WO2010044347A1 - 長波紫外線吸収積層体 - Google Patents

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WO2010044347A1
WO2010044347A1 PCT/JP2009/067141 JP2009067141W WO2010044347A1 WO 2010044347 A1 WO2010044347 A1 WO 2010044347A1 JP 2009067141 W JP2009067141 W JP 2009067141W WO 2010044347 A1 WO2010044347 A1 WO 2010044347A1
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WO
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group
substituted
carbon atoms
unsubstituted
wave ultraviolet
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PCT/JP2009/067141
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裕一 白崎
仁 山田
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富士フイルム株式会社
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    • G02B—OPTICAL ELEMENTS, SYSTEMS OR APPARATUS
    • G02B5/00—Optical elements other than lenses
    • G02B5/20—Filters
    • G02B5/208—Filters for use with infrared or ultraviolet radiation, e.g. for separating visible light from infrared and/or ultraviolet radiation
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K15/00—Anti-oxidant compositions; Compositions inhibiting chemical change
    • C09K15/04—Anti-oxidant compositions; Compositions inhibiting chemical change containing organic compounds
    • C09K15/12—Anti-oxidant compositions; Compositions inhibiting chemical change containing organic compounds containing sulfur and oxygen
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    • C09K15/28—Anti-oxidant compositions; Compositions inhibiting chemical change containing organic compounds containing nitrogen, oxygen and sulfur

Definitions

  • the present invention relates to a long wave ultraviolet absorbing laminate having significantly improved light resistance.
  • the organic long-wave ultraviolet absorber Since the organic long-wave ultraviolet absorber has a high degree of freedom in the structural design of the absorber, it can be obtained with various absorption wavelengths by devising the structure of the absorber, but it has durability against light. However, the current situation is that practical use has not progressed.
  • Patent Document 6 has a first light-resistant layer containing metal oxide particles having an ultraviolet-absorbing ability with an average particle size of 0.1 ⁇ m or less on at least one surface of a base resin film, and a surface layer of the light-resistant layer.
  • a weather-resistant resin film is proposed in which a second light-resistant layer containing an organic ultraviolet absorber is provided.
  • this proposed resin film is a multilayer of a metal particle-containing layer and an organic ultraviolet absorber-containing layer, and the long-wave ultraviolet absorption by the multilayer of the long-wave ultraviolet absorber-containing layer and the short-wave ultraviolet absorber-containing layer of the present invention. There is no disclosure or suggestion about improving light resistance in the laminate.
  • An object of the present invention is to provide a long-wave ultraviolet-absorbing laminate that is dramatically improved in light resistance and that is particularly suitable for various uses such as UV-preventing films such as glass for building materials and window glass for vehicles.
  • Means for solving the above-described problems are as follows. That is, ⁇ 1> a support; Resin composition containing at least one ultraviolet absorber A having a maximum absorption wavelength of 350 nm or more and 400 nm or less, a half width of 55 nm or less, and a molar extinction coefficient at the maximum absorption wavelength of 20,000 or more, and a resin A long wave ultraviolet absorbing layer comprising: A resin containing at least one ultraviolet absorber B having a maximum absorption wavelength of 350 nm or less and an absorbance at 320 nm of 30% or more of the absorbance at the maximum absorption wavelength on the incident light side from the long wave ultraviolet absorption layer, and a resin It is a long wave ultraviolet absorption layered product characterized by having a short wave ultraviolet absorption layer which consists of a composition.
  • An agent-containing support At least one ultraviolet absorber B having a maximum absorption wavelength of 350 nm or less and an absorbance at 320 nm of 30% or more of the absorbance at the maximum absorption wavelength, and a resin, on the incident light side from the long wave ultraviolet absorber-containing support.
  • a long-wave ultraviolet absorbing laminate comprising at least one short-wave ultraviolet absorbing layer made of a resin composition. ⁇ 4> The longwave ultraviolet absorbing laminate according to ⁇ 3>, wherein an infrared blocking layer is provided between the longwave ultraviolet absorber-containing support and the shortwave ultraviolet absorbing layer.
  • a 21 and A 22 represents a hydrogen atom and atoms other than carbon atoms.
  • Y 21 and Y 22 each independently represent a hydrogen atom or a monovalent substituent.
  • at least one of Y 21 or Y 22 represents a substituent having a Hammett's substituent constant ⁇ p value of 0.2 or more.
  • Y 21 and Y 22 may be bonded to each other to form a ring.
  • (B) represents an atomic group necessary for forming a 5- or 6-membered ring together with A 21 , A 22 and a carbon atom.
  • FIG. 1 is a view showing absorption spectra of ultraviolet absorbers A and B used in the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic view showing an example of the long-wave ultraviolet absorbing laminate according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a schematic view showing another example of the long wave ultraviolet absorbing laminate of the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a schematic view showing another example of the long wave ultraviolet absorbing laminate of the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 5 is a schematic view showing an example of a long wave ultraviolet absorbing laminate according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 is a schematic view showing another example of the long wave ultraviolet absorbing laminate according to the second embodiment of the present invention.
  • the long wave ultraviolet absorbing laminate of the present invention comprises a support, a long wave ultraviolet absorbing layer comprising a resin composition containing at least one ultraviolet absorber A and a resin, It has at least one ultraviolet absorber B and a short wave ultraviolet absorbing layer made of a resin composition containing a resin on the incident light side from the long wave ultraviolet absorbing layer, and further has other layers as necessary. It becomes.
  • the long-wave ultraviolet absorbing laminate of the present invention has a long-wave ultraviolet absorber-containing support containing at least one ultraviolet absorber A; On the incident light side of the long-wave ultraviolet absorber-containing support, it has at least one ultraviolet absorber B and a short-wave purple ray absorbing layer made of a resin composition containing a resin. Having a layer.
  • the said ultraviolet absorber A has the characteristics that a maximum absorption wavelength is 350 nm or more and 400 nm or less, and a half value width is 55 nm or less.
  • the ultraviolet absorber B is characterized in that the absorbance at 320 nm is 30% or more of the absorbance at the maximum absorption wavelength, and the maximum absorption wavelength is 350 nm or less.
  • the absorbance at 320 nm of the ultraviolet absorber B is preferably 50% or more of the absorbance at the maximum absorption wavelength.
  • the ultraviolet absorber B represents one having an absorbance at 320 nm of 30% or more of the absorbance at the maximum absorption wavelength and a maximum absorption wavelength of 350 nm or less.
  • the ultraviolet absorber B- (1) having a wavelength of less than 320 nm
  • an ultraviolet absorber (B- (2)) having a maximum absorption wavelength of 320 nm to 350 nm.
  • FIG. 1 shows preferred absorption spectra of the ultraviolet absorbers A and B used in the present invention.
  • a person skilled in the art can easily measure the maximum absorption wavelength and the full width at half maximum defined in the present invention.
  • the measurement method is described in, for example, “The Fourth Edition Experimental Chemistry Course 7 Spectroscopy II” (Maruzen, 1992), pages 180 to 186, edited by the Chemical Society of Japan.
  • the sample is dissolved in a suitable solvent, and measurement is performed by a spectrophotometer using a cell made of quartz or glass and using two cells for sample and control.
  • the solvent to be used is required to have no absorption in the measurement wavelength region, have a small interaction with the solute molecule, and have a very low volatility in addition to the solubility of the sample. Any solvent that satisfies the above conditions can be selected.
  • measurement is performed using ethyl acetate (EtOAc) as a solvent.
  • the maximum absorption wavelength and half-value width of the dye in the present invention are values measured using a quartz cell having an optical path length of 10 mm by preparing a solution having a concentration of about 5 ⁇ 10 ⁇ 5 mol ⁇ dm ⁇ 3 using ethyl acetate as a solvent. Is used.
  • the half width of the spectrum is described in, for example, “Chapter 4 of Experimental Chemistry Lecture 3, Basic Operation III” (Maruzen, 1991), page 154, edited by the Chemical Society of Japan.
  • the half-value width is explained with an example in which the horizontal axis is taken on the wave number scale, but the half-value width in the present invention is the value when the axis is taken on the wavelength scale,
  • the unit is nm. Specifically, it represents the width of the absorption band that is half the absorbance at the maximum absorption wavelength, and is used as a value that represents the shape of the absorption spectrum.
  • a spectrum with a small half-value width is a sharp spectrum
  • a spectrum with a large half-value width is a broad spectrum.
  • Ultraviolet absorbers that give a broad spectrum have absorption in a wide range from the maximum absorption wavelength to the long wave side. Therefore, in order to effectively block the long wave ultraviolet region without yellowish coloring, a spectrum with a small half-value width is used.
  • the ultraviolet absorber which has is more preferable.
  • the intensity of light absorption is proportional to the integral of the molar extinction coefficient.
  • the oscillator strength is proportional to the product of the absorbance at the maximum absorption wavelength and the half-value width (however, the half-value width in this case is a value centered on the wavelength scale). This means that when the transition moment values are the same, a compound having a spectrum with a small half width has a large absorbance at the maximum absorption wavelength.
  • Such UV absorbers have the advantage of being able to effectively shield the area around the maximum absorption wavelength with a small amount of use, but since the absorbance decreases sharply when the wavelength is slightly away from the maximum absorption wavelength, it covers a wide area. Can not do it.
  • the ultraviolet absorber A is characterized in that the maximum absorption wavelength is 350 nm or more and 400 nm or less, the half width is 55 nm or less, and the molar extinction coefficient at the maximum absorption wavelength is 20,000 or more. Preferably, the maximum absorption wavelength is 360 nm or more and 385 nm or less.
  • this ultraviolet absorber A having a suitable maximum absorption wavelength is used in combination with the ultraviolet absorber B, there is little risk of coloring, and it is possible to cover the UV-A region of 350 nm to 400 nm without omission.
  • the molar extinction coefficient at the maximum absorption wavelength is preferably 30,000 or more, more preferably 40,000 or more, and particularly preferably 50,000 or more. If the molar absorbance is less than 20,000, the absorption efficiency per weight of the UV absorber is deteriorated, so that a large amount of UV absorber must be used to completely absorb the UV region. This is not preferable because the working efficiency is deteriorated and the risk of bleeding out occurs. It has been found that as the molar extinction coefficient increases to 50,000 or more, the full width at half maximum becomes narrower, and as a result, the risk of coloring can be reduced.
  • the molar extinction coefficient is based on the definition described in, for example, “New Edition Experimental Chemistry Lecture 9 Analytical Chemistry [II]” (Maruzen, 1977), page 244, edited by the Chemical Society of Japan. It can be determined together with the absorption wavelength and the half width.
  • the ultraviolet absorber A may have any structure as long as this condition is satisfied.
  • triazine, benzotriazole, benzophenone, cyanine, dibenzoylmethane, cinnamic acid, p-aminobenzoic acid, benzoate, cyanoacrylate, indole known as UV absorber structures
  • examples thereof include compounds, benzalmalonate series, salicylic acid series, oxalic acid anilide series, formamidine series, and benzodithiol series.
  • indole-based and benzodithiol-based compounds which have a relatively small half width and excellent long-wave ultraviolet absorption ability, are particularly preferable.
  • a compound represented by the following general formula (1) is particularly preferable from the viewpoint of the maximum absorption wavelength and the small half-value width.
  • the compound represented by the following general formula (1) will be described.
  • a 21 and A 22 represents a hydrogen atom and atoms other than carbon atoms.
  • Y 21 and Y 22 each independently represent a hydrogen atom or a monovalent substituent.
  • at least one of Y 21 or Y 22 represents a substituent having a Hammett's substituent constant ⁇ p value of 0.2 or more.
  • Y 21 and Y 22 may be bonded to each other to form a ring.
  • (B) represents an atomic group necessary for forming a 5- or 6-membered ring together with A 21 , A 22 and a carbon atom.
  • a 21 and A 22 each independently represent an atom other than a hydrogen atom and a carbon atom.
  • Examples of A 21 and A 22 include boron, nitrogen, oxygen, fluorine, silicon, phosphorus, sulfur, and selenium atoms.
  • a 21 and A 22 include nitrogen, oxygen, and sulfur. Particularly preferred is a sulfur atom. Preferred combinations are oxygen-nitrogen, nitrogen-sulfur, nitrogen-nitrogen, sulfur-sulfur combinations, and particularly preferred combinations are sulfur-sulfur combinations.
  • Y 21 and Y 22 each independently represent a hydrogen atom or a monovalent substituent.
  • Monovalent substituents include cyano group, substituted or unsubstituted carbamoyl group, substituted or unsubstituted sulfamoyl group, nitro group, substituted or unsubstituted acyl group, substituted or unsubstituted alkylsulfonyl group, substituted or unsubstituted Substituted arylsulfonyl group, substituted or unsubstituted alkylsulfinyl group, substituted or unsubstituted arylsulfinyl group, substituted or unsubstituted alkoxycarbonyl group, substituted or unsubstituted aryloxycarbonyl group, substituted or unsubstituted alkyl group A substituted or unsubstituted aryl group, a substituted or unsubstituted heterocyclic group, and
  • examples of Y 21 and Y 22 include a cyano group, a carbamoyl group having 1 to 10 carbon atoms, preferably 2 to 8 carbon atoms, and more preferably 2 to 5 carbon atoms (for example, methylcarbamoyl, ethylcarbamoyl, morpholinocarbonyl).
  • Y 21 and Y 22 are preferably when at least one of Y 21 and Y 22 has a substituent having a Hammett's ⁇ p value of 0.2 or more.
  • Hammett's substituent constant ⁇ value will be described.
  • Hammett's rule is a method described in 1935 by L. E. in order to quantitatively discuss the effect of substituents on the reaction or equilibrium of benzene derivatives. P. A rule of thumb proposed by Hammett, which is widely accepted today.
  • Substituent constants determined by Hammett's rule include ⁇ p value and ⁇ m value, and these values can be found in many general books. For example, J. et al. A.
  • the substituent having Hammett's substituent constant ⁇ p value of 0.2 or more in the present invention is an electron-attracting group.
  • the ⁇ p value is preferably 0.25 or more, more preferably 0.3 or more, and particularly preferably 0.35 or more.
  • cyano group (0.66), carboxyl group (—COOH: 0.45), alkoxycarbonyl group (—COOMe: 0.45), aryloxycarbonyl group (—COOPh: 0.44), carbamoyl.
  • a group (—CONH 2 : 0.36), an alkylcarbonyl group (—COMe: 0.50), an arylcarbonyl group (—COPh: 0.43), an alkylsulfonyl group (—SO 2 Me: 0.72), or And arylsulfonyl group (—SO 2 Ph: 0.68).
  • Me represents a methyl group
  • Ph represents a phenyl group.
  • the values in parentheses are the ⁇ p values of typical substituents in Chem. Rev. 1991, Vol. 91, pp. 165-195.
  • Y 21 and Y 22 may be bonded to each other to form a ring.
  • the ⁇ p values of Y 21 and Y 22 cannot be defined.
  • Y 21 and Y 22 are each substituted by a ring partial structure.
  • the ⁇ p value in the case of formation will be defined. For example, when a 1,3-indandione ring is formed, it is considered that Y 21 and Y 22 are each substituted with a benzoyl group.
  • Y 21 and Y 22 are each independently a cyano group, alkylcarbonyl group, arylcarbonyl group, alkoxycarbonyl group, aryloxycarbonyl group, carbamoyl group, sulfinyl group, sulfonyl group, or sulfamoyl group. . Particularly preferably, at least one of Y 21 and Y 22 is a cyano group, and the other is an alkylcarbonyl group, an arylcarbonyl group, a heterocyclic carbonyl group, an alkylsulfonyl group, or an arylsulfonyl group. Y 21 and Y 22 are preferably not bonded to each other to form a ring.
  • (B) represents a ring formed by combining A 21 , A 22 and a carbon atom.
  • a 5- or 6-membered ring is preferable.
  • pyrimidine ring, imidazolidine ring, imidazoline ring, oxazoline ring, thiazoline ring, dithiol ring and the like can be mentioned. These rings may have a monovalent substituent.
  • a condensed ring structure may be formed together with an aromatic ring.
  • Ring (B) is preferably an imidazoline ring, an oxazoline ring, a thiazoline ring, a dithiol ring, or a benzo condensed ring thereof, more preferably a benzodithiol ring, a benzoxazoline ring, a benzothiazoline ring, or a benzoimidazoline ring, Particularly preferred is a benzodithiol ring.
  • a preferable combination of substituents in the general formula (1) is that at least one of Y 21 and Y 22 is a cyano group, and the other is an alkylcarbonyl group, an arylcarbonyl group, a heterocyclic carbonyl group, an alkylsulfonyl group, or an arylsulfonyl Group, A 21 and A 22 are both sulfur atoms, and (B) is a combination forming a benzodithiol ring.
  • the compound represented by the general formula (1) is preferably a compound represented by the following general formula (2).
  • general formula (2) will be described in detail.
  • the general formula (2), A 31 and A 32 each independently represent an oxygen atom, a hetero atom selected from the group consisting of nitrogen atom and sulfur atom.
  • Y 31 and Y 32 each independently represent a hydrogen atom or a monovalent substituent.
  • at least one of Y 31 and Y 32 represents a substituent having a Hammett's substituent constant ⁇ p value of 0.2 or more.
  • Y 31 and Y 32 may be bonded to each other to form a ring.
  • (D) represents an atomic group necessary for forming a 5- or 6-membered ring together with a carbon atom.
  • a 31 and A 32 each independently represent a hetero atom selected from the group consisting of an oxygen atom, a nitrogen atom and a sulfur atom, and preferably a sulfur atom.
  • Preferred combinations are oxygen-nitrogen, nitrogen-sulfur, nitrogen-nitrogen, sulfur-sulfur combinations, and particularly preferred combinations are sulfur-sulfur combinations.
  • Y 31 and Y 32 each independently represent a hydrogen atom or a monovalent substituent.
  • monovalent substituents include cyano group, substituted or unsubstituted carbamoyl group, substituted or unsubstituted sulfamoyl group, nitro group, substituted or unsubstituted acyl group, substituted or unsubstituted alkylsulfonyl group, substituted Or an unsubstituted arylsulfonyl group, a substituted or unsubstituted alkylsulfinyl group, a substituted or unsubstituted arylsulfinyl group, a substituted or unsubstituted alkoxycarbonyl group, a substituted or unsubstituted aryloxycarbonyl group, a substituted or unsubstituted Examples thereof include an alkyl group, a substituted or unsubstituted aryl group, and a substituted
  • At least one of Y 31 and Y 32 represents a substituent having a Hammett's substituent constant ⁇ p value of 0.2 or more.
  • substituents having Hammett's substituent constant ⁇ p value of 0.2 or more include cyano group, alkylcarbonyl group, arylcarbonyl group, alkoxycarbonyl group, aryloxycarbonyl group, carbamoyl group, sulfinyl group, sulfonyl group, or sulfamoyl. Groups.
  • At least one of Y 31 and Y 32 is a cyano group and the other represents a substituted or unsubstituted alkylcarbonyl group, a substituted or unsubstituted arylcarbonyl group, a substituted or unsubstituted heteroaryl
  • a ring carbonyl group, a substituted or unsubstituted alkylsulfonyl group, or a substituted or unsubstituted arylsulfonyl group is a cyano group and the other represents a substituted or unsubstituted alkylcarbonyl group, a substituted or unsubstituted arylcarbonyl group, a substituted or unsubstituted heteroaryl
  • Ring (D) represents an atomic group necessary for forming a 5- or 6-membered ring containing a carbon atom.
  • the ring (D) include, for example, cycloalkanes such as cyclohexane and cyclopentane, aryls such as a benzene ring, pyridine ring, pyrrole ring, thiophene ring, thiazole ring, oxazole ring, pyrazole ring, or these benzoates.
  • heterocycles such as a condensed ring, are mentioned, More preferably, it is a benzene ring.
  • a preferred combination in the general formula (3) is that at least one of Y 31 and Y 32 is a cyano group, and the other is a substituted or unsubstituted alkylcarbonyl group, a substituted or unsubstituted arylcarbonyl group, a substituted or unsubstituted group.
  • a heterocyclic carbonyl group, a substituted or unsubstituted alkylsulfonyl group, or a substituted or unsubstituted arylsulfonyl group, A 31 and A 32 are both sulfur atoms, ring (D) is a benzene ring, and A 31 , A 32 and a combination forming a benzodithiol ring.
  • the compound represented by the general formula (2) is preferably a compound represented by the following general formula (3).
  • general formula (3) will be described in detail.
  • Y 41 and Y 42 each independently. At least one of Y 41 and Y 42 is a cyano group, and the other is a substituted or unsubstituted alkylcarbonyl group, a substituted or unsubstituted arylcarbonyl group, a substituted or unsubstituted heterocyclic carbonyl group, a substituted or unsubstituted alkyl A sulfonyl group or a substituted or unsubstituted arylsulfonyl group.
  • the Y 41 and Y 42 at least one of Y 41 and Y 42 is a cyano group, and the other is a substituted or unsubstituted alkyl group, a substituted or unsubstituted arylcarbonyl group, or a substituted or unsubstituted hetero When it is a ring carbonyl group. Particularly preferred is when one is a cyano group and the other is a substituted or unsubstituted alkylcarbonyl group or a substituted or unsubstituted arylcarbonyl group. It is also preferred that Y 41 and Y 42 do not form a ring with other atoms.
  • At least one of Y 41 or Y 42 is a cyano group, and the other is a substituted or unsubstituted alkylcarbonyl group having 3 to 18 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted arylcarbonyl group having 7 to 18 carbon atoms. When it is.
  • V 41 and V 42 each independently represent a hydrogen atom or a monovalent substituent.
  • monovalent substituents include halogen atoms, mercapto groups, cyano groups, carboxyl groups, phosphate groups, sulfo groups, hydroxy groups, carbamoyl groups, sulfamoyl groups, nitro groups, alkoxy groups, aryloxy groups, and acyl groups.
  • substituents include those exemplified for Y 41 and Y 42 .
  • the substituent may be further substituted, and when there are a plurality of substituents, they may be the same or different.
  • the substituent in this case is the substituent described above.
  • you may combine with substituents and may form a ring.
  • V 41 and V 42 are preferably each independently a cyano group, a nitro group, a hydroxyl group, an alkoxy group, an aryloxy group, or an acyloxy group, and particularly preferably an alkoxy group, an aryloxy group, or an acyloxy group.
  • a preferred combination in the general formula (3) is that at least one of Y 41 and Y 42 is a cyano group, and the other is a substituted or unsubstituted alkylcarbonyl group having 3 to 18 carbon atoms, or a substitution having 7 to 18 carbon atoms. Alternatively, it is an unsubstituted arylcarbonyl group, and a combination in which V 41 and V 42 are both an alkoxy group, an aryloxy group, or an acyloxy group.
  • the compound represented by any one of the general formulas (1) to (3) is Journal of Chemical Crystallography, pages 27, 1997, 516, right column, line 3 to page 520, right. Line 15; Liebigs Annalen der Chemie, page 726, 106, line 15 to page 109, line 37; JP 49-1115, page 3, left line 7 to page 5, left 8th line, Bioorganic & Medicinal Chemistry Letters, pages 7, 1997, 652, 9th to 19th lines, Journal of Organic Chemistry, 43, 1978, 2153 pages 2nd line to 12th line on the left, JP 4 No.
  • R B1 , R B2 , R B3 and R B4 each independently represent a hydrogen atom or a monovalent substituent.
  • R B5 and R B6 each independently represent a hydrogen atom or a monovalent substituent.
  • X B1 , X B2 , X B3 and X B4 each independently represent a hetero atom.
  • R B1 , R B2 , R B3 and R B4 each independently represent a hydrogen atom or a monovalent substituent.
  • Examples of the monovalent substituent include the examples of the monovalent substituent described above in the general formula (1).
  • the substituents may be further substituted, and when there are a plurality of substituents, they may be the same or different. Moreover, you may combine with substituents and may form a ring.
  • Examples of monovalent substituents for R B1 , R B2 , R B3 and R B4 include cyano group, substituted or unsubstituted carbamoyl group, substituted or unsubstituted sulfamoyl group, nitro group, substituted or unsubstituted acyl.
  • substituted or unsubstituted alkylsulfonyl group substituted or unsubstituted arylsulfonyl group, substituted or unsubstituted alkylsulfinyl group, substituted or unsubstituted arylsulfinyl group, substituted or unsubstituted alkoxycarbonyl group, substituted or unsubstituted Examples thereof include a substituted aryloxycarbonyl group, a substituted or unsubstituted alkyl group, a substituted or unsubstituted aryl group, and a substituted or unsubstituted heterocyclic group.
  • the substituent may be further substituted, and when there are a plurality of substituents, they may be the same or different.
  • the substituent in this case is the above monovalent substituent. Moreover, you may combine with substituents and may form a ring.
  • R B1 , R B2 , R B3 and R B4 are specifically cyano groups, carbamoyl groups having 1 to 10 carbon atoms, preferably 2 to 8 carbon atoms, more preferably 2 to 5 carbon atoms (for example, methylcarbamoyl, ethyl Carbamoyl, morpholinocarbonyl), a sulfamoyl group having 0 to 10, preferably 2 to 8, and more preferably 2 to 5 carbon atoms (for example, methylsulfamoyl, ethylsulfamoyl, piperidinosulfonyl), nitro Group, an acyl group having 1 to 20 carbon atoms, preferably 1 to 12 carbon atoms, more preferably 1 to 8 carbon atoms (for example, formyl, acetyl, benzoyl, trichloroacetyl), 1 to 20 carbon atoms, preferably 1 carbon atom To 10 and more preferably an alkyls
  • the substituent may be further substituted, and when there are a plurality of substituents, they may be the same or different.
  • the substituent in this case is the substituent described above. Moreover, you may combine with substituents and may form a ring.
  • R B1 , R B2 , R B3 and R B4 represents a substituent having a Hammett's substituent constant ⁇ p value of 0.2 or more.
  • R B1 and R B2 and R B3 and R B4 may be bonded to each other to form a ring.
  • the concept described in the general formula (1) is used.
  • At least one of R B1 , R B2 , R B3 and R B4 represents a substituent having a Hammett's substituent constant ⁇ p value of 0.2 or more, but a pair of R B1 and R B2 or R B3 and R B4 It is preferable that either one of the groups is a substituent. More preferably, three of R B1 , R B2 , R B3 and R B4 are this substituent. Particularly preferably, R B1 , R B2 , R B3 and R B4 are all the substituents.
  • R B1 , R B2 , R B3 and R B4 is more preferably —CN, —COOR B8 , —CONR B9 R B10 , —COR B11 or —SO 2 R B12 (wherein , R B8 , R B9 , R B10 , R B11 and R B12 each represent a hydrogen atom or a monovalent substituent. More preferred is —CN, —COOR B8 , —COR B11 or —SO 2 R B12 . More preferred is —CN or —COOR B8 . Particularly preferred is -CN.
  • R B1 , R B2 , R B3 and R B4 is an alkoxycarbonyl group having 6 or more carbon atoms. More preferably, it has 6 or more and 20 or less carbon atoms, and further preferably 6 or more and 12 or less carbon atoms. You may have a substituent in arbitrary positions on an alkoxy group. Examples of the substituent include those described above. Examples of the alkoxy group in the alkoxycarbonyl group include a hexyloxy group, a 2-ethylhexyloxy group, an octyloxy group, a decyloxy group, and a dodecyloxy group.
  • the combination of the combination and R B3 and R B4 and R B1 and R B2 may be any combination satisfies the conditions described above, but with the set and R B3 and R B4 and R B1 and R B2 More preferably, the sets are the same combination.
  • R B1 and R B2 and R B3 and R B4 may be bonded to each other to form a ring.
  • any of a saturated and unsaturated hydrocarbon ring and a heterocyclic ring may be sufficient.
  • a dithiol ring and a dithiolane ring are not formed.
  • a cyclopropane ring for example, as a ring containing a carbon atom to which R B1 and R B2 defined in the general formula ( BI ) are bonded, a cyclopropane ring, a cyclobutane ring, a cyclopentane ring, a cyclohexane ring, a cycloheptane ring Pyrrolidine ring, tetrahydrofuran ring, tetrahydrothiophene ring, oxazoline ring, thiazoline ring, pyrroline ring, pyrazolidine ring, pyrazoline ring, imidazolidine ring, imidazoline ring, piperidine ring, piperazine ring, pyran ring and the like.
  • substituents may have a substituent at any position.
  • substituents include the examples of the monovalent substituent described above.
  • divalent substituent include a carbonyl group and an imino group.
  • substituents may be the same or different. Moreover, it may become a condensed ring or a spiro ring by bonding with each other to form a ring.
  • R B1 and R B2 or R B3 and R B4 are shown in Table 1 below, but the present invention is not limited to these.
  • Et represents an ethyl group
  • Bu represents a butyl group.
  • the wavy line in the table represents the binding site to the heterocycle in formula (BI).
  • R B5 and R B6 each independently represent a hydrogen atom or a monovalent substituent.
  • the monovalent substituent include the examples of the monovalent substituent described above. Among them, hydrogen atom, halogen atom, alkyl group, aryl group, cyano group, carboxyl group, alkoxycarbonyl group, aryloxycarbonyl group, carbamoyl group, alkylcarbonyl group, arylcarbonyl group, nitro group, amino group, acylamino group, sulfone Amide groups, hydroxy groups, alkoxy groups, aryloxy groups, acyloxy groups, alkylsulfonyloxy groups, arylsulfonyloxy groups, sulfo groups, alkylthio groups, and arylthio groups are preferred.
  • a hydrogen atom, a halogen atom, an amino group, an acylamino group, a hydroxy group, an alkoxy group, an aryloxy group, an acyloxy group, an alkylthio group, and an arylthio group are more preferable. More preferred are an alkoxy group, an aryloxy group, an acyloxy group, an alkoxycarbonyloxy group, an aryloxycarbonyloxy group, an acylamino group, a carbamoyloxy group, and a carbamoylamino group. An alkoxy group, an aryloxy group, and an acyloxy group are particularly preferable. An alkoxy group having 2 or more carbon atoms is particularly preferable.
  • the alkyl group is preferably an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, and examples thereof include a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a hexyl group, and an octyl group.
  • a monovalent substituent may be present at any position on the alkyl group. Examples of the monovalent substituent include the examples of the monovalent substituent described above. Arbitrary substituents may be bonded to form a ring.
  • the alkyl group in the case of an alkoxy group is preferably an alkyl group having 3 to 20 carbon atoms. More preferred is an alkyl group having 5 to 18 carbon atoms. Particularly preferred is an alkyl group having 6 to 12 carbon atoms.
  • the aryl group is preferably an aryl group having 6 to 20 carbon atoms, and examples thereof include a phenyl group and a naphthyl group.
  • a monovalent substituent may be present at any position on the aryl group. Examples of the monovalent substituent include the examples of the monovalent substituent described above.
  • Arbitrary substituents may be bonded to form a ring.
  • the aryl group is preferably an aryl group having 6 to 14 carbon atoms. More preferred is an aryl group having 6 to 10 carbon atoms. Particularly preferred is a phenyl group.
  • the acyl group is preferably an acyl group having 1 to 20 carbon atoms, and examples thereof include an acetyl group, a propionyl group, a butanoyl group, a hexanoyl group, an octanoyl group, a benzoyl group, and a naphthoyl group.
  • a monovalent substituent may be present at any position on the acyl group. Examples of the monovalent substituent include the examples of the monovalent substituent described above. Arbitrary substituents may be bonded to form a ring.
  • the acyl group is preferably an acyl group having 1 to 15 carbon atoms. More preferred is an acyl group having 1 to 10 carbon atoms. Particularly preferred is an acyl group having 4 to 8 carbon atoms.
  • the alkyl group in the case of the alkoxycarbonyloxy group is preferably an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, and examples thereof include a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a hexyl group, and an octyl group.
  • a monovalent substituent may be present at any position on the alkyl group. Examples of the monovalent substituent include the examples of the monovalent substituent described above. Arbitrary substituents may be bonded to form a ring.
  • the alkyl group in the case of an alkoxycarbonyloxy group is preferably an alkyl group having 3 to 20 carbon atoms. More preferred is an alkyl group having 5 to 18 carbon atoms. Particularly preferred is an alkyl group having 6 to 12 carbon atoms.
  • the aryl group is preferably an aryl group having 6 to 20 carbon atoms, and examples thereof include a phenyl group and a naphthyl group.
  • a monovalent substituent may be present at any position on the aryl group. Examples of the monovalent substituent include the examples of the monovalent substituent described above.
  • Arbitrary substituents may be bonded to form a ring.
  • the aryl group is preferably an aryl group having 6 to 14 carbon atoms. More preferred is an aryl group having 6 to 10 carbon atoms. Particularly preferred is a phenyl group.
  • the acyl group is preferably an acyl group having 1 to 20 carbon atoms, and examples thereof include an acetyl group, a propionyl group, a butanoyl group, a hexanoyl group, an octanoyl group, a benzoyl group, and a naphthoyl group.
  • a monovalent substituent may be present at any position on the acyl group. Examples of the monovalent substituent include the examples of the monovalent substituent described above. Arbitrary substituents may be bonded to form a ring.
  • the acyl group is preferably an acyl group having 1 to 15 carbon atoms. More preferred is an acyl group having 1 to 10 carbon atoms. Particularly preferred is an acyl group having 4 to 8 carbon atoms.
  • the substituent on the nitrogen atom is preferably a hydrogen atom, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, or an aryl group having 6 to 20 carbon atoms. Examples thereof include a hydrogen atom, a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a hexyl group, an octyl group, a phenyl group, and a naphthyl group.
  • a monovalent substituent may be present at any position on the alkyl group and the aryl group. Examples of the monovalent substituent include the examples of the monovalent substituent described above.
  • the alkyl group and aryl group in the case of the carbamoyloxy group are preferably an alkyl group having 3 to 20 carbon atoms and an aryl group having 6 to 14 carbon atoms. More preferred are an alkyl group having 6 to 12 carbon atoms and an aryl group having 6 to 10 carbon atoms.
  • the substituent on the nitrogen atom is preferably a hydrogen atom, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, or an aryl group having 6 to 20 carbon atoms. Examples thereof include a hydrogen atom, a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a hexyl group, an octyl group, a phenyl group, and a naphthyl group.
  • a monovalent substituent may be present at any position on the alkyl group and the aryl group. Examples of the monovalent substituent include the examples of the monovalent substituent described above.
  • the alkyl group and aryl group are preferably an alkyl group having 3 to 20 carbon atoms and an aryl group having 6 to 14 carbon atoms. More preferred are an alkyl group having 6 to 12 carbon atoms and an aryl group having 6 to 10 carbon atoms.
  • R B5 and R B6 may be different from each other but are preferably the same.
  • R B5 or R B6 are shown in Table 2 below, but the present invention is not limited thereto.
  • the wavy line in the table indicates the binding site to the benzene ring in the general formula (BI).
  • X B1 , X B2 , X B3 and X B4 each independently represent a hetero atom.
  • the hetero atom include a boron atom, a nitrogen atom, an oxygen atom, a silicon atom, a phosphorus atom, a sulfur atom, a selenium atom, and a tellurium atom.
  • they are a nitrogen atom, an oxygen atom, and a sulfur atom. More preferably, they are a nitrogen atom and a sulfur atom. Particularly preferred is a sulfur atom.
  • X B1 , X B2 , X B3 and X B4 may be different from each other, but it is more preferable that X B1 and X B2 and X B3 and X B4 each have the same combination. Are all the same. Most preferably, all represent sulfur atoms.
  • the compound represented by the general formula (BI) is particularly preferably a compound represented by the following general formula (BI).
  • R Ba1 , R Ba2 , R Ba3 and R Ba4 represent a monovalent substituent.
  • at least one of R Ba1 , R Ba2 , R Ba3 and R Ba4 is a cyano group, an alkoxycarbonyl group having 1 to 20 carbon atoms (preferably 1 to 10), or 6 to 20 carbon atoms (preferably 6 to 6 carbon atoms).
  • aryloxycarbonyl group carbamoyl group having 1 to 20 carbon atoms (preferably 1 to 10), alkylcarbonyl group having 1 to 20 carbon atoms (preferably 1 to 10), 6 to 20 carbon atoms (preferably 6 carbon atoms)
  • R Ba1 , R Ba2 , R Ba3 and R Ba4 are monovalent substituents in which at least one of these combinations does not form a ring. Preferably there is.
  • the combination of (R Ba1 , R Ba2 ) and the combination of (R Ba3 , R Ba4 ) are particularly preferably monovalent substituents that do not form a ring in this combination.
  • aryl group eg phenyl, naphthyl
  • cyano group alkoxycarbonyl group (eg methoxycarbonyl) having 1 to 20 carbon atoms (preferably 1 to 10 carbon atoms), 6 to 20 carbon atoms (preferably Are 6 to 10) aryloxycarbonyl groups (eg phenoxycarbonyl), substituted or unsubstituted carbamoyl groups (eg carbamoyl, N-phenylcarbamoyl, N, N-dimethyl) having 1 to 20 carbon atoms (preferably 1 to 10) Carbamoyl), an alkylcarbonyl group having 1 to 20 carbon atoms (preferably 1 to 10) (eg acetyl), 6 to 20 carbon atoms Preferably 6 to 10) arylcarbonyl group (eg benzoyl), nitro group, substituted or unsubstituted sulfamoyl group having 0 to 20 carbon atoms (preferably 6 to 10) ary
  • At least one of the monovalent substituents R Ba1 , R Ba2 , R Ba3 and R Ba4 is a cyano group, an alkoxycarbonyl group having 1 to 20 carbon atoms (preferably 1 to 10), and 6 to 20 carbon atoms.
  • aryloxycarbonyl group carbamoyl group having 1-20 carbon atoms (preferably 1-10), alkylcarbonyl group having 1-20 carbon atoms (preferably 1-10), 6-6 carbon atoms
  • An arylcarbonyl group having 20 preferably 6 to 10
  • an alkylsulfonyl group having 1 to 20 carbon atoms preferably 1 to 10
  • an arylsulfonyl group having 6 to 20 carbon atoms preferably 6 to 10
  • R 1a , R 2a , R 3a and R 4a are all a cyano group, an alkoxycarbonyl group having 1 to 20 carbon atoms (preferably 1 to 10), an aryloxy group having 6 to 20 carbon atoms (preferably 6 to 10 carbon atoms).
  • Carbonyl group carbamoyl group having 1 to 20 carbon atoms (preferably 1 to 10), alkylcarbonyl group having 1 to 20 carbon atoms (preferably 1 to 10), aryl having 6 to 20 carbon atoms (preferably 6 to 10 carbon atoms) Particularly preferred is a substituent selected from a carbonyl group, an alkylsulfonyl group having 1 to 20 carbon atoms (preferably 1 to 10) or an arylsulfonyl group having 6 to 20 carbon atoms (preferably 6 to 10 carbon atoms). More preferably, the combination of R 1a and R 2a and the combination of R 3a and R 4a are the same combination.
  • R Ba5 and R Ba6 are each an alkoxy group having 1 to 20 (preferably 1 to 10) carbon atoms, an aryloxy group having 6 to 20 (preferably 6 to 10) carbon atoms, and 1 to 20 (preferably 1 to 1) carbon atoms.
  • an acyloxy group an alkoxycarbonyloxy group having 1 to 20 (preferably 1 to 10) carbon atoms, an aryloxycarbonyloxy group having 6 to 20 (preferably 6 to 10) carbon atoms, and 1 to 20 carbon atoms (preferably Is a carbamoyloxy group having 1 to 10), an amino group having 0 to 20 carbon atoms (preferably 0 to 10), an acylamino group having 1 to 20 carbon atoms (preferably 1 to 10), and 1 to 20 carbon atoms (preferably 1-10) represents a carbamoylamino group.
  • R Ba5 and R Ba6 may further have a substituent.
  • substituents include the monovalent substituent described above.
  • divalent substituent include a carbonyl group and an imino group. When there are a plurality of substituents, they may be the same or different. Moreover, it may become a condensed ring or a spiro ring by bonding with each other to form a ring.
  • the compound represented by the general formula (BI) or (BI-Ia) can be synthesized by any method.
  • a compound in which R B5 and R B6 in the general formula ( BI ) are hydroxy groups is used as a synthesis intermediate, and this is subjected to alkylation, acylation, and the like, and a desired substituent is introduced. can do.
  • the synthetic intermediate in which R B5 and R B6 in the general formula ( BI ) are hydroxy groups is, for example, a known patent when X B1 , X B2 , X B3 and X B4 are all sulfur atoms.
  • references for example, the reference example of the first page of the upper right to the first line of the lower left of page 3 of JP-A-63-225382, and Liebigs Ann. Chem., 1969, Vol. 726, pages 103-109 can be synthesized with reference to page 109, lines 5 to 12, etc. in the literature.
  • the compound represented by the above general formula (BI) or (BI-Ia) is disclosed in Journal of Organic Chemistry, 1990, Vol. 55, pages 5347-5350, from page 5349, line 27 on the right.
  • the exemplary compound (1) is obtained by reacting disodium salt obtained by reacting carbon disulfide and malononitrile in the presence of sodium hydroxide with chloranil and then reacting this with 2-ethylhexanoyl chloride in the presence of a base.
  • Illustrative compound (2) is synthesized by reacting disodium salt obtained by reacting carbon disulfide and malononitrile in the presence of sodium hydroxide with chloranil and then reacting 2-ethylhexyl bromide in the presence of a base. be able to.
  • Exemplified compound (11) was prepared by reacting dipotassium salt obtained by reacting carbon disulfide with ethyl cyanoacetate in the presence of potassium hydroxide with chloranil to synthesize exemplified compound (72) and 2-ethylhexanoyl It can be synthesized by reacting chloride in the presence of a base.
  • the exemplified compound (12) can be synthesized by reacting the exemplified compound (72) with 2-ethylhexyl bromide in the presence of a base.
  • the exemplified compound (59) can be synthesized by reacting a dipotassium salt obtained by reacting carbon disulfide and ethyl cyanoacetate in the presence of potassium hydroxide with hexafluorobenzene.
  • the exemplified compound (51) can be synthesized by reacting the exemplified compound (59) with sodium dodecanethiolate.
  • the compounds represented by the general formula ( BI ) are different from each other when R B1 and R B2 , R B3 and R B4 , X B1 and X B2 , X B3 and X B4 or R B5 and R B6 are different from each other. It can become a geometric isomer by changing the position of. Even when only one of the geometric isomers is described in the present specification, the compound represented by the general formula (BI) used in the present invention is also used for the other geometric isomers. include. Moreover, even if it is a mixture of geometric isomers in the process of synthesis or purification, only the representative structure is described in this specification. In the case of a geometric isomer mixture, the abundance ratio may be any ratio between 0: 1 and 1: 0.
  • the compound represented by any one of the general formulas (1), (2), (3), (BI), or (BIa) used in the present invention is mutually dependent on the structure and the environment in which it is placed. Mutants can be taken. Although described in this specification in one of the representative forms, tautomers different from those described in this specification are also included in the compounds used in the present invention.
  • the compound represented by any one of the general formulas (1), (2), (3), (BI) or (BIa) used in the present invention is an isotope (for example, 2 H, 3 H, 13 C, 15 N, 17 O, 18 O, etc.).
  • a polymer containing the structure of the compound represented by any one of the general formulas (1), (2), (3), (BI) or (BI) as a UV-absorbing group in a repeating unit It can be suitably used in the present invention.
  • Examples of the repeating unit including the structure of the compound represented by any one of the general formulas (1), (2), (3), (BI) or (BI) are shown below.
  • a homopolymer composed of the above repeating units may be used, or a copolymer composed of two or more kinds of repeating units may be used. Further, it may be a copolymer containing other repeating units. Examples of other repeating units are shown below.
  • the ultraviolet absorbent B is characterized in that the absorbance at 320 nm is 30% or more of the absorbance at the maximum absorption wavelength. Preferably it is 50% or more. When the absorbance at 320 nm is 30% or less of the absorbance at the maximum absorption wavelength, a wavelength band that is not covered by the ultraviolet absorber A and the ultraviolet absorber B occurs between 310 nm and 330 nm. Moreover, it is preferable that the maximum absorption wavelength of the ultraviolet absorber B is 350 nm or less.
  • the ultraviolet absorber B having an absorbance at 320 nm of 30% or more of the absorbance at the maximum absorption wavelength and a maximum absorption wavelength of 350 nm or less is, as described above, the ultraviolet absorber B- (2) having a maximum absorption wavelength of 320 nm or less, and Two types of ultraviolet absorber B- (2) having a maximum absorption wavelength of 320 nm or more and 350 nm or less are conceivable and can be appropriately selected according to the application.
  • the ultraviolet absorber B- (1) is particularly preferably used when there is no element that absorbs shortwave ultraviolet rays, such as when it is kneaded into a plastic molded product or polymer.
  • the ultraviolet absorber B- (1) there is no other element that absorbs short-wave ultraviolet light of 300 nm or less, so a new short-wave can be obtained by using ultraviolet absorber B- (1) that can efficiently absorb short-wave ultraviolet light.
  • the plastic molded product itself and its contents can be prevented from ultraviolet rays.
  • the unexpected effect that compatibility with a polymer and light fastness are improved by using in combination with the said ultraviolet absorber A is acquired.
  • B- (2) is particularly preferably used when there are other elements that absorb short-wave ultraviolet rays, such as when a film on glass or a polymer is dissolved and applied to a substrate.
  • the ultraviolet absorber B- (2) is used, the shielding ability near 320 nm is excellent, but although it is possible to efficiently absorb the short-wave ultraviolet region of 300 nm or less, it may be difficult. Therefore, it is preferable to apply the polymer on a glass substrate that serves as a filter for shielding the short wave side.
  • the combined use of the ultraviolet absorber A used in the present invention improves the solubility and light fastness to a solvent (for example, ethyl acetate, methyl ethyl ketone, toluene, etc.) when using a coating film in a solvent coating system. Unexpected effects can be obtained.
  • a solvent for example, ethyl acetate, methyl ethyl ketone, toluene, etc.
  • the ultraviolet absorber B may have any structure as long as this condition is satisfied.
  • compounds such as triazine, benzotriazole, benzophenone, cyanine, dibenzoylmethane, cinnamic acid, acrylate, benzoate, and oxalic acid diamide known as UV absorber structures Can be mentioned.
  • a benzotriazole-based, benzophenone-based, salicylic acid-based, acrylate-based, or triazine-based compound is preferable. More preferred are benzotriazole-based, benzophenone-based, and triazine-based compounds having excellent light fastness.
  • these preferable ultraviolet absorbers B are used in combination with the ultraviolet absorber A composed of a compound represented by any one of the above general formulas (1) to (3), (BI) or (BI), It is possible to absorb the ultraviolet region efficiently without any problem.
  • the benzotriazole compound is preferably a compound having an effective absorption wavelength of about 270 to 380 nm and represented by any one of the following general formulas (IIa) and (IIb). (IIa) and (IIb) will be described in detail.
  • R 11 represents a hydrogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group, a substituted or unsubstituted cycloalkyl group, or a substituted or unsubstituted aryl group.
  • R 12 represents a hydrogen atom, a halogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group, or a substituted or unsubstituted aryl group.
  • R 13 represents a hydrogen atom, a halogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group, a substituted or unsubstituted alkoxy group, or a —COOR 14 group (wherein R 14 represents a hydrogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group, Or a substituted or unsubstituted aryl group.
  • T represents a hydrogen atom or a substituted or unsubstituted alkyl group.
  • T 1 represents a hydrogen atom, a halogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group, a substituted or unsubstituted aryl group, or a substituted or unsubstituted alkoxy group.
  • L represents a divalent linking group or a single bond, and m represents 0 or 1.
  • n represents an integer of 1 to 4.
  • T 2 represents a halogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group, or a substituted or unsubstituted aryl group.
  • T 2 represents a divalent substituent
  • T 2 represents a trivalent substituent
  • T 2 represents a tetravalent substituent.
  • R 11 represents a hydrogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl, a substituted or unsubstituted cycloalkyl, or a substituted or unsubstituted aryl group.
  • R 11 is preferably a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, a substituted or unsubstituted cycloalkyl group having 5 to 18 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted aryl group having 6 to 24 carbon atoms.
  • R 11 is particularly preferably a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms.
  • a substituted alkyl group, a substituted cycloalkyl group, and a substituted aryl group represent an alkyl group, a cycloalkyl group, or an aryl group having a monovalent substituent at any position.
  • monovalent substituents include halogen An atom (for example, a fluorine atom, a chlorine atom, a bromine atom, an iodine atom), a linear or branched alkyl group having 1 to 20 carbon atoms (preferably 1 to 10) (for example, methyl or ethyl), a carbon number of 6 to 20 (preferably Is an aryl group having 6 to 10) (eg phenyl, naphthyl), cyano group, carboxyl group, alkoxycarbonyl group having 1 to 20 carbon atoms (preferably 1 to 10) (eg methoxycarbonyl), 6 to 20 carbon atoms (preferably Is a 6-10) aryloxycarbonyl group (for example,
  • Vamoyl group for example, carbamoyl, N-phenylcarbamoyl, N, N-dimethylcarbamoyl
  • alkylcarbonyl group having 1 to 20 carbon atoms (preferably 1 to 10) (for example, acetyl), 6 to 20 carbon atoms (preferably 6 to 6 carbon atoms) 10) an arylcarbonyl group (for example, benzoyl), a nitro group, a substituted or unsubstituted amino group having a carbon number of 0 to 20 (preferably 0 to 10) (for example, amino, dimethylamino, anilino), a carbon number of 1 to 20 ( Preferably 1 to 10) acylamino group (for example, acetamido, ethoxycarbonylamino), sulfonamide group having 0 to 20 carbon atoms (preferably 0 to 10) (for example, methanesulfonamido), 2 to 20 carbon atoms (preferably 2 To
  • arylsulfonyl groups for example, benzenesulfonyl
  • 4- to 7-membered (preferably 5- to 6-membered) heterocyclic groups for example, pyridyl and morpholino
  • R 12 represents a hydrogen atom, a halogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group, or a substituted or unsubstituted aryl group.
  • R 12 is preferably a hydrogen atom, a chlorine atom, a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, a substituted or unsubstituted cycloalkyl group having 5 to 18 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted group having 6 to 24 carbon atoms.
  • An aryl group is a hydrogen atom, a halogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group, or a substituted or unsubstituted aryl group.
  • R 12 is particularly preferably a hydrogen atom, a chlorine atom, a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted aryl group having 6 to 24 carbon atoms.
  • R 13 represents a hydrogen atom, a halogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group, a substituted or unsubstituted alkoxy group, or a —COOR 14 group (wherein R 14 represents a hydrogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group, Or a substituted or unsubstituted aryl group.
  • R 13 is preferably a hydrogen atom, a chlorine atom, a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, a substituted or unsubstituted alkoxy group having 1 to 18 carbon atoms, or a —COOR 14 group (where R 14 represents A hydrogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted aryl group having 6 to 24 carbon atoms.
  • R 11 and R 12 may be in any position as long as they are substituted on the benzene ring, but are preferably substituted on the 2-position and 4-position of the hydroxyl group.
  • T represents a hydrogen atom or a substituted or unsubstituted alkyl group.
  • T is preferably a hydrogen atom or a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms.
  • T 1 represents a hydrogen atom, a halogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group, a substituted or unsubstituted aryl group, or a substituted or unsubstituted alkoxy group.
  • T 1 is preferably a hydrogen atom, a chlorine atom, a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, an aryl group having 6 to 24 carbon atoms, or an alkoxy group having 1 to 18 carbon atoms.
  • -L- represents a divalent linking group or a single bond
  • m represents 0 or 1.
  • m represents the case where T 2 is directly bonded to the benzene ring without passing through L, that is, the case where -L- represents a simple bond.
  • the divalent linking group -L- will be described.
  • -L- is a divalent substituent represented by the following general formula (a). ⁇ General formula (a)> -(L 1 ) m1- (L 2 ) m2- (L 3 ) m3- (L 4 ) m4- (L 5 ) m5-
  • m1 to m5 represent an integer of 0 to 2.
  • L 1 to L 5 are each independently —CO—, —O—, —SO 2 —, —SO—, —NR L —, a substituted or unsubstituted divalent alkyl group, substituted or unsubstituted 2 Represents a valent alkenyl group or a substituted or unsubstituted divalent aryl group.
  • R L represents a hydrogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group, or a substituted or unsubstituted aryl group.
  • RL examples include a hydrogen atom, a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a hexyl group, an octyl group, a phenyl group, and a naphthyl group.
  • a monovalent substituent may be present at any position on the alkyl group and the aryl group. Examples of the monovalent substituent include the examples of the monovalent substituent described above.
  • R L is preferably a substituted or unsubstituted alkyl group having 3 to 20 carbon atoms or a substituted or unsubstituted aryl group having 6 to 14 carbon atoms. More preferred is a substituted or unsubstituted alkyl group having 6 to 12 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted aryl group having 6 to 10 carbon atoms.
  • n represents an integer of 1 to 4.
  • T 2 represents a halogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group, or a substituted or unsubstituted aryl group.
  • T 2 is preferably a chlorine atom, a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted aryl group having 6 to 24 carbon atoms.
  • T 2 represents a divalent substituent.
  • Specific examples of T 2 when n is 2 include the above divalent substituent —L—.
  • T 2 is preferably —CH 2 —, —O—CO—C 2 H 4 —CO—O—, —NH—CO—C 3 H 6 —CO—NH—.
  • T 2 represents a trivalent substituent.
  • the trivalent substituent will be described.
  • the trivalent substituent is a trivalent alkyl group, a trivalent aryl group, or a substituent represented by the following general formula.
  • a trivalent alkyl group having 1 to 8 carbon atoms a trivalent aryl group having 6 to 14 carbon atoms, or a substituent represented by the following general formula.
  • T 2 represents a tetravalent substituent.
  • the tetravalent substituent will be described.
  • the tetravalent substituent is a substituent represented by a tetravalent alkyl group or a tetravalent aryl group.
  • a tetravalent alkyl group having 1 to 8 carbon atoms and a tetravalent aryl group having 6 to 14 carbon atoms are preferable.
  • n is 1 or 2. That is, as a preferable combination of the general formula (IIb), when n is 1, T is a hydrogen atom, or a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, and T 1 is a hydrogen atom, a chlorine atom, a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, An aryl group having 6 to 24 carbon atoms or an alkoxy group having 1 to 18 carbon atoms, and L is —O—CO—C 3 H 6 —, —CH 2 —, —C 3 H 6 —, —C 5 H 10 —, —C 8 H 16 —, —NH—CO—C 4 H 8 — or a simple bond, and T 2 is a chlorine atom, a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, or 6 carbon atoms Combinations
  • T is a hydrogen atom, or a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms
  • T 1 is a hydrogen atom, a chlorine atom, or a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms.
  • L is —CH 2 — or a simple bond
  • T 2 is —CH 2 —, —O—CO—C. 2 H 4 —CO—O—, or —NH—CO—C 3 H 6 —CO—NH—.
  • T is a hydrogen atom, or a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms
  • T 1 is a hydrogen atom, a chlorine atom, or a carbon atom having 1 to 18 carbon atoms.
  • T 2 is —CH 2 —, —O—CO—C 2 H 4 —CO—.
  • Also preferred are combinations that are O— or —NH—CO—C 3 H 6 —CO—NH—.
  • Representative examples of the compound represented by the general formula (IIa) or (IIb) include 2- (2′-hydroxy-5′-methylphenyl) benzotriazole, 2- (2′-hydroxy-5′-t -Butylphenyl) benzotriazole, 2- (2'-hydroxy-3'-tert-butyl-5'-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole, 2- (2'-hydroxy-3 ', 5'-di -T-butylphenyl) -5-chlorobenzotriazole, 2- (2'-hydroxy-3'-dodecyl-5'-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole, 2- (2'-hydroxy-3 ', 5'-di-t-amylphenyl) benzotriazole, 2- (2'-hydroxy-5 '-(1,1,3,3-tetramethylbutyl) phenyl) benzotriazole, 2- (2'-hydroxy- 4 ' Octyloxyphenyl) benzotri
  • the triazine compound is preferably a compound having an effective absorption wavelength of about 270 nm to 380 nm and represented by the following general formula (III).
  • the substituents Y 1 are independently of each other a hydrogen atom, a hydroxyl group, a substituted or unsubstituted alkyl group, a substituted or unsubstituted aryl group, or a substituted or unsubstituted alkoxy group. It is a group.
  • Lf represents a divalent linking group or a single bond.
  • u is 1 or 2
  • v is 0 or 1
  • r is an integer of 1 to 3
  • Y 2 is a hydrogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group, or a substituted or An unsubstituted aryl group.
  • Y 2 represents a divalent substituent.
  • Y 1 represents, independently of each other, a hydrogen atom, a hydroxyl group, a substituted or unsubstituted alkyl group, a substituted or unsubstituted aryl group, or a substituted or unsubstituted alkoxy group.
  • Y 1 is preferably a hydrogen atom, a hydroxyl group, a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, a substituted or unsubstituted aryl group having 6 to 24 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted group having 1 to 18 carbon atoms. It is a substituted alkoxy group.
  • Lf represents a divalent linking group or a simple bond.
  • u represents 1 or 2; r represents an integer of 1 to 3.
  • v is 0 or 1, and when v is 0, Lf represents a simple bond.
  • the divalent linking group -Lf- will be described.
  • the divalent substituent Lf is a divalent substituent represented by the following general formula (b). ⁇ General formula (b)> ⁇ (Lf 1 ) mf1 ⁇ (Lf 2 ) mf2 ⁇ (Lf 3 ) mf3 ⁇ (Lf 4 ) mf4 ⁇ (Lf 5 ) mf5 ⁇
  • mf1 to mf5 represent integers of 0 to 2.
  • Lf 1 to Lf 5 each independently represents —CO—, —O—, —SO 2 —, —SO—, —NRf L —, a divalent substituted or unsubstituted alkyl group, divalent substituted or It represents an unsubstituted alkenyl group or a divalent substituted or unsubstituted aryl group.
  • Rf L represents a hydrogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group, or a substituted or unsubstituted aryl group.
  • Rf L examples include a hydrogen atom, a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a hexyl group, an octyl group, a phenyl group, and a naphthyl group.
  • a monovalent substituent may be present at any position on the alkyl group and the aryl group. Examples of the monovalent substituent include the examples of the monovalent substituent described above.
  • Rf L is preferably a substituted or unsubstituted alkyl group having 3 to 20 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted aryl group having 6 to 14 carbon atoms. More preferred is a substituted or unsubstituted alkyl group having 6 to 12 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted aryl group having 6 to 10 carbon atoms.
  • Y 2 is a hydrogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group, or a substituted or unsubstituted aryl group.
  • Y 2 is preferably a hydrogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted aryl group having 6 to 24 carbon atoms.
  • Y 2 represents a divalent substituent.
  • the divalent substituent include the above-mentioned divalent substituent —L—.
  • Y 2 is preferably a substituted or unsubstituted divalent alkyl group, a substituted or unsubstituted divalent alkenyl group, a substituted or unsubstituted divalent aryl group, —CH 2 CH (OH) CH 2 —O. —Y 11 —OCH 2 CH (OH) CH 2 , —CO—Y 12 —CO—, —CO—NH—Y 13 —NH—CO—, or — (CH 2 ) t —CO 2 —Y 14 —OCO -(CH 2 ) t .
  • Y 11 represents a substituted or unsubstituted alkylene, phenylene, or -phenylene-M-phenylene- (where M is —O—, —S—, —SO 2 —, —CH 2 — or C (CH 3 ) 2- )), and Y 12 is a substituted or unsubstituted divalent alkyl group, a substituted or unsubstituted divalent alkenyl group, or a substituted or unsubstituted divalent aryl group, Y 13 is a substituted or unsubstituted divalent alkyl group, or a substituted or unsubstituted divalent aryl group, Y 14 represents a substituted or unsubstituted divalent alkyl group or a substituted or unsubstituted divalent aryl group.
  • Y 2 is preferably a substituted or unsubstituted divalent alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, a substituted or unsubstituted divalent aryl group having 6 to 24 carbon atoms, —CH 2 CH (OH) CH 2 —O—CH 2 —OCH 2 CH (OH) CH 2 —, —CH 2 CH (OH) CH 2 —O—C (CH 3 ) 2 —OC 8 H 16 —, or — ( CH 2 ) 2 —CO 2 —C 2 H 4 —OCO— (CH 2 ) 2 —.
  • Representative examples of the compound represented by the general formula (III) include 2- (4-butoxy-2-hydroxyphenyl) -4,6-di (4-butoxyphenyl) -1,3,5-triazine, 2- (4-Butoxy-2-hydroxyphenyl) -4,6-di (2,4-dibutoxyphenyl) -1,3,5-triazine, 2,4-di (4-butoxy-2-hydroxyphenyl) ) -6- (4-butoxyphenyl) -1,3,5-triazine, 2,4-di (4-butoxy-2-hydroxyphenyl) -6- (2,4-dibutoxyphenyl) -1,3 , 5-triazine, 2,4,6-tris (2-hydroxy-4-octyloxyphenyl) -1,3,5-triazine, 2- (2-hydroxy-4-octyloxyphenyl) -4,6- Bis (2,4-dimethylphenol Nyl) -1,3,5-triazine, 2-
  • X 1 and X 2 are each independently a hydrogen atom, halogen atom, hydroxyl group, substituted or unsubstituted alkyl group, substituted or unsubstituted phenyl group, substituted or unsubstituted Substituted alkoxy group, substituted or unsubstituted alkylsulfonyl group, substituted or unsubstituted arylsulfonyl group, sulfonic acid group, substituted or unsubstituted alkyloxycarbonyl group, substituted or unsubstituted aryloxycarbonyl group, or substituted or Represents an unsubstituted amino group.
  • s1 and s2 each independently represent an integer
  • X 1 represents a hydrogen atom, a halogen atom, a hydroxyl group, a substituted or unsubstituted alkyl group, a substituted or unsubstituted phenyl group, a substituted or unsubstituted alkoxy group, substituted or unsubstituted A substituted alkylsulfonyl group, a substituted or unsubstituted arylsulfonyl group, a sulfonic acid group, a substituted or unsubstituted alkyloxycarbonyl group, a substituted or unsubstituted aryloxycarbonyl group, or a substituted or unsubstituted amino group; s1 represents an integer of 1 to 3.
  • Lg represents a divalent substituent or a simple bond
  • w represents 0 or 1.
  • tb represents 1 or 2, and when tb is 1, X 3 represents a hydrogen atom, a halogen atom, a hydroxyl group, a substituted or unsubstituted alkyl group, a substituted or unsubstituted phenyl group, a substituted or unsubstituted alkoxy group, Substituted or unsubstituted alkylsulfonyl group, substituted or unsubstituted arylsulfonyl group, sulfonic acid group, substituted or unsubstituted alkyloxycarbonyl group, substituted or unsubstituted aryloxycarbonyl group, or substituted or unsubstituted amino group Represents.
  • X 3 represents a divalent substituent.
  • X 1 and X 2 are each independently a hydrogen atom, halogen atom, hydroxyl group, substituted or unsubstituted alkyl group, substituted or unsubstituted phenyl group, substituted or unsubstituted alkoxy group, substituted or unsubstituted An alkylsulfonyl group, a substituted or unsubstituted arylsulfonyl group, a sulfonic acid group, a substituted or unsubstituted alkyloxycarbonyl group, a substituted or unsubstituted aryloxycarbonyl group, or a substituted or unsubstituted amino group is represented.
  • X 1 and X 2 are preferably a hydrogen atom, a chlorine atom, a hydroxyl group, a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, a substituted or unsubstituted aryl group having 6 to 24 carbon atoms, 18 substituted or unsubstituted alkoxy groups, alkyloxycarbonyl groups having 2 to 18 carbon atoms, aryloxycarbonyl groups having 7 to 24 carbon atoms, sulfonic acid groups, or substituted or unsubstituted amino groups having 1 to 16 carbon atoms It is.
  • X 1 and X 2 are particularly preferably a hydrogen atom, a hydroxyl group, a substituted or unsubstituted alkoxy group having 1 to 18 carbon atoms, a sulfonic acid group, or a substituted or unsubstituted amino group having 1 to 16 carbon atoms.
  • Substituent X 1 is a hydrogen atom, halogen atom, hydroxyl group, substituted or unsubstituted alkyl group, substituted or unsubstituted phenyl group, substituted or unsubstituted alkoxy group, substituted or unsubstituted alkylsulfonyl group, substituted or It represents an unsubstituted arylsulfonyl group, a sulfonic acid group, a substituted or unsubstituted alkyloxycarbonyl group, a substituted or unsubstituted aryloxycarbonyl group, or a substituted or unsubstituted amino group.
  • X 1 is preferably a hydrogen atom, a chlorine atom, a hydroxyl group, a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, a substituted or unsubstituted aryl group having 6 to 24 carbon atoms, or a substitution having 1 to 18 carbon atoms Alternatively, it is an unsubstituted alkoxy group, an alkyloxycarbonyl group having 2 to 18 carbon atoms, an aryloxycarbonyl group having 7 to 24 carbon atoms, a sulfonic acid group, or a substituted or unsubstituted amino group having 1 to 16 carbon atoms.
  • X 1 is particularly preferably a hydrogen atom, a hydroxyl group, a substituted or unsubstituted alkoxy group having 1 to 18 carbon atoms, a sulfonic acid group, or a substituted or unsubstituted amino group having 1 to 16 carbon atoms.
  • -Lg- represents a divalent linking group or a simple bond
  • w represents an integer of 0 to 1.
  • X 3 is directly bonded to the benzene ring without Lg, that is, when -Lg- represents a simple bond.
  • the divalent linking group -Lg- will be described.
  • the divalent substituent Lg is a divalent substituent represented by the following general formula (c). ⁇ General formula (c)> -(Lg 1 ) mg 1- (Lg 2 ) mg 2- (Lg 3 ) mg 3- (Lg 4 ) mg 4- (Lg 5 ) mg 5-
  • mg1 to mg5 represents an integer of 0 to 2.
  • Lg 1 to Lg 5 are each independently —CO—, —O—, —SO 2 —, —SO—, —NRg L —, a substituted or unsubstituted divalent alkyl group, substituted or unsubstituted 2 Represents a valent alkenyl group or a substituted or unsubstituted divalent aryl group.
  • Rg L represents a hydrogen atom, a substituted or unsubstituted alkyl group, or a substituted or unsubstituted aryl group.
  • Rg L examples include a hydrogen atom, a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a hexyl group, an octyl group, a phenyl group, and a naphthyl group.
  • a monovalent substituent may be present at any position on the alkyl group and the aryl group. Examples of the monovalent substituent include the examples of the monovalent substituent described above.
  • Rg L is preferably a substituted or unsubstituted alkyl group having 3 to 20 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted aryl group having 6 to 14 carbon atoms. More preferred is a substituted or unsubstituted alkyl group having 6 to 12 carbon atoms, or a substituted or unsubstituted aryl group having 6 to 10 carbon atoms.
  • the divalent substituent —Lg— includes —O—, —O—CO—C 2 H 4 —CO—O—, —O—C 4 H 8 —O—, —O—CO—C 3 H. 6 —, —NH—CO—C 3 H 6 —CO—NH—, —NH—CO—C 4 H 8 —, —CH 2 —, —C 2 H 4 —, —C 3 H 6 —, —C 4 H 8 —, —C 5 H 10 —, —C 8 H 16 —, —C 4 H 8 —CO—O—, —C 6 H 4 —C 6 H 4 —, —NH—SO 2 —C 3 H 6- and the like are preferable.
  • X 3 is a hydrogen atom, a halogen atom, a hydroxyl group, a substituted or unsubstituted phenyl group, a substituted or unsubstituted alkyl group, a substituted or unsubstituted alkoxy group, a substituted or unsubstituted alkylsulfonyl group A substituted or unsubstituted arylsulfonyl group, a sulfonic acid group, a substituted or unsubstituted alkyloxycarbonyl group, a substituted or unsubstituted aryloxycarbonyl group, or a substituted or unsubstituted amino group.
  • X 3 is preferably a hydrogen atom, a hydroxyl group, a chlorine atom, a substituted or unsubstituted alkyl group having 1 to 18 carbon atoms, a substituted or unsubstituted aryl group having 6 to 24 carbon atoms, carbon A substituted or unsubstituted alkoxy group having 1 to 18 carbon atoms, an alkyloxycarbonyl group having 2 to 18 carbon atoms, an aryloxycarbonyl group having 7 to 24 carbon atoms, a sulfonic acid group, or a substituted or unsubstituted group having 1 to 16 carbon atoms Of the amino group.
  • X 3 is particularly preferably a hydrogen atom, a hydroxyl group, a substituted or unsubstituted alkoxy group having 1 to 18 carbon atoms, a sulfonic acid group, or a substituted or unsubstituted amino group having 1 to 16 carbon atoms.
  • X 3 represents a divalent substituent.
  • specific examples of X 3 include the above divalent substituent —L—.
  • X 3 is preferably —CH 2 —, —C 4 H 8 —, —O—C 4 H 8 —O—, —O—CO—C 2 H 4 —CO—O—, or —NH—CO—C 3 H 6 —CO—NH—.
  • tb is 1. That is, preferred combinations of the general formula (IVb) are as follows. Specifically, when tb is 1, X 1 is a hydrogen atom, a hydroxyl group, a substituted or unsubstituted alkoxy group having 1 to 18 carbon atoms, a sulfonic acid group, or a substituted or unsubstituted amino group having 1 to 16 carbon atoms, Lg is —O—, —O—CO—C 2 H 4 —CO—O—, —O—C 4 H 8 —O—, —O—CO—C 3 H 6 —, —NH—CO—C 3 H 6 —CO—NH—, —NH—CO—C 4 H 8 —, —CH 2 —, —C 2 H 4 —, —C 3 H 6 —, —C 4 H 8 —, —C 5 H 10 —, —C 8 H 16 —, —C
  • X 1 is a hydrogen atom, a hydroxyl group, a substituted or unsubstituted alkoxy group having 1 to 18 carbon atoms, a sulfonic acid group, or a substituted or unsubstituted amino group having 1 to 16 carbon atoms
  • Lg is —O—, —O—CO—C 2 H 4 —CO—O—, —O—C 4 H 8 —O—, —O—CO—C 3 H 6 —, —NH—CO—C 3 H 6 —CO—NH—, —NH—CO—C 4 H 8 —, —CH 2 —, —C 2 H 4 —, —C 3 H 6 —, —C 4 H 8 —, —C 5 H 10 —, —C 8 H 16 —, —C 4 H 8 —CO—O—, —C 6 H 4 —C 6 H 4 —, or —NH—SO 2 —C 3 H 6
  • benzophenone compounds include 2,4-dihydroxybenzophenone, 2-hydroxy-4-methoxybenzophenone, 2-hydroxy-4-octyloxybenzophenone, 2-hydroxy-4-decyloxybenzophenone, 2-hydroxy- 4-dodecyloxybenzophenone, 2-hydroxy-4-benzyloxybenzophenone, 2-hydroxy-4- (2-hydroxy-3-methacryloxypropoxy) benzophenone, 2-hydroxy-4-methoxy-5-sulfobenzophenone, 2- Hydroxy-4-methoxy-5-sulfobenzophenone trihydrate, 2-hydroxy-4-methoxy-2'-carboxybenzophenone, 2-hydroxy-4-octadecyloxybenzophenone, 2-hydroxy- -Diethylamino-2'-hexyloxycarbonylbenzophenone, 2,2'-dihydroxy-4-methoxybenzophenone, 2,2 ', 4,4'-tetrahydroxybenzophenone, 2,2'-di
  • the salicylic acid compound is preferably a compound having an effective absorption wavelength of about 290 to 330 nm, and representative examples thereof include phenyl salicylate, 4-t-butylphenyl salicylate, 4-octylphenyl salicylate, dibenzoylresorcinol, bis ( 4-t-butylbenzoyl) resorcinol, benzoylresorcinol, 2,4-di-t-butylphenyl 3,5-di-t-butyl-4-hydroxysalicylate, hexadecyl 3,5-di-t-butyl-4- Hydroxy salicylate and the like can be mentioned.
  • the acrylate compound is preferably a compound having an effective absorption wavelength of about 270 to 350 nm, and representative examples thereof include 2-ethylhexyl 2-cyano-3,3-diphenyl acrylate, ethyl 2-cyano-3,3- Diphenyl acrylate, isooctyl 2-cyano-3,3-diphenyl acrylate, hexadecyl 2-cyano-3- (4-methylphenyl) acrylate, methyl 2-cyano-3-methyl-3- (4-methoxyphenyl) cinnamate, butyl 2-cyano-3-methyl-3- (4-methoxyphenyl) cinnamate, methyl 2-carbomethoxy-3- (4-methoxyphenyl) cinnamate 2-cyano-3- (4-methylphenyl) acrylate, 1 , 3-Bis (2'-cyano-3,3'-diph Nylacryloyl) oxy) -2,2-bis (((2′-cyano
  • the oxalic acid diamide-based compound preferably has an effective absorption wavelength of about 250 nm to 350 nm, and representative examples thereof include 4,4′-dioctyloxyoxanilide, 2,2′-dioctyloxy-5, 5′-di-t-butyl oxanilide, 2,2′-didodecyloxy-5,5′-di-t-butyl oxanilide, 2-ethoxy-2′-ethyl oxanilide, N, N '-Bis (3-dimethylaminopropyl) oxamide, 2-ethoxy-5-t-butyl-2'-ethyloxanilide, 2-ethoxy-2'-ethyl-5,4'-di-t-butyloxa Nilide etc. can be mentioned.
  • the ultraviolet absorber B is particularly preferably a compound selected from the following compound group B.
  • Compound group B is a group consisting of the following compounds (II-1) to (IV-6).
  • Compound (II-1) has the following structure, and is commercially available as trade name Tinuvin 328 (manufactured by Ciba Specialty Chemicals).
  • Compound (II-2) has the following structure, and is commercially available as trade name Tinuvin 326 (manufactured by Ciba Specialty Chemicals).
  • Compound (II-3) has the following structure, and is commercially available as trade name Tinuvin 329 (manufactured by Ciba Specialty Chemicals).
  • Compound (II-4) has the following structure, and is commercially available as trade name Tinuvin 109 (manufactured by Ciba Specialty Chemicals).
  • Compound (II-5) has the following structure and is commercially available as trade name Tinuvin 171 (manufactured by Ciba Specialty Chemicals).
  • Compound (II-6) has the following structure, and is commercially available as trade name Tinuvin PS (manufactured by Ciba Specialty Chemicals).
  • Compound (II-7) has the following structure, and is commercially available as trade name Tinuvin 928 (manufactured by Ciba Specialty Chemicals).
  • Compound (II-8) has the following structure, and is commercially available as trade name Tinuvin P (manufactured by Ciba Specialty Chemicals).
  • Compound (II-9) has the following structure, and is commercially available as trade name Tinuvin 234 (manufactured by Ciba Specialty Chemicals).
  • Compound (II-10) has the following structure, and is commercially available as trade name Tinuvin 360 (manufactured by Ciba Specialty Chemicals).
  • Compound (III-1) has the following structure, and is commercially available as trade name Tinuvin 460 (manufactured by Ciba Specialty Chemicals).
  • Compound (III-2) has the following structure, and is commercially available as trade name Cyasorb UV-116 (manufactured by Cytec).
  • Compound (III-3) has the structure shown below and is commercially available as trade name Tinuvin 405 (manufactured by Ciba Specialty Chemicals).
  • Compound (III-4) has the following structure, and is commercially available as trade name Tinuvin 1577 (manufactured by Ciba Specialty Chemicals).
  • Compound (III-5) has the following structure, and is commercially available as trade name Tinosorb S (manufactured by Ciba Specialty Chemicals).
  • Compound (IV-1) has the following structure, and is commercially available as trade name Uvinul A plus (manufactured by BASF).
  • Compound (IV-2) has the following structure, and is commercially available as trade name Uvinul 3049 (manufactured by BASF).
  • Compound (IV-3) has the following structure, and is commercially available as trade name Visorb 110 (manufactured by Kyodo Yakuhin Co., Ltd.).
  • Compound (IV-4) has the following structure, and is commercially available as trade name Seesorb 151 (manufactured by Cypro Kasei Co., Ltd.).
  • Compound (IV-5) has the following structure, and is commercially available as trade name Chimassorb 81 (manufactured by Ciba Specialty Chemicals).
  • Compound (IV-6) has the following structure, and is commercially available as trade name Uvinul MS40 (manufactured by BASF).
  • Compound (IV-7) has the following structure, and is commercially available as trade name Uvinul 3050 (manufactured by BASF).
  • Compound (IV-8) has the structure shown below, and is commercially available as trade name Uvinul 3039 (manufactured by BASF).
  • thermoplastic resin examples include polyethylene resins, polypropylene resins, acrylic resins, polystyrene resins, styrene-acrylonitrile resins, acrylonitrile-butadiene-styrene resins, polyvinyl chloride resins, polyvinylidene chloride resins, Polyvinyl acetate resin, polyvinyl butyral resin, ethylene-vinyl acetate copolymer, ethylene-vinyl alcohol resin, polyethylene terephthalate resin (PET), polybutylene terephthalate resin (PBT), liquid crystal polyester resin (LCP), polyacetal Examples thereof include resin (POM), polyamide resin (PA), polycarbonate resin, polyurethane resin, and polyphenylene sulf
  • resins are also used as thermoplastic molding materials in which natural resins contain fillers such as glass fibers, carbon fibers, semi-carbonized fibers, cellulosic fibers, glass beads, flame retardants, and the like.
  • conventionally used additives for resins for example, polyolefin resin fine powder, polyolefin wax, ethylene bisamide wax, metal soap, etc. can be used alone or in combination as required.
  • thermosetting resin examples include epoxy resins, melamine resins, unsaturated polyester resins, and the like. These include natural resins, glass fibers, carbon fibers, semi-carbonized fibers, cellulosic fibers, glass beads, and the like, It can also be used as a thermosetting molding material containing a flame retardant. Among these resins, acrylic resins are particularly preferable.
  • alkyl acrylate, alkyl methacrylate (alkyl groups include methyl, ethyl, n-propyl, isopropyl, n-butyl, isobutyl, t-butyl, 2-ethylhexyl, cyclohexyl, etc.); Hydroxy-containing monomers such as 2-hydroxyethyl acrylate, 2-hydroxyethyl methacrylate, 2-hydroxypropyl acrylate and 2-hydroxypropyl methacrylate; Epoxy group-containing monomers such as glycidyl acrylate, glycidyl methacrylate and allyl glycidyl ether; acrylic acid and methacrylic acid Carboxy groups such as itaconic acid, maleic acid, fumaric acid, crotonic acid, styrene sulfonic acid or salts thereof (sodium salt, potassium salt, ammonium salt, tertiary amine salt, etc.) Monomers
  • the long-wave ultraviolet absorbing laminate of the first embodiment has a support, a long-wave ultraviolet absorbing layer, and a short-wave ultraviolet absorbing layer on the incident light side from the long-wave ultraviolet absorbing layer, and other layers as necessary. It has.
  • the long wave ultraviolet absorbing laminate of the first embodiment preferably has an infrared blocking layer between the support and the short wave ultraviolet absorbing layer, or the support also has an infrared blocking function.
  • FIGS. 2 to 4 are schematic views showing an example of the long-wave ultraviolet absorbing laminate of the first embodiment of the present invention.
  • the short wave ultraviolet absorption layer 3, the long wave ultraviolet absorption layer 2, and the support 1 are laminated in this order from the incident light side (external light side).
  • the short wave ultraviolet absorption layer 3, the support 1, and the long wave ultraviolet absorption layer 2 are laminated in this order from the incident light side (external light side).
  • the short wave ultraviolet absorption layer 3, the infrared absorption layer 4, the support 1, and the long wave ultraviolet absorption layer 2 are laminated in this order from the incident light side (external light side).
  • the support is not particularly limited in its shape, structure, size and the like, and can be appropriately selected according to the purpose. Examples of the shape include a flat plate shape, May have a single layer structure or a laminated structure, and the size can be appropriately selected according to the size of the laminated glass.
  • the support is preferably transparent, and the transmittance is preferably 80% or more, more preferably 90% or more.
  • the transmittance is obtained by calculating the total light transmittance based on the contents described in pages 225 to 232 of “Chemical Materials of the 4th edition, Experimental Chemistry 29” (Maruzen, 1992) edited by the Chemical Society of Japan. is there.
  • polyester films such as polyethylene terephthalate (PET), polybutylene terephthalate, and polyethylene naphthalate (PEN); polycarbonate (PC) films and polymethyl methacrylate films; polyolefin films such as polyethylene and polypropylene; polyimide films, And triacetyl cellulose (TAC) film.
  • PET polyethylene terephthalate
  • PEN polyethylene naphthalate
  • PC polycarbonate
  • polyolefin films such as polyethylene and polypropylene
  • polyimide films polyimide films
  • TAC triacetyl cellulose
  • a polyester film is particularly preferable from the viewpoint of cost and performance.
  • dyes such as azo, methine, anthraquinone, quinophthalone, perylene, xanthene, coumarin, and the like; azo, phthalocyanine It is possible to add colorants such as organic pigments or inorganic pigments such as quinacridone, perylene, dioxazine, anthraquinone, and isoindoline.
  • the thickness of the support is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose, but is preferably 125 ⁇ m to 250 ⁇ m.
  • the said long wave ultraviolet absorption layer consists of a resin composition containing the at least 1 sort (s) of ultraviolet absorber A, resin, and another component.
  • the ultraviolet absorber A can be appropriately selected from the compounds described above.
  • the content of the ultraviolet absorber A in the resin composition is preferably 10% by mass to 50% by mass, and more preferably 20% by mass to 40% by mass.
  • the resin can be appropriately selected from the resins described above.
  • the other components include solvents; additives such as dispersants, foam inhibitors, preservatives, antifreeze agents, and surfactants.
  • the solvent is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose.
  • Examples thereof include alcohols such as methanol, ethanol, n-propanol, isopropanol, n-butanol, sec-butanol, and n-hexanol; acetone, Ketones such as methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, cyclohexanone, diisobutyl ketone; esters such as ethyl acetate, butyl acetate, n-amyl acetate, methyl sulfate, ethyl propionate, dimethyl phthalate, ethyl benzoate, and methoxypropyl acetate
  • Aromatic hydrocarbons such as toluene, xylene, benzene, and ethylbenzene; halogenated hydrocarbons such as carbon tetrachloride, trichloroethylene, chloroform, 1,1,1-trichloroethane, methylene
  • the said long wave ultraviolet absorption layer can be formed in accordance with a well-known method, For example, it can form suitably by the apply
  • the coating method include blade coating method, gravure coating method, gravure offset coating method, bar coating method, roll coating method, knife coating method, air knife coating method, comma coating method, U comma coating method, AKKU coating method, Examples thereof include a smoothing coating method, a micro gravure coating method, a reverse roll coating method, a four or five roll coating method, a dip coating method, a falling curtain coating method, a slide coating method, and a die coating method.
  • the thickness of the long wave ultraviolet absorbing layer is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose. The thickness is preferably 10 ⁇ m to 50 ⁇ m, more preferably 20 ⁇ m to 40 ⁇ m.
  • the shortwave ultraviolet absorbing layer is made of a resin composition containing at least one ultraviolet absorber B, a resin, and other components.
  • the ultraviolet absorber B can be appropriately selected from the compounds described above.
  • the content of the ultraviolet absorber B in the resin composition is preferably 10% by mass to 50% by mass, and more preferably 20% by mass to 40% by mass.
  • the resin can be appropriately selected from the resins described above. Examples of the other components include solvents; additives such as dispersants, foam inhibitors, preservatives, antifreeze agents, and surfactants.
  • the said short wave ultraviolet absorption layer can be formed in accordance with a well-known method, For example, it can form suitably by the apply
  • the coating method include blade coating method, gravure coating method, gravure offset coating method, bar coating method, roll coating method, knife coating method, air knife coating method, comma coating method, U comma coating method, AKKU coating method, Examples thereof include a smoothing coating method, a micro gravure coating method, a reverse roll coating method, a four or five roll coating method, a dip coating method, a falling curtain coating method, a slide coating method, and a die coating method.
  • the thickness of the shortwave ultraviolet absorbing layer is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose. The thickness is preferably 10 ⁇ m to 50 ⁇ m, more preferably 20 ⁇ m to 40 ⁇ m.
  • the infrared blocking layer is a transparent layer made of at least one of a metal oxide and a metal having an infrared blocking function and a binder resin.
  • a metal oxide or metal which has the said infrared shielding function According to the objective, it can select suitably.
  • examples thereof include doped indium oxide (ITO), antimony-doped tin oxide (ATO), aluminum-doped zinc oxide, and a composite system of zinc oxide, silver and zinc oxide. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
  • the binder resin is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose.
  • examples thereof include a hard curing agent. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
  • the thickness of the infrared blocking layer is not particularly limited and can be appropriately selected depending on the purpose, and is preferably 1.0 ⁇ m to 5.0 ⁇ m.
  • the long-wave ultraviolet absorbing laminate of the second embodiment has a long-wave ultraviolet absorber-containing support, and at least one short-wave violet absorption layer on the incident light side from the long-wave ultraviolet absorber-containing support, It has other layers as needed.
  • the long wave ultraviolet absorbing laminate of the second embodiment preferably has an infrared blocking layer between the long wave ultraviolet absorber-containing support and the short wave ultraviolet absorbing layer.
  • FIG. 5 to FIG. 6 are schematic views showing an example of the long wave ultraviolet absorbing laminate of the second embodiment of the present invention.
  • the short wave ultraviolet absorption layer 3 and the long wave ultraviolet absorber containing support 1 ′ are laminated in this order from the incident light side (external light side).
  • the short wave ultraviolet absorption layer 3, the infrared absorption layer 4, and the long wave ultraviolet absorber containing support 1 ′ are laminated in this order from the incident light side (external light side).
  • the long wave ultraviolet absorbent-containing support is the same as the support in the long wave ultraviolet absorbent laminate of the first embodiment except that it contains a long wave ultraviolet absorbent (the ultraviolet absorbent A).
  • the ultraviolet absorber A can be appropriately selected from those described above.
  • the content of the ultraviolet absorber A in the support is preferably 0.2% by mass to 50% by mass, and more preferably 5.0% by mass to 10.0% by mass.
  • the long wave ultraviolet absorbing laminate of the present invention has significantly improved light resistance, so it can be used in various applications where long wave ultraviolet absorption is required, but is particularly likely to be exposed to sunlight or light containing ultraviolet light.
  • UV protection film for building materials such as general detached houses, apartment houses, office screws, stores, public facilities, factory facilities and other building openings, partitions, etc .; automobiles, buses, etc.
  • UV protection film for window glass for various vehicles such as trucks, trains, bullet trains, airplanes, passenger planes, ships, etc.
  • optical sheets such as various sign plates, diffusion sheets, prism sheets, and polarizing reflection sheets, supports for magnetic materials, and image formation It can be widely used for a material support.
  • the ratio of the absorbance at 320 nm with respect to the maximum absorption wavelength, the full width at half maximum, and the maximum absorption wavelength of each ultraviolet absorber used in Examples and Comparative Examples is a concentration of 5 ⁇ 10 ⁇ 5 mol ⁇ dm ⁇ 3 for each ultraviolet absorber.
  • An ethyl acetate solution was prepared, and a UV spectrum was measured using a spectrophotometer UV-3600 (trade name) manufactured by Shimadzu Corporation in a 1 cm quartz cell. From the obtained spectrum chart, the maximum absorption wavelength, the half width, and the ratio of absorbance at 320 nm to the maximum absorption wavelength were calculated.
  • Example 1 Manufacture of long wave UV absorbing laminate> -Formation of long wave ultraviolet absorption layer-
  • the following long wave ultraviolet absorbing layer coating solution is bar coated on a polyethylene terephthalate (PET) film (manufactured by FUJIFILM Corporation) having a thickness of 188 ⁇ m as a support, and dried at 120 ° C. for 7 minutes to form a long wave ultraviolet absorbing layer having a thickness of 30 ⁇ m. Formed.
  • PET polyethylene terephthalate
  • Example 1 Formation of a shortwave ultraviolet absorbing layer-
  • the following shortwave ultraviolet absorbing layer coating solution was bar coated on the longwave ultraviolet absorbing layer provided on the support and dried at 120 ° C. for 7 minutes to form a 30 ⁇ m thick shortwave ultraviolet absorbing layer.
  • the long wave ultraviolet absorption laminated body of Example 1 was produced by the above.
  • Example 2 (Example 2) -Fabrication of long wave UV absorbing laminate-
  • a long wave ultraviolet ray was formed in the same manner as in Example 1 except that a short wave ultraviolet ray absorbing layer having a thickness of 30 ⁇ m was formed on the surface on which the long wave ultraviolet ray absorbing layer was not provided.
  • An absorbent laminate was prepared.
  • Example 1 In Example 1, the long wave ultraviolet absorber of the comparative example 1 was produced like Example 1 except not having provided the short wave ultraviolet absorption layer.
  • UV protection films such as glass for building materials and window glass for vehicles, various marking plates, diffusion sheets, prism sheets, polarizing reflection sheets, etc. It is suitably used for various applications such as optical sheets, magnetic material supports, and image forming material supports.

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Abstract

　支持体と、極大吸収波長が３５０ｎｍ以上４００ｎｍ以下であり、半値幅が５５ｎｍ以下であり、極大吸収波長におけるモル吸光係数が２０，０００以上である少なくとも１種の紫外線吸収剤Ａ、及び樹脂を含有する樹脂組成物からなる長波紫外線吸収層と、前記長波紫外線吸収層より入射光側に、極大吸収波長が３５０ｎｍ以下であり、３２０ｎｍにおける吸光度が極大吸収波長における吸光度の３０％以上である少なくとも１種の紫外線吸収剤Ｂ、及び樹脂を含有する樹脂組成物からなる短波紫外線吸収層とを有する長波紫外線吸収積層体を提供する。

Description

長波紫外線吸収積層体
　本発明は、耐光性が大幅に向上した長波紫外線吸収積層体に関する。
　皮膚がん予防、皮膚の老化防止、又は薬品などの化合物や天然素材の光劣化防止の観点などで、長波紫外線吸収剤もしくは長波紫外線吸収剤含有の積層体や容器へのニーズは高まっており、無機系及び有機系ともに長波紫外線吸収剤は幾つか報告されている（特許文献１～５参照）。
　前記無機系の長波紫外線吸収剤は、耐候性、耐熱性等の耐久性に優れている反面、吸収波長が化合物のバンドギャップによって決定されるために選択の自由度が少なく、３２０ｎｍ～４００ｎｍの長波紫外線（ＵＶ－Ａ）領域まで吸収できるものはなく、長波紫外線を吸収するものは可視域まで吸収を有するために着色を伴ってしまうという問題がある。
　前記有機系の長波紫外線吸収剤は、該吸収剤の構造設計の自由度が高いため、該吸収剤の構造を工夫することで様々な吸収波長のものを得ることができるが、光に対する耐久性が劣るため、実用化が進んでいないのが現状である。
　また、特許文献６には、基材樹脂フィルムの少なくとも片面上に、平均粒径０．１μｍ以下の紫外線吸収能を有する金属酸化物粒子を含む第１耐光層を有し、該耐光層の表層に有機系紫外線吸収剤を含む第２耐光層を設けてなる耐候性樹脂フィルムが提案されている。しかし、この提案の樹脂フィルムは、金属粒子含有層と有機系紫外線吸収剤含有層の重層であり、本願発明の長波紫外線吸収剤含有層と、短波紫外線吸収剤含有層との重層による長波紫外線吸収積層体における耐光性向上については開示も示唆もされていない。
特開２００６－３１６１０７号公報 特開平６－１４５３８７号公報 特開２００３－１７７２３５号公報 特表２００５－５１７７８７号公報 特開平７－２８５９２７号公報 特開２００６－３２６９７１号公報
　本発明は、耐光性が飛躍的に向上し、特に建材用ガラス、乗り物用窓ガラス等の紫外線防止フィルムなどの各種用途に好適な長波紫外線吸収積層体を提供することを目的とする。
　前記課題を解決するための手段はとしては、以下の通りである。即ち、
　＜１＞　支持体と、
　極大吸収波長が３５０ｎｍ以上４００ｎｍ以下であり、半値幅が５５ｎｍ以下であり、極大吸収波長におけるモル吸光係数が２０，０００以上である少なくとも１種の紫外線吸収剤Ａ、及び樹脂を含有する樹脂組成物からなる長波紫外線吸収層と、
　前記長波紫外線吸収層より入射光側に、極大吸収波長が３５０ｎｍ以下であり、３２０ｎｍにおける吸光度が極大吸収波長における吸光度の３０％以上である少なくとも１種の紫外線吸収剤Ｂ、及び樹脂を含有する樹脂組成物からなる短波紫外線吸収層と、を有することを特徴とする長波紫外線吸収積層体である。
　＜２＞　支持体と短波紫外線吸収層の間に赤外線遮断層を有するか、又は支持体が赤外線遮断機能を兼ね備えている前記＜１＞に記載の長波紫外線吸収積層体である。
　＜３＞　極大吸収波長が３５０ｎｍ以上４００ｎｍ以下であり、半値幅が５５ｎｍ以下であり、極大吸収波長におけるモル吸光係数が２０，０００以上である少なくとも１種の紫外線吸収剤Ａを含有する長波紫外線吸収剤含有支持体と、
　前記長波紫外線吸収剤含有支持体より入射光側に、極大吸収波長が３５０ｎｍ以下であり、３２０ｎｍにおける吸光度が極大吸収波長における吸光度の３０％以上である少なくとも１種の紫外線吸収剤Ｂ、及び樹脂を含有する樹脂組成物からなる、少なくとも１層の短波紫外線吸収層と、を有することを特徴とする長波紫外線吸収積層体である。
　＜４＞　長波紫外線吸収剤含有支持体と短波紫外線吸収層の間に、赤外線遮断層を有する前記＜３＞に記載の長波紫外線吸収積層体である。
　＜５＞　紫外線吸収剤Ａが、下記一般式（１）で表される化合物である前記＜１＞から＜４＞のいずれかに記載の長波紫外線吸収積層体である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
 　ただし、前記一般式（１）中、Ａ21及びＡ22は、水素原子及び炭素原子以外の原子を表す。Ｙ21及びＹ22は各々独立して水素原子又は１価の置換基を表す。ただし、Ｙ21又はＹ22の少なくとも一方は、ハメットの置換基定数σｐ値が０．２以上の置換基を表す。また、Ｙ21及びＹ22は、互いに結合して環を形成してもよい。（Ｂ）はＡ21、Ａ22及び炭素原子と一緒になって５又は６員環を形成するのに必要な原子群を表す。
　＜６＞　紫外線吸収剤Ｂが、下記式（２）で表される化合物である前記＜１＞から＜５＞のいずれかに記載の長波紫外線吸収積層体である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
　本発明によると、従来における諸問題を解決でき、耐光性が飛躍的に向上し、特に建材用ガラス、乗り物用窓ガラスなどの各種用途に好適な長波紫外線吸収積層体を提供することができる。
図１は、本発明に用いられる紫外線吸収剤Ａ及びＢの吸光スペクトルを示す図である。 図２は、本発明の第１形態の長波紫外線吸収積層体の一例を示す概略図である。 図３は、本発明の第１形態の長波紫外線吸収積層体の他の一例を示す概略図である。 図４は、本発明の第１形態の長波紫外線吸収積層体の他の一例を示す概略図である。 図５は、本発明の第２形態の長波紫外線吸収積層体の一例を示す概略図である。 図６は、本発明の第２形態の長波紫外線吸収積層体の他の一例を示す概略図である。
　本発明の長波紫外線吸収積層体は、第１の形態では、支持体と、少なくとも１種の紫外線吸収剤Ａ、及び樹脂を含有する樹脂組成物からなる長波紫外線吸収層と、
　前記長波紫外線吸収層より入射光側に、少なくとも１種の紫外線吸収剤Ｂ、及び樹脂を含有する樹脂組成物からなる短波紫外線吸収層とを有し、更に必要に応じてその他の層を有してなる。
　本発明の長波紫外線吸収積層体は、第２の形態では、少なくとも１種の紫外線吸収剤Ａを含有する長波紫外線吸収剤含有支持体と、
　前記長波紫外線吸収剤含有支持体より入射光側に、少なくとも１種の紫外線吸収剤Ｂ、及び樹脂を含有する樹脂組成物からなる短波紫線吸収層とを有し、更に必要に応じてその他の層を有してなる。
　本発明においては、前記紫外線吸収剤Ａは、極大吸収波長が３５０ｎｍ以上４００ｎｍ以下であり、半値幅が５５ｎｍ以下であるという特徴を有する。
　前記紫外線吸収剤Ｂは、３２０ｎｍにおける吸光度が極大吸収波長における吸光度の３０％以上であり、極大吸収波長が３５０ｎｍ以下であるという特徴を有する。中でも紫外線吸収剤Ｂの３２０ｎｍにおける吸光度が極大吸収波長における吸光度の５０％以上であることが好ましい。
　前記紫外線吸収剤Ｂは３２０ｎｍにおける吸光度が極大吸収波長における吸光度の３０％以上であり、極大吸収波長が３５０ｎｍ以下であるものを表すが、これは、例えば、図１に示すように、極大吸収波長が３２０ｎｍ未満である紫外線吸収剤（Ｂ－（１））及び極大吸収波長が３２０ｎｍ～３５０ｎｍである紫外線吸収剤（Ｂ－（２））に分類できる。図１は、本発明に用いられる紫外線吸収剤Ａ及びＢの好ましい吸光スペクトルを示す。
　本発明において規定される極大吸収波長及び半値幅は、当業者が容易に測定することができる。測定方法に関しては、例えば日本化学会編「第４版実験化学講座　７　分光ＩＩ」（丸善、１９９２年）１８０～１８６ページなどに記載されている。具体的には、適当な溶媒に試料を溶解し、石英製又はガラス製のセルを用いて、試料用と対照用の２つのセルを使用して分光光度計によって測定される。用いる溶媒は、試料の溶解性と合わせて、測定波長領域に吸収を持たないこと、溶質分子との相互作用が小さいこと、揮発性があまり著しくないこと等が要求される。上記条件を満たす溶媒であれば、任意のものを選択することができる。本発明においては、酢酸エチル（ＥｔＯＡｃ）を溶媒に用いて測定を行うこととする。
　本発明における色素の極大吸収波長及び半値幅は、酢酸エチルを溶媒として、濃度約５×１０-5ｍｏｌ・ｄｍ-3の溶液を調製し、光路長１０ｍｍの石英セルを使用して測定した値を使用する。
　スペクトルの半値幅に関しては、例えば日本化学会編「第４版実験化学講座３　基本操作ＩＩＩ」（丸善、１９９１年）１５４ページなどに記載がある。なお、上記成書では波数目盛りで横軸を取った例で半値幅の説明がなされているが、本発明における半値幅は波長目盛りで軸を取った場合の値を用いることとし、半値幅の単位はｎｍである。具体的には、極大吸収波長における吸光度の１／２の吸収帯の幅を表し、吸収スペクトルの形を表す値として用いられる。半値幅が小さいスペクトルはシャープなスペクトルであり、半値幅が大きいスペクトルはブロードなスペクトルである。ブロードなスペクトルを与える紫外線吸収剤は、極大吸収波長から長波側の幅広い領域にも吸収を有するので、黄色味着色がなく長波紫外線領域を効果的に遮蔽するためには、半値幅が小さいスペクトルを有する紫外線吸収剤の方が好ましい。
　時田澄男著「化学セミナー９　カラーケミストリー」（丸善、１９８２年）１５４～１５５ページに記載されているように、光の吸収の強さ、即ち振動子強度はモル吸光係数の積分に比例し、吸収スペクトルの対称性がよいときは、振動子強度は極大吸収波長における吸光度と半値幅の積に比例する（ただし、この場合の半値幅は波長目盛りで軸を取った値である）。このことは遷移モーメントの値が同じとした場合、半値幅が小さいスペクトルを有する化合物は極大吸収波長における吸光度が大きくなることを意味している。このような紫外線吸収剤は少量使用するだけで極大吸収波長周辺の領域を効果的に遮蔽できるメリットがあるが、波長が極大吸収波長から少し離れると急激に吸光度が減少するため、幅広い領域を遮蔽することができない。
＜紫外線吸収剤Ａ＞
　前記紫外線吸収剤Ａは、極大吸収波長が３５０ｎｍ以上４００ｎｍ以下であり、半値幅が５５ｎｍ以下であり、極大吸収波長におけるモル吸光係数が２０，０００以上である特徴を有する。好ましくは、極大吸収波長が３６０ｎｍ以上３８５ｎｍ以下である。この好適な極大吸収波長を有する紫外線吸収剤Ａを紫外線吸収剤Ｂと組み合わせ使用すると、着色の危険性が少なく、かつ３５０ｎｍ～４００ｎｍのＵＶ－Ａ領域を漏れなくカバーすることが可能となる。また、極大吸収波長におけるモル吸光係数が３０，０００以上であることが好ましく、４０，０００以上であることがより好ましく、５０，０００以上であることが特に好ましい。前記モル吸光度が２０，０００未満であると、紫外線吸収剤の重量当たりの吸収効率が悪くなるため、紫外線領域を完全に吸収するために多量の紫外線吸収剤を用いなくてはならない。これは作業効率が悪くなること、及びブリードアウトの危険性が生じることなどから好ましくない。前記モル吸光係数が５０，０００以上と大きくなるにつれて、半値幅が狭くなり、その結果着色の危険性を下げることが可能であることが判明した。なお、モル吸光係数については、例えば日本化学会編「新版実験化学講座９　分析化学［ＩＩ］」（丸善、１９７７年）２４４ページなどに記載されている定義を用いたものであり、上述した極大吸収波長及び半値幅を求める際に合わせて求めることができる。
　前記紫外線吸収剤Ａとしては、この条件を満たすものであればいずれの構造であってもよい。例えば、紫外線吸収剤の構造として知られているトリアジン系、ベンゾトリアゾール系、ベンゾフェノン系、シアニン系、ジベンゾイルメタン系、桂皮酸系、ｐ－アミノ安息香酸系、ベンゾエート系、シアノアクリレート系、インドール系化合物、ベンザルマロネート系、サリチル酸系、シュウ酸アニリド系、ホルムアミジン系、ベンゾジチオール系などが挙げられる。これらの中でも、半値幅の比較的小さく、長波紫外線吸収能に優れる、インドール系、ベンゾジチオール系が特に好ましい。
　これらの構造のうち、下記一般式（１）で表される化合物であることが極大吸収波長、半値幅の小ささの点から特に好ましい。以下、下記一般式（１）で表される化合物について説明する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
 　ただし、前記一般式（１）中、Ａ21及びＡ22は、水素原子及び炭素原子以外の原子を表す。Ｙ21及びＹ22は各々独立して水素原子又は１価の置換基を表す。ただし、Ｙ21又はＹ22の少なくとも一方は、ハメットの置換基定数σｐ値が０．２以上の置換基を表す。また、Ｙ21及びＹ22は、互いに結合して環を形成してもよい。（Ｂ）はＡ21、Ａ22及び炭素原子と一緒になって５又は６員環を形成するのに必要な原子群を表す。
　Ａ21及びＡ22は、互いに独立して、水素原子及び炭素原子以外の原子を表す。Ａ21及びＡ22としては、例えばホウ素、窒素、酸素、フッ素、ケイ素、リン、硫黄、セレン原子などが挙げられる。
　Ａ21及びＡ22の例として好ましくは、窒素、酸素、硫黄が挙げられる。特に好ましくは硫黄原子である。好ましい組み合わせとしては、酸素－窒素、窒素－硫黄、窒素－窒素、硫黄－硫黄の組み合わせであり、特に好ましい組み合わせは硫黄－硫黄の組み合わせである。
　Ｙ21及びＹ22はそれぞれ独立して水素原子又は１価の置換基を表す。１価の置換基としては、シアノ基、置換もしくは無置換のカルバモイル基、置換もしくは無置換のスルファモイル基、ニトロ基、置換もしくは無置換のアシル基、置換もしくは無置換のアルキルスルホニル基、置換もしくは無置換のアリールスルホニル基、置換もしくは無置換のアルキルスルフィニル基、置換もしくは無置換のアリールスルフィニル基、置換もしくは無置換のアルコキシカルボニル基、置換もしくは無置換のアリールオキシカルボニル基、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基、置換もしくは無置換の複素環基などが挙げられる。置換基は更に置換されていてもよく、置換基が複数ある場合は、同じでも異なってもよい。この場合の置換基は上記の１価の置換基である。また置換基同士で結合して環を形成してもよい。
　Ｙ21及びＹ22の例として詳しくは、シアノ基、炭素数１～１０、好ましくは炭素数２～８、更に好ましくは炭素数２～５のカルバモイル基（例えばメチルカルバモイル、エチルカルバモイル、モルホリノカルボニル）、炭素数０～１０、好ましくは炭素数２～８、更に好ましくは炭素数２～５のスルファモイル基（例えばメチルスルファモイル、エチルスルファモイル、ピペリジノスルホニル）、ニトロ基、炭素数１～２０、好ましくは炭素数１～１２、更に好ましくは炭素数１～８のアシル基（例えばホルミル、アセチル、ベンゾイル、トリクロロアセチル）、炭素数１～２０、好ましくは炭素数１～１０、更に好ましくは炭素数１～８のアルキルスルホニル基、炭素数６～２０、好ましくは炭素数６～１０のアリールスルホニル基（例えばメタンスルホニル、エタンスルホニル、ベンゼンスルホニルなど）、炭素数１～２０、好ましくは炭素数１～１０、更に好ましくは炭素数１～８のアルキルスルフィニル基、炭素数６～２０、好ましくは炭素数６～１０のアリールスルフィニル基（例えばメタンスルフィニル、ベンゼンスルフィニル）、炭素数２～２０、好ましくは炭素数２～１２、更に好ましくは炭素数２～８のアルコキシカルボニル基（例えばメトキシカルボニル、エトキシカルボニル、ベンジルオキシカルボニル）、炭素数６～２０、好ましくは炭素数６～１２、更に好ましくは炭素数６～８のアリールオキシカルボニル基（例えばフェノキシカルボニル）、炭素数１～１８、好ましくは炭素数１～１０、更に好ましくは炭素数１～５の無置換アルキル基（例えば、メチル、エチル、プロピル、ブチル）、炭素数１～１８、好ましくは炭素数１～１０、更に好ましくは炭素数１～５の置換アルキル基（ヒドロキシメチル、トリフルオロメチル、ベンジル、カルボキシエチル、エトキシカルボニルメチル、アセチルアミノメチル）、炭素数６～２０、好ましくは炭素数６～１５、更に好ましくは炭素数６～１０の置換又は無置換のアリール基（例えばフェニル、ナフチル、ｐ－カルボキシフェニル、ｐ－ニトロフェニル、３，５－ジクロロフェニル、ｐ－シアノフェニル、ｍ－フルオロフェニル、ｐ－トリル、ｐ－ブロモフェニル）、炭素数１～２０、好ましくは炭素数２～１０、更に好ましくは炭素数４～６の置換されていてもよい複素環基（例えばピリジル、５－メチルピリジル、チエニル、フリル、モルホリノ、テトラヒドロフルフリル）が挙げられる。置換基は更に置換されていてもよく、置換基が複数ある場合は、同じでも異なってもよい。この場合の置換基は上記で記した置換基である。また置換基同士で結合して環を形成してもよい。
　Ｙ21、Ｙ22として好ましくはＹ21、Ｙ22のうち少なくとも一方がハメットのσｐ値が０．２以上の置換基を有するときである。
　ハメットの置換基定数σ値について説明する。ハメット則は、ベンゼン誘導体の反応又は平衡に及ぼす置換基の影響を定量的に論ずるために１９３５年Ｌ．Ｐ．Ｈａｍｍｅｔｔにより提唱された経験則であるが、これは今日広く妥当性が認められている。ハメット則に求められた置換基定数にはσｐ値とσｍ値があり、これらの値は多くの一般的な成書に見出すことができる。例えば、Ｊ．Ａ．Ｄｅａｎ編、「Ｌａｎｇｅ’ｓ　Ｈａｎｄｂｏｏｋ　ｏｆ　Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ」第１２版，１９７９年（Ｍｃ　Ｇｒａｗ－Ｈｉｌｌ）や「化学の領域」増刊，１２２号，９６～１０３頁，１９７９年（南光堂）、Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．，１９９１年，９１巻，１６５～１９５ページなどに詳しい。本発明におけるハメットの置換基定数σｐ値が０．２以上の置換基とは電子求引性基であることを示している。σｐ値として好ましくは０．２５以上であり、より好ましくは０．３以上であり、特に好ましくは０．３５以上である。
　具体例としては、シアノ基（０．６６）、カルボキシル基（－ＣＯＯＨ：０．４５）、アルコキシカルボニル基（－ＣＯＯＭｅ：０．４５）、アリールオキシカルボニル基（－ＣＯＯＰｈ：０．４４）、カルバモイル基（－ＣＯＮＨ2：０．３６）、アルキルカルボニル基（－ＣＯＭｅ：０．５０）、アリールカルボニル基（－ＣＯＰｈ：０．４３）、アルキルスルホニル基（－ＳＯ2Ｍｅ：０．７２）、又はアリールスルホニル基（－ＳＯ2Ｐｈ：０．６８）などが挙げられる。本願明細書において、Ｍｅはメチル基を、Ｐｈはフェニル基を表す。なお、括弧内の値は代表的な置換基のσｐ値をＣｈｅｍ．Ｒｅｖ．，１９９１年，９１巻，１６５～１９５ページから抜粋したものである。
　また、Ｙ21及びＹ22は互いに結合して環を形成してもよい。なお、環を形成する場合にはＹ21、Ｙ22のσｐ値を規定することができないが、本発明においてはＹ21、Ｙ22にそれぞれ環の部分構造が置換しているとみなして、環形成の場合のσｐ値を定義することとする。例えば１，３－インダンジオン環を形成している場合、Ｙ21、Ｙ22にそれぞれベンゾイル基が置換したものとして考える。
　Ｙ21及びＹ22の好ましい例として各々独立して、シアノ基、アルキルカルボニル基、アリールカルボニル基、アルコキシカルボニル基、アリールオキシカルボニル基、カルバモイル基、スルフィニル基、スルホニル基、又はスルファモイル基等が挙げられる。
　特に好ましくはＹ21及びＹ22の少なくとも一方がシアノ基であり、他方はアルキルカルボニル基、アリールカルボニル基、ヘテロ環カルボニル基、アルキルスルホニル基、アリールスルホニル基である場合である。Ｙ21及びＹ22は互いに結合して環を形成しないことが好ましい。
　（Ｂ）は、Ａ21、Ａ22と炭素原子とが一緒になって形成する環を表す。
　前記（Ｂ）としてＡ21、Ａ22及び炭素原子と一緒になって形成する環としては、５又は６員環が好ましい。詳述すると、例えば、ピリミジン環、イミダゾリジン環、イミダゾリン環、オキサゾリン環、チアゾリン環、ジチオール環などが挙げられる。これらの環は１価の置換基を有していてもよい。また、芳香環などと共に縮環構造を形成してもよい。
　環（Ｂ）として好ましくはイミダゾリン環、オキサゾリン環、チアゾリン環、ジチオール環、又はこれらのベンゾ縮環体であり、更に好ましくはベンゾジチオール環、ベンゾオキサゾリン環、ベンゾチアゾリン環、ベンゾイミダゾリン環であり、特に好ましくはベンゾジチオール環である。
　前記一般式（１）における好ましい置換基の組み合わせは、Ｙ21及びＹ22の少なくとも一方がシアノ基であり、他方がアルキルカルボニル基、アリールカルボニル基、ヘテロ環カルボニル基、アルキルスルホニル基、又はアリールスルホニル基であり、Ａ21及びＡ22がともに硫黄原子であり、（Ｂ）がベンゾジチオール環を形成している組み合わせである。
　上記一般式（１）で表される化合物は下記一般式（２）で表される化合物であることが好ましい。続いて一般式（２）について詳述する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
 　ただし、前記一般式（２）中、Ａ31及びＡ32は、各々独立に、酸素原子、窒素原子及びイオウ原子からなる群から選択されるヘテロ原子を表す。Ｙ31及びＹ32はそれぞれ独立して水素原子又は１価の置換基を表す。ただし、Ｙ31又はＹ32の少なくとも一方は、ハメットの置換基定数σｐ値が０．２以上の置換基を表す。また、Ｙ31及びＹ32は、互いに結合して環を形成してもよい。（Ｄ）は炭素原子と一緒になって５又は６員環を形成するのに必要な原子群を表す。
　Ａ31及びＡ32は、各々独立に、酸素原子、窒素原子及びイオウ原子からなる群から選択されるヘテロ原子を表し、好ましくは硫黄原子である。好ましい組み合わせとしては、酸素－窒素、窒素－硫黄、窒素－窒素、硫黄－硫黄の組み合わせであり、特に好ましい組み合わせは硫黄－硫黄の組み合わせである。
　Ｙ31及びＹ32は各々独立して水素原子又は１価の置換基を表す。１価の置換基の例としては、シアノ基、置換もしくは無置換のカルバモイル基、置換もしくは無置換のスルファモイル基、ニトロ基、置換もしくは無置換のアシル基、置換もしくは無置換のアルキルスルホニル基、置換もしくは無置換のアリールスルホニル基、置換もしくは無置換のアルキルスルフィニル基、置換もしくは無置換のアリールスルフィニル基、置換もしくは無置換のアルコキシカルボニル基、置換もしくは無置換のアリールオキシカルボニル基、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基、又は置換もしくは無置換の複素環基が挙げられる。ただし、Ｙ31又はＹ32の少なくとも一方は、ハメットの置換基定数σｐ値が０．２以上の置換基を表す。ハメットの置換基定数σｐ値が０．２以上の置換基の例としてはシアノ基、アルキルカルボニル基、アリールカルボニル基、アルコキシカルボニル基、アリールオキシカルボニル基、カルバモイル基、スルフィニル基、スルホニル基、又はスルファモイル基が挙げられる。
　Ｙ31及びＹ32のうち好ましくは、Ｙ31及びＹ32の少なくとも一方がシアノ基であり、他方は置換もしくは無置換のアルキルカルボニル基、置換もしくは無置換のアリールカルボニル基、置換もしくは無置換のヘテロ環カルボニル基、置換もしくは無置換のアルキルスルホニル基、又は置換もしくは無置換のアリールスルホニル基である場合である。
　環（Ｄ）は炭素原子を含む５又は６員環を形成するのに必要な原子群を表す。
　環（Ｄ）の具体例としては例えば、シクロヘキサン、シクロペンタン等のシクロアルカン類、ベンゼン環などのアリール類、ピリジン環、ピロール環、チオフェン環、チアゾール環、オキサゾール環、ピラゾール環、又はこれらのベンゾ縮環体等のヘテロ環類が挙げられるが、より好ましくはベンゼン環である。
　前記一般式（３）における好ましい組み合わせは、Ｙ31、Ｙ32の少なくとも一方がシアノ基であり、他方が置換もしくは無置換のアルキルカルボニル基、置換もしくは無置換のアリールカルボニル基、置換もしくは無置換のヘテロ環カルボニル基、置換もしくは無置換のアルキルスルホニル基、又は置換もしくは無置換のアリールスルホニル基であり、Ａ31及びＡ32がともに硫黄原子であり、環（Ｄ）がベンゼン環であり、Ａ31、Ａ32と共にベンゾジチオール環を形成している組み合わせである。
　前記一般式（２）で表される化合物は、下記一般式（３）で表される化合物であることが好ましい。続いて一般式（３）について詳述する。
　　
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
 　ただし、前記一般式（３）中、Ｙ41及びＹ42は各々独立して１価の置換基を表す。Ｙ41又はＹ42の少なくとも一方はシアノ基であり、他方は置換もしくは無置換のアルキルカルボニル基、置換もしくは無置換のアリールカルボニル基、置換もしくは無置換のヘテロ環カルボニル基、置換もしくは無置換のアルキルスルホニル基、又は置換もしくは無置換のアリールスルホニル基である。
　Ｙ41及びＹ42として好ましくは、Ｙ41又はＹ42の少なくとも一方がシアノ基であり、他方が置換もしくは無置換のアルキルカルボニル基、置換もしくは無置換のアリールカルボニル基、又は置換もしくは無置換のヘテロ環カルボニル基であるときである。特に好ましくは一方がシアノ基であり他方が、置換もしくは無置換のアルキルカルボニル基、又は置換もしくは無置換のアリールカルボニル基であるときである。また、Ｙ41及びＹ42が他の原子をともなって環を形成しないことが好ましい。更に好ましくは、Ｙ41又はＹ42の少なくとも一方がシアノ基であり、他方が炭素数３～１８の置換もしくは無置換のアルキルカルボニル基、又は炭素数７～１８の置換もしくは無置換のアリールカルボニル基であるときである。
　Ｖ41及びＶ42はそれぞれ独立して水素原子又は１価の置換基を表す。１価の置換基の例としては、ハロゲン原子、メルカプト基、シアノ基、カルボキシル基、リン酸基、スルホ基、ヒドロキシ基、カルバモイル基、スルファモイル基、ニトロ基、アルコキシ基、アリールオキシ基、アシル基、アシルオキシ基、アシルアミノ基、スルホニル基、スルフィニル基、スルホニルアミノ基、アミノ基、置換アミノ基、アンモニウム基、ヒドラジノ基、ウレイド基、イミド基、アルキルもしくはアリールチオ基、無置換もしくは置換アルケニルチオ基、アルコキシカルボニル基、アリーロキシカルボニル基、無置換アルキル基、置換アルキル基、置換もしくは無置換のアリール基、又は置換もしくは無置換の複素環基が挙げられる。これらの置換基の具体例についてはＹ41、Ｙ42で挙げたものが例として挙げられる。置換基は更に置換されていてもよく、置換基が複数ある場合は、同じでも異なってもよい。この場合の置換基は上記で記した置換基である。また置換基同士で結合して環を形成してもよい。
　Ｖ41及びＶ42として好ましくは各々独立にシアノ基、ニトロ基、ヒドロキシル基、アルコキシ基、アリールオキシ基、アシルオキシ基であり、特に好ましくはアルコキシ基、アリールオキシ基、アシルオキシ基である。
　前記一般式（３）における好ましい組み合わせは、Ｙ41及びＹ42の少なくとも一方がシアノ基であり、他方が炭素数３～１８の置換もしくは無置換のアルキルカルボニル基、又は炭素数７～１８の置換もしくは無置換のアリールカルボニル基であり、Ｖ41及びＶ42がともにアルコキシ基、アリールオキシ基、又はアシルオキシ基である組み合わせである。
　本発明における前記一般式（１）～（３）のいずれかで表される化合物は、ジャーナル　オブ　ケミカル　クリスタログラフィー(Journal　of　Chemical　Crystallography)，２７，１９９７，５１６ページ右段３行目～５２０ページ右段１５行目、リービッグス　アナレン　デル　ケミー(Liebigs　Annalen　der　Chemie)，７２６，１０６ページ１５行目～１０９ページ３７行目、特開昭４９－１１１５号公報３ページ左段７行目～５ページ左段８行目、バイオオーガニック　アンド　メディシナル　ケミストリー　レターズ(Bioorganic　＆　Medicinal　Chemistry　Letters)，７，１９９７，６５２ページ９行目～１９行目、ジャーナル　オブ　オーガニックケミストリー(Journal　of　Organic　Chemistry)，４３，１９７８，２１５３ページ左段２行目～１２行目、特開平４－３３８７５９号公報４ページ左段２行目～５ページ左段２行目、特開平３－５４５６６号公報７ページ左段６行目～８ページ左段１０行目、シンセシス(Synthesis)，１９８６，９６８ページ左段１行目～２２行目等に記載、引用もしくはこれらに類似の合成法により合成できる。
　以下に、本発明で用いられる前記一般式（１）～（３）のいずれかで表される化合物の具体例を以下に示すが、本発明はこれに限定されない。
〔一般式（３）に該当する例〕
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
 　
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
 　　
〔一般式（３）に該当せず、一般式（２）に該当する例〕
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000011
 　　
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000012
〔一般式（２）に該当せず、一般式（１）に該当する例〕
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000013
 　　
　続いて、下記一般式（Ｂ－Ｉ）で表される化合物について説明する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000014
 　ただし、前記一般式（Ｂ－１）中、ＲB1、ＲB2、ＲB3及びＲB4は、互いに独立して水素原子又は１価の置換基を表す。ＲB5及びＲB6は、互いに独立して水素原子又は１価の置換基を表す。ＸB1、ＸB2、ＸB3及びＸB4は、互いに独立してヘテロ原子を表す。
　前記一般式（Ｂ－Ｉ）において、ＲB1、ＲB2、ＲB3及びＲB4は、互いに独立して水素原子又は１価の置換基を表す。１価の置換基としては前記一般式（１）において前述した１価の置換基の例が挙げられる。置換基は更に置換されていてもよく、置換基が複数ある場合には、同じであっても異なっていてもよい。また置換基同士で結合して環を形成してもよい。
　ＲB1、ＲB2、ＲB3及びＲB4の１価の置換基の例としては、シアノ基、置換もしくは無置換のカルバモイル基、置換もしくは無置換のスルファモイル基、ニトロ基、置換もしくは無置換のアシル基、置換もしくは無置換のアルキルスルホニル基、置換もしくは無置換のアリールスルホニル基、置換もしくは無置換のアルキルスルフィニル基、置換もしくは無置換のアリールスルフィニル基、置換もしくは無置換のアルコキシカルボニル基、置換もしくは無置換のアリールオキシカルボニル基、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基、又は置換もしくは無置換の複素環基が挙げられる。置換基は更に置換されていてもよく、置換基が複数ある場合は、同じでも異なってもよい。この場合の置換基は上記の１価の置換基である。また置換基同士で結合して環を形成してもよい。
　ＲB1、ＲB2、ＲB3及びＲB4の例として詳しくはシアノ基、炭素数１～１０、好ましくは炭素数２～８、更に好ましくは炭素数２～５のカルバモイル基（例えばメチルカルバモイル、エチルカルバモイル、モルホリノカルボニル）、炭素数０～１０、好ましくは炭素数２～８、更に好ましくは炭素数２～５のスルファモイル基（例えばメチルスルファモイル、エチルスルファモイル、ピペリジノスルホニル）、ニトロ基、炭素数１～２０、好ましくは炭素数１～１２、更に好ましくは炭素数１～８のアシル基（例えばホルミル、アセチル、ベンゾイル、トリクロロアセチル）、炭素数１～２０、好ましくは炭素数１～１０、更に好ましくは炭素数１～８のアルキルスルホニル基、アリールスルホニル基（例えばメタンスルホニル、エタンスルホニル、ベンゼンスルホニルなど）、炭素数１～２０、好ましくは炭素数１～１０、更に好ましくは炭素数１～８のアルキルスルフィニル基、アリールスルフィニル基（例えばメタンスルフィニル、ベンゼンスルフィニル）、炭素数２～２０、好ましくは炭素数２～１２、更に好ましくは炭素数２～８のアルコキシカルボニル基（例えばメトキシカルボニル、エトキシカルボニル、ベンジルオキシカルボニル）、炭素数６～２０、好ましくは炭素数６～１２、更に好ましくは炭素数６～８のアリールオキシカルボニル基（例えばフェノキシカルボニル）、炭素数１～１８、好ましくは炭素数１～１０、更に好ましくは炭素数１～５の無置換アルキル基（例えば、メチル、エチル、プロピル、ブチル）、炭素数１～１８、好ましくは炭素数１～１０、更に好ましくは炭素数１～５の置換アルキル基（ヒドロキシメチル、トリフルオロメチル、ベンジル、カルボキシエチル、エトキシカルボニルメチル、アセチルアミノメチル）、炭素数６～２０、好ましくは炭素数６～１５、更に好ましくは炭素数６～１０の置換又は無置換のアリール基（例えばフェニル、ナフチル、ｐ－カルボキシフェニル、ｐ－ニトロフェニル、３，５－ジクロロフェニル、ｐ－シアノフェニル、ｍ－フルオロフェニル、ｐ－トリル、ｐ－ブロモフェニル）、炭素数１～２０、好ましくは炭素数２～１０、更に好ましくは炭素数４～６の置換されていてもよい複素環基（例えばピリジル、５－メチルピリジル、チエニル、フリル、モルホリノ、テトラヒドロフルフリル）が挙げられる。置換基は更に置換されていてもよく、置換基が複数ある場合は、同じでも異なってもよい。この場合の置換基は上記で記した置換基である。また置換基同士で結合して環を形成してもよい。
　ＲB1、ＲB2、ＲB3及びＲB4のうち少なくとも１つは、ハメットの置換基定数σｐ値が０．２以上の置換基を表すことが特に好ましい。
　ＲB1とＲB2及びＲB3とＲB4は互いに結合して環を形成してもよい。なお、環を形成する場合のＲB1、ＲB2、ＲB3及びＲB4のσｐ値については、前記一般式（１）で説明した考え方を用いる。
　ＲB1、ＲB2、ＲB3及びＲB4のうち少なくとも１つはハメットの置換基定数σｐ値が０．２以上の置換基を表すが、ＲB1とＲB2との組又はＲB3とＲB4との組のいずれか一方がそれぞれこの置換基であることが好ましい。より好ましくはＲB1、ＲB2、ＲB3及びＲB4のうち３つがこの置換基の場合である。特に好ましくはＲB1、ＲB2、ＲB3及びＲB4がいずれもこの置換基の場合である。
　即ちＲB1、ＲB2、ＲB3及びＲB4のうち少なくとも１つとして、－ＣＮ、－ＣＯＯＲB8、－ＣＯＮＲB9ＲB10、－ＣＯＲB11又は－ＳＯ2ＲB12であることがより好ましい（ここで、ＲB8、ＲB9、ＲB10、ＲB11及びＲB12はそれぞれ水素原子又は１価の置換基を表す。）。より好ましくは－ＣＮ、－ＣＯＯＲB8、－ＣＯＲB11又は－ＳＯ2ＲB12である。更に好ましくは－ＣＮ又は－ＣＯＯＲB8である。特に好ましくは－ＣＮである。
　また、ＲB1、ＲB2、ＲB3及びＲB4のうち少なくとも１つは炭素数６以上のアルコキシカルボニル基であることが殊更に好ましい。より好ましくは炭素数６以上２０以下であり、更に好ましくは炭素数６以上１２以下である。アルコキシ基上に任意の位置に置換基を有していてもよい。置換基の例としては上述の置換基の例が挙げられる。アルコキシカルボニル基中のアルコキシ基は、ヘキシルオキシ基、２－エチルヘキシルオキシ基、オクチルオキシ基、デシルオキシ基、ドデシルオキシ基などが挙げられる。
　ＲB1とＲB2との組み合わせ及びＲB3とＲB4との組み合わせは上述した条件を満たせばいずれの組み合わせであってもよいが、ＲB1とＲB2との組及びＲB3とＲB4との組がそれぞれ同じ組み合わせであることがより好ましい。
　ＲB1とＲB2並びにＲB3とＲB4とは互いに結合して環を形成してもよい。形成する環としては、飽和及び不飽和の炭化水素環及びヘテロ環のいずれであってもよい。ただし、ジチオール環及びジチオラン環を形成することはない。例えば、前記一般式（Ｂ－Ｉ）中で定義されているＲB1及びＲB2が結合した炭素原子を含んでなる環として、シクロプロパン環、シクロブタン環、シクロペンタン環、シクロヘキサン環、シクロヘプタン環、ピロリジン環、テトラヒドロフラン環、テトラヒドロチオフェン環、オキサゾリン環、チアゾリン環、ピロリン環、ピラゾリジン環、ピラゾリン環、イミダゾリジン環、イミダゾリン環、ピペリジン環、ピペラジン環、ピラン環などが挙げられる。これらは任意の位置に置換基を有していてもよい。置換基としては上述した１価の置換基の例が挙げられる。また２価の置換基としてカルボニル基、イミノ基なども挙げられる。置換基が複数ある場合は、同じでも異なってもよい。また置換基同士で結合して環を形成することで縮環やスピロ環となってもよい。
　ＲB1及びＲB2又はＲB3とＲB4の組み合わせの好ましい具体例について下記表１に示すが、本発明はこれらに限定されない。なお、本願明細書において、Ｅｔはエチル基を、Ｂｕはブチル基を表す。表中の波線は前記一般式（Ｂ－Ｉ）におけるヘテロ環への結合部位を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000015
 　　
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000016
 　　
　ＲB5及びＲB6は互いに独立して水素原子又は１価の置換基を表す。１価の置換基としては、上述した１価の置換基の例が挙げられる。
　中でも、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、アリール基、シアノ基、カルボキシル基、アルコキシカルボニル基、アリールオキシカルボニル基、カルバモイル基、アルキルカルボニル基、アリールカルボニル基、ニトロ基、アミノ基、アシルアミノ基、スルホンアミド基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、アリールオキシ基、アシルオキシ基、アルキルスルホニルオキシ基、アリールスルホニルオキシ基、スルホ基、アルキルチオ基、アリールチオ基が好ましい。水素原子、ハロゲン原子、アミノ基、アシルアミノ基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、アリールオキシ基、アシルオキシ基、アルキルチオ基、アリールチオ基がより好ましい。アルコキシ基、アリールオキシ基、アシルオキシ基、アルコキシカルボニルオキシ基、アリールオキシカルボニルオキシ基、アシルアミノ基、カルバモイルオキシ基、カルバモイルアミノ基が更に好ましい。アルコキシ基、アリールオキシ基、アシルオキシ基が特に好ましい。炭素数２以上のアルコキシ基が殊更に好ましい。
　アルコキシ基の場合におけるアルキル基としては、炭素数１～２０のアルキル基が好ましく、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、オクチル基などが挙げられる。アルキル基上の任意の位置に１価の置換基を有していてもよい。１価の置換基としては上述した１価の置換基の例が挙げられる。また任意の置換基が結合することで環を形成してもよい。アルコキシ基の場合におけるアルキル基として好ましくは、炭素数３～２０のアルキル基である。より好ましくは炭素数５～１８のアルキル基である。特に好ましくは炭素数６～１２のアルキル基である。
　アリールオキシ基の場合におけるアリール基としては、炭素数６～２０のアリール基が好ましく、例えば、フェニル基、ナフチル基などが挙げられる。アリール基上の任意の位置に１価の置換基を有していてもよい。１価の置換基としては上述した１価の置換基の例が挙げられる。また任意の置換基が結合することで環を形成してもよい。アリールオキシ基の場合におけるアリール基として好ましくは、炭素数６～１４のアリール基である。より好ましくは炭素数６～１０のアリール基である。特に好ましくはフェニル基である。
　アシルオキシ基の場合におけるアシル基としては、炭素数１～２０のアシル基が好ましく、例えば、アセチル基、プロピオニル基、ブタノイル基、ヘキサノイル基、オクタノイル基、ベンゾイル基、ナフトイル基などが挙げられる。アシル基上の任意の位置に１価の置換基を有していてもよい。１価の置換基としては上述した１価の置換基の例が挙げられる。また任意の置換基が結合することで環を形成してもよい。アシルオキシ基の場合におけるアシル基として好ましくは、炭素数１～１５のアシル基である。より好ましくは炭素数１～１０のアシル基である。特に好ましくは炭素数４～８のアシル基である。
　アルコキシカルボニルオキシ基の場合におけるアルキル基としては、炭素数１～２０のアルキル基が好ましく、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、オクチル基などが挙げられる。アルキル基上の任意の位置に１価の置換基を有していてもよい。１価の置換基としては上述した１価の置換基の例が挙げられる。また任意の置換基が結合することで環を形成してもよい。アルコキシカルボニルオキシ基の場合におけるアルキル基として好ましくは、炭素数３～２０のアルキル基である。より好ましくは炭素数５～１８のアルキル基である。特に好ましくは炭素数６～１２のアルキル基である。
　アリールオキシカルボニルオキシ基の場合におけるアリール基としては、炭素数６～２０のアリール基が好ましく、例えば、フェニル基、ナフチル基などが挙げられる。アリール基上の任意の位置に１価の置換基を有していてもよい。１価の置換基としては上述した１価の置換基の例が挙げられる。また任意の置換基が結合することで環を形成してもよい。アリールオキシカルボニルオキシ基の場合におけるアリール基として好ましくは、炭素数６～１４のアリール基である。より好ましくは炭素数６～１０のアリール基である。特
に好ましくはフェニル基である。
　アシルアミノ基の場合におけるアシル基としては、炭素数１～２０のアシル基が好ましく、例えば、アセチル基、プロピオニル基、ブタノイル基、ヘキサノイル基、オクタノイル基、ベンゾイル基、ナフトイル基などが挙げられる。アシル基上の任意の位置に１価の置換基を有していてもよい。１価の置換基としては上述した１価の置換基の例が挙げられる。また任意の置換基が結合することで環を形成してもよい。アシルアミノ基の場合におけるアシル基として好ましくは、炭素数１～１５のアシル基である。より好ましくは炭素数１～１０のアシル基である。特に好ましくは炭素数４～８のアシル基である。
　カルバモイルオキシ基の場合における窒素原子上の置換基としては、水素原子、炭素数１～２０のアルキル基、炭素数６～２０のアリール基が好ましい。例えば、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、オクチル基、フェニル基、ナフチル基などが挙げられる。アルキル基上及びアリール基上の任意の位置に１価の置換基を有していてもよい。１価の置換基としては上述した１価の置換基の例が挙げられる。カルバモイルオキシ基の場合におけるアルキル基及びアリール基として好ましくは、炭素数３～２０のアルキル基及び炭素数６～１４のアリール基である。より好ましくは炭素数６～１２のアルキル基及び炭素数６～１０のアリール基である。
　カルバモイルアミノ基の場合における窒素原子上の置換基としては、水素原子、炭素数１～２０のアルキル基、炭素数６～２０のアリール基が好ましい。例えば、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、オクチル基、フェニル基、ナフチル基などが挙げられる。アルキル基上及びアリール基上の任意の位置に１価の置換基を有していてもよい。１価の置換基としては上述した１価の置換基の例が挙げられる。カルバモイルアミノ基の場合におけるアルキル基及びアリール基として好ましくは、炭素数３～２０のアルキル基及び炭素数６～１４のアリール基である。より好ましくは炭素数６～１２のアルキル基及び炭素数６～１０のアリール基である。
　ＲB5及びＲB6はそれぞれ異なっていてもよいが、同じであることが好ましい。
　ＲB5又はＲB6の好ましい具体例について下記表２に示すが、本発明はこれらに限定されない。なお、表中の波線は前記一般式（Ｂ－Ｉ）におけるベンゼン環への結合部位を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000017
 　
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000018
　ＸB1、ＸB2、ＸB3及びＸB4は、互いに独立してヘテロ原子を表す。ヘテロ原子としては、例えば、ホウ素原子、窒素原子、酸素原子、ケイ素原子、リン原子、硫黄原子、セレン原子、テルル原子などが挙げられる。好ましくは、窒素原子、酸素原子、硫黄原子である。より好ましくは窒素原子、硫黄原子である。特に好ましくは硫黄原子である。
　ＸB1、ＸB2、ＸB3及びＸB4はそれぞれ異なっていてもよいが、ＸB1とＸB2との組及びＸB3とＸB4との組がそれぞれ同じ組み合わせであることがより好ましく、特に好ましくは全て同じである場合である。最も好ましくは、全て硫黄原子を表す場合である。
　ＸB1とＸB2又はＸB3とＸB4の組み合わせの好ましい具体例について下記表３に示すが、本発明はこれらに限定されない。なお、本願明細書において、Ａｃはアセチル基を表す。表中の波線は前記一般式（Ｂ－Ｉ）におけるＲB1とＲB2又はＲB3とＲB4が結合する炭素原子への結合部位を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000019
　前記一般式（Ｂ－Ｉ）で表される化合物は、下記一般式（Ｂ－Ｉａ）で表される化合物であることが特に好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000020
　前記一般式（Ｂ－Ｉａ）において、ＲBa1、ＲBa2、ＲBa3及びＲBa4は１価の置換基を表す。ただし、ＲBa1、ＲBa2、ＲBa3及びＲBa4のうち少なくとも１つは、シアノ基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルコキシカルボニル基、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールオキシカルボニル基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のカルバモイル基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルキルカルボニル基、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールカルボニル基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルキルスルホニル基又は炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールスルホニル基である。
　（ＲBa1、ＲBa2）の組み合せ及び（ＲBa3、ＲBa4）の組み合せについて、ＲBa1、ＲBa2、ＲBa3及びＲBa4は、この組み合わせにおいて少なくとも一方が環を形成しない１価の置換基であることが好ましい。
　（ＲBa1、ＲBa2）の組み合せ及び（ＲBa3、ＲBa4）の組み合せについて、それぞれがこの組み合わせにおいて環を形成しない１価の置換基であることが特に好ましい。
　環を形成しない場合、長波紫外線吸収能に優れ、かつ、化合物自体に対する黄色の着色を抑制することができるという利点がある。また、環を形成する場合と比較して、環を形成しない場合は溶媒に対する溶解性、及びポリマーに対する相溶性に優れるという利点がある。
　本願明細書において環を形成しない１価の置換基として具体的には、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）の直鎖又は分岐のアルキル基（例えばメチル、エチル）、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリール基（例えばフェニル、ナフチル）、シアノ基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルコキシカルボニル基（例えばメトキシカルボニル）、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールオキシカルボニル基（例えばフェノキシカルボニル）、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）の置換又は無置換のカルバモイル基（例えばカルバモイル、Ｎ－フェニルカルバモイル、Ｎ，Ｎ－ジメチルカルバモイル）、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルキルカルボニル基（例えばアセチル）、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールカルボニル基（例えばベンゾイル）、ニトロ基、炭素数０～２０（好ましくは０～１０）の置換又は無置換のスルファモイル基（例えばスルファモイル、Ｎ－フェニルスルファモイル）、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルキルスルホニル基（例えばメタンスルホニル）、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールスルホニル基（例えばベンゼンスルホニル）、４～７員環（好ましくは５～６員環）のヘテロ環基（例えばピリジル、モルホリノ）などを挙げることができる。また、置換基は更に置換されていてもよく、置換基が複数ある場合は、同じでも異なってもよい。
　ただし、１価の置換基ＲBa1、ＲBa2、ＲBa3及びＲBa4のうち少なくとも１つは、シアノ基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルコキシカルボニル基、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールオキシカルボニル基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のカルバモイル基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルキルカルボニル基、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールカルボニル基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルキルスルホニル基又は炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールスルホニル基である。
　Ｒ1a、Ｒ2a、Ｒ3a及びＲ4aは、いずれもシアノ基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルコキシカルボニル基、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールオキシカルボニル基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のカルバモイル基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルキルカルボニル基、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールカルボニル基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルキルスルホニル基又は炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールスルホニル基から選ばれる置換基であることが特に好ましい。Ｒ1aとＲ2aとの組及びＲ3aとＲ4aとの組がそれぞれ同じ組み合わせであることが更に好ましい。
　ＲBa5及びＲBa6は、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルコキシ基、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールオキシ基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアシルオキシ基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルコキシカルボニルオキシ基、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールオキシカルボニルオキシ基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のカルバモイルオキシ基、炭素数０～２０（好ましくは０～１０）のアミノ基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアシルアミノ基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のカルバモイルアミノ基を表す。
　ＲBa5及びＲBa6は更に置換基を有していてもよい。置換基としては上述した１価の置換基が挙げられる。また２価の置換基としてカルボニル基、イミノ基なども挙げられる。置換基が複数ある場合は、同じでも異なってもよい。また置換基同士で結合して環を形成することで縮環やスピロ環となってもよい。
　以下に、本発明で用いられる一般式（Ｂ－Ｉ）又は（Ｂ－Ｉａ）のいずれかで表される化合物の具体例を示すが、本発明はこれに限定されない。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000021
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000022
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000023
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000024
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000025
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000026
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000027
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000028
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000029
 　
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000030
 　　
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000031
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000032
 　
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000033
 　
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000034
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000035
　前記一般式（Ｂ－Ｉ）又は（Ｂ－Ｉａ）で表される化合物は任意の方法で合成することができる。例えば前記一般式（Ｂ－Ｉ）におけるＲB5及びＲB6がヒドロキシ基である化合物を合成中間体とし、これに対してアルキル化やアシル化などを行い、所望の置換基を導入する反応により合成することができる。
　この前記一般式（Ｂ－Ｉ）におけるＲB5及びＲB6がヒドロキシ基である合成中間体は、例えばＸB1、ＸB2、ＸB3及びＸB4がいずれも硫黄原子の場合には、公知の特許や文献、例えば、特開昭63-225382号公報の3ページ右上段1行目～左下段1行目の参考例や、Liebigs　Ann．Chem.，1969年，726巻，103-109ページ文献中109ページ5行目～12行目などを参考にして合成することができる。
　その他にも、前記一般式（Ｂ－Ｉ）又は（Ｂ－Ｉａ）で表される化合物は、Journal　of　Organic　Chemistry，1990年，55巻，5347-5350ページの文献中5349ページ右27行目からの実験項、同1994年，59巻，3077-3081ページの文献中3081ページ11行目～16行目、Tetrahedron　Letters，1991年，32巻，4897-4900ページの文献中4897ページ9行目～4899ページ3行目、同1977年，26巻，2225ページのTable　1、Tetrahedron，1993年，49巻，3035-3042ページの文献中3037ページ11行目～20行目及び3040ページ22行目～38行目、Journal　of　the　American　Chemical　Society，1958年，80巻，1662-1664ページの文献中1664ページ右6行目～15行目、同1995年，117巻，9995-10002ページの文献中9996ページ右12行目～9997ページ左46行目、特開平6-80672号公報の4ページ左43行目～右45行目、Phosphorus，Sulfur，and　Silicon，1997年，120＆121巻，121-143ページ文献中123ページ18行目～124ページ3行目、Chem．Commun.，2004年，1758-1759ページの文献中1758ページ左44行目～54行目、独国特許第3728452号明細書の4ページ46行目～5ページ16行目、特開昭51-100097号公報の3ページ左上段3行目～4ページ左下段4行目、特表平5-506428号公報の12ページ右下段1行目～35ページ右下段1行目、などに記載されている類似構造を有する化合物の合成ルートを参考にして合成することができる。
　例えば例示化合物（１）は、二硫化炭素とマロノニトリルを水酸化ナトリウム存在下で反応させて得られるジナトリウム塩をクロラニルと反応させた後、これと２－エチルヘキサノイルクロリドを塩基存在下で反応させることによって合成することができる。例示化合物（２）は、二硫化炭素とマロノニトリルを水酸化ナトリウム存在下で反応させて得られるジナトリウム塩をクロラニルと反応させた後、２－エチルヘキシルブロミドを塩基存在下で反応させることによって合成することができる。
　例示化合物（１１）は、二硫化炭素とシアノ酢酸エチルを水酸化カリウム存在下で反応させて得られるジカリウム塩をクロラニルと反応させて例示化合物（７２）を合成し、これと２－エチルヘキサノイルクロリドを塩基存在下で反応させることによって合成することができる。例示化合物（１２）は、例示化合物（７２）と２－エチルヘキシルブロミドを塩基存在下で反応させることによって合成することができる。
　例示化合物（５９）は、二硫化炭素とシアノ酢酸エチルを水酸化カリウム存在下で反応させて得られるジカリウム塩をヘキサフルオロベンゼンと反応させることによって合成することができる。
　例示化合物（５１）は、例示化合物（５９）とナトリウムドデカンチオレートを反応させることによって合成することができる。
　前記一般式（Ｂ－Ｉ）で表される化合物は、ＲB1とＲB2、ＲB3とＲB4、ＸB1とＸB2、ＸB3とＸB4あるいはＲB5とＲB6が異なる場合に、互いの位置が入れ替わることによって幾何異性体となり得る。本願明細書においてこれらのうち１種の幾何異性体のみが記載されている場合であっても、その他の幾何異性体についても本発明に用いられる前記一般式（Ｂ－Ｉ）で表される化合物に含まれる。また、合成あるいは精製の過程で幾何異性体混合物となっている場合でも、その代表的な構造のみが本願明細書に記載される。幾何異性体混合物である場合には、その存在比率は０：１～１：０の間の任意の比率であってよい。
　本発明に用いられる前記一般式（１）、（２）、（３）、（Ｂ－Ｉ）又は（Ｂ－Ｉａ）のいずれかで表される化合物は、構造とその置かれた環境によって互変異性体を取り得る。本願明細書においては代表的な形の一つで記述しているが、本願明細書の記述と異なる互変異性体も本発明に用いられる化合物に含まれる。
　本発明に用いられる前記一般式（１）、（２）、（３）、（Ｂ－Ｉ）又は（Ｂ－Ｉａ）のいずれかで表される化合物は、同位元素（例えば、2Ｈ、3Ｈ、13Ｃ、15Ｎ、17Ｏ、18Ｏなど）を含有していてもよい。
　前記一般式（１）、（２）、（３）、（Ｂ－Ｉ）又は（Ｂ－Ｉａ）のいずれかで表される化合物の構造を紫外線吸収性基として繰り返し単位内に含むポリマーも、本発明に好適に使用できる。以下に、前記一般式（１）、（２）、（３）、（Ｂ－Ｉ）又は（Ｂ－Ｉａ）のいずれかで表される化合物の構造を含む繰り返し単位の例を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000036
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000037
　上記の繰り返し単位からなるホモポリマーであってもよいし、２種類以上の繰り返し単位からなるコポリマーであってもよい。更に他の繰り返し単位を含むコポリマーであってもよい。以下に他の繰り返し単位の例を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000038
　なお、紫外線吸収剤構造を繰り返し単位内に含むポリマーについては、特公平１－５３４５５号公報の左３９行目～１２ページ右３８行目、特開昭６１－１８９５３０号公報の３ページ上段右８行目～７ページ目下段左１５行目、特開昭６２－２６０１５２号公報の下段右３行目～１２ページ上段右１０行目、特開昭６３－５３５４４号公報の上段左１行目～１５ページ下段右１９行目、特開昭６３－５６６５１号公報の２ページ上段右１０行目～１４ページ下段左３行目の各公報及び欧州特許２７２４２号明細書の４ページ２９行目～１６ページ３４行目、国際公開第２００６／００９４５１号パンフレットの３ページ２８行目～２６ページ１行目に記載がある。ポリマーを得る方法についてはこれら特許文献の記述を参考にすることができる。
＜紫外線吸収剤Ｂ＞
　前記紫外線吸収剤Ｂは、３２０ｎｍにおける吸光度が極大吸収波長における吸光度の３０％以上である特徴を有する。好ましくは５０％以上である。３２０ｎｍにおける吸光度が極大吸収波長における吸光度の３０％以下であると、３１０ｎｍ～３３０ｎｍの間で紫外線吸収剤Ａと紫外線吸収剤Ｂではカバーしきれない波長帯が生じてしまう。また紫外線吸収剤Ｂの極大吸収波長は３５０ｎｍ以下であることが好ましい。
　３２０ｎｍにおける吸光度が極大吸収波長における吸光度の３０％以上であり極大吸収波長が３５０ｎｍ以下である紫外線吸収剤Ｂは、前述のように極大吸収波長が３２０ｎｍ以下の紫外線吸収剤Ｂ－（２）、及び極大吸収波長が３２０ｎｍ以上３５０ｎｍ以下の紫外線吸収剤Ｂ－（２）の二通りが考えられ、用途に応じて適宜選択することができる。
　例えば、紫外線吸収剤Ｂ－（１）は、プラスチック成型品、ポリマーに練りこむ場合等他に短波紫外線を吸収する要素が存在しない場合に用いることが特に好ましい。プラスチック成型品やポリマー練り込みの場合、他に３００ｎｍ以下の短波紫外線を吸収する要素が存在しないため、短波紫外領域まで効率よく吸収可能な紫外線吸収剤Ｂ－（１）を用いることで新たな短波紫外領域吸収フィルタを用いずに、プラスチック成型品自身及びその内容物を紫外線から防ぐことが可能となる。また、前記紫外線吸収剤Ａと組み合わせて用いることで、ポリマーに対する相溶性及び光堅牢性が改善されるという予想外の効果が得られる。
　例えば、Ｂ－（２）はガラス上のフィルム、ポリマーに溶解させて基板に塗布する場合等、他に短波紫外線を吸収する要素が存在する場合に用いることが特に好ましい。紫外線吸収剤Ｂ－（２）を用いる場合は３２０ｎｍ付近の遮蔽能力に優れるが、３００ｎｍ以下の短波紫外領域を効率よく吸収することは可能であるが、困難な場合がある。そのため、短波側を遮蔽するフィルタの役割を果たすポリマー、ガラス基板の上に塗布して使用することが好ましい。また、本発明で用いられる紫外線吸収剤Ａを併用することで、溶剤塗布系で塗布膜を用いる際の溶媒（例えば酢酸エチル、メチルエチルケトン、トルエン等）に対する溶解性及び光堅牢性が改善されるという予想外の効果が得られる。
　前記紫外線吸収剤Ｂとしては、この条件を満たすものであればいずれの構造であってもよい。例えば、大勝靖一監修「高分子添加剤の開発と環境対策」（シーエムシー出版、２００３年）第２章、東レリサーチセンター調査研究部門編集「高分子用機能性添加剤の新展開」（東レリサーチセンター、１９９９年）2.3.1、などに記載されている紫外線吸収剤が挙げられる。例えば、紫外線吸収剤の構造として知られているトリアジン系、ベンゾトリアゾール系、ベンゾフェノン系、シアニン系、ジベンゾイルメタン系、桂皮酸系、アクリレート系、安息香酸エステル系、シュウ酸ジアミド系などの化合物が挙げられる。例えば、ファインケミカル、２００４年５月号、２８～３８ページ、東レリサーチセンター調査研究部門発行「高分子用機能性添加剤の新展開」（東レリサーチセンター、１９９９年）９６～１４０ページ、大勝靖一監修「高分子添加剤の開発と環境対策」（シーエムシー出版、２００３年）５４～６４ページなどに記載されている。
　３２０ｎｍにおけるモル吸光係数の大きさから好ましくは、ベンゾトリアゾール系、ベンゾフェノン系、サリチル酸系、アクリレート系、トリアジン系の化合物である。より好ましくは光堅牢性に優れるベンゾトリアゾール系、ベンゾフェノン系、トリアジン系の化合物である。これら好ましい紫外線吸収剤Ｂを上記一般式（１）～（３）、（Ｂ－Ｉ）又は（Ｂ－Ｉａ）のいずれかで表される化合物からなる紫外線吸収剤Ａと組み合わせ使用した場合、着色無くかつ効率的に紫外線領域を吸収することが可能となる。
　前記ベンゾトリアゾール系化合物としては、その有効吸収波長が約２７０～３８０ｎｍで、下記一般式（ＩＩａ）及び（ＩＩｂ）のいずれかで表される化合物が好ましい。（ＩＩａ）及び（ＩＩｂ）について詳述する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000039
 　ただし、前記一般式（ＩＩａ）中、Ｒ11は、水素原子、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のシクロアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基を表す。
　Ｒ12は、水素原子、ハロゲン原子、置換もしくは無置換のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基を表す。
　Ｒ13は、水素原子、ハロゲン原子、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアルコキシ基、又は－ＣＯＯＲ14基（ここで、Ｒ14は、水素原子、置換もしくは無置換のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基である。）を表す。
　ただし、前記一般式（ＩＩｂ）中、Ｔは、水素原子、又は置換もしくは無置換のアルキル基を表す。
　Ｔ1は、水素原子、ハロゲン原子、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基、又は置換もしくは無置換のアルコキシ基を表す。
　Ｌは２価の連結基又は単結合を表し、ｍは０又は１を表す。
　ｎは１～４の整数を表す。ｎが１のときＴ2は、ハロゲン原子、置換もしくは無置換のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基を表す。また、ｎが２のときＴ2は２価の置換基を表し、ｎが３のときＴ2は３価の置換基を表し、ｎが４のときＴ2は４価の置換基を表す。
－一般式（ＩＩａ－
　Ｒ11は、水素原子、置換もしくは無置換のアルキル、置換もしくは無置換のシクロアルキル、又は置換もしくは無置換のアリール基を表す。
　Ｒ11として好ましくは、炭素数１～１８の置換もしくは無置換アルキル基、炭素数５～１８の置換もしくは無置換シクロアルキル基、又は炭素数６～２４の置換もしくは無置換アリール基である。Ｒ11として特に好ましくは、炭素数１～１８の置換もしくは無置換アルキル基、又は炭素数１～１８の置換もしくは無置換アルキル基である。
　置換アルキル基、置換シクロアルキル基、置換アリール基は任意の位置に１価の置換基を有しているアルキル基、シクロアルキル基、アリール基を表し、１価の置換基の例としては、ハロゲン原子（例えばフッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子）、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）の直鎖又は分岐のアルキル基（例えばメチル、エチル）、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリール基（例えばフェニル、ナフチル）、シアノ基、カルボキシル基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルコキシカルボニル基（例えばメトキシカルボニル）、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールオキシカルボニル基（例えばフェノキシカルボニル）、炭素数０～２０（好ましくは０～１０）の置換又は無置換のカルバモイル基（例えばカルバモイル、Ｎ－フェニルカルバモイル、Ｎ，Ｎ－ジメチルカルバモイル）、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルキルカルボニル基（例えばアセチル）、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールカルボニル基（例えばベンゾイル）、ニトロ基、炭素数０～２０（好ましくは０～１０）の置換又は無置換のアミノ基（例えばアミノ、ジメチルアミノ、アニリノ）、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアシルアミノ基（例えばアセトアミド、エトキシカルボニルアミノ）、炭素数０～２０（好ましくは０～１０）のスルホンアミド基（例えばメタンスルホンアミド）、炭素数２～２０（好ましくは２～１０）のイミド基（例えばスクシンイミド、フタルイミド）、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のイミノ基（例えばベンジリデンアミノ）、ヒドロキシ基、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルコキシ基（例えばメトキシ）、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールオキシ基（例えばフェノキシ）、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアシルオキシ基（例えばアセトキシ）、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルキルスルホニルオキシ基（例えばメタンスルホニルオキシ）、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールスルホニルオキシ基（例えばベンゼンスルホニルオキシ）、スルホ基、炭素数０～２０（好ましくは０～１０）の置換又は無置換のスルファモイル基（例えばスルファモイル、Ｎ－フェニルスルファモイル）、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルキルチオ基（例えばメチルチオ）、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールチオ基（例えばフェニルチオ）、炭素数１～２０（好ましくは１～１０）のアルキルスルホニル基（例えばメタンスルホニル）、炭素数６～２０（好ましくは６～１０）のアリールスルホニル基（例えばベンゼンスルホニル）、４～７員環（好ましくは５～６員環）のヘテロ環基（例えばピリジル、モルホリノ）などを挙げることができる。
　Ｒ12は、水素原子、ハロゲン原子、置換もしくは無置換のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基を表す。Ｒ12として好ましくは、水素原子、塩素原子、炭素数１～１８の置換もしくは無置換アルキル基、炭素数５～１８の置換もしくは無置換シクロアルキル基、又は炭素数６～２４の置換もしくは無置換アリール基である。Ｒ12として特に好ましくは、水素原子、塩素原子、炭素数１～１８の置換もしくは無置換アルキル基、又は炭素数６～２４の置換もしくは無置換アリール基である。
　Ｒ13は、水素原子、ハロゲン原子、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアルコキシ基、又は－ＣＯＯＲ14基（ここで、Ｒ14は、水素原子、置換もしくは無置換のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基である。）を表す。Ｒ13として好ましくは、水素原子、塩素原子、炭素数１～１８の置換もしくは無置換アルキル基、炭素数１～１８の置換もしくは無置換アルコキシ基、又は－ＣＯＯＲ14基（ここで、Ｒ14は、水素原子、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルキル基、又は炭素数６～２４の置換もしくは無置換のアリール基である。）である。
　Ｒ11、Ｒ12は、ベンゼン環に置換していればいずれの位置でも構わないが、ヒドロキシル基の２位及び４位に置換していることが好ましい。
－一般式（ＩＩｂ）－
　Ｔは、水素原子、又は置換もしくは無置換のアルキル基を表す。Ｔとして好ましくは、水素原子、又は炭素数１～１８の置換もしくは無置換アルキル基である。
　Ｔ1は、水素原子、ハロゲン原子、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基、又は置換もしくは無置換のアルコキシ基を表す。Ｔ1として好ましくは、水素原子、塩素原子、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルキル基、炭素数６～２４のアリール基、又は炭素数１～１８のアルコキシ基である。
　－Ｌ－は２価の連結基又は単結合を表し、ｍは０又は１を表す。
　ｍが０のときは、Ｔ2がＬを介さずに直接ベンゼン環と結合しているとき、即ち－Ｌ－が単なる結合を表しているときを表す。
　２価の連結基－Ｌ－について説明する。－Ｌ－は下記一般式（ａ）で表わされる２価の置換基である。
＜一般式（ａ）＞
　　　－(Ｌ1)m1－(Ｌ2)m2－(Ｌ3)m3－(Ｌ4)m4－(Ｌ5)m5－
　ただし、前記一般式（ａ）中、ｍ１～ｍ５は０～２の整数を表す。
　Ｌ1～Ｌ5は各々独立して、－ＣＯ－、－Ｏ－、－ＳＯ2－、－ＳＯ－、－ＮＲL－、置換もしくは無置換の２価のアルキル基、置換もしくは無置換の２価のアルケニル基、又は置換もしくは無置換の２価のアリール基を表す。ＲLは水素原子、置換もしくは無置換のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基を表す。
　ＲLの具体例としては、例えば、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、オクチル基、フェニル基、ナフチル基などが挙げられる。アルキル基上及びアリール基上の任意の位置に１価の置換基を有していてもよい。１価の置換基としては上述した１価の置換基の例が挙げられる。ＲLとして好ましくは、炭素数３～２０の置換もしくは無置換のアルキル基、又は炭素数６～１４の置換もしくは無置換のアリール基である。より好ましくは炭素数６～１２の置換もしくは無置換のアルキル基、又は炭素数６～１０の置換もしくは無置換のアリール基である。
　即ち２価の置換基－Ｌ－としては、－Ｏ－ＣＯ－Ｃ2Ｈ4－ＣＯ－Ｏ－、－Ｏ－ＣＯ－Ｃ3Ｈ6－、－ＮＨ－ＣＯ－Ｃ3Ｈ6－ＣＯ－ＮＨ－、―ＮＨ－ＣＯ－Ｃ4Ｈ8－、－ＣＨ2－、－Ｃ2Ｈ4－、－Ｃ3Ｈ6－、－Ｃ4Ｈ8－、－Ｃ5Ｈ10－、－Ｃ8Ｈ16－、－Ｃ4Ｈ8－ＣＯ－Ｏ－、－Ｃ6Ｈ4－Ｃ6Ｈ4－、－ＮＨ－ＳＯ2－Ｃ3Ｈ6－等が好ましい。
　前記一般式（ＩＩｂ）中、ｎは１～４の整数を表す。
　ｎが１のときＴ2は、ハロゲン原子、置換もしくは無置換のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基を表す。ｎが１のときＴ2として好ましくは、塩素原子、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルキル基、又は炭素数６～２４の置換もしくは無置換のアリール基である。
　ｎが２のときＴ2は、２価の置換基を表す。ｎが２のときＴ2の具体例としては、上記の２価の置換基－Ｌ－の例が挙げられる。ｎが２の時Ｔ2として好ましくは、－ＣＨ2－、－Ｏ－ＣＯ－Ｃ2Ｈ4－ＣＯ－Ｏ－、－ＮＨ－ＣＯ－Ｃ3Ｈ6－ＣＯ－ＮＨ－である。
　ｎが３のときＴ2は３価の置換基を表す。３価の置換基について説明する。３価の置換基は３価のアルキル基、３価のアリール基、又は下記一般式で表される置換基である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000040
 　３価の置換基のうち、好ましくは炭素数１～８の３価のアルキル基、炭素数６～１４の３価のアリール基、又は下記一般式で表される置換基である。

Figure JPOXMLDOC01-appb-C000041
　ｎが４のときＴ2は４価の置換基を表す。４価の置換基について説明する。４価の置換
基は４価のアルキル基、４価のアリール基で表される置換基である。４価の置換基のうち好ましくは、炭素数１～８の４価のアルキル基、炭素数６～１４の４価のアリールである。
　前記一般式（ＩＩｂ）において、ｎが１又は２の時が特に好ましい。即ち、一般式（ＩＩｂ）の好ましい組み合わせとしては、
　ｎが１のとき、Ｔが水素原子、又は炭素数１～１８の置換もしくは無置換アルキル基であり、Ｔ1が水素原子、塩素原子、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルキル基、炭素数６～２４のアリール基、又は炭素数１～１８のアルコキシ基であり、Ｌが－Ｏ－ＣＯ－Ｃ3Ｈ6－、－ＣＨ2－、－Ｃ3Ｈ6－、－Ｃ5Ｈ10－、－Ｃ8Ｈ16－、―ＮＨ－ＣＯ－Ｃ4Ｈ8－又は単なる結合であり、Ｔ2が塩素原子、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルキル基、又は炭素数６～２４の置換もしくは無置換のアリール基である組合せである。
　また、ｎが２のとき、Ｔが水素原子、又は炭素数１～１８の置換もしくは無置換アルキル基であり、Ｔ1が水素原子、塩素原子、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルキル基、炭素数６～２４のアリール基、又は炭素数１～１８のアルコキシ基であり、Ｌが－ＣＨ2－又は単なる結合であり、Ｔ2が、－ＣＨ2－、－Ｏ－ＣＯ－Ｃ2Ｈ4－ＣＯ－Ｏ－、又は－ＮＨ－ＣＯ－Ｃ3Ｈ6－ＣＯ－ＮＨ－である組合せである。
　また、ｎが２のとき、ｍが０であり、Ｔが水素原子、又は炭素数１～１８の置換もしくは無置換アルキル基であり、Ｔ1が水素原子、塩素原子、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルキル基、炭素数６～２４のアリール基、又は炭素数１～１８のアルコキシ基であり、Ｔ2が、－ＣＨ2－、－Ｏ－ＣＯ－Ｃ2Ｈ4－ＣＯ－Ｏ－、又は－ＮＨ－ＣＯ－Ｃ3Ｈ6－ＣＯ－ＮＨ－である組合せも好ましい。
　前記一般式（ＩＩａ）又は（ＩＩｂ）で表される化合物の代表例としては、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－５’－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５’－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ドデシル－５’－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－５’－（１，１，３，３－テトラメチルブチル）フェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－４’－オクチルオキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’－（３，４，５，６－テトラヒドロフタルイミジルメチル）－５’－メチルベンジル）フェニル）ベンゾトリアゾール、２－（３’－ｓｅｃ－ブチル－５’－ｔ－ブチル－２’－ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（３’，５’－ビス－（α，α－ジメチルベンジル）－２’－ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（３’－ｔ－ブチル－２’－ヒドロキシ－５’－（２－オクチルオキシカルボニルエチル）フェニル）－５－クロロ－ベンゾトリアゾール、２－（３’－ｔ－ブチル－５’－［２－（２－エチルヘキシルオキシ）－カルボニルエチル］－２’－ヒドロキシフェニル）－５－クロロ－ベンゾトリアゾール、２－（３’－ｔ－ブチル－２’－ヒドロキシ－５’－（２－メトキシカルボニルエチル）フェニル）－５－クロロ－ベンゾトリアゾール、２－（３’－ｔ－ブチル－２’－ヒドロキシ－５’－（２－メトキシカルボニルエチル）フェニル）ベンゾトリアゾール、２－（３’－ｔ－ブチル－２’－ヒドロキシ－５’－（２－オクチルオキシカルボニルエチル）フェニル）ベンゾトリアゾール、２－（３’－ｔ－ブチル－５’－［２－（２－エチルヘキシルオキシ）カルボニルエチル］－２’－ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（３’－ドデシル－２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（３’－ｔ－ブチル－２’－ヒドロキシ－５’－（２－イソオクチルオキシカルボニルエチル）フェニルベンゾトリアゾール、２，２’－メチレン－ビス［４－（１，１，３，３－テトラメチルブチル）－６－ベンゾトリアゾール－２－イルフェノール］、２－［３’－ｔ－ブチル－５’－（２－メトキシカルボニルエチル）－２’－ヒドロキシフェニル］－２Ｈ－ベンゾトリアゾールとポリエチレングリコール３００とのエステル交換生成物；
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000042
 （式中、Ｒ＝３’－ｔｅｒｔ－ブチル－４’－ヒドロキシ－５’－２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イルフェニル、２－［２’－ヒドロキシ－３’－（α，α－ジメチルベンジル）－５’－（１，１，３，３－テトラメチルブチル）－フェニル］ベンゾトリアゾール；２－［２’－ヒドロキシ－３’－（１，１，３，３－テトラメチルブチル）－５’－（α，α－ジメチルベンジル）－フェニル］ベンゾトリアゾール）、などが挙げられる。
　前記トリアジン系化合物としては、その有効吸収波長が約２７０ｎｍ～３８０ｎｍで、下記一般式（ＩＩＩ）で表される化合物が好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000043
 　ただし、前記一般式（ＩＩＩ）中、置換基Ｙ1は、互いに独立して、水素原子、ヒドロキシル基、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基、又は置換もしくは無置換のアルコキシ基である。Ｌfは２価の連結基又は単結合を表す。
　ｕは１又は２であり、ｖは０又は１であり、そしてｒは１～３の整数であり、ｕが１のときＹ2は、水素原子、置換もしくは無置換のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基である。また、ｕが２のときＹ2は２価の置換基を表す。
　Ｙ1は、互いに独立して、水素原子、ヒドロキシル基、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基、又は置換もしくは無置換のアルコキシ基を表す。Ｙ1として好ましくは、水素原子、ヒドロキシル基、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルキル基、炭素数６～２４の置換もしくは無置換のアリール基、又は炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルコキシ基である。
　Ｌfは２価の連結基又は単なる結合を表す。ｕは１又は２を表す。ｒは１～３の整数を表す。ｖは０又は１であり、ｖが０の時はＬｆは単なる結合を表す。
　２価の連結基－Ｌｆ－について説明する。２価の置換基Ｌｆは、下記一般式（ｂ）で表わされる２価の置換基である。
＜一般式（ｂ）＞
　　　－(Ｌｆ1)mf1－(Ｌｆ2)mf2－(Ｌｆ3)mf3－(Ｌｆ4)mf4－(Ｌｆ5)mf5－
　ただし、前記一般式（ｂ）中、ｍｆ１～ｍｆ５は０～２の整数を表す。
　Ｌｆ1～Ｌｆ5は、各々独立して、－ＣＯ－、－Ｏ－、－ＳＯ2－、－ＳＯ－、－ＮＲｆL－、２価の置換もしくは無置換のアルキル基、２価の置換もしくは無置換のアルケニル基、又は２価の置換もしくは無置換のアリール基を表す。ＲｆLは、水素原子、置換もしくは無置換のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基を表す。
　ＲｆLの具体例としては、例えば、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、オクチル基、フェニル基、ナフチル基などが挙げられる。アルキル基上及びアリール基上の任意の位置に１価の置換基を有していてもよい。１価の置換基としては上述した１価の置換基の例が挙げられる。ＲｆLとして好ましくは、炭素数３～２０の置換もしくは無置換のアルキル基、又は炭素数６～１４の置換もしくは無置換のアリール基である。より好ましくは炭素数６～１２の置換もしくは無置換のアルキル基、又は炭素数６～１０の置換もしくは無置換のアリール基である。
　即ち、２価の置換基－Ｌｆ－としては、－Ｏ－ＣＯ－Ｃ2Ｈ4－ＣＯ－Ｏ－、－Ｏ－ＣＯ－Ｃ3Ｈ6－、－ＮＨ－ＣＯ－Ｃ3Ｈ6－ＣＯ－ＮＨ－、―ＮＨ－ＣＯ－Ｃ4Ｈ8－、－ＣＨ2－、－Ｃ2Ｈ4－、－Ｃ3Ｈ6－、－Ｃ4Ｈ8－、－Ｃ5Ｈ10－、－Ｃ8Ｈ16－、－Ｃ4Ｈ8－ＣＯ－Ｏ－、－Ｃ6Ｈ4－Ｃ6Ｈ4－、－ＮＨ－ＳＯ2－Ｃ3Ｈ6－等が好ましい。
　ｕが１のときＹ2は、水素原子、置換もしくは無置換のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基である。ｕが１のときＹ2として好ましくは、水素原子、炭素数１～１８の置換もしくは無置換アルキル基、又は炭素数６～２４の置換もしくは無置換アリール基である。
　ｕが２のときＹ2は２価の置換基を表す。２価の置換基の例としては上記の２価の置換基－Ｌ－の例が挙げられる。Ｙ2として好ましくは、置換もしくは無置換の２価のアルキル基、置換もしくは無置換の２価のアルケニル基、置換もしくは無置換の２価のアリール基、－ＣＨ2ＣＨ(ＯＨ)ＣＨ2－Ｏ－Ｙ11－ＯＣＨ2ＣＨ(ＯＨ)ＣＨ2、－ＣＯ－Ｙ12－ＣＯ－、－ＣＯ－ＮＨ－Ｙ13－ＮＨ－ＣＯ－、又は－(ＣＨ2)t－ＣＯ2－Ｙ14－ＯＣＯ－(ＣＨ2)tである。
　ただし、ｔは、１、２又は３であり、
　Ｙ11は、置換もしくは無置換のアルキレン、フェニレン、又は－フェニレン－Ｍ－フェニレン－（ここで、Ｍは、－Ｏ－、－Ｓ－、－ＳＯ2－、－ＣＨ2－又はＣ(ＣＨ3)2－である。）であり、
　Ｙ12は、置換もしくは無置換の２価のアルキル基、置換もしくは無置換の２価のアルケニル基、又は置換もしくは無置換の２価のアリール基であり、
　Ｙ13は、置換もしくは無置換の２価のアルキル基、又は置換もしくは無置換の２価のアリール基であり、
　Ｙ14は、置換もしくは無置換の２価のアルキル基、又は置換もしくは無置換の２価のアリール基である。
　即ちｕが２のとき、Ｙ2として好ましくは、炭素数１～１８の置換もしくは無置換の２価のアルキル基、炭素数６～２４の置換もしくは無置換の２価のアリール基、－ＣＨ2ＣＨ(ＯＨ)ＣＨ2－Ｏ－ＣＨ2－ＯＣＨ2ＣＨ(ＯＨ)ＣＨ2-、－ＣＨ2ＣＨ(ＯＨ)ＣＨ2－Ｏ－Ｃ(ＣＨ3)2－ＯＣ8Ｈ16－、又は－(ＣＨ2)2－ＣＯ2－Ｃ2Ｈ4－ＯＣＯ－(ＣＨ2)2－である。
　前記一般式（ＩＩＩ）で表される化合物の代表例としては、２－（４－ブトキシ－２－ヒドロキシフェニル）－４，６－ジ（４－ブトキシフェニル）－１，３，５－トリアジン、２－（４－ブトキシ－２－ヒドロキシフェニル）－４，６－ジ（２，４－ジブトキシフェニル）－１，３，５－トリアジン、２，４－ジ（４－ブトキシ－２－ヒドロキシフェニル）－６－（４－ブトキシフェニル）－１，３，５－トリアジン、２，４－ジ（４－ブトキシ－２－ヒドロキシフェニル）－６－（２，４－ジブトキシフェニル）－１，３，５－トリアジン、２，４，６－トリス（２－ヒドロキシ－４－オクチルオキシフェニル）－１，３，５－トリアジン、２－（２－ヒドロキシ－４－オクチルオキシフェニル）－４，６－ビス（２，４－ジメチルフェニル）－１，３，５－トリアジン、２－（２，４－ジヒドロキシフェニル）－４，６－ビス（２，４－ジメチルフェニル）－１，３，５－トリアジン、２，４－ビス（２－ヒドロキシ－４－プロピルオキシフェニル）－６－（２，４－ジメチルフェニル）－１，３，５－トリアジン、２－（２－ヒドロキシ－４－オクチルオキシフェニル）－４，６－ビス（４－メチルフェニル）－１，３，５－トリアジン、２－（２－ヒドロキシ－４－ドデシルオキシフェニル）－４，６－ビス（２，４－ジメチルフェニル）－１，３，５－トリアジン、２－（２－ヒドロキシ－４－トリデシルオキシフェニル）－４，６－ビス（２，４－ジメチルフェニル）－１，３，５－トリアジン、２－［２－ヒドロキシ－４－（２－ヒドロキシ－３－ブチルオキシプロポキシ）フェニル］－４，６－ビス（２，４－ジメチル）－１，３，５－トリアジン、２－［２－ヒドロキシ－４－（２－ヒドロキシ－３－オクチルオキシプロピルオキシ）フェニル］－４，６－ビス（２，４－ジメチル）－１，３，５－トリアジン、２－［４－（ドデシルオキシ／トリデシルオキシ－２－ヒドロキシプロポキシ）－２－ヒドロキシフェニル］－４，６－ビス（２，４－ジメチルフェニル）－１，３，５－トリアジン、２－［２－ヒドロキシ－４－（２－ヒドロキシ－３－ドデシルオキシプロポキシ）フェニル］－４，６－ビス（２，４－ジメチルフェニル）－１，３，５－トリアジン、２－（２－ヒドロキシ－４－ヘキシルオキシ）フェニル－４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン、２－（２－ヒドロキシ－４－メトキシフェニル）－４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン、２，４，６－トリス（２－ヒドロキシ－４－（３－ブトキシ－２－ヒドロキシプロポキシ）フェニル）－１，３，５－トリアジン、２－（２－ヒドロキシフェニル）－４－（４－メトキシフェニル）－６－フェニル－１，３，５－トリアジン、２－｛２－ヒドロキシ－４－［３－（２－エチルヘキシル－１－オキシ）－２－ヒドロキシ－プロピルオキシ］フェニル｝－４，６－ビス（２，４－ジメチルフェニル）－１，３，５－トリアジン、２－（２－ヒドロキシ－４－（２－エチルヘキシル）オキシ）フェニル－４，６－ジ（４－フェニル）フェニル－１，３，５－トリアジン等を挙げることができる。
　前記ベンゾフェノン系化合物としては、その有効吸収波長が約２７０ｎｍ～３８０ｎｍである化合物が好ましく、下記一般式（ＩＶａ）又は（ＩＶｂ）で表される化合物が好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000044
 　ただし、前記一般式（ＩＶａ）中、Ｘ1及びＸ2は、互いに独立して、水素原子、ハロゲン原子、ヒドロキシル基、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のフェニル基、置換もしくは無置換のアルコキシ基、置換もしくは無置換のアルキルスルホニル基、置換もしくは無置換のアリールスルホニル基、スルホン酸基、置換もしくは無置換のアルキルオキシカルボニル基、置換もしくは無置換のアリールオキシカルボニル基、又は置換もしくは無置換のアミノ基を表す。ｓ１及びｓ２は、互いに独立して１～３の整数を表す。
　ただし、前記一般式（ＩＶｂ）中、Ｘ1は、水素原子、ハロゲン原子、ヒドロキシル基、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のフェニル基、置換もしくは無置換のアルコキシ基、置換もしくは無置換のアルキルスルホニル基、置換もしくは無置換のアリールスルホニル基、スルホン酸基、置換もしくは無置換のアルキルオキシカルボニル基、置換もしくは無置換のアリールオキシカルボニル基、又は置換もしくは無置換のアミノ基を表し、ｓ１は１～３の整数を表す。
　Ｌｇは２価の置換基又は単なる結合を表し、ｗは０又は１を表す。
　ｔｂは１又は２を表し、ｔｂが１のときＸ3は、水素原子、ハロゲン原子、ヒドロキシ
ル基、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のフェニル基、置換もしくは無置換のアルコキシ基、置換もしくは無置換のアルキルスルホニル基、置換もしくは無置換のアリールスルホニル基、スルホン酸基、置換もしくは無置換のアルキルオキシカルボニル基、置換もしくは無置換のアリールオキシカルボニル基、又は置換もしくは無置換のアミノ基を表す。ｔｂが２のときＸ3は２価の置換基を表す。
－一般式（ＩＶａ）－
　Ｘ1及びＸ2は、互いに独立して、水素原子、ハロゲン原子、ヒドロキシル基、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のフェニル基、置換もしくは無置換のアルコキシ基、置換もしくは無置換のアルキルスルホニル基、置換もしくは無置換のアリールスルホニル基、スルホン酸基、置換もしくは無置換のアルキルオキシカルボニル基、置換もしくは無置換のアリールオキシカルボニル基、又は置換もしくは無置換のアミノ基を表す。Ｘ1及びＸ2として好ましくは、水素原子、塩素原子、ヒドロキシル基、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルキル基、炭素数６～２４の置換もしくは無置換のアリール基、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルコキシ基、炭素数２～１８のアルキルオキシカルボニル基、炭素数７～２４のアリールオキシカルボニル基、スルホン酸基、又は炭素数１～１６の置換もしくは無置換のアミノ基である。Ｘ1及びＸ2として特に好ましくは水素原子、ヒドロキシル基、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルコキシ基、スルホン酸基、又は炭素数１～１６の置換もしくは無置換のアミノ基である。
－一般式（ＩＶｂ）－
　ｔｂは１又は２であり、ｗは０又は１であり、ｓ１は１～３の整数である。
　置換基Ｘ1は、水素原子、ハロゲン原子、ヒドロキシル基、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のフェニル基、置換もしくは無置換のアルコキシ基、置換もしくは無置換のアルキルスルホニル基、置換もしくは無置換のアリールスルホニル基、スルホン酸基、置換もしくは無置換のアルキルオキシカルボニル基、置換もしくは無置換のアリールオキシカルボニル基、又は置換もしくは無置換のアミノ基を表す。
　Ｘ1として好ましくは、水素原子、塩素原子、ヒドロキシル基、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルキル基、炭素数６～２４の置換もしくは無置換のアリール基、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルコキシ基、炭素数２～１８のアルキルオキシカルボニル基、炭素数７～２４のアリールオキシカルボニル基、スルホン酸基、又は炭素数１～１６の置換もしくは無置換のアミノ基である。Ｘ1として特に好ましくは水素原子、ヒドロキシル基、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルコキシ基、スルホン酸基、又は炭素数１～１６の置換もしくは無置換のアミノ基である。
　－Ｌｇ－は２価の連結基又は単なる結合を表し、ｗは０～１の整数を表す。ｗが０の時はＸ3がＬｇを介さずに直接ベンゼン環と結合しているとき、即ち－Ｌｇ－が単なる結合を表しているときを表す。
　２価の連結基－Ｌｇ－について説明する。２価の置換基Ｌｇは、下記一般式（ｃ）で表わされる２価の置換基である。
＜一般式（ｃ）＞
　　　－(Ｌｇ1)mg1－(Ｌｇ2)mg2－(Ｌｇ3)mg3－(Ｌｇ4)mg4－(Ｌｇ5)mg5－
　ただし、前記一般式（ｃ）中、ｍｇ１～ｍｇ５は０～２の整数を表す。
　Ｌｇ1～Ｌｇ5は各々独立して、－ＣＯ－、－Ｏ－、－ＳＯ2－、－ＳＯ－、－ＮＲｇL－、置換もしくは無置換の２価のアルキル基、置換もしくは無置換の２価のアルケニル基、又は置換もしくは無置換の２価のアリール基を表す。ＲｇLは水素原子、置換もしくは無置換のアルキル基、又は置換もしくは無置換のアリール基を表す。
　ＲｇLの具体例としては、例えば、水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、オクチル基、フェニル基、ナフチル基などが挙げられる。アルキル基上及びアリール基上の任意の位置に１価の置換基を有していてもよい。１価の置換基としては上述した１価の置換基の例が挙げられる。ＲｇLとして好ましくは、炭素数３～２０の置換もしくは無置換のアルキル基、又は炭素数６～１４の置換もしくは無置換のアリール基である。より好ましくは炭素数６～１２の置換もしくは無置換のアルキル基、又は炭素数６～１０の置換もしくは無置換のアリール基である。
　即ち２価の置換基－Ｌｇ－としては、―Ｏ－、－Ｏ－ＣＯ－Ｃ2Ｈ4－ＣＯ－Ｏ－、－Ｏ－Ｃ4Ｈ8－Ｏ－、－Ｏ－ＣＯ－Ｃ3Ｈ6－、－ＮＨ－ＣＯ－Ｃ3Ｈ6－ＣＯ－ＮＨ－、―ＮＨ－ＣＯ－Ｃ4Ｈ8－、－ＣＨ2－、－Ｃ2Ｈ4－、－Ｃ3Ｈ6－、－Ｃ4Ｈ8－、－Ｃ5Ｈ10－、－Ｃ8Ｈ16－、－Ｃ4Ｈ8－ＣＯ－Ｏ－、－Ｃ6Ｈ4－Ｃ6Ｈ4－、－ＮＨ－ＳＯ2－Ｃ3Ｈ6－等が好ましい。
　ｔｂが１のとき、Ｘ3は水素原子、ハロゲン原子、ヒドロキシル基、置換もしくは無置換のフェニル基、置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアルコキシ基、置換もしくは無置換のアルキルスルホニル基、置換もしくは無置換のアリールスルホニル基、スルホン酸基、置換もしくは無置換のアルキルオキシカルボニル基、置換もしくは無置換のアリールオキシカルボニル基、又は置換もしくは無置換のアミノ基である。
　ｔｂが１のとき、Ｘ3として好ましくは、水素原子、ヒドロキシル基、塩素原子、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルキル基、炭素数６～２４の置換もしくは無置換のアリール基、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルコキシ基、炭素数２～１８のアルキルオキシカルボニル基、炭素数７～２４のアリールオキシカルボニル基、スルホン酸基、又は炭素数１～１６の置換もしくは無置換のアミノ基である。
　Ｘ3として特に好ましくは水素原子、ヒドロキシル基、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルコキシ基、スルホン酸基、又は炭素数１～１６の置換もしくは無置換のアミノ基である。
　ｔｂが２のときＸ3は、２価の置換基を表す。
　ｔｂが２のとき、Ｘ3の具体例としては、上記の２価の置換基－Ｌ－の例が挙げられる。ｔｂが２のときＸ3として好ましくは、－ＣＨ2－、－Ｃ4Ｈ8－、－Ｏ－Ｃ4Ｈ8－Ｏ－、－Ｏ－ＣＯ－Ｃ2Ｈ4－ＣＯ－Ｏ－、又は－ＮＨ－ＣＯ－Ｃ3Ｈ6－ＣＯ－ＮＨ－である。
　一般式（ＩＶｂ）において、ｔｂが１のときが特に好ましい。
　即ち、一般式（ＩＶｂ）の好ましい組み合わせとしては、以下のとおりである。
　具体的には、ｔｂが１のとき、
　Ｘ1が水素原子、ヒドロキシル基、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルコキシ基、スルホン酸基、又は炭素数１～１６の置換もしくは無置換のアミノ基であり、
　Ｌｇが－Ｏ－、－Ｏ－ＣＯ－Ｃ2Ｈ4－ＣＯ－Ｏ－、－Ｏ－Ｃ4Ｈ8－Ｏ－、－Ｏ－ＣＯ－Ｃ3Ｈ6－、－ＮＨ－ＣＯ－Ｃ3Ｈ6－ＣＯ－ＮＨ－、―ＮＨ－ＣＯ－Ｃ4Ｈ8－、－ＣＨ2－、－Ｃ2Ｈ4－、－Ｃ3Ｈ6－、－Ｃ4Ｈ8－、－Ｃ5Ｈ10－、－Ｃ8Ｈ16－、－Ｃ4Ｈ8－ＣＯ－Ｏ－、－Ｃ6Ｈ4－Ｃ6Ｈ4－、もしくは－ＮＨ－ＳＯ2－Ｃ3Ｈ6－、又は単なる結合であり、
　Ｘ3が水素原子、ヒドロキシル基、塩素原子、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルキル基、炭素数６～２４の置換もしくは無置換のアリール基、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルコキシ基、炭素数２～１８のアルキルオキシカルボニル基、炭素数７～２４のアリールオキシカルボニル基、スルホン酸基、又は炭素数１～１６の置換もしくは無置換のアミノ基である組み合わせが好ましい。
　ｔｂが２のとき、
　Ｘ1が水素原子、ヒドロキシル基、炭素数１～１８の置換もしくは無置換のアルコキシ基、スルホン酸基、又は炭素数１～１６の置換もしくは無置換のアミノ基であり、
　Ｌｇが－Ｏ－、－Ｏ－ＣＯ－Ｃ2Ｈ4－ＣＯ－Ｏ－、－Ｏ－Ｃ4Ｈ8－Ｏ－、－Ｏ－ＣＯ－Ｃ3Ｈ6－、－ＮＨ－ＣＯ－Ｃ3Ｈ6－ＣＯ－ＮＨ－、―ＮＨ－ＣＯ－Ｃ4Ｈ8－、－ＣＨ2－、－Ｃ2Ｈ4－、－Ｃ3Ｈ6－、－Ｃ4Ｈ8－、－Ｃ5Ｈ10－、－Ｃ8Ｈ16－、－Ｃ4Ｈ8－ＣＯ－Ｏ－、－Ｃ6Ｈ4－Ｃ6Ｈ4－、もしくは－ＮＨ－ＳＯ2－Ｃ3Ｈ6－、又は単なる結合であり、
　Ｘ3が－ＣＨ2－、－Ｃ4Ｈ8－、－Ｏ－Ｃ4Ｈ8－Ｏ－、－Ｏ－ＣＯ－Ｃ2Ｈ4－ＣＯ－Ｏ－、又は－ＮＨ－ＣＯ－Ｃ3Ｈ6－ＣＯ－ＮＨ－である組み合わせが好ましい。
　前記ベンゾフェノン系化合物の代表例としては、２，４－ジヒドロキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－メトキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－オクチルオキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－デシルオキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－ドデシルオキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－ベンジルオキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－（２－ヒドロキシ－３－メタクリルオキシプロポキシ）ベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－メトキシ－５－スルホベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－メトキシ－５－スルホベンゾフェノントリヒドレート、２－ヒドロキシ－４－メトキシ－２’－カルボキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－オクタデシロキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－ジエチルアミノ－２’－ヘキシルオキシカルボニルベンゾフェノン、２，２’－ジヒドロキシ－４－メトキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’－テトラヒドロキシベンゾフェノン、２，２’－ジヒドロキシ－４，４’－ジメトキシベンゾフェノン、１，４－ビス（４－ベンジルオキシ－３－ヒドロキシフェノキシ）ブタン等を挙げることができる。
　前記サリチル酸系化合物としては、その有効吸収波長が約２９０～３３０ｎｍである化合物が好ましく、その代表例としてはフェニルサリシレート、４－ｔ－ブチルフェニルサリシレート、４－オクチルフェニルサリシレート、ジベンゾイルレゾルシノール、ビス（４－ｔ－ブチルベンゾイル）レゾルシノール、ベンゾイルレゾルシノール、２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル　３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシサリシレート、ヘキサデシル　３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシサリシレートなどを挙げることができる。
　前記アクリレート系化合物としては、その有効吸収波長が約２７０～３５０ｎｍである化合物が好ましく、その代表例としては２－エチルヘキシル　２－シアノ－３，３－ジフェニルアクリレート、エチル　２－シアノ－３，３－ジフェニルアクリレート、イソオクチル　２－シアノ－３，３－ジフェニルアクリレート、ヘキサデシル　２－シアノ－３－（４－メチルフェニル）アクリレート、メチル　２－シアノ－３－メチル－３－（４－メトキシフェニル）シンナメート、ブチル　２－シアノ－３－メチル－３－（４－メトキシフェニル）シンナメート、メチル　２－カルボメトキシ－３－（４－メトキシフェニル）シンナメート２－シアノ－３－（４－メチルフェニル）アクリル酸塩、１，３－ビス（２’－シアノ－３，３’－ジフェニルアクリロイル）オキシ）－２，２－ビス（（（２’－シアノ－３，３’－ジフェニルアクリロイル）オキシ）メチル）プロパン、Ｎ－（２－カルボメトキシ－２－シアノビニル）－２－メチルインドリン等を挙げることができる。
　前記シュウ酸ジアミド系化合物としては、その有効吸収波長が約２５０ｎｍ～３５０ｎｍであるものが好ましく、その代表例としては４，４’－ジオクチルオキシオキサニリド、２，２’－ジオクチルオキシ－５，５’－ジ－ｔ－ブチルオキサニリド、２，２’－ジドデシルオキシ－５，５’－ジ－ｔ－ブチルオキサニリド、２－エトキシ－２’－エチルオキサニリド、Ｎ，Ｎ’－ビス（３－ジメチルアミノプロピル）オキサミド、２－エトキシ－５－ｔ－ブチル－２’－エチルオキサニリド、２－エトキシ－２’－エチル－５，４’－ジ－ｔ－ブチルオキサニリド等を挙げることができる。
　紫外線吸収剤Ｂとしては、以下の化合物群Ｂから選ばれる化合物であることが特に好ましい。化合物群Ｂは次の化合物（ＩＩ－１）～（ＩＶ－６）からなる群である。
［１］前記一般式（ＩＩａ）で表される化合物
（ＩＩ－１）　２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール
（ＩＩ－２）　２－（３－ｔ－ブチル－５－メチル－２－ヒドロキシフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール
（ＩＩ－３）　２－（２－ヒドロキシ－５－ｔ－オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール
（ＩＩ－４）　２－エチルヘキシル－３－［３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－（５－クロロ－２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）フェニル］プロピオネート
（ＩＩ－５）　２－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－６－ドデシル－４－メチル－フェノール
（ＩＩ－６）　２－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－３－ｔ－ブチルフェノール
（ＩＩ－７）　２－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－６－（１－メチル－１－フェニルエチル）－４－（１，１－３，３－テトラメチルブチル）フェノール
（ＩＩ－８）　２－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－３－メチルフェノール
（ＩＩ－９）　２－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－６－ドデシル－４－メチル－フェノール
［２］前記一般式（ＩＩｂ）で表される化合物
（ＩＩ－１０）　２，２’－メチレンビス［６－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－４－（１，１，３，３－テトラメチルブチル）フェノール］
［３］前記一般式（ＩＩＩ）で表される化合物
（ＩＩＩ－１）　２，４－ビス（２－ヒドロキシ－４－ブトキシフェニル）－６－（２，４－ジブトキシフェニル）－１，３，５－トリアジン
（ＩＩＩ－２）　２－［４－［（２－ヒドロキシ－３－（２’－エチル）ヘキシル）オキシ］－２－ヒドロキシフェニル］－４，６－ビス（２，４－ジメチルフェニル）－１，３，５－トリアジン
（ＩＩＩ－３）　２－［４－［（２－ヒドロキシ－３－（２’－エチル）ヘキシル）オキシ］－２－ヒドロキシフェニル－４，６－ビス（２，４－ジメチルフェニル）－１，３，５－トリアジン
（ＩＩＩ－４）　２－（４，６－ジフェニル－１，３，５－トリアジン－２－イル）－５－ヘキシロキシフェノール
（ＩＩＩ－５）　ビスエチルヘキシロキシフェノール　メトキシフェニルトリアジン
［４］前記一般式（ＩＶ）で表される化合物
（ＩＶ－１）　ヘキシル　２－（４－ジエチルアミノ－２－ヒドロキシベンゾイル）ベンゾエート
（ＩＶ－２）　２，２’－ヒドロキシ－４，４’－ジメトキシベンゾフェノン
（ＩＶ－３）　２－ヒドロキシ－４－メトキシベンゾフェノン
（ＩＶ－４）　１，４－ビス（４－ベンゾイル－３－ヒドロキシフェノキシ）ブタン
（ＩＶ－５）　２－ヒドロキシ－４－オクトキシベンゾフェノン
（ＩＶ－６）　２－ヒドロキシ－４－メトキシベンゾフェノン－５－スルフォニックアシッド
（ＩＶ－７）　２，２’，４，４’－テトラヒドロキシベンゾフェノン
　化合物（ＩＩ－１）は下記に示す構造であり、商品名Tinuvin　328（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＩ－２）は下記に示す構造であり、商品名Tinuvin　326（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＩ－３）は下記に示す構造であり、商品名Tinuvin　329（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＩ－４）は下記に示す構造であり、商品名Tinuvin　109（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＩ－５）は下記に示す構造であり、商品名Tinuvin　171（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＩ－６）は下記に示す構造であり、商品名Tinuvin　PS（チバ・スペシャル
ティ・ケミカルズ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＩ－７）は下記に示す構造であり、商品名Tinuvin　928（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＩ－８）は以下に示す構造であり、商品名Tinuvin　P（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＩ－９）は以下に示す構造であり、商品名Tinuvin　234（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＩ－１０）は下記に示す構造であり、商品名Tinuvin　360（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＩＩ－１）は下記に示す構造であり、商品名Tinuvin　460（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＩＩ－２）は下記に示す構造であり、商品名Cyasorb　UV-116（サイテック社製）として市販されている。
　化合物（ＩＩＩ－３）は下記に示す構造であり、商品名Tinuvin　405（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＩＩ－４）は下記に示す構造であり、商品名Tinuvin　1577（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＩＩ－５）は下記に示す構造であり、商品名Tinosorb　S（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＶ－１）は下記に示す構造であり、商品名Uvinul　A　plus（ＢＡＳＦ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＶ－２）は下記に示す構造であり、商品名Uvinul　3049（ＢＡＳＦ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＶ－３）は下記に示す構造であり、商品名Visorb　110（共同薬品社製）として市販されている。
　化合物（ＩＶ－４）は下記に示す構造であり、商品名Seesorb　151（シプロ化成社製）として市販されている。
　化合物（ＩＶ－５）は以下に示す構造であり、商品名Chimassorb　81（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＶ－６）は以下に示す構造であり、商品名Uvinul　MS40（ＢＡＳＦ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＶ－７）は以下に示す構造であり、商品名Uvinul　3050（ＢＡＳＦ社製）として市販されている。
　化合物（ＩＶ－８）は以下に示す構造であり、商品名Uvinul　3039（ＢＡＳＦ社製）として市販されている。
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＜樹脂＞
　前記樹脂としては、特に制限はなく、従来公知の各種成形体、シート、フィルム等の製造に従来から使用されている熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂が挙げられる。
　前記熱可塑性樹脂としては、例えばポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、アクリル系樹脂、ポリスチレン系樹脂、スチレン－アクリロニトリル系樹脂、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、ポリ塩化ビニリデン系樹脂、ポリ酢酸ビニル系樹脂、ポリビニルブチラール系樹脂、エチレン－酢酸ビニル系共重合体、エチレン－ビニルアルコール系樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート樹脂（ＰＢＴ）、液晶ポリエステル樹脂（ＬＣＰ）、ポリアセタール樹脂（ＰＯＭ）、ポリアミド樹脂（ＰＡ）、ポリカーボネート樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリフェニレンサルファイド樹脂（ＰＰＳ）等が挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
　また、これらの樹脂は、ナチュラル樹脂にガラス繊維、炭素繊維、半炭化繊維、セルロース系繊維、ガラスビーズ等のフィラーや難燃剤等を含有させた熱可塑性成形材料としても使用される。また、必要に応じて従来使用されている樹脂用の添加剤、例えば、ポリオレフィン系樹脂微粉末、ポリオレフィン系ワックス、エチレンビスアマイド系ワックス、金属石鹸等を単独であるいは組み合わせて使用することもできる。
　前記熱硬化性樹脂としては、例えばエポキシ樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂等が挙げられ、これらはナチュラル樹脂のほかガラス繊維、炭素繊維、半炭化繊維、セルロース系繊維、ガラスビーズ等のフィラーや難燃剤を含有させた熱硬化性成形材料としても使用することができる。
　これらの樹脂の中でも、アクリル系樹脂が特に好ましい。
　前記アクリル系樹脂としては、特に制限はなく、適宜合成したものを使用してもよいし、市販品を使用してもよい。前記合成する場合には、以下に例示されるモノマーを重合又は共重合して得られるものを用いることができる。即ち、アルキルアクリレート、アルキルメタクリレート（アルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、２－エチルヘキシル基、シクロヘキシル基等）；２－ヒドロキシエチルアクリレート、２－ヒドロキシエチルメタクリレート、２－ヒドロキシプロピルアクリレート、２－ヒドロキシプロピルメタクリレート等のヒドロキシ含有モノマー；グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、アリルグリシジルエーテル等のエポキシ基含有モノマー；アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、マレイン酸、フマール酸、クロトン酸、スチレンスルホン酸又はその塩（ナトリウム塩、カリウム塩、アンモニウム塩、第三級アミン塩等）等のカルボキシ基又はその塩を有するモノマー；アクリルアミド、メタクリルアミド、Ｎ－アルキルアクリルアミド、Ｎ－アルキルメタクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジアルキルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジアルキルメタクリレート（アルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、２－エチルヘキシル基、シクロヘキシル基等）、Ｎ－アルコキシアクリルアミド、Ｎ－アルコキシメタクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジアルコキシアクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジアルコキシメタクリルアミド（アルコキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、ブトキシ基、イソブトキシ基等）、アクリロイルモルホリン、Ｎ－メチロールアクリルアミド、Ｎ－メチロールメタクリルアミド、Ｎ－フェニルアクリルアミド、Ｎ－フェニルメタクリルアミド等のアミド基を有するモノマー；無水マレイン酸、無水イタコン酸等の酸無水物のモノマー；２－ビニル－２－オキサゾリン、２－ビニル－４－メチル－２－オキサゾリン、２－ビニル－５－メチル－２－オキサゾリン、２－イソプロペニル－２－オキサゾリン、２－イソプロペニル－４－メチル－２－オキサゾリン、２－イソプロペニル－５－メチル－２－オキサゾリン等のオキサゾリン基含有モノマー；メトキシジエチレングリコールメタクリレート、メトキシポリエチレングリコールメタクリレート、ビニルイソシアネート、アリルイソシアネート、スチレン、α－メチルスチレン、ビニルメチルエーテル、ビニルエチルエーテル、ビニルトリアルコキシシラン、アルキルマレイン酸モノエステル、アルキルフマール酸モノエステル、アルキルイタコン酸モノエステル、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、塩化ビニリデン、エチレン、プロピレン、塩化ビニル、酢酸ビニル、ブタジエンなどが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
　前記市販品としては、例えば、ダイヤナールＢＲ－１０６（三菱レイヨン株式会社製）などを用いることができる。
＜第１形態の長波紫外線吸収積層体＞
　前記第１形態の長波紫外線吸収積層体は、支持体と、長波紫外線吸収層と、該長波紫外線吸収層より入射光側に、短波紫外線吸収層とを有し、更に必要に応じてその他の層を有してなる。
　前記第１形態の長波紫外線吸収積層体は、前記支持体と前記短波紫外線吸収層の間に赤外線遮断層を有するか、又は前記支持体が赤外線遮断機能を兼ね備えていることが好ましい。
　ここで、図２～図４は、本発明の第１形態の長波紫外線吸収積層体の一例を示す概略図である。図２では、入射光側（外光側）から、短波紫外線吸収層３と、長波紫外線吸収層２と、支持体１とをこの順に積層してなる。
　図３では、入射光側（外光側）から、短波紫外線吸収層３と、支持体１と、長波紫外線吸収層２とをこの順に積層してなる。
　図４では、入射光側（外光側）から、短波紫外線吸収層３と、赤外線吸収層４と、支持体１と、長波紫外線吸収層２とをこの順に積層してなる。
－支持体－
　前記支持体としては、その形状、構造、大きさ等については、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、前記形状としては、例えば、平板状などが挙げられ、前記構造としては、単層構造であってもいし、積層構造であってもよく、前記大きさとしては、前記合わせガラスの大きさ等に応じて適宜選択することができる。
　前記支持体としては、透明であることが好ましく、透過率は８０％以上が好ましく、９０％以上がより好ましい。
　ここで、前記透過率は、日本化学会編「第４版実験化学講座　２９　高分子材料」（丸善、１９９２年）２２５～２３２頁に記載の内容に基づき、全光線透過率を求めたものである。
　前記支持体としては、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステルフィルム；ポリカーボネート（ＰＣ）フィルム、ポリメチルメタクリレートフィルム；ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンフィルム；ポリイミドフィルム、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）フィルム、などが挙げられる。これらの中でも、コスト及び性能の面からポリエステルフィルムが特に好ましい。
　前記支持体中には、赤外線吸収機能を付与するため、必要に応じて、アゾ系、メチン系、アンスラキノン系、キノフタロン系、ペリレン系、キサンテン系、クマリン系等の染料；アゾ系、フタロシアニン系、キナクリドン系、ペリレン系、ジオキサジン系、アンスラキノン系、イソインドリン系等の有機顔料又は無機顔料等の着色剤を添加することが可能である。
　前記支持体の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、１２５μｍ～２５０μｍが好ましい。
－長波紫外線吸収層－
　前記長波紫外線吸収層は、少なくとも１種の紫外線吸収剤Ａ、樹脂、及びその他の成分を含有する樹脂組成物からなる。
　前記紫外線吸収剤Ａとしては、上述した化合物の中から適宜選択することができる。前記紫外線吸収剤Ａの樹脂組成物における含有量は、１０質量％～５０質量％が好ましく、２０質量％～４０質量％がより好ましい。
　前記樹脂としては、上述した樹脂の中から適宜選択することができる。
　前記その他の成分としては、例えば溶媒；分散剤、泡防止剤、保存剤、凍結防止剤、界面活性剤等の添加剤などが挙げられる。
　前記溶媒としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばメタノール、エタノール、ｎ－プロパノール、イソプロパノール、ｎ－ブタノール、ｓｅｃ－ブタノール、ｎ－ヘキサノール等のアルコール類；アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、ジイソブチルケトンなどのケトン類；酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸－ｎ－アミル、硫酸メチル、プロピオン酸エチル、フタル酸ジメチル、安息香酸エチル、及びメトキシプロピルアセテートなどのエステル類；トルエン、キシレン、ベンゼン、エチルベンゼンなどの芳香族炭化水素類；四塩化炭素、トリクロロエチレン、クロロホルム、１，１，１－トリクロロエタン、塩化メチレン、モノクロロベンゼンなどのハロゲン化炭化水素類；テトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、１－メトキシ－２－プロパノールなどのエーテル類；ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、ジメチルスルホオキサイド、スルホランなどが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。
　前記長波紫外線吸収層は、形成方法としては、特に制限はなく、公知の方法に従って形成することができ、例えば、前記樹脂組成物を用いた塗布法により好適に形成することができる。
　前記塗布法としては、例えばブレード塗工法、グラビア塗工法、グラビアオフセット塗工法、バー塗工法、ロール塗工法、ナイフ塗工法、エアーナイフ塗工法、コンマ塗工法、Ｕコンマ塗工法、ＡＫＫＵ塗工法、スムージング塗工法、マイクログラビア塗工法、リバースロール塗工法、４本又は５本ロール塗工法、ディップ塗工法、落下カーテン塗工法、スライド塗工法、ダイ塗工法、などが挙げられる。
　前記長波紫外線吸収層の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、１０μｍ～５０μｍが好ましく、２０μｍ～４０μｍがより好ましい。
－短波紫外線吸収層－
　前記短波紫外線吸収層は、少なくとも１種の紫外線吸収剤Ｂ、樹脂、及びその他の成分を含有する樹脂組成物からなる。
　前記紫外線吸収剤Ｂとしては、上述した化合物の中から適宜選択することができる。前記紫外線吸収剤Ｂの樹脂組成物における含有量は、１０質量％～５０質量％が好ましく、２０質量％～４０質量％がより好ましい。
　前記樹脂としては、上述した樹脂の中から適宜選択することができる。
　前記その他の成分としては、例えば溶媒；分散剤、泡防止剤、保存剤、凍結防止剤、界面活性剤等の添加剤などが挙げられる。
　前記短波紫外線吸収層は、形成方法としては、特に制限はなく、公知の方法に従って形成することができ、例えば、上記樹脂組成物を用いた塗布法により好適に形成することができる。
　前記塗布法としては、例えばブレード塗工法、グラビア塗工法、グラビアオフセット塗工法、バー塗工法、ロール塗工法、ナイフ塗工法、エアーナイフ塗工法、コンマ塗工法、Ｕコンマ塗工法、ＡＫＫＵ塗工法、スムージング塗工法、マイクログラビア塗工法、リバースロール塗工法、４本又は５本ロール塗工法、ディップ塗工法、落下カーテン塗工法、スライド塗工法、ダイ塗工法、などが挙げられる。
　前記短波紫外線吸収層の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、１０μｍ～５０μｍが好ましく、２０μｍ～４０μｍがより好ましい。
－赤外線遮断層－
　前記赤外線遮断層は、赤外線遮断機能を有する金属酸化物及び金属の少なくとも１種とバインダー樹脂からなる透明な層である。
　前記赤外線遮断機能を有する金属酸化物又は金属としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ。例えばドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）、アンチモンドープ酸化錫（ＡＴＯ）、アルミニウムドープ酸化亜鉛、酸化亜鉛と銀と酸化亜鉛の複合系などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
　前記バインダー樹脂としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばアクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリウレタン樹脂、メラミン樹脂、アルキッド樹脂、エポキシ樹脂、塩化ビニル樹脂、あるいは紫外線硬化ハードコート剤等が挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
　前記赤外線遮断層の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、１．０μｍ～５．０μｍが好ましい。
＜第２形態の長波紫外線吸収積層体＞
　前記第２形態の長波紫外線吸収積層体は、長波紫外線吸収剤含有支持体と、該長波紫外線吸収剤含有支持体より入射光側に、少なくとも１層の短波紫線吸収層とを有し、更に必要に応じてその他の層を有してなる。
　前記第２形態の長波紫外線吸収積層体は、前記長波紫外線吸収剤含有支持体と前記短波紫外線吸収層の間に、赤外線遮断層を有することが好ましい。
　ここで、図５～図６は、本発明の第２形態の長波紫外線吸収積層体の一例を示す概略図である。図５では、入射光側（外光側）から、短波紫外線吸収層３と、長波紫外線吸収剤含有支持体１’とこの順に積層してなる。
　図６では、入射光側（外光側）から、短波紫外線吸収層３と、赤外線吸収層４と、長波紫外線吸収剤含有支持体１’とをこの順に積層してなる。
－長波紫外線吸収剤含有支持体－
　前記長波紫外線吸収剤含有支持体は、長波紫外線吸収剤（前記紫外線吸収剤Ａ）を含有する以外は、前記第１形態の長波紫外線吸収積層体における支持体と同様のものである。
　前記紫外線吸収剤Ａとしては、上述したものの中から適宜選択することができる。前記紫外線吸収剤Ａの支持体における含有量は、０．２質量％～５０質量％が好ましく、５．０質量％～１０．０質量％がより好ましい。
　前記紫外線吸収剤Ａを支持体に含有させる方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばポリエチレンテレフタレート及び前記紫外線吸収剤Ａを２００℃以上で溶融混練する方法などが挙げられる。
－短波紫外線吸収層－
　前記第１形態の長波紫外線吸収積層体における短波紫外線吸収層と同様である。
－赤外線遮断層－
　前記第１形態の長波紫外線吸収積層体における赤外線遮断層と同様である。
＜用途＞
　本発明の長波紫外線吸収積層体は、耐光性が大幅に向上しているので、長波紫外線吸収が必要とされる各種用途に用いることができるが、特に日光又は紫外線を含む光に晒される可能性のある用途に好適であり、例えば一般の戸建住宅、集合住宅、オフィスビス、店舗、公共施設、工場施設等の建物の開口部、間仕切り等の建材用ガラスの紫外線防止フィルム；自動車、バス、トラック、電車、新幹線、飛行機、旅客機、船等の各種乗り物用窓ガラスの紫外線防止フィルム、各種標示板、拡散シート、プリズムシート、偏光反射シート等の光学用シート、磁気材料用支持体、画像形成材料用支持体、などに幅広く用いることができる。
　以下、本発明の実施例を説明するが、本発明は、これらの実施例に何ら限定されるものではない。
　なお、実施例及び比較例で用いた各紫外線吸収剤の極大吸収波長、半値幅、及び極大吸収波長に対する３２０ｎｍにおける吸光度の割合は、各紫外線吸収剤について濃度５×１０-5ｍｏｌ・ｄｍ-3の酢酸エチル溶液を調製し、１ｃｍ石英セルにて島津製作所製分光光度計ＵＶ－３６００（商品名）を用いてＵＶスペクトルを測定した。得られたスペクトルチャートから極大吸収波長、半値幅、極大吸収波長に対する３２０ｎｍにおける吸光度の割合を算出した。
（実施例１）
＜長波紫外線吸収積層体の作製＞
－長波紫外線吸収層の形成－
　支持体としての厚み１８８μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム（富士フイルム株式会社製）に、下記長波紫外線吸収層塗布液をバー塗布し、１２０℃で７分間乾燥し、厚み３０μｍの長波紫外線吸収層を形成した。
〔長波紫外線吸収層塗布液の組成〕
　・メチルエチルケトン・・・４０質量部
　・メトキシプロピルアセテート・・・１０質量部
　・アクリル樹脂（ダイヤナールＢＲ－１０６、三菱レイヨン株式会社製）・・・１０質量部
　・下記式で表される紫外線吸収剤Ａ（極大吸収波長３７５ｎｍ、半値幅３５ｎｍ、極大吸収波長におけるモル吸光係数２７，３００、富士フイルム株式会社製）・・・２．５質量部
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000049
－短波紫外線吸収層の形成－
　支持体上に設けた長波紫外線吸収層上に、下記短波紫外線吸収層塗布液をバー塗布し、１２０℃で７分間乾燥し、厚み３０μｍの短波紫外線吸収層を形成した。以上により、実施例１の長波紫外線吸収積層体を作製した。
〔短波紫外線吸収層塗布液の組成〕
　・メチルエチルケトン・・・４０質量部
　・メトキシプロピルアセテート・・・１０質量部
　・アクリル樹脂（ダイヤナールＢＲ－１０６、三菱レイヨン株式会社製）・・・１０質量部
　・下記式で表される紫外線吸収剤Ｂ（Ｕｖｉｎｕｌ　３０３９、ＢＡＳＦジャパン株式会社製、極大吸収波長３０４ｎｍ、３２０ｎｍにおける吸光度が極大吸収波長における吸光度の７６．９％）・・・２．５質量部
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000050
（実施例２）
－長波紫外線吸収積層体の作製－
　実施例１において、長波紫外線吸収層を設けた支持体の長波紫外線吸収層を設けてない側の面に厚み３０μｍの短波紫外線吸収層を形成した以外は、実施例１と同様にして、長波紫外線吸収積層体を作製した。
（比較例１）
　実施例１において、短波紫外線吸収層を設けなかった以外は、実施例１と同様にして、比較例１の長波紫外線吸収体を作製した。
　次に、実施例１～２及び比較例１について、以下のようにして、４００ｎｍ、４２０ｎｍ、及び５５０ｎｍでの透過率を測定した。結果を表Ａ～表Ｃに示す。
＜透過率の測定＞
　メタルハライド試験器（岩崎電気株式会社製、アイスーパー）を用い、機内条件６３℃、５０％ＲＨで、０時間、１００時間照射後、２００時間照射後の４００ｎｍ、４２０ｎｍ、及び５５０ｎｍでの透過率を測定し、下記基準で評価した。
〔４００ｎｍでの評価基準〕
　　○：０時間の透過率に対する増減が１％以下
　　△：０時間の透過率に対する増減が３％以下
　　×：０時間の透過率の増減が３％より大きい
〔４２０ｎｍでの評価基準〕
　　○：０時間の透過率に対する増減が１％以下
　　△：０時間の透過率に対する増減が５％以下
　　×：０時間の透過率に対する増減が５％より大きい
〔５５０ｎｍでの評価基準〕
　　○：０時間の透過率に対する増減が１％以下
　　△：０時間の透過率に対する増減が５％以下
　　×：０時間の透過率に対する増減が５％より大きい
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000051
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000052
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000053
　本発明の長波紫外線吸収積層体は、耐光性が飛躍的に向上するので、特に建材用ガラス、乗り物用窓ガラス等の紫外線防止フィルム、各種標示板、拡散シート、プリズムシート、偏光反射シート等の光学用シート、磁気材料用支持体、画像形成材料用支持体などの各種用途に好適に用いられる。

Claims (6)

  1. 　支持体と、
    　極大吸収波長が３５０ｎｍ以上４００ｎｍ以下であり、半値幅が５５ｎｍ以下であり、極大吸収波長におけるモル吸光係数が２０，０００以上である少なくとも１種の紫外線吸収剤Ａ、及び樹脂を含有する樹脂組成物からなる長波紫外線吸収層と、
    　前記長波紫外線吸収層より入射光側に、極大吸収波長が３５０ｎｍ以下であり、３２０ｎｍにおける吸光度が極大吸収波長における吸光度の３０％以上である少なくとも１種の紫外線吸収剤Ｂ、及び樹脂を含有する樹脂組成物からなる短波紫外線吸収層と、を有することを特徴とする長波紫外線吸収積層体。
  2. 　支持体と短波紫外線吸収層の間に赤外線遮断層を有するか、又は支持体が赤外線遮断機能を兼ね備えている請求項１に記載の長波紫外線吸収積層体。
  3. 　極大吸収波長が３５０ｎｍ以上４００ｎｍ以下であり、半値幅が５５ｎｍ以下であり、極大吸収波長におけるモル吸光係数が２０，０００以上である少なくとも１種の紫外線吸収剤Ａを含有する長波紫外線吸収剤含有支持体と、
    　前記長波紫外線吸収剤含有支持体より入射光側に、極大吸収波長が３５０ｎｍ以下であり、３２０ｎｍにおける吸光度が極大吸収波長における吸光度の３０％以上である少なくとも１種の紫外線吸収剤Ｂ、及び樹脂を含有する樹脂組成物からなる、少なくとも１層の短波紫外線吸収層と、を有することを特徴とする長波紫外線吸収積層体。
  4. 　長波紫外線吸収剤含有支持体と短波紫外線吸収層の間に、赤外線遮断層を有する請求項３に記載の長波紫外線吸収積層体。
  5. 　紫外線吸収剤Ａが、下記一般式（１）で表される化合物である請求項１から４のいずれかに記載の長波紫外線吸収積層体。

    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     　ただし、前記一般式（１）中、Ａ21及びＡ22は、水素原子及び炭素原子以外の原子を表す。Ｙ21及びＹ22は各々独立して水素原子又は１価の置換基を表す。ただし、Ｙ21又はＹ22の少なくとも一方は、ハメットの置換基定数σｐ値が０．２以上の置換基を表す。また、Ｙ21及びＹ22は、互いに結合して環を形成してもよい。（Ｂ）はＡ21、Ａ22及び炭素原子と一緒になって５又は６員環を形成するのに必要な原子群を表す。
  6. 　紫外線吸収剤Ｂが、下記式（２）で表される化合物である請求項１から５のいずれかに記載の長波紫外線吸収積層体。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
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