WO2006101151A1 - 不揮発性メモリ素子 - Google Patents

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Akihito Sawa
Takeshi Fujii
Masashi Kawasaki
Yoshinori Tokura
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Definitions

  • the present invention relates to a nonvolatile memory, and more particularly to a 1T1R type nonvolatile memory element using a rare earth-copper oxide.
  • Perovskite transition metal oxides such as Pr Ca MnO are similar to CMR.
  • CER Coertal Electro-Resistance
  • Patent Document 2 perovskite transitions exhibiting CER effects such as Pr Ca MnO
  • Nonvolatile memory devices with a structure in which a metal oxide is used for a semiconductor switch layer and the semiconductor switch layer is sandwiched between metal electrodes will be introduced.
  • This Random Access Memory (hereinafter referred to as RRAM), which is composed of a non-volatile memory device that uses a transitional metal oxide, is a high-speed operation, low power consumption, and non-destructive reading. Therefore, it is expected as a universal memory that can replace DRAM, SRAM, flash memory, etc., and its development is underway.
  • the CER effect is caused by the interface between a perovskite-type oxide-based material and another metal material.
  • perovskite type Mn oxide materials exhibiting such a CER effect, there are many known examples such as Pr Ca MnO, Pr (Ca, Sr) MnO, and Nd S l -xx 3 1 -xx 3 0.5 r MnO.
  • Bi Sr CaCu O, RuSr GdCu 2 O and the like are known.
  • the perovskite type Mn oxide materials and copper oxide materials which are strongly correlated electron materials, have electrical conductivity characteristics including CER effect due to changes in charge concentration and crystal structure due to slight composition changes. Has been reported to change significantly. Therefore, when fabricating a non-volatile memory device in which the CER effect is controlled by current or electric field, in order to ensure the uniformity and reproducibility of the device operating characteristics, a perovskite type Mn oxide-based material and It is necessary to precisely control the composition of the copper oxide-based material thin film.
  • the perovskite type Mn oxide-based material and cuprate-based material are compounds composed of four or more elements, it is difficult to control the composition when forming a thin film for device fabrication. There was a difficult point.
  • Patent Document 1 Japanese Patent Laid-Open No. 10-255481
  • Patent Document 2 Japanese Patent Laid-Open No. 2003-338607
  • Patent Document 3 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2004-119958
  • Non-Patent Document l Physica C Vol.366, p.23 (2001)
  • Non-Patent Document 2 Appl. Phys. Lett. Vol. 83, No. 5, p.957 (2003)
  • Non-Patent Document 3 Appl. Phys. Lett. Vol.85, No.12, p.317 (2004)
  • an object is to provide a material composition capable of forming a memory element having a CER effect and having a perovskite-type transition metal oxide force with three elements.
  • the present invention provides a heterojunction of a metal having a shallow work function or a small electronegativity and a rare earth copper oxide composed of one kind of rare earth, copper and oxygen.
  • a non-volatile memory device having the above is provided.
  • a rare earth monocopper oxide composed of one kind of rare earth R, copper and oxygen is R Cu
  • R Cu Provide a non-volatile memory device that is O, especially La CuO.
  • the present invention also provides a nonvolatile memory element using Ti as a metal having a shallow work function or a small electronegativity.
  • the present invention also provides a nonvolatile memory device having a deep work function conductor as an ohmic electrode of the rare earth copper oxide.
  • the number of constituent elements is three, and the number of elements constituting the rare earth copper oxide compared to the conventional one Since the CER effect can be obtained with less, it is easier to make a thin film for device fabrication.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a nonvolatile memory element.
  • FIG. 2 is a diagram showing current-voltage characteristics of a nonvolatile memory element.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a non-volatile memory device using a rare earth-copper oxide according to the present invention, and the manufacturing method thereof is as follows.
  • LaSrAlO oxide single crystal substrate which is an insulator, is formed on a LaSrAlO oxide single crystal substrate.
  • a metal with a deep work function such as Sr CuO, substrate temperature 800 ° C, oxygen pressure 250
  • La CuO which becomes a p-type semiconductor under the same fabrication conditions, is formed on it with a lOOnm thickness, and then
  • the temperature was lowered to 400 ° C, and annealing was performed at an oxygen pressure of 400 Torr for 30 minutes.
  • a four-layer structure was fabricated.
  • the fabricated laminated structure is processed into a device area of 100 mX 100 m by photolithography and Ar ion milling, and is a Ti / La CuO / La Sr CuO junction.
  • the memory element is
  • Fig. 2 (a) is a diagram showing the measurement results of the current-voltage characteristics of the memory element of the present invention at room temperature.
  • the positive direction is the direction in which the lower force of the memory element shown in FIG.
  • a positive voltage when a positive voltage is applied to the device, the value of the current flowing through the device at a certain threshold voltage (approximately 3.5V in Fig. 2 (a)) suddenly changes. Transition to a low resistance state. After that, even if the voltage is lowered, the low resistance state is maintained.
  • the polarity of the voltage applied to the element is negative, the current value changes abruptly at a voltage below a certain threshold voltage (approximately -3V in Fig. 2 (a)) and transitions to a high resistance state. After that, even if the voltage is returned, the high resistance state is maintained.
  • the resistance state of the element reversibly changes between a low resistance state and a high resistance state.
  • An induced resistance change memory effect is realized.
  • the resistance state of the element is defined as “1” and the high resistance state is defined as reset “0”, the voltage for reading the resistance state of the element is set to an arbitrary voltage between the threshold voltage in the brass direction and the minus direction. By doing so, it is possible to read the resistance state of the element nondestructively.
  • FIG. 2 (b) shows a case where Au, which is a conductor having a deep work function, is used instead of Ti in the memory element shown in FIG.
  • the current-voltage characteristic has no hysteresis and is an ohmic characteristic, so the electric field / current-induced resistance change memory effect does not appear. Therefore, in the nonvolatile memory device using the rare earth copper oxide according to the present invention, the electrical characteristics of the Ti and La CuO interface are not.
  • La CuO was used as the cuprate oxide having the CER effect.
  • Ti is exemplified as a metal having a shallow work function, but Al, Nb, Ta, Zr, V, Mg, TaN, TiN, etc., which are metals having a shallow work function or a small electronegativity, or theirs. It may be an alloy or a compound.
  • La CuO and ohmic contact Force Pt, Au, Re, Ir, IrO, RuO exemplified La Sr CuO as the conductor for
  • It may be a metal having a deep work function such as 1. 65 0. 35 4 2.

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Abstract

　ＣＥＲ効果を有するペロブスカイト型遷移金属酸化物からなる不揮発性メモリ素子を３元素で構成することができる材料組成を提供することを課題とし、不揮発性メモリ素子において、電極としてＴｉ等の浅い仕事関数又は小さな電気陰性度を有する導電体とヘテロ接合を構成する材料として、Ｌａ２ＣｕＯ４のような希土類の１種と銅と酸素からなる希土類－銅の酸化物とすることによって解決される。  

Description

不揮発性メモリ素子
技術分野
[0001] 本発明は、不揮発性メモリに関し、特に希土類—銅の酸ィ匕物を用いた 1T1R型等 の不揮発性メモリ素子に関する。
背景技術
[0002] 銅酸化物における高温超伝導の発見を契機として、各種遷移金属を含むベロブス カイト型酸化物が注目を集め、研究が精力的に行われている。また一連の関連物質 設計'開発の中で、ぺロブスカイト型 Mn酸ィヒ物系で電荷整列相の一種の磁場融解 現象の現れとして、電気抵抗率の変化が何桁にも及ぶ巨大磁気抵抗 (Colossal Mag neto-Resistance、以下 CMRと記す）効果が発見されるに及んで、ますます研究に拍 車が力かることとなった。
[0003] また Pr Ca MnOのようなぺロブスカイト型遷移金属酸化物で CMRと類似現
0. 7 0. 3 3
象を電界 ·電流印加により誘起する巨大電界誘起抵抗変化（Colossal Electro-Resis tance,以下 CERと記す)効果が発見され、特許文献 1では CER効果を利用したメモ リ素子が紹介されている。
[0004] 特許文献 2では、 Pr Ca MnOのような CER効果を示すぺロブスカイト型遷移
0. 7 0. 3 3
金属酸ィ匕物を半導体スィッチ層に用い、その半導体スィッチ層を金属電極で挟んだ 構造の不揮発性メモリ素子が紹介されて ヽる。このべ口ブスカイト型遷移金属酸化物 を用いた不揮発性メモリ素子で構成される Resistance Random Access Memory (以下 RRAMと記す)は、不揮発性と言う特性に加え高速動作、低消費電力、非破壊読出 し等の特徴を有していることから、 DRAM, SRAM,フラッシュメモリ等の代替となる ユニバーサルメモリとして期待されており、その開発が進められて 、る。
[0005] そして最近では、 CER効果がぺロブスカイト型酸ィ匕物系材料と他の金属材料との 界面に起因するとの報告がされて 、る。このような CER効果を示すぺロブスカイト型 Mn酸化物材料としては、例えば Pr Ca MnO 、 Pr (Ca, Sr) MnO 、 Nd S l -x x 3 1 -x x 3 0.5 r MnO等多数知られている。またぺロブスカイト型銅酸化物系では、 Bi Sr CaCu O 、 RuSr GdCu O等が知られている。さらに上記酸化物系材料による CER効
2 8+y 2 2 3
果を電流あるいは電場によって制御した、例えば 1T1R型の不揮発性メモリの提案も 多数なされている。
[0006] 強相関電子系材料である上記ぺロブスカイト型 Mn酸化物系材料及び銅酸化物系 材料は、わずかな組成の変化による電荷濃度の変化や結晶構造の変化により CER 効果を含む電気伝導特性が大きく変化することが報告されている。そのため、 CER 効果を電流あるいは電場によって制御した不揮発性メモリ素子を作製する際に、そ の素子動作特性の均一性、再現性を確保するためには、ぺロブスカイト型 Mn酸ィ匕 物系材料及び銅酸化物系材料薄膜の精密な組成制御が必要である。
[0007] ところが上記ぺロブスカイト型 Mn酸ィ匕物系材料及び銅酸ィ匕物系材料は、 4元素以 上で構成される化合物であるため、素子化のための薄膜作製時に組成制御が難し いという難点があった。
特許文献 1：特開平 10— 255481号公報
特許文献 2：特開 2003 - 338607号公報
特許文献 3：特開 2004— 119958号公報
非特許文献 l : Physica C Vol.366, p.23(2001)
非特許文献 2 :Appl. Phys. Lett. Vol.83, No.5, p.957 (2003)
非特許文献 3 :Appl. Phys. Lett. Vol.85, No.12, p.317 (2004)
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0008] 上記の従来の問題点に鑑み、 CER効果を有するぺロブスカイト型遷移金属酸化物 力もなるメモリ素子を 3元素で構成することができる材料組成を提供することを課題と する。
課題を解決するための手段
[0009] 上記課題を解決するために、本発明は、浅い仕事関数又は小さな電気陰性度を有 する金属と、希土類の 1種と銅と酸素からなる希土類 銅の酸ィ匕物とのヘテロ接合を 有する不揮発性メモリ素子を提供する。
[0010] また本発明は、希土類の 1種 Rと銅と酸素カゝらなる希土類一銅の酸ィ匕物は、 R Cu O、特に La CuOである不揮発性メモリ素子を提供する。
4 2 4
[0011] また本発明は、浅い仕事関数又は小さな電気陰性度を有する金属として、 Tiを使 用した不揮発性メモリ素子を提供する。
[0012] また本発明は、上記希土類 銅の酸ィ匕物のォーミック電極として、深い仕事関数の 導電体を有する不揮発性メモリ素子を提供する。
発明の効果
[0013] 希土類の 1種と銅と酸素からなる希土類 銅酸ィ匕物では、構成する元素の数が 3種 類と、従来のものに比べ希土類 銅の酸ィ匕物を構成する元素の数を少なくして CER 効果が得られるため、素子化のための薄膜作製が容易になる
図面の簡単な説明
[0014] [図 1]不揮発性メモリ素子の断面図である。
[図 2]不揮発性メモリ素子の電流 電圧特性を示す図である。
発明を実施するための最良の形態
[0015] 以下実施例にしたがって、本発明を実施するための最良の形態を詳細に説明する 実施例
[0016] 図 1は、本発明に係る希土類—銅の酸ィ匕物を使用した不揮発性メモリ素子の断面 図であり、その作製方法は次のとおりである。
まず絶縁体である LaSrAlO酸化物単結晶基板上に、ォーミック電極となる La
4 1. 65
Sr CuOのような深い仕事関数を有する金属を、基板温度 800°C、酸素圧力 250
0. 35 4
mTorrの作製条件でパルスレーザーデポジションにより lOOnm厚に形成する。続ヽ てその上に同じ作製条件で p型半導体となる、 La CuOを lOOnm厚に形成し、次に
2 4
温度を 400°Cに下げ、酸素圧力 400Torrで 30分間、ァニール処理を行った。
[0017] その後、室温で電子線蒸着により La CuO上に Tiのような浅い仕事関数又は小さ
2 4
な電気陰性度を有する金属を 80nm厚形成し、 Ti/La CuO /La Sr CuO積
2 4 1. 65 0. 35 4 層構造を作製した。作製した積層構造は、フォトリソグラフィ一と Arイオンミリングによ り素子面積 100 mX 100 mに加工し、 Ti/La CuO /La Sr CuO接合か らなるメモリ素子とした。
[0018] 図 2の（a)は、本発明のメモリ素子の電流 電圧特性の室温における測定結果を 示す図である。図 2において、プラス方向は、図 1に示すメモリ素子の下部力も上部に 電流を流す方向である。図 2の（a)によれば、素子にプラス方向の電圧を印加すると 、ある閾値電圧（図 2の（a)では約 3. 5V)以上の電圧で素子に流れる電流値が急激 に変化して低抵抗状態へと転移する。その後電圧を下げてもその低抵抗状態は維 持される。さらに素子に印加する電圧の極性をマイナスにすると、ある閾値電圧（図 2 の（a)では約― 3V)以下の電圧で電流値は急激に変化し、高抵抗状態へと転移す る。その後電圧を戻しても高抵抗状態は維持される。
[0019] すなわち、素子に印加する電圧の極性を変えて閾値電圧以上の電圧を印加するこ とにより、素子の抵抗状態を低抵抗状態と高抵抗状態の間で可逆に変化する、電界 •電流誘起抵抗変化メモリ効果が実現されている。素子の抵抗状態をセット" 1"、高 抵抗状態をリセッド' 0"と定義した時、素子の抵抗状態を読み出すための電圧をブラ ス方向及びマイナス方向の閾値電圧の間の任意の電圧に設定することで、素子の抵 抗状態を非破壊で読み出すことが可能である。
[0020] 図 2の（b)は、比較のため、図 1に示すメモリ素子において、 Tiに代えて深い仕事関 数の導電体である Auを電極としたものである。この場合には電流—電圧特性はヒス テリシスを有さな 、ォーミックな特性であることから、電界 ·電流誘起抵抗変化メモリ効 果は発現しない。したがって、本発明に係る希土類 銅の酸化物を使用した不揮発 '性メモリ素子において、 Tiと La CuO界面の電気的特¾は非ォ
2 4 一ミックコンタクトで あり、図 2の（a)に示すヒステリシスを有する電流 電圧特性は、この界面で発現して いることがわかる。なお、比較例の Auは、 La CuOとの間でォーミックコンタクトとし
2 4
て活用することができる。
[0021] 本実施例では、 CER効果を有する銅酸ィ匕物として La CuOを使用したが、これに
2 4
代えて、 Laと同様希土類に属する元素の銅酸ィ匕物、例えば Nd CuO等を使用して
2 4
もよい。また浅い仕事関数を有する金属として、 Tiを例示したが浅い仕事関数又は小 さな電気陰性度を有する金属である Al、 Nb、 Ta、 Zr、 V、 Mg、 TaN、 TiN等又はそ れらの合金若しくは化合物であってもよい。さらに La CuOとォーミックコンタクトをと るための導電体として La Sr CuOを例示した力Pt、 Au、 Re、 Ir、 IrO、 RuO
1. 65 0. 35 4 2 等の深い仕事関数を有する金属であってもよい。

Claims

請求の範囲
[1] 浅い仕事関数又は小さな電気陰性度を有する金属と、希土類の 1種と銅と酸素から なる希土類 銅の酸ィ匕物とのヘテロ接合を有する不揮発性メモリ素子。
[2] 上記希土類 銅の酸ィ匕物は、 R CuOである請求項 1記載の不揮発性メモリ素子
2 4
。（式中、 Rは希土類を表す）
[3] 上記希土類 銅の酸ィ匕物は、 La CuOである請求項 1記載の不揮発性メモリ素子
2 4
[4] 上記浅い仕事関数又は小さな電気陰性度を有する金属として、 Tiを使用した請求 項 1、 2又は 3記載の不揮発性メモリ素子。
[5] 上記希土類 銅の酸化物のォーミック電極として、深い仕事関数を有する導電体 を使用した請求項 1乃至 4のいずれか 1項に記載の不揮発性メモリ素子。
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