JP5905731B2 - 電気化学素子及びその製造方法 - Google Patents
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Description
請求項1に記載の発明は、第一の電極と、第二の電極と、前記第一の電極及び前記第二の電極を分離するセパレータと、電解液と、前記第一の電極と前記第二の電極と前記セパレータとを収納する容器と、接合材により封口板と前記容器を、金属リングを介して封口してなる電気化学素子であって、前記接合材の表面に、Au−Sn合金、Au−Cu合金、Au−Ni合金、Au−Co合金のいずれかからなるカバー層が形成されていることを特徴とする電気化学素子である。
この構成によれば、金または金合金層からなるカバー層は、接合材に含まれる金属が、電気化学素子内の電解液中に溶出することをおさえる。
この構成によれば、金または金合金層を密着性よく、安定して形成できる。また、接合材のニッケルまたはニッケル合金は、金または金合金層からなるカバー層よりも卑な金属であるため、電気化学素子内に含まれる電解液への溶出をおさえることができる。さらに、ニッケルまたは、ニッケル合金を用いることにより、溶接温度を下げることができる。これにより、容器への熱的負荷が減少し、容器の割れ、変形が抑制できる。
この構成によれば、カバー層は、金属リングの金属が、金または金合金層からなるカバー層よりも、ニッケルまたは、ニッケル合金などの卑な金属である場合、電気化学素子内に含まれる電解液への溶出をおさえることができる。
この構成によれば、カバー層は、封口板の金属が、金または金合金層からなるカバー層よりも、ニッケルまたは、ニッケル合金などの卑な金属である場合、電気化学素子内の電解液へ溶出することをおさえる。
この構成によれば、ニッケルを含む接合材の電解液への溶出を実使用上問題のない程度に抑制できる。
この構成によれば、更にポーラスフィルムの厚みが均一で、薄いことから電極間距離を縮めることができることによって、電解液に関係する内部抵抗を低減できると同時に、電極面内の電圧の分布を低減ですることが期待できるため、電極内部の電圧の分布に起因する集電体を兼ねた金属の溶解し、充電時に漏れ電流が増加し、充電の効率が低下することを防止することができる。
この構成によれば、金属リングと接合材へ選択的に金または金合金層を形成することができる。
この構成によれば、溶接温度を下げ、熱衝撃によるクラックの発生を防止できる。
この製造方法によれば、封口板または金属リングまたは接合材の電解液への溶出を抑えることができ、特に接合材に含まれるニッケル等の金属が溶出し、充電時に漏れ電流が増加し、充電の効率が低下することがなくなる。よって、長期的に品質が安定した電気化学素子を提供できる。
以下、本発明の電気化学素子を電気二重層キャパシタに具体化した第1実施形態を図1を用いて説明する。
図1(a)は、直方体である本発明の電気二重層キャパシタの断面図である。また、図1(b)はカバー層部分拡大図である。図1はいずれも溶接前の状態を表している。
前記開口部に形成した金属は、接合材1081を上部に形成した金属リング109であってもいいし、または、金属リングのない接合材1081だけでもかまわない。溶接時の凹状容器101への熱の影響を考慮すれば、金属リング109を形成した方が有利である。
接合部の溶接は、抵抗溶接法を利用したシーム溶接が利用できる。封口板102と凹状容器101をスポット溶接し仮止めしたあと、封口板102の対向する二辺に対向するローラー型の電極を押し付け、電流を流すことで、封口板102と金属リング109の対抗する面に配置された接合材が融け、抵抗溶接の原理により溶接できる。封口板102の四辺を溶接することにより封止することができる。ローラー電極を回転させながら電流をパルス状に流すため溶接後はシーム状になる。
次に記載する実施例1から3、及び比較例1はカバー層として金を用いたものである。
図1に示した収納容器を用いて電気二重層キャパシタを作製した。実施例1においては、カバー層に金を用いた。凹状容器101はアルミナ製で、サイズは3.2×2.5×0.9mmの大きさである。凹状のへこみは深さが0.4mm、大きさは2.4×1.7mmとした。接続端子A、接続端子B、集電体はタングステン層の表面に金めっきを施して形成した。封口板102は、厚さ0.1mmのコバール板にリンを3重量%含有したニッケルめっきからなる接合材1082を約5μmの厚さで形成したものを用いた。さらに、その上に金を用いたカバー層1121を電解めっきにより0.30μmの厚さに形成した。凹状容器101の金属リング109には、リンを3重量%含有したニッケルめっきからなる接合材1081を約5μmの厚さで形成したものを用いた。さらに、その上に金を用いたカバー層1122を、金を用いたカバー層1121と同じく0.30μmの厚さに形成した。
実施例1と同様に電気二重層キャパシタを作製した。ただし、実施例2においては、金を用いたカバー層1121及び金を用いたカバー層1122を0.20μmの厚さに形成した。このようにして、実施例2の電気二重層キャパシタを20個作製し、実施例1と同様に70℃、2.6V電圧を印加した状態で所定の日数保管し、その後、充電効率の低下する個体の個数を測定した。
実施例1と同様に電気二重層キャパシタを作製した。ただし、実施例3においては、金を用いたカバー層1121及び金を用いたカバー層1122を0.15μmの厚さに形成した。このようにして、実施例3の電気二重層キャパシタを20個作製し、実施例1と同様に70℃、2.6V電圧を印加した状態で所定の日数保管し、その後、充電効率の低下する個体の個数を測定した。
実施例1と同様に電気二重層キャパシタを作製した。ただし、比較例1においては、金を用いたカバー層1121及び金を用いたカバー層1122を0.12μmの厚さに形成した。このようにして、実施例1の電気二重層キャパシタを20個作製し、実施例1と同様に70℃、2.6V電圧を印加した状態で所定の日数保管し、その後、充電効率の低下する個体の個数を測定した。
実施例1〜3及び比較例1の測定結果を表1に示した。
金めっきのコストダウンのために金合金めっきを使用することもできる。JISの金合金電解めっきに示されるような金含有率が58.5%以上のものを用いればよい。
実施例1と同様に電気二重層キャパシタを作製した。ただし、実施例4においては、カバー層1121及びカバー層1122の材質を金合金として、且つAu−Sn合金(Au:Sn=7:3)を用い、その合金の厚さを0.20μmとして形成した。このようにして、実施例4の電気二重層キャパシタを20個作製し、実施例1と同様に70℃、2.6V電圧を印加した状態で所定の日数保管し、その後、充電効率の低下する個体の個数を測定した。
実施例1と同様に電気二重層キャパシタを作製した。ただし、実施例5においては、カバー層1121及びカバー層1122の材質を金合金として、且つAu−Cu合金(Au:Cu=7:3)を用い、その合金の厚さを0.20μmとして形成した。このようにして、実施例5の電気二重層キャパシタを20個作製し、実施例1と同様に70℃、2.6V電圧を印加した状態で所定の日数保管し、その後、充電効率の低下する個体の個数を測定した。
実施例1と同様に電気二重層キャパシタを作製した。ただし、実施例6においては、カバー層1121及びカバー層1122の材質を金合金として、且つAu−Ni合金(Au:Ni=9:1)を用い、その合金の厚さを0.20μmとして形成した。このようにして、実施例6の電気二重層キャパシタを20個作製し、実施例1と同様に70℃、2.6V電圧を印加した状態で所定の日数保管し、その後、充電効率の低下する個体の個数を測定した。
実施例1と同様に電気二重層キャパシタを作製した。ただし、実施例7においては、カバー層1121及びカバー層1122の材質を金合金として、且つAu−Co合金(Au:Co=9:1)を用い、その合金の厚さを0.20μmとして形成した。このようにして、実施例7の電気二重層キャパシタを20個作製し、実施例1と同様に70℃、2.6V電圧を印加した状態で所定の日数保管し、その後、充電効率の低下する個体の個数を測定した。
実施例4〜7の測定結果を表2に示した。
次に記載する実施例7から9、及び比較例2はカバー層としてクロムを用いたものである。
図1に示した収納容器を用いて実施例4の電気二重層キャパシタを作製した。実施例8においては、カバー層にクロムを用いた。凹状容器101はアルミナ製で、サイズは3.2×2.5×0.9mmの大きさである。凹状のへこみは深さが0.4mm、大きさは2.4×1.7mmとした。接続端子A、接続端子B、集電体はタングステン層の表面に金めっきを施して形成した。封口板102は、厚さ0.1mmのコバール板にリンを3重量%含有したニッケルめっき層を約5μmの厚さで形成したものを用いた。さらに、その上にクロムを用いたカバー層1121を1μmの厚さに形成した。
作製した電気二重層キャパシタを70℃、2.6V電圧を印加した状態で所定の日数保管し、その後、充電効率の低下する個体の個数を測定した。
実施例8と同様に電気二重層キャパシタを作製した。ただし、実施例9においては、クロムを用いたカバー層1121及びクロムを用いたカバー層1122を5μmの厚さに形成した。このようにして、実施例5の電気二重層キャパシタを20個作製し、実施例4と同様に70℃、2.6V電圧を印加した状態で所定の日数保管し、その後、充電効率の低下する個体の個数を測定した。
実施例8と同様に電気二重層キャパシタを作製した。ただし、実施例10においては、クロムを用いたカバー層1121及びクロムを用いたカバー層1122を10μmの厚さに形成した。このようにして、実施例6の電気二重層キャパシタを20個作製し、実施例4と同様に70℃、2.6V電圧を印加した状態で所定の日数保管し、その後、充電効率の低下する個体の個数を測定した。
実施例8と同様に電気二重層キャパシタを作製した。ただし、比較例2においては、クロムめっきを行わなかった。そのため、クロムを用いたカバー層1121及びクロムを用いたカバー層1122は0μmである。このようにして、比較例2の電気二重層キャパシタを20個作製し、実施例4と同様に70℃、2.6V電圧を印加した状態で所定の日数保管し、その後、充電効率の低下する個体の個数を測定した。
実施例8〜10及び比較例2の測定結果を表3に示した。
また、本実施例では、電気二重層キャパシタについてのみ説明したが、非水二次電池に応用した場合も保存において同様の効果が期待できる。
102 封口板
103 接続端子A
104 接続端子B
105 セパレータ
106 正極活物質
107 負極活物質
1081 接合材
1082 接合材
109 金属リング
110 段差
1111 導電性接着剤
1112 導電性接着剤
1121 カバー層
1122 カバー層
A カバー層部分拡大図
Claims (9)
- 第一の電極と、第二の電極と、前記第一の電極及び前記第二の電極を分離するセパレータと、電解液と、前記第一の電極と前記第二の電極と前記セパレータとを収納する容器と、接合材により封口板と前記容器を、金属リングを介して封口してなる電気化学素子であって、
前記接合材の表面に、Au−Sn合金、Au−Cu合金、Au−Ni合金、Au−Co合金のいずれかからなるカバー層が形成されていることを特徴とする電気化学素子。 - 前記接合材がニッケルまたはニッケル合金であることを特徴とする請求項1に記載の電気化学素子。
- 前記金属リングの表面に、前記カバー層が形成されていることを特徴とする請求項1または2に記載の電気化学素子。
- 前記封口板の表面に、前記カバー層が形成されていることを特徴とする請求項1から3のいずれか一項に記載の電気化学素子。
- 前記カバー層が0.15〜2μmの厚さを有することを特徴とする請求項1から4のいずれか一項に記載の電気化学素子。
- 前記セパレータはポーラスフィルムであることを特徴とする請求項1から5のいずれか一項に記載の電気化学素子。
- 前記カバー層が、電解または無電解めっきで形成されたことを特徴とする請求項1から6のいずれか一項に記載の電気化学素子。
- 前記接合材のニッケル合金はリンを含むことを特徴とする請求項2から7のいずれか一項に記載の電気化学素子。
- 封口板にニッケルめっきからなる接合材を形成し、その上にAu−Sn合金、Au−Cu合金、Au−Ni合金、Au−Co合金のいずれかからなるカバー層を形成する工程と、
凹状容器上の金属リングにニッケルめっきからなる接合材を形成し、その上に金または金合金層からなるカバー層を形成する工程と、
前記凹状容器に正極活物質、負極活物質、セパレータ、電解液を収納する工程と、
前記凹状容器の開口部に封口板を載せ溶接にて封止する工程と、
を有する電気化学素子の製造方法。
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