WO2012157385A1 - 合わせガラス - Google Patents

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WO2012157385A1
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heat insulating
film
insulating layer
laminated
glass
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野口　雄司
諸星　勝己
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日産自動車株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a laminated glass suitable as a window material for vehicles and buildings, and particularly relates to a laminated glass having excellent heat insulation.
  • Laminated glass has a structure integrated by bonding an intermediate film such as a resin between a pair of glass plates, and is excellent in penetration resistance and scattering prevention. For this reason, it is widely used as a window glass for automobiles, railway vehicles, aircraft, ships, buildings and the like.
  • window glasses require a high degree of transparency.
  • automotive windshields are required to be laminated glass having a visible light transmittance of 70% or more in order to ensure visibility.
  • a method for imparting a heat ray blocking function for example, a method of dispersing a metal oxide in an intermediate film is known. Furthermore, a method is known in which an optical interference multilayer film in which two types of polymer thin films having different refractive indexes are laminated as a heat ray reflective film is used.
  • Patent Document 1 discloses a heat insulating laminated glass in which a film having a heat ray shielding function is provided between a heat ray reflective film and a vehicle interior glass plate (second glass plate). ing. And in patent document 1, the optical interference multilayer film which laminated
  • the film having a heat ray shielding function provided between the heat ray reflective film and the second glass plate absorbs electromagnetic waves having a wavelength region of 1000 nm or more as heat rays. Since the electromagnetic wave absorbed by the heat ray shielding functional film is converted into heat, the temperature of the intermediate film increases with time, and the intermediate film becomes a heat source and reradiates electromagnetic waves in the infrared region as heat rays. Therefore, when the heat insulation laminated glass of patent document 1 is used for a long time, there exists a problem that indoor temperature will rise by electromagnetic wave radiation from the intermediate film as a heat ray shielding functional film.
  • the present invention has been made in view of such problems of the conventional technology. And the objective is to provide the laminated glass which can suppress absorption of solar radiation energy and can reduce the re-radiation of the electromagnetic waves indoors, ensuring visible-light transmittance.
  • the laminated glass which concerns on the aspect of this invention is laminated
  • the first laminated body is provided.
  • the first heat insulation layer includes a second laminate formed by laminating a plurality of dielectric films having different refractive indexes, and the second heat insulation layer includes dielectric films and metal films alternately.
  • a third laminate is formed by laminating.
  • FIG. 1 is a plan view showing a laminated glass according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of the laminated glass of FIG. 1 taken along the line II-II.
  • FIG. 3A is a diagram showing a reflection spectrum of a first heat insulating layer used in an embodiment of the present invention.
  • FIG. 3B is a diagram showing a transmission spectrum of the first heat insulation layer used in one embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a reflection spectrum of the second heat-insulating layer used in one embodiment of the present invention, and is a diagram showing the relationship between the number of alternating laminates and the reflection characteristics.
  • FIG. 5A is a diagram showing a reflection spectrum of a second heat insulating layer used in one embodiment of the present invention.
  • FIG. 5B is a diagram showing a transmission spectrum of the second heat insulating layer used in one embodiment of the present invention.
  • 6 is a diagram showing a transmission spectrum of the laminated glass produced in Example 1.
  • the laminated glass according to an embodiment of the present invention is laminated in the order of the first glass plate, the first intermediate film, the first heat insulating layer, the second heat insulating layer, the second intermediate film, and the second glass plate.
  • the first laminated body is provided.
  • the first heat insulation layer includes a second laminate formed by laminating a plurality of dielectric films having different refractive indexes, and the second heat insulation layer includes dielectric films and metal films alternately. It is characterized by comprising a third laminated body formed by laminating.
  • FIG. 1 shows a laminated glass according to this embodiment.
  • the laminated glass 1 of the present embodiment is a front window glass of an automobile, is formed according to the shape of the automobile, and has a curved shape according to the shape of the front window.
  • the shape of the laminated glass 1 varies depending on the portion to which it is applied, and can have various shapes.
  • laminated glass used for automobile window shields is often curved.
  • the laminated glass having such a curved shape is manufactured by sandwiching an intermediate film and a heat insulating layer between glasses that have been bent to an arbitrary curvature in advance.
  • what is used for the window material for construction etc. may be a flat plate shape which is not bent.
  • FIG. 2 shows a cross-sectional view taken along line II-II of the laminated glass 1 of the embodiment shown in FIG.
  • the laminated glass 1 of the present embodiment includes a first glass plate 11, a first intermediate film 12, a heat insulating layer 15, a second intermediate film 16, and a second glass plate 17 in order. It is laminated.
  • the 1st glass plate 11 is normally arrange
  • the heat insulation layer 15 is comprised from the 1st heat insulation layer 13 and the 2nd heat insulation layer 14. As shown in FIG. Moreover, the 1st heat insulation layer 13 is arrange
  • the first heat insulating layer 13 is formed by laminating a plurality of dielectric films (131, 132) having different refractive indexes. That is, in the form shown in FIG. 2, the first heat insulating layer 13 is formed by alternately laminating two kinds of dielectric films (131, 132) having different refractive indexes.
  • the first heat insulating layer 13 is not limited to such a form, and three or more kinds of dielectric films having different refractive indexes may be used.
  • the first heat insulating layer 13 shown in FIG. 2 has the same size (in-plane direction) as other members (glass plates (11, 17), intermediate film (12.16)). However, it is not limited to such a form, and for example, it may be formed slightly smaller than the glass plates (11, 17) and the intermediate film (12.16). In such a form, the end portion of the heat insulating layer can be filled with the material of the intermediate film.
  • the second heat insulating layer 14 is formed by alternately laminating dielectric films 141 and metal films 142.
  • the 1st heat insulation layer 13 shown in FIG. 2 two types of dielectric films (131,132) are laminated
  • the plurality of dielectric films (131, 132) in the heat insulating layer 13 and the dielectric film 141 and the metal film 142 in the second heat insulating layer 14 are laminated in the thickness direction of the laminated glass 1 (first laminated body).
  • the present invention is not limited to this form, and the two types of dielectric films (131, 132) may be laminated in a direction perpendicular to the thickness direction T of the laminated glass 1, for example.
  • the first heat insulating layer 13 and the second heat insulating layer 14 are integrated to form a heat insulating layer 15.
  • the heat insulating layer 15 having such an integrated structure is manufactured by, for example, manufacturing the first heat insulating layer 13 as a film by a coextrusion method, and using the first heat insulating layer 13 as a base material, the second heat insulating layer 14 is a surface. It can produce by coating to. Such a manufacturing method is preferable because the number of intermediate films can be minimized.
  • a third intermediate film may be interposed between the first heat insulation layer 13 and the second heat insulation layer 14.
  • Such a form can be produced by separately applying the first heat insulating layer 13 and the second heat insulating layer 14 to the transparent base film and forming a laminated glass using the third intermediate film.
  • the intermediate film and the heat insulating layer may be laminated one by one, but can also be used in a prepreg state in which the heat insulating layer is sandwiched between the intermediate films in advance in terms of improving manufacturing efficiency.
  • the application of the laminated glass 1 is not limited to the above-mentioned front window glass of the automobile, and can be suitably used for a side window glass and a rear window glass of the automobile. Furthermore, the laminated glass 1 can be used suitably also for window glass, such as a railway vehicle other than a motor vehicle, an aircraft, a ship, and a building.
  • the heat insulating layer functions as a heat ray blocking layer that blocks heat rays (especially infrared rays) from the outside. Infrared light has a large thermal effect, and when it is absorbed by a substance, it is released as heat and causes a rise in temperature.
  • the heat insulating layer blocks these rays, and the second intermediate film disposed on the indoor side of the heat insulating layer and the penetration of heat rays into the indoor side are effectively prevented. As a result, the temperature rise in the room is suppressed even after long-term heat radiation.
  • the first heat insulating layer 13 is a laminate composed of a plurality of dielectric films having different refractive indexes.
  • the first heat insulating layer having such a configuration has a high reflectance of infrared light in the wavelength region of 750 nm to 1200 nm. Infrared rays having a wavelength range of 750 nm to 1200 nm are easily converted into vibrational energy of molecules, atoms, and electrons when irradiated on a substance, and the kinetic energy is converted into heat, which causes a rise in temperature. Therefore, a heat insulating effect can be imparted to the laminated glass by providing the first heat insulating layer having excellent infrared reflection characteristics.
  • the first heat insulating layer is located between a second heat insulating layer described later and a first glass plate arranged on the incident side of electromagnetic waves such as sunlight.
  • the second heat insulating layer described later is particularly excellent in the reflection characteristic of infrared light of 1000 nm or more, but easily transmits electromagnetic waves in the wavelength region of 800 nm to 1000 nm. Therefore, by arranging the first heat insulating layer on the electromagnetic wave incident side with respect to the second heat insulating layer, the incident amount of infrared light of 800 nm to 1000 nm to the second heat insulating layer and further to the second intermediate film. Can be significantly reduced. Thereby, the temperature rise of the second intermediate film is prevented, and as a result, the re-radiation of the electromagnetic wave into the room, that is, the temperature rise in the room can be suppressed.
  • the first heat insulating layer reflects electromagnetic waves (near infrared rays) having a wavelength range of 750 nm to 1200 nm in at least a region having a half width of 100 nm or more.
  • electromagnetic waves near infrared rays
  • the first heat insulating layer has such a reflection characteristic, an excellent reflection effect (heat insulating effect) as a laminated glass can be exhibited by a synergistic effect with the reflection characteristic of the second heat insulating layer described later.
  • “half width” means the full width at half maximum (Full Width at Half Maximum; connecting the half of the value (peak height) from the base (baseline) to the top (peak top) of the reflection peak in the reflection spectrum; FWHM).
  • the “region having a half-value width of 100 nm or more” refers to a wavelength range in which the half-value width of the reflection peak is 100 nm or more. That is, it means that it has a reflection peak having a half-value width of 100 nm or more within the wavelength range of 750 nm to 1200 nm of the reflection spectrum.
  • the reflection peak needs to have a peak top in the wavelength range of 750 nm to 1200 nm, but the base of the peak may be outside the wavelength range of 750 nm to 1200 nm.
  • the wavelength range corresponding to the half width of the reflection peak is also referred to as “reflection region”. That is, in this embodiment, it can be said that the reflection spectrum of the first heat insulating layer has a reflection region of 100 nm or more in the wavelength region of 750 nm to 1200 nm.
  • FIG. 3A is a diagram showing the reflection spectrum of the first heat insulation layer used in this embodiment, and corresponds to the reflection spectrum of the first heat insulation layer produced in Examples 1-8.
  • the reflection spectrum of the first heat insulating layer shown in FIG. 3A has a reflection region of 100 nm or more in the wavelength region of 750 nm to 1200 nm.
  • the reflection intensity of the reflection peak having a full width at half maximum of 100 nm or more in the reflection spectrum of 750 nm to 1200 nm is 70% or more, particularly 80% or more.
  • the reflection intensity of the reflection peak means an average reflectance in the reflection region (half-value width region), and can be calculated from an integral value in the reflection region of the reflection spectrum.
  • the material of the dielectric films (131, 132) constituting the first heat insulating layer 13 is not particularly limited as long as it is a transparent dielectric material.
  • specific examples include inorganic dielectric materials such as silicon oxide, titanium oxide, niobium oxide, zinc oxide, aluminum oxide, calcium fluoride, magnesium fluoride, indium tin oxide (ITO), and antimony tin oxide (ATO). It is done.
  • acrylic resins such as polymethyl (meth) acrylate and polynorbornene acrylate
  • thermoplastic resins such as polyester resins such as polyethylene terephthalate and polyethylene naphthalate can be used.
  • the dielectric material is not limited to a complete insulator, and may be a material having a slight infrared absorption property such as ITO or ATO.
  • thermoplastic film such as an acrylic resin such as polymethyl (meth) acrylate or polynorbornene acrylate, or a polyester resin such as polyethylene terephthalate or polyethylene naphthalate, which is easy to form a laminated film and is advantageous in terms of cost, is preferable.
  • Each dielectric film constituting the first heat insulating layer may be composed of a single material or may be composed of a combination of different types of materials. However, it is preferable that the plurality of dielectric films constituting the first heat insulating layer 13 are both made of a thermoplastic resin.
  • the electromagnetic wave can be continuously reflected with high reflectivity as the difference in the refractive index of the dielectric film constituting the first heat insulating layer increases and the number of stacked layers increases.
  • the difference in refractive index between adjacent dielectric films (131, 132) is preferably 0.05 to 1.
  • the refractive index difference of the dielectric film is about 0.1 to 0.2.
  • the number of dielectric films constituting the first heat insulating layer may be several hundred to several thousand layers, preferably 200 to 400 layers. In such a case, it is possible to obtain a desired reflectance and reflection area.
  • the film thickness of the dielectric film constituting the first heat insulating layer can be determined according to the Bragg reflection equation according to the target reflection region. By sequentially solving the Bragg reflection equation for each layer, it is possible to design a laminated film that reflects an arbitrary wavelength.
  • each layer of the dielectric films (131, 132) obtained according to the Bragg reflection equation increases or decreases in the stacking direction.
  • the thicker side may be disposed on the first glass plate side, and the thinner side may be disposed on the first glass plate side.
  • the reflected wavelength range is increased while the reflected wavelength range is shifted to the longer wavelength side.
  • the total thickness of each layer is the thickness of the first heat insulating layer 13.
  • the thickness adjusting layer is usually formed from a dielectric film.
  • the thickness of the first heat insulating layer 13 is not particularly limited, but is preferably at least 10 ⁇ m or more in order to maintain electromagnetic wave reflection performance. In addition, a remarkably thick film is not preferable when the laminated glass has a curved surface because wrinkles are more likely to occur at the end of the glass. From such a viewpoint, the thickness is preferably 200 ⁇ m or less. Further, the thickness is preferably about 20 to 100 ⁇ m from the viewpoint of handling the heat insulating layer film.
  • the method for producing the first heat insulating layer 13 is not particularly limited.
  • an inorganic dielectric material for example, sputtering, vapor deposition, a sol-gel method by applying a precursor, or the like may be used, and each dielectric film may be laminated in order.
  • a thermoplastic resin for example, by using a coextrusion method, it is possible to easily make a laminated film of several hundred layers or more.
  • the second heat insulating layer 14 is an alternating laminate formed by alternately laminating dielectric films 141 and metal films 142. Such an alternate laminate has an excellent heat ray blocking function while ensuring visible light transmittance by diffracting and reflecting heat rays (especially infrared rays) by plasmon resonance of the metal film.
  • An alternating laminate composed of a dielectric film and a metal film is excellent in electromagnetic wave (infrared light) reflection characteristics in a wavelength region of 1000 nm or more. Electromagnetic waves (infrared light) having a wavelength range of 1000 nm or more are particularly easily converted into heat, causing a temperature rise of the substance.
  • the reflection characteristics of the first heat insulating layer 13 in the vicinity of 1200 nm, which is a wavelength region where the reflection characteristics are weak, are reinforced. . This makes it possible to exhibit excellent heat ray reflectivity.
  • the second heat insulating layer 14 preferably reflects 50% or more of electromagnetic waves having a wavelength range of 1000 nm to 2500 nm. Thereby, the temperature rise of the second intermediate film and the penetration of electromagnetic waves into the room can be prevented, and the temperature rise in the room can be suppressed. Furthermore, it is preferable to reflect 70% or more of electromagnetic waves in the wavelength range of 1200 nm to 2500 nm. Since electromagnetic waves in the wavelength region of 1200 nm or more have a strong influence on heat generation, a higher heat insulation effect can be obtained by reflecting 70% or more of the electromagnetic waves in this region.
  • “reflect an electromagnetic wave in the wavelength range Xnm to Ynm of Z% or more” means that the average reflectance in the wavelength range of Xnm to Ynm is Z% or more, and the integration of the reflection spectrum from Xnm to Ynm. It can be calculated from the value.
  • the metal has a metallic luster by reflecting the electromagnetic wave having a frequency lower than the plasma frequency, that is, electromagnetic waves on the long wavelength side, and reflecting visible light and near infrared rays. Therefore, a laminated glass including a normal metal film has high heat ray reflectivity but low visible light transmittance. In particular, it is difficult to satisfy the high visible light transmittance required for laminated glass for window shields for automobiles.
  • FIG. 4 is a reflection spectrum of the second heat insulating layer used in the present embodiment, and is a diagram showing the relationship between the total number of laminated dielectric films and metal films of the alternately laminated body and the reflection characteristics. Specifically, first, an alternating laminate of three layers of ITO (thickness: 30 nm), Ag (thickness: 6 nm), and ITO (thickness: 60 nm) is formed on a substrate (clear glass) by vapor deposition. Prepare what you did.
  • ITO thickness: 30 nm
  • Ag thickness: 6 nm
  • ITO thickness: 60 nm
  • Ag thickness: 6 nm
  • ITO thickness: 30 nm
  • the reflection spectrum of these three to seven alternating laminates was measured in the same manner as in Example 1, and the results are shown in FIG.
  • the alternating laminate is preferably in a form in which dielectric films alternately sandwich metal films in order to ensure visible light transmission (transparency) and heat insulation. That is, it is preferable that the number of laminated dielectric films is the number of laminated metal films + 1. In such a case, n layers of metal films are alternately sandwiched between n + 1 layers of dielectric films, and the total number of stacked layers is 2n + 1.
  • the total number of laminated dielectric films and metal films in the alternate laminated body may be three or more, but the total number of laminated layers is five in order to ensure sufficient heat ray (particularly infrared light) reflectivity.
  • the above is preferable.
  • the upper limit of the total number of dielectric films and metal films in the alternately laminated body is not particularly limited, but it is more preferably 7 layers or less from the viewpoint of manufacturing cost and manufacturing man-hour.
  • the film thickness of the dielectric film 141 and the metal film 142 depends on the wavelength range of light for which reflection is to be suppressed, the refractive index of the dielectric, and the phase change at the interface between the dielectric film and the metal film. What is necessary is just to calculate so that light may be canceled by interference.
  • the total thickness of the metal film 142 is not particularly limited, but affects the visible light transmittance (transparency), and thus the total thickness of each layer is preferably 50 nm or less, and more preferably 30 nm or less. . More preferably, it is 20 nm or less. In this case, if the dielectric film does not absorb visible light, very high transparency can be secured.
  • the lower limit of the total thickness of the metal film is not particularly limited, but is preferably 3 nm or more from the viewpoint of film formability.
  • each metal film is not particularly limited, and may be adjusted so that the total thickness of the metal films falls within the above range. Therefore, when the metal film is a single layer, it may be 50 nm or less.
  • the plasmon phenomenon is a physical phenomenon in which light is reflected by electrons vibrating in a metal surface layer. And by the alternate lamination of the dielectric and the metal in the second heat insulating layer, the charge density and the charge transfer speed on the surface of the metal film are lowered, and the plasma oscillation is suppressed.
  • the thickness of each metal film is more preferably 30 nm or less. Accordingly, it is possible to effectively reflect electromagnetic waves (particularly, infrared rays having a wavelength of 1000 nm or more) that are easily converted into heat while ensuring transparency, thereby obtaining high heat ray blocking properties.
  • the lower limit of the thickness of each metal film is not particularly limited, but is preferably 3 nm or more. Moreover, it is more preferable that the thickness of the metal film is 6 nm or more from the viewpoint of easy uniform film formation and excellent heat ray blocking properties based on infrared reflection.
  • the film thickness of the dielectric film 141 may be designed by multilayer dielectric interference of a dielectric and a metal layer using the following formula so that light is not reflected in the visible light region (particularly around 550 nm).
  • the material of the dielectric film 141 constituting the alternating laminate is not particularly limited as long as it is a transparent dielectric material, but preferably has a refractive index of 1.4 to 3.0. This is because the higher the refractive index, the more visible light transmission can be improved by interference reflection.
  • a dielectric material such as an inorganic dielectric material or a thermoplastic resin exemplified in the dielectric film constituting the first heat insulating layer 13 can be used.
  • a metal film and a dielectric film can be alternately and continuously laminated by a dry process such as vapor deposition or sputtering, silicon oxide, titanium oxide, niobium oxide, zinc oxide, aluminum oxide, calcium fluoride, magnesium fluoride, It is preferably at least one selected from the group consisting of indium tin oxide (ITO) and antimony tin oxide (ATO). More preferably, titanium oxide, niobium oxide, zinc oxide, zirconium oxide, indium tin oxide (ITO), antimony tin oxide (ATO), aluminum-doped zinc oxide (AZO, ZAO) having a refractive index of 1.8 or more. Such an inorganic oxide.
  • inorganic oxides can particularly improve visible light transmittance due to multilayer film interference.
  • Particularly preferred are indium tin oxide (refractive index 2.2 to 3.0) and titanium oxide (2.3 to 2.4), which have a high refractive index.
  • Each dielectric film constituting the alternate laminate may be composed of a single material or may be composed of a combination of different types of materials.
  • Tvis visible light transmittance
  • the heat insulating property is indicated by an index called Tts (solar heat acquisition rate), and is preferably lower in terms of energy saving.
  • Tts solar heat acquisition rate
  • Tts unsunlight acquisition rate
  • the material (metal) of the metal film 142 constituting the alternating laminate may be any metal having resonance in the infrared region. Specifically, silver (Ag), aluminum (Al), gold (Au), copper (Cu) or a simple substance of nickel (Ni), or an alloy thereof.
  • the alloy is not particularly limited, and a conventionally known alloy can be used. Preferred is a simple substance of Ag or Al, or an alloy thereof, having a uniform spectrum in the visible light region and no coloration, and more preferably an Ag alloy (silver alloy) having high corrosion resistance.
  • metals such as aluminum (Al), gold (Au), copper (Cu), palladium (Pd), neodymium (Nd), bismuth (Bi)
  • a single metal material or a combination of different types of metal materials may be used for each metal film constituting the alternating laminate. However, it is preferable to use a single type of metal material for each metal film so that the reflection characteristics can be easily controlled.
  • First glass plate and second glass plate It does not specifically limit as the 1st glass plate 11 and the 2nd glass plate 17, What is necessary is just to select according to the light transmission performance and heat insulation performance which are requested
  • the inorganic glass plate is not particularly limited, and examples thereof include various types of inorganic glass such as float plate glass, polished plate glass, mold plate glass, netted plate glass, wire-containing plate glass, heat ray absorbing plate glass, and colored plate glass.
  • the organic glass include glass plates made of resins such as polycarbonates, polystyrenes, and polymethyl methacrylates. These organic glass plates may be a laminate formed by laminating a plurality of sheet-shaped ones made of the resin.
  • Regarding the color not only the transparent glass plate but also glass plates of various colors such as general-purpose green, brown and blue used for vehicles and the like can be used.
  • the first glass plate 11 and the second glass plate 17 may be the same type of glass plate or different types of glass plates.
  • the first glass plate 11 disposed on the outdoor side is difficult to absorb visible light or infrared light.
  • the glass has an electromagnetic wave absorption of less than 5% and a visible light transmittance of 85% or more.
  • the glass has an electromagnetic wave absorption of 750 nm or more of less than 5% and a transmittance of 380 nm to 780 nm of 85% or more. Is preferred. If glass that absorbs heat rays such as visible light or infrared rays is used on the outdoor side, the indoor temperature may increase due to re-radiation of the absorbed heat. Specifically, it is preferable to use clear glass or the like.
  • the second glass plate 17 disposed on the indoor side is not particularly limited, and may absorb visible light or infrared light. Since the heat insulation layer 15 (especially the first heat insulation layer 13) is arranged on the vehicle exterior side of the second glass plate 17, and the infrared rays are blocked by this, the infrared absorption amount of the second glass plate 17 can be reduced. This is because the influence of re-radiation is small. Specifically, it is preferable to use green glass in addition to clear glass. Among them, it is preferable to use green glass or UV cut type green glass in view of ultraviolet absorption performance.
  • the thickness of the glass plate is not particularly limited and may be set as appropriate depending on the application. Usually, the glass plate has a thickness of 1.5 to 2.5 mm. For example, in the application of a windshield (window shield) of a transportation vehicle, the thickness of the glass plate is generally 2.0 to 2.3 mm. It is preferable to use a glass plate.
  • the laminated glass 1 shown in FIG. 2 contains two glass plates (the 1st glass plate 11 and the 2nd glass plate 17), in this invention, you may contain the 3 or more glass plate. . Even when three or more glass plates are included, the laminated body may be bonded and integrated to form a laminated glass by interposing an intermediate film between the glass plates, as in FIG.
  • the intermediate films (12, 16) are interposed between two or more glass plates and have a function of bonding and integrating them, that is, a so-called adhesive layer. Since the laminate constituting the laminated glass is strongly bonded by the intermediate film, excellent penetration resistance, impact resistance, and scattering prevention effects can be imparted to the laminated glass.
  • the intermediate film is not particularly limited as long as it is a resin film that is generally used as an intermediate film of laminated glass, and it is preferable that there is no absorption due to a functional group other than an OH group in the visible light region or the infrared light region. .
  • the intermediate film is usually formed from polyvinyl butyral resin (PVB resin) or ethylene-vinyl acetate copolymer resin (EVA resin).
  • PVB resin polyvinyl butyral resin
  • EVA resin ethylene-vinyl acetate copolymer resin
  • an ultraviolet absorber, an antioxidant, an antistatic agent, a heat stabilizer, a lubricant, a filler, a coloring agent, an adhesion adjusting agent, and the like may be appropriately added to the interlayer film. These resins may be used alone or in combination of two or more.
  • the interlayer film may be manufactured using a known method, but a commercially available product may be used.
  • commercially available products include plasticized PVB manufactured by Sekisui Chemical Co., Ltd. and Mitsubishi Plastics, EVA resin manufactured by DuPont and Takeda Pharmaceutical, and modified EVA resin manufactured by Tosoh Corporation. .
  • the intermediate film may be composed of a single layer of the resin film, or may be used in a state where two or more layers are laminated. Further, the first intermediate film 12 and the second intermediate film 16 may be made of the same type of resin, or may be made of different types of resin.
  • the intermediate film may contain fine particles of a transparent conductive oxide material having heat ray absorbing ability such as indium tin oxide (ITO) and antimony tin oxide (ATO), but it is preferable not to contain these fine particles. This is because these fine particles absorb heat once and then radiate heat indoors by re-radiation, resulting in an increase in the temperature of the room over time. From such a viewpoint, when these fine particles are dispersed, it is preferably applied to the second intermediate film disposed on the indoor side. In the second intermediate film, since most of the heat rays are blocked by the heat insulating layer 15, the influence of re-radiation by the fine particles can be minimized, and the heating efficiency in winter can be increased.
  • a transparent conductive oxide material having heat ray absorbing ability such as indium tin oxide (ITO) and antimony tin oxide (ATO)
  • ITO indium tin oxide
  • ATO antimony tin oxide
  • the method for producing the laminated glass of the present invention is not particularly limited, and a general method for producing laminated glass may be used.
  • the first intermediate film, the first heat insulating layer, the second heat insulating layer, and the second intermediate film are laminated between the glass plates (11, 17) and prebonded, and then prebonded. It can be manufactured by a process of removing bubbles remaining afterward by pressure bonding at high temperature and pressure.
  • heat insulating layer (heat insulating film) 15 on the surface of a transparent base material such as glass, acrylic resin, polyester resin, polycarbonate resin and use it as a heat insulating glazing material.
  • a transparent base material such as glass, acrylic resin, polyester resin, polycarbonate resin
  • the surface of the heat insulating film is easily damaged, and it is difficult to satisfy long-term durability even when the surface of the heat insulating film is covered with a hard coat layer.
  • peeling or scratching of the heat insulating film becomes remarkable due to the use of a wiper or the like.
  • the laminated glass of the present invention can be manufactured continuously and is advantageous in terms of cost, and even when used for a front window where a wiper or the like is used, peeling and rust are prevented, and excellent durability is achieved. Have.
  • Example 1 Production of thermal insulation film (1) Production of first thermal insulation layer (specification A) Polyethylene naphthalate-acrylic composite resin (resin 1) having a refractive index of 1.57 and polyethylene naphthalate having a refractive index of 1.70 ( Resin 2) was extruded by a co-extrusion method, alternately laminated by a multiplier, and formed into a film. At this time, the total number of layers of the resin 1 and the resin 2 was 200 layers. Further, the film thicknesses of the resin 1 layer and the resin 2 layer were changed from 110 nm to 180 nm as the number of layers increased. The film thickness of the obtained film (first heat insulating layer) was 30 ⁇ m.
  • Example 2 Production of Heat Insulating Film A heat insulating film composed of a first heat insulating layer (specification A) and a second heat insulating layer (specification A) was produced in the same manner as in Example 1.
  • Example 3 Production of heat insulation film (1) Production of first heat insulation layer (specification A) A film (first heat insulation layer: specification A) was produced in the same manner as in Example 1.
  • Example 4 Production of heat insulation film (1) Production of first heat insulation layer (specification B) Polyethylene terephthalate-polyethylene naphthalate composite resin (resin 1) having a refractive index of 1.60 and polyethylene naphthalate having a refractive index of 1.70 (Resin 2) was extruded by a co-extrusion method, alternately laminated by a multiplier, and formed into a film. At this time, the total number of layers of the resin 1 and the resin 2 was 300 layers, and the film thicknesses of the resin 1 layer and the resin 2 layer were changed from 120 nm to 180 nm as the number of layers increased. The film thickness of the obtained film (first heat insulating layer) was 50 ⁇ m.
  • Example 5 Production of heat insulation film A heat insulation film comprising a first heat insulation layer (specification B) and a second heat insulation layer (specification A) was produced in the same manner as in Example 4.
  • Example 6 Production of heat insulation film (1) Production of first heat insulation layer (specification B) A film (first heat insulation layer) was produced in the same manner as in Example 4.
  • Example 7 Production of heat insulation film (1) Production of first heat insulation layer (specification C) Polyethylene terephthalate-polyethylene naphthalate composite resin (resin 1) having a refractive index of 1.60 and polyethylene naphthalate having a refractive index of 1.70 (Resin 2) was extruded by a co-extrusion method, alternately laminated by a multiplier, and formed into a film. At this time, the total number of layers of the resin 1 and the resin 2 was 300 layers, and the film thicknesses of the resin 1 layer and the resin 2 layer were changed from 120 nm to 150 nm as the number of layers increased. The film thickness of the obtained film (first heat insulating layer) was 50 ⁇ m.
  • Example 8 Production of Heat Insulating Film (Specification C) (1) Production of First Heat Insulating Layer A film (first heat insulating layer) was produced in the same manner as in Example 7.
  • the dielectric-metal alternating laminate (thickness: 132 nm) is made of ITO (thickness: 30 nm), Ag (thickness: 6 nm), ITO (thickness: 60 nm), Ag (thickness: 6 nm), ITO It was made up of 5 layers (thickness: 30 nm). Subsequently, a second intermediate film was laminated thereon. The laminated film obtained is integrated by interposing between clear glass (thickness: 2 mm) as the first glass plate and UV-cut green glass (thickness: 2 mm) as the second glass plate. Thus, a laminated glass was produced.
  • FIG. 3A is a diagram showing a reflection spectrum of the first heat insulation layer produced in Examples 1 to 8
  • FIG. 3B is a diagram showing a transmission spectrum of the first heat insulation layer produced in Examples 1 to 8.
  • the reflection intensity of the first heat insulating layer shown in Table 1 is an average reflectance in a wavelength range (reflection region) corresponding to the half width of the reflection peak.
  • the reflection intensity of the second heat insulating layer shown in Table 1 is an average reflectance in a wavelength region of 1000 nm to 2500 nm.
  • FIG. 6 is a transmission spectrum of the laminated glass produced in Example 1.
  • the laminate composed of two dielectric films (resin 1 and resin 2) having different refractive indexes emits electromagnetic waves (near infrared rays) in the wavelength range of 750 nm to 1200 nm. It was confirmed that the light was reflected at least in a region having a half-value width of 100 nm or more. That is, it can be seen that the first heat insulating layers of the specifications A to C used in the examples have reflection peaks having half-value widths of 450 nm, 400 nm, and 250 nm, respectively, within the wavelength range of 750 nm to 1200 nm of the reflection spectrum. . And in these 1st heat insulation layers, all the reflection intensity in the wavelength range (reflection area) equivalent to the half value width of a reflection peak was 80% or more.
  • the second heat insulating layer formed by alternately laminating dielectric films and metal films reflects electromagnetic waves of 1000 nm to 2500 nm by 70% or more.
  • in the laminated glass obtained in Example 1 infrared ray transmission is effectively suppressed, ensuring sufficient visible ray permeability. That is, sufficient transmittance is ensured in a region (A in FIG. 6; wavelength region 400 nm to 700 nm) that has a large influence on visible light transmission.
  • the transmittance at is kept small.
  • the laminated glasses of Examples 1 to 8 in which the first heat insulating layer is arranged on the first glass plate side and the second heat insulating layer is arranged on the second glass plate side are Tvis (visible It can be seen that a light transmittance of 70% or more and a Tts (solar heat gain) of 50% or less can be achieved.
  • the laminated glasses of Examples 1 to 8 are excellent in visible light transmittance, and are effective in intruding heat rays into the indoor side by the synergistic heat ray reflection effect of the first heat insulating layer and the second heat insulating layer. It was confirmed that this can be prevented.
  • the laminated glasses of Comparative Examples 1 to 3 that do not have the first heat insulating layer and / or the second heat insulating layer have high solar transmittance (Tts), although visible light transmittance is ensured. It was confirmed that the heat ray was insufficiently blocked.
  • the laminated glass of the present invention both high transparency and heat insulation can be achieved.
  • the multilayer film interference by the first heat insulating layer and the metal plasmon reflection by the second heat insulating layer can exhibit excellent heat ray blocking properties while ensuring visible light transmission.
  • the second heat insulating layer is excellent in reflection characteristics of infrared rays (particularly, infrared rays having a wavelength of 1000 nm or more) that are easily converted into heat.
  • the amount of heat incident on the intermediate film (second intermediate film) behind the second heat insulating layer can be reduced by disposing the second heat insulating layer on the indoor side of the first heat insulating layer, Thereby, re-radiation of the heat ray by the electromagnetic wave absorption of the intermediate film can be prevented. Therefore, an increase in indoor temperature is suppressed even after long-time heat ray radiation.

Abstract

　本発明の合わせガラス（１）は、第１のガラス板（１１）、第１の中間膜（１２）、第１の断熱層（１３）、第２の断熱層（１４）、第２の中間膜（１６）、第２のガラス板（１７）の順に積層されてなる第一積層体を備える。そして、第１の断熱層は、屈折率が互いに異なる複数の誘電体膜（１３１，１３２）を積層してなる第二積層体を備え、第２の断熱層は、誘電体膜（１４１）と金属膜（１４２）とを交互に積層してなる第三積層体を備える。

Description

合わせガラス
　本発明は車両や建造物の窓材として好適な合わせガラスに関し、特に断熱性に優れた合わせガラスに関する。
　合わせガラスは、一対のガラス板の間に樹脂などの中間膜を介在させて接着させることにより一体化された構造を有し、耐貫通性及び飛散防止性に優れる。このため、自動車、鉄道車両、航空機、船舶、建築物等の窓ガラスとして広く使用されている。
　これらの窓ガラスには高度な透明性が必要とされている。特に、自動車用フロントガラスにおいては、視認性を確保する上で可視光線透過率が７０％以上の合わせガラスであることが要求される。
　一方、近年、冷房負荷の軽減あるいは室内の温度上昇の抑制を図る目的で、ガラスに熱線遮断機能を付与し、窓ガラスの遮熱性を高めることも提案されている。
　熱線遮断機能を付与する方法としては、例えば、中間膜に金属酸化物を分散させる方法が知られている。さらに、熱線反射膜として屈折率が異なる２種類のポリマー薄膜を多層積層した光学干渉多層膜を使用する方法が知られている。
　しかし、中間膜に金属酸化物を分散させて十分な熱線遮断性を発揮させるには、十分な量の金属酸化物が必要であり、この場合、良好な可視光線透過率を得ることが難しいという問題がある。また、熱線反射膜を使用する場合には、十分な熱線遮断性を得るために反射膜を厚くする必要があるが、膜厚の増加に伴い可視光線の透過率も急激に低下するという問題がある。すなわち、熱線遮断性と可視光透過性とはトレードオフの関係にあり、これらの両立は困難である。
　このような問題を解決するために、特許文献１には、熱線反射フィルムと車内側ガラス板（第２のガラス板）との間に熱線遮蔽機能を有する膜を設けた断熱合わせガラスが開示されている。そして、特許文献１では、熱線反射フィルムとして屈折率が異なる２種類のポリマー薄膜を多数積層した光学干渉多層膜が使用されている。さらに、熱線遮蔽機能を有する膜として、ホウ素化物及び／又はＩＴＯ微粒子からなる熱線遮蔽性微粒子を分散させた中間膜又は塗布膜が使用されている。これにより、照射された日射エネルギーを熱線反射フィルムによってできるだけ車外側へ反射させ、かつ、熱線遮蔽機能を有する膜によって日射光のエネルギーを遮蔽して、車内側に放射されるエネルギーを抑えることが可能となる。したがって、熱線遮蔽機能と７０％以上の可視光線透過率とを両立しうるとしている。
特開２００４－０２６５４７号公報
　ここで、特許文献１の断熱合わせガラスにおいて、熱線反射フィルムと第２のガラス板との間に設けられた熱線遮蔽機能を有する膜は、熱線として波長域１０００ｎｍ以上の電磁波を吸収する。当該熱線遮蔽機能膜が吸収した電磁波は熱に変換されるため、時間の経過とともに中間膜の温度上昇をもたらし、中間膜が熱源となって赤外線領域の電磁波を熱線として再放射してしまう。したがって、特許文献１の断熱合わせガラスを長時間使用した場合には、熱線遮蔽機能膜としての中間膜からの電磁波放射によって室内の温度が上昇してしまうという問題がある。
　本発明は、このような従来技術の有する課題に鑑みてなされたものである。そして、その目的は、可視光透過性を確保しつつ、日射エネルギーの吸収を抑制し、室内への電磁波の再放射を低減することができる合わせガラスを提供することにある。
　本発明の態様に係る合わせガラスは、第１のガラス板、第１の中間膜、第１の断熱層、第２の断熱層、第２の中間膜、第２のガラス板の順に積層されてなる第一積層体を備える。そして、前記第１の断熱層は、屈折率が互いに異なる複数の誘電体膜を積層してなる第二積層体を備え、前記第２の断熱層は、誘電体膜と金属膜とを交互に積層してなる第三積層体を備える。
図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラスを示す平面図である。 図２は、図１の合わせガラスをＩＩ－ＩＩ線で切断した際の断面図を示す。 図３Ａは、本発明の一実施形態に使用される第１の断熱層の反射スペクトルを示す図である。 図３Ｂは、本発明の一実施形態に使用される第１の断熱層の透過スペクトルを示す図である。 図４は、本発明の一実施形態に使用される第２の断熱層の反射スペクトルであって、交互積層体の積層数と反射特性との関係を示す図である 図５Ａは、本発明の一実施形態に使用される第２の断熱層の反射スペクトルを示す図である。 図５Ｂは、本発明の一実施形態に使用される第２の断熱層の透過スペクトルを示す図である。 図６は、実施例１で作製した合わせガラスの透過スペクトルを示す図である。
　以下、添付した図面を参照しながら、本発明の実施形態を説明する。なお、本発明は、以下の実施形態のみには制限されない。また、図面の寸法比率は説明の都合上誇張されており、実際の比率とは異なる場合がある。
　本発明の一実施形態に係る合わせガラスは、第１のガラス板、第１の中間膜、第１の断熱層、第２の断熱層、第２の中間膜、第２のガラス板の順に積層されてなる第一積層体を備える。そして、前記第１の断熱層は、屈折率が互いに異なる複数の誘電体膜を積層してなる第二積層体を備え、前記第２の断熱層は、誘電体膜と金属膜とを交互に積層してなる第三積層体を備える点を特徴とする。
　図１では、本実施形態に係る合わせガラスを示す。本実施形態の合わせガラス１は、自動車のフロントウィンドウガラスであり、自動車の形状に合わせて形成され、フロントウィンドウの形状に合わせて湾曲した形状を有する。ただし、合わせガラス１の形状は適用される部位によって様々であり、多様な形状を有しうる。
　一般に自動車のウィンドウシールドなどに用いられる合わせガラスは曲面形状のものが多い。このような曲面形状を有する合わせガラスについては、予め任意の曲率に曲げたガラスの間に中間膜と断熱層とを挟んで成形することにより製造される。一方、建築用窓材などに用いられるものは、曲げ加工されていない平板形状であっても良い。
　図２では、図１に示す実施形態の合わせガラス１のＩＩ－ＩＩ線断面図を示す。図２に示すように、本実施形態の合わせガラス１は、第１のガラス板１１、第１の中間膜１２、断熱層１５、第２の中間膜１６、及び第２のガラス板１７が順に積層されてなる。本実施形態の合わせガラス１では、通常、太陽光線などの電磁波が入射する自動車の車外側に第１のガラス板１１が、室内側に第２のガラス板１７が配置される。つまり、太陽光線などの電磁波は、第１のガラス板１１から第一積層体の内部に入射する。
　そして、断熱層１５は、第１の断熱層１３及び第２の断熱層１４から構成されている。また、第１のガラス板１１側に第１の断熱層１３が、第２のガラス板１７側に第２の断熱層１４が配置されている。
　第１の断熱層１３は、屈折率が互いに異なる複数の誘電体膜（１３１，１３２）を積層してなる。つまり、図２に示す形態において、第１の断熱層１３は屈折率の異なる２種類の誘電体膜（１３１，１３２）を交互に積層させている。しかし、第１の断熱層１３はこのような形態に制限されるわけではなく、屈折率の異なる３種類以上の誘電体膜を使用しても良い。
　さらに、図２に示す第１の断熱層１３は他の部材（ガラス板（１１，１７）、中間膜（１２．１６））と同様のサイズ（面内方向）となっている。しかし、このような形態に制限されず、例えば、ガラス板（１１，１７）及び中間膜（１２．１６）よりも一回り小さく形成しても良い。このような形態においては、断熱層の端部に中間膜の材質が充填されうる。
　また、第２の断熱層１４は、誘電体膜１４１と金属膜１４２とを交互に積層されてなる。
　そして、図２に示す第１の断熱層１３において、２種類の誘電体膜（１３１，１３２）は合わせガラス１の厚さ方向Ｔに積層されている。また、図２では、第１のガラス板１１、第１の中間膜１２、第１の断熱層１３、第２の断熱層１４、第２の中間膜１６、第２のガラス板１７、第１の断熱層１３における複数の誘電体膜（１３１，１３２）、並びに第２の断熱層１４における誘電体膜１４１及び金属膜１４２は、合わせガラス１（第一積層体）の厚さ方向に積層されている。しかし、このような形態に制限されず、２種類の誘電体膜（１３１，１３２）は、例えば、合わせガラス１の厚さ方向Ｔと垂直な方向に積層されても良い。
　本実施形態において、第１の断熱層１３及び第２の断熱層１４は一体化され、断熱層１５が形成されている。このような一体化構造を有する断熱層１５は、例えば、共押出法により第１の断熱層１３をフィルムとして製造し、この第１の断熱層１３を基材として第２の断熱層１４を表面に塗工することにより作製することができる。このような製法は、中間膜の枚数を最小化できるため好ましい。
　ただし、本発明は上述の形態に制限されず、第１の断熱層１３と第２の断熱層１４との間に第３の中間膜が介在していても良い。このような形態は、第１の断熱層１３と第２の断熱層１４とを別々に透明基材フィルムに施工し、第３の中間膜を用いて合わせガラス化することにより作製することができる。中間膜と断熱層（交互積層体）とは１枚ずつ積層させても良いが、製造効率を高める面で、予め断熱層を中間膜で挟んだプリプレグ状態で用いることもできる。
　合わせガラス１の用途は上記自動車のフロントウィンドウガラスに限定されるわけではなく、自動車のサイドウィンドウガラスやリアウィンドウガラスにも好適に使用できる。さらには、合わせガラス１は、自動車以外の鉄道車両、航空機、船舶、建築物等の窓ガラスにも好適に使用できる。
　以下、本実施形態の合わせガラスを構成する部材について、詳細に説明する。
［断熱層］
　断熱層は室外からの熱線（特に、赤外線）を遮断する熱線遮断層として機能する。赤外光は熱的作用が大きく、物質に吸収されると熱として放出され温度上昇をもたらすことから熱線とも呼ばれる。本発明では、断熱層がこれらの光線を遮断して、断熱層よりも室内側に配置された第２の中間膜及び室内側への熱線の侵入が効果的に防止される。その結果、長時間の熱線放射後であっても室内の温度上昇が抑制される。
　＜第１の断熱層＞
　第１の断熱層１３は、屈折率が互いに異なる複数の誘電体膜からなる積層体である。このような構成を有する第１の断熱層は、波長域７５０ｎｍ～１２００ｎｍの赤外光の反射率が高い。波長域７５０ｎｍ～１２００ｎｍの赤外線は、物質に照射された場合に分子や原子、電子の振動エネルギーに変換されやすく、その運動エネルギーが熱に変換されるため、温度を上昇させる原因となる。したがって、赤外線の反射特性に優れる第１の断熱層を設けることにより、合わせガラスに断熱効果を付与することができる。
　第１の断熱層は、後述する第２の断熱層と、太陽光などの電磁波の入射側に配置される第１のガラス板との間に位置する。後述する第２の断熱層は１０００ｎｍ以上の赤外光の反射特性に特に優れるが、８００ｎｍ～１０００ｎｍの波長領域の電磁波を透過しやすい。したがって、第２の断熱層よりも電磁波の入射側に第１の断熱層を配置することにより、第２の断熱層、さらには第２の中間膜への８００ｎｍ～１０００ｎｍの赤外光の入射量を顕著に低減できる。これにより、第２の中間膜の温度上昇が防止され、その結果、室内への電磁波の再放射、すなわち、室内の温度上昇を抑制することが可能となる。
　このような観点から、本実施形態において、第１の断熱層は、波長域７５０ｎｍ～１２００ｎｍの電磁波（近赤外光線）を、少なくとも半値幅１００ｎｍ以上の領域で反射する。第１の断熱層がこのような反射特性を有することで、後述する第２の断熱層の反射特性との相乗効果によって、合わせガラスとして優れた反射効果（断熱効果）を発現できる。ここで「半値幅」とは反射スペクトルにおける反射ピークの根元（ベースライン）から頂点（ピークトップ）までの値（ピーク高さ）の半値になる部分を結んだ半値全幅（Full Width at Half Maximum；ＦＷＨＭ）である。また、「半値幅１００ｎｍ以上の領域」とは反射ピークの半値幅が１００ｎｍ以上である波長範囲を指す。すなわち、反射スペクトルの波長域７５０ｎｍ～１２００ｎｍの範囲内に、半値幅が１００ｎｍ以上である反射ピークを有することを意味する。当該反射ピークは、ピークトップが波長域７５０ｎｍ～１２００ｎｍの範囲内に存在する必要があるが、ピークの根元が波長域７５０ｎｍ～１２００ｎｍの範囲外であっても良い。以下、反射ピークの半値幅に相当する波長域を「反射領域」ともいう。すなわち、本実施形態は、第１の断熱層の反射スペクトルが、波長域７５０ｎｍ～１２００ｎｍにおいて１００ｎｍ以上の反射領域を有するともいえる。
　図３Ａは本実施形態に使用される第１の断熱層の反射スペクトルを示す図であり、実施例１～８で作製した第１の断熱層の反射スペクトルに相当する。図３Ａに示す第１の断熱層の反射スペクトルは、波長域７５０ｎｍ～１２００ｎｍにおいて１００ｎｍ以上の反射領域を有する。
　より好ましくは、第１の断熱層は、反射スペクトルの７５０ｎｍ～１２００ｎｍにおける、半値幅が１００ｎｍ以上である反射ピークの反射強度が７０％以上であり、特に８０％以上である。これにより、近赤外線の透過を著しく減少でき、一層の断熱効果を発現することが可能となる。ここで、反射ピークの反射強度は、反射領域（半値幅領域）における平均反射率を意味し、反射スペクトルの反射領域における積分値から算出することができる。
　第１の断熱層１３を構成する誘電体膜（１３１，１３２）の材質は、透明な誘電体材料であれば特に限定されない。具体的には、酸化ケイ素、酸化チタン、酸化ニオブ、酸化亜鉛、酸化アルミニウム、フッ化カルシウム、フッ化マグネシウム、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、酸化アンチモンスズ（ＡＴＯ）などの無機誘電体材料などが挙げられる。また、ポリメチル（メタ）アクリレートやポリノルボルネンアクリレートなどのアクリル樹脂、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートなどのポリエステル樹脂などの熱可塑性樹脂などが挙げられる。なお、誘電体材料は完全な絶縁体に限定されるわけではなく、ＩＴＯやＡＴＯなどのように若干の赤外線吸収性を有するものであっても良い。
　中でも、積層フィルムの形成が容易で、コスト面で有利な、ポリメチル（メタ）アクリレートやポリノルボルネンアクリレートなどのアクリル樹脂、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートなどのポリエステル樹脂などの熱可塑性樹脂であることが好ましい。第１の断熱層を構成する各誘電体膜は単一の材料で構成されていても、異なる種類の材料を組み合わせた構成とされてもどちらでも良い。ただし、第１の断熱層１３を構成する複数の誘電体膜が共に熱可塑性樹脂からなることが好ましい。
　第１の断熱層を構成する誘電体膜の屈折率の差が大きく、かつ、積層数が多いほど、高反射率で連続的に電磁波を反射することができる。このような観点から、隣接する誘電体膜（１３１，１３２）の屈折率差は、０．０５～１であるのが好ましい。一般に、上記の熱可塑性樹脂を作製する場合、誘電体膜の屈折率差は０．１～０．２程度である。また、第１の断熱層を構成する誘電体膜の積層数は、数百～数千層、好ましくは２００～４００層とすれば良い。このような場合には、所望の反射率と反射領域を得ることが可能となる。
　第１の断熱層を構成する誘電体膜の膜厚は、ターゲットとする反射領域に応じて、ブラッグ反射の式に従って決定することができる。ブラッグ反射の式を各層について順次解いていくことで、任意の波長を反射する積層膜を設計できる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
　ブラッグ反射の式に従って求めた誘電体膜（１３１，１３２）の各層の厚さは、積層方向に向かって増加又は減少する。この際、厚さが大きい方を第１のガラス板側に配置しても良いし、厚さが小さい方を第１のガラス板側に配置しても良い。誘電体膜の厚さを増加させるにつれ、反射される波長範囲が長波長側にシフトしつつ反射波長の幅が増大する。
　各層の厚さの合計が第１の断熱層１３の膜厚となる。ただし、所望の膜厚とするために、電磁波干渉を起こさない厚さ調整層を加えることも可能である。厚さ調整層は、通常、誘電体膜から形成される。
　第１の断熱層１３の厚さは特に制限されないが、電磁波の反射性能を保持するために少なくとも１０μｍ以上であることが好ましい。また、著しく厚いフィルムは合わせガラスが曲面である場合に、ガラス端部にシワがよりやすくなるので好ましくなく、このような観点から２００μｍ以下であることが好ましい。さらに、断熱層フィルムのハンドリングの面から２０～１００μｍ程度が良い。
　第１の断熱層１３を作製する方法は特に限定されない。誘電体として、無機誘電体材料を使用する場合には、例えば、スパッタリングや蒸着、前駆体を塗布することによるゾルゲル法などを使用し、各誘電体膜を順に積層させれば良い。一方、誘電体として熱可塑性樹脂を使用する場合には、例えば、共押出法を使用することで、容易に数百層以上の積層フィルムを作ることが可能である。
　＜第２の断熱層＞
　第２の断熱層１４は、誘電体膜１４１と金属膜１４２とを交互に積層してなる交互積層体である。このような交互積層体は、金属膜のプラズモン共鳴によって、熱線（特に赤外線）を回折、反射することで、可視光線透過性を確保しつつ、優れた熱線遮断機能を有する。
　誘電体膜と金属膜とから構成される交互積層体は、波長域１０００ｎｍ以上の電磁波（赤外光）の反射特性に優れる。波長域１０００ｎｍ以上の電磁波（赤外光）は特に熱に変換されやすく、物質の温度上昇の原因となる。
　そして、第１の断熱層１３よりも室内側に第２の断熱層１４を配置することにより、第１の断熱層１３における反射特性の弱い波長域である１２００ｎｍ付近以上の反射特性が補強される。これにより、優れた熱線反射性を発揮することが可能となる。
　具体的には、第２の断熱層１４は、波長域１０００ｎｍ～２５００ｎｍの電磁波を５０％以上反射することが好ましい。これにより、第２の中間膜の温度上昇及び室内への電磁波の侵入を防止し、室内の温度上昇を抑制することができる。さらには、波長域１２００ｎｍ～２５００ｎｍの電磁波を７０％以上反射することが好ましい。波長域１２００ｎｍ以上の電磁波は発熱への影響が強いため、この領域の電磁波を７０％以上反射させることでさらに高い断熱効果を得ることができる。ここで、「波長域Ｘｎｍ～Ｙｎｍの電磁波をＺ％以上反射する」とは、Ｘｎｍ～Ｙｎｍの波長範囲における平均反射率がＺ％以上であることを意味し、反射スペクトルのＸｎｍ～Ｙｎｍにおける積分値から算出することができる。
　一方、金属は、プラズマ振動数より小さい振動数、すなわち長波長側の電磁波を全反射し、可視光線や近赤外線を反射して金属光沢を有する。そのため、通常の金属膜を含む合わせガラスでは、熱線反射性が高いものの可視光線透過性が小さい。特に、自動車用ウィンドウシールド用の合わせガラスなどに要求される高い可視光線透過率を満足させることは困難である。
　しかし、金属膜が誘電体膜で挟持されてなる交互積層体では、誘電体膜と金属層との界面で金属のバンドギャップのエネルギーが変化する。このため、金属膜と誘電体膜との界面に発生するプラズマ振動が抑制され、可視光線反射率が低下する、すなわち、可視光線透過率が向上する。この際、積層される金属膜や誘電体膜の積層数、厚さ、屈折率を制御することにより、可視光線反射性及び熱線反射性を制御することができる。
　図４は、本実施形態に使用される第２の断熱層の反射スペクトルであって、交互積層体の誘電体膜と金属膜との総積層数と反射特性との関係を示す図である。具体的には、まず、基板（クリアガラス）上に、蒸着により、ＩＴＯ（厚さ：３０ｎｍ）、Ａｇ（厚さ：６ｎｍ）、ＩＴＯ（厚さ：６０ｎｍ）の３層の交互積層体を形成したものを準備する。同様に、基板上に、ＩＴＯ（厚さ：３０ｎｍ）、Ａｇ（厚さ：６ｎｍ）、ＩＴＯ（厚さ：６０ｎｍ）、Ａｇ（厚さ：６ｎｍ）、ＩＴＯ（厚さ：３０ｎｍ）の５層の交互積層体を形成したものを準備する。さらに、基板上に、ＩＴＯ（厚さ：３０ｎｍ）、Ａｇ（厚さ：６ｎｍ）、ＩＴＯ（厚さ：６０ｎｍ）、Ａｇ（厚さ：６ｎｍ）、ＩＴＯ（厚さ：６０ｎｍ）、Ａｇ（厚さ：６ｎｍ）、ＩＴＯ（厚さ：３０ｎｍ）の７層の交互積層体を形成したものを準備する。そして、これらの３～７層の交互積層体の反射スペクトルを実施例１と同様の方法で測定し、結果を図４に示す。
　図４に示すように、誘電体膜と金属膜との交互積層体では、短波長側（４００ｎｍ付近）に金属のバンドギャップに由来する反射スペクトルの立ち上がりがみられる。一方、長波長側（６００～７００ｎｍ付近）には金属のプラズマ振動に由来する反射スペクトルの立ち上がりがみられる。一般に、交互積層体を構成する金属膜の積層数を増やすにつれて、反射スペクトルの形状が矩形に近づくため、可視光線反射率が小さくなり、可視光線透過性を向上させることができる。
　交互積層体は、可視光線透過性（透明性）や断熱性を確保するために、誘電体膜が交互に金属膜を挟持する形態とすることが好ましい。すなわち、誘電体膜の積層数を金属膜の積層数＋１とすることが好ましい。このような場合には、ｎ層の金属膜がｎ＋１層の誘電体膜によって交互に挟持され、積層体の総積層数は２ｎ＋１層となる。
　したがって、交互積層体における誘電体膜及び金属膜の総積層数は、３層以上であれば良いが、十分な熱線（特に、赤外光）反射性を確保するうえで総積層数が５層以上であることが好ましい。交互積層体における誘電体膜及び金属膜の総積層数の上限は特に制限されないが、製造コストや製造工数の面から７層以下であることがより好ましい。
　誘電体膜１４１及び金属膜１４２の膜厚は、反射を抑制したい光の波長域、誘電体の屈折率、誘電体膜と金属膜との界面での位相変化に応じて、金属膜の表面で光が干渉により打ち消されるように算出すれば良い。
　金属膜１４２の厚さの合計は特に制限されないが、可視光線透過性（透明性）に影響するため、各層の厚さの合計が５０ｎｍ以下であることが好ましく、３０ｎｍ以下になることがより好ましい。さらに好ましくは２０ｎｍ以下であり、この場合、誘電体膜に可視光線の吸収がなければ、非常に高い透明性を確保できる。金属膜の厚さの合計における下限値は特に制限されないが、製膜性の面から３ｎｍ以上であることが好ましい。
　各金属膜の厚さは特に制限されず、金属膜の厚さの合計が上記範囲となるように調整すれば良い。したがって、金属膜が１層である場合には５０ｎｍ以下であれば良い。ここで、プラズモン現象は金属の表面層で電子がプラズマ振動することにより光の反射が生じる物理現象である。そして、第２の断熱層における誘電体と金属の交互積層により、金属膜の表面の電荷密度と電荷移動速度を低下させ、プラズマ振動を抑制している。しかし、金属膜が５０ｎｍを超える場合には、金属のバルクでプラズマ振動が発生し、可視光線透過率が顕著に低下するおそれがある。そのため、各金属膜の厚さは、３０ｎｍ以下であることがより好ましい。これにより、透明性を確保しつつ、熱へと変換されやすい電磁波（特に、波長１０００ｎｍ以上の赤外線）を効果的に反射して高い熱線遮断性を得ることができる
　各金属膜の厚さの下限は特に制限されないが、３ｎｍ以上であることが好ましい。また、均一な製膜が容易で、赤外線の反射に基づく熱線遮断性に優れる観点から、金属膜の厚さは６ｎｍ以上であることがより好ましい。
　誘電体膜１４１の膜厚は可視光領域（特に、５５０ｎｍ付近）で光が反射しないように、下記式を用いた誘電体－金属層の多層膜干渉で設計すれば良い。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000002
　交互積層体を構成する誘電体膜１４１の材質は、透明な誘電体材料であれば特に限定されないが、屈折率が１．４～３．０であるものが好ましい。屈折率が高いほど、干渉反射によって可視光透過性がより一層向上しうるためである。具体的には、第１の断熱層１３を構成する誘電体膜において例示した無機誘電体材料や熱可塑性樹脂などの誘電体材料を使用することができる。
　中でも、金属膜と誘電体膜とを蒸着やスパッタリングなどのドライプロセスで連続的に交互積層できる点で、酸化ケイ素、酸化チタン、酸化ニオブ、酸化亜鉛、酸化アルミニウム、フッ化カルシウム、フッ化マグネシウム、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、及び酸化アンチモンスズ（ＡＴＯ）からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。より好ましくは、屈折率が１．８以上である、酸化チタン、酸化ニオブ、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、酸化アンチモンスズ（ＡＴＯ）、アルミニウムドープ酸化亜鉛（ＡＺＯ、ＺＡＯ）のような無機酸化物である。これらの無機酸化物は、多層膜干渉により可視光透過性を特に向上させることができる。特に好ましくは、高屈折率である、酸化インジウムスズ（屈折率２．２～３．０）、酸化チタン（２．３～２．４）である。交互積層体を構成する各誘電体膜は単一の材料で構成されていても、異なる種類の材料を組み合わせた構成とされてもどちらでも良い。
　なお、自動車用ウィンドウシールド用の合わせガラスにおいては、保安基準で決められているＴｖｉｓ（可視光透過率）が７０％以上であることが重要である。一方、断熱性についてはＴｔｓ（日射熱取得率）という指標で示されており、省エネ面から低いほうが好ましい。具体的には、Ｔｔｓ（日射熱取得率）が５０％以下であることが好ましく、４５％以下であることがより好ましい。特に、Ｔｖｉｓ≧７０％、Ｔｔｓ≦４５％の場合に、省エネ効果が著しく向上する。
　交互積層体を構成する金属膜１４２の材料（金属）としては、赤外域に共鳴を持つ金属であれば良く、具体的には、銀（Ａｇ）、アルミニウム（Ａｌ）、金（Ａｕ）、銅（Ｃｕ）、もしくはニッケル（Ｎｉ）の単体、又はこれらの合金が挙げられる。合金としては特に制限されず、従来公知のものを使用することができる。好ましくは、可視光領域のスペクトルが均一で着色が無い、ＡｇもしくはＡｌの単体、又はこれらの合金であり、より好ましくは、耐食性の高いＡｇの合金（銀合金）である。銀合金としては、銀（Ａｇ）に、アルミニウム（Ａｌ）、金（Ａｕ）、銅（Ｃｕ）、パラジウム（Ｐｄ）、ネオジウム（Ｎｄ）、ビスマス（Ｂｉ）などの金属を１種類以上添加したものがある。交互積層体を構成する各金属膜には単一の金属材料を使用しても、異なる種類の金属材料を組み合わせて使用しても良い。ただ、反射特性の制御が容易となるように、各金属膜には単一種類の金属材料を使用することが好ましい。
［第１のガラス板及び第２のガラス板］
　第１のガラス板１１及び第２のガラス板１７としては特に限定されず、用途に要求される光透過性能や断熱性能によって選択すれば良く、無機ガラスであっても有機ガラスであっても良い。
　無機ガラス板としては特に限定されるものではなく、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス、熱線吸収板ガラス、着色板ガラスなどの各種無機ガラスなどが挙げられる。有機ガラスとしては、ポリカーボネート類、ポリスチレン類、ポリメチルメタクリレート類等の樹脂からなるガラス板などが挙げられる。これらの有機ガラス板は、上記樹脂からなるシート形状のものを複数積層してなる積層体であっても良い。色についても、透明ガラス板に限らず車両等に用いられる汎用の緑色、茶色、青色等の様々な色のガラス板を用いることができる。第１のガラス板１１及び第２のガラス板１７は同一の種類のガラス板であっても異なる種類のガラス板であっても良い。
　ただし、室外側に配される第１のガラス板１１は可視光や赤外線を吸収しにくいものであることが望ましい。好ましくは、電磁波吸収が５％未満かつ可視光透過率が８５％以上であるものであり、具体的には７５０ｎｍ以上の電磁波吸収が５％未満かつ３８０ｎｍ～７８０ｎｍの透過率が８５％以上のガラスが好ましい。室外側に可視光や赤外線のような熱線を吸収するガラスを使用すると、吸収した熱の再放射により室内の温度が上昇するおそれがある。具体的には、クリアガラスなどを用いるのが好ましい。
　一方、室内側に配される第２のガラス板１７は特に限定されず、可視光や赤外線を吸収するものであっても良い。第２のガラス板１７の車外側には断熱層１５（特に、第１の断熱層１３）が配され、これにより赤外線が遮断されるため、第２のガラス板１７の赤外線吸収量を低減でき、再放射の影響が小さいためである。具体的には、クリアガラスの他、グリーンガラスなどを用いることが好ましい。中でも、紫外線吸収性能を有する点でグリーンガラスやＵＶカットタイプのグリーンガラスを使用するのが好ましい。
　ガラス板の厚さについては特に制限はなく、用途に応じて適宜設定すれば良い。通常は、ガラス板は、１．５～２．５ｍｍの厚さであり、例えば、輸送車両のフロントガラス（ウインドウシールド）の用途では、一般的には、２．０～２．３ｍｍの厚さのガラス板を用いるのが好ましい。
　なお、図２に示す合わせガラス１は２枚のガラス板（第１のガラス板１１及び第２のガラス板１７）を含むが、本発明では、３枚以上のガラス板を含んでいても良い。３枚以上のガラス板を含む場合にも、図２と同様に、各ガラス板の間に中間膜を介在させることにより、積層体を接着して一体化し、合わせガラスとすれば良い。
［中間膜］
　中間膜（１２，１６）は、２枚以上のガラス板の間に介在し、これらを接着し一体化する機能、いわゆる接着層としての機能を有する。中間膜により合わせガラスを構成する積層体が強力に接着されるため、優れた耐貫通性能・耐衝撃性能・飛散防止効果を合わせガラスに付与することができる。
　中間膜としては合わせガラスの中間膜として汎用的に使用される樹脂膜であれば特に制限されず、可視光領域や赤外光領域にＯＨ基以外の官能基に起因する吸収が無いものが良い。具体的には、中間膜は、通常、ポリビニルブチラール系樹脂（ＰＶＢ系樹脂）又はエチレン－酢酸ビニル共重合体系樹脂（ＥＶＡ系樹脂）から形成される。また、中間膜は、紫外線吸収剤、抗酸化剤、帯電防止剤、熱安定剤、滑剤、充填剤、着色、接着調整剤等を適宜添加しても良い。これらの樹脂は単独で用いられても良いし、２種類以上が併用されても良い。
　中間膜は公知の方法を用いて製造したものでも良いが、市販品を利用しても良い。市販品としては、例えば、積水化学工業株式会社製や三菱樹脂株式会社製の可塑化ＰＶＢ、デュポン株式会社製や武田薬品工業株式会社製のＥＶＡ樹脂、東ソー株式会社製の変性ＥＶＡ樹脂等がある。
　中間膜は上記樹脂膜の単層で構成されても良いし、２層以上を積層された状態で用いられても良い。また、第１の中間膜１２と第２の中間膜１６とは同一種類の樹脂から構成されていても良いし、異なる種類の樹脂から構成されていても良い。
　中間膜は、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、酸化アンチモンスズ（ＡＴＯ）などの熱線吸収能を有する透明導電酸化物材料の微粒子を含んでいても良いが、これらの微粒子を含まない方が好ましい。これらの微粒子は一度熱を吸収した後、再放射により室内側に熱を放射し、結果として室内の温度の経時的上昇を招くためである。このような観点から、これらの微粒子を分散させる場合には、室内側に配置される第２の中間膜に適用することが好ましい。第２の中間膜では、断熱層１５によって熱線の大部分は遮断されるため、微粒子による再放射の影響を最小限に抑えることができるとともに、冬場の暖房効率を高めることができる。
　本発明の合わせガラスを作製する方法としては特に制限されず、一般的な合わせガラスの製造方法を用いれば良い。具体的には、ガラス板（１１，１７）の間に、第１の中間膜、第１の断熱層、第２の断熱層、第２の中間膜を積層して予備接着した後に、予備接着後に残った気泡を高温高圧で圧着することにより取り除く工程により製造することができる。
　上述した断熱層（断熱フィルム）１５をガラス、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂などの透明な基材の表面に貼着し、断熱のグレージング材として使用することも可能である。しかし、このような場合には、断熱フィルム表面が傷付きやすく、断熱フィルムの表面をハードコート層で被覆した場合であっても長期的な耐久性を満足するのは困難である。特に、これを自動車のフロントガラスなどに使用する場合には、ワイパー等の利用によって、断熱フィルムの剥離や傷付きが顕著となる。この他、基材表面に貼着する場合には、各ガラスに応じてフィルムの貼着が必要なのでバッチ式で製造する必要がある、ガラス表面の金属膜に水分が侵入してサビやすい等の問題がある。本発明の合わせガラスは、連続的な製造が可能でありコスト面で有利なほか、ワイパー等が利用されるフロントウィンドウに利用する場合であっても剥離やサビが防止され、優れた耐久性を有する。
　本発明の効果を、以下の実施例及び比較例を用いて説明する。ただし、本発明の技術的範囲が以下の実施例のみに制限されるわけではない。
［実施例１］
１．断熱フィルムの作製
（１）第１の断熱層（仕様Ａ）の作製
　屈折率が１．５７であるポリエチレンナフタレート－アクリル複合樹脂（樹脂１）及び屈折率が１．７０であるポリエチレンナフタレート（樹脂２）を共押出法により押し出し、マルチプライヤーにて交互に積層させ、フィルムに成形した。この際、樹脂１と樹脂２との総積層数は２００層とした。また、樹脂１の層及び樹脂２の層のそれぞれの膜厚を積層数の増加とともに１１０ｎｍから１８０ｎｍまで変化させた。得られたフィルム（第１の断熱層）の膜厚は３０μｍであった。
（２）第２の断熱層（仕様Ａ）の作製
　上記フィルムの上に、蒸着により、ＩＴＯ（厚さ：３０ｎｍ）、Ａｇ（厚さ：６ｎｍ）、ＩＴＯ（厚さ：６０ｎｍ）、Ａｇ（厚さ：６ｎｍ）、ＩＴＯ（厚さ：３０ｎｍ）の５層からなる誘電体－金属交互積層体（厚さ：１３２ｎｍ）を形成した。
２．合わせガラスの作製
　第１のガラス板としてクリアガラス（厚さ：２ｍｍ）、第１の中間膜及び第２の中間膜として市販のポリビニルブチラール樹脂（厚さ：３８１μｍ（１５ミル））、第２のガラスとしてグリーンガラス（厚さ：２ｍｍ）を準備した。そして、上記で作製した断熱フィルムと、クリアガラス、ポリビニルブチラール樹脂及びグリーンガラスとを一体化させることにより、合わせガラスを作製した。
［実施例２］
１．断熱フィルムの作製
　実施例１と同様の手法により、第１の断熱層（仕様Ａ）及び第２の断熱層（仕様Ａ）からなる断熱フィルムを作製した。
２．合わせガラスの作製
　第２のガラス板としてグリーンガラスに代えてクリアガラス（厚さ：２ｍｍ）を使用したこと以外は、実施例１と同様の手法により合わせガラスを作製した。
［実施例３］
１．断熱フィルムの作製
（１）第１の断熱層（仕様Ａ）の作製
　実施例１と同様の手法により、フィルム（第１の断熱層：仕様Ａ）を作製した。
（２）第２の断熱層（仕様Ｂ）の作製
　上記フィルムの上に、蒸着により、ＩＴＯ（厚さ：３０ｎｍ）、Ａｇ（厚さ：８ｎｍ）、ＩＴＯ（厚さ：３０ｎｍ）、Ａｇ（厚さ：８ｎｍ）、ＩＴＯ（厚さ：３０ｎｍ）の５層からなる誘電体－金属交互積層体（厚さ：１０６ｎｍ）を形成した。
２．合わせガラスの作製
　上記で作製した断熱フィルムを使用し、かつ、第２のガラス板としてグリーンガラスに代えてＵＶカットグリーンガラス（厚さ：２ｍｍ）を使用したこと以外は、実施例１と同様の手法により合わせガラスを作製した。
［実施例４］
１．断熱フィルムの作製
（１）第１の断熱層（仕様Ｂ）の作製
　屈折率が１．６０であるポリエチレンテレフタレート－ポリエチレンナフタレート複合樹脂（樹脂１）及び屈折率が１．７０であるポリエチレンナフタレート（樹脂２）を共押出法により押し出し、マルチプライヤーにて交互に積層させ、フィルムに成形した。この際、樹脂１と樹脂２との総積層数は３００層とし、樹脂１の層及び樹脂２の層のそれぞれの膜厚を積層数の増加とともに１２０ｎｍから１８０ｎｍまで変化させた。得られたフィルム（第１の断熱層）の膜厚は５０μｍであった。
（２）第２の断熱層（仕様Ａ）の作製
　上記で作製したフィルムを使用したこと以外は、実施例１と同様の手法により、第２の断熱層を形成し、断熱フィルムを作製した。
２．合わせガラスの作製
　上記で作製した断熱フィルム使用したこと以外は、実施例１と同様の手法により合わせガラスを作製した。
［実施例５］
１．断熱フィルムの作製
　実施例４と同様の手法により、第１の断熱層（仕様Ｂ）及び第２の断熱層（仕様Ａ）からなる断熱フィルムを作製した。
２．合わせガラスの作製
　上記で作製した断熱フィルム使用したこと以外は、実施例３と同様の手法により合わせガラスを作製した。
［実施例６］
１．断熱フィルムの作製
（１）第１の断熱層（仕様Ｂ）の作製
　実施例４と同様の手法により、フィルム（第１の断熱層）を作製した。
（２）第２の断熱層（仕様Ｂ）の作製
　上記で作製したフィルムを使用したこと以外は、実施例３と同様の手法により、第２の断熱層を形成し、断熱フィルムを作製した。
２．合わせガラスの作製
　上記で作製した断熱フィルムを使用したこと以外は、実施例３と同様の手法により合わせガラスを作製した。
［実施例７］
１．断熱フィルムの作製
（１）第１の断熱層（仕様Ｃ）の作製
　屈折率が１．６０であるポリエチレンテレフタレート－ポリエチレンナフタレート複合樹脂（樹脂１）及び屈折率が１．７０であるポリエチレンナフタレート（樹脂２）を共押出法により押し出し、マルチプライヤーにて交互に積層させ、フィルムに成形した。この際、樹脂１と樹脂２との総積層数は３００層とし、樹脂１の層及び樹脂２の層のそれぞれの膜厚を積層数の増加とともに１２０ｎｍから１５０ｎｍまで変化させた。得られたフィルム（第１の断熱層）の膜厚は５０μｍであった。
（２）第２の断熱層（仕様Ａ）の作製
　上記で作製したフィルムを使用したこと以外は、実施例１と同様の手法により、第２の断熱層を形成し、断熱フィルムを作製した。
２．合わせガラスの作製
　上記で作製した断熱フィルム使用したこと以外は、実施例３と同様の手法により合わせガラスを作製した。
［実施例８］
１．断熱フィルム（仕様Ｃ）の作製
（１）第１の断熱層の作製
　実施例７と同様の手法により、フィルム（第１の断熱層）を作製した。
（２）第２の断熱層（仕様Ｂ）の作製
　上記で作製したフィルムを使用したこと以外は、実施例３と同様の手法により、第２の断熱層を形成し、断熱フィルムを作製した。
２．合わせガラスの作製
　上記で作製した断熱フィルムを使用したこと以外は、実施例３と同様の手法により合わせガラスを作製した。
［比較例１］
　第１のガラス板及び第２のガラス板としてグリーンガラス（厚さ：２ｍｍ）を使用した。そして、これらのガラス板の間に、ＩＴＯ微粒子をポリビニルブチラール樹脂に分散させた中間膜を介在させて一体化し、合わせガラスを作製した。なお、中間膜は、積水化学工業株式会社製Ｓ－ＬＥＣ（登録商標）を使用し、厚さを７９２μｍ（３０ミル）とした。
［比較例２］
１．断熱フィルム（第１の断熱層のみ：仕様Ａ）の作製
　実施例１と同様の手法により、フィルム（第１の断熱層）を作製した。
２．合わせガラスの作製
　このフィルムの上に誘電体－金属交互積層体を形成することなく、当該第１の断熱層をそのまま断熱フィルムとして使用したこと以外は、実施例３と同様の手法により合わせガラスを作製した。
［比較例３］
　断熱フィルム（第２の断熱層のみ：仕様Ａ）の作製及び合わせガラスの作製
　第１の中間膜及び第２の中間膜として市販のポリビニルブチラール樹脂（厚さ：３８１μｍ（１５ミル））を準備した。そして、第１の断熱層の代わりにＰＥＴフィルム（厚さ：５０μｍ）を用い、蒸着により、誘電体－金属交互積層体を形成し、第１の中間膜に積層した。なお、誘電体－金属交互積層体（厚さ：１３２ｎｍ）は、ＩＴＯ（厚さ：３０ｎｍ）、Ａｇ（厚さ：６ｎｍ）、ＩＴＯ（厚さ：６０ｎｍ）、Ａｇ（厚さ：６ｎｍ）、ＩＴＯ（厚さ：３０ｎｍ）の５層からなるものとした。続いて、この上に、第２の中間膜を積層させた。得られた積層フィルムを、第１のガラス板としてのクリアガラス（厚さ：２ｍｍ）及び第２のガラス板としてのＵＶカットグリーンガラス（厚さ：２ｍｍ）の間に介在させて一体化させることにより、合わせガラスを作製した。
［評価］
１．断熱層の評価
（１）第１の断熱層
　実施例及び比較例で作製した第１の断熱層（仕様Ａ～Ｃ）について、第２の断熱層の蒸着を行う前に、日本工業規格ＪＩＳ　Ｒ３１０６－１９８５に準拠し、３００～２５００ｎｍの透過スペクトル及び反射スペクトルを測定した。この透過及び反射スペクトルの測定は、株式会社日立製作所製Ｕ－４０００を用いて行った。具体的には、３００～３８０ｎｍについては５ｎｍごとに、３８０～７８０ｎｍについては１０ｎｍごとに、７８０～８００ｎｍについては２０ｎｍごとに、８００～２５００ｎｍについては５０ｎｍごとに、０°の透過率と５°の反射率を計測した。
　結果を表１及び図３Ａ及び図３Ｂに示す。図３Ａは実施例１～８で作製した第１の断熱層の反射スペクトルを示す図であり、図３Ｂは実施例１～８で作製した第１の断熱層の透過スペクトルを示す図である。表１において示される第１の断熱層の反射強度は、反射ピークの半値幅に相当する波長範囲（反射領域）における平均反射率である。
（２）第２の断熱層
　実施例及び比較例で使用した第２の断熱層と同じ構成のものを別途基材（クリアガラス）上に蒸着することにより作製された交互積層体自体の反射スペクトル及び透過スペクトルを測定した。スペクトルの測定は、上記第１の断熱層におけるスペクトル測定と同様にして行った。
　結果を表１及び図５Ａ及び図５Ｂに示す。なお、表１において示される第２の断熱層の反射強度は、波長域１０００ｎｍ～２５００ｎｍにおける平均反射率である。
２．合わせガラスの評価
　実施例及び比較例で得られた合わせガラスについて、上記第１の断熱層におけるスペクトル測定と同様にして３００～２５００ｎｍの透過スペクトル及び反射スペクトルを測定し、可視光線透過率（Ｔｖｉｓ）、日射透過率（Ｔｔｓ）を算出した。なお、電磁波（太陽光）は、第１のガラス板側から入射させた。
　結果を表２及び図６に示す。図６は、実施例１で作製した合わせガラスの透過スペクトルである。
［考察］
　表１並びに図３Ａ及び図３Ｂから、実施例において、屈折率が異なる２つの誘電体膜（樹脂１、樹脂２）からなる積層体は、波長域７５０ｎｍ～１２００ｎｍの電磁波（近赤外光線）を少なくとも半値幅１００ｎｍ以上の領域で反射することが確認された。すなわち、実施例で使用した仕様Ａ～Ｃの第１の断熱層は、反射スペクトルの波長域７５０ｎｍ～１２００ｎｍの範囲内に、半値幅がそれぞれ４５０ｎｍ、４００ｎｍ、２５０ｎｍである反射ピークを有することがわかる。そして、これらの第１の断熱層においては、反射ピークの半値幅に相当する波長範囲（反射領域）における反射強度がいずれも８０％以上であった。
　さらに、表１並びに図５Ａ及び図５Ｂから、誘電体膜と金属膜とを交互に積層してなる第２の断熱層は、１０００ｎｍ～２５００ｎｍの電磁波を７０％以上反射することが確認された。
　そして、図６に示すように、実施例１で得られた合わせガラスでは、可視光線透過性を十分に確保しつつ、赤外光線透過が効果的に抑制される。すなわち、可視光線透過に影響が大きい領域（図６中のＡ；波長域４００ｎｍ～７００ｎｍ）において十分な透過率が確保される。そして、日射熱取得率に影響する領域（図６中のＣ；波長域４００ｎｍ～２３００ｎｍ）、特に、日射熱取得率への影響が特に大きい領域（図６中のＢ；波長域７５０ｎｍ～１２００ｎｍ）における透過率が小さく抑えられている。さらに、表２から、第１の断熱層を第１のガラス板側に配置し、第２の断熱層を第２のガラス板側に配置した実施例１～８の合わせガラスは、Ｔｖｉｓ（可視光透過率）７０％以上及びＴｔｓ（日射熱取得率）５０％以下を達成できることがわかる。
　すなわち、実施例１～８の合わせガラスは、可視光線透過性に優れ、かつ、第１の断熱層と第２の断熱層との相乗的な熱線反射効果によって室内側への熱線の侵入を効果的に防止できることが確認された。これに対して、第１の断熱層及び／又は第２の断熱層を有さない比較例１～３の合わせガラスは、可視光線透過性は確保されるものの、日射透過率（Ｔｔｓ）が高く、熱線の遮断が不十分であることが確認された。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　特願２０１１－１１１６８１号（出願日：２０１１年５月１８日）及び特願２０１２－８１８８７号（出願日：２０１２年３月３０日）の全内容は、ここに引用される。
　以上、実施例に沿って本発明の内容を説明したが、本発明はこれらの記載に限定されるものではなく、種々の変形及び改良が可能であることは、当業者には自明である。
　本発明の合わせガラスによれば、高度な透過性と断熱性との両立が図られる。特に、第１の断熱層による多層膜干渉と、第２の断熱層による金属プラズモン反射とによって、可視光透過性を確保しつつ、優れた熱線遮断性を発揮することが可能となる。特に、第２の断熱層は、熱へと変換されやすい赤外線（特に、波長１０００ｎｍ以上の赤外線）の反射特性に優れる。したがって、第１の断熱層よりも室内側に第２の断熱層を配置することにより第２の断熱層の背後にある中間膜（第２の中間膜）への熱の入射量を低減でき、これにより当該中間膜の電磁波吸収による熱線の再放射を防止することができる。よって、長時間の熱線放射後であっても室内温度上昇が抑制される。
１　合わせガラス
１１　第１のガラス板
１２　第１の中間膜
１３　第１の断熱層
１４　第２の断熱層
１５　断熱層
１６　第２の中間膜
１７　第２のガラス板
１３１、１３２、１４１　誘電体膜
１４２　金属膜

Claims (7)

  1. 　第１のガラス板、第１の中間膜、第１の断熱層、第２の断熱層、第２の中間膜、第２のガラス板の順に積層されてなる第一積層体を備え、
    　前記第１の断熱層は、屈折率が互いに異なる複数の誘電体膜を積層してなる第二積層体を備え、前記第２の断熱層は、誘電体膜と金属膜とを交互に積層してなる第三積層体を備えることを特徴とする合わせガラス。
  2. 　前記第２の断熱層における誘電体膜及び金属膜の総積層数が３～７層であることを特徴とする請求項１に記載の合わせガラス。
  3. 　前記第２の断熱層は、波長域１０００ｎｍ～２５００ｎｍの電磁波を５０％以上反射することを特徴とする請求項１又は２に記載の合わせガラス。
  4. 　前記第１の断熱層は、波長域７５０ｎｍ～１２００ｎｍの電磁波を少なくとも半値幅１００ｎｍ以上の領域で反射することを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の合わせガラス。
  5. 　前記第２の断熱層を構成する誘電体膜は、酸化ケイ素、酸化チタン、酸化ニオブ、酸化亜鉛、酸化アルミニウム、フッ化カルシウム、フッ化マグネシウム、酸化インジウムスズ、酸化アンチモンスズ、及びアルミニウムドープ酸化亜鉛からなる群から選択される少なくとも１種であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一項に記載の合わせガラス。
  6. 　前記第１の断熱層を構成する複数の誘電体膜が共に熱可塑性樹脂からなることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか一項に記載の合わせガラス。
  7. 　前記金属膜がＡｇもしくはＡｌの単体又は合金からなることを特徴とする請求項１乃至６のいずれか一項に記載の合わせガラス。
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