WO2011092939A1 - 有機エレクトロルミネッセンス素子、およびその製造方法、ならびに有機エレクトロルミネッセンス表示装置 - Google Patents

有機エレクトロルミネッセンス素子、およびその製造方法、ならびに有機エレクトロルミネッセンス表示装置 Download PDF

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WO2011092939A1
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organic
light emitting
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light
charge transport
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誠 山田
悦昌 藤田
秀謙 尾方
勇毅 小林
健 岡本
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シャープ株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an organic electroluminescence element that realizes high luminance, high efficiency, and a long lifetime, a method for manufacturing the same, and an organic electroluminescence display device.
  • FPD thin flat panel display
  • LCD liquid crystal display
  • PDP self-luminous plasma display panel
  • inorganic electroluminescence (inorganic EL) display or organic electroluminescence (organic EL).
  • a display or the like is known.
  • organic EL displays are actively researched and developed because the elements used for display (organic EL elements) are thin and lightweight, and have characteristics such as low voltage drive, high luminance, and self-luminous emission. Has been done. Recently, application of organic EL elements to light sources such as electrophotographic copying machines or printers, organic semiconductor lasers, or light emitters such as displays, illumination, and liquid crystal backlights is expected. When an organic EL element is used as a light emitter, the organic EL element has surface emission, has high color rendering properties, and has an advantage that light control is easy. Furthermore, fluorescent lamps contain mercury, but organic EL elements do not contain mercury, and there are many advantages such as that the organic EL elements do not contain ultraviolet rays.
  • an organic EL element has a heterojunction type as shown in FIG.
  • FIG. 5 is a view showing a cross section of a conventional heterojunction organic EL element 120a.
  • a heterojunction organic EL device 120a shown in FIG. 5 includes a hole injection layer 113, a hole transport layer 114, a light emitting layer 115, a hole blocking layer 116, an electron transport layer 117, and a gap between an anode 112 and a cathode 119.
  • the multilayer structure is composed of the electron injection layer 118 and the like. By adopting such a multilayer structure, the light emission efficiency can be increased and the light emission life can be extended.
  • An organic EL element using a phosphorescent material as a light emitting layer is becoming widespread.
  • An organic EL element using a phosphorescent material has advantages of high luminous efficiency and a long emission lifetime.
  • the organic EL device having the above-described structure improves the light emission efficiency and the light emission lifetime, but has a problem that the manufacturing process becomes complicated due to the complicated layer structure. Furthermore, as the manufacturing process becomes more complicated, there are problems such as an increase in the cost of manufacturing equipment and the cost of materials.
  • a homojunction type organic EL element composed of a single matrix including a light emitting region between electrodes has been studied.
  • An organic EL element 220b has been developed.
  • the acceptor region 200, the light emitting region 201, the donor region 202, and the like are formed by doping other substances from the outside into a single material matrix (host). As a whole, both charge transporting light emitting layers are formed. That is, the homojunction organic EL element has a plurality of regions in a single matrix (both charge transporting light emitting layers). Since such a configuration has a simple layer configuration, the manufacturing process can be simplified.
  • Non-Patent Document 1 discloses a homojunction organic EL element that emits light of three primary colors.
  • an organic thin film having a thickness of 50 to 100 nm and an aluminum (Al) metal (cathode) are sequentially formed on an indium tin oxide (ITO) transparent electrode (anode) by vacuum deposition.
  • ITO indium tin oxide
  • This organic thin film contains bis (carbazoyl) benzodifuran (CzBDF) as a single matrix (host).
  • CzBDF bis (carbazoyl) benzodifuran
  • p-type doping is performed by co-evaporation with an inorganic oxidizing agent (vanadium pentoxide).
  • n-type doping is performed by co-evaporation with a reducing agent (metal cesium).
  • metal cesium metal cesium
  • the intermediate layer (thickness 50 to 100 nm) not doped with an oxidizing agent and a reducing agent is doped with a blue fluorescent dye, a green fluorescent dye, or a red phosphorescent dye, respectively. ing.
  • the green fluorescent element has an external quantum efficiency of 4.2% at a high luminance of 60,000 candela / m 2 , indicating an efficiency approaching the theoretical limit (5%) of the fluorescent organic EL element efficiency.
  • the characteristics described above are considered to be due to the following properties (1) to (3) possessed by CzBDF.
  • the configuration shown in FIG. 6 has the following problems. (1) Since a single host having almost the same hole mobility and electron mobility is used, holes and electrons recombine in the bulk, so that the charge confinement effect of holes and electrons cannot be obtained, and aging (2) Life-related problems such as a decrease in luminous efficiency due to the loss of the balance between holes and electrons due to the difference between the hole mobility and the decrease in electron mobility caused by, and the occurrence of color misalignment due to the movement of recombination sites ) Since charge cannot be confined, there is a problem that, under high luminance (under high current), recombination of holes and electrons cannot be performed efficiently, and high luminance cannot be obtained.
  • the present invention has been made in view of the above-described problems, and an object thereof is to provide an organic electroluminescence element that realizes high luminance, high efficiency, and a long life, a manufacturing method thereof, and an organic electroluminescence display device.
  • the purpose is to do.
  • the organic electroluminescence element according to the present invention is In an organic electroluminescence device having both charge transport layers having a hole transport ability and an electron transport ability, and sandwiching both the charge transport layers on a substrate and a cathode and an anode, Both the charge transport layers are homojunction type layers and have a light emitting region doped with a light emitting dopant,
  • the charge transport layers are further An electron blocking region having a lowest vacancy level smaller in absolute value than a lowest vacancy level of the light emitting region, provided on the anode side of the light emitting region; and It has at least one blocking region of a hole blocking region having a highest occupied level having an absolute value larger than the highest occupied level of the light emitting region, which is provided on the cathode side with respect to the light emitting region.
  • at least one of the organic material components constituting the both charge transport layers reacts on the substrate surface or in the gas phase to form a thin film.
  • the organic electroluminescence device includes an electron blocking region for blocking electron movement and a hole blocking region for blocking hole movement across the light emitting region of both charge transport layers. And at least one of them.
  • the holes propagated from the anode and the electrons propagated from the cathode are confined in the light emitting region, so that the probability that the holes and electrons recombine in the light emitting region is increased, and the driving voltage of the organic EL element 1 is increased. Can be reduced.
  • the internal quantum yield can be improved and the light emission efficiency can be improved.
  • the homozygous layer may be composed of a single host material or may not be single. Details will be described later.
  • the present invention also includes an organic electroluminescence display device comprising display means in which an organic electroluminescence element having the above configuration is formed on a thin film transistor substrate.
  • the manufacturing method of the organic electroluminescent element which concerns on this invention, It has a homojunction type charge transport layer having a hole transport ability and an electron transport ability, and is a method for producing an organic electroluminescence device in which both the charge transport layer is sandwiched between a cathode and an anode, In the step of forming the both charge transport layers, In addition to forming a light-emitting region by doping a host material with a light-emitting dopant, a minimum sky having an absolute value smaller than the lowest sky level of the light-emitting region provided on the anode side of the light-emitting region.
  • the electron blocking region that blocks the movement of electrons and the hole blocking region that blocks the movement of holes across the light emitting region of both charge transport layers can be provided.
  • the driving voltage of the organic EL element 1 can be lowered and increased.
  • the internal quantum yield can be improved and the light emission efficiency can be improved.
  • the organic electroluminescence element according to the present invention is In an organic electroluminescence device having both charge transport layers having a hole transport ability and an electron transport ability, and sandwiching both the charge transport layers on a substrate and a cathode and an anode, Both the charge transport layers are homojunction type layers and have a light emitting region doped with a light emitting dopant,
  • the charge transport layers are further An electron blocking region having a lowest vacancy level smaller in absolute value than a lowest vacancy level of the light emitting region, provided on the anode side of the light emitting region; and It has at least one blocking region of a hole blocking region having a highest occupied level having an absolute value larger than the highest occupied level of the light emitting region, which is provided on the cathode side with respect to the light emitting region.
  • at least one of the organic material components constituting the both charge transport layers reacts on the substrate surface or in the gas phase to form a thin film.
  • the manufacturing method of the organic electroluminescence element according to the present invention is as described above. It has a homojunction type charge transport layer having a hole transport ability and an electron transport ability, and is a method for producing an organic electroluminescence device in which both the charge transport layer is sandwiched between a cathode and an anode, In the step of forming the both charge transport layers, In addition to forming a light emitting region by doping a light emitting dopant with respect to a host material, a minimum having an absolute value smaller than the lowest empty level of the light emitting region provided on the anode side than the light emitting region.
  • An electron blocking region having an empty level, and a hole blocking region having a highest occupied level having a larger absolute value than the highest occupied level of the light emitting region, which is provided closer to the cathode than the light emitting region Forming at least one blocking region of In the step of forming the both charge transport layers, It is characterized in that at least one of the organic material components constituting the both charge transport layers reacts on the substrate surface or in the gas phase to form a thin film.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a cross section of the organic EL element 1.
  • the organic EL device 1 sandwiches both charge transport layers (organic layers) 30 having a hole transport capability and an electron transport capability between the anode 10 and the cathode 20.
  • the structure is formed on the substrate 40.
  • the both charge transport layers 30 have a light emitting region 33 doped with a light emitting dopant.
  • the organic EL device according to the present embodiment is configured to effectively confine holes and electrons in the light emitting region 33. As will be described in detail later, this is realized by adopting a configuration in which the light emitting region 33 is sandwiched between the electron blocking region 32 that blocks the movement of electrons and the hole blocking region 34 that blocks the movement of holes. Yes. Thereby, it is possible to increase the probability of recombination of holes and electrons in the light emitting region 33 while maintaining high mobility of holes and electrons in both charge transport layers 30.
  • both charge transport layers 30 include a hole injection transport region 31 (charge generation region), an electron blocking region 32, a light emitting region 33, a hole blocking region 34, and an electron injection transport region 35. (Charge generation region), from the anode 10 side toward the cathode 20 side, the hole injection transport region 31, the electron blocking region 32, the light emitting region 33, the hole blocking region 34, and the electron injection transport region 35 are It is composed in order.
  • the hole injection transport region 31 propagates the holes injected from the anode 10 to the light emitting region 33 through the electron blocking region 32.
  • electrons injected into the cathode 3 propagate through the hole blocking region 34 to the light emitting region 33 through the electron injection transport region 6.
  • the propagated holes and electrons recombine in the light emitting region 33, whereby the organic EL element 1 emits light.
  • Both charge transport layers 30 are homojunction layers.
  • the “homojunction type layer” is a layer composed of a single matrix including a light emitting region sandwiched between electrodes, and is a host layer in general host-guest type organic EL light emission. As well as the ability to inject and transport both holes and electrons.
  • a single material system is preferred, but the present invention is not limited to this.
  • the host material may be composed of a plurality of materials instead of a single material as will be described later. As a result, the hole mobility and the electron mobility can be adjusted even if the single material is a compound that does not have high transportability of both charges. Similarly, HOMO and LUMO levels can be adjusted.
  • the host material of both charge transport layers 30 is classified into a low molecular material and a high molecular material.
  • Low molecular weight materials include benzofuran derivatives such as bis (carbazoyl) benzodifuran (CzBDF), cyclopentadiene derivatives, tetraphenylbutadiene derivatives, triphenylamine derivatives, oxadiazole derivatives, bathophenanthroline derivatives, pyrazoloquinoline derivatives, styryl.
  • benzofuran derivatives such as bis (carbazoyl) benzodifuran (CzBDF), cyclopentadiene derivatives, tetraphenylbutadiene derivatives, triphenylamine derivatives, oxadiazole derivatives, bathophenanthroline derivatives, pyrazoloquinoline derivatives, styryl.
  • polymer material examples include poly (oxadiazole) (Poly-OXZ), polystyrene derivative (PSS), polyaniline-camphor sulfonic acid (PANI-CSA), poly (triphenylamine-oxadiazizole) derivative (Poly- TPD-OXD) or poly (carbazole-triazole) derivative (Poly-Cz-TAZ).
  • a dual charge transporting material having a singlet excitation level (S 1 ) higher than the triplet excitation level (T 1 ) of the organic light emitting material. That is, it is more preferable that the relationship of S 1 > T 1 is established.
  • S 1 singlet excitation level
  • T 1 triplet excitation level
  • both charge transport materials include the following compounds having high excitation levels and high hole mobility, and derivatives thereof, and compounds having high electron mobility, and Derivatives thereof or compounds containing them as functional groups are suitable.
  • a compound having both the above-described high hole and electron mobility and a derivative thereof as a functional group are preferable.
  • the hole mobility and the electron mobility can be adjusted even if the single material is a compound that does not have high transportability of both charges.
  • HOMO and LUMO levels can be adjusted.
  • Examples of materials having a hole transporting ability are those that have the ability to transport holes, inject, or block electrons without being bound by organic and inorganic frames.
  • Examples of materials having a transporting ability include those having the ability to transport holes, inject, or block electrons, without being bound by organic and inorganic frames.
  • hole transporting material and the functional group having the hole transporting property are not limited to those described above.
  • the material and the functional group having the electron transporting ability are not limited to the organic or inorganic frame, and have the ability to transport the electron and inject or block the hole.
  • Examples thereof include oxadiazole, thiadiazole, quinoxaline, condensed polycyclic hydrocarbon compounds, condensed heterocyclic compounds, heterocyclic compounds, and polycyclic compounds.
  • examples of the condensed polycyclic hydrocarbon compound include naphthalene, anthracene, tetracene, pentacene, pyrene, coronene, chrysene, diphenylanthracene, naphthacene, phenanthrene, and derivatives thereof.
  • Examples of the condensed heterocyclic compound include acridine, bathophenanthroline, phenanthroline, phenanthridine, quinoline, quinoxaline, phenazine, perylene, naphthaloperylene, and derivatives thereof.
  • Examples of the heterocyclic compound include bipyridine, fluorene, diphenylquinone, thiopyran, anthraquinodimethane, anthrone, fluorenylidenemethane, and derivatives thereof.
  • Examples of the polycyclic compound include biphenyl, p-terphenyl, quaterphenyl, and the like, and derivatives thereof.
  • fluorescein fluorescein, phthaloperylene, perinone, phthaloperinone, naphthaloperinone, diphenylbutadiene, tetraphenylbutadiene, aldazine, bisbenzoxazoline, bisstyryl, pyrazine, cyclopentadiene, oxine, aminoquinoline, imine, diphenylethylene, vinylanthracene, diaminocarbazole , Pyran, thiopyran, polymethine, merocyanine, quinacridone, rubrene, carbodiimide, and derivatives thereof.
  • the electron transporting material and the functional group having the electron transporting property are not limited to those described above.
  • the light emitting region 33 in both the charge transport layers 30 is doped with an organic light emitting material.
  • the organic light emitting material is preferably doped so that the concentration with respect to both charge transporting materials is preferably about 1 wt% to 20 wt%, more preferably about 6 wt%.
  • the gradient is set so that the concentration of the organic light emitting material continuously increases from the end surface on the electron blocking region 32 side and the end surface on the hole blocking region 34 side toward the center of the light emitting region 33. More preferably, it is attached. If the layers are clearly separated, there is a concern that loss may occur due to differences in the refractive index, mobility, etc. of the two-layer material system by creating an interface, but by adding a continuous concentration gradient Since there is no clear interface, optical and electrical losses can be reduced.
  • organic light emitting material a known organic light emitting material for an organic EL element can be used.
  • fluorescent materials such as styryl derivatives, perylene, iridium complexes, coumarin derivatives, lumogen F red, dicyanomethylenepyran, phenoxazone, or porphyrin derivatives, bis [(4,6-difluorophenyl) -pyridinato-N.
  • FIG. 2 is a diagram showing an energy diagram of each region constituting both the charge transport layers 30 of the organic EL element 1.
  • the electron blocking region 32 has a lowest vacant level 32L shallower than the lowest vacant level (LUMO level) 33L of the light emitting region 33. According to this, it is possible to block the electrons propagated from the electron injection / transport region 35 from moving to the hole injection / transport region 31 and the anode 10 beyond the light emitting region 33. That is, the electrons propagated from the electron injecting and transporting region 35 stay in the light emitting region 33. Accordingly, the number of electrons that move to the hole injecting and transporting region 31 and the anode 10 beyond the light emitting region 33 can be suppressed and the light emitting region 33 can be reduced as compared with the configuration without the electron blocking region 32. Can confine electrons.
  • the lowest vacancy level (LUMO level) of the electron blocking region 32 is shallower than that of the light emitting region 33.
  • the difference is preferably about 0.1 eV, but is preferably 1 eV or more.
  • the lowest vacant level (LUMO level) of the electron blocking region 32 is preferably as small as the absolute value is smaller than that of the light emitting region 33.
  • the electron blocking ability is manifested by the difference between the LUMO of the host itself and the LUMO of the electron blocking region. Therefore, a specific numerical value of the lowest vacancy level (LUMO level) cannot be determined by the electron blocking region 32 alone. That is, when the LUMO of the host itself goes up and down, the optimal LUMO level for the electron blocking area required for it goes up and down.
  • the lowest vacant level of the electron blocking region 34 is shallower than the lowest vacant level of the light emitting region 33
  • the lowest vacant level of the electron blocking region 32 is 4.0 eV ⁇
  • the lowest vacancy level of the light emitting region 33 can be 4.5 to 2.0 eV.
  • the electron blocking region 32 is formed by doping the both charge transport materials described above with a dopant (electron blocking material).
  • dopants electron blocking materials
  • 1,1-bis [4- [N, N-di (p-tolyl) amino] phenyl] cyclohexane triarylamine derivatives
  • carbazole derivatives siloxane cross-linked products
  • TPD side chain groups Containing ethylene polymer, ammonium compound doped triphenylamine polymer, isoindole, polyisoindole, hexathienylbenzene-based compound, fluorene-containing arylamine polymer, heterocycle-introducing NPD, pyrazoline compound, diphenylacetylene polymer, crosslinkable triallylamine Monomers, heat-resistant indolocarbazole derivatives, triphenylamine compounds, imide resins such as polyimides, chalcogenide compounds, compounds containing fluorenyl groups, conjugated polymers containing nitrogen and sulfur, carbazole-thiophene Copolymer, PMMA polymer, spiro TAD,
  • both the charge transport layers 30 are doped with a gradient, the electron blocking region 32 can be provided with a continuous concentration gradient. If the layers are clearly separated without using the gradient dope, there is a concern that loss may occur due to the difference in the refractive index and mobility of the two-layer material system due to the creation of an interface. By adding a gradient, there is no clear interface, so optical and electrical losses can be reduced.
  • the hole blocking region 34 contributes to effective confinement of holes and electrons in the light emitting region 33 as described above in addition to the electron blocking region 32. is doing.
  • the hole blocking region 34 has a highest occupied level 34 ⁇ / b> H deeper than the highest occupied level (HOMO level) 33 ⁇ / b> H of the light emitting region 33. According to this, it is possible to block the holes propagated from the hole injection / transport region 31 from moving to the electron injection / transport region 35 and the cathode 20 beyond the light emitting region 33. That is, the holes propagated from the hole injecting and transporting region 31 stay in the light emitting region 33. Accordingly, the number of holes that move beyond the light emitting region 33 to the electron injecting and transporting region 35 and the cathode 20 can be suppressed as compared with the configuration without the hole blocking region 34. Can confine holes.
  • the highest occupied level (HOMO level) of the hole blocking region 34 is deeper than that of the light emitting region 33.
  • the difference is preferably at least about 0.1 eV, but is preferably 1 eV or more.
  • the highest occupied level (HOMO level) of the hole blocking region 34 has a larger absolute value than that of the light emitting region 33.
  • the hole blocking ability is manifested by the difference between the HOMO of the host itself and the HOMO of the hole blocking region. Therefore, the specific numerical value of the highest occupied level (HOMO level) cannot be determined by the hole blocking region 34 alone. Similarly, when the HOMO of the host itself goes up and down, the optimum HOMO level for the hole blocking region necessary for the host goes up and down.
  • the highest occupied level of the hole blocking region 34 is assumed. Is 5.5 eV to 7.5 eV, and the highest occupied level of the light emitting region 33 can be 5.0 to 6.5 eV.
  • the hole blocking region 34 is formed by doping the both charge transport materials described above with a dopant (hole blocking material).
  • a dopant hole blocking material
  • a styryl compound a triazole derivative, a phenanthroline derivative, an oxadiazole derivative, a boron derivative, an anthraquinodimethane derivative, a diphenylquinone derivative, a perylenetetracarboxylic acid derivative, a cyano group-added PPV copolymer
  • examples thereof include an amorphous dimesitylboryl group-containing compound, a gadolinium complex-doped TPD material, a fluorene copolymer, a sexiphenyl compound, or a fluorinated dendrimer compound.
  • any material that can be used for general electron transport materials can be used.
  • the hole blocking region 34 can also have a continuous concentration gradient. If the layers are clearly separated without using the gradient dope, there is a concern that loss may occur due to the difference in the refractive index and mobility of the two-layer material system due to the creation of an interface. By adding a gradient, there is no clear interface, so optical and electrical losses can be reduced.
  • the hole injection transport region 31 is a region that is closest to the anode 10 of both the charge transport layers 30.
  • the hole injection / transport region 31 has a function of extracting holes from the anode 10 and transporting them toward the light emitting region 33. Therefore, the hole injecting and transporting region 31 can be formed by doping the host material with a p-type dopant.
  • a known dopant can be used as a specific p-type dopant.
  • both the charge transport layers 30 are doped by slope, a continuous concentration gradient can be given to the hole injection transport region 31 as well. If the layers are clearly separated, there is a concern that loss may occur due to differences in the refractive index, mobility, etc. of the two-layer material system by creating an interface, but by adding a continuous concentration gradient Since there is no clear interface, optical and electrical losses can be reduced.
  • the electron injection / transport region 35 is a region that is closest to the cathode 20 of both the charge transport layers 30.
  • the electron injection / transport region 35 has a function of extracting electrons from the cathode 20 and transporting them toward the light emitting region 33. Therefore, the electron injection transport region 35 can be formed by doping the host material with an n-type dopant.
  • n-type dopant As a specific n-type dopant, a known n-type dopant can be used.
  • the organic EL element 1 has a structure in which the charge transport layer 30 is sandwiched between the anode 10 and the cathode 20 on the substrate 40.
  • the substrate 40 may be an insulating substrate.
  • the material that can be used as the substrate 40 is not particularly limited, and for example, a known insulating substrate material can be used.
  • an inorganic material substrate made of glass, quartz, or the like, or a plastic substrate made of polyethylene terephthalate, polyimide resin, or the like can be used.
  • a substrate in which an insulating material made of silicon oxide or an organic insulating material is coated on a surface of a metal substrate made of aluminum (Al) or iron (Fe) can be used.
  • substrate etc. which insulated the surface of the metal substrate which consists of Al etc. by methods, such as anodizing, can also be utilized.
  • the substrate 40 is made of a material that does not transmit light. Good.
  • a semiconductor substrate such as a silicon wafer may be used.
  • a light-transmitting material for the substrate 40.
  • a glass substrate or a plastic substrate may be used.
  • the substrate 40 is preferably made of a flexible material.
  • an organic EL element can be packed by 2 sheets, such as a board
  • a roll-to-roll manufacturing method for packing organic EL elements with two substrates 40 and the like is described in Japanese Patent Application No. 2009-175720 (filing date: July 28, 2009) (not disclosed at the time of filing this application). The description is omitted here.
  • the cost of the apparatus can be reduced compared to the conventional vacuum deposition method using a large glass substrate such as G6, which is expected to reduce the cost.
  • the element formed on the conventional flexible film has a problem in reliability even when the organic / inorganic multilayer film is formed.
  • the organic EL element part can be made into various shapes such as a local display device due to its flexibility. Excellent in design and design.
  • Such materials include resin films such as polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN), polyethersulfone (PES), polyetherimide (PEI), polyetheretherketone (PEEK), polyphenylene sulfide. (PPS), polyarylate (PAR), polyimide (PI), polycarbonate (PC), cellulose triacetate (TAC), cellulose acetate propionate (CAP), polyethersulfone (PES), cyclic olefin polymer, all The film etc. which consist of aromatic polyketone etc. are mentioned. However, it is not limited to this. Among these, polyethylene naphthalate (PEN) is preferable from the viewpoint of heat resistance, flatness and the like when considering the TFT process.
  • PEN polyethylene naphthalate
  • PEN polyethylene naphthalate
  • the electrodes constituting the organic EL element 1 may function as a pair like the anode 10 and the cathode 20. Each electrode may have a single layer structure made of one electrode material or a laminated structure made of a plurality of electrode materials.
  • the electrode material that can be used as the electrode of the organic EL element 1 is not particularly limited, and for example, a known electrode material can be used.
  • Examples of the anode 10 include metals such as gold (Au), platinum (Pt), and nickel (Ni), and transparent materials such as indium tin oxide (ITO), tin oxide (SnO 2 ), and indium zinc oxide (IZO). Electrode materials can be used.
  • metals such as gold (Au), platinum (Pt), and nickel (Ni)
  • transparent materials such as indium tin oxide (ITO), tin oxide (SnO 2 ), and indium zinc oxide (IZO). Electrode materials can be used.
  • a metal such as lithium (Li), calcium (Ca), cerium (Ce), barium (Ba), aluminum (Al), or magnesium (Mg): silver (Ag) containing these metals.
  • Alloys and alloys such as Li: Al alloys can be used.
  • the organic EL element 1 of the present embodiment may further include at least one of a light diffusion portion, a wavelength conversion layer, a color filter, and a circularly polarizing plate.
  • the organic EL element 1 of the present embodiment may further have a light diffusion part on the light emission side of the organic EL element 1. By having the light diffusion part, the light extracted to the light extraction side passes through the light diffusion part and diffuses uniformly from the light extraction surface.
  • the light diffusing section may be formed by filling the light emitting side of the organic EL element 1 with a light diffusing resin, or may have a configuration in which a light diffusing plate is provided on the light emitting side of the organic EL element 1. .
  • substrate 40 itself may be comprised from the material which has a light diffusibility.
  • the diffusion resin layer formed by filling the light emission side of the organic EL element 1 with a light diffusion resin is a binder resin having a structure containing a plurality of light diffusion particles inside.
  • the binder resin include acrylic resins, polyester resins, polyolefin resins, and polyurethane resins.
  • the light diffusing particles include methyl methacrylate, ethyl methacrylate, isobutyl methacrylate, normal butyl methacrylate, normal butyl methyl methacrylate, methyl acrylate, methyl methacrylate, a copolymer or a terpolymer.
  • Multi-layers in which acrylic particles, olefin particles such as polyethylene, polystyrene (PS), polypropylene, etc., acrylic and olefin copolymers, and single polymer particles are formed, and then the upper layer is coated with other types of monomers. And multicomponent particles. Among these, use of polymethyl methacrylate (PMMA) is preferable.
  • PMMA polymethyl methacrylate
  • the same effects as those obtained when the above-described light diffusing resin is provided can be obtained.
  • a material made of the same material as the binder resin constituting the light diffusing resin layer can be used.
  • light diffusing fine particles such as crosslinked polymethyl methacrylate and crosslinked polystyrene are dispersed.
  • An acrylic resin etc. are mentioned.
  • the substrate 40 itself made of a material having light diffusibility
  • the substrate 40 there is a substrate to which a material having light diffusibility is added.
  • the light diffusing material include methyl methacrylate, ethyl methacrylate, isobutyl methacrylate, normal butyl methacrylate, normal butyl methyl methacrylate, methyl acrylate, methyl methacrylate, copolymer or ternary copolymer.
  • Acrylic particles such as coalescence, olefinic particles such as polyethylene, polystyrene (PS), polypropylene, etc., acrylic and olefinic copolymers, and particles of a single polymer are formed. Examples include coated multi-layered multi-component particles.
  • the organic EL element 1 of the present embodiment may further have a wavelength conversion layer on the light emission side of the organic EL element 1. By having the wavelength conversion layer, an effect of converting to light of a desired wavelength can be obtained.
  • the wavelength conversion layer is formed of, for example, a YAG-based inorganic phosphor, an organic phosphor typified by the material used for the above-described organic EL element, and other phosphors.
  • the wavelength conversion layer has a thickness of about 100 ⁇ m, for example.
  • a color filter may be further provided on the light emission side of the organic EL element 1.
  • Organic compounds used as organic EL emitters have a wider spectrum shape compared to inorganic emitters, which causes problems when trying to reproduce high color purity. Thus, the spectrum of the unnecessary region is cut, and a spectrum with a narrow half-value width can be obtained. Therefore, by mounting this organic EL element on a display device, it is possible to provide a display device with high image quality.
  • a circularly polarizing plate may be further disposed on the light emission side of the organic EL element 1. Thereby, external light reflection can be suppressed.
  • the circularly polarizing plate has a structure in which a retardation plate functioning as a 1 / 4 ⁇ plate is bonded to a linear polarizing plate, and the 1/4 retardation film is inclined 45 degrees to the absorption axis of the linear polarizing plate. If it sticks, it will become a left rotation circularly-polarizing plate, if it sticks by tilting 135 degree
  • the circularly polarizing filter transmits only clockwise light and absorbs counterclockwise light, and finally the reflected light of outside light becomes almost zero. Utilizing this property, the circularly polarizing plate can remove harmful external light reflections such as a TV monitor and a frame protective glass.
  • the retardation plate is a film having a birefringence and can be produced by stretching a plastic film in a specific direction.
  • the material may be transparent and can be stretched.
  • polycarbonate polymer polyester polymer, polysulfone polymer, polystyrene polymer, polyphenylene oxide polymer, polyolefin polymer and the like can be mentioned.
  • the organic EL element 1 of the present embodiment has the lowest vacancy level shallower than the lowest vacancy level (LUMO level) 33L of the light emitting region 33 with the light emitting region 33 interposed therebetween, as shown in FIG.
  • a transport layer 30 is provided. Therefore, the holes propagated from the hole injecting and transporting region 31 and the electrons propagating from the electron injecting and transporting region 35 are confined in the light emitting region 33, so that the holes and electrons recombine in the light emitting region 33. The probability increases and the drive voltage of the organic EL element 1 can be lowered.
  • the internal quantum yield can be improved and the light emission efficiency can be improved.
  • FIG. 3 is a view showing a cross section of the organic EL display device 50.
  • the organic EL display device 50 includes a substrate 40, a thin film transistor (TFT) 52, an interlayer insulating film 53, an anode 10 (electrode), an edge cover 55, both charge transport layers 30 (organic layer), and a cathode. 20 (electrode).
  • TFT thin film transistor
  • a plurality of TFTs 52 are formed on the substrate 40 at a predetermined interval.
  • a flattened interlayer insulating film 53 is disposed on the TFT 52.
  • Contact holes are formed in the interlayer insulating film 53.
  • the terminal of the TFT 52 is electrically connected to the anode 4 through the contact hole.
  • On the anode 10, both charge transport layers 30 and the cathode 20 are formed at positions facing the TFT 2.
  • the substrate 40, the anode 10, the charge transport layers 30, and the cathode 20 constitute the organic EL element 1 described above.
  • an edge cover 55 is provided between the organic EL elements 1. ing.
  • the thin film transistor (TFT) 52 has a function as a switching element of each organic EL element 1. Accordingly, examples of the material constituting the TFT 52 include inorganic semiconductor materials such as amorphous silicon, polycrystalline silicon, microcrystalline silicon, and cadmium selenide, polythiophene derivatives, and organic semiconductor materials such as pentacene. Instead of the TFT 52, a metal-insulator-metal (MIM) diode may be used.
  • MIM metal-insulator-metal
  • Interlayer insulating film of organic EL display device for example, an inorganic material such as silicon oxide or silicon nitride, an acrylic resin, a polyimide resin, a photosensitive sol-gel material, an organic resin material such as a novolac resin, or the like can be used.
  • the acrylic resin include Optomer series manufactured by JSR Corporation.
  • the polyimide resin the photo nice series etc. of Toray Industries, Inc. are mentioned, for example.
  • an opaque material such as a polyimide resin is not suitable because the interlayer insulating film 53 is required to have optical transparency.
  • the edge cover 55 is provided between the organic EL elements 1. A part of the edge cover 55 is formed so as to cover a part of the peripheral edge portion of the patterned anode 10. Therefore, the region where the edge cover 55 is not provided on the anode 10 is the organic EL element 1. Since the edge cover 55 is provided so as to cover the peripheral portion of the anode 10, the organic EL element 1 is thinned or electric field concentration occurs at the peripheral portion, and the anode 10 and the cathode 20. Can be prevented from short-circuiting.
  • Examples of the material constituting the edge cover 55 include an inorganic material such as silicon oxide or silicon nitride, an organic resin material such as an acrylic resin, a polyimide resin, a photosensitive sol-gel material, or a novolac resin.
  • Examples of the acrylic resin include an optomer series manufactured by JSR Corporation.
  • Examples of the polyimide resin include Toray's Photo Nice series.
  • Co-evaporation refers to co-evaporation polymerization in which two highly reactive low molecular materials (low molecular monomers) are co-evaporated and polymerized on the surface to be formed to form a polymer thin film. Specifically, it refers to a method of producing a thin film that is a mixture of a plurality of different materials by simultaneously heating and evaporating, which is a kind of vacuum deposition method.
  • a 25 mm square glass substrate is used as the substrate 40 and ITO is patterned as the anode 10.
  • the substrate 40 on which the anode 10 is formed can be washed, and both the charge transport layer 30 and the cathode 20 can be formed by the following steps.
  • Co-evaporation is performed at a ratio of 1.0: 0.6 with a thickness of 20 nm.
  • CzBDF and the electron blocking material 1,1-bis [4- (di-p-tolyl) aminophenyl] cyclohexane (TAPC) were co-doped with a doping ratio of 1.0: 0.1 and a thickness of about 10 nm. Evaporate.
  • the host material CzBDF is doped with a red phosphorescent guest material tris (1-phenylisoquinoline) iridium (Ir (piq) 3 ) by 4.3% co-evaporation.
  • the host material CzBDF and the hole blocking material 4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline (Bphen) are co-deposited with a doping ratio of 1.0: 0.5 to a thickness of about 10 nm.
  • an electrode having a reflectivity can be formed by depositing aluminum on the surface of the electron injecting and transporting region 35 to a thickness of about 80 nm.
  • the hole mobility of both charge transport materials CzBDF is 3.7 ⁇ 10 ⁇ 3 cm 2 / Vs (when the electric field strength is 2.5 ⁇ 10 5 V / cm), and the electron mobility is 4.4 ⁇ 10. ⁇ 3 cm 2 / Vs (when the electric field strength was 2.5 ⁇ 10 5 V / cm).
  • the light emission luminance of the organic EL element obtained by the production method described in this section was 16000 candela / m 2 and the light emission efficiency was 24 candela / A.
  • the organic EL element 1 is formed by vapor deposition polymerization or the like using an organic EL material derivative having an alkenyl group or an alkynyl group.
  • the vapor deposition polymerization method is a method of vacuum depositing highly reactive single or plural kinds (generally two kinds) of low molecular weight monomers in a vacuum of 10 ⁇ 2 to 10 ⁇ 8 Pa on the substrate surface. This is a method for forming a polymer thin film to be polymerized.
  • the polymerization reaction reacts sequentially on the surface of the substrate, and by adjusting various conditions such as heating the substrate temperature, it is possible to control the alignment so that the molecular axis of the polymer is aligned vertically or horizontally with respect to the substrate. It is.
  • the organic material may be irradiated with an electron beam or ultraviolet rays simultaneously with or after vapor deposition on the substrate under vacuum conditions. Thereby, the substrate is heated, and the temperature of the substrate surface becomes uniform. Further, heat treatment may be performed after irradiation with an electron beam or ultraviolet rays.
  • a monomer is activated to perform ionic polymerization or radical polymerization. It is also possible to form ⁇ -conjugated polymer thin films.
  • polyimide, polyurea, polyurethane and the like are obtained.
  • alkenyl group generally include an ethenyl group, a vinyl group, and an allyl group
  • alkynyl group examples include a terminal alkyne such as an ethynyl group, a propynyl group, and a propargyl group (common name), and internal alkynes.
  • the organic EL material derivative is a material that has been confirmed to be polymerized at about 230 ° C., and has reacted almost quantitatively by maintaining the substrate heating temperature of the vapor deposition apparatus at a higher temperature. This can be confirmed by a UV absorption spectrum indicating that the triple bond has disappeared and the double bond has been polymerized.
  • a 25 mm square glass substrate is used as the substrate 40 and ITO is patterned as the anode 10.
  • the substrate 40 on which the anode 10 is formed can be washed, and both the charge transport layer 30 and the cathode 20 can be formed by the following steps.
  • the host material 4ECzBDF and the electron blocking material 1,1-bis [4- (di-p-styryl) aminophenyl] cyclohexane (SAPC) were simultaneously used with a doping ratio of 1.0: 0.1 and a thickness of about 10 nm. Evaporate.
  • the host material 4ECzBDF was doped with tris (1- (4-ethynyl) phenylisoquinoline) iridium (Ir (Epiq) 3 ), which is a red phosphorescent guest material, by 4.3% co-evaporation.
  • a host material 4ECzBDF and an n-dopant metal cesium (Cs) are co-evaporated with a doping ratio of 1.0: 0.1 to a thickness of about 10 nm.
  • an electrode having a reflectivity can be formed by depositing aluminum on the surface of the electron injecting and transporting region 35 to a thickness of about 80 nm.
  • the vapor-deposition polymerized material 4ECzBDF, SAPC, Ir (Epiq) 3 , and DBphene having an ethenyl group are each a single film polymerized at about 240 ° C., 200 ° C., 210 ° C., and 230 ° C., respectively.
  • the method (TGA) confirms that a weight loss of less than 5% occurs even when held at about 290 ° C. for 40 minutes. Therefore, the polymerized material deposited under the conditions in this section arrives at the surface of the substrate 40 and is deposited and polymerized between the same molecules or different molecules.
  • the hole mobility of the charge transport material 4ECzBDF formed by vapor deposition polymerization is 4.0 ⁇ 10 ⁇ 3 cm 2 / Vs (when the electric field strength is 2.5 ⁇ 10 5 V / cm), and the electron mobility is It was 4.8 ⁇ 10 ⁇ 3 cm 2 / Vs (electric field strength 2.5 ⁇ 10 5 V / cm).
  • the light emission luminance of the organic EL device obtained by the production method described in this section was 20000 candela / m 2 , and the light emission efficiency was 30 candela / A.
  • FIG. 4 is a diagram showing an energy diagram of each region constituting both charge transport layers of an organic EL element having a comparative configuration.
  • the organic EL element having a comparative configuration is provided with a region 303 (FIG. 4) made of only a host material instead of the electron blocking region and the hole blocking region described in the above-described embodiment. That is, as shown in FIG. 4, nothing is doped between the electron injection transport region 335 and the light emitting region 333 and between the hole injection transport region 331 and the light emitting region 333 in both charge transport layers 300. A region 303 made of only a non-host material is formed.
  • the manufacturing process of the organic EL element of this comparative configuration is as follows.
  • a host material CzBDF and p-dopant vanadium pentoxide (V 2 O 5 ) are co-evaporated (20 nm, doping ratio 1.0: 0.6), and positive A hole injection transport region 331 is formed.
  • a region 303 made of only the host material is formed by vapor-depositing 10 nm of the host material CzBDF alone.
  • the host material CzBDF was doped with a red phosphorescent guest material tris (1-phenylisoquinoline) iridium (Ir (piq) 3 ) by 4.3% by co-evaporation to form a light emitting region 333 having a thickness of 80 nm (FIG. 4) is formed.
  • a host material CzBDF and an n-dopant metal cesium (Cs) are co-evaporated (10 nm, doping ratio 1.0: 0.1) to form an electron injecting and transporting region 335.
  • the organic EL element having the comparative structure manufactured by the above method has no electron blocking region, and as shown in FIG. 4, the lowest vacancy level 333L of the light emitting region 333 and the lowest vacancy level of the region 303 made of only the host material. Since the positions 303L are substantially equal, electrons flow toward the hole injecting and transporting region, and an efficient confinement effect of excitons cannot be obtained. Further, the organic EL element of the comparative configuration has no hole blocking region, and the highest occupied level 333H of the light emitting region 333 and the highest occupied level 303H of the region 303 made of only the host material are substantially equal. Holes flow to the side of the electron injecting and transporting region, and an efficient exciton confinement effect cannot be obtained.
  • the probability that holes and electrons recombine in the light emitting region 33 is lower than that of the configuration of the present embodiment, and the driving voltage of the organic EL element cannot be lowered.
  • the probability that holes and electrons recombine in the light emitting region 333 does not increase, the internal quantum yield is not improved, and the light emission efficiency cannot be improved.
  • the organic EL device having the comparative structure manufactured by the above method has a light emission luminance of 5000 candela / m 2 and a light emission efficiency of 12 candela / A.
  • the organic electroluminescence device according to the present invention is as described above.
  • an organic electroluminescence device having both charge transport layers having a hole transport ability and an electron transport ability, and sandwiching both the charge transport layers on a substrate and a cathode and an anode
  • Both the charge transport layers are homojunction type layers and have a light emitting region doped with a light emitting dopant
  • the charge transport layers are further An electron blocking region having a lowest vacancy level smaller in absolute value than a lowest vacancy level of the light emitting region, provided on the anode side of the light emitting region; and It has at least one blocking region of a hole blocking region having a highest occupied level having an absolute value larger than the highest occupied level of the light emitting region, which is provided on the cathode side with respect to the light emitting region.
  • at least one of the organic material components constituting the both charge transport layers reacts on the substrate surface or in the gas phase to form a thin film.
  • the organic electroluminescence device includes an electron blocking region for blocking electron movement and a hole blocking region for blocking hole movement across the light emitting region of both charge transport layers. And at least one of them.
  • the holes propagated from the anode and the electrons propagated from the cathode are confined in the light emitting region, so that the probability that the holes and electrons recombine in the light emitting region is increased, and the driving voltage of the organic EL element 1 is increased. Can be reduced.
  • the internal quantum yield can be improved and the light emission efficiency can be improved.
  • the homozygous layer may be composed of a single host material or may not be single. Details will be described later.
  • the organic electroluminescence element according to the present invention includes:
  • the blocking region can be formed by a vapor deposition polymerization method.
  • the blocking region can be formed by a relatively simple technique called vapor deposition polymerization.
  • both the hole mobility and the electron mobility are preferably at least 1 ⁇ 10 ⁇ 5 cm 2 / Vs.
  • the organic electroluminescence element according to the present invention includes: The both charge transport layers, the cathode and the anode are formed on a substrate,
  • the substrate is preferably made of a flexible material.
  • the substrate is flexible, it is possible to create an organic EL device using a roll-to-roll manufacturing method, which can reduce initial investment for equipment introduction, running costs, etc. It is. Also, as one form thereof, an organic EL element that does not require an organic / inorganic multilayer film and is inexpensive can be manufactured by packing the above-mentioned substrate with two other substrates having low oxygen or water permeability. Is possible.
  • the organic electroluminescence element according to the present invention includes: Of the cathode and the anode, the electrode on the side opposite to the light extraction side is preferably made of a material having light reflectivity.
  • the organic electroluminescence element according to the present invention includes: Of the cathode and the anode, the electrode on the light extraction side is preferably a transparent electrode or a translucent electrode.
  • the electrode on the light extraction side transparent or semi-transparent, the light is condensed by the microcavity effect, thereby improving the light emission efficiency, improving the color purity, and imparting directivity to the light. be able to.
  • organic EL has a light emission distribution close to an islamic Lambert distribution, but the microcavity (microresonator) effect in which an organic light emitting layer is sandwiched between a reflective electrode and a transparent or semitransparent electrode. It is also possible to collect light by using.
  • the organic electroluminescence element according to the present invention includes:
  • the light extraction side is preferably filled with a light diffusing resin.
  • the light extracted to the light extraction side passes through the diffusion resin filling portion and is uniformly diffused from the light extraction surface.
  • a light diffusing resin layer having a light diffusing function may be provided on the light extraction side (base material side in the case of the bottom emission type) of the organic EL light emitter.
  • the diffusion resin layer is a binder resin having a structure containing a plurality of light diffusion particles therein.
  • the binder resin include acrylic resins, polyester resins, polyolefin resins, and polyurethane resins.
  • the light diffusing particles include methyl methacrylate, ethyl methacrylate, isobutyl methacrylate, normal butyl methacrylate, normal butyl methyl methacrylate, methyl acrylate, methyl methacrylate, a copolymer or a ternary copolymer.
  • Multi-layers in which acrylic particles, polyethylene, polystyrene (PS), polypropylene and other olefin particles, acrylic and olefin copolymers, and single polymer particles are formed, and then another type of monomer is coated on the upper layer. And multicomponent particles. Among these, use of polymethyl methacrylate (PMMA) is preferable.
  • PMMA polymethyl methacrylate
  • the diffusion resin layer has a thickness of about 150 ⁇ m, for example.
  • the organic electroluminescence element according to the present invention includes: It is preferable to have a light diffusing plate on the light extraction side.
  • the same effect as that obtained when the above-described light diffusing resin is provided can be obtained.
  • a material made of the same material as the binder resin constituting the light diffusing resin layer can be used.
  • light diffusing fine particles such as crosslinked polymethyl methacrylate and crosslinked polystyrene are dispersed.
  • An acrylic resin etc. are mentioned.
  • the organic electroluminescence element according to the present invention includes:
  • the substrate is preferably made of a light diffusing material.
  • the substrate can be a substrate to which a light diffusing material is added.
  • the light diffusing material include methyl methacrylate, ethyl methacrylate, isobutyl methacrylate, normal butyl methacrylate, normal butyl methyl methacrylate, methyl acrylate, methyl methacrylate, copolymer or ternary copolymer.
  • Acrylic particles such as coalescence, olefinic particles such as polyethylene, polystyrene (PS), polypropylene, etc., acrylic and olefinic copolymers, and particles of a single polymer are formed. Examples include coated multi-layered multi-component particles.
  • the organic electroluminescence element according to the present invention includes: Both the charge transport layers preferably have a charge generation region.
  • the holes propagated from the anode and the electrons propagated from the cathode can be efficiently propagated to the light emitting region.
  • Examples of the material for the charge generation region include vanadium pentoxide (V 2 O 5 ).
  • the charge generation region is formed between the organic EL layers, and an equipotential surface is formed between the adjacent light emitting layers, so that the driving voltage is increased while the flowing current is reduced to obtain an excellent light emission lifetime. be able to.
  • the charge generation region has a thickness of about 20 nm, for example.
  • the organic electroluminescence element according to the present invention includes: It is preferable to have a wavelength conversion layer on the light extraction side.
  • a wavelength conversion layer for converting the wavelength of light is provided on the light extraction side, an effect of converting to light having a desired wavelength can be obtained.
  • the wavelength conversion layer is formed of, for example, a YAG-based inorganic phosphor, an organic phosphor typified by the material used for the above-described organic EL element, and other phosphors.
  • the wavelength conversion layer has a thickness of about 100 ⁇ m, for example.
  • the organic electroluminescence element according to the present invention includes: Furthermore, it is preferable to have a circularly polarizing plate.
  • the circularly polarizing plate has a structure in which a retardation plate functioning as a 1 / 4 ⁇ plate is bonded to a linear polarizing plate, and the 1/4 retardation film is inclined 45 degrees to the absorption axis of the linear polarizing plate. If it sticks, it will become a left rotation circularly-polarizing plate, if it sticks by tilting 135 degree
  • the circularly polarizing filter transmits only clockwise light and absorbs counterclockwise light, and finally the reflected light of outside light becomes almost zero. Utilizing this property, the circularly polarizing plate can remove harmful external light reflections such as a TV monitor and a frame protective glass.
  • the retardation plate is a film having a birefringence and can be produced by stretching a plastic film in a specific direction.
  • the material may be transparent and can be stretched.
  • polycarbonate polymer polyester polymer, polysulfone polymer, polystyrene polymer, polyphenylene oxide polymer, polyolefin polymer and the like can be mentioned.
  • the organic electroluminescence element according to the present invention includes: It is preferable to have a color filter on the light extraction side.
  • Organic compounds used as organic EL emitters have a wider spectrum shape compared to inorganic emitters, which causes problems when trying to reproduce high color purity. Thus, the spectrum of the unnecessary region is cut, and a spectrum with a narrow half-value width can be obtained. Therefore, by mounting the organic electroluminescence element of the present invention on a display device, it is possible to provide a high-quality display device.
  • the effect of suppressing or reducing the reflection of external light can be obtained.
  • the deterrent effect is not high compared to the circularly polarizing plate, but as described above, the unnecessary region wavelength in the organic EL emission light can be removed, and the effect of increasing the color purity can be exhibited at the same time.
  • the light extraction efficiency is high with respect to the circularly polarizing plate, the light emission efficiency is relatively high, which is very effective for introduction into a product.
  • the present invention also includes an organic electroluminescence display device comprising display means in which an organic electroluminescence element having the above configuration is formed on a thin film transistor substrate.
  • the manufacturing method of the organic electroluminescent element which concerns on this invention, It has a homojunction type charge transport layer having a hole transport ability and an electron transport ability, and is a method for producing an organic electroluminescence device in which both the charge transport layer is sandwiched between a cathode and an anode, In the step of forming the both charge transport layers, In addition to forming a light-emitting region by doping a host material with a light-emitting dopant, a minimum sky having an absolute value smaller than the lowest sky level of the light-emitting region provided on the anode side of the light-emitting region.
  • the electron blocking region that blocks the movement of electrons and the hole blocking region that blocks the movement of holes across the light emitting region of both charge transport layers can be provided.
  • the driving voltage of the organic EL element 1 can be lowered and increased.
  • the internal quantum yield can be improved and the light emission efficiency can be improved.
  • the blocking region is preferably formed as an organic thin film formed by vapor deposition polymerization.
  • the blocking region can be formed by a relatively simple technique called vapor deposition polymerization.
  • the organic thin film can be formed by polymerizing the organic material by heat treatment at the same time as or after vapor deposition of the organic material on the substrate under vacuum conditions.
  • the substrate is heated by the heat treatment, the reaction is promoted, (1) The vapor deposition polymerization can be completed. (2) The degree of polymerization can be controlled. (3) The molecular orientation in the deposited film can be controlled. There is a merit.
  • the organic thin film is preferably formed by polymerizing an organic material by irradiating an electron beam or ultraviolet rays simultaneously with or after vapor deposition on a substrate under vacuum conditions.
  • the substrate is heated by irradiating with an electron beam or ultraviolet rays, and the temperature of the substrate surface becomes uniform.
  • Heat treatment is preferably performed after the electron beam or ultraviolet irradiation.
  • the substrate By performing a heat treatment after the electron beam or ultraviolet irradiation, the substrate is heated and the temperature of the substrate surface becomes uniform.
  • the manufacturing method of the organic electroluminescent element which concerns on this invention, Before the electron beam or ultraviolet irradiation, it is preferable to transfer the pattern with a mask and remove the uncured portion to form the pattern.
  • each pixel can be formed in the production of an organic EL display panel or the like.
  • the present invention can be used for various devices using organic EL elements, and can be used for display devices such as televisions.

Abstract

本発明に係る有機ＥＬ素子（１）は、両電荷輸送層（３０）を陰極（２０）と陽極（１０）とが挟持している。両電荷輸送層（３０）は、単一のホスト材料から構成されており、且つ、発光ドーパントをドープした発光領域（３３）を有しており、更に、発光領域（３３）よりも陽極（１０）の側に設けられる、発光領域（３３）の最低空準位よりも浅い最低空準位を有する電子阻止領域（３２）、および、発光領域（３３）よりも陰極（２０）の側に設けられる、発光領域（３３）の最高被占準位よりも深い最高被占準位を有する正孔阻止領域（３４）の少なくとも一方を有している。

Description

有機エレクトロルミネッセンス素子、およびその製造方法、ならびに有機エレクトロルミネッセンス表示装置
　本発明は、高輝度、高効率および長寿命を実現する有機エレクトロルミネッセンス素子、およびその製造方法、ならびに有機エレクトロルミネッセンス表示装置に関する。
　近年、従来主流であったブラウン管を使用した表示装置から、薄型のフラットパネルディスプレイ（ＦＰＤ）の表示装置のニーズが高まりつつある。ＦＰＤには各種のものがあり、例えば、非自発光型の液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）、自発光型のプラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）、無機エレクトロルミネッセンス（無機ＥＬ）ディスプレイ、または有機エレクトロルミネッセンス（有機ＥＬ）ディスプレイ等が知られている。
　中でも、有機ＥＬディスプレイは、表示に使用する素子（有機ＥＬ素子）が薄型かつ軽量であり、なおかつ低電圧駆動、高輝度および自発光等の特性を有していることから、その研究開発が盛んに行われている。最近では、電子写真複写機、またはプリンター、有機半導体レーザー等の光源、または、ディスプレイ、照明、液晶バックライトなど発光体等への有機ＥＬ素子の応用が期待されている。有機ＥＬ素子を発光体として用いた場合、有機ＥＬ素子は面発光であり、高い演色性を示し、なおかつ調光が容易であるという利点がある。さらには、蛍光灯は水銀を含んでいるが、有機ＥＬ素子は水銀を含んでおらず、有機ＥＬ素子の発光には紫外線を含まない等、優位な点が多い。
　一般に有機ＥＬ素子は、図５に示したようなヘテロ接合型をしている。図５は、従来のヘテロ接合型の有機ＥＬ素子１２０ａの断面を示す図である。図５に示すヘテロ接合型有機ＥＬ素子１２０ａは、陽極１１２と陰極１１９との間に正孔注入層１１３、正孔輸送層１１４、発光層１１５、正孔ブロッキング層１１６、電子輸送層１１７、および電子注入層１１８等からなる多層構造である。このような多層構造を採ることによって、発光効率を高めることができ、発光寿命も延ばすことができる。
　また、近年では、発光層として燐光材料を用いた有機ＥＬ素子が普及しつつある。燐光材料を利用した有機ＥＬ素子は、発光効率が高く、発光寿命が長いという利点がある。
　以上のような構成をした有機ＥＬ素子は、発光効率および発光寿命は向上するが、複雑な層構成をしているため、製造プロセスが繁雑になるという問題がある。さらに、製造プロセスの繁雑化に伴って、製造装置のコスト、および材料のコストが増加するなどの問題もある。
　そこで、上記問題を解決するために、電極間に発光領域を含む単一マトリックスからなるホモ接合型の有機ＥＬ素子について検討されてきた。但し、ホスト材料としての性能と、両電極からの正孔及び電子注入の効率性を兼ね備えることは容易ではなく、図６に示す正孔及び電子の注入を効率化させる材料をドーピングしたホモ接合型有機ＥＬ素子２２０ｂが開発されている。
　図６に示すホモ接合型有機ＥＬ素子２２０ｂでは、単一物質のマトリックス（ホスト）中に外部から他の物質をドーピングして、アクセプター領域２００、発光領域２０１、およびドナー領域２０２等を形成し、全体として両電荷輸送性発光層を形成している。すなわちホモ接合型の有機ＥＬ素子は、単一マトリックス（両電荷輸送性発光層）内に複数の領域を有している。このような構成は、層構成が単純であるため、製造プロセスを簡易化することができる。
　例えば、非特許文献１には、三原色発光のホモ接合型有機ＥＬ素子が開示されている。本文献に開示されている有機ＥＬ素子では、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）透明電極（陽極）の上に、順次厚さ５０～１００ｎｍの有機薄膜、アルミニウム（Ａｌ）金属（陰極）が真空蒸着により形成されている。この有機薄膜は、ビス（カルバゾーイル）ベンゾジフラン（ＣｚＢＤＦ）を単一のマトリックス（ホスト）として含んでいる。当該マトリックスにおける陽極から３０ｎｍの範囲には、無機酸化剤（五酸化バナジウム）との共蒸着によるｐ型ドーピングが施されている。一方、陰極から２０ｎｍの範囲には、還元剤（金属セシウム）との共蒸着によるｎ型ドーピングが施されている。以上の構成により、電極からＣｚＢＤＦへの電荷注入ならびに電荷輸送が容易になる。
　また、非特許文献１の有機ＥＬ素子では、酸化剤および還元剤がドープされていない中間層（厚さ５０～１００ｎｍ）には、青色蛍光色素、緑色蛍光色素、または赤色燐光色素をそれぞれドープされている。これにより、各色素発光による三原色発光を実現している。特に緑色蛍光素子は、６万カンデラ／ｍ２という高輝度において外部量子効率が４．２％と、蛍光有機ＥＬ素子効率の理論限界（５％）に迫る効率を示している。
　以上に説明した特性は、ＣｚＢＤＦが持つ以下の性質（１）～（３）によるものであると考えられる。
（１）　高バランスかつ高移動度を持ち、両電荷輸送性（両極性）である。
（２）　最高被占準位／最低空準位（ＨＯＭＯ／ＬＵＭＯ）エネルギー差が十分大きく（３ｅＶ程度）、ワイドギャップ材料である。
（３）　発光色素に効果的に電荷を閉じこめることが可能である。
ＡＤＶＡＮＣＥＤ ＭＡＴＥＲＩＡＬＳ ２００９，２１巻，３７号,３７７６～３７７９ページ
　しかしながら、上述の図６の構成の場合、以下のような問題がある。
（１）　正孔移動度と電子移動度がほぼ同じ単一ホストを用いているため、正孔と電子がバルク中で再結合を行うので正孔と電子の電荷閉じ込め効果が得られず、エージングにより生じる正孔移動度と電子移動度の低下の違いにより、正孔と電子のバランスが崩れることに起因する発光効率の低下、再結合サイトの移動に伴う色ズレが生じるといった寿命に関する問題
（２）　電荷の閉じ込めができないため、高輝度下（高電流下）では、正孔と電子の再結合が効率よく行なうことができず、高輝度が得られないといった問題
がある。
　本発明は、上記の問題点に鑑みてなされたものであり、その目的は、高輝度、高効率および長寿命を実現する有機エレクトロルミネッセンス素子、およびその製造方法、ならびに有機エレクトロルミネッセンス表示装置を提供することを目的としている。
　すなわち、上記の課題を解決するために、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、
　正孔輸送能および電子輸送能をもつ両電荷輸送層を有し、当該両電荷輸送層を基板上に形成された陰極と陽極とが挟持している有機エレクトロルミネッセンス素子において、
　上記両電荷輸送層は、ホモ接合型の層であって、発光ドーパントをドープした発光領域を有しており、
　上記両電荷輸送層は、更に、
　　上記発光領域よりも上記陽極の側に設けられる、当該発光領域の最低空準位よりも絶対値の小さい最低空準位を有する電子阻止領域、および、
　　上記発光領域よりも上記陰極の側に設けられる、当該発光領域の最高被占準位よりも絶対値の大きい最高被占準位を有する正孔阻止領域
の少なくとも一方の阻止領域を有しており、
　更に、上記両電荷輸送層を構成する有機材料成分のうち少なくとも１つが基板表面あるいは気相で反応し薄膜形成されていることを特徴としている。
　上記の構成によれば、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、両電荷輸送層の発光領域を挟んで、電子の移動を阻止する電子阻止領域と、正孔の移動を阻止する正孔阻止領域との少なくとも何れかを設けている。
　そのため、陽極から伝搬された正孔と、陰極から伝搬された電子とが、発光領域内に閉じ込められるので、発光領域において正孔および電子が再結合する確率が高まり、有機ＥＬ素子１の駆動電圧を低下することができる。
　また、発光領域において正孔および電子が再結合する確率が上がるので、内部量子収率は向上し、発光効率を向上させることができる。
　しかし、必ずしも電子阻止領域と正孔阻止領域との双方を具備する必要はなく、いずれか一方を有しているだけでも、正孔および電子の再結合確率を十分に高めることができる。
　したがって、高輝度、高効率および長寿命を実現する有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することができる。
　なお、本明細書において、ホモ接合型の層とは、単一のホスト材料から構成されている場合もあれば、単一でない場合もある。詳細は後述する。
　また、本発明には、上記の構成を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子を薄膜トランジスタ基板上に形成した表示手段を備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示装置も含まれる。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法は、上記の課題を解決するために、
　正孔輸送能および電子輸送能をもつホモ接合型の両電荷輸送層を有し、当該両電荷輸送層を陰極と陽極とが挟持している有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法であって、
　上記両電荷輸送層を形成する工程では、
　　ホスト材料に対して発光ドーパントをドープして発光領域を形成するのに加えて、上記発光領域よりも上記陽極の側に設けられる、上記発光領域の最低空準位よりも絶対値の小さい最低空準位を有する電子阻止領域、および、上記発光領域よりも上記陰極の側に設けられる、上記発光領域の最高被占準位よりも絶対値の大きい最高被占準位を有する正孔阻止領域の少なくとも一方の阻止領域を形成し、且つ、
　上記両電荷輸送層を形成する工程では、
　　上記両電荷輸送層を構成する有機材料成分のうち少なくとも１つが基板表面あるいは気相で反応し薄膜形成することを特徴としている。
　上記の構成によれば、本発明に係る製造方法によれば、両電荷輸送層の発光領域を挟んで、電子の移動を阻止する電子阻止領域と、正孔の移動を阻止する正孔阻止領域とを設けた有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することができる。
　この電子阻止領域および正孔阻止領域によって、陽極から伝搬された正孔と、陰極から伝搬された電子とが、発光領域内に閉じ込められるので、発光領域において正孔および電子が再結合する確率が高まり、有機ＥＬ素子１の駆動電圧を低下することができる。
　また、発光領域において正孔および電子が再結合する確率が上がるので、内部量子収率は向上し、発光効率を向上させることができる。
　しかし、必ずしも電子阻止領域と正孔阻止領域との双方を具備する必要はなく、いずれか一方を有しているだけでも、正孔および電子の再結合確率を十分に高めることができる。
　したがって、上記の方法によれば、高輝度、高効率および長寿命を実現する有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することができる。
　本発明の他の目的、特徴、および優れた点は、以下に示す記載によって十分分かるであろう。また、本発明の利点は、添付図面を参照した次の説明で明白になるであろう。
　以上のように、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、
　正孔輸送能および電子輸送能をもつ両電荷輸送層を有し、当該両電荷輸送層を基板上に形成された陰極と陽極とが挟持している有機エレクトロルミネッセンス素子において、
　上記両電荷輸送層は、ホモ接合型の層であって、発光ドーパントをドープした発光領域を有しており、
　上記両電荷輸送層は、更に、
　　上記発光領域よりも上記陽極の側に設けられる、当該発光領域の最低空準位よりも絶対値の小さい最低空準位を有する電子阻止領域、および、
　　上記発光領域よりも上記陰極の側に設けられる、当該発光領域の最高被占準位よりも絶対値の大きい最高被占準位を有する正孔阻止領域
の少なくとも一方の阻止領域を有しており、
　更に、上記両電荷輸送層を構成する有機材料成分のうち少なくとも１つが基板表面あるいは気相で反応し薄膜形成されていることを特徴としている。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法は、以上のように、
　正孔輸送能および電子輸送能をもつホモ接合型の両電荷輸送層を有し、当該両電荷輸送層を陰極と陽極とが挟持している有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法であって、
　上記両電荷輸送層を形成する工程では、
　　ホスト材料に対して、発光ドーパントをドープして発光領域を形成するのに加えて、上記発光領域よりも上記陽極の側に設けられる、上記発光領域の最低空準位よりも絶対値の小さい最低空準位を有する電子阻止領域、および、上記発光領域よりも上記陰極の側に設けられる、上記発光領域の最高被占準位よりも絶対値の大きい最高被占準位を有する正孔阻止領域の少なくとも一方の阻止領域を形成し、且つ、
　上記両電荷輸送層を形成する工程では、
　　上記両電荷輸送層を構成する有機材料成分のうち少なくとも１つが基板表面あるいは気相で反応し薄膜形成することを特徴としている。
　これにより、高輝度、高効率および長寿命を実現する有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することができる。
本発明の一実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の断面構成を示した断面図である。 本発明の一実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の両電荷輸送層を構成する各領域のエネルギーダイアグラム図である。 本発明の一実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス表示装置の断面構成を示した断面図である。 比較構成の有機ＥＬ素子の両電荷輸送層を構成する各領域のエネルギーダイアグラムを示す図である。 従来構成を示す図である。 従来構成を示す図である。
　〔１〕有機ＥＬ素子の概要
　本実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）について、図１を参照して説明する。図１は、有機ＥＬ素子１の断面を示す断面図である。
　本実施形態に係る有機ＥＬ素子１は、図１に示すように、陽極１０と陰極２０との間に、正孔輸送能および電子輸送能をもつ両電荷輸送層（有機層）３０を挟持した構造を、基板４０上に形成した構成を有している。
　また、この両電荷輸送層３０は、発光ドーパントをドープした発光領域３３を有している。本実施形態に係る有機ＥＬ素子は、この発光領域３３内に正孔および電子を効果的に閉じ込められるように構成されている。詳細は後述するが、これは、電子の移動を阻止する電子阻止領域３２と、正孔の移動を阻止する正孔阻止領域３４とによって、発光領域３３を挟んだ構成とすることによって実現している。これにより、両電荷輸送層３０での正孔および電子の移動度を高く保ちつつ、発光領域３３での正孔と電子とが再結合する確率を高くすることができる。
　（両電荷輸送層）
　有機ＥＬ素子１の両電荷輸送層の構成について、更に詳述する。
　両電荷輸送層３０は、図１に示すように、正孔注入輸送領域３１（電荷発生領域）と、電子阻止領域３２と、発光領域３３と、正孔阻止領域３４と、電子注入輸送領域３５（電荷発生領域）とに分けられ、陽極１０側から陰極２０側に向けて、正孔注入輸送領域３１、電子阻止領域３２、発光領域３３、正孔阻止領域３４、電子注入輸送領域３５がこの順で構成されている。
　陽極１０から注入された正孔を正孔注入輸送領域３１が電子阻止領域３２を経て発光領域３３にまで伝搬する。一方、陰極３注入された電子を電子注入輸送領域６が正孔阻止領域３４を経て発光領域３３にまで伝搬する。伝搬された正孔と電子とが発光領域３３において再結合することによって、有機ＥＬ素子１は発光する。
　（両電荷輸送層のホスト材料）
　両電荷輸送層３０は、ホモ接合型の層である。
　ここで、本明細書において「ホモ接合型の層」とは、電極に挟まれた、発光領域を含む単一マトリックスからなる層であり、一般的なホスト－ゲスト型有機ＥＬ発光でのホスト層としての機能、及び、正孔、電子の両電荷の注入能及び輸送能を有する。材料系が単一の場合が好ましいがこれに限ったものではなく、後述するようにホスト材料が単一でなく複数材料から構成されていても構わない。これにより、単一の材料としては、両電荷の輸送性が高くない化合物でも、正孔移動度、及び、電子移動度の調整が可能である。また、同様にＨＯＭＯやＬＵＭＯレベルの調整などもすることができる。
　両電荷輸送層３０のホスト材料は、低分子材料、および高分子材料に分類される。
　低分子材料としては、ビス（カルバゾーイル）ベンゾジフラン（ＣｚＢＤＦ）等のベンゾフラン等の誘導体、シクロペンタジエン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、バソフェナントロリン誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、スチリルベンゼン誘導体、スチリルアリーレン誘導体、アミノスチリル誘導体、シロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、クマリン誘導体、ルブレン誘導体、キナクリドン誘導体、スクアリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、スチリル系色素、テトラセン誘導体、ピラゾリン誘導体、トリフマニルアミン誘導体、アントラセン誘導体、ジフェニルアントラセン誘導体、ピレン誘導体、カルバゾール誘導体、オキサジアゾールダイマー、ビラゾリンダイマー、アルミキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾール亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、ユーロビウム錯体、イリジウム錯体、または白金錯体等、アルミニウム（Ａｌ）、亜鉛（Ｚｎ）、ベリリウム（Ｂｅ）、白金（Ｐｔ）、イリジウム（Ｉｒ）、テルビウム（Ｔｂ）、ユウロピウム（Ｅｕ）、またはジスプロシウム（Ｄｙ）等を中心金属として有し、かつオキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、またはキノリン構造等を配位子として有する金属錯体等の低分子材料等が挙げられる。
　高分子材料としては、ポリ（オキサジアゾール）（Ｐｏｌｙ－ＯＸＺ）、ポリスチレン誘導体（ＰＳＳ）、ポリアニリン－樟脳スルホン酸（ＰＡＮＩ－ＣＳＡ）、ポリ（トリフェニルアミン-オキサジアジゾール）誘導体（Ｐｏｌｙ－ＴＰＤ－ＯＸＤ）、またはポリ（カルバゾール－トリアゾール）誘導体（Ｐｏｌｙ－Ｃｚ－ＴＡＺ）等が挙げられる。
　なお、高い発光効率を得るためには、有機発光材料の三重項励起準位（Ｔ１）のよりも高い一重項励起準位（Ｓ１）をもつ両電荷輸送性材料を用いることが好ましい。すなわち、Ｓ１＞Ｔ１の関係が成り立つことがより好ましい。これより、励起エネルギーを燐光材料中に閉じ込めることができる。
　したがって、両電荷輸送性材料には、励起準位が高く、なおかつ高い正孔移動度を有する以下に示す化合物、及び、その誘導体や、また、高い電子移動度を有する以下に示す化合物、及び、その誘導体、もしくは、それらを官能基として含む化合物が適している。特に、上記の高い正孔、及び、電子移動度を有する化合物、及び、その誘導体を官能基として両方とも含む化合物が好ましい。これにより、単一の材料としては、両電荷の輸送性が高くない化合物でも、正孔移動度、及び、電子移動度の調整が可能である。また、同様にＨＯＭＯやＬＵＭＯレベルの調整などもすることができる。
　正孔輸送能を有する材料の例としては、有機物、無機物の枠にとらわれず、その正孔の輸送性、及び、注入性、もしくは、電子の阻止性を有する性能を持つものであり、正孔輸送能を有する材料の例としては、有機物、無機物の枠にとらわれず、その正孔の輸送性、及び、注入性、もしくは、電子の阻止性を有する性能を持つものであり、芳香族第三級アミン化合物及びスチリルアミン化合物など、アリールアミン、ポルフィリン、カルバゾール、トリアゾール、オキサジアゾール、イミダゾール、ポリアリールアルカン、ピラゾリン及びピラゾロン、フェニレンジアミン、アミノ置換カルコン、オキサゾール、スチリルアントラセン、フルオレノン、ヒドラゾン、スチルベン、シラザン、シロキサン架橋物、ＴＰＤ側鎖基含有エチレンポリマー、用アンモニウム化合物ドープトリフェニルアミンポリマー、イソインドール、ポリイソインドール、ヘキサチエニルベンゼンベース化合物、フルオレン含有アリールアミンポリマー、複素環導入ＮＰＤ、ピラゾリン系化合物、ジフェニルアセチレン系ポリマー、架橋性トリアリルアミンモノマー、耐熱性インドロカルバゾール誘導体、トリフェニルアミン系化合物、ポリイミド等イミド樹脂、カルコケニド系化合物、フルオレニル基含有化合物、窒素及び硫黄含有共役ポリマー、カルバゾール－チオフェン系コポリマー、ＰＭＭＡ系ポリマー、スピロＴＡＤ、ＴＰＤアクリレート系重合物など、及び、それらの誘導体が挙げられる。
　もちろん、正孔輸送性材料及びその正孔輸送性を有する官能基は、上記のものに限定するものではない。
　電子輸送能を有する材料及び官能基は、有機物、無機物の枠にとらわれず、その電子の輸送性、及び、注入性、もしくは、正孔の阻止性を有する性能を持つものであり、その例としては、オキサジアゾール、チアジアゾール、キノキサリン、縮合多環炭化水素化合物、縮合複素環化合物、複素環化合物、多環化合物などが挙げられる。より詳細に述べると、縮合多環炭化水素化合物としては、ナフタレン、アントラセン、テトラセン、ペンタセン、ピレン、コロネン、クリセン、ジフェニルアントラセン、ナフタセン、フェナントレンなど、及び、それらの誘導体が挙げられる。縮合複素環化合物としては、アクリジン、バソフェナントロリン、フェナントロリン、フェナントリジン、キノリン、キノキサリン、フェナジン、ペリレン、ナフタロペリレンなど、及び、それらの誘導体が挙げられる。複素環化合物としては、ビピリジン、フルオレン、ジフェニルキノン、チオピラン、アントラキノジメタン、アントロン、フルオレニリデンメタンなど、及び、それらの誘導体が挙げられる。多環化合物としては、ビフェニル、ｐ－ターフェニル、クアテルフェニルなど、及び、それらの誘導体が挙げられる。そのほかに、フルオロセイン、フタロペリレン、ペリノン、フタロペリノン、ナフタロペリノン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、アルダジン、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、ピラジン、シクロペンタジエン、オキシン、アミノキノリン、イミン、ジフェニルエチレン、ビニルアントラセン、ジアミノカルバゾール、ピラン、チオピラン、ポリメチン、メロシアニン、キナクリドン、ルブレン、カルボジイミド等およびそれらの誘導体などを挙げることができる。もちろん、電子輸送性材料及びその電子輸送性を有する官能基は、上記のものに限定するものではない。
　（両電荷輸送層の発光領域）
　両電荷輸送層３０中の発光領域３３には、有機発光材料がドープされている。この際、有機発光材料は、両電荷輸送性材料に対する濃度が好ましくは１ｗｔ％～２０ｗｔ％程度、より好ましくは６ｗｔ％程度になるようにドープされていることが好ましい。
　また、発光領域３３における、電子阻止領域３２側の端面、および正孔阻止領域３４側の端面から、発光領域３３の中央に向かって、有機発光材料の濃度が連続的に高くなるように勾配がつけられていることがより好ましい。層を明確に分けた場合は界面を作ってしまうことによる二層の材料系の屈折率・移動度等が異なることにより損失が生ずることが懸念されるが、連続的な濃度勾配をつけることで明確な界面が無くなるため光学的・電気的なロスを低減することができる。
　なお、このような濃度勾配の付与法は、クラスター型の真空蒸着装置でも可能であるが、材料蒸着レートをいじらず一定にしたまま傾斜ドープすることができるインライン型装置を用いることが好ましい。これにより、生産プロセスにおける効率性・信頼性を高めることが可能である。具体的には、二つの材料系が同時にドープされる領域を作ることにより装置機構上傾斜ドープが容易に達成され、勾配をつけることができる。
　有機発光材料としては、有機ＥＬ素子用の公知の有機発光材料を用いることができる。その具体的な例として、スチリル誘導体、ペリレン、イリジウム錯体、クマリン誘導体、ルモーゲンＦレッド、ジシアノメチレンピラン、フェノキザゾン、またはポリフィリン誘導体等の蛍光材料、ビス［（４，６－ジフルオロフェニル）－ピリジナト－Ｎ，Ｃ２’］ピコリネート　イリジウム（III）（ＦＩｒｐｉｃ）、トリス（２－フェニルピリジル）イリジウム（III）（Ｉｒ（ｐｐｙ）３）、トリス（１－フェニルイソキノリン）イリジウム（III）（Ｉｒ（ｐｉｑ）３）、またはトリス（ビフェニルキノキサリナト）イリジウム（III）（Ｑ３Ｉｒ）等の燐光発光有機金属錯体等が挙げられる。これらのうち、消費電力の劇的な低減を図る目的から、燐光発光材料を用いることが好ましい。
　（両電荷輸送層の電子阻止領域）
　上述したように、本実施形態に係る有機ＥＬ素子１では、発光領域３３内に正孔および電子を効果的に閉じ込めることができ、電子阻止領域３２がそれに寄与している。これについて、図２に基づいて、説明する。図２は、有機ＥＬ素子１の両電荷輸送層３０を構成する各領域のエネルギーダイアグラムを示す図である。
　電子阻止領域３２は、図２に示すように、発光領域３３の最低空準位（ＬＵＭＯ準位）３３Ｌよりも浅い最低空準位３２Ｌを有している。これによれば、電子注入輸送領域３５から伝搬された電子が発光領域３３を越えて正孔注入輸送領域３１および陽極１０に移動するのをブロックすることができる。すなわち、電子注入輸送領域３５から伝搬された電子は、発光領域３３において留まることになる。これにより、電子阻止領域３２を備えていない構成のものと比較して、発光領域３３を越えて正孔注入輸送領域３１および陽極１０に移動してしまう電子の数を抑えて、発光領域３３に電子を閉じ込めることができる。
　具体的には、電子阻止領域３２の最低空準位（ＬＵＭＯ準位）は、発光領域３３のそれよりも浅ければ浅いほど好ましい。その差は、０．１ｅＶ程度あると良いが、好ましくは１ｅＶ以上である。換言すれば、電子阻止領域３２の最低空準位（ＬＵＭＯ準位）は、発光領域３３のそれよりも絶対値が小さければ小さいほど好ましい。
　電子阻止能は、ホスト自体のＬＵＭＯと電子阻止領域のＬＵＭＯの差があることにより発現するものである。そのため、電子阻止領域３２単独で、その具体的な最低空準位（ＬＵＭＯ準位）の数値を定めることはできない。すなわち、ホスト自体のＬＵＭＯが上下することにより、それに必要な電子阻止領域に最適なＬＵＭＯレベルも上下するため。
　ここで、一例を挙げるとすれば、電子阻止領域３４の最低空準位は発光領域３３の最低空準位よりも浅いことを前提として、電子阻止領域３２の最低空準位は４．０ｅＶ～１．０ｅＶで、発光領域３３の最低空準位は４．５～２．０ｅＶとすることができる。
　電子阻止領域３２は、上述した両電荷輸送材料に、ドーパント（電子阻止材料）をドープすることによって形成される。
　ドーパント（電子阻止材料）としては、１，１－ビス［４－［Ｎ,Ｎ－ジ（ｐ－トリル）アミノ］フェニル］シクロヘキサン、トリアリールアミン誘導体、カルバゾール誘導体、シロキサン架橋物、ＴＰＤ側鎖基含有エチレンポリマー、用アンモニウム化合物ドープトリフェニルアミンポリマー、イソインドール、ポリイソインドール、ヘキサチエニルベンゼンベース化合物、フルオレン含有アリールアミンポリマー、複素環導入ＮＰＤ、ピラゾリン系化合物、ジフェニルアセチレン系ポリマー、架橋性トリアリルアミンモノマー、耐熱性インドロカルバゾール誘導体、トリフェニルアミン系化合物、ポリイミド等イミド樹脂、カルコケニド系化合物、フルオレニル基含有化合物、窒素及び硫黄含有共役ポリマー、カルバゾール－チオフェン系コポリマー、ＰＭＭＡ系ポリマー、スピロＴＡＤ、ＴＰＤアクリレート系重合物などが挙げられる。これ以外でも、一般的な正孔輸送材料に用いられる材料で有れば何でも使うことができる。
　なお、両電荷輸送層３０を傾斜ドープすれば、電子阻止領域３２にも連続的な濃度勾配をつけることができる。傾斜ドープを用いず層を明確に分けた場合は界面を作ってしまうことによる二層の材料系の屈折率・移動度等が異なることにより損失が生ずることが懸念されるが、連続的な濃度勾配をつけることで明確な界面が無くなるため光学的・電気的なロスを低減することができる。
　（両電荷輸送層の正孔阻止領域）
　また、本実施形態に係る有機ＥＬ素子１では、電子阻止領域３２に加えて、正孔阻止領域３４が、上述のように、発光領域３３内への正孔および電子の効果的な閉じ込めに寄与している。
　正孔阻止領域３４は、図２に示すように、発光領域３３の最高被占準位（ＨＯＭＯ準位）３３Ｈよりも深い最高被占準位３４Ｈを有している。これによれば、正孔注入輸送領域３１から伝搬された正孔が発光領域３３を越えて電子注入輸送領域３５および陰極２０に移動するのをブロックすることができる。すなわち、正孔注入輸送領域３１から伝搬された正孔は、発光領域３３において留まることになる。これにより、正孔阻止領域３４を備えていない構成のものと比較して、発光領域３３を越えて電子注入輸送領域３５および陰極２０に移動してしまう正孔の数を抑えて、発光領域３３に正孔を閉じ込めることができる。
　具体的には、正孔阻止領域３４の最高被占準位（ＨＯＭＯ準位）は、発光領域３３のそれよりも深ければ深いほど好ましい。その差は、少なくとも０．１ｅＶ程度あると良いが、好ましくは１ｅＶ以上である。換言すれば、正孔阻止領域３４の最高被占準位（ＨＯＭＯ準位）は、発光領域３３のそれよりも絶対値が大きければ大きいほど好ましい。
　正孔阻止能は、ホスト自体のＨＯＭＯと正孔阻止領域のＨＯＭＯの差があることにより発現するものである。そのため、正孔阻止領域３４単独で、その具体的な最高被占準位（ＨＯＭＯ準位）の数値を定めることはできない。同様に、ホスト自体のＨＯＭＯが上下することにより、それに必要な正孔阻止領域に最適なＨＯＭＯレベルも上下する。
　ここで、一例を挙げるとすれば、正孔阻止領域３４の最高被占準位は発光領域３３の最高被占準位よりも深いことを前提として、正孔阻止領域３４の最高被占準位は５．５ｅＶ～７．５ｅＶで、発光領域３３の最高被占準位は５．０～６．５ｅＶとすることができる。
　正孔阻止領域３４は、上述した両電荷輸送材料に、ドーパント（正孔阻止材料）をドープすることによって形成される。
　ドーパント（正孔阻止材料）としては、スチリル化合物、トリアゾール誘導体、フェナントロリン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ボロン誘導体、アントラキノジメタン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、ペリレンテトラカルボン酸誘導体、シアノ基付加ＰＰＶ系コポリマー、アモルファスジメシチルボリル基含有化合物、ガドリニウム錯体ドープＴＰＤ材、フルオレン系コポリマー、セキシフェニル化合物、または、フッ素化デンドリマー化合物などが挙げられる。これ以外でも、一般的な電子輸送材料に用いられる材料であれば採用することが可能である。
　なお、両電荷輸送層３０を傾斜ドープすれば、正孔阻止領域３４にも連続的な濃度勾配をつけることができる。傾斜ドープを用いず層を明確に分けた場合は界面を作ってしまうことによる二層の材料系の屈折率・移動度等が異なることにより損失が生ずることが懸念されるが、連続的な濃度勾配をつけることで明確な界面が無くなるため光学的・電気的なロスを低減することができる。
　（両電荷輸送層の正孔注入輸送領域）
　正孔注入輸送領域３１は、両電荷輸送層３０の最も陽極１０側にある領域である。
　正孔注入輸送領域３１は、陽極１０から正孔を引き出し、発光領域３３に向けて輸送する機能を有する。そのため、上記ホスト材料をｐ型ドーパントによってドープすることによって、正孔注入輸送領域３１を形成することができる。
　具体的なｐ型ドーパントとしては、公知のものを用いることができる。
　なお、両電荷輸送層３０を傾斜ドープすれば、正孔注入輸送領域３１にも連続的な濃度勾配をつけることができる。層を明確に分けた場合は界面を作ってしまうことによる二層の材料系の屈折率・移動度等が異なることにより損失が生ずることが懸念されるが、連続的な濃度勾配をつけることで明確な界面が無くなるため光学的・電気的なロスを低減することができる。
　（両電荷輸送層の電子注入輸送領域）
　電子注入輸送領域３５は、両電荷輸送層３０の最も陰極２０側にある領域である。
　電子注入輸送領域３５は、陰極２０から電子を引き出し、発光領域３３に向けて輸送する機能を有する。そのため、上記ホスト材料をｎ型ドーパントによってドープすることによって、電子注入輸送領域３５を形成することができる。
　具体的なｎ型ドーパントとしては、公知のものを用いることができる。
　（基板）
　上述したように、本実施形態の有機ＥＬ素子１は、基板４０上に、陽極１０と陰極２０との間に両電荷輸送層３０を挟持した構造が形成されている。
　基板４０は、絶縁性を有している基板であればよい。基板４０として用いることが可能な材料としては、特に限定されるものではなく、例えば公知の絶縁性の基板材料を用いることができる。
　例えば、ガラス、または石英等からなる無機材料基板、あるいは、ポリエチレンテレフタレート、またはポリイミド樹脂等からなるプラスチック基板等を利用できる。他には、アルミニウム（Ａｌ）または鉄（Ｆｅ）等からなる金属基板に、酸化シリコンまたは有機絶縁材料等からなる絶縁物を表面にコーティングした基板等を利用できる。あるいは、Ａｌ等からなる金属基板の表面を陽極酸化等の方法によって絶縁化処理した基板等も利用できる。
　なお、有機ＥＬ素子１の発光領域３３から発した光を、基板４０とは反対側から取り出す場合、すなわちトップエミッション型の場合には、基板４０には光透過性を有しない材料を用いるのがよい。例えば、シリコンウェハー等の半導体基板を用いてもよい。逆に、有機ＥＬ素子１の発光領域３３から発した光を、基板４０側から取り出す場合、すなわちボトムエミッション型の場合には、基板４０には光透過性を有する材料を用いるのがよい。例えば、ガラス基板、またはプラスチック基板等を用いてもよい。
　また、基板４０として、可撓性を有する材料とすることが好ましい。可撓性を有する材料から構成することにより、ロール・トゥ・ロール製法を用いて、有機ＥＬ素子を基板４０等２枚でパッキングすることができる。なお、有機ＥＬ素子を基板４０等２枚でパッキングするロール・トゥ・ロール製法については、特願２００９－１７５７２０（出願日：２００９年７月２８日）（本願出願時には未公開）において説明しており、ここでは説明を省略する。
　ロール・トゥ・ロール製法を用いれば、従来からある一般的なＧ６など大型ガラス基板を用いた真空蒸着法に比べ、装置価格の低減が可能になるため低コスト化が期待される。更に、ガラス基板等の酸素・水蒸気透過性の高い材質により挟み込むことにより、従来のフレキシブルフィルム上に形成した素子では有機・無機多層膜を形成した場合でもその信頼性に問題が有ったが、本発明によればそもそも酸素・水蒸気透過バリア性を有するバリアフィルム層の形成などは必要無く、長寿命となる。更にフレキシブルフィルムを挟み込む素材の形状を平面以外の形状にしておくことにより、有機ＥＬ素子部分が可撓性を有することにより局所表示装置等様々な形状にすることが可能であり、局所への対応性・デザイン性などに優れている。
　そのような材料としては、樹脂フィルムとしては、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、ポリエーテルサルフォン（ＰＥＳ）、環状オレフィン系高分子、全芳香族ポリケトン等からなるフィルム等が挙げられる。が挙げられるが、これに限定されるものではない。中でも、ＴＦＴプロセスを通すことを考えると耐熱性・平坦性等からポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）が好ましい。
　（電極）
　次に電極について説明する。有機ＥＬ素子１を構成する電極は、陽極１０および陰極２０のように対として機能すればよい。各電極は１つの電極材料からなる単層構造であってもよいし、複数の電極材料からなる積層構造であってもよい。有機ＥＬ素子１の電極として用いることが可能な電極材料としては、特に限定されるものではなく、例えば公知の電極材料を用いることができる。
　陽極１０としては、例えば、金（Ａｕ）、白金（Ｐｔ）、およびニッケル（Ｎｉ）等の金属、ならびに酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、酸化スズ（ＳｎＯ２）、酸化インジウム亜鉛（ＩＺＯ）等の透明電極材料等が利用できる。
　一方、陰極２０としては、リチウム（Ｌｉ）、カルシウム（Ｃａ）、セリウム（Ｃｅ）、バリウム（Ｂａ）、アルミニウム（Ａｌ）等の金属、またはこれらの金属を含有するマグネシウム（Ｍｇ）：銀（Ａｇ）合金、Ｌｉ：Ａｌ合金等の合金等が利用できる。
　なお、有機ＥＬ素子１の発光領域３３から発した光を、陽極１０および陰極２０のいずれか一方の電極側から取り出す必要がある。この場合には、一方の電極には光を透過する電極材料を用い、他方の電極には光を透過しない電極材料を用いることが好ましい。光を透過しない電極材料としては、タンタルまたは炭素等の黒色電極、Ａｌ、Ａｇ、Ａｕ、Ａｌ：Ｌｉ合金、Ａｌ：ネオジウム（Ｎｄ）合金、またはＡｌ：シリコン（Ｓｉ）合金等の反射性金属電極等が挙げられる。
（その他）
　本実施形態の有機ＥＬ素子１には、更に、光拡散部、波長変換層、カラーフィルタ、および、円偏光板の少なくとも何れかを配設してもよい。
　これらのうち２つ以上を配設する場合には、有機ＥＬ素子１の光出射側に近い側から、円偏光板、カラーフィルタ、光拡散部、波長変換層の順で配設することが好ましいが、これに限ったものではない。以下、各々について詳述する。
　（光拡散部）
　本実施形態の有機ＥＬ素子１には、更に、有機ＥＬ素子１の光出射側に、光拡散部を有していてもよい。光拡散部を有することにより、光取り出し側に取り出される光は、光拡散部を通過し、光取り出し面から均一に拡散することになる。
　光拡散部は、有機ＥＬ素子１の光出射側に光拡散樹脂を充填してなるものであってもよく、有機ＥＬ素子１の光出射側に光拡散板を設けた構成であってもよい。また、基板４０側から光を取り出す場合には、基板４０自体が光拡散性を有する材料から構成されているものであってもよい。
　有機ＥＬ素子１の光出射側に光拡散樹脂を充填してなる拡散樹脂層は、内部に複数の光拡散粒子を含有した構成のバインダー樹脂である。バインダー樹脂としては、アクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリウレタン系樹脂等が挙げられる。光拡散粒子としては、例えば、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸ノーマルブチル、メタクリル酸ノーマルブチルメチル、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、共重合体又は３元共重合体などのアクリル系粒子、ポリエチレン、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリプロピレン等のオレフィン系粒子、アクリルとオレフィン系の共重合体、単一重合体による粒子を形成した後、その上層に他種類の単量体をコーティングした多層多成分系粒子、等が挙げられる。その中でも、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）の使用が好ましい。このような光拡散粒子がバインダー樹脂内に複数含有されていることにより、拡散樹脂層を通過する光を基材の全面で均一に拡散することができるので、視野角が改善されたり、光取り出し効率が上がることにより輝度が向上したりする効果が得られる。拡散樹脂層は、例えば厚さが１５０μｍ程度である。
　有機ＥＬ素子１の光取り出し側に光拡散板を設けた場合も、上述した光拡散樹脂を配設した場合と同等の効果を奏することができる。光拡散板としては、光拡散樹脂層を構成するバインダー樹脂として挙げたものと同様の物質からなる材料を用いることができ、例えば架橋ポリメタクリル酸メチルや架橋ポリスチレン等、光拡散微粒子が分散されたアクリル樹脂等が挙げられる。
　また、基板４０自体が光拡散性を有する材料から構成されているものとしては、例えば、光拡散性を有する材料が添加されてなるものがある。光拡散性を有する材料としては、例えば、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸ノーマルブチル、メタクリル酸ノーマルブチルメチル、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、共重合体又は３元共重合体などのアクリル系粒子、ポリエチレン、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリプロピレン等のオレフィン系粒子、アクリルとオレフィン系の共重合体、単一重合体による粒子を形成した後、その上層に他種類の単量体をコーティングした多層多成分系粒子、等が挙げられる。これにより、マイクロキャビティ（微小共振器）構造の有機ＥＬ装置が構成され、色純度と発光効率を向上させると共に、広視野角化することができる。
　（波長変換層）
　本実施形態の有機ＥＬ素子１には、更に、有機ＥＬ素子１の光出射側に、波長変換層を有していてもよい。波長変換層を有することにより、所望の波長の光へと変換する効果が得られる。
　波長変換層は、例えば、ＹＡＧ系等無機蛍光体や、上述の有機ＥＬ素子に用いられる材料に代表される有機蛍光体、および、その他の蛍光体等で形成されている。波長変換層は、例えば厚さが１００μｍ程度である。
　（カラーフィルタ）
　本実施形態の有機ＥＬ素子１には、更に、有機ＥＬ素子１の光出射側に、カラーフィルタを設けていてもよい。
　有機ＥＬの発光体として用いる有機化合物は、無機発光体と比較し、そのスペクトル形状が幅広く裾をひいているので高色純度を再現しようとする際に問題となるものの、カラーフィルタを併用することにより、不要領域のスペクトルがカットされ、狭い半値幅のスペクトルとすることができる。そのため、本有機ＥＬ素子を表示装置に搭載することにより、高画質の表示装置を提供することが可能となる。
　（円偏光板）
　本実施形態の有機ＥＬ素子１には、更に、有機ＥＬ素子１の光出射側に、円偏光板を配設していてもよい。これにより、外光反射を抑制することができる。
　円偏光板は、直線偏光板に１／４λ板として機能する位相差板を張り合わせた構造を取っていて、直線偏光板の吸収軸に対し、１／４位相差フィルムを４５度、軸を傾けて貼れば右回転円偏光板に、１３５度（－４５度）傾けて貼れば左回転円偏光板になる。これにより、偏光板を透過した光は、フィルタを通るときに右まわりに回転する光となり、ガラス面で反射し回転方向が反転して左回りの光となって再び円偏光フィルタに入る。円偏光フィルタは右回りの光だけを透過させ左回りの光は吸収し、最終的に外光の反射光は、ほぼゼロとなる。この性質を利用し、円偏光板はＴＶモニタや額縁の保護ガラスなどの有害な外光反射を除去することができる。
　位相差板は、複屈折率を持つフィルムであり、プラスチックフィルムを特定方向に延伸処理することによって作製することが可能である。材料としては、透明で、延伸処理が可能であればよい。例えばポリカーボネート系高分子、ポリエステル系高分子、ポリスルホン系高分子、ポリスチレン系高分子、ポリフェニレンオキシド系高分子、ポリオレフィン系高分子などを挙げることができる。
　（有機ＥＬ素子の作用効果）
　上述したように、本実施形態の有機ＥＬ素子１は、図２に示したように、発光領域３３を挟んで、発光領域３３の最低空準位（ＬＵＭＯ準位）３３Ｌよりも浅い最低空準位３２Ｌを有している電子阻止領域３２と、発光領域３３の最高被占準位（ＨＯＭＯ準位）３３Ｈよりも深い最高被占準位３４Ｈを有する正孔阻止領域３４とを設けた両電荷輸送層３０を備えている。そのため、正孔注入輸送領域３１から伝搬された正孔と、電子注入輸送領域３５から伝搬された電子とが、発光領域３３内に閉じ込められるので、発光領域３３において正孔および電子が再結合する確率が高まり、有機ＥＬ素子１の駆動電圧を低下することができる。
　また、発光領域３３において正孔および電子が再結合する確率が上がるので、内部量子収率は向上し、発光効率を向上させることができる。
　しかし、必ずしも電子阻止領域３２と正孔阻止領域３４との双方を具備する必要はなく、いずれか一方の条件を満たしているだけでも、正孔および電子の再結合確率を十分に高めることができる。
　〔２〕有機ＥＬ表示装置の概要
　本実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス表示装置（有機ＥＬ表示装置）５０の概要について、図３を参照して説明する。図３は、有機ＥＬ表示装置５０の断面を示す図である。
　有機ＥＬ表示装置５０は、図３に示すように、基板４０、薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）５２、層間絶縁膜５３、陽極１０（電極）、エッジカバー５５、両電荷輸送層３０（有機層）、および陰極２０（電極）を備えている。
　基板４０上に、ＴＦＴ５２が所定の間隔で複数形成されている。ＴＦＴ５２上には、平坦化された層間絶縁膜５３が配設されている。層間絶縁膜５３にはコンタクトホールが形成されている。ＴＦＴ５２の端子は、当該コンタクトホールを介して陽極４と電気的に接続されている。陽極１０上における、ＴＦＴ２に対向する位置には、両電荷輸送層３０および陰極２０が形成されている。基板４０、陽極１０、両電荷輸送層３０、および陰極２０が上述した有機ＥＬ素子１を構成しており、有機ＥＬ表示装置５０においては、各有機ＥＬ素子１の間にエッジカバー５５が設けられている。
　なお、基板４０、陽極１０、両電荷輸送層３０、および陰極２０は、上述した有機ＥＬ素子において既に説明しているため、ここでは説明を省略する。
　（有機ＥＬ表示装置の薄膜トランジスタ）
　薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）５２は、各有機ＥＬ素子１のスイッチング素子としての機能を有する。したがって、ＴＦＴ５２を構成する材料としては、例えば、非晶質シリコン、多結晶シリコン、微結晶シリコン、またはセレン化カドミウム等の無機半導体材料、ポリチオフェン誘導体、またはペンタセン等の有機半導体材料等が挙げられる。ＴＦＴ５２の代わりに、金属－絶縁体―金属（ＭＩＭ）ダイオードを用いることもできる。
　（有機ＥＬ表示装置の層間絶縁膜）
　層間絶縁膜５３には、例えば、酸化シリコン、または窒化シリコン等の無機材料、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂、感光性ゾルゲル材料、またはノボラック樹脂等の有機樹脂材料等が利用できる。上記アクリル樹脂としては、例えば、ＪＳＲ株式会社製のオプトマーシリーズ等が挙げられる。また、上記ポリイミド樹脂としては、例えば、東レ株式会社のフォトニースシリーズ等が挙げられる。ただし、有機ＥＬ表示装置５０の構造がボトムエミッション型である場合には、層間絶縁膜５３に光透過性が要求されるため、ポリイミド樹脂等の不透明な材料は適さない。
　（有機ＥＬ表示装置のエッジカバー）
　エッジカバー５５は、各有機ＥＬ素子１の間に設けられている。なお、エッジカバー５５の一部は、パターン形成された陽極１０の周縁部の一部を覆うようにして形成されている。したがって、陽極１０上においてエッジカバー５５が設けられていない領域が有機ＥＬ素子１となる。エッジカバー５５は、陽極１０の周縁部を覆うように設けられているため、該周縁部において有機ＥＬ素子１が薄くなったり、電界集中が起こったりすることに起因して陽極１０と陰極２０とが短絡するのを防止することができる。
　エッジカバー５５を構成する材料としては、例えば、酸化シリコン、または窒化シリコン等の無機材料、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂、感光性ゾルゲル材料、またはノボラック樹脂等の有機樹脂材料等が挙げられる。アクリル樹脂としては、例えばＪＳＲ株式会社製のオプトマーシリーズ等が挙げられる。ポリイミド樹脂としては、例えば、東レ株式会社のフォトニースシリーズ等が挙げられる。
　〔３〕有機ＥＬ素子１の製造工程（１）
　有機ＥＬ素子１の製造工程について、簡単に説明する。上述したように有機ＥＬ素子は、通常、スイッチング素子としてトランジスタを有しているが、以下ではその製造工程については言及しない。
　本項では、両電荷輸送層３０および陰極２０を共蒸着によって形成する手法を説明する。共蒸着とは、反応性の高い２種類の低分子材料（低分子モノマー）を共蒸着して、形成対象表面で重合させて高分子薄膜を形成する共蒸着重合を表すこともあるが、一般的には、真空蒸着法の一種である、複数の異なる材料を同時に加熱・蒸発させることにより、それらの混合物である薄膜を作製する方法を指す。
　（陽極の形成）
　２５ｍｍ角のガラス基板を基板４０として用いて、陽極１０としてＩＴＯをパターン化する。この、陽極１０が形成された基板４０を洗浄し、以下の工程で、両電荷輸送層３０および陰極２０を形成することができる。
　（両電荷輸送層の形成）
　　（正孔注入輸送領域の形成）
　まず、両電荷輸送性材料ビス（カルバゾリル）ベンゾジフラン（ＣｚＢＤＦ）（ＨＯＭＯ準位＝５．５２ｅＶ、ＬＵＭＯ準位＝２．２０ｅＶ）と、ｐ－ドーパントの五酸化バナジウム（Ｖ２Ｏ５）を、ドーピング比１．０：０．６で、厚さ２０ｎｍほど共蒸着する。この共蒸着処理によって正孔注入輸送領域３１（ＣｚＢＤＦ：Ｖ２Ｏ５、ＨＯＭＯ準位＝４．７ｅＶ、ＬＵＭＯ準位＝２．２０ｅＶ）を形成することができる。
　　（電子阻止領域の形成）
　続いて、ＣｚＢＤＦと、電子阻止材料１，１－ビス［４－（ジ－ｐ－トリル）アミノフェニル］シクロヘキサン（ＴＡＰＣ）とを、ドーピング比１．０：０．１で、厚さ１０ｎｍほど共蒸着する。この共蒸着処理によって電子阻止領域３２（ＣｚＢＤＦ＋ＴＡＰＣ、ＨＯＭＯ準位＝５．５２ｅＶ、ＬＵＭＯ準位＝１．８ｅＶ）を形成することができる。
　　（発光領域の形成）
　続いて、ホスト材料ＣｚＢＤＦに対して、赤色燐光ゲスト材料トリス（１－フェニルイソキノリン）イリジウム（Ｉｒ（ｐｉｑ）３）を、４．３％共蒸着によりドープする。これにより、厚さ８０ｎｍほどの発光領域３３〔ＣｚＢＤＦ（ＨＯＭＯ準位＝５．５２ｅＶ、ＬＵＭＯ準位＝２．２０ｅＶ）、Ｉｒ（ｐｉｑ）３（ＨＯＭＯ準位＝５．１０ｅＶ、ＬＵＭＯ準位＝２．４５ｅＶ）〕を形成することができる。
　　（正孔阻止領域の形成）
　続いて、ホスト材料ＣｚＢＤＦと、正孔阻止材料４，７－ジフェニル－１，１０－フェナントロリン（Ｂｐｈｅｎ）とを、ドーピング比１．０：０．５で、厚さ１０ｎｍほど共蒸着させる。これにより、正孔阻止領域３４（ＣｚＢＤＦ＋Ｂｐｈｅｎ、ＨＯＭＯ準位＝６．１ｅＶ、ＬＵＭＯ準位＝２．２０ｅＶ）を形成することができる。
　　（電子注入輸送領域の形成）
　続いて、ホスト材料ＣｚＢＤＦと、ｎ－ドーパントの金属セシウム（Ｃｓ）とを、ドーピング比１．０：０．１で、厚さ１０ｎｍほど共蒸着する。この共蒸着処理によって電子注入輸送領域３５（ＣｚＢＤＦ：Ｃｓ、ＨＯＭＯ準位＝５．５２ｅＶ、ＬＵＭＯ準位＝２．１４ｅＶ）を形成することができる。
　（陰極の形成）
　最後に、電子注入輸送領域３５の表面に、アルミニウムを厚さ８０ｎｍほど蒸着することによって、反射性を有する電極（陰極２０）を形成することができる。
　なお、両電荷輸送材料ＣｚＢＤＦの正孔移動度は、３．７×１０－３ｃｍ２／Ｖｓ（電界強度２．５×１０５Ｖ／ｃｍ時）で電子移動度は、４．４×１０－３ｃｍ２／Ｖｓ（電界強度２．５×１０５Ｖ／ｃｍ時）であった。
　本項で説明した製造方法によって得られる有機ＥＬ素子の発光輝度は、この際の有機ＥＬ素子の発光輝度は１６０００カンデラ／ｍ２であり、また、発光効率は２４カンデラ／Ａであった。
　〔４〕有機ＥＬ素子１の製造工程（２）
　上述した製造工程（１）とは異なり、本項では、アルケニル基、若しくは、アルキニル基を有する有機ＥＬ材料誘導体を用いて、蒸着重合法などで有機ＥＬ素子１を形成する。
　蒸着重合法とは、１０－２～１０－８Ｐａの真空中で、反応性の高い単一若しくは複数種（一般的には２種）の低分子モノマーを真空蒸着することにより、基板表面にて重合させる高分子薄膜形成法をいう。重合反応は基板表面で逐次的に反応し、基板温度の加熱など諸条件を調整することにより、高分子の分子軸が基板に対して垂直若しくは水平方向等に配向させる配向制御をすることも可能である。
　また、有機材料を真空条件下で基板上に蒸着と同時に、あるいは蒸着した後に電子線あるいは紫外線を照射してもよい。これにより、基板が加熱され、基板表面の温度が均一になる。また、電子線もしくは紫外線の照射後に、熱処理を行なってもよい。
　アミノ基、ヒドロキシル基、イソシアナート基、酸無水物、アルケニル及びアルキニル基などの官能基を有する低分子材料を共蒸着することにより、付加重合、縮重合（縮合重合）させる方法と、単一のモノマーを活性化しイオン重合、若しくは、ラジカル重合をさせる方法とがある。また、π共役型高分子の薄膜形成も可能。前者の方法では、ポリイミド、ポリ尿素、ポリウレタン等が得られる。
　アルケニル基としては、一般的にエテニル基、ビニル基、アリル基が、アルキニル基としては、エチニル基、プロピニル基、プロパルギル基（慣用名）など末端アルキン、内部アルキン類などが挙げられる。
　なお、当該有機ＥＬ材料誘導体は、おおよそ２３０℃程度で重合が確認されている材料であり、蒸着装置の基板加熱温度をそれよりも高い温度に維持することにより、ほぼ定量的に反応したことが、三重結合が無くなり二重結合に変わって重合されたことを示すＵＶ吸収スペクトルにより確認することができる。
　（陽極の形成）
　２５ｍｍ角のガラス基板を基板４０として用いて、陽極１０としてＩＴＯをパターン化する。この陽極１０が形成された基板４０を洗浄し、以下の工程で、両電荷輸送層３０および陰極２０を形成することができる。
　（両電荷輸送層の形成）
　基板加熱装置を搭載した蒸着装置を用い、真空度４×１０－４Ｐａ、基板温度２５０℃付近に維持した環境下で、以下の工程を行なう。
　　（正孔注入輸送領域の形成）
　両電荷輸送性材料のビス（４－エチニルカルバゾリル）ベンゾジフラン（４ＥＣｚＢＤＦ）と、ｐ－ドーパントの五酸化バナジウム（Ｖ２Ｏ５）を、ドーピング比１．０：０．６で、厚さ２０ｎｍほど共蒸着する。この共蒸着処理によって正孔注入輸送領域３１（４ＥＣｚＢＤＦ：Ｖ２Ｏ５、ＨＯＭＯ準位＝４．７ｅＶ、ＬＵＭＯ準位＝２．２０ｅＶ）を形成することができる。
　　（電子阻止領域の形成）
　続いて、ホスト材料４ＥＣｚＢＤＦと電子阻止材料１，１－ビス［４－（ジ－ｐ－スチリル）アミノフェニル］シクロヘキサン（ＳＡＰＣ）を、ドーピング比１．０：０．１で、厚さ１０ｎｍほど共蒸着する。この共蒸着処理によって電子阻止領域３２（４ＥＣｚＢＤＦ＋ＳＡＰＣ、ＨＯＭＯ準位＝５．５２ｅＶ、ＬＵＭＯ準位＝１．８ｅＶ）を形成することができる。
　　（発光領域の形成）
　続いて、ホスト材料４ＥＣｚＢＤＦに対して、赤色燐光ゲスト材料であるトリス（１－（４－エチニル）フェニルイソキノリン）イリジウム（Ｉｒ（Ｅｐｉｑ）３）を、４．３％共蒸着によりドープした。これにより、厚さ８０ｎｍほどの発光領域３３〔ＣｚＢＤＦ（ＨＯＭＯ準位＝５．５２ｅＶ、ＬＵＭＯ準位＝２．２０ｅＶ）、Ｉｒ（Ｅｐｉｑ）３（ＨＯＭＯ準位＝５．１０ｅＶ、ＬＵＭＯ準位＝２．４５ｅＶ）〕が形成される。
　　（正孔阻止領域の形成）
　続いて、ホスト材料４ＥＣｚＢＤＦと、正孔阻止材料３，８－ジエチニル－４，７－ジフェニル－１，１０－フェナントロリン（ＤＢｐｈｅｎ）（ＨＯＭＯ準位＝６．１ｅＶ）とを、ドーピング比１．０：０．５で、厚さ１０ｎｍほど共蒸着させる。これにより、正孔阻止領域３４（４ＥＣｚＢＤＦ＋ＤＢｐｈｅｎ、ＨＯＭＯ準位＝６．１ｅＶ、ＬＵＭＯ準位＝２．２０ｅＶ）を形成することができる。
　　（電子注入輸送領域の形成）
　続いて、ホスト材料４ＥＣｚＢＤＦと、ｎ－ドーパントの金属セシウム（Ｃｓ）とを、ドーピング比１．０：０．１で、厚さ１０ｎｍほど共蒸着させる。これにより、電子注入輸送領域３５（４ＥＣｚＢＤＦ：Ｃｓ、ＨＯＭＯ準位＝５．５２ｅＶ、ＬＵＭＯ準位＝２．１４ｅＶ）を形成することができる。
　（陰極の形成）
　最後に、電子注入輸送領域３５の表面に、アルミニウムを厚さ８０ｎｍほど蒸着することによって、反射性を有する電極（陰極２０）を形成することができる。
　なお、エテニル基を有する蒸着重合材料４ＥＣｚＢＤＦ、ＳＡＰＣ、Ｉｒ（Ｅｐｉｑ）３、ＤＢｐｈｅｎは、それぞれ単膜で２４０℃、２００℃、２１０℃、２３０℃程度で重合した高分子単膜は、熱重量分析法（ＴＧＡ）により、約２９０℃で４０分保持した場合でも５％未満の重量減少しか起こらないことを確認している。そのため、本項の条件下で蒸着された重合材料は、基板４０表面に着くと同時に同一分子、もしくは、異なる分子間にて蒸着重合される。
　なお、蒸着重合によって製膜した両電荷輸送材料４ＥＣｚＢＤＦの正孔移動度は、４．０×１０－３ｃｍ２／Ｖｓ（電界強度２．５×１０５Ｖ／ｃｍ時）で電子移動度は、４．８×１０－３ｃｍ２／Ｖｓ（電界強度２．５×１０５Ｖ／ｃｍ時）であった。
　本項で説明した製造方法によって得られる有機ＥＬ素子の発光輝度は、２００００カンデラ／ｍ２であり、また、発光効率は３０カンデラ／Ａであった。
　なお、本発明は上述した実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、これらについても本発明の技術的範囲に含まれる。
　〔５〕比較構成の有機ＥＬ素子
　最後に、電子阻止領域および正孔阻止領域を形成していない有機ＥＬ素子を、比較構成としてその構成を簡単に説明するとともに、その性能を示す。
　図４は、比較構成の有機ＥＬ素子の両電荷輸送層を構成する各領域のエネルギーダイアグラムを示す図である。
　比較構成の有機ＥＬ素子は、上述した本実施形態で説明した電子阻止領域および正孔阻止領域の変わりにホスト材料のみからなる領域３０３（図４）が設けられている。すなわち、図４に示すように、両電荷輸送層３００における電子注入輸送領域３３５と発光領域３３３との間、および、正孔注入輸送領域３３１と発光領域３３３との間に、何もドープしていないホスト材料のみからなる領域３０３が形成されている。
　この比較構成の有機ＥＬ素子の製造工程は、次の通りである。
　陽極としてＩＴＯが形成された基板を用いて、ホスト材料ＣｚＢＤＦと、ｐ－ドーパントの五酸化バナジウム（Ｖ２Ｏ５）とを共蒸着させ（２０ｎｍ、ドーピング比１．０：０．６）、正孔注入輸送領域３３１を形成する。
　次に、ホスト材料ＣｚＢＤＦ単独で１０ｎｍ蒸着して、ホスト材料のみからなる領域３０３を形成する。
　続いて、ホスト材料ＣｚＢＤＦに対して、赤色燐光ゲスト材料トリス（１－フェニルイソキノリン）イリジウム（Ｉｒ（ｐｉｑ）３）を４．３％共蒸着によりドープして、厚さ８０ｎｍの発光領域３３３（図４）を形成する。
　続いて、ホスト材料ＣｚＢＤＦ単独で１０ｎｍ蒸着して、ホスト材料のみからなる領域３０３を形成する。
　続いて、ホスト材料ＣｚＢＤＦと、ｎ－ドーパントの金属セシウム（Ｃｓ）とを共蒸着（１０ｎｍ、ドーピング比１．０：０．１）して、電子注入輸送領域３３５を形成する。
　最後に、電子注入輸送領域３３５の上に、アルミニウムを８０ｎｍ蒸着して、反射性を有する電極（陰極）を形成する。
　以上の方法によって製造された比較構成の有機ＥＬ素子は、電子阻止領域が無く、図４に示すように、発光領域３３３の最低空準位３３３Ｌと、ホスト材料のみからなる領域３０３の最低空準位３０３Ｌが略等しいため、電子が正孔注入輸送領域の側に流れてしまい、励起子の効率的な閉じ込め効果を得ることができない。また、比較構成の有機ＥＬ素子は、正孔阻止領域もが無く、発光領域３３３の最高被占準位３３３Ｈと、ホスト材料のみからなる領域３０３の最高被占準位３０３Ｈとが略等しいため、正孔が電子注入輸送領域の側に流れてしまい、励起子の効率的な閉じ込め効果を得ることができない。したがって、発光領域３３において正孔および電子が再結合する確率が本実施形態の構成に比べて低く、有機ＥＬ素子の駆動電圧を低下することができない。また、発光領域３３３において正孔および電子が再結合する確率が上がらないので、内部量子収率は向上せず、発光効率を向上させることができない。
　実際、以上の方法によって製造された比較構成の有機ＥＬ素子の発光輝度は５０００カンデラ／ｍ２であり、また、発光効率は１２カンデラ／Ａであった。
　なお、本発明は上述した各実施形態に限定されるものではない。当業者は、請求項に示した範囲内において、本発明をいろいろと変更できる。すなわち、請求項に示した範囲内において、適宜変更された技術的手段を組み合わせれば、新たな実施形態が得られる。すなわち、発明の詳細な説明の項においてなされた具体的な実施形態は、あくまでも、本発明の技術内容を明らかにするものであって、そのような具体例にのみ限定して狭義に解釈されるべきものではなく、本発明の精神と次に記載する請求の範囲内で、いろいろと変更して実施することができるものである。
　（本発明の総括）
　本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、以上のように、
　正孔輸送能および電子輸送能をもつ両電荷輸送層を有し、当該両電荷輸送層を基板上に形成された陰極と陽極とが挟持している有機エレクトロルミネッセンス素子において、
　上記両電荷輸送層は、ホモ接合型の層であって、発光ドーパントをドープした発光領域を有しており、
　上記両電荷輸送層は、更に、
　　上記発光領域よりも上記陽極の側に設けられる、当該発光領域の最低空準位よりも絶対値の小さい最低空準位を有する電子阻止領域、および、
　　上記発光領域よりも上記陰極の側に設けられる、当該発光領域の最高被占準位よりも絶対値の大きい最高被占準位を有する正孔阻止領域
の少なくとも一方の阻止領域を有しており、
　更に、上記両電荷輸送層を構成する有機材料成分のうち少なくとも１つが基板表面あるいは気相で反応し薄膜形成されていることを特徴としている。
　上記の構成によれば、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、両電荷輸送層の発光領域を挟んで、電子の移動を阻止する電子阻止領域と、正孔の移動を阻止する正孔阻止領域との少なくとも何れかを設けている。
　そのため、陽極から伝搬された正孔と、陰極から伝搬された電子とが、発光領域内に閉じ込められるので、発光領域において正孔および電子が再結合する確率が高まり、有機ＥＬ素子１の駆動電圧を低下することができる。
　また、発光領域において正孔および電子が再結合する確率が上がるので、内部量子収率は向上し、発光効率を向上させることができる。
　しかし、必ずしも電子阻止領域と正孔阻止領域との双方を具備する必要はなく、いずれか一方を有しているだけでも、正孔および電子の再結合確率を十分に高めることができる。
　したがって、高輝度、高効率および長寿命を実現する有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することができる。
　なお、本明細書において、ホモ接合型の層とは、単一のホスト材料から構成されている場合もあれば、単一でない場合もある。詳細は後述する。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、上記の構成に加えて、
　上記阻止領域を、蒸着重合法により形成することができる。
　蒸着重合法という比較的簡易な手法によって阻止領域を形成することができる。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、上記の構成に加えて、
　上記両電荷輸送層において、その正孔移動度、及び、電子移動度が、正孔移動度／電子移動度＝０．０１～１であることが好ましい。
　これにより、正孔、及び、電子の両電荷移動度のバランスが取れ、従来型の有機ＥＬ素子に多かった、どちらかの電荷のみが偏って多く注入されることによる再結合されずに電荷が余ってしまう現象を防ぐことができ、両電荷が共に無駄なく再結合され発光することにより、従来型の有機ＥＬ素子に比べ高い発光効率が達成される。
　しかしながら、これのホスト材料に限定されるものではなく、
　上記両電荷輸送層において、その正孔移動度、及び、電子移動度が、共に、少なくとも１×１０－５ｃｍ２／Ｖｓであることが好ましい。
　これにより、正孔、及び、電子の両電荷移動度が高く、従来型の有機ＥＬ素子に多かった、どちらかの電荷のみが偏って多く注入されることによる再結合されずに電荷が余ってしまう現象を防ぐことができ、両電荷が共に無駄なく再結合され発光することにより、従来型の有機ＥＬ素子に比べ高い発光効率が達成される。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、上記の構成に加えて、
　上記両電荷輸送層と上記陰極と上記陽極とは、基板の上に形成されており、
　上記基板は、可撓性を有する材料からなることが好ましい。
　上記基板が可撓性を有することから、ロール・トゥ・ロール製法を用いて有機ＥＬ素子を作成することができ、これにより、装置導入の初期投資、及び、ランニングコスト等を低減することが可能である。また、その一形態として、上記基板を酸素や水透過性の低い他の基板等２枚でパッキングすることにより、有機・無機多層膜等が不要で、かつ、安価な有機ＥＬ素子を製造することが可能である。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、上記の構成に加えて、
　上記陰極および上記陽極のうち、光取り出し側とは反対側にある電極は、光反射性を有する材料から構成されていることが好ましい。
　これにより、発光領域からの光を効率的に素子の外に出すことが可能となる。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、上記の構成に加えて、
　上記陰極および上記陽極のうち、光取り出し側にある電極は、透明電極もしくは半透明電極であることが好ましい。
　これにより、発光領域からの光を効率的に素子の外に出すことが可能となる。
　また、光取り出し側にある電極を透明電極もしくは半透明電極とすることにより、マイクロキャビティ効果で集光させることにより、発光効率の向上、及び、色純度の向上、光に指向性等を持たせることができる。
　また、有機ＥＬは、光強度が等方的なランバート分布に近い発光分布を持つが、反射電極と、透明電極もしく半透明電極とで有機発光層を挟み込んだマイクロキャビティ（微小共振器）効果を用いることで集光させることも可能である。
　光の放出面である光の取り出し側に半透明電極を用いることにより、上下の電極間で反射を繰り返す多重反射干渉をさせ、共振・強調させ、両電極間の光路長に合致した光のみを取り出すことで、発光輝度を高められる。これにより、光路長から外れた不要な光が弱められ、外部に取り出される光のスペクトルが急峻となることから色純度が向上する。また、光に指向性を持たせることができる。
　ＲＧＢ各色光の波長はそれぞれ異なるため、光源毎に個別に透明電極もしくは半透明電極の膜厚を調整する必要がある。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、上記の構成に加えて、
　光取り出し側に、光拡散樹脂を充填していることが好ましい。
　光取り出し側に光拡散樹脂を充填することにより、光取り出し側に取り出される光は、拡散樹脂充填部分を通過し、光取り出し面から均一に拡散することになる。
　なお、有機ＥＬ発光体の光取り出し側（ボトムエミッション型の場合には基材側）には光拡散機能を有する光拡散樹脂層が設けられていてもよい。拡散樹脂層は、内部に複数の光拡散粒子を含有した構成のバインダー樹脂である。バインダー樹脂としては、アクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリウレタン系樹脂等が挙げられる。光拡散粒子としては、例えば、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸ノーマルブチル、メタクリル酸ノーマルブチルメチル、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、共重合体又は３元共重合体などのアクリル系粒子、ポリエチレン、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリプロピレン等のオレフィン系粒子、アクリルとオレフィン系の共重合体、単一重合体による粒子を形成した後、その上層に他種類の単量体をコーティングした多層多成分系粒子、等が挙げられる。その中でも、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）の使用が好ましい。このような光拡散粒子がバインダー樹脂内に複数含有されていることにより、拡散樹脂層を通過する光を基材の全面で均一に拡散することができるので、視野角が改善されたり、光取り出し効率が上がることにより輝度が向上したりする効果が得られる。拡散樹脂層は、例えば厚さが１５０μｍ程度である。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、上記の構成に加えて、
　光取り出し側に、光拡散板を有していることが好ましい。
　有機ＥＬ発光体の光取り出し側に光拡散板を設けた場合も、上述した光拡散樹脂を配設した場合と同等の効果を奏することができる。光拡散板としては、光拡散樹脂層を構成するバインダー樹脂として挙げたものと同様の物質からなる材料を用いることができ、例えば架橋ポリメタクリル酸メチルや架橋ポリスチレン等、光拡散微粒子が分散されたアクリル樹脂等が挙げられる。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、上記の構成に加えて、
　上記基板は、光拡散性を有する材料から構成されていることが好ましい。
　例えば、上記基板は、光拡散性を有する材料が添加されてなる基板とすることができる。光拡散性を有する材料としては、例えば、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸ノーマルブチル、メタクリル酸ノーマルブチルメチル、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、共重合体又は３元共重合体などのアクリル系粒子、ポリエチレン、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリプロピレン等のオレフィン系粒子、アクリルとオレフィン系の共重合体、単一重合体による粒子を形成した後、その上層に他種類の単量体をコーティングした多層多成分系粒子、等が挙げられる。これにより、マイクロキャビティ（微小共振器）構造の有機ＥＬ装置が構成され、色純度と発光効率を向上させると共に、広視野角化することができる。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、上記の構成に加えて、
　上記両電荷輸送層は、電荷発生領域を有していることが好ましい。
　これにより、陽極から伝搬された正孔と、陰極から伝搬された電子とを、効率的に発光領域に伝播することができる。
　電荷発生領域の材料としては、例えば五酸化バナジウム（Ｖ２Ｏ５）等が挙げられる。電荷発生領域が有機ＥＬ層の間に形成されており隣り合う各発光層の間に等電位面を形成することにより、駆動電圧は高くなる一方で流れる電流が小さくなり、優れた発光寿命を得ることができる。電荷発生領域は、例えば厚さが２０ｎｍ程度である。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、上記の構成に加えて、
　光取り出し側に、波長変換層を有していることが好ましい。
　さらに、光取り出し側に、光の波長を変換するための波長変換層が設けられていれば、所望の波長の光へと変換する効果が得られる。
　波長変換層は、例えば、ＹＡＧ系等無機蛍光体や、上述の有機ＥＬ素子に用いられる材料に代表される有機蛍光体、および、その他の蛍光体等で形成されている。波長変換層は、例えば厚さが１００μｍ程度である。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、上記の構成に加えて、
　更に、円偏光板を有していることが好ましい。
　円偏光板を配設することにより、外光反射を抑制することができる。
　円偏光板は、直線偏光板に１／４λ板として機能する位相差板を張り合わせた構造を取っていて、直線偏光板の吸収軸に対し、１／４位相差フィルムを４５度、軸を傾けて貼れば右回転円偏光板に、１３５度（－４５度）傾けて貼れば左回転円偏光板になる。これにより、偏光板を透過した光は、フィルタを通るときに右まわりに回転する光となり、ガラス面で反射し回転方向が反転して左回りの光となって再び円偏光フィルタに入る。円偏光フィルタは右回りの光だけを透過させ左回りの光は吸収し、最終的に外光の反射光は、ほぼゼロとなる。この性質を利用し、円偏光板はＴＶモニタや額縁の保護ガラスなどの有害な外光反射を除去することができる。
　位相差板は、複屈折率を持つフィルムであり、プラスチックフィルムを特定方向に延伸処理することによって作製することが可能である。材料としては、透明で、延伸処理が可能であればよい。例えばポリカーボネート系高分子、ポリエステル系高分子、ポリスルホン系高分子、ポリスチレン系高分子、ポリフェニレンオキシド系高分子、ポリオレフィン系高分子などを挙げることができる。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、上記の構成に加えて、
　光取り出し側に、カラーフィルタを有していることが好ましい。
　有機ＥＬの発光体として用いる有機化合物は、無機発光体と比較し、そのスペクトル形状が幅広く裾をひいているので高色純度を再現しようとする際に問題となるものの、カラーフィルタを併用することにより、不要領域のスペクトルがカットされ、狭い半値幅のスペクトルとすることができる。そのため、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子を表示装置に搭載することにより、高画質の表示装置を提供することが可能となる。
　また、カラーフィルタを導入することにより、外光反射の抑止・低減効果も得られる。その抑止効果に関しては、円偏光板に対して高くは無いが、上記のように、有機ＥＬ発光光中の不要領域波長を除去することができ、色純度を高める効果も同時に発現することができ、更に、円偏光板に対して光取り出し効率が高いため発光効率が相対的に高く、製品への導入上非常に効果的である。
　また、本発明には、上記の構成を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子を薄膜トランジスタ基板上に形成した表示手段を備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示装置も含まれる。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法は、上記の課題を解決するために、
　正孔輸送能および電子輸送能をもつホモ接合型の両電荷輸送層を有し、当該両電荷輸送層を陰極と陽極とが挟持している有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法であって、
　上記両電荷輸送層を形成する工程では、
　　ホスト材料に対して発光ドーパントをドープして発光領域を形成するのに加えて、上記発光領域よりも上記陽極の側に設けられる、上記発光領域の最低空準位よりも絶対値の小さい最低空準位を有する電子阻止領域、および、上記発光領域よりも上記陰極の側に設けられる、上記発光領域の最高被占準位よりも絶対値の大きい最高被占準位を有する正孔阻止領域の少なくとも一方の阻止領域を形成し、且つ、
　上記両電荷輸送層を形成する工程では、
　　上記両電荷輸送層を構成する有機材料成分のうち少なくとも１つが基板表面あるいは気相で反応し薄膜形成することを特徴としている。
　上記の構成によれば、本発明に係る製造方法によれば、両電荷輸送層の発光領域を挟んで、電子の移動を阻止する電子阻止領域と、正孔の移動を阻止する正孔阻止領域とを設けた有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することができる。
　この電子阻止領域および正孔阻止領域によって、陽極から伝搬された正孔と、陰極から伝搬された電子とが、発光領域内に閉じ込められるので、発光領域において正孔および電子が再結合する確率が高まり、有機ＥＬ素子１の駆動電圧を低下することができる。
　また、発光領域において正孔および電子が再結合する確率が上がるので、内部量子収率は向上し、発光効率を向上させることができる。
　しかし、必ずしも電子阻止領域と正孔阻止領域との双方を具備する必要はなく、いずれか一方を有しているだけでも、正孔および電子の再結合確率を十分に高めることができる。
　したがって、上記の方法によれば、高輝度、高効率および長寿命を実現する有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することができる。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法は、上記の構成に加えて、
　上記阻止領域は、蒸着重合法により製膜される有機薄膜として形成されることが好ましい。
　蒸着重合法という比較的簡易な手法によって阻止領域を形成することができる。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法は、上記の構成に加えて、
　上記有機薄膜は、有機材料を真空条件下で基板上に蒸着すると同時に、あるいは蒸着した後に、熱処理することにより重合させて形成することができる。
　熱処理することにより基板が加熱され、反応が促進され、
（１）蒸着重合を完遂させることができる。
（２）重合度をコントロールすることができる。
（３）蒸着膜内の分子配向を制御することができる。
というメリットがある。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法は、上記の構成に加えて、
　上記有機薄膜は、有機材料を真空条件下で基板上に蒸着と同時に、あるいは蒸着した後に電子線あるいは紫外線を照射することにより重合させて形成されることが好ましい。
　電子線あるいは紫外線を照射することにより、基板が加熱され、基板表面の温度が均一になる。
　これにより、
（１）蒸着重合を完遂させることができる。
（２）重合度をコントロールすることができる。
というメリットがある。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法は、上記の構成に加えて、
　上記電子線もしくは紫外線の照射後に、熱処理を行なうことが好ましい。
　上記電子線もしくは紫外線の照射後に熱処理を行なうことにより、基板が加熱され、基板表面の温度が均一になる。
　これにより、
（１）蒸着重合を完遂させることができる。
（２）重合度をコントロールすることができる。
というメリットがある。
　また、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法は、上記の構成に加えて、
　上記電子線もしくは紫外線の照射の前に、マスクによりパターンを転写し、硬化されない部分を除去してパターンを形成することが好ましい。
　これにより、有機ＥＬディスプレイパネル等の作製において、各画素を形成することができる。
　本発明は、有機ＥＬ素子を用いた各種デバイスに利用することが可能であり、例えばテレビ等の表示装置等に利用することができる。
　１　有機ＥＬ素子
　２　ＴＦＴ
　３　陰極
　４　陽極
　６　電子注入輸送領域
１０　陽極
２０　陰極
３０　両電荷輸送層
３１　正孔注入輸送領域（電荷発生領域）
３２　電子阻止領域
３３　発光領域
３４　正孔阻止領域
３５　電子注入輸送領域（電荷発生領域）
４０　基板
５０　有機ＥＬ表示装置
５２　ＴＦＴ（薄膜トランジスタ）
５３　層間絶縁膜
５５　エッジカバー

Claims (21)

  1. 　正孔輸送能および電子輸送能をもつ両電荷輸送層を有し、当該両電荷輸送層を基板上に形成された陰極と陽極とが挟持している有機エレクトロルミネッセンス素子において、
    　上記両電荷輸送層は、ホモ接合型の層であって、発光ドーパントをドープした発光領域を有しており、
    　上記両電荷輸送層は、更に、
    　　上記発光領域よりも上記陽極の側に設けられる、当該発光領域の最低空準位よりも絶対値の小さい最低空準位を有する電子阻止領域、および、
    　　上記発光領域よりも上記陰極の側に設けられる、当該発光領域の最高被占準位よりも絶対値の大きい最高被占準位を有する正孔阻止領域
    の少なくとも一方の阻止領域を有しており、
    　更に、上記両電荷輸送層を構成する有機材料成分のうち少なくとも１つが基板表面あるいは気相で反応し薄膜形成されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
  2. 　上記阻止領域は、蒸着重合法により形成されていた領域であることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  3. 　上記両電荷輸送層の正孔移動度、及び、電子移動度において、正孔移動度／電子移動度＝０．０１～１であることを特徴とする請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  4. 　上記両電荷輸送層の正孔移動度、かつ、電子移動度が、共に、少なくとも１×１０－５ｃｍ２／Ｖｓであることを特徴とする請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  5. 　上記両電荷輸送層と上記陰極と上記陽極とは、基板の上に形成されており、
    　上記基板は、可撓性を有する材料からなることを特徴とする請求項１から４までの何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  6. 　上記陰極および上記陽極のうち、光取り出し側とは反対側にある電極は、光反射性を有する材料から構成されていることを特徴とする請求項１から５までの何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  7. 　上記陰極および上記陽極のうち、光取り出し側にある電極は、透明電極もしくは半透明電極であることを特徴とする請求項１から６までの何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  8. 　光取り出し側に、光拡散樹脂を充填していることを特徴とする請求項１から７までの何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  9. 　光取り出し側に、光拡散板を有していることを特徴とする請求項１から７までの何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  10. 　上記基板は、光拡散性を有する材料から構成されていることを特徴とする請求項１から９までの何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  11. 　上記両電荷輸送層は、電荷発生領域を有していることを特徴とする請求項１から１０までの何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  12. 　光取り出し側に、波長変換層を有していることを特徴とする請求項１から１１までの何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  13. 　更に、円偏光板を有していることを特徴とする請求項１から１２までの何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  14. 　光取り出し側に、カラーフィルタを有していることを特徴とする請求項１から１３までの何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  15. 　請求項１から１４までの何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を薄膜トランジスタ基板上に形成した表示手段を備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
  16. 　正孔輸送能および電子輸送能をもつホモ接合型の両電荷輸送層を有し、当該両電荷輸送層を陰極と陽極とが挟持している有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法であって、
    　上記両電荷輸送層を形成する工程では、
    　　ホスト材料に対して、発光ドーパントをドープして発光領域を形成するのに加えて、上記発光領域よりも上記陽極の側に設けられる、上記発光領域の最低空準位よりも絶対値の小さい最低空準位を有する電子阻止領域、および、上記発光領域よりも上記陰極の側に設けられる、上記発光領域の最高被占準位よりも絶対値の大きい最高被占準位を有する正孔阻止領域の少なくとも一方の阻止領域を形成し、且つ、
    　上記両電荷輸送層を形成する工程では、
    　　上記両電荷輸送層を構成する有機材料成分のうち少なくとも１つが基板表面あるいは気相で反応し薄膜形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
  17. 　上記阻止領域は、蒸着重合法により製膜される有機薄膜として形成されることを特徴とする請求項１６に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
  18. 　上記有機薄膜は、有機材料を真空条件下で基板上に蒸着すると同時に、あるいは蒸着した後に、熱処理することにより重合させて形成することを特徴とする請求項１７に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
  19. 　上記有機薄膜は、有機材料を真空条件下で基板上に蒸着と同時に、あるいは蒸着した後に電子線あるいは紫外線を照射することにより重合させて形成されることを特徴とする請求項１７に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
  20. 　上記電子線あるいは紫外線の照射後に、熱処理を行なうことを特徴とする請求項１９に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
  21. 　上記電子線あるいは紫外線の照射前に、マスクによりパターンを転写し、硬化されない部分を除去してパターンを形成することを特徴とする請求項１９に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
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