WO2013080644A1 - セルスタック装置、燃料電池モジュールおよび燃料電池装置ならびにセルスタック装置の作製方法 - Google Patents

セルスタック装置、燃料電池モジュールおよび燃料電池装置ならびにセルスタック装置の作製方法 Download PDF

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高橋　成門
孝 小野
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京セラ株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a cell stack device in which a plurality of fuel cells are arranged, a fuel cell module, a fuel cell device, and a method for manufacturing the cell stack device.
  • Such a cell stack is formed by electrically connecting a plurality of fuel cells that can obtain power using fuel gas (hydrogen-containing gas) and air (oxygen-containing gas) in series.
  • Such a fuel cell device includes a cell stack device in which fuel cells are arranged, and is supplied to the fuel cells located at the center and the end in the arrangement direction of the fuel cells.
  • a cell stack device in which fuel cells are arranged, and is supplied to the fuel cells located at the center and the end in the arrangement direction of the fuel cells.
  • the power generation performance may be reduced due to a difference in the amount of reaction gas to be generated.
  • the temperature of the fuel cell located in the central portion along the arrangement direction of the fuel cells is higher than that of the fuel cell located on the end side, thereby increasing the pressure loss in the gas passage. is there.
  • Patent Document 2 discloses a fuel in which the cross-sectional area of the gas passage on the central side in the stacking direction of the fuel cells is larger than the cross-sectional area of the gas passage of the fuel cells on the gas supply side of the fuel cells. Batteries have been proposed.
  • an object of the present invention is to provide a cell stack device, a fuel cell module, a fuel cell device, and a method for manufacturing the cell stack device that can improve power generation performance.
  • the cell stack device of the present invention has a cell stack formed by arranging and electrically connecting a plurality of fuel cells each having a gas flow path through which a reaction gas flows, and the cell stack is an arbitrary one of the fuel cells.
  • the cell stack is an arbitrary one of the fuel cells.
  • the fuel cell module of the present invention is characterized in that the cell stack device is stored in a storage container.
  • the fuel cell device of the present invention is characterized in that the fuel cell module and an auxiliary machine for operating the fuel cell module are housed in an outer case.
  • the method for producing a cell stack device of the present invention includes a step of producing a plurality of fuel cells having gas flow paths through which a reaction gas flows, a step of measuring the pressure loss of each of the produced plurality of fuel cells, A step of classifying the plurality of fuel cells into a plurality of fuel cell groups based on the measured value of pressure loss; and the classifying the fuel cell groups from a central portion in the arrangement direction of the fuel cells. And a step of configuring the cell stack in such a manner that the fuel cell groups having a high average value of pressure loss are arranged in order toward the end side.
  • a cell stack formed by electrically connecting a plurality of fuel cells is provided with an arbitrary number of the fuel cells as one fuel cell group. Since the average value of the pressure loss of the fuel cells in the fuel cell group is arranged so as to increase in order from the center to the end in the arrangement direction of the fuel cells, each fuel cell The flow rate of the reaction gas supplied to the gas can be made uniform, and the power generation performance can be improved.
  • the fuel cell module of the present invention includes the cell stack device, it can be a fuel cell module with improved power generation performance.
  • the fuel cell device of the present invention is a fuel cell device with improved power generation performance because the fuel cell module and an auxiliary machine for operating the fuel cell module are housed in an outer case. be able to.
  • the cell stack device of the present invention is manufactured by the above-described steps, the average value of the pressure loss of the fuel cells in the fuel cell group is shifted from the center to the end in the fuel cell arrangement direction. Therefore, it is possible to easily manufacture the cell stack devices arranged so as to increase in order.
  • FIG. 1 An example of the cell stack apparatus of this embodiment is shown, (a) is a side view, (b) It is an enlarged plan view which extracts and shows a part of cell stack apparatus shown by (a). It is an external appearance perspective view which shows an example of the fuel cell module of this embodiment. It is a disassembled perspective view which shows an example of the fuel cell apparatus of this embodiment.
  • FIG. 1 shows an example of a cell stack device according to the present embodiment, where (a) is a side view showing the cell stack device 1, and (b) is a part of the cell stack device 1 shown in (a).
  • FIG. 1 shows an example of a cell stack device according to the present embodiment, where (a) is a side view showing the cell stack device 1, and (b) is a part of the cell stack device 1 shown in (a).
  • FIG. The same members are assigned the same numbers, and so on.
  • the cell stack device 1 electrically connects the fuel cells 3 in series by arranging a plurality of columnar fuel cells 3 between the adjacent fuel cells 3 via the current collecting member 4.
  • the cell stack 2 is formed.
  • a fuel battery cell 3 shown in FIG. 1 has a plurality of gas flow paths 14 inside, and an inner electrode on one flat surface of a pair of opposed flat surfaces having a flat cross section.
  • a fuel electrode layer 9 as a layer, a solid electrolyte layer 10 and an air electrode layer 11 as an outer electrode layer are sequentially laminated, and an inter-layer is formed on the other flat surface where the air electrode layer 11 is not formed.
  • the connector 12 is laminated.
  • a P-type semiconductor layer 15 may be provided on the outer surface of the interconnector 12.
  • the P-type semiconductor layer 15 can also be provided on the outer surface of the air electrode layer 11.
  • each fuel cell 3 constituting the cell stack 2 is fixed to the manifold 7 for supplying the reaction gas to the fuel cell 3 through the gas flow path 14 by a bonding material such as a glass seal material.
  • a bonding material such as a glass seal material.
  • an elastically deformable conductive member 5 having a lower end fixed to the manifold 7 is provided so as to sandwich the cell stack 2 from both ends in the arrangement direction of the fuel cells 3 via the current collecting members 4.
  • the conductive member 5 shown in FIG. 1 has a shape that extends outward along the arrangement direction of the fuel cells 3 and draws out current generated by the power generation of the cell stack 2 (fuel cells 3).
  • a current drawing portion 6 is provided.
  • the temperature of the fuel cell 3 is configured by burning the fuel gas (excess fuel gas) discharged from the gas flow path 14 on the upper end side of the fuel cell 3. Can be raised. Thereby, the start-up of the cell stack apparatus 1 can be accelerated.
  • porous conductive ceramics such as ZrO 2 (referred to as stabilized zirconia) in which a rare earth element is dissolved, Ni and / or NiO are used. And can be formed from
  • the solid electrolyte layer 10 has a function as an electrolyte that bridges electrons between the electrodes, and at the same time, has to have a gas barrier property in order to prevent leakage between the fuel gas and the oxygen-containing gas. It is formed from ZrO 2 in which 3 to 15 mol% of a rare earth element is dissolved. In addition, as long as it has the said characteristic, you may form using another material etc.
  • the air electrode layer 11 is not particularly limited as long as it is generally used.
  • the air electrode layer 11 can be formed of a conductive ceramic made of a so-called ABO 3 type perovskite oxide.
  • the air electrode layer 11 is required to have gas permeability and preferably has an open porosity of 20% or more, particularly 30 to 50%.
  • the interconnector 12 can be formed from conductive ceramics, it is required to have reduction resistance and oxidation resistance because it is in contact with a fuel gas (hydrogen-containing gas) and an oxygen-containing gas (air, etc.). Therefore, a lanthanum chromite-based perovskite oxide (LaCrO 3 -based oxide) is preferably used.
  • the interconnector 12 must be dense to prevent leakage of fuel gas flowing through the plurality of gas flow paths 14 formed in the conductive support 13 and oxygen-containing gas flowing outside the conductive support 13. Preferably, it has a relative density of 93% or more, particularly 95% or more.
  • the conductive support 13 is required to be gas permeable in order to allow the fuel gas to permeate to the fuel electrode layer 9 and to be conductive in order to collect current via the interconnector 12. . Therefore, as the conductive support 13, it is necessary to adopt a material satisfying such a requirement as a material, and for example, conductive ceramics, cermet, or the like can be used.
  • an iron group metal component and a specific rare earth oxide (Y 2 O 3 , Yb 2 O 3, etc.) is preferably formed.
  • the conductive support 13 preferably has an open porosity of 30% or more, particularly 35 to 50% in order to have the required gas permeability, and the conductivity is 300 S / cm or more. In particular, it is preferably 440 S / cm or more.
  • examples of the P-type semiconductor layer 15 include a layer made of a transition metal perovskite oxide. Specifically, one having higher electron conductivity than the lanthanum chromite type perovskite type oxide (LaCrO 3 type oxide) constituting the interconnector 11, for example, LaMnO in which Mn, Fe, Co, etc. exist in the B site. P-type semiconductor ceramics made of at least one of three- based oxides, LaFeO 3 -based oxides, LaCoO 3 -based oxides and the like can be used. In general, the thickness of the P-type semiconductor layer 15 is preferably in the range of 30 to 100 ⁇ m.
  • the solid electrolyte layer 10 and the air electrode layer 11 are firmly joined between the solid electrolyte layer 10 and the air electrode layer 11, and the components of the solid electrolyte layer 10 and the air electrode are An intermediate layer can also be provided for the purpose of suppressing the formation of a reaction layer having a high electrical resistance by reacting with the components of the layer 11.
  • the intermediate layer can be formed with a composition containing Ce (cerium) and other rare earth elements, for example, (1): (CeO 2 ) 1-x (REO 1.5 ) x
  • RE is at least one of Sm, Y, Yb, and Gd
  • x is a number that satisfies 0 ⁇ x ⁇ 0.3. It is preferable to have the composition represented by these. Further, from the viewpoint of reducing electric resistance, it is preferable to use Sm or Gd as RE, and for example, it is preferably made of CeO 2 in which 10 to 20 mol% of SmO 1.5 or GdO 1.5 is dissolved. .
  • the solid electrolyte layer 10 and the air electrode layer 11 are firmly bonded, and the components of the solid electrolyte layer 10 and the components of the air electrode layer 11 react to form a reaction layer having high electrical resistance.
  • the intermediate layer may be formed of two layers.
  • an adhesion layer is provided between the interconnector 12 and the conductive support 13 to reduce the difference in thermal expansion coefficient between the interconnector 12 and the conductive support 13. It can also be provided.
  • the adhesion layer can have a composition similar to that of the fuel electrode layer 9, and is formed of, for example, ZrO 2 (referred to as stabilized zirconia) in which a rare earth element such as YSZ is dissolved and Ni and / or NiO. can do.
  • ZrO 2 referred to as stabilized zirconia
  • the volume ratio of ZrO 2 in which the rare earth element is dissolved and Ni and / or NiO is preferably in the range of 40:60 to 60:40.
  • the temperature on the center side along the arrangement direction of the fuel cells increases, It is known that a temperature distribution is generated on the center side and the end side of the cell stack. Further, with this temperature distribution, there is a difference in the amount of fuel gas supplied to the fuel cells located on the center side and the end side of the cell stack, which may reduce the power generation performance.
  • the cell stack 2 is provided with a plurality of fuel battery cell groups, with an arbitrary number of fuel battery cells 3 as one fuel battery cell group, and each fuel battery cell.
  • the average value of the pressure loss of the fuel cells 3 in the group (hereinafter sometimes referred to as the average pressure loss) is arranged so as to increase in order from the center to the end of the cell stack 2.
  • the cell stack 2 is located on the end side, and is adjacent to the fuel cell group C composed of four fuel cells 3 and the fuel cell group C.
  • a fuel cell group B composed of four fuel cells 3 and a fuel cell group A composed of 10 fuel cells 3 located on the center side, in each fuel cell group
  • the average pressure loss per fuel cell 3 satisfies the relationship of fuel cell group A ⁇ fuel cell group B ⁇ fuel cell group C.
  • the fuel cell group B having the next lowest average pressure loss is disposed next to both sides of the fuel cell group A having the lowest average pressure loss, and the average pressure loss is next to both sides of the fuel cell group B.
  • a low fuel cell group C is arranged.
  • the fuel cell group constituting the cell stack 2 can be appropriately changed according to the number of the fuel battery cells 3 constituting the cell stack 2, but at least the type of the fuel battery cell group constituting the cell stack 2 is selected. It is preferable to arrange three or more cell groups and arrange them appropriately so that the entire cell stack becomes 5 to 15 groups. In this case, the same type of fuel cell groups may be arranged so as to be the left and right objects, and the cell stack as a whole may be arranged as 5 to 15 groups. In the example of FIG. 1, a case where three groups are arranged in a total of five groups is shown.
  • the example in which the fuel cell groups constituting the cell stack 2 are provided so as to be the left and right objects around the central portion of the cell stack 2 has been shown.
  • the number of fuel cells 3 constituting each fuel cell group can be changed as appropriate, but in order to improve the power generation performance of the cell stack 2, the central portion of the cell stack 2 is not required.
  • the center it is preferable that the number of fuel cell groups and the number of fuel cells 3 constituting each fuel cell group are left and right targets.
  • a process of manufacturing the cell stack 2 will be described. First, a plurality of fuel cells 3 constituting the cell stack 2 are produced. Next, the pressure loss of all the produced fuel cells 3 is measured.
  • a pressure loss measuring member having a gas supply port and provided with a slit according to the outer shape of the fuel cell 3 is prepared, and each fuel cell 3 is fixed to the member.
  • a fluid such as air of a predetermined flow rate is supplied to each fuel cell 3 through the pressure loss measuring member, and the pressure difference between the pressure at the gas supply port of the pressure loss measuring member and the atmospheric pressure is slightly different. Measure with a pressure gauge. Thereby, the pressure loss of each fuel battery cell 3 can be measured.
  • each fuel battery cell 3 is cut to measure the pressure loss, and other than the fuel battery cell 3 to be measured
  • the fuel cell 3 may be covered with a cap or the like to block the gas flow in the gas flow path 14 of the fuel cell 3, and the pressure loss of the fuel cell 3 to be measured may be measured.
  • the pressure of the fuel gas supplied to the manifold 7 may be regarded as the pressure at the gas supply port.
  • the pressure loss of each fuel cell 3 constituting the cell stack 2 was measured.
  • the portion of the fuel cell group is By estimating as a boundary and repeating this, it is possible to estimate whether the cell stack 2 is composed of a plurality of fuel cell groups having different average pressure losses.
  • the fuel cell 3 is assigned to a plurality of groups set for each predetermined pressure loss range.
  • the predetermined pressure loss range can be appropriately set based on the size of the fuel cell 3 itself, the size of the gas flow path 14, and the like.
  • the number of groups can be set as appropriate depending on the number of fuel cells 3 constituting the cell stack 2, and can be 3 to 10 groups, for example.
  • a fuel cell group is produced using an arbitrary number of fuel cells distributed to each group.
  • the fuel cell group classified based on pressure loss can be produced.
  • the average pressure loss of the fuel cells 3 in the fuel cell group can be obtained by averaging the pressure loss for an arbitrary number of fuel cells 3.
  • the fuel cell groups classified based on the pressure loss are arranged so that the fuel cell groups having high pressure loss are arranged in order from the center to the end in the arrangement direction of the fuel cells 3. .
  • the fuel cell group having the lowest average pressure loss is arranged to be in the center of the cell stack 2
  • the fuel cell group having the next lowest average pressure loss is arranged next to both
  • the fuel cell groups having a low average pressure loss are arranged in order according to the number of fuel cell groups constituting the cell stack 2 so as to be further adjacent to each other.
  • the arrangement of the fuel cells 3 does not have to be in the order of pressure loss.
  • the fuel cells 3 may be arbitrarily arranged in each fuel cell group.
  • the number of the fuel cells 3 constituting the fuel cell group located in the central portion of the cell stack 2. is preferably larger than the number of fuel cells 3 constituting another fuel cell group. Thereby, it can suppress more that power generation performance falls.
  • the number of the fuel cells 3 constituting each fuel cell group can be gradually decreased from the center to the end of the cell stack 2.
  • each fuel cell group is preferably composed of an even number of fuel cells 3 and the fuel constituting the cell stack 2
  • the fuel cell group on the central side of the cell stack 2 is an odd number
  • the other fuel cell groups are configured by an even number of fuel cells 3. preferable.
  • the cell stack device 1 of the present embodiment manufactured by the above method can make the flow rate of the reaction gas supplied to each fuel cell 3 uniform, and can improve the power generation performance.
  • FIG. 2 is an external perspective view showing an example of a fuel cell module (hereinafter sometimes referred to as a module) including the cell stack device 1 of the present embodiment.
  • a fuel cell module hereinafter sometimes referred to as a module
  • the above-described cell stack device 1 is stored inside the storage container 17.
  • fuel gas is generated by reforming raw fuel such as natural gas or kerosene supplied through the raw fuel supply pipe 22.
  • the reformer 18 is arranged above the cell stack 2.
  • the reformer 18 preferably has a structure capable of performing steam reforming, which is an efficient reforming reaction, and a reforming unit 19 for vaporizing water and reforming raw fuel into fuel gas.
  • a reforming section 20 in which a reforming catalyst (not shown) is disposed.
  • the fuel gas generated by the reformer 20 is supplied to the manifold 7 via the fuel gas flow pipe 21 and is supplied from the manifold 7 to a gas flow path provided inside the fuel battery cell 3.
  • the configuration of the cell stack device 1 can be appropriately changed depending on the type and shape of the fuel cell 3.
  • the reformer 18 can be included in the cell stack device 1.
  • FIG. 2 shows a state in which a part (front and rear surfaces) of the storage container 17 is removed and the cell stack device 1 stored inside is taken out rearward.
  • the cell stack device 1 can be slid and stored in the storage container 17.
  • the surplus fuel gas and oxygen-containing gas discharged from the gas flow path of the fuel battery cell 3 are combusted on the upper end side of the fuel battery cell 3 so that the start-up of the cell stack device 1 can be accelerated.
  • the reformer 18 disposed above the cell stack 2 can be warmed, and the reformer 18 can efficiently perform the reforming reaction.
  • a hollow flat plate fuel cell 3 is shown as the fuel cell 3.
  • a cylindrical or flat plate fuel cell 3 may be used. Can be appropriately changed according to the shape of the fuel cell 3.
  • FIG. 3 is an exploded perspective view showing an example of the fuel cell device 24 of the present invention. In FIG. 3, a part of the configuration is omitted.
  • the fuel cell device 24 shown in FIG. 3 divides the inside of an exterior case composed of a support column 25 and an exterior plate 26 into upper and lower portions by a partition plate 27, and the upper side serves as a module storage chamber 28 for storing the above-described module 16.
  • the lower side is configured as an auxiliary equipment storage chamber 29 for storing auxiliary equipment for operating the module 16. It should be noted that auxiliary equipment stored in the auxiliary equipment storage chamber 29 is omitted.
  • the partition plate 27 is provided with an air circulation port 30 for flowing the air in the auxiliary machine storage chamber 29 to the module storage chamber 28, and a module is formed in a part of the exterior plate 26 constituting the module storage chamber 28.
  • An exhaust port 31 for exhausting the air in the storage chamber 28 is provided.
  • the module 16 including the cell stack device 1 with improved power generation efficiency is housed in the module housing chamber 28, thereby stably generating power for a long period of time. It can be set as the fuel cell apparatus 24 which can perform.
  • the same effect can be obtained when the fuel battery cell 3 is a hollow plate type having a gas flow path through which an oxygen-containing gas flows. That is, the same applies to a cell stack apparatus using a solid oxide fuel cell in which the fuel cell 3 is formed by sequentially laminating an air electrode layer as an inner electrode, a solid electrolyte layer, and a fuel electrode layer as an outer electrode. The effect of can be obtained.
  • Cell stack device 2 Cell stack 3: Fuel cell 16: Fuel cell module 24: Fuel cell devices A, B, C: Fuel cell group

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Abstract

　【課題】　発電効率の向上したセルスタック装置、およびそれを備える燃料電池モジュール並びに燃料電池装置を提供する。　【解決手段】　反応ガスが流れるガス流路を備える燃料電池セル３を複数個配列して電気的に接続してなるセルスタック２を有し、セルスタック２は、燃料電池セル３の任意の個数を１つの燃料電池セル群として設けられており、それぞれの燃料電池セル群における燃料電池セル３の圧力損失の平均値が、燃料電池セル３の配列方向における中央部から端部側に向けて、順に高くなるように配列されていることで、発電効率が向上したセルスタック装置１とすることができる。

Description

セルスタック装置、燃料電池モジュールおよび燃料電池装置ならびにセルスタック装置の作製方法
　本発明は、複数の燃料電池セルを配列してなるセルスタック装置、燃料電池モジュールおよび燃料電池装置ならびにセルスタック装置の作製方法に関する。
　近年、次世代エネルギーとして、セルスタックを備える燃料電池装置が種々提案されている（例えば、特許文献１参照。）。このようなセルスタックは、燃料ガス（水素含有ガス）と空気（酸素含有ガス）とを用いて電力を得ることができる燃料電池セルの複数個を電気的に直列に接続してなる。
　このような燃料電池装置においては、燃料電池セルを配列してなるセルスタック装置を備えているが、燃料電池セルの配列方向に沿った中央部と端部とに位置する燃料電池セルとに供給される反応ガス量に差が生じることで、発電性能が低下するおそれがある。特に、燃料電池セルの配列方向に沿った中央部に位置する燃料電池セルは、端部側に位置する燃料電池セルよりも温度が高くなり、それによりガス通路における圧力損失が大きくなるという問題がある。
　それゆえ、例えば、特許文献２には、燃料電池セルの積層方向中央部側におけるガス通路の断面積を、燃料電池セルのガス供給側における燃料電池セルのガス通路の断面積よりも大きくした燃料電池が提案されている。
特開２００７－５９３７７号公報 特開２００８－８４６８３号公報
　ところで、上記特許文献２に記載の燃料電池においては、ガス通路の大きさが異なる燃料電池セルを複数種作製する必要が生じ、生産効率の向上の点で改善の余地があった。
　また、通常セルスタックを構成する全ての燃料電池セルを同一に作製することは困難であり、圧力損失の異なる燃料電池セルを任意に配列すると、セルスタック装置において、発電性能が低下するという問題があった。
　それゆえ、本発明は、発電性能を向上することができるセルスタック装置、燃料電池モジュール、燃料電池装置およびセルスタック装置の作製方法を提供することを目的とする。
　本発明のセルスタック装置は、反応ガスが流れるガス流路を備える燃料電池セルを複数個配列して電気的に接続してなるセルスタックを有し、該セルスタックは、前記燃料電池セルの任意の個数を１つの燃料電池セル群として設けられており、それぞれの前記燃料電池セル群における前記燃料電池セルの圧力損失の平均値が、前記燃料電池セルの配列方向における中央部から端部側に向けて、順に高くなるように配列されていることを特徴とする。
　また、本発明の燃料電池モジュールは、収納容器内に上記セルスタック装置を収納してなることを特徴とする。
　また、本発明の燃料電池装置は、上記燃料電池モジュールと、該燃料電池モジュールを動作させるための補機とを外装ケース内に収納してなることを特徴とする。
　本発明のセルスタック装置の作製方法は、反応ガスが流れるガス流路を備える燃料電池セルを複数個作製する工程と、作製した複数個の前記燃料電池セルの圧力損失をそれぞれ測定する工程と、複数個の前記燃料電池セルを、測定した圧力損失の値に基づいて複数の燃料電池セル群に分類する工程と、前記分類した燃料電池セル群を、前記燃料電池セルの配列方向における中央部から端部側に向けて、順に圧力損失の平均値が高い前記燃料電池セル群が配列されるように並べてセルスタックを構成する工程と、を備えることを特徴とする。
　本発明のセルスタック装置は、複数個の燃料電池セルを電気的に接続してなるセルスタックが、前記燃料電池セルの任意の個数を１つの燃料電池セル群として設けられており、それぞれの前記燃料電池セル群における前記燃料電池セルの圧力損失の平均値が、燃料電池セルの配列方向における中央部から端部側に向けて、順に高くなるように配列されていることから、各燃料電池セルに供給される反応ガスの流量を均一化することができ、発電性能を向上することができる。
　また、本発明の燃料電池モジュールは、上記セルスタック装置を備えることから、発電性能の向上した燃料電池モジュールとすることができる。
　また、本発明の燃料電池装置は、上記燃料電池モジュールと、該燃料電池モジュールを動作させるための補機とを外装ケース内に収納してなることから、発電性能の向上した燃料電池装置とすることができる。
　さらに、本発明のセルスタック装置は、上述の工程により作製されることから、燃料電池セル群における燃料電池セルの圧力損失の平均値が、燃料電池セルの配列方向における中央部から端部側に向けて、順に高くなるように配列されたセルスタック装置を容易に作製することができる。
本実施形態のセルスタック装置の一例を示したものであり、（ａ）は側面図、（ｂ）（ａ）で示すセルスタック装置の一部を抜粋して示す拡大平面図である。 本実施形態の燃料電池モジュールの一例を示す外観斜視図である。 本実施形態の燃料電池装置の一例を示す分解斜視図である。
　図１は本実施形態のセルスタック装置の一例を示したものであり、（ａ）はセルスタック装置１を示す側面図、（ｂ）は（ａ）で示すセルスタック装置１の一部を抜粋して示す拡大平面図である。また、同一の部材については同一の番号を付するものとし、以下同様とする。
　セルスタック装置１は、柱状の燃料電池セル３の複数個を、隣接する燃料電池セル３間に集電部材４を介して配置することで、燃料電池セル３同士を電気的に直列に接続してなるセルスタック２を有している。図１に示す燃料電池セル３は、内部に複数のガス流路１４を有して、一対の対向する平坦面をもつ断面が扁平状の導電性支持体１３の一方の平坦面上に内側電極層としての燃料極層９と、固体電解質層１０と、外側電極層としての空気極層１１を順次積層してなるとともに、他方の平坦面のうち空気極層１１が形成されていない部位にインターコネクタ１２を積層して構成されている。なお、インターコネクタ１２の外面にはＰ型半導体層１５を設けることもできる。集電部材４を、Ｐ型半導体層１５を介してインターコネクタ１２に接続させることより、両者の接触がオーム接触となって電位降下を少なくし、集電性能の低下を有効に抑制することができる。このＰ型半導体層１５は、空気極層１１の外面に設けることもできる。
　そして、セルスタック２を構成する各燃料電池セル３の下端が、ガス流路１４を介して燃料電池セル３に反応ガスを供給するためのマニホールド７にガラスシール材等の接合材により固定されている。なお、図１に示すセルスタック装置１においては、ガス流路１４にマニホールド７より反応ガスとして水素含有ガス（燃料ガス）を供給する場合の例を示しており、マニホールド７の側面に、反応ガスをマニホールド７内に供給するための反応ガス供給管８が接続されている。
　また、燃料電池セル３の配列方向の両端から集電部材４を介してセルスタック２を挟持するように、マニホールド７に下端が固定された弾性変形可能な導電部材５を具備している。ここで、図１に示す導電部材５においては、燃料電池セル３の配列方向に沿って外側に向けて延びた形状で、セルスタック２（燃料電池セル３）の発電により生じる電流を引出すための電流引出し部６が設けられている。
　ちなみに、上記セルスタック装置１においては、ガス流路１４より排出される燃料ガス（余剰の燃料ガス）を燃料電池セル３の上端部側で燃焼させるように構成することにより燃料電池セル３の温度を上昇させることができる。それにより、セルスタック装置１の起動を早めることができる。
　以下に、図１において示す燃料電池セル３を構成する各部材について説明する。
　燃料極層９は、一般的に公知のものを使用することができ、多孔質の導電性セラミックス、例えば希土類元素が固溶しているＺｒＯ２（安定化ジルコニアと称する）とＮｉおよび／またはＮｉＯとから形成することができる。
　固体電解質層１０は、電極間の電子の橋渡しをする電解質としての機能を有していると同時に、燃料ガスと酸素含有ガスとのリークを防止するためにガス遮断性を有することが必要とされ、３～１５モル％の希土類元素が固溶したＺｒＯ２から形成される。なお、上記特性を有する限りにおいては、他の材料等を用いて形成してもよい。
　空気極層１１は、一般的に用いられるものであれば特に制限はなく、例えば、いわゆるＡＢＯ３型のペロブスカイト型酸化物からなる導電性セラミックスから形成することができる。空気極層１１はガス透過性を有していることが必要であり、開気孔率が２０％以上、特に３０～５０％の範囲にあることが好ましい。
　インターコネクタ１２は、導電性セラミックスから形成することができるが、燃料ガス（水素含有ガス）および酸素含有ガス（空気等）と接触するため、耐還元性及び耐酸化性を有することが必要であり、それゆえランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＣｒＯ３系酸化物）が好適に使用される。インターコネクタ１２は導電性支持体１３に形成された複数のガス流路１４を流通する燃料ガス、および導電性支持体１３の外側を流通する酸素含有ガスのリークを防止するために緻密質でなければならず、９３％以上、特に９５％以上の相対密度を有していることが好ましい。
　導電性支持体１３としては、燃料ガスを燃料極層９まで透過するためにガス透過性であること、さらには、インターコネクタ１２を介して集電するために導電性であることが要求される。したがって、導電性支持体１３としては、かかる要求を満足するものを材質として採用する必要があり、例えば導電性セラミックスやサーメット等を用いることができる。
　ちなみに、燃料電池セル３を作製するにあたり、燃料極層９または固体電解質層１０との同時焼成により導電性支持体１３を作製する場合においては、鉄属金属成分と特定希土類酸化物（Ｙ２Ｏ３、Ｙｂ２Ｏ３等）とから導電性支持体１３を形成することが好ましい。また、導電性支持体１３は、所要ガス透過性を備えるために開気孔率が３０％以上、特に３５～５０％の範囲にあるのが好適であり、そしてまたその導電率は３００Ｓ／ｃｍ以上、特に４４０Ｓ／ｃｍ以上であるのが好ましい。
　さらに、Ｐ型半導体層１５としては、遷移金属ペロブスカイト型酸化物からなる層を例示することができる。具体的には、インターコネクタ１１を構成するランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＣｒＯ３系酸化物）よりも電子伝導性が大きいもの、例えば、ＢサイトにＭｎ、Ｆｅ、Ｃｏなどが存在するＬａＭｎＯ３系酸化物、ＬａＦｅＯ３系酸化物、ＬａＣｏＯ３系酸化物などの少なくとも一種からなるＰ型半導体セラミックスを使用することができる。このようなＰ型半導体層１５の厚みは、一般に、３０～１００μｍの範囲にあることが好ましい。
　なお、図示はしていないが、固体電解質層１０と空気極層１１との間に、固体電解質層１０と空気極層１１との接合を強固とするとともに、固体電解質層１０の成分と空気極層１１の成分とが反応して電気抵抗の高い反応層が形成されることを抑制する目的で中間層を備えることもできる。
　ここで、中間層としては、Ｃｅ（セリウム）と他の希土類元素とを含有する組成にて形成することができ、例えば、
（１）：（ＣｅＯ２）１－ｘ（ＲＥＯ１．５）ｘ
式中、ＲＥはＳｍ、Ｙ、Ｙｂ、Ｇｄの少なくとも１種であり、ｘは０＜ｘ≦０．３を満足する数。
で表される組成を有していることが好ましい。さらには、電気抵抗を低減するという点から、ＲＥとしてＳｍやＧｄを用いることが好ましく、例えば１０～２０モル％のＳｍＯ１．５またはＧｄＯ１．５が固溶したＣｅＯ２からなることが好ましい。
　また、固体電解質層１０と空気極層１１とを強固に接合するとともに、固体電解質層１０の成分と空気極層１１の成分とが反応して電気抵抗の高い反応層が形成されることをさらに抑制することを目的として、中間層を２層から形成することもできる。
　また、図示はしていないが、インターコネクタ１２と導電性支持体１３との間に、インターコネクタ１２と導電性支持体１３との間の熱膨張係数差を軽減する等のために密着層を設けることもできる。
　密着層としては、燃料極層９と類似した組成とすることができ、例えば、ＹＳＺなどの希土類元素が固溶しているＺｒＯ２（安定化ジルコニアと称する）とＮｉおよび／またはＮｉＯとから形成することができる。なお、希土類元素が固溶したＺｒＯ２と、Ｎｉおよび／またはＮｉＯとは、体積比で４０：６０～６０：４０の範囲とすることが好ましい。
　ところで、燃料電池セルを複数配列してなるセルスタックにおいては、燃料電池セルの配列方向に沿った中央部側（以下、単にセルスタックの中央部側という場合がある。）の温度が上昇し、セルスタックの中央部側と端部側とで温度分布を生じることが知られている。また、この温度分布に伴い、セルスタックの中央部側と端部側とに位置する燃料電池セルに供給される燃料ガス量に差が生じ、それにより発電性能が低下するおそれがある。
　また、セルスタック２を構成する全ての燃料電池セル３を同一に作製することは困難であり、圧力損失の異なる燃料電池セル３を任意に配置することで発電性能が低下するという問題がある。
　それゆえ、本実施形態のセルスタック装置１では、セルスタック２を、燃料電池セル３の任意の個数を１つの燃料電池セル群として、該燃料電池セル群を複数設けて、それぞれの燃料電池セル群における燃料電池セル３の圧力損失の平均値（以下、平均圧力損失という場合がある。）が、セルスタック２の中央部から端部側に向けて順に高くなるように配列されている。
　図１に示すセルスタック装置１を用いて説明すると、セルスタック２は、端部側に位置し、４個の燃料電池セル３からなる燃料電池セル群Ｃと、該燃料電池セル群Ｃに隣接し、４個の燃料電池セル３からなる燃料電池セル群Ｂと、中央部側に位置し、１０個の燃料電池セル３からなる燃料電池セル群Ａとから構成し、各燃料電池セル群における燃料電池セル３の１個あたりの平均圧力損失が、燃料電池セル群Ａ＜燃料電池セル群Ｂ＜燃料電池セル群Ｃの関係が成り立っている。言い換えれば、平均圧力損失の最も低い燃料電池セル群Ａの両隣に、次に平均圧力損失が低い燃料電池セル群Ｂが配置され、さらに燃料電池セル群Ｂの両隣に、次に平均圧力損失が低い燃料電池セル群Ｃが配置されている。それにより、発電中にセルスタック２を構成する各燃料電池セル３に供給される燃料ガス量を均一に近づけることができ、発電性能が低下することを抑制できる。
　なおセルスタック２を構成する燃料電池セル群は、セルスタック２を構成する燃料電池セル３の個数にあわせて適宜変更することができるが、セルスタック２を構成する燃料電池セル群の種類を少なくとも３群以上のセル群とし、それらを適宜配置してセルスタック全体として５～１５群となるように配置することが好ましい。この場合において、同じ種類の燃料電池セル群を、左右対象となるように配置して、セルスタック全体として５～１５群となるように配置してもよい。なお、図１の例においては３種類の群を、計５群配置した場合を示している。
　また、図１に示すセルスタック装置１においては、セルスタック２を構成する燃料電池セル群を、セルスタック２の中央部を中心として左右対象となるように設けた例を示したが、必ずしも左右対象となる必要はなく、また各燃料電池セル群を構成する燃料電池セル３の数も適宜変更することができるが、セルスタック２の発電性能を向上するうえで、セルスタック２の中央部を中心として、燃料電池セル群の数や、各燃料電池セル群を構成する燃料電池セル３の個数が、左右対象となるように設けることが好ましい。
　以下に、上記セルスタック２を作製する工程について説明する。まずセルスタック２を構成する燃料電池セル３を複数個作製する。次に、作製した全ての燃料電池セル３の圧力損失を測定する。
　具体的には、例えば、ガス供給口を有するとともに、燃料電池セル３の外形にあわせたスリットが設けられた圧力損失測定用部材を用意し、該部材に各燃料電池セル３を固定する。上記圧力損失測定用部材を介して、各燃料電池セル３に所定流量の空気等の流体を供給し、上記圧力損失測定用部材のガス供給口における圧力と、大気圧との差圧を微差圧計で計測する。それにより、各燃料電池セル３の圧力損失を測定することができる。
　ちなみに、作製が完了したセルスタック２から各燃料電池セル３の圧力損失を測定する場合には、各燃料電池セル３を切断して圧力損失を測定するほか、測定対象とした燃料電池セル３以外の燃料電池セル３にキャップ等を被せて燃料電池セル３のガス流路１４におけるガスの流れを遮断し、測定対象とした燃料電池セル３の圧力損失を測定してもよい。この場合、例えばマニホールド７に供給される燃料ガスの圧力を上記のガス供給口における圧力とみなせばよい。
　またこの場合に、セルスタック２が、平均圧力損失の異なる複数の燃料電池セル群から構成されているかどうかを判断するにあたっては、セルスタック２を構成する各燃料電池セル３の圧力損失を測定した場合に、その圧力損失が隣り合う一方の燃料電池セル３に対して明らかに差があり、隣り合う他方の燃料電池セル３に対してほぼ差がない場合に、その部分を燃料電池セル群の境界として推定し、これを繰り返すことで、セルスタック２が平均圧力損失の異なる複数の燃料電池セル群から構成されているかどうかを推定することができる。
　続いて、各燃料電池セル３の圧力損失の値に基づき、所定の圧力損失の範囲ごとに設定された複数のグループに振り分ける。なお、所定の圧力損失の範囲は、燃料電池セル３そのものの大きさや、ガス流路１４の大きさ等に基づいて適宜設定することができる。なお、グループの数はセルスタック２を構成する燃料電池セル３の本数等により、適宜設定することができるが、例えば３～１０グループとすることができる。
　続いて、それぞれのグループごとに振り分けられた、任意の本数の燃料電池セルを用いて、燃料電池セル群を作製する。それにより、圧力損失に基づいて分類した燃料電池セル群を作製できる。なおこの際、任意の本数の燃料電池セル３について圧力損失を平均化することで、燃料電池セル群における燃料電池セル３の平均圧力損失を求めることができる。
　そして、圧力損失に基づいて分類した燃料電池セル群が、燃料電池セル３の配列方向における中央部から端部側に向けて、順に圧力損失が高い燃料電池セル群が配列されるように配置する。具体的には、平均圧力損失の最も低い燃料電池セル群をセルスタック２の中央部となるように配置し、次に平均圧力損失の低い燃料電池セル群をその両隣に配置し、さらに次に平均圧力損失の低い燃料電池セル群をさらにその両隣となるように、セルスタック２を構成する燃料電池セル群の数にあわせて順に配置する。なお、各燃料電池セル群内においては、燃料電池セル３の配列は特に圧力損失の順とならなくてもよい。言い換えれば、各燃料電池セル群においては、任意に燃料電池セル３を配列すればよい。
　ここで、セルスタック２の中央部において、燃料電池セル３の温度によるガス供給量の影響が大きいことから、セルスタック２の中央部に位置する燃料電池セル群を構成する燃料電池セル３の個数は、他の燃料電池セル群を構成する燃料電池セル３の個数よりも多いことが好ましい。それにより、発電性能が低下することをより抑制することができる。なお、セルスタック２の中央部から端部に向けて、各燃料電池セル群を構成する燃料電池セル３の個数を漸次少なくなるようにすることもできる。
　なお、セルスタック２を構成する燃料電池セル３の総数が偶数である場合には、各燃料電池セル群は、偶数個の燃料電池セル３より構成することが好ましく、セルスタック２を構成する燃料電池セル３の総数が奇数である場合には、セルスタック２の中央部側の燃料電池セル群を奇数個とし、それ以外の燃料電池セル群は偶数個の燃料電池セル３より構成することが好ましい。
　上記の方法にて作製された本実施形態のセルスタック装置１は、各燃料電池セル３に供給される反応ガスの流量を均一化することができ、発電性能を向上することができる。
　図２は、本実施形態のセルスタック装置１を備える燃料電池モジュール（以下、モジュールという場合がある。）の一例を示す外観斜視図である。
　図２に示すモジュール１６においては、収納容器１７の内部に、上述したセルスタック装置１が収納されている。
　なお図２においては、燃料電池セル３の発電で使用する燃料ガスを得るために、原燃料供給管２２を介して供給される天然ガスや灯油等の原燃料を改質して燃料ガスを生成するための改質器１８をセルスタック２の上方に配置している。なお、改質器１８は、効率のよい改質反応である水蒸気改質を行なうことができる構造とすることが好ましく、水を気化させるための気化部１９と、原燃料を燃料ガスに改質するための改質触媒（図示せず）が配置された改質部２０とを備えている。そして、改質器２０で生成された燃料ガスは、燃料ガス流通管２１を介してマニホールド７に供給され、マニホールド７より燃料電池セル３の内部に設けられたガス流路に供給される。なお、セルスタック装置１の構成は、燃料電池セル３の種類や形状により、適宜変更することができ、例えばセルスタック装置１に改質器１８を含むこともできる。
　また図２においては、収納容器１７の一部（前後面）を取り外し、内部に収納されるセルスタック装置１を後方に取り出した状態を示している。ここで、図２に示したモジュール１６においては、セルスタック装置１を、収納容器１７内にスライドして収納することが可能である。
　なお、収納容器１７の内部には、マニホールド７に並置されたセルスタック２の間に配置され、酸素含有ガスが燃料電池セル３の側方を下端部から上端部に向けて流れるように、反応ガス導入部材２３が配置されている。
　ここで、燃料電池セル３のガス流路より排出される余剰な燃料ガスと酸素含有ガスとを燃料電池セル３の上端部側で燃焼させることにより、セルスタック装置１の起動を早めることができほか、セルスタック２の上方に配置された改質器１８を温めることができ、改質器１８で効率よく改質反応を行なうことができる。
　このようなモジュール１６では、上述したように発電効率が向上したセルスタック装置１を収納容器１７内に収納してなることから、発電効率の向上したモジュール１６とすることができる。
　なお図２においては、燃料電池セル３として中空平板型の燃料電池セル３を示しているが、例えば、円筒型や平板型の燃料電池セル３とすることもでき、この場合、モジュール１６の構成は、燃料電池セル３の形状にあわせて適宜変更することができる。
　図３は、本発明の燃料電池装置２４の一例を示す分解斜視図である。なお、図３においては一部構成を省略して示している。
　図３に示す燃料電池装置２４は、支柱２５と外装板２６とから構成される外装ケース内を仕切板２７により上下に区画し、その上方側を上述したモジュール１６を収納するモジュール収納室２８とし、下方側をモジュール１６を動作させるための補機類を収納する補機収納室２９として構成されている。なお、補機収納室２９に収納する補機類を省略して示している。
　また、仕切板２７は、補機収納室２９の空気をモジュール収納室２８側に流すための空気流通口３０が設けられており、モジュール収納室２８を構成する外装板２６の一部に、モジュール収納室２８内の空気を排気するための排気口３１が設けられている。
　このような燃料電池装置２４においては、上述したように、発電効率の向上したセルスタック装置１を備えるモジュール１６をモジュール収納室２８内に収納して構成されることにより、長期間安定して発電を行なうことができる燃料電池装置２４とすることができる。
　以上、本発明について詳細に説明したが、本発明は上述の実施の形態の例に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において、種々の変更、改良等が可能である。
　例えば、燃料電池セル３を、酸素含有ガスが流通するガス流路を有する中空平板型とする場合も同じ効果を得ることができる。すなわち、燃料電池セル３を、内側電極としての空気極層、固体電解質層および外側電極としての燃料極層を順に積層してなる固体酸化物形燃料電池セルを用いたセルスタック装置においても、同様の効果を得ることができる。
１：セルスタック装置
２：セルスタック
３：燃料電池セル
１６：燃料電池モジュール
２４：燃料電池装置
Ａ，Ｂ，Ｃ：燃料電池セル群
 
 

Claims (7)

  1. 　反応ガスが流れるガス流路を備える燃料電池セルを複数個配列して電気的に接続してなるセルスタックを有し、該セルスタックは、前記燃料電池セルの任意の個数を１つの燃料電池セル群として設けられており、それぞれの前記燃料電池セル群における前記燃料電池セルの圧力損失の平均値が、前記燃料電池セルの配列方向における中央部から端部側に向けて、順に高くなるように配列されていることを特徴とするセルスタック装置。
  2. 　前記燃料電池セルの配列方向における中央部に位置する前記燃料電池セル群を構成する前記燃料電池セルの個数が、前記中央部に位置する前記燃料電池セル群以外の前記燃料電池セル群を構成する前記燃料電池セルの個数よりも多いことを特徴とする請求項１に記載のセルスタック装置。
  3. 　前記セルスタックが、少なくとも５つ以上の前記燃料電池セル群により構成されていることを特徴とする請求項１または請求項２に記載のセルスタック装置。
  4. 　収納容器内に、請求項１乃至請求項３のうちいずれかに記載のセルスタック装置を収納してなることを特徴とする燃料電池モジュール。
  5. 　請求項４に記載の燃料電池モジュールと、該燃料電池モジュールを動作させるための補機とを外装ケース内に収納してなることを特徴とする燃料電池装置。
  6. 　反応ガスが流れるガス流路を備える燃料電池セルを複数個作製する工程と、
    　作製した複数個の前記燃料電池セルの圧力損失をそれぞれ測定する工程と、
    複数個の前記燃料電池セルを、測定した圧力損失の値に基づいて複数の燃料電池セル群に分類する工程と、
    前記分類した燃料電池セル群を、前記燃料電池セルの配列方向における中央部から端部側に向けて、順に圧力損失の平均値が高い前記燃料電池セル群が配列されるように並べてセルスタックを構成する工程と、
    を備えることを特徴とするセルスタック装置の作製方法。
  7. 　複数個の前記燃料電池セルを、測定した圧力損失の値に基づいて複数の燃料電池セル群に分類する工程として、
    　前記圧力損失の値を測定した複数個の前記燃料電池セルのそれぞれを、所定の圧力損失の範囲ごとに設定された複数のグループに振り分ける工程と、
    　それぞれの前記グループごとに振り分けられた、任意の本数の前記燃料電池セルを用いて、前記燃料電池セル群を作製する工程と、
    を含んでなることを特徴とする請求項６に記載のセルスタック装置の作製方法。
     
     
     
     
     
     
PCT/JP2012/075270 2011-11-28 2012-09-29 セルスタック装置、燃料電池モジュールおよび燃料電池装置ならびにセルスタック装置の作製方法 WO2013080644A1 (ja)

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