JP2006269688A - 不揮発性メモリ素子 - Google Patents
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Abstract
【課題】 CER効果を有するペロブスカイト型遷移金属酸化物からなる不揮発性メモリ素子を3元素で構成することができる材料組成を提供することを課題とする。
【解決手段】 不揮発性メモリ素子において、電極としてTi等の浅い仕事関数又は小さな電気陰性度を有する導電体とヘテロ接合を構成する材料として、La2CuO4のような希土類の1種と銅と酸素からなる希土類−銅の酸化物とすることによって解決される。
【選択図】 図1
【解決手段】 不揮発性メモリ素子において、電極としてTi等の浅い仕事関数又は小さな電気陰性度を有する導電体とヘテロ接合を構成する材料として、La2CuO4のような希土類の1種と銅と酸素からなる希土類−銅の酸化物とすることによって解決される。
【選択図】 図1
Description
本発明は、不揮発性メモリに関し、特に希土類−銅の酸化物を用いた1T1R型等の不揮発性メモリ素子に関する。
銅酸化物における高温超伝導の発見を契機として、各種遷移金属を含むペロブスカイト型酸化物が注目を集め、研究が精力的に行われている。また一連の関連物質設計・開発の中で、ペロブスカイト型Mn酸化物系で電荷整列相の一種の磁場融解現象の現れとして、電気抵抗率の変化が何桁にも及ぶ巨大磁気抵抗(Colossal Magneto-Resistance、以下CMRと記す)効果が発見されるに及んで、ますます研究に拍車がかかることとなった。
またPr0.7 Ca0.3MnO3のようなペロブスカイト型遷移金属酸化物でCMRと類似現象を電界・電流印加により誘起する巨大電界誘起抵抗変化(Colossal Electro-Resistance、以下CERと記す)効果が発見され、特許文献1ではCER効果を利用したメモリ素子が紹介されている。
特許文献2では、Pr0.7Ca0.3MnO3のようなCER効果を示すペロブスカイト型遷移金属酸化物を半導体スイッチ層に用い、その半導体スイッチ層を金属電極で挟んだ構造の不揮発性メモリ素子が紹介されている。このペロブスカイト型遷移金属酸化物を用いた不揮発性メモリ素子で構成されるResistance Random Access Memory(以下RRAMと記す)は、不揮発性と言う特性に加え高速動作、低消費電力、非破壊読出し等の特徴を有していることから、DRAM、SRAM、フラッシュメモリ等の代替となるユニバーサルメモリとして期待されており、その開発が進められている。
そして最近では、CER効果がペロブスカイト型酸化物系材料と他の金属材料との界面に起因するとの報告がされている。このようなCER効果を示すペロブスカイト型Mn酸化物材料としては、例えばPr1−xCax MnO3 、Pr1−x (Ca,Sr)x MnO3、Nd0.5 Sr0.5 MnO3 等多数知られている。またペロブスカイト型銅酸化物系では、Bi2Sr2CaCu2O8+y、RuSr2GdCu2O3等が知られている。さらに上記酸化物系材料によるCER効果を電流あるいは電場によって制御した、例えば1T1R型の不揮発性メモリの提案も多数なされている。
強相関電子系材料である上記ペロブスカイト型Mn酸化物系材料及び銅酸化物系材料は、わずかな組成の変化による電荷濃度の変化や結晶構造の変化によりCER効果を含む電気伝導特性が大きく変化することが報告されている。そのため、CER効果を電流あるいは電場によって制御した不揮発性メモリ素子を作製する際に、その素子動作特性の均一性、再現性を確保するためには、ペロブスカイト型Mn酸化物系材料及び銅酸化物系材料薄膜の精密な組成制御が必要である。
ところが上記ペロブスカイト型Mn酸化物系材料及び銅酸化物系材料は、4元素以上で構成される化合物であるため、素子化のための薄膜作製時に組成制御が難しいという難点があった。
特開平10−255481号公報
特開2003−338607号公報
特開2004−119958号公報
Physica C Vol.366, p.23(2001)
Appl. Phys. Lett. Vol.83, No.5, p.957 (2003)
Appl. Phys. Lett. Vol.85, No.12, p.317 (2004)
上記の従来の問題点に鑑み、CER効果を有するペロブスカイト型遷移金属酸化物からなるメモリ素子を3元素で構成することができる材料組成を提供することを課題とする。
上記課題を解決するために、本発明は、浅い仕事関数又は小さな電気陰性度を有する金属と、希土類の1種と銅と酸素からなる希土類−銅の酸化物とのヘテロ接合を有する不揮発性メモリ素子を提供する。
また本発明は、希土類の1種Rと銅と酸素からなる希土類−銅の酸化物は、R2CuO4、特にLa2CuO4である不揮発性メモリ素子を提供する。
また本発明は、浅い仕事関数又は小さな電気陰性度を有する金属として、Tiを使用した不揮発性メモリ素子を提供する。
また本発明は、上記希土類−銅の酸化物のオーミック電極として、深い仕事関数の導電体を有する不揮発性メモリ素子を提供する。
希土類の1種と銅と酸素からなる希土類−銅酸化物では、構成する元素の数が3種類と、従来のものに比べ希土類−銅の酸化物を構成する元素の数を少なくしてCER効果が得られるため、素子化のための薄膜作製が容易になる。
以下実施例にしたがって、本発明を実施するための最良の形態を詳細に説明する。
図1は、本発明に係る希土類−銅の酸化物を使用した不揮発性メモリ素子の断面図であり、その作製方法は次のとおりである。
まず絶縁体であるLaSrAlO4酸化物単結晶基板上に、オーミック電極となるLa1.65Sr0.35CuO4のような深い仕事関数を有する金属を、基板温度800℃、酸素圧力250mTorrの作製条件でパルスレーザーデポジションにより100nm厚に形成する。続いてその上に同じ作製条件でp型半導体となる、La2CuO4を100nm厚に形成し、次に温度を400℃に下げ、酸素圧力400Torrで30分間、アニール処理を行った。
まず絶縁体であるLaSrAlO4酸化物単結晶基板上に、オーミック電極となるLa1.65Sr0.35CuO4のような深い仕事関数を有する金属を、基板温度800℃、酸素圧力250mTorrの作製条件でパルスレーザーデポジションにより100nm厚に形成する。続いてその上に同じ作製条件でp型半導体となる、La2CuO4を100nm厚に形成し、次に温度を400℃に下げ、酸素圧力400Torrで30分間、アニール処理を行った。
その後、室温で電子線蒸着によりLa2CuO4上にTiのような浅い仕事関数又は小さな電気陰性度を有する金属を80nm厚形成し、Ti/La2CuO4/La1.65Sr0.35CuO4積層構造を作製した。作製した積層構造は、フォトリソグラフィーとArイオンミリングにより素子面積100μm×100μmに加工し、Ti/La2CuO4/La1.65Sr0.35CuO4接合からなるメモリ素子とした。
図2の(a)は、本発明のメモリ素子の電流−電圧特性の室温における測定結果を示す図である。図2において、プラス方向は、図1に示すメモリ素子の下部から上部に電流を流す方向である。図2の(a)によれば、素子にプラス方向の電圧を印加すると、ある閾値電圧(図2の(a)では約3.5V)以上の電圧で素子に流れる電流値が急激に変化して低抵抗状態へと転移する。その後電圧を下げてもその低抵抗状態は維持される。さらに素子に印加する電圧の極性をマイナスにすると、ある閾値電圧(図2の(a)では約−3V)以下の電圧で電流値は急激に変化し、高抵抗状態へと転移する。その後電圧を戻しても高抵抗状態は維持される。
すなわち、素子に印加する電圧の極性を変えて閾値電圧以上の電圧を印加することにより、素子の抵抗状態を低抵抗状態と高抵抗状態の間で可逆に変化する、電界・電流誘起抵抗変化メモリ効果が実現されている。素子の抵抗状態をセット“1”、高抵抗状態をリセット“0”と定義した時、素子の抵抗状態を読み出すための電圧をプラス方向及びマイナス方向の閾値電圧の間の任意の電圧に設定することで、素子の抵抗状態を非破壊で読み出すことが可能である。
図2の(b)は、比較のため、図1に示すメモリ素子において、Tiに代えて深い仕事関数の導電体であるAuを電極としたものである。この場合には電流−電圧特性はヒステリシスを有さないオーミックな特性であることから、電界・電流誘起抵抗変化メモリ効果は発現しない。したがって、本発明に係る希土類−銅の酸化物を使用した不揮発性メモリ素子において、TiとLa2CuO4界面の電気的特性は非オーミックコンタクトであり、図2の(a)に示すヒステリシスを有する電流−電圧特性は、この界面で発現していることがわかる。なお、比較例のAuは、La2CuO4との間でオーミックコンタクトとして活用することができる。
本実施例では、CER効果を有する銅酸化物としてLa2CuO4を使用したが、これに代えて、Laと同様希土類に属する元素の銅酸化物、例えばNd2CuO4等を使用してもよい。また浅い仕事関数を有する金属として、Tiを例示したが浅い仕事関数又は小さな電気陰性度を有する金属であるAl、Nb、Ta、Zr、V、Mg、TaN、TiN等又はそれらの合金若しくは化合物であってもよい。さらにLa2CuO4とオーミックコンタクトをとるための導電体としてLa1.65Sr0.35CuO4を例示したがPt、Au、Re、Ir、IrO2、RuO2等の深い仕事関数を有する金属であってもよい。
Claims (5)
- 浅い仕事関数又は小さな電気陰性度を有する金属と、希土類の1種と銅と酸素からなる希土類−銅の酸化物とのヘテロ接合を有する不揮発性メモリ素子。
- 上記希土類−銅の酸化物は、R2CuO4である請求項1記載の不揮発性メモリ素子。(式中、Rは希土類を表す)
- 上記希土類−銅の酸化物は、La2CuO4である請求項1記載の不揮発性メモリ素子。
- 上記浅い仕事関数又は小さな電気陰性度を有する金属として、Tiを使用した請求項1、2又は3記載の不揮発性メモリ素子。
- 上記希土類−銅の酸化物のオーミック電極として、深い仕事関数を有する導電体を使用した請求項1乃至4のいずれか1項に記載の不揮発性メモリ素子。
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