WO2012011362A1 - 電気化学デバイス - Google Patents

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響太郎 後藤
裕樹 河井
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Definitions

  • An upper portion of the rigid case is integrally formed with a frame to be welded so as to surround the recess, and the conductive lid has a reinforcing portion inside an annular welded portion, and the conductive lid is welded.
  • the portion and the frame to be welded are joined to each other by welding.
  • FIG. 1A is a top view of an electrochemical device according to an embodiment of the present invention
  • FIG. 1B is a bottom view thereof.
  • FIG. 2 is an enlarged cross-sectional view showing a cross section of the electrochemical device of FIG. 1 (A) taken along line S1-S1.
  • FIG. 3 is a top view of the first sheet constituting the rigid case.
  • FIG. 4 is a top view of the second sheet constituting the rigid case.
  • FIG. 5 is a top view of the third sheet constituting the rigid case.
  • FIG. 6 is a top view of a temporary rigid case obtained by stacking and firing the first sheet, the second sheet, and the third sheet.
  • FIG. 7 is a diagram showing a procedure for forming the welded frame portion on the temporary rigid case.
  • FIG. 1A is a top view of an electrochemical device according to an embodiment of the present invention
  • FIG. 1B is a bottom view thereof.
  • FIG. 2 is an enlarged cross-sectional view showing a cross section of the
  • FIG. 8 is a diagram showing a procedure for forming a welded frame portion on the temporary rigid case.
  • FIG. 9 is a diagram showing a procedure for forming a current collecting film on the temporary rigid case.
  • FIG. 10 is a diagram showing a procedure for forming the negative electrode terminal in the temporary rigid case.
  • FIG. 11 is a diagram showing a procedure for forming the positive terminal in the temporary rigid case.
  • FIG. 12 is a partially enlarged sectional view of the conductive lid.
  • FIG. 13 is a diagram showing a procedure for producing an electrochemical device.
  • FIG. 14 is a diagram showing a procedure for producing an electrochemical device.
  • FIG. 15 is a diagram showing a procedure for producing an electrochemical device.
  • FIG. 16 is a diagram showing a procedure for producing an electrochemical device. It is a figure for demonstrating a mode when an electrochemical device is surface-mounted on a circuit board etc.
  • FIG. FIG. 18 is a partially enlarged cross-sectional view showing a modified example
  • arc-shaped W films WIb3 are respectively formed at edges facing the pair of cutouts CRb1 located at both ends of the left side of the green sheet. Are connected to each other through a W film WIb2 formed on the inner surface.
  • FIG. 5 shows a top view of the third sheet S11c.
  • the third sheet S11c is manufactured by forming unfired W (tungsten) films WIc1 to WIc4 on a substantially rectangular frame green sheet mainly composed of Al 2 O 3 by a method such as screen printing. As shown, notches CRc1 are formed at the four corners of the green sheet. On the lower surface of the green sheet, arc-shaped W films WIc1 are respectively formed on edges facing the pair of cutouts CRc1 located at both ends of the left side of the green sheet. The set of W films WIc1 are formed at positions corresponding to the set of W films WIb1 of the second sheet S11b, respectively.
  • FIG. 12 shows a partially enlarged sectional view of the conductive lid.
  • the conductive lid 12 is made of a clad material in which Ni layers 12b and 12c having a thickness of about 5 ⁇ m are formed on the upper and lower surfaces of the base material 12a.
  • the base material 12a is made of an Fe—Ni—Co alloy (Kovar) and has a thickness of about 90 ⁇ m, for example.
  • An alloy layer is formed by diffusion bonding at the boundary surface between the base material 12a and the Ni layers 12b and 12c.
  • the linear expansion coefficient of the conductive lid 12 is the same as the linear expansion coefficient of the insulating portion of the package mainly composed of Al 2 O 3.
  • it can be an approximate value. That is, if the linear expansion coefficient of the conductive lid 12 and the linear expansion coefficient of the insulating portion are approximate, the conductive lid 12 and the insulating portion are heated in a reflow soldering process when the electrochemical device is surface-mounted on a circuit board or the like. Even when expansion and contraction occur, the joint portion between the conductive lid 12 and the insulating portion is not easily destroyed.
  • the storage element 20 has a rectangular negative plate 21 having a thickness of about 200 ⁇ m, a rectangular positive plate 22 having a thickness of about 250 ⁇ m, and a thickness of about 100 ⁇ m interposed therebetween. And a rectangular separate sheet 23.
  • These thicknesses are examples, and the thicknesses of the negative electrode plate 21, the positive electrode plate 22, and the separate sheet 23 can be appropriately changed according to the application.
  • the weld bead 50 passes through the substantially center in the width direction of the welded frame portion 11d so that the width thereof becomes smaller than the width W11d of the welded frame portion 11d (see FIG. 8). Therefore, it is not exposed to the internal space (recessed portion CP) of the rigid package 10.

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Abstract

【課題】剛性ケースに対する導電リッドの接合を良好に維持できる電気化学デバイスを提供する。 【解決手段】導電リッド１２は、環状の被溶接部分ＰＰの内側に補強部分ＲＰを有している。該導電リッド１２の被溶接部分ＰＰと剛性ケース１１の被溶接枠部１１ｄとは溶接により互いに接合されている。リフローハンダ付け等により剛性パッケージ１０の内圧の上昇により生じる応力が、剛性ケース１１と導電リッド１２との界面に集中しても、その応力は補強部分ＲＰによって緩和される。

Description

電気化学デバイス
　本発明は、金属やセラミックス等から成る剛性パッケージ内に蓄電素子及び電解液を封入した構造を備え、且つ、回路基板等への表面実装を可能とした電気化学デバイスに関する。
　この種の電気化学デバイスは、一般に、略直方体形状の剛性パッケージと、剛性パッケージの内部空間に封入された蓄電素子及び電解液と、剛性パッケージの平坦な下面に設けられた負極端子及び正極端子とを備えている。剛性パッケージは、上面開口の凹部を有する剛性ケースと、凹部の開口を水密及び気密に閉塞した導電リッドとを有している。蓄電素子は、負極プレートと正極プレートとがセパレートシートを介して積み重ねられた構造を有している。剛性ケースには、蓄電素子の負極プレートを導電リッドを介して負極端子に電気的に接続するための配線と、蓄電素子の正極プレートを正極端子に電気的に接続するための配線が設けられている。
　このような電気化学デバイスの開示例がある。例えば、特開２００９－２７８０６８号公報（特許文献１）及び特開２００６－０４９２８９号公報（特許文献２）には、この種の電気化学デバイスにおける剛性ケースと導電リッドとの接合構造が開示されている。
　特許文献１には、（１）ソーダライムガラスまたは結晶化ガラスから成るケースの上面に凹部を囲むようにしてＣｒ、Ｐｄ、Ｎｉ、Ｃｕ等から成る積層膜を形成し、（２）積層膜の上面にＣｕ、Ｎｉ、Ａｕから成るメッキ膜を形成し、（３）メッキ膜の上面にＦｅ－Ｎｉ合金またはＦｅ－Ｎｉ－Ｃｏ合金から成る金属リングをＡｇ－Ｃｕ合金またはＡｇ－Ｃｕ－Ｓｎ合金から成るロウ材を用いてロウ付けし、（４）金属リングの上面にＮｉとＡｕから成る金属被膜を形成し、（５）金属リングの上面にＦｅ－Ｎｉ合金またはＦｅ－Ｎｉ－Ｃｏ合金から成る平板状の導電リッドをシーム溶接によって接合した構造が開示されている。
　また、特許文献２には、（１）アルミナ質焼結体から成るケースの上面に凹部を囲むようにしてＷ（タングステン）層を形成すると共にその表面にＮｉ層を形成し、（２）Ｎｉ層の上面に、Ｆｅ－Ｎｉ－Ｃｏ合金、Ａｌ、またはＦｅ－Ｎｉ－Ｃｏ合金の表面にＡｌ層を形成したものから成る枠状部材をＡｇロウやＡｌロウを介してロウ付けし、（３）枠状部材の上面に、Ｆｅ－Ｎｉ－Ｃｏ合金、Ａｌ合金またはＦｅ－Ｎｉ－Ｃｏ合金の下面にＡｌをクラッド接合したものから成る平板状の導電リッドをシーム溶接によって接合した構造が開示されている。
　電気化学デバイスを回路基板等に表面実装するときには、一般にリフローハンダ付けが採用される。このリフローハンダ付けにあっては、回路基板等にクリームハンダを介して搭載された電気化学デバイスがリフロー炉に投入されるため、該電気化学デバイスは、ハンダ溶融温度またはこれに近い温度、例えば、鉛フリーハンダを用いたリフローハンダ付けの場合には２２０～２６０℃まで昇温し、該昇温により電解液の気化等を原因として剛性パッケージの内圧が常温時よりもかなり上昇する。
　この上昇内圧により剛性パッケージに加えられる応力は、剛性ケースと導電リッドとの界面に集中する。導電リッドが平板状に形成されている場合には、剛性ケースと導電リッドとの界面に集中した応力によって、剛性ケースと導電リッドとの接合部分にクラックや破壊が発生して水密性及び気密性が低下し、その結果、剛性パッケージ内の電解液が外部に漏出したり、外部から剛性パッケージ内に水分が侵入したりする恐れがある。
　このような接合部分の弱体化を生じさせる内圧の上昇は、リフローハンダ付け時のみならず、様々な要因で発生する。例えば、回路基板等への表面実装後に電気化学デバイスが高温環境下で使用される場合や、使用によって電解液分解からガスが発生する場合にも、電気化学デバイスにおいて内圧の上昇が発生し得る。
特開２００９－２７８０６８号公報 特開２００６－０４９２８９号公報
　本発明の実施形態は、剛性ケースに対する導電リッドの接合を良好に維持できる電気化学デバイスを提供する。
　本発明の一実施形態に係る電気化学デバイスは、剛性パッケージと、前記剛性パッケージの内部空間に封入された蓄電素子及び電解液と、前記剛性パッケージの下面に設けられた負極端子及び正極端子とを備え、前記剛性パッケージは、上面開口の凹部を有する剛性ケースと、前記凹部の上面開口を水密及び気密に閉塞する導電リッドとを有し、前記剛性ケースは、前記蓄電素子の負極プレートを前記導電リッドを介して前記負極端子に電気的に接続する第１配線と、前記蓄電素子の正極プレートを前記正極端子に電気的に接続する第２配線とを含む。前記剛性ケースの上部には、前記凹部を囲むように被溶接枠部が一体形成され、前記導電リッドは、環状の被溶接部分の内側に補強部分を有しており、前記導電リッドの被溶接部分と前記被溶接枠部とが溶接により互いに接合されている。
　本発明の一実施形態に係る電気化学デバイスにおいては、導電リッドが環状の被溶接部分の内側に該補強部分を有しているため、リフローハンダ付け等により上昇した内圧による応力が剛性ケースと導電リッドとの界面に集中しても、この応力は補強部分によって緩和されるため、剛性ケースと導電リッドとの接合部分にクラックや破壊が発生することを防止でき、水密性及び気密性も良好に維持できる。
　本発明の実施形態によって、剛性ケースに対する導電リッドの接合を良好に維持できる電気化学デバイスが提供される。
　本発明の目的、構成、特徴、作用効果は、以下の説明と添付図面によってさらに明らかとなる。
図１（Ａ）は本発明の一実施形態に係る電気化学デバイスの上面図、図１（Ｂ）は同下面図である。 図２は図１（Ａ）の電気化学デバイスをＳ１－Ｓ１線に沿って切断した断面を示す拡大断面図である。 図３は剛性ケースを構成する第１シートの上面図である。 図４は剛性ケースを構成する第２シートの上面図である。 図５は剛性ケースを構成する第３シートの上面図である。 図６は第１シート、第２シート及び第３シートを積み重ねて焼成して得た仮剛性ケースの上面図である。 図７は仮剛性ケースに被溶接枠部を形成する手順を示す図である。 図８は仮剛性ケースに被溶接枠部を形成する手順を示す図である。 図９は仮剛性ケースに集電膜を形成する手順を示す図である。 図１０は仮剛性ケースに負極端子を形成する手順を示す図である。 図１１は仮剛性ケースに正極端子を形成する手順を示す図である。 図１２は導電リッドの部分拡大断面図である。 図１３は電気化学デバイスの作製手順を示す図である。 図１４は電気化学デバイスの作製手順を示す図である。 図１５は電気化学デバイスの作製手順を示す図である。 図１６は電気化学デバイスの作製手順を示す図である。 電気化学デバイスを回路基板等に表面実装するときの様子を説明するための図である。 図１８は導電リッドの変形例を示す部分拡大断面図である。
　本発明の一実施形態に係る電気化学デバイスは、図１（Ａ）、図１（Ｂ）及び図２に示すように、略直方体状の剛性パッケージ１０、剛性パッケージ１０の内部空間に封入された蓄電素子２０及び電解液（図示省略）、並びに、剛性パッケージ１０の平坦な下面に設けられた負極端子３０及び正極端子４０を備えている。
　剛性パッケージ１０は、上面開口の凹部ＣＰを有する剛性ケース１１、及び、凹部ＣＰの開口を水密及び気密に閉塞した導電リッド１２を有している。剛性ケース１１には、蓄電素子２０の負極プレート２１を導電リッド１２を介して負極端子３０に電気的に接続するための第１配線３１、及び、蓄電素子２０の正極プレート２２を正極端子４０に電気的に接続するための第２配線４１が設けられている。
　以下に、剛性ケース１１の構造及びその作製方法を説明する。剛性ケース１１は、図２に示すように、略矩形板状の第１層１１ａと、その上に位置する略矩形板状の第２層１１ｂと、その上に位置する略矩形枠状の第３層１１ｃと、その上に位置する略矩形枠状の被溶接枠部１１ｄとを、一体に有している。
　この剛性ケース１１を作製するために、先ず、第１シートＳ１１ａと、第２シートＳ１１ｂと、第３シートＳ１１ｃと、を用意する。
　図３には、第１シートＳ１１ａの上面図を示す。第１シートＳ１１ａは、Ａｌ2Ｏ3を主成分とする略矩形状グリーンシートに、未焼成のＷ（タングステン）膜ＷＩａ１～ＷＩａ１０をスクリーン印刷等の手法により形成することによって製作される。図示の通り、グリーンシートの四隅には切り欠きＣＲａ１がそれぞれ形成されている。また、グリーンシートの一組の短辺には切り欠きＣＲａ２がそれぞれ形成されており、この切り欠きＣＲａ２の一方の内面にはＷ膜ＷＩａ２が形成され、他方の内面にはＷ膜ＷＩａ７が形成される。本明細書において、切り欠きの「内面」という場合には、グリーンシートの下面と上面とを接続し、その切り欠きを画定する面をいう。例えば、切り欠きＣＲａ２の内面は、その切り欠きが形成されたグリーンシートの下面と上面とを接続し、切り欠きＣＲａ２を画定する面をいう。
　グリーンシート下面には、略矩形状のＷ膜ＷＩａ１が、グリーンシートの左辺に接するように形成される。このＷ膜ＷＩａ１は、Ｗ膜ＷＩａ２を介して、グリーンシート上面に形成された略矩形状のＷ膜ＷＩａ３に連続している。グリーンシート上面において、グリーンシート左辺の両端に位置する一組の切り欠きＣＲａ１に臨む縁部（切り欠きＣＲａ１の内縁）には、弧状のＷ膜ＷＩａ５がそれぞれ形成される。このＷ膜ＷＩａ５は、グリーンシート上面に形成された一対の帯状のＷ膜ＷＩａ４を介して、Ｗ膜ＷＩａ３と接続される。
　グリーンシート下面にはさらに、略矩形状のＷ膜ＷＩａ６がグリーンシートの右辺に接するように形成される。このＷ膜ＷＩａ６は、グリーンシートの右辺側の切り欠きＣＲａ２の内面に形成されたＷ膜ＷＩａ７を介して、グリーンシート上面に形成された略矩形状のＷ膜ＷＩａ８に連続している。また、グリーンシート上面の中央付近には、円形のＷ膜ＷＩａ１０が形成されており、このＷ膜ＷＩａ１０は、帯状のＷ膜ＷＩａ９を介してＷ膜ＷＩａ８に連続している。
　図４は、第２シートＳ１１ｂの上面図を示す。第２シートＳ１１ｂは、Ａｌ2Ｏ3を主成分とする略矩形状グリーンシートに、未焼成のＷ（タングステン）膜ＷＩｂ１～ＷＩｂ４をスクリーン印刷等の手法により形成し、Ａｌ2Ｏ3を主成分とする未焼成の絶縁膜ＣＯをコーティング等の手法により形成することによって製作される。図示の通り、グリーンシートの四隅には切り欠きＣＲｂ１がそれぞれ形成されている。グリーンシート下面において、グリーンシート左辺の両端に位置する一組の切り欠きＣＲａ１に臨む縁部には、弧状のＷ膜ＷＩｂ１がそれぞれ形成される。一組のＷ膜ＷＩｂ１は、第１シートＳ１１ａの一組のＷ膜ＷＩａ５とそれぞれ対応する位置に形成される。グリーンシート上面において、グリーンシート左辺の両端に位置する一組の切り欠きＣＲｂ１に臨む縁部に、弧状のＷ膜ＷＩｂ３がそれぞれ形成されており、Ｗ膜ＷＩｂ１とＷ膜ＷＩｂ３とは、切り欠きＣＲｂ１の内面に形成されたＷ膜ＷＩｂ２を介して、互いに接続されている。
　グリーシート中央には、グリーンシートを厚さ方向に貫通する円柱状のＷ膜ＷＩｂ４が形成される。Ｗ膜ＷＩｂ４は、第１シートＳ１１ａの円状のＷ膜ＷＩａ１０と対応する位置に形成され、その径は、Ｗ膜ＷＩａ１０の径と略等しい。また、グリーシート上面には、Ｗ膜ＷＩａ３とＷ膜ＷＩｂ４を覆わないように絶縁膜ＣＯが形成されている。つまり、絶縁膜ＣＯは、グリーンシート上面に、Ｗ膜ＷＩａ３及びＷ膜ＷＩｂ４が形成された領域を除く略全面に亘って形成される。
　図５は、第３シートＳ１１ｃの上面図を示す。第３シートＳ１１ｃは、Ａｌ2Ｏ3を主成分とする略矩形枠状グリーンシートに、未焼成のＷ（タングステン）膜ＷＩｃ１～ＷＩｃ４をスクリーン印刷等の手法により形成することによって製作される。図示の通り、グリーンシートの四隅には切り欠きＣＲｃ１がそれぞれ形成されている。グリーンシート下面において、グリーンシート左辺の両端に位置する一組の切り欠きＣＲｃ１に臨む縁部には、弧状のＷ膜ＷＩｃ１がそれぞれ形成される。一組のＷ膜ＷＩｃ１は、第２シートＳ１１ｂの一組のＷ膜ＷＩｂ１とそれぞれ対応する位置に形成される。グリーンシート上面において、グリーンシート左辺の両端に位置する一組の切り欠きＣＲｃ１に臨む縁部に、弧状のＷ膜ＷＩｃ３がそれぞれ形成されており、Ｗ膜ＷＩｃ１とＷ膜ＷＩｃ３とは、切り欠きＣＲｃ１の内面に形成されたＷ膜ＷＩｃ２を介して互いに接続されている。
　グリーンシート上面には、略矩形枠状のＷ膜ＷＩｃ４がさらに形成される。Ｗ膜ＷＩｃ４は、略矩形枠状のグリーンシート上面の幅よりも小さな幅を有していて、その外周縁の一部は、一組の弧状のＷ膜ＷＩｃ３にそれぞれ連続している。
　次に、以上のようにして準備された第１シートＳ１１ａの上に第２シートＳ１１ｂを重ね、第２シートＳ１１ｂの上に第３シートＳ１１ｃを重ねて全体を圧着した後、これを焼成炉に投入して全体を焼成することで、図６に示す仮剛性ケース１１’が得られる。焼成後の各Ｗ膜ＷＩａ１～ＷＩａ１０、ＷＩｂ１～ＷＩｂ３、ＷＩｃ１～ＷＩｃ４の厚さはそれぞれ約１０μｍであり、焼成後の絶縁膜１１ｂ１（ＣＯ）の厚さは、例えば約５μｍである。
　この仮剛性ケース１１’において、焼成後のＷ膜ＷＩａ１、ＷＩａ２、ＷＩａ３、ＷＩａ４、ＷＩａ５、ＷＩｂ１、ＷＩｂ２、ＷＩｂ３、ＷＩｃ１、ＷＩｃ２、ＷＩｃ３及びＷＩｃ４は、互いに電気的に導通している、また、焼成後のＷ膜ＷＩａ６、ＷＩａ７、ＷＩａ８、ＷＩａ９、ＷＩａ１０及びＷＩｂ４は、互いに電気的に導通している。焼成後のＷ膜ＷＩａ１は負極端子３０の下地膜３０ａとして利用され、焼成後のＷ膜ＷＩｃ４は略矩形枠状の被溶接枠部１１ｄの下地膜１１ｄ１として利用され、焼成後のＷ膜ＷＩａ６は正極端子４０の下地膜４０ａとして利用される。
　図７に示すように、仮剛性ケース１１’の下地膜１１ｄ１（焼成後のＷ膜ＷＩｃ４）の表面には、電解メッキ等の手法により厚さ約４μｍのＮｉ膜１１ｄ２が形成され、該Ｎｉ膜１１ｄ２の表面には、厚さ約５μｍのＡｇ－Ｃｕロウ１１ｄ３を介して、Ｆｅ－Ｎｉ－Ｃｏ合金（コバール）から成る母材１１ｄ４が接合される。次に、図８に示すように、下地膜１１ｄ１、Ｎｉ膜１１ｄ２、Ａｇ－Ｃｕロウ１１ｄ３及び母材１１ｄ４の全ての表面を覆うように、電解メッキ等の手法により厚さ約４μｍのＮｉ膜１１ｄ５が形成される。さらに、該Ｎｉ膜１１ｄ５の表面を覆うように、電解メッキ等の手法により厚さ約２μｍのＡｕ膜１１ｄ６が形成される。これにより、被溶接枠部１１ｄは、下地膜１１ｄ１と同様に、略矩形枠状に形成される。
　以上から明らかなように、一実施形態において、剛性ケース１１の上部に凹部ＣＰを囲むようにして設けられた略矩形枠状の被溶接枠部１１ｄは、下地膜１１ｄ１と、Ｎｉ膜１１ｄ２と、Ａｇ－Ｃｕロウ１１ｄ３と、母材１１ｄ４と、Ｎｉ膜１１ｄ５と、Ａｕ膜１１ｄ６と、を含んで構成されている。この被溶接枠部１１ｄは略一定の上面視幅Ｗ１１ｄを有する矩形枠状に形成されている。Ａｕ膜１１ｄ６の凹部ＣＰに臨む面は、凹部ＣＰを画定する内面の上部を構成している。
　さらに、図９に示すように、仮剛性ケース１１’の焼成後のＷ膜ＷＩｂ４の表面（露出面）に、電解メッキ等の手法により厚さ約４μｍのＮｉ膜４１ａが形成される。また、該Ｎｉ膜４１ａの上面に、電解メッキ等の手法により厚さ約２μｍのＡｕ膜４１ｂが形成される。そして、Ｎｉ膜４１ａ及びＡｕ膜４１ｂの表面と絶縁膜１１ｂ１（ＣＯ）の表面を覆うように、コーティングまたは蒸着等の手法によりＡｌから成る厚さ約３０μｍの集電膜４１ｃが形成される。この集電膜４１ｃの大きさは、蓄電素子２０の正極プレート２２の大きさと略一致している。
　さらに、図１０に示すように、仮剛性ケース１１’の下地膜３０ａ（焼成後のＷ膜ＷＩａ１）及びＷ膜ＷＩａ２の表面を覆うように、電解メッキ等の手法により厚さ約４μｍのＮｉ膜３０ｂが形成され、該Ｎｉ膜３０ｂの表面を覆うように、電解メッキ等の手法により厚さ約２μｍのＡｕ膜３０ｃが形成される。これにより、下地膜３０ａ（焼成後のＷ膜ＷＩａ１）、Ｎｉ膜３０ｂ及びＡｕ膜３０ｃから成る負極端子３０が形成される。
　さらに、図１１に示すように、仮剛性ケース１１’の下地膜４０ａ（焼成後のＷ膜ＷＩａ６）及びＷ膜ＷＩａ７の表面を覆うように、電解メッキ等の手法により厚さ約４μｍのＮｉ膜４０ｂが形成され、該Ｎｉ膜４０ｂの表面を覆うように、電解メッキ等の手法により厚さ約２μｍのＡｕ膜４０ｃが形成される。これにより、下地膜４０ａ（焼成後のＷ膜ＷＩａ６）、Ｎｉ膜４０ｂ及びＡｕ膜４０ｃから成る正極端子４０が形成される。一実施形態においては、Ｎｉ膜１１ｄ５、Ｎｉ膜４１ａ、Ｎｉ膜３０ｂ、及びＮｉ膜４０ｂを、共通プロセスにより同時に形成してもよい。また、Ａｕ膜１１ｄ６、Ａｕ膜４１ｂ、Ａｕ膜３０ｃ、及びＡｕ膜４０ｃを、共通プロセスにより同時に形成してもよい。
　以上により、剛性ケース１１の作製が完了する。この剛性ケース１１において、焼成後のＷ膜ＷＩａ２、ＷＩａ３、ＷＩａ４、ＷＩａ５、ＷＩｂ１、ＷＩｂ２、ＷＩｂ３、ＷＩｃ１、ＷＩｃ２、ＷＩｃ３、及び被溶接枠部１１ｄにより、第１配線３１が構成される。第１配線３１は、蓄電素子２０の負極プレート２１を導電リッド１２を介して負極端子３０に電気的に接続する。また、焼成後のＷ膜ＷＩａ７、ＷＩａ８、ＷＩａ９、ＷＩａ１０、ＷＩｂ４、Ｎｉ膜４１ａ、Ａｕ膜４１ｂ、及び集電膜４１ｃにより、第２配線４１が構成される。第２配線４１は、蓄電素子２０の正極プレート２２を正極端子４０に電気的に接続する。
　図１２は、導電リッドの部分拡大断面図を示す。図示の通り、導電リッド１２は、母材１２ａの上下面に厚さ約５μｍ程度のＮｉ層１２ｂ及び１２ｃを形成したクラッド材から成る。母材１２ａは、Ｆｅ－Ｎｉ－Ｃｏ合金（コバール）から成り、その厚さは、例えば約９０μｍである。母材１２ａと各Ｎｉ層１２ｂ及び１２ｃとの境界面には拡散接合により合金層が形成される。導電リッド１２の母材１２ａとしてＦｅ－Ｎｉ－Ｃｏ合金を用いることにより、導電リッド１２の線膨張係数を、Ａｌ2Ｏ3を主成分とするセラミックから成るパッケージの絶縁部の線膨張係数と同一又は近似した値とすることができる。つまり、導電リッド１２の線膨張係数と絶縁部の線膨張係数が近似していれば、電気化学デバイスを回路基板等に表面実装するときのリフローハンダ付け工程等において導電リッド１２と絶縁部に熱膨張及び収縮が生じた場合でも、導電リッド１２と絶縁部との接合部分が破壊されにくくなる。
　また、導電リッド１２は、図１２に示したように、被溶接枠部１１ｄの上面と向き合う平坦で環状の被溶接部分ＰＰと、該被溶接部分ＰＰの内周縁から内方に傾斜して延伸する環状の補強部分ＲＰと、該補強部分ＲＰの内側の平坦な部分（符号無し）とを有しており、その上面視輪郭は剛性ケース１１の被溶接枠部１１ｄの外周縁の上面視輪郭と略一致している。つまり、補強部分ＲＰは、被溶接部分ＰＰの内周縁から内方に向かって上向きに傾く環状部分から成る。このように、導電リッド１２は平板状ではなく、補強部分ＲＰの内側に存する平坦な部分が外周の被溶接部分ＰＰよりも上方に張り出した形状に構成されている。補強部分ＲＰを設けることにより、溶接部分ＰＰと被溶接枠部１１ｄとの接合部分に破壊が生じにくくなる。一実施形態において、被溶接部分ＰＰの下面に対する該補強部分ＲＰの傾斜角度は、例えば、５～３０度である。
　蓄電素子２０は、図２に示したように、厚さ約２００μｍの矩形状の負極プレート２１と、厚さ約２５０μｍの矩形状の正極プレート２２と、両者の間に介在された厚さ約１００μｍの矩形状のセパレートシート２３と、から構成されている。これらの厚さは例示であり、負極プレート２１、正極プレート２２、セパレートシート２３の厚さは、用途に応じて適宜変更可能である。
　負極プレート２１及び正極プレート２２は、活性炭やＰＡＳ（ポリアセン系半導体）等の活物質から成り、セパレートシート２３はガラス系シート、セルロース系シート、又はプラスチック系シート等のイオン透過シートから成る。負極プレート２１及び正極プレート２２の上面視輪郭は、互いに略等しいが、セパレートシート２３の上面視輪郭は負極プレート２１及び正極プレート２２の上面視輪郭よりも大きい。
　本発明の一実施形態に係る電気化学デバイスの作製方法を図１３～図１６を参照して説明する。まず、図１３に示すように、蓄電素子２０の負極プレート２１の上面を、黒鉛ペースト等の導電性接着剤（図示省略）を用いて導電リッド１２の下側Ｎｉ層１２ｃの下面中央（補強部分ＲＰの内側に存する平坦な部分の下面の中央）に貼り付け、この導電リッド１２に貼り付けられた負極プレート２１を、減圧下２５０℃以上で１０時間乾燥させる。次に、負極プレート２１に電解液等を注液して含浸させる。
　また、図１３に示したように、蓄電素子２０の正極プレート２２を剛性ケース１１の凹部ＣＰ内に挿入し、該正極プレート２２の下面を、黒鉛ペースト等の導電性接着剤を用いて集電膜４１ｃの上面に貼り付け、この集電膜４１ｃに貼り付けられた正極プレート２２を、減圧下２５０℃以上で１０時間乾燥させる。次に、正極プレート２２に前記同様の電解液を注液して含浸させ、該正極プレート２２の上面にセパレートシート２３を載置する。一実施形態において、負極プレート２１及び正極プレート２２に含浸させる電解液は、例えば、プロピレンカーボネイト（溶媒）に硼弗化トリエチルメチルアンモニウム（溶質）を加えたものである。
　次に、図１４に示すように、被溶接部分ＰＰの下面が被溶接枠部１１ｄの上面に重なるように、導電リッド１２を剛性ケース１１の上に載置する。一実施形態においては、被溶接部分ＰＰの下面と被溶接枠部１１ｄの上面との隙間が２０μｍ以下になるように、導電リッド１２を剛性ケース１１に載置される。この隙間を２０μｍ以下とすることにより、後述するレーザビームＬＢの照射時に、被溶接部分ＰＰから被溶接枠部１１ｄへの照射エネルギーの伝導をロス無く行うことができる。被溶接部分ＰＰの下面と被溶接枠部１１ｄの上面との隙間は、後述するレーザビームＬＢの照射時に導電リッド１２を適当な治具を用いて被溶接枠部１１ｄに押し付ける手法や、レーザビームＬＢの照射前に仮止めを行う手法等によって調整することができる。
　次に、図１４及び図１５に示したように、導電リッド１２の被溶接部分ＰＰの上面に、所定の照射径ＬＢｓのレーザビームＬＢを照射する。レーザビームＬＢは、照射位置を図１５に示した矢印に沿って一定速度で移動させながら照射される。一実施形態においては、レーザビームＬＢを照射するときに、照射位置に酸化防止用のシールドガス（Ａｒ、ＨｅまたはＮ2）が吹き付けられる。
　このレーザビームＬＢは、例えばＹＡＧレーザビームである。一実施形態において、レーザビームＬＢは、レーザ発振器から発振されたビームを適当な光学系を介して集光レンズに伝送し、該集光レンズによって照射径ＬＢｓを調整した上で、導電リッド１２の被溶接部分ＰＰの上面に照射される。また、レーザビームＬＢの照射径ＬＢｓは、略矩形枠状の被溶接枠部１１ｄの幅Ｗ１１ｄ（図８を参照）よりも小さく、該レーザビームＬＢの照射中心（照射径ＬＢｓの中心）は、被溶接枠部１１ｄの幅方向中心に略一致している（図１５を参照）。導電リッド１２の厚さが１００μｍ、被溶接枠部１１ｄのＡｕ膜１１ｄ６の厚さが２μｍでＮｉ膜１１ｄ５の厚さが４μｍの場合には、１０～５０ｋＷの照射エネルギーがあれば、所期のレーザ溶接を的確に行うことができる。
　導電リッド１２の被溶接部分ＰＰにレーザビームＬＢを照射すると、図１６に示したように、該レーザビームＬＢの照射エネルギーが、被溶接部分ＰＰの上側Ｎｉ層１２ｂ、母材１２ａ及び下側Ｎｉ層１２ｃを通じて、被溶接枠部１１ｄのＡｕ膜１１ｄ６、Ｎｉ膜１１ｄ５及び母材１１ｄ４に伝導する。この照射エネルギーによって、キーホール型に金属が溶融し、この溶融した金属が時間の経過とともに凝固して溶接ビード５０が形成される。溶接ビード５０は、被溶接部分ＰＰから被溶接枠部１１ｄに及ぶように形成され、被溶接部分ＰＰと被溶接枠部１１ｄとを水密及び気密に接合する。レーザビームＬＢはその照射位置を図１５に示した矢印方向に一定速度で移動させながら照射されるため、溶接ビード５０は、図１（Ａ）に示したように所定の幅を有する平面視環状の形状と成る。
　また、図１６から分かるように、溶接ビード５０は、その幅が被溶接枠部１１ｄの幅Ｗ１１ｄ（図８を参照）よりも小さくなるように、被溶接枠部１１ｄの略幅方向中心を通るように形成されるため、剛性パッケージ１０の内部空間（凹部ＣＰ）に露出することは無い。
　先に述べたように、被溶接部分ＰＰを被溶接枠部１１ｄに対して仮止めした状態で、被溶接部分ＰＰを被溶接枠部１１ｄにレーザ溶接しても良い。この仮止めには、レーザ溶接を部分的に（数カ所）実施する方法、スポット溶接を数カ所実施する方法、シーム溶接を部分的に（数カ所）実施する方法、レーザ溶接時に消失する接着剤を用いて貼り付ける方法等が含まれる。この仮止めは、被溶接部分ＰＰの下面と被溶接枠部１１ｄの上面との隙間を調節するために行われ、必要最小限の接合力が被溶接部分ＰＰと被溶接枠部１１ｄとの間に生じるようにすれば良い。したがって、仮止めにレーザ溶接を用いる場合の照射エネルギーは、溶接ビード５０を形成する際に用いられる照射エネルギーよりも低く設定できる。また、仮止めにスポット溶接やシーム溶接を用いる場合の印加電圧は、通常時の印加電圧よりも低く設定できるため、仮止めのためのスポット溶接またはシーム溶接によって生じた溶融物やその凝固物等が剛性パッケージ１０の内部空間に侵入することは無い。
　次に、本発明の一実施形態に係る電気化学デバイスを回路基板等に表面実装する際に、当該電気化学デバイスに発生する応力について図１７を参照して説明する。本発明の一実施形態に係る電気化学デバイスは、一般にリフローハンダ付けにより、回路基板等に表面実装される。このリフローハンダ付けにおいては、回路基板等にクリームハンダを介して搭載された電気化学デバイスがリフロー炉に投入されるため、該電気化学デバイスは、ハンダ溶融温度またはこれに近い温度、例えば、鉛フリーハンダを用いたリフローハンダ付けの場合には２２０～２６０℃まで昇温し、これにより電解液の気化等が発生するため、剛性パッケージ１０の内部圧力が常温時よりもかなり上昇する。
　この上昇内圧ＩＰは、図１７に示すように、剛性パッケージ１０の内面に略均一に加わる。この上昇内圧ＩＰに生じる応力は、剛性ケース１１と導電リッド１２との界面に集中し、導電リッド１２に上向きの力が作用する。本発明の一実施形態に係る電気化学デバイスにおいては、導電リッド１２の被溶接部分ＰＰの内側に補強部分ＲＰが上方に傾斜するように設けられているため、内圧の上昇により導電リッド１２に上向きの力が発生しても、この力は補強部分ＲＰによって緩和される。したがって、剛性ケース１１と導電リッド１２との接合部分にクラックや破壊が発生することを防止し、水密性及び気密性を良好に維持することができる。
　リフローハンダ付け以外の原因により電気化学デバイスの内圧が上昇する場合にも、補強部分ＲＰにより、剛性ケース１１と導電リッド１２との接合部分におけるクラックや破壊の発生を防止することができる。例えば、回路基板等に表面実装された電気化学デバイスが高温環境下で使用されることにより内圧が上昇する場合や、電解液分解によって発生したガスにより内圧が上昇する場合にも、補強部分ＲＰにより、剛性ケース１１と導電リッド１２との接合部分におけるクラックや破壊の発生を防止することができる。
　このように、本発明の一実施形態に係る電気化学デバイスにおいては、導電リッド１２が環状の被溶接部分ＰＰの内側に該被溶接部分ＰＰの上方曲げ強度を高めるための補強部分ＲＰを有しているため、リフローハンダ付け時等において剛性パッケージ１０の内圧が上昇した場合でも、この内圧の上昇により導電リッド１２に加えられる上向きの力を補強部分ＲＰによって緩和することができる。したがって、剛性ケース１１と導電リッド１２との接合部分におけるクラックや破壊の発生を防止することができ、水密性及び気密性を良好に維持できる。
　また、本発明の一実施形態においては、補強部分ＲＰは被溶接部分ＰＰの内周縁から内方に向かって上向きに傾斜する環状部分から成るので、導電リッド１２は、平板状の基材をプレス加工によって整形する方法で簡単に作製できる。
　また、本発明の一実施形態においては、導電リッド１２の被溶接部分ＰＰと剛性ケース１１の被溶接枠部１１ｄとのレーザ溶接により形成された溶接ビード５０が剛性パッケージ１０の内部空間に露出していないため、レーザ溶接により生じる溶融物やその凝固物が剛性パッケージ１０の内部空間へ侵入することを防止できる。したがって、レーザ溶接の溶融物やその凝固物に起因する特性劣化を防止できる。
　また、本発明の一実施形態においては、レーザビームＬＢの照射径ＬＢｓを調整することによって、溶接ビード５０の幅を１．０ｍｍ以下、例えば、１００μｍ程度まで小さくすることができるので、電気化学デバイスの小型化に伴って被溶接枠部１１ｄの幅Ｗ１１ｄ（図８を参照）が小さくなった場合、例えば、１．０ｍｍ以下となった場合でも、溶融物やその凝固物を剛性パッケージ１０の内部空間へ侵入させることなくレーザ溶接を行うことができる。
　また、本発明の一実施形態においては、被溶接枠部１１ｄの剛性パッケージ１０の内部空間と向き合う面が電解液に対して耐食性を有するＡｕから形成されているため、該被溶接枠部１１ｄのＦｅ－Ｎｉ－Ｃｏ合金から成る母材１１ｄ４が電解液と接触して腐食することを防止できる。
　また、本発明の一実施形態においては、導電リッド１２が母材（Ｆｅ－Ｎｉ－Ｃｏ合金）１２ａの上下面にＮｉ層１２ｂ及び１２ｃを有するクラッド材から形成されているため、該下側Ｎｉ層１２ｃがメッキによって形成されている場合に比べて、該導電リッド１２のＦｅ－Ｎｉ－Ｃｏ合金から成る母材１２ａが電解液と接触して腐食し、ピンホールを生じることを防止できる。
　また、本発明の一実施形態においては、導電リッド１２の母材１２ａとしてＦｅ－Ｎｉ－Ｃｏ合金を用いることによって、導電リッド１２の線膨張係数を、Ａｌ2Ｏ3を主成分とするセラミックから成る回路基板の絶縁部の線膨張係数と同一又は近接した値をすることができる。つまり、導電リッド１２の線膨張係数と絶縁部の線膨張係数が近似していれば、電気化学デバイスを回路基板等に表面実装するときのリフローハンダ付け工程等において導電リッド１２と絶縁部に熱膨張及び収縮が生じた場合でも、導電リッド１２と絶縁部との接合部分が破壊されにくくなり、クラック発生を防止することができる。
　本発明の実施形態は、本明細書において明示的に述べた態様に限られず、本明細書において具体的に説明した態様に様々な変更を行うことができる。例えば、図１８に示すように、補強部分ＲＰの内側に環状平坦部分ＰＰ’を介して環状の第２補強部分ＲＰ’を設けてもよい。また、補強部分ＲＰや第２補強部分ＲＰ’を傾斜した平面ではなく、湾曲した形状に形成してもよい。また、溶接ビード５０の形成位置は被溶接枠部１１ｄの幅方向の略中心に限られず、溶接ビード５０が剛性パッケージ１０の内部空間に露出しない限り任意の位置に形成することができる。また、Ａｕ膜１１ｄ６に代えて、電解液に対して耐食性を有するＰｔ、Ａｇ、又はＰｄ等の他の金属膜を用いることができる。
　また、導電リッド１２の上側Ｎｉ層１２ｂを省略し、Ｆｅ－Ｎｉ－Ｃｏ合金から成る母材１２ａと下面側のＮｉ層１２ｃとから成る２層のクラッド材（が無いもの）から導電リッド１２を形成してもよい。導電リッド１２用のＮｉ層１２ｂ及び１２ｃに代えて、Ｐｔ、Ａｇ、Ａｕ、又はＰｄ等の他の金属層を用いることができる。
　本明細書において説明された剛性ケース１１の被溶接枠部１１ｄを構成する各膜の厚さ、導電リッド１２を構成する各層の厚さは例示に過ぎず、本発明は、これらの例示された厚さに限定されるものではない。本明細書において明示的に述べた以外にも、開示された実施形態には、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、適宜変更を加えることができる。また、導電リッド１２の被溶接部分ＰＰと剛性ケース１１の被溶接枠部１１ｄとをシーム溶接を用いて接合してもよい。
　本発明は、電気二重層キャパシタ、リチウムイオンキャパシタ、レドックスキャパシタ、リチウムイオン電池等の様々な電気化学デバイスに広く適用できる。
　１０…剛性パッケージ、１１…剛性ケース、ＣＰ…剛性ケースの凹部、１１ｄ…剛性ケースの被溶接枠部、１２…導電リッド、ＰＰ…導電リッドの被溶接部分、ＲＰ，ＲＰ’…導電リッドの補強部分、２０…蓄電素子、２１…負極プレート、２２…正極プレート、２３…セパレートシート、３０…負極端子、３１…第１配線、４０…正極端子、４１…第２配線、５０…溶接ビード。

Claims (3)

  1. 　剛性パッケージと、前記剛性パッケージの内部空間に封入された蓄電素子及び電解液と、前記剛性パッケージの下面に設けられた負極端子及び正極端子とを備え、前記剛性パッケージは、上面開口の凹部を有する剛性ケースと、前記凹部の上面開口を水密及び気密に閉塞する導電リッドとを有し、前記剛性ケースは、前記蓄電素子の負極プレートを前記導電リッドを介して前記負極端子に電気的に接続する第１配線と、前記蓄電素子の正極プレートを前記正極端子に電気的に接続する第２配線とを含み、
    　前記剛性ケースの上部には、前記凹部を囲むように被溶接枠部が一体形成され、
    　前記導電リッドは、環状の被溶接部分の内側に補強部分を有しており、
    　前記導電リッドの被溶接部分と前記被溶接枠部とが溶接により互いに接合されている電気化学デバイス。
  2. 　前記補強部分が、前記被溶接部分の内周縁から内方に向かって上向きに傾く環状部分から成る請求項１に記載の電気化学デバイス。
  3. 　前記被溶接部分と前記被溶接枠部とがレーザ溶接により互いに接合されている請求項１または２に記載の電気化学デバイス。
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