WO2007026729A1 - 内部短絡時の安全性に優れた大容量二次電池およびその製造方法 - Google Patents

内部短絡時の安全性に優れた大容量二次電池およびその製造方法 Download PDF

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secondary battery
negative electrode
mah
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Takitaro Yamaguchi
Takahiro Okugawa
Kenji Kato
Yoshihiko Nakayama
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Aoi Electronics Co., Ltd.
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    • H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
    • H01M10/058—Construction or manufacture
    • H—ELECTRICITY
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    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to a high-capacity secondary battery that is safe even when an internal short circuit occurs and a method for manufacturing the same, and more specifically, a large flat plate that is safe even when an internal short circuit has a surface area of a certain value or more.
  • the present invention relates to a capacity secondary battery and a method for manufacturing the same.
  • a large capacity flat battery as shown in FIG. 2 is expected.
  • a large-capacity battery such as that shown in Fig. 2 has a problem in terms of safety, because the current that flows through the internal short circuit is extremely large, and bursting and ignition are likely to occur.
  • the battery safety standards in Japan include those of the United States UL (Underwriters Laboratories Inc.) and the Battery Industry Association. Generally, there is no problem if the UL test is passed. Has been. However, the flat battery as shown in Fig. 2 was unable to pass the UL crash test.
  • Patent Document 1 Japanese Patent Laid-Open No. 10-172574
  • Patent Document 2 JP-A-5-74423
  • the battery temperature rises, it reaches a dangerous state such as smoke, fire, or explosion. Therefore, it is desirable to keep the battery temperature below a certain level in order to improve safety.
  • An object of the present invention is to provide a high-capacity secondary battery that is safe even when an internal short circuit occurs, and a method for manufacturing the same.
  • FIG. 3 shows the force of DSC (differential scanning calorimetry) measured for the positive and negative electrodes of the lithium secondary battery in the charged state.
  • the negative electrode can observe the heat generated by the SEI reaction at about 120 ° C (1 )), And heat generation with oxygen generation can be observed at temperatures exceeding about 200 ° C at the positive electrode (see reference (2)).
  • the battery that ruptures or ignites is used when the negative electrode current collector volume at the short-circuited part with respect to the current capacity of the battery exceeds a certain level. As a result, it was found that no bursting and ignition occurred, and the present invention was reached.
  • the first invention is a planar secondary battery having an area force of 0 cm 2 or more on the widest surface and a volumetric energy density of 400 Wh / L or more. It is a secondary battery characterized by satisfaction.
  • Negative electrode current collector volume of short-circuit portion (mm 3 )
  • the second invention is characterized in that, in the first invention, the area of the widest surface is 100 cm 2 or more.
  • the electrolyte layer is a non-fluid lithium secondary battery.
  • a fourth invention is a method of manufacturing a secondary battery having an area force of 0 cm 2 or more on the widest surface and a volumetric energy density of 400 Wh / L or more, wherein the volume of the negative electrode current collector with respect to the current capacity of the battery.
  • This is a method for manufacturing a flat-plate-shaped secondary battery that increases the safety at the time of an internal short circuit by setting the value to a predetermined value or more.
  • the fifth invention is characterized in that, in the fourth invention, the volume of the negative electrode current collector with respect to the current capacity of the battery satisfies the following formula (2).
  • a high-capacity secondary battery that is safe even during an internal short circuit without increasing the number of parts such as a battery active material, a current collector, a separator, an electrolyte, a battery case, and a lead is provided. It becomes possible.
  • FIG. 1 is an explanatory diagram when a plurality of lithium secondary batteries are arranged on the back side of a liquid crystal screen.
  • FIG. 2 is an explanatory diagram when a large-sized lithium secondary battery is arranged on the back side of the liquid crystal screen.
  • FIG. 3 is an explanatory diagram of the ignition mechanism in a secondary battery.
  • FIG. 4 is a diagram showing an example of a single cell structure of a battery according to the present invention.
  • FIG. 5 is an explanatory diagram of a lateral embodiment of a collision test (UL1642).
  • FIG. 6 is an explanatory diagram of a vertical embodiment of a collision test (UL1642).
  • a plate battery unit battery element a positive electrode, a negative electrode, a cell
  • a single cell consisting of a palataca is stacked and enclosed in a laminated film bag that is a composite of polymer and metal.
  • Figure 4 shows an example of the structure of a single cell.
  • the current collector is an aluminum foil, and an improved transition metal lithium oxide (LiNi Co (
  • Met is a transition metal selected from Al, Cr, Mn, Fe, Mg, La, Ce, Sr, V or y 2
  • the present invention can also be applied to a wound battery in which a group of electrodes on a thin plate is wound in a spiral shape, and can also be applied to a lithium secondary battery that does not gel the electrolyte.
  • the battery of the present invention is configured by stacking a plurality of single cells in a housing.
  • a housing is a container in which a battery (eg, a notch) is composed of a polymer-metal composite laminate film, and the batteries stacked inside can be sealed in a vacuum. Encapsulation is performed mainly by heat-sealing the polyolefin films. By using a laminate container, the external potential becomes neutral and the safety at the time of a crash can be further increased.
  • the unit battery element in which the positive electrode plate, the separator, and the negative electrode plate are laminated is configured in the same manner as the conventional unit battery element.
  • the positive electrode plate is formed by applying and drying the above-described positive electrode active material on one side of the reaction part of the positive electrode current collector, and the negative electrode plate is applied and drying the negative electrode active material as described above on both sides of the reaction part of the negative electrode current collector.
  • the separator can be exemplified by a polyolefin porous film force.
  • a positive electrode current collector is formed on the positive electrode plate, and a negative electrode current collector is formed on the negative electrode plate, which are joined to the positive electrode terminal lead and the negative electrode terminal lead by ultrasonic welding or the like. This joining may be performed by resistance welding.
  • the unit battery element of the present invention is not limited to these.
  • the negative electrode structure is composed of a negative electrode current collector and a negative electrode active material, and the negative electrode current collector has a thickness such that the current concentration parameter represented by the following formula 3 is less than 30 mAh / mm 3. It is characterized by using the body.
  • the current capacity of the battery is stored in the battery case. This is the current capacity of the entire battery element, and in the case of a stacked battery, it is the current capacity of a bare cell.
  • the negative electrode current collector volume at the short-circuit portion is a value obtained by multiplying the area of the portion subjected to external force impact by the thickness of the negative electrode current collector.
  • the current concentration parameter can be an indicator of whether or not a burst 'ignition occurs when an internal short circuit occurs in the battery.
  • the present invention has a remarkable effect in a large-capacity battery having the largest flat plate area of 50 cm 2 or more, preferably 100 cm 2 or more and a volume energy density power of 00 Wh / L or more. This is because the risk of explosion 'ignition at the time of internal short circuit increases with large capacity.
  • the volume energy density (Wh / L) is a value obtained by dividing the energy that can be stored in the battery by the volume of the battery. It is sufficient that the capacity of the unit cell not including the battery case and the current extraction lead is 400 Wh / L or more.
  • the assumed battery thickness is 10 mm or less, preferably 5 mm or less.
  • a collision test (UL1642 compliant) was conducted on 240 patterns of batteries having different negative electrode current collector thicknesses, vertical dimensions, and horizontal dimensions, and the presence or absence of bursting and ignition was verified.
  • the vertical dimension of the negative electrode current collector is 50 mm
  • Examples 81 to 160 are 100 mm
  • Examples 161 to 240 are 150 mm.
  • the thickness of each battery is about 1.5-5mm.
  • a slurry having surface-modified graphite and polyvinylidene fluoride (PVdF) force was applied to a 6 / zm thick copper foil so that one side was 2.1 mAh / cm 2 and dried. After adjusting this to a predetermined thickness, the length and width were cut to the dimensions shown in Table 1.
  • LiNi Co (Met) O (Met is Al, Cr, so as to be 2.05 mAh / cm 2 on aluminum foil with a thickness of 15 ⁇ m.
  • a slurry comprising a conductive additive (which is one or more of the selected transition metals or lanthanoid metals) and PVdF was applied and dried. After adjusting this to a predetermined thickness, the length and width were cut to the dimensions shown in Table 1.
  • a unit cell having a negative electrode (single-sided electrode), a separator, and a positive electrode (single-sided electrode) as one unit was produced.
  • This unit cell was sufficiently impregnated with an electrolytic solution, and then heated to obtain a polymer unit cell. After 14 pairs were stacked, a lead for current extraction was attached and housed in an aluminum laminate case to produce a 1435 mAh battery.
  • the battery was constant current charged to 4.2V at 287mA, which is 1/5 of the battery capacity (hereinafter referred to as 1 / 5C), and constant voltage charged at 4.2V.
  • the charging termination condition was 8 hours from the start of charging.
  • a constant current was discharged to 3.0V at 1 / 5C.
  • a battery with a capacity of 1435 mAh or more was confirmed, and a collision test was conducted using a non-defective battery.
  • a fully charged battery was prepared by charging at a constant current up to 4.2V at 1 / 5C and charging at a constant voltage until it was reduced to 93mA, which is 1 / 15C current (hereinafter referred to as 1 / 15C) at 4.2V.
  • 1 / 15C 1 / 15C current
  • the portion crushed by a round bar with a diameter of 15.8 mm becomes a short-circuit portion.
  • 11 mA h / mm 3 is the current concentration parameter at the time of a lateral collision calculated based on the above formula 1
  • the capacity of the single cell (103 mAh) is the volume (width 100 mm X 6 m X 15.8 mm) It is calculated by dividing by.
  • the portion crushed by a round bar with a diameter of 15.8 mm becomes a short-circuit portion.
  • 22mA h / mm 3 is the current concentration parameter at the time of longitudinal collision calculated based on the above formula 1
  • the single cell capacity (103mAh) is the volume (length 50mm x 6m x 15.8mm). It is calculated by dividing by.
  • Example 1 A battery shown in Table 1 in which the battery of Example 1 and the positive electrode and negative electrode current collectors in different lateral sizes were produced, and a collision test was performed in the same procedure as in Example 1.
  • the current concentration parameter in the lateral direction of the batteries of Examples 2 to 5 was less than 30 mAh / mm 3
  • the current concentration parameter in the vertical direction was 30 mAh / mm 3 or more.
  • a battery having the negative electrode current collector (copper foil) thickness and the specifications shown in Table 2 was produced in the same procedure as in Example 1 and subjected to a collision test.
  • the current concentration parameter of the batteries that burst and ignited was 30 mAh / mm 3 or more, and the current concentration parameters of the other batteries were less than 30 mAh / mm 3 .
  • a battery having the negative electrode current collector (copper foil) thickness of 10 m and having the specifications shown in Table 3 was prepared in the same manner as in Example 1 and subjected to a collision test.
  • the current concentration parameter of the batteries that burst and ignited was 30 mAh / mm 3 or more, and the current concentration parameters of the other batteries were less than 30 mAh / mm 3 . [0032] [Table 3]
  • a battery having the negative electrode current collector (copper foil) thickness of 12 ⁇ m and having the specifications shown in Table 4 was prepared in the same manner as in Example 1 and subjected to a collision test.
  • the current concentration parameter of the batteries that burst and ignited was 30 mAh / mm 3 or more, and the current concentration parameters of the other batteries were less than 30 mAh / mm 3 .
  • a battery with the specifications shown in Table 5 was prepared in the same procedure as in Example 1, except that the negative electrode (copper foil) was 2.63 mAh / cm 2 on one side and the positive electrode (aluminum foil) was 2.48 mAh / cm 2. Went.
  • the current concentration parameter of a battery that has ruptured or ignited is 30 mAh / mm 3 or more.
  • the current concentration parameter of the outer battery was less than 30 mAh / mm 3 .
  • a battery having the negative electrode current collector (copper foil) thickness and the specifications shown in Table 6 was produced in the same procedure as in Example 1 and subjected to a collision test.
  • the current concentration parameter of the batteries that burst and ignited was 30 mAh / mm 3 or more, and the current concentration parameters of the other batteries were less than 30 mAh / mm 3 .
  • a battery having the negative electrode current collector (copper foil) thickness of 10 m and having the specifications shown in Table 7 was prepared in the same manner as in Example 1 and subjected to a collision test.
  • the current concentration parameter of a battery that has ruptured or ignited is 30 mAh / mm 3 or more.
  • the current concentration parameter of the outer battery was less than 30 mAh / mm 3 .
  • a battery having the negative electrode current collector (copper foil) thickness of 12 ⁇ m and having the specifications shown in Table 8 was produced in the same manner as in Example 1 and subjected to a collision test.
  • the current concentration parameter of the batteries that burst and ignited was 30 mAh / mm 3 or more, and the current concentration parameters of the other batteries were less than 30 mAh / mm 3 .
  • a battery with the specifications shown in Table 9 was prepared in the same procedure as in Example 1, except that the negative electrode (copper foil) was 3.17 mAh / cm 2 on one side and the positive electrode (aluminum foil) was 3.02 mAh / cm 2. Went.
  • a battery with the specifications shown in Table 10 was prepared in the same procedure as in Example 1, except that the negative electrode (copper foil) was 3.73 mAh / cm 2 on one side and the positive electrode (aluminum foil) was 3.55 mAh / cm 2. Went.
  • the current concentration parameter of the batteries that burst and ignited was 30 mAh / mm 3 or more, and the current concentration parameters of the other batteries were less than 30 mAh / mm 3 .
  • Example 1 80 corresponds to 80 + n examples.
  • the current concentration parameter of the battery that had ruptured or ignited was 30 mAh / mm 3 or more.
  • the concentration of current parameters could be confirmed to be less than 30 mAh / mm 3.
  • Example 15 18 A battery having the specifications shown in Table 15 18 was prepared in the same procedure as in Example 180 except that the longitudinal dimension (L) of the negative electrode (copper foil) was 150 mm, and a collision test was performed.
  • Example 1 80 means 160 + n Each of the examples corresponds.
  • the current concentration parameter of the battery that had ruptured or ignited was 30 mAh / mm 3 or more.
  • the concentration of current parameters could be confirmed to be less than 30 mAh / mm 3.
  • the battery having a current concentration parameter of less than 30 mAh / mm 3 in the collision test did not cause rupture or ignition that the battery temperature did not exceed 130 ° C. even after the collision.

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Abstract

　内部短絡が生じた際にも安全な大容量二次電池およびその製造方法の提供。 　最も広い面の面積が50cm2以上であり、体積エネルギー密度が400Wh/L以上である平板形状の二次電池であって、電池の電流容量を短絡部の負極集電体の体積で除算した値が30mAh/mm3以下である二次電池。 　最も広い面の面積が50cm2以上であり、体積エネルギー密度が400Wh/L以上である平板形状の二次電池の製造方法であって、電池の電流容量に対する負極集電体の体積を所定値以上とすることで内部短絡時の安全性を高める二次電池の製造方法。

Description

明 細 書
内部短絡時の安全性に優れた大容量二次電池およびその製造方法 技術分野
[0001] 本発明は、内部短絡が生じた際にも安全な大容量二次電池およびその製造方法 に関し、より具体的には表面積が一定値以上である内部短絡時も安全な平板形状の 大容量二次電池およびその製造方法に関する。
背景技術
[0002] 近年、電子機器の小型軽量化に伴!ヽ、機器に占める電池スペースの充分な確保 ができないため、大容量ィ匕の要求と共に形状の自由度の高い電池が要望されている 。例えば、ノート型パソコンなどのポータブル製品においては、薄型のリチウム二次電 池を液晶画面の裏側に複数配置するなどの工夫がなされている（図 1上図参照)。し 力しながら、液晶画面の裏側に組電池を載置した場合、液晶画面輝度確保のための 冷陰極管からの電池位置の違いにより、各電池間で温度差が生じるという問題がある 。電池温度の差は、各電池のサイクル特性に大きな影響を及ぼすし、電池寿命のば らつきの原因となる（図 1下図参照)。
そこで、図 2に示すような大容量の平板型電池の実現が期待されている。しかしな がら、図 2に示すような大容量電池では、内部短絡箇所に流れる電流が極めて大き いため、破裂'発火が生じ易ぐ安全性の点で問題があった。
[0003] ところで、我が国における電池の安全性の規格としては、米国の UL (Underwriters Laboratories Inc.)と電池工業会のものがあり、一般的には ULの試験をパスすれば問 題がないとされている。しかしながら、上記図 2に示すような平板型電池においては、 ULの衝突試験をパスすることができな力つた。
[0004] 衝突試験をパスするためには、電気的に複数に分離された集電体を有する電極を 備えた電池 (特許文献 1)や、ケースをステンレススチール等の材料で肉厚に構成す ることで、電池の耐衝撃性および耐腐食性を高めた電池とすることが考えられる（特 許文献 2)。しかし、部品点数の増加により電池がコスト高となってしまうため、コスト高 とならずに衝突試験をパスするための手段が求められていた。 [0005] 特許文献 1 :特開平 10— 172574号公報
特許文献 2：特開平 5 - 74423号公報
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0006] 電池温度が上昇すると、発煙、発火、爆発などの危険な状態に達するため、安全性 を高めるためには電池の温度を一定以下とすることが望ましい。なかでも、リチウム二 次電池は放電容量が大きぐ何らかの原因で電池温度が上昇するとそれをきつかけ に電池が自己発熱し、電池温度がさらに上昇するため熱対策は不可欠である。そこ で、発明者等は、本発明に先立ち、電池の発熱に伴う危険性は、表面積 Z体積の値 に関連があること、すなわち表面積 =放熱面積、体積 =電池の蓄える電気容量であ ることに着目し、体積の表面積比 (表面積/体積)が 0.8以上とすることで、放熱性に 優れた安全な大容量電池を提供することを可能とした (特開 2006-107995)。しかしな がら、衝突等の外部力 の衝撃を原因とする内部短絡時の発熱の問題には対応する ことができていなかった。
本発明は、内部短絡が生じた際にも安全な大容量二次電池およびその製造方法 を提供することを目的とする。
課題を解決するための手段
[0007] 二次電池の衝突試験において電池が破裂'発火するのは、衝突時電池で内部短 絡が生じることで短絡部に電流が集中し、発熱し、電解液の分解が生じるためである 。図 3は充電状態のリチウム二次電池の電極について正極、負極を各々 DSC (示差 走査熱量)測定したものである力 負極では約 120°Cで SEI反応に伴う発熱が観察で き (文献 (1)参照）、正極では約 200°Cを超えた温度で酸素発生を伴う発熱が観察でき る（文献 (2)参照)。すなわち、リチウム二次電池における発火は、発熱により負極 SEI ( Solid electrolyte interface)反応が生じ電池温度が上昇（約 120°C)することで、正極 での酸素遊離反応が生じて電池温度がさらに上昇 (約 200°C)し、最終的に遊離酸素 と電解液中の物質が反応し、発火に至る。従って、負極発熱温度を抑制することがで きれば、 SEI分解温度に達することがなぐ短絡時にも破裂'発火が生じない安全な電 池となる。 文献 (1) 2000.10.20-10.22 第 41回電池討論会 講演要旨集 P596-597 本棒、 村中
文献 (2) 2005.04.18-04.19 サイエンステクノロジー (株） 講演要旨集
講演会名 大容量，高出力リチウムイオン二次電池における電極技術 第 6部金属系負極および正極による高容量，高出力化 辰巳国昭
[0008] 発明者は、平板形状の大容量電池では短絡部の面積が狭くなるほど短絡時の電 流の集中が局所的になるため破裂'発火の生じ易さは短絡部の面積と相関があると 発明者は考えた。し力しながら、試作品を作製して検証したところ、破裂'発火の生じ 易さは必ずしも短絡部の面積に比例しな力つた。
そこで、発明者は、集電体の厚さにより放熱の度合いが異なるためであると考えた。 最終的には、数百種類の電池の試作品を作製することにより、破裂'発火が生じる電 池には、電池の電流容量に対する短絡部の負極集電体の体積が一定以上の場合 には、破裂'発火が生じないことを見出し、本発明をするに至った。
[0009] 第 1の発明は、最も広い面の面積力 0cm2以上であり、体積エネルギー密度が 400 Wh/L以上である平板形状の二次電池であって、安全基準として以下の式 1を満足 することを特徴とする二次電池である。
[数 1] 電池の電流容量 （mAh)
30mAh/mm3
短絡部の負極集電体体積 (mm3) 第 2の発明は、第 1の発明において、最も広い面の面積が 100cm2以上であることを 特徴とする。
第 3の発明は、第 1または 2の発明において、電解質層が非流動性のリチウム二次 電池であることを特徴とする。
第 4の発明は、最も広い面の面積力 0cm2以上であり、体積エネルギー密度が 400 Wh/L以上である二次電池の製造方法であって、電池の電流容量に対する負極集電 体の体積を所定値以上とすることで内部短絡時の安全性を高める平板形状の二次 電池の製造方法である。 第 5の発明は、第 4の発明において、電池の電流容量に対する負極集電体の体積 が以下の式 2を満足することを特徴とする。
[数 2] 電池の電流容量 （mAh)
、 30mAh/mm3
短絡部の負極集電体体積 (mm3) 発明の効果
[0010] 本発明によれば、電池活物質、集電体、セパレータ、電解質、電池ケースおよびリ ード等の部品点数を増加することなぐ内部短絡時も安全な大容量二次電池を提供 することが可能となる。
図面の簡単な説明
[0011] [図 1]リチウム二次電池を液晶画面の裏側に複数配置した場合の説明図である。
[図 2]大判リチウム二次電池を液晶画面の裏側に配置した場合の説明図である。
[図 3]リチウムに次電池における発火のメカニズムの説明図である。
[図 4]本発明に係る電池のシングルセル構造の一例を示した図である。
[図 5]衝突試験 (UL1642)の横方向の実施態様の説明図である。
[図 6]衝突試験 (UL1642)の縦方向の実施態様の説明図である。
符号の説明
[0012] 1 正極
2 負極
3 アルミ箔 (集電材）
4 改良遷移金属ナトリウム酸化物 +ゲル電解液
5 多孔質ポリマーフィルム（セパレータ）
6 表面改質グラフアイト +ゲル電解液
7 銅箔
発明を実施するための最良の形態
[0013] 本発明の電池の一態様として、板版形状の単位電池要素である、正極、負極、セ パレータカ 成るシングルセルを積層し、高分子一金属を複合したラミネートフィルム バッグに封入したものが挙げられる。図 4は、シングルセルの構造の一例を示したも のであり、集電体はアルミ箔、その下側に改良遷移金属リチウム酸化物（LiNi Co (
Ι-χ-y x
Met) 0等、 Metは Al、 Cr、 Mn、 Fe、 Mg、 La、 Ce、 Sr、 Vから選択される遷移金属また y 2
はランタノイド金属のうち、一つ以上の元素である）にゲル電解液を含浸させたものか らなる正極、その下側に多孔質ポリマーフィルム力もなるセパレータ、その下側に表 面改質グラフアイトにゲル電解液を含浸させたもの力もなる負極、そしてその下側に 銅箔を有する。図示された上側には、電池要素として正極が位置している力 負極を 位置させてもよい。
なお、本発明は、薄板上の電極群を渦巻状に卷回した卷回型電池にも適用できる し、また、電解液をゲルイ匕しないリチウム二次電池にも適用することができる。
[0014] 本発明の電池は、シングルセルを、ハウジング内で複数積層して構成される。ハウ ジングは、高分子—金属を複合したラミネートフィルムで容器 (例.ノゥチ)を構成し、 内部に積層した電池を真空封入することのできる容器である。封入は主にポリオレフ インフィルム同士を熱融着することで行われる。ラミネート容器を用いることにより、外 装の電位が中立となり、クラッシュ時の安全性をより高くすることができる。
[0015] 本発明において、正極板、セパレータおよび負極板を積層した単位電池要素につ いては、従来の単位電池要素と同様に構成される。例えば、正極板は正極集電体の 反応部の片面に上記した正極活物質を塗布乾燥してなり、負極板は負極集電体の 反応部の両面に上記したような負極活物質を塗布乾燥してなり、セパレータはポリオ レフイン多孔質フィルム力もなるものが例示できる。また、正極板には正極集電体が 形成され、負極板には負極集電体が形成され、これらは超音波溶接等により正極端 子リードおよび負極端子リードにそれぞれ接合されている。この接合は抵抗溶接によ つて行ってもよい。ただし、本発明の単位電池要素は、これらに何ら制限されるもので はない。
[0016] 本発明の電池では、負極構造が負極集電体および負極活物質から構成されており 、下記式 3で表される電流集中パラメータが 30mAh/mm3未満となる厚さの負極集電 体を使用することを特徴とする。ここで、電池の電流容量とは、電池ケースに収められ た電池要素全体の電流容量のことであり、積層型電池の場合ベアセルの電流容量 である。短絡部の負極集電体体積とは、外部力 衝撃を受けた部分の面積に負極集 電体の厚さを乗じた値である。
電流集中パラメータは、電池に内部短絡が生じた際に、破裂 '発火が生じるかどう 力の指標とすることができる。
[数 3]
電池の電流容量 （mAh)
電流集中パラメータ （mAh/mm3) =
短絡部の負極集電体体積 （mm3)
[0017] 本発明は、最も広い平板の面積が 50cm2以上、好ましくは 100 cm2以上であり、かつ 体積エネルギー密度力 00 Wh/L以上の大容量電池において、顕著な効果を奏する 。内部短絡時の破裂'発火の危険性は、大容量ィ匕に伴い増大するからである。この 際、特開 2006-107995に開示したように、体積の表面積比（表面積 Z体積）は 0.8以 上とするのが好ましい。電池の発熱に伴う危険性は、（表面積 =放熱面積) Z (体積 =電池容量)の値に関連があるからである。
なお、体積エネルギー密度 (Wh/L)とは、電池が貯蔵できるエネルギーを、電池の 体積で割った値である。電池ケース、電流取り出しリードを含まない素電池の容量が 400Wh/L以上であればよい。想定される電池の厚みは 10mm以下であり、好ましくは 5 mm以" hである。
[0018] 以下では、本発明の詳細を実施例で説明するが、本発明は何ら実施例に限定され るものではない。
実施例
[0019] 負極集電体の厚さ、縦寸法、および横寸法の異なる 240パターンの電池について、 衝突試験 (UL1642準拠)を行い、破裂 '発火の有無を検証した。実施例 1〜80は負極 集電体の縦寸法が 50mmであり、実施例 81〜160は 100mmであり、実施例 161〜240は 150mmである。各電池の厚みは約 1.5〜5mmである。
なお、以下の実施例で示す電流値の数値は特別に説明の無い場合は、総和の電 流値をいうものとする。
[0020] [実施例 1] ( 1)負極の作製
厚さ 6 /z mの銅箔に片面 2.1mAh/cm2になるように表面改質黒鉛、ポリフッ化ビ -リデ ン (PVdF)力もなるスラリーを塗工し、乾燥した。これを所定の厚みに調整した後、縦 横を表 1の寸法にカッティングした。
[0021] (2)正極の作製
厚さ 15 μ mのアルミ箔に 2.05mAh/cm2になるよう LiNi Co (Met) O (Metは Al、 Cr、
Ι-χ-y x y 2
Mn、 Fe、 Mg、 La、 Ce、 Sr、 V力 選択される遷移金属またはランタノイド金属のうち、 一つ以上の元素である）導電助剤、および PVdFからなるスラリーを塗工し、乾燥した 。これを所定の厚みに調整した後、縦横を表 1の寸法にカッティングした。
[0022] (3)セパレータの作製
厚さ 16 mのポリエチレン製多孔フィルムの集電体と同じ縦横寸法 (表 1)にカツティ ングした。
[0023] (4)セルの作製
負極 (片面電極)、セパレータおよび正極 (片面電極)を 1単位とする素電池を作製し た。この素電池に電解液を充分含浸させた後、加熱してポリマー素電池とした。これ を 14組積層後、電流取出用のリードを取り付け、アルミラミネートのケースに収容して 1435mAhの電池を作製した。
[0024] (5)初期充放電
0充電
電池容量の 1/5の電流 (以下、 1/5Cという)である 287mAで 4.2Vまで定電流充電し、 4 .2Vで定電圧充電した。充電終止条件は充電開始から 8時間とした。
ii)放電
1/5Cで 3.0Vまで定電流放電した。この初期充放電試験で 1435mAh以上の容量が 確認できたものを良品電池として衝突試験を行った。
[0025] (6)衝突試験 (UL1642準拠）
0横方向衝突
1/5Cで 4.2Vまで定電流充電し、 4.2Vで 1/15の電流 (以下、 1/15Cという)である 93m Aに絞られるまで定電圧充電して、満充電電池を準備した。図 5に示すように、満充 電電池を平面上に載置後、直径 15.8mmの丸棒を電池の電極面と平行で、かつ電池 の上部端子方向に対し直角にほぼ電池の中央部に置き、その丸棒上に 9.1kgfの重 量物を落下させた (横方向衝突)。
ここで、直径 15.8mmの丸棒により押しつぶされた箇所が短絡部となる。表 1中 11mA h/mm3とあるのが上記式 1に基づいて算出した横方向衝突時の電流集中パラメータ であり、シングルセルの容量（103mAh)を体積（横 100mm X 6 m X 15.8mm)で除算し て算出している。
衝突を n = 2で試験した結果、実施例 1の電池にっ 、て破裂 ·発火は認められなか つた o
[0026] ii)縦方向衝突
新たに満充電電池を用意し、図 6に示すように、満充電電池を平面上に載置後、直 径 15.8mmの丸棒を電池の電極面と平行で、かつ電池の上部端子方向に対し平行に ほぼ電池の中央部に置き（図 5から 90度回転させた状態）、その丸棒上に 9.1kgfの重 量物を落下させた (縦方向衝突)。
ここで、直径 15.8mmの丸棒により押しつぶされた箇所が短絡部となる。表 1中 22mA h/mm3とあるのが上記式 1に基づいて算出した縦方向衝突時の電流集中パラメータ であり、シングルセルの容量（103mAh)を体積（縦 50mm X 6 m X 15.8mm)で除算し て算出している。
衝突を n = 5で試験した結果、実施例 1の電池にっ 、て破裂 ·発火は認められなか つた o
[0027] [表 1]
Figure imgf000009_0001
[実施例 2 5]
実施例 1の電池と、正極、負極集電体の横方向のサイズが異なる表 1記載の電池を 作製し、実施例 1と同様の手順で衝突試験を行った。 横方向の衝突試験を n= 2で行った結果、全ての電池で破裂'発火は生じなカゝつた 縦方向の衝突試験を n = 2で行った結果、全ての電池で破裂 ·発火が生じた。 実施例 2〜5の電池の横方向の電流集中パラメータは 30mAh/mm3未満であるが、 縦方向の電流集中パラメータは 30mAh/mm3以上であった。
[0029] [実施例 6〜10]
負極集電体 (銅箔)の厚さが である表 2の仕様の電池を実施例 1と同様の手順 で作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験を n= 2で行った結果、全ての電池で破裂'発火は生じなカゝつた 縦方向の衝突試験を n= 2で行った結果、実施例 6, 7については破裂'発火は生 じな力つたが、実施例 8〜10については破裂'発火が生じた。
破裂 ·発火があった電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3以上であり、それ以 外の電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3未満であった。
[0030] [表 2]
Figure imgf000010_0001
[実施例 11〜15]
負極集電体 (銅箔）の厚さが 10 mである表 3の仕様の電池を実施例 1と同様の手 順で作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験を n= 2で行った結果、全ての電池で破裂'発火は生じなカゝつた 縦方向の衝突試験を n = 2で行った結果、実施例 11〜 13につ ヽては破裂 ·発火は 生じな力つたが、実施例 14, 15については破裂 '発火が生じた。
破裂 ·発火があった電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3以上であり、それ以 外の電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3未満であった。 [0032] [表 3]
Figure imgf000011_0001
[0033] [実施例 16 20」
負極集電体 (銅箔）の厚さが 12 μ mである表 4の仕様の電池を実施例 1と同様の手 順で作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験を n= 2で行った結果、全ての電池で破裂'発火は生じなカゝつた 縦方向の衝突試験を n = 2で行った結果、実施例 16 19につ ヽては破裂 ·発火は 生じな力 たが、実施例 20については破裂'発火が生じた。
破裂 ·発火があった電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3以上であり、それ以 外の電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3未満であった。
[0034] [表 4]
Figure imgf000011_0002
[実施例 21 25]
(1)負極の作製
負極 (銅箔）を片面 2.63mAh/cm2とし、正極（アルミ箔）を 2.48mAh/cm2とする他は、 実施例 1と同様の手順で表 5の仕様の電池を作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験を n= 2で行った結果、全ての電池で破裂'発火は生じなカゝつた 横方向の衝突試験を n= 2で行った結果、実施例 21につ ヽては破裂'発火は生じ なかったが、実施例 22 25については破裂'発火が生じた。
破裂 ·発火があった電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3以上であり、それ以 外の電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3未満であった。
[0036] [表 5]
Figure imgf000012_0001
[0037] [実施例 26 30」
負極集電体 (銅箔)の厚さが である表 6の仕様の電池を実施例 1と同様の手順 で作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験を n= 2で行った結果、全ての電池で破裂'発火は生じなカゝつた 縦方向の衝突試験を n= 2で行った結果、実施例 26, 27については破裂'発火は 生じな力つたが、実施例 28 30については破裂'発火が生じた。
破裂 ·発火があった電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3以上であり、それ以 外の電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3未満であった。
[0038] [表 6]
Figure imgf000012_0002
[実施例 31 35]
負極集電体 (銅箔）の厚さが 10 mである表 7の仕様の電池を実施例 1と同様の手 順で作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験を n= 2で行った結果、全ての電池で破裂'発火は生じなカゝつた 縦方向の衝突試験を n= 2で行った結果、実施例 31, 32については破裂'発火は 生じな力つたが、実施例 33 35については破裂'発火が生じた。
破裂 ·発火があった電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3以上であり、それ以 外の電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3未満であった。
[0040] [表 7]
Figure imgf000013_0001
[0041] [実施例 36 40]
負極集電体 (銅箔）の厚さが 12 μ mである表 8の仕様の電池を実施例 1と同様の手 順で作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験を n= 2で行った結果、全ての電池で破裂'発火は生じなカゝつた 縦方向の衝突試験を n = 2で行った結果、実施例 36 38につ ヽては破裂 ·発火は 生じな力つたが、実施例 39, 40については破裂 '発火が生じた。
破裂 ·発火があった電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3以上であり、それ以 外の電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3未満であった。
[0042] [表 8]
Figure imgf000013_0002
[実施例 41 60]
負極 (銅箔）を片面 3.17mAh/cm2とし、正極（アルミ箔）を 3.02mAh/cm2とする他は、 実施例 1と同様の手順で表 9の仕様の電池を作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験を n= 2で行った結果、全ての電池で破裂'発火は生じなカゝつた 縦方向の衝突試験を n= 2で行った結果、実施例 46, 51 , 52, 56, 57については破 裂'発火は生じなかったが、実施例 41 45, 47 50, 53 55, 58 60については破 裂 ·発火が生じた。 破裂 ·発火があった電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3以上であり、それ以 外の電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3未満であった。
[0044] [表 9]
Figure imgf000014_0001
[0045] [実施例 61〜80]
負極 (銅箔）を片面 3.73mAh/cm2とし、正極（アルミ箔）を 3.55mAh/cm2とする他は、 実施例 1と同様の手順で表 10の仕様の電池を作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験を n= 2で行った結果、全ての電池で破裂'発火は生じなカゝつた 縦方向の衝突試験を n= 2で行った結果、実施例 66, 71, 76, 77については破裂' 発火は生じなかったが、実施例 61〜65, 67〜70, 72〜75, 78〜80については破裂' 発火が生じた。
破裂 ·発火があった電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3以上であり、それ以 外の電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3未満であった。
[0046] [表 10] 実施例 集電体 (縱） (横） 電池容量 体積エネ レ 短絡時集中電流 の厚さ 単位容量 キー密度 縱 横
[0047] [実施例 81 160]
負極 (銅箔）の縦方向の寸法 (L)を 100mmとした他は、実施例 1 80と同様の手順 で表 11 14の仕様の電池を作製し、衝突試験を行った。実施例 1 80とは、 80+nの 実施例がそれぞれ対応する。
横方向の衝突試験を n= 2で、縦方向の衝突試験を n= 2で行った結果、破裂'発 火があった電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3以上であり、それ以外の電池の 電流集中パラメータは 30mAh/mm3未満であることを確認することができた。
[0048] [表 11]
Figure imgf000016_0001
[0049] [表 12]
Figure imgf000016_0002
[0050] [表 13] 実施例 集電体 L (縱) (横) 鼋池容 体積エネ レ 短絡時集中電流 の厚さ 単位容 キー密度 縱 横
Figure imgf000017_0001
Figure imgf000017_0002
[表 14]
Figure imgf000017_0003
[実施例 161 240]
負極 (銅箔）の縦方向の寸法 (L)を 150mmとした他は、実施例 1 80と同様の手順 で表 15 18の仕様の電池を作製し、衝突試験を行った。実施例 1 80とは、 160+n の実施例がそれぞれ対応する。
横方向の衝突試験を n= 2で、縦方向の衝突試験を n= 2で行った結果、破裂'発 火があった電池の電流集中パラメータは 30mAh/mm3以上であり、それ以外の電池の 電流集中パラメータは 30mAh/mm3未満であることを確認することができた。
[表 15]
Figure imgf000018_0001
[表 16]
実施例 集電体 (縱） (横） 電池容量 体積エネ 短絡時集中電流 の厚さ 単位容量 キー密度 縱 横
[0055] [表 17] 実施例 集電体 (縱) (横) 電池容 j 体精エネ 短絡時集中電流 の厚さ 単位容 I I I キー密度 縱 横
Figure imgf000019_0001
Figure imgf000019_0002
[0056] [表 18]
Figure imgf000020_0002
Figure imgf000020_0001
[まとめ]
実施例 1〜240の電池において、衝突試験における電流集中パラメータが 30mAh/ mm3未満の電池は、衝突後も電池温度が 130°Cを超えることはなぐ破裂'発火は生じ なかった。電流集中パラメータが 30mAh/mm3以上の電池は、衝突後 2秒程度で、 130 °Cを超えて破裂 '発火に至った。

Claims

請求の範囲 最も広レ、面の面積が 50cm2以上であり、体積エネルギー密度が 400Wh/L以上であ る平板形状の二次電池であって、 安全基準として以下の式 1を満足することを特徴とする二次電池。
[式 1] 電池の電流容量 （mAh)
30mAh/mm3
短絡部の負極集電体体積 (mm3)
[2] 最も広い面の面積力 OOcm2以上である請求項 1の二次電池。
[3] 電解質層が非流動性のリチウム二次電池である請求項 1または 2の二次電池。
[4] 最も広！/、面の面積が 50cm2以上であり、体積エネルギー密度が 400Wh/L以上であ る平板形状の二次電池の製造方法であって、
電池の電流容量に対する負極集電体の体積を所定値以上とすることで内部短絡 時の安全性を高める二次電池の製造方法。
電池の電流容量に対する負極集電体の体積が以下の式 2を満足することを特徴と する請求項 4の二次電池の製造方法。
[式 2] 電池の電流容量 （mAh)
く 30mAh/mm3
短絡部の負極集電体体積 （mm
された^鉞 (規員^1)
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