WO2007074628A1 - 透明電極膜及び電子機器 - Google Patents

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WO2007074628A1
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film
electrode film
zinc
oxide
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Satoshi Umeno
Kazuyoshi Inoue
Koki Yano
Katsunori Honda
Masato Matsubara
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Idemitsu Kosan Co., Ltd.
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    • G02F2203/01—Function characteristic transmissive

Definitions

  • the present invention relates to a transparent electrode film and an electronic apparatus such as a liquid crystal display using the transparent electrode film.
  • ITO film is widely known as a transparent conductive film used for an electrode circuit, a pixel electrode and the like of a liquid crystal display device.
  • ITO indium stannate
  • a transparent conductive film used for an electrode circuit, a pixel electrode and the like of a liquid crystal display device.
  • ITO indium stannate
  • it is required to increase the dielectric constant of the transparent electrode film.
  • knocklight light in order to display bright and vivid images, it is necessary to use knocklight light with high efficiency.
  • it is also required to increase the transmittance of the transparent electrode film.
  • a conventional transparent electrode film represented by ITO has a small refractive index, so that the dielectric constant proportional to the square of the refractive index cannot be sufficiently increased, and the driving speed of liquid crystal molecules can be increased. could not.
  • Patent Document 1 Japanese Patent Laid-Open No. 07-235219
  • An object of the present invention is to provide a transparent electrode film having a high dielectric constant and a high transmittance, and an electronic apparatus using the transparent electrode film.
  • the following transparent electrode film and the like are provided.
  • a transparent battery made of an oxide containing indium, zinc and tin and having a film thickness of 25 nm or less.
  • Polar membrane made of an oxide containing indium, zinc and tin and having a film thickness of 25 nm or less.
  • Transparent electrode film made of an oxide containing indium and zinc and having a film thickness of 30 nm or less
  • An electronic apparatus comprising the transparent electrode film according to any one of 1 to 6 as at least a part of an electric circuit.
  • the present invention it is possible to provide a transparent electrode film having a high dielectric constant and a high transmittance and an electronic apparatus using the transparent electrode film.
  • the transparent electrode film of the present invention has a large refractive index, the dielectric constant proportional to the square thereof can be increased, and as a result, the response of liquid crystal molecules can be increased. Therefore, it is possible to provide a liquid crystal display with high responsiveness when displaying moving images.
  • the transparent electrode film of the present invention is thin, the transmittance is increased, and as a result, a liquid crystal display capable of displaying a bright and vivid image can be provided.
  • FIG. 1 is a graph showing the relationship between the wavelength and refractive index of a coating film and an ITO film.
  • FIG. 2 is a graph showing the relationship between the wavelength and transmittance of the capsule and the capsule.
  • FIG. 3 is a graph showing the relationship between the film thickness of the capsule and the specific resistance value.
  • FIG. 4 is a graph showing the relationship between the wavelength of the capsule and the refractive index.
  • FIG. 5 is a graph showing the relationship between the wavelength of the capsule and the transmittance.
  • the transparent electrode film of the present invention comprises an oxide containing indium, zinc and tin, or indium and In addition, acid strength including zinc and zinc is also achieved.
  • the acid oxide is preferably amorphous. If it is not amorphous, the thin film may not be uniform.
  • the etching rate becomes slow when etching with a nitric acid-based etching agent, the residue remains after etching, the adjustment of the taper angle becomes difficult, the metal or alloy May decrease, or the ratio of the etching rate A with the etching solution containing phosphoric acid to the etching rate B with the etching solution containing oxalic acid may decrease, and if it is too low, the specific resistance will be low.
  • the durability of the TCP (Tape Carrier Package) connection may decrease.
  • the atomic ratio of zinc is too high, heat resistance in the presence of oxygen may significantly increase the specific resistance or decrease the durability of the TCP connection, and if it is too low, the etching speed may be slow. Residues may remain after etching and adhesion to metals and alloys may be reduced.
  • the etching rate may slow down or the residue may remain after etching, or the adhesion to metal or alloy may be reduced. If it is too low, the etching rate increases. If it is too difficult to control, or heat treatment in the presence of oxygen, the specific resistance may increase significantly, and the durability of the TCP connection may decrease.
  • the etching rate A to the etching rate B with an etchant containing oxalic acid has a risk ratio that BZA may decrease, and if it is too low, the resistance will increase or the TCP (Tape Carrier Package) There is a risk that the durability of the connecting portion may be reduced.
  • the atomic ratio of zinc is too high, heat resistance in the presence of oxygen may significantly increase the specific resistance or decrease the durability of the TCP connection, and if it is too low, the etching speed may be slow. Residues may remain after etching and adhesion to metals and alloys may be reduced.
  • the transparent electrode film of the present invention may contain about several atomic percent of heavy metals such as Ga and lanthanoids as long as the effects of the present invention are not impaired.
  • the film thickness of the transparent electrode film of the present invention is 25 nm or less in the case of an acid strength including indium, zinc and tin. Preferably it is 5-25 nm, More preferably, it is 10-20 nm. Also, in the case of an oxide compound containing indium and zinc, the thickness is 30 nm or less. Preferably it is 5-30 nm, More preferably, it is 10-25 nm. If the film thickness is too thick, the refractive index may increase. If it is too thin, the specific resistance may increase, and the durability of the TCP connection may decrease.
  • the refractive index of the transparent electrode film of the present invention is preferably 1.9 or more, more preferably 2.0 or more, in the wavelength range of 300 to 800 nm. 1. If it is less than 9, the dielectric constant may not be sufficiently high.
  • the method for measuring the refractive index is as shown in the examples.
  • the transparent electrode film of the present invention is used as at least a part of an electric circuit such as a liquid crystal display device, an organic or inorganic EL display device, a plasma display panel (PDP) display device, a surface electric field display (SED) display device, etc. be able to.
  • an electric circuit such as a liquid crystal display device, an organic or inorganic EL display device, a plasma display panel (PDP) display device, a surface electric field display (SED) display device, etc.
  • PDP plasma display panel
  • SED surface electric field display
  • the transparent electrode film of the present invention may be provided on an organic substrate or an organic film only on an inorganic material such as glass or an inorganic insulating film.
  • the transparent electrode film of the present invention is preferred as a transparent electrode film to be used on an organic substrate or an organic film because it causes less unevenness of crystallinity on the organic substrate or the organic film like a crystalline film such as polycrystalline ITO. ,.
  • the transparent electrode film of the present invention is formed on an indium oxide, tin oxide, or zinc oxide. Then, a film can be formed by sputtering using a target containing a necessary oxide, application of a slurry in which the oxide is suspended in water or an organic solvent, or application of a precursor solution thereof. Preferably, the film is formed by sputtering.
  • ITZO film An O—SnO—ZnO film (ITZO film) was formed by a sputtering apparatus.
  • the formed ITZO film is ICP
  • the composition was almost the same as the target used for film formation.
  • the ITZO film was an amorphous film showing a broad curve when deposited at 180 ° C.
  • the refractive index and transmittance of the obtained ITZO film were determined by the following measurement method.
  • Figure 1 shows the relationship between wavelength and refractive index at each film thickness
  • Figure 2 shows the relationship between wavelength and transmittance at each film thickness
  • Figure 3 shows the relationship between film thickness and specific resistance.
  • the resistance of the ITZO film in the as-deposited state is measured in the atmosphere at room temperature using a resistivity meter (Diainstrument Nr Lorester EP).
  • film is formed at 180 ° C, O partial pressure 3 X 10 _3 Pa (5 X 10 _5 Torr) Under the conditions of film thickness lOnm
  • Example 3 20 nm (Example 4), 30 nm (Example 5), lOOnm (Comparative Example 3) In O ZnO film (
  • IZO film was formed by a sputtering apparatus. Elemental analysis of the formed IZO film by ICP (inductively coupled plasma emission) analysis revealed that it had almost the same composition as the target used for film formation.
  • the IZO film was an amorphous film showing a broad curve.
  • ITO film -SnO film
  • ICP inductive coupling process
  • the composition was almost the same as the target used for film formation.
  • the transparent electrode film of the present invention is suitable for transparent electrodes used in electronic equipment such as liquid crystal display devices, organic or inorganic EL display devices, PDP display devices, and SED display devices.

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Description

透明電極膜及び電子機器
技術分野
[0001] 本発明は、透明電極膜及びそれを用いた液晶ディスプレイ等の電子機器に関する 背景技術
[0002] 液晶表示装置の電極回路、画素電極等に使用されている透明導電膜としてインジ ゥム錫酸ィ匕物 (ITO)膜が広く知られている。特に、液晶ディスプレイでは、動画を表 示するために、液晶分子の高速応答性が必要であり、そのためには、透明電極膜の 誘電率を上げることが求められている。また、明るく鮮やかな映像を表示するために、 ノ ックライト光の高効率使用が必要であり、そのためには、透明電極膜の透過率を上 げることも求められている。しカゝしながら、高誘電率、高透過率を満足する透明電極 膜はなかった。
[0003] ITOに代表される従来の透明電極膜では、屈折率が小さいため、屈折率の 2乗に 比例する誘電率を十分に高くすることができず、液晶分子の駆動速度を上げることが できなかった。
[0004] 尚、インジウム錫酸ィ匕物膜に代わる透明導電膜としてインジウム亜鉛酸ィ匕物 (IZO) 膜、インジウム錫亜鉛酸ィ匕物 (ITZO)膜が知られている（例えば、特許文献 1)。 特許文献 1：特開平 07— 235219号公報
[0005] 本発明の目的は、高誘電率かつ高透過率の透明電極膜及びこの透明電極膜を用 V、た電子機器を提供することである。
発明の開示
[0006] 本発明者らは鋭意研究の結果、インジウム錫亜鉛酸ィ匕物膜又はインジウム亜鉛酸 化物膜を極薄膜ィ匕することにより、驚異的に屈折率が大きくなることを見出し本発明 を完成させた。
本発明によれば、以下の透明電極膜等が提供される。
1.インジウム、亜鉛及び錫を含む酸化物からなり、膜厚が 25nm以下である透明電 極膜。
2.インジウム及び亜鉛を含む酸ィ匕物カゝらなり、膜厚が 30nm以下である透明電極膜
3.原子比力 InZ (In+Zn+Sn) =0. 4〜0. 95, Zn/ (ln+Zn+Sn) =0. 01〜 0. 59、 Sn/ (ln+Zn+Sn) =0. 01〜0. 59である 1記載の透明電極膜。
4.原子比カ 1117 (111 + 211) =0. 5〜0. 95, Zn/ (ln+Zn) =0. 05〜0. 5である
2記載の透明電極膜。
5.前記酸ィ匕物が非晶質である 1〜4いずれか記載の透明電極膜。
6.屈折率が波長 300〜800nmの範囲で 1. 9以上である 1〜5いずれか記載の透明 電極膜。
7. 1〜6いずれか記載の透明電極膜を電気回路の少なくとも一部として備えてなる 電子機器。
8.前記電子機器が液晶ディスプレイである 7記載の電子機器。
[0007] 本発明によれば、高誘電率かつ高透過率の透明電極膜及びこの透明電極膜を用 いた電子機器を提供できる。
[0008] 本発明の透明電極膜は屈折率が大きいので、その 2乗に比例する誘電率を高める ことができ、結果として液晶分子の応答性を上げることができる。従って、動画を表示 するときに応答性の高い液晶ディスプレイを提供することができる。
[0009] また、本発明の透明電極膜は膜厚が薄いため、透過率が上がり、結果として明るく 鮮やかな映像を表示できる液晶ディスプレイを提供することができる。
図面の簡単な説明
[0010] [図 1]ΙΤΖΟ膜及び ITO膜の波長と屈折率の関係を示すグラフ図である。
[図 2]ΙΤΖΟ膜及び ΙΤΟ膜の波長と透過率の関係を示すグラフ図である。
[図 3]ΙΤΖΟ膜の膜厚と比抵抗値の関係を示すグラフ図である。
[図 4]ΙΖΟ膜の波長と屈折率の関係を示すグラフ図である。
[図 5]ΙΖΟ膜の波長と透過率の関係を示すグラフ図である。
発明を実施するための最良の形態
[0011] 本発明の透明電極膜は、インジウム、亜鉛及び錫を含む酸化物、又はインジウム及 び亜鉛を含む酸ィ匕物力もなる。酸ィ匕物は好ましくは非晶質である。非晶質でない場 合、薄膜が均一にならない恐れがある。
[0012] 透明電極膜が、インジウム、亜鉛及び錫を含む非晶質酸ィ匕物力もなる場合、それぞ れの原子比は、好ましくは InZ (In+Zn+Sn) =0. 4〜0. 95, Zn/ (ln+Zn+Sn ) =0. 01〜0. 59、 Sn/ (ln+Zn+Sn) =0. 01〜0. 59、より好ましくは InZ (In+ Zn+Sn) =0. 42〜0. 9、 Zn/ (ln+Zn+Sn) =0. 03〜0. 45、 Sn/ (ln+Zn+ Sn) =0. 03〜0. 45である。
[0013] インジウムの原子比が高すぎる場合、硝酸系エッチング剤でエッチングした際にェ ツチング速度が遅くなつたりエッチング後に残さが残ったり、テーパー角の調整が困 難となったり、金属又は合金との密着性が低下したり、リン酸を含むエッチング液によ るエッチング速度 Aと蓚酸を含むエッチング液によるエッチング速度 Bとの比 BZAが 低下する恐れがあり、また、低すぎる場合、比抵抗が大きくなつたり、電極として用い るときに TCP (Tape Carrier Package)接続部の耐久性が低下する恐れがある。 亜鉛の原子比が高すぎる場合、酸素存在下で熱処理すると比抵抗が大幅に上昇 したり、 TCP接続部の耐久性が低下する恐れがあり、また、低すぎる場合、エツチン グ速度が遅くなつたりエッチング後に残さが残ったりする恐れや金属や合金との密着 性が低下する恐れがある。
錫の原子比が高すぎる場合、エッチング速度が遅くなつたりエッチング後に残さが 残ったりする恐れや金属や合金との密着性が低下する恐れがあり、また、低すぎる場 合、エッチング速度が速くなり過ぎて制御が難しくなつたり、酸素存在下で熱処理す ると比抵抗が大幅に上昇したり、 TCP接続部の耐久性が低下する恐れがある。
[0014] 透明電極膜が、インジウム及び亜鉛を含む非晶質酸ィ匕物からなる場合、それぞれ の原子比は、好ましくは InZ (In+Zn) =0. 5〜0. 95, Zn/ (ln+Zn) =0. 05〜0 . 5、より好ましくは InZ (In+Zn) =0. 6〜0. 95、 Zn/ (ln+Zn) =0. 05〜0. 4で ある。
[0015] インジウムの原子比が高すぎる場合、硝酸系エッチング剤でエッチングした際にェ ツチング速度が遅くなつたりエッチング後に残さが残ったり、テーパー角の調整が困 難となったり、金属又は合金との密着性が低下したり、リン酸を含むエッチング液によ るエッチング速度 Aと蓚酸を含むエッチング液によるエッチング速度 Bとの比 BZAが 低下する恐れ比があり、また、低すぎる場合、抵抗が大きくなつたり、電極として用い るときに TCP (Tape Carrier Package)接続部の耐久性が低下する恐れがある。 亜鉛の原子比が高すぎる場合、酸素存在下で熱処理すると比抵抗が大幅に上昇 したり、 TCP接続部の耐久性が低下する恐れがあり、また、低すぎる場合、エツチン グ速度が遅くなつたりエッチング後に残さが残ったりする恐れや金属や合金との密着 性が低下する恐れがある。
[0016] また、本発明の透明電極膜は、本発明の効果を損なわない限り、数原子％程度の Gaやランタノイド等の重金属等を含んで 、ても差し支えな!/、。
[0017] 本発明の透明電極膜の膜厚は、インジウム、亜鉛及び錫を含む酸ィ匕物力もなる場 合は、 25nm以下である。好ましくは 5〜25nm、より好ましくは 10〜20nmである。ま た、インジウム及び亜鉛を含む酸ィ匕物カゝらなる場合は、 30nm以下である。好ましくは 5〜30nm、より好ましくは 10〜25nmである。膜厚が厚すぎると屈折率が高くなる恐 れがある。また、薄すぎると比抵抗が大きくなつたり、 TCP接続部の耐久性が低下す る恐れがある。
[0018] 本発明の透明電極膜の屈折率は、好ましくは波長 300〜800nmの範囲で 1. 9以 上であり、より好ましくは 2. 0以上である。 1. 9未満であると誘電率が十分高くならな い恐れがある。
屈折率の測定方法は実施例に示す通りである。
[0019] 本発明の透明電極膜は、液晶表示装置、有機又は無機 EL表示装置、プラズマデ イスプレイパネル (PDP)表示装置、表面電界ディスプレイ (SED)表示装置等の電気 回路の少なくとも一部として使用することができる。特に、高誘電率で高透過率なた め、液晶ディスプレイに好適に使用できる。
[0020] 本発明の透明電極膜は、ガラス、無機絶縁膜等の無機物上だけでなぐ有機基板 上や有機膜上に設けてもよい。本発明の透明電極膜は多結晶 ITO等の結晶性の膜 のように有機基板や有機膜上で結晶性のムラが発生することが少なく有機基板上や 有機膜上で用いる透明電極膜として好ま 、。
[0021] 本発明の透明電極膜は、基板上に、インジウム酸ィ匕物、錫酸化物、亜鉛酸化物か ら必要な酸ィ匕物を含むターゲットを用いたスパッタリング、当該酸化物を水、有機溶 媒に懸濁したスラリーの塗布又はその前駆体溶液の塗布等により、成膜できる。好ま しくは、スパッタリングで成膜する。
[実施例]
[0022] 実施例 1、 2及び比較例 1、 2
[インジウム、亜鉛及び錫を含む非晶質酸化物 (ITZO)カゝらなる透明電極膜] (1)透明電極膜の作製
ガラス基板上に、 111 : 311 : 211= 54原子％: 16原子％: 30原子％の組成の酸ィ匕物タ 一ゲットを用いて、 180°Cで成膜、 O分圧 3 X 10_3Pa (5 X 10_5Torr)の条件で、膜
2
厚 lOnm (実施例 1)、 20nm (実施例 2)、 30nm (比較例 1)、 80nm (比較例 2)の In
2
O— SnO—ZnO膜 (ITZO膜)をスパッタ装置で形成した。形成した ITZO膜を ICP
3 2
(誘導結合プラズマ発光)分析にて元素分析を実施した結果、製膜に用いたターゲッ トとほぼ同じ組成であった。
ITZO膜の X線回折パターンを求めた結果、 180°Cで成膜した場合、 ITZO膜はブ ロードな曲線を示すアモルファス膜であることが判明した。
[0023] (2)透明電極膜の物性の評価
得られた ITZO膜について、以下の測定方法により、屈折率及透過率を求めた。各 膜厚における波長と屈折率の関係を図 1に、各膜厚における波長と透過率の関係を 図 2に示す。また、膜厚と比抵抗値の関係を図 3に示す。
(i)屈折率
光学式薄膜測定システム（SCI社 Film Tek 4000)により測定した。
(ii)透過率
光学式薄膜測定システム（SCI社 Film Tek 4000)により測定した。
(iii)膜厚
光学式薄膜測定システム（SCI社 Film Tek 4000)及び膜厚測定計 (アルバッ ク社 Dektak8)により測定した。
(iv)比抵抗値
ァズデポ状態の ITZO膜の抵抗を大気中'室温で、抵抗率計 (ダイヤインスツルメ ンッ社ロレスター EP)により測定した。
[0024] 実施例 3〜5及び比較例 3
[インジウム及び亜鉛を含む非晶質酸ィ匕物 (IZO)力もなる透明電極膜]
(1)透明電極膜の作製
ガラス基板上に、 In :Zn= 84原子％: 16原子％の組成の酸ィ匕物ターゲットを用い て、 180°Cで成膜、 O分圧 3 X 10_3Pa (5 X 10_5Torr)の条件で、膜厚 lOnm (実施
2
例 3)、 20nm (実施例 4)、 30nm (実施例 5)、 lOOnm (比較例 3)の In O ZnO膜（
2 3
IZO膜)をスパッタ装置で形成した。形成した IZO膜を ICP (誘導結合プラズマ発光） 分析にて元素分析を実施した結果、製膜に用いたターゲットとほぼ同じ組成であった
IZO膜の X線回折パターンを求めた結果、 180°Cで成膜した場合、 IZO膜はブロー ドな曲線を示すアモルファス膜であることが判明した。
[0025] (2)透明電極膜の物性の評価
得られた IZO膜について、その物性を実施例 1と同様に評価した。各膜厚における 波長と屈折率の関係を図 4に、各膜厚における波長と透過率の関係を図 5に示す。
[0026] 比較例 4
[インジウム及び錫を含む非晶質酸ィ匕物 (ITO)力もなる透明電極膜]
(1)透明電極膜の作製
ガラス基板上に、 In： Sn= 91原子％： 9原子％の組成の酸ィ匕物ターゲットを用いて 、 180°Cで成膜、 O分圧 3 X 10_3Pa (5 X 10_5Torr)の条件で、膜厚 80nmの In O
2 2
-SnO膜 (ITO膜)をスパッタ装置で形成した。形成した ITO膜を ICP (誘導結合プ
3 2
ラズマ発光)分析にて元素分析を実施した結果、製膜に用いたターゲットとほぼ同じ 組成であった。
[0027] (2)透明電極膜の物性の評価
得られた ITO膜について、その物性を実施例 1と同様に評価した。波長と屈折率の 関係を図 1に、波長と透過率の関係を図 2に示す。尚、図 1, 2において、 ITO膜のデ ータは点線で示す。
産業上の利用可能性 本発明の透明電極膜は、液晶表示装置、有機又は無機 EL表示装置、 PDP表示 装置、 SED表示装置等の電子機器に用いられる透明電極に適して 、る。

Claims

請求の範囲
[1] インジウム、亜鉛及び錫を含む酸化物からなり、膜厚が 25nm以下である透明電極 膜。
[2] インジウム及び亜鉛を含む酸ィ匕物カゝらなり、膜厚が 30nm以下である透明電極膜。
[3] 原子比が、 In/ (ln+Zn+Sn) =0. 4〜0. 95、 Zn/ (ln+Zn+Sn) =0. 01〜0
. 59、 Sn/ (ln+Zn+Sn) =0. 01〜0. 59である請求項 1記載の透明電極膜。
[4] 原子比が、 In/ (ln+Zn) =0. 5〜0. 95、 Zn/ (ln+Zn) =0. 05〜0. 5である 請求項 2記載の透明電極膜。
[5] 前記酸化物が非晶質である請求項 1〜4 、ずれか一項記載の透明電極膜。
[6] 屈折率が波長 300〜800nmの範囲で 1. 9以上である請求項 1〜5いずれか一項 記載の透明電極膜。
[7] 請求項 1〜6いずれか一項記載の透明電極膜を電気回路の少なくとも一部として備 えてなる電子機器。
[8] 前記電子機器が液晶ディスプレイである請求項 7記載の電子機器。
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