WO2009144923A1 - 燃料処理装置 - Google Patents

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WO2009144923A1
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gas supply
hydrogen
air
supply port
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政樹 信岡
永井 宏幸
和也 嶋
美由紀 吉本
雅保 宮崎
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パナソニック株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a fuel processing apparatus that generates fuel gas for a fuel cell.
  • a fuel cell system such as a home cogeneration system includes a fuel processing device that generates a fuel gas containing hydrogen, and a fuel cell that generates power using the fuel gas generated by the fuel processing device.
  • the fuel processing apparatus has a poisoning action for a reforming section that generates a hydrogen-rich gas mainly containing hydrogen by a steam reforming reaction from a raw material gas such as steam and hydrocarbon fuel, and a fuel cell catalyst.
  • the carbon monoxide removal section further includes a shift section that lowers the carbon monoxide concentration in the hydrogen-rich gas to about 0.5% by a shift reaction by the CO shift catalyst, and a selective oxidation reaction by the CO selective oxidation catalyst. It has a selective oxidation part that further reduces the carbon monoxide concentration to about 10 ppm or less, and a mixing channel that connects the shift part and the selective oxidation part.
  • the mixing channel is a channel for mixing the hydrogen-rich gas discharged from the metamorphic part and the air. In order to mix the hydrogen-rich gas and the air in the mixing channel, a method of supplying air to the mixing channel in which the hydrogen-rich gas flows is known (for example, see Patent Document 1).
  • FIG. 1A and FIG. 1B show cross-sectional views of a mixing channel in a fuel processing apparatus that has already been proposed (see, for example, Patent Document 1).
  • the mixing channel 10 connects the transformation unit 20 and the selective oxidation unit 30.
  • the mixing channel 10 is further connected to an air supply pipe (40, 41). Further, the air supply pipes (40, 41) extend to the center of the cross section of the mixing channel 10.
  • the dashed arrows in FIGS. 1A and 1B indicate the flow of hydrogen-rich gas, and the practice arrows indicate the flow of air.
  • the hydrogen-rich gas and the air can be mixed by supplying air through the air supply pipe 40 into the mixing channel 10 through which the hydrogen-rich gas flows. Further, as shown in FIG. 1B, by supplying air through the plurality of openings 42 formed at the tip of the air supply pipe 41 into the mixing flow path 10 through which the hydrogen rich gas flows, the hydrogen rich gas and the air are supplied. Can be mixed.
  • air supply pipe extends to the center of the cross section of the mixing flow path 10
  • air is supplied to the center of the cross section of the mixing flow path 10 where the flow rate of the hydrogen rich gas is fast, and mixing of the hydrogen rich gas and air is performed. Can be promoted.
  • the flow rate of the hydrogen-rich gas flowing in the mixing channel 10 is about 20 times the flow rate of the air supplied from the air supply pipe.
  • the flow rate of the hydrogen-rich gas flowing in the mixing channel is large and the flow rate of the supplied air is small, the flow rate of the air is slow and the vortex formed in the mixing channel by the supply of air is small. If the vortex formed is small, the hydrogen-rich gas and air are not sufficiently mixed in the mixing channel.
  • FIG. 2 is a perspective view of the mixing channel 10 in the fuel processing apparatus disclosed in Patent Document 2. As shown in FIG.
  • the mixing channel 10 passes through the room 50 filled with the hydrogen rich gas and has a plurality of gas supply ports 11.
  • the gas supply port is formed over the entire length of the mixing channel 10.
  • the downstream end of the mixing channel 10 is connected to the air supply unit, and the downstream end of the mixing channel 10 is connected to the selective oxidation unit.
  • the hydrogen rich gas having high flow rate is supplied into the mixing channel through which air having low flow rate flows.
  • the rich gas is supplied into the mixing channel at a high flow rate. For this reason, compared with the mixing flow path shown in FIGS. 1A and 1B, the hydrogen-rich gas and the air can be mixed efficiently.
  • An object of the present invention is to provide a fuel processing apparatus that has a mixing flow path that has a low pressure loss and that can effectively mix a hydrogen-rich gas and air, and that can generate a fuel gas with a low carbon monoxide concentration. Is to provide.
  • the inventor divides the mixing channel into a region where the hydrogen-rich gas is supplied and a region where the hydrogen-rich gas and air are diffused to mix the hydrogen-rich gas and air.
  • the inventors have found that the hydrogen-rich gas and air can be sufficiently mixed by appropriately selecting the length of the region, and have further studied and completed the invention.
  • a reforming unit that generates a hydrogen-rich gas containing carbon monoxide and water; a reforming unit that reacts carbon monoxide in the hydrogen-rich gas with water to produce a hydrogen-rich gas containing a low concentration of carbon monoxide.
  • a mixing channel that generates a mixed gas by mixing the hydrogen-rich gas containing low-concentration carbon monoxide and the oxygen-containing air; and connected to an upstream end of the mixing channel, and the mixing channel
  • An air supply unit that supplies air to the fuel; and a selective oxidation unit that is connected to a downstream end of the mixing flow path and reacts carbon monoxide and oxygen in the mixed gas to generate a fuel gas.
  • a fuel processing apparatus for a battery wherein the mixing channel includes an upstream gas supply region and a downstream gas diffusion region, and two or more connecting the gas supply region and the transformation unit A gas supply port, and the length of the gas diffusion region is Wherein 0.5 to 2 times the length of the gas supply region, the fuel processor.
  • the two or more gas supply ports are arranged along a long axis of the mixing channel, and of the two or more gas supply ports, one gas supply port in the circumferential direction of the mixing channel.
  • the fuel processing apparatus of this invention can produce
  • the gas is supplied through the plurality of gas supply ports into the mixing channel through which air flows, the flow velocity on the upstream side of the mixing channel can be kept low. Thereby, pressure loss can be reduced compared with the case where hydrogen rich gas is made to flow into a mixing channel at once.
  • Sectional view of mixing channel in conventional fuel processor The perspective view of the mixing flow path in the conventional fuel processor Flow for generating fuel gas by the fuel processing apparatus of the present invention
  • Block diagram of fuel processing apparatus of Embodiment 1 Sectional drawing of the fuel processing apparatus of Embodiment 1 Sectional drawing of the mixing flow path of Embodiment 1
  • Sectional drawing of the mixing flow path of Embodiment 5 Sectional drawing of the mixing flow path of Embodiment 6
  • the figure which shows the shape of the mixing channel analyzed in the example The figure which shows the analysis result of an Example
  • the fuel processing apparatus of the present invention is an apparatus for generating a fuel gas for a fuel cell by subjecting a raw material gas containing carbonized fuel or alcohol and steam to a steam reforming reaction.
  • the fuel processing apparatus of the present invention includes a combustion section, an evaporation section, a reforming section, a shift conversion section, an air supply section, a mixing channel, and a selective oxidation section.
  • the combustion section is a mechanism for heating the reforming section and the evaporation section.
  • a combustion part will not be specifically limited if a flame can be formed, for example, is a burner.
  • the evaporation unit is a mechanism for evaporating water to generate water vapor and mixing the raw material gas and water vapor.
  • the evaporation unit exchanges heat with the combustion unit, the reforming unit, the shift unit, and the selective oxidation unit, and evaporates water to generate water vapor.
  • the generated water vapor is mixed with the raw material gas in the evaporation section.
  • the reforming section includes a ruthenium-based or nickel-based catalyst, and is a mechanism for generating a hydrogen-rich gas by a steam reforming reaction from a raw material gas and steam supplied from the evaporation section. Moreover, the hydrogen rich gas produced
  • the metamorphic part is a mechanism for generating a hydrogen rich gas containing a low concentration of carbon monoxide from the hydrogen rich gas generated in the reforming part.
  • the shift unit includes a platinum-based or copper / zinc-based catalyst, and generates carbon dioxide and hydrogen by a shift reaction from carbon monoxide and water in the hydrogen-rich gas generated in the reforming unit.
  • the concentration of carbon monoxide is low means that the concentration of carbon monoxide is 0.5% or less.
  • the mixing channel is a channel for generating a mixed gas by mixing a hydrogen-rich gas with a low carbon monoxide concentration generated in the metamorphic part and air.
  • the mixing channel is a region constituted by, for example, a circular tube or a rectangular tube.
  • the mixing channel is preferably a tubular region constituted by a circular pipe.
  • the upstream end of the mixing channel is connected to an air supply unit that supplies air to the mixing channel.
  • the air supply unit is, for example, a pump.
  • the downstream end of the mixing channel is connected to a selective oxidation unit described later.
  • the mixing channel of the present invention employs a system in which hydrogen-rich gas and air are mixed by supplying hydrogen-rich gas through a gas supply port into a mixing channel in which air flows in advance. Therefore, the mixing channel of the present invention has a plurality of gas supply ports connected to the metamorphic part. The hydrogen rich gas that has passed through the metamorphic part is supplied into the mixing channel through a plurality of gas supply ports. The structure of the gas supply port will be described later.
  • the selective oxidation unit is a mechanism for generating fuel gas by reacting carbon monoxide and oxygen in the mixed gas generated in the mixing channel.
  • carbon monoxide in the mixed gas remaining without reacting in the shift unit is oxidized by oxygen to carbon dioxide. Thereby, the carbon monoxide concentration in the mixed gas is reduced to 10 ppm or less, and fuel gas is generated.
  • the fuel processing apparatus having such a configuration can be applied to a fuel cell system such as a home cogeneration system including a fuel cell stack.
  • a fuel cell system such as a home cogeneration system including a fuel cell stack.
  • the off gas from the anode of the fuel cell stack may be dehumidified by a condenser, reintroduced into the fuel processor, and used as fuel for the combustion section.
  • the off gas from the anode may be heat exchanged with the reforming unit.
  • water and methane which is a raw material gas
  • water and source gas are supplied to an evaporation part
  • water will be heated in an evaporation part and will become steam.
  • the water vapor and the raw material gas are mixed in the evaporation section (S1000).
  • the raw material gas and water vapor flow into the reforming section.
  • a hydrogen-rich gas containing carbon monoxide is generated from the raw material gas and steam by the following steam reforming reaction (S1001). Further, the hydrogen-rich gas contains unreacted water vapor. CH 4 + H 2 O ⁇ CO + 3H 2
  • the hydrogen-rich gas produced in the reforming part flows into the shift part.
  • a hydrogen-rich gas containing a low concentration of carbon monoxide is generated from the hydrogen-rich gas generated in the reforming section by the following shift reaction (S1002).
  • S1002 shift reaction
  • the hydrogen-rich gas containing low-concentration carbon monoxide generated in the metamorphic section flows into the mixing channel through which the air previously supplied from the air supply section flows through the gas supply port.
  • a hydrogen-rich gas containing low-concentration carbon monoxide and air are mixed to generate a mixed gas (S1003).
  • the mixed gas generated in the mixing channel flows into the selective oxidation unit.
  • oxygen in the mixed gas reacts with carbon monoxide that has not been oxidized in the shift portion, and carbon monoxide is oxidized, and the concentration of carbon monoxide in the mixed gas is reduced to 10 ppm or less (S1004).
  • the gas that has passed through the selective oxidation unit is taken out as fuel gas.
  • the fuel gas generated in this way flows out from the selective oxidation unit and is supplied to the fuel cell.
  • a fuel cell generates power using hydrogen in fuel gas and an oxidizing gas containing oxygen such as air.
  • step S1003 the hydrogen-rich gas and air that have passed through the metamorphic part are mixed in the mixing flow path to generate a mixed gas.
  • the hydrogen-rich gas and air may not be sufficiently mixed in the mixing channel. If the hydrogen rich gas and the air are not sufficiently mixed and flow into the selective oxidation unit, the carbon monoxide in the hydrogen rich gas is not sufficiently oxidized, and the carbon monoxide concentration of the fuel gas increases.
  • the fuel processing apparatus of the present invention is characterized in that hydrogen-rich gas and air can be sufficiently mixed in a mixing channel.
  • the mixing channel is composed of an upstream gas supply region and a downstream gas diffusion region; and has a gas supply port that connects the gas supply region and the metamorphic part.
  • the gas supply region is connected to the transformation unit via the gas supply port, and the gas diffusion region does not have the gas supply port.
  • the gas supply area is an area where hydrogen rich gas is supplied in the mixing channel.
  • the gas supply region is connected to the transformation unit by a plurality of gas supply ports. Therefore, the hydrogen-rich gas containing low-concentration carbon monoxide generated in the metamorphic portion flows into the gas supply region of the mixing channel through the gas supply port.
  • the number of gas supply ports is not particularly limited, but is 2 to 6, for example.
  • the diameter of the gas supply port can be appropriately selected depending on the length and diameter of the mixing channel, and is, for example, 2 to 5 mm.
  • the gas supply ports are preferably arranged at predetermined intervals along the long axis of the mixing channel. Moreover, the circumferential position of the mixing flow path of each gas supply port may be the same (see Embodiment 1) or may be different (see Embodiment 2).
  • the circumferential position of the mixing channel of one gas supply port is the circumferential position of the mixing channel of the other gas supply port. It is preferable to face the position (see Embodiment 2).
  • the stirring of the hydrogen rich gas and the air can be promoted by changing the circumferential position of the mixing channel of each gas supply port.
  • the diameter of the gas supply port on the most upstream side is the maximum and the diameter of the gas supply port on the most downstream side is the minimum (see Embodiment 3). More specifically, the diameter of the gas supply port is preferably gradually reduced along the direction of the gas flowing through the mixing flow path.
  • the gas diffusion region does not have a gas supply port, and is a region for ensuring time for the hydrogen-rich gas and air to be uniformly mixed by the diffusion effect. Therefore, the gas diffusion region is designed so that it takes a certain time for the hydrogen-rich gas and air that have passed through the gas supply region to reach the selective oxidation unit. Thus, the hydrogen-rich gas and air that have passed through the gas supply region are sufficiently mixed by the diffusion effect in the process of flowing through the gas diffusion region.
  • the gas diffusion region has a certain volume so that it takes a certain time for the hydrogen-rich gas and air that have passed through the gas supply region to reach the selective oxidation unit.
  • the length of the gas diffusion region may be adjusted or the diameter of the gas diffusion region may be adjusted, but the length of the gas diffusion region may be adjusted. preferable. For example, when the volume of the gas diffusion region is adjusted by increasing the diameter of the gas diffusion region, the flow rates of the hydrogen rich gas and air flowing through the mixing flow path in the gas diffusion region are reduced, and the hydrogen rich gas and air are mixed. It becomes difficult.
  • the length of the gas diffusion region is preferably selected as appropriate depending on the properties of the gas, the diameter of the mixing channel, and the like. Specifically, the diameter of the mixing channel is D (m), the flow velocity (m / second) of the gas (hydrogen rich gas and air) flowing in the gas diffusion region is U, and it is necessary for the gas to diffuse 1 m.
  • the time (second / m) is t
  • the length of such a gas diffusion region that satisfies the equation is usually 0.5 to 2 times the length of the gas supply region.
  • the hydrogen rich gas and air may not be sufficiently mixed in the gas diffusion region.
  • the apparatus size becomes too large.
  • the length of the gas diffusion region is twice or more than the length of the gas supply region, the temperature of the mixed gas is lowered, and the oxidation reaction of carbon monoxide may be insufficient in the selective oxidation part.
  • the pressure loss increases.
  • the hydrogen-rich gas having a low carbon monoxide concentration generated in the shift section 1) flows into the gas supply region through which the air flows through the gas supply port, where the hydrogen-rich gas and the air 2) In the process of passing through the gas diffusion region, the hydrogen-rich gas and the air are sufficiently mixed by the diffusion effect to generate a mixed gas.
  • the produced mixed gas flows into the selective oxidation unit.
  • the hydrogen-rich gas and air pass through the gas diffusion region that does not have the gas supply port, even if mixing of the hydrogen-rich gas and air in the gas supply region is insufficient. In the process of passing through the gas diffusion region, the mixed gas is sufficiently mixed to generate a mixed gas.
  • the mixing channel is divided into a gas supply region and a gas diffusion region; by making the length of the gas diffusion region 0.5 to 2 times the length of the gas supply region;
  • the hydrogen-rich gas and the air can be sufficiently mixed, and the gas mixture having a uniform ratio of the hydrogen-rich gas and the air can be supplied to the selective oxidation unit.
  • the fuel processing apparatus of the present invention can stably supply the fuel gas even when the amount of the hydrogen-rich gas generated and the supplied air varies depending on the operating state of the fuel cell.
  • the gas is supplied through the plurality of gas supply ports into the mixing channel through which air flows, the flow velocity on the upstream side of the mixing channel can be kept low. Thereby, pressure loss can be reduced as compared with the case where hydrogen-rich gas is allowed to flow into the mixing channel from only one supply port (see Embodiment 1).
  • FIG. 4 shows a schematic diagram of the fuel processing apparatus of the first embodiment
  • FIG. 5 shows a cross-sectional view of the fuel processing apparatus of the first embodiment.
  • the hatched arrows in FIG. 4 indicate the movement of thermal energy
  • the fuel processing apparatus of the first embodiment includes a combustion unit 1, an evaporation unit 2, a reforming unit 3, a shift unit 4, a mixing channel 100, and selective oxidation. Part 5.
  • the fuel processing apparatus may be connected to the fuel cell stack 6.
  • the fuel processor When the fuel processor is connected to the fuel cell stack 6, the fuel gas generated in the selective oxidation unit 5 is supplied to the anode of the fuel cell stack 6, and the off-gas at the anode of the fuel cell stack 6 is supplied to the condenser (non-reactor). It is supplied to the combustion section 1 via the figure).
  • the fuel processing apparatus of Embodiment 1 is characterized by the configuration of the mixing channel 100.
  • the configuration of the mixing channel 100 will be described in detail.
  • FIG. 6 is an enlarged view of the mixing channel 100 of the fuel processing apparatus shown in FIG.
  • the total length of the mixing channel 100 is, for example, 100 to 200 mm.
  • the diameter of the mixing channel 100 is appropriately selected according to the output of the fuel cell system. For example, when the output of the fuel cell system is 750 W, the cross-sectional area of the mixing channel 100 is 12 to 50 mm 2 .
  • the mixing channel 100 includes a gas supply region 110 and a gas diffusion region 120.
  • the length of the gas supply region 110 is, for example, 50 to 100 mm.
  • the length of the gas diffusion region 120 is, for example, 50 to 100 mm.
  • the gas supply region 110 is connected to the air inlet 101 and has a first gas supply port 111 and a second gas supply port 112.
  • the interval is equal.
  • the gas diffusion region 120 does not have a gas supply port.
  • the area of the gas supply port is, for example, 12 to 40 mm 2 when the output of the fuel cell system is 750 w.
  • the arrows in FIG. 6 indicate the flow of air and hydrogen rich gas.
  • air previously supplied from the air inlet 101 flows through the gas supply region 110. Further, the hydrogen-rich gas that has passed through the transformation unit 4 flows into the gas supply region 110 through the first gas supply port 111 and the second gas supply port 112.
  • the flow rate of the hydrogen rich gas is approximately 20 times the flow rate of the air.
  • the hydrogen-rich gas having a high flow rate flows into the gas supply region 110 through which the air having a low flow rate flows through the gas supply hole.
  • the rich gas can generate vortices in the gas supply region 110 and promote stirring of the hydrogen-rich gas in the gas supply region 110 and air.
  • the hydrogen-rich gas and air that have been stirred to some extent in the gas supply region 110 flow into the gas diffusion region 120.
  • the length of the gas diffusion region 120 is set so as to ensure a time during which the hydrogen-rich gas and air are sufficiently mixed by the diffusion effect. Therefore, the hydrogen rich gas and the air are sufficiently mixed by the diffusion effect in the process of flowing through the gas diffusion region 120.
  • the mixing channel is divided into the gas supply region and the gas diffusion region, and the length of the gas diffusion region is about 0.5 to 2 times the length of the gas supply region.
  • the pressure loss P of the entire gas supply region 110 is defined as a pressure loss between the air inlet 101 and the first gas supply port 111 as P0; and a pressure loss between the first gas supply port 111 and the second gas supply port as P1.
  • P P0 + P1 + P2 (1)
  • the pressure loss is proportional to the gas flow rate in the case of laminar flow. Therefore, the gas flow rate between the air inlet 101 and the first gas supply port 111 is Q0; the gas flow rate between the first gas supply port 111 and the second gas supply port is Q1; the second gas supply port 112, the gas flow rate between the gas supply region 110 and the downstream end of the gas supply region 110 is Q2.
  • the pressure loss (P0, P1, P2) is defined as in the following formula (2).
  • L is the length of 1/3 of the total length of the gas supply region 110, and ⁇ and ⁇ are functions of the gas viscosity and the channel width.
  • the flow rate of air is approximately 1/20 of the flow rate of hydrogen-rich gas, and thus may be approximated to 0. Therefore, the gas flow rate can be defined as the following equation (3).
  • Q0 ⁇ 0 Q2 2 ⁇ Q1 (3)
  • the pressure loss P in the gas supply region 110 can be defined as the following equation (4).
  • P 3 ⁇ ⁇ Q1 ⁇ L (4)
  • the gas supply region 110 does not have the second gas supply port 112; when hydrogen-rich gas is supplied only from the first gas supply port 111, the gas supply region 110 downstream of the first gas supply port 111 The flow rate is constant. Therefore, the pressure loss P ′ in the gas supply region 110 is defined as the following formula (5).
  • P0 ⁇ ⁇ Q0 ⁇ L
  • P1 ⁇ ⁇ 2Q1 ⁇ L
  • the pressure loss P ′ in the gas supply region 110 is defined as the following formula (6).
  • P ′ 4 ⁇ ⁇ Q1 ⁇ L (6)
  • the pressure loss when two gas supply ports are provided, the pressure loss can be increased to about 3 ⁇ 4 times that when only one gas supply port is provided. Further, when the gas supply ports are arranged at equal intervals along the flow of the mixing channel, the pressure loss can be further reduced by increasing the number of gas supply ports.
  • the hydrogen-rich gas and air can be mixed with a low pressure loss.
  • the fuel processing apparatus of the second embodiment is the same as the fuel processing apparatus of the first embodiment except that the arrangement pattern of the gas supply ports in the gas supply region is different. Therefore, in Embodiment 2, only the gas supply region of the mixing channel will be described.
  • FIG. 7A is a perspective view of the gas supply region 210 in the mixing channel 200 of the second embodiment.
  • the gas supply region 210 is connected to the air inlet 101 and has a first gas supply port 211, a second gas supply port 212, a third gas supply port 213, and a fourth gas supply port 214. .
  • the positions of the gas supply ports in the circumferential direction of the mixing channel 200 are different.
  • the circumferential interval of the mixing channel 200 between the first gas supply port 211 and the second gas supply port 212; and the circle of the mixing channel 200 between the second gas supply port 212 and the third gas supply port 213 It is preferable that the circumferential interval is equal to the circumferential interval of the mixing channel 200 between the third gas supply port 213 and the fourth gas supply port 214.
  • the circumferential position of the mixing channel 200 of the first gas supply port 211 and the circumferential position of the mixing channel 200 of the third gas supply port 213 are opposed to each other; and the second gas supply port The position in the circumferential direction of the mixing channel 200 of 212 and the position in the circumferential direction of the mixing channel 200 of the fourth gas supply port 214 are opposed to each other.
  • FIG. 7B is a cross-sectional view taken along line AA of the mixing channel 200 in the gas supply region 210 shown in FIG. 7A.
  • the arrows in FIG. 7B indicate the flow of air and hydrogen rich gas.
  • the circumferential positions of the mixing flow paths 200 of the gas supply ports are different. Thereby, stirring of hydrogen rich gas and air can be promoted in the gas supply region 210.
  • the relationship between the positions of the gas supply ports in the circumferential direction of the mixing channel 200 being different from the stirring of the hydrogen-rich gas and air in the gas supply region 210 will be described.
  • the air A1 supplied through the air inlet 101 is agitated with the hydrogen rich gas H1 flowing in through the first gas supply port 211.
  • the air A2 flowing through the wall surface of the mixing channel 200 facing the first gas supply port 211 passes through the region where the first gas supply port 211 is formed without being stirred with the hydrogen rich gas H1. May end up.
  • the air A2 easily passes without being stirred with the hydrogen-rich gas H1.
  • the third gas supply port 213 is disposed on the wall surface side facing the first gas supply port 211 in the wall surface of the mixing channel 200. For this reason, the air A2 that has passed without being mixed with the hydrogen-rich gas H1 is stirred with the hydrogen-rich gas H2 that has flowed through the third gas supply port 213.
  • the fuel processing apparatus of the third embodiment is the same as the fuel processing apparatus of the first embodiment except that the arrangement pattern of the gas supply ports in the gas supply region is different. Therefore, in Embodiment 3, only the gas supply region in the mixing channel will be described.
  • FIG. 8A is a perspective view of the gas supply region 310 in the mixing channel 300 of the present embodiment.
  • the gas supply region 310 is connected to the air inlet 101 and includes a first gas supply port 311, a second gas supply port 312, and a third gas supply port 313.
  • the diameter of the first gas supply port 311 on the upstream side of the mixing channel 300 is the largest, and the diameter of the third gas supply port 313 on the downstream side is the smallest.
  • the present embodiment is characterized in that the diameter of the gas supply port decreases stepwise along the direction in which the gas flows in the mixing channel 300.
  • FIG. 8B is a cross-sectional view taken along line AA of the mixing channel 300 in the gas supply region 310 shown in FIG. 8A.
  • the arrows in FIG. 3B indicate the flow of air and hydrogen rich gas.
  • the gas flow rate is small upstream of the gas supply region 310 to which no hydrogen rich gas is supplied; the hydrogen rich gas flows through the gas supply port. As it flows in, the gas flow rate increases stepwise.
  • the gas flow rate increases stepwise.
  • the upstream first gas supply port 311 since the upstream first gas supply port 311 has a large diameter, the flow rate of the hydrogen-rich gas flowing from the upstream first gas supply port 311 is large; the downstream third gas supply port Since the diameter of 313 is small, the flow rate of the hydrogen rich gas flowing from the third gas supply port 313 on the downstream side is small. For this reason, the flow rate of the gas flowing in the gas supply region 310 is made uniform, and the hydrogen-rich gas and the air can be stirred more effectively.
  • Embodiment 4 a mode in which the mixing channel has a plurality of barriers in the gas supply region will be described.
  • the fuel processing apparatus of the fourth embodiment is the same as the fuel processing apparatus of the first embodiment, except that the mixing channel has a plurality of barriers in the gas supply region. Therefore, in Embodiment 4, only the gas supply region in the mixing channel will be described.
  • FIG. 9 shows a cross-sectional view of the gas supply region 410 in the mixing channel 400 of the fourth embodiment.
  • the gas supply region 410 is connected to the air inlet 101 and has a plurality of barriers 401.
  • the barrier 401 is provided in a region of the wall surface of the mixing channel 400 facing the gas supply port, and blocks a part of the gas flow in the mixing channel 400 near the gas supply port.
  • the arrows in FIG. 9 indicate the flow of hydrogen rich gas and air.
  • air previously supplied from the air inlet 101 flows in the gas supply region 410.
  • the hydrogen-rich gas that has passed through the transformation unit 4 flows into the gas supply region 410 through the first gas supply port 411 and the second gas supply port 412.
  • the air that flows in from the air inlet 101 is guided to the vicinity of the gas supply port by the barrier 401 disposed in the vicinity of the gas supply port (slightly upstream). For this reason, even if the flow rate of the hydrogen-rich gas flowing through the gas supply port is slow and vortices are formed only in the vicinity of the gas supply port, air is guided to the vicinity of the gas supply port by the barrier 401.
  • the hydrogen-rich gas and air can be sufficiently stirred.
  • the fuel processing apparatus of the fifth embodiment is the same as the fuel processing apparatus of the first embodiment except that the shape of the gas supply port of the gas supply region is different. Therefore, in Embodiment 5, only the gas supply region in the mixing channel will be described.
  • FIG. 10 shows a cross-sectional view of the gas supply region 510 in the mixing channel 500 of the fifth embodiment.
  • the gas supply region 510 is connected to the air inlet 101 and has a first gas supply port 511 and a second gas supply port 512.
  • the first gas supply port 511 and the second gas supply port 512 are narrowed toward the mixing channel 500.
  • the arrows in FIG. 10 indicate the flow of hydrogen rich gas and air.
  • air previously supplied from the air inlet 101 flows in the gas supply region 510.
  • the hydrogen-rich gas that has passed through the transformation unit 4 flows into the gas supply region 510 through the first gas supply port 511 and the second gas supply port 512.
  • the hydrogen-rich gas flowing into the gas supply region 510 through the first gas supply port 511 and the second gas supply port 512 The flow rate becomes faster. Thereby, stirring with hydrogen rich gas and air is accelerated
  • the fuel processing apparatus according to the sixth embodiment is the same as the fuel processing apparatus according to the first embodiment except that the shape of the gas supply port of the gas supply region is different. Therefore, in Embodiment 6, only the gas supply region of the mixing channel will be described.
  • FIG. 11 shows a cross-sectional view of the gas supply region 610 in the mixing channel 600 of the sixth embodiment.
  • the gas supply region 610 is connected to the air inlet 101 and has a first gas supply port 611 and a second gas supply port 612.
  • the first gas supply port 611 and the second gas supply port 612 extend to the center of the cross section of the mixing channel 600.
  • FIG. 11 indicate the flow of hydrogen rich gas and air.
  • air previously supplied from the air inlet 101 flows in the gas supply region 510.
  • the hydrogen-rich gas that has passed through the transformation unit 4 flows into the gas supply region 610 through the first gas supply port 611 and the second gas supply port 612.
  • the flow rate of the gas flowing in the mixing channel 600 is faster at the center of the cross section of the mixing channel 600 than in the vicinity of the wall surface of the mixing channel 600.
  • the gas supply port extends, the hydrogen-rich gas that has flowed through the gas supply port can be guided to the center of the cross section of the mixing channel 600 where the gas flow rate is fast. Thereby, stirring with hydrogen rich gas and air can be accelerated
  • the shape of the mixing channel 100 analyzed in the example is shown in FIG.
  • the mixing channel 100 was constituted by a semicircular circular tube.
  • the inner diameter of the circular tube was 6 mm.
  • the diameter D of the semicircle was 120 mm.
  • the length of the gas supply region 110 was 94 mm, and the length of the gas diffusion region was 94 mm.
  • the gas supply ports 111 are arranged along the gas flow.
  • the diameter of the gas supply port 111 was 4 mm.
  • the four gas supply ports were arranged every 22.5 ° as shown in FIG.
  • Air and hydrogen rich gas flow rates The air flow rate was 0.6 L / min, and the hydrogen rich gas flow rate was 18 L / min.
  • Hydrogen rich gas composition The composition of the hydrogen rich gas was set as follows. Methane 1.8%; water vapor 18.7%; carbon dioxide 15.4%; carbon monoxide 0.2%; hydrogen 63.9%.
  • the fuel processing apparatus of the present invention can stably generate fuel gas for a fuel cell. Therefore, the fuel processing apparatus of the present invention is useful for a fuel cell system such as a home cogeneration system.
  • Fuel cell stack 100 200, 300, 400, 500, 600 Mixing flow path 101 Air inlet 110, 210, 310, 410, 510, 610 Gas supply area 120 Gas diffusion Region 111, 211, 311, 411, 511, 611 First gas supply port 112, 212, 312, 412, 512, 612 Second gas supply port 213, 313 Third gas supply port 214 Fourth gas supply port 401 Barrier

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Abstract

 一酸化炭素および水を含む水素リッチガスを生成する改質部と;前記水素リッチガス中の一酸化炭素と水とを反応させて、低濃度の一酸化炭素を含む水素リッチガスを生成する変成部と;前記低濃度の一酸化炭素を含む水素リッチガスと酸素を含む空気とを混合して、混合ガスを生成する混合流路と;前記混合流路の上流端と接続し、前記混合流路に空気を供給する空気供給部と;前記混合流路の下流端と接続し、前記混合ガス中の一酸化炭素と酸素とを反応させて、燃料ガスを生成する選択酸化部と;を有する燃料電池用の燃料処理装置であって、前記混合流路は、上流側のガス供給領域と、下流側のガス拡散領域とからなり、かつ前記ガス供給領域と前記変成部とを接続する2以上のガス供給口を有し、前記ガス拡散領域の長さは、前記ガス供給領域の長さの0.5~2倍である、燃料処理装置。

Description

燃料処理装置
 本発明は、燃料電池用の燃料ガスを生成する燃料処理装置に関する。
 家庭用コージェネレーションシステムなどの燃料電池システムは、水素を含有する燃料ガスを生成する燃料処理装置と、燃料処理装置で生成された燃料ガスを利用して発電する燃料電池とを有する。
 燃料処理装置は、水蒸気および炭化水素系燃料などの原料ガスから水蒸気改質反応によって水素を主成分とする水素リッチガスを生成する改質部と、燃料電池の触媒に対して被毒作用のある一酸化炭素を水素リッチガス中から除去する一酸化炭素除去部とを有する。
 一酸化炭素除去部は、さらにCO変成触媒によるシフト反応によって水素リッチガス中の一酸化炭素濃度を0.5%程度まで低下させる変成部と、CO選択酸化触媒による選択酸化反応によって、水素リッチガス中の一酸化炭素濃度をさらに10ppm以下程度まで低下させる選択酸化部と、変成部と選択酸化部とを接続する混合流路とを有する。混合流路は、変成部から排出された水素リッチガスと空気とを混合するための流路である。混合流路内で水素リッチガスと空気とを混合するには、水素リッチガスが流れる混合流路に空気を供給する方法が知られている(例えば特許文献1参照)。
 すでに提案されている燃料処理装置(例えば特許文献1参照)における混合流路の断面図を図1Aおよび図1Bに示す。
 図1Aおよび図1Bに示すように、混合流路10は、変成部20と選択酸化部30とを接続する。混合流路10は、さらに空気供給管(40、41)と接続されている。また、空気供給管(40、41)は混合流路10の横断面の中心まで伸びている。図1Aおよび図1B中の破線矢印は水素リッチガスの流れを示し、実践矢印は空気の流れを示す。
 図1Aに示されるように、水素リッチガスが流れる混合流路10内に、空気供給管40を通して空気を供給することで、水素リッチガスと空気とを混合することができる。また、図1Bに示されるように、水素リッチガスが流れる混合流路10内に、空気供給管41の先端に形成された複数の開口部42を通して空気を供給することで、水素リッチガスと空気とを混合することができる。
 また、空気供給管が混合流路10の横断面の中心まで延びているので、水素リッチガスの流速が速い混合流路10の横断面の中心に空気を供給し、水素リッチガスと空気との混合を促進することができる。
 通常、混合流路10内を流れる水素リッチガスの流量は、空気供給管から供給される空気の流量のおよそ20倍程度である。
 このように、混合流路内を流れる水素リッチガスの流量が多く、供給される空気の流量が小さいと、空気の流速が遅く、空気の供給によって混合流路内に形成される渦が小さい。形成される渦が小さいと、混合流路内で水素リッチガスと空気とが十分に混合されない。また、空気の流速を速くするために空気の噴出孔を小さくすることも考えられるが、その場合、圧力損失が大きくなってしまう。
 また、上述のように水素リッチガスの流量は多いので、図1Aおよび図1Bに示されたような、水素リッチガスが流れる混合流路に空気を流入させる方式では、圧力損失が大きくなるという問題もある。
 このように、図1Aおよび図1Bに示されたような、水素リッチガスが流れる混合流路に空気を供給する方式では、水素リッチガスと空気との混合が十分に行われず、かつ圧力損失が大きくなるという問題があった。
 このような問題を解決するため、空気が流れる混合流路に水素リッチガスを供給する方式が提案されている(例えば特許文献2参照)。図2は特許文献2に開示された燃料処理装置における混合流路10の斜視図である。
 図2に示されるように混合流路10は、水素リッチガスが充填された部屋50内を通り、複数のガス供給口11を有する。ガス供給口は、混合流路10の全長にわたって形成される。混合流路10の下流端は空気供給部に接続され、混合流路10の下流端は選択酸化部に接続される。
 次に図2に示された混合流路10内で水素リッチガスと空気とを混合させるステップについて説明する。まず、混合流路10内に空気供給部から空気が供給される。その後、混合流路に設けられた複数のガス供給口11を通して、混合流路10内に水素リッチガスが供給される。
 図2に示されたような空気が流れる混合流路に水素リッチガスを供給する方式の混合流路では、流量が少ない空気が流れる混合流路内に、流量が多い水素リッチガスを供給するので、水素リッチガスは高流速で混合流路内に供給される。このため、図1Aおよび図1Bに示された混合流路と比較して、水素リッチガスと空気とを効率的に混合することができる。
特開2003-226504号公報 特開2004-262725号公報
 しかしながら、図2に示されたような混合流路であっても、水素リッチガスと空気とが十分に混合されないという問題があった。特に圧力損失を抑えるために、水素リッチガスの供給量を減らす場合、図2に示されたような混合流路内では、水素リッチガスと空気とが十分に混合されない。混合流路内での水素リッチガスと空気との混合が十分でないと、仮に空気の供給量を増やしたとしても、水素リッチガス中の一酸化炭素が選択酸化部で酸化されず、生成される燃料ガスの一酸化炭素濃度が高くなる。燃料ガス中の一酸化炭素濃度が高くなると燃料電池の触媒が被毒される。
 本発明の目的は、圧力損失が低く、水素リッチガスと空気とを効果的に混合することができる混合流路を有し、一酸化炭素濃度の低い燃料ガスを生成することができる燃料処理装置を提供することである。
 本発明者は、混合流路を水素リッチガスが供給される領域と、水素リッチガスおよび空気を拡散させ、水素リッチガスと空気とを混合させるための領域とに分け、水素リッチガスと空気とを混合させるための領域の長さを適宜選択することで、水素リッチガスと空気とを十分に混合できることを見出し、さらに検討を加え発明を完成させた。
 すなわち本発明は、以下に示す燃料処理装置に関する。
 [1]一酸化炭素および水を含む水素リッチガスを生成する改質部と;前記水素リッチガス中の一酸化炭素と水とを反応させて、低濃度の一酸化炭素を含む水素リッチガスを生成する変成部と;前記低濃度の一酸化炭素を含む水素リッチガスと酸素を含む空気とを混合して、混合ガスを生成する混合流路と;前記混合流路の上流端と接続し、前記混合流路に空気を供給する空気供給部と;前記混合流路の下流端と接続し、前記混合ガス中の一酸化炭素と酸素とを反応させて、燃料ガスを生成する選択酸化部と;を有する燃料電池用の燃料処理装置であって、前記混合流路は、上流側のガス供給領域と、下流側のガス拡散領域とからなり、かつ前記ガス供給領域と前記変成部とを接続する2以上のガス供給口を有し、前記ガス拡散領域の長さは、前記ガス供給領域の長さの0.5~2倍である、燃料処理装置。
 [2]前記2以上のガス供給口は、前記混合流路の長軸に沿って配列され、前記2以上のガス供給口のうち、1のガス供給口の前記混合流路の円周方向の位置と、他のガス供給口の前記混合流路の円周方向の位置とは異なる、[1]に記載の燃料処理装置。
 [3]前記1のガス供給口の前記混合流路の円周方向の位置と、他のガス供給口の前記混合流路の円周方向の位置とは対向する、[2]に記載の燃料処理装置。
 [4]前記ガス供給口のうち、最上流側のガス供給口の口径が最も大きく、最下流側のガス供給口の口径が最も小さい、[1]~[3]のいずれか一つに記載の燃料処理装置。
 [5]前記混合流路内に設けられた2以上の障壁をさらに有し、前記障壁は、前記ガス供給口近辺の混合流路内のガスの流れの一部を遮る、[1]~[4]のいずれか一つに記載の燃料処理装置。
 [6]前記ガス供給口の口径は、前記混合流路に向かって絞り込まれている、[1]~[5]のいずれか一つに記載の燃料処理装置。
 本発明によれば、混合流路内で水素リッチガスと空気とが十分に混合されるので、選択酸化部で水素リッチガス内の一酸化炭素を効率的に酸化することができる。このため本発明の燃料処理装置は、一酸化炭素濃度の低い燃料ガスを生成することができる。
 さらに、空気が流れる混合流路内に複数のガス供給口を通してガスを供給することから、混合流路の上流側の流速を低く抑えることができる。これにより一度に水素リッチガスを混合流路に流入させた場合と比べて、圧力損失を低減することができる。
従来の燃料処理装置における混合流路の断面図 従来の燃料処理装置における混合流路の斜視図 本発明の燃料処理装置によって燃料ガスを生成するフロー 実施の形態1の燃料処理装置のブロック図 実施の形態1の燃料処理装置の断面図 実施の形態1の混合流路の断面図 実施の形態2の混合流路を示す図 実施の形態3の混合流路を示す図 実施の形態4の混合流路の断面図 実施の形態5の混合流路の断面図 実施の形態6の混合流路の断面図 実施例で解析した混合流路の形状を示す図 実施例の解析結果を示す図
 本発明の燃料処理装置は、炭化系燃料またはアルコールを含む原料ガスと水蒸気とを水蒸気改質反応させ、燃料電池用の燃料ガスを生成するための装置である。
 本発明の燃料処理装置は、燃焼部、蒸発部、改質部、変成部、空気供給部、混合流路および選択酸化部を有する。
 燃焼部は、改質部および蒸発部を熱するための機構である。燃焼部は火炎を形成できるのであれば特に限定されず、例えばバーナである。
 蒸発部は、水を蒸発させて、水蒸気を生成し、原料ガスと水蒸気とを混合するための機構である。蒸発部は、燃焼部、改質部、変成部および選択酸化部と熱交換し、水を蒸発させて、水蒸気を生成する。生成された水蒸気は蒸発部で原料ガスと混合される。
 改質部は、ルテニウム系やニッケル系の触媒を含み、蒸発部から供給される原料ガスと水蒸気とから、水蒸気改質反応によって、水素リッチガスを生成するための機構である。また、改質部で生成される水素リッチガスは、一酸化炭素および水蒸気を含む。改質部で生成された水素リッチガスの一酸化炭素濃度は、例えば7~13%である。
 変成部は、改質部で生成された水素リッチガスから低濃度の一酸化炭素を含む水素リッチガスを生成するための機構である。変成部は、白金系や銅・亜鉛系の触媒を含み、改質部で生成された水素リッチガス中の一酸化炭素と水とから、シフト反応によって、二酸化炭素および水素を生成する。ここで「一酸化炭素の濃度が低い」とは、一酸化炭素の濃度が0.5%以下であることを意味する。
 混合流路は、変成部で生成された一酸化炭素濃度が低い水素リッチガスと空気とを混合して、混合ガスを生成するための流路である。混合流路は、例えば円管または矩形管によって構成される領域である。混合流路は、円管によって構成された管状の領域であることが好ましい。混合流路の上流端は、混合流路に空気を供給する空気供給部と接続されている。空気供給部は、例えばポンプなどである。混合流路の下流端は、後述する選択酸化部に接続されている。
 本発明の混合流路は、予め空気が流れている混合流路内にガス供給口を通して水素リッチガスを供給することで、水素リッチガスと空気とを混合する方式を採用する。したがって、本発明の混合流路は、変成部と接続する複数のガス供給口を有する。変成部を通過した水素リッチガスは複数のガス供給口を通して混合流路内に供給される。ガス供給口の構造については後述する。
 選択酸化部は、混合流路で生成された混合ガス中の、一酸化炭素と酸素とを反応させて、燃料ガスを生成するための機構である。選択酸化部では、変成部で反応せずに残った混合ガス中の一酸化炭素が酸素によって酸化され、二酸化炭素になる。これにより、混合ガス中の一酸化炭素濃度は、10ppm以下にされ、燃料ガスが生成される。
 このような構成を有する燃料処理装置は、燃料電池スタックを含む家庭用コージェネレーションシステムなどの燃料電池システムなどに適用されることができる。このような家庭用コージェネレーションシステムでは、燃料電池スタックのアノードからのオフガスは、凝縮器によって水分を除去され、再び燃料処理装置に導入され、燃焼部の燃料として使用されてもよい。また、アノードからのオフガスは、改質部と熱交換してもよい。
 次に本発明の燃料処理装置によって燃料ガスを生成するフローについて、図3を参照しながら説明する。
 まず蒸発部に水と原料ガスであるメタンとを供給する。蒸発部に水と原料ガスとを供給すると水は蒸発部内で加熱され水蒸気になる。水蒸気と原料ガスとは蒸発部内で混合される(S1000)。
 その後、原料ガスおよび水蒸気は、改質部に流入する。改質部では以下の水蒸気改質反応により、原料ガスおよび水蒸気から一酸化炭素を含む水素リッチガスが生成される(S1001)。また、水素リッチガスには未反応の水蒸気が含まれる。
 CH+HO→CO+3H
 改質部で生成された水素リッチガスは、変成部に流入する。変成部では、以下のシフト反応によって、改質部で生成された水素リッチガスから、低濃度の一酸化炭素を含む水素リッチガスが生成される(S1002)。
 CO+HO→CO+H
 変成部で生成された低濃度の一酸化炭素を含む水素リッチガスは、予め空気供給部から供給された空気が流れている混合流路にガス供給口を通して流入する。混合流路内では、低濃度の一酸化炭素を含む水素リッチガスと空気とが混合され、混合ガスが生成される(S1003)。
 混合流路で生成された混合ガスは選択酸化部に流入する。選択酸化部では、混合ガス中の酸素と変成部で酸化されなかった一酸化炭素とが反応し、一酸化炭素が酸化され、混合ガスにおける一酸化炭素濃度が10ppm以下まで低減される(S1004)。選択酸化部を通過したガスは、燃料ガスとして取り出される。
 このように生成された燃料ガスは、選択酸化部から流出し、燃料電池に供給される。燃料電池は、燃料ガス中の水素と、空気など酸素を含む酸化ガスとを用いて発電する。
 上述の通り、ステップS1003では、変成部を通過後の水素リッチガスと空気とが、混合流路内で混合されて、混合ガスが生成される。ところが、空気が流れる混合流路に水素リッチガスを流入させる方式(図2参照)では、混合流路内で水素リッチガスと空気とが十分に混合されないことがある。水素リッチガスと空気とが十分に混合されないまま、選択酸化部に流入すると、水素リッチガス中の一酸化炭素が十分に酸化されず、燃料ガスの一酸化炭素濃度が高くなる。
 本発明の燃料処理装置は、水素リッチガスと空気とを混合流路内で十分に混合することができることを特徴とする。具体的には、本発明では、混合流路は、上流側のガス供給領域と、下流側のガス拡散領域とからなり;かつガス供給領域と変成部とを接続するガス供給口を有する。すなわち、本発明ではガス供給領域はガス供給口を介して変成部と接続し、ガス拡散領域はガス供給口を有さない。
 ガス供給領域は、混合流路のうち、水素リッチガスが供給される領域である。ガス供給領域は、複数のガス供給口によって変成部と接続されている。したがって、変成部で生成された低濃度の一酸化炭素を含む水素リッチガスは、ガス供給口を通って混合流路のガス供給領域内に流入する。
 ガス供給口の数は特に限定されないが、例えば2~6である。また、ガス供給口の口径は、混合流路の長さおよび直径によって適宜選択されうるが、例えば2~5mmである。ガス供給口は、混合流路の長軸に沿って所定の間隔ごとに配列されていることが好ましい。また、それぞれのガス供給口の混合流路の円周方向の位置は同じであってもよいし(実施の形態1参照)、異なっていてもよい(実施の形態2参照)。
 それぞれのガス供給口の混合流路の円周方向の位置が異なる場合、1のガス供給口の混合流路の円周方向の位置は、他のガス供給口の混合流路の円周方向の位置と対向することが好ましい(実施の形態2参照)。それぞれのガス供給口の混合流路の円周方向の位置を違えることで、水素リッチガスと空気との攪拌を促進することができる。
 また、最上流側のガス供給口の口径が最大であり、最下流側のガス供給口の口径が最小であることが好ましい(実施の形態3参照)。より具体的には、ガス供給口の口径は、混合流路を流れるガスの方向に沿って徐々に小さくなることが好ましい。
 ガス拡散領域は、ガス供給口を有さず、水素リッチガスと空気とが拡散効果により均一に混合するための時間を確保するための領域である。したがって、ガス拡散領域は、ガス供給領域を通過した水素リッチガスおよび空気が選択酸化部に到達するまでに一定時間を要するように設計されている。これにより、ガス供給領域を通過した水素リッチガスおよび空気は、ガス拡散領域を流れる過程で、拡散効果により十分に混合される。
 具体的には、ガス供給領域を通過した水素リッチガスおよび空気が選択酸化部に到達するまでに一定時間を要するように、ガス拡散領域は一定量の体積を有する。ガス拡散領域の体積を確保するためには、ガス拡散領域の長さを調節してもよいし、ガス拡散領域の直径を調節してもよいが、ガス拡散領域の長さを調節することが好ましい。例えば、ガス拡散領域の直径を大きくすることで、ガス拡散領域の体積を調節した場合、ガス拡散領域の混合流路を流れる水素リッチガスおよび空気の流速が遅くなり、水素リッチガスと空気とが混合されにくくなる。
 ガス拡散領域の長さを調節する場合、ガス拡散領域の長さは、ガスの性質や、混合流路の直径などによって適宜選択されることが好ましい。具体的には、混合流路の直径をD(m)とし、ガス拡散領域内を流れるガス(水素リッチガスおよび空気)の流速(m/秒)をUとし、ガスが1m拡散するために必要な時間(秒/m)をtとしたとき、ガス拡散領域の長さLは以下の式で定義されることが好ましい。
 L=U×D×t
 このような、式を満たすガス拡散領域の長さは、通常、ガス供給領域の長さの0.5~2倍である。
 ガス拡散領域の長さがガス供給領域の長さの0.5倍以下であった場合、ガス拡散領域内で、水素リッチガスと空気とが十分に混合されないことがある。一方、ガス拡散領域の長さがガス供給領域の長さの2倍以上であった場合、装置サイズが大きくなりすぎる。また、ガス拡散領域の長さがガス供給領域の長さの2倍以上であった場合、混合ガスの温度が下がり、選択酸化部で一酸化炭素の酸化反応が不十分になるおそれもある。また、ガス拡散領域の長さがガス供給領域の長さの2倍以上であった場合、圧力損失が大きくなる。
 すなわち本発明の燃料処理装置では、変成部で生成された一酸化炭素濃度の低い水素リッチガスは、1)ガス供給口を通って、空気が流れるガス供給領域に流入し、そこで水素リッチガスと空気とがある程度攪拌され、2)ガス拡散領域を通る過程で、水素リッチガスと空気とが拡散効果によって十分に混合されて、混合ガスが生成される。生成された混合ガスは、選択酸化部に流入する。
 このように、本発明では、水素リッチガスおよび空気は、ガス供給口を有さないガス拡散領域を通るので、仮にガス供給領域内での水素リッチガスと空気との混合が不十分であったとしても、ガス拡散領域を通過する過程で、十分に混合され、混合ガスが生成される。
 このように、混合流路をガス供給領域と、ガス拡散領域とに分け;ガス拡散領域の長さを、ガス供給領域の長さの0.5~2倍とすることで;混合流路内で、水素リッチガスと空気とを十分に混合することができ、水素リッチガスと空気との比率が均一な混合ガスを選択酸化部に供給することができる。このため、本発明の燃料処理装置は、燃料電池の運転状況によって生成される水素リッチガスおよび供給される空気の量が変動する場合であっても安定して燃料ガスを供給することができる。
 また、空気が流れる混合流路内に、複数のガス供給口を通してガスを供給することから、混合流路の上流側の流速を低く抑えることができる。これにより一つの供給口のみから水素リッチガスを混合流路に流入させた場合と比べて、圧力損失を低減することができる(実施の形態1参照)。
 以下図面を参照しながら本発明の実施の形態について説明する。
 (実施の形態1)
 図4は、実施の形態1の燃料処理装置の模式図を示し、図5は実施の形態1の燃料処理装置の断面図を示す。図4における斜線矢印は熱エネルギの動きを示し、図4および図5における実線矢印は、ガス(原料ガス、水蒸気または水素リッチガス)の流れを示す。
 図4および図5に示されるように、実施の形態1の燃料処理装置は、燃焼部1と、蒸発部2と、改質部3と、変成部4と、混合流路100と、選択酸化部5と、を有する。
 また、図4に示されるように、燃料処理装置は、燃料電池スタック6と接続されてもよい。燃料処理装置が燃料電池スタック6と接続されている場合、選択酸化部5で生成された燃料ガスが燃料電池スタック6のアノードに供給され、燃料電池スタック6のアノードのオフガスが、凝縮器(不図示)を経て燃焼部1に供給される。
 実施の形態1の燃料処理装置は、混合流路100の構成に特徴を有する。以下、混合流路100の構成について詳細に説明する。
 図6は、図5に示した燃料処理装置の混合流路100の拡大図である。混合流路100の全長は、例えば100~200mmである。また、混合流路100の直径は、燃料電池システムの出力によって適宜選択される。例えば燃料電池システムの出力が750Wであった場合、混合流路100の断面の面積は、12~50mmである。図6に示されるように混合流路100は、ガス供給領域110と、ガス拡散領域120とからなる。
 ガス供給領域110の長さは、例えば50~100mmである。ガス拡散領域120の長さは、例えば50~100mmである。このようにガス拡散領域120の長さをガス供給領域110の長さの0.5~2倍にすることで、混合流路100内で水素リッチガスと空気とを十分に混合することができる(後述)。
 ガス供給領域110は、空気流入口101と接続し、第1ガス供給口111および第2ガス供給口112を有する。空気流入口101と第1ガス供給口111との間隔と;第1ガス供給口111と第2ガス供給口112との間隔と;第2ガス供給口112とガス供給領域110の下流端との間隔と、は等しい。
 一方、ガス拡散領域120はガス供給口を有さない。ガス供給口の面積は、燃料電池システムの出力が750wであった場合、例えば12~40mmである。
 次に混合流路100を流れる水素リッチガスおよび空気の挙動について説明する。図6中の矢印は、空気および水素リッチガスの流れを示す。
 図6に示されるようにガス供給領域110には、予め空気流入口101から供給された空気が流れている。また、変成部4を通過した水素リッチガスが、第1ガス供給口111および第2ガス供給口112を通って、ガス供給領域110に流入する。水素リッチガスの流量は、空気の流量のおよそ20倍である。
 このように、本実施の形態では流量が少ない空気が流れるガス供給領域110内に、流量が多い水素リッチガスがガス供給孔を通って流入するので、水素リッチガスの流入速度が速くなり、流入した水素リッチガスがガス供給領域110内に渦を発生させ、ガス供給領域110内の水素リッチガスと空気との攪拌を促進することができる。
 ガス供給領域110である程度攪拌された水素リッチガスと空気とは、ガス拡散領域120に流入する。ガス拡散領域120の長さは、水素リッチガスと空気とが拡散効果によって十分に混合される時間を確保できるように設定されている。したがって、水素リッチガスと空気とは、ガス拡散領域120を流れる過程で、拡散効果により十分に混合される。
 このように本実施の形態によれば、混合流路を、ガス供給領域とガス拡散領域とに分け、ガス拡散領域の長さを、ガス供給領域の長さの約0.5~2倍とすることで、混合流路内で、水素リッチガスと空気とを十分に混合することができる。これにより、水素リッチガスと、空気との比率が均一な混合ガスを選択酸化部に供給することができる。
 また、水素リッチガスのガス供給口を2つ設けることで、水素リッチガスのガス供給口が一つだった場合と比較して、圧力損失を低減することができる。以下、ガス供給口を2つ設けることと、圧力損失を低減することとの関係について説明する。
 ガス供給領域110全体の圧力損失Pは、空気流入口101から第1ガス供給口111間の圧力損失をP0とし;第1ガス供給口111と第2ガス供給口との間の圧力損失をP1とし;第2ガス供給口112とガス供給領域110の下流端との間の圧力損失をP2としたとき、下記式(1)のように定義される。
 P=P0+P1+P2                  (1)
 圧力損失は、層流の場合、ガスの流量に比例する。したがって、空気流入口101から第1ガス供給口111間のガスの流量をQ0とし;第1ガス供給口111と第2ガス供給口との間のガスの流量をQ1とし;第2ガス供給口112とガス供給領域110の下流端との間のガスの流量をQ2とし;第1ガス供給口と第2ガス供給口とから均等量の水素リッチガスが供給されると仮定したとき、それぞれ圧力損失(P0、P1、P2)は、下記式(2)のように定義される。
 P0=α×Q0×L
 P1=β×Q1×L
 P2=β×Q2×L
 Q2=2×Q1+Q0                  (2)
 ここで、Lはガス供給領域110の全長の1/3の長さ、αおよびβはガスの粘性および流路幅の関数を意味する。上述のように、空気の流量は水素リッチガスの流量の1/20程度であるため0と近似してよい。したがってガスの流量は下記(3)式のように定義できる。
 Q0≒0
 Q2=2×Q1                     (3)
 よって、ガス供給領域110がガス供給口を二つ有する場合の、ガス供給領域110の圧力損失Pは下記(4)式のように定義できる。
 P=3×βQ1×L                   (4)
 一方、ガス供給領域110が第2ガス供給口112を有さず;第1ガス供給口111のみから水素リッチガスを供給した場合、第1ガス供給口111より下流のガス供給領域110内のガスの流量は一定となる。そのため、ガス供給領域110内の圧力損失P’は、下記式(5)のように定義される。
 P0=α×Q0×L
 P1=β×2Q1×L
 P2=β×2Q1×L
 P’=P0+P1+P2                 (5)
 よって、ガス供給口が1つの場合、ガス供給領域110内の圧力損失P’は下記式(6)のように定義される。
 P’=4×βQ1×L                  (6)
 式(4)および式(6)より、ガス供給口を2つ設けた場合、ガス供給口が一つのみである場合よりも圧力損失を約3/4倍にすることができる。また、ガス供給口が混合流路の流れに沿って等間隔に配列されている場合、ガス供給口の数を増やすことにより圧力損失を更に低減することができる。
 よって、実施の形態1に記載の燃料処理装置を用いることにより、低圧力損失で水素リッチガスと空気とを混合することができる。
 (実施の形態2)
 実施の形態1では、各ガス供給口の混合流路の円周方向の位置が同じである形態について説明した。実施の形態2では、各ガス供給口の混合流路の円周方向の位置が異なる形態について説明する。
 実施の形態2の燃料処理装置では、ガス供給領域のガス供給口の配列パターンが異なる以外は、実施の形態1の燃料処理装置と同じである。したがって、実施の形態2では、混合流路のうちガス供給領域についてのみ説明する。
 図7Aは、実施の形態2の混合流路200のうちガス供給領域210の斜視図である。図7Aに示されるようにガス供給領域210は、空気流入口101と接続し、第1ガス供給口211、第2ガス供給口212、第3ガス供給口213および第4ガス供給口214を有する。各ガス供給口の混合流路200の円周方向の位置は、それぞれ異なる。また、第1ガス供給口211と第2ガス供給口212との混合流路200の円周方向の間隔と;第2ガス供給口212と第3ガス供給口213との混合流路200の円周方向の間隔と;第3ガス供給口213と第4ガス供給口214との混合流路200の円周方向の間隔と;は等しいことが好ましい。
 また、第1ガス供給口211の混合流路200の円周方向の位置と第3ガス供給口213の混合流路200の円周方向の位置とは対向しており;かつ第2ガス供給口212の混合流路200の円周方向の位置と、第4ガス供給口214の混合流路200の円周方向の位置とは、対向している。
 次にガス供給領域210における空気および水素リッチガスの挙動について説明する。図7Bは図7Aに示したガス供給領域210の混合流路200のAA線の断面図である。図7B中の矢印は、空気および水素リッチガスの流れを示す。
 図7Bに示されるようにガス供給領域210には予め空気流入口101から供給された空気が流れている。また、変成部4を通過した水素リッチガスが、第1ガス供給口211および第3ガス供給口213を通って、ガス供給領域210に流入する。
 上述のように本実施の形態では、各ガス供給口の混合流路200の円周方向の位置がそれぞれ異なる。これにより、ガス供給領域210内で水素リッチガスと空気との攪拌を促進することができる。以下、各ガス供給口の混合流路200の円周方向の位置がそれぞれ異なることと、ガス供給領域210内で水素リッチガスと空気との攪拌が促進されることとの関係について説明する。
 図7Bに示されるように、空気流入口101を通して供給された空気A1は、第1ガス供給口211を通して流入した水素リッチガスH1と攪拌される。一方、混合流路200の壁面のうち第1ガス供給口211と対向する壁面側を流れる空気A2は、水素リッチガスH1と攪拌されることなく、第1ガス供給口211が形成された領域を通過してしまうことがある。特に水素リッチガスの供給量が少なく、水素リッチガスの流入速度が遅い場合、空気A2は、水素リッチガスH1と攪拌されることなく通過しやすい。
 しかし、本実施の形態では、第3ガス供給口213は、混合流路200の壁面のうち第1ガス供給口211と対向する壁面側に配置されている。このため、水素リッチガスH1と混合されずに通過した空気A2は、第3ガス供給口213を通して流入した水素リッチガスH2と攪拌される。
 このように、本実施の形態では、各ガス供給口の混合流路の円周方向の位置を違えることで、仮に水素リッチガスの流量が少ない場合であっても、ガス供給領域内における水素リッチガスと空気との攪拌を促すことができる。
 (実施の形態3)
 実施の形態1および実施の形態2では、各ガス供給口の口径が全て同じである形態について説明した。実施の形態3ではガス供給口の口径が異なる形態について説明する。
 実施の形態3の燃料処理装置では、ガス供給領域のガス供給口の配列パターンが異なる以外は、実施の形態1の燃料処理装置と同じである。したがって、実施の形態3では、混合流路のうちガス供給領域についてのみ説明する。
 図8Aは、本実施の形態の混合流路300のうちガス供給領域310の斜視図である。図8Aに示されるようにガス供給領域310は、空気流入口101と接続し、第1ガス供給口311、第2ガス供給口312および第3ガス供給口313を有する。混合流路300の上流側の第1ガス供給口311の口径は最も大きく、下流側の第3ガス供給口313の口径は最も小さい。このように本実施の形態では混合流路300内をガスが流れる方向に沿って、ガス供給口の口径が段階的に小さくなることを特徴とする。
 次にガス供給領域310における空気および水素リッチガスの挙動について説明する。図8Bは図8Aに示したガス供給領域310の混合流路300のAA線の断面図である。図3B中の矢印は、空気および水素リッチガスの流れを示す。
 図8Bに示されるように、ガス供給領域310には予め空気流入口101から供給された空気が流れている。また、変成部4を通過した水素リッチガスが、第1ガス供給口311、第2ガス供給口312、第3ガス供給口313を通って、ガス供給領域310に流入する。
 上述したように、空気の流量は水素リッチガスの流量の1/20程度であるので、水素リッチガスが供給されていないガス供給領域310の上流では、ガスの流量が少なく;ガス供給口を通して水素リッチガスが流入するにしたがって、ガスの流量が段階的に多くなる。このようにガス供給領域内でのガスの流量にばらつきがあると、ガス供給領域内で水素リッチガスと空気との攪拌が十分に行われないおそれがある。
 しかし、本実施の形態では、上流側の第1ガス供給口311の口径が大きいので、上流側の第1ガス供給口311から流入する水素リッチガスの流量が多く;下流側の第3ガス供給口313の口径が小さいので、下流側の第3ガス供給口313から流入する水素リッチガスの流量が小さい。このため、ガス供給領域310内を流れるガスの流量が均一化され、より効果的に水素リッチガスと空気とを攪拌することができる。
 (実施の形態4)
 実施の形態4では、混合流路がガス供給領域内に複数の障壁を有する形態について説明する。
 実施の形態4の燃料処理装置では、混合流路がガス供給領域内に複数の障壁を有する以外は、実施の形態1の燃料処理装置と同じである。したがって、実施の形態4では、混合流路のうちガス供給領域についてのみ説明する。
 図9は実施の形態4の混合流路400のうちガス供給領域410の断面図を示す。図9に示されるように、ガス供給領域410は、空気流入口101と接続し、複数の障壁401を有する。障壁401は、混合流路400の壁面のうち、ガス供給口と対向する領域に設けられており、ガス供給口近辺の混合流路400内のガスの流れの一部を遮る。
 次にガス供給領域410内の水素リッチガスおよび空気の挙動について説明する。図9中の矢印は、水素リッチガスおよび空気の流れを示す。図9に示されるようにガス供給領域410には予め空気流入口101から供給された空気が流れている。また、変成部4を通過した水素リッチガスが、第1ガス供給口411、第2ガス供給口412を通って、ガス供給領域410に流入する。
 本実施の形態では、空気流入口101から流入した空気は、ガス供給口近傍(若干上流側)に配置された障壁401によりガス供給口へ近傍へと導かれる。このため、仮にガス供給口を通って流入する水素リッチガスの流速が遅く、ガス供給口の近傍のみで渦が形成される場合であっても、障壁401によりガス供給口近傍に空気が導かれるため、水素リッチガスと空気とを十分に攪拌することができる。
 (実施の形態5)
 実施の形態5では、ガス供給口の口径が、混合流路に向かって絞られている形態について説明する。
 実施の形態5の燃料処理装置では、ガス供給領域が有するガス供給口の形状が異なる以外は、実施の形態1の燃料処理装置と同じである。したがって、実施の形態5では、混合流路のうちガス供給領域についてのみ説明する。
 図10は実施の形態5の混合流路500のうちガス供給領域510の断面図を示す。図10に示されるように、ガス供給領域510は、空気流入口101と接続し、第1ガス供給口511および第2ガス供給口512を有する。第1ガス供給口511および第2ガス供給口512は、混合流路500に向かって絞り込まれている。
 次にガス供給領域510内の水素リッチガスおよび空気の挙動について説明する。図10中の矢印は、水素リッチガスおよび空気の流れを示す。図10に示されるようにガス供給領域510には予め空気流入口101から供給された空気が流れている。また、変成部4を通過した水素リッチガスが、第1ガス供給口511、第2ガス供給口512を通って、ガス供給領域510に流入する。
 本実施の形態では、ガス供給口の口径が混合流路に向かって絞り込まれているので、第1ガス供給口511および第2ガス供給口512を通って、ガス供給領域510に流入する水素リッチガスの流速が速くなる。これにより水素リッチガスと空気との攪拌が促進される。さらに、ガス供給口を通って流入する水素リッチガスの流速を高めることで、水素リッチガスの流入によって形成される渦を大きくすることができ、水素リッチガスと空気との攪拌を促進することができる。
 (実施の形態6)
 実施の形態6では、ガス供給口が、混合流路の横断面の中心まで延びている形態について説明する。
 実施の形態6の燃料処理装置では、ガス供給領域が有するガス供給口の形状が異なる以外は、実施の形態1の燃料処理装置と同じである。したがって、実施の形態6では、混合流路のうちガス供給領域についてのみ説明する。
 図11は実施の形態6の混合流路600のうちガス供給領域610の断面図を示す。図11に示されるように、ガス供給領域610は、空気流入口101と接続し、第1ガス供給口611および第2ガス供給口612を有する。第1ガス供給口611および第2ガス供給口612は、混合流路600の横断面の中心まで伸びている。
 次にガス供給領域610内の水素リッチガスおよび空気の挙動について説明する。図11中の矢印は、水素リッチガスおよび空気の流れを示す。図11に示されるようにガス供給領域510には予め空気流入口101から供給された空気が流れている。また、変成部4を通過した水素リッチガスが、第1ガス供給口611、第2ガス供給口612を通って、ガス供給領域610に流入する。
 混合流路600内を流れるガスの流速は、混合流路600の壁面近傍よりも混合流路600の横断面の中心の方が速い。本実施の形態では、ガス供給口が延びているので、ガス供給口を通って流入した水素リッチガスを、ガスの流速の速い混合流路600の横断面の中心に導くことができる。これにより、水素リッチガスと空気との攪拌を促進することができる。
 実施例では、本発明の燃料処理装置の混合流路における水素リッチガスおよび空気の挙動をコンピューターシミュレーションを用いて解析した。
 (使用したプログラム)
 シミュレーションではANSYS社製のFLUENT6.2を用いた。
 (混合流路の形状)
 実施例で解析した混合流路100の形状を図12に示す。図12に示されるように混合流路100を半円型の円管によって構成した。円管の内径は6mmとした。半円の直径Dは120mmとした。また、ガス供給領域110の長さを94mmとし、ガス拡散領域の長さを94mmとした。ガス供給領域110には、ガス供給口111をガスの流れに沿って配列した。ガス供給口111の口径を4mmとした。4つのガス供給口は図12に示すように22.5°ごとに配置した。
 (空気および水素リッチガスの流量)
 空気の流量を0.6L/minとし、水素リッチガスの流量を18L/minとした。
 (水素リッチガスの組成)
 水素リッチガスの組成を以下のように設定した。
 メタン1.8%;水蒸気18.7%;二酸化炭素15.4%;一酸化炭素0.2%;水素63.9%。
 (測定位置)
 図13に示されるように、18°ごとにガス拡散領域の断面における酸素のモル濃度と一酸化炭素のモル濃度との比率(酸素のモル濃度/一酸化炭素のモル濃度)を測定した。酸素は空気に含まれ、一酸化炭素は水素リッチガスに含まれるので、酸素のモル濃度と一酸化炭素のモル濃度との比率のばらつきが小さいほど、水素リッチガスと空気とが十分に混合されていることを示唆する。
 (解析結果)
 実施例の解析結果を図13に示す。図13に示されるようにガス拡散領域の最も上流の断面(1)では、酸素のモル濃度と一酸化炭素のモル濃度との比率のばらつきの幅は、2.4~4.0となった。一方、断面(2)では、酸素のモル濃度と一酸化炭素のモル濃度との比率のばらつきの幅は、2.8~3.2となり、断面(3)では、2.8~3.0となる。そして、断面(5)では、酸素のモル濃度と一酸化炭素のモル濃度との比率のばらつきは確認されなかった。
 上記解析結果は、ガス供給領域だけでは、水素リッチガスと空気との混合が不十分であるが、本発明のように、ガス供給領域のあとにガス拡散領域を設けることで、水素リッチガスと空気とを十分に混合できることを示唆する。
 本出願は、2008年5月30日出願の特願2008-143028に基づく優先権を主張する。当該出願明細書に記載された内容は、すべて本願明細書に援用される。
 本発明の燃料処理装置は、安定して燃料電池用の燃料ガスを生成することができる。このため本発明の燃料処理装置は、家庭用コージェネレーションシステムなどの燃料電池システムに有用である。
 1 燃焼部
 2 蒸発部 
 3 改質部
 4 変成部
 5 選択酸化部
 6 燃料電池スタック
 100、200、300、400、500、600 混合流路
 101 空気流入口
 110、210、310、410、510、610 ガス供給領域
 120 ガス拡散領域
 111、211、311、411、511、611 第1ガス供給口
 112、212、312、412、512、612 第2ガス供給口
 213、313 第3ガス供給口
 214 第4ガス供給口
 401 障壁

Claims (6)

  1.  一酸化炭素および水を含む水素リッチガスを生成する改質部と;
     前記水素リッチガス中の一酸化炭素と水とを反応させて、低濃度の一酸化炭素を含む水素リッチガスを生成する変成部と;
     前記低濃度の一酸化炭素を含む水素リッチガスと酸素を含む空気とを混合して、混合ガスを生成する混合流路と;
     前記混合流路の上流端と接続し、前記混合流路に空気を供給する空気供給部と;
     前記混合流路の下流端と接続し、前記混合ガス中の一酸化炭素と酸素とを反応させて、燃料ガスを生成する選択酸化部と;を有する燃料電池用の燃料処理装置であって、
     前記混合流路は、上流側のガス供給領域と、下流側のガス拡散領域とからなり、かつ
     前記ガス供給領域と前記変成部とを接続する2以上のガス供給口を有し、
     前記ガス拡散領域の長さは、前記ガス供給領域の長さの0.5~2倍である、燃料処理装置。
  2.  前記2以上のガス供給口は、前記混合流路の長軸に沿って配列され、
     前記2以上のガス供給口のうち、1のガス供給口の前記混合流路の円周方向の位置と、他のガス供給口の前記混合流路の円周方向の位置とは異なる、請求項1に記載の燃料処理装置。
  3.  前記1のガス供給口の前記混合流路の円周方向の位置と、他のガス供給口の前記混合流路の円周方向の位置とは対向する、請求項2に記載の燃料処理装置。
  4.  前記ガス供給口のうち、最上流側のガス供給口の口径が最も大きく、最下流側のガス供給口の口径が最も小さい、請求項1に記載の燃料処理装置。
  5.  前記混合流路内に設けられた2以上の障壁をさらに有し、
     前記障壁は、前記ガス供給口近辺の混合流路内のガスの流れの一部を遮る、請求項1に記載の燃料処理装置。
  6.  前記ガス供給口の口径は、前記混合流路に向かって絞り込まれている、請求項1に記載の燃料処理装置。
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