CN112952108A - 一种固体氧化物燃料电池及制备方法 - Google Patents

一种固体氧化物燃料电池及制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种固体氧化物燃料电池，在含通气道的阳极平管支撑体的一面为阳极集流结构层，相对另一面上依次为电解质层、阴极层形成单阴极平管电池，具有阴极/电解质/含通气道的阳极/阳极集流结构的构型，本发明人经过长期的研究提出了新构型固体燃料电池，经检测具有强度高于传统薄板型电池、无烧结翘曲、功率密度高于管式电池，集流面积远大于对称双阴极型中空平管电池，密封难度低，有较高的电堆集成适用性和相对更长的耐久性等优点，并公开了固体氧化物燃料电池的制备方法，简化工艺，降低成本及耗时。

Description

一种固体氧化物燃料电池及制备方法
技术领域
本发明涉及电池技术领域，具体涉及一种固体氧化物燃料电池及制备方法。
背景技术
SOFC按照结构可分为平板式和管式电池两大类，平板式电池又可分为薄板式电池和平管式电池两类。薄板式电池结构存在机械强度低，环境外力及温度波动抗性较差等缺点，相对的，平管式电池在保留薄板式电池高功率密度特点的前提下，将燃料气通道设计在了阳极中间，使电池厚度增大，燃料气通气面积降低，使得电池机械强度显著增加，密封难度也显著降低。
对此市面上对平管式电池展开了诸多的研究，目前主要集中在中空对称型双阴极电池，中空对称型双阴极电池结构为：阴极/电解质/含通气道的阳极/电解质/阴极，结构关于通气道对称。专利文献1中介绍了中空对称型双阴极电池的结构，其特点为两个阴极共用一个含燃料气通道的阳极，即两个阴极与一个阳极组成一块电池。由于阳极两侧均有气密性极高的电解质，该种电池密封需求仅为燃料气通道所在的小平面，故密封难度低，但相应的其集流面积小，电流收集难度较高，不能满足需求需改进。
专利文献1：专利名称：一种平板型电极支撑的陶瓷电解质电池及其制备方法，申请公布号：CN106033819A。
发明内容
为解决上述至少一个技术缺陷，本发明提供了如下技术方案：
本申请文件第一方面提出一种固体氧化物燃料电池，在含通气道的阳极平管支撑体的一面为阳极集流结构层，相对另一面上依次为电解质层、阴极层形成单阴极平管电池，具有阴极/电解质/含通气道的阳极/阳极集流结构的基本构型。
本发明人经过长期的研究提出了新构型固体燃料电池，经检测具有强度高于传统薄板型电池、无烧结翘曲、功率密度高于管式电池，集流面积远大于对称双阴极型中空平管电池，密封难度低，有较高的电堆集成适用性和相对更长的耐久性等优点。
对于阳极集流结构而言，可采用以下三种形式：
如，阳极集流结构层为复合电子陶瓷层，材料组分中包括Al2O3、氧化铟锡，优选厚度12-18μm，如15μm。
如，阳极集流结构层为金属氧化物层一，材料组分中包括Al2O3或氧化锆，及其他金属氧化物，优选厚度12-18μm，如15μm；
如，阳极集流结构层为金属氧化物层二、电解质网格层，在含通气道的阳极平管支撑体上的金属氧化物层二上设置电解质网格层，优选金属氧化物层二为12-18μm，电解质网格层厚度6-15μm，如12μm，优选网格分布均匀或向电池中心集中，金属氧化物层+电解质网格层，做电流收集，辅助燃料气密封，同时解决烧结翘曲问题。
进一步，含通气道的阳极平管支撑体的材质为Ni、NiO或Ni合金，或Ni、NiO或Ni合金与YSZ或GDC混合。
当然为提高综合性能，还可在电解质层与相接阴极或阳极之间设置过渡层或功能层，如GDC阻隔层。
本申请文件第二方面提出一种固体氧化物燃料电池的制备方法，包括以下步骤
在含通气道的阳极平管支撑体一面上涂布粉体浆料形成阳极集流结构生坯层；
在含通气道的阳极平管支撑体相对另一面上涂布电解质浆料形成电解质层，并高温烧结；
在烧结后的阳极平管支撑体的电解质层上涂布阴极，并高温烧结获得含阳极集流结构的平管式单阴极电池。
工艺中，电池层级多以涂布的方式制备，简化了固体燃料电池的制备工艺，降低成本及耗时。
进一步，当阳极集流结构层为复合电子陶瓷层，粉体浆料包括溶剂、黏合剂、Al2O3、氧化铟锡，涂布在含通气道的阳极平管支撑体一面上形成氧化铟锡复合电子陶瓷层，优选浆料组分中固体含量为60-70％；
当阳极集流结构层为金属氧化物层一，浆料组分中包括溶剂、黏合剂、Al2O3或氧化锆，及其他金属氧化物，涂布在含通气道的阳极平管支撑体一面上形成金属氧化物层一，优选组分中固体含量为60-70％；
当阳极集流结构层为金属氧化物层二、电解质网格层，在含通气道的阳极平管支撑体上涂布金属氧化物粉体浆料形成金属氧化物层二，之后在金属氧化物层二上涂布电解质浆料，网格状，形成电解质网格层，优选金属氧化物粉体浆料中固体含量为60-70％，优选网格分布均匀或向电池中心集中。
优选溶剂为松油醇，黏合剂为乙基纤维素。
当然，还包括在电解质层与相接阴极或阳极之间设置过渡层或功能层的步骤。
如，在电解质层与相接阳极之间涂布活性阳极层，优选NiO-YSZ活性阳极层，或在电解质层与相接阴极之间涂布阻隔层，优选GDC阻隔层。
与现有技术相比，本发明的有益效果：
1、本发明提供阳极侧含阳极集流结构的单阴极平管式SOFC结构的固体燃料电池，具备无烧结翘曲、集流面积远大于对称双阴极型中空平管电池，密封难度低，有较高的电堆集成适用性和相对更长的耐久性等诸多优点。
2、本发明提供固体燃料电池的制备方法，简化了制备工艺，降低了成本及耗时。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例中的技术方案，下面将对实施例描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1：本发明电解质网格结构图；
图2：实施例1中阳极侧效果图；
图3：实施例2中阳极侧效果图；
图4：实施例3中阳极侧效果图。
图5：实施例4中电池整体结构图；
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步说明。
本固体氧化物燃料电池为阴极/电解质/含通气道的阳极/阳极集流结构的构型，即在含通气道的阳极平管支撑体的一面为阳极集流结构层，相对另一面上依次为电解质层、阴极层，从而形成单阴极平管电池。
并提供了一种简化型、成本及耗时降低的固体氧化物燃料电池的制备方法，包括以下步骤：
在含通气道的阳极平管支撑体一面上涂布粉体浆料形成阳极集流结构层；
在含通气道的阳极平管支撑体相对另一面上涂布电解质浆料形成电解质层，并高温烧结；
在烧结后的阳极平管支撑体的电解质层上涂布阴极，并高温烧结获得含阳极集流结构的平管式单阴极电池。
多以涂布、烧结的方式进行，工艺简单。
对于含通气道的阳极平管支撑体而言，其材质可选择Ni、NiO或其他Ni合金，或与GDC、YSZ混合制备，其中GDC：氧化钆掺杂的氧化铈，YSZ：氧化钇稳定的氧化锆，如材质为NiO与YSZ复合粉体，NiO与GDC复合粉体，通过挤出成型法、等静压成型法、干压成型法、注凝成型法等制备平管坯体，继而高温煅烧排胶后获得还通气道的阳极平管支撑体，如专利文献CN106033819A中所记载的方法，通气道为多个并排的通孔。
对于电解质层而言，如YSZ、10CeScSZ、GDC或SDC等电解质层，制备方法包括流延成型法、浆料涂覆法、丝网印刷法、沉积法等，其厚度在6-15μm，如6μm、8μm、10μm、15μm等，当然优选丝网印刷的方式进行电解质层的涂布，烧结成型，烧结温度1000℃-1400℃，如1300℃、1100℃、1150℃、1350℃、1200℃等。
对于阴极结构层的厚度，优选在5-50μm，如5、6、7，9.5、40、42、50μm等，材质如LSM、LSC、LSCF、BSCF、LCN等，同样优选以浆料涂布烧结的方式成型阴极层，烧结温度800℃-1250℃，如1250℃、1100℃、1150℃、950℃、800℃等。
阳极集流结构层可选用复合电子陶瓷层、金属氧化物层、或金属氧化物层+电解质网格层的结构。
以复合电子陶瓷层而言，优选氧化铟锡复合电子陶瓷层，如以Al2O3、氧化铟锡搭配溶剂、黏合剂支撑浆料，涂布、烧结制成陶瓷层，形成阳极集流结构层，其厚度优选12-18μm，如15μm、12μm、16μm、17μm、18μm等，如溶剂为松油醇，黏合剂为乙基纤维素，浆料组分中固体含量为60-70％，如组分比例Al2O3:氧化铟锡约为1:6，烧结温度1000℃-1400℃，如1300℃、1100℃、1150℃、1350℃、1200℃等。
以金属氧化物层而言，材料组分中包括Al2O3或氧化锆，及其他金属氧化物如NiO、Fe2O3及相关合金，优选厚度12-18μm，如15μm，制备时优选以浆料涂布烧结进行，如以溶剂、黏合剂、Al2O3或氧化锆，及其他金属氧化物混合形成浆料，如松油醇、乙基纤维素、Al2O3、NiO混合形成浆料，如组分比例Al2O3:NiO约为1:9，质量计，或松油醇、乙基纤维素、氧化锆、其他金属氧化物混合形成浆料，可先烘干再烧结，烧结温度1000℃-1400℃，如1300℃、1100℃、1150℃、1350℃、1200℃等。
以金属氧化物层+电解质网格层而言，在含通气道的阳极平管支撑体上的金属氧化物层二上设置电解质网格层，优选电解质厚度6μm、8μm、12μm、15μm等，金属氧化物层厚度为12-18μm，如15μm、12μm、16μm、17μm、18μm等，优选网格分布均匀或向电池中心集中，对于金属氧化物层二而言，如以NiO粉体为主成分，搭配溶剂，如松油醇，及黏合剂如乙基纤维素，混合形成浆料，丝网印刷进行涂布，风干后或烘干后涂布电解质浆料网格，之后烘干、烧结，电解质浆料如YSZ电解质浆料，网格分布均匀或向电池中心集中均可，浆料中固体含量为60-70％，烧结温度1000℃-1400℃，如1300℃、1100℃、1150℃、1350℃、1200℃等。
此外为提高电池的综合性能，还可在电解质层与相接阴极或阳极之间设置过渡层或功能层，如电池成型过程中加入过渡层或功能层的制备步骤，如，在电解质层与相接阳极之间涂布活性阳极层，优选NiO-YSZ活性阳极层，优选厚度15-25μm，如20μm，如组分比例NiO:YSZ为3:2；在电解质层与相接阴极之间设置阻隔层，优选GDC阻隔层，优选厚度2μm，或1.5μm、2.5μm、3μm等。
以下具体制备本发明的固体氧化物电池。
首先制备浆料，包括YSZ电解质浆料，NiO浆料，NiO-YSZ活性阳极浆料，GDC浆料，含Al2O3的NiO(Al2O3:NiO为1:9)浆料，含Al2O3的ITO(氧化铟锡)(Al2O3:氧化铟锡为1:6)浆料，以松油醇为溶剂，以乙基纤维素为黏合剂，浆料中固体含量为60-70％。
实施例1
1、以NiO-YSZ复合粉体为原料，通过挤出成型法制得平管坯体；
2、将坯体1000℃煅烧排胶后获得阳极平管支撑体；
3、通过丝网印刷在阳极平管支撑体的A面涂布NiO浆料，厚度15μm；
4、风干后再涂布YSZ电解质浆料网格，厚度8μm，网格尺寸为8*4mm及4*4mm，4*4mm网格居于中心部位；
5、对步骤4中的阳极集流结构进行烘干，在平管支撑体B面印刷NiO-YSZ活性阳极浆料，厚度20μm；
6、60℃烘干后，再在B面活性阳极层上印刷YSZ电解质浆料，厚度6μm；
7、1300℃烧结4h获得YSZ半电池；
8、在YSZ半电池B面涂布GDC阻隔层，厚度2μm，1300℃烧结4h获得GDC半电池；
9、在GDC半电池B面涂布阴极，厚度10μm，1100℃烧结2h获得含“金属氧化物层+电解质网格层”阳极集流结构的平管式单阴极电池。
实施例2
1、以NiO-YSZ复合粉体为原料，通过等静压成型法制得平管坯体；
2、将坯体800℃煅烧排胶后获得阳极平管支撑体；
3、通过丝网印刷在平管支撑体的A面涂布含20wt％YSZ的NiO浆料，厚度12μm；
4、对步骤3中的阳极集流结构进行烘干，在平管支撑体B面印刷NiO-YSZ活性阳极浆料，厚度15μm；
5、60℃烘干后，再在B面活性阳极层上印刷YSZ电解质浆料，厚度10μm；
6、1300℃烧结4h获得YSZ半电池；
7、在YSZ半电池B面涂布GDC阻隔层，厚度1.5μm，1300℃烧结4h获得GDC半电池
8、在GDC半电池B面涂布阴极，厚度25μm，1100℃烧结2h获得含阳极集流结构的平管式单阴极电池。
实施例3
1、以NiO-GDC复合粉体为原料，通过干压成型法制得平管坯体；
2、将坯体800℃煅烧排胶后获得阳极平管支撑体；
3、通过丝网印刷在平管支撑体的A面涂布含10wt％Al2O3粉体的NiO浆料，厚度16μm；
4、对步骤3中的阳极集流结构进行烘干，在平管支撑体B面印刷NiO-YSZ活性阳极浆料，厚度22μm；
5、60℃烘干后，再在B面活性阳极层上印刷YSZ电解质浆料，厚度13μm；
6、1300℃烧结4h获得YSZ半电池；
7、在YSZ半电池B面涂布GDC阻隔层，厚度2.5μm，1300℃烧结4h获得GDC半电池
8、在GDC半电池B面涂布阴极，厚度30μm，1100℃烧结2h获得含阳极集流结构的平管式单阴极电池。
实施例4
1、以NiO-GDC复合粉体为原料，通过注凝成型法制得平管坯体；
2、将坯体1200℃煅烧排胶后获得阳极平管支撑体；
3、通过丝网印刷在平管支撑体的A面涂布含10wt％Al2O3粉体的ITO浆料，厚度18μm；
4、对步骤3中的阳极集流结构进行烘干，在平管支撑体B面印刷NiO-YSZ活性阳极浆料，厚度25μm；
5、60℃烘干后，再在B面活性阳极层上印刷YSZ电解质浆料，厚度15μm；
6、1300℃烧结4h获得YSZ半电池；
7、在YSZ半电池B面涂布GDC阻隔层，厚度3μm，1300℃烧结4h获得GDC半电池；
8、在GDC半电池B面涂布阴极，厚度2μm，1100℃烧结2h获得含阳极集流结构的平管式单阴极电池。
参阅图1-图5中，从制备成型的电池可以明显看出，集流面积大，无烧结翘曲，密封难度低。
以及在实际使用过程中发现，电池在常规测试条件下功率密度约为0.5W/cm2。
以上仅是本发明的优选实施方式，本发明的保护范围并不仅局限于上述实施例，凡属于本发明思路下的技术方案均属于本发明的保护范围。应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理前提下的若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种固体氧化物燃料电池，其特征在于：在含通气道的阳极平管支撑体的一面为阳极集流结构层，相对另一面上依次为电解质层、阴极层,形成单阴极平管电池，具有阴极/电解质/含通气道的阳极/阳极集流结构的基本构型。
2.如权利要求1所述的电池，其特征在于：阳极集流结构层为复合电子陶瓷层，材料组分中包括Al2O3、氧化铟锡，优选厚度12-18μm；
或阳极集流结构层为金属氧化物层一，材料组分中包括Al2O3或氧化锆，及其他金属氧化物，优选厚度12-18μm；
或阳极集流结构层为金属氧化物层二、电解质网格层，在含通气道的阳极平管支撑体上的金属氧化物层二上设置电解质网格层，优选厚度6-15μm，优选网格分布均匀或向电池中心集中。
3.如权利要求2所述的电池，其特征在于：含通气道的阳极平管支撑体的材质为Ni、NiO或Ni合金，或Ni、NiO或Ni合金与YSZ或GDC混合。
4.如权利要求1-3任一项所述的电池，其特征在于：在电解质层与相接阴极或阳极之间设置过渡层或功能层。
5.一种固体氧化物燃料电池的制备方法，其特征在于：包括以下步骤
在含通气道的阳极平管支撑体一面上涂布粉体浆料形成阳极集流结构生坯层；
在含通气道的阳极平管支撑体相对另一面上涂布电解质浆料形成电解质层，并高温烧结；
在烧结后的阳极平管支撑体的电解质层上涂布阴极，并高温烧结获得含阳极集流结构的平管式单阴极电池。
6.如权利要求5所述的制备方法，其特征在于：阳极集流结构层为复合电子陶瓷层，粉体浆料包括溶剂、黏合剂、Al2O3、氧化铟锡，涂布在含通气道的阳极平管支撑体一面上形成氧化铟锡复合电子陶瓷层，优选浆料组分中固体含量为60-70％；
或阳极集流结构层为金属氧化物层一，浆料组分中包括溶剂、黏合剂、Al2O3或氧化锆，及其他金属氧化物，涂布在含通气道的阳极平管支撑体一面上形成金属氧化物层一，优选组分中固体含量为60-70％；
或阳极集流结构层为金属氧化物层二、电解质网格层，在含通气道的阳极平管支撑体上涂布金属氧化物粉体浆料形成金属氧化物层二，之后在金属氧化物层二上涂布电解质浆料，网格状，形成电解质网格层，优选金属氧化物粉体浆料中固体含量为60-70％，优选网格分布均匀或向电池中心集中。
7.如权利要求6所述的制备方法，其特征在于：溶剂为松油醇，黏合剂为乙基纤维素。
8.如权利要求5所述的制备方法，其特征在于：含通气道的阳极平管支撑体制备如下：将阳极平管坯体800-1200℃煅烧排胶后获得阳极平管支撑体。
9.如权利要求5-8任一项所述的制备方法，其特征在于：还包括在电解质层与相接阴极或阳极之间设置过渡层或功能层的步骤。
10.如权利要求9所述的制备方法，其特征在于：在电解质层与相接阳极之间涂布活性阳极层，优选NiO-YSZ活性阳极层，或在电解质层与相接阴极之间涂布阻隔层，优选GDC阻隔层。
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