WO2003036284A2 - Gasdiffusionselektroden-trägerstruktur - Google Patents

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WO2003036284A2
WO2003036284A2 PCT/EP2002/011555 EP0211555W WO03036284A2 WO 2003036284 A2 WO2003036284 A2 WO 2003036284A2 EP 0211555 W EP0211555 W EP 0211555W WO 03036284 A2 WO03036284 A2 WO 03036284A2
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diffusion electrode
connecting element
support structure
seal
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Peter Weuta
Fritz Gestermann
Hans-Dieter Pinter
Walter Klesper
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Bayer Materialscience Ag
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    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the invention relates to a carrier structure for a gas diffusion electrode.
  • the support structure serves to receive a gas diffusion electrode for an electrochemical reaction apparatus.
  • the invention relates to a gas diffusion electrode
  • Support structure for an electrolysis or fuel cell for an electrolysis or fuel cell.
  • One method of integrating gas diffusion electrodes into their electrical contact with the basic structure of an electrochemical reaction apparatus is to form a press contact, such as in DE-A-4444 114. at
  • press contacts have shown that their electrical contact resistance often deteriorates during operation of the arrangement - this results in an undesirable increase in the consumption of electrical energy.
  • a more permanent electrical connection between the gas diffusion electrodes and the electrochemical reaction apparatus can be achieved with the aid of welding processes, such as those e.g. in EP-A-1 041 176.
  • a gas diffusion electrode with a non-perforated, circumferential, metallic edge is used, direct welding can be carried out with the basic structure of the electrode.
  • the continuous edge of the basic electrode structure mentioned in EP-A-1 041 176 requires a perforated or slotted plate as the support structure.
  • the electrodes to be integrated therefore often consist of a metallically conductive basic structure which is open-pored over the entire area and in whose cavities the electrochemically active composition, hereinafter referred to as coating, is embedded. Attempts to weld the coated electrode directly failed due to the frequent decomposition of the coating compound at high joining temperatures.
  • EP-A-1 029 946 Furthermore, the use of a mass which has become plastic by heating and which solidifies again on cooling as a sealing material is described in EP-A-1 029 946. wrote. Chemically inert substances such as PTFE can be used here. However, a high temperature of 200 to 400 ° C must be used to permanently bond this substance to the basic structure. The implementation of the processes as described in EP-A-1 029 946 therefore requires extensive devices / machines.
  • the invention has for its object to provide a gas diffusion support structure in which the gas diffusion electrode is permanently and sealingly held.
  • the carrier structure according to the invention for receiving a gas diffusion electrode for an electrochemical reaction apparatus, such as an electrolysis or fuel cell has a basic structure.
  • the basic structure is, for example, a half-shaped housing or the like of an electrolysis cell.
  • the basic structure carries the gas diffusion electrode.
  • an electrically conductive connecting element is provided between the basic structure and the gas diffusion electrode, the connecting element preferably being of low-ohmic electrical conductivity.
  • connecting element such that it surrounds the gas diffusion electrode in the edge region. This makes it possible to design the connecting element such that it surrounds the gas diffusion electrode in the edge region. This makes it possible to design the connecting element such that it surrounds the gas diffusion electrode in the edge region. This makes it possible to design the connecting element such that it surrounds the gas diffusion electrode in the edge region. This makes it possible to design the connecting element such that it surrounds the gas diffusion electrode in the edge region. This makes it possible to
  • Gas diffusion electrode in the edge area should not be provided with coating material, so that only an exposed metallic grid or the like is present.
  • a good electrically conductive connection can be realized for the metallic grid or a metallic support structure or the like.
  • the gas diffusion electrode at least partially, preferably to be completely coating-free and also to provide an electrochemically active coating in an inner part of the edge region. This coating otherwise corresponds to the entire coating provided on the gas diffusion electrode. This means that only a part of the edge area, which is enclosed by the connecting element, is coating-free and thus good electrical contact can be achieved in this area.
  • the part of the edge area at which the transition between the area of the gas diffusion electrode covered by the connecting element to the free gas diffusion electrode is preferably coated with electrochemically active material.
  • the lack of coating material in the welding zone allows a qualitatively perfect connection.
  • the open-pore catalyst carrier of the gas diffusion electrode is therefore free of coating material in this area and would, when operated in the electrochemical reaction apparatus, without measures to achieve a sealing effect, a mixture of those on both sides of the electrode
  • the uncoated welding zone could be provided with liquid or pasty materials which solidify after some time and which seal the open-pored structure at this point.
  • the sealing materials could be solidified, for example, by chemically curing a liquid or paste-like substance. Due to the chemically usually very aggressive conditions present in the electrochemical reaction apparatus, the service life of such seals has proven to be very short - it was in the range of weeks or a few months and thus stands in the way of an efficient continuous use of the electrochemical reaction apparatus.
  • connection element which folds around the edge area of the gas diffusion electrode and that in a preferred development only part of the edge area is coating-free, good sealing is achieved possible at the edge of the connecting element.
  • This can be done by pressing the connecting element, which is preferably a plastically deformable material, in particular sheet metal.
  • a circumferential approach can be provided, which enables a relatively good sealing on the gas diffusion electrode.
  • the seal is preferably resistant to the liquids and gases present in the reaction apparatus, in particular alkali-resistant. It is particularly preferred to use an elastic seal made of ethylene-propylene-diene terpolymers
  • EPDM polytetrafluoroethylene
  • PTFE polytetrafluoroethylene
  • the connecting element preferably has a fold-like configuration in the region of the seal.
  • This fold in particular, can be used to achieve a tight seal by plastically deforming the connecting element. If such a fold is provided, it is particularly advantageous to provide a sealing compound, which is preferably viscous, instead of one of the above seals or in addition.
  • the force with which the connecting element is deformed and presses against the seal is preferably carried out with a line force of at least 10 kg / cm, preferably at least 50 kg / cm and particularly preferably at least 100 kg / cm.
  • the frame surrounding the gas diffusion electrode is made by welding two pairs, preferably of different lengths, of open metal profiles manufactured.
  • the ends of the shorter profiles advantageously have an identical shape over the entire length; the long profiles are notched in the edge area - they only have the appearance of a flat sheet in this area.
  • This different shape enables rapid entry and exit from the welding area when using an automated welding process in which a continuous movement of the welding head has an advantageous effect on the time required for welding the electrode.
  • the connecting element preferably consists of several connecting parts or profiles.
  • the seal can consist of several sealing parts.
  • the connection points between connection parts are arranged offset with respect to one another with respect to the connection points between sealing parts, so that the connection points do not touch or at most only touch or cross slightly.
  • the connection of the connecting parts or profiles can be made both at a joint (90 °) and at a miter (45 °).
  • the finished frame consists of an outer flat and an open, inner area.
  • the level area is used to connect the frame to the basic structure of the electrochemical reaction apparatus, the open area to accommodate the electrode.
  • the frame preferably consists of nickel or an alkali-resistant nickel alloy, in particular a nickel-silver alloy or of nickel that is coated with silver, or another alkali-resistant metal alloy.
  • the electrode When the electrode is integrated into the frame according to the invention, it is welded at its coating-free edge into the open, metallic area of the frame with the formation of a continuous or discontinuous seam. Then the elastic or plastic seal is inserted and the frame structure is closed by pressing. After closing the structure, the sealing force is thus determined by the elastic tension of the bent sheet metal fold applied. The completely framed and sealed electrode is integrated into the electrochemical reaction apparatus with a continuous weld.
  • the material of the basic structure preferably consists of nickel or an alkali-resistant nickel alloy, in particular a nickel-silver alloy or of nickel that is coated with silver, or another alkali-resistant metal alloy.
  • the thickness of the sheets from which the frame structure according to the invention is made is a maximum of 1 mm, preferably 0.1 to 1 mm, particularly preferably 0.2 to 1 mm.
  • the electrochemically active coating of the gas diffusion electrode contains a compound of the catalyst material, e.g. silver (I) oxide and a binder, e.g. a polymer such as polytetrafluoroethylene (PTFE).
  • the coating material can be carbon or a carbon-containing compound as well as additives, e.g. Ammonium bicarbonate, which among other things act as pore formers.
  • the catalyst carrier is a mesh, fabric, braid, fleece or foam made of nickel, optionally silver-plated, or a nickel alloy, in particular nickel-silver alloy.
  • the gas diffusion electrode onto an open frame structure using common methods such as. B. laser, resistance, metal reactive gas, metal inert gas, fuel gas, tungsten inert gas, plasma, ultrasonic welding processes can be a continuous seam as well as welding spots or
  • the gas diffusion electrode can also be connected to the frame structure by means of a soldering process.
  • the electrode integrated into an electrochemical reaction apparatus according to the method according to the invention can preferably, but not exclusively, be used in the following processes:
  • the invention relates to a gas diffusion electrode with a connecting element which is electrically conductively connected in the edge region of the gas diffusion electrode.
  • the gas diffusion electrode according to the invention is particularly suitable for connection to a basic structure, as described above.
  • the configuration and connection of the connecting element with the gas diffusion electrode is also preferably configured as described above.
  • FIG. 6 shows a first embodiment of the gas diffusion electrode support structure
  • FIG. 7 shows a second embodiment of the gas diffusion electrode support structure according to the invention.
  • the connection of a gas diffusion electrode with a gas pocket using the support structure according to the invention is described with the aid of the examples below.
  • the gas pocket has a semi-solid basic structure 8 (FIG. 1) with a
  • the gas diffusion electrode 10 (FIG. 2) is first inserted into a connecting element 12 (FIG. 3), here a self-supporting frame made of nickel, which is then connected to a web 11 (FIGS. 6, 7) of the basic structure 8. Such a gas pocket was used in a chlor-alkali electrolysis cell.
  • the gas diffusion electrode was operated as an oxygen consumption cathode.
  • FIG. 1 To produce the frame which forms the connecting element 12 between the gas diffusion electrode 10 and the basic structure 8, four linear, miter-made profiles made of nickel sheet (thickness: 1 mm) are cut, as shown in FIG. 1 in the enlargement 25, and by means of Tungsten inert gas (TIG) welding process in the corner areas 29 joined to a rectangular frame.
  • Tungsten inert gas (TIG) welding process in the corner areas 29 joined to a rectangular frame.
  • the gas diffusion electrode 10 was inserted into the open profile 13 (FIG. 2) of the connecting element 12.
  • the edge region 15 of the gas diffusion electrode is inserted into the open connecting element 12.
  • the edge region 15 running along the four sides of the gas diffusion electrode 10 is formed by an outer part 32 without an electrochemically active coating and an inner part 33 with a coating.
  • the gas diffusion electrode 10 is welded to the frame 12 along a line 16 (FIG. 3), for example by means of ultrasonic welding.
  • the sealing effect for separating the different media located on both sides of the electrode, namely oxygen and electrolyte, is achieved through the use of an elastic seal 17 made of alkali-resistant EPDM.
  • the seal 17 is made of four parts cut on joint 24 (FIG. 1) assembled and inserted into the open profile 13 (Fig. 4).
  • the profile 13 is closed by pressing with a line force of 200 kg / cm (Fig. 5).
  • the combination of a miter-cut basic structure 8 with a seal 17 cut not at miter but at a right-angled joint also causes the seal in the corners.
  • the framed electrode 10 is positioned on the web 11 of the basic structure in such a way that the entire frame 12 sits on the web with the folded-over part of the gas diffusion electrode 10 (FIG. 6).
  • This type of integration has the advantage of a minimal dead area of the gas diffusion electrode 10, since the electrochemically inactive part of the framed electrode 10 overlaps with the web of the basic structure 8.
  • the frame is connected to the base structure 8 in the edge area by means of laser weld seam 20.
  • the use of this welding process has the advantage of a high joining speed and a low heat input into the structure, so that thermal damage to the seal or the electrode coating can be avoided.
  • the integration of the electrode into the basic structure of the gas pocket of the chlor-alkali electrolysis cell is similar to the embodiment described in Example 1, the production being identical to the production described with reference to FIGS. 2-5.
  • the difference between the two embodiments lies in the seal and its geometry and in the connection of the frame 12 to the web 11 of the basic structure 8.
  • the seal 17, which in the exemplary embodiment shown consists of four sealing parts 34, is connected to one another in the corner region at joint 26 (FIG. 1).
  • the four profiles 35 of the connecting element 12 are, as shown in FIG. 1 in the enlargement 28, also connected to one another in a butt joint.
  • connecting element 12 are arranged at a right angle to one another and therefore do not overlap.
  • a plastic seal made of polytetrafluoroethylene (PTFE) is used.
  • the corners of the connecting element 12 are welded along the edge 30 by means of a tungsten inert gas (TIG) process; after welding the electrode 10 (see example 1), it is closed with a line force of 400 kg / cm.
  • TOG tungsten inert gas
  • the fully framed electrode 10 is positioned on the web 11 of the basic structure 8 such that only an edge region 19 of the connecting element 12 rests on the web, while the folded part of the gas diffusion electrode projects into the gas pocket (FIG. 7).
  • the connecting element 12 is welded to the web 11 along a weld seam 18. This type of alignment can reliably avoid contact between the frame structure and the ion exchange membrane separating the cathode half cell from the anode half cell.
  • an elastic seal made of EPDM is used, with the difference that the four parts of the seal are mitered (see FIG. 1: 27), while the four parts of the frame are butted are cut.
  • the integration of the electrode in the basic structure of the chlor-alkali electrolysis cell is identical to the variant carried out in Example 2 (see FIG. 7).

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Abstract

Eine Gasdiffusionselektroden-Trägerstruktur zur Aufnahme einer Gasdiffusionselektrode (10) für einen elektrochemischen Reaktionsapparat weist eine Grundstruktur (8) auf, an deren Steg (11) ein Verbindungselement über eine Schweissnaht (20) elektrisch leitfähig verbunden ist. Das Verbindungselement ist falzartig ausgebildet und umschliesst einen Randbereich (15) der Gasdiffusionselektrode (10). Hierbei ist der Randbereich (15) der Gasdiffusionselektrode (10) in einem äusseren Teil (32) beschichtungsfrei und in einem inneren Teil (33) mit einer elektrochemisch aktiven Beschichtung versehen.

Description

Gasdiffusionselektroden-Trägerstruktur
Die Erfindung betrifft eine Trägerslxuktur für eine Gasdiffusionselektrode. Die Trägerstruktur dient zur Aufnahme einer Gasdiffusionselektrode für einen elektrochemischen Reaktionsapparat. Insbesondere betrifft die Erfindung eine Gasdiffüsionselektroden-
Trägerstrukrαr für eine Elektrolyse- oder Brennstoffzelle.
Eine Methode der Integration von Gasdiffusionselektroden in bzw. deren elektrische Kontaktierung an die Grundstruktur eines elektrochemischen Reaktionsapparates ist die Ausbildung eines Presskontaktes, wie z.B. in DE-A-4444 114 beschrieben. Bei
Nerwendung von Presskontakten stellte sich jedoch heraus, dass sich ihr elektrischer Übergangswiderstand im Nerlauf des Betriebes der Anordnung häufig verschlechtert - hieraus ergibt sich ein unerwünschter Anstieg des Verbrauches elektrischer Energie.
Eine elektrisch dauerhaftere Verbindung zwischen Gasdiffusionselektroden und elektrochemischem Reaktionsapparat ist mit Hilfe von Schweißprozessen zu erzielen, wie sie z.B. in EP-A-1 041 176 beschrieben sind. Bei Nerwendung einer Gasdiffusionselektrode mit einem nicht perforierten, umlaufenden, metallischen Rand kann eine direkte Nerschweißung mit der Grundstruktur der Elektrode vorgenommen werden. Der in EP-A-1 041 176 erwähnte durchgängige Rand der Elektrodengrundstruktur bedingt als Trägerstruktur ein Loch- oder Schlitzblech. Oftmals bestehen daher die zu integrierenden Elektroden aus einer metallisch leitenden, über den gesamten Bereich offenporigen Grundstruktur, in deren Hohlräume die elektrochemisch aktive Masse, im Folgenden Beschichtung genannt, eingebettet ist. Versuche die beschichtete Elektrode direkt zu verschweißen, scheiterten an der häufig stattfindenden Zersetzung der Beschichtungsmasse bei hohen Fügetemperaturen.
Weiterhin ist die Verwendung einer durch Erhitzen plastisch gewordenen Masse, welche bei Abkühlung wieder erstarrt, als Dichtmaterial in EP-A-1 029 946 be- schrieben. Hierbei können chemisch inerte Substanzen, wie PTFE, verwendet werden. Zur dauerhaften Verbindung dieser Substanz mit der Grundstruktur muss jedoch eine hohe Temperatur von 200 bis 400°C aufgewandt werden. Die Durchführung der Prozesse, wie sie in EP-A-1 029 946 beschrieben sind, erfordert dem- zufolge umfangreiche Vorrichtungen/Maschinen.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine Gasdiffiisions-Trägerstruktur zu schaffen, in der die Gasdiffusionselektrode dauerhaft und abdichtend gehalten ist.
Die Lösung der Aufgabe erfolgt erfindungsgemäß durch die Merkmale des
Anspruchs 1.
Die erfindungsgemäße Trägerstruktur zur Aufnahme einer Gasdiffusionselektrode für einen elektrochemischen Reaktionsapparat, wie eine Elektrolyse- oder Brennstoff- zelle, weist eine Grundstruktur auf. Bei der Grundstruktur handelt es sich beispielsweise um eine rabmenformige Gehäusehälfte oder dgl. einer Elektrolysezelle. Die Grundstruktur trägt die Gasdiffusionselektrode. Erfindungsgemäß ist hierzu zwischen der Grundstruktur und der Gasdiffusionselektrode ein elektrisch leitfähiges Verbindungselement vorgesehen, wobei das Verbindungselement vorzugsweise nieder- ohmig elektrisch leitfähig ist. Durch das Vorsehen eines Verbindungselementes ist es möglich, einerseits eine dauerhaft und elektrisch leitfähige Verbindung zu der Grundstruktur und andererseits zu der Gasdiffusionselektrode herzustellen.
Besonders bevorzugt ist es, das Verbindungselement derart auszugestalten, dass es die Gasdiffusionselektrode im Randbereich umschließt. Es ist hierdurch möglich, die
Gasdiffusionselektrode im Randbereich nicht mit Beschichtungsmasse zu versehen, so dass ausschließlich ein freiliegendes metallisches Gitter oder dgl. vorhanden ist. Für das metallische Gitter bzw. eine metallische Tragstruktur oder dgl. kann eine gut elektrisch leitfähige Verbindung realisiert werden. Besonders bevorzugt ist es hier- bei, in einem äußeren Teil des Randbereichs, wie einem schmalen, streifenformigen äußeren rahmenähnlichen Bereich, die Gasdiffusionselektrode zumindest teilweise, vorzugsweise vollständig beschichtungsfrei auszugestalten und ferner in einem inneren Teil des Randbereichs eine elektrochemisch aktive Beschichtung vorzusehen. Diese Beschichtung entspricht ansonsten der gesamten an der Gasdiffusionselektrode vorgesehenen Beschichtung. Dies bedeutet, dass nur ein Teil des Randbereiches, der von dem Verbindungselement umschlossen ist, beschichtungsfrei ist und somit in diesem Bereich ein guter elektrischer Kontakt realisiert werden kann. Vorzugsweise ist der Teil des Randbereiches, an dem der Übergang zwischen dem durch das Verbindungselement verdeckten Bereich der Gasdiffusionselektrode zur freien Gasdiffusionselektrode erfolgt, mit elektrochemisch aktivem Material beschichtet.
Das Fehlen von Beschichtungsmasse in der Schweißzone erlaubt eine qualitativ einwandfreie Verbindung. Der offenporige Katalysatorträger der Gasdiffusionselektrode ist daher in diesem Bereich frei von Beschichtungsmasse und würde bei Betrieb in dem elektrochemischen Reaktionsapparat ohne Maßnahmen zur Erzielung einer Dichtwirkung eine Vermischung der auf beiden Seiten der Elektrode befindlichen
Medien, nämlich Gas und flüssiger Elektrolyt, ermöglichen. Um diesem, bei Prozessen wie z.B. der Chloralkalielektrolyse mit Sauerstoffverzehrkathode, unerwünschten Umstand entgegen zu wirken, könnte die unbeschichtete Schweißzone mit zum Zeitpunkt der Applikation flüssigen oder pastösen und sich nach einiger Zeit ver- festigenden Materialien, welche die offenporige Struktur an dieser Stelle abdichten, versehen werden. Eine Verfestigung der Dichtmaterialien könnte beispielsweise durch chemisches Aushärten einer flüssig oder pastenartig aufgebrachten Substanz erfolgen. Aufgrund der in dem elektrochemischen Reaktionsapparat vorhandenen, chemisch meist sehr aggressiven Bedingungen hat sich die Standzeit derartiger Abdichtungen als sehr kurz erwiesen - sie bewegte sich im Bereich von Wochen bzw. wenigen Monaten und steht somit einem effizienten Dauereinsatz des elektrochemischen Reaktionsapparates entgegen.
Insbesondere durch das Vorsehen eines Verbindungselementes, das den Randbereich der Gasdiffusionselektrode falzartig umschließt, und dass in bevorzugter Weiterbildung nur ein Teil des Randbereiches beschichtungsfrei ist, ist ein gutes Abdichten am Rand des Verbindungselementes möglich. Dies kann durch Anpressen des Verbindungselementes, bei dem es sich vorzugsweise um ein plastisch verformbares Material, insbesondere Metallblech, handelt, erfolgen. Hierbei kann ein umlaufender Ansatz vorgesehen sein, der ein relativ gutes Abdichten an der Gasdiffusions- elektrode ermöglicht. Besonders bevorzugt ist es jedoch, zwischen dem Verbindungselement und dem Randbereich der Gasdiffusionselektrode, insbesondere dem inneren Teil des Randbereiches, d.h. dem mit einer Beschichtung versehenen Randbereich, eine Abdichtung vorzusehen, hn Verbindungsbereich von Elektrode und Verbindungselement werden die auf beiden Seiten befindlichen Medien durch die Dichtung, bei der es sich um eine elastische oder plastische Dichtung handeln kann, zuverlässig getrennt.
Vorzugsweise ist die Dichtung widerstandsfähig gegen die in dem Reaktionsapparat vorhandenen Flüssigkeiten und Gase, insbesondere laugebeständig. Besonders bevor- zugt ist es, eine elastische Dichtung aus Ethylen-Propylen-Dien-Terpolymere
(EPDM) oder eine plastische Dichtung aus Polytetrafluorethylen (PTFE) bzw. Dichtungen, die diese Bestandteile aufweisen, vorzusehen.
Vorzugsweise weist das Verbindungselement im Bereich der Dichtung eine falzartige Ausgestaltung auf. Insbesondere durch diesen Falz kann durch plastisches Verformen des Verbindungselementes ein dichtes Abschließen erzielt werden. Beim Vorsehen eines derartigen Falzes ist es besonders vorteilhaft, anstatt einer der vorstehenden Dichtungen oder zusätzlich eine Dichtmasse, die vorzugsweise zähflüssig ist, vorzusehen.
Die Kraft, mit der das Verbindungselement verformt wird und gegen die Dichtung drückt, erfolgt vorzugsweise mit einer Linienkraft von mindestens 10 kg/cm, vorzugsweise mindestens 50 kg/cm und besonders bevorzugt mindestens 100 kg/cm.
Der die Gasdiffusionselektrode umgebende Rahmen wird durch Verschweißen zweier Paare, vorzugsweise unterschiedlich langer, offenstehender Metallprofile hergestellt. Die Enden der kürzeren Profile weisen in vorteilhafter Weise über die gesamte Länge eine identische Form auf; die langen Profile sind im Randbereich ausgeklinkt - sie weisen in diesem Bereich nur das Erscheinungsbild eines flachen Bleches auf. Diese unterschiedliche Formgebung ermöglicht bei Verwendung eines automatisierten Schweißverfahrens, in welchem sich eine kontinuierliche Bewegung des Schweißkopfes vorteilhaft auf die zum Einschweißen der Elektrode benötigten Zeit auswirkt, ein zügiges Ein- und Austreten aus dem Schweißbereich.
Vorzugsweise besteht das Verbindungselement aus mehreren Verbindungsteilen oder Profilen. Ebenso kann die Dichtung aus mehreren Dichtungsteilen bestehen. Hierbei sind die Verbindungsstellen zwischen Verbindungsteilen, bezogen auf die Verbindungsstellen zwischen Dichtungsteilen versetzt zueinander angeordnet, so dass sich die Verbindungsstellen nicht berühren oder allenfalls nur geringfügig berühren bzw. kreuzen. Die Verbindung der Verbindungsteile bzw. Profile kann sowohl auf Stoß (90°) als auch auf Gehrung (45°) vorgenommen werden.
Der fertiggestellte Rahmen setzt sich aus einem äußeren flachen und einem offenstehenden, inneren Bereich zusammen. Der ebene Bereich dient der Anbindung des Rahmens an die Grundstruktur des elektrochemischen Reaktionsapparates, der offen- stehende der Aufnahme der Elektrode.
Der Rahmen besteht bevorzugt aus Nickel oder einer laugefesten Nickel-Legierung, insbesondere einer Nickel-Silber-Legierung oder aus Nickel, das mit Silber beschichtet ist, oder einer anderen laugefesten Metall-Legierung.
Bei erfindungsgemäßer Integration der Elektrode in den Rahmen wird sie an ihrem beschichtungsfreien Rand in den offenstehenden, metallischen Bereich des Rahmens unter Ausbildung einer kontinuierlich oder diskontinuierlich verlaufenden Naht eingeschweißt. Anschließend wird die elastische oder plastische Dichtung eingelegt und die Rahmenstruktur durch Verpressen geschlossen. Nach Schließen der Struktur wird die Dichtkraft somit durch die elastische Spannkraft der umgebogenen Blech- falze aufgebracht. Die komplett umrahmte und abgedichtete Elektrode wird mit einer kontinuierlichen Schweißnaht in den elektrochemischen Reaktionsapparat integriert.
Das Material der Grundstruktur besteht ebenso wie die erfindungsgemäße Rahmenstruktur vorzugsweise aus Nickel oder einer laugefesten Nickel-Legierung, insbesondere einer Nickel-Silber-Legierung oder aus Nickel, das mit Silber beschichtet ist, oder einer anderen laugefesten Metall-Legierung. Die Dicke der Bleche, aus denen die erfindungsgemäße Rahmenstruktur gefertigt wird, beträgt maximal 1 mm, bevorzugt 0,1 bis 1 mm, besonders bevorzugt 0,2 bis 1 mm.
Die elektrochemisch aktive Beschichtung der Gasdiffusionselektrode enthält eine Verbindung des Katalysatormaterials, beispielsweise Silber(I)oxid und einen Binder, z.B. einem Polymer wie Polytetrafluorethylen (PTFE). Ferner kann das Beschich- tungsmaterial Kohlenstoff oder eine kohlenstoffhaltige Verbindung sowie Zuschlag- Stoffe, z.B. Ammoniumhydrogencarbonat, die u.a. als Porenbildner fungieren, enthalten.
Der Katalysatorträger ist ein Netz, Gewebe, Geflecht, Vlies oder Schaum aus Nickel, gegebenenfalls versilbert, oder einer Nickel-Legierung, insbesondere Nickel-Silber- Legierung.
Für das Aufschweißen der Gasdiffusionselektrode auf eine offenstehende Rahmenstruktur mittels gängiger Verfahren wie z. B. Laser-, Widerstands-, Metall-Reaktivgas-, Metall-Inertgas-, Brenngas-, Wolfram-Inertgas-, Plasma-, Ultraschallschweiß- verfahren können sowohl eine durchgehende Naht als auch Schweißpunkte oder
Steppnähte verwandt werden. Alternativ kann die Gasdiffusionselektrode mit der Rahmenstruktur auch mittels eines Lötverfahrens verbunden werden.
Für das Einschweißen des bereits mit einer Elektrode versehenen Rahmens in die Grundstruktur des elektrochemischen Reaktionsapparates sind aufgrund der Notwendigkeit Leckagen zu vermeiden, in besonderer Weise diejenigen Schweißver- fahren geeignet, welche die Erzeugung einer durchgehenden Naht ermöglichen. Hierfür sind beispielsweise Laser-, Metall-Reaktivgas-, Metall-Inertgas-, Brenngas-, Wolfram-Inertgas- und Plasma-Schweißverfahren besonders geeignet. Alternativ kann auch ein Lötverfahren eingesetzt werden.
Bei Anwendung der oben beschriebenen Vorgehensweisen stellte sich heraus, dass bei Verwendung einer Umrahmung der Elektrode die von dem Falz auf die Dichtung aufgebrachte Kraft für eine zuverlässige Abdichtung der Elektrode gegenüber dem Rahmen ausreicht. Dies konnte sogar bei Verwendung eines weichen Konstruk- tionsmaterials für die Rahmenstruktur, wie beispielsweise Nickel, nachgewiesen werden.
Die nach dem erfmdungsgemäßen Verfahren in einen elektrochemischen Reaktionsapparat integrierte Elektrode kann bevorzugt, jedoch nicht ausschließlich, bei fol- genden Prozessen eingesetzt werden:
- Chloralkalielektrolyse mit Sauerstoffverzehrkathode
- Salzsäureelektrolyse mit Sauerstoffverzehrkathode
- Elektrochemisches Recycling von Abfallstoffen - Elektrosynthesen organischer oder anorganischer Substanzen
- Energiegewinnung mittels Brennstoffzellenprozessen
Ferner betrifft die Erfindung eine Gasdiffusionselektrode mit einem im Randbereich der Gasdiffusionselektrode elektrisch leitfähig verbundenen Verbindungselement. Die erfmdungsgemäße Gasdiffusionselektrode ist insbesondere zur Verbindung mit einer Grundstruktur, wie vorstehend beschrieben, geeignet. Die Ausgestaltung und Verbindung des Verbindungselementes mit der Gasdiffusionselektrode ist ebenfalls vorzugsweise wie vorstehend beschrieben ausgestaltet.
Nachfolgend wird die Erfindung anhand bevorzugter Ausführungsformen unter
Bezugnahme auf die anliegenden Zeichnungen näher erläutert. Es zeigen: Fig. 1 ein Verbindungselement in Kombination mit einer Dichtung,
Fig. 2-5 unterschiedliche Verfahrensschritte zur Herstellung der erfindungsgemäßen Gasdiffusionselektroden-Trägerstruktur,
Fig. 6 eine erste Ausfuhrungsform der erfmdungsgemäßen Gasdiffusionselektro- den-Trägerstruktur und
Fig. 7 eine zweite Ausführungsform der erfindungsgemäßen Gasdiffusionselek- troden-Trägerstruktur.
Beispiele
Es wird anhand der nachfolgenden Beispiele die Verbindung einer Gasdiffusionselektrode mit einer Gastasche mit Hilfe der erfindungsgemäßen Trägerstruktur beschrieben. Die Gastasche weist eine halbschahge Grundstruktur 8 (Fig. 1) mit einer
Länge von 1800 mm und einer Breite 250 mm auf. Die Gasdiffusionselektrode 10 (Fig. 2) wird zunächst in ein Verbindungselement 12 (Fig. 3), hier ein selbsttragender Rahmen aus Nickel, eingefügt, welches anschließend mit einem Steg 11 (Fig. 6, 7) der Grundstruktur 8 verbunden wird. Eine solche Gastasche wurde in einer Chlor- alkali-Elektrolysezelle eingesetzt. Dabei wurde die Gasdiffusionselektrode als Sauerstoffverzehrkathode betrieben.
Beispiel 1
Zur Herstellung des Rahmens, der das Verbindungselement 12 zwischen Gasdiffusionselektrode 10 und Gmndstruktur 8 bildet, werden vier lineare, aus Nickel-Blech (Dicke: 1 mm) gefertigte Profile auf Gehrung geschnitten, wie in Fig. 1 in der Vergrößerung 25 dargestellt, und mittels Wolfram-Inertgas(WIG)-Schweißverfahren in den Eckbereichen 29 zu einem rechteckigen Rahmen gefügt. In das offenstehende Profil 13 (Fig. 2) des Verbindungselementes 12 wurde die Gasdiffusionselektrode 10 eingesetzt. Dabei wird der Randbereich 15 der Gasdiffusionselektrode- in das offenstehende Verbindungselement 12 eingelegt. Der entlang der vier Seiten der Gasdiffusionselektrode 10 umlaufende Randbereich 15 wird durch einen äußeren Teil 32 ohne elektrochemisch aktive Beschichtung und einen inneren Teil 33 mit Beschich- tung gebildet. Die Gasdiffusionselektrode 10 wird entlang einer Linie 16 (Fig. 3), beispielsweise mittels Ultraschallschweißen, mit dem Rahmen 12 verschweißt.
Die Dichtwirkung zur Trennung der auf beiden Seiten der Elektrode befindlichen unterschiedlichen Medien, nämlich Sauerstoff und Elektrolyt, kommt durch die Verwendung einer elastischen Dichtung 17 aus laugebeständigem EPDM zustande.
Die Dichtung 17 wird aus vier auf Stoß 24 (Fig. 1) geschnittenen Teilen zusammengefügt und in das offenstehende Profil 13 eingelegt (Fig. 4). Das Profil 13 wird durch Verpressen mit einer Linienkraft von 200 kg/cm geschlossen (Fig. 5). Die Kombination einer auf Gehrung geschnittenen Grundstruktur 8 mit einer nicht auf Gehrung, sondern auf rechtwinkeligen Stoß geschnittenen Dichtung 17 bewirkt, die Dichtung auch in den Ecken.
In einer ersten Ausführungsform wird die fertig umrahmte Elektrode 10 auf dem Steg 11 der Grundstruktur derart positioniert, dass der gesamte Rahmen 12 mit dem umfalzten Teil der Gasdiffusionselektrode 10 auf dem Steg aufsitzt (Fig. 6). Diese Art der Integration weist den Vorteil einer minimalen Totfläche der Gasdiffusionselektrode 10 auf, da der elektrochemisch inaktive Teil der umrahmten Elektrode 10 mit dem Steg der Grundstruktur 8 überlappt. Der Rahmen wird mittels Laser- Schweißnaht 20 im Randbereich mit der Grundstruktur 8 verbunden. Die Verwendung dieses Schweißverfahrens besitzt den Vorteil einer hohen Fügegeschwindigkeit und eines geringen Wärmeeintrages in die Struktur, so dass eine thermische Schädigung der Dichtung oder der Elektrodenbeschichtung vermieden werden kann.
Beispiel 2
In einer zweiten bevorzugten Ausführungsform ähnelt die Integration der Elektrode in die Grundstruktur der Gastasche der Chloralkali-Elektrolysezelle der in Beispiel 1 beschriebenen Ausführungsform, wobei die Herstellung identisch mit der anhand der Fig. 2-5 beschriebenen Herstellung ist. Der Unterschied zwischen beiden Ausführungsformen liegt in der Dichtung und ihrer Geometrie sowie in der Verbindung des Rahmens 12 mit dem Steg 11 der Grundstruktur 8.
Die Dichtung 17, die im dargestellten Ausfuhrungsbeispiel aus vier Dichtungsteilen 34 besteht, ist im Eckbereich auf Stoß 26 miteinander verbunden (Fig. 1). Die vier Profile 35 des Verbindungselements 12 sind, wie in Fig. 1 in der Vergrößerung 28 dargestellt, ebenfalls auf Stoß miteinander verbunden. Die Stoßlinien von Dichtung
17 und Verbindungselement 12 sind in einem rechten Winkel zueinander angeordnet und überdecken sich somit nicht. Es wird eine plastische Dichtung aus Polytetrafluorethylen (PTFE) verwandt. Die Ecken des Verbindungselementes 12 werden mittels Wolfram-Inertgas(WIG)-Verfahren entlang der Kante 30 verschweißt; nach Einschweißen der Elektrode 10 (s. Bsp. 1) wird es mit einer Linienkraft von 400 kg/cm geschlossen.
Die fertig umrahmte Elektrode 10 wird auf dem Steg 11 der Grundstruktur 8 derart positioniert, dass nur ein Randbereich 19 des Verbindungselements 12 auf dem Steg aufliegt, während der umfalzte Teil der Gasdiffusionselektrode in die Gastasche hineinragt (Fig. 7). Das Verbindungselement 12 wird entlang einer Schweißnaht 18 mit dem Steg 11 verschweißt. Durch diese Art der Ausrichtung kann ein Kontakt zwischen der Rahmenstruktur und der die Kathodenhalbzelle von der Anodenhalb- zelle trennende Ionenaustauschermembran sicher vermieden werden.
Beispiel 3
In einer dritten Ausführungsform wird ähnlich der in Beispiel 1 beschriebenen Ausführungsform eine elastische Dichtung aus EPDM eingesetzt mit dem Unterschied, dass die vier Teile der Dichtung auf Gehrung geschnitten sind (s. Fig. 1: 27), während die vier Teile des Rahmens auf Stoß geschnitten sind.
Nach dem Einschweißen der Elektrode (s. Bsp. 1) in das offenstehende Profil 13 wird das Profil 12 mit einer Linienkraft von 250 kg/cm geschlossen.
Die Integration der Elektrode in die Grundstruktur der Chloralkali-Elektrolysezelle ist identisch mit der in Beispiel 2 ausgeführten Variante (s. Fig. 7).

Claims

Patentansprüche
1. Gasdiffusionselektroden-Trägerstruktur zur Aufnahme einer Gasdiffusionselektrode (10) für einen elektrochemischen Reaktionsapparat, mit
einer Grundstruktur (8) und
einer von der Grundstruktur (8) getragenen Gasdiffusionselektrode (10)
g e k e n n z e i c hn e t d u r c h
ein zwischen der Grundstruktur (8) und der Gasdiffusionselektrode (10) angeordnetes elektrisch leitfähiges Verbindungselement (12).
2. Gasdiffusionselektroden-Trägerstruktur nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass ein Verbindungselement (12) einen Randbereich (15) der Gasdiffusionselektrode (10) umschließt.
3. Gasdiffusionselektroden-Trägerstruktur nach Anspruch 2, dadurch gekenn- zeichnet, dass ein äußerer Teil (32) des Randbereichs (15) der Gasdiffusionselektrode zumindest teilweise beschichtungsfrei und ein innerer Teil (33) des Randbereichs (15) mit einer elektrochemisch aktiven Beschichtung (14) versehen ist.
4. Gasdiffüsionselektroden-Trägerstruktur nach einem der Ansprüche 1-3, gekennzeichnet durch eine zwischen dem Verbindungselement (12) und dem Randbereich (15), insbesondere dem inneren Teil (33) des Randbereichs (15), vorgesehenen Dichtung (17).
5. Gasdiffüsionselektroden-Trägerstruktur nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass zur Erzielung der Dichtwirkung das Verbindungselement (12) im Bereich der Dichtung (17) plastisch verformt ist.
6. Gasdiffusionselekfroden-Trägerstruktur nach einem der Ansprüche 1-5, dadurch gekennzeichnet, dass das Verbindungselement (12) die Gasdiffusionselektrode (10) rahmenfbrmig umgibt.
7. Gasdiffusionselektroden-Trägerstruktur nach einem der Ansprüche 1-6, dadurch gekennzeichnet, dass das Verbindungselement (12) aus mehreren
Verbindungsteilen (35), die Dichtung (17) aus mehreren Dichtungsteilen (34) besteht und die Verbindungsstellen der Verbindungsteile (35) bzw. der
Dichtungsteile (34) versetzt zueinander sind.
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