JP2015511755A - 固体酸化物燃料電池用単位セルおよびこれを用いた固体酸化物燃料電池 - Google Patents

固体酸化物燃料電池用単位セルおよびこれを用いた固体酸化物燃料電池 Download PDF

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Abstract

本発明は、固体酸化物燃料電池用単位セルおよびこれを用いた固体酸化物燃料電池に関するものであって、より具体的には、固体酸化物燃料電池に含まれる負極に垂直に燃料出入部および空気出入部が備えられた固体酸化物燃料電池用単位セルおよびこれを用いた固体酸化物燃料電池に関するものである。【選択図】図１

Description

本発明は、固体酸化物燃料電池用単位セルおよびこれを用いた固体酸化物燃料電池に関するものである。
一般的に、固体酸化物燃料電池（Ｓｏｌｉｄ Ｏｘｉｄｅ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ、ＳＯＦＣ）は、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）のような電解質層の両側に負極（燃料極）と正極（空気極）が付着しているセルを基本構成要素とする。前記イットリア安定化ジルコニアのような電解質は、燃料と空気とが混ざらないように緻密な構造を有するのに対し、負極と正極は、それぞれ燃料と水素が円滑に拡散するように多孔性構造を有するように構成することが一般的である。
前記固体酸化物燃料電池の構造は、平板型とチューブ型が開発されており、チューブ型はさらに、円筒型と、セルの連結（ｓｔａｃｋｉｎｇ）が容易となるように平らにした平管型に分類される。固体酸化物燃料電池において、セルの出力密度を高めるために、電極支持体上に電解質を薄く膜として塗布することにより、セルの抵抗を低減することが、平板型およびチューブ型セルを作製するために一般的に使用される方法である。
前記平板型固体酸化物燃料電池セルの場合、金属連結板などを用いるため、積層と集電が容易であるが、大面積の平板型セルを作りにくく、セルの上下の燃料および空気の流れを分離するための別の密封材が必要である欠点がある。
平板型固体酸化物燃料電池において、燃料と空気を遮断すると同時に、セルの間を直列回路で連結する役割を果たす連結板として、現在主に使用される金属連結材は、高温で腐食する問題、ステンレス合金からＣｒが揮発してＳＯＦＣセルの正極と反応することにより、セルの性能を低下させる問題などが一般的に報告されている。前記連結材の問題は、固体酸化物燃料電池スタックの耐久性を決定するのに重要な役割を果たす。
従来、固体酸化物燃料電池は、金属連結材およびセルフレームを用いて燃料および空気の流れを分離してセルの前後に供給する方式で、セルと金属板との間に密封が難しく、スタックの重量を増加させてセルに荷重がかかる問題、体積が増加し、金属加工費などのスタックの製造費用が高くなる問題がある。
本発明の分野に関する先行技術として、特許文献１および特許文献２がある。
韓国特許第１０−０５３８５５５号公報 韓国特許第２００８−０１３１３１４号公報
本発明の目的は、複数の単位セルが積層されて構成される固体酸化物燃料電池において、別の分離板を必要とせず、空気出入部と燃料出入部が負極に共に備えられた一体型固体酸化物燃料電池用単位セルを提供することである。
本発明の他の目的は、固体酸化物燃料電池用単位セルの製造費用を低減し、小型化することができる固体酸化物燃料電池用単位セルおよびこれを用いた固体酸化物燃料電池を提供することである。
上記の目的を達成するために、本発明は、負極、電解質層、正極、および連結材を含む固体酸化物燃料電池用単位セルにおいて、前記負極の両側に上面および下面を貫通して燃料出入部が備えられ、両側に備えられた前記燃料出入部の間に前記負極の内部を貫通する複数の燃料流れ部が備えられ、前記燃料流れ部の長さに沿って隣接し、前記負極の両側に上面および下面を貫通して空気出入部が備えられた負極と、前記負極にコーティングされた電解質層に積層されて備えられた正極と、前記負極の下面にコーティングされた連結材とを含む、固体酸化物燃料電池用単位セルを提供する。
また、本発明は、前記固体酸化物燃料電池用単位セルが順次積層されて構成された固体酸化物燃料電池であって、１つの単位セルの正極と他の単位セルの連結材とが互いに接合して複数の単位セルが積層され、複数の単位セルの空気出入部が互いに連結されて空気出入通路を形成し、複数の単位セルの燃料出入部が互いに連結されて燃料出入通路を形成する、固体酸化物燃料電池を提供する。
本発明は、燃料出入部および空気出入部を負極に垂直に貫通して備えることにより、別の分離板を必要とせず、側面を通した燃料および空気出入のための別の密封作業を必要とせず、固体酸化物燃料電池用単位セルの重量、大きさ、製造費用などを低減することができる。
本発明の固体酸化物燃料電池用単位セルの斜視図である。 本発明の固体酸化物燃料電池用単位セルの断面図である。 密封ガスケットを含む本発明の固体酸化物燃料電池用単位セルの斜視図である。 本発明の固体酸化物燃料電池用単位セルを製造するための負極テープの一層である。 本発明の固体酸化物燃料電池用単位セルを製造するための負極テープの他の一層である。 本発明の固体酸化物燃料電池用単位セルが積層されて形成された燃料電池セルスタックの燃料および空気の流れを示す斜視図である。 本発明の固体酸化物燃料電池用単位セルにおいて燃料および空気の流れを示す平面図である。 本発明の固体酸化物燃料電池を示す断面図である。 本発明の固体酸化物燃料電池を示す斜視図である。
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明は、負極、電解質層、正極、および連結材を含む固体酸化物燃料電池用単位セルにおいて、前記負極の両側に上面および下面を貫通して燃料出入部が備えられ、両側に備えられた前記燃料出入部の間に前記負極の内部を貫通する複数の燃料流れ部が備えられ、前記燃料流れ部の長さに沿って隣接し、前記負極の両側に上面および下面を貫通して空気出入部が備えられた負極と、前記負極にコーティングされた電解質層に積層されて備えられた正極と、前記負極の下面にコーティングされた連結材とを含む、固体酸化物燃料電池用単位セルを提供する。
固体酸化物燃料電池は、電解質層と、その両面に位置した正極および負極とからなる単位セルの各電極に空気と燃料を供給すると、正極では酸素の還元反応が生じて酸素イオンが生成され、電解質層を通って負極に移動した酸素イオンは、さらに負極に供給された燃料（水素）と反応して水を生成する。この時、負極では電子が生成され、正極では電子が消耗するので、２つの電極を互いに連結すると電気が流れる。
一般的な平管型固体酸化物燃料電池の場合、燃料と空気はそれぞれセルスタックの側面から注入されて、電気を発生させるのに対し、本発明の固体酸化物燃料電池用単位セルの場合、空気出入部と燃料出入部がそれぞれ単位セルに垂直に貫通して、前記単位セルを積層して構成する固体酸化物燃料電池は、燃料および空気を、側面でない、セルスタックに積層された単位セルのうちの下層の単位セルを通して空気および燃料を注入して電気を発生させることができる。これにより、従来の固体酸化物燃料電池が空気または燃料を側面から均一に流れるようにするために必要な密封またはハウジングが本発明の単位セルでは必要でなく、下層の単位セルに空気の流れを調整可能な装置としてマニホールドを備えることができる。
また、前記正極は、前記空気出入部を両側において電解質層がコーティングされた負極に積層されて備えられることが好ましい。単位セルの一側面に垂直に貫通した空気出入部を通して空気が流入し、流入した空気が正極に酸素を供給することができ、反対側の側面に垂直に貫通した空気出入部を通して正極に酸素を提供し残る空気が排出される。
前記燃料出入部と空気出入部を分離させる密封ガスケットを更に含むことが好ましい。密封ガスケットは、単位セルに垂直に貫通して備えられた前記燃料出入部と空気出入部を互いに分離させて空気と燃料とが互いに混合するのを防止する装置で、燃料電池の電気発生効率を向上させることができる。
前記連結材は、セラミック連結材であることが好ましい。前記連結材は、複数の単位セルが積層されて構成するセルスタックにおいて、１つの単位セルと他の単位セルとを連結させて電気が流れるようにする役割を果たす。したがって、負極の一面に積層された連結材を含む１つの単位セルは、前記連結材によって他の単位セルの正極と接合してセルスタックを形成することができる。金属連結材の場合、高温で腐食が発生することがあり、製造費用が多くかかり、重量が増加するなどの欠点があるのに対し、セラミック連結材の場合、高温環境においても腐食が発生せず、製造費用が安価であり、重量を軽くして燃料電池の軽量化が可能である。
前記連結材または正極の表面に複数の凹凸が備えられていることが好ましい。複数の前記固体酸化物燃料電池用単位セルを積層して、セルスタックを形成し、空気を流入させる場合、前記正極の表面または前記正極に積層される連結材の表面に凹凸を形成させることで、前記正極に酸素の供給を円滑にすることができ、電気発生効率を向上させることができる。
本発明は、前記固体酸化物燃料電池用単位セルが順次積層されて構成された固体酸化物燃料電池であって、１つの単位セルの正極と他の単位セルの連結材とが互いに接合して複数の単位セルが積層され、複数の単位セルの空気出入部が互いに連結されて空気出入通路を形成し、複数の単位セルの燃料出入部が互いに連結されて燃料出入通路を形成する、固体酸化物燃料電池を提供する。また、空気および燃料が下層に積層された単位セルの空気出入部および燃料出入部を通して出入するように複数の単位セルが積層されていることが好ましい。
前記固体酸化物燃料電池は、下層に積層された単位セルの空気出入部と燃料出入部を通して流入した空気と燃料を循環させて、電気を発生させることができ、側面に空気出入部と燃料出入部を備える燃料電池とは異なり、側面の密封またはハウジングの設置を必要とせず、作製過程が簡単で、密封が容易であり、製造費用を低減することができる。また、前記連結材としてセラミック連結材を用いて別の金属連結材およびセルフレームを用いず、重量が軽く、大きさの小さい燃料電池を提供することができる。
１つの単位セルに備えられた負極および他の単位セルに備えられた連結材の間に金属メッシュまたはセラミックフェルトが積層されて備えられていることが好ましい。この時、前記金属メッシュは、金、銀、白金、およびステンレススチールからなる群より選択される１つ以上であることが好ましい。前記金属メッシュは、積層された単位セルの間の接触抵抗を低減して燃料電池の性能を向上させることができ、運転時、電池に負荷される荷重による単位セルの破損を防止することができる。
前記固体酸化物燃料電池用単位セルは、押出成形機を用いる方法と、テープキャスティングで製造した負極テープを積層する方法で製造することができるが、これに限定されるものではない。
具体的には、前記押出成形機を用いる方法は、１）セラミック押出成形機を用いて、内部に燃料流れ部が構成されるように負極を成形し、両端を密封した後、乾燥させて、燃料出入部と空気出入部を垂直に貫通するように形成して、負極を成形するステップと、２）負極の一面に連結材をコーティングし、前記連結材がコーティングされていない負極の表面に電解質層をコーティングするステップと、３）前記負極を熱処理するステップと、４）前記電解質層を間において、正極をコーティングした後、熱処理するステップとにより、固体酸化物燃料電池用単位セルを製造することができる。
前記テープキャスティングで製造した負極テープを積層する方法は、１）テープキャスティングで製造した負極テープを、レーザカッティング、超音波カッティング、機械加工などを用いて加工するステップと、２）燃料流れ部が形成された負極テープを間において、空気出入部のみが備えられた負極テープを両面に積層し、加熱および加圧（ｌａｍｉｎａｔｉｎｇ）するステップと、３）燃料出入部を加工するステップと、４）負極の一面に連結材をコーティングし、前記連結材がコーティングされていない負極の表面に電解質層をコーティングするステップと、５）前記負極を熱処理するステップと、６）前記電解質層を間において、正極をコーティングした後、熱処理するステップとにより、固体酸化物燃料電池用単位セルを製造することができる。
以下、本発明を実施例によって詳細に説明する。
ただし、下記の実施例は本発明を例示するものに過ぎず、本発明の内容が下記の実施例に限定されるものではない。
本明細書に添付された図面に記載された各符号を説明する。１は固体酸化物燃料電池用単位セル、１１は負極、１２は正極、１３は電解質層、１４ａ、１４ｂは燃料出入部、１５ａ、１５ｂ、１５ｃ、１５ｄは空気出入部、１６は連結材、１７は燃料流れ部、１８は密封ガスケット、１９は金属メッシュ、２０はマニホールド、２１は集電板（ｔｏｐ ｐｌａｔｅ）、２２は集電板（ｂｏｔｔｏｍ ｐｌａｔｅ）を意味する。
＜実施例１：固体酸化物燃料電池用単位セルの製造＞
セラミック押出成形機を用いて、内部に燃料流れ部１７が構成されるように平管型負極支持体、すなわち負極１１を成形し、両端を密封した。次に、乾燥した成形体を用いて、燃料出入部１４ａ、１４ｂと空気出入部１５ａ、１５ｂ、１５ｃ、１５ｄを前記負極１１に垂直に貫通して備えた。次に、前記負極１１の下面に連結材１６をコーティングし、前記連結材１６がコーティングされていない負極１１の表面に電解質層１３をコーティングした後、前記連結材１６と電解質層１３が緻密な層を形成するように１３５０〜１４００℃で熱処理した。次に、前記連結材１６がコーティングされた面の反対面に、電解質層１３を間において、正極１２をコーティングし、９００〜１２００℃で熱処理して、図１のような固体酸化物燃料電池用単位セル１を製造した。
この時、前記空気出入部１５ａ、１５ｂ、１５ｃ、１５ｄは、正極１２を間において、負極１１の両側面に垂直に貫通して備えられ、前記燃料出入部１４ａ、１４ｂは、前記負極１２の他の両側面に垂直に貫通し、燃料流れ部１７に連結されて燃料が流れるようにした。
＜実施例２：固体酸化物燃料電池用単位セルの製造＞
テープキャスティングで製造した負極テープを、図４および図５のようにレーザカッティングで加工した後、図４を第１層および第３層、図５を第２層として、第１層〜第３層を順次積層した。次に、加熱しながら加圧（ｌａｍｉｎａｔｉｎｇ）した後、負極の備えられた複数の燃料流れ部１７に連結され、前記負極に垂直に貫通する燃料出入部１４ａ、１４ｂを加工した。
次に、内部に燃料流れ部１７が備えられた負極を仮焼結（熱処理）した後、前記負極１１の下面に連結材をコーティングし、前記連結材１６がコーティングされていない負極１１の表面に電解質層１３をコーティングし、前記連結材１６と電解質層１３が緻密な層を形成するように１３５０〜１４００℃で熱処理した。次に、前記連結材１６がコーティングされた面の反対面に電解質層１３を間において、正極１２をコーティングし、９００〜１２００℃で熱処理して、図１のような固体酸化物燃料電池用単位セル１を製造した。
＜実施例３：固体酸化物燃料電池用単位セルの製造＞
前記製造された固体酸化物燃料電池用単位セル１に密封ガスケット１８を備え、前記燃料出入部１４ａ、１４ｂと空気出入部１５ａ、１５ｂ、１５ｃ、１５ｄを分離して、密封ガスケットを含む固体酸化物燃料電池用単位セルを製造した。
＜実施例４：固体酸化物燃料電池の製造＞
図６は、前記実施例３で製造した固体酸化物燃料電池用単位セルを積層して製造した固体酸化物燃料電池セルスタックの斜視図である。図６に示しているように、前記固体酸化物燃料電池用単位セルを複数積層して、燃料電池セルスタックを形成することができ、燃料および空気を下層に積層された単位セルの下面から注入し、電気を発生させ、注入された空気および燃料は、反対側の空気出入部と燃料出入部を通して排出される。図７は、このような空気および燃料の流れを図式化して示した図である。
図８および図９は、前記固体酸化物燃料電池セルスタックに集電板２１、２２を上下に積層して製造した固体酸化物燃料電池を示す図である。下層に積層された集電板（ｂｏｔｔｏｍ ｐｌａｔｅ）２２にマニホールド２０が連結され、燃料および空気を注入、排出することができる。
この時、前記積層された単位セルの間に金属メッシュまたはセラミックフェルトなどを追加的に積層して、燃料電池の電気発生効率を高めることが好ましい。
本発明は、燃料出入部および空気出入部を負極に垂直に貫通して備えることにより、別の分離板を必要とせず、側面を通した燃料および空気出入のための別の密封作業を必要とせず、固体酸化物燃料電池用単位セルの重量、大きさ、製造費用などを低減できる利点があるので、産業上の利用可能性が認められる。

Claims (9)

  1. 負極、電解質層、正極、および連結材を含む固体酸化物燃料電池用単位セルにおいて、
    前記負極の両側に上面および下面を貫通して燃料出入部が備えられ、両側に備えられた前記燃料出入部の間に前記負極の内部を貫通する複数の燃料流れ部が備えられ、前記燃料流れ部の長さに沿って隣接し、前記負極の両側に上面および下面を貫通して空気出入部が備えられた負極と、
    前記負極にコーティングされた電解質層に積層されて備えられた正極と、
    前記負極の下面にコーティングされた連結材と、を含むことを特徴とする、固体酸化物燃料電池用単位セル。
  2. 前記正極は、前記空気出入部を両側において、電解質層がコーティングされた負極に積層されて備えられることを特徴とする、請求項１に記載の固体酸化物燃料電池用単位セル。
  3. 前記燃料出入部と空気出入部を分離する密封ガスケットを更に含むことを特徴とする、請求項１に記載の固体酸化物燃料電池用単位セル。
  4. 前記連結材は、セラミック連結材であることを特徴とする、請求項１に記載の固体酸化物燃料電池用単位セル。
  5. 前記連結材または正極の表面に複数の凹凸が備えられたことを特徴とする、請求項１に記載の固体酸化物燃料電池用単位セル。
  6. 請求項１に記載の固体酸化物燃料電池用単位セルが順次積層されて構成された固体酸化物燃料電池であって、
    １つの単位セルの正極と他の単位セルの連結材とが互いに接合して複数の単位セルが積層され、複数の単位セルの空気出入部が互いに連結されて空気出入通路を形成し、複数の単位セルの燃料出入部が互いに連結されて燃料出入通路を形成することを特徴とする、固体酸化物燃料電池。
  7. 空気および燃料が下層に積層された単位セルの空気出入部および燃料出入部を通して出入するように複数の単位セルが積層されたことを特徴とする、請求項６に記載の固体酸化物燃料電池。
  8. １つの単位セルに備えられた負極および他の単位セルに備えられた連結材の間に金属メッシュまたはセラミックフェルトが積層されて備えられたことを特徴とする、請求項６に記載の固体酸化物燃料電池。
  9. 前記金属メッシュは、金、銀、白金、およびステンレススチールからなる群より選択される１つ以上を含むことを特徴とする、請求項８に記載の固体酸化物燃料電池。
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