WO2007004324A1

WO2007004324A1 - ポリアミド系樹脂積層フィルムロールの製造方法

Info

Publication number: WO2007004324A1
Application number: PCT/JP2005/023947
Authority: WO
Inventors: Tadashi Nishi; Toshifumi Nagata; Yoshinori Miyaguchi; Naonobu Oda; Katsuhiko Nose
Original assignee: Toyo Boseki Kabushiki Kaisha
Priority date: 2005-07-01
Filing date: 2005-12-27
Publication date: 2007-01-11
Also published as: KR20080030645A; JP4432848B2; US20090085259A1; CN1785657A; CN1785657B; TW200704499A; EP1900498A1; JP2007008096A

Description

明細書

ポリアミド系樹脂積層フィルムロールの製造方法

技術分野

[0001] 本発明は、長尺に亘つて物性が均一で高品質なポリアミド系榭脂積層フィルムを卷き取ってなるフィルムロールを高い生産性で製造するための製造方法に関するものであり、詳しくは、ポリオレフイン系榭脂フィルムとラミネートしてレトルト食品等の包装に使用する際の加工性 (特に高湿度下における加工性)が良好なポリアミド系榭脂積層フィルムロールを製造するための製造方法に関するものである。

背景技術

[0002] ナイロンを主成分とする二軸配向ポリアミド系榭脂フィルムは、強靭で、ガスバリヤ一性、耐ピンホール性、透明性、印刷性等に優れているところから、各種液状食品、含水食品、冷凍食品、レトルト食品、ペースト状食品、畜肉 '水産食品等の各種の食品の包装材料として広く実用化されており、殊に、近年では、レトルト食品の包装に広汎に利用されている。力かるポリアミド系榭脂フィルムは、たとえばポリエチレンゃポリプロピレン等のポリオレフイン系榭脂フィルム等とラミネートし、流れ方向に平行に 2 つに折り畳んでから 3辺を熱融着して切り出し、 1辺が開放された開封状態の 3方シール袋とされ、内部に各種の食品等を充填して密閉した後に、沸騰水中で加熱殺菌して市場に供される。

[0003] ところが、二軸配向ポリアミド系榭脂フィルムを用いた場合には、加熱殺菌処理後に包装袋の隅部で反りが生じて 4辺が S字状にカールする現象（以下、 S字カール現象という）が生じ、包装商品としての見栄えが著しく悪ィ匕してしまうことがある。そのため、そのようなカール現象を低減させる方法として、特許文献 1の如ぐ二軸配向ポリアミド系榭脂フィルムにおける沸水収縮歪み率と分子配向角のフィルム幅方向の変化率の積を特定の値に調整する方法が提案されているが、かかる方法では、沸騰水処理時における寸法安定性を高めるために、熱固定時の温度を極端に高くしたり、延伸後の緩和熱処理を過度に施したりする必要があるため、得られるフィルムの強靭性や耐ピンホール性が損なわれるといった問題が生じる。 [0004] それゆえ、出願人らは、特許文献 2の如ぐフィルムの沸水収縮率や屈折率を特定の数値範囲に調整することにより、強靭性ゃ耐ピンホール性を低減させることなぐ S 字カール現象を生じない二軸配向ポリアミド系榭脂フィルムを得る方法を発明し提案した。

[0005] 特許文献 1 :特開平 4 103335号公報

特許文献 2：特開平 8 - 174663号公報

[0006] 上記した特許文献 2の方法によれば、強靱で耐ピンホール性に優れており、 S字力ール現象の生じな、二軸配向ポリアミド系榭脂フィルムを得ることが可能となる。しかしながら、ラミネートによる製袋加工においては、熱融着させる際の圧力や時間等の条件は、使用するフィルムロール毎に微調整されるため、フィルムロールに巻かれたフィルムの沸水収縮率や屈折率等の物性値の平均値が特許文献 2の範囲に入っている場合でも、一本のフィルムロールにおける変動量が大きい場合には、製袋加工において、ラミネートする際にフィルム同士の間に皺が入ったりして、歩留まりが悪くなる等のトラブルが生じ易い。

[0007] 一方、出願人らは、複数の榭脂を混合して溶融押し出した後に二軸延伸したフィルムを卷き取る二軸延伸フィルムロールの製造方法にぉ、て、動摩擦係数の変動を小さくするための方法として、原料チップの形状を揃えることや押出機への原料供給部である漏斗状ホツバの傾斜角度を大きくすることによって原料の偏析を小さくする方法について提案した（特開 2004— 181777)。しかしながら、力かる方法も、フィルムロールに巻かれたフィルムの沸水収縮率や屈折率等の物性の変動やバラツキを抑えるための方法としては、必ずしも決定的な方法であるとはいえない。

[0008] それゆえ、出願人らは、高度に均一な二軸延伸フィルムロールを生産するための生産技術について鋭意検討を重ねた結果、フィルム厚み、沸水収縮率や屈折率等の物性が高度に均一で、ラミネートする際にフィルム同士の間に皺が入ることなく歩留まり良く製袋加工を施すことが可能なポリアミド系榭脂フィルムロールを発明するに至つた (#112004- 262922)。

[0009] 上記したフィルム厚み、沸水収縮率や屈折率等の物性が高度に均一なポリアミド系榭脂フィルムロールによれば、ポリアミド系榭脂フィルムの良好な強靭性ゃ耐ピンホ一ル性を損なわず、 S字カール現象を生じさせることなぐラミネートカ卩ェ時の加工性を良好なものとすることができる。しかしながら、上記の如く物性が高度に均一なポリアミド系榭脂フィルムロールであっても、夏期等の高湿度下においてラミネート力卩ェを行った場合には、ポリアミド系榭脂フィルムがラミネート加工機のロール上で良好な滑り性を発現しな、場合があり、必ずしも良好な加工特性が得られな、ことが判明した

[0010] 一方、上記したポリアミド系榭脂フィルムロールの製造においては、押出機からダイを通して溶融押出しされるシートを冷却ロール (金属ロール)等の移動冷却体上で冷却固化することによって未延伸シートが形成される。また、そのような冷却ロールによる冷却固化においては、溶融状態のポリアミド系榭脂シートを、空気の薄層を介在させることなく直接的に移動冷却体上に密着させることができれば、溶融樹脂の急冷が可能となり、結晶化度の低い未延伸シートを得ることが可能となる。したがって、冷却ロールによる冷却固化においては、押し出された溶融シートを冷却体面へ短時間の内に強制的に密着させるベぐダイスと移動冷却体との間に針金状の電極を設けて未固化シートの表面上に静電荷を析出させて当該未固化シートを冷却体面に強制密着させる方法が採用される（以下、この静電荷による強制密着を利用した未固化シートの成形方法を静電印加成形法と!/、う）。

発明の開示

発明が解決しょうとする課題

[0011] し力しながら、シートの引取速度が遅い場合には、シート表面に析出した静電荷による密着が可能であるが、引取速度を上げると静電気力による密着は不可能となり、空気の薄層が溶融状態のシートと移動冷却体面との間に入り込み、シートの厚み変動が大きくなり溶融シートの冷却が遅れ、冷却斑を生じ、結晶化が進んでいるとともに結晶化斑のある透明性不良のシートが得られる。さらに、移動冷却体面上にポリアミド系重合体のオリゴマーの析出が起こる。このため、シート状物表面上に析出される静電荷量を多くすべくダイスと移動冷却体表面との間に配置した電極に印可する電圧を高めると、電極と冷却体表面との間に非連続的なアーク放電が生じ、冷却体表面のシート状物が破壊され、甚だしい場合には、冷却体の表面被覆が破壊される。したがって、電極に印可する電圧をある程度以上に高めることができず、従来の静電印加成形法では、上記した特願 2004— 262922の如く高度に均一なポリアミド系榭脂フィルムロールを、製膜速度を十分に高めて製造することは不可能であった。

[0012] 本発明の発明者らは、ポリアミド系榭脂フィルムの高湿度下における滑り性を高ぐかつ、変動のないものとするための生産技術、および、従来の静電印加成形法の改良について鋭意検討した。その結果、フィルム形成性のポリアミド系榭脂を共押出法を利用して移動冷却体面へシート状に溶融押出し冷却するに際し、多針状電極を用い、当該多針状電極と溶融榭脂シートとの間で、ストリーマコロナ状態のコロナ放電を行い、溶融状態のポリアミド系榭脂シートに移動冷却体面と密着するに十分な電荷を付与せしめることにより、アーク放電させずに低電圧で高電流を付与させることに成功した。そして、それにより、前記従来の静電印加成形法における諸欠点を一挙に解決でき、移動冷却体にオリゴマーが堆積せず、厚み均一性、透明性に優れ、結晶化度が低ぐかつ、結晶化斑の少ないポリアミド系榭脂シートを高速度で製膜し得ること、および、通常の速度 (従来の速度)で製膜する際には製膜性がより安定することを見出し、本発明に到達したものである。

課題を解決するための手段

[0013] かかる本発明の内、請求項 1に記載された発明の構成は、複数のポリアミド系榭脂シートを積層してなるポリアミド系榭脂積層フィルムを、幅が 0. 2m以上 3. Om以下で長さが 300m以上 30000m以下となるように巻き取ってなるポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法であって、ポリアミド系榭脂を移動冷却体面上へシート状に溶融押出し冷却することにより未延伸シートを得る溶融押出冷却工程、未延伸シートを縦方向および横方法に二軸延伸する二軸延伸工程、および二軸延伸されたニ軸延伸フィルムをロール状に巻き取る卷取工程を含んでおり、前記溶融押出冷却工程が

、前記ポリアミド系榭脂の移動冷却体面への溶融押出し冷却に際し、直流高圧を印可した電極と前記溶融状態のポリアミド系榭脂シートとの間に、ストリーマコロナ状態のコロナ放電を行い、溶融状態のポリアミド系榭脂シートに移動冷却体面と密着するに十分な電荷を付与せしめるものであり、製造されたポリアミド系榭脂積層フィルム口ールが、フィルムの巻き終わりから 2m以内に 1番目の試料切り出し部を、また、フィルムの卷き始めから 2m以内に最終の切り出し部を設けるとともに、 1番目の試料切り出し部から約 100m毎に試料切り出し部を設けたとき、下記要件（1)〜（5)を満たすことにある。

(1)前記各切り出し部から切り出された各試料について、全方向の沸水収縮率のうちの最大値である最大沸水収縮率を測定したときに、それらの最大沸水収縮率の平均値である平均沸水収縮率が 2%〜6%であるとともに、すべての試料の最大沸水収縮率の変動率が、前記平均沸水収縮率に対して ± 2%〜士 10%の範囲内である

(2)前記各切り出し部から切り出された各試料につ!ヽて、長手方向に対し +45度方向の沸水収縮率と長手方向に対し 45度方向の沸水収縮率との差の絶対値である沸水収縮率方向差を求めたときに、それらの沸水収縮率方向差の平均値である平均沸水収縮率方向差が 2. 0%以下であるとともに、すべての試料の沸水収縮率方向差の変動率が、前記平均沸水収縮率方向差に対して ± 2%〜士 30%の範囲内である

(3)前記各切り出し部から切り出された各試料について、巻き取り方向の三次元表面粗さを測定したときに、それらの三次元表面粗さの平均値である平均表面粗さが 0. 0 1〜0. 06 mの範囲内であるとともに、すべての試料の三次元表面粗さの変動率が、前記平均表面粗さに対して ± 5%〜士 20%の範囲内である

(4)前記各切り出し部から切り出された各試料について、ヘイズを測定したときに、それらのヘイズの平均値である平均ヘイズが 1. 0〜4. 0の範囲内であるとともに、すべての試料のヘイズの変動率が、前記平均ヘイズに対して ± 2%〜士 15%の範囲内である

(5)卷取られたロールの長手方向全長に亘る厚みの変動率力平均厚みに対して士 2%〜士 10%の範囲内である

請求項 2に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明において、製造されたポリアミド系榭脂積層フィルムロールの前記各切り出し部から切り出された各試料について、 23°Cで 80%RHの雰囲気下において動摩擦係数を測定したときに、それらの動摩擦係数の平均値である平均動摩擦係数が 0. 3〜0. 8の範囲内であるとともに、すべての試料の動摩擦係数の変動率が、前記平均動摩擦係数に対して ± 5 %〜± 30%の範囲内であることにある。

[0015] 請求項 3に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明において、製造されたポリアミド系榭脂積層フィルムロールの前記各切り出し部から切り出された各試料について、無機粒子の含有量を測定したときに、それらの無機粒子含有量の平均値である平均含有量が 0. 01-0. 5重量％の範囲内であるとともに、すべての試料の無機粒子含有量の変動率が、前記平均含有量に対して ± 2%〜士 10%の範囲内であることにある。

[0016] 請求項 4に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明において、製造されたポリアミド系榭脂積層フィルムロールの前記各切り出し部から切り出された各試料について、厚み方向の屈折率を測定したときに、それらの屈折率の平均値である平均屈折率が 1. 500以上 1. 520以下であるとともに、すべての試料の屈折率の変動率力前記平均屈折率に対して ± 2%以内の範囲であることにある。

[0017] 請求項 5に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明において、巻き取られたポリアミド系榭脂積層フィルムが、コア層に含まれる無機粒子の平均粒子径をスキン層の厚み以上としたものであることにある。

[0018] 請求項 6に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明において、巻き取られたポリアミド系榭脂積層フィルムを構成するポリアミドの主成分がナイロン 6であることにある。

[0019] 請求項 7に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明にお、て、異なる 2種以上のポリアミド系榭脂の混合物から形成されたポリアミド系榭脂積層フィルムを巻き取ることにある。

[0020] 請求項 8に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明にお、て、巻き取られたポリアミド系榭脂積層フィルムがポリオレフイン系榭脂フィルムとラミネートされるものであることにある。

[0021] 請求項 9に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明において、溶融させたポリアミド系榭脂を Tダイ力押し出し、金属ロールに接触させて冷却することによって得られた未配向のシート状物を二軸に延伸したポリアミド系榭脂積層フィルムを巻き取ることにある。 [0022] 請求項 10に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明において、テンター延伸法により延伸したポリアミド系榭脂積層フィルムを巻き取ることにある。

[0023] 請求項 11に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明にお、て、逐次二軸延伸したポリアミド系榭脂積層フィルムを巻き取ることにある。

[0024] 請求項 12に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明にお、て、縦方向と横方向との二軸に延伸したポリアミド系榭脂積層フィルムを巻き取ることにある。

[0025] 請求項 13に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明において、実質的に未配向のポリアミド系榭脂からなるシート状物を、前記ポリアミド系榭脂のガラス転移温度 + 20°Cよりも高温で 3倍以上の倍率となるように少なくとも 2段階で縦方向に延伸を施した後に、 3倍以上の倍率となるように横方向に延伸を施したポリアミド系榭脂積層フィルムを巻き取ることにある。

[0026] 請求項 14に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明において、最終的な延伸処理を施した後に熱固定したポリアミド系榭脂積層フィルムを巻き取ることにある。

[0027] 請求項 15に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明において、熱固定後に弛緩処理を施したポリアミド系榭脂積層フィルムを巻き取ることにある。

[0028] 請求項 16に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明において、巻き取られたポリアミド系榭脂積層フィルム中に、滑剤、ブロッキング防止剤、熱安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、耐光剤、耐衝撃性改良剤のうちの少なくとも 1種が添加されていることにある。

[0029] 請求項 17に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明において、巻き取られたポリアミド系榭脂積層フィルム中に、無機粒子が添加されていることにある。

[0030] 請求項 18に記載された発明の構成は、請求項 17に記載された発明において、無機粒子が、平均粒径 0. 5〜5. O /z mのシリカ粒子であることにある。

[0031] 請求項 19に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明において、巻き取られたポリアミド系榭脂積層フィルム中に、高級脂肪酸が添加されていることにある。

[0032] 請求項 20に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明にお、て、前記溶融押出冷却工程におけるストリーマコロナ状態のコロナ放電力直流高圧を印可した多針状電極と溶融状態のポリアミド系榭脂シートとの間で行われることにある。請求項 21に記載された発明の構成は、請求項 1に記載された発明にお、て、下記要件 (a)〜 (f)を満たすことにある。

(a)前記フィルム化工程が、共押出法により複数の押出機力ポリアミド系榭脂を溶融押し出しすることにより、複数のポリアミド系榭脂シートを積層した未延伸積層シートを形成するものであること

(b)前記フィルム化工程が、高濃度原料チップを利用することにより、無機粒子を 0. 05-2. 0重量％添カ卩したスキン層をコア層上に積層するものであること

(c)前記二軸延伸工程が、縦方向に 2段階で延伸した後に横方向に延伸するものであるとともに、前記縦方向の二段階延伸における一段目の延伸倍率を二段目の延伸倍率より高くしたものであること

(d)前記フィルム化工程が、使用量の最も多いポリアミド系榭脂からなるチップと、そのポリアミド系榭脂チップとは組成の異なる他のポリアミド系榭脂チップ 1種類以上とを混合した後に各押出機力溶融押し出しして未延伸積層シートを形成するものであるとともに、使用される各ポリアミド系榭脂チップの形状が、長径および短径を有する楕円断面を有する楕円柱状とされており、かつ、使用量の最も多いポリアミド系榭脂チップ以外のポリアミド系榭脂チップ力使用量の最も多!、ポリアミド系榭脂チップの平均長径、平均短径および平均チップ長さに対し、それぞれ ± 20%以内の範囲に含まれる平均長径、平均短径および平均チップ長さを有するものに調整されていること

(e)前記フィルム化工程が、原料チップ供給部として漏斗状ホッパを供えた複数の押出機を用、て溶融押出しする工程を含んで、るとともに、前記漏斗状ホツバの傾斜角度がすべて 65度以上に調整されており、かつ、前記漏斗状ホツバに供給する前のポリアミド系榭脂チップの水分率が 800ppm以上 lOOOppm以下に調整されており、なおかつ、前記漏斗状ホツバに供給する前のポリアミド系榭脂チップの温度が 80°C 以上に調整されていること

(f)前記フィルム化工程が、溶融押し出しされた未延伸積層シートを冷却ロールに接触させることにより冷却する工程を含んでいるとともに、その冷却工程においては、溶融榭脂と冷却ロールの表面に接触する部分が、溶融樹脂の全幅に亘つて、吸引装置により巻き取り方向と反対方向に吸引されること

[0034] 請求項 22に記載された発明の構成は、請求項 21に記載された発明にお、て、前記フィルム化工程にぉ、て利用される高濃度原料チップ力無機粒子を 5重量％以上 20重量％未満添加したポリアミド系榭脂チップであることにある。

[0035] 請求項 23に記載された発明の構成は、請求項 21に記載された発明において、前記フィルム化工程において、最表層に積層されるポリアミド系榭脂シートに添加される無機粒子力細孔容積 0. 5〜2. OmlZgで平均粒径が 1. 0〜5. O /z mのものであること〖こめる。

[0036] 請求項 24に記載された発明の構成は、請求項 21に記載された発明にお、て、縦延伸工程の前に実行される予備加熱工程と、縦延伸工程の後に実行される熱処理工程とを含んでおり、それらの縦延伸工程と予備加熱工程と熱処理工程とにおける任意ポイントでのフィルムの表面温度の変動幅力フィルム全長に亘つて平均温度士 1°Cの範囲内に調整されて!、ることにある。

発明の効果

[0037] 本発明の製造方法によれば、厚みが均一で、結晶化度が低く透明性に優れ、さらに結晶化斑が少な、ポリアミド系榭脂シートを高速で製膜することができ、移動冷却体のオリゴマーによる汚れが発生しない。したがって、本発明の製造方法によれば、高度に均一で夏期等の高湿度下においても加工性の良好なポリアミド系榭脂積層フイルムロールを、製膜速度を十分に高めてきわめて効率良く製造することができる。すなわち、本発明の製造方法により高い生産性で得られたポリアミド系榭脂積層フィルムロールによれば、夏期等の高湿度下においてもほとんどトラブルなくスムーズにラミネートによる製袋力卩ェを行うことができ、 S字カールのない包装物を効率的に得ることが可能となる。また、製袋加工等の後加工において、高い歩留まりで加工品を得ることが可能となる。加えて、本発明の製造方法により得られたポリアミド系榭脂積層フィルムロールを用いれば、ラミネートによる製袋加工後の食品包装用の袋が、強靱で耐ピンホール性にも優れたものとなる。

発明を実施するための最良の形態 [0038] 以下、本発明のポリアミド系混合榭脂積層フィルムロールの製造方法の好ましい態様について説明する。本発明の製造方法によれば、ポリアミド系榭脂を共押出法により溶融押し出しして得られた未延伸シート (未延伸積層シート)を縦方向 (長手方向）および横方法 (幅方向）に二軸延伸した後にロール状に巻き取ることによってポリアミド系榭脂積層フィルムロールが製造される。

[0039] 本発明において使用されるポリアミド榭脂としては、たとえば、 ε 力プロラタタムを主原料としたナイロン 6を挙げることができる。また、その他のポリアミド榭脂としては、 3員環以上のラタタム、 ω—アミノ酸、二塩基酸とジァミン等の重縮合によって得られるポリアミド榭脂を挙げることができる。具体的には、ラタタム類としては、先に示した ε—力プロラタタムの他に、ェナントラクタム、力プリルラタタム、ラウリルラタタム、 ω - アミノ酸類としては、 6 アミノカプロン酸、 7 ァミノヘプタン酸、 9 アミノノナン酸、 1 1—アミノウンデカン酸を挙げることができる。また、二塩基酸類としては、アジピン酸、グルタル酸、ピメリン酸、スベリン酸、ァゼライン酸、セバシン酸、ゥンデカンジオン酸、ドデカジオン酸、へキサデカジオン酸、エイコサンジオン酸、エイコサジェンジオン酸、 2, 2, 4 トリメチルアジピン酸、テレフタル酸、イソフタル酸、 2, 6 ナフタレンジカルボン酸、キシリレンジカルボン酸を挙げることができる。さらに、ジァミン類としては、エチレンジァミン、トリメチレンジァミン、テトラメチレンジァミン、へキサメチレンジアミン、ペンタメチレンジァミン、ゥンデカメチレンジァミン、 2, 2, 4 (または 2, 4, 4) トリメチルへキサメチレンジァミン、シクロへキサンジァミン、ビス一（4, 4 ' アミノシクロへキシル)メタン、メタキシリレンジアミン等を挙げることができる。そして、これらを重縮合して得られる重合体またはこれらの共重合体、たとえばナイロン 6、 7、 11、 12、 6. 6、 6. 9、 6. 1 1、 6. 12、 6Τ、 61、 MXD6 (メタキシレンジパンアミド 6)、 6,6. 6、 6 Zl2、 6Ζ6Τ、 6/61, 6ZMXD6等を用いることができる。加えて、本発明のポリアミドフィルムロールを製造する場合には、上記したポリアミド榭脂を単独で、あるいは、 2種以上を混合して用いることができる。

[0040] なお、上記ポリアミド系榭脂の中でも本発明において特に好ましいのは、相対粘度が 2. 0〜3. 5の範囲のものである。ポリアミド系榭脂の相対粘度は、得られるニ軸延伸フィルムの強靭性ゃ延展性等に影響を及ぼし、相対粘度が 2. 0未満のものでは衝撃強度が不足気味になり、反対に、相対粘度が 3. 5を超えるものでは、延伸応力の増大によって逐次二軸延伸性が悪くなる傾向があるからである。なお、本発明における相対粘度とは、ポリマー 0. 5gを 97. 5%硫酸 50mlに溶解した溶液を用いて 25°C で測定した場合の値を、う。

[0041] また、ポリアミド系榭脂積層フィルムは、 AZB (二種二層）または AZBZA (二種三層）、または AZBZC (三種三層）の構成を有していることが必要である。カールの点から、対称層構成である AZBZA構成が好ましい。なお、以下の説明においては、積層フィルムを構成する各層の内、最外側に位置しない中心部の層（すなわち、 AZ

BZA、または AZBZCの層構成の場合における B層）、および、二種二層構成である場合の厚い層（すなわち、薄い A層と厚い B層との AZBの層構成の場合における B層）をコア層という。また、最外側に位置した層（すなわち、 AZBの層構成の場合における A, B層、 AZBZAまたは AZBZCの層構成の場合における A, C層）、および、二種二層構成である場合の薄い層（すなわち、薄い A層と厚い B層との AZB の層構成の場合における A層）をスキン層という。

[0042] ポリアミド系榭脂積層フィルムの各層の厚み比率は、 A層、または A層および C層を 5〜50%とすることが好ましぐさらに好ましくは 10〜20%であり、特に好ましくは 12 〜 18%である。二種三層の AZBZA構成の場合は、前記記載の表層の A層の厚み比率は、両表層の厚み比率の和を意味し、三種三層の AZBZC構成の場合は、前記記載の表層の A層および C層の厚み比率は、両表層の厚み比率の和を意味する。 A層、または A層および C層の厚み比率が 5%未満では、厚み斑による濁り度の変動率が大きくなるため好ましくない。一方、 A層、または A層および C層の厚み比率が 30%を越えると、耐屈曲疲労性が悪ィ匕し、ピンホール数が増加するとともに、透明性が悪ィ匕するため好ましくな、。

[0043] なお、上記の如き積層フィルムを製造するためには、前記 AZB、前記 AZBZA、または前記 AZBZCの層構成の実質的に未配向のポリアミドシートを製膜するにあたり、各層を構成する重合体を別々の押出機を用いて溶融し、共押出しし、口金より回転ドラム上にキャストして急冷固化することにより実質的に未配向のポリアミドシートを得る方法 (いわゆる共押出法)を好適に採用することができる。 [0044] 共押出法を利用したポリアミド系榭脂 (ポリアミド系榭脂チップ原料)の溶融押出しにおいては、押出しは Tダイ、 Iダイの如きフラットダイにより平板にて行われる。押出されたシートは、冷却ロール (金属ロール)等の移動冷却体の表面上で冷却し、実質的に無配向シートとして得られる。押出シートの結晶化を抑えるために、押出シートの冷却温度は、露点以上結晶化最大温度— 20°C以下の温度範囲が好ましい。上記において結晶化最大温度（Tc)とは、 DSC (Differential Scanning Calorimeter)により求められ、ナイロン 6の場合は通常 180〜200°Cである力ポリマーの種類、各種添カロ剤の添カ卩によって異なる。押出シートの冷却温度が Tg+ 10°C以上の場合は、冷却されたシートが変形し易いため、 Tg+ 10°C以下で冷却するために、さらに 2段目の冷却を行うことが好ましい。押出シートの冷却は、移動冷却体面と反対側からの冷却液の塗布や冷却ガスの噴霧、冷却液槽への浸漬等による冷却手段を併用することもできる。

[0045] 移動冷却体の表面は、鏡面仕上げ、粗面仕上げの!/、ずれでも良、。表面材質は、長期の使用に耐えるものが好ましいが、特に限定されるものではない。硬質クロムメッキ、セラミックコート、テフロン (登録商標)コート等が表面材質として例示できる。

[0046] 本発明で用いる高圧直流には多少の交流成分が重畳されていても良いが、できるだけ電圧または電流の安定ィ匕された直流電源、好ましくはダミー抵抗を出力端とァース端に繋いで測定したときのリップル (peak to peak)が 1. 0%以下である直流電源を用いることが好ましい。電極の極性は限定されるものではないが、負電位が特に好ましい。

[0047] 本発明の特徴は、ストリーマコロナ状態のコロナ放電を電極と溶融押出されたポリアミド系榭脂シートとの間に生成させることにより低圧で高電流を付与することにあり、前記静電印加成形法に比し数十倍以上の電流を付与できる。ここで、ストリーマコ口ナ状態のコロナ放電とは、電極とアース平板 (溶融榭脂シート)とを橋絡した安定したコロナ状態をいう（特公昭 62— 41095号公報参照)。電極が正電位の場合は、電極先端力溶融シートに棒状に集中したコロナを形成し、負電位の場合は、電極先端力も溶融シートに吊鐘状に広がったコロナを形成する力本発明におけるストリーマコロナ状態のコロナ放電としては、どちらの状態のコロナ放電をも採用することができる。

[0048] 本発明のストリーマコロナ状態のコロナ放電を安定して生成させるためには、放電点を非連続的に配置することが必要である。このためには、たとえば多針状電極 (シリコン等の絶縁物で被覆した長尺状の支持体から多数の針状体を同一方向にほとんど隙間なく並設させた電極)や、鋸刃状電極が好ましいが、本発明では特に限定されるものではない。放電点の数や配列方法も任意に選択することができる。加えて放電体の材質は、電気導電性のものであれば何でも良ぐ金属（特にステンレス）、炭素等を例示することができる。なお、多針状電極における針状体は、先端が鋭角状になつていると好ましい。また、針状体の先端が鋭角状になっている場合には、先端以外の部分の太さが 0. 5〜5. Omm (直径)であるとストリーマコロナ放電状態が一層安定したものとなるので好ましぐ 1. 0〜3. Omm φであるとより好ましい。加えて、多針状電極のすべての針状体から溶融榭脂シートへ放電される必要はなぐ印加電圧の調整等により、ストリーマコロナ放電の間隔を適宜変更することが可能である。

[0049] さらに、本発明の方法において、ストリーマコロナ状態のコロナ放電を安定して生成させるためには、たとえば電極の放電点と溶融榭脂シートとの間隙を 2〜20mmにすることが好ましぐ 2〜： LOmmの範囲にすると特に好ましい。このように放電点を配置することにより、電極と溶融状態のポリアミド系榭脂シートとの間に光彩を伴った安定したストリーマコロナ放電が生成し、同時に高電流が流れる。また、本発明にて成形されるシートの厚みは、特に限定されるものではないが、 50〜500 111カ子ましく、 10 0〜300 /ζ πιがより好ましい。一方、本発明にて成形されるシートの引取速度も、特に限定されない。従来の静電印加成形法による引取可能最高速度は、約 50mZmin であるが、本発明の方法では、この引取速度以上、約 80mZminにおいても密着冷却可能である。なお、上述の如ぐストリーマコロナ放電を利用した場合には、引取可能最高速度が飛躍的に増大するが、通常の引取速度においてストリーマコロナ放電を利用した場合には、製膜性がより安定したものとなり、破断の頻度が著しく減少する

[0050] また、上述の如ぐストリーマコロナ放電を行う場合に、印可する電圧を 7〜14kvの範囲に調整すると、フィルムロールの縦方向の厚み斑、物性の変動やバラツキが低下するので好ましい。また、本発明のフィルムロールの製造方法においては、印可する電圧のバラツキを、平均電圧 (設定値） ± 20%以内に抑えることが必要であり、 ± 1 0%以内に抑えるとより好ましい。

[0051] さらに、上述の如ぐストリーマコロナ放電を行う場合には、電極の周囲の雰囲気を、湿度 40〜85%RH、温度 35〜55°Cの範囲内で、乾燥状態とならず、やや加湿状態以上で露点を形成しないように調整すると、オリゴマー（ ε一力プロラタタムのオリゴマー等)が電極の針先や鋸刃の先に付着する事態を防止でき、ストリーマコロナ放電が安定したものとなるので好ましい。なお、より好ましい湿度の範囲は、 60〜80%R Hであり、より好ましい温度の範囲は、 40〜50°Cである。

[0052] 次に、図面により、本発明の方法について説明する。図 1は、本発明の方法に係るシートの製造工程の一実施形態を示す説明図である。図 1においてダイス 1からシート状溶融体 2が押し出されて、冷却ドラム 3により冷却固化されて未延伸シート 4となる。直流高圧電源 5により電極 6に電圧が印可され、電極 6よりシート状溶融体にストリ一マコロナ放電 7を発生させる。

[0053] 本発明の製造方法によれば、ポリアミド系榭脂フィルムロールは、上記の如く榭脂 ( ポリアミド榭脂チップ)を移動冷却体面上へ溶融押出し冷却して得られた未延伸シートを縦方向（長手方向）および横方法 (幅方向）に二軸延伸した後にロール状に巻き取ること〖こよって製造される。

[0054] また、本発明者らが、フィルムロールの縦方向の厚み斑（フィルムロールの全長に亘る厚み斑）、沸水収縮率等の物性の変動やバラツキについて検討した結果、かかる縦方向の厚み斑や物性の変動やバラツキは、主として、溶融させた榭脂を未延伸フィルムにするキャスト工程における種々の要因により大きな影響を受けることが判明した。すなわち、押出機と直結した漏斗状ポッパ（以下、単にホッパという）に供給する際の樹脂の温度が低かったり、ホツバに供給する榭脂の水分率が高力つたりすると、未延伸フィルムにおける縦方向の厚み斑が大きくなり、二軸延伸フィルムにおける物性の変動やバラツキが大きくなることが分力つた。また、 Tダイ力も押し出した榭脂を金属ロールに巻き付ける際に、榭脂と金属ロールとの接触点が乱れた場合にも、未延伸フィルムにおける縦方向の厚み斑が大きくなり、二軸延伸フィルムにおける物性の変動やバラツキが大きくなることが分力つた。さらに、二軸延伸工程における延伸条件が不適切であると、未延伸フィルムにおける縦方向の厚み斑が増幅され、物性の変動やバラツキを助長してしまうことも分力ゝつた。

[0055] さらに、本発明者らは、上記事実に基づいて鋭意検討した結果、フィルムロールの製造の際に、以下の手段を講じることにより、物性の変動が少なく高湿度下でも良好な滑り性を保つフィルムロールを得ることが可能となることを突き止めた。

(1)榭脂チップの形状の均一化

(2)ホッパ形状の適正化

(3)榭脂チップ乾燥時の水分率低減

(4)ホツバへの榭脂供給時の温度保持

(5)溶融榭脂を金属ロールへ接触させる際の吸引

(6)延伸条件の適正化

(7)高濃度原料チップの使用

(8)無機粒子の性状の調整

(9)フィルムの積層態様の調整

以下、上記した各手段について順次説明する。

[0056] (1)榭脂チップの形状の均一化

本発明のフィルムロールの製造方法において、ブレンド方式を採用する場合には、組成の異なる複数の原料ポリアミド榭脂チップをホッパ内でブレンドした後、溶融混練し、押出機力も押出して、フィルム化する（なお、本発明のフィルムロールの製造方法においては、上述の如ぐ複数の押出機が使用されることになる）。たとえば、原料となるポリアミドが 3種類ある場合、 3個のホツバにそれぞれのポリアミド榭脂チップを連続式あるいは間欠式に供給し、必要に応じて緩衝ホッパを介して、最終的には、押出機直前あるいは直上のホッパ（以下、「最終ホッパ」 t 、う）で 3種類のポリアミド榭脂チップを混ぜながら、押出し機の押出量に合わせて原料チップを定量的に押出機に供給してフィルムを形成する。

[0057] ところが、最終ホツバの容量あるいは形状によっては、最終ホッパ内のチップ量が多、場合および最終ホッパ内のチップの残量が少なくなつた場合に、原料偏祈の現象、すなわち、最終ホツバから押出機へと供給されるチップの組成が異なったものとなる現象が発生する。また、力かる偏析現象は、チップの形状あるいは比重が異なつている場合に、特に顕著に現れる。さらに、力かる偏析現象によって、長尺なフィルムを製造した場合に、最大沸水収縮率、沸水収縮率方向差、フィルム厚み、厚み方向の屈折率が変動する。

[0058] すなわち、チップの大きさに違いがあると、最終ホッパ内をチップの混合物が落下していくときに、小さいチップは先に落下し易いため、最終ホッパ内のチップ残量が少なくなると、大きいチップの比率が多くなつて、これが原料偏祈の原因となる。したがつて、物性変動の少ないフィルムロールを得るためには、使用する複数種のポリアミド榭脂チップの形状を合わせて、最終ホッパ (各押出機に供給される各最終ホツバ）内での原料偏祈の現象を抑止することが必要である。

[0059] ポリアミドの原料チップは、通常、重合後に溶融状態で重合装置よりストランド状で取り出され、直ちに水冷された後、ストランドカッターでカットされて形成される。このため、ポリアミドのチップは、断面が楕円形の楕円柱状となる。ここで、ポリマーチップの形状と原料偏祈との関係について検討した結果、使用量の最も多いポリアミドチップに混合される他のポリアミドチップの断面楕円の平均長径 (mm)、平均短径 (mm)、平均チップ長さ (mm)を、それぞれ、使用量の最も多いポリアミドの原料チップの断面楕円の平均長径 (mm)、平均短径 (mm)、平均チップ長さ（mm)に対して ± 20% 以内の範囲に調整することにより、上記原料偏析を低減させることが可能となる。なお、使用量の最も多!、ポリアミドチップ以外のポリアミドチップの断面楕円の平均長径、平均短径、平均チップ長さを、それぞれ、使用量の最も多いポリアミドの原料チップの断面楕円の平均長径、平均短径、平均チップ長さに対して ± 15%以内の範囲に調整すると、偏析防止効果がきわめて顕著なものとなるので、より好ましい。

[0060] (2)ホッパ形状の適正化

最終ホッパとして漏斗状ホッパを用い、その傾斜角を 65°以上にすることによって、大きいチップも小さいチップと同様に落とし易くすることができ、内容物の上端部が水平面を保ちつつ下降していくようになるため、原料偏祈の低減に効果的である。より好ましい傾斜角は 70°以上である。なお、ホツバの傾斜角とは、漏斗状の斜辺と、水平な線分との間の角度である。最終ホツバの上流に複数のホッパを使用しても良く、この場合、いずれのホッパにおいても、傾斜角を 65°以上とする必要があり、より好ましくは 70°以上である。

[0061] また、使用する原料チップの削れ等により発生する微粉体の比率を低減することも、沸水収縮率の変動を抑制するために好ましい。微粉体が原料偏祈の発生を助長するので、工程内で発生する微粉体を除去して、ホッパ内に含まれる微粉体の比率を低減することが好ましい。含まれる微粉体の比率は、原料チップが押出機に入るまでの全工程を通じて、 1重量％以内とすることが好ましぐ 0. 5重量％以内とすること力より好ましい。微粉体の比率を低減するための具体的な方法としては、ストランドカッターでチップ形成時に篩を通したり、原料チップを空送する場合にサイクロン式エアフィルタを通したりすることにより、微粉体を除去する方法を挙げることができる。

[0062] カロえて、ホッパ内での原料偏析を低減する手段として、使用するホツバの容量を適正化することも好ましい手段である。ここで、ホツバの適正な容量は、押出機の 1時間当たりの吐出量に対して 15〜 120重量％の範囲内であり、押出機の 1時間当たりの吐出量に対して 20〜： LOO重量％の範囲内であると、より好ましい。

[0063] 2種以上の組成の異なるポリアミドの原料チップを混合する方法としては、押出機直上のホッパ (最終ホツバ)で各原料を連続的に押出機へ定量供給しながら、混合する方法が最も好ましい。また、原料チップサイズを前述の範囲内に制御したものを予め混合した後に、いくつかの中間ホッパ (緩衝ホッパ）を介して、最終ホッパおよび押出機に供給することも可能である。複数種の原料を混合する際には、原料チップを連続的に定量供給する装置から、ホッパ内に複数種の原料を定量的に供給しながら混合する方法、あるいは、プレンダーゃパドルドライヤー等を使用して事前に混合する方法等を挙げることができるが、後者を利用する場合には、混合物の排出時に原料偏祈が発生しな、ように、原料チップサイズを小さくすることが好ま、。

[0064] (3)榭脂チップ乾燥時の水分率低減

ホッパ内へ供給されるチップは、通常、プレンダ一等の装置によって、加熱され水分が低減される。かかるチップの乾燥に際し、ポリエステルフィルムロールやポリプロピレンフィルムロールの製造においては、一般的に、乾燥時に水分率を低くするほど、押出工程における加水分解が抑えられて良好なフィルムロールが得られると考えられている。しカゝしながら、本発明者らが検討した結果、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造においては、乾燥時に単純に水分率を低くするだけでは、延伸が困難となってしまい、物性の均一なフィルムロールが得られず、水分率を所定範囲にコントロールし、ある程度の水分を確保することによって、押出工程において加水分解させることなく適度に可塑ィ匕させた方力物性の均一なフィルムロールが得られることが判明した。すなわち、本発明の製造方法によりフィルムロールを得る場合には、チップの水分率を 800ppm以上 lOOOppm以下にコントロールすることが必要である。チップの水分率が lOOOppmを上回ると、溶融させた場合に加水分解が助長され、粘度が低下して、未延伸フィルムの縦方向の厚み斑が悪くなり、二軸延伸フィルムの縦方向の厚み斑の増加、物性の変動やバラツキの原因となる。反対に、チップの水分率力 S800ppmを下回ると、溶融させた場合の粘度が高くなりすぎて、製膜性 (延伸し易さ）が悪ィ匕する。なお、ホッパ内へ供給されるチップの最適な水分率は、 850ppm以上 950ppm以下である。

(4)ホツバへの榭脂供給時の温度保持

上記の如ぐチップの水分率を 800ppm以上 lOOOppm以下に調整した場合であつても、加熱乾燥後のチップを放置して常温 (室温)まで温度を下げた後にホツバに供給した場合には、物性の均一なフィルムロールを得ることはできない。すなわち、本発明の製造方法によりフィルムロールを得る場合には、プレンダ一等で加熱乾燥させたチップを高温に保持したまま、ホッパ (各押出機に供給される各ホツバ）に供給することが必要である。具体的には、プレンダ一で加熱乾燥させたチップは、 80°C以上に保持したままホツバに供給することが必要であり、 90°C以上に保持したままホッパに供給するとより好ましい。ホツバに供給するチップの温度が 80°Cを下回ると、榭脂の嚙み込みが悪くなり、縦方向の厚み斑や物性の変動やバラツキの原因となり、本発明のフィルムロールが得られなくなる。なお、ブレンダ一等の装置により、チップを乾燥する際には、乾燥温度は、 150°C以下に調整することが必要である。乾燥温度力 S150°Cを上回ると、乾燥時に加水分解が起こる可能性があるので好ましくない。また、プレンダ一で加熱乾燥させたチップの温度力 80°Cを下回った場合には、 80°C 以上になるように再度加温してホツバに供給することが必要である。

(5)溶融榭脂を金属ロールへ接触させる際の吸引

チップを溶融押し出しして未延伸フィルムを得る際には、上記の如ぐ各押出機によりチップを 200〜300°Cの温度で溶融させて Tダイ力も押し出すことによって積層フイルム状 (積層シート状）に成形 (すなわち、キャスティング)した後、所定の温度に冷却した金属ロール等の冷却ロールに巻き付ける方法によって急冷する。なお、縦方向の厚み斑、物性の変動やバラツキの観点から、好ましい溶融押し出し温度は、 24 0°C〜290度である。本発明の製造方法によりフィルムロールを得る場合には、溶融した榭脂を金属ロールに巻き付ける場合に、エアーギャップ (すなわち、 Tダイリップの出口力チルロール表面までの鉛直方向の距離）を 20〜60mmに調整するとともに、幅広な吸引口を有するバキュームボックス (バキュームチャンバ一）等の吸引装置を利用して、溶融樹脂と冷却ロールの表面に接触する部分を、溶融樹脂の全幅に亘つて、巻き取り方向と反対方向に吸引することにより、溶融榭脂を強制的に金属ロールに密着させるのが好ましい。また、その際には、吸引口の部分の吸引風速を、 2. 0 〜7. Om/sec.に調整する必要があり、 2. 5〜5. 5m/sec. に調整するとより好ましい。さらに、バキュームボックスは、吸入口が一連になっているものでも良いが、吸引口における吸引風速の調整を容易なものとするために、吸引口が横方向に所定数のセクションに区分されており各セクション毎に吸引風速の調整を可能としたものとするのが好ましい。また、キャスティングの速度が大きくなると、金属ロールの回転に伴つて随伴流が生じ、溶融樹脂の金属ロールへの密着が阻害されてしまうので、吸引装置による吸引をより効果的なものとし、溶融樹脂の金属ロールへの密着度合いを向上させるために、テフロン (登録商標)等の軟質な素材で幅広に形成された遮蔽板を、吸引装置と隣接する上流側 (吸引装置に対して金属ロールの回転方向と反対側 )に設置して、随伴流を遮断するのが好ましい。さら〖こ、本発明の製造方法によりフィルムロールを得る場合には、バキュームボックスの吸引風速のバラツキを、平均吸引風速 (設定値） ± 20%以内に抑えることが必要であり、 ± 10%以内に抑えるとより好ましい。カロえて、オリゴマーの粉塵等によりバキュームボックスの吸引風速が変動しないように、バキュームボックス内にフィルターを設けるとともに、そのフィルター前後の差圧をフィードバックすることにより、吸引力を調節するのが好ま、。

[0067] また、本発明の製造方法によってフィルムロールを得る際に、溶融した榭脂を冷却ロールに巻き付ける場合には、溶融した榭脂シートに針状電極より 2〜15kvで 90〜 105mAの直流負電荷を印加して、グロ一放電させながら金属ロールに連続的に密着急冷させることが必要である。なお、この場合に、印可する直流負電荷を 7〜14kv の範囲に調整すると、縦方向の厚み斑、物性の変動やバラツキが低下するので好ましい。また、本発明の製造方法によってフィルムロールを得る際には、印可する直流負電荷のバラツキを、平均負電荷 (設定値） ±20%以内に抑えることが必要であり、 ± 10%以内に抑えるとより好ましい。

[0068] (6)延伸条件の適正化

未延伸フィルムを二軸延伸する方法としては、未延伸フィルムをロール式延伸機で縦方向に延伸しテンター式延伸機で横方向に延伸した後に熱固定処理および緩和処理を行う縦 ·横延伸方法等を採用する必要がある。さらに、本発明の製造方法によりフィルムロールを得る場合には、二軸延伸する方法として、いわゆる縦縦ー横延伸方法を採用する必要がある。力かる縦-縦—横延伸方法とは、実質的に未配向のポリアミドフィルムを縦延伸するにあたり、一段目の延伸を施し、 Tg以下に冷却することなぐ引続き二段目の延伸を行い、し力る後、 3. 0倍以上、好ましくは、 3. 5倍以上の倍率で横延伸し、さらに熱固定する方法である。そして、本発明の製造方法によりフィルムロールを得る場合には、上記した縦—縦—横延伸を行う際に、一段目の縦延伸倍率を二段目の縦延伸倍率より高くすることが必要である。すなわち、そのように一段目の縦延伸倍率を二段目の縦延伸倍率より高くすることにより、沸水収縮率等の物性が良好な上、それらの物性のバラツキが少な!/、フィルムロールを得ることが可能となる。なお、縦—縦—横延伸を行う場合には、通常、一段目の縦延伸倍率を二段目の縦延伸倍率より低くした方が、一段目の延伸時にロールへの粘着を生ずることなく容易に延伸できるが、テフロン (登録商標)製ロール等の特殊なロールを使用することにより、一段目の縦延伸倍率を二段目の縦延伸倍率より高くしても、ロールへの粘着を起こすことなく容易に延伸することが可能となる。

[0069] 上記の如く縦—縦—横延伸を行う場合には、一段目の縦延伸を、 80〜90°Cの温度下で約 2. 0〜2. 4倍延伸するものとするのが好ましい。一段目の延伸倍率が上記範囲を外れて高くなると、縦方向の厚み斑が大きくなるので好ましくない。カロえて、二段目の縦延伸を、 65〜75°Cの温度下で約 1. 3〜1. 7倍延伸するものとするのが好ましい。二段目の延伸倍率が上記範囲を外れて低くなると、ボイル歪みが大きくなり実用性のないものとなるので好ましくなぐ反対に、二段目の延伸倍率が上記範囲を外れて高くなると、縦方向の強度 (5%伸長時強度等)が低くなり実用性のないものとなるので好ましくない。

[0070] また、上記の如く縦-縦-横延伸を行う場合には、縦延伸方法として、熱ロール延伸、赤外線輻射延伸等を採用することができる。また、このような縦—縦—横延伸方法によってポリアミド系榭脂積層フィルムロールを製造した場合には、縦方向の厚み斑、物性の変動やバラツキが小さくなるば力りでなぐ横方向の物性変動やバラツキも低減することができる。また、縦一縦一横延伸する場合には、総縦延伸条件を 3. 0 〜4. 5倍とするのが好ましい。

[0071] また、縦—縦—横延伸を行う場合には、横延伸を、 120〜140°Cの温度下で約 4.

0〜5. 5倍延伸するものとするのが好ましい。横延伸の倍率が上記範囲を外れて低くなると、横方向の強度（5%伸長時強度等）が低くなり実用性のないものとなるので好ましくなく、反対に、横延伸の倍率が上記範囲を外れて高くなると、横方向の熱収縮率が大きくなるので好ましくない。一方、横延伸の温度が上記範囲を外れて低くなると、ボイル歪みが大きくなり実用性のないものとなるので好ましくなぐ反対に、横延伸の温度が上記範囲を外れて高くなると、横方向の強度 (5%伸長時強度等)が低くなり実用'性のなヽものとなるので好ましくな、。

[0072] さらに、本発明の製造方法によりフィルムロールを得る場合には、縦—縦—横延伸後の熱固定処理を、 180〜230°Cの温度にて行うのが好ましい。熱固定処理の温度が上記範囲を外れて低くなると、縦方向および横方向の熱収縮率が大きくなるので好ましくなぐ反対に、熱固定処理の温度が上記範囲を外れて高くなると、二軸延伸フィルムの衝撃強度が低くなるので好ましくない。

[0073] 力！]えて、本発明の製造方法によりフィルムロールを得る場合には、熱固定後の緩和処理を、 2〜10%緩和させるものとするのが好ましい。緩和処理の割合が上記範囲を外れて低くなると、縦方向および横方向の熱収縮率が大きくなるので好ましくなぐ反対に、緩和処理の割合が上記範囲を外れて高くなると、縦方向および幅方向の強度（5%伸長時強度等）が低くなり実用性のないものとなるので好ましくない。

[0074] また、フィルムロールの幅は、特に制限されるものではないが、取扱い易さの点から、フィルムロールの幅の下限は、 0. 35m以上であると好ましぐ 0. 50m以上であるとより好ましい。一方、フィルムロールの幅の上限は、 2. 5m以下であると好ましぐ 2. 0 m以下であるとより好ましぐ 1. 5m以下であるとさらに好ましい。加えて、フィルムロールの卷長も、特に制限されないが、巻き易さや取扱い易さの点から、フィルムロールの卷長の下限は、 500m以上であると好ましぐ 1, 000m以上であるとより好ましい。一方、フィルムロールの卷長の上限は、 2, 5000m以下であると好ましく、 20, 000m 以下であるとより好ましぐ 15, 000m以下であるとさらに好ましい。なお、フィルム厚みが 15 m程度である場合には、 12000m以下であると特に好ましい。また、卷取りコアとしては、通常、 3インチ、 6インチ、 8インチ等の紙、プラスチックコアや金属製コァを使用することができる。

[0075] 一方、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを構成するフィルムの厚みも、特に限定するものではないが、たとえば、包装用ポリアミド系榭脂積層フィルムとしては、 8〜5 が好ましく、 10〜30 /ζ πιがさらに好ましい。

[0076] 力！]えて、本発明のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法においては、特性を阻害しな、範囲内で、フィルムロールを構成するポリアミド系榭脂積層フィルム内に、滑剤、ブロッキング防止剤、熱安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、耐光剤、耐衝撃性改良剤等の各種の添加剤を含有させることも可能である。特に、二軸延伸フィルムの滑り性を良好にする目的で、各種の無機粒子を含有させることが好ましい。また、表面エネルギーを下げる効果を発揮するエチレンビスステアリン酸等の有機滑剤を添加すると、フィルムロールを構成するフィルムの滑り性が優れたものになるので好ましい。

[0077] さらに、フィルムロールを構成するポリアミド系榭脂積層フィルムには、用途に応じて寸法安定性を良くするために熱処理や調湿処理を施すことも可能である。カ卩えて、フイルム表面の接着性を良好にするためにコロナ処理、コーティング処理や火炎処理等を施したり、印刷、蒸着等の加工を施したりすることも可能である。

[0078] (7)高濃原料チップの使用

上記の如ぐ二軸配向フィルムの高湿度下における滑り性を向上させるためには、ポリアミド系榭脂中に各種の無機粒子を含有させてフィルムの表面粗さを調整することが好ましいが、その際に、無機粒子を特定の添加方法で添加することによって、高湿度下での良好な滑り性を発現させることができる。すなわち、ポリアミド系榭脂中に無機粒子を添加する際には、粉末の無機粒子を押出機内に添加して混練りするのではなぐ予めポリアミド系榭脂中に高濃度の無機粒子を添加したマスターバッチポリマーチップを作成し、そのマスターチップ (高濃度原料チップ)を、無機粒子を含まな!、ポリアミド系榭脂でブレンド希釈する方法を採用するのが好ま、。このような手段を採用することにより、メルトラインで無機粒子同士がこすれ合うことにより無機粒子の分散性が向上し、結果的に、高湿度下における滑り性に良い影響を及ぼすものと考えている。

[0079] また、高濃度原料チップを製造する場合には、ポリアミド系榭脂中への無機粒子の添力卩量を 5〜20重量％とするのが好ましぐ 10〜15重量％とするのがより好ましい。無機粒子の添加量が 20重量％を上回ると、無機粒子の分散性が低下し、フィルム中に異物が形成される可能性が生じるので好ましくない。反対に、無機粒子の添加量力重量％を上回ると、経済効率が悪くなるので好ましくない。カロえて、そのような高濃度原料チップを作成する際には、予めポリアミド榭脂を、冷却させた状態で粉砕する等の方法により粉体微粒子とした上で無機粒子と混練すると、無機粒子の榭脂中への分散性が向上するので好ましい。

[0080] (8)無機粒子の性状の調整

ポリアミド系榭脂中に無機粒子を添加する際に、スキン層を構成するポリアミド榭脂中に添加する無機粒子の性状を特定のものとすることによって、高湿度下での良好な滑り性を発現させることが可能となる。すなわち、添加する無機粒子としては、 0. 5 〜5. 0 mの平均粒径 (すなわち、平均粒子径)を有するものが好ましぐシリカ粒子であると特に好ましい。平均粒径が 0. 5 mを下回ると、良好な滑り性が得られないし、反対に、平均粒径が 5. O /z mを上回ると、透明性が不良になったり、印刷時に所謂"抜け"が発生したりするので好ましくない。なお、平均粒子径の測定は、コールタ一カウンターによって得られる粒度分布力重量平均径を算出する方法を採用することができ、ポリアミド系榭脂に添加する前の粒子力も測定することも可能であるし、ポリアミド系榭脂積層フィルムを酸で溶解することにより析出させた粒子力測定することも可能である。また、無機粒子は、細孔容積が 0. 5〜2. OmlZgであると好ましぐ 0. 8〜1. 5ml/gであるとより好ましい。細孔容積が 0. 5ml/gを下回ると、フィルムの透明性が悪ィ匕するため好ましくなぐ細孔容積が 2. OmlZgを上回るとフィルムの滑り性が悪くなるため好ましくない。カロえて、スキン層を構成するポリアミド榭脂中に無機粒子を添加するば力りでなぐコア層を構成するポリアミド榭脂中にも 0. 001〜0. 005重量％の少量の無機粒子を添加すると、高湿度下における滑り性が格段に向上するので好ましぐ 0. 002-0. 004重量％の無機粒子を添加するとより好ましい。また、コア層に添加する無機粒子の粒子径をスキン層の厚み以上に大きくすると、高湿度下における滑り性がより安定したものとなるので好ましい。なお、そのように高湿度下における滑り性が安定したものとなる原因は明確ではないが、コア層中の無機粒子によるフィルム表面のアンジュレーション作用力高湿度下における滑り性に良 V、影響を及ぼすものと考えて、る。

[0081] (9)フィルムの積層態様の調整

上記の如ぐポリアミド系榭脂中に無機粒子が添加され、フィルムの表面に凹凸が形成されることにより、滑り性を発現させることが可能となる力その際に、フィルムの積層態様を調整することによって、高湿度下でも良好な滑り性を発現させることが可能となる。すなわち、本発明のフィルムロールの製造方法においては、上記の如く共押出法を利用して、複数の押出機力も溶融押出しすることによって、複数の層構造を有する積層フィルム (積層シート）が形成されるが、その際に、延伸後の最終的なスキン層の厚みが、 0. 5〜4. O /z mとなるように、スキン層として溶融押出する榭脂の吐出量を調整すると好ましぐ 1. 0〜3. O /z mとなるように調整するとより好ましい。

[0082] なお、未延伸積層フィルムの形成時に、上記した（1)〜（5)および（7)〜（9)の手段を用い、未延伸積層フィルムの延伸工程にぉ、て (6)の手段を用いることにより、積層フィルムを構成する各層の厚み斑を低減することが可能となり、ひいては、積層フィルム全体の厚み斑を低減することが可能となる。そして、そのことに起因して、非常に効率的にフィルムロールの物性変動を低減させることが可能となるものと考えられる。さらに、未延伸シートの形成時に、上記の如ぐストリーマコロナ放電を利用して溶融榭脂シートを冷却ロールに強力に静電密着させることにより、高速で製膜する場合であっても、フィルムロールの物性変動を低減させることが可能となる。また、上記した（1)〜（9)の手段の内の特定の何れかのみが、フィルムロールの物性変動の低減に有効に寄与するものではなぐ (1)〜（9)の手段を組み合わせて用いることにより、非常に効率的にフィルムロールの物性変動を低減させることが可能となるものと考えられる。

[0083] また、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、巻き取り方向において高度に均一な特性を有している。すなわち、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、後述する方法により試料を切り出した場合に、すべての試料について、下記の方法で、全方向の沸水収縮率のうちの最大値である最大沸水収縮率を測定したときに、それらの最大沸水収縮率の平均値である平均沸水収縮率が 2%以上 6%以下となるように調整されていることが必要である。

[0084] また、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂フィルムロールは、後述する方法により試料を切り出した場合に、すべての試料について、長手方向に対し +45度方向の沸水収縮率と長手方向に対し 45度方向の沸水収縮率との差の絶対値である沸水収縮率方向差を求めたときに、それらの沸水収縮率方向差の平均値である平均沸水収縮率方向差が 2. 0%以下となるように調整されている。

[0085] 本発明における試料の切り出しは、まず、フィルムの巻き終わりから 2m以内に 1番目の試料切り出し部を、また、フィルムの巻き始めから 2m以内に最終の切り出し部を設けるとともに、 1番目の試料切り出し部力も約 100m毎に試料切り出し部を設けるようにする。なお、「約 100m毎」というのは、 100m± lm程度のところで試料を切り出しても構わなヽと、うことである。

[0086] 上記試料の切り出しについてより具体的に説明すると、たとえば、長さ 498mのポリアミド系榭脂積層フィルムがロールに卷回されて、る場合、フィルムの巻き終わりから 2m以内までの間で、最初の試料 (1)を切り取る。なお、試料の切り出しは、便宜上、フイルムの長手方向に沿う辺と長手方向に対して直交する方向に沿う辺とを有するように矩形状に切り取る（斜めには切り取らない）ようにする。続いて、切り取った部分から 100m巻き始め側に離れたところで、 2番目の試料 (2)を切り取る。同様にして、 200m 巻き始め側に離れたところで 3番目の試料 (3)を、 300m巻き始め側に離れたところで 4番目の試料 (4)を、 400m巻き始め側に離れたところで 5番目の試料 (5)を切り取る。このように試料を切り出した場合、残りは 100mよりも短くなるため、 6番目（最終)の試料 (6)はフィルムの巻き始めから 2m以内のいずれかの部分を切り取る。そして、切り取られた各試料について、下記の方法で、沸水収縮率 (以下、 BSという）、最大沸水収縮率 (以下、 BSxという）、平均沸水収縮率 (以下、 BSaxという）、沸水収縮率方向差 (以下、 BSdという）、平均沸水収縮率方向差 (以下、 BSadという）を測定する。

[沸水収縮率 (BS)、最大沸水収縮率 (BSx)、平均沸水収縮率 (BSax)、沸水収縮率方向差 (BSd)、平均沸水収縮率方向差 (BSad)の測定方法]

ポリアミド系榭脂積層フィルムロールの各切り出し部から切り出された二軸配向フィルムを正方形状に切り出し、 23°C、 65%RHの雰囲気で 2時間以上放置する。この試料の中央を中心とする円（直径約 20cm程度)を描き、縦方向（フィルム引出し方向 )を 0° として、 15° 間隔で時計回りに 0〜165° 方向に円の中心を通る直線を引き、各方向の直径を測定し、処理前の長さとする。次いで、切り出した試料を沸水中で 30分間加熱処理した後、取り出して表面に付着した水分を拭き取り、風乾してから 2 3°C、 65%RHの雰囲気中で 2時間以上放置し、上述したように各直径方向に引いた直線の長さを測定して処理後の長さとし、下式 1〜5によって、 BS (沸水収縮率）、 BS x (最大沸水収縮率)、 BSax (平均沸水収縮率)、 BSd (沸水収縮率方向差)、 BSad (平均沸水収縮率方向差)を算出する。

BS = [ (処理前の長さ処理後の長さ） Z処理前の長さ] X 100 (%) · · · 1

BSx= 15° 間隔で 0〜165° 方向に測定した中で最大の収縮率（％) '，' 2 BSax =すべての試料の BSxの総和 Z試料の数. · · 3

BSd= I (45° 度方向の BS)—（135° 度方向の BS) | - - -4

BSad =すべての試料の BSdの総和 Z試料の数. · · 5 [0088] なお、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを構成するフィルムの BSxの値は、フィルムを袋状に成形し熱水処理を施したときの耐熱性 (ラミネート強度あるいは耐熱ラミネート強度ともいう）を確保するとともに、フィルム自体の強靭性 ·耐ピンホール性を高める上で重要であり、 BSxの値が 2%未満では、強靭性 '耐ピンホール性が不十分となり、一方、 6%を超えると、ラミネート不良となったり、熱水処理時の耐熱ラミネート強度が不十分となったりするので好ましくない。強靭性 '耐ピンホール性とラミネート性や耐熱ラミネート強度を高める上でより好ましい BSxの範囲は 3. 5〜5. 0%である。

[0089] また、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを構成するフィルムの BSdの値は、沸水処理時に生じるカール現象に大きな影響を及ぼし、 BSdの値が大きいほど袋はそり返り易くなつてカールが著しくなる力 BSdを 2. 0%以下、好ましくは 1. 5%以下、より好ましくは 1. 2%以下に抑えれば、沸水処理時における袋の反り返りが可及的に抑えられ、 S字カール現象の発生を防止することが可能となる。

[0090] また、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の最大沸水収縮率 (BSx)の変動率が、平均沸水収縮率 (B Sax)の ± 2%〜士 10% (± 2%以上 ± 10%以下）の範囲内となるように調整されることが必要である。ここで、すべての試料の最大沸水収縮率 (BSx)の変動率とは、すベての試料の最大沸水収縮率 (BSx)中の最大'最小を求め、それらの最大'最小の内の平均沸水収縮率との差の大きい方と平均沸水収縮率との差を求めた場合におけるその差の平均沸水収縮率に対する割合のことを、う。

[0091] すなわち、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールにおいては、試料 (1)〜(6)の沸水収縮率を Xn (n= l〜6)とした場合に、 Xnの最大値 Xmaxと平均沸水収縮率 (BSax)との差と、最小値 Xminと平均沸水収縮率 (BSax) との差とのいずれもが ± 10%以内であることが必要とされる、ということであり、換言すれば、 I BSax—Xn I (なお、 | |は絶対値を示す）がいずれも 10%以下であること力 S必要とされる、ということである。

[0092] なお、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の最大沸水収縮率 (BSx)の変動率が、平均沸水収縮率 (B Sax)の ± 9 %以内の範囲にあると好ましく、 ± 8 %以内の範囲にあるとより好ましく、 ± 7%以内の範囲にあるとさらに好ましい。

[0093] カロえて、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の最大沸水収縮率 (BSx)の変動率が小さ、ほど好ま、力当該変動率の下限は、測定精度を考慮すると 2%程度が限界であると考えている。

[0094] また、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の沸水収縮率方向差 (BSd)の変動率が、平均沸水収縮率方向差 (BSad)の士 2%〜士 30% (士 2%以上 ± 30%以下）の範囲内となるように調整されることが必要である。ここで、すべての試料の沸水収縮率方向差 (BSd)の変動率とは、すべての試料の沸水収縮率方向差 (BSd)中の最大'最小を求め、それらの最大 ·最小の内の平均沸水収縮率方向差との差の大き、方と平均沸水収縮率方向差との差を求めた場合におけるその差の平均沸水収縮率方向差に対する割合のことをいう。

[0095] すなわち、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールにおいては、試料 (1)〜(6)の沸水収縮率方向差を Yn (n= l〜6)とした場合に、 Υη の最大値 Ymaxと平均沸水収縮率方向差 (BSad)との差と、最小値 Yminと平均沸水収縮率方向差 (BSad)との差との、ずれもが士 20%以内であることが必要とされる、ということであり、換言すれば、 I BSad-Yn I (なお、 | |は絶対値を示す）がいずれも 30%以下であることが必要とされる、ということである。

[0096] なお、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の沸水収縮率方向差 (BSd)の変動率が、平均沸水収縮率方向差 (BSad)の ± 20%以内の範囲にあると好ましぐ ± 15%以内の範囲にあるとより好ましく、 ± 10%以内の範囲にあるとさらに好まし、。

[0097] カロえて、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の沸水収縮率方向差 (BSd)の変動率が小さ、ほど好ましいが、当該変動率の下限は、測定精度を考慮すると 2%程度が限界であると考えている。

[0098] また、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の三次元表面粗さ（SRa)の平均値である平均表面粗さ ( ）力 SO. 01〜0. 06 /z mの範囲にあること力 S必要であり、 0. 02〜0. 05 mの範囲にあるとより好ましい（なお、三次元表面粗さの測定方法の一例については実施例において説明する)。平均表面粗さが 0. 01 mを下回ると、高湿度下での良好な滑り性が得られなくなるので好ましくなぐ反対に、平均表面粗さが 0. 06 mを上回ると、ラミネート加工する際に、ポリオレフイン等のフィルムとの接着性が低下してしまうので好ましくない。

[0099] また、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の三次元表面粗さ（SRa)の変動率が、平均表面粗さ（SRa a)の ± 5%〜士 20% (士 5%以上 ± 20%以下）の範囲内となるように調整されることが必要である。ここで、すべての試料の三次元表面粗さ（SRa)の変動率とは、すべての試料の三次元表面粗さ（SRa)中の最大'最小を求め、それらの最大 ·最小の内の平均表面粗さとの差の大きい方と平均表面粗さとの差を求めた場合におけるその差の平均表面粗さに対する割合のことを、う。

[0100] すなわち、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールにおいては、上記試料 (1)〜(6)の三次元表面粗さを SRn (n= l〜6)とした場合に、 S Rnの最大値 SRmaxと平均表面粗さ（SRaa)との差と、最小値 SRminと平均表面粗さとの差とのいずれもが ± 20%以内であることが必要とされる、ということであり、換言すれば、 I SRaa— SRn | (なお、 | |は絶対値を示す）がいずれも 20%以下であることが必要とされる、ということである。

[0101] なお、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の三次元表面粗さ（SRa)の変動率が、平均表面粗さ（SRa a)の ± 15%以内の範囲にあると好ましぐ ± 10%以内の範囲にあるとより好ましぐ ±8%以内の範囲にあるとさらに好ましい。カロえて、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の三次元表面粗さ（SRa)の変動率が小さいほど好ましいが、当該変動率の下限は、測定精度を考慮すると 5%程度が限界であると考えている。

[0102] また、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料のヘイズの平均値である平均ヘイズが 1. 0〜4. 0の範囲にあることが必要であり、 1. 5〜3. 0の範囲にあるとより好ましい。平均ヘイズが 4. 0を上回ると、製袋加工を施した際に、形成される袋の外観が悪くなるので好ましくない。なお、平均ヘイズは、小さいほど好ましいが、当該平均ヘイズの下限は、測定精度を考慮すると 1. 0程度が限界であると考えている。

[0103] また、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料のヘイズの変動率力平均ヘイズの ± 2%〜士 15% ( ± 2 %以上 ± 15%以下）の範囲内となるように調整されることが必要である。ここで、すべての試料のヘイズの変動率とは、すべての試料のヘイズ中の最大 ·最小を求め、それらの最大 ·最小の内の平均ヘイズとの差の大き!、方と平均ヘイズとの差を求めた場合におけるその差の平均ヘイズに対する割合のことをいう。

[0104] すなわち、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールにおいては、上記試料 (1)〜(6)のヘイズを Hn (n= l〜6)とした場合に、 Hnの最大値 Hmaxと平均ヘイズとの差と、最小値 Hminと平均ヘイズ（Han)との差とのいずれもが ± 15%以内であることが必要とされる、ということであり、換言すれば、 I Han— H n I (なお、 I Iは絶対値を示す）がいずれも 15%以下であることが必要とされる、ということである。

[0105] なお、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料のヘイズの変動率力平均ヘイズの ± 10%以内の範囲にあると好ましく、 ±8%以内の範囲にあるとより好ましい。カロえて、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料のヘイズの変動率が小さいほど好ましいが、当該変動率の下限は、測定精度を考慮すると 2%程度が限界であると考えている。

[0106] また、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、長手方向全長に亘る厚みの変動率力平均厚みに対して ± 2%〜士 10% (± 2%以上 ± 10%以下）の範囲内となるように調整されることが必要である。ここで、長手方向全長に亘る厚みの変動率とは、長手方向全長に亘る厚み中の最大 ·最小を求め、それらの最大 ·最小の内の平均厚みとの差の大き、方と平均厚みとの差を求めた場合におけるその差の平均厚みに対する割合のことをいう。

[0107] すなわち、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールにおいては、長手方向全長に亘る厚みの最大値 Tmaxと平均厚み (長手方向全長に亘る平均厚み Ta)との差と、最小値 Tminと平均厚み (Ta)との差とのいずれもが士 10%以内であることが必要とされる、ということである。

[0108] なお、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、長手方向全長に亘る厚みの変動率力平均厚み (Ta)の ±8%以内の範囲にあると好ましぐ ±6%以内の範囲にあるとより好ましい。

[0109] カロえて、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、長手方向全長に亘る厚みの変動率が小さいほど好ましいが、当該変動率の下限は、製膜装置の性能上力 2%程度が限界であると考えている。

[0110] 一方、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の 23°C X 80%RHにおける動摩擦係数（ μ d)の平均値である平均動摩擦係数（ da)が 0. 3〜0. 8の範囲にあると好ましぐ 0. 4〜0. 6の範囲にあるとより好ましい。 23°C X 80%RHにおける平均動摩擦係数が 0. 3を下回るとぐ反対に、平均動摩擦係数が 0. 8を上回ると、高湿度下での良好な滑り性が得られなくなるので好ましくな、。

[0111] また、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の動摩擦係数 d)の変動率力平均動摩擦係数の ± 5% 〜士 30% (士 5%以上 ± 30%以下）の範囲内となるように調整されると好ま U、。ここで、すべての試料の動摩擦係数 d)の変動率とは、すべての試料の動摩擦係数（ μ d)中の最大'最小を求め、それらの最大'最小の内の平均動摩擦係数との差の大きい方と平均動摩擦係数との差を求めた場合におけるその差の平均動摩擦係数に対する割合のことをいう。

[0112] すなわち、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールにおいては、上記試料(1)〜(6)の動摩擦係数を 11 (11= 1〜6)とした場合に、 nの最大値 μ maxと平均動摩擦係数（ μ da)との差と、最小値 μ minと平均動摩擦係数との差とのいずれもが ± 30%以内であると好ましい、ということであり、換言すれば、 I da— /ζ η | (なお、 I Iは絶対値を示す）がいずれも 30%以下であると好ましい、ということである。

[0113] なお、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の動摩擦係数 d)の変動率力平均動摩擦係数の ± 20 %以内の範囲にあると好ましぐ ± 15%以内の範囲にあるとより好ましぐ ± 10%以内の範囲にあるとさらに好ましい。カロえて、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の動摩擦係数（ μ d)の変動率が小さいほど好ましいが、当該変動率の下限は、測定精度を考慮すると 5%程度が限界であると考えている。

[0114] 一方、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の無機粒子の含有量の平均値である平均含有量が 0. 01 〜0. 5重量％の範囲にあると好ましぐ 0. 05-0. 3重量％の範囲にあるとより好まし Vヽ（なお、無機粒子の含有量の測定方法の一例にっ、ては実施例にぉ、て説明する)。平均含有量が 0. 01重量％を下回ると、高湿度下での良好な滑り性が得られなくなるので好ましくなぐ反対に、平均含有量が 0. 5重量％を上回ると、製造工程で削除したポリアミド榭脂を回収して再利用することが困難となるので好ましくない。

[0115] また、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の無機粒子含有量の変動率力平均含有量の ± 2%〜士 1 0% (± 2%以上 ± 10%以下）の範囲内となるように調整されると好ましい。ここで、すベての試料の無機粒子含有量の変動率とは、すべての試料の無機粒子含有量中の最大 ·最小を求め、それらの最大 ·最小の内の平均含有量との差の大き!、方と平均含有量との差を求めた場合におけるその差の平均含有量に対する割合のことをいう

[0116] すなわち、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールにおいては、上記試料 (1)〜(6)の無機粒子の含有量を Cn (n= 1〜6)とした場合に、 Cnの最大値 Cmaxと平均含有量 (Ca)との差と、最小値 Cminと平均含有量との差とのいずれもが ± 10%以内であると好ましい、ということであり、換言すれば、 I Ca— C n I (なお、 I Iは絶対値を示す）がいずれも 10%以下であると好ましい、ということである。

[0117] なお、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の無機粒子含有量の変動率力平均含有量の ± 8%以内の範囲にあると好ましぐ ±6%以内の範囲にあるとより好ましい。カロえて、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の無機粒子含有量の変動率が小さいほど好ましいが、当該変動率の下限は、測定精度を考慮すると 2%程度が限界であると考えている。

[0118] さらに、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、上記方法により試料を切り出した場合に、すべての試料について、厚み方向の屈折率 (Nz)を求めたときに、それらの屈折率の平均値である平均屈折率 (Nza)が 1. 500以上 1. 520以下となるように調整されることが好ましい。なお、平均屈折率は、下式 6によって算出される。

Nza =すべての試料の Nzの総和 Z試料の数. · · 6

[0119] なお、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを構成するフィルムの Nzの値は、ラミネート強度と厚み斑等のフィルム品位に大きな影響を及ぼす。したがって、平均屈折率が 1. 500以上 1. 520以下であるという要件は、二軸配向フィルムをポリオレフイン系榭脂フィルムとラミネートして使用する場合の必須の要件となる。そして、 Nzが 1. 50 0未満では、ポリオレフイン系榭脂フィルム等とのラミネート強度が不十分となり、製袋後の沸水処理等でラミネート基材との間で剥離が起こり易くなる。一方、この Nzは、未延伸のフィルムを二軸延伸する過程で順次低下していく。換言すると、 Nzは延伸の指標の 1つとも考えることができ、 Nzが大きいということは延伸が不十分であることを表わしており、 Nzが 1. 520を超えるものでは、二軸延伸不足による厚み斑等が顕著に現れて、満足なフィルム品位が得られなくなる。ラミネート強度とフィルム品位の両面を考慮して特に好ましい Nzの範囲は 1. 507〜1. 516の範囲である。

[0120] また、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の屈折率 (Nz)の変動率が、それらの屈折率の平均値 (以下、平均屈折率という）に対して ± 2%以内の範囲となるように調整されることが好ましい。ここで、すべての試料の屈折率（Nz)の変動率とは、すべての試料の屈折率（Nz )中の最大'最小を求め、それらの最大，最小の内の平均屈折率との差の大きい方と平均屈折率との差を求めた場合におけるその差の平均屈折率に対する割合のことをいう。

[0121] すなわち、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールにおいては、試料 (1)〜(6)の屈折率を Nzl〜Nz6とした場合に、 Nzl〜Nz6の最大値 Nzmaxと平均屈折率との差と、 Nzl〜Nz6の最小値 Nzminと平均屈折率との差とのいずれもが ± 2%以内であると好ましい、ということであり、換言すれば、 I平均屈折率 Nzl I〜 I平均屈折率 Nz6 Iがいずれも 2%以下であると好ましい、ということである。また、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の屈折率 (Nz)の変動率力平均屈折率に対して ± 1%以内の範囲にあるとより好ましい。

[0122] カロえて、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、切り出したすべての試料の屈折率 (Nz)の変動率が小さいほど好ましいが、当該変動率の下限は、測定精度や機械精度の面から 0. 1%程度が限界であると考えている

[0123] 上述したように、 1本のポリアミド系榭脂積層フィルムロールにおける最大沸水収縮率、沸水収縮率方向差、表面粗さ等を所定の範囲の値に調整するとともに、それらの最大沸水収縮率、沸水収縮率方向差、表面粗さ等の変動を小さくすることで、製袋加工やラミネート加工における外観の悪ィ匕を防止することができ、高湿度下でも歩留まり良くスムーズに加工することが可能となる。

実施例

[0124] 以下、実施例によって本発明を詳細に説明するが、本発明は、かかる実施例の態様に何ら限定されるものではなぐ本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、適宜変更することが可能である。実施例、比較例、参考例、および参考比較例で使用した原料チップ A〜Eの性状、実施例、比較例、参考例、および参考比較例で使用した原料チップの組成、実施例および比較例におけるフィルムロールの製膜条件を、それぞれ、表 1〜4に示す。なお、チップ Aは、ナイロン 6 (相対粘度 = 2. 8, Tg=41°C) 94. 85 重量⁰ /₀、ポリメタキシリレンアジパミド (相対粘度 = 2. 1) 5. 00重量⁰ /₀、エチレンビスステアリン酸アマイド 0. 15重量％カもなるものであり、チップ Bは、ナイロン 6 (チップ Aと同一物性） 99. 85重量⁰ /₀、エチレンビスステアリン酸アマイド 0. 15重量⁰ /₀力もなるものである。また、チップ C, Eは、いずれも、ナイロン 6 (チップ Aと同一物性） 85. 0 0重量％、平均粒子径が 2. で細孔容積が 1. 2mlZgのシリカ粒子 15. 0重量 %力もなるものであり、チップ Dは、ナイロン 6 (チップ Aと同一物性） 95. 00重量％、平均粒子径が 2. で細孔容積が 1. 6mlZgのシリカ粒子 5. 0重量％からなるものである。加えて、チップ A〜Eの形状は、いずれも楕円柱状であり、チップ A〜Dは、断面長径、断面短径、チップ長さとも同一である。

[表 1]

〔〕

&

■1I¾ t

製膜条件（仲熱処）理延〜

製膜性 1 ί 1

1

'

- if 1

1 1

l l 1

章

1

城 ¾o 1 m

[0129] [実施例 1]

共押出法を利用して、 3つの押出機 (第一^ ^第三押出機)からポリアミド系榭脂を溶融押出しし (ダイス内で積層して押出しし）、 17°Cに冷却された回転する金属ロールに巻き付けて急冷することにより、厚さが 257 mで二種三層構成の未延伸フィルム (ポリアミド系榭脂積層シート）を得た。未延伸フィルムの各層の形成方法 (溶融押出までの工程）は、以下の通りである。なお、以下の説明においては、ポリアミド系樹脂積層シートの表層から順に、第一層、第二層、第三層という（すなわち、第三層の表面は、金属ロール接触面である）。

[0130] ·第一層（外層）の形成

上記したチップ A, Cを別々に、 15klのブレンダー装置を用いて約 8. 0時間に亘って約 120°Cに加温しながら予備乾燥した。プレンダー内から各チップを所定量採取して水分率を測定したところ、チップ A, Cの水分率は、いずれも 800ppmであった。なお、水分率の測定は、カールフィッシャー水分計（KYOTO Electronics社製 M KC- 210)を用い、試料重量 lg、試料加熱温度 230°Cの条件下にて行った。

[0131] し力る後、各プレンダー内のチップ A, Cを、押出機 (第一押出機）の直上のホッパに、定量スクリューフィーダ一で連続的に別々に供給した。なお、チップ Aの供給量を 99. 5重量％とし、チップ Cの供給量を 0. 5重量％とした。ホッパは、原料チップが 150kg入る容量のものであった。また、ホツバの傾斜角は 70°に調整した。

[0132] また、チップ A, Cをホッパ内に供給する際に、各プレンダー内のチップの温度が低くなりすぎないように乾燥力短時間の内にホツバに供給した。ホツバに供給する直前のチップ A, Cの温度は、いずれも約 91°Cであった。そして、供給されたチップ A, Cをホッパ内で混合し、単軸式の第一押出機により 270°Cで Tダイから溶融押出した

[0133] ，第二層（中間層）の形成

上記の如く乾燥させた各プレンダー内のチップ A, Cを、押出機 (第二押出機)の直上のホツバに、定量スクリューフィーダ一で連続的に別々に供給した。なお、チップ A の供給量を 99. 97重量％とし、チップ Cの供給量を 0. 03重量％とした。ホッパは、原料チップが 150kg入る容量のものであった。また、ホツバの傾斜角は 70°に調整した。

[0134] また、チップ A, Cをホッパ内に供給する際に、各プレンダー内のチップの温度が低くなりすぎないように乾燥力短時間の内にホツバに供給した。ホツバに供給する直前のチップ A, Cの温度は、いずれも約 91°Cであった。そして、供給されたチップ A, Cをホッパ内で混合し、単軸式の第二押出機により 270°Cで Tダイから溶融押出した

[0135] ·第三層（内層）の形成

上記の如く乾燥させた各プレンダー内のチップ A, Cを、押出機 (第三押出機)の直上のホツバに、定量スクリューフィーダ一で連続的に別々に供給した。なお、チップ A の供給量を 99. 5重量％とし、チップ Cの供給量を 0. 5重量％とした。ホッパは、原料チップが 150kg入る容量のものであった。また、ホツバの傾斜角は 70°に調整した。

[0136] また、チップ A, Cをホッパ内に供給する際に、各プレンダー内のチップの温度が低くなりすぎないように乾燥力短時間の内にホツバに供給した。ホツバに供給する直前のチップ A, Cの温度は、いずれも約 91°Cであった。そして、供給されたチップ A, Cをホッパ内で混合し、単軸式の第三押出機により 270°Cで Tダイから溶融押出した

[0137] なお、実施例 1の各押出機においては、使用量の最も多いポリアミド系榭脂チップ以外のポリアミド系榭脂チップ (チップ C)の平均長径、平均短径、平均チップ長さは、使用量の最も多いポリアミド系榭脂チップ (チップ A)の平均長径、平均短径、平均チップ長さに対し、それぞれ ± 20%以内の範囲に含まれている。また、未延伸フィルムの形成における第一〜第三押出機の吐出量は、第一層 Z第二層 Z第三層の厚み比が、 2Z11Z2となるように調整した。

[0138] そして、各押出機を介して Tダイ力ゝら積層した状態で押出された溶融榭脂を、 17°C に冷却された回転する金属ロールに巻き付けて急冷することにより、厚さ 257 mの未延伸積層シート (未延伸積層フィルム)を得た。なお、未延伸積層シートの引取速度 (金属ロールの回転速度）は、約 66mZmin.であった。

[0139] また、溶融榭脂を金属ロールに巻き付ける際のエアーギャップは、 40mmに調整し、 1. 5mm φの針状体を並設した多針状電極により、 11 ± 1. lkvで 100mAの直流負電荷を溶融した榭脂 (シート状物）に印カロして、ストリーマコロナ放電させることにより、溶融した榭脂を金属ロールに静電密着させた。カロえて、上記のストリーマコロナ放電においては、電極および金属ロールの周囲を壁部材で囲って外部と遮断し、多針状電極の周囲の湿度を約 75%RHに保ち、多針状電極の周囲の温度を約 45°Cに保った。さらに、溶融した榭脂を金属ロールに巻き付ける際に、溶融した榭脂が金属ロールと接触する部分を、溶融した榭脂の全幅に亘つて、バキュームボックスを利用して、榭脂が巻き取られる方向と反対の方向へ吸引することにより、溶融樹脂の金属ロールへの密着を促進した。なお、バキュームボックスの吸引風速は、吸引口の全幅 (すなわち、溶融樹脂の全幅）に亘つて、 5. 0±0. 5m/sec.となるように調整した。なお、上記した未延伸フィルムの製造においては、多針状電極へのオリゴマーの付着は見られず、静電密着状態は、非常に安定したものであった。

[0140] し力る後、得られた未延伸フィルムを、テフロン (登録商標)製ロールによって延伸温度約 85°Cで約 2. 1倍に縦延伸（第 1縦延伸）した後、セラミック製ロールによって延伸温度約 70°Cで約 1. 6倍に縦延伸（第 2縦延伸）した。さらに、縦延伸されたシートを連続的にテンターに導き、約 130°Cで 4. 0倍に横延伸し、約 213°Cで熱固定して 5. 0%の横弛緩処理を施した後に冷却し、両縁部を裁断除去することによって、約 1 5 μ mの二軸延伸フィルムを 2000m以上に亘つて連続的に製膜してミルロールを作製した。得られた二軸延伸後の積層フィルムを、厚み方向に薄くスライスして電子顕微鏡にて観察したところ、第一層、第二層、第三層の厚みは、それぞれ、約 2 m、約 11 m、約 mであった。

[0141] なお、フィルムを 2000m連続製造したときのフィルム表面温度の変動幅は、予熱ェ程で平均温度 ±0. 8°C、延伸工程で平均温度 ±0. 6°C、熱処理工程で平均温度 ±0. 5°Cの範囲内であった。さらに、得られたミルロールを、幅 400mm、長さ 2000 mにスリットして、 3インチ紙管に巻き取り、 2本のポリアミド系榭脂積層フィルムロール (スリットロール）を得た。そして、得られた 2本のスリットロール（すなわち、同一のミルロール力も得られたもの）を用いて、以下の方法により特性の評価を行った。なお、以下の BS (沸水収縮率)、 BSx (最大沸水収縮率)、 BSd (沸水収縮率方向差)、屈折率の測定にぉ、ては、フィルムの巻き終わりから 2m以内に 1番目の試料切り出し部を設け、 1番目の試料切り出し部力ゝら約 100m毎に 2番目から 20番目の試料切り出し部を設け、フィルムの巻き始めから 2m以内に 21番目の試料切り出し部を設け、それらの 1番目から 21番目までの各試料切り出し部力も試料フィルムを切り出した。評価結果を表 5〜8に示す。評価結果を示す際に、衝撃強度、ラミネート強度については、測定した各試料サンプルの数値の平均値と、各試料サンプルの数値の変動範囲とを示した。また、 S字カールについては、各評価レベルとなった試料サンプルの個数と、全試料サンプルの総合評価のレベルとを示した。

[0142] [沸水収縮率]

片方のスリットロールの各切り出し部から切り出された二軸配向ポリアミド系榭脂積層フィルム（試料フィルム）を一辺 21cmの正方形状に切り出し、 23°C、 65%RHの雰囲気で 2時間以上放置した。この試料の中央を中心とする直径 20cmの円を描き、縦方向（フィルム引出し方向）を 0° として、 15° 間隔で時計回りに 0〜165° 方向に円の中心を通る直線を引き、各方向の直径を測定し、処理前の長さとした。次いで、切り出した試料を沸水中で 30分間加熱処理した後、取り出して表面に付着した水分を拭き取り、風乾してから 23°C、 65%RHの雰囲気中で 2時間以上放置し、上述したように各直径方向に引いた直線の長さを測定して処理後の長さとし、上式 1〜5によつて、 BS (沸水収縮率)、 BSx (最大沸水収縮率)、 BSax (平均沸水収縮率)、 BSd (沸水収縮率方向差)、 BSad (平均沸水収縮率方向差)を算出した。

[0143] そして、全ての試料の最大沸水収縮率 (BSx)中の最大'最小を求め、それらの最大 ·最小の内の平均沸水収縮率 (BSax)との差の大き、方と平均沸水収縮率との差を算出し、その差の平均沸水収縮率 (BSax)に対する割合 (％)を算出することによつて、平均沸水収縮率 (BSax)に対する最大沸水収縮率 (BSx)の変動率を求めた。また、全ての試料の沸水収縮率方向差 (BSd)中の最大'最小を求め、それらの最大 ·最小の内の平均沸水収縮率方向差 (BSad)との差の大き、方と平均沸水収縮率との差を算出し、その差の平均沸水収縮率方向差 (BSad)に対する割合 (％)を算出することによって、平均沸水収縮率方向差 (BSad)に対する沸水収縮率方向差 (BS d)の変動率を求めた。

[0144] [三次元表面粗さ]

片方のスリットロールの各切り出し部から切り出された二軸配向ポリアミド系榭脂積層フィルム (試料フィルム）の表面にっ、て、触針式三次元表面粗さ計 (株式会社小坂研究所社製、 SE— 3AK)を用いて、針の半径 2 m、荷重 30mg、針のスピード 0 . ImmZsの条件下で、フィルムの長手方向にカットオフ値 0. 25mmで、測定長 lm mにわたつて測定し、 2 m間隔で 500点に分割し、また、フィルムの幅方向に、前記と同様の条件で測定長 0. 3mmにわたつて測定し、 2 /z m間隔で 150点に分割した。得られた分割点の各点の三次元方向の高さについて、三次元粗さ解析装置 (株式会社小坂研究所社製、 TDA— 21)を用いて解析し、三次元平均表面粗さ (nm)を求めた。

[0145] [高湿度下の動摩擦係数/ z d]

スリットロールの各切り出し部から切り出した二軸配向フィルムを用い、 JIS-C215 1に準拠し、下記条件により外層同士の動摩擦係数を評価した。 •測定雰囲気： 23°C、 80%RH

•試験片：幅 130mm、長さ 250mm

，試験速度： 150mmZ分

[0146] [ヘイズ]

スリットロールの各切り出し部から切り出した各二軸配向フィルムにつ、て、 JIS K7 136に準拠し、ヘイズメータ（日本電色工業株式会社製、 300A)を用いて測定した。なお、測定は 2回行い、その平均値を求めた。

[0147] [無機粒子の含有量]

スリットロールの各切り出し部から切り出した二軸配向フィルムを 800°Cで燃焼させた場合の残渣の重量を求め、その残渣重量の燃焼前のフィルム重量に対する割合（百分率)を無機粒子の含有量として算出した。なお、無機粒子の含有量の測定にお V、ては、各切り出し部から切り出した二軸配向フィルムを硫酸等の溶媒に溶解させた場合の残渣の重量を求め、その残渣重量の当初のフィルム重量に対する割合（百分率)を算出する方法を採用することも可能である。

[0148] [縦方向厚み斑]

スリットロールを長手方向全長に亘つて約 3cm幅にスリットして厚み斑測定用のスリットロールを作製した。しかる後、アンリツ社製の厚み斑測定装置 (広範囲高感度電子マイクロメーター K—313A)を用いて、長手方向全長に亘る平均厚み、最大厚み、最小厚みを求めた。そして、下式 7により、それらの最大厚み'最小厚みの内の平均厚みとの差の大きい方と平均厚みとの差を算出し、その差の平均厚みに対する割合 (％)を算出することによって、長手方向全長に亘る厚みの変動率を算出した。厚みの変動率 = I最大厚みあるいは最小厚み一平均厚み I /平均厚み · ' · 7

[0149] [屈折率]

ァタゴ社製の「アッベ屈折計 4Τ型」を用いて、各試料切り出し部から切り出された各試料フィルムを 23°C、 65%RHの雰囲気中で 2時間以上放置した後に、厚み方向の屈折率 (Nz)を測定した。また、全試料フィルムの平均の平均屈折率を算出して、表 6の如ぐ全試料中で最大あるいは最小の Nzと平均屈折率との差を算出するとともに、その差の平均屈折率に対する割合を変動率として算出した。 [0150] [衝撃強度]

各切り出し部カゝら切り出された各試料フィルムを 23°C、 65%RHの雰囲気中で 2時間以上放置した後、東洋精機製作所社製の「フィルムインパクトテスター TSS式」を使用し、直径 12. 7mmの半球型衝突子により破断強度を測定し、衝撃強度とした。また、全試料フィルムの平均の衝撃強度も算出した。

[0151] [ラミネート加工性]

上記した沸水収縮率、縦方向厚み斑、屈折率、衝撃強度を測定したスリットロールとは別のスリットロール（同一のミルロールから得られたもの）を用い、そのスリットロールを構成する二軸配向ポリアミド系榭脂積層フィルムにウレタン系 AC剤 (東洋モートン社製「EL443」）を塗布した後、その上に、モダンマシナリー社製のシングルテストラミネータ装置を用、て厚さ 15 mの LDPE (低密度ポリエチレン）フィルムを 315 °Cで押し出し、さらに、その上に厚さ 40 mの LLDPE (直鎖状低密度ポリエチレン）フィルムを連続的にラミネートし、ポリアミド系榭脂 ZLDPEZLLDPEよりなる 3層積層構造のラミネートフィルムロールを得た。また、ラミネートフィルムロールを製造する際の加工性を下記の 3段階で評価した。なお、ラミネート加工性を評価した際の温度は約 25°Cであり、湿度は約 75 %RHであつた。

〇：ロールに皺が発生せず、条件調整も不要

△:条件調整によりロールの皺が解消

X：どのように条件調整を行っても、ロールに皺が発生

[0152] [ラミネート強度]

また、そのラミネートフィルムロールから切り出したラミネートフィルムを、幅 15mm、長さ 200mmに切り出して試験片とし、東洋ボールドウィン社製の「テンシロン UMT —Π— 500型」を用いて、温度 23°C、相対湿度 65%の条件下でポリアミド系榭脂積層フィルム層と LDPE層間の剥離強度を測定した。なお、引張速度は lOcmZ分、剥離角度は 180度とし、剥離部分に水を付けて測定した。また、ラミネート強度の測定は、ラミネートフィルムロールの巻き終わりから 2m以内において 1番目の試料片を切り出し、 1番目の試料片の切り出し部分力も約 100m毎にぉ、て 2番目力も 20番目の試料片を切り出し、フィルムの巻き始めから 2m以内にぉヽて 21番目の試料片を切り出し、それらの 1番目から 21番目までの各試料片について測定した。また、それらの測定値の平均も算出した。

[0153] [S字カール現象]

上記の如くラミネートフィルムロールとして巻き取られたラミネートフィルムを、西部機械社製のテストシ一ラーを用いて巻き長さ方向に平行に 2つに折り畳みつつ縦方向に各両端 20mmずつを 150°Cで連続的に熱シールし、それに垂直方向に 10mmを 150mm間隔で断続的に熱シールして幅 200mmの半製品を得た。これを巻き長さ方向に、両縁部をシール部分が 10mmとなるように裁断した後、これと垂直方向にシール部分の境界で切断し、 3方シール袋 (シール幅： 10mm)を作製した。それらの 3 方シール袋の中から、ラミネートフィルムロールの巻き終わりから 2m以内の部分から作製された 3方シール袋を 1番目のサンプルとして選択し、その 1番目のサンプルの作製部分から約 100, 200, - - - 1800, 1900m離れた部分から作製された 3方シール袋を、それぞれ、 2番目〜20番目のサンプルとして選択し、ラミネートフィルムロールの卷き始めから 2m以内の部分力も作製された 3方シール袋を 21番目のサンプルとして選択した。そして、それらの 21枚の 3方シール袋を沸騰水中で 30分間熱処理した後、 23°C、 65%RHの雰囲気で一昼夜保持し、さらに、それらの 21枚の 3方シール袋を重ねて上力も袋全面に lkgの荷重をかけ、一昼夜保持した後に荷重を取り去つて袋の反り返り（S字カール)の度合、を以下のようにして評価した。

◎：全く反り返りがない

〇：わずかに反り返りが見られる

X ：明らかに反り返りが見られる

X X：反り返りが著しい

[0154] [実施例 2]

溶融状態のシートの引取速度を 75mZminに変更し、二軸延伸後の熱固定の温度を約 216°Cに変更した以外は、実施例 1と同様にして、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によつて評価した。評価結果を表 5〜8に示す。

[0155] [実施例 3] 第一層および第三層の形成において、各プレンダー内のチップ A, Cを第一押出機および第三押出機の直上のホツバに供給する際に、チップ Aの供給量を 99. 0重量％とし、チップ Cの供給量を 1. 0重量％とするとともに、第二層の形成において、各プレンダー内のチップ A, Cを第二押出機の直上のホツバに供給する際に、チップ A の供給量を 99. 94重量％とし、チップ Cの供給量を 0. 06重量％とした。それ以外は実施例 1と同様にして、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 5〜 8に示す。

[0156] [実施例 4]

原料チップを第一〜第三押出機力溶融押出する際に、第一層 Z第二層 Z第三層の厚み比が、 1Z13Z1となるように第一〜第三押出機の吐出量を調整した以外は実施例 1と同様にして、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。得られた二軸延伸後の積層フィルムを、厚み方向に薄くスライスして電子顕微鏡にて観察したところ、第一層、第二層、第三層の厚みは、それぞれ、約 1 m、約 13 m、約 1 mであった。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 5〜8に示す。

[0157] [実施例 5]

原料チップ Aの代わりに、原料チップ Bを用いた以外は実施例 1と同様にして、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た (すなわち、実施例 5においては、第一〜第三層を構成するポリアミド系榭脂の中にポリメタキシレンジパミドが含まれてヽな、)。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 5〜8に示す。

[0158] [実施例 6]

未延伸の積層榭脂シートを形成する際に、第三層を形成せず、第一層 Z第二層の厚み比が 2Z13となるように第一、第三押出機の吐出量を調整した以外は実施例 1 と同様にして、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。得られた二軸延伸後の積層フィルムを、厚み方向に薄くスライスして電子顕微鏡にて観察したところ、第一層（外層）、第二層（内層）の厚みは、それぞれ、約 2 /ζ πι、約 13 /z mであった。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 5〜8に示す。

[0159] [実施例 7]

第一層および第三層の形成用の原料として原料チップ Cの代わりに、原料チップ D を用い、第一層および第三層の形成における第一押出機および第三押出機へのチップ Aの供給量を 94. 0重量％とし、チップ Dの供給量を 6. 0重量％とするとともに、第二層の形成におけるチップ Aの第二押出機への供給量を 99. 6重量％とし、チップ Cの供給量を 0. 4重量％とした。それ以外は実施例 1と同様にして、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 5〜8に示す。

[0160] [実施例 8]

実施例 1と同様にして得られた未延伸フィルム (積層フィルム）を、テフロン (登録商標)製ロールによって延伸温度約 90°Cで約 2. 2倍に縦延伸（第 1縦延伸）した後、セラミック製ロールによって延伸温度約 70°Cで約 1. 5倍に縦延伸（第 2縦延伸）した。さらに、縦延伸されたシートを、実施例 1と同様に、連続的にステンターに導き、約 130 °Cで 4. 0倍に横延伸し、約 213°Cで熱固定して 5. 0%の横弛緩処理を施した後に冷却し、両縁部を裁断除去することによって、約 15 mの二軸延伸フィルムを 2000 m以上に亘つて連続的に製膜した。なお、フィルムを連続製造したときのフィルム表面温度の変動幅は、実施例 1と同様であった。得られた二軸延伸フィルムを、実施例 1と同様にスリットして巻き取ることによって、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 5〜8に示す。

[0161] [実施例 9]

実施例 1と同様にして得られた未延伸フィルム (積層フィルム）を、実施例 1と同様に二段階に縦延伸した。しカゝる後、縦延伸されたシートを、連続的にステンターに導き、約 130°Cで 3. 6倍に横延伸し、約 218°Cで熱固定して 3. 0%の横弛緩処理を施した後に冷却し、両縁部を裁断除去することによって、約 15 mの二軸延伸フィルムを 2000m以上に亘つて連続的に製膜した。なお、フィルムを連続製造したときのフィルム表面温度の変動幅は、実施例 1と同様であった。得られた二軸延伸フィルムを、実施例 1と同様にスリットして巻き取ることによって、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 5〜8に示す。

[0162] [実施例 10]

プレンダー内の原料チップを第一〜第三押出機直上のホツバに供給する際に各ホツバの傾斜角を 65°に変更した以外は実施例 1と同様にして、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 5〜8に示す。

[0163] [比較例 1]

溶融した榭脂を金属ロールへ静電密着させる際に、電極を 0. 5mm φのワイヤーに変更し、 11 ± 1. lkvで 100mAの直流負電荷を溶融樹脂に印加してグロ一放電させた状態で、金属ロールの回転速度を実施例 1と同様に約 66mZminとしたところ、溶融樹脂がワイヤーに巻き付いてしまい、金属ロールに静電密着させることができず、延伸し得る未延伸フィルムを得ることはできなかった。

[0164] [参考例 1]

溶融した榭脂を金属ロールへ静電密着させる際の榭脂シートの引取速度 (金属口ールの回転速度）を 60mZminに変更し、静電密着の方法を 0. 5mm φのワイヤー電極によるグロ一放電（11 ± 1. lkvで 100mAの直流負電荷印カロ）に変更するとともに、二軸延伸後の熱固定の温度を約 210°Cに変更した以外は、実施例 1と同様にして、参考例 1のポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。なお、フィルムを連続製造したときのフィルム表面温度の変動幅は、実施例 1と同様に、予熱工程で平均温度 ±0. 8°C、延伸工程で平均温度 ±0. 6°C、熱処理工程で平均温度 ±0. 5°Cの範囲内であった。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。参考例 1におけるフィルムロールの製造条件を、表 9〜： L1に示し、フィルムロールの特性の評価結果を表 12〜 15に示す。

[0165] [参考例 2]

第一層および第三層の形成において、各プレンダー内のチップ A, Cを第一押出機および第三押出機の直上のホツバに供給する際に、チップ Aの供給量を 99. 0重量％とし、チップ Cの供給量を 1. 0重量％とするとともに、第二層の形成において、各プレンダー内のチップ A, Cを第二押出機の直上のホツバに供給する際に、チップ A の供給量を 99. 94重量％とし、チップ Cの供給量を 0. 06重量％とした。それ以外は参考例 1と同様にして、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 12 〜15に示す。

[0166] [参考例 3]

原料チップを第一〜第三押出機力溶融押出する際に、第一層 Z第二層 Z第三層の厚み比が、 1Z13Z1となるように第一〜第三押出機の吐出量を調整した以外は参考例 1と同様にして、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。得られた二軸延伸後の積層フィルムを、厚み方向に薄くスライスして電子顕微鏡にて観察したところ、第一層、第二層、第三層の厚みは、それぞれ、約 1 m、約 13 m、約 1 mであった。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 12〜 15に示す。

[0167] [参考例 4]

原料チップ Aの代わりに、原料チップ Bを用いた以外は参考例 1と同様にして、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た (すなわち、参考例 4においては、第一〜第三層を構成するポリアミド系榭脂の中にポリメタキシレンジパミドが含まれてヽな、)。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 12〜 15に示す。

[0168] [参考例 5]

未延伸の積層榭脂シートを形成する際に、第三層を形成せず、第一層 Z第二層の厚み比が 2Z13となるように第一、第三押出機の吐出量を調整した以外は参考例 1 と同様にして、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。得られた二軸延伸後の積層フィルムを、厚み方向に薄くスライスして電子顕微鏡にて観察したところ、第一層（外層）、第二層（内層）の厚みは、それぞれ、約 2 /ζ πι、約 13 /z mであった。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 12〜15に示す。

[0169] [参考例 6]

第一層および第三層の形成用の原料として原料チップ Cの代わりに、原料チップ D を用い、第一層および第三層の形成における第一押出機および第三押出機へのチップ Aの供給量を 94. 0重量％とし、チップ Dの供給量を 6. 0重量％とするとともに、第二層の形成におけるチップ Aの第二押出機への供給量を 99. 6重量％とし、チップ Cの供給量を 0. 4重量％とした。それ以外は参考例 1と同様にして、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 12〜 15に示す。

[0170] [参考例 7]

参考例 1と同様にして得られた未延伸フィルム (積層フィルム）を、テフロン (登録商標)製ロールによって延伸温度約 90°Cで約 2. 2倍に縦延伸（第 1縦延伸）した後、セラミック製ロールによって延伸温度約 70°Cで約 1. 5倍に縦延伸（第 2縦延伸）した。さらに、縦延伸されたシートを、参考例 1と同様に、連続的にステンターに導き、約 130 °Cで 4. 0倍に横延伸し、約 210°Cで熱固定して 5. 0%の横弛緩処理を施した後に冷却し、両縁部を裁断除去することによって、約 15 mの二軸延伸フィルムを 2000 m以上に亘つて連続的に製膜した。なお、フィルムを連続製造したときのフィルム表面温度の変動幅は、参考例 1と同様であった。得られた二軸延伸フィルムを、参考例 1と同様にスリットして巻き取ることによって、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 12〜 15に示す。

[0171] [参考例 8]

参考例 1と同様にして得られた未延伸フィルム (積層フィルム）を、参考例 1と同様に二段階に縦延伸した。しカゝる後、縦延伸されたシートを、連続的にステンターに導き、約 130°Cで 3. 6倍に横延伸し、約 215°Cで熱固定して 3. 0%の横弛緩処理を施した後に冷却し、両縁部を裁断除去することによって、約 15 mの二軸延伸フィルムを 2000m以上に亘つて連続的に製膜した。なお、フィルムを連続製造したときのフィルム表面温度の変動幅は、参考例 1と同様であった。得られた二軸延伸フィルムを、参考例 1と同様にスリットして巻き取ることによって、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 12〜 15に示す。

[0172] [参考例 9]

プレンダー内の原料チップを第一〜第三押出機直上のホツバに供給する際に各ホツバの傾斜角を 65°に変更した以外は参考例 1と同様にして、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 12〜 15に示す。

[0173] [参考比較例 1]

未延伸の榭脂シートを形成する際に、第二層および第三層を形成することなく単層構造とし、第一層形成用の原料として原料チップ Aのみを用いた以外は参考例 1と同様にして、ポリアミド系榭脂フィルムロールを得た。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 12〜 15に示す。

[0174] [参考比較例 2]

原料チップ Cの代わりに原料チップ Eを用いた以外は参考例 1と同様にして、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。なお、参考比較例 2においては、使用量の最も多、ポリアミド系榭脂チップ以外のポリアミド系榭脂チップ (チップ E)の平均長径、平均チップ長さは、使用量の最も多いポリアミド系榭脂チップ (チップ A)の平均長径、平均チップ長さに対し、それぞれ ± 20%以内の範囲に含まれていない。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 12〜15に示す。

[0175] [参考比較例 3]

プレンダー内の原料チップを第一〜第三押出機直上の各ホツバに供給する際にホツバの傾斜角を 45°に変更した以外は参考例 1と同様にして、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 12〜 15に示す。

[0176] [参考比較例 4]

原料チップ A, Cを、予備乾燥した後に第一〜第三押出機直上の各ホツバに供給する前に、各プレンダー内で約 5時間に亘つて放置した以外は、参考例 1と同様にして、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。なお、各ホツバに供給する直前のチップ A, Cの水分率は、いずれも 800ppmであり、各ホツバに供給する直前のチップ A , Cの温度は、いずれも約 30°Cであった。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 12〜 15に示す。

[0177] [参考比較例 5]

原料チップ A, Cの予備乾燥条件を、約 4. 0時間に亘つて約 100°Cに加温する方法に変更した以外は、参考例 1と同様にして、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールを得た。なお、予備乾燥後に、プレンダー内から各チップを所定量採取して水分率を測定したところ、チップ A, Cの水分率は、いずれも 1500ppmであり、ホツバに供給する直前のチップ A, Cの温度は、いずれも約 85°Cであった。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 12〜 15に示す。

[0178] [参考比較例 6]

参考例 1と同様にして得られた未延伸フィルムを、テフロン (登録商標)製ロールによって延伸温度約 90°Cで約 1. 5倍に縦延伸（第 1縦延伸）した後、セラミック製ロールによって延伸温度約 70°Cで約 2. 2倍に縦延伸（第 2縦延伸）した。さらに、縦延伸されたシートを、連続的にステンターに導き、参考例 1と同様に横延伸し、熱固定して横弛緩処理を施した後に冷却し、両縁部を裁断除去することによって、約 15 mの二軸延伸フィルムを 2000m以上に亘つて連続的に製膜した。なお、フィルムを連続製造したときのフィルム表面温度の変動幅は、参考例 1と同様であった。し力る後、得られたフィルムを、参考例 1と同様にスリットして巻き取ることによって、ポリアミド系榭脂積層フィルムを得た。そして、得られたフィルムロールの特性を実施例 1と同様の方法によって評価した。評価結果を表 12〜 15に示す。

[0179] [表 5]

*平均沸水収縮 -に対する最大沸水収縮率の変動率：

全ての試料の最大沸水収縮率中の最大 · S小の内、平均沸水収縮率との差の大きい方をもって変動率を計算した。

*平均沸水収縮率方向差に対する沸水収縮率方向差の変動率；

全ての料の沸水収縮率方向差の S大 · ift小の内、平均沸水収縮率方向差との差の大きい方をもって変動率を計算した。

*平均 ¾而粗さに対する表面粗さの変動率：全ての試料の表面粗さの最大 ·最小の内，平均 *面粗さとの差の大きい力'をもって変動率を計算した。

〔〕¾〔〕01817

*平均ヘイズに対するヘイズの変動率；全ての試料のヘイズの最大 ·最小の内、平均ヘイズとの差の人きい方をもって変動率を計算した。

*平均厚みに対する厚みの変動率；全長に亘る厚みの最大 ·最小の内，平均厚みとの差の大きい方をもって変動率を計^した。

*平均勒摩擦係数に対する動摩擦係数の変動率：全ての試料の動摩擦係数中の g大 · S小の内、平均力摩擦係数との差の大きい方をもって変動率を計算した。

*平均シリカ含有量に対するシリカ含有量の変動率；

全ての試料のシリカ含有量中の最大 ·最小の内、平均シリカ含有暈との差の大きい方をもって変動率を計算した。 *平均屈折率に対する屈折率の変動率；

全ての試料の屈折率中の最大 ·最小の内、平均屈折率との差の大きい方をもって変動率を計算した。

〔〕0183

溶融シートの冷却条件

溶融シート静電密着方法

の引取速度

(m/mm) 電極放電電圧電流

(kv) (mA) 参考例 1 6 0 0.5mm Φ 針状ワイヤ- グロ一 11.0土 1.1 100 参考例 2 6 0 0.5mm Φ 針状ワイヤ- グロ一 11.0 + 1.1 100 参考例 3 6 0 0.5mm Φ 針状ワイヤ- グロ一 11.0士 1.1 100 参考例 4 6 0 0.5mm Φ 針状ワイヤ- グロ一 11.0士 1.1 100 参考例 5 6 0 0.5mm Φ 針状ワイヤ- グロ一 11.0土 1.1 100 参考例 6 6 0 . 0.5mm Φ 針状ワイヤ- グロ一 11.0土 1.1 100 参考例 7 6 0 0.5mm Φ 針状ワイヤ- グロ一 11.0土 1.1 100 参考例 8 6 0 0.5mm Φ 針状ワイヤ- グロ一 11.0土 1.1 100 参考例 9 6 0 0.5mm Φ 針状ワイヤグロ一 11.0 ± 1.1 100 参考比較例 1 6 0 0.5mm Φ 針状ワイヤ- グロ一 11.0土 1.1 100 参考比較例 2 6 0 0.5mm Φ 針状ワイヤ- グロ一 11.0土 1.1 100 参考比較例 3 6 0 0.5mm Φ 針状ワイヤ- グロ一 11.0土 1.1 100 参考比較例 4 6 0 0.5mm 針状ワイヤ- グロ一 11.0土 1.1 100 参考比較例 5 6 0 0.5mm Φ 針状ワイヤ- グロ一 11.0土 1.1 100 参考比較例 6 6 0 0.5mm Φ 針状ワイヤ- グロ一 11.0 + 1.1 100

10]

SsU01812

*平均沸水収縮率に対する最大沸水収縮率の変動率；

全ての試料の最大沸水収縮率屮の最大■最小の内、平均沸水収縮率との差の大きい方をもって変動率を計算した。

全ての試料の沸水収縮率方向差の最大 ·最小の内、平均沸水収縮率方向差との差の大きい方をもって変動率を計算した。

*平均表面粗さに対する表面粗さの変動率；全ての試料の表面粗さの最大 ·最小の内、平均表面粗さとの差の大きい方をもって変動率を計算した。

[0187] [表 13]

*平均ヘイズに対するヘイズの変動率；全ての試料のヘイズの最大■最小の内，平均ヘイズとの差の火きい方をもって変動率を計算した。

*平均厚みに対する厚みの変動率：全長に直る厚みの最大 ·最小の内、平均厚みとの差の大きい方をもって変動率を計算した。

*平均動摩擦係数に対する動摩擦係数の変動率；全ての試料の動摩擦係数中の最大 ·最小の内、平均動摩擦係数との差の大きい方をもって変動率を計算した。

〔 S〕S0189I

*平均シリカ含有量に対するシリカ含有量の変動率；

全ての試料のシリカ含有量中の最大 ·最小の内、平均シリカ含有量との差の大きい方をもって変動率を計算した。

*平均屈折率に対する折率の変動率；

全ての試料の屈折率中の最大 ·最小の内、平均届折率との差の大きい方をもって変動率を計算した。

〔〕ί0188

施例のフィルムの効果]

表 5 8によれば、実施例の製造方法においては、溶融シートの引取速度が高いにも拘わらず（66mZmin, 75mZmin)、製造されたフィルムロールのロール全体に亘る縦方向の厚み斑が非常に小さぐ沸水収縮率、屈折率、高湿度下での動摩擦係数等の物性の変動が小さくなつていることが分かる。また、実施例のフィルムロールは、いずれも、高湿度下（75%RH)でのラミネートカ卩ェ性が良好であることが分かる。さら〖こ、実施例のフィルムロールは、いずれも、 S字カール現象が起こらず、実施例のフィルムロールを構成するフィルムは、衝撃強度（強靱性、耐ピンホール性）が良好であり、ラミネート強度が高いことが分かる。これに対して、溶融榭脂を金属ロールへ静電密着させる際にストリーマコロナ放電を行うことなくグロ一放電を行った比較例 1 では、上述の如ぐ延伸し得る未延伸フィルムを得ることはできず、実施例 1と同様な速度で製膜することは不可能であった。

[0191] また、表 12〜15力ら、参考例のフィルムロールは、いずれも、ロール全体に亘る縦方向の厚み斑が非常に小さぐ沸水収縮率、屈折率、高湿度下での動摩擦係数等の物性の変動が小さぐ S字カール現象が起こらず、高湿度下（75%RH)でのラミネート加工性が良好であることが分かる。その上、参考例のフィルムロールを構成するフィルムは、いずれも、衝撃強度（強靱性、耐ピンホール性）が良好であり、ラミネート強度が高いことが分かる。これに対して、参考比較例のフィルムロールは、ロール全体に亘る縦方向の厚み斑や、沸水収縮率、屈折率、高湿度下での動摩擦係数等の物性の変動が大きくなつており、 S字カール現象が見られたり、高湿度下（75%RH) でのラミネートカ卩ェ性が不良であったりすることが分かる。

産業上の利用可能性

[0192] 本発明の製造方法は、上記の如ぐ生産性向上の面で優れた効果を有するので、ポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造に好適に用いることができる。また、本発明の製造方法によって得られるポリアミド系榭脂積層フィルムロールは、上記の如く優れたカ卩ェ特性を有しているので、食品のレトルト加工用途に好適に用いることができる。

図面の簡単な説明

[0193] [図 1]移動冷却体に電極が配置されてストリーマコロナ放電が行われている状態を示す説明図である。符号の説明

1· ·ダイス、 2· 'シート状溶融体、 3· ·冷却ドラム、 4· '未延伸シート、 5· ·直流高圧電源、 6· ·電極、 7· 'ストリーマコロナ放電。

Claims

請求の範囲複数のポリアミド系榭脂シートを積層してなるポリアミド系榭脂積層フィルムを、幅が0. 2m以上 3. Om以下で長さが 300m以上 30000m以下となるように巻き取ってなるポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法であって、ポリアミド系榭脂を移動冷却体面上へシート状に溶融押出し冷却することにより未延伸シートを得る溶融押出冷却工程、未延伸シートを縦方向および横方法にニ軸延伸する二軸延伸工程、および二軸延伸された二軸延伸フィルムをロール状に巻き取る卷取工程を含んでおり、前記溶融押出冷却工程が、前記ポリアミド系榭脂の移動冷却体面への溶融押出し冷却に際し、直流高圧を印可した電極と前記溶融状態のポリアミド系榭脂シートとの間に、ストリーマコロナ状態のコロナ放電を行い、溶融状態のポリアミド系榭脂シートに移動冷却体面と密着するに十分な電荷を付与せしめるものであり、製造されたポリアミド系榭脂積層フィルムロールが、フィルムの巻き終わりから 2m以内に 1番目の試料切り出し部を、また、フィルムの卷き始めから 2m以内に最終の切り出し部を設けるととも〖こ、 1番目の試料切り出し部から約 100m毎に試料切り出し部を設けたとき、下記要件（1)〜（5)を満たすことを特徴とするポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

(2)前記各切り出し部から切り出された各試料につ!ヽて、長手方向に対し +45度方向の沸水収縮率と長手方向に対し 45度方向の沸水収縮率との差の絶対値である沸水収縮率方向差を求めたときに、それらの沸水収縮率方向差の平均値である平均沸水収縮率方向差が 2. 0%以下であるとともに、すべての試料の沸水収縮率方向差の変動率が、前記平均沸水収縮率方向差に対して ± 2%〜士 30%の範囲内である (3)前記各切り出し部から切り出された各試料について、巻き取り方向の三次元表面粗さを測定したときに、それらの三次元表面粗さの平均値である平均表面粗さが 0. 0 1〜0. 06 mの範囲内であるとともに、すべての試料の三次元表面粗さの変動率が、前記平均表面粗さに対して ± 5%〜士 20%の範囲内である

[2] 製造されたポリアミド系榭脂積層フィルムロールの前記各切り出し部から切り出された各試料にっ、て、 23°Cで 80%RHの雰囲気下におヽて動摩擦係数を測定したときに、それらの動摩擦係数の平均値である平均動摩擦係数が 0. 3〜0. 8の範囲内であるとともに、すべての試料の動摩擦係数の変動率が、前記平均動摩擦係数に対して ± 5%〜士 30%の範囲内であることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[3] 製造されたポリアミド系榭脂積層フィルムロールの前記各切り出し部から切り出された各試料について、無機粒子の含有量を測定したときに、それらの無機粒子含有量の平均値である平均含有量が 0. 01-0. 5重量％の範囲内であるとともに、すべての試料の無機粒子含有量の変動率が、前記平均含有量に対して ± 2%〜士 10%の範囲内であることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[4] 製造されたポリアミド系榭脂積層フィルムロールの前記各切り出し部から切り出された各試料について、厚み方向の屈折率を測定したときに、それらの屈折率の平均値である平均屈折率が 1. 500以上 1. 520以下であるとともに、すべての試料の屈折率の変動率が、前記平均屈折率に対して ± 2%以内の範囲であることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[5] 巻き取られたポリアミド系榭脂積層フィルムが、コア層に含まれる無機粒子の平均粒子径をスキン層の厚み以上としたものであることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[6] 巻き取られたポリアミド系榭脂積層フィルムを構成するポリアミドの主成分がナイロン 6であることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[7] 異なる 2種以上のポリアミド系榭脂の混合物から形成されたポリアミド系榭脂積層フイルムを巻き取ることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルム口ールの製造方法。

[8] 巻き取られたポリアミド系榭脂積層フィルムがポリオレフイン系榭脂フィルムとラミネートされるものであることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[9] 溶融させたポリアミド系榭脂を Tダイ力押し出し、金属ロールに接触させて冷却することによって得られた未配向のシート状物を二軸に延伸したポリアミド系榭脂積層フイルムを巻き取ることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルム口ールの製造方法。

[10] テンター延伸法により延伸したポリアミド系榭脂積層フィルムを巻き取ることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[11] 逐次二軸延伸したポリアミド系榭脂積層フィルムを巻き取ることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[12] 縦方向と横方向との二軸に延伸したポリアミド系榭脂積層フィルムを巻き取ることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[13] 実質的に未配向のポリアミド系榭脂からなるシート状物を、前記ポリアミド系榭脂のガラス転移温度 + 20°Cよりも高温で 3倍以上の倍率となるように少なくとも 2段階で縦方向に延伸を施した後に、 3倍以上の倍率となるように横方向に延伸を施したポリアミド系榭脂積層フィルムを巻き取ることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[14] 最終的な延伸処理を施した後に熱固定したポリアミド系榭脂積層フィルムを巻き取ることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法

[15] 熱固定後に弛緩処理を施したポリアミド系榭脂積層フィルムを巻き取ることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[16] 巻き取られたポリアミド系榭脂積層フィルム中に、滑剤、ブロッキング防止剤、熱安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、耐光剤、耐衝撃性改良剤のうちの少なくとも 1種が添加されて、ることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[17] 巻き取られたポリアミド系榭脂積層フィルム中に、無機粒子が添加されていることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[18] 無機粒子力平均粒径 0. 5〜5. 0 μ mのシリカ粒子であることを特徴とする請求項 17に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[19] 巻き取られたポリアミド系榭脂積層フィルム中に、高級脂肪酸が添加されていることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[20] 前記溶融押出冷却工程におけるストリーマコロナ状態のコロナ放電が、直流高圧を印可した多針状電極と溶融状態のポリアミド系榭脂シートとの間で行われることを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[21] 下記要件 (a)〜 (f)を満たすことを特徴とする請求項 1に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

(d)前記フィルム化工程が、使用量の最も多いポリアミド系榭脂からなるチップと、そのポリアミド系榭脂チップとは組成の異なる他のポリアミド系榭脂チップ 1種類以上とを混合した後に各押出機力溶融押し出しして未延伸積層シートを形成するものであるとともに、使用される各ポリアミド系榭脂チップの形状が、長径および短径を有する楕円断面を有する楕円柱状とされており、かつ、使用量の最も多いポリアミド系榭脂チップ以外のポリアミド系榭脂チップ力使用量の最も多!、ポリアミド系榭脂チップの平均長径、平均短径および平均チップ長さに対し、それぞれ ±20%以内の範囲に含まれる平均長径、平均短径および平均チップ長さを有するものに調整されていること

[22] 前記フィルム化工程において利用される高濃度原料チップが、無機粒子を 5重量 %以上 20重量％未満添加したポリアミド系榭脂チップであることを特徴とする請求項 21に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[23] 前記フィルム化工程において、最表層に積層されるポリアミド系榭脂シートに添加される無機粒子力細孔容積 0. 5〜2. OmlZgで平均粒径が 1. 0〜5. O /z mのものであることを特徴とする請求項 21に記載のポリアミド系榭脂積層フィルムロールの製造方法。

[24] 縦延伸工程の前に実行される予備加熱工程と、縦延伸工程の後に実行される熱処理工程とを含んでおり、

それらの縦延伸工程と予備加熱工程と熱処理工程とにおける任意ポイントでのフィルムの表面温度の変動幅力フィルム全長に亘つて平均温度 ± 1°Cの範囲内に調整されて、ることを特徴とする請求項 21に記載のポリアミド系榭脂積層フィルム口の製造方法。