JP5031210B2 - 内部短絡時の安全性に優れた大容量二次電池およびその製造方法 - Google Patents
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Description
そこで、図2に示すような大容量の平板型電池の実現が期待されている。しかしながら、図2に示すような大容量電池では、内部短絡箇所に流れる電流が極めて大きいため、破裂・発火が生じ易く、安全性の点で問題があった。
本発明は、内部短絡が生じた際にも安全な大容量二次電池およびその製造方法を提供することを目的とする。
そこで、発明者は、集電体の厚さにより放熱の度合いが異なるためであると考えた。最終的には、数百種類の電池の試作品を作製することにより、破裂・発火が生じる電池には、電池の電流容量に対する短絡部の負極集電体の体積が一定以上の場合には、破裂・発火が生じないことを見出し、本発明をするに至った。
第3の発明は、第1または2の発明において、電解質層が非流動性であることを特徴とする。
第4の発明は、銅箔を含んでなる負極集電体を有し、最も広い面の面積が50cm2以上であり、体積エネルギー密度が400Wh/L以上である平板形状のリチウム二次電池の製造方法であって、
UL1642準拠の横方向および縦方向の衝突試験において、安全基準として以下の式2を満足するように電池の電流容量に対する負極集電体の体積を所定値以上とすることで内部短絡時の安全性を高めるリチウム二次電池の製造方法である。
なお、本発明は、薄板上の電極群を渦巻状に巻回した巻回型電池にも適用できるし、また、電解液をゲル化しないリチウム二次電池にも適用することができる。
電流集中パラメータは、電池に内部短絡が生じた際に、破裂・発火が生じるかどうかの指標とすることができる。
なお、体積エネルギー密度(Wh/L)とは、電池が貯蔵できるエネルギーを、電池の体積で割った値である。電池ケース、電流取り出しリードを含まない素電池の容量が400Wh/L以上であればよい。想定される電池の厚みは10mm以下であり、好ましくは5mm以下である。
なお、以下の実施例で示す電流値の数値は特別に説明の無い場合は、総和の電流値をいうものとする。また、以下実施例1〜240と表示したもののうち、実施例2〜5, 8〜10, 14,15,20, 22〜25, 28〜30, 33〜35, 39〜45, 47〜50, 53〜55, 58〜65, 67〜70, 72〜75, 78〜80, 82〜85, 88〜90, 94〜95, 100, 102〜105, 108〜110, 113〜115, 119〜125, 127〜130, 133〜135, 138〜145, 147〜150, 152〜155, 158〜165, 168〜170, 174, 175, 180〜185, 188〜190, 193〜195, 199〜210, 213〜215, 218〜235, 238〜240は、参考例である。
(1)負極の作製
厚さ6μmの銅箔に片面2.1mAh/cm2になるように表面改質黒鉛、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)からなるスラリーを塗工し、乾燥した。これを所定の厚みに調整した後、縦横を表1の寸法にカッティングした。
厚さ15μmのアルミ箔に2.05mAh/cm2になるようLiNi1-x-yCox(Met)yO2(MetはAl、Cr、Mn、Fe、Mg、La、Ce、Sr、Vから選択される遷移金属またはランタノイド金属のうち、一つ以上の元素である)導電助剤、およびPVdFからなるスラリーを塗工し、乾燥した。これを所定の厚みに調整した後、縦横を表1の寸法にカッティングした。
厚さ16μmのポリエチレン製多孔フィルムの集電体と同じ縦横寸法(表1)にカッティングした。
負極(片面電極)、セパレータおよび正極(片面電極)を1単位とする素電池を作製した。この素電池に電解液を充分含浸させた後、加熱してポリマー素電池とした。これを14組積層後、電流取出用のリードを取り付け、アルミラミネートのケースに収容して1435mAhの電池を作製した。
i)充電
電池容量の1/5の電流(以下、1/5Cという)である287mAで4.2Vまで定電流充電し、4.2Vで定電圧充電した。充電終止条件は充電開始から8時間とした。
ii)放電
1/5Cで3.0Vまで定電流放電した。この初期充放電試験で1435mAh以上の容量が確認できたものを良品電池として衝突試験を行った。
i)横方向衝突
1/5Cで4.2Vまで定電流充電し、4.2Vで1/15の電流(以下、1/15Cという)である93mAに絞られるまで定電圧充電して、満充電電池を準備した。図5に示すように、満充電電池を平面上に載置後、直径15.8mmの丸棒を電池の電極面と平行で、かつ電池の上部端子方向に対し直角にほぼ電池の中央部に置き、その丸棒上に9.1kgfの重量物を落下させた(横方向衝突)。
ここで、直径15.8mmの丸棒により押しつぶされた箇所が短絡部となる。表1中11mAh/mm3とあるのが上記式1に基づいて算出した横方向衝突時の電流集中パラメータであり、シングルセルの容量(103mAh)を体積(横100mm×6μm×15.8mm)で除算して算出している。
衝突をn=2で試験した結果、実施例1の電池について破裂・発火は認められなかった。
新たに満充電電池を用意し、図6に示すように、満充電電池を平面上に載置後、直径15.8mmの丸棒を電池の電極面と平行で、かつ電池の上部端子方向に対し平行にほぼ電池の中央部に置き(図5から90度回転させた状態)、その丸棒上に9.1kgfの重量物を落下させた(縦方向衝突)。
ここで、直径15.8mmの丸棒により押しつぶされた箇所が短絡部となる。表1中22mAh/mm3とあるのが上記式1に基づいて算出した縦方向衝突時の電流集中パラメータであり、シングルセルの容量(103mAh)を体積(縦50mm×6μm×15.8mm)で除算して算出している。
衝突をn=5で試験した結果、実施例1の電池について破裂・発火は認められなかった。
実施例1の電池と、正極、負極集電体の横方向のサイズが異なる表1記載の電池を作製し、実施例1と同様の手順で衝突試験を行った。
横方向の衝突試験をn=2で行った結果、全ての電池で破裂・発火は生じなかった。
縦方向の衝突試験をn=2で行った結果、全ての電池で破裂・発火が生じた。
実施例2〜5の電池の横方向の電流集中パラメータは30mAh/mm3未満であるが、縦方向の電流集中パラメータは30mAh/mm3以上であった。
負極集電体(銅箔)の厚さが8μmである表2の仕様の電池を実施例1と同様の手順で作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験をn=2で行った結果、全ての電池で破裂・発火は生じなかった。
縦方向の衝突試験をn=2で行った結果、実施例6,7については破裂・発火は生じなかったが、実施例8〜10については破裂・発火が生じた。
破裂・発火があった電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3以上であり、それ以外の電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3未満であった。
負極集電体(銅箔)の厚さが10μmである表3の仕様の電池を実施例1と同様の手順で作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験をn=2で行った結果、全ての電池で破裂・発火は生じなかった。
縦方向の衝突試験をn=2で行った結果、実施例11〜13については破裂・発火は生じなかったが、実施例14,15については破裂・発火が生じた。
破裂・発火があった電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3以上であり、それ以外の電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3未満であった。
負極集電体(銅箔)の厚さが12μmである表4の仕様の電池を実施例1と同様の手順で作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験をn=2で行った結果、全ての電池で破裂・発火は生じなかった。
縦方向の衝突試験をn=2で行った結果、実施例16〜19については破裂・発火は生じなかったが、実施例20については破裂・発火が生じた。
破裂・発火があった電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3以上であり、それ以外の電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3未満であった。
(1)負極の作製
負極(銅箔)を片面2.63mAh/cm2とし、正極(アルミ箔)を2.48mAh/cm2とする他は、実施例1と同様の手順で表5の仕様の電池を作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験をn=2で行った結果、全ての電池で破裂・発火は生じなかった。
横方向の衝突試験をn=2で行った結果、実施例21については破裂・発火は生じなかったが、実施例22〜25については破裂・発火が生じた。
破裂・発火があった電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3以上であり、それ以外の電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3未満であった。
負極集電体(銅箔)の厚さが8μmである表6の仕様の電池を実施例1と同様の手順で作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験をn=2で行った結果、全ての電池で破裂・発火は生じなかった。
縦方向の衝突試験をn=2で行った結果、実施例26,27については破裂・発火は生じなかったが、実施例28〜30については破裂・発火が生じた。
破裂・発火があった電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3以上であり、それ以外の電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3未満であった。
負極集電体(銅箔)の厚さが10μmである表7の仕様の電池を実施例1と同様の手順で作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験をn=2で行った結果、全ての電池で破裂・発火は生じなかった。
縦方向の衝突試験をn=2で行った結果、実施例31,32については破裂・発火は生じなかったが、実施例33〜35については破裂・発火が生じた。
破裂・発火があった電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3以上であり、それ以外の電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3未満であった。
負極集電体(銅箔)の厚さが12μmである表8の仕様の電池を実施例1と同様の手順で作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験をn=2で行った結果、全ての電池で破裂・発火は生じなかった。
縦方向の衝突試験をn=2で行った結果、実施例36〜38については破裂・発火は生じなかったが、実施例39,40については破裂・発火が生じた。
破裂・発火があった電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3以上であり、それ以外の電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3未満であった。
負極(銅箔)を片面3.17mAh/cm2とし、正極(アルミ箔)を3.02mAh/cm2とする他は、実施例1と同様の手順で表9の仕様の電池を作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験をn=2で行った結果、全ての電池で破裂・発火は生じなかった。
縦方向の衝突試験をn=2で行った結果、実施例46,51,52,56,57については破裂・発火は生じなかったが、実施例41〜45,47〜50,53〜55,58〜60については破裂・発火が生じた。
破裂・発火があった電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3以上であり、それ以外の電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3未満であった。
負極(銅箔)を片面3.73mAh/cm2とし、正極(アルミ箔)を3.55mAh/cm2とする他は、実施例1と同様の手順で表10の仕様の電池を作製し、衝突試験を行った。
横方向の衝突試験をn=2で行った結果、全ての電池で破裂・発火は生じなかった。
縦方向の衝突試験をn=2で行った結果、実施例66,71,76,77については破裂・発火は生じなかったが、実施例61〜65,67〜70,72〜75,78〜80については破裂・発火が生じた。
破裂・発火があった電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3以上であり、それ以外の電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3未満であった。
負極(銅箔)の縦方向の寸法(L)を100mmとした他は、実施例1〜80と同様の手順で表11〜14の仕様の電池を作製し、衝突試験を行った。実施例1〜80とは、80+nの実施例がそれぞれ対応する。
横方向の衝突試験をn=2で、縦方向の衝突試験をn=2で行った結果、破裂・発火があった電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3以上であり、それ以外の電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3未満であることを確認することができた。
負極(銅箔)の縦方向の寸法(L)を150mmとした他は、実施例1〜80と同様の手順で表15〜18の仕様の電池を作製し、衝突試験を行った。実施例1〜80とは、160+nの実施例がそれぞれ対応する。
横方向の衝突試験をn=2で、縦方向の衝突試験をn=2で行った結果、破裂・発火があった電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3以上であり、それ以外の電池の電流集中パラメータは30mAh/mm3未満であることを確認することができた。
実施例1〜240の電池において、衝突試験における電流集中パラメータが30mAh/mm3未満の電池は、衝突後も電池温度が130℃を超えることはなく、破裂・発火は生じなかった。電流集中パラメータが30mAh/mm3以上の電池は、衝突後2秒程度で、130℃を超えて破裂・発火に至った。
Claims (4)
- 銅箔を含んでなる負極集電体を有し、最も広い面の面積が50cm2以上であり、体積エネルギー密度が400Wh/L以上である平板形状のリチウム二次電池であって、
UL1642準拠の横方向および縦方向の衝突試験において、安全基準として以下の式1を満足することを特徴とするリチウム二次電池。
- 最も広い面の面積が100cm2以上である請求項1のリチウム二次電池。
- 電解質層が非流動性である請求項1または2のリチウム二次電池。
- 銅箔を含んでなる負極集電体を有し、最も広い面の面積が50cm2以上であり、体積エネルギー密度が400Wh/L以上である平板形状のリチウム二次電池の製造方法であって、
UL1642準拠の横方向および縦方向の衝突試験において、安全基準として以下の式2を満足するように電池の電流容量に対する負極集電体の体積を所定値以上とすることで内部短絡時の安全性を高めるリチウム二次電池の製造方法。
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