WO2004112438A1 - 有機ｅｌディスプレイ - Google Patents

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organic
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stress relaxation
light emitting
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Koji Kawaguchi
Kenya Sakurai
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Fuji Electric Holdings Co., Ltd.
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    • H10K59/8792—Arrangements for improving contrast, e.g. preventing reflection of ambient light comprising light absorbing layers, e.g. black layers

Definitions

  • the present invention relates to an organic electroluminescence (EL) display having high definition and excellent visibility, and having a wide range of applications such as display of portable terminals and industrial measuring instruments.
  • EL organic electroluminescence
  • a driving type color organic EL display device using a thin film transistor has been devised.
  • the aperture ratio does not increase due to the light blocking effect of the wiring portion, and recently light is extracted to the side opposite to the substrate on which the TFT is formed.
  • a so-called top emission method has been devised.
  • the top emission method using the TFT driving method as described above also has the following problems.
  • an organic light emitting element and a color conversion filter are opposed to an upper transparent electrode of the organic light emitting element by a columnar gap adjusting layer disposed therebetween. , Arranged with a certain gap The structure has been disclosed (see Japanese Patent Application Laid-Open No. 11-297477). A method of filling the gap with an oily material is also conceivable.
  • an organic light emitting device and a color conversion filter are bonded to each other by an adhesive layer facing an upper transparent electrode of the organic light emitting device.
  • the light emitting element is damaged by stress generated due to a change in environmental temperature at which the formed display is placed or the like.
  • the loss in the adhesive layer is one of the causes of the reduction in the external take-out efficiency. This is due to the component of light that escapes in the adhesive layer in the horizontal direction when the light extraction direction is upward. Disclosure of the invention
  • the present invention provides the following organic EL display.
  • a substrate a thin film transistor including a source and a drain, an anode or a cathode formed of a conductive thin film material connected to the source or the drain above the thin film transistor, an organic EL light emitting layer, and a transparent conductive material.
  • a cathode An organic light-emitting element driven by the thin film transistor formed by laminating an upper transparent electrode as an anode, and at least one or more passivation layers on the upper transparent electrode; a light-transmitting supporting substrate;
  • a color conversion substrate comprising: a single color filter or a single color filter formed on the support substrate; and a color conversion filter formed of a color conversion layer; a color conversion substrate provided between the organic light emitting element and the color conversion filter.
  • An organic EL display comprising a stress relaxation layer.
  • the stress relieving layer contains a resin having higher power than the adhesive layer, the stress relieving layer has a refractive index lower than that of the adhesive layer, the color conversion filter is a single color filter or a color filter.
  • the color conversion layer including those having an inverse tapered shape, those that are black, those that are good heat conductors, and those that are formed from polymer materials in which good heat conductors are dispersed.
  • FIG. 1 is a schematic sectional view showing the configuration of the organic EL display of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic diagram showing an example of disposing a stress relaxation layer of the present invention.
  • FIG. 3 is a schematic sectional view showing a configuration of a comparative example of the present invention.
  • Anode (or cathode)
  • Transparent cathode or transparent anode
  • FIG. 1 is a configuration sectional view of an organic EL display showing an embodiment of the present invention.
  • the lower electrode is the anode
  • the lower electrode may be the cathode, in which case the film configuration is upside down.
  • TFT Thin film transistor
  • TFTs are arranged in a matrix on an insulating substrate made of glass or plastic, or on a semiconductive or conductive substrate on which an insulating thin film is formed, and a source electrode is provided on the anode corresponding to each pixel. Connected.
  • the TFT has a bottom gate type in which a gate electrode is provided below a gate insulating film, and has a structure using a polycrystalline silicon film as an active layer.
  • the anode is formed on the flattening insulating film formed on the TFT.
  • a transparent and high work function ITO is used as the anode material, but in the case of top emission, a highly reflective metal electrode (Al, Ag, Mo, W, etc.) under the ITO Is used.
  • An organic light emitting device having the following layer configuration is employed.
  • the cathode is the organic EL light emitting layer. It needs to be transparent in the wavelength range of the emitted light, and emits light through this transparent cathode.
  • Transparent cathodes include alkali metals such as lithium and sodium, alkaline earth metals such as potassium, magnesium, strontium, electron-injecting metals such as fluorides thereof, and alloys with other metals.
  • An ultra-thin film (l Onm or less) of a compound is used as an electron injection layer, and a transparent conductive film such as ITO or ⁇ is formed on the electron injection layer.
  • Known materials are used for the materials of each layer of the organic EL light emitting layer.
  • a benzothiazole-based, benzimidazole-based, benzoxazole-based fluorescent whitening agent, a metal-chelated oxonium compound, a styrylbenzene-based Compounds and aromatic dimethylidin compounds are preferably used.
  • the passivation layer has an electrical insulating property, a barrier property against moisture and low molecular components, a high transparency in a visible region (a transmittance of 50% or more in a range of 400 to 700 nm), and preferably 2 A material having a film hardness of H or more is used.
  • inorganic oxides such as SiOx, SiNx, SiNxOy, AlOx, TiOx, TaOx, and ZnOx, and inorganic nitrides can be used.
  • the method for forming the passivation layer is not particularly limited, and the passivation layer can be formed by a conventional method such as a sputtering method, a CVD method, a vacuum evaporation method, and a dipping method.
  • the above-mentioned passivation layer may be a single layer, the effect is greater when a plurality of layers are stacked.
  • the thickness of the laminated passivation layer is preferably 0.3 to 5 m.
  • the stress relieving layer may be formed on the upper surface of the color conversion filter or on the organic light emitting element side.
  • the organic light emitting element is made of a material that is weak against heat and ultraviolet light, it is formed on the upper surface. If so, various restrictions occur. Therefore, it is more preferable to form the filter on the upper surface of the color conversion filter that can use heat or ultraviolet light.
  • the stress relieving layer may be formed on the side of the color conversion filter without impairing the function of the color conversion filter and has a higher elasticity than the adhesive layer.
  • Nylon 6, Nylon 6,6 examples include polymer materials that do not contain a rigid group in the unit structure thereof, such as polyamide resins, and silicone rubber and various synthetic rubbers.
  • the Young's modulus is 0.
  • 3 X 1 0 1 0 P a following material more preferably 0. 1 X 1 0 1 0 P a following material.
  • the photoresist can also be used as a raw material as long as it contains a linear oligomer containing no rigid group or a monomer having a functional group of 3 or less, and the three-dimensional crosslink density of the cured product is not so high.
  • the use of a photoresist facilitates the fabrication of the above-described inverted tapered shape.
  • photoresists other than those described above can be applied as a stress relaxation layer by using light irradiation or heating with a reduced amount of light and a crosslinking density not so high.
  • the refractive index of the material used for the stress relaxation layer by using a material that is lower than that of the adhesive layer, light is emitted to the stress relaxation layer side, thereby reducing device light emission that does not contribute to the brightness of the display. Can be. It is preferable that the difference in the refractive index from the adhesive layer is large, because incident light at a lower angle can be reflected.
  • the stress relaxation layer As a method of coloring the stress relaxation layer as a measure against contrast, for example, a substance that absorbs visible light is added to the material of the stress relaxation layer.
  • the stress relaxation layer may be formed of a single material or may be formed of a plurality of materials.
  • the adhesive layer material for adhering the color conversion filter and the organic light emitting device may be any material that has visible light transmittance and can be formed without damaging the color conversion layer and the organic light emitting device.
  • a plastic resin, a thermosetting resin that can be cured at a normal temperature to 120 ° C or lower, a resin that can be cured by using visible light, or a combination of heat and light can be used.
  • the organic fluorescent dye as a fluorescent dye that absorbs light in a blue to blue-green region emitted from a light emitter and emits fluorescence in a red region, for example, rhodamine 8, rhodamine 6G, rhodamine 3B, Rhodamine 101, Rhodamine 110, Snoreholodamine, Basic violet 11, Basic red 2, etc. Mouth dyes, cyanine dyes, 1-ethyl-1 2— [4— (p-Dimethylaminophenol) 1 1 Pyridine dyes such as 3-pyridenyl mover chlorate (pyridine 1) or oxazine dyes. Furthermore, various dyes (direct dyes, acid dyes, basic dyes, disperse dyes, etc.) can also be used as long as they have fluorescence.
  • Coumarin dyes such as 2,3,5,6-1H, 4H-tetrahydro-18-trifluoromethylquinolidine (9,9a, 1-gh) coumarin (coumarin 153) or tamarin dyes Basic Yellow 5 1 and even Solvent Yellow And naphthalimid dyes such as Solvent Yellow 116.
  • various dyes direct dyes, acid dyes, basic dyes, disperse dyes, etc.
  • various dyes can also be used as long as they have fluorescent properties.
  • the matrix resin used in the fluorescent color conversion film of the present invention is obtained by polymerizing or crosslinking photo-curable or photo-thermo-curable resin by generating light and Z or heat treatment to generate radical species and ionic species. It is insoluble and infusible.
  • the thickness of one color filter is preferably 1 to 1.5 ⁇ .
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of an organic EL display used in an example of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic diagram when the stress relaxation layer of the present invention is disposed on the upper surface of the color conversion substrate.
  • a bottom gate type TFT 2 was formed on a glass substrate 1 and a source of the TFT 2 was connected to an anode 3.
  • a 1 connected to the source through a contact hole formed in the insulating film on the TFT is formed at the lower part, and I ZO (I n Z nO) is formed.
  • A1 is provided to reflect light emitted from the light emitting layer to efficiently emit light from the top and to reduce electric resistance.
  • the thickness of the A1 film was 300 nm.
  • the upper IZO has a high work function and is provided for efficient hole injection.
  • the thickness of I ZO was 200 nm.
  • Organic EL layer 4 Anode 3 / Hole Injection Layer Hole Transport Layer Z Organic EL Light Emitting Layer Z Electron Injection Layer
  • the cathode 5 has a four-layer structure excluding both electrodes.
  • the substrate 1 on which the anode 3 was formed was mounted in a resistance heating evaporation apparatus, and a hole injection layer, a hole transport layer, an organic EL light emitting layer, and an electron injection layer were sequentially formed without breaking vacuum.
  • the vacuum chamber pressure during film formation was reduced to 1 X 1 0- 4 P a.
  • copper phthalocyanine (CuPc) was laminated with a thickness of 100 nm.
  • the hole transport layer is 4, 4'-bis [N-
  • the organic EL light emitting layer was formed by laminating 4,4′-bis (2,2′-diphenylvinyl) biphenyl (DPVB i) to a thickness of 30 nm.
  • DPVB i 4,4′-bis (2,2′-diphenylvinyl) biphenyl
  • Al chelate (A1q) was laminated to a thickness of 20 nm.
  • a transparent cathode 5 was formed using a metal mask without breaking vacuum.
  • a metal Mg / Ag with a small work function required for electron injection is formed to a thickness of 2 nm by co-evaporation, and an IZO film is formed thereon by sputtering to a thickness of 200 nm. It formed by doing.
  • a 300 nm SiON film was deposited by sputtering.
  • a blue filter material (Fuji Hunt Electronics Technology: Color Mosaic CB-7001) is applied on the glass substrate 1 by spin coating, and then puttering is performed by photolithography to obtain a film thickness of 6 / zm. A line pattern was used.
  • the pattern ling is performed by the photolithographic method. A line pattern of a green color filter and a red color filter with a film thickness of 1.5 ⁇ was obtained.
  • coumarin 6 (0.7 parts by weight) as a green fluorescent dye was dissolved in 120 parts by weight of propylene glycol monoethyl acetate (PGMEA) as a solvent.
  • PGMEA propylene glycol monoethyl acetate
  • 100 parts by weight of a photopolymerizable resin “V25 9 PAZP 5” (trade name, Nippon Steel Chemical Co., Ltd.) was added and dissolved to obtain a coating solution.
  • This coating solution is applied on the green color filter on the substrate 13 by spin coating, and is patterned by photolithography to form a line pattern with a film thickness of 10 / im.
  • a green conversion layer 11 of 11.5 / X m was obtained, which was composed of one pattern and a green conversion pattern.
  • coumarin 6 (0.6 parts by weight), rhodamine 6G (0.3 parts by weight), and basic violet 11 (0.3 parts by weight) as red fluorescent dyes were mixed with propylene glycol monoethyl acetate (PGMEA) as a solvent. It was dissolved in 120 parts by weight. 100 parts by weight of a photopolymerizable resin “V259 PAZP 5” (trade name, Nippon Steel Chemical Co., Ltd.) was added and dissolved to obtain a coating solution. This coating solution was applied on the red color filter of the substrate 13 by spin coating, and was patterned by photolithography to form a line pattern with a thickness of 10 yum. There was obtained a 11.5 / m red conversion layer 12 composed of a laminate of a pattern and a red conversion pattern.
  • PMEA propylene glycol monoethyl acetate
  • a black mask 9 (thickness 11.5 // m) is formed between the color conversion layers of each color.
  • a black mask with high thermal conductivity a 500 nm-shaped oxidized chrome is formed on the color conversion layer wall surface by sputtering using a mask that can form a lattice pattern. Done.
  • a SiN film was formed around the R, G, and B subpixels to have the same thickness by a sputtering method using the same mask.
  • the pixel pitch is 0.3 x 0.3 mm
  • the subpixel shape for each color is 0.1 x 0.3 mm.
  • Z PN 1100 manufactured by Japan Z EON
  • spin coating spin coating
  • putt für Photolithography photolithography
  • photolithography photolithography
  • An inversely tapered stress relaxation layer was used.
  • the thickness of the stress relaxation layer was 5 m from the surface of the color conversion layer.
  • photoresist OFPR 8000 manufactured by Tokyo Ohka Kogyo Co., Ltd.
  • the upper surface is coated with a visible light-curable resin Venex VL (refractive index: 1.48 made by ARDE L), and then irradiated with visible light. Thereafter, a stripper 104 (manufactured by Tokyo Ohka Kogyo) is applied. The OFPR 8000 was removed using the method to form a stress relaxation layer 8 in which only Venefix VL was coated on the wall of ZPN110.
  • a visible light-curable resin Venex VL (refractive index: 1.48 made by ARDE L)
  • a stripper 104 manufactured by Tokyo Ohka Kogyo
  • the OFPR 8000 was removed using the method to form a stress relaxation layer 8 in which only Venefix VL was coated on the wall of ZPN110.
  • the thus obtained organic light-emitting device and a color conversion substrate were bonded together using an adhesive.
  • an adhesive As a pressure-sensitive adhesive for forming the adhesive layer 7, a combination of visible light and heat curable polycarbonate (refractive index: 1.56 manufactured by A1010) was used.
  • the stress relaxation layer 8 was made of Z PN 110 with carbon fine particles (thermal conductivity 90 w ⁇ m- 1 ⁇ K- 1 ) dispersed, and the wall surface was not modified with Benefix VL. Was produced in the same manner as in Example 1.
  • the mixing ratio of luster and carbon was 5: 1 by weight.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view showing a configuration of a comparative example. Members having the same functions as the members shown in FIG. 1 are denoted by the same reference numerals, and detailed description thereof will be omitted.
  • Figure 3 shows a comparative example.
  • a frame structure 14 for gap adjustment was formed around the display portion of the color conversion layer.
  • the color conversion substrate side and the organic light emitting element substrate side were bonded with polycarbonate forming the adhesive layer 7 without the stress relaxation layer as shown in FIG.
  • Table 1 shows the results.
  • the fabricated display was subjected to a heat cycle test (one cycle of 40 ° C, 95 ° C, 120 cycles, temperature rise / fall time: within 5 minutes) to check for any abnormal shape.
  • the contrast of each display was compared when the display surface was illuminated with fluorescent light (1000 1X) from an oblique angle of 45 °.
  • Each display was driven continuously by low-current passive drive at a constant current value, and the drive times until the initial luminance retention rate by driving reached 50% were compared.
  • Each display was compared in terms of brightness when driven at a constant current value.
  • an organic EL display having high reliability and high efficiency can be provided.
  • the organic EL display of the present invention is applied to the side of a color conversion filter composed of a single color finoleta or a single color filter and a color conversion layer formed on a light-transmitting support substrate, and an adhesive layer.
  • a stress relaxation layer made of a material with a high elastic modulus
  • the color conversion finoletter and the organic light-emitting element can be bonded together or when the display is placed in an environment change. The generated stress is absorbed by the stress relaxation layer so that the light emitting element is not damaged.
  • the refractive index of the stress relaxation layer lower than that of the adhesive layer, reflection on the wall surface of the stress relaxation layer is promoted, and the light emitting component that escapes in the lateral direction can be reduced.
  • the extraction efficiency is further improved by forming the structure of the stress relaxation layer in an inverted tapered shape with respect to the color conversion filter.
  • the reflection component on the wall surface of the stress relaxation layer can be a factor for reducing the contrast.
  • the contrast of the panel is improved by making the material of the stress relaxation layer a material that absorbs light.

Abstract

　有機ＥＬディスプレイを、透光性を有する支持基板上に形成されたカラーフィルター層単体またはカラーフィルター層と色変換層で構成される色変換フィルターの辺部へ、接着層と比較して弾性率が高く、かつ屈折率が低い材料からなる応力緩和層を配設したものとすることにより、色変換フィルターと有機発光素子を貼り合わせる際に、或いはディスプレイのおかれた環境変化の際に発生する応力を応力緩和層にて吸収し、発光素子へダメージが及ばないようにし、かつ応力緩和層壁面での反射を促し、横方向へ抜ける発光素子発光成分を低減させ、信頼性が高く、かつ高効率の有機ＥＬディスプレイを提供する。

Description

明細書
有機 ELディスプレイ 技術分野
本発明は高精細で視認性に優れ、 携帯端末機や産業用計測器の表示など広範囲 な応用可能性を有する有機 EL (エレク ト口ルミネッセンス） ディスプレイに関 する。 背景技術
近年、 薄膜トランジスタ （TFT) を用いた駆動方式のカラー有機 EL表示装 置が考案されている。 T FTが形成されている基板側に光を取り出す方式では、 配線部分の光の遮光効果により、 開口率が上がらないため、 最近では TFTが形 成されている基板とは反対側に光を取り出す方式、 いわゆるトップエミッシヨン 方式が考案されている。
一方、 パターユングした蛍光体に有機 EL素子の発光を吸収させそれぞれの蛍 光体から多色の蛍光を発光させる色変換方式が提案され開発が進められている。 この方式は T F T駆動方式を用いたトップエミッション方式を採用することによ りさらに高精細で高輝度の有機 ELディスプレイを提供できる可能性を有してい る。 特開平 1 1— 251059号公報ゃ特開 2000— 77191号公報に開示 されているカラー表示装置はこのような方式の一例である。.
上記のような T FT駆動方式を用いたトップエミッション方式においても、 下 記のような問題点がある。
<応力の問題〉
色変換方式を用いたトップエミッションディスプレイの構造としては、 有機発 光素子と、 色変換フィルターが、 間に配設された柱状のギャップ調整層により、 該有機発光素子の上部透明電極に対向して、 一定のギヤップをもつて配設された 構造が公開されている （特開平 1 1—2 9 7 4 7 7号公報参照） 。 また、 そのギ ヤップに、 オイル状のものを充填する方法も考えられる。
し力 し、 一定のギャップを設けた方法では、 有機発光層と色変換層の間に屈折 率の異なる空気層が存在することになり、 有機発光素子の光の取り出し効率が悪 くなる。 また、 ギャップへオイルを注入することにより、 上記の問題は緩和され るが、 ディスプレイの製造プロセスが複雑化する上、 本来、 完全固体デバイスで ある有機 E Lディスプレイの利点である、 耐衝撃性等を損なうことにもなり、 最 良の方法とはいえない。
それらを解決する方法として、 有機発光素子と、 色変換フィルターが、 該有機 発光素子の上部透明電極に対向して、 接着層によって、 互いに貼り合わされたも のがあるが、 この構造においては、 有機発光素子と色変換フィルタ一とを接着す る工程にぉレ、て、 或いは形成したディスプレイが置力れた環境温度の変化等によ り発生した応力によって、 発光素子がダメージを受けてしまう。
<取り出し効率の問題〉
ディスプレイの高効率化のアプローチの一つに、 外部取り出し効率の向上があ る。 色変換方式を用いたトップェミッションディスプレイの構造においては、 外 部取り出し効率低下の一因に、 接着層におけるロスが挙げられる。 これは、 光の 取り出し方向を上方とした際に、 接着層において横方向へ抜けてしまう光の成分 によるものである。 発明の開示
上記問題を解決するために、 本発明は、 次のような有機 E Lディスプレイを提 供するものである。
すなわち、 基板と、 ソース及びドレインからなる薄膜トランジスタと、 該薄膜 トランジスタの上部に前記ソースまたはドレインに接続された導電性薄膜材料か らなる陽極または陰極と、 有機 E L発光層と、 透明導電性材料からなる陰極また は陽極である上部透明電極と、 および前記上部透明電極上に少なくとも 1層以上 のパッシベーシヨン層と、 を積層して構成された上記薄膜トランジスタによって 駆動される有機発光素子；透光性を有する支持基板と、 該支持基板上に形成され たカラーフィルタ一層単体またはカラーフィルタ一層と色変換層で構成される色 変換フィルターと、 を具備する色変換基板；前記有機発光素子と前記色変換フィ ルターとの間にあって、 前記有機発光素子の上部透明電極に対向して前記色変換 フィルターを互いに貼り合わせる接着層；前記有機発光素子と前記色変換フィル ターとの間にあって、 前記色変換フィルターの辺部に配置された応力緩和層；を 備えることを特徴とする有機 E Lディスプレイ。
また、 前記有機 E Lディスプレイにおいて、 応力緩和層が、 接着層より高い弹 力性を有する樹脂を含むもの、 接着層の屈折率よりも低いもの、 色変換フィルタ 一のカラーフィルタ一層単体またはカラーフィルタ一層と色変換層に対して、 逆 テーパー形状となっているもの、 黒色であるもの、 熱の良導体であるもの、 熱の 良導体を分散させた高分子材料から形成されるものを含むものである。 図面の簡単な説明
図 1は、 本発明の有機 E Lディスプレイの構成を示す断面概略図である。 図 2は、 本発明の応力緩和層の配設例を示す概略図である。
図 3は、 本発明の比較例の構成を示す断面概略図である。
(符号の説明）
基板
T F T
陽極 （または陰極）
有機 E L層
透明陰極 （または透明陽極)
ノ ッシベーション層 7
8 応力緩和層
9 ブラックマスク
0〜： I 2 色変換フィルター
3 透光性支持基板
4 ギャップ調整用の枠構造 発明を実施するための最良の形態
本発明の有機 E Lディスプレイの実施の形態について以下に説明する。
図 1は、 本発明の実施形態を示す有機 ELディスプレイの構成断面図である。 以下の説明では、 下部電極が陽極の場合を説明するが、 下部電極を陰極とする ことも可能で、 その場合は全く上下逆の膜構成となる。
1. 薄膜トランジスタ （TFT) 基板と陽極
ガラスやプラスチックなどからなる絶縁性基板上、 または、 半導電性や導電性 基板に絶縁性の薄膜を形成した基板上に、 TFTがマトリックス状に配置され、 各画素に対応した陽極にソース電極が接続される。
TFTは、 ゲート電極をゲート絶縁膜の下に設けたボトムゲートタイプで、 能 動層として多結晶シリコン膜を用いた構造である。
陽極は、 T FT上に形成された平坦化絶縁膜上に形成される。 通常の有機 EL 素子では透明で仕事関数が高い I TOが陽極材料として用いられるが、 トップェ ミッションの場合は、 I TOの下に反射率の高いメタル電極 （A l， Ag, Mo, Wなど） を用いる。
2. 有機 EL素子
有機発光素子には、 下記のような層構成からなるものが採用される。
(1) 陽極/有機発光層ノ陰極
(2) 陽極ノ正孔注入層 Z有機 EL発光層ノ陰極 ( 3 ) 陽極 有機 E L発光層/電子注入層 Z陰極
( 4 ) 陽極 Z正孔注入層 Z有機 E L発光層/電子注入層 Z陰極
( 5 ) 陽極ノ正孔注入層 正孔輸送層 有機 E L発光層 電子注入層 Z陰極 本実施形態のトップェミッション色変換方式では、 上記の層構成において、 陰 極は、 該有機 EL発光層の発する光の波長域において透明であることが必要で、 この透明陰極を通して光を発する。
透明な陰極としては、 リチウム、 ナトリウム等のアルカリ金属、 カリウム、 力 ルシゥム、 マグネシウム、 ストロンチウム等のアルカリ土類金属、 またはこれら のフッ化物等からなる電子注入性の金属、 その他の金属との合金や化合物の極薄 膜 （l Onm以下） を電子注入層とし、 その上に、 I TO、 または Ι ΖΟなどの 透明導電膜を形成する構成とする。
上記有機 EL発光層の各層の材料としては、 公知のものが使用される。 例えば、 有機発光層として青色から青緑色の発光を得るためには、 例えばべンゾチアゾー ル系、 ベンゾイミダゾール系、 ベンゾォキサゾール系などの蛍光増白剤、 金属キ レート化ォキソニゥム化合物、 スチリルベンゼン系化合物、 芳香族ジメチリディ ン系化合物などが好ましく使用される。
3. パッシベーション層
パッシベーシヨン層としては、 電気絶縁性を有し、 水分や低分子成分に対する バリア性を有し、 可視域における透明性が高く （400〜700 nmの範囲で透 過率 50%以上） 、 好ましくは 2 H以上の膜硬度を有する材料を用いる。
例えば、 S i Ox、 S i Nx、 S i NxOy、 A l Ox、 T i Ox、 TaOx、 ZnOx等の無機酸化物、 無機窒化物等が使用できる。 該パッシベーション層の 形成方法としては特に制約はなく、 スパッタ法、 CVD法、 真空蒸着法、 デイツ プ法等の慣用の手法により形成できる。
上述のパッシベーシヨン層は単層でも良いが、 複数の層が積層されたものでは その効果がより大きい。 積層されたパッシベーシヨン層の厚さは、 0 . 3〜 5 mが好ましい。
4 . 応力緩和層
応力緩和層は色変換フィルターの上面に形成しても、 有機発光素子側へ形成し ても良いが、 有機発光素子は熱や紫外光に弱い材料で構成されている為、 その上 面へ形成する場合は様々な制約が発生する。 従って、 比較的、 熱や紫外光を使用 できる色変換フィルター上面へ形成することが、 より好ましい。
応力緩和層としては、 色変換フィルターの辺部へ色変換フィルターの機能を損 なうことなく形成でき、 且つ、 接着層より高い弾力性を有すればよく、 例えばナ ィロン 6、 ナイロン 6 · 6をはじめとするポリアミ ド樹脂のように、 単位構造の 中に剛直基を含まない高分子材料ゃシリコーンゴム、 各種合成ゴム等が挙げられ る。 具体的には、 ヤング率が 0 . 3 X 1 0 1 0 P a以下の材料が好ましく、 より 好ましくは、 0 . 1 X 1 0 1 0 P a以下の材料である。
フォトレジストにおいても、 原料として、 剛直基を含まない直鎖状のオリゴマ 一や、 官能基数が 3以下のモノマーを含み、 硬化物の 3次元架橋密度が余り高く ならないものであれば、 使用できる。 フォトレジストを用いることにより、 前述 の逆テーパー形状の作製が容易になる。
或いは、 上記以外のフォトレジストにおいても、 光照射又は加熱量を弱くし、 架橋密度があまり高くならない状態で使用することで、 応力緩和層として適用で きるものもある。
応力緩和層に用いられる材料の屈折率に関しては、 接着層に比して低い材料を 用いることにより、 応力緩和層側へ光が抜けることにより、 ディスプレイとして の輝度に寄与しない素子発光を低減させることができる。 接着層との屈折率差が 大きい程、 より低角度の入射光を反射できるため、 好ましい。
コントラスト対策として、 応力緩和層を着色させる方法としては、 例えば応力 緩和層材料中に可視光を吸収する物質を添加することが挙げられる。 応力緩和層 は、 単独の材料にて形成しても、 或いは複数の材料から形成されてもよく、 例え ば、 逆テーパー形状を出し易い材料にて弾力性のある緩和層を形成し、 その表面 を低屈折率の材料でコートするといつた形成方法が考えられる。
5. 接着層
色変換フィルターと有機発光素子を接着する接着層材料は、 可視光透過性を有 し、 色変換層や有機発光素子へダメージを与えることなく形成できるものであれ ばよく、 例えば、 一般的な熱可塑性樹脂、 常温〜 1 20°C以下の熱にて硬化可能 な熱硬化型樹脂、 可視光、 或いは熱 ·光併用にて硬化する樹脂等が使用できる。
6. 色変換フィルター
1) 色変換層
本発明において、 有機蛍光色素としては、 発光体から発する青色から青緑色領 域の光を吸収して、 赤色領域の蛍光を発する蛍光色素としては、 例えばローダミ ン8、 ローダミン 6G、 ローダミン 3 B、 ローダミン 1 0 1、 ローダミン 1 1 0 スノレホローダミン、 ベーシックノ ィォレット 1 1、 ベーシックレッド 2などの口 ーダミン系色素、 シァニン系色素、 1—ェチル一 2— 〔4— (p—ジメチルアミ ノフエニル） 一 1 3—ブタジェニル〕 一ピリジゥムーバークロレート （ピリジン 1) などのピリジン系色素、 あるいはォキサジン系色素などが挙げられる。 さら に、 各種染料 （直接染料、 酸性染料、 塩基性染料、 分散染料など） も蛍光性があ れば使用することができる。
発光体から発する青色ないし青緑色領域の光を吸収して、 緑色領域の蛍光を発 する蛍光色素としては、 例えば 3— (2' —ベンゾチアゾリル） 一 7—ジェチル アミノクマリン （クマリン 6) 、 3 - (2' —ベンゾイミダゾリル） 一 7— N, N—ジェチルァミノクマリン （クマリン 7) 、 3- (2' —N—メチルベンゾィ ミダゾリル） 一 7—N， N—ジェチルァミノクマリン （クマリン 30) 、 2, 3 5, 6 - 1 H, 4H—テトラヒドロ一 8—トリフルォロメチルキノリジン （9, 9 a, 1 - g h) クマリン （クマリン 1 53) などのクマリン系色素、 あるいは タマリン色素系染料であるベーシックイェロー 5 1、 さらにはソルベントイエロ 一 1 1、 ソルベントイェロー 1 1 6などのナフタルイミ ド系色素などが挙げられ る。 さらに、 各種染料 （直接染料、 酸性染料、 塩基性染料、 分散染料など） も蛍 光性があれば使用することができる。
2) マトリクス樹脂
次に、 本発明の蛍光色変換膜に用いられるマトリクス樹脂は、 光硬化性または 光熱併用型硬化性樹脂を、 光および Zまたは熱処理して、 ラジカル種やイオン種 を発生させて重合または架橋させ、 不溶不融化させたものである。
3) カラーフィルタ一層
色変換層だけでは十分な色純度が得られない場合は、 カラーフィルタ一層と上 記色変換層との積層体とする。
カラーフィルタ一層の厚さは 1〜1. 5 μπιが好ましい。
次に、 本発明の実施例について、 比較例と共に、 図面を参照しながら説明する。 (実施例 1 )
図 1は、 本発明の実施例に用いた有機 E Lディスプレイの断面概略図である。 図 2は本発明の応力緩和層を、 色変換基板上面に配設した際の概略図である。
[丁？丁基板1, TFT2, 陽極 3]
図 1に示すように、 ガラス基板 1にボトムゲート型の TFT 2を形成し、 陽極 3に TFT 2のソースが接続されている構成とした。
陽極 3は、 図には示されていないが T FT上の絶縁膜に形成されたコンタクト ホールを介してソースに接続されている A 1が下部に形成され、 その上部表面に I ZO (I n Z nO) が形成されている。
A 1は、 発光層からの発光を反射してトップから効率よく光を放出することと、 電気抵抗低減のために設ける。 A 1膜の厚さは 300 nmとした。 上部 I ZOは、 仕事関数が高く、 効率よくホールを注入するために設ける。 I ZOの厚さは 20 0 n mとした。
[有機 EL層 4] 陽極 3 /正孔注入層 正孔輸送層 Z有機 E L発光層 Z電子注入層 陰極 5の両 電極を除く 4層構成とした。
前記陽極 3を形成した基板 1を抵抗加熱蒸着装置内に装着し、 正孔注入層、 正 孔輸送層、 有機 EL発光層、 電子注入層を、 真空を破らずに順次成膜した。 成膜 に際して真空槽内圧は 1 X 1 0— 4P aまで減圧した。 正孔注入層は銅フタロシ ァニン （Cu P c) を l O O nm積層した。 正孔輸送層は 4, 4' —ビス [N—
(1—ナフチル） 一N—フエ-ルァミノ] ビフエニル (α-NPD) を 20 nm 積層した。 有機 EL発光層は 4, 4' —ビス （2, 2' —ジフエ二ルビニル） ビ フエニル （DPVB i ) を 30 nm積層した。 電子注入層はアルミキレート （A 1 q) を 20 nm積層した。
この後、 メタルマスクを用いて、 透明な陰極 5を、 真空を破らずに形成した。 透明な陰極 5は、 電子注入に必要な仕事関数の小さな金属 Mg/A gを共蒸着 法にて膜厚 2 nm製膜し、 その上に I ZO膜をスパッタリング法で膜厚 200 n m製膜することにより形成した。
レヽ。ッシベーション層 6 ]
パッシベーション層 6として、 スパッタ法にて S i ON X膜を 300 nm堆積 させた。
[カラーフィルタ一層 1 0]
ガラス基板 1 3.上に青色フィルター材料 （富士ハントエレクトロニクステクノ ロジー製：カラーモザイク CB— 7001) をスピンコート法にて塗布後、 フォ トリソグラフ法によりパターユングを実施し、 膜厚 6 /zmのラインパターンとし た。
その後、 該ガラス基板 1 3上に、 フォトレジスト （ J SR製 J NPC— 48) を同じくスピンコート法にて塗布後、 フォトリソグラフ法により、 パターユング を実施し、 前記青色フィルターパターンの上部へ 5. 5 /zmのラインパターンを 形成し （図示せず） 、 青色フィルターパターンと、 透明レジストパターンの積層 膜からなる、 膜厚 1 1. 5 μπιのカラーフィルタ一層 1 0を得た。
[色変換層 1 1, 1 2]
青色フィルタ一材料と同様のカラーフィルタ一材料系で赤、 緑のカラーフィル ター層 （図示せず） を上記基板 1 3上にスピンコート法にて塗布後、 フォトリソ グラフ法によりパターユングを実施し、 膜厚 1. 5 μπιの緑色カラーフィルター および赤色力ラーフィルターのラインパターンを得た。
次いで、 緑色蛍光色素としてクマリン 6 (0. 7重量部） を溶剤のプロピレン グリコールモノェチルアセテート （PGMEA) 1 20重量部へ溶解させた。 光 重合性榭脂の 「V25 9 PAZP 5」 （商品名、 新日鐡化成工業株式会社） 1 0 0重量部を加えて溶解させ、 塗布液を得た。 この塗布溶液を、 基板 1 3上の緑色 カラーフィルター上にスピンコート法を用いて塗布し、 フォトリソグラフ法によ り、 パターユングを実施し、 膜厚 1 0 /imのラインパターンとし、 緑色フィルタ 一パターンと緑色変換パターンの積層からなる、 1 1. 5 /X mの緑色変換層 1 1 を得た。
更に、 赤色蛍光色素としてクマリン 6 (0. 6重量部） 、 ローダミン 6 G (0. 3重量部） 、 ベーシックバイオレット 1 1 (0. 3重量部） を溶剤のプロピレン グリコールモノェチルアセテート （PGMEA) 1 20重量部へ溶解させた。 光 重合性樹脂の 「V259 PAZP 5」 （商品名、 新日鐡化成工業株式会社） 1 0 0重量部を加えて溶解させ、 塗布液を得た。 この塗布溶液を、 基板 1 3の赤色力 ラーフィルター上に、 スピンコート法を用いて塗布し、 フォトリソグラフ法によ り、 パターニングを実施し、 膜厚 1 0 yumのラインパターンとし、 赤色フィルタ 一パターンと赤色変換パターンの積層からなる、 1 1. 5 / mの赤色変換層 1 2 を得た。
各色の色変換層の間には、 ブラックマスク 9 (厚さ 1 1. 5 //m) が形成され ている。 熱伝導率の高いブラックマスクとして、 色変換層壁面に、 まず格子状の パターン形成が可能なマスクを用いたスパッタ法にて酸ィ匕クロムを 500 nm形 成した。 次いで、 同様のマスクを用い、 スパッタ法にて、 S i N膜を、 R, G, Bの各サブピクセルの周辺に、 同膜厚になるように形成した。 画素のピッチは 0. 3 X 0. 3 mmで、 各色のサブピクセルの形状は、 0. 1 X 0. 3mmである。
[応力緩和層 8]
色変換層の上面へ、 Z PN 1 1 00 (日本 Z EON製） をスピンコート法にて 塗布し、 その後、 フォトリソグラフ法を用いてパターユングし、 色変換層の辺部 へ配設する、 逆テーパー形状の応力緩和層とした。 応力緩和層の厚みは、 色変換 層表面から 5 mであった。 次いで、 応力緩和層壁面のみを残し、 応力緩和層の 上面および、 色変換層上面部をフォトレジスト OF PR 8000 (東京応化工業 製） にてコートした。 更に、 その上面へ、 可視光硬化型樹脂ベネフィックス VL (ARDE L製屈折率 1. 4 8) をコートした後、 可視光を照射し、 その後に、 剥離液 1 04 (東京応化工業製） を用いて OF PR 8000を除去し、 Z PN 1 1 00の壁面にのみベネフィックス VLがコートされた、 応力緩和層 8を形成し た。
[貼り合わせ]
こうして得られた有機発光素子と色変換基板を粘着剤を用いて貼り合わせた。 接着層 7を形成する粘着剤には、 可視光 ·熱併用硬化型のポリカーボネート （A 1 0£ 1^製屈折率1. 5 6) を用いた。
(実施例 2)
応力緩和層 8として、 カーボン微粒子 （熱伝導率 9 0 w · m一1 · K—1) を分 散させた Z PN 1 1 00を用い、 ベネフィックス VLによる壁面の修飾を行わな かった以外は、 実施例 1と同様にして作製した。 樹月旨とカーボンの混合比は重量 比で 5 ： 1とした。
(比較例）
図 3は、 比較例の構成を示す断面概略図であり、 図 1に示す部材と同一機能を 有する部材には、 同一番号を付してその詳細説明を省略する。 図 3の比較例にお いては、 ネガ型レジスト J NPC— 48 (J SR製） を用い、 色変換層の表示部 周辺へギャップ調整用の枠構造 14を形成した。 次いで、 図 1に示すような応力 緩和層なしに、 接着層 7を形成するポリカーボネートにて色変換基板側と有機発 光素子基板側とを貼り合わせた。
(評価）
下記項目について、 評価を実施した。 結果を表 1に示す。
1. ヒートサイクル試験
作製したディスプレイをヒートサイクル試験 （一 40°C 95°C 120サイ クル， 温度昇降時間 5分以内） にかけ、 形状異常の有無を確認した。
2. コントラスト
各ディスプレイについて、 ディスプレイ面に対し蛍光灯光 （1000 1 X) を斜め 45° から照射した際のコントラストを比較した。
3. 駆動寿命
各ディスプレイを電流値一定で低電流パッシブ駆動にて連続駆動し、 駆動によ る初期輝度の保持率が 50 %になるまでの駆動時間を比較した。
4. 効率
各ディスプレイを電流値一定で駆動した際の輝度にて比較した。
表 1において、 結果が 1. 0よりも大きい場合、 比較例に較べ良好な結果であ ることを示すが、 表 1の結果から、 各実施例の優位性が確認された。
(表 1)
評価結果まとめ
Figure imgf000014_0001
*コントラス ト， 駆動寿命， 効率に関しては、 比較例の数値を 1.
際の相対値である。 産業上の利用可能性
本発明により、 信頼性が高く、 且つ高効率である有機 E Lディスプレイが提供 できる。
すなわち、 本発明の有機 E Lディスプレイを、 透光性を有する支持基板上に形 成されたカラーフィノレタ一層単体またはカラーフィルタ一層と色変換層で構成さ れる色変換フィルターの辺部へ、 接着層と比較して、 弾性率の高い材料からなる 応力緩和層を配設した構性とすることにより、 色変換フイノレターと有機発光素子 を貼り合わせる際に、 或いはディスプレイのおかれた環境変化の際に発生する応 力を応力緩和層にて吸収し、 発光素子へダメージが及ばないようにすることがで さる。
また、 応力緩和層の屈折率を接着層のそれと比較して低くすることにより、 応 力緩和層壁面での反射を促し、 横方向へ抜ける発光素子発光成分を低減させるこ とができる。
更に、 図 1に示すように、 応力緩和層の構造を、 色変換フィルタに対して逆テ 一パー形状とすることにより、 取り出し効率が更に向上する。
また、 応力緩和層壁面での反射成分がコントラスト低減要因となり得る。 取り 出し効率よりも、 コントラストを重視する場合には、 応力緩和層の材料を、 光を 吸収する材料とすることにより、 パネルのコントラストが向上する。

Claims

請求の範囲
1 . 基板と、
ソース及ぴドレインからなる薄膜トランジスタと、
該薄膜トランジスタの上部に前記ソースまたはドレインに接続された導電性薄 膜材料からなる陽極または陰極と、
有機 E L発光層と、
透明導電性材料からなる陰極または陽極である上部透明電極と、 および 前記上部透明電極上に少なくとも 1層以上のパッシベーシヨン層と、 を積層して構成された前記薄膜トランジスタによって駆動される有機発光素子； 透光性を有する支持基板と、
該支持基板上に形成された力ラーフィルタ一層単体またはカラーフィルタ一層 と色変換層で構成される色変換フィルターと、
を具備する色変換基板；
前記有機発光素子と前記色変換フィルターとの間にあって、 前記有機発光素子 の上部透明電極に対向して前記色変換フィルターを互いに貼り合わせる接着層； 前記有機発光素子と前記色変換フィルタ一との間にあって、 前記色変換フィル ターの辺部に配置された応力緩和層；
を備えることを特徴とする有機 E Lディスプレイ。
2 . 前記応力緩和層が、 前記接着層より高い弾力性を有する樹脂を含むことを 特徴とする請求の範囲第 1項に記載の有機 E Lディスプレイ。
3 . 前記応力緩和層が、 接着層の屈折率よりも低いことを特徴とする請求の範 囲第 1項に記載の有機 E Lディスプレイ。
4 . 前記応力緩和層が、 色変換フィルターのカラーフィルタ一層単体または力 ラーフィルタ一層と色変換層に対して、 逆テーパー形状となっていることを特徴 とする請求の範囲第 1項に記載の有機 E Lディスプレイ。
5 . 前記応力緩和層が、 黒色であることを特徴とする請求の範囲第 1項に記載 の有機 E Lディスプレイ。
6 . 前記応力緩和層が、 熱の良導体であることを特徴とする請求の範囲第 1項 に記載の有機 E Lディスプレイ。
7 . 前記応力緩和層が、 熱の良導体を分散させた高分子材料から形成されるこ とを特徴とする請求の範囲第 6項に記載の有機 E Lディスプレイ。
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