WO2016017781A1 - 有機ｅｌ発光装置 - Google Patents

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WO2016017781A1
WO2016017781A1 PCT/JP2015/071722 JP2015071722W WO2016017781A1 WO 2016017781 A1 WO2016017781 A1 WO 2016017781A1 JP 2015071722 W JP2015071722 W JP 2015071722W WO 2016017781 A1 WO2016017781 A1 WO 2016017781A1
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light
layer
light scattering
organic
emitting device
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PCT/JP2015/071722
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井上　弘康
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日本ゼオン株式会社
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    • H10K50/85—Arrangements for extracting light from the devices
    • H10K50/858—Arrangements for extracting light from the devices comprising refractive means, e.g. lenses

Definitions

  • the present invention relates to an organic EL light emitting device.
  • organic EL is an abbreviation for organic electroluminescence.
  • organic EL light-emitting device in which a light-emitting layer is provided between a plurality of electrodes to obtain light electrically has been studied for use as a display device in place of a liquid crystal cell.
  • organic EL light-emitting devices are also being considered for use as surface light source devices such as flat-type illuminations and backlights for liquid crystal display devices, taking advantage of their high luminous efficiency, low voltage drive, light weight, and low cost. Yes.
  • an organic EL light-emitting device When an organic EL light-emitting device is used as a light source of a surface light source device, it is a problem to extract useful light from the element with high efficiency.
  • the light emitting layer itself of an organic EL light emitting device has high luminous efficiency, depending on conditions such as a difference in refractive index between layers constituting the device, there is a loss of light until light is transmitted through the layer and emitted. growing. Therefore, it is required to reduce such light loss as much as possible.
  • Patent Document 1 proposes forming a pyramid-shaped recess on the light exit surface of an organic EL light emitting device. This is expected to improve the light extraction efficiency.
  • the row-and-row concavo-convex structure can be easily manufactured by fewer steps than the pyramidal concave and convex portions. Therefore, in general, the row-and-row concavo-convex structure can be manufactured at a lower cost than the pyramidal concave and convex portions.
  • the organic EL light-emitting device having a row-like uneven structure on the light-emitting surface is difficult to increase the light extraction efficiency to the same extent as the organic EL light-emitting device having pyramidal concave or convex portions formed on the light-emitting surface. .
  • the present invention has been made in view of the above-described problems, and an object thereof is to provide an organic EL light emitting device having a row-like uneven structure and excellent in light extraction efficiency.
  • the present inventor has found that a light emitting layer, a light scattering structure, and a row-like uneven structure are arranged in this order between a light scattering structure and an uneven structure of an organic EL light emitting device. It has been found that the light extraction efficiency can be improved by providing a light scattering layer containing scattering particles and a binder so as to satisfy predetermined requirements, and the present invention has been completed. That is, the present invention is as follows.
  • the organic EL light emitting device wherein an average free path L1 of light scattering in the first light scattering layer and a thickness D1 of the first light scattering layer are D1 / L1 ⁇ 15.
  • the average particle diameter of the first light scattering particles is 0.4 ⁇ m to 1 ⁇ m
  • the light scattering structure is a second light scattering layer containing second light scattering particles
  • the organic EL light-emitting device according to any one of [1] to [8], wherein the first binder includes highly refractive nanoparticles.
  • the high refractive index nanoparticles are 20 wt% or more and 80 wt% or less as a ratio with respect to the total amount of the first binder.
  • the first light scattering layer has adhesiveness.
  • an organic EL light-emitting device having a line-shaped uneven structure and having excellent light extraction efficiency.
  • FIG. 1 is a perspective view schematically showing an organic EL light emitting device according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing a cross section of the concavo-convex structure layer of the organic EL light emitting device according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a graph showing the relationship between the mean free path of a light scattering layer according to a certain example and the particle diameter of light scattering particles contained in the light scattering layer.
  • FIG. 4 is a perspective view schematically showing an organic EL light emitting device according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 5 is a plan view schematically showing a light exit surface of the uneven structure layer according to an example.
  • FIG. 6 is a graph showing the relationship between D1 / L1 and the total luminous flux obtained in the simulation according to Example 3 of the present invention.
  • FIG. 7 is a diagram showing the relationship between D1 / L1 and D2 / L2 obtained by simulation according to Example 4 of the present invention and the total luminous flux.
  • FIG. 8 is a graph showing the relationship between the apex angle of the prism and the total luminous flux obtained in the simulation according to Example 5 of the present invention.
  • FIG. 9 is a graph showing the relationship between the concentration of the light scattering particles obtained in Reference Example 1 and D / L.
  • FIG. 1 is a perspective view schematically showing an organic EL light emitting device 100 according to the first embodiment of the present invention.
  • the organic EL light emitting device 100 according to the first embodiment of the present invention is a device for emitting light generated inside the organic EL light emitting device 100 through a light emitting surface 100U.
  • the organic EL light emitting device 100 includes a light emitting surface structure layer 110, a first light scattering layer 120, a substrate layer 130 as a support substrate, a second light scattering layer 140 as a light scattering structure, light emission from the side closer to the light emitting surface 100U.
  • the element layer 150 and the sealing layer 160 are provided in this order.
  • the light exit surface structure layer 110 includes a concavo-convex structure layer 111 having a line-shaped concavo-convex structure 170 and a base film layer 112.
  • the “row-like concavo-convex structure” represents a set of a plurality of concave portions or convex portions provided side by side so as to continuously extend by a certain length.
  • the light emitting element layer 150 includes a transparent electrode layer 151 as a first electrode layer, a reflective electrode layer 153 as a second electrode layer, and a light emitting layer 152 provided between the transparent electrode layer 151 and the reflective electrode layer 153. Is provided.
  • the organic EL light emitting device 100 includes a sealing layer 160, a reflective electrode layer 153, a light emitting layer 152, a transparent electrode layer 151, a second light scattering layer 140, a substrate layer 130, a first layer in the thickness direction of the organic EL light emitting layer device 100.
  • the one light-scattering layer 120, the base film layer 112, and the uneven structure layer 111 are provided in this order. Therefore, after the light generated in the light emitting layer 152 is transmitted through the transparent electrode layer 151 or after being reflected by the reflective electrode layer 153 and then transmitted through the light emitting layer 152 and the transparent electrode layer 151, the second light scattering layer. 140, the substrate layer 130, the first light scattering layer 120, the base film layer 112, and the concavo-convex structure layer 111 are transmitted through the light exit surface 100U.
  • the light exit surface structure layer 110 includes an uneven structure layer 111 and a base film layer 112. Further, the surface of the light emitting surface structure layer 110 opposite to the light emitting element layer 150 is the surface of the uneven structure layer 111 opposite to the base film layer 112 and is exposed to the outermost surface of the organic EL light emitting device 100. is doing. Therefore, the surface opposite to the base film layer 112 of the concavo-convex structure layer 111 is a light emitting surface 100U as the organic EL light emitting device 100, that is, a light emitting surface when light is emitted from the organic EL light emitting device 100 to the outside of the device. 100U.
  • the concavo-convex structure layer 111 has an array of concavo-convex structures 170 on the light exit surface 100U. Therefore, the light exit surface 100U is not a flat surface when viewed microscopically. However, since the concave and convex portions included in the concavo-convex structure 170 are small, when the light exit surface 100U is viewed macroscopically, the light exit surface 100U can be a flat surface parallel to the main surface of the organic EL light emitting device 100. Therefore, in the following description, being parallel or perpendicular to the light exit surface 100U is parallel or perpendicular to the light exit surface 100U macroscopically ignored unless otherwise noted. That means.
  • the organic EL light emitting device 100 will be described in a state where the light emitting surface 100U is placed so as to be parallel and upward with respect to the horizontal direction unless otherwise specified. Further, the fact that the component is “parallel” or “vertical” may include an error within a range that does not impair the effects of the present invention, for example, ⁇ 5 °.
  • the row-shaped concavo-convex structure 170 formed on the light exit surface 100U includes a plurality of concave portions or convex portions extending in a direction parallel to the light output surface 100U. Usually, these concave portions or convex portions all extend in the same direction. In addition, these recesses or projections may be formed in a gap as long as the effects of the present invention are not significantly impaired, but are usually formed side by side without a gap. Furthermore, the shape of the concave portion or the convex portion is arbitrary.
  • the shape of a cross section obtained by cutting the concave portion or the convex portion in a plane perpendicular to the direction in which the concave portion or the convex portion extends is a polygonal shape, a circle, or an ellipse.
  • the shape of the part may be sufficient.
  • the shape of the cross section is triangular, the concave portion or the convex portion is a prism.
  • the shape of the cross section is a partial shape of a circle or an ellipse, the concave portion or the convex portion becomes a lenticular lens.
  • the concavo-convex structure 170 includes a set of prisms 171 as a plurality of convex portions extending in one direction.
  • Each prism 171 has an isosceles triangle shape in a cross section obtained by cutting the prism 171 along a plane perpendicular to the direction in which the prism 171 extends. Further, these prisms 171 are arranged in parallel to each other with no gap on the entire surface of the light exit surface 100U.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing a cross section of the concavo-convex structure layer 111 of the organic EL light emitting device 100 according to the first embodiment of the present invention.
  • the apex angle ⁇ 171 of the prism 171 included in the concavo-convex structure 170 is preferably 10 ° or more, more preferably 20 ° or more, particularly preferably 30 ° or more, preferably 80 ° or less. More preferably, it is 70 ° or less, particularly preferably 65 ° or less.
  • the prism 171 By setting the apex angle ⁇ 171 of the prism 171 to be equal to or greater than the lower limit value of the above range, the prism 171 can be prevented from being damaged, and by being equal to or less than the upper limit value, the light extraction efficiency of the organic EL light emitting device 100 can be increased.
  • the dimensions of the prism 171 can be arbitrarily set within a range that does not significantly impair the effects of the present invention.
  • the pitch P 171 of the prism 171 is usually 1 ⁇ m or more, preferably 5 ⁇ m or more, more preferably 10 ⁇ m or more, and usually 500 ⁇ m or less, preferably 100 ⁇ m or less, more preferably 50 ⁇ m or less.
  • the height (or depth) H 171 of the prism 171 is usually 1 ⁇ m or more, preferably 5 ⁇ m or more, more preferably 10 ⁇ m or more, and usually 500 ⁇ m or less, preferably 100 ⁇ m or less, more preferably 50 ⁇ m or less.
  • the material of the uneven structure layer 111 a transparent material is usually used.
  • the material being “transparent” means that the material has a light transmittance suitable for use in an optical member.
  • the total light transmittance of the material in terms of 1 mm thickness is In general, it means 80% or more, preferably 90% or more.
  • the total light transmittance can be measured in accordance with JIS K7361-1997.
  • thermoplastic resins examples include thermoplastic resins; thermosetting resins; and energy ray curable resins such as ultraviolet curable resins and electron beam curable resins.
  • thermoplastic resin examples include a polyester resin, a polyacrylate resin, and a cycloolefin resin.
  • ultraviolet curable resin examples include epoxy resins, acrylic resins, urethane resins, ene / thiol resins, and isocyanate resins.
  • these resins preferably contain a polymer having a plurality of polymerizable functional groups. Moreover, these may be used alone or in combination of two or more at any ratio.
  • the material of the concavo-convex structure layer 111 is preferably a material having high hardness at the time of curing from the viewpoint of easily forming the concavo-convex structure 170 and easily obtaining the scratch resistance of the concavo-convex structure 170.
  • a material having a pencil hardness of 7 Bm or less in a state without an uneven structure is preferably a material of HB or higher, more preferably a material of H or higher, and more preferably a material of 2H or higher.
  • the thickness T 111 of the concavo-convex structure layer 111 is preferably 1 ⁇ m or more, more preferably 5 ⁇ m or more, it may be more than 10 [mu] m.
  • the thickness T 111 of the concavo-convex structure layer 111 is preferably 500 ⁇ m or less, more preferably 100 ⁇ m or less, may be 50 ⁇ m or less.
  • the base film layer 112 shown in FIG. 1 is an arbitrary layer and is usually made of a transparent material film.
  • the base film layer 112 may be formed of the same material as the uneven structure layer 111.
  • the light-emitting surface structure layer 110 having various characteristics can be obtained by forming the base film layer 112 from a material different from the uneven structure layer 111.
  • the handleability of the base film layer 112 when the uneven structure layer 111 is formed can be improved.
  • corrugated structure layer 111 can be improved.
  • the durability of the light exit surface structure layer 110 can be enhanced. Therefore, the high performance organic EL light emitting device 100 can be easily manufactured.
  • Examples of the material of the base film layer 112 include an alicyclic olefin polymer and polyester. Moreover, these may be used individually by 1 type and may be used combining two or more types by arbitrary ratios.
  • the refractive index of the base film layer 112 is preferably close to the refractive index of the binder of the first light scattering layer 120.
  • the binder of the first light scattering layer 120 may be referred to as a “first binder” as appropriate.
  • the specific difference between the refractive index of the base film layer 112 and the refractive index of the first binder is preferably 0.15 or less, more preferably 0.1 or less, and even more preferably 0.05 or less. Thereby, the light extraction efficiency of the organic EL light emitting device 100 can be increased.
  • the refractive index can be measured by an ellipsometer (for example, “M-2000” manufactured by JA Woollam Japan Co., Ltd.).
  • the thickness of the base film layer 112 is preferably 20 ⁇ m to 300 ⁇ m.
  • the light emitting surface structure layer 110 can be manufactured by forming the concavo-convex structure layer 111 on the surface 112U of the base film layer 112 by the photopolymer method (2P method) using the material of the concavo-convex structure layer 111 described above. .
  • the first light scattering layer 120 is a layer provided between the concavo-convex structure layer 111 and the second light scattering layer 140, and includes first light scattering particles and a first binder.
  • the first light scattering layer 120 satisfies the following requirement (A) and requirement (B).
  • the organic EL light emitting device 100 includes the first light scattering layer 120 that satisfies the above requirements (A) and (B) in combination with the second light scattering layer 140 as a light scattering structure, whereby the concavo-convex structure layer 111 is provided. High light extraction efficiency can be realized while adopting a row-like uneven structure as the uneven structure 170 formed in the above. Hereinafter, these requirements will be described in detail.
  • the average particle diameter of the first light scattering particles is usually 0.1 ⁇ m or more, preferably 0.4 ⁇ m or more, more preferably 0.5 ⁇ m or more, and usually 2 ⁇ m or less, preferably 1 ⁇ m or less, more preferably 0.9 ⁇ m or less. It is.
  • the average particle diameter refers to the volume average particle diameter unless otherwise specified.
  • the volume average particle diameter is a particle diameter at which the cumulative volume calculated from the small diameter side in the particle diameter distribution measured by the laser diffraction method is 50%.
  • the particle diameter of the first light scattering particles can be stably made larger than the wavelength of the light to be scattered. Can scatter visible light stably.
  • the particle size smaller than the upper limit value, the light hitting the first light scattering particles can be reflected in a wider range because the particle diameter can be reduced. Can be scattered.
  • D1 / L1 is usually less than 15, preferably less than 6, and more preferably less than 4.5.
  • D1 / L1 is usually less than 15, preferably less than 6, and more preferably less than 4.5.
  • D1 / L1 is usually less than 15, preferably less than 6, and more preferably less than 4.5.
  • D1 / L1 represents the thickness of the first light scattering layer 120.
  • L1 represents the mean free path of light scattering in the first light scattering layer 120.
  • the lower limit of D1 / L1 is not particularly limited, but is usually greater than 0, preferably greater than 0.5, and more preferably greater than 1.0. Thereby, the light extraction efficiency can be increased as in the case of the upper limit.
  • the number density of light scattering particles is the number of light scattering particles per unit volume.
  • the value of the volume per light scattering particle is usually used.
  • the particle diameter of the light scattering particle may be used.
  • the volume average particle diameter of the light scattering particles can be used as a representative value as the particle diameter used for calculating the number density of the light scattering particles.
  • the shape of the light scattering particle can be calculated assuming a sphere.
  • the scattering cross section can be obtained by Mie scattering theory (MIE THEORY).
  • the intensity distribution I ( ⁇ , ⁇ ) depending on the angle of the scattered light is expressed by the following equation (1).
  • the scattering efficiency K ( ⁇ ) is expressed by the following equation (2).
  • ⁇ is an amount corresponding to the radius r of the spherical particle represented by the following formula (3) and normalized by the wavelength ⁇ of light in the medium.
  • (1) i 1 and i 2 in the formula is represented by equation (4).
  • a and b with the subscript ⁇ in the expressions (2) to (4) are expressed by the expression (5).
  • P (cos ⁇ ) with the superscript 1 and the subscript ⁇ is composed of a Legendre polynomial.
  • “A” and “b” with subscript ⁇ are composed of first and second-order Recati-Bessel functions ⁇ v and ⁇ v (where v means subscript ⁇ ) and their derivatives.
  • n scatter represents the refractive index of the spherical particles.
  • N matrix represents the refractive index of the medium.
  • an average free path L of a light scattering layer including a binder having a refractive index of 1.56 and approximately 10.6% by weight (8% by volume) of silicone particles having a refractive index of 1.43 as light scattering particles is obtained in a vacuum.
  • 3 is calculated by the above method for light having a wavelength of 550 nm.
  • the mean free path L is shown when the volume concentration of the light scattering particles in the light scattering layer is constant and the particle diameter of the light scattering particles is changed to 200 nm, 600 nm, 1000 nm, 1500 nm, and 2000 nm. Yes.
  • the specific gravity of the binder was 1 g / cm 3 and the specific gravity of the light scattering particles was 1.32 g / cm 3 .
  • the shape of the light scattering particles was assumed to be a sphere. Assuming that the shape of the light scattering particle is a sphere in this manner is applicable when the actual shape of the light scattering particle is close to a sphere. Furthermore, even when the actual shape of the light-scattering particles is not a shape close to a sphere, the tendency of the mean free path L and the particle diameter of the light-scattering particles is a matter of size, so it is considered that the same tendency is exhibited.
  • Arbitrary light-scattering particles can be used as the first light-scattering particles within a range that satisfies the requirements (A) and (B).
  • Light scattering particles are particles that can scatter light.
  • the first light-scattering particles can scatter light when passing through the first light-scattering layer 120, thereby increasing the light extraction efficiency of the organic EL light-emitting device 100.
  • an inorganic material or an organic material may be used as the first light scattering particles.
  • the inorganic material of the first light scattering particles include metals and metal compounds.
  • the metal compound include metal oxides and nitrides. Specific examples thereof include metals such as silver and aluminum; metal compounds such as silicon oxide, aluminum oxide, zirconium oxide, silicon nitride, tin-added indium oxide, and titanium oxide.
  • the organic material for the first light scattering particles include resins such as silicone resin, acrylic resin, and polystyrene resin. These materials for the first light scattering particles may be used alone or in combination of two or more at any ratio.
  • the 1st light-scattering layer 120 is manufactured using the coating liquid suitable for manufacturing the 1st light-scattering layer 120.
  • FIG. 1 the first light scattering particles tend to settle, and in particular, when the inorganic particles having a high specific gravity are included, the first light scattering particles are likely to settle. In contrast, the first light scattering particles made of an organic material are unlikely to settle. Therefore, the 1st light-scattering layer 120 which contains the 1st light-scattering particle uniformly without unevenness by using the 1st light-scattering particle which consists of organic materials is realizable. Thus, the 1st light-scattering layer 120 which contains a 1st light-scattering particle uniformly can express characteristics, such as adhesiveness, stably, and is preferable.
  • first light scattering particles made of an organic material are listed as trade names.
  • a particle made of a silicone resin trade name “XC-99” (Momentive Performance Materials, volume average particle) A diameter of 0.7 ⁇ m).
  • grains which consist of acrylic resins a brand name "MP series” (the Soken Chemical Co., Ltd. make, volume average particle diameter of 0.8 micrometer) can be mentioned, for example.
  • grains which consist of polystyrene resin a brand name "SX series” (the Soken Chemical Co., Ltd. make, volume average particle diameter of 3.5 micrometers) can be mentioned, for example.
  • the 1st light-scattering particle may be used individually by 1 type, and may be used combining two or more types by arbitrary ratios.
  • the refractive index of the first light scattering particle is usually 1.2 or more, preferably 1.3 or more, more preferably 1.4 or more, and usually 1.55 or less, preferably 1.5 or less, more preferably 1 .45 or less.
  • the ratio of the first light scattering particles in the first light scattering layer 120 is preferably 0.5% by weight or more, more preferably 3% by weight or more, and preferably 40% by weight or less, more preferably 20% by weight. It is as follows. By keeping the ratio of the first light scattering particles in the above range, the light extraction efficiency of the organic EL light emitting device 100 can be effectively increased. Further, usually, a desired light scattering effect can be obtained, and color unevenness corresponding to the polar angle direction on the light exit surface 100U can be suppressed.
  • the first binder has a function of holding the first light scattering particles in the first light scattering layer 120. In the first light scattering layer 120, the first light scattering particles are dispersed in the first binder.
  • the first binder is transparent, and light passing through the transparent first binder is reflected at the interface between the first binder and the first light scattering particles, whereby light can be scattered.
  • the first binder it is preferable to use an adhesive.
  • the first light scattering layer 120 can be provided with adhesiveness. Since the first light-scattering layer 120 has adhesiveness, the light-emitting surface structure layer 110 and the substrate layer 130 can be easily bonded to each other via the first light-scattering layer 120, so that the organic EL light-emitting device 100 is manufactured. Can be easily performed.
  • a resin is usually used as the first binder having such an adhesive property.
  • a resin include a pressure-sensitive adhesive containing a polymer as a pressure-sensitive adhesive material.
  • the “pressure-sensitive adhesive” includes not only a pressure-sensitive adhesive in a narrow sense but also a hot-melt type pressure-sensitive adhesive.
  • the narrow-sense pressure-sensitive adhesive means a pressure-sensitive adhesive having a shear storage elastic modulus at 23 ° C. of less than 1 MPa and exhibiting adhesiveness at room temperature.
  • the hot-melt type pressure-sensitive adhesive is a pressure-sensitive adhesive having a shear storage elastic modulus at 23 ° C. of 1 MPa to 500 MPa and exhibiting no adhesiveness at room temperature.
  • the pressure-sensitive adhesive it is preferable to use a narrow-sense pressure-sensitive adhesive that exhibits adhesiveness at room temperature.
  • a narrow-sense pressure-sensitive adhesive that exhibits adhesiveness at room temperature.
  • Such an adhesive in a narrow sense is a pressure-sensitive adhesive that can be adhered by applying pressure, and can be easily bonded without affecting the light emitting layer 152 due to deterioration due to heating.
  • adhesives examples include rubber adhesives, acrylic adhesives, silicone adhesives, urethane adhesives, vinyl alkyl ether adhesives, polyvinyl alcohol adhesives, polyvinyl pyrrolidone adhesives, polyacrylamide adhesives. And a cellulose-based pressure-sensitive adhesive. One of these may be used alone, or two or more of these may be used in combination at any ratio. Among these, an acrylic pressure-sensitive adhesive having excellent properties such as transparency, weather resistance, and heat resistance is preferable.
  • An acrylic adhesive generally contains an acrylic polymer as an adhesive material.
  • An acrylic polymer is a polymer containing a structural unit having a structure formed by polymerizing an acrylic monomer. Examples of such an acrylic polymer include a polymer obtained by polymerizing an acrylic monomer; or a polymer obtained by polymerizing a mixture (monomer mixture) of an acrylic monomer and a monomer copolymerizable therewith.
  • acrylic monomers include alkyl (meth) acrylates.
  • (meth) acrylate includes acrylate, methacrylate, and combinations thereof.
  • the average carbon number of the alkyl group of the alkyl (meth) acrylate is preferably 1 or more, more preferably 3 or more, preferably 12 or less, more preferably 8 or less.
  • Specific examples of the alkyl (meth) acrylate include methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, butyl (meth) acrylate, 2-ethylhexyl (meth) acrylate, and isooctyl (meth) acrylate.
  • these may be used individually by 1 type and may be used combining two or more types by arbitrary ratios.
  • Preferred examples of the monomer that can be copolymerized with the acrylic monomer include a monomer having a functional group, a nitrogen atom-containing monomer, and a modified monomer.
  • Examples of the monomer having a functional group include a monomer having a carboxyl group, a monomer having a hydroxyl group, and a monomer having an epoxy group.
  • Examples of the monomer having a carboxyl group include acrylic acid, methacrylic acid, fumaric acid, maleic acid, and itaconic acid.
  • Examples of the monomer having a hydroxyl group include 2-hydroxyethyl (meth) acrylate, hydroxybutyl (meth) acrylate, hydroxyhexyl (meth) acrylate, and N-methylol (meth) acrylamide.
  • Examples of the monomer having an epoxy group include glycidyl (meth) acrylate.
  • the ratio of both is 60% to 99.8% by weight of the acrylic monomer, where the total of the acrylic monomer and the monomer having a functional group is 100% by weight.
  • the monomer having a functional group is preferably 40% by weight to 0.2% by weight.
  • nitrogen atom-containing monomers include (meth) acrylamide, N, N-dimethyl (meth) acrylamide, N, N-diethyl (meth) acrylamide, (meth) acryloylmorpholine, (meth) acetonitrile, vinylpyrrolidone, N- Examples include cyclohexylmaleimide, itaconimide, and N, N-dimethylaminoethyl (meth) acrylamide.
  • the ratio of the two is such that the total of the acrylic monomer and the nitrogen atom-containing monomer is 100% by weight, the acrylic monomer is 60% to 99.8% by weight, It is preferred that the monomer content is 40 wt% to 0.2 wt%.
  • modifying monomers examples include vinyl acetate and styrene.
  • the ratio of the two is such that the total of the acrylic monomer and the modified monomer is 100% by weight, the acrylic monomer is 60% to 99.8% by weight, It is preferably 40% by weight to 0.2% by weight.
  • These monomers that can be copolymerized with the acrylic monomer may be used alone or in combination of two or more at any ratio.
  • the amount of the polymer as the adhesive material is preferably 10% by weight or more, more preferably 20% by weight or more, preferably 80% by weight or less, more preferably 70% by weight or less, as a ratio to the total amount of the first binder. It is.
  • the first binder may contain highly refractive nanoparticles.
  • highly refractive nanoparticles the refractive index of the first binder can be easily adjusted.
  • the refractive index of the pressure-sensitive adhesive can be increased by including highly refractive nanoparticles in the pressure-sensitive adhesive having a low refractive index.
  • a high refractive nanoparticle a particle having a smaller average particle diameter and a higher refractive index than that of an adhesive not containing a high refractive nanoparticle is usually used.
  • particles having a volume average particle diameter of less than 100 nm and a refractive index of 1.6 or more can be used.
  • Examples of the highly refractive nanoparticles include particles made of an inorganic material and particles made of an organic material having a refractive index of 1.6 or more.
  • inorganic materials include oxides such as zirconia, titania, tin oxide, and zinc oxide; titanates such as barium titanate and strontium titanate; CdS, CdSe, ZnSe, CdTe, ZnS, HgS, HgSe, PdS, Examples thereof include sulfides such as SbSe, selenides and tellurides.
  • Examples of the organic material having a refractive index of 1.6 or more include polystyrene resin. One of these may be used alone, or two or more of these may be used in combination at any ratio.
  • the surface of these highly refractive nanoparticles may be surface-modified with various functional groups for improving dispersibility, silane coupling agents, and the like.
  • the reactive modified metal oxide particle refers to a particle containing a metal oxide and an organic substance having a reactive functional group that modifies the surface of the metal oxide. More specifically, the reactive modified metal oxide particles are coated particles containing metal oxide particles and an organic substance having a reactive functional group that modifies the surface of the particles.
  • the reactive functional group in an organic substance having a reactive functional group may be in a state having an interaction such as a hydrogen bond with a metal oxide particle, or in a state where it can interact with another substance without such a state. May be.
  • reactive functional groups include hydroxyl groups, phosphate groups, carboxyl groups, amino groups, alkoxy groups, isocyanate groups, acid halides, acid anhydrides, glycidyl groups, chlorosilane groups, and alkoxysilane groups. One of these may be used alone, or two or more of these may be used in combination at any ratio.
  • an organic substance having an isocyanate group is particularly preferable because the stability between the metal oxide and the surrounding substance can be improved.
  • the organic substance having an isocyanate group include acryloxymethyl isocyanate, methacryloxymethyl isocyanate, acryloxyethyl isocyanate, methacryloxyethyl isocyanate, acryloxypropyl isocyanate, methacryloxypropyl isocyanate, 1,1-bis (acryloxymethyl) Ethyl isocyanate is mentioned. Moreover, these may be used individually by 1 type and may be used combining two or more types by arbitrary ratios.
  • metal oxides contained in the reactive modified metal oxide particles include titanium oxide, zinc oxide, zirconium oxide, antimony oxide, tin-doped indium oxide (ITO), antimony-doped tin oxide (ATO), and fluorine-doped tin oxide.
  • FTO phosphorus-doped tin oxide
  • PTO phosphorus-doped tin oxide
  • AZO zinc antimonate
  • IZO indium-doped zinc oxide
  • aluminum-doped zinc oxide gallium-doped zinc oxide, cerium oxide, aluminum oxide, and tin oxide.
  • these may be used individually by 1 type and may be used combining two or more types by arbitrary ratios.
  • the ratio of the organic substance having a reactive functional group may be 1 to 40 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the metal oxide.
  • the reactive modified metal oxide particles are mixed, for example, with metal oxide particles, an organic substance having a reactive functional group, an organic solvent, and optional additives as required, and further into the resulting mixture as necessary.
  • a treatment such as ultrasonic treatment, a suspension in which particles are dispersed in an organic solvent can be obtained.
  • organic solvents examples include ketones such as methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, acetone and cyclohexanone, aromatic hydrocarbons such as benzene, toluene, xylene and ethylbenzene, methanol, ethanol, isopropyl alcohol, n-butanol, iso-butanol and the like Alcohols, ethylene glycol monomethyl ether, ethylene glycol monoethyl ether, ethylene glycol monobutyl ether, diethylene glycol monomethyl ether, diethylene glycol monoethyl ether, and other ethers, ethyl acetate, butyl acetate, ethyl lactate, ⁇ -butyrolactone, propylene glycol monomethyl ether Esters such as acetate and propylene glycol monoethyl ether acetate, dimethylform Bromide, N, N- dimethyl acetoacetamide,
  • an additive As an example of an optional additive, a metal chelating agent can be mentioned. Moreover, an additive may be used individually by 1 type and may be used combining two or more types by arbitrary ratios.
  • the reactive modified metal oxide particles are obtained as a suspension in which the particles are dispersed in an organic solvent
  • the suspension is preferably adjusted so as to contain the reactive modified metal oxide particles at 1 wt% to 50 wt% by adjusting conditions such as the amount of the solvent.
  • a mixer such as a bead mill.
  • secondary particles or higher order particles can be pulverized to the primary particle level, and the surface can be treated in the state of primary particles. Thereby, uniform surface treatment can be performed.
  • the ultrasonic treatment can be performed using an apparatus such as an ultrasonic cleaner, an ultrasonic homogenizer, or an ultrasonic disperser. By such treatment, a good suspension can be obtained.
  • the reactive modified metal oxide particles may be used as the reactive modified metal oxide particles.
  • a slurry of reactive modified metal oxide particles containing ZrO 2 as a metal oxide trade name “ZR-010” (manufactured by Solar Co., Ltd., solvent: methyl ethyl ketone, particle content 30%, reaction for modifying the surface)
  • An organic substance having a polymerizable functional group an isocyanate having a polymerizable functional group, and a volume average particle diameter of 15 nm).
  • a trade name “NOD-742GTF” manufactured by Nagase ChemteX Corporation, solvent: polyethylene glycol monomethyl ether, particle content 30%, Volume average particle diameter of 48 nm.
  • one kind of highly refractive nanoparticles may be used alone, or two or more kinds may be used in combination at any ratio.
  • the volume average particle diameter of the highly refractive nanoparticles is preferably 5 nm or more, more preferably 10 nm or more, particularly preferably 15 nm or more, and preferably less than 100 nm, more preferably 50 nm or less.
  • the volume average particle diameter of the highly refractive nanoparticles By setting the volume average particle diameter of the highly refractive nanoparticles to be equal to or less than the upper limit of the above range, the color of the first light scattering layer can be reduced and the light transmittance can be improved.
  • the high refractive nanoparticle of such a size can be easily dispersed.
  • the range of the volume average particle size may be the range of the primary particle size.
  • the ratio of the highly refractive nanoparticles is preferably 20% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, and preferably 80% by weight or less, more preferably as the ratio with respect to the total amount of the first binder. Is 70% by weight or less.
  • the refractive index of a 1st binder can be raised by making the ratio of a highly refractive nanoparticle more than the lower limit of the said range. Moreover, by making it below an upper limit, the raise of the hardness of a 1st binder can be suppressed and the fall of adhesive force can be suppressed.
  • the amount of the highly refractive nanoparticles falls within the above-described range.
  • the first binder may contain a plasticizer.
  • a plasticizer By using a plasticizer, the viscosity of the first binder can be lowered and the adhesiveness of the first light scattering layer 120 can be increased.
  • it is preferable to use a plasticizer because the viscosity of the first binder tends to increase and the adhesiveness of the first light scattering layer 120 tends to decrease.
  • plasticizer examples include polybutene, vinyl ether compound, polyether compound (including polyalkylene oxide and functionalized polyalkylene oxide), ester compound, polyol compound (for example, glycerin), petroleum resin, hydrogenated petroleum resin, and styrene. Based compounds (for example, ⁇ -methylstyrene).
  • ester compounds are preferable because they have good miscibility with adhesive materials and a relatively high refractive index, and ester compounds containing aromatic rings such as benzoic acid and phthalic acid are particularly preferable.
  • benzoic acid ester examples include diethylene glycol dibenzoate, dipropylene glycol dibenzoate, benzyl benzoate, and 1,4-cyclohexanedimethanol dibenzoate. Particularly preferred among these are, for example, benzoic acid ester compounds such as dipropylene glycol dibenzoate and benzyl benzoate; dimethyl phthalate, diethyl phthalate, dibutyl phthalate, butyl benzyl phthalate, dicyclohexyl phthalate, and ethyl phthalyl ethyl glycolate. Phthalic acid ester compounds.
  • plasticizer As an example of a commercially available plasticizer, a trade name “BENZOFLEX 9-88SG” (manufactured by Eastman) can be mentioned. Moreover, a plasticizer may be used individually by 1 type and may be used combining two or more types by arbitrary ratios.
  • the proportion of the plasticizer is preferably 1 part by weight or more, more preferably 5 parts by weight or more, and preferably 35 parts by weight or less, more preferably 30 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the polymer. Or less.
  • the refractive index of the first binder is usually 1.5 or more, preferably 1.52 or more, more preferably 1.55 or more, and is usually 1.7 or less, preferably 1.65 or less, more preferably 1.6. It is as follows.
  • the value of D1 / L1 can be easily adjusted to a suitable range with a small amount of the first light scattering particles. Therefore, since it is possible to prevent the amount of the first light scattering particles from becoming excessive, it is easy to smooth the surface of the first light scattering layer 120 or increase the adhesiveness of the first light scattering layer 120. .
  • by making it into the upper limit value or less it is possible to suppress the change in adhesiveness with time or to soften the layer.
  • the first light scattering layer 120 is preferably formed only of the first light scattering particles and the first binder. Therefore, the amount of the first binder in the first light scattering layer 120 is preferably set so that the sum of the ratio of the first light scattering particles and the ratio of the first binder is 100% by weight.
  • the thickness D1 of the first light scattering layer 120 is usually 5 ⁇ m or more, preferably 10 ⁇ m or more, more preferably 15 ⁇ m or more, and usually 50 ⁇ m or less, preferably 40 ⁇ m or less, more preferably 25 ⁇ m or less.
  • the planar shape of the 1st scattering layer can be formed by setting it as below an upper limit.
  • first light scattering layer 120 for example, a coating liquid suitable for forming the first light scattering layer 120 is applied to a desired support surface, and a curing process such as a drying process is performed as necessary. Can be produced. At this time, as the coating liquid, a liquid composition containing the first light scattering particles and the first binder can be used.
  • the coating liquid may contain arbitrary components as necessary.
  • the optional component include additives such as a silane coupling agent and a curing agent; and a solvent.
  • silane coupling agent examples include vinyltrimethoxysilane, vinyltriethoxysilane, 2- (3,4-epoxycyclohexyl) ethyltrimethoxysilane, 3-glycidoxypropylmethyldimethoxysilane, and 3-glycidoxypropyl.
  • silane coupling agent is trade name “KBM-803” (manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.).
  • a silane coupling agent may be used individually by 1 type, and may be used combining two or more types by arbitrary ratios.
  • the amount of the silane coupling agent is preferably 0.05 parts by weight or more, more preferably 0.2 parts by weight or more, and preferably 5 parts by weight or less with respect to 100 parts by weight of the polymer in the first binder. More preferably, it is 3 parts by weight or less.
  • curing agent examples include isocyanate compounds.
  • Specific examples of the curing agent include isocyanate addition polymers containing isophorone diisocyanate (for example, “NY-260A” manufactured by Mitsubishi Chemical Corporation).
  • curing agent may be used individually by 1 type, and may be used combining two or more types by arbitrary ratios.
  • the amount of the curing agent is preferably 0.01 parts by weight or more, more preferably 0.05 parts by weight or more, and preferably 5 parts by weight or less, based on 100 parts by weight of the polymer in the first binder.
  • the amount is preferably 1 part by weight or less.
  • Examples of the solvent include the same examples as those given as examples of the organic solvent used for the production of the reactive modified metal oxide particles. Moreover, a solvent may be used individually by 1 type and may be used combining two or more types by arbitrary ratios.
  • each component contained in the coating liquid when manufacturing each component contained in the coating liquid, those components may be obtained as a solution or suspension dissolved or dispersed in a solvent. Furthermore, even when a commercially available product is purchased as each component contained in the coating liquid, these components may be obtained as a solution or a suspension. In such a case, the solvent contained in the solution or suspension may be used as part or all of the solvent of the coating solution.
  • the amount of the solvent is preferably 50 parts by weight or more, more preferably 100 parts by weight or more, and preferably 300 parts by weight or less, more preferably 250 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the total solid content of the coating liquid. Or less.
  • the solid content of the coating liquid refers to a component remaining after drying of the coating liquid.
  • the first light-scattering layer 120 may be produced by applying the coating liquid to the surface 112D of the base film layer 112 and performing a curing treatment as necessary.
  • the first light-scattering layer 120 obtained in this way can contain the components contained in the coating liquid, but some of the components may be changed by reaction, and some of the components volatilize and disappear. You may do it.
  • reactive components such as a silane coupling agent and a curing agent may react to form another substance in the drying step, or the solvent may be volatilized and disappear.
  • Substrate layer 130 As the substrate layer 130, a transparent sheet is usually used. As an example of the material of the substrate layer, glass or transparent resin can be used. Examples of the transparent resin that can be used for the substrate layer 130 include a thermoplastic resin, a thermosetting resin, an ultraviolet curable resin, and an electron beam curable resin, and among them, the thermoplastic is easy in processing. Resins are preferred. Examples of thermoplastic resins include polyester resins, polyacrylate resins, and cycloolefin resin resins. Moreover, these may be used individually by 1 type and may be used combining two or more types by arbitrary ratios.
  • the refractive index of the substrate layer 130 is preferably close to the refractive index of the first binder of the first light scattering layer 120.
  • the specific difference between the refractive index of the substrate layer 130 and the refractive index of the first binder is preferably 0.15 or less, more preferably 0.1 or less, and even more preferably 0.05 or less. Thereby, the light extraction efficiency of the organic EL light emitting device 100 can be increased.
  • the thickness of the substrate layer 130 is preferably 20 ⁇ m to 300 ⁇ m in the case of the substrate layer 130 made of resin, for example.
  • the thickness is preferably 10 ⁇ m to 1100 ⁇ m.
  • the substrate layer 130 may or may not have flexibility. Therefore, for example, 700 ⁇ m thick non-flexible glass may be employed as the substrate layer.
  • the second light scattering layer 140 is a layer that can function as a light scattering structure that can scatter light, and includes second light scattering particles.
  • the second light scattering layer 140 usually includes a second binder in order to hold the second light scattering particles in the second light scattering layer 140.
  • the second light scattering particles are dispersed in the second binder.
  • the second binder is transparent, and light passing through the transparent second binder is reflected at the interface between the second binder and the second light scattering particles, whereby light can be scattered.
  • the second light scattering layer 140 When the second light scattering layer 140 includes second light scattering particles, the second light scattering layer 140 preferably satisfies (D1 / L1 + D2 / L2) ⁇ 6.
  • D2 represents the thickness of the second light scattering layer 140.
  • L2 represents the mean free path of light scattering in the second light scattering layer 140. More specifically, the value of (D1 / L1 + D2 / L2) is preferably 0.5 or more, more preferably 0.8 or more, particularly preferably 1.4 or more, preferably 6 or less, more preferably 4 .5 or less. Thereby, the light extraction efficiency of the organic EL light emitting device 100 can be further increased.
  • the second light scattering particle a particle selected from the range of particles described as the first light scattering particle can be arbitrarily used.
  • the second light scattering particles may be used alone or in combination of two or more at any ratio.
  • the refractive index of the second light scattering particles is usually 1.2 or more, preferably 1.3 or more, more preferably 1.4 or more, and usually 1.6 or less, preferably 1.55 or less, more preferably 1 .5 or less.
  • the average particle diameter of the second light scattering particles is preferably 0.2 ⁇ m or more, more preferably 0.3 ⁇ m or more, particularly preferably 0.4 ⁇ m or more, preferably 2 ⁇ m or less, more preferably 1 ⁇ m or less, particularly preferably. 0.9 ⁇ m or less.
  • the second light scattering layer 140 included in the vicinity of the light emitting element layer 150 is also included in that sense.
  • the average particle diameter of the light scattering particles is preferably small as described above.
  • the ratio of the second light scattering particles in the second light scattering layer 140 is preferably 0.5% by weight or more, more preferably 1% by weight or more, and preferably 40% by weight or less, more preferably 20% by weight. It is as follows. By keeping the ratio of the second light scattering particles in the above range, a desired light scattering effect can be obtained, and color unevenness corresponding to the polar angle direction on the light exit surface 100U can be suppressed.
  • resin is usually used as the second binder.
  • resin selected from the range of the adhesive demonstrated as a 1st binder can be used arbitrarily, for example.
  • examples of the resin that can be used as the second binder include energy such as thermoplastic resin, thermosetting resin, ultraviolet curable resin, and electron beam curable resin.
  • a linear curable resin can be used.
  • thermosetting resins and energy beam curable resins are preferred from the viewpoints of high hardness and production efficiency.
  • examples of the thermoplastic resin include a polyester resin, a polyacrylate resin, and a cycloolefin resin.
  • examples of the ultraviolet curable resin include epoxy resins, acrylic resins, urethane resins, ene / thiol resins, and isocyanate resins. These resins are preferably those having a plurality of polymerizable functional groups. Moreover, these may be used alone or in combination of two or more at any ratio.
  • the refractive index of the second binder is usually 1.52 or more, preferably 1.55 or more, more preferably 1.65 or more, and usually 1.9 or less, preferably 1.85 or less, more preferably 1.8. It is as follows.
  • the refractive index of the second binder By setting the refractive index of the second binder to be equal to or higher than the lower limit of the above range, the value of D2 / L2 can be easily adjusted to a suitable range even when the amount of the second light scattering particles is small. Therefore, it is possible to prevent the amount of the second light scattering particles from being excessive, and thus the surface of the second light scattering layer 140 can be easily smoothed.
  • the refractive index difference between the light emitting element layer 150 and the second binder can be reduced to suppress reflection, and particle dispersion when blending highly refractive nanoparticles can be facilitated. .
  • the second light scattering layer 140 is preferably formed only by the second light scattering particles and the second binder. Therefore, the amount of the second binder in the second light scattering layer 140 is preferably set so that the sum of the ratio of the second light scattering particles and the ratio of the second binder is 100% by weight.
  • the thickness D2 of the second light scattering layer 140 is usually 1 ⁇ m or more, preferably 2 ⁇ m or more, more preferably 3 ⁇ m or more, and usually 30 ⁇ m or less, preferably 20 ⁇ m or less, more preferably 10 ⁇ m or less.
  • a coating liquid suitable for forming the second light scattering layer is applied to a desired support surface, and a curing process such as a drying process is performed as necessary. Can be produced.
  • this coating liquid a liquid composition containing second light scattering particles and a second binder can be used. Furthermore, this coating liquid may contain a solvent as needed. As an example of a solvent, the same example as what was mentioned as an example of the organic solvent used for manufacture of reactive modification metal oxide particle is mentioned. Moreover, a solvent may be used individually by 1 type and may be used combining two or more types by arbitrary ratios. The proportion of this solvent in the coating solution can be 10 wt% to 80 wt%.
  • the second light scattering layer 140 may be produced by applying the coating liquid to the surface 130D of the substrate layer 130 and performing a curing process as necessary.
  • the second light scattering layer 140 obtained in this way can contain the components contained in the coating liquid, but some of the components may be changed by reaction, and some of the components volatilize and disappear. You may do it.
  • the light-emitting element layer 150 generally includes two or more electrode layers and a light-emitting layer that is provided between the electrode layers and can generate light when a voltage is applied from the electrode layers. Such a light emitting element layer can be formed by sequentially forming layers such as an electrode layer and a light emitting layer on a substrate by a known method such as sputtering. In the present embodiment, the light emitting element layer 150 including the transparent electrode layer 151, the light emitting layer 152, and the reflective electrode layer 153 in this order will be described as an example.
  • the light emitting material of the light emitting layer 152 is not particularly limited and may be appropriately selected from known materials.
  • the light emitting material in the light emitting layer 152 is not limited to one type, and two or more types may be used in combination at any ratio.
  • the light emitting layer 152 can be a single layer structure including only one layer.
  • the light emitting layer 152 may be a layer having a multilayer structure including a combination of a plurality of layers in order to suit the use as a light source. Thereby, the light emitting layer 152 can generate light of white or a color close thereto.
  • each of the electrode layers may be a single layer structure including only one layer, or may be a multilayer structure including two or more layers.
  • the light emitting element layer 150 may be an arbitrary layer such as a hole injection layer, a hole transport layer, an electron transport layer, and an electron injection layer between the transparent electrode layer 151 and the reflective electrode layer 153 (see FIG. (Not shown). Further, the light emitting element layer 150 may further include arbitrary components such as a wiring for energizing the transparent electrode layer 151 and the reflective electrode layer 153 and a peripheral structure for sealing the light emitting layer 152.
  • a material constituting the layer that can be included in the light-emitting element layer 150 is not particularly limited, and specific examples thereof include the following.
  • Examples of the material for the transparent electrode layer include ITO (indium tin oxide).
  • Examples of the material for the reflective electrode layer include aluminum and silver.
  • Examples of the material for the hole injection layer include starburst aromatic diamine compounds.
  • Examples of the material for the hole transport layer include triphenyldiamine derivatives.
  • Examples of the host material for the yellow light-emitting layer include triphenyldiamine derivatives, and examples of the dopant material for the yellow light-emitting layer include tetracene derivatives.
  • Examples of the material for the green light emitting layer include pyrazoline derivatives.
  • Examples of the host material for the blue light emitting layer include anthracene derivatives, and examples of the dopant material for the blue light emitting layer include perylene derivatives.
  • Examples of the material for the red light emitting layer include europium complexes.
  • Examples of the material for the electron transport layer include an aluminum quinoline complex (Alq).
  • the light-emitting layer 152 may be a light-emitting layer that generates light having a complementary color relationship, which is called a stacked type or a tandem type, by combining a plurality of layers.
  • the combination of complementary colors may be, for example, yellow / blue or green / blue / red.
  • the sealing layer 160 is a layer for blocking water.
  • the sealing layer 160 preferably has a function of blocking not only water but also oxygen.
  • the organic material in the light emitting element layer 150 can be prevented from being deteriorated by water vapor and oxygen.
  • the sealing layer 160 may be formed of an organic material such as a resin, or may be formed of an inorganic material such as a metal and a metal compound.
  • Such a sealing layer 160 can be formed, for example, by attaching a sealing film or the like formed of an appropriate material to the surface of the light emitting element layer 150.
  • the light emitting layer 152 generates light when voltage is applied from the transparent electrode layer 151 and the reflective electrode layer 153.
  • the light thus generated is transmitted through the transparent electrode layer 151, or after being reflected by the reflective electrode layer 153 and then transmitted through the light emitting layer 152 and the transparent electrode layer 151, the second light scattering layer 140,
  • the light passes through the substrate layer 130, the first light scattering layer 120, the base film layer 112, and the concavo-convex structure layer 111, and exits through the light exit surface 100U.
  • the organic EL light emitting device 100 satisfies the requirements (A) and (B) described above. Thereby, since the light generated in the light emitting layer 152 easily exits to the outside through the light exit surface 100U, the organic EL light emitting device 100 according to the present embodiment can obtain high light extraction efficiency.
  • the light extraction efficiency can be evaluated based on the value of the light extraction efficiency Q obtained by comparing the organic EL light emitting device 100 according to the present embodiment with the control light emitting device.
  • the control light-emitting device a light-emitting device different from the organic EL light-emitting device 100 according to the present embodiment can be used only in the presence or absence of a part of layers.
  • a light emitting device having the same structure as that of the organic EL light emitting device 100 except that the light emitting surface structure layer 110 to the second light scattering layer 140 are not provided may be used as a control light emitting device.
  • Other configurations that do not significantly affect efficiency may also be different.
  • the color unevenness refers to a phenomenon in which the color of the observed light varies depending on the observation direction when the light exit surface 100U is observed.
  • the second light scattering layer including the second light scattering particles and the second binder has been exemplified and described as the light scattering structure.
  • the light scattering structure is not limited to such a light scattering layer, and any structure that can scatter light generated by the light emitting layer can be adopted.
  • an example of an organic EL light emitting device having a light scattering structure other than the second light scattering layer including the second light scattering particles and the second binder will be described with reference to the drawings.
  • FIG. 4 is a perspective view schematically showing an organic EL light emitting device 200 according to the second embodiment of the present invention.
  • the same parts as those of the organic EL light emitting device 100 according to the first embodiment are denoted by the same reference numerals as used in the description of the first embodiment.
  • the organic EL light emitting device 200 according to the second embodiment of the present invention includes the light scattering structure layer 240 instead of the second light scattering layer 140, and the organic EL light emitting device 200 according to the first embodiment. It has the same structure as the EL light emitting device 100.
  • the light scattering structure layer 240 includes a first light transmitting layer 241 and a second light transmitting layer 242 having different refractive indexes.
  • the first light transmissive layer 241 and the second light transmissive layer 242 are in contact with each other at the boundary surface 243. Further, the first light transmissive layer 241 and the second light transmissive layer 242 are formed with non-uniform thicknesses. Therefore, the boundary surface 243 is an uneven surface that is not flat, and includes a plurality of surface portions 243A, 243B, and 243C that are not parallel to each other.
  • the boundary surface 243 When light passes through the boundary surface 243, the light is normally refracted according to the incident angle to the boundary surface 243.
  • the boundary surface 243 includes the plurality of surface portions 243A to 243C that are not parallel to each other as described above. Accordingly, the light transmitted through the boundary surface 243 is refracted for each of the surface portions 243A to 243C, and thus the light transmitted through the boundary surface 243 travels in a plurality of different directions. Therefore, light can be scattered by the light scattering structure layer 240.
  • the organic EL light emitting device 200 provided with such a light scattering structure 240 instead of the second light scattering layer 140 can be used in the same manner as the organic EL light emitting device 100 according to the first embodiment, and the organic EL light emitting device according to the first embodiment. Advantages similar to those of the EL light emitting device 100 can be obtained.
  • FIG. 5 is a plan view schematically showing the light exit surface 300U of the uneven structure layer 311 according to an example.
  • a line-shaped uneven structure 370 may be provided by a set of prisms 371 extending to bend in a plurality of different directions.
  • the depth of the concave portion and the height of the convex portion included in the row-shaped uneven structure are not constant as in the above-described embodiment, and may be different.
  • each prism 171 is continuously provided on the entire light exit surface 100U in the extending direction of the prism 171 .
  • the concave and convex portions of the prism 171 and the like are not necessarily provided.
  • the light exit surface 100U may not be continuously provided in the extending direction of the concave portion and the convex portion.
  • gaps that divide each prism 171 into a plurality in the extending direction of the prism 171 (the depth direction in FIG. 1). It may be provided.
  • the device has the same effect as the organic EL light-emitting device according to the above-described embodiment. Can be obtained.
  • the reflective electrode layer 153 according to the above-described embodiment may be replaced with a transparent electrode layer.
  • an organic EL light emitting device capable of emitting light from both sides can be obtained.
  • the organic EL light emitting device may not include the base film layer 112, the substrate layer 130, and the sealing layer 160, for example. Further, the organic EL light emitting device may further include an arbitrary layer in addition to the above-described layers.
  • the organic EL light-emitting device of the present invention can be used for applications such as lighting fixtures and backlight devices.
  • the lighting fixture includes the organic EL light-emitting device of the present invention as a light source, and may further include arbitrary components such as a member that holds the light source and a circuit that supplies power.
  • the backlight device has the organic EL light-emitting device of the present invention as a light source, and further includes a housing, a circuit for supplying power, a diffusion plate, a diffusion sheet, a prism sheet, etc. for making the emitted light more uniform. The following components may be included.
  • the use of the backlight device can be used as a backlight of a display device such as a liquid crystal display device that displays an image by controlling pixels and a display device that displays a fixed image such as a signboard.
  • Example 1 (1-1. Preparation of UV-curable resin composition A) Slurry containing reactive modified zirconia oxide as highly refractive nanoparticles in a plastic container ("ZR-010" manufactured by Solar, solvent: methyl ethyl ketone, particle content 30%, particle specific gravity about 4, reactive modified zirconia oxide 44 parts by weight of particles having a volume average particle diameter of 15 nm and a refractive index of about 1.9), 33 parts by weight of methyl ethyl ketone as a solvent, and silicone particles as a second light scattering particle (volume average particle diameter of 0.5 ⁇ m, specific gravity of 1.32). Further, 1.3 parts by weight of a refractive index of 1.43) and 500 parts by weight of zirconia balls for dispersion (“YTZ-0.5” manufactured by Nikkato Co., Ltd.) were added.
  • ZR-010 manufactured by Solar
  • solvent methyl ethyl ketone
  • particle content 30% 30%
  • particle specific gravity about 4 reactive modified zirc
  • the container was placed on a ball mill mount and ball mill dispersion was performed at a speed of 2 revolutions per second for 1 hour. After dispersing the ball mill, the contents of the container were sieved to remove the zirconia balls, whereby a mixture 1 was obtained.
  • an ultraviolet curable resin (“P5790PS3A” manufactured by Daido Kasei Kogyo Co., Ltd., specific gravity: 1.1) was added and stirred for 15 minutes to obtain an ultraviolet curable resin composition A.
  • This cured resin composition A ′ was applied to one side of a glass plate with a bar coater so that the thickness after drying was 10 ⁇ m, and cured by irradiation with ultraviolet rays of 500 mJ.
  • the refractive index of the layer of the cured resin composition A ′ was measured with an ellipsometer (“M-2000” manufactured by JA Woollam Japan), and the refractive index was 1.63.
  • the ultraviolet curable resin composition A was applied to one surface of a glass substrate having a thickness of 0.7 mm and a refractive index of 1.52 by spin coating, and the final film thickness was adjusted to 3 ⁇ m. Next, after drying the layer of the resin composition A for 5 minutes on a hot plate at 80 ° C., the layer is cured by irradiating with 500 mJ of ultraviolet rays to form a second light scattering layer on the glass substrate. did.
  • the hole transport layer to the electron transport layer were all formed of an organic material.
  • the yellow light-emitting layer and the blue light-emitting layer had different emission spectra.
  • each layer from the transparent electrode layer to the reflective electrode layer was as follows.
  • Yellow luminescent layer 1.5% by weight of rubrene added
  • ⁇ -NPD Blue light emitting layer 10% by weight of iridium complex added, 4,4′-dicarbazolyl-1,1′-biphenyl (CBP) -Electron transport layer; phenanthroline derivative (BCP) -Electron injection layer; lithium fluoride (LiF) -Reflective electrode layer: Al
  • the transparent electrode layer was formed by a reactive sputtering method using an ITO target.
  • the formation from the hole injection layer to the reflective electrode layer is performed by placing a glass substrate on which a transparent electrode layer has already been formed in a vacuum evaporation apparatus, and sequentially using the material from the hole transport layer to the reflective electrode layer by a resistance heating method. This was done by vapor deposition. Deposition was performed at an internal pressure of 5 ⁇ 10 ⁇ 3 Pa and an evaporation rate of 0.1 nm / s to 0.2 nm / s.
  • This container was placed on a ball mill base and ball mill dispersion was performed at a rate of 2 revolutions per second for 30 minutes. After dispersing the ball mill, the contents of the container were sieved to remove the zirconia balls, whereby a mixture 2 was obtained.
  • a pressure-sensitive adhesive composition B ′ containing no silicone particles was obtained in the same manner as in the above step (1-4) except that no silicone particles were added.
  • the pressure-sensitive adhesive composition B ′ was applied to one side of a glass plate so that the thickness after drying was 10 ⁇ m, and dried at 80 ° C. for 5 minutes to form a test pressure-sensitive adhesive layer.
  • the refractive index of this test adhesive layer was measured with an ellipsometer (“M-2000” manufactured by JA Woollam Japan). The refractive index was 1.56.
  • the pressure-sensitive adhesive composition B obtained above has a thickness of 35 ⁇ m after drying on one side of a 100 ⁇ m-thick base film layer (“Zeonor Film ZF14-100” manufactured by Nippon Zeon Co., Ltd., refractive index 1.52). And then dried at 80 ° C. for 5 minutes. Thereby, the 1st light-scattering layer (light scattering adhesive layer) which has adhesiveness was formed on the base film layer, and the scattering adhesive sheet provided with a base film layer and a 1st light-scattering layer was obtained.
  • a 100 ⁇ m-thick base film layer (“Zeonor Film ZF14-100” manufactured by Nippon Zeon Co., Ltd., refractive index 1.52).
  • a UV curable resin (“P5790PS3C” manufactured by Daido Kasei Kogyo Co., Ltd.) with a thickness of 10 ⁇ m was applied to the surface of the scattering adhesive sheet opposite to the first light scattering layer.
  • a mold was placed on the applied UV curable resin film.
  • a concavo-convex concavo-convex structure having a shape in which prisms having an isosceles triangle cross section with a pitch of 10 ⁇ m and an apex angle of 60 ° are uniformly arranged was formed.
  • This mold was applied to the UV curable resin film, and the UV curable resin film was irradiated with 500 mJ ultraviolet rays through the first light scattering layer. Thereby, the film
  • Example 2 (2-1. Preparation of adhesive composition C) A reaction vessel equipped with a cooling tube, a nitrogen introduction tube, a thermometer and a stirrer was prepared. In this reaction vessel, 233 parts of ethyl acetate as a solvent; and 30 parts of butyl acrylate, 70 parts of phenoxyethyl acrylate, 0.5 part of acrylic acid, 0.3 part of 4-hydroxybutyl acrylate, and 2,2′-azo 0.2 part of bisisobutyronitrile was added.
  • the temperature inside the reaction vessel was raised to 55 ° C., and a polymerization reaction was carried out for 15 hours to obtain a solution of an acrylic copolymer having a weight average molecular weight of 810,000.
  • the refractive index of this acrylic copolymer was 1.53.
  • the pressure-sensitive adhesive composition C ′ was applied to one side of a glass plate so that the thickness after drying was 10 ⁇ m, and dried at 80 ° C. for 5 minutes to form a test pressure-sensitive adhesive layer.
  • the refractive index of this test adhesive layer was measured with an ellipsometer (“M-2000” manufactured by JA Woollam Japan). The refractive index was 1.56.
  • Example 1 (Substrate film layer) / (Adhesive)
  • First light scattering layer comprising composition B) / (glass substrate) / (second light scattering layer) / (transparent electrode layer) / (hole transport layer) / (yellow light emitting layer) / (blue light emitting layer) /
  • An organic EL light emitting device having a layer configuration of (electron transport layer) / (electron injection layer) / (reflecting electrode layer) / (sealing substrate) was obtained.
  • [Comparative Example 2] (Substrate film layer) / (first light scattering layer comprising pressure-sensitive adhesive composition C) / (glass) in the same manner as in Example 2 except that the step of forming the uneven structure layer on the scattering pressure-sensitive adhesive sheet was not performed.
  • An organic EL light emitting device having a layer structure of (layer) / (sealing substrate) was obtained.
  • Example 3 Range of D1 / L1
  • the total luminous flux was calculated by optical simulation using a program (“Light Tools” manufactured by ORA).
  • the modeled organic EL light-emitting device is (uneven structure layer) / (base film layer) / (first light scattering layer) / (glass substrate) / (second light scattering layer) / (transparent electrode layer) / ( It was set to have a layer structure of (light emitting layer) / (reflecting electrode layer).
  • the concavo-convex structure layer was set to have a concavo-convex structure in which prisms having an isosceles triangular cross section were uniformly arranged. In this concavo-convex structure layer, a prism pitch of 20 ⁇ m, a prism apex angle of 60 °, and a refractive index of 1.52 were set.
  • the base film layer was set to have a refractive index of 1.52 and a thickness of 100 ⁇ m.
  • the first light scattering layer was set to have a refractive index of 1.43 for the first light scattering particles and a refractive index of the binder of 1.56.
  • the glass substrate was set to have a refractive index of 1.52 and a thickness of 600 ⁇ m.
  • the second light scattering layer has an average particle diameter of 0.5 ⁇ m of the second light scattering particles, a refractive index of 1.43 of the second light scattering particles, a volume concentration of 1% of the second light scattering particles, and a refractive index of the binder of 1.75.
  • the transparent electrode layer was set to have a refractive index of 1.8 and a thickness of 0.15 ⁇ m.
  • the light emitting layer was set to have a refractive index of 1.8 and a thickness of 0.2 ⁇ m.
  • the reflective electrode layer was set to have a reflectance of 85%.
  • a virtual emission surface of Lambertian light distribution was set at the interface between the transparent electrode layer and the second light scattering layer.
  • the value of D1 / L1 was changed by changing the thickness of the first light scattering layer and the concentration of the first light scattering particles in the first light scattering layer.
  • the total luminous flux was calculated.
  • the calculation of the total luminous flux was performed in each of cases where the average particle diameter ⁇ of the first light scattering particles was 0.4 ⁇ m, 0.7 ⁇ m, 1.0 ⁇ m and 2.0 ⁇ m.
  • the result of the calculated total luminous flux is shown as a relative value in FIG.
  • FIG. 6 shows that when the average particle diameter of the first light scattering particles is in the range of 0.4 ⁇ m to 2 ⁇ m, high light extraction efficiency is obtained in the range of D1 / L1 ⁇ 15. It can also be seen that the light extraction efficiency can be maximized when D1 / L1 ⁇ 6, particularly when the average particle diameter of the first light scattering particles is in the range of 0.4 ⁇ m to 1 ⁇ m.
  • Example 4 Range of (D1 / L1 + D2 / L2)]
  • the total luminous flux was calculated by optical simulation using a program (“Light Tools” manufactured by ORA).
  • the modeled organic EL light-emitting device is (uneven structure layer) / (base film layer) / (first light scattering layer) / (glass substrate) / (second light scattering layer) / (transparent electrode layer) / ( It was set to have a layer structure of (light emitting layer) / (reflecting electrode layer).
  • the concavo-convex structure layer was set to have a concavo-convex structure in which prisms having an isosceles triangular cross section were uniformly arranged. In this concavo-convex structure layer, a prism pitch of 20 ⁇ m, a prism apex angle of 60 °, and a refractive index of 1.52 were set.
  • the base film layer was set to have a refractive index of 1.52 and a thickness of 100 ⁇ m.
  • the first light scattering layer was set such that the average particle diameter of the first light scattering particles was 0.7 ⁇ m, the refractive index of the first light scattering particles was 1.43, and the refractive index of the binder was 1.56.
  • the glass substrate was set to have a refractive index of 1.52 and a thickness of 600 ⁇ m.
  • the second light scattering layer was set such that the average particle diameter of the second light scattering particles was 0.5 ⁇ m, the refractive index of the second light scattering particles was 1.43, and the refractive index of the binder was 1.75.
  • the transparent electrode layer was set to have a refractive index of 1.8 and a thickness of 0.15 ⁇ m.
  • the light emitting layer was set to have a refractive index of 1.8 and a thickness of 0.2 ⁇ m.
  • the reflective electrode layer was set to have a reflectance of 85%.
  • a virtual emission surface of Lambertian light distribution was set at the interface between the transparent electrode layer and the second light scattering layer.
  • the total luminous flux was calculated.
  • the thickness of the first light scattering layer, the concentration of the first light scattering particles in the first light scattering layer, the thickness of the second light scattering layer, and the concentration of the second light scattering particles in the second light scattering layer was calculated.
  • the calculated total luminous flux results are shown as relative values in Table 2 and FIG.
  • Example 5 Vertical angle of prism
  • the total luminous flux was calculated by optical simulation using a program (“Light Tools” manufactured by ORA).
  • the modeled organic EL light-emitting device is (uneven structure layer) / (base film layer) / (first light scattering layer) / (glass substrate) / (second light scattering layer) / (transparent electrode layer) / ( It was set to have a layer structure of (light emitting layer) / (reflecting electrode layer).
  • the concavo-convex structure layer was set to have a concavo-convex structure in which prisms having an isosceles triangular cross section were uniformly arranged. In this concavo-convex structure layer, a prism pitch of 20 ⁇ m and a refractive index of 1.52 were set.
  • the base film layer was set to have a refractive index of 1.52 and a thickness of 100 ⁇ m.
  • the first light scattering layer has an average particle diameter of 0.7 ⁇ m of the first light scattering particles, a refractive index of the first light scattering particles of 1.43, a volume concentration of the first light scattering particles of 8%, a refractive index of the binder of 1. 56 and a thickness of 20 ⁇ m.
  • D1 / L1 1.5.
  • the glass substrate was set to have a refractive index of 1.52 and a thickness of 600 ⁇ m.
  • the second light scattering layer was set such that the average particle diameter of the second light scattering particles was 0.5 ⁇ m, the refractive index of the second light scattering particles was 1.43, and the refractive index of the binder was 1.75.
  • the transparent electrode layer was set to have a refractive index of 1.8 and a thickness of 0.15 ⁇ m.
  • the light emitting layer was set to have a refractive index of 1.8 and a thickness of 0.2 ⁇ m.
  • the reflective electrode layer was set to have a reflectance of 85%. Thus, a virtual emission surface of Lambertian light distribution was set at the interface between the transparent electrode layer and the second light scattering layer.
  • the total luminous flux was calculated when the apex angle of the prism of the concavo-convex structure layer was changed.
  • the total luminous flux is calculated by changing D2 / L2 to 0.4, 0.8, 1.5 by changing the thickness of the second light scattering layer and the concentration of the second light scattering particles in the second light scattering layer. And 3, respectively.
  • the result of the calculated total luminous flux is shown as a relative value in FIG.
  • FIG. 8 shows that when the value of D2 / L2 is as small as about 0.4 to 0.8, the total luminous flux becomes maximum when the apex angle of the prism of the concavo-convex structure layer is around 60 ° to 70 °. It can also be seen that when the value of D2 / L2 is large, the apex angle of the prism is an acute angle and the total luminous flux is large. Therefore, the light extraction efficiency can be particularly increased by setting the apex angle of the prism of the concavo-convex structure layer to approximately 80 ° or less.
  • FIG. 9 shows the ratio D / L between the thickness D of the layer containing light scattering particles and the binder and the mean free path L of light scattering when a binder having a refractive index of 1.48 or 1.56 is used.
  • the thickness of the layer was 20 ⁇ m
  • the average particle diameter of the light scattering particles was 0.7 ⁇ m
  • the refractive index of the light scattering particles was 1.43.
  • the specific gravity of the binder was 1, and the specific gravity of the light scattering particles was 1.32. From FIG. 9, it can be seen that a larger D / L value can be obtained by using a binder having a high refractive index with a small amount of light scattering particles. Therefore, it can be seen that when a binder having a high refractive index is used, it is easy to obtain a desired D / L, and as a result, it is easy to improve the light extraction efficiency.

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Abstract

　光を生じうる発光層と、前記光を散乱しうる光散乱構造と、平均粒子径０．１μｍ～２μｍの第一光散乱粒子及びバインダを含む第一光散乱層と、条列状の凹凸構造と、をこの順に備え、前記第一光散乱層における光散乱の平均自由行程Ｌ１、及び、前記第一光散乱層の厚みＤ１が、Ｄ１／Ｌ１＜１５である、有機ＥＬ発光装置。

Description

有機ＥＬ発光装置
　本発明は、有機ＥＬ発光装置に関する。ここで、有機ＥＬとは、有機エレクトロルミネッセンスの略称である。
　複数層の電極間に発光層を設け、電気的に光を得る有機ＥＬ発光装置は、液晶セルに代わる表示装置としての利用が検討されている。また、有機ＥＬ発光装置は、その高発光効率、低電圧駆動、軽量、低コスト等の特性を生かした、平面型照明、液晶表示装置用バックライト等の面光源装置としての利用も検討されている。
　有機ＥＬ発光装置を面光源装置の光源として利用する場合、有用な態様の光を高効率で素子から取り出すことが課題となる。例えば、有機ＥＬ発光装置の発光層自体は発光効率が高いものの、装置を構成する層間の屈折率差などの条件によっては、光がかかる層を透過して出光するまでの間の光の損失が大きくなる。したがって、そのような光の損失を可能な限り低減することが求められる。
　光取出効率を高めるための方法として、例えば、有機ＥＬ発光装置の出光面に多数の凹部又は凸部を設けることが知られている。例えば、特許文献１には、有機ＥＬ発光装置の出光面に、角錐形状の凹部を形成することが提案されている。これにより、光取出効率の向上が期待される。
国際公開第２０１２／００２２６０号
　しかしながら、角錐形状の凹部又は凸部を出光面に形成すると、製造コストの上昇を招くことがあった。そこで、製造コストの上昇を抑制しながら有機ＥＬ発光装置の光取出効率を高められる技術が求められていた。
　製造コストの上昇を抑制しながら光取出効率を高めるための技術としては、有機ＥＬ発光装置の出光面に、条列状の凹凸構造を形成することが考えられる。条列状の凹凸構造は、角錐形状の凹部及び凸部よりも少ない工程により容易に製造できる。そのため、一般に、条列状の凹凸構造は、角錐形状の凹部及び凸部よりも低コストで製造できる。しかし、条列状の凹凸構造を出光面に備える有機ＥＬ発光装置は、角錐形状の凹部又は凸部を出光面に形成した有機ＥＬ発光装置と同程度にまで光取出効率を高めることが難しかった。
　本発明は前記の課題に鑑みて創案されたもので、条列状の凹凸構造を備え、且つ、光取出効率に優れる有機ＥＬ発光装置を提供することを目的とする。
　本発明者は前記の課題を解決するべく鋭意検討した結果、発光層、光散乱構造及び条列状の凹凸構造をこの順に備えた有機ＥＬ発光装置の光散乱構造及び凹凸構造の間に、光散乱粒子及びバインダを含む光散乱層を所定の要件を満たすように設けることによって、光取出効率を高められることを見出し、本発明を完成させた。
　すなわち、本発明は以下の通りである。
　〔１〕　光を生じうる発光層と、前記光を散乱しうる光散乱構造と、平均粒子径０．１μｍ～２μｍの第一光散乱粒子及び第一バインダを含む第一光散乱層と、条列状の凹凸構造と、をこの順に備え、
　前記第一光散乱層における光散乱の平均自由行程Ｌ１、及び、前記第一光散乱層の厚みＤ１が、Ｄ１／Ｌ１＜１５である、有機ＥＬ発光装置。
　〔２〕　前記第一光散乱粒子の平均粒子径が、０．４μｍ～１μｍであり、
　Ｄ１／Ｌ１＜６である、〔１〕記載の有機ＥＬ発光装置。
　〔３〕　前記光散乱構造が、第二光散乱粒子を含む第二光散乱層であり、
　前記第二光散乱層における光散乱の平均自由行程Ｌ２、及び、前記第二光散乱層の厚みＤ２が、（Ｄ１／Ｌ１＋Ｄ２／Ｌ２）＜６である、〔１〕又は〔２〕記載の有機ＥＬ発光装置。
　〔４〕　前記第二光散乱層における、前記第二光散乱粒子の割合が、０．５重量％以上４０重量％以下である、〔３〕記載の有機ＥＬ発光装置。
　〔５〕　前記第二光散乱粒子の平均粒子径が、０．２μｍ以上２μｍ以下である、〔３〕又は〔４〕記載の有機ＥＬ発光装置。
　〔６〕　前記凹凸構造が、プリズムを含む、〔１〕～〔５〕のいずれか１項に記載の有機ＥＬ発光装置。
　〔７〕　前記プリズムの頂角が、８０°以下である、〔６〕記載の有機ＥＬ発光装置。
　〔８〕　前記第一バインダの屈折率が、１．５以上である、〔１〕～〔７〕のいずれか１項に記載の有機ＥＬ発光装置。
　〔９〕　前記第一バインダが、高屈折ナノ粒子を含む、〔１〕～〔８〕のいずれか１項に記載の有機ＥＬ発光装置。
　〔１０〕　前記高屈折率ナノ粒子は、前記第一バインダの全量に対する割合として、２０重量％以上８０重量％以下である、〔９〕記載の有機ＥＬ発光装置。
　〔１１〕　前記第一光散乱層が、粘着性を有する、〔１〕～〔１０〕のいずれか１項に記載の有機ＥＬ発光装置。
　本発明によれば、条列状の凹凸構造を備え、且つ、光取出効率に優れる有機ＥＬ発光装置を提供できる。
図１は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を模式的に示す斜視図である。 図２は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置の凹凸構造層の断面を模式的に示す断面図である。 図３は、ある例に係る光散乱層の平均自由行程と当該光散乱層に含まれる光散乱粒子の粒子径との関係を示すグラフである。 図４は、本発明の第二実施形態に係る有機ＥＬ発光装置を模式的に示す斜視図である。 図５は、ある例に係る凹凸構造層の出光面を模式的に示す平面図である。 図６は、本発明の実施例３に係るシミュレーションで得られたＤ１／Ｌ１と全光束との関係を示すグラフである。 図７は、本発明の実施例４に係るシミュレーションで得られたＤ１／Ｌ１及びＤ２／Ｌ２と全光束との関係を示す図である。 図８は、本発明の実施例５に係るシミュレーションで得られたプリズムの頂角と全光束との関係を示すグラフである。 図９は、参考例１で得られた光散乱粒子の濃度とＤ／Ｌとの関係を示すグラフである。
　以下、実施形態及び例示物等を示して本発明について詳細に説明するが、本発明は以下に説明する実施形態及び例示物等に限定されるものではなく、本発明の請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。
［１．第一実施形態］
　図１は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１００を模式的に示す斜視図である。
　図１に示すように、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１００は、当該有機ＥＬ発光装置１００の内部で生じた光を出光面１００Ｕを通じて出光するための装置である。この有機ＥＬ発光装置１００は、出光面１００Ｕに近い方から、出光面構造層１１０、第一光散乱層１２０、支持基板としての基板層１３０、光散乱構造としての第二光散乱層１４０、発光素子層１５０及び封止層１６０を、この順に備える。また、出光面構造層１１０は、条列状の凹凸構造１７０を有する凹凸構造層１１１、及び、基材フィルム層１１２を備える。ここで「条列状の凹凸構造」とは、ある長さだけ連続して延在するように並んで設けられた複数の凹部又は凸部の集合のことを表す。さらに、発光素子層１５０は、第一電極層としての透明電極層１５１、第二電極層としての反射電極層１５３、並びに、透明電極層１５１及び反射電極層１５３の間に設けられた発光層１５２を備える。
　有機ＥＬ発光装置１００は、当該有機ＥＬ発光層装置１００の厚み方向において、封止層１６０、反射電極層１５３、発光層１５２、透明電極層１５１、第二光散乱層１４０、基板層１３０、第一光散乱層１２０、基材フィルム層１１２及び凹凸構造層１１１を、この順に備えている。したがって、発光層１５２で生じた光は、透明電極層１５１を透過した後、又は、反射電極層１５３で反射されてから発光層１５２及び透明電極層１５１を透過した後で、第二光散乱層１４０、基板層１３０、第一光散乱層１２０、基材フィルム層１１２及び凹凸構造層１１１を透過して、出光面１００Ｕを通って出光する。
　〔１．１．出光面構造層１１０〕
　出光面構造層１１０は、凹凸構造層１１１及び基材フィルム層１１２を備える。また、この出光面構造層１１０の発光素子層１５０とは反対側の面は、凹凸構造層１１１の基材フィルム層１１２とは反対側の面であり、有機ＥＬ発光装置１００の最表面に露出している。よって、凹凸構造層１１１の基材フィルム層１１２とは反対側の面は、有機ＥＬ発光装置１００としての出光面１００Ｕ、即ち、有機ＥＬ発光装置１００から装置外部に光が出光する際の出光面１００Ｕである。
　凹凸構造層１１１は、出光面１００Ｕに条列状の凹凸構造１７０を有する。そのため、出光面１００Ｕは、微視的に見ると平坦な面ではない。しかし、凹凸構造１７０に含まれる凹部及び凸部は小さいので、出光面１００Ｕを巨視的に見ると、この出光面１００Ｕは有機ＥＬ発光装置１００の主面に平行な平坦面でありうる。そこで、以下の説明において、出光面１００Ｕに対して平行又は垂直であるとは、別に断らない限り、凹部又は凸部を無視して巨視的に見た出光面１００Ｕに対して平行又は垂直であることをいう。また、本実施形態において、有機ＥＬ発光装置１００は、別に断らない限り、出光面１００Ｕが水平方向に対して平行で且つ上向きになるよう載置した状態で説明する。さらに、構成要素が「平行」又は「垂直」であるとは、本発明の効果を損ねない範囲、例えば±５°の範囲内で誤差を含んでいてもよい。
　出光面１００Ｕに形成された条列状の凹凸構造１７０は、出光面１００Ｕに対して平行な方向に延在する複数の凹部又は凸部を含む。通常、これらの凹部又は凸部は、いずれも同じ一方向に延在している。また、これらの凹部又は凸部は、本発明の効果を著しく損なわない限り、隙間に開けて形成されていてもよいが、通常は、隙間無く並んで形成されている。さらに、凹部又は凸部の形状は任意であり、例えば、凹部又は凸部が延在する方向に垂直な平面で当該凹部又は凸部を切った断面の形状が、多角形状、円又は楕円の一部の形状であってもよい。具体例を挙げると、前記の断面の形状が三角形状である場合、凹部又は凸部はプリズムとなる。また、前記の断面の形状が円又は楕円の一部の形状である場合、凹部又は凸部はレンチキュラーレンズとなる。
　本実施形態では、凹凸構造１７０が、一方向に延在する複数の凸部としてのプリズム１７１の集合からなる例を示して説明する。各プリズム１７１は、プリズム１７１が延在する方向に垂直な平面で当該プリズム１７１を切った断面の形状が、二等辺三角形である。また、これらのプリズム１７１は、出光面１００Ｕの全面に、互いに平行に隙間無く並んでいる。
　図２は、本発明の第一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１００の凹凸構造層１１１の断面を模式的に示す断面図である。
　図２に示すように、凹凸構造１７０に含まれるプリズム１７１の頂角θ１７１は、好ましくは１０°以上、より好ましくは２０°以上、特に好ましくは３０°以上であり、好ましくは８０°以下、より好ましくは７０°以下、特に好ましくは６５°以下である。プリズム１７１の頂角θ１７１を前記範囲の下限値以上にすることによりプリズム１７１の破損を抑制でき、また、上限値以下にすることにより有機ＥＬ発光装置１００の光取出効率を高めることができる。
　プリズム１７１の寸法は、本発明の効果を著しく損なわない範囲で、任意に設定しうる。例えば、プリズム１７１のピッチＰ１７１は、通常１μｍ以上、好ましくは５μｍ以上、より好ましくは１０μｍ以上であり、通常５００μｍ以下、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下である。また、プリズム１７１の高さ（又は深さ）Ｈ１７１は、通常１μｍ以上、好ましくは５μｍ以上、より好ましくは１０μｍ以上であり、通常５００μｍ以下、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下である。プリズム１７１の寸法をこのような範囲にすることにより、有機ＥＬ発光装置１００の光取出効率を高めることができる。
　凹凸構造層１１１の材料の例としては、通常、透明な材料を用いる。ここで材料が「透明」であるとは、当該材料が光学部材に用いるのに適した程度の光線透過率を有することを意味し、例えば、当該材料の１ｍｍ厚換算での全光線透過率が、通常８０％以上、好ましくは９０％以上であることを意味する。また、全光線透過率は、ＪＩＳ　Ｋ７３６１－１９９７に準拠して測定しうる。
　透明な材料の具体例としては、各種の樹脂が挙げられる。かかる樹脂としては、例えば、熱可塑性樹脂；熱硬化性樹脂；並びに、紫外線硬化性樹脂及び電子線硬化性樹脂等のエネルギー線硬化性樹脂；を挙げることができる。なかでも熱可塑性樹脂は、熱による変形が容易であるため、好ましい。また、紫外線硬化性樹脂は、硬化性が高く効率が良いので、凹凸構造層１１１の効率的な形成が可能であるため、好ましい。熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエステル樹脂、ポリアクリレート樹脂、シクロオレフィン樹脂が挙げられる。また、紫外線硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、エン／チオール樹脂、イソシアネート樹脂が挙げられる。さらに、これらの樹脂は、複数個の重合性官能基を有する重合体を含むものが好ましい。また、これらは、１種類を単独でもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　また、凹凸構造層１１１の材料は、凹凸構造１７０を形成しやすく且つ凹凸構造１７０の耐擦傷性を得やすいという観点から、硬化時の硬度が高い材料が好ましい。具体的には、７μｍの膜厚の層を凹凸構造が無い状態で形成した際の鉛筆硬度が、ＨＢ以上の材料が好ましく、Ｈ以上の材料がさらに好ましく、２Ｈ以上の材料がより好ましい。
　凹凸構造層１１１の厚みＴ１１１は、好ましくは１μｍ以上、より好ましくは５μｍ以上であり、１０μｍ以上としてもよい。また、凹凸構造層１１１の厚みＴ１１１は、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下であり、５０μｍ以下としてもよい。凹凸構造層１１１の厚みＴ１１１を前記範囲の上限値以下にすることにより、硬化収縮による凹凸構造層１１１のカール等の変形を防ぎ、良好な形状の凹凸構造層１１１を実現できる。
　図１に示す基材フィルム層１１２は、任意の層であり、通常、透明な材料のフィルムからなる。基材フィルム層１１２は、凹凸構造層１１１と同様の材料によって形成してもよい。しかし、基材フィルム層１１２を、凹凸構造層１１１とは異なる材料により形成することにより、多様な特性を有する出光面構造層１１０を得ることができる。例えば、凹凸構造層１１１を硬度が高い材料で形成し、且つ、基材フィルム層１１２を柔軟性を有する材料で形成することが好ましい。このように材料を組み合わせることによって、凹凸構造層１１１の形成する際の基材フィルム層１１２の取り扱い性を向上させることができる。また、凹凸構造層１１１を形成した後での出光面構造層１１０の取り扱い性を高めることができる。さらに、出光面構造層１１０の耐久性を高めることができる。そのため、高性能の有機ＥＬ発光装置１００を容易に製造することができる。
　基材フィルム層１１２の材料の例としては、脂環式オレフィンポリマー、ポリエステルなどが挙げられる。また、これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　基材フィルム層１１２の屈折率は、第一光散乱層１２０のバインダの屈折率に近いことが好ましい。以下、第一光散乱層１２０のバインダのことを、適宜「第一バインダ」ということがある。基材フィルム層１１２の屈折率と第一バインダの屈折率との具体的な差は、好ましくは０．１５以下、より好ましくは０．１以下、さらに好ましくは０．０５以下である。これにより、有機ＥＬ発光装置１００の光取出効率を高めることができる。ここで、屈折率は、エリプソメーター（例えば、ジェー・エー・ウーラム・ジャパン株式会社製「Ｍ－２０００」）により測定しうる。
　基材フィルム層１１２の厚みは、２０μｍ～３００μｍであることが好ましい。
　前記のような出光面構造層１１０の製造方法に制限は無い。例えば、基材フィルム層１１２の面１１２Ｕ上に、上述した凹凸構造層１１１の材料を用いたフォトポリマー法（２Ｐ法）により凹凸構造層１１１を形成して、出光面構造層１１０を製造しうる。
　〔１．２．第一光散乱層１２０〕
　（１．２．１．第一光散乱層１２０が満たす要件）
　図１に示すように、第一光散乱層１２０は、凹凸構造層１１１と第二光散乱層１４０との間に設けられる層であり、第一光散乱粒子及び第一バインダを含む。また、第一光散乱層１２０は、下記の要件（Ａ）及び要件（Ｂ）を満たす。
　要件（Ａ）：第一光散乱粒子の平均粒子径が、０．１μｍ～２μｍである。
　要件（Ｂ）：第一光散乱層１２０における光散乱の平均自由行程Ｌ１、及び、第一光散乱層１２０の厚みＤ１が、Ｄ１／Ｌ１＜１５を満たす。
　有機ＥＬ発光装置１００は、前記の要件（Ａ）及び要件（Ｂ）を満たす第一光散乱層１２０を、光散乱構造としての第二光散乱層１４０と組み合わせて備えることにより、凹凸構造層１１１に形成された凹凸構造１７０として条列状の凹凸構造を採用しながら、高い光取出効率を実現することができる。
　以下、これらの要件について詳細に説明する。
　まず、要件（Ａ）を説明する。
　第一光散乱粒子の平均粒子径は、通常０．１μｍ以上、好ましくは０．４μｍ以上、より好ましくは０．５μｍ以上であり、通常２μｍ以下、好ましくは１μｍ以下、より好ましくは０．９μｍ以下である。本明細書において、平均粒子径とは、別に断らない限り、体積平均粒子径のことを指す。体積平均粒子径は、レーザー回折法で測定された粒子径分布において小径側から計算した累積体積が５０％となる粒子径である。第一光散乱粒子の平均粒子径を前記範囲の下限値以上にすることにより、散乱させるべき光の波長よりも第一光散乱粒子の粒子径を安定して大きくできるので、第一光散乱粒子によって可視光を安定して散乱させることができる。また、上限値以下にすることにより、粒子径を小さくできるので第一光散乱粒子に当たった光をより広範な範囲に反射させることができるため、第一光散乱粒子によって可視光を効率的に散乱させることができる。
　次に、要件（Ｂ）を説明する。
　第一光散乱層１２０は、Ｄ１／Ｌ１が、通常１５未満、好ましくは６未満、より好ましくは４．５未満である。Ｄ１／Ｌ１をこのような範囲にすることによって、有機ＥＬ発光装置１００の光取出効率を効果的に高めることができる。ここで、「Ｄ１」は、第一光散乱層１２０の厚みを表す。また、「Ｌ１」は、第一光散乱層１２０における光散乱の平均自由行程を表す。Ｄ１／Ｌ１の下限は、特に制限はないが、通常０より大きく、好ましくは０．５より大きく、より好ましくは１．０より大きい。これにより、上限のときと同様に光取り出し効率を高めることができる。
　一般に、バインダ及び当該バインダ中に分散する光散乱粒子を含む光散乱層における光散乱の平均自由行程Ｌは、「平均自由行程Ｌ＝１／（光散乱粒子の数密度×散乱断面積）」で算出される。
　光散乱粒子の数密度は、単位体積当たりの光散乱粒子の数である。光散乱粒子の数密度の計算には、通常、光散乱粒子の１個当たりの体積の値を用いる。光散乱粒子の１個当たりの体積の値を求める場合、光散乱粒子の粒子径を用いる場合がある。一般に、光散乱粒子の粒子径には分布があるため、光散乱粒子の数密度の計算に用いる粒子径としては、光散乱粒子の体積平均粒子径を代表値として用いうる。また、光散乱粒子の１個当たりの体積の値の計算の簡単化のため、光散乱粒子の形状は、球と仮定して計算しうる。
　散乱断面積は、ミー散乱理論（ＭＩＥ　ＴＨＥＯＲＹ）により求めうる。ミー散乱理論は、一様な屈折率を有する媒体（マトリックス）中に、該媒体と異なる屈折率を有する球形粒子が存在するケースについて、マックスウェルの電磁方程式の解を求めたものである。球形粒子が光散乱粒子に相当し、媒体がバインダに相当する。この理論によると、前記の散乱断面積は「散乱断面積＝散乱効率Ｋ（α）×球形粒子の実断面積πｒ２」で算出される。
　ここで、散乱光の角度に依存した強度分布Ｉ（α，θ）は、下記（１）式で表わされる。また、散乱効率Ｋ（α）は、下記（２）式で表わされる。さらに、αは、下記（３）式で表わされ、媒体中での光の波長λで規格化された球形粒子の半径ｒに相当する量である。角度θは散乱角であり、入射光の進行方向と同一方向をθ＝１８０°にとる。また、（１）式中のｉ１及びｉ２は、（４）式で表わされる。そして、（２）式～（４）式中の下添字ν付のａ及びｂは、（５）式で表わされる。上添字１及び下添字νを付したＰ（ｃｏｓθ）は、Ｌｅｇｅｎｄｒｅの多項式からなる。下添字ν付のａ及びｂは、１次及び２次のＲｅｃａｔｔｉ－Ｂｅｓｓｅｌ関数Ψｖ及びζｖ（但し、ｖは、下添字νを意味する）とその導関数とからなる。ｍは、マトリックスを基準にした球形粒子の相対屈折率であり、ｍ＝ｎｓｃａｔｔｅｒ／ｎｍａｔｒｉｘである。ｎｓｃａｔｔｅｒは、球状粒子の屈折率を表す。また、ｎｍａｔｒｉｘは、媒体の屈折率を表す。
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　例えば、屈折率１．５６のバインダと、光散乱粒子として屈折率１．４３のシリコーン粒子略１０．６重量％（８体積％）とを含む光散乱層の平均自由行程Ｌを、真空中での波長５５０ｎｍの光に対して前記の方法で計算すると、図３のようになる。図３に示す例では、光散乱層における光散乱粒子の体積濃度を一定として、光散乱粒子の粒子径を２００ｎｍ、６００ｎｍ、１０００ｎｍ、１５００ｎｍ及び２０００ｎｍに変化させた時の平均自由行程Ｌを示している。また、光散乱粒子の数密度［個／ｍｍ３］の計算に当たっては、バインダの比重を１ｇ／ｃｍ３、光散乱粒子の比重を１．３２ｇ／ｃｍ３とした。さらに、光散乱粒子の形状は、球で仮定した。このように光散乱粒子の形状を球と仮定することは、実際の光散乱粒子の形状が球に近い場合に適用可能である。さらに、実際の光散乱粒子の形状が球に近い形状でない場合でも、平均自由行程Ｌと光散乱粒子の粒子径の傾向は大きさの問題であるため、同様の傾向を示すと考えられる。
　（１．２．２．第一光散乱粒子）
　前記の要件（Ａ）及び（Ｂ）を満たす範囲において、第一光散乱粒子としては任意の光散乱粒子を用いうる。光散乱粒子は、光を散乱させうる粒子である。第一光散乱粒子により、第一光散乱層１２０を通る際に光を散乱させて、有機ＥＬ発光装置１００の光取出効率を高めることができる。
　第一光散乱粒子としては、無機材料を用いてもよく、有機材料を用いてもよい。
　第一光散乱粒子の無機材料としては、例えば、金属及び金属化合物が挙げられる。また、金属化合物としては、例えば、金属の酸化物及び窒化物を挙げることができる。その具体例としては、銀、アルミニウム等の金属；酸化ケイ素、酸化アルミ、酸化ジルコニウム、窒化珪素、錫添加酸化インジウム、酸化チタンなどの金属化合物を挙げることができる。
　また、第一光散乱粒子の有機材料としては、例えば、シリコーン樹脂、アクリル樹脂、及びポリスチレン樹脂等の樹脂が挙げられる。
　これらの第一光散乱粒子の材料は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　中でも、第一光散乱粒子としては、有機材料からなる粒子が好ましい。通常、第一光散乱層１２０は、第一光散乱層１２０を製造するのに適した塗工液を用いて製造する。この塗工液において第一光散乱粒子は沈降しやすく、中でも比重の重い無機粒子を含む場合には特に沈降を生じやすい。これに対し、有機材料からなる第一光散乱粒子はその沈降を生じにくい。そのため、有機材料からなる第一光散乱粒子を用いることにより、第一光散乱粒子を偏り無く均一に含む第一光散乱層１２０を実現できる。このように第一光散乱粒子を均一に含む第一光散乱層１２０は、粘着性等の特性を安定して発現できるので、好ましい。
　有機材料からなる好適な第一光散乱粒子の例を商品名で挙げると、シリコーン樹脂からなる粒子としては、例えば、商品名「ＸＣ－９９」（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製、体積平均粒子径０．７μｍ）を挙げることができる。また、アクリル樹脂からなる粒子としては、例えば、商品名「ＭＰシリーズ」（綜研化学社製、体積平均粒子径０．８μｍ）を挙げることができる。さらに、ポリスチレン樹脂からなる粒子としては、例えば、商品名「ＳＸシリーズ」（綜研化学社製、体積平均粒子径３．５μｍ）を挙げることができる。
　また、第一光散乱粒子は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　第一光散乱粒子の屈折率は、通常１．２以上、好ましくは１．３以上、より好ましくは１．４以上であり、通常１．５５以下、好ましくは１．５以下、より好ましくは１．４５以下である。第一光散乱粒子の屈折率を前記範囲の下限値以上にすることにより、粒子径や膜厚がバラついた際の散乱性の変動を抑えることができる。また、上限値以下にすることにより、十分に光を散乱させることができる。
　第一光散乱層１２０における第一光散乱粒子の割合は、好ましくは０．５重量％以上、より好ましくは３重量％以上であり、また、好ましくは４０重量％以下、より好ましくは２０重量％以下である。第一光散乱粒子の割合を前記範囲に収めることにより、有機ＥＬ発光装置１００の光取出効率を効果的に高めることができる。さらに、通常は、所望の光散乱効果を得て、出光面１００Ｕでの極角方向に応じた色ムラの抑制ができる。
　（１．２．３．第一バインダ）
　前記の要件（Ａ）及び（Ｂ）を満たす範囲において、第一バインダとして任意の材料を用いうる。第一バインダは、第一光散乱粒子を第一光散乱層１２０に保持する機能を有する。また、第一光散乱層１２０において、第一光散乱粒子は、第一バインダ中に分散している。通常、第一バインダは透明であり、この透明な第一バインダ中を透過する光が第一バインダと第一光散乱粒子との界面で反射されることで光の散乱が行われうる。
　第一バインダとしては、粘着性を有するものを用いることが好ましい。これにより、第一光散乱層１２０に粘着性を備えさせることができる。第一光散乱層１２０が粘着性を有することにより、第一光散乱層１２０を介して出光面構造層１１０と基板層１３０とを容易に貼り合わせることができるので、有機ＥＬ発光装置１００の製造を容易に行うことができる。
　このように粘着性を有する第一バインダとしては、通常、樹脂を用いる。このような樹脂としては、例えば、粘着性を有する粘着性材料としてポリマーを含む粘着剤が挙げられる。ここで「粘着剤」とは、狭義の粘着剤のみならず、ホットメルト型の粘着剤をも包含する。ここで、狭義の粘着剤とは、２３℃における剪断貯蔵弾性率が１ＭＰａ未満であり、常温で粘着性を示す粘着剤をいう。また、ホットメルト型の粘着剤とは、２３℃における剪断貯蔵弾性率が１ＭＰａ～５００ＭＰａであり、常温で粘着性を示さない粘着剤をいう。中でも、粘着剤としては、常温で粘着性を示す狭義の粘着剤を用いることが好ましい。このような狭義の粘着剤は、圧力を加えることにより粘着が可能な感圧式の粘着剤であり、加熱による劣化等の影響を発光層１５２に及ぼすことなく手軽に貼り合わせができる。
　粘着剤の例としては、ゴム系粘着剤、アクリル系粘着剤、シリコーン系粘着剤、ウレタン系粘着剤、ビニルアルキルエーテル系粘着剤、ポリビニルアルコール系粘着剤、ポリビニルピロリドン系粘着剤、ポリアクリルアミド系粘着剤、及びセルロース系粘着剤などが挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。中でも、透明性、耐候性、及び耐熱性等の特性に優れるアクリル系粘着剤が好ましい。
　アクリル系粘着剤は、一般に、粘着性材料としてアクリルポリマーを含む。アクリルポリマーとは、アクリルモノマーを重合して形成される構造を有する構造単位を含むポリマーである。このようなアクリルポリマーとしては、例えば、アクリルモノマーを重合してなるポリマー；又はアクリルモノマー及びこれと共重合しうるモノマーとの混合物（モノマー混合物）を重合してなるポリマーが挙げられる。
　アクリルモノマーの例としては、アルキル（メタ）アクリレートが挙げられる。ここで、（メタ）アクリレートは、アクリレート、メタクリレート、及び、これらの組み合わせを包含する。アルキル（メタ）アクリレートのアルキル基の平均炭素数は、好ましくは１以上、より好ましくは３以上であり、好ましくは１２以下、より好ましくは８以下である。アルキル（メタ）アクリレートの具体例としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、及びイソオクチル（メタ）アクリレートが挙げられる。また、これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　アクリルモノマーと共重合しうるモノマーとしては、官能基を有するモノマー、窒素原子含有モノマー、及び改質モノマーを好ましく挙げることができる。
　官能基を有するモノマーの例としては、カルボキシル基を有するモノマー、水酸基を有するモノマー、及びエポキシ基を有するモノマーが挙げられる。カルボキシル基を有するモノマーの例としては、アクリル酸、メタクリル酸、フマル酸、マレイン酸、及びイタコン酸が挙げられる。水酸基を有するモノマーの例としては、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、及びＮ－メチロール（メタ）アクリルアミドが挙げられる。エポキシ基を有するモノマーとの例としては、グリシジル（メタ）アクリレートが挙げられる。アクリルモノマーと官能基を有するモノマーとを組み合わせて用いる場合、両者の割合は、アクリルモノマー及び官能基を有するモノマーの合計を１００重量％として、アクリルモノマーが６０重量％～９９．８重量％で、官能基を有するモノマーが４０重量％～０．２重量％であることが好ましい。
　窒素原子含有モノマーの例としては、（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロイルモルホリン、（メタ）アセトニトリル、ビニルピロリドン、Ｎ－シクロヘキシルマレイミド、イタコンイミド、及びＮ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。アクリルモノマーと窒素原子含有モノマーとを組み合わせて用いる場合、両者の割合は、アクリルモノマー及び窒素原子含有モノマーの合計を１００重量％として、アクリルモノマーが６０重量％～９９．８重量％で、窒素原子含有モノマーが４０重量％～０．２重量％であることが好ましい。
　改質モノマーの例としては、酢酸ビニル及びスチレンを挙げることができる。アクリルモノマーと改質モノマーとを組み合わせて用いる場合、両者の割合は、アクリルモノマー及び改質モノマーの合計を１００重量％として、アクリルモノマーが６０重量％～９９．８重量％で、改質モノマーが４０重量％～０．２重量％であることが好ましい。
　これらの、アクリルモノマーと共重合しうるモノマーは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　粘着性材料としてのポリマーの量は、第一バインダの全量に対する割合として、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは２０重量％以上であり、好ましくは８０重量％以下、より好ましくは７０重量％以下である。
　第一バインダは、高屈折ナノ粒子を含んでいてもよい。高屈折ナノ粒子を用いることにより、第一バインダの屈折率を容易に調整することができる。例えば、屈折率が低い粘着剤に高屈折ナノ粒子を含ませることにより、当該粘着剤の屈折率を高めることができる。このような高屈折ナノ粒子としては、通常、平均粒子径が小さく、且つ、高屈折ナノ粒子を含まない粘着剤よりも高い屈折率を有する粒子を用いる。具体的には、体積平均粒子径が１００ｎｍ未満で、且つ、１．６以上の屈折率を有する粒子を用いうる。
　高屈折ナノ粒子の例としては、無機材料からなる粒子、及び、屈折率が１．６以上の有機材料からなる粒子を挙げることができる。無機材料の例としては、ジルコニア、チタニア、酸化スズ、酸化亜鉛などの酸化物；チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウムなどのチタン酸塩；ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＺｎＳｅ、ＣｄＴｅ、ＺｎＳ、ＨｇＳ、ＨｇＳｅ、ＰｄＳ、ＳｂＳｅ等の硫化物、セレン化物及びテルル化物などが挙げられる。また、屈折率が１．６以上の有機材料の例としては、ポリスチレン樹脂などを挙げることができる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。また、これらの高屈折ナノ粒子の表面は、分散性を上げるための各種官能基、シランカップリング剤などにより表面修飾されていてもよい。
　なかでも、高屈折ナノ粒子としては、反応性修飾金属酸化物粒子が好ましい。反応性修飾金属酸化物粒子とは、金属酸化物と、その表面を修飾する、反応性官能基を有する有機物とを含む粒子をいう。より具体的には、反応性修飾金属酸化物粒子は、金属酸化物の粒子と、当該粒子の表面を修飾する、反応性官能基を有する有機物とを含む被覆粒子である。
　反応性官能基を有する有機物における反応性官能基は、金属酸化物の粒子と水素結合等の相互作用を有した状態にあってもよいし、そのような状態になく別物質と相互作用できる状態にあってもよい。
　反応性官能基の例としては、水酸基、リン酸基、カルボキシル基、アミノ基、アルコキシ基、イソシアネート基、酸ハライド、酸無水物、グリシジル基、クロロシラン基、及びアルコキシシラン基が挙げられる。これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　また、反応性官能基を有する有機物としては特に、イソシアネート基を有する有機物が、金属酸化物と周囲の物質との安定性を向上させうるために好ましい。イソシアネート基を有する有機物の例としては、アクリロキシメチルイソシアネート、メタクリロキシメチルイソシアネート、アクリロキシエチルイソシアネート、メタクリロキシエチルイソシアネート、アクリロキシプロピルイソシアネート、メタクリロキシプロピルイソシアネート、１，１－ビス（アクリロキシメチル）エチルイソシアネートが挙げられる。また、これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　反応性修飾金属酸化物粒子に含まれる金属酸化物の例としては、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ジルコニウム、酸化アンチモン、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）、アンチモンドープ酸化錫（ＡＴＯ）、フッ素ドープ酸化錫（ＦＴＯ）、リンドープ酸化錫（ＰＴＯ）、アンチモン酸亜鉛（ＡＺＯ）、インジウムドープ酸化亜鉛（ＩＺＯ）、アルミニウムドープ酸化亜鉛、ガリウムドープ酸化亜鉛、酸化セリウム、酸化アルミニウム、及び酸化錫を挙げることができる。また、これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　反応性修飾金属酸化物粒子において、反応性官能基を有する有機物の割合は、金属酸化物１００重量部に対して１重量部～４０重量部としうる。
　反応性修飾金属酸化物粒子は、例えば、金属酸化物の粒子、反応性官能基を有する有機物、有機溶媒及び必要に応じて任意の添加剤を、混合し、さらに得られた混合物に必要に応じて超音波処理等の処理を施すことにより、有機溶媒中に粒子が分散した懸濁液として得ることができる。
　有機溶媒の例としては、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、アセトン、シクロヘキサノン等のケトン類、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン等の芳香族炭化水素、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、ｎ－ブタノール、ｉｓｏ－ブタノール等のアルコール類、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル等のエーテル類、酢酸エチル、酢酸ブチル、乳酸エチル、γ－ブチロラクトン、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノエチルエーテルアセテート等のエステル類、ジメチルフォルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアセトアミド、Ｎ－メチルピロリドン等のアミド類が挙げられる。有機溶剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　任意の添加剤の例としては、金属キレート剤を挙げることができる。また、添加剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　反応性修飾金属酸化物粒子を、有機溶媒中に粒子が分散した懸濁液として得る場合、当該懸濁液をそのまま第一バインダの製造に供することが、製造の簡便性等の観点から好ましい。この場合、前記の懸濁液は、溶媒の量などの条件を調整することにより、反応性修飾金属酸化物粒子を１重量％～５０重量％で含むように調整されていることが好ましい。
　混合の際には、ビーズミル等の混合機を用いることが好ましい。かかる混合により、二次粒子又はそれ以上の高次粒子を一次粒子レベルに粉砕し、一次粒子の状態で表面を処理することができる。これにより、均一な表面処理を行うことができる。
　さらに、混合物には、必要に応じて超音波処理を施すことが好ましい。超音波処理は、例えば、超音波洗浄機、超音波ホモジナイザー、超音波分散機等の装置を用いて行いうる。かかる処理により、良好な懸濁液を得ることができる。
　反応性修飾金属酸化物粒子としては、市販の粒子を用いてもよい。金属酸化物としてＺｒＯ２を含む反応性修飾金属酸化物粒子のスラリーの例としては、商品名「ＺＲ－０１０」（株式会社ソーラー製、溶媒：メチルエチルケトン、粒子含有割合３０％、表面を修飾する反応性官能基を有する有機物：重合性官能基を有するイソシアネート、体積平均粒子径１５ｎｍ）を挙げることができる。金属酸化物としてＴｉＯ２を含む反応性修飾金属酸化物粒子のスラリーの例としては、商品名「ＮＯＤ－７４２ＧＴＦ」（ナガセケムテックス株式会社製、溶媒：ポリエチレングリコールモノメチルエーテル、粒子含有割合３０％、体積平均粒子径４８ｎｍ）を挙げることができる。
　また、高屈折ナノ粒子は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　高屈折ナノ粒子の体積平均粒子径は、好ましくは５ｎｍ以上、より好ましくは１０ｎｍ以上、特に好ましくは１５ｎｍ以上であり、また、好ましくは１００ｎｍ未満、より好ましくは５０ｎｍ以下である。高屈折ナノ粒子の体積平均粒子径を前記範囲の上限値以下にすることにより、第一光散乱層の着色を小さくして、光透過率を向上させることができる。また、このような大きさの高屈折ナノ粒子は、その粒子の分散が容易である。ここで、高屈折ナノ粒子が凝集して二次粒子又はそれ以上の高次粒子を構成する場合、前記体積平均粒子径の範囲は、一次粒子径の範囲としうる。
　第一バインダにおいて、高屈折ナノ粒子の割合は、第一バインダの全量に対する割合として、好ましくは２０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上であり、また、好ましくは８０重量％以下、より好ましくは７０重量％以下である。高屈折ナノ粒子の割合を前記範囲の下限値以上にすることにより、第一バインダの屈折率を上げることができる。また、上限値以下にすることにより、第一バインダの硬度の上昇を抑制でき、且つ、粘着力の低下を抑制することができる。高屈折ナノ粒子として前記のような微小な粒子を使用すると、粒子表面積の総計が大きくなり、第一バインダに含まれるポリマー分子鎖またはモノマー分子と相互作用することで、粘着力へ影響する可能性がある。よって、高屈折ナノ粒子の量は、前述のような範囲に収めることが好ましい。
　第一バインダは、可塑剤を含んでいてもよい。可塑剤を用いることにより、第一バインダの粘度を下げ、第一光散乱層１２０の粘着性を高くすることができる。特に、第一バインダが高屈折ナノ粒子を含む場合、第一バインダの粘度が高くなって第一光散乱層１２０の粘着性が低下する傾向があるので、可塑剤を用いることが好ましい。
　可塑剤としては、例えば、ポリブテン、ビニルエーテル化合物、ポリエーテル化合物（ポリアルキレンオキシドおよび官能化ポリアルキレンオキシドを含む）、エステル化合物、ポリオール化合物（例えば、グリセリン）、石油樹脂、水添石油樹脂、及びスチレン系化合物（例えばα－メチルスチレン）などが挙げられる。中でも、粘着性材料との混和性が良好で且つ屈折率が比較的高いことから、エステル化合物が好ましく、特に安息香酸系、フタル酸系などのような、芳香族環を含むエステル化合物が好ましい。
　可塑剤として用いうる安息香酸エステルとしては、例えば、ジエチレングリコールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、ベンジルベンゾエート、及び１，４－シクロヘキサンジメタノールジベンゾエートが挙げられる。中でも特に好ましいものとしては、例えば、ジプロピレングリコールジベンゾエート及びベンジルベンゾエート等の安息香酸系のエステル化合物；ジメチルフタレート、ジエチルフタレート、ジブチルフタレート、ブチルベンジルフタレート、ジシクロヘキシルフタレート、及びエチルフタリルエチルグリコレート等のフタル酸系のエステル化合物；が挙げられる。さらに、市販の可塑剤の例としては、商品名「ＢＥＮＺＯＦＬＥＸ　９－８８ＳＧ」（イーストマン社製）を挙げることができる。また、可塑剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　第一バインダにおいて、可塑剤の割合は、ポリマー１００重量部に対して、好ましくは１重量部以上、より好ましくは５重量部以上であり、また、好ましくは３５重量部以下、より好ましくは３０重量部以下である。
　第一バインダの屈折率は、通常１．５以上、好ましくは１．５２以上、より好ましくは１．５５以上であり、通常１．７以下、好ましくは１．６５以下、より好ましくは１．６以下である。第一バインダの屈折率を前記範囲の下限値以上にすることにより、少ない量の第一光散乱粒子によって、Ｄ１／Ｌ１の値を好適な範囲に容易に調整できる。そのため、第一光散乱粒子の量が過剰となることを防止できるので、第一光散乱層１２０の表面を平滑にしたり第一光散乱層１２０の粘着性を大きくしたりすることが容易である。また、上限値以下にすることにより、粘着性の経時変化を抑えたり、層を柔らかくしたりできる。
　第一光散乱層１２０は、第一光散乱粒子及び第一バインダのみにより形成されていることが好ましい。したがって、第一光散乱層１２０における第一バインダの量は、第一光散乱粒子の割合と第一バインダの割合との合計が１００重量％となるように設定することが好ましい。
　（１．２．４．第一光散乱層１２０の厚み）
　第一光散乱層１２０の厚みＤ１は、通常５μｍ以上、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは１５μｍ以上であり、通常５０μｍ以下、好ましくは４０μｍ以下、より好ましくは２５μｍ以下である。第一光散乱層１２０の厚みを前記範囲の下限値以上にすることにより、光を十分に散乱することができる。また、上限値以下にすることにより、平らな第一散乱層の面状を形成することができる。
　（１．２．５．第一光散乱層１２０の作製方法）
　第一光散乱層１２０は、例えば、第一光散乱層１２０を形成するのに適した塗工液を所望の支持面に塗布し、必要に応じて乾燥処理等の硬化のための処理を行うことによって、作製できる。この際、塗工液としては、第一光散乱粒子及び第一バインダを含む液状の組成物を用いうる。
　また、塗工液は、必要に応じて任意の成分を含んでいてもよい。任意の成分としては、例えば、シランカップリング剤及び硬化剤等の添加剤；並びに、溶媒などが挙げられる。
　シランカップリング剤としては、例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、ｐ－スチリルトリメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３－アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－トリエトキシシリル－Ｎ－（１，３－ジメチル－ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－ウレイドプロピルトリエトキシシラン、３－メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、及び３－イソシアネートプロピルトリエトキシシランが挙げられる。また、市販のシランカップリング剤の例としては、商品名「ＫＢＭ－８０３」（信越化学工業株式会社製）を挙げることができる。シランカップリング剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　シランカップリング剤の量は、第一バインダ中のポリマー１００重量部に対して、好ましくは０．０５重量部以上、より好ましくは０．２重量部以上であり、また、好ましくは５重量部以下、より好ましくは３重量部以下である。
　硬化剤としては、例えば、イソシアネート化合物を挙げることができる。硬化剤の具体例としては、ジイソシアン酸イソホロンを含むイソシアネートの付加重合体（例えば、三菱化学社製「ＮＹ－２６０Ａ」）を挙げることができる。硬化剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　硬化剤の量は、第一バインダ中のポリマー１００重量部に対して、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．０５重量部以上であり、また、好ましくは５重量部以下、より好ましくは１重量部以下である。
　溶媒の例としては、反応性修飾金属酸化物粒子の製造に用いる有機溶媒の例として挙げたものと同様の例が挙げられる。また、溶媒は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　また、塗工液に含まれる各成分を製造する際、それらの成分は、溶媒に溶解又は分散した溶液又は懸濁液として得られることがありえる。さらに、塗工液に含まれる各成分として市販のものを購入した場合も、それらの成分は、溶液又は懸濁液として得られることがありえる。このような場合、前記の溶液又は懸濁液に含まれる溶媒を、塗工液の溶媒の一部又は全部として用いてもよい。
　溶媒の量は、塗工液の固形分全量１００重量部に対して、好ましくは５０重量部以上、より好ましくは１００重量部以上であり、また、好ましくは３００重量部以下、より好ましくは２５０重量部以下である。ここで塗工液の固形分とは、塗工液の乾燥を経て残留する成分のことをいう。
　例えば、前記の塗工液を基材フィルム層１１２の面１１２Ｄに塗布し、必要に応じて硬化のための処理を行って、第一光散乱層１２０を作製してもよい。こうして得られる第一光散乱層１２０は、塗工液に含まれていた成分を含みうるが、成分の一部が反応により変化していてもよく、また、成分の一部が揮発して消失していてもよい。例えば、乾燥の工程により、シランカップリング剤、硬化剤等の反応性の成分が反応して他の物質となっていてもよく、また溶媒が揮発して消失していてもよい。
　〔１．３．基板層１３０〕
　基板層１３０としては、通常、透明のシートを用いる。この基板層の材料の例としては、ガラス、又は透明樹脂を用いうる。基板層１３０に用いうる透明樹脂の例としては、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、紫外線硬化性樹脂、および電子線硬化性樹脂を挙げることができ、この中でも加工が容易である点で熱可塑性樹脂が好ましい。熱可塑性樹脂の例としては、ポリエステル樹脂、ポリアクリレート樹脂、およびシクロオレフィン樹脂の樹脂を挙げられる。また、これらは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　基板層１３０の屈折率は、第一光散乱層１２０の第一バインダの屈折率に近いことが好ましい。基板層１３０の屈折率と第一バインダの屈折率との具体的な差は、好ましくは０．１５以下、より好ましくは０．１以下、さらに好ましくは０．０５以下である。これにより、有機ＥＬ発光装置１００の光取出効率を高めることができる。
　基板層１３０の厚みは、例えば樹脂からなる基板層１３０であれば２０μｍ～３００μｍが好ましい。また、基板層１３０がガラスからなる場合、その厚みは、１０μｍ～１１００μｍが好ましい。基板層１３０は、可撓性を有していてもよく、有していなくてもよい。したがって、例えば基板層として７００μｍ厚の可撓性の無いガラスを採用してもよい。
　〔１．４．第二光散乱層１４０〕
　第二光散乱層１４０は、光を散乱しうる光散乱構造として機能しうる層であり、第二光散乱粒子を含む。また、通常、第二光散乱層１４０は、第二光散乱粒子を第二光散乱層１４０に保持するために、第二バインダを含む。このような第二光散乱層１４０では、第二光散乱粒子は、第二バインダ中に分散している。通常、第二バインダは透明であり、この透明な第二バインダ中を透過する光が第二バインダと第二光散乱粒子との界面で反射されることで光の散乱が行われうる。
　第二光散乱層１４０が第二光散乱粒子を含む場合、当該第二光散乱層１４０は、（Ｄ１／Ｌ１＋Ｄ２／Ｌ２）＜６を満たすことが好ましい。ここで、「Ｄ２」は、第二光散乱層１４０の厚みを表す。また、「Ｌ２」は、第二光散乱層１４０における光散乱の平均自由行程を表す。より詳細には、（Ｄ１／Ｌ１＋Ｄ２／Ｌ２）の値は、好ましくは０．５以上、より好ましくは０．８以上、特に好ましくは１．４以上であり、好ましくは６以下、より好ましくは４．５以下である。これにより、有機ＥＬ発光装置１００の光取出効率を、更に高めることができる。
　第二光散乱粒子は、第一光散乱粒子として説明した粒子の範囲から選択される粒子を、任意に用いうる。また、第二光散乱粒子は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　第二光散乱粒子の屈折率は、通常１．２以上、好ましくは１．３以上、より好ましくは１．４以上であり、通常１．６以下、好ましくは１．５５以下、より好ましくは１．５以下である。第二光散乱粒子の屈折率を前記範囲の下限値以上にすることにより、粒子径や膜厚がバラついた際の散乱性の変動を抑えることができる。また、上限値以下にすることにより、十分に光を散乱することができる。
　第二光散乱粒子の平均粒子径は、好ましくは０．２μｍ以上、より好ましくは０．３μｍ以上、特に好ましくは０．４μｍ以上であり、好ましくは２μｍ以下、より好ましくは１μｍ以下、特に好ましくは０．９μｍ以下である。第二光散乱粒子の平均粒子径を前記範囲の下限値以上にすることにより、第二光散乱粒子によって可視光を安定して散乱させることができる。また、上限値以下にすることにより、第二光散乱粒子によって可視光を効率的に散乱させることができる。さらに、通常は、発光素子層１５０に含まれる各層には平坦性が要求されることから、その意味においても、発光素子層１５０の近傍に配置される第二光散乱層１４０に含まれる第二光散乱粒子の平均粒子径は、前記のように小さいことが好ましい。
　第二光散乱層１４０における第二光散乱粒子の割合は、好ましくは０．５重量％以上、より好ましくは１重量％以上であり、また、好ましくは４０重量％以下、より好ましくは２０重量％以下である。第二光散乱粒子の割合を前記範囲に収めることにより、所望の光散乱効果を得て、出光面１００Ｕでの極角方向に応じた色ムラの抑制ができる。
　第二バインダとしては、通常、樹脂を用いる。樹脂として粘着性を有する粘着剤を用いる場合には、例えば、第一バインダとして説明した粘着剤の範囲から選択される樹脂を、任意に用いうる。
　また、第二バインダが粘着性を有さない場合、第二バインダとして使用しうる樹脂としては、例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、並びに紫外線硬化性樹脂及び電子線硬化性樹脂等のエネルギー線硬化性樹脂を用いうる。なかでも、熱硬化性樹脂及びエネルギー線硬化性樹脂が、高い硬度及び製造効率の観点から好ましい。熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエステル樹脂、ポリアクリレート樹脂、シクロオレフィン樹脂が挙げられる。また、紫外線硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、エン／チオール樹脂、イソシアネート樹脂が挙げられる。これらの樹脂としては、複数個の重合性官能基を有するものが好ましい。また、これらは、１種類を単独でもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　第二バインダの屈折率は、通常１．５２以上、好ましくは１．５５以上、より好ましくは１．６５以上であり、通常１．９以下、好ましくは１．８５以下、より好ましくは１．８以下である。第二バインダの屈折率を前記範囲の下限値以上にすることにより、第二光散乱粒子の量が少ない場合でも、Ｄ２／Ｌ２の値を好適な範囲に容易に調整できる。そのため、第二光散乱粒子の量が過剰となることを防止できるので、第二光散乱層１４０の表面を容易に平滑にできる。また、上限値以下にすることにより、発光素子層１５０と第二バインダとの屈折率差を小さくして反射を抑えたり、高屈折ナノ粒子を配合する際の粒子分散を容易にすることができる。
　第二光散乱層１４０は、第二光散乱粒子及び第二バインダのみにより形成されていることが好ましい。したがって、第二光散乱層１４０における第二バインダの量は、第二光散乱粒子の割合と第二バインダの割合との合計が１００重量％となるように設定することが好ましい。
　第二光散乱層１４０の厚みＤ２は、通常１μｍ以上、好ましくは２μｍ以上、より好ましくは３μｍ以上であり、通常３０μｍ以下、好ましくは２０μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以下である。第二光散乱層１４０の厚みを前記範囲の下限値以上にすることにより、十分に光を散乱させることができる。また、上限値以下にすることにより、成膜時の面状をムラなく均一にすることができる。
　第二光散乱層１４０は、例えば、第二光散乱層を形成するのに適した塗工液を所望の支持面に塗布し、必要に応じて乾燥処理等の硬化のための処理を行うことによって、作製できる。
　塗工液としては、第二光散乱粒子及び第二バインダを含む液状の組成物を用いうる。さらに、この塗工液は、必要に応じて、溶媒を含みうる。溶媒の例としては、反応性修飾金属酸化物粒子の製造に用いる有機溶媒の例として挙げたものと同様の例が挙げられる。また、溶媒は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。この溶媒の塗工液における割合は、１０重量％～８０重量％としうる。
　例えば、前記の塗工液を基板層１３０の面１３０Ｄに塗布し、必要に応じて硬化のための処理を行って、第二光散乱層１４０を作製してもよい。こうして得られる第二光散乱層１４０は、塗工液に含まれていた成分を含みうるが、成分の一部が反応により変化していてもよく、また、成分の一部が揮発して消失していてもよい。
　〔１．５．発光素子層１５０〕
　発光素子層１５０は、通常、２層以上の電極層と、これらの電極層の間に設けられ、電極層から電圧を印加されることにより光を生じうる発光層とを備える。このような発光素子層は、電極層、発光層等の層を、スパッタリング等の既知の方法で基材上に順次形成することにより形成しうる。本実施形態では、透明電極層１５１、発光層１５２及び反射電極層１５３をこの順に備えた発光素子層１５０を例に挙げて説明する。
　発光層１５２の発光材料としては、特に限定されず既知のものを適宜選択してもよい。発光層１５２中の発光材料は１種類に限らず、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。また、発光層１５２は、１層のみからなる単層構造の層としうる。さらに、発光層１５２は、光源としての用途に適合すべく、複数の層を組み合わせて備える複層構造の層にしてもよい。これにより、発光層１５２を、白色又はそれに近い色の光を生じるものとしうる。
　電極層の材料は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。さらに、電極層は、それぞれ１層のみを備える単層構造の層であってもよく、２層以上の層を備える複層構造の層であってもよい。
　発光素子層１５０は、透明電極層１５１と反射電極層１５３との間に、発光層１５２に加えて、例えばホール注入層、ホール輸送層、電子輸送層及び電子注入層等の任意の層（図示せず。）をさらに備えていてもよい。また、発光素子層１５０はさらに、透明電極層１５１及び反射電極層１５３に通電するための配線、発光層１５２の封止のための周辺構造等の任意の構成要素を備えていてもよい。
　発光素子層１５０に含まれうる層を構成する材料としては、特に限定されないが、具体例として下記のものを挙げることができる。
　透明電極層の材料としては、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）が挙げられる。
　反射電極層の材料としては、アルミニウム、銀等が挙げられる。
　正孔注入層の材料としては、スターバースト系芳香族ジアミン化合物等が挙げられる。
　正孔輸送層の材料としては、トリフェニルジアミン誘導体等が挙げられる。
　黄色発光層のホスト材料としては、トリフェニルジアミン誘導体等が挙げられ、黄色発光層のドーパント材料としては、テトラセン誘導体等が挙げられる。
　緑色発光層の材料としては、ピラゾリン誘導体等が挙げられる。
　青色発光層のホスト材料としては、アントラセン誘導体等が挙げられ、青色発光層のドーパント材料としては、ペリレン誘導体等が挙げられる。
　赤色発光層の材料としては、ユーロピウム錯体等が挙げられる。
　電子輸送層の材料としては、アルミニウムキノリン錯体（Ａｌｑ）等が挙げられる。
　また、発光層１５２は、複数の層を組み合わせることにより、積層型又はタンデム型と呼ばれる、補色関係にある色の光を発生する発光層としてもよい。補色関係の組み合わせは、例えば、黄／青、又は緑／青／赤等としてもよい。
　〔１．６．封止層１６０〕
　封止層１６０は、水を遮断するための層である。また、封止層１６０は、水だけでなく酸素を遮断する機能も有することが好ましい。これにより、発光素子層１５０内の有機材料が水蒸気及び酸素により劣化することを防ぐことができる。封止層１６０は、例えば、樹脂等の有機材料で形成してもよく、金属及び金属化合物等の無機材料で形成してもよい。このような封止層１６０は、例えば、適切な材料で形成された封止フィルム等を発光素子層１５０の表面に貼り合わせることで形成しうる。
　〔１．７．有機ＥＬ発光装置１００の主な利点〕
　上述した構成を有する有機ＥＬ発光装置１００では、透明電極層１５１及び反射電極層１５３から電圧を印加されることにより、発光層１５２が光を生じる。このようにして生じた光は、透明電極層１５１を透過した後、又は、反射電極層１５３で反射されてから発光層１５２及び透明電極層１５１を透過した後で、第二光散乱層１４０、基板層１３０、第一光散乱層１２０、基材フィルム層１１２及び凹凸構造層１１１を透過して、出光面１００Ｕを通って出光する。この際、前記の光は、第一光散乱層１２０に含まれる第一光散乱粒子の表面での反射により、第一光散乱層１２０を透過するときに散乱される。また、前記の光は、第二光散乱層１４０に含まれる第二光散乱粒子の表面での反射によって、第二光散乱層１５０を透過するときに散乱される。さらに、出光面１００Ｕにプリズム１７１が設けられているため、前記の光は、出光面１００Ｕに対して前記出光面１００Ｕを透過しうる入射角で入射し易い。
　そして、これらの事項に加えて、本実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１００は、上述した要件（Ａ）及び（Ｂ）を満たしている。これにより、発光層１５２で生じた光は、出光面１００Ｕを通って外部に出光し易いので、本実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１００は、高い光取出効率を得ることができる。
　前記の光取出効率は、本実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１００と、対照の発光装置とを対比して求められる光取出効率Ｑの値を元に評価しうる。ここで、光取出効率Ｑは、式「Ｑ＝（本実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１００から出る全光束）／（対照の発光装置から出る全光束）」で得られる。対照の発光装置は、一部の層の有無のみにおいて本実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１００と異なっているものを用いうる。例えば、出光面構造層１１０から第二光散乱層１４０までの層を備えない他は有機ＥＬ発光装置１００と同様の構造を有する発光装置を、対照の発光装置として用いてもよいが、光取出効率に大きく影響しない他の構成においても異なっているものであってもよい。
　さらに、通常は、有機ＥＬ発光装置１００によれば、色ムラを小さくできる。ここで色ムラとは、出光面１００Ｕを観察した場合に、観察する方向によって観察される光の色が異なる現象をいう。
［２．第二実施形態］
　上述した第一実施形態では、光散乱構造として、第二光散乱粒子及び第二バインダを含む第二光散乱層を例示して説明した。しかし、光散乱構造はこのような光散乱層に限定されるものでは無く、発光層が生じた光を散乱しうる任意の構造を採用しうる。以下、第二光散乱粒子及び第二バインダを含む第二光散乱層以外の光散乱構造を備えた有機ＥＬ発光装置の例を、図面を示して説明する。
　図４は、本発明の第二実施形態に係る有機ＥＬ発光装置２００を模式的に示す斜視図である。図４に示す有機ＥＬ発光装置２００では、第一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１００と同様の部位は、第一実施形態の説明において用いたのと同様の符号を付して示す。
　図４に示すように、本発明の第二実施形態に係る有機ＥＬ発光装置２００は、第二光散乱層１４０の代わりに光散乱構造層２４０を備えること以外は、第一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１００と同様の構造を有する。
　光散乱構造層２４０は、異なる屈折率を有する第一透光層２４１及び第二透光層２４２を備える。これらの第一透光層２４１及び第二透光層２４２は境界面２４３で接している。また、第一透光層２４１及び第二透光層２４２は厚みが不均一に形成されている。そのため、前記の境界面２４３は平坦ではない凹凸面となっていて、互いに平行でない複数の面部２４３Ａ、２４３Ｂ及び２４３Ｃを含む。
　前記の境界面２４３を光が透過するとき、通常、その光は、境界面２４３への入射角に応じて屈折する。ここで、境界面２４３は、前記のように互いに平行でない複数の面部２４３Ａ～２４３Ｃを含む。したがって、境界面２４３を光が透過する光は、面部２４３Ａ～２４３Ｃ毎に屈折するので、境界面２４３を透過した後の光は複数の異なる方向へ進む。そのため、光散乱構造層２４０により、光を散乱させることができる。
　このような光散乱構造２４０を第二光散乱層１４０の代わりに備える有機ＥＬ発光装置２００は、第一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１００と同様にして使用でき、第一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１００と同様の利点を得ることができる。
［３．変更例］
　本発明は上述した実施形態に限定されるものでは無く、更に変更して実施しうる。
　例えば、凹凸構造に含まれるプリズム等の凹部及び凸部は、一方向に直線状に延在するものに限られない。図５は、ある例に係る凹凸構造層３１１の出光面３００Ｕを模式的に示す平面図である。例えば、図５に示すように、複数の異なる方向に屈曲するように延在するプリズム３７１の集合によって、条列状の凹凸構造３７０を設けてもよい。
　また、例えば、条列状の凹凸構造に含まれる凹部の深さ及び凸部の高さは、上述した実施形態のように一定でなく、異なっていてもよい。
　さらに、上述した実施形態では各プリズム１７１が当該プリズム１７１の延在方向において出光面１００Ｕの全体に連続して設けられた例を示して説明したが、プリズム１７１等の凹部及び凸部は、必ずしも当該凹部及び凸部の延在方向において出光面１００Ｕの全体に連続して設けられていなくてもよい。例えば、図１に示した第一実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１００の凹凸構造層１１１に、各プリズム１７１を当該プリズム１７１の延在方向（図１の奥行方向）において複数個に区切る隙間を設けてもよい。
　さらに、例えば、上述した実施形態に係る反射電極層１５３を、透明電極層及び反射層を組み合わせた複層部材に置き換えても、上述した実施形態に係る有機ＥＬ発光装置と同様の効果を有する装置を得ることができる。
　また、例えば、上述した実施形態に係る反射電極層１５３を、透明電極層に置き換えてもよい。これにより、両面から光を出光しうる有機ＥＬ発光装置を得ることができる。
　さらに、有機ＥＬ発光装置は、例えば、基材フィルム層１１２、基板層１３０、封止層１６０を備えていなくてもよい。また、有機ＥＬ発光装置は、上述した層に加えて更に任意の層を備えていてもよい。
［４．有機ＥＬ発光装置の用途］
　本発明の有機ＥＬ発光装置は、例えば、照明器具及びバックライト装置等の用途に用いうる。照明器具は、本発明の有機ＥＬ発光装置を光源として有し、さらに、光源を保持する部材、電力を供給する回路等の任意の構成要素を含みうる。バックライト装置は、本発明の有機ＥＬ発光装置を光源として有し、さらに、筐体、電力を供給する回路、出光する光をさらに均一にするための拡散板、拡散シート、プリズムシート等の任意の構成要素を含みうる。バックライト装置の用途は、液晶表示装置等、画素を制御して画像を表示させる表示装置、並びに、看板等の固定された画像を表示させる表示装置のバックライトとして用いうる。
　以下、実施例を示して本発明について具体的に説明する。ただし、本発明は以下に示す実施例に限定されるものでは無く、本発明の請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。
　以下の実施例及び比較例において、材料の量を表す「％」及び「部」は、別に断らない限り、重量基準である。また、実施例及び比較例中の操作は、別に断らない限り常温常圧の環境下で行った。
　さらに、以下の実施例及び比較例において、光散乱層における光散乱の平均自由行程の計算は、真空中での波長５５０ｎｍの光に対して、ミー散乱理論を用いた前述の方法によって行った。
［Ｉ．実測に基づく実施例及び比較例］
［実施例１］
　（１－１．紫外線硬化性の樹脂組成物Ａの調製）
　プラスチック容器に、高屈折ナノ粒子としての反応性修飾ジルコニア酸化物を含むスラリー（ソーラー社製「ＺＲ－０１０」、溶媒：メチルエチルケトン、粒子含有割合３０％、粒子比重約４、反応性修飾ジルコニア酸化物の粒子の体積平均粒子径１５ｎｍ、屈折率約１．９）４４重量部、溶媒としてのメチルエチルケトン３３重量部、第二光散乱粒子としてのシリコーン粒子（体積平均粒子径０．５μｍ、比重１．３２、屈折率１．４３）１．３重量部、及び分散用のジルコニアボール（ニッカトー社製「ＹＴＺ－０．５」）５００重量部を入れた。
　この容器をボールミル架台に載せ、毎秒２回転の速度で１時間、ボールミル分散を行った。ボールミル分散後、容器の内容物をふるいにかけてジルコニアボールを取り除き、混合物１を得た。
　この混合物１に、紫外線硬化性樹脂（大同化成工業社製「Ｐ５７９０ＰＳ３Ａ」、比重：１．１）８．７重量部を加えて１５分攪拌し、紫外線硬化性の樹脂組成物Ａを得た。
　（１－２．第二光散乱層のバインダ（第二バインダ）の屈折率の測定）
　シリコーン粒子を加えなかったこと以外は前記工程（１－１）と同様に操作して、シリコーン粒子を含まない紫外線硬化性の樹脂組成物Ａ’を得た。
　この硬化樹脂組成物Ａ’を、ガラス板の片面に、乾燥後の厚みが１０μｍとなるようにバーコータによって塗布し、紫外線を５００ｍＪ照射して硬化させた。この硬化した樹脂組成物Ａ’の層の屈折率を、エリプソメーター（ジェー・エー・ウーラム・ジャパン社製「Ｍ－２０００」）にて測定したところ、屈折率１．６３であった。
　（１－３．有機ＥＬ素子の製造）
　厚み０．７ｍｍ、屈折率１．５２のガラス基板の一方の面に、前記の紫外線硬化性の樹脂組成物Ａをスピンコートにより塗布し、仕上がり膜厚が３μｍになるように調整した。次に、ガラス基板を８０℃のホットプレート上において樹脂組成物Ａの層を５分間乾燥した後、この層に紫外線を５００ｍＪ照射して硬化させて、ガラス基板上に第二光散乱層を形成した。
　得られた第二光散乱層上に、さらに、厚み１００ｎｍの透明電極層、厚み１０ｎｍのホール輸送層、厚み２０ｎｍの黄色発光層、厚み１５ｎｍの青色発光層、厚み１５ｎｍの電子輸送層、厚み１ｎｍの電子注入層、および厚み１００ｎｍの反射電極層を、この順に形成した。ホール輸送層から電子輸送層までは、全て有機材料により形成した。黄色発光層および青色発光層は、それぞれ異なる発光スペクトルを有していた。
　透明電極層から反射電極層までの各層を形成した材料は、それぞれ下記の通りであった。
　・透明電極層；錫添加酸化インジウム（ＩＴＯ）
　・ホール輸送層；４，４’－ビス［Ｎ－（ナフチル）－Ｎ－フェニルアミノ］ビフェニル（α－ＮＰＤ）
　・黄色発光層；ルブレン１．５重量％添加　α－ＮＰＤ
　・青色発光層；イリジウム錯体１０重量％添加４，４’－ジカルバゾリル－１，１’－ビフェニル（ＣＢＰ）
　・電子輸送層；フェナンスロリン誘導体（ＢＣＰ）
　・電子注入層；フッ化リチウム（ＬｉＦ）
　・反射電極層；Ａｌ
　透明電極層の形成は、ＩＴＯターゲットとした反応性スパッタリング法にて行った。
　また、ホール注入層から反射電極層までの形成は、透明電極層を既に形成したガラス基板を真空蒸着装置内に設置し、上記のホール輸送層から反射電極層までの材料を抵抗加熱式により順次蒸着させることにより行なった。蒸着は、系内圧５×１０－３Ｐａ、蒸発速度０．１ｎｍ／ｓ～０．２ｎｍ／ｓで行った。
　その後、電極層に通電のための配線を取り付け、さらにホール輸送層から反射電極層までを封止基板により封止した。これにより、（ガラス基板）／（第二光散乱層）／（透明電極層）／（ホール輸送層）／（黄色発光層）／（青色発光層）／（電子輸送層）／（電子注入層）／（反射電極層）／（封止基板）の層構成を有する、発光素子を作製した。
　（１－４．粘着剤組成物Ｂの調製）
　プラスチック容器に、高屈折ナノ粒子としての反応性修飾ジルコニア酸化物を含むスラリー（ソーラー社製「ＺＲ－０１０」、溶媒：メチルエチルケトン、粒子含有割合３０％、粒子比重約４、反応性修飾ジルコニア酸化物の粒子の体積平均粒子径１５ｎｍ、屈折率約１．９）８５重量部、第一光散乱粒子としてのシリコーン粒子（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製「ＸＣ－９９」、体積平均粒子径０．７μｍ、比重１．３２、屈折率１．４３）５重量部、及び分散用のジルコニアボール（ニッカトー社製「ＹＴＺ－０．５」）５００重量部を入れた。
　この容器をボールミル架台に載せ、毎秒２回転の速度で３０分間、ボールミル分散を行った。ボールミル分散後、容器の内容物をふるいにかけてジルコニアボールを取り除き、混合物２を得た。
　この混合物２に、アクリル系粘着剤（サイデン化学社製「Ｘ－３１１０３３Ｓ」、固形分３５％、比重１．１）１００重量部、及び可塑剤（イーストマン社製「ＢＥＮＺＯＦＬＥＸ　９－８８ＳＧ」、ジエチレングリコールジベンゾアート、比重約１．０）５重量部を加え１５分攪拌した。続いて、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－８０３」、３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン）１重量部、及び硬化剤（三菱化学社製「ＮＹ－２６０Ａ」）０．６重量部を加えて１５分攪拌し、第一光散乱層を形成するための粘着剤組成物Ｂを得た。
　（１－５．第一光散乱層のバインダ（第一バインダ）の屈折率の測定）
　シリコーン粒子を加えなかったこと以外は前記工程（１－４）と同様に操作して、シリコーン粒子を含まない粘着剤組成物Ｂ’を得た。
　この粘着剤組成物Ｂ’を、ガラス板の片面に、乾燥後の厚みが１０μｍとなるように塗布し、８０℃で５分乾燥させて、試験用粘着層を形成した。この試験用粘着層の屈折率を、エリプソメーター（ジェー・エー・ウーラム・ジャパン社製「Ｍ－２０００」）にて測定したところ、屈折率は１．５６であった。
　（１－６．散乱粘着シートの作製）
　上記で得られた粘着剤組成物Ｂを、厚み１００μｍの基材フィルム層（日本ゼオン社製「ゼオノアフィルムＺＦ１４－１００」、屈折率１．５２）の片面に、乾燥後の厚みが３５μｍとなるように塗布し、８０℃で５分乾燥させた。これにより、基材フィルム層上に粘着性を有する第一光散乱層（光散乱粘着層）を形成して、基材フィルム層及び第一光散乱層を備える散乱粘着シートを得た。
　（１－７．凹凸構造層の形成）
　前記散乱粘着シートの第一光散乱層とは反対側の面に、ＵＶ硬化性樹脂（大同化成工業社製「Ｐ５７９０ＰＳ３Ｃ」）を厚さ１０μｍで塗布した。塗布されたＵＶ硬化性樹脂の膜上に、金型を配置した。この金型の表面には、ピッチ１０μｍ、頂角６０°の二等辺三角形の断面を有するプリズムが一様に並んだ形状を有する条列状の凹凸構造が形成されていた。この金型をＵＶ硬化性樹脂の膜に当て、第一光散乱層を通して５００ｍＪの紫外線をＵＶ硬化性樹脂の膜に照射した。これによりＵＶ硬化性樹脂の膜が固まって、基材フィルム層の第一光散乱層とは反対側に凹凸構造層が形成された。
　（１－８．有機ＥＬ発光装置の製造）
　凹凸構造層を設けられた散乱粘着シートを、前記工程（１－３）で得た発光素子のガラス基板側の面に貼り付けた。これにより、（凹凸構造層）／（基材フィルム層）／（粘着剤組成物Ｂからなる第一光散乱層）／（ガラス基板）／（第二光散乱層）／（透明電極層）／（ホール輸送層）／（黄色発光層）／（青色発光層）／（電子輸送層）／（電子注入層）／（反射電極層）／（封止基板）の層構成を有する、有機ＥＬ発光装置を得た。
［実施例２］
　（２－１．粘着剤組成物Ｃの調製）
　冷却管、窒素導入管、温度計及び撹拌機を備えた反応容器を用意した。この反応容器に、溶媒としての酢酸エチル２３３部；並びに、ブチルアクリレート３０部、フェノキシエチルアクリレート７０部、アクリル酸０．５部、４－ヒドロキシブチルアクリレート０．３部、及び２，２’－アゾビスイソブチロニトリル０．２部を入れた。窒素置換を行った後、反応容器内を５５℃に昇温し、１５時間重合反応を行なって、重量平均分子量８１万のアクリル系共重合体の溶液を得た。このアクリル系共重合体の屈折率は、１．５３であった。
　この溶液に、上記アクリル系共重合体の固形分１００部に対して；タッキファイヤー（粘着付与剤）としてα－メチルスチレンとスチレンの共重合体（イーストマンケミカル社製「クリスタレックス３０８５」、軟化点８２℃～８８℃、重量平均分子量１２００、屈折率１．６１）６０部、および、スチレンオリゴマー（イーストマンケミカル社製「ピコラスチックＡ５」、軟化点が室温以下、重量平均分子量４３０、屈折率１．６０）７部；架橋剤としてトリメチロールプロパンのイソホロンジイソシアネート付加物０．６部；第一光散乱粒子としてシリコーン粒子（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製「ＸＣ－９９」、体積平均粒子径０．７μｍ、比重１．３２）２０重量部；を添加して、粘着剤組成物Ｃを得た。
　（２－２．第一光散乱層のバインダの屈折率の測定）
　シリコーン粒子を加えなかったこと以外は前記工程（２－１）と同様に操作して、シリコーン粒子を含まない粘着剤組成物Ｃ’を得た。
　この粘着剤組成物Ｃ’を、ガラス板の片面に、乾燥後の厚みが１０μｍとなるように塗布し、８０℃で５分乾燥させて、試験用粘着層を形成した。この試験用粘着層の屈折率を、エリプソメーター（ジェー・エー・ウーラム・ジャパン社製「Ｍ－２０００」）にて測定したところ、屈折率は１．５６であった。
　（２－３．有機ＥＬ発光装置の製造）
　前記工程（１－６）において粘着剤組成物Ｂの代わりに粘着剤組成物Ｃを用いたこと以外は実施例１と同様にして、（凹凸構造層）／（基材フィルム層）／（粘着剤組成物Ｃからなる第一光散乱層）／（ガラス基板）／（第二光散乱層）／（透明電極層）／（ホール輸送層）／（黄色発光層）／（青色発光層）／（電子輸送層）／（電子注入層）／（反射電極層）／（封止基板）の層構成を有する、有機ＥＬ発光装置を得た。
［比較例１］
　散乱粘着シートに凹凸構造層を形成する工程（即ち、実施例１の工程（１－７））を行わなかったこと以外は実施例１と同様にして、（基材フィルム層）／（粘着剤組成物Ｂからなる第一光散乱層）／（ガラス基板）／（第二光散乱層）／（透明電極層）／（ホール輸送層）／（黄色発光層）／（青色発光層）／（電子輸送層）／（電子注入層）／（反射電極層）／（封止基板）の層構成を有する、有機ＥＬ発光装置を得た。
［比較例２］
　散乱粘着シートに凹凸構造層を形成する工程を行わなかったこと以外は実施例２と同様にして、（基材フィルム層）／（粘着剤組成物Ｃからなる第一光散乱層）／（ガラス基板）／（第二光散乱層）／（透明電極層）／（ホール輸送層）／（黄色発光層）／（青色発光層）／（電子輸送層）／（電子注入層）／（反射電極層）／（封止基板）の層構成を有する、有機ＥＬ発光装置を得た。
［評価］
　〔光散乱層の光散乱の平均自由行程の計算〕
　上述した実施例及び比較例について、第一光散乱層の厚み３５μｍ、バインダの屈折率１．５６、第一光散乱粒子の平均粒子径０．７μｍ、第一光散乱層の固形分に対する第一光散乱粒子の濃度６．９重量％として、ミー散乱理論に基づいて第一光散乱層の光散乱の平均自由行程Ｌ１を計算したところ、Ｌ１＝１４μｍであった。
　また、上述した実施例及び比較例について、第二光散乱層の厚み３μｍ、バインダの屈折率１．６３、第二光散乱粒子の平均粒子径０．５μｍ、第二光散乱層の固形分における第二光散乱粒子の濃度５．６重量％として、第二光散乱層の光散乱の平均自由行程Ｌ２を計算したところ、Ｌ２＝９μｍであった。
　したがって、上述した実施例及び比較例において、第一光散乱層ではＤ１／Ｌ１＝２．５、第二光散乱層ではＤ２／Ｌ２＝０．３３であった。
　〔全光束の測定〕
　上述した実施例及び比較例で製造した有機ＥＬ発光装置の全光束を、高速配光測定システム（ＲＡＤＩＥＮＴ社製「ＩＭＡＧＩＮＧ　ＳＰＨＥＲＥ」）にて測定した。測定された全光束の値を、実施例１の工程（１－３）で得た発光素子の全光束の値で割って、光取出効率を求めた。結果を下記の表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
　表１から、実施例１及び２において高い光取出効率が得られていることが分かる。このことから、本発明により、条列状の凹凸構造を備え、且つ、光取出効率に優れる有機ＥＬ発光装置を実現できることが確認された。
　また、実施例２のように屈折率の高い重合体をバインダとして用いた第一光散乱層においては、ジルコニア酸化物等の高価な高屈折ナノ粒子が不要である。また、高屈折ナノ粒子の分散のためのボールミル処理等の煩雑な操作も不要である。そのため、バインダとしては、屈折率の高い重合体を含むものを用いることが好ましい。
［II．シミュレーションによる実施例］
［実施例３：Ｄ１／Ｌ１の範囲］
　有機ＥＬ発光装置のモデルについて、プログラム（ＯＲＡ社製「Ｌｉｇｈｔ　Ｔｏｏｌｓ」）を用いた光学シミュレーションにより、全光束を計算した。
　モデル化した有機ＥＬ発光装置は、（凹凸構造層）／（基材フィルム層）／（第一光散乱層）／（ガラス基板）／（第二光散乱層）／（透明電極層）／（発光層）／（反射電極層）の層構成を備えるものとして設定した。
　凹凸構造層は、二等辺三角形の断面を有するプリズムが一様に並んだ凹凸構造を有すると設定した。この凹凸構造層において、プリズムのピッチ２０μｍ、プリズムの頂角６０°、屈折率１．５２と設定した。
　基材フィルム層は、屈折率１．５２、厚み１００μｍと設定した。
　第一光散乱層は、第一光散乱粒子の屈折率１．４３、バインダの屈折率１．５６と設定した。
　ガラス基材は、屈折率１．５２、厚み６００μｍと設定した。
　第二光散乱層は、第二光散乱粒子の平均粒子径０．５μｍ、第二光散乱粒子の屈折率１．４３、第二光散乱粒子の体積濃度１％、バインダの屈折率１．７５、厚み５μｍ、とした。Ｄ２／Ｌ２＝０．１５である。
　透明電極層は、屈折率１．８、厚み０．１５μｍと設定した。
　発光層は、屈折率１．８、厚み０．２μｍと設定した。
　反射電極層は、反射率８５％と設定した。
　そうして透明電極層と第二光散乱層の界面に、ランバーシアン配光の仮想発光面を設定した。
　前記のようにモデル化した有機ＥＬ発光装置において、第一光散乱層の厚み、及び、第一光散乱層における第一光散乱粒子の濃度を変えることによって、Ｄ１／Ｌ１の値を変化させたときの、全光束を計算した。この全光束の計算は、第一光散乱粒子の平均粒子径Φを０．４μｍ、０．７μｍ、１．０μｍ及び２．０μｍとした場合のそれぞれにおいて行った。計算された全光束の結果を、相対値で、図６に示す。
　図６から、第一光散乱粒子の平均粒子径が０．４μｍ～２μｍの範囲においては、Ｄ１／Ｌ１＜１５の範囲において高い光取出効率が得られることが分かる。また、特に第一光散乱粒子の平均粒子径が０．４μｍ～１μｍの範囲では、Ｄ１／Ｌ１＜６において光取出効率を極大化させられることが分かる。
［実施例４：（Ｄ１／Ｌ１＋Ｄ２／Ｌ２）の範囲］
　有機ＥＬ発光装置のモデルについて、プログラム（ＯＲＡ社製「Ｌｉｇｈｔ　Ｔｏｏｌｓ」）を用いた光学シミュレーションにより、全光束を計算した。
　モデル化した有機ＥＬ発光装置は、（凹凸構造層）／（基材フィルム層）／（第一光散乱層）／（ガラス基板）／（第二光散乱層）／（透明電極層）／（発光層）／（反射電極層）の層構成を備えるものとして設定した。
　凹凸構造層は、二等辺三角形の断面を有するプリズムが一様に並んだ凹凸構造を有すると設定した。この凹凸構造層において、プリズムのピッチ２０μｍ、プリズムの頂角６０°、屈折率１．５２と設定した。
　基材フィルム層は、屈折率１．５２、厚み１００μｍと設定した。
　第一光散乱層は、第一光散乱粒子の平均粒子径０．７μｍ、第一光散乱粒子の屈折率１．４３、バインダの屈折率１．５６と設定した。
　ガラス基材は、屈折率１．５２、厚み６００μｍと設定した。
　第二光散乱層は、第二光散乱粒子の平均粒子径０．５μｍ、第二光散乱粒子の屈折率１．４３、バインダの屈折率１．７５と設定した。
　透明電極層は、屈折率１．８、厚み０．１５μｍと設定した。
　発光層は、屈折率１．８、厚み０．２μｍと設定した。
　反射電極層は、反射率８５％と設定した。
　そうして透明電極層と第二光散乱層の界面に、ランバーシアン配光の仮想発光面を設定した。
　前記のようにモデル化した有機ＥＬ発光装置において、全光束を計算した。この計算では、第一光散乱層の厚み、第一光散乱層における第一光散乱粒子の濃度、第二光散乱層の厚み、及び、第二光散乱層における第二光散乱粒子の濃度を変えることによって、Ｄ１／Ｌ１及びＤ２／Ｌ２を表２に示すように変化させたときの全光束を計算した。計算された全光束の結果を、相対値で、表２及び図７に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
　表２から分かるように、Ｄ１／Ｌ１及びＤ２／Ｌ２の値が両方とも大きい場合は、全光束は小さくなりはじめる。したがって、（Ｄ１／Ｌ１＋Ｄ２／Ｌ２）＜６が適切である。
［実施例５：プリズムの頂角］
　有機ＥＬ発光装置のモデルについて、プログラム（ＯＲＡ社製「Ｌｉｇｈｔ　Ｔｏｏｌｓ」）を用いた光学シミュレーションにより、全光束を計算した。
　モデル化した有機ＥＬ発光装置は、（凹凸構造層）／（基材フィルム層）／（第一光散乱層）／（ガラス基板）／（第二光散乱層）／（透明電極層）／（発光層）／（反射電極層）の層構成を備えるものとして設定した。
　凹凸構造層は、二等辺三角形の断面を有するプリズムが一様に並んだ凹凸構造を有すると設定した。この凹凸構造層において、プリズムのピッチ２０μｍ、屈折率１．５２と設定した。
　基材フィルム層は、屈折率１．５２、厚み１００μｍと設定した。
　第一光散乱層は、第一光散乱粒子の平均粒子径０．７μｍ、第一光散乱粒子の屈折率１．４３、第一光散乱粒子の体積濃度を８％、バインダの屈折率１．５６、厚み２０μｍとした。、Ｄ１／Ｌ１＝１．５である。
　ガラス基材は、屈折率１．５２、厚み６００μｍと設定した。
　第二光散乱層は、第二光散乱粒子の平均粒子径０．５μｍ、第二光散乱粒子の屈折率１．４３、バインダの屈折率１．７５と設定した。
　透明電極層は、屈折率１．８、厚み０．１５μｍと設定した。
　発光層は、屈折率１．８、厚み０．２μｍと設定した。
　反射電極層は、反射率８５％と設定した。
　そうして透明電極層と第二光散乱層の界面に、ランバーシアン配光の仮想発光面を設定した。
　前記のようにモデル化した有機ＥＬ発光装置において、凹凸構造層のプリズムの頂角を変化させたときの、全光束を計算した。この全光束の計算は、第二光散乱層の厚み、及び、第二光散乱層における第二光散乱粒子の濃度を変えることによって、Ｄ２／Ｌ２を０．４、０．８、１．５及び３とした場合のそれぞれにおいて行った。計算された全光束の結果を、相対値で、図８に示す。
　図８から、Ｄ２／Ｌ２の値が０．４～０．８程度と小さいときは、凹凸構造層のプリズムの頂角が６０°～７０°近辺で全光束は極大となることが分かる。また、Ｄ２／Ｌ２の値が大きいときは、プリズムの頂角が鋭角で全光束が大きくなることが分かる。したがって、凹凸構造層のプリズムの頂角をおよそ８０°以下にすることで、光取出効率を特に大きくすることができる。
［参考例１］
　光散乱粒子及びバインダを含む層の厚みＤと光散乱の平均自由行程Ｌとの比Ｄ／Ｌを、屈折率が１．４８又は１．５６のバインダを用いた場合それぞれについて、図９に示す。この際、層の厚み２０μｍ、光散乱粒子の平均粒子径０．７μｍ、光散乱粒子の屈折率１．４３とした。またバインダの比重を１、光散乱粒子の比重１．３２とした。
　図９から、屈折率の高いバインダを使う方が、少ない量の光散乱粒子によって大きなＤ／Ｌの値を得ることができることが分かる。よって、屈折率の高いバインダを用いると、所望のＤ／Ｌを得ることが容易になり、結果として光取出効率を向上させることが容易になることが分かる。
　１００　有機ＥＬ発光装置
　１００Ｕ　出光面
　１１０　出光面構造層
　１１１　凹凸構造層
　１１２　基材フィルム層
　１１２Ｄ　基材フィルム層の面
　１２０　第一光散乱層
　１３０　基板層
　１３０Ｄ　基板層の面
　１４０　第二光散乱層
　１５０　発光素子層
　１５１　透明電極層
　１５２　発光層
　１５３　反射電極層
　１６０　封止層
　１７０　凹凸構造
　１７１　プリズム
　２００　有機ＥＬ発光装置
　２４１　第一透光層
　２４２　第二透光層
　２４３　境界面
　２４３Ａ～２４３Ｃ　面部
　３００Ｕ　出光面
　３１１　凹凸構造層
　３７０　凹凸構造
　３７１　プリズム

Claims (11)

  1. 　光を生じうる発光層と、前記光を散乱しうる光散乱構造と、平均粒子径０．１μｍ～２μｍの第一光散乱粒子及び第一バインダを含む第一光散乱層と、条列状の凹凸構造と、をこの順に備え、
    　前記第一光散乱層における光散乱の平均自由行程Ｌ１、及び、前記第一光散乱層の厚みＤ１が、Ｄ１／Ｌ１＜１５である、有機ＥＬ発光装置。
  2. 　前記第一光散乱粒子の平均粒子径が、０．４μｍ～１μｍであり、
    　Ｄ１／Ｌ１＜６である、請求項１記載の有機ＥＬ発光装置。
  3. 　前記光散乱構造が、第二光散乱粒子を含む第二光散乱層であり、
    　前記第二光散乱層における光散乱の平均自由行程Ｌ２、及び、前記第二光散乱層の厚みＤ２が、（Ｄ１／Ｌ１＋Ｄ２／Ｌ２）＜６である、請求項１又は２記載の有機ＥＬ発光装置。
  4. 　前記第二光散乱層における、前記第二光散乱粒子の割合が、０．５重量％以上４０重量％以下である、請求項３記載の有機ＥＬ発光装置。
  5. 　前記第二光散乱粒子の平均粒子径が、０．２μｍ以上２μｍ以下である、請求項３又は４記載の有機ＥＬ発光装置。
  6. 　前記凹凸構造が、プリズムを含む、請求項１～５のいずれか１項に記載の有機ＥＬ発光装置。
  7. 　前記プリズムの頂角が、８０°以下である、請求項６記載の有機ＥＬ発光装置。
  8. 　前記第一バインダの屈折率が、１．５以上である、請求項１～７のいずれか１項に記載の有機ＥＬ発光装置。
  9. 　前記第一バインダが、高屈折ナノ粒子を含む、請求項１～８のいずれか１項に記載の有機ＥＬ発光装置。
  10. 　前記高屈折率ナノ粒子は、前記第一バインダの全量に対する割合として、２０重量％以上８０重量％以下である、請求項９記載の有機ＥＬ発光装置。
  11. 　前記第一光散乱層が、粘着性を有する、請求項１～１０のいずれか１項に記載の有機ＥＬ発光装置。
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