WO2010067687A1 - 発光素子,発光素子を用いた発光装置、及び発光素子に使用される透明基板 - Google Patents

発光素子,発光素子を用いた発光装置、及び発光素子に使用される透明基板 Download PDF

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佐々木 洋
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Definitions

  • the present invention relates to a light emitting element, a light emitting device using the light emitting element, and a transparent substrate used for the light emitting element.
  • Electroluminescent devices made of organic materials are thinly developed, many manufacturers are cutting off development for space-saving illumination, or display applications.
  • the biggest problem is the improvement of the light extraction efficiency out of the device. This is because light emitted inside the device is reflected by a high refractive index transparent electrode or the like on the way out of the device, and more than half of the emitted light can not be output outside the device. is there. Therefore, some attempts have been made to provide a transparent electrode or the like with various layers (light extraction efficiency improving layers) for improving the light extraction efficiency.
  • Patent Documents 1 and 2 propose improvement in light extraction efficiency by providing a layer in which particles having a refractive index different from that of the binder are dispersed in the binder on the transparent electrode. Further, Non-Patent Document 1 proposes improving the light extraction efficiency by providing a layer of a titanium oxide thin film having voids inside.
  • patent documents 1 and 2 are layers of a binder containing particles, they are not formed by an organic solvent in a vacuum process, but a paint in which a binder, particles and an organic solvent are mixed is prepared and applied and dried under normal pressure. Form. Further, Non-Patent Document 1 is also formed on a transparent electrode by spin coating at normal pressure. In the patent documents 1 and 2 and the non-patent documents, the light extraction improving layer is provided on the transparent electrode.
  • the inner side of the transparent electrode of the OLED element is a light emitting layer of an organic substance, and when it is in contact with an organic solvent, the light emitting performance is deteriorated due to swelling, dissolution and the like.
  • the organic light emitting layer when heated, is thermally denatured to deteriorate the light emitting performance, and in some cases, it does not emit light at all.
  • the transparent electrode is formed by sputtering or the like, there is a possibility that nano level gaps may be formed on the surface of the layer, and when a liquid containing an organic solvent is applied to the transparent electrode, The solvent may penetrate and contact the light emitting layer.
  • the heating process is involved in drying the solvent and curing the binder, the light emitting layer may be thermally damaged.
  • a light emitting layer may be damaged and light extraction utilization efficiency may reduce.
  • An object of the present invention is to improve the light extraction utilization efficiency of a light emitting layer.
  • the present invention provides a light emitting layer disposed between an electrode and a transparent substrate, a particle layer disposed between a light emitting layer and the transparent substrate, a light emitting layer and a particle layer And a pressure-sensitive adhesive layer disposed between the two, and the refractive index of the particle layer is higher than the refractive index of the transparent substrate.
  • the light extraction efficiency as a light emitting element can be improved.
  • FIG. 1 The cross-sectional schematic diagram of the light emitting element of this invention is shown in FIG.
  • a light emitting layer between the transparent electrode and the electrode.
  • the adhesive layer, the particle layer, and the transparent substrate are disposed on the side opposite to the side on which the electrode is disposed with respect to the transparent electrode.
  • Most of the light emitted from the light emitting layer is directed to the side of the transparent electrode by using a highly reflective electrode such as aluminum. According to the above configuration, it is presumed that light exudes from the contact portion of the high refractive index particles with the adhesive layer, and this is scattered by the particles and as a result, the efficiency of extracting light is improved.
  • FIG. 1 A particle layer is formed on a transparent substrate. This is referred to as an intermediate part 1.
  • An adhesive layer is formed on the transparent electrode side of a structure comprising a transparent electrode, a light emitting layer, and an electrode. This is referred to as intermediate part 2.
  • the adhesive layer may be attached to the particle layer side of the intermediate part 1 instead of the intermediate part 2.
  • the transparent substrate is preferably made of glass rather than resin.
  • a resin a relatively hard acrylic plate has the disadvantage of high hygroscopicity. Therefore, the hygroscopicity can be suppressed by coating a resin having low hygroscopicity, for example, a cycloolefin resin, on the acrylic plate, and it can be used as a transparent substrate.
  • the particle surface is chemically modified with a silane coupling agent in order to enhance the dispersibility in a solvent and to suppress the aggregation of particles after application.
  • the particles of this particle layer are dispersed in an organic solvent with a small amount of binder material.
  • a particle layer forming paint is prepared. The paint is applied to a transparent substrate and the binder material is cured to form a particulate layer.
  • the silane coupling agent is added to the organic solvent, the particles of the particle layer are added to this, and the mixture is stirred for several hours. After evaporating the solvent with an evaporator, the particles of the particle layer are heated at 120 ° C. for 30 minutes. As a result, the silane coupling agent bonds to the particle surface of the particle layer through the silicon-oxygen bond.
  • the addition amount of the silane coupling agent to be used is too large, the particles of the particle layer are easily aggregated after being applied to the substrate. Therefore, the aggregation of the particles can be suppressed by measuring the surface area of the particles of the particle layer beforehand by the BET method or the like and using the minimum amount of the silane coupling agent necessary to cover this area.
  • the binder material since the particles are inorganic, it is preferable to use a material that forms an inorganic oxide binder such as silica sol or titania sol having high affinity to these.
  • a material that forms an inorganic oxide binder such as silica sol or titania sol having high affinity to these.
  • an organic resin an epoxy resin having high adhesion to an inorganic substance is preferable.
  • acrylic, polycarbonate and the like are preferable because they are highly transparent resins.
  • the silane coupling agent here indicates one in which two or three alkoxysilane groups are bonded to a silicon atom, or one in which two or three chloro groups are bonded.
  • the following structural group 1 and structural group 2 are suitable for dispersion of particles in the particle layer.
  • Structural group 1 is prepared by previously binding a silane coupling agent having a — (CH 2 ) 3 NH 2 group to the particle surface of the particle layer, and then reacting the corresponding carboxylic acid with an amino group .
  • Structure group 2 is produced by previously binding a silane coupling agent having — (CH 2 ) 3 NCO group to the particle surface of the particle layer, and then reacting the corresponding alcohol with an isocyanate group.
  • silane coupling agents having an isocyanate group, a vinyl group, or a 3-glycidoxypropyl group, a 3-chloropropyl group are suitable for the dispersion of particles in the particle layer.
  • Hydrocarbon substituents for example -C 6 H 13, -C 8 H 17, -C 10 H 21, or aromatic ring substituent, for example -C 6 H 5, -C 10 H 7 , etc. dispersed in the solvent
  • the property can be improved, the dispersibility in the case of a film is low, and the aggregation of particles is easily made.
  • a silane coupling agent having a bonding site having a hetero atom such as an amide bond in a substituent the dispersion in the case of forming a film tends to be favorable.
  • the case where a binder is not used is demonstrated about the formation method of a particle
  • the particles of the particle layer in which the particle surface is chemically modified are produced by chemically bonding a transparent substrate in which the substrate surface is chemically modified. The outline is shown in FIG.
  • the transparent substrate is treated with a silane coupling agent (A).
  • This silane coupling agent has a substituent A.
  • the particles of the particle layer are treated with a silane coupling agent (B).
  • This silane coupling agent has a substituent B.
  • the substituents A and B are selected to form a chemical bond with each other.
  • the particles of the particle layer subjected to the silane coupling agent treatment are reacted with the transparent substrate to form a chemical bond between the particles of the transparent substrate and the particle layer.
  • washing is performed to remove particles of the particle layer not bound to the transparent substrate.
  • the particle layer can be formed on the transparent substrate.
  • B selects, for example, a silane coupling agent having a glycidyl group. It is also possible to replace A with a glycidyl group and B with an amino group. Also, instead of glycidyl group, chloro group may be selected. In both A and B, a substituent having a double bond such as a vinyl group may be selected. The double bonds can be reacted to form a single bond, and at the same time, the particles of the particle layer can be bonded to the transparent substrate.
  • the particles forming the particle layer need to have a higher refractive index than the transparent electrode. Since the transparent electrode is ITO or IZO, the refractive index is approximately 2.1. It has been found from our studies that the refractive index of the particles needs to be higher than that of the transparent electrode in order to exude light. Therefore, the particles are selected to have a refractive index of 2.1 or more. In the case of illumination, white or light in the visible region is desirable so that the emitted light is not colored.
  • titanium oxide (refractive index: 2.5 to 2.7), zirconium oxide (refractive index: 2.4), barium titanate (refractive index: 2.4), strontium titanate (refractive index: 2.37), bismuth oxide (refractive index: 2.45) and the like.
  • the desired emission color is colored, particles of a color similar to that color can be used. For example, when emitting blue light, blue particles such as copper oxide (refractive index: 2.71) are used. When emitting red light, red particles such as ferric oxide (refractive index: 3.01) are used. When light is emitted, yellow particles such as cadmium oxide (refractive index: 2.49) can be used.
  • the particles forming the particle layer When the particles forming the particle layer are regularly arranged, they act like a diffraction grating, and the wavelength of light to be extracted is determined by the particle size, and other wavelengths can not be extracted. Therefore, by arranging the particles irregularly, it becomes possible to extract light in a wide wavelength range. In addition, when the particles overlap due to aggregation or the like, the taken out light is easily scattered, and the brightness at the front becomes low. Therefore, it is desirable that the particles forming the particle layer do not overlap each other and be formed of one particle on the transparent substrate.
  • the average thickness of the particle layer is smaller than the average particle size of the particles. That is, in order to improve the light extraction efficiency, it is desirable to make the average thickness as the particle layer smaller than the average particle diameter of the particles.
  • the particles forming the particle layer are preferably oxides of inorganic substances that are difficult to modify. Furthermore, when the binder material is silica sol, it is preferable because it has high bondability with the oxide.
  • the average particle diameter is preferably 80 to 200 nm when light in the visible region (measurement wavelength is 360 to 760 nm) is taken out.
  • the average particle size is 90 to 190 nm
  • the extraction efficiency is high.
  • the particle size is less than 80 nm or more than 200 nm, the light extraction efficiency of visible light is lowered.
  • the reason for this is that the smaller the particle size, the higher the short wavelength extraction efficiency, and the longer wavelength light has a slightly lower extraction efficiency, so the particle size is presumed to be related to the wavelength of the light being extracted. These particles have a high specific gravity.
  • zirconium oxide has a specific gravity of 6.1
  • titanium oxide has a specific gravity of 4.1 to 4.2
  • barium titanate has a specific gravity of 6.1. Therefore, the surface of the particles is chemically modified with a silane coupling agent to enhance the dispersibility in the solvent.
  • the adhesive layer is a low elastic resin layer, and in some cases contains fine particles of high refractive index in the resin, and is disposed between the transparent electrode and the particle layer. If the transparent substrate is flat, the particles of the particle layer and the adhesive layer should be in contact even if no pressure is applied to the transparent substrate. However, in reality, the transparent substrate is undulated or the like and is not necessarily flat. Therefore, if the adhesive layer is not deformed at all, some particles of the particle layer may not come in contact with the adhesive layer. Therefore, by lowering the storage elastic modulus of the adhesive layer, when pressure is applied from the transparent substrate, the adhesive layer is deformed and can be in contact with the particles of the particle layer. Specifically, the storage elastic modulus is preferably 100 k Pascal or less.
  • the particles of the particle layer and the transparent electrode can be in close contact with each other even if the glass has a wave of several ⁇ m.
  • the storage elastic modulus is required to be 1 kPa or more.
  • the lower limit of the operating temperature in the room mainly used is about 10 ° C. From the above, by setting the storage elastic modulus of the adhesive layer to 1 k Pascal to 100 k Pascal at 10 ° C., it is possible to bring the particles of the particle layer into close contact with the transparent electrode.
  • the refractive index is 0 by containing 10 to 30 wt% of particles (refractive index is about 1.65 to 1.8) as compared to when the particles are not contained (refractive index is about 1.45 to 1.55). .3-0.4 will be higher.
  • the average particle diameter is preferably 5 to 50 nm. If it is larger than 50 nm, the adhesive layer becomes cloudy.
  • the thickness is less than 5 nm, the bulk specific gravity is lowered, so the particles are easily scattered and difficult to handle.
  • the particles are preferably inorganic oxides. This is because even if it receives light irradiation for a long time, it is chemically stable and does not change its color tone.
  • the pressure-sensitive adhesive layer is formed by forming a film of an adhesive resin and then sticking it, or applying a monomer for forming the resin and curing it to produce it.
  • a monomer of an adhesion layer the material shown below is mentioned.
  • a pressure-sensitive adhesive layer is formed by adding a curing agent that promotes curing with light, heat, etc. to these and curing.
  • acrylic methyl methacrylate, ethyl methacrylate, propyl methacrylate, isopropyl methacrylate, butyl methacrylate, isobutyl methacrylate, hexyl methacrylate, octyl methacrylate, 2-ethylhexyl methacrylate, decyl methacrylate, dodecyl methacrylate, methyl acrylate, ethyl acrylate, propyl acrylate, isopropyl acrylate And butyl acrylate, isobutyl acrylate, hexyl acrylate, octyl acrylate, 2-ethylhexyl acrylate, decyl acrylate, dodecyl acrylate and the like.
  • ethylene glycol having a plurality of hydroxyl groups in the molecule propylene glycol, diethylene glycol, 1,3-dihydroxycyclobutane, 1,4-dihydroxycyclohexane, 1,5-dihydroxycyclooctane, etc., ethylene having a glycidyl group at the end
  • examples include glycol monoglycidyl ether, ethylene glycol diglycidyl ether, monomers having a cyclic moiety such as cycloalkane ring, aromatic ring and norbornene ring in the side chain, and monomers having a bisphenol A-like skeleton.
  • An adhesive layer is formed by using an acrylic resin alone or a plurality of other resins in combination.
  • the adhesive layer can also be formed by copolymerizing these with another polymer.
  • a polymer to be used polyacrylic acid, polyvinyl alcohol, polyallylamine etc. are mentioned.
  • it is also possible to reduce the shrinkage at the time of curing by dissolving in a monomer using a polymer such as an acrylic resin or a urethane resin which has already been polymerized and has no reactive site with the monomer.
  • a material having a Tg of room temperature or less is used as the material. It is because elasticity will fall when resin becomes below Tg.
  • the Tg decreases as the carbon number of the alkyl chain in the side chain increases.
  • the carbon number of the side chain of the acrylic monomer is about 4 or more, because it can impart sufficient flexibility and low elasticity to the resin.
  • the smaller the average molecular weight of the resin the lower the elasticity, which is preferable.
  • photocuring as a method of hardening a monomer
  • heat curing it is possible to lower the average molecular weight of the resin to be formed by using a reaction initiator which can be cured at a low temperature as much as possible and performing the curing at a low temperature as much as possible.
  • the method of adding a plasticizer is mentioned.
  • the plasticizer to be added is desirably uniformly dispersed in the frame so that the elasticity of the frame is not uneven depending on the place. Therefore, it is preferable to dissolve in a monomer.
  • the plasticizer is preferably an ester compound such as phthalic acid esters having an ester bond in the structure, or adipic acid esters.
  • phthalic acid esters such as dimethyl phthalate, diethyl phthalate, dibutyl phthalate, di-2-ethylhexyl phthalate, dinormal octyl phthalate, diisononyl phthalate, dinonyl phthalate, diisodecyl phthalate, phthalic acid Didecyl etc. are mentioned.
  • adipic acid esters include dibutyl adipate, dihexyl adipate, dioctyl adipate, di-2-ethylhexyl adipate, didecyl adipate, and dodecyl adipate.
  • plasticizers having ester moieties such as dioctyl azelate, dibutyl sebacate, dioctyl sebacate, tricresyl phosphate, tributyl acetyl citrate, and trioctyl trimellitate.
  • the adhesion between the particles of the particle layer and the adhesive layer is improved.
  • the cross section of the adhesive layer in this case is shown in FIG. Further, the form of the groove is shown in FIG.
  • release films are attached to both sides of the grooved adhesive layer.
  • the release film is peeled off, and the surface without grooves is attached to the transparent electrode. Since the film is flexible, it can be attached to the transparent electrode without bubbles while bending the film a little.
  • the transparent substrate on which the particle layer is formed is brought into contact with the adhesive layer (the surface having the groove). Although the transparent substrate, the transparent electrode, and the light emitting layer can not be bent, air is pushed out of the groove by pressing the transparent substrate, and the particles of the particle layer adhere to the adhesive layer.
  • pressure is applied to the whole element by using an autoclave or the like at the time of pressurization, damage to the element can be suppressed to a negligible level.
  • FIG. 7 shows the process when the adhesive layer is provided on the particle layer side first.
  • the release film is peeled off, and the surface without grooves is attached to the transparent electrode. Since the film is flexible, it can be attached to the transparent substrate without bubbles while bending the film a little.
  • the transparent electrode is brought into contact with the adhesive layer (the grooved surface). By pressing the transparent substrate, air is pushed out of the groove, and the transparent electrode and the adhesive layer are in close contact without bubbles.
  • pressure is applied to the whole element by using an autoclave etc. at the time of pressurization, the adhesiveness of a transparent electrode and the adhesion layer improves, and the damage to an element is slightly suppressed so that it can be disregarded.
  • the particle layer is provided on the transparent electrode via the adhesive layer.
  • the particles of the particle layer are formed on a transparent substrate. It is formed by the process of FIG. 6 or FIG.
  • the formed element is housed in a housing.
  • the light emitting layer may have a reduced light emitting efficiency due to the influence of humidity and oxygen. Therefore, the end portion is provided with a sealing layer.
  • this embodiment is characterized in that a reflective layer is disposed at the end of the transparent substrate. After the light efficiently extracted by the particle layer enters the transparent substrate, a part of the light exits the end of the transparent substrate. This light is emitted to the housing and is attenuated. This light is also partially extracted by the particle layer by being returned into the transparent substrate by the reflective layer, and finally emitted out of the transparent substrate by being reflected by the electrode under the light emitting layer, as a result The luminous efficiency can be improved.
  • the light coming to the edge of the transparent substrate the light coming out of the edge is a part, and the rest is reflected on the inner surface of the edge and does not go out of the edge. Then, light is exuded from the end of the transparent substrate by providing the particle layer and the adhesive layer at the end of the transparent substrate. This is applied to the reflective layer through the adhesive layer and finally released from the transparent substrate as in the second embodiment, and as a result, the luminous efficiency can be improved.
  • the transparent substrate in a state in which the adhesive layer is attached is shown as a “transparent substrate with film”.
  • This substrate is movable as a part as long as the release film is not peeled off.
  • the process of laminating the light emitting layer, the electrode, the transparent electrode and the like needs to be highly clean.
  • the degree of cleanliness decreases due to scattering of particles used. There is also a possibility that adverse effects such as a reduction in the production yield of parts and products may occur.
  • the "transparent substrate with film” shown in Fig. 7 with the adhesive layer attached in advance is made as a component in another room or another manufacturer, high light extraction efficiency can be achieved as a transparent substrate used for light emitting elements. Not only can this be achieved, but the process of laminating the light emitting layer, the electrode, the transparent electrode, etc. has the merit that the degree of cleanliness can be maintained.
  • a light emitting element having a plurality of light emitting portions can be formed with one transparent substrate.
  • a particle layer is formed on a transparent substrate for a large number of light emitting portions, and an operation of forming an adhesive layer on the particle layer may be performed only once.
  • the common use of the transparent substrate, the particle layer, or the adhesive layer makes it possible to reduce the time required for the production.
  • the adapter including the electrode terminal facilitates attachment and detachment to the light emitting device. Further, by providing the adapter on two of the four sides, the load on the adapter can be reduced while the light emitting element is fixed to the housing of the light emitting device. When the light-emitting device is carried around, if it is fixed at one side, the adapter is easily broken because the force is applied only in the vicinity of the side with the adapter. Therefore, a plurality of adapters are disposed on the surface where the light emitting element and the light emitting device are in contact with each other. In FIG.
  • the adapter by providing the adapter on two sides, the force is applied to the entire surface of the light emitting element, the application of force per unit area is reduced, and breakage is difficult even if repeated portability is repeated.
  • the adapters are provided on two adjacent sides in FIG. 13, they may be provided on opposite sides.
  • FIG. 14 The seventh embodiment will be described with reference to FIGS. 14, 15, and 16.
  • FIG. 14 The seventh embodiment will be described with reference to FIGS. 14, 15, and 16.
  • a light emitting device by mounting a plurality of light emitting elements, a light emitting device can be formed in which a plurality of light emitting elements are mounted as shown in FIG. 15.
  • the light emitting elements are arranged in two rows. Since a plurality of light emitting elements are provided, even if the performance of one light emitting element is degraded, the drop of the light emission amount is small if the other is normal. In addition, since the light emitting element is easily desorbed, the normal light emitting amount can be recovered immediately by replacing the light emitting element with degraded performance with a normal one. Furthermore, it is preferable to arrange the wirings to the light emitting elements in parallel so that the current to the other light emitting elements is not blocked even if the light emitting element whose performance is degraded is removed.
  • the light emitting element is a triangle.
  • the adapter to the light emitting device has two sides as in the square of FIG. 13, so that the side without the adapter becomes one side. Therefore, the bonding property to the housing is improved as compared with the square light emitting element, and the application of the force to the adapter is smaller, and as a result, the impact resistance is improved more than the square light emitting element.
  • an octagonal light emitting device as shown in FIG. 18 can be formed by properly combining triangular and rectangular light emitting elements.
  • the shape of a new lighting device which could not be formed conventionally can be proposed, and the design can be enhanced.

Abstract

 発光素子の光取り出し効率を向上させること。  電極と透明基板との間に配置された発光層と、発光層と透明基板との間に配置された粒子層と、発光層と粒子層との間に配置された粘着層とを有し、粒子層を構成する粒子の屈折率は透明基板の屈折率より高く、粘着層の屈折率は透明基板の屈折率より高く、前記粒子層の平均厚さは、前記粒子の平均粒子径より小さいことを特徴とする発光素子。

Description

発光素子,発光素子を用いた発光装置、及び発光素子に使用される透明基板
 本発明は、発光素子,発光素子を用いた発光装置、及び発光素子に使用される透明基板に関する。
 有機材料からなるエレクトロルミネッセンス素子(OLED素子)は薄型,省スペースの照明、或いはディスプレイ用途として多くのメーカが開発にしのぎを削っている。
 最大の課題は、素子の外への光取り出し効率向上である。これは、素子内部で発した光が素子の外に出る途中で高屈折率の透明電極等に反射される等の影響を受け、発光した光のうちの半分以上を素子外に出力できないためである。そのため、透明電極等に種々の光取り出し効率を向上させる層(光取り出し効率向上層)を設ける試みが幾つか提案されている。
 特許文献1,2では透明電極の上にバインダ中に、バインダとは屈折率の異なる粒子を分散させた層を設けて光取り出し効率向上を提案している。また、非特許文献1では内部に空隙を有する酸化チタン薄膜の層を設けて光取り出し効率向上を提案している。
 特許文献1,2は粒子を含有するバインダの層なので、有機溶媒により、真空プロセスで形成するのではなく、バインダと粒子と有機溶媒とを混合した塗料を調製し、常圧で塗布,乾燥することにより形成する。また、非特許文献1も常圧でスピンコートにより透明電極上に形成している。上記特許文献1,2、及び非特許文献では透明電極上に光取り出し向上層を設けている。
特開2004-296437号公報 特開2007-273397号公報
第55回応用物理学関係連合講演会30a-ZA-1(2008.3.30)
 ところで、OLED素子の透明電極の内側は有機物の発光層があり、ここは有機溶媒に触れると膨潤,溶解等により発光性能が低下する。また加熱されると有機物の発光層が熱変性を起こし発光性能が低下し、場合によっては全く発光しなくなる。
 また、透明電極はスパッタ等で形成されるため、層の表面にナノレベルの隙間が形成する可能性もあり、有機溶媒を含有する液を透明電極に塗布した場合、ナノレベルの隙間から、有機溶媒が侵入し、発光層に接触する可能性がある。また、溶媒の乾燥,バインダの硬化に際して加熱プロセスが伴うので、発光層が熱的ダメージを受ける可能性もある。以上より、透明電極の上に粒子を含有する光取り出し効率向上層を設ける場合は、発光層にダメージを与え、光取り出し利用効率が低減する可能性がある。
 本発明は、発光層の光取り出し利用効率を向上することを目的とする。
 本発明は、上記課題を解決するために、電極と透明基板との間に配置された発光層と、発光層と前記透明基板との間に配置された粒子層と、発光層と粒子層との間に配置された粘着層とを有し、粒子層の屈折率は透明基板の屈折率より高いことを特徴とする。
 本発明により、発光素子としての光取り出し効率を向上させることができる。
本発明の発光素子の断面構造である。 本発明の発光素子の作製プロセスである。 本発明の本発明の発光素子に用いる粒子層の粒子表面修飾プロセスの1例である。 本発明の発光素子の粘着層の断面構造である。 本発明の発光素子の粘着層の溝の構造例である。 本発明の発光素子の作製プロセスである。 本発明の発光素子の作製プロセスである。 本発明の発光素子の断面模式図である。 本発明の発光素子の断面模式図である。 本発明の発光素子の断面模式図である。 本発明の発光素子の断面模式図である。 本発明の発光素子である。 本発明の発光素子である。 複数の発光素子を接続する本発明の発光装置の筐体である。 本発明の発光装置である。 本発明の発光装置である。 本発明の発光装置である。 本発明の発光装置である。
 本発明の実施形態について、添付図面を参照して説明する。
 本発明の発光素子の断面模式図を、図1に示す。透明電極と電極の間に発光層がある。透明電極に対して、電極が配置された側とは反対側に粘着層,粒子層,透明基板が配置される。電極は、アルミ等の反射性の高いものを用いることにより、発光層から発せられた光のほとんどが透明電極の側に向かう。上記構成により、高屈折率の粒子の接着剤層との接触部分から光が染み出し、これが粒子により散乱されて、結果として光を取り出す効率を向上させているものと推定している。
 図1の発光素子の形成プロセスを図2に示す。透明基板に粒子層を形成する。これを、中間部品1とする。透明電極,発光層,電極からなる構造物の透明電極側に粘着層を形成する。これを、中間部品2とする。中間部品1の粒子層側を中間部品2の粘着層に貼り合わせることにより、発光素子が形成される。粘着層は、中間部品2ではなく、中間部品1の粒子層側に貼り付けてもかまわない。透明基板は、耐溶剤性及び硬度を考えると、樹脂製よりガラス製が好適である。樹脂の場合は、比較的高硬度のアクリル板は吸湿性が高いという欠点がある。そこで、アクリル板の上に吸湿性の低い樹脂、例えばシクロオレフィン系の樹脂をコートすることにより、吸湿性が抑えられ、透明基板として使うことが可能になる。
 粒子層の形成方法について、バインダを利用する場合を説明する。始めに、溶剤への分散性を高め、塗布後の粒子同士の凝集を抑制するため、粒子表面をシランカップリング剤で化学修飾する。この粒子層の粒子を、少量のバインダ材料とともに有機溶剤に分散する。こうして粒子層形成塗料を調製する。この塗料を透明基板に塗布し、バインダ材料を硬化させ、粒子層を形成する。
 粒子層の粒子の表面にシランカップリング剤を結合させるには、まず有機溶剤にシランカップリング剤を添加し、これに粒子層の粒子を加え、数時間攪拌する。溶剤をエバポレータで揮発させた後、粒子層の粒子を120℃で30分間加熱する。これによりシランカップリング剤がケイ素-酸素結合を介して粒子層の粒子表面に結合する。用いるシランカップリング剤の添加量が多すぎると、基板に塗布後、粒子層の粒子が凝集しやすくなる。そこで、粒子層の粒子の表面積をあらかじめBET法等で測定しておき、この面積を被覆するのに必要最小限のシランカップリング剤の量を用いることで、粒子の凝集が抑制できる。
 バインダ材料は、粒子が無機物なので、これらと親和性の高いシリカゾル,チタニアゾル等無機酸化物のバインダを形成する材料が好適である。また有機の樹脂の場合は、無機物との密着性が高いエポキシ樹脂が好適である。これ以外の有機物ではアクリル,ポリカ等が透明性の高い樹脂ということで好適である。
 シランカップリング剤は、ここではケイ素原子にアルコキシシラン基が2個または3個結合しているもの、或いはクロル基が2個または3個結合しているものを示す。アルコキシシラン基,クロル基以外のケイ素の置換基としては、以下の構造群1及び構造群2が粒子層の粒子の分散に好適である。
(構造群1)
 -(CH2)3NHCOCH3,-(CH2)3NHCOCH2CH3,-(CH2)3NHCOC37,-(CH2)3NHCOC49,-(CH2)3NHCOC511,-(CH2)3NHCOC613,-(CH2)3NHCOC715,-(CH2)3NHCOC817
 構造群1は、予め粒子層の粒子表面に-(CH2)3NH2基を有するシランカップリング剤を結合させておいて、その後、対応するカルボン酸をアミノ基と反応させることにより製造する。
(構造群2)
 -(CH2)3NHCO2CH3,-(CH2)3NHCO2CH2CH3,-(CH2)3NHCO237,-(CH2)3NHCO249,-(CH2)3NHCO2511,-(CH2)3NHCO2613,-(CH2)3NHCO2715,-(CH2)3NHCO2817
 構造群2は、予め粒子層の粒子表面に-(CH2)3NCO基を有するシランカップリング剤を結合させておいて、その後、対応するアルコールをイソシアネート基と反応させることにより製造する。
 その他に、イソシアネート基,ビニル基、或いは3-グリシドキシプロピル基,3-クロルプロピル基を有するシランカップリング剤が粒子層の粒子の分散に好適である。
 炭化水素系の置換基、例えば-C613,-C817,-C1021、或いは芳香環の置換基、例えば-C65,-C107等は溶剤に対する分散性は改善できるが、膜にした場合の分散性が低く、粒子の凝集を作りやすい。置換基内にアミド結合等、ヘテロ原子を有する結合部位を有するシランカップリング剤を用いることで、膜にした場合の分散が良好になる傾向がある。
 粒子層の形成方法について、バインダを利用しない場合を説明する。粒子表面を化学修飾した粒子層の粒子を、基板表面を化学修飾した透明基板を化学結合させて作成する。図3に、その概要を示す。
 透明基板にシランカップリング剤(A)を処理する。このシランカップリング剤は置換基Aを有している。また、粒子層の粒子にシランカップリング剤(B)を処理する。このシランカップリング剤は置換基Bを有している。置換基AとBは、お互い化学結合を形成するものを選択する。次に、これらシランカップリング剤処理を行った粒子層の粒子と透明基板とを反応させ、透明基板と粒子層の粒子間に化学結合を形成する。最後に洗浄して、透明基板に結合していない粒子層の粒子を除去する。こうして、透明基板上に粒子層が形成できる。Aとしてアミノ基を選んだ場合、Bは例えばグリシジル基を有するシランカップリング剤を選択する。Aをグリシジル基,Bをアミノ基に入れ替えてもかまわない。また、グリシジル基の代わりに、クロル基を選んでもかまわない。A,Bともビニル基等二重結合を有する置換基を選んでもかまわない。二重結合同士を反応させ、単結合を形成し、同時に粒子層の粒子と透明基板とを結合することができる。
 粒子層を形成する粒子は、透明電極より高屈折率である必要がある。透明電極はITO、或いはIZOなので、屈折率はおおよそ2.1である。光を染み出させるためには、粒子の屈折率は透明電極以上の屈折率が必要ということが我々の検討からわかった。そこで、粒子は、屈折率が2.1以上のものを選択する。また、照明の場合は、発せられる光が着色しないように、可視領域で白、又は淡色ものが望ましい。具体的には、酸化チタン(屈折率:2.5~2.7),酸化ジルコニウム(屈折率:2.4),チタン酸バリウム(屈折率:2.4),チタン酸ストロンチウム(屈折率:2.37),酸化ビスマス(屈折率:2.45)等が挙げられる。これにより、粒子層を形成しても発光素子から出射される光の色調は、粒子層の無い場合とほとんど同じになる。また、所望の発光色が有色の場合は、その色と類似の色の粒子を使用できる。例えば、青色を発光させる場合は酸化銅(屈折率:2.71)等の青色粒子を、赤色を発光させる場合は酸化第二鉄(屈折率:3.01)等の赤色粒子を、黄色を発光させる場合は酸化カドミウム(屈折率:2.49)等の黄色粒子を使用できる。
 粒子層を形成する粒子は、規則的に並べると回折格子のように作用して、取り出す光の波長が粒子サイズで決まってしまい、それ以外の波長が取り出せなくなってしまう。そのため、粒子は不規則に並べることで、広い波長領域の光を取り出すことが可能になる。また、粒子が凝集等で重なると、取り出した光が散乱しやすくなり、正面での明るさが低くなる。そこで、粒子層を形成する粒子は粒子同士が重ならず、透明基板上に1粒子で形成されることが望ましい。
 粒子層は粒子同士が接触していると、取り出した光が接触部分から接触している粒子に再入射するので、取り出し効率が低下する。そのため、粒子同士は接触していない方が望ましい。粒子同士が接触しないようにすると、粒子層としての平均厚さが粒子の平均粒子径より小さくなる。即ち、光取り出し効率を向上するには、粒子層としての平均厚さは粒子の平均粒子径より小さくすることが望ましい。
 粒子層を形成する粒子は、変性しにくい無機物の酸化物が好適である。更に、バインダ材料がシリカゾルの場合は酸化物と結合性が高いので好適である。
 粒子径に関して検討した結果、可視領域(測定波長は360~760nm)の光を取り出す場合、平均粒子径は80~200nmが好ましいことがわかった。特に平均粒子径90~190nmでは取り出し効率が高くなった。粒子径が80nm未満、或いは200nmより大きい場合、可視光の光取り出し効率が低くなった。この理由は、粒子サイズが小さくなると、短波長の取り出し効率が高くなり、長波長の光は取り出し効率が若干下がることから、粒子のサイズは取り出す光の波長と関係があると推定される。これらの粒子は比重が大きい。例えば、酸化ジルコニウムは比重6.1,酸化チタンは比重4.1~4.2,チタン酸バリウムは比重6.1である。そのため、粒子の表面は、シランカップリング剤で化学修飾することにより、溶剤中での分散性を高める。
 粘着層は、低弾性の樹脂層であり、場合によっては樹脂中に高屈折率の微粒子を含有し、透明電極と粒子層との間に配置される。透明基板が平坦であれば、透明基板に圧力をかけなくても粒子層の粒子と粘着層は接するはずである。しかし、現実には透明基板はうねり等があり、かならずしも平坦ではない。そのため、粘着層が全く変形しなければ、粒子層の粒子の一部は粘着層とは接触しない可能性が出てくる。そこで、粘着層の貯蔵弾性率を下げることで、透明基板から圧力をかけた場合、粘着層が変形し、粒子層の粒子と接触できるようになる。具体的には、貯蔵弾性率は100kパスカル以下が好適である。これ以下では、数μmのガラスのうねりがあっても粒子層の粒子と透明電極が密着できるからである。ただし、貯蔵弾性率を下げすぎると、透明基板が透明電極からずり落ちてしまう恐れもあるので、貯蔵弾性率は1kパスカル以上必要である。また、主に使われる室内での使用温度の下限は10℃程度である。以上より、粘着層の貯蔵弾性率は10℃において1kパスカル~100kパスカルとすることにより、粒子層の粒子と透明電極を密着させることが可能となる。
 粘着層は、高屈折率の方が取り出し効率が高くなる傾向がある。そこで、透明な樹脂中に酸化チタン,酸化ジルコニウム,チタン酸バリウム等の粒子を添加する方が好適である。粒子不含有のとき(屈折率は1.45~1.55程度)に比べて、粒子を10~30wt%含有させる(屈折率は1.65~1.8程度)ことにより、屈折率は0.3~0.4ほど高くなる。また、添加する微粒子のサイズは、平均粒子径は5~50nmが好適である。50nmより大きいと粘着層が濁ってくる。また、5nm未満では、かさ比重が低下するため、飛散しやすくなり扱いが難しくなる。粒子は、無機酸化物が好適である。これは、長期間発光による光照射を受けても化学的に安定で色調が変化しないためである。
 粘着層は、粘着性のある樹脂をフィルム状にしてから貼付するか、或いはその樹脂を形成するためのモノマを塗布後、硬化して製造する等の方法をとる。粘着層のモノマとしては、以下に示す材料が挙げられる。これらに光,熱等で硬化を促進する硬化剤を加え、硬化することで粘着層が形成される。
 アクリル系では、メチルメタクリレート,エチルメタクリレート,プロピルメタクリレート,イソプロピルメタクリレート,ブチルメタクリレート,イソブチルメタクリレート,ヘキシルメタクリレート,オクチルメタクリレート,2-エチルヘキシルメタクリレート,デシルメタクリレート,ドデシルメタクリレート,メチルアクリレート,エチルアクリレート,プロピルアクリレート,イソプロピルアクリレート,ブチルアクリレート,イソブチルアクリレート,ヘキシルアクリレート,オクチルアクリレート,2-エチルヘキシルアクリレート,デシルアクリレート,ドデシルアククリレート等が挙げられる。その他としては、分子内に複数の水酸基を有するエチレングリコール,プロピレングリコール,ジエチレングリコール,1,3-ジヒドロキシシクロブタン,1,4-ジヒドロキシシクロヘキサン,1,5-ジヒドロキシシクロオクタン等、末端にグリシジル基を有するエチレングリコールモノグリシジルエーテル,エチレングリコールジグリシジルエーテル、それ以外に側鎖にシクロアルカン環,芳香環,ノルボルネン環等の環状部位を有するモノマ、或いはビスフェノールA類似骨格を有するモノマ等が挙げられる。
 これらをアクリル系樹脂単独、或いは他の樹脂も複数種併用することで、粘着層を形成する。また、これらを別のポリマとの共重合させることによっても粘着層を形成できる。用いるポリマとしては、ポリアクリル酸,ポリビニルアルコール,ポリアリルアミン等が挙げられる。また、すでに重合しており、モノマと反応点の無いアクリル樹脂,ウレタン樹脂等の重合物を用いるモノマに溶解することにより、硬化の際の収縮を低減することも可能である。
 貯蔵弾性率を下げるには、材料としては具体的には、Tgが室温以下の材料を用いる。樹脂は、Tg以下になると弾性が低下するためである。アクリル系のモノマは側鎖のアルキル鎖の炭素数が大きいほど、Tgが低下する。Tgが室温以下になるためには、アクリル系モノマの側鎖の炭素数はおおよそ4以上が、樹脂に十分な柔軟性及び低弾性を付与できる点で特に望ましい。
 仮に、モノマが同じ場合、樹脂の平均分子量が小さい方が、弾性は低下するので好ましい。平均分子量を下げるには、硬化の際用いる触媒の添加率を大きくすることが挙げられる。また、モノマを硬化させる方法として光硬化を用いる場合は、照射光の強度を低くすることで、形成される樹脂の平均分子量を低くすることが可能となる。熱硬化を用いる場合は、なるべく低温で硬化できるような反応開始剤を用い、且つ硬化の際もなるべく低温で行うことにより、形成される樹脂の平均分子量を低くすることが可能となる。
 これ以外には、可塑剤を加える方法が挙げられる。添加する可塑剤は、枠体の弾性が場所によって不均一にならないよう、枠体に均一に分散することが望ましい。そのため、モノマに溶解することが好ましい。例えば、アクリルのモノマの場合、可塑剤は、構造内にエステル結合を有するフタル酸エステル類、或いはアジピン酸エステル類等のエステル系化合物が望ましい。
 具体的には、フタル酸エステル類ではフタル酸ジメチル,フタル酸ジエチル,フタル酸ジブチル,フタル酸ジ-2-エチルヘキシル,フタル酸ジノルマルオクチル,フタル酸ジイソノニル,フタル酸ジノニル,フタル酸ジイソデシル,フタル酸ジデシル等が挙げられる。アジピン酸エステル類では、アジピン酸ジブチル,アジピン酸ジヘキシル,アジピン酸ジオクチル,アジピン酸ジ-2-エチルヘキシル,アジピン酸ジデシル,アジピン酸ジドデシル等が挙げられる。その他としては、アゼライン酸ジオクチル,セバシン酸ジブチル,セバシン酸ジオクチル,リン酸トリクレジル,アセチルクエン酸トリブチル,トリメリット酸トリオクチル等のエステル部位を有する可塑剤が挙げられる。
 粘着層の表面に溝を形成することにより、粒子層の粒子と粘着層との密着性が向上する。図4に、この場合の粘着層の断面を示す。また、溝の形態を図5に示す。
 図6に、始めに透明電極側に粘着層を設けた場合のプロセスを示す。予め、溝のある粘着層の両面に離形フィルムを貼付しておく。離形フィルムを剥がし、溝の無い面を透明電極に貼付する。フィルムはフレキシブルなので、フィルムを少し曲げながら、透明電極に気泡レスで貼付することができる。次に、粒子層を形成した透明基板を、粘着層(溝のある面)に接触させる。透明基板,透明電極,発光層は曲げられないが、透明基板を加圧することにより溝から空気が押し出され、粒子層の粒子と粘着層とが密着する。なお、加圧の際は、オートクレーブ等を用いることにより、素子全体に圧力が加わるため、素子へのダメージは無視できるほど僅かに抑えられる。
 図7に、始めに粒子層側に粘着層を設けた場合のプロセスを示す。離形フィルムを剥がし、溝の無い面を透明電極に貼付する。フィルムはフレキシブルなので、フィルムを少し曲げながら、透明基板に気泡レスで貼付することができる。次に透明電極を粘着層(溝のある面)に接触させる。透明基板を加圧することにより溝から空気が押し出され、透明電極と粘着層が気泡レスで密着する。なお、加圧の際は、オートクレーブ等を用いることにより、素子全体に圧力が加わるため、透明電極と粘着層との密着性が向上し、素子へのダメージは無視できるほど僅かに抑えられる。
 第1の実施形態について、図8を用いて説明する。
 本発明の発光素子は、透明電極の上に粘着層を介して粒子層を設けている。粒子層の粒子は、透明基板上に形成される。図6、或いは図7のプロセスにより形成される。形成された素子は、筐体内に納められる。発光層は、湿度や酸素の影響を受けて発光効率が低下する場合がある。そこで、端部は封止層を設ける。
 第2の実施形態について、図9を用いて説明する。
 図9に示すように、本実施例は、透明基板の端部に反射層が配置されたことを特徴とする。粒子層により効率良く取り出された光は透明基板に入った後、一部は透明基板の端部から出てくる。この光は、筐体に照射され、減衰する。この光も、反射層によって透明基板内に戻すことにより、粒子層で一部が取り出され、発光層の下の電極で反射されることにより、最終的に透明基板から外に放出され、結果として発光効率向上を図ることができる。
 第3の実施形態について、図10を用いて説明する。
 透明基板の端部に向かってくる光のうち、端部から出る光は一部であり、残りは端部の内面で反射して、端部から出ない。そこで、透明基板端部に粒子層及び粘着層を設けることにより、透明基板端部から光が染み出す。これが粘着層を介して反射層に当たり、第2の実施形態と同様、最終的には透明基板から外に放出され、結果として発光効率の向上を図ることができる。
 第4の実施形態について、図7を用いて説明する。
 図7では、粒子層を形成後、粘着層を貼付した状態の透明基板を「フィルム付き透明基板」として示している。この基板は、離形フィルムを剥がさない限り、部品として移動可能である。発光層,電極,透明電極等を積層する工程はクリーン度が高い必要がある。一方、粒子層を形成する場合は平均粒子径が80~200nmという粒子を扱うので、クリーン度の高い部屋で粒子層を有する透明基板を製造すると、用いる粒子の飛散によりクリーン度が低下し、他の部品,製品の製造の歩留まりが低下する等の悪影響が出る可能性もある。そこで、予め、粘着層まで貼付した図7の「フィルム付き透明基板」を部品として、別の部屋、或いは別のメーカで作製しておけば、発光素子に使用する透明基板として高い光取り出し効率を達成できるだけでなく、発光層,電極,透明電極等を積層する工程はクリーン度が保てるというメリットがある。
 第5の実施形態について、図11及び図12を用いて説明する。
 複数の発光素子をカバーできる「フィルム付き透明基板」を用いると、1枚の透明基板で複数の発光部を有する発光素子が形成できる。多数の発光部に対して透明基板に粒子層を形成し、その上に粘着層を形成する操作が1回で済む。このように、透明基板,粒子層、若しくは粘着層が共通化されたことで、製造にかかる時間を短縮することが可能になる。
 第6の実施形態について、図13及び図14を用いて説明する。
 発光素子を発光装置の筐体に取り付ける際、電極端子を含むアダプタとすることで、発光装置への取り付け,脱着が容易になる。また、アダプタを4辺のうちの2辺に設けることで、発光素子を発光装置の筐体に固定中、アダプタへの負担が少なくなる。発光装置を持ち歩く等した場合、仮に1辺で固定するとアダプタのある辺の付近にのみに力が加わるので、アダプタが破損しやすい。そこで、複数のアダプタを、発光素子と発光装置とが接する面に配置した。図14においては、アダプタを2辺に設けることで、力が発光素子面全体に加わる形となり、単位面積あたりの力の加わり方が小さくなり、持ち運びを頻繁に繰り返しても破損しにくい。なお、図13では、アダプタは隣り合った2辺に設けられているが、対面に設けてもかまわない。
 第7の実施形態について、図14,図15及び図16を用いて説明する。
 図14の筐体のように、発光素子を複数装着できることで、図15に示すような複数の発光素子を装着した発光装置が形成できる。図16では、発光素子は2列に配置される。発光素子を複数個有するため、たとえ1個の発光素子の性能が低下しても、他が正常であれば、発光量の落ち込みは少ない。また、発光素子は脱着が容易なので、性能の低下した発光素子を、正常なものと取り替えることにより、すぐに通常の発光量が回復できる。更に、仮に性能の低下した発光素子を取り除いても、他の発光素子への電流が阻害されないよう、発光素子への配線は並列にする方が好適である。
 第8の実施形態について、図17及び図18を用いて説明する。
 発光素子が三角形でも問題はない。発光装置へのアダプタは図13の四角形と同じく2辺にすることで、アダプタの無い辺が1辺になる。そのため四角形の発光素子に比べて筐体への接合性が向上し、アダプタへの力の加わり方も小さくなり、結果として、四角形の発光素子より、耐衝撃性が向上する。また、三角形と四角形の発光素子を適正に組み合わせれば、図18のような八角形の発光装置が形成可能である。このように、従来形成できなかった新しい照明装置の形状が提案でき、意匠性を高めることができる。

Claims (15)

  1.  電極と透明基板との間に配置された発光層と、
     前記発光層と前記透明基板との間に配置された粒子層と、
     前記発光層と前記粒子層との間に配置された粘着層とを有し、
     前記粒子層を構成する粒子の屈折率は前記透明基板の屈折率より高いことを特徴とする発光素子。
  2.  請求項1に記載の発光素子において、
     前記粒子層を構成する粒子の平均粒子径は、80~200nmであることを特徴とする発光素子。
  3.  請求項1に記載の発光素子において、
     前記粒子層を構成する粒子は、酸化チタン,酸化ジルコニウム,チタン酸バリウム,チタン酸ストロンチウム、もしくは酸化ビスマスであることを特徴とする発光素子。
  4.  請求項1に記載の発光素子において、
     前記粒子層の平均厚さは、前記粒子の平均粒子径より小さいことを特徴とする発光素子。
  5.  請求項1に記載の発光素子において、
     前記粘着層に無機酸化物からなる粒子が添加されたことを特徴とする発光素子。
  6.  請求項1に記載の発光素子において、
     前記粘着層の貯蔵弾性率は1kパスカル以上100kパスカル以下であることを特徴とする発光素子。
  7.  請求項1に記載の発光素子を有する発光装置において、
     前記発光装置は筐体を有し、
     前記透明基板の端部と前記筐体との間に反射層が配置されたことを特徴とする発光装置。
  8.  請求項7に記載の発光装置において、
     前記反射層と前記透明基板の端部との間に前記粒子層及び前記粘着層とが配置されたことを特徴とする発光装置。
  9.  請求項1に記載の発光素子を複数個有する発光装置において、
     前記透明基板,前記粒子層、若しくは前記粘着層が共通化されたことを特徴とする発光装置。
  10.  請求項1に記載の発光素子を複数個有する発光装置において、
     複数のアダプタは、前記発光素子と前記発光装置とが接する面に配置されたことを特徴とする発光装置。
  11.  請求項10に記載の発光装置において、
     前記発光素子に電力を供給する配線が素子ごとに並列に設けられたことを特徴とする発光装置。
  12.  請求項7に記載の発光装置において、
     前記発光素子の発光面は三角形であることを特徴とする発光装置。
  13.  請求項7に記載の発光装置において、
     前記発光素子の発光面は三角形と四角形との組み合わせであることを特徴とする発光装置。
  14.  透明基板と粘着層との間に配置された粒子層と、
     前記粘着層に対して、前記粒子層が配置された側とは反対側に配置された離形フィルムとを有し、
     前記粒子層を構成する粒子の屈折率は前記透明基板の屈折率より高く、
     前記粘着層に対して、前記離形フィルムが配置された側の表面に溝が形成されたことを特徴とするフィルム付き透明基板。
  15.  電極と透明基板との間に配置された発光層と、
     前記発光層と前記透明基板との間に配置された粒子層と、
     前記発光層と前記粒子層との間に配置された粘着層とを有し、
     前記粒子層を構成する粒子の屈折率は前記透明基板の屈折率より高い発光素子の製造方法であって、
     前記透明基板上に前記粒子層を形成する工程と、
     前記透明電極上に前記粘着層を形成する工程と、
     前記粘着層に前記粒子層を貼付けする工程とを有することを特徴とする発光素子の製造方法。
     
     
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