WO2011162151A1 - 封止膜形成方法、封止膜形成装置、有機発光素子 - Google Patents

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sealing film
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inorganic layer
forming
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拓 石川
林　輝幸
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Tokyo Electron Ltd
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    • H10K59/87—Passivation; Containers; Encapsulations
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Definitions

  • the present invention relates to a sealing film forming method for forming a sealing film for sealing an organic light emitting element, a sealing film forming apparatus, and an organic light emitting element on which a sealing film is formed.
  • Organic EL elements using electroluminescence (EL) have been developed.
  • Organic EL devices have advantages such as lower power consumption than cathode ray tubes, self-luminous emission, and superior viewing angle compared to liquid crystal displays (LCDs), and future development is expected. .
  • the organic EL element is vulnerable to moisture, and the moisture that has entered from the defective portion of the element reduces the luminance of light emission or generates a non-light emitting part region called a dark spot.
  • the sealing film is formed.
  • An inorganic layer such as silicon nitride or aluminum oxide is used as a sealing film that requires a low-temperature process such as an organic EL element and requires extremely high moisture permeability.
  • a sealing film using a laminated structure of an inorganic layer and an organic layer such as a UV curable resin has been proposed (for example, Patent Documents 1 to 3).
  • Patent Document 1 discloses a method in which a buffer layer of a photocurable resin is formed on an organic EL element, cured, and an inorganic layer is further formed on the buffer layer. However, the buffer layer is cured. There is a problem that the organic EL element deteriorates due to ultraviolet rays irradiated at that time. Further, Patent Document 2 discloses a method of forming an inorganic layer on an organic EL element and forming a photocurable resin layer on the inorganic layer.
  • Patent Document 3 discloses a method of sequentially forming an inorganic layer, an organic layer, and an inorganic layer on an organic EL element.
  • impurity particles adhere to the glass substrate. In such a case, there is a possibility that a defect in which moisture enters may occur, and high moisture permeability cannot be secured unless the inorganic layer is formed thick.
  • the present invention has been made in view of such circumstances, and a sealing film forming method and a sealing film capable of forming a sealing film having high moisture permeation resistance in a shorter time and at a lower cost than conventional techniques.
  • a forming apparatus and an organic light emitting element are provided.
  • a sealing film forming method is a sealing film forming method for forming a sealing film for sealing an organic light emitting element, wherein a first inorganic layer is formed on a surface of the organic light emitting element, After forming a hydrocarbon layer on the first inorganic layer, planarizing the hydrocarbon layer by softening or melting (reflowing), curing the hydrocarbon layer, and curing the hydrocarbon layer, A second inorganic layer thicker than the first inorganic layer is formed on the hydrocarbon layer.
  • the sealing film forming apparatus is a sealing film forming apparatus for forming a sealing film for sealing an organic light emitting element, and means for forming a first inorganic layer on the surface of the organic light emitting element.
  • the organic light emitting device is an organic light emitting device sealed with a sealing film, wherein the sealing film includes a first inorganic layer formed on a surface of the organic light emitting device and the first inorganic layer.
  • a reflow-shaped hydrocarbon layer formed on the layer and a second inorganic layer formed on the hydrocarbon layer, wherein the second inorganic layer is thicker than the first inorganic layer It is characterized by.
  • the first inorganic layer is formed on the surface of the organic light emitting device, contamination or chemical reaction of the organic light emitting device due to the organic component of the hydrocarbon layer is not generated in the subsequent film formation step. It does not occur. Since the reflowed hydrocarbon layer is formed on the first inorganic layer, the organic light emitting device is coated without any defects. Further, since the hydrocarbon layer has a flat reflow shape, an inorganic layer is formed on the hydrocarbon layer without defects. Furthermore, since the hydrocarbon layer is hardened, generation of defects due to re-softening or melting of the hydrocarbon layer and entry of moisture can be reliably prevented.
  • the hydrocarbon layer can be formed thicker in a shorter time than the inorganic layer
  • the second inorganic layer that functions as a moisture-permeable film is thinner and shorter in a shorter time than the inorganic layer in the prior art. It becomes possible to form. Even when the second inorganic layer is formed thinner than the inorganic layer in the prior art, the foundation of the second inorganic layer is a flat reflow-shaped hydrocarbon layer, thus ensuring moisture resistance. can do.
  • the second inorganic layer that functions as a moisture-permeable film is formed to be relatively thick, while the first inorganic layer that functions as a protective film in the film forming process is formed to be thin. Therefore, the formation time of the inorganic layer is shortened. Therefore, it is possible to shorten the formation time of the sealing film, particularly the inorganic layer, while ensuring moisture permeability.
  • FIG. 10 is a block diagram illustrating a configuration example of an organic EL device manufacturing system according to Modification 2.
  • FIG. 10 is an explanatory view conceptually showing an example of a sealing film forming method according to Modification 3.
  • FIG. 10 is an explanatory view conceptually showing an example of a sealing film forming method according to Modification 3.
  • FIG. 10 is an explanatory view conceptually showing an example of a sealing film forming method according to Modification 3.
  • FIG. 10 is an explanatory view conceptually showing an example of a sealing film forming method according to Modification 3.
  • FIG. 10 is an explanatory view conceptually showing an example of a sealing film forming method according to Modification 3.
  • FIG. 10 is an explanatory view conceptually showing an example of a sealing film forming method according to Modification 3.
  • FIG. 10 is a side sectional view showing an example of an organic EL device according to Modification 3.
  • FIG. 1A are explanatory views conceptually showing an example of a sealing film forming method according to an embodiment of the present invention.
  • the organic EL element 12 is formed on the glass substrate 11 on which the anode layer 11a such as an ITO (Indium Tin Oxide) film is formed as shown in FIG. 1A
  • the glass on which the anode layer 11a is formed as shown in FIG. 1B the glass on which the anode layer 11a is formed as shown in FIG. 1B.
  • a first inorganic layer 13 a is formed on the surface of the substrate 11 and the organic EL element 12.
  • the first inorganic layer 13a is a silicon nitride film, for example, and is formed by a low temperature plasma CVD (chemical vapor deposition) method.
  • the first inorganic layer 13a may be formed of a silicon oxide film or an aluminum oxide film.
  • the silicon oxide film is formed by plasma CVD.
  • the thickness of the first inorganic layer 13a is about 100 to 1000 nm.
  • the silicon nitride film as the first inorganic layer 13a improves the bonding property with the first amorphous carbon layer 13b formed in the next step as a more preferable sealing film forming method. Bondability or adhesion between the silicon nitride film via the layer 13b and the hydrocarbon layer 13c can be improved. That is, the bondability between the silicon nitride film and the first amorphous carbon layer 13b is higher than the bondability between the glass substrate 11 and the first amorphous carbon layer 13b, and the hydrocarbons formed by the subsequent film formation process. The bondability between the layer 13c and the first amorphous carbon layer 13b is also higher than the bondability between the silicon nitride film and the hydrocarbon layer 13c. Therefore, the silicon nitride film and the hydrocarbon layer 13c through the first amorphous carbon layer 13b can be formed more closely on the glass substrate 11, and the moisture permeability resistance can be improved.
  • a first amorphous carbon layer 13b is formed on the first inorganic layer 13a.
  • the first amorphous carbon layer 13b is formed by plasma CVD, for example, and has a thickness of 100 to 500 nm.
  • a hydrocarbon layer 13 c is formed on the first amorphous carbon layer 13 b formed in the organic EL element 12.
  • the hydrocarbon layer 13c is formed by, for example, a vacuum evaporation method. Specifically, by heating the hydrocarbon material in a solid state at room temperature, the hydrocarbon material is evaporated, and the vapor of the hydrocarbon material is conveyed by a carrier gas such as argon (Ar) gas. It supplies on the 1st amorphous carbon layer 13b.
  • the vapor of the hydrocarbon material supplied onto the first amorphous carbon layer 13b is condensed by holding the glass substrate 11 at a temperature lower than the melting point of the hydrocarbon material, and carbonized.
  • a hydrogen layer 13c can be formed.
  • the thickness of the hydrocarbon layer 13c is, for example, 0.5 to 2.0 ⁇ m.
  • the molecular formula, molecular weight, and melting point of typical hydrocarbon materials are shown in the following table.
  • hydrocarbons having a melting point of about 100 ° C. or lower More preferably, a hydrocarbon having a melting point of 50 ° C. or lower is used. Deterioration of the organic EL element 12 can be prevented. Deterioration of the organic EL element 12 can be prevented more reliably.
  • the hydrocarbon layer 13c is heated to soften or melt the hydrocarbon layer 13c, and the hydrocarbon layer 13c is flattened by a reflow action.
  • hatched arrows represent infrared rays.
  • the heating temperature of the hydrocarbon layer 13c is set within a temperature range in which the hydrocarbon layer 13c is softened or melted and the organic EL element 12 is not deteriorated.
  • By softening or melting the hydrocarbon layer 13c a flat film with good coverage can be formed.
  • Impurity particles are usually attached to the glass substrate 11. Some of the impurity particles are about 3 ⁇ m.
  • the glass substrate 11 and the impurity particles may not be covered with the hydrocarbon layer 13c, and a defective portion may be generated. If a defective part is left, moisture permeability resistance may be lowered, and there is a possibility of adversely affecting a subsequent film formation process, which is not preferable. Therefore, by softening or melting the hydrocarbon layer 13c, the hydrocarbon layer 13c can be flattened and the defective portion can be buried.
  • the electron beam is irradiated and the hydrocarbon layer is subjected to a crosslinking reaction of the hydrocarbon material. 13c is cured.
  • a broken arrow represents an electron beam.
  • Heat resistance can be improved by hardening the hydrocarbon layer 13c. By improving the heat resistance of the hydrocarbon layer 13c, the reflow shape can be maintained in the subsequent steps.
  • the hydrocarbon layer 13c is a UV curable resin
  • the hydrocarbon layer 13c may be cured by irradiating with ultraviolet rays.
  • the organic EL element 12 Since the 1st inorganic layer 13a is formed in the foundation
  • a second amorphous carbon layer 13d is formed on the hydrocarbon layer 13c.
  • the formation method of the second amorphous carbon layer 13d is the same as that of the first amorphous carbon layer 13b.
  • a second inorganic layer 13e thicker than the first inorganic layer 13a is formed on the second amorphous carbon layer 13d.
  • the second inorganic layer 13e is formed by the same method as the first inorganic layer 13a.
  • the second inorganic layer 13e is the outermost layer of the sealing film 13 and functions as a moisture-permeable film, so is formed thicker than the first inorganic layer 13a.
  • the thickness of the second inorganic layer 13e is 1.0 to 3.0 ⁇ m.
  • the hydrocarbon layer 13c which is the base of the second inorganic layer 13e, has a flat reflow shape, and defects due to impurity particles have also disappeared, so that the surface of the hydrocarbon layer 13c can be reliably covered.
  • FIG. 2 is a side sectional view showing an example of the organic EL device according to the present embodiment.
  • an anode layer 11 a, a light emitting layer, and a cathode layer 12 g are laminated on a glass substrate 11, and the entire layers are sealed with a sealing film 13.
  • the anode layer 11a is a transparent electrode that can transmit light of the light emitting layer, for example, an ITO film.
  • the light emitting layer has a six-layer structure in which the first to sixth layers are stacked by, for example, vacuum deposition.
  • the first layer is a hole transport layer 12a
  • the second layer is a hole injection layer 12b
  • the third layer is a blue light emitting layer 12c
  • the fourth layer is a red light emitting layer 12d
  • the fifth layer is a green light emitting layer 12e
  • the sixth layer is an electron.
  • This is the transport layer 12f.
  • the cathode layer 12g is a film formed of silver, aluminum, an aluminum alloy, a lithium aluminum alloy, an alloy of magnesium and silver, or the like formed by vapor deposition.
  • the organic EL element 12 thus formed on the glass substrate 11 is covered with the sealing film 13.
  • the sealing film 13 includes a first inorganic layer 13a formed on the surface of the organic EL element 12, a first amorphous carbon layer 13b formed on the first inorganic layer 13a, and the first amorphous carbon layer 13b. Formed on the reflow-shaped hydrocarbon layer 13c, the second amorphous carbon layer 13d formed on the hydrocarbon layer 13c, and a thicker layer than the first inorganic layer 13a on the second amorphous carbon layer 13d. And a second inorganic layer 13e.
  • the first and second inorganic layers 13a and 13e are silicon nitride, a silicon oxide film or aluminum oxide, and the hydrocarbon layer 13c is so-called paraffin.
  • the thickness of the first inorganic layer 13a is about 100 to 1000 nm
  • the thickness of the hydrocarbon layer 13c is 0.5 to 2.0 ⁇ m
  • the thickness of the second inorganic layer 13e is 1.0 to 3.0 ⁇ m
  • the first and first The thickness of the two amorphous carbon layers 13b and 13d is 100 to 500 nm.
  • FIG. 3 is a block diagram schematically showing a configuration example of the organic EL device manufacturing system 2.
  • the organic EL device manufacturing system 2 includes a loader 21, a transfer module (TM) 22, a film forming apparatus 23, a transfer module (TM) 24, and electrodes arranged in series along the conveyance direction of the glass substrate 11.
  • a forming device 25, a transfer module (TM) 26, a sealing film forming device 27, a transfer module (TM) 28, and an unloader 29 are included.
  • the transfer module (TM) is referred to as a transfer module, and for convenience of drawing, the transfer module is denoted as TM in the drawing.
  • the loader 21 is an apparatus for carrying the glass substrate 11, for example, the glass substrate 11 on which the anode layer 11 a has been previously formed, into the organic EL device manufacturing system 2.
  • the transfer modules 22, 24, 26, and 28 are devices for transferring the glass substrate 11 between the processing devices.
  • the film forming apparatus 23 forms the hole injection layer 12a, the hole transport layer 12b, the blue light emitting layer 12c, the red light emitting layer 12d, the green light emitting layer 12e, and the electron transport layer 12f on the glass substrate 11 by vacuum deposition. It is a device.
  • the electrode forming device 25 is a device that forms the cathode layer 12g on the electron transport layer 12f by evaporating, for example, silver, aluminum, aluminum alloy, lithium aluminum alloy, magnesium and silver alloy using a pattern mask. It is.
  • the sealing film forming apparatus 27 is an apparatus for forming the sealing film 13 by CVD, vapor deposition, or the like and sealing various films formed on the glass substrate 11.
  • the unloader 29 is an apparatus for carrying the glass substrate 11 out of the organic EL device manufacturing system 2.
  • the sealing film forming apparatus 27 includes a first CVD apparatus 3, a transfer module 81, a second CVD apparatus 4, a transfer module 82, a vapor deposition apparatus 5, a transfer module 83, and a third CVD apparatus that are arranged in series along the conveyance direction of the glass substrate 11. 6, the transfer module 84, and the fourth CVD apparatus 7.
  • the first CVD apparatus 3 is an apparatus for forming the first inorganic layer 13a on the surface of the organic EL element 12
  • the second CVD apparatus 4 is an apparatus for forming the first amorphous carbon layer 13b on the first inorganic layer 13a, and a vapor deposition apparatus 5.
  • the fourth CVD apparatus 7 is an apparatus that forms a second inorganic layer 13e thicker than the first inorganic layer 13a on the second amorphous carbon layer 13d.
  • FIG. 4 is a side sectional view schematically showing a configuration example of the first CVD apparatus 3.
  • the first CVD apparatus 3 is, for example, an RLSA (Radial Slot Antenna) type, and includes a substantially cylindrical processing chamber 301 that is airtight and grounded.
  • the processing chamber 301 is made of, for example, aluminum, and has a flat plate-shaped annular bottom wall 301a in which a circular opening 310 is formed in a substantially central portion, and a side wall provided around the bottom wall 301a, and an upper portion thereof. It is open. Note that a cylindrical liner made of quartz may be provided on the inner periphery of the processing chamber 301.
  • An annular gas introducing member 315 is provided on the side wall of the processing chamber 301, and a processing gas supply system 316 is connected to the gas introducing member 315.
  • the gas introduction member 315 is arranged in a shower shape, for example.
  • a predetermined processing gas is introduced into the processing chamber 301 from the processing gas supply system 316 via the gas introduction member 315.
  • the processing gas an appropriate one is used according to the type and content of the plasma processing. For example, when a silicon nitride film is formed by plasma CVD, monosilane (SiH 4 ) gas, ammonia (NH 3 ), nitrogen (N 2 ) gas, or the like is used.
  • loading / unloading ports 325 and 325 for loading and unloading the glass substrate 11 with the transfer modules 26 and 28 adjacent to the first CVD apparatus 3, and loading / unloading ports 325 and 325.
  • Gate valves 326 and 326 for opening and closing are provided.
  • the bottom wall 301 a of the processing chamber 301 is provided with a bottomed cylindrical exhaust chamber 311 protruding downward so as to communicate with the opening 310.
  • An exhaust pipe 323 is provided on the side wall of the exhaust chamber 311, and an exhaust apparatus 324 including a high-speed vacuum pump is connected to the exhaust pipe 323.
  • the exhaust device 324 By operating the exhaust device 324, the gas in the processing chamber 301 is uniformly discharged into the space 311 a of the exhaust chamber 311 and is exhausted through the exhaust pipe 323. Therefore, the inside of the processing chamber 301 can be decompressed at a high speed to a predetermined degree of vacuum, for example, 0.133 Pa.
  • a guide 304 for holding the glass substrate 11 is provided at the outer edge of the sample stage 302.
  • a heater power source 306 for heating the glass substrate 11 and a DC power source 308 for electrostatic adsorption are connected to the sample stage 302.
  • An opening formed in the upper part of the processing chamber 301 is provided with a ring-shaped support portion 327 along the peripheral edge thereof.
  • a disk-shaped dielectric window 328 made of a dielectric material such as quartz or Al 2 O 3 and transmitting microwaves is hermetically provided on the support portion 327 via a seal member 329.
  • a disk-shaped slot plate 331 is provided above the dielectric window 328 so as to face the sample table 302.
  • the slot plate 331 is locked to the upper end of the side wall of the processing chamber 301 while being in surface contact with the dielectric window 328.
  • the slot plate 331 is made of a conductor, for example, a copper plate or an aluminum plate whose surface is gold-plated, and has a configuration in which a plurality of microwave radiation slots 332 are formed in a predetermined pattern. That is, the slot plate 331 constitutes an RLSA antenna.
  • the microwave radiation slots 332 have, for example, a long groove shape, and are disposed close to each other so that a pair of adjacent microwave radiation slots 332 are substantially L-shaped.
  • the plurality of microwave radiation slots 332 forming a pair are arranged concentrically. The length and arrangement interval of the microwave radiation slots 332 are determined according to the wavelength of the microwave and the like.
  • a dielectric plate 333 having a dielectric constant larger than that of a vacuum is provided on the upper surface of the slot plate 331 so as to be in surface contact with each other.
  • the dielectric plate 333 has a flat dielectric disk portion.
  • a hole is formed in a substantially central portion of the dielectric disk portion.
  • a cylindrical microwave incident portion protrudes from the peripheral edge of the hole substantially perpendicular to the dielectric disk portion.
  • a disc-shaped shield lid 334 is provided on the upper surface of the processing chamber 301 so as to cover the slot plate 331 and the dielectric plate 333.
  • the shield lid 334 is made of a metal such as aluminum or stainless steel.
  • a space between the upper surface of the processing chamber 301 and the shield lid 334 is sealed with a seal member 335.
  • a lid-side cooling water channel 334a is formed inside the shield lid 334. By passing cooling water through the lid-side cooling water channel 334a, a slot plate 331, a dielectric window 328, and a dielectric plate 333 are formed.
  • the shield lid 334 is configured to be cooled.
  • the shield lid 334 is grounded.
  • An opening 336 is formed in the center of the upper wall of the shield lid 334, and a waveguide 337 is connected to the opening.
  • the waveguide 337 has a circular cross-section coaxial waveguide 337a extending upward from the opening 336 of the shield lid 334, and a horizontal cross-section extending in the horizontal direction connected to the upper end of the coaxial waveguide 337a.
  • the microwave generator 339 is connected to the end of the rectangular waveguide 337b through a matching circuit 338.
  • a microwave generated by the microwave generator 339 for example, a microwave having a frequency of 2.45 GHz, is propagated to the slot plate 331 through the waveguide 337.
  • the microwave frequency may be 8.35 GHz, 1.98 GHz, 915 MHz, or the like.
  • a mode converter 340 is provided at the end of the rectangular waveguide 337b on the connection portion side with the coaxial waveguide 337a.
  • the coaxial waveguide 337 a includes a cylindrical coaxial outer conductor 342 and a coaxial inner conductor 341 disposed along the center line of the coaxial outer conductor 342, and the lower end portion of the coaxial inner conductor 341 has a slot plate 331. Fixed in the center of the connection. The microwave incident portion of the dielectric plate 333 is fitted in the coaxial waveguide 337a.
  • the first CVD apparatus 3 includes a process controller 350 that controls each component of the first CVD apparatus 3.
  • a user interface 351 including a keyboard for a process manager to input commands to manage the first CVD apparatus 3, a display for visualizing and displaying the operation status of the first CVD apparatus 3, and the like.
  • the process controller 350 stores a control program for realizing various processes executed by the first CVD apparatus 3 under the control of the process controller 350, a process control program in which process condition data and the like are recorded. 352 is connected.
  • the process controller 350 calls and executes an arbitrary process control program according to an instruction from the user interface 351 from the storage unit 352, and a desired process is performed in the first CVD apparatus 3 under the control of the process controller 350.
  • the configuration of the first CVD apparatus 3 has been described above, but the configuration of the second and third CVD apparatuses 4 and 6 is the same as that of the first CVD apparatus 3.
  • the second and third CVD apparatuses 4 and 6 are different in that they are configured to supply a processing gas for forming an amorphous carbon layer from a processing gas supply system 316.
  • a processing gas for forming an amorphous carbon layer is formed, hydrocarbon (C x H y ) gas, argon (Ar) gas, or the like is used.
  • x and y are integers, and the hydrocarbon (C x H y ) gas is, for example, methane (CH 4 ).
  • the fourth CVD apparatus 7 has basically the same configuration as the first CVD apparatus 3.
  • FIG. 5 is a side sectional view schematically showing a configuration example of the vapor deposition apparatus 5.
  • the vapor deposition apparatus 5 accommodates the glass substrate 11 and includes a processing chamber 501 for performing vapor deposition, reflow treatment, and curing treatment of the hydrocarbon layer 13c on the glass substrate 11 therein.
  • the processing chamber 501 has a hollow, substantially rectangular parallelepiped shape whose longitudinal direction is the transport direction, and is made of aluminum, stainless steel, or the like.
  • Transport ports 511 and 511 for transporting the glass substrate 11 into and out of the processing chamber 501 are formed on the surfaces on both ends in the longitudinal direction of the processing chamber 501, and the transport ports 511 and 511 are opened and closed by the gate valves 512 and 512. It is configured as follows.
  • An exhaust pipe 513 is provided at an appropriate location in the processing chamber 501, and an exhaust apparatus 514 including a high-speed vacuum pump is connected to the exhaust pipe 513.
  • a predetermined pressure for example, 10 ⁇ 2 Pa.
  • the transfer device 502 that transfers the glass substrate 11 carried into the processing chamber 501 is installed.
  • the transfer device 502 includes a guide rail provided along the longitudinal direction at the bottom of the processing chamber 501, and a moving member that is guided by the guide rail and provided so as to be movable in the transfer direction, that is, the longitudinal direction.
  • a support base 503 that supports the glass substrate 11 substantially horizontally is provided at the upper end of the moving member.
  • An electrostatic chuck that holds the glass substrate 11, a heater that keeps or heats the temperature of the glass substrate 11, a refrigerant tube, and the like are provided inside the support base 503.
  • the support base 503 is configured to move by a linear motor.
  • a substrate processing head 504 is provided in the upper portion of the processing chamber 501 and substantially in the center in the transport direction.
  • the substrate processing head 504 softens the deposited hydrocarbon layer 13c by irradiating the glass substrate 11 with infrared rays and a deposition head 541 that forms the hydrocarbon layer 13c on the glass substrate 11 by vacuum deposition.
  • an infrared irradiation head 542 for melting and a curing processing head 543 for curing the hydrocarbon by irradiating the glass substrate 11 with an electron beam or ultraviolet rays are provided.
  • the apparatus that performs all of the vapor deposition, reflow treatment, and curing process of the hydrocarbon layer 13c is illustrated, but the vapor deposition apparatus that performs the vapor deposition of the hydrocarbon layer 13c, the reflow treatment apparatus that performs the reflow process, You may comprise the hardening processing apparatus which performs a hardening process as an independent apparatus, respectively.
  • the vapor deposition head 541 is a mechanism unit that blows the vapor of the hydrocarbon material conveyed through the conveyance pipe toward the glass substrate 11 accommodated in the processing chamber 501.
  • a vapor generation unit 545 disposed outside the processing chamber 501 is connected to the vapor deposition head 541 via a transfer pipe.
  • the steam generating unit 545 includes, for example, a stainless steel container and a heating mechanism disposed inside the container.
  • the heating mechanism has a container that can contain the hydrocarbon material, and is configured to heat the hydrocarbon material with electric power supplied from a power source.
  • Hydrocarbon material is a paraffin represented by such as molecular formula C x H y. The heating of the hydrocarbon material is performed, for example, by heating with an electric resistor embedded in the container.
  • the container is connected to a carrier gas supply pipe for supplying a carrier gas made of an inert gas, for example, a rare gas such as argon (Ar), to the glass substrate 11.
  • the carrier gas supply pipe is connected to the container.
  • the vapor of the hydrocarbon material is supplied from the steam generation unit 545 to the vapor deposition head 541 through the carrier pipe.
  • flow rate adjustment valves 544 and 546 for adjusting the supply amount of the carrier gas are provided.
  • the flow rate adjusting valves 544 and 546 are, for example, electromagnetic valves, and the opening / closing operation of the flow rate adjusting valves 544 and 546 is configured to be controlled by a process controller 550 described later.
  • the infrared irradiation head 542 irradiates, for example, the substantially entire surface of the hydrocarbon layer 13 c formed on the glass substrate 11, that is, the region where the sealing film 13 is to be formed, by transporting the glass substrate 11 by the support base 503.
  • Infrared lamps arranged as described above. It is sufficient for the intensity of infrared rays emitted from the infrared lamp to be able to soften or melt the hydrocarbon layer 13 c formed on the glass substrate 11.
  • the infrared irradiation head 542 is an example of means for heating the hydrocarbon layer 13c.
  • a hot plate for heating the hydrocarbon layer 13c may be provided on the support base 503.
  • the curing head 543 for example, when the glass substrate 11 is conveyed by the support base 503, an electron beam is applied to substantially the entire surface of the hydrocarbon layer 13 c formed on the glass substrate 11, i.
  • An electron gun arranged to be irradiated is provided, and the operation of the electron gun is controlled by a process controller 550.
  • the curing head 543 includes an ultraviolet lamp that irradiates the glass substrate 11 with ultraviolet rays.
  • the vapor deposition apparatus 5 includes a process controller 550 that controls each component of the vapor deposition apparatus 5.
  • a process controller 550 Connected to the process controller 550 is a user interface through which a process manager performs command input operations and the like in order to manage the vapor deposition apparatus 5.
  • the process controller 550 stores a control unit for realizing various processes executed by the vapor deposition apparatus 5 under the control of the process controller 550, a process control program storing process condition data, and the like. Is connected.
  • the process controller 550 calls and executes an arbitrary process control program in accordance with an instruction from the user interface from the storage unit 552, and performs desired processing in the vapor deposition apparatus 5 under the control of the process controller 550.
  • the glass substrate 11 on which the anode layer 11 a has been formed in advance is carried into the film forming apparatus 23 via the loader 21.
  • the organic EL element 12 is formed on the glass substrate 11.
  • it is carried into the electrode forming apparatus 25 at the back by the transfer module 24, and the cathode layer 12g is formed.
  • the transfer module 26, 81, 82, 83, 84 sequentially transfers the glass substrate 11 to the first and second CVD apparatuses 3 and 4, the vapor deposition apparatus 5, the third and fourth CVD apparatuses 6 and 7, and each apparatus.
  • the first inorganic layer 13a, the first amorphous carbon layer 13b, the hydrocarbon layer 13c, the second amorphous carbon layer 13d, and the second inorganic layer 13e are sequentially formed on the organic EL element 12, and the organic EL element 12 is sealed. Stopped. Then, the glass substrate 11 on which the organic EL element 12 is sealed is carried out to the outside by the transfer module 28 via the unloader 29.
  • the sealing film 13 having high moisture permeability resistance in a shorter time and at a lower cost than in the prior art.
  • a thick single inorganic layer for burying impurity particles adhering to the surface of the glass substrate 11 is formed as a sealing film by a low temperature process, it takes a time of several hours to form the sealing film. Occurs. Further, even if a thick inorganic layer sealing film for burying impurity particles is formed, there is a problem that some defective portions remain.
  • a sealing film composed of a single organic layer there is a possibility that contamination of the organic EL element 12 due to the organic component of the sealing film or a chemical reaction may occur.
  • the organic EL element 12 is deteriorated by forming the first inorganic layer 13a on the organic EL element 12 and forming the hydrocarbon layer 13c on the first inorganic layer 13a.
  • the problem of doing can be solved.
  • the second inorganic layer 13e on the flat reflow-shaped hydrocarbon layer 13c with good coverage, moisture resistance can be ensured. It is also conceivable to form a sealing film with the first inorganic layer 13a and the hydrocarbon layer 13c that are somewhat thick without forming the second inorganic layer 13e.
  • the film thickness of the first inorganic layer 13a is a thin layer that cannot bury the impurity particles adhering to the surface of the glass substrate 11, a defect portion is generated, and the defect portion is a hydrocarbon layer. It becomes a structure covered only with 13c. In this case, moisture may reach the organic EL element 12 through the hydrocarbon layer 13c and the defect portion, which are inferior in moisture permeability compared to the inorganic layer, and the organic EL element 12 is deteriorated.
  • the hydrocarbon layer 13c is further covered with the second inorganic layer 13e, the above-described problem of moisture resistance can also be solved.
  • the hydrocarbon layer 13c is formed on the glass substrate 11 by a vacuum vapor deposition method using a hydrocarbon material that is solid at room temperature, vapor deposition is performed as compared with the case where a film is formed using a liquid hydrocarbon material.
  • production of the impurity particle which contaminates the inside of the apparatus 5 can be suppressed, and the defect of an organic EL device can be reduced.
  • the inorganic layer is formed by plasma CVD, generation of unnecessary impurity particles can be suppressed and defects of the organic EL device can be reduced as compared with the case where the inorganic layer is formed by sputtering. .
  • first and second amorphous carbon layers 13b, 13d are formed between the first and second inorganic layers 13a, 13e and the hydrocarbon layer 13c, the first and second inorganic layers 13a, It is possible to improve the bondability or moisture permeability resistance between 13e and the hydrocarbon layer 13c.
  • the curing process of the hydrocarbon layer and the forming process of the second amorphous carbon layer are sequentially performed.
  • the curing process and the forming process may be performed in parallel. That is, the hydrocarbon layer may be cured by using electrons in plasma generated when the second amorphous carbon is formed by plasma CVD.
  • dissolves a hydrocarbon layer by irradiating infrared rays comprises heating means, such as a heater, in a support stand, and it is comprised so that a hydrocarbon layer may be softened or melted by this heating means. You may do it.
  • sealing film having a five-layer structure is illustrated, other layers may be further interposed.
  • the organic EL element may be sealed with a sealing film that does not include one or both of the first and second amorphous carbon layers.
  • FIG. 6 is a block diagram illustrating a configuration example of the organic EL device manufacturing system 102 according to the first modification.
  • the organic EL device manufacturing system 102 according to Modification 1 includes a loader 21, a transfer module 22, a film forming apparatus 23, a transfer module 24, an electrode forming apparatus 25, and a transfer module 26 that are arranged in series along the conveyance direction of the glass substrate 11. , And a sealing film forming device 27 and an unloader 29 provided so as to branch from the transfer module 26.
  • the sealing film forming apparatus 27 includes a first CVD apparatus 3, a transfer module 181, a second CVD apparatus 4, a transfer module 182, and a vapor deposition apparatus 5 that are arranged in series in the transport direction of the glass substrate 11. 11 is conveyed so as to reciprocate between the first CVD apparatus 3, the second CVD apparatus 4 and the vapor deposition apparatus 5.
  • the first CVD apparatus 3 also serves as the fourth CVD apparatus 7 described in the embodiment
  • the second CVD apparatus 4 also serves as the third CVD apparatus 6.
  • the operation of the organic EL device manufacturing system 102 according to Modification 1 will be described.
  • the steps up to forming the cathode layer 12g and forming the reflow-shaped hydrocarbon layer 13c are the same as in the embodiment.
  • the glass substrate 11 on which the reflow-shaped hydrocarbon layer 13c is formed is transferred again to the second CVD apparatus 4 by the transfer module 182, and the second amorphous carbon layer 13d is formed on the hydrocarbon layer 13c.
  • the glass substrate 11 on which the second amorphous carbon layer 13 d is formed is transported to the first CVD apparatus 3 by the transfer module 181.
  • the second inorganic layer 13 e is formed on the second amorphous carbon layer 13 d and is carried out to the unloader 29 by the transfer module 26.
  • the sealing film 13 according to the present embodiment can be formed by the two CVD apparatuses and the vapor deposition apparatus 5, and the apparatus can be miniaturized.
  • the organic EL device manufacturing system 102 can be configured at low cost.
  • the inorganic layer and the amorphous carbon layer are formed by different CVD apparatuses. However, by switching the type of gas to be supplied, the inorganic layer is formed using a single CVD apparatus. In addition, an amorphous carbon layer may be formed.
  • FIG. 7 is a block diagram illustrating a configuration example of the organic EL device manufacturing system 202 according to the second modification.
  • the organic EL device manufacturing system 202 according to Modification 2 includes a loader 21, a transfer module 22, a film forming apparatus 23, a transfer module 24, an electrode forming apparatus 25, and a transfer module 26 that are arranged in series in the transport direction of the glass substrate 11. , And a sealing film forming apparatus 27 and an unloader 29.
  • the sealing film forming apparatus 27 includes a first CVD apparatus 3, a transfer module 281, and a second CVD apparatus 4 that are arranged in series in the conveyance direction of the glass substrate 11, and the transfer module 281 includes the vapor deposition apparatus 5.
  • the glass substrate 11 is provided so as to be branched, and is transported so as to move between the first CVD apparatus 3, the second CVD apparatus 4, and the vapor deposition apparatus 5.
  • the transfer module 281 is provided with a buffer 9 on the opposite side of the vapor deposition apparatus 5 for temporarily accumulating the glass substrate 11 on which the second amorphous carbon layer 13d is formed.
  • the buffer 9 is provided with a transfer module 283 on the opposite side of the transfer module 281, and the transfer module 283 is provided with two fourth CVD devices 7 and an unloader.
  • the transfer module 283 transports the glass substrate 11 accumulated in the buffer 9 to any of the fourth CVD devices 7, and unloads the glass substrate 11 after the formation of the second inorganic layer 13 e from the fourth CVD devices 7, 7. It is comprised so that it may carry out to.
  • the operation of the organic EL device manufacturing system 202 according to Modification 2 will be described.
  • the steps up to forming the cathode layer 12g and forming the first inorganic layer 13a and the first amorphous carbon layer 13b using the first and second CVD devices 3 and 4 are the same as those in the embodiment and the first modification. .
  • the glass substrate 11 on which the first amorphous carbon layer 13b is formed is transported from the second CVD apparatus 4 to the vapor deposition apparatus 5 by the transfer module 281. And in the vapor deposition apparatus 5, the reflow-shaped hydrocarbon layer 13c is formed.
  • the glass substrate 11 on which the reflow-shaped hydrocarbon layer 13c is formed is transferred again to the second CVD apparatus 4 by the transfer module 281 and the second amorphous carbon layer 13d is formed on the hydrocarbon layer 13c. Then, the glass substrate 11 on which the second amorphous carbon layer 13 d is formed is conveyed to the buffer 9 by the transfer module 281. Then, the glass substrate 11 accumulated in the buffer 9 is transferred to the vacant fourth CVD apparatus 7 by the transfer module 283. In the fourth CVD apparatus 7, the second inorganic layer 13e is formed. The glass substrate 11 on which the second inorganic layer 13e is formed is carried out to the unloader 29 by the transfer module 283.
  • the fourth CVD apparatus 7 is provided with the buffer 9 to form the second inorganic layer 13e. Therefore, the sealing film 13 can be formed more quickly than in the first modification.
  • the example in which the first and second CVD apparatuses 3 and 4 and the vapor deposition apparatus 5 are provided in the transfer module 281 has been described. Needless to say, this is a configuration example, and as in the first modification.
  • the first CVD apparatus 3, the second CVD apparatus 4, and the vapor deposition apparatus 5 may be connected in series via a transfer module.
  • (Modification 3) 8A to 8F are explanatory views conceptually illustrating an example of the sealing film forming method according to the third modification.
  • the organic EL element 12 is formed on the glass substrate 11 on which the anode layer 11a such as an ITO film is formed as shown in FIG. 8A
  • the anode layer 11a is formed as shown in FIG. 8B.
  • a first inorganic layer 13 a is formed on the surfaces of the glass substrate 11 and the organic EL element 12 thus formed.
  • the structure of the first inorganic layer 13a and the film formation method are the same as in the embodiment.
  • a hydrocarbon layer 13c is formed on the first inorganic layer 13a formed in the organic EL element 12.
  • the configuration of the hydrocarbon layer 13c and the film formation method are the same as in the embodiment.
  • the hydrocarbon layer 13c is softened or melted, and the hydrocarbon layer 13c is flattened by a reflow action. Then, after the temperature of the glass substrate 11 is lowered to a temperature lower than the melting point of the hydrocarbon layer 13c, for example, room temperature, as shown in FIG. 8E, the electron beam is irradiated and the hydrocarbon layer is subjected to a crosslinking reaction of the hydrocarbon material. 13c is cured. Note that the planarization of the hydrocarbon layer 13c and the electron beam irradiation treatment may be performed in parallel as appropriate. The method and technical significance of the heating, cooling and electron beam irradiation of the hydrocarbon layer are the same as in the embodiment.
  • a second inorganic layer 13e thicker than the first inorganic layer 13a is formed on the hydrocarbon layer 13c.
  • the second inorganic layer 13e is formed by the same method as the first inorganic layer 13a.
  • the second inorganic layer 13e is the outermost layer of the sealing film 313, and functions as a moisture-permeable film, so is formed thicker than the first inorganic layer 13a.
  • FIG. 9 is a side sectional view showing an example of an organic EL device according to Modification 3.
  • the organic EL device according to Modification 3 is formed by laminating an anode layer 11 a, a light emitting layer and a cathode layer 12 g on a glass substrate 11, and the entire layers are sealed with a sealing film 313.
  • the configurations of the anode layer 11 a and the light emitting layer are the same as those in the embodiment, and the organic EL element 12 formed on the glass substrate 11 is covered with a sealing film 313.
  • the sealing film 313 includes the first inorganic layer 13a formed on the surface of the organic EL element 12, the reflow-shaped hydrocarbon layer 13c formed on the first inorganic layer 13a, and the hydrocarbon layer 13c. And a second inorganic layer 13e formed thicker than the first inorganic layer 13a.
  • the configurations of the first and second inorganic layers 13a and 13e and the hydrocarbon layer 13c are the same as those in the first embodiment.
  • the sealing film 313 having the same effect as the embodiment and having high moisture resistance can be formed in a shorter time and at a lower cost.
  • the first and second amorphous carbon layers 13b and 13d are not formed, so that the sealing film 313 can be formed in a shorter time.
  • the sealing layer 313 not including both the first and second amorphous carbon layers 13b and 13d and the method of forming the sealing layer 313 have been described.
  • one of the first and second amorphous carbon layers 13b and 13d may be formed.
  • the hydrocarbon layer 13c has a reflow shape with good coverage
  • the formation of the second amorphous carbon layer 13d formed on the hydrocarbon layer 13c is omitted, and the first amorphous carbon layer 13b is formed. good.
  • the sealing layer 313 with high moisture resistance can be formed in a short time.

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Abstract

　耐透湿性が高い封止膜を、従来技術に比べてより短時間及び低コストで形成することができる封止膜形成方法を提供する。　有機ＥＬ素子１２を封止するための封止膜１３を形成する封止膜形成方法において、有機ＥＬ素子１２の表面に第１無機層１３ａを形成し、第１無機層１３ａ上に炭化水素層１３ｃを形成し、炭化水素層１３ｃを軟化又は融解させることによって平坦化させ、炭化水素層１３ｃを硬化させ、炭化水素層１３ｃを硬化させた後、炭化水素層１３ｃ上に第１無機層１３ａよりも厚い第２無機層１３ｅを形成する。

Description

封止膜形成方法、封止膜形成装置、有機発光素子
　本発明は、有機発光素子を封止するための封止膜を形成する封止膜形成方法、封止膜形成装置及び封止膜が形成された有機発光素子に関する。
　近年、エレクトロルミネッセンス（EL:electroluminescence）を利用した有機ＥＬ素子が開発されている。有機ＥＬ素子は、ブラウン管などに比べて消費電力が小さく、また、自発光であり、液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）に比べて視野角に優れている等の利点があり、今後の発展が期待されている。
　ところで、有機ＥＬ素子は、水分に弱く、素子の欠陥部から浸入した水分によって、発光輝度が低下したり、ダークスポットと呼ばれる非発光部領域が発生するため、有機ＥＬ素子の表面に耐透湿性の封止膜が形成されている。有機ＥＬ素子のような低温プロセスを必要とし、かつ、極めて高い耐透湿性を必要とする封止膜としては、窒化珪素、酸化アルミニウム等の無機層が用いられている。また、無機層と、ＵＶ硬化樹脂のような有機層との積層構造を用いた封止膜が提案されている（例えば、特許文献１～３）。
特開平１０－３１２８８３号公報 特開平４－２６７０９７号公報 特開昭６４－４１１９２号公報
　しかしながら、耐透湿性を確保するためには、基板表面に付着している不純物パーティクルを埋没させる厚い無機層の封止膜を低温プロセスで形成する必要がある。不純物パーティクルが無機層に埋没しない薄い封止膜を形成した場合、不純物パーティクルと、無機層との間に欠陥部が発生し、該欠陥部から水分が浸入するおそれがあるためである。このため、厚い封止膜の形成に数時間単位の時間を要していた。また、不純物パーティクルを埋没させる厚い無機層の封止膜を形成したとしても、一部の欠陥部が残存するという問題があった。例えば、基板表面に沿う方向へ突出する部分が不純物パーティクルにあった場合、該突出する部分によって無機層が堆積しない陰になる部分が発生し、欠陥部が生まれる。
　なお、特許文献１には、有機ＥＬ素子上に光硬化性樹脂のバッファ層を形成し、硬化させ、バッファ層上に更に無機層を形成する方法が開示されているが、バッファ層を硬化させる際に照射される紫外線によって有機ＥＬ素子が劣化するという問題がある。
　また、特許文献２には、有機ＥＬ素子上に無機層を形成し、該無機層上に光硬化性樹脂層を形成する方法が開示されているが、高い耐透湿性を確保するためには、ガラス基板に付着した不純物パーティクルが無機層で埋没するよう厚く成膜する必要があり、封止膜の形成に要する時間を短縮することはできない。
　更に、特許文献３には、有機ＥＬ素子上に、無機層、有機層、無機層を順に形成する方法が開示されているが、単純に各層を積層する方法では、ガラス基板に不純物パーティクルが付着している場合、水分が浸入する欠陥が発生する虞があり、やはり無機層を厚く形成しなければ高い耐透湿性を確保することができない。
　本発明は、斯かる事情に鑑みてなされており、耐透湿性が高い封止膜を、従来技術に比べてより短時間及び低コストで形成することができる封止膜形成方法、封止膜形成装置、及び有機発光素子を提供するものである。
　本発明に係る封止膜形成方法は、有機発光素子を封止するための封止膜を形成する封止膜形成方法において、前記有機発光素子の表面に第１の無機層を形成し、該第１の無機層上に炭化水素層を形成し、該炭化水素層を軟化又は融解（リフロー）させることによって平坦化させ、前記炭化水素層を硬化させ、前記炭化水素層を硬化させた後、該炭化水素層上に前記第１の無機層よりも厚い第２の無機層を形成することを特徴とする。
　本発明に係る封止膜形成装置は、有機発光素子を封止するための封止膜を形成する封止膜形成装置において、前記有機発光素子の表面に第１の無機層を形成する手段と、該第１の無機層上に炭化水素層を形成する手段と、該炭化水素層を加熱する手段と、前記炭化水素層に電子線又は紫外線を照射する手段と、前記炭化水素層に電子線又は紫外線を照射した後、該炭化水素層上に前記第１の無機層よりも厚い第２の無機層を形成する手段とを備えることを特徴とする。
　本発明に係る有機発光素子は、封止膜によって封止された有機発光素子において、前記封止膜は、前記有機発光素子の表面に形成された第１の無機層と、該第１の無機層上に形成されたリフロー形状の炭化水素層と、該炭化水素層上に形成された第２の無機層とを備え、前記第２の無機層は、第１の無機層に比べて厚いことを特徴とする。
　本発明にあっては、有機発光素子の表面に第１の無機層が形成されているため、後段の成膜工程で、炭化水素層の有機成分による有機発光素子のコンタミネーション、又は化学反応が発生することは無い。第１の無機層上にはリフロー形状の炭化水素層が形成されるため、有機発光素子は欠陥無く被膜される。また、炭化水素層は平坦なリフロー形状であるため、炭化水素層上に欠陥無く無機層が形成される。更に、炭化水素層は硬化されているため、炭化水素層の再軟化又は融解による欠陥部の発生及び水分の浸入を確実に防止することができる。更にまた、炭化水素層は、無機層に比べて短時間で厚く形成することができるため、従来技術における無機層と比べて、耐透湿性膜として機能する第２の無機層を薄く短時間で形成することが可能になる。なお、第２の無機層を従来技術における無機層に比べて薄く形成した場合であっても、第２の無機層の下地は平坦なリフロー形状の炭化水素層であるため、耐透湿性を確保することができる。また、耐透湿性膜として機能する第２の無機層は比較的厚く形成されている一方で、成膜工程における保護膜として機能する第１の無機層は薄く形成されている。従って、無機層の形成時間は短縮される。
　よって、耐透湿性を確保しつつ、封止膜、特に無機層の形成時間を短縮することが可能になる。
　本発明によれば、耐透湿性が高い封止膜を、従来技術に比べてより短時間及び低コストで形成することができる。
本発明の実施の形態に係る封止膜形成方法の一例を概念的に示した説明図である。 本発明の実施の形態に係る封止膜形成方法の一例を概念的に示した説明図である。 本発明の実施の形態に係る封止膜形成方法の一例を概念的に示した説明図である。 本発明の実施の形態に係る封止膜形成方法の一例を概念的に示した説明図である。 本発明の実施の形態に係る封止膜形成方法の一例を概念的に示した説明図である。 本発明の実施の形態に係る封止膜形成方法の一例を概念的に示した説明図である。 本発明の実施の形態に係る封止膜形成方法の一例を概念的に示した説明図である。 本発明の実施の形態に係る封止膜形成方法の一例を概念的に示した説明図である。 本実施の形態に係る有機ＥＬデバイスの一例を示した側断面図である。 有機ＥＬデバイス製造システムの一構成例を模式的に示したブロック図である。 第１ＣＶＤ装置の一構成例を模式的に示した側断面図である。 蒸着装置の一構成例を模式的に示した側断面図である。 変形例１に係る有機ＥＬデバイス製造システムの一構成例を示したブロック図である。 変形例２に係る有機ＥＬデバイス製造システムの一構成例を示したブロック図である。 変形例３に係る封止膜形成方法の一例を概念的に示した説明図である。 変形例３に係る封止膜形成方法の一例を概念的に示した説明図である。 変形例３に係る封止膜形成方法の一例を概念的に示した説明図である。 変形例３に係る封止膜形成方法の一例を概念的に示した説明図である。 変形例３に係る封止膜形成方法の一例を概念的に示した説明図である。 変形例３に係る封止膜形成方法の一例を概念的に示した説明図である。 変形例３に係る有機ＥＬデバイスの一例を示した側断面図である。
　以下、本発明をその実施の形態を示す図面に基づいて詳述する。
　図１乃至図１Ｈは、本発明の実施の形態に係る封止膜形成方法の一例を概念的に示した説明図である。図１Ａに示すようにＩＴＯ（Indium Tin Oxide）膜等の陽極層１１ａが形成されたガラス基板１１に有機ＥＬ素子１２を形成した後、図１Ｂに示すように、陽極層１１ａが形成されたガラス基板１１及び有機ＥＬ素子１２の表面に第１無機層１３ａを形成する。第１無機層１３ａは、例えば窒化珪素膜であり、低温プラズマＣＶＤ（chemicalvapordeposition）法により形成する。なお、第１無機層１３ａをシリコン酸化膜又は酸化アルミニウム膜で形成しても良い。シリコン酸化膜はプラズマＣＶＤにて形成される。第１無機層１３ａの厚みは、約１００～１０００ｎｍである。第１無機層１３ａを形成することによって、後段の成膜処理によって有機ＥＬ素子１２が破損することを防止することができる。つまり、有機ＥＬ素子１２と、後段の成膜処理によって形成される有機層である炭化水素層１３ｃとが直接接触すると、封止膜の有機成分による有機ＥＬ素子１２のコンタミネーション、又は化学反応が発生する可能性があり、そのため第１無機層１３ａを有機ＥＬ素子１２上に形成する。また、第１無機層１３ａである窒化珪素膜は、より好ましい封止膜形成方法として次の工程で形成される第１アモルファスカーボン層１３ｂとの接合性を向上させ、延いては第１アモルファスカーボン層１３ｂを介した窒化珪素膜と、炭化水素層１３ｃとの接合性ないし密着性を向上させることができる。つまり、窒化珪素膜と、第１アモルファスカーボン層１３ｂとの接合性は、ガラス基板１１と、第１アモルファスカーボン層１３ｂとの接合性より高く、また、後段の成膜処理によって形成される炭化水素層１３ｃと、第１アモルファスカーボン層１３ｂとの接合性も、窒化珪素膜と、炭化水素層１３ｃとの接合性より高い。従って、第１アモルファスカーボン層１３ｂを介した窒化珪素膜及び炭化水素層１３ｃをガラス基板１１により緊密に成膜することができ、耐透湿性を向上させることができる。
　そして、図１Ｃに示すように、第１無機層１３ａ上に第１アモルファスカーボン層１３ｂを形成する。第１アモルファスカーボン層１３ｂは、例えば、プラズマＣＶＤによって成膜され、その厚みは１００～５００ｎｍである。第１アモルファスカーボン層１３ｂを形成することによって、次工程で形成する炭化水素層１３ｃと、第１無機層１３ａとの接合性を向上させることができ、耐透湿性をより向上させることができる。
　次いで、図１Ｄに示すように、有機ＥＬ素子１２に形成された第１アモルファスカーボン層１３ｂ上に炭化水素層１３ｃを形成する。炭化水素層１３ｃは、例えば、真空蒸着法によって形成する。具体的には、室温で固体状態にある炭化水素材料を加熱することによって、炭化水素材料を蒸発させ、炭化水素材料の蒸気をアルゴン（Ａｒ）ガス等の搬送ガスによって搬送し、ガラス基板１１の第１アモルファスカーボン層１３ｂ上に供給する。炭化水素材料の蒸気を供給する際、ガラス基板１１を炭化水素材料の融点よりも低い温度に保持することによって、第１アモルファスカーボン層１３ｂ上に供給された炭化水素材料の蒸気を凝縮させ、炭化水素層１３ｃを形成することができる。炭化水素層１３ｃの厚みは、例えば０．５～２．０μｍである。
　代表的な炭化水素材料の分子式、分子量、及び融点を下記表に示す。有機ＥＬ素子１２の劣化を防止するためには、融点が約１００℃以下の炭化水素を用いるのが好ましい。より好ましくは、融点が５０℃以下の炭化水素を用いるのが好ましい。有機ＥＬ素子１２の劣化を防止することができる。より確実に有機ＥＬ素子１２の劣化を防止することができる。
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　次いで、図１Ｅに示すように、赤外線を照射することによって、炭化水素層１３ｃを加熱することにより、炭化水素層１３ｃを軟化又は融解させ、リフロー作用によって、炭化水素層１３ｃを平坦化させる。図中、ハッチングが付された矢印は赤外線を表している。炭化水素層１３ｃの加熱温度は、炭化水素層１３ｃが軟化又は融解し、かつ有機ＥＬ素子１２が劣化しない温度範囲で行う。炭化水素層１３ｃを軟化又は融解させることによって、カバレッジが良好で、かつ平坦な膜を形成することができる。
　ガラス基板１１には、通常、不純物パーティクルが付着している。不純物パーティクルには３μｍ程度のものがあり、該不純物パーティクルの形状によっては、ガラス基板１１及び不純物パーティクルが炭化水素層１３ｃで覆われずに欠陥部が発生することがある。欠陥部が残されると、耐透湿性が低下するおそれがあり、後段の成膜処理にも悪影響を及ぼす虞があり、好ましくない。そこで、炭化水素層１３ｃを軟化又は融解させることにより、炭化水素層１３ｃを平坦化させ、該欠陥部を埋没させることができる。
　次いで、ガラス基板１１の温度を、炭化水素層１３ｃの融点より低い温度、例えば室温まで低下させた後、図１Ｆに示すように、電子線を照射し、炭化水素材料の架橋反応によって炭化水素層１３ｃを硬化させる。図中、破線矢印は電子線を表している。炭化水素層１３ｃを硬化させることによって、耐熱性を向上させることができる。炭化水素層１３ｃの耐熱性を向上させることによって、その後の工程においてもリフロー形状を維持することができる。なお、炭化水素層１３ｃがＵＶ硬化性樹脂である場合、紫外線を照射することによって、炭化水素層１３ｃを硬化させれば良い。炭化水素層１３ｃの下地に第１無機層１３ａが形成されているため、有機ＥＬ素子１２は電子線及び紫外線から保護される。従って、有機ＥＬ素子１２の発光層が損傷することを防止することができる。
　次いで、より好ましい封止膜形成方法として、図１Ｇに示すように、炭化水素層１３ｃ上に第２アモルファスカーボン層１３ｄを形成する。第２アモルファスカーボン層１３ｄの形成方法は、第１アモルファスカーボン層１３ｂと同様である。
　次いで、図１Ｈに示すように、第２アモルファスカーボン層１３ｄ上に、第１無機層１３ａよりも厚い第２無機層１３ｅを形成する。第２無機層１３ｅは、第１無機層１３ａと同様の方法で形成される。ただし、第２無機層１３ｅは、封止膜１３の最外層であり、耐透湿性の膜として機能するため、第１無機層１３ａよりも厚く形成する。例えば、第２無機層１３ｅの厚みは、１．０～３．０μｍである。第２無機層１３ｅの下地である炭化水素層１３ｃは、平坦なリフロー形状であり、不純物パーティクルによる欠陥部も消失しているため、確実に炭化水素層１３ｃの表面を覆うことができる。
　図２は、本実施の形態に係る有機ＥＬデバイスの一例を示した側断面図である。本実施の形態に係る有機ＥＬデバイスは、ガラス基板１１上に陽極層１１ａ、発光層及び陰極層１２ｇを積層してなり、封止膜１３によって各層全体が封止されている。
　陽極層１１ａは、発光層の光を透過させることが可能な透明電極、例えばＩＴＯ膜である。
　発光層は、例えば、真空蒸着によって第１層乃至第６層を積層してなる６層構造である。第１層はホール輸送層１２ａ、第２層はホール注入層１２ｂ、第３層は青発光層１２ｃ、第４層は赤発光層１２ｄ、第５層は緑発光層１２ｅ、第６層は電子輸送層１２ｆである。なお、ここで説明した第１乃至第６層の構成は一例である。
　陰極層１２ｇは、蒸着にて形成された銀、アルミニウム、アルミニウム合金、リチウムアルミ合金、又はマグネシウム及び銀の合金等で形成された膜である。
　このようにガラス基板１１上に形成された有機ＥＬ素子１２は、封止膜１３によって被覆されている。封止膜１３は、有機ＥＬ素子１２の表面に形成された第１無機層１３ａと、該１第無機層１３ａ上に形成された第１アモルファスカーボン層１３ｂと、該第１アモルファスカーボン層１３ｂ上に形成されたリフロー形状の炭化水素層１３ｃと、該炭化水素層１３ｃ上に形成された第２アモルファスカーボン層１３ｄと、該第２アモルファスカーボン層１３ｄ上に、第１無機層１３ａより厚く形成された第２無機層１３ｅとを備える。第１及び第２無機層１３ａ，１３ｅは、窒化珪素、シリコン酸化膜又は酸化アルミニウム、炭化水素層１３ｃはいわゆるパラフィンである。また、第１無機層１３ａの厚みは約１００～１０００ｎｍ、炭化水素層１３ｃの厚みは０．５～２．０μｍ、第２無機層１３ｅの厚みは１．０～３．０μｍ、第１及び第２アモルファスカーボン層１３ｂ，１３ｄの厚みは１００～５００ｎｍである。
　図３は、有機ＥＬデバイス製造システム２の一構成例を模式的に示したブロック図である。本実施の形態に係る有機ＥＬデバイス製造システム２は、ガラス基板１１の搬送方向に沿って直列順に並べたローダ２１、トランスファーモジュール（ＴＭ）２２、成膜装置２３、トランスファーモジュール（ＴＭ）２４、電極形成装置２５、トランスファーモジュール（ＴＭ）２６、封止膜形成装置２７、トランスファーモジュール（ＴＭ）２８、及びアンローダ２９にて構成される。以下、トランスファーモジュール（ＴＭ）を、トランスファーモジュールと言い、作図の便宜上、図中においてはトランスファーモジュールをＴＭと表記する。
　ローダ２１は、ガラス基板１１、例えば予め表面に陽極層１１ａが形成されたガラス基板１１を有機ＥＬデバイス製造システム２内に搬入するための装置である。トランスファーモジュール２２，２４，２６，２８は、各処理装置間でガラス基板１１を受け渡しするための装置である。
　成膜装置２３は、真空蒸着法にて、ガラス基板１１上にホール注入層１２ａ、ホール輸送層１２ｂ、青発光層１２ｃ、赤発光層１２ｄ、緑発光層１２ｅ、電子輸送層１２ｆを形成するための装置である。
　電極形成装置２５は、パターンマスクを用いて、例えば銀、アルミニウム、アルミニウム合金、リチウムアルミ合金、又はマグネシウム及び銀の合金等を蒸着することによって、電子輸送層１２ｆ上に陰極層１２ｇを形成する装置である。
　封止膜形成装置２７は、封止膜１３をＣＶＤ及び蒸着等によって形成し、ガラス基板１１上に形成された各種膜を封止するための装置である。
　アンローダ２９は、ガラス基板１１を有機ＥＬデバイス製造システム２外へ搬出するための装置である。
　封止膜形成装置２７は、ガラス基板１１の搬送方向に沿って直列順に並べた第１ＣＶＤ装置３、トランスファーモジュール８１、第２ＣＶＤ装置４、トランスファーモジュール８２、蒸着装置５、トランスファーモジュール８３、第３ＣＶＤ装置６、トランスファーモジュール８４、第４ＣＶＤ装置７にて構成される。第１ＣＶＤ装置３は、有機ＥＬ素子１２の表面に第１無機層１３ａを形成する装置、第２ＣＶＤ装置４は、第１無機層１３ａ上に第１アモルファスカーボン層１３ｂを形成する装置、蒸着装置５は、炭化水素層１３ｃを形成及び加熱し、該炭化水素層１３ｃに電子線又は紫外線を照射する装置、第３ＣＶＤ装置６は、炭化水素層１３ｃ上に第２アモルファスカーボン層１３ｄを形成する装置、第４ＣＶＤ装置７は、第２アモルファスカーボン層１３ｄ上に第１無機層１３ａよりも厚い第２無機層１３ｅを形成する装置である。以下、各装置の構成を説明する。
　図４は、第１ＣＶＤ装置３の一構成例を模式的に示した側断面図である。第１ＣＶＤ装置３は、例えばＲＬＳＡ（Radial Line Slot Antenna）型であり、気密に構成されかつ接地された略円筒状の処理室３０１を備える。処理室３０１は、例えば、アルミニウム製であり、略中央部に円形の開口部３１０が形成された平板円環状の底壁３０１ａと、底壁３０１ａに周設された側壁とを有し、上部が開口している。なお、処理室３０１の内周には、石英からなる円筒状のライナを設けても良い。
　処理室３０１の側壁には環状をなすガス導入部材３１５が設けられており、このガス導入部材３１５には処理ガス供給系３１６が接続されている。ガス導入部材３１５は、例えばシャワー状に配置されている。処理ガス供給系３１６から所定の処理ガスがガス導入部材３１５を介して処理室３０１内に導入される。処理ガスとしては、プラズマ処理の種類及び内容に応じて適宜のものが用いられる。例えば、プラズマＣＶＤにて窒化珪素膜を形成する場合、モノシラン（ＳｉＨ4 ）ガス、アンモニア（ＮＨ3 ）、窒素（Ｎ2 ）ガス等が用いられる。
　また、処理室３０１の側壁には、第１ＣＶＤ装置３に隣接するトランファーモジュール２６，２８との間でガラス基板１１の搬入出を行うための搬入出口３２５，３２５と、この搬入出口３２５，３２５を開閉するゲートバルブ３２６，３２６とが設けられている。
　処理室３０１の底壁３０１ａには、開口部３１０と連通するように、下方へ突出した有底円筒状の排気室３１１が設けられている。排気室３１１の側壁には排気管３２３が設けられており、排気管３２３には高速真空ポンプを含む排気装置３２４が接続されている。排気装置３２４を作動させることにより処理室３０１内のガスが、排気室３１１の空間３１１ａ内へ均一に排出され、排気管３２３を介して排気される。従って、処理室３０１内を所定の真空度、例えば０．１３３Ｐａまで高速に減圧することが可能である。
　排気室３１１の底部中央には、ＡｌＮ等のセラミックからなる柱状部材３０３が略垂直に突設され、柱状部材の先端部に、プラズマ処理が施されるべきガラス基板１１を支持する試料台３０２が設けられている。試料台３０２の外縁部にはガラス基板１１を保持するためのガイド３０４が設けられている。試料台３０２には、ガラス基板１１加熱用のヒータ電源３０６と、静電吸着用のＤＣ電源３０８が接続されている。
　処理室３０１の上部に形成された開口部には、その周縁部に沿ってリング状の支持部３２７が設けられている。支持部３２７には、誘電体、例えば石英、Ａｌ2 Ｏ3 等のセラミックからなり、マイクロ波を透過する円盤状の誘電体窓３２８がシール部材３２９を介して気密に設けられている。
　誘電体窓３２８の上方には、試料台３０２と対向するように、円板状のスロット板３３１が設けられている。スロット板３３１は、誘電体窓３２８に面接触した状態で、処理室３０１の側壁上端に係止されている。スロット板３３１は、導体、例えば表面が金メッキされた銅板又はアルミニウム板からなり、複数のマイクロ波放射スロット３３２が所定のパターンで貫通して形成された構成となっている。即ち、スロット板３３１はＲＬＳＡアンテナを構成している。マイクロ波放射スロット３３２は、例えば長溝状をなし、隣接する一対のマイクロ波放射スロット３３２同士が略Ｌ字状をなすように近接して配されている。対をなす複数のマイクロ波放射スロット３３２は、同心円状に配置されている。マイクロ波放射スロット３３２の長さや配列間隔は、マイクロ波の波長等に応じて決定される。
　スロット板３３１の上面には、真空よりも大きい誘電率を有する誘電体板３３３が互いに面接触するように設けられている。誘電体板３３３は、平板状の誘電体円板部を有する。誘電体円板部の略中央部には孔部が形成されている。また孔部の周縁から、誘電体円板部に対して略垂直に、円筒状のマイクロ波入射部が突出している。
　処理室３０１の上面には、スロット板３３１及び誘電体板３３３を覆うように、円盤状のシールド蓋体３３４が設けられている。シールド蓋体３３４は、例えばアルミニウムやステンレス鋼等の金属製である。処理室３０１の上面とシールド蓋体３３４との間は、シール部材３３５によりシールされている。
　シールド蓋体３３４の内部には、蓋体側冷却水流路３３４ａが形成されており、蓋体側冷却水流路３３４ａに冷却水を通流させることにより、スロット板３３１、誘電体窓３２８、誘電体板３３３、シールド蓋体３３４を冷却するように構成されている。なお、シールド蓋体３３４は接地されている。
　シールド蓋体３３４の上壁の中央には開口部３３６が形成されており、該開口部には導波管３３７が接続されている。導波管３３７は、シールド蓋体３３４の開口部３３６から上方へ延出する断面円形状の同軸導波管３３７ａと、同軸導波管３３７ａの上端部に接続された水平方向に延びる断面矩形状の矩形導波管３３７ｂとを有しており、矩形導波管３３７ｂの端部には、マッチング回路３３８を介してマイクロ波発生装置３３９が接続されている。マイクロ波発生装置３３９で発生したマイクロ波、例えば周波数２．４５ＧＨｚのマイクロ波が導波管３３７を介して上記スロット板３３１へ伝搬されるようになっている。なお、マイクロ波の周波数としては、８．３５ＧＨｚ、１．９８ＧＨｚ、９１５ＭＨｚ等を用いることもできる。矩形導波管３３７ｂの同軸導波管３３７ａとの接続部側の端部にはモード変換器３４０が設けられている。同軸導波管３３７ａは、筒状の同軸外導体３４２と、該同軸外導体３４２の中心線に沿って配された同軸内導体３４１とを有し、同軸内導体３４１の下端部はスロット板３３１の中心に接続固定されている。また、誘電体板３３３のマイクロ波入射部は、同軸導波管３３７ａに内嵌している。
　また、第１ＣＶＤ装置３は、第１ＣＶＤ装置３の各構成部を制御するプロセスコントローラ３５０を備える。プロセスコントローラ３５０には、工程管理者が第１ＣＶＤ装置３を管理するためにコマンドの入力操作等を行うキーボード、第１ＣＶＤ装置３の稼働状況を可視化して表示するディスプレイ等からなるユーザインターフェース３５１が接続されている。また、プロセスコントローラ３５０には、第１ＣＶＤ装置３で実行される各種処理をプロセスコントローラ３５０の制御にて実現するための制御プログラム、処理条件データ等が記録されたプロセス制御プログラムが格納された記憶部３５２が接続されている。プロセスコントローラ３５０は、ユーザインターフェース３５１からの指示に応じた任意のプロセス制御プログラムを記憶部３５２から呼び出して実行し、プロセスコントローラ３５０の制御下で、第１ＣＶＤ装置３での所望の処理が行われる。
　以上、第１ＣＶＤ装置３の構成を説明したが、第２及び第３ＣＶＤ装置４、６の構成は第１ＣＶＤ装置３と同様である。但し、第２及び第３ＣＶＤ装置４，６は、アモルファスカーボン層を形成するための処理ガスを処理ガス供給系３１６から供給するように構成されている点が異なる。アモルファスカーボン層を形成する場合、炭化水素（Ｃx Ｈy ）ガス、アルゴン（Ａｒ）ガス等が用いられる。なお、ｘ，ｙは整数であり、炭化水素（Ｃx Ｈy ）ガスは、例えばメタン（ＣＨ4 ）である。第４ＣＶＤ装置７は、基本的に第１ＣＶＤ装置３と同一構成である。
　図５は、蒸着装置５の一構成例を模式的に示した側断面図である。蒸着装置５は、ガラス基板１１を収容し、内部でガラス基板１１に対して炭化水素層１３ｃの蒸着、リフロー処理及び硬化処理を行うための処理室５０１を備える。処理室５０１は、搬送方向を長手方向とする中空略直方体形状をなし、アルミニウム、ステンレス等で構成されている。処理室５０１の長手方向両端側の面には、ガラス基板１１を処理室５０１の内外へ搬送するための搬送口５１１，５１１が形成され、ゲートバルブ５１２，５１２によって搬送口５１１，５１１が開閉するように構成されている。処理室５０１の適宜箇所には、排気管５１３が設けられており、排気管５１３には高速真空ポンプを含む排気装置５１４が接続されている。排気装置５１４を作動させることによって、処理室５０１内を所定の圧力、例えば１０-2Ｐａに減圧することができる。
　処理室５０１の底部には、処理室５０１に搬入されたガラス基板１１を搬送する搬送装置５０２が設置されている。搬送装置５０２は、処理室５０１の底部に長手方向に沿って設けられた案内レールと、該案内レールに案内されて搬送方向、即ち前記長手方向へ移動可能に設けられた移動部材とを備え、移動部材の上端部には、ガラス基板１１を略水平に支持する支持台５０３が設けられている。支持台５０３の内部には、ガラス基板１１を保持する静電チャック、ガラス基板１１の温度を保温又は加熱するヒータ、冷媒管等が設けられている。なお、支持台５０３は、リニアモータによって移動するように構成されている。
　処理室５０１の上部、搬送方向略中央部には、基板処理ヘッド５０４が設けられている。基板処理ヘッド５０４は、真空蒸着法にて炭化水素層１３ｃをガラス基板１１に形成する蒸着ヘッド５４１と、ガラス基板１１に対して赤外線を照射することによって、成膜された炭化水素層１３ｃを軟化又は融解させる赤外線照射ヘッド５４２と、ガラス基板１１に対して電子線又は紫外線を照射することによって、炭化水素を硬化させる硬化処理ヘッド５４３とを備える。
　なお、実施の形態では、炭化水素層１３ｃの蒸着、リフロー処理及び硬化処理の全てを行う装置を例示したが、炭化水素層１３ｃの蒸着を行う蒸着装置と、リフロー処理を行うリフロー処理装置と、硬化処理を行う硬化処理装置とをそれぞれ単独の装置として構成しても良い。
　蒸着ヘッド５４１は、搬送管を通じて搬送された炭化水素材料の蒸気を、処理室５０１に収容されたガラス基板１１へ向けて吹き出す機構部である。蒸着ヘッド５４１には、処理室５０１の外部に配された蒸気発生部５４５が搬送管を介して接続されている。蒸気発生部５４５は、例えばステンレス製の容器と、容器の内部に配された加熱機構とを備える。加熱機構は、炭化水素材料を収容可能な容器を有し、電源から供給された電力によって炭化水素材料を加熱するように構成されている。炭化水素材料は、例えば分子式Ｃx Ｈy で表されるパラフィンである。炭化水素材料の加熱は、例えば容器に埋設した電気抵抗体によって加熱することによって行う。こうして、加熱機構内に収納した炭化水素材料を加熱して、炭化水素材料の蒸気を発生させる。また、容器には、ガラス基板１１に対して不活性ガス、例えばアルゴン（Ａｒ）などの希ガス等からなる搬送ガスを供給する搬送ガス供給管が接続されており、搬送ガス供給管から容器に供給された搬送ガスと共に、炭化水素材料の蒸気を蒸気発生部５４５から搬送管を介して蒸着ヘッド５４１へ供給するように構成されている。搬送ガス供給管及び搬送管の途中には、搬送ガスの供給量を調整するための流量調整弁５４４，５４６が設けられている。流量調整弁５４４，５４６は、例えば電磁弁であり、流量調整弁５４４，５４６の開閉動作は、後述のプロセスコントローラ５５０によって制御されるように構成されている。
　赤外線照射ヘッド５４２は、例えば、支持台５０３によるガラス基板１１の搬送によって、ガラス基板１１に形成された炭化水素層１３ｃの略全面、つまり、封止膜１３が形成されるべき領域に赤外線が照射されるように配置された赤外線ランプを備える。赤外線ランプから照射される赤外線の強度は、ガラス基板１１に形成された炭化水素層１３ｃを軟化又は融解させることができれば十分である。より好ましくは、赤外線が連続的に照射されても有機ＥＬ素子１２が劣化しない温度範囲に留まるような強度の赤外線を照射するように構成すると良い。該赤外線ランプには、電力を供給する電源が接続されており、電力の供給は、プロセスコントローラ５５０によって制御されるように構成されている。プロセスコントローラ５５０は、赤外線ランプへの電力の供給を制御することによって、炭化水素層１３ｃが軟化又は融解し、かつ有機ＥＬ素子１２が劣化しない温度まで加熱する。
　なお、赤外線照射ヘッド５４２は、炭化水素層１３ｃを加熱する手段の一例である。例えば、赤外線照射ヘッド５４２に代えて、炭化水素層１３ｃを加熱するホットプレートを支持台５０３に備えても良い。
　硬化処理ヘッド５４３は、例えば、支持台５０３によるガラス基板１１の搬送によって、ガラス基板１１に形成された炭化水素層１３ｃの略全面、つまり、封止膜１３が形成されるべき領域に電子線が照射されるように配置された電子銃を備え、電子銃の動作はプロセスコントローラ５５０によって制御される。なお、ＵＶ硬化性の炭化水素材料を用いて炭化水素層１３ｃを形成する場合、ガラス基板１１に対して紫外線を照射する紫外線ランプを硬化処理ヘッド５４３に備える。
　また、蒸着装置５は、蒸着装置５の各構成部を制御するプロセスコントローラ５５０を備える。プロセスコントローラ５５０には、工程管理者が蒸着装置５を管理するためにコマンドの入力操作等を行うユーザインターフェースが接続されている。また、プロセスコントローラ５５０には、蒸着装置５で実行される各種処理をプロセスコントローラ５５０の制御にて実現するための制御プログラム、処理条件データ等が記録されたプロセス制御プログラムが格納された記憶部５５２が接続されている。プロセスコントローラ５５０は、ユーザインターフェースからの指示に応じた任意のプロセス制御プログラムを記憶部５５２から呼び出して実行し、プロセスコントローラ５５０の制御下で、蒸着装置５での所望の処理が行われる。
　なお、ここでは、ガラス基板１１を搬送する例を説明したが、支持台５０３を固定し、ガラス基板１１に対して基板処理ヘッド５０４を搬送するように構成しても良い。
　また、電子線にて硬化する炭化水素材料を用いて炭化水素層１３ｃを形成する場合、硬化処理ヘッド５４３を備えずに、蒸着装置５を構成しても良い。後段のアモルファスカーボン１３ｄをプラズマＣＶＤにて形成する工程で、電子線が照射されるため、アモルファスカーボン１３ｄの形成と並行して炭化水素層１３ｃの硬化も行うことができるためである。
　以下、図３を用いて、このように構成された有機ＥＬデバイス製造システム２及び封止膜形成装置２７の動作について簡単に説明する。まず、予め表面に陽極層１１ａが形成されたガラス基板１１がローダ２１を介して成膜装置２３内に搬入される。成膜装置２３では、ガラス基板１１に有機ＥＬ素子１２が形成される。次に、トランスファーモジュール２４によって、更に奥の電極形成装置２５へ搬入され、陰極層１２ｇが形成される。次いで、トランスファーモジュール２６，８１，８２，８３，８４によって、ガラス基板１１は、第１及び第２ＣＶＤ装置３，４、蒸着装置５，第３及び第４ＣＶＤ装置６，７へ順次搬送され、各装置では、有機ＥＬ素子１２上に、第１無機層１３ａ，第１アモルファスカーボン層１３ｂ，炭化水素層１３ｃ，第２アモルファスカーボン層１３ｄ，第２無機層１３ｅが順次形成され、有機ＥＬ素子１２が封止される。そして、有機ＥＬ素子１２が封止されたガラス基板１１は、トランスファーモジュール２８によって、アンローダ２９を介して外部へ搬出される。
　本実施の形態によれば、従来技術に比べて、耐透湿性が高い封止膜１３をより短時間及び低コストで形成することができる。
　なお、封止膜として、ガラス基板１１表面に付着している不純物パーティクルを埋没させる厚い単一の無機層を低温プロセスで形成する場合、封止膜の形成に数時間単位の時間を要するという問題が発生する。また、不純物パーティクルを埋没させる厚い無機層の封止膜を形成したとしても、一部の欠陥部が残存するという問題が発生する。一方で、単一の有機層からなる封止膜を形成する場合、封止膜の有機成分による有機ＥＬ素子１２のコンタミネーション、又は化学反応が発生する虞があり、無機層のような耐透湿性を確保できないという問題が発生する。ところが、本実施の形態で示すように、有機ＥＬ素子１２上に第１無機層１３ａを形成し、該第１無機層１３ａ上に炭化水素層１３ｃを形成することによって、有機ＥＬ素子１２が劣化するという問題を解消することができる。また、カバレッジの良い平坦なリフロー形状の炭化水素層１３ｃ上に、第２無機層１３ｅを形成することによって、耐透湿性も確保することができる。
　また、第２無機層１３ｅを形成せず、ある程度厚い第１無機層１３ａと、炭化水素層１３ｃとで封止膜を形成することも考えられる。しかしながら、第１無機層１３ａの膜厚が、ガラス基板１１表面に付着している不純物パーティクルを埋没させることができない程度の薄い層である場合、欠陥部が発生し、該欠陥部が炭化水素層１３ｃのみで覆われる構造になる。この場合、無機層に比べて耐透湿性に劣る炭化水素層１３ｃ及び欠陥部を通じて、水分が有機ＥＬ素子１２に到達するおそれがあり、有機ＥＬ素子１２が劣化してしまう。本実施の形態では、炭化水素層１３ｃを更に第２無機層１３ｅで覆っているため、上述の耐透湿性の問題も解消することができる。
　また、室温で固体の炭化水素材料を用いた真空蒸着法によって、ガラス基板１１上に炭化水素層１３ｃを形成しているため、液体の炭化水素材料を用いて成膜する場合に比べて、蒸着装置５内を汚染する不純物パーティクルの発生を抑えることができ、有機ＥＬデバイスの欠陥を低減することができる。
　更に、プラズマＣＶＤによって無機層を形成しているため、スパッタリングにて無機層を形成する場合に比べて、不要な不純物パーティクルの発生を抑えることができ、有機ＥＬデバイスの欠陥を低減することができる。
　更にまた、第１及び第２無機層１３ａ、１３ｅと、炭化水素層１３ｃとの間に第１及び第２アモルファスカーボン層１３ｂ、１３ｄを形成しているため、第１及び第２無機層１３ａ、１３ｅと、炭化水素層１３ｃとの接合性乃至耐透湿性を向上させることができる。
　なお、実施の形態では、炭化水素層の硬化処理と、第２アモルファスカーボン層の形成処理とを順に行っているが、該硬化処理及び形成処理を並行的に行っても良い。つまり、第２アモルファスカーボンをプラズマＣＶＤにて形成する際に発生するプラズマ中の電子を用いて、炭化水素層を硬化させても良い。
　また、赤外線を照射することによって、炭化水素層を軟化又は融解する例を説明したが、支持台にヒータ等の加熱手段を備え、該加熱手段によって、炭化水素層を軟化又は融解させるように構成しても良い。
　更に、第１及び第２無機層を同一材料を用いて形成する例を説明したが、異なる材料を用いて第１及び第２無機層を形成しても良い。
　更にまた、５層構造の封止膜を例示したが、その他の層を更に介在させても良い。逆に、第１及び第２アモルファスカーボン層の一方、又は両方を備えない封止膜で有機ＥＬ素子を封止しても良い。
（変形例１）
　図６は、変形例１に係る有機ＥＬデバイス製造システム１０２の一構成例を示したブロック図である。変形例１に係る有機ＥＬデバイス製造システム１０２は、ガラス基板１１の搬送方向に沿って直列順に並べたローダ２１、トランスファーモジュール２２、成膜装置２３、トランスファーモジュール２４、電極形成装置２５、トランスファーモジュール２６、及び封止膜形成装置２７と、トランスファーモジュール２６から分岐するように設けられたアンローダ２９とによって構成される。
　封止膜形成装置２７は、ガラス基板１１の搬送方向に沿って直列順に並べた第１ＣＶＤ装置３、トランスファーモジュール１８１、第２ＣＶＤ装置４、トランスファーモジュール１８２、及び蒸着装置５にて構成され、ガラス基板１１が第１ＣＶＤ装置３、第２ＣＶＤ装置４及び蒸着装置５間を往復するように搬送される。変形例１では、第１ＣＶＤ装置３が、実施の形態で説明した第４ＣＶＤ装置７を兼ねており、第２ＣＶＤ装置４が第３ＣＶＤ装置６を兼ねている。
　変形例１に係る有機ＥＬデバイス製造システム１０２の動作を説明する。陰極層１２ｇを形成し、リフロー形状の炭化水素層１３ｃを形成する工程までは実施の形態と同様である。リフロー形状の炭化水素層１３ｃが形成されたガラス基板１１は、トランスファーモジュール１８２によって、再び第２ＣＶＤ装置４に搬送され、炭化水素層１３ｃ上に第２アモルファスカーボン層１３ｄが形成される。そして、第２アモルファスカーボン層１３ｄが形成されたガラス基板１１は、トランスファーモジュール１８１によって、第１ＣＶＤ装置３へ搬送される。第１ＣＶＤ装置３では、第２アモルファスカーボン層１３ｄ上に第２無機層１３ｅが形成され、トランスファーモジュール２６によってアンローダ２９へ搬出される。
　変形例１にあっては、２基のＣＶＤ装置と、蒸着装置５によって、本実施の形態に係る封止膜１３を形成することができ、装置を小型化することができる。また、低コストで有機ＥＬデバイス製造システム１０２を構成することができる。
　なお、本実施の形態及び変形例１では、無機層及びアモルファスカーボン層の形成を異なるＣＶＤ装置で行っているが、供給するガスの種類を切り替えることによって、一基のＣＶＤ装置を用いて無機層及びアモルファスカーボン層を形成するように構成しても良い。
（変形例２）
　図７は、変形例２に係る有機ＥＬデバイス製造システム２０２の一構成例を示したブロック図である。変形例２に係る有機ＥＬデバイス製造システム２０２は、ガラス基板１１の搬送方向に沿って直列順に並べたローダ２１、トランスファーモジュール２２、成膜装置２３、トランスファーモジュール２４、電極形成装置２５、トランスファーモジュール２６、及び封止膜形成装置２７と、アンローダ２９とによって構成される。
　封止膜形成装置２７は、ガラス基板１１の搬送方向に沿って直列順に並べた第１ＣＶＤ装置３、トランスファーモジュール２８１、及び第２ＣＶＤ装置４を備え、更に、トランスファーモジュール２８１には蒸着装置５が、枝分かれするように設けられ、ガラス基板１１が第１ＣＶＤ装置３、第２ＣＶＤ装置４及び蒸着装置５間を移動するように搬送される。また、トランスファーモジュール２８１には、蒸着装置５の反対側に、第２アモルファスカーボン層１３ｄが形成されたガラス基板１１を一時的に蓄積しておくバッファ９が設けられている。バッファ９には、トランスファーモジュール２８１の反対側にトランスファーモジュール２８３が設けられており、該トランスファーモジュール２８３には、２基の第４ＣＶＤ装置７と、アンローダとが設けられている。トランスファーモジュール２８３は、バッファ９に蓄積されたガラス基板１１を、いずれかの第４ＣＶＤ装置７に搬送し、第２無機層１３ｅの形成を終えたガラス基板１１を、第４ＣＶＤ装置７，７からアンローダへ搬出するように構成されている。なお、変形例２では、２基の第４ＣＶＤ装置７，７を設けた例を説明したが、３基以上の第４ＣＶＤ装置７，７，・・・を設けても良い。
　変形例２に係る有機ＥＬデバイス製造システム２０２の動作を説明する。陰極層１２ｇを形成し、第１及び第２ＣＶＤ装置３，４を用いて、第１無機層１３ａ及び第１アモルファスカーボン層１３ｂが形成される工程までは実施の形態及び変形例１と同様である。第１アモルファスカーボン層１３ｂが形成されたガラス基板１１は、トランスファーモジュール２８１によって、第２ＣＶＤ装置４から蒸着装置５へ搬送される。そして、蒸着装置５にて、リフロー形状の炭化水素層１３ｃが形成される。リフロー形状の炭化水素層１３ｃが形成されたガラス基板１１は、トランスファーモジュール２８１によって、再び第２ＣＶＤ装置４に搬送され、炭化水素層１３ｃ上に第２アモルファスカーボン層１３ｄが形成される。そして、第２アモルファスカーボン層１３ｄが形成されたガラス基板１１は、トランスファーモジュール２８１によって、バッファ９へ搬送される。そして、トランスファーモジュール２８３によって、バッファ９に蓄積されたガラス基板１１が、空いている第４ＣＶＤ装置７へ搬送される。第４ＣＶＤ装置７では、第２無機層１３ｅが形成される。第２無機層１３ｅが形成されたガラス基板１１は、トランスファーモジュール２８３によってアンローダ２９へ搬出される。
　第２無機層１３ｅは、第１無機層１３ａよりも厚いため、成膜に時間を要するところ、変形例２にあっては、バッファ９を設け、第２無機層１３ｅを形成する第４ＣＶＤ装置７を２基備えているため、変形例１に比べて、より速やかに封止膜１３を形成することができる。
　なお、変形例２では、トランスファーモジュール２８１に、第１及び第２ＣＶＤ装置３，４及び蒸着装置５を設ける例を説明したが、言うまでも無くこれは一構成例であり、変形例１のように、第１ＣＶＤ装置３、第２ＣＶＤ装置４、及び蒸着装置５をトランスファーモジュールを介して直列的に接続しても良い。
（変形例３）
　図８Ａ乃至図８Ｆは、変形例３に係る封止膜形成方法の一例を概念的に示した説明図である。まず、実施の形態と同様、図８Ａに示すようにＩＴＯ膜等の陽極層１１ａが形成されたガラス基板１１に有機ＥＬ素子１２を形成した後、図８Ｂに示すように、陽極層１１ａが形成されたガラス基板１１及び有機ＥＬ素子１２の表面に第１無機層１３ａを形成する。第１無機層１３ａの構造、成膜方法は実施の形態と同様である。
　そして、図８Ｃに示すように、有機ＥＬ素子１２に形成された第１無機層１３ａ上に炭化水素層１３ｃを形成する。炭化水素層１３ｃの構成、成膜方法は実施の形態と同様である。
　次いで、図８Ｄに示すように、赤外線を照射することによって、炭化水素層１３ｃを加熱することにより、炭化水素層１３ｃを軟化又は融解させ、リフロー作用によって、炭化水素層１３ｃを平坦化させる。そして、ガラス基板１１の温度を、炭化水素層１３ｃの融点より低い温度、例えば室温まで低下させた後、図８Ｅに示すように、電子線を照射し、炭化水素材料の架橋反応によって炭化水素層１３ｃを硬化させる。なお、炭化水素層１３ｃの平坦化と、電子線の照射処理とを適宜並行的に行っても良い。炭化水素層の加熱、冷却及び電子線の照射の方法、技術的意義は実施の形態と同様である。
　次いで、図８Ｆに示すように、炭化水素層１３ｃ上に、第１無機層１３ａよりも厚い第２無機層１３ｅを形成する。第２無機層１３ｅは、第１無機層１３ａと同様の方法で形成される。ただし、第２無機層１３ｅは、封止膜３１３の最外層であり、耐透湿性の膜として機能するため、第１無機層１３ａよりも厚く形成する。
　図９は、変形例３に係る有機ＥＬデバイスの一例を示した側断面図である。変形例３に係る有機ＥＬデバイスは、ガラス基板１１上に陽極層１１ａ、発光層及び陰極層１２ｇを積層してなり、封止膜３１３によって各層全体が封止されている。陽極層１１ａ及び発光層の構成は、実施の形態と同様であり、ガラス基板１１上に形成された有機ＥＬ素子１２は、封止膜３１３によって被覆されている。
　封止膜３１３は、有機ＥＬ素子１２の表面に形成された第１無機層１３ａと、該第１無機層１３ａ上に形成されたリフロー形状の炭化水素層１３ｃと、該炭化水素層１３ｃ上に、第１無機層１３ａより厚く形成された第２無機層１３ｅとを備える。第１及び第２無機層１３ａ，１３ｅ、並びに炭化水素層１３ｃの構成は実施の形態１と同様である。
　変形例３にあっては、実施の形態と同様の効果を奏し、耐透湿性が高い封止膜３１３をより短時間及び低コストで形成することができる。
　また、変形例３にあっては、第１及び第２アモルファスカーボン層１３ｂ，１３ｄを形成しないため、より短時間で封止膜３１３を形成することができる。
　なお、変形例３にあっては、第１及び第２アモルファスカーボン層１３ｂ，１３ｄの両方を備えない封止層３１３、及び該封止層３１３の形成方法を説明したが、第１及び第２無機層１３ａ，１３ｅ、並びに炭化水素層１３ｃに加え、第１及び第２アモルファスカーボン層１３ｂ，１３ｄのいずれか一方を形成するようにしても良い。
　例えば、炭化水素層１３ｃはカバレッジが良いリフロー形状であるため、炭化水素層１３ｃ上に形成される第２アモルファスカーボン層１３ｄの形成を省略し、第１アモルファスカーボン層１３ｂを形成するように構成すると良い。この場合、耐透湿性が高い封止層３１３を短時間で形成することができる。
　今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって、制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した意味ではなく、請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味及び範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
　２，１０２，２０２　有機ＥＬデバイス製造システム
　３　第１ＣＶＤ装置
　４　第２ＣＶＤ装置
　５　蒸着装置
　６　第３ＣＶＤ装置
　７　第４ＣＶＤ装置
　１１　ガラス基板
　１１ａ　陽極層
　１２　有機ＥＬ素子
　１３　封止膜
　１３ａ　第１無機層
　１３ｂ　第１アモルファスカーボン層
　１３ｃ　炭化水素層
　１３ｄ　第２アモルファスカーボン層
　１３ｅ　第２無機層
　２７　封止膜形成装置
　５４１　蒸着ヘッド
　５４２　赤外線照射ヘッド
　５４３　硬化処理ヘッド

Claims (8)

  1. 　有機発光素子を封止するための封止膜を形成する封止膜形成方法において、
    　前記有機発光素子の表面に第１の無機層を形成し、
    　該第１の無機層上に炭化水素層を形成し、
    　該炭化水素層を軟化又は融解させることによって平坦化させ、
    　前記炭化水素層を硬化させ、
    　前記炭化水素層を硬化させた後、該炭化水素層上に前記第１の無機層よりも厚い第２の無機層を形成する
    　ことを特徴とする封止膜形成方法。
  2. 　前記第１の無機層を形成した後、前記炭化水素層を形成する前に、該第１の無機層上にアモルファスカーボン層を形成する
    　ことを特徴とする請求項１に記載の封止膜形成方法。
  3. 　前記炭化水素層を硬化させた後、前記第２の無機層を形成する前に、又は前記炭化水素層を硬化させる処理と並行して、前記炭化水素層上にアモルファスカーボン層を形成する
    　ことを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の封止膜形成方法。
  4. 　前記無機層は、窒化珪素膜、シリコン酸化膜又は酸化アルミニウム膜である
    　ことを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれか一つに記載の封止膜形成方法。
  5. 　前記無機層をプラズマＣＶＤにて形成する
    　ことを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれか一つに記載の封止膜形成方法。
  6. 　前記炭化水素層を蒸着によって形成し、
    　電子線又は紫外線を照射することによって前記炭化水素層を硬化させる
    　ことを特徴とする請求項１乃至請求項５のいずれか一つに記載の封止膜形成方法。
  7. 　有機発光素子を封止するための封止膜を形成する封止膜形成装置において、
    　前記有機発光素子の表面に第１の無機層を形成する手段と、
    　該第１の無機層上に炭化水素層を形成する手段と、
    　該炭化水素層を加熱する手段と、
    　前記炭化水素層に電子線又は紫外線を照射する手段と、
    　前記炭化水素層に電子線又は紫外線を照射した後、該炭化水素層上に前記第１の無機層よりも厚い第２の無機層を形成する手段と
    　を備えることを特徴とする封止膜形成装置。
  8. 　封止膜によって封止された有機発光素子において、
    　前記封止膜は、
    　前記有機発光素子の表面に形成された第１の無機層と、
    　該第１の無機層上に形成されたリフロー形状の炭化水素層と、
    　該炭化水素層上に形成された第２の無機層と
    　を備え、
    　前記第２の無機層は、第１の無機層に比べて厚い
    　ことを特徴とする有機発光素子。
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