CN1592982A - 气体扩散电极支承结构 - Google Patents

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Abstract

一种用于容纳电化学反应装置的气体扩散电极(10)的气体扩散电极支承结构具有一个基本结构(8)，一个连接元件通过一条焊缝(20)能与基本结构的薄板(11)导电连接。连接元件是折叠式的，并且包封着气体扩散电极(10)的边缘区域(15)。在这里气体扩散电极(10)的边缘区域(15)在外部部分(32)中是没有涂层的，在其内部部分中设置了一层电化学活性涂层。

Description

气体扩散电极支承结构
本发明涉及一种用于一个气体扩散电极的支承结构。所述支承结构用于容纳电化学反应装置的一个气体扩散电极。本发明尤其涉及用于电解池或者燃料电池的气体扩散电极支承结构。
例如DE-A-44 44 114所述，将气体扩散电极集成到电化学反应装置的基本结构中，和/或在气体扩散电极与电化学反应装置的基本结构之间进行电接触的方法是形成一种按压接触。然而使用这种按压接触表明，在该装置运行过程中它的电接触电阻经常恶化，其结果是出现所不希望的电能消耗的增加。
例如在EP-A-1 041 176中所述，借助焊接工艺在气体扩散电极和电化学反应装置之间实现更为牢固的电连接。在使用一种具有未打孔的包封的金属边缘的气体扩散电极时可进行与电极的基本结构的直接焊接。在EP-A-1 041 176中所提到的电极基本结构的连续边缘要求带孔的或带缝的薄板作为支承结构。因此，待集成的电极经常由一种金属导电的、在整个区域内有敞开孔的基本结构组成。在所述基本结构的空腔内嵌入了电化学活性物质(elektrochemischaktive Masse)，以下称为涂层。试图将有涂层的电极进行直接焊接经常是以在接缝高温时涂层物质发生分解而告失败。
此外，在EP-A-1 029 946中描述了使用一种通过加热使之变成塑性、而在冷却时又重新硬化的物质作为密封材料。其中可以使用化学惰性物质，例如聚四氟乙烯(PTFE)。然而为了使这种物质和基本结构进行牢固连接而必须使用200到400℃的高温。因此正如EP-A-1 029 946所描述的执行这种工艺需要大量的设备/机械。
本发明的任务是提供一种气体扩散支承结构，在这种结构中永久和密封地固定气体扩散电极。
根据本发明，通过权利要求1的特征解决了这一任务。
根据本发明的用于容纳电化学反应装置、例如电解池或者燃料电池的气体扩散电极的支承结构具有一个基本结构。所述基本结构例如是一个电解池的一个框架形的外壳半体等物。该基本结构支持气体扩散电极。根据本发明为此在基本结构和气体扩散电极之间设置一个能导电的连接元件，其中连接元件最好可以进行低欧姆导电。通过设置一个连接元件可以一方面与基本结构、另一方面与气体扩散电极产生永久的和能够导电的连接。
特别优选地如此构成连接元件，即连接元件在边缘区域中包封气体扩散电极。通过此种措施可以使气体扩散电极在边缘区域中不必设置涂层物质，这样，仅存在暴露的金属栅极等物。可为金属栅极和金属支承结构等物实现一种良好的导电连接。其中，特别优选地在边缘区域的外部部分中、如在一个狭窄的条形的类似框架的外部区域中使得气体扩散电极至少部分地、最好完全无涂层，此外，在边缘区域的内部部分中设置一层电化学活性涂层(elektro-chemisch aktive Beschichtung)。这个涂层相当于在其它情况下在气体扩散电极上设置的全部涂层。这就是说，仅仅是由连接元件所包封的边缘区域的一部分没有涂层，因此在这个区域内可以实现良好的电接触。最好是在边缘区域的从由连接元件盖住的气体扩散电极区域过渡到暴露的气体扩散电极的这一部分用电化学活性物质进行涂层。
由于在焊接区没有涂层物质所以可以得到质量良好的连接。因此，气体扩散电极的敞开孔的催化剂载体在这个区域内没有涂层物质，并且在电化学反应装置中工作时、在没有采取用于获得密封效果的措施的情况下该载体使得位于电极两侧的介质、即气体和电解液可能混合。为了阻止这种例如在具有耗氧阴极的碱金属氯化物的电解工艺过程中所不希望的情况，未涂层的焊接区可以设置一种在使用时为液态或软膏状、并且在一定时间后固化的物质，所述物质在这个部位上对敞开孔结构进行密封。例如可以通过对一种液态或者软膏状涂敷上的物质进行化学硬化来完成密封材料的固化。由于在这种电化学反应装置中存在的、多数为化学腐蚀性的工作条件，所以这种类型的密封的寿命证明很短，该寿命在数周和数月的范围内波动，因而它妨碍了电化学反应装置的长期有效的应用。
特别是通过设置对于气体扩散电极的边缘区域进行折叠式包封的连接元件、并通过在优选的改进方案中仅将边缘区域的一部分不涂层而能在连接元件的边缘处进行良好的密封。这可通过使连接元件压紧而获得，其中最好采用一种可塑性变形的材料，特别是金属薄板。在这里可以设置一个能在气体扩散电极上有较好密封的环形突台。然而特别优选的是在连接元件和气体扩散电极的边缘区域之间、特别是在与边缘区域的内部部分、即有涂层的边缘区域之间设置一个密封件。在电极和连接元件的连接区域中通过密封件使得位于两侧的介质被可靠地隔开，其中这种密封件可以是弹性的或塑性的密封件。
优选地这种密封件能耐受反应装置中存在的液体和气体，特别是能耐碱。特别优选设置一种由三元乙丙橡胶(EPDM)制成的弹性密封件，或者由聚四氟乙烯(PTFE)制成的塑性密封件或者具有这些组成部分的密封件。
优选地连接元件在该密封件的部位上具有一个折叠式结构。特别是通过这种折叠能够通过连接元件的塑性变形而得到一种密封式的封闭。在设置这种类型的折叠结构时特别有利的是，代替前述密封件中的一种或者附加地设置一种最好为粘滞性的密封物质。
使连接元件变形和压向密封件的力最好至少为10kg/cm，优选至少为50km/cm，特别优选的是至少为100kg/cm。
通过对于两对最好是长度不同的敞开的金属型材进行焊接而制成包封气体扩散电极的框架。较短的型材的端部最好在整个长度范围内具有相同的形状，而长的型材在边缘区域内有切口—它们在此区域仅具有一种平面薄板的外表。这种不同的形状使得在使用一个自动焊接方法时进出焊接区域很方便，在所述自动焊接方法中焊接机头的连续运动对用于电极的焊接所需的时间具有有利的影响。
连接元件最好由多个连接部分或者型材组成。密封件同样由多个密封部分组成。在这里连接部分之间的连接位置与密封部分之间的连接位置互相错位地设置，这样，连接位置互不接触，或者仅很少接触，或者是交叉。连接部分或者型材的连接既可以采用对接连接(90°)，也可以采用斜接(45°)。
已制成的框架由一个平面的外部区域和一个敞口的内部区域组成。平面区域用于将框架连接到电化学反应装置的基本结构上，敞口的区域用于容纳电极。
框架最好由镍或者一种耐碱的镍合金、特别是一种镍-银合金制成，或者由一种用银进行涂层的镍制成，或者由另一种耐碱的金属合金制成。
若按本发明将电极集成到所述框架中，则在形成连续或非连续延伸的接缝的条件下、该电极在它的无涂层的边缘处被焊接到框架的敞口的金属区域内。然后置入弹性的或塑性的密封件，并且通过挤压将框架结构封闭起来。在将该结构封闭之后，通过弯曲的薄板折叠的弹性夹紧力而施加密封力。整个被包围和密封的电极以一条连续的焊缝集成到电化学反应装置中。
也如同本发明的框架结构一样，基本结构的材料优选地由镍或者一种耐碱的镍合金制成，特别是一种镍-银合金、或者由用银涂层的镍制成，或者由另一种耐碱的金属合金制成。制成本发明的框架结构的薄板的厚度最小为1毫米，优选地为0.1到1毫米，特别优选地为0.2到1毫米。
气体扩散电极的电化学活性涂层包含一种催化剂材料的化合物、例如银(I)氧化物以及一种粘合剂、例如一种聚合物-如聚四氟乙烯(PTFE)。此外涂层材料可以包括碳或者含碳的化合物以及添加剂、例如用于起泡剂作用的碳酸氢铵。
催化剂载体是由镍-可能为镀银的镍、或者由一种镍合金-特别是镍银合金制成的网状物，织物，编织物，纤维网或者泡沫。
采用常用的焊接方法例如激光焊、电阻焊、金属活性气体焊、金属惰性气体焊、燃料气体焊、钨惰性气体焊、等离子体焊、超声波焊既可用连续缝，也可用焊点或者点焊焊缝将气体扩散电极焊接到敞口的框架结构上。可替换的是，也可采用钎焊方法将气体扩散电极连接到框架结构上。
由于必须避免泄漏，所以那些能产生连续缝的方法特别适合于将已设置有电极的框架焊接到电化学反应装置的基本结构上。例如激光焊、金属活性气体焊、金属惰性气体焊，燃料气体焊，钨惰性气体焊和等离子体焊方法特别适合于此。可替换的是，也可以采用一种钎焊方法。
在使用上述方法的情况下表明，在使用包封电极方法时由折叠施加到密封件上的力足以使电极对于框架产生可靠的密封。甚至在框架结构使用软结构材料时，例如镍也能证明这一点。
按照本发明的方法集成到电化学反应装置中的电极可以优选地、然而不是唯一地用于下述工艺：
使用耗氧阴极的碱金属氯化物电解，
使用耗氧阴极的盐酸电解，
废物电化学循环，
有机物和无机物的电合成，
通过燃料电池工艺获得能量。
此外本发明涉及一种具有在气体扩散电极的边缘区域中能进行电连接的连接元件的气体扩散电极。本发明的气体扩散电极特别适用于上述的与一个基本结构的连接。连接元件的方案以及和气体扩散电极的连接最好如同上述方案一样。
下面借助附图并通过优选的实施形式对本发明进行更详细的描述。
附图示出：
图1：结合有密封件的连接元件，
图2至5：制造按照本发明的气体扩散电极支承结构的不同方法步骤，
图6：按照本发明的气体扩散电极支承结构的第一种实施形式，
图7：按照本发明的气体扩散电极支承结构的第二种实施形式。
实施例
通过下述实施例描述了借助本发明的支承结构将气体扩散电极与气袋连接起来。气袋具有一个其长度为1800毫米、宽度为250毫米的半壳的基本结构8(图1)。气体扩散电极10(图2)首先被嵌入到一个连接元件12(图3)中，在此该连接元件是一个由镍制成的自支承的框架，然后所述连接元件与基本结构8的一个薄板11(图6，7)连接。在碱金属氯化物电解池内使用了这样一种气袋。在这里气体扩散电极是作为耗氧阴极工作的。
实施例1
为了制造在气体扩散电极10和基本结构8之间形成的连接元件12的框架，将四个线性的由镍板(厚：1毫米)制成的型材以斜接形状切割，如图1的放大图25所示，并且借助钨惰性气体(WIG)焊接方法在插入角区域29中拼接，以形成矩形框架。将气体扩散电极10装入到连接元件12的敞开的型材13(图2)中。在这里气体扩散电极的边缘区域15插入到敞开的连接元件12中。通过一个无电化学有效涂层的外部部分32和一个有涂层的内部部分33形成沿气体扩散电极10的四面延伸的边缘区域15。气体扩散电极沿一条线16(图3)例如借助于超声波焊与框架12焊接。
通过采用由耐碱的EPDM制成的一种弹性密封件17实现了将位于电极两侧的不同介质、即氧和电解质分离的密封效果。密封件17是由四个按对接形式24(图1)切割成的部件组装而成，并且插入到敞开的型材13中(图4)。型材13通过用200kg/cm的线性力进行挤压而封闭(图5)。按斜接切割的基本结构8和不是按斜接、而是按直角对接切割的密封件17的结合也在各角中产生密封效果。
在一个第一种实施形式中，被框架包封好的电极10如此定位在基本结构的薄板11上，即整个框架12连同气体扩散电极10的折叠部分都位于该薄板上(图6)。这种集成形式具有使气体扩散电极10的不用面积最小的优点，因为被包封的电极10的电化学不起作用的部分与基本结构8的薄板重叠。该框架借助激光焊缝20在边缘区域与基本结构8进行连接。采用这种焊接方法具有高的接缝速度以及热量进入结构少的优点，从而能避免对密封件或者对电极涂层的热损害。
实施例2
在第二个优选的实施形式中将电极集成到碱金属氯化物电解池的气袋的基本结构中，这与实施例1中所描述的实施形式相类似，其中制造与在图2至5所描述的制造是一样的。这两个实施形式的不同之处在于密封件和密封件的几何形状，以及框架12和基本结构8的薄板11的连接。
在所描述的实施例中由四个密封部分34组成的密封件17在角区域中按照对接26的方式彼此连接(图1)。如图1的放大图28中所表示的连接元件12的四个型材件35同样是按照对接方式彼此连接的。密封件17和连接元件12的接合线彼此以直角设置，因此彼此互不重叠。采用由聚四氟乙烯(PTFE)制成的塑性密封件。连接元件12的各角借助钨惰性气体焊(WIG)方法沿棱边30进行焊接，在电极10被焊接好后(见实施例1)，用400kg/cm的线性力将连接元件封闭。
由框架包封好的电极10如此定位在基本结构8的薄板11上，即只有连接元件12的边缘区域19位于该薄板上，而气体扩散电极的折叠部分则伸入到气袋中(图7)。沿焊缝18将连接元件12同薄板11进行焊接。通过这种类型的对齐能够可靠地避免在框架结构和将阴极半电池与阳极半电池分离的离子交换器薄膜之间的接触。
实施例3
在一个第三实施形式中采用了由三元乙丙橡胶制成的弹性密封件，这与在第一实施例中所描述的实施形式相类似，其区别在于，密封件的四个部分按斜接方式进行切割(见图1：27)，而框架的四部分按对接方式切割而成。
在将电极(见实施例1)焊接到敞开的型材13中之后，用250kg/cm的线性力将型材12封闭。
将电极集成到碱金属氯化物电解池的基本结构中与在第二实施例中所实施的变型是一样的。

Claims (7)

1.用于容纳一个电化学反应装置的一个气体扩散电极(10)的气体扩散电极支承结构，该支承结构具有一个基本结构(8)和一个由基本结构(8)支持的气体扩散电极(10)，其特征在于一个在基本结构(8)和气体扩散电极(10)之间设置的能导电的连接元件(12)。
2.按照权利要求1所述的气体扩散电极支承结构，其特征在于，连接元件(12)对于气体扩散电极(10)的边缘区域(15)进行包封。
3.按照权利要求2所述的气体扩散电极支承结构，其特征在于，气体扩散电极的边缘区域(15)的外部部分(32)至少部分未涂层，边缘区域(15)的内部部分(33)设置有电化学活性涂层(14)。
4.按照权利要求1至3中任一项所述的气体扩散电极支承结构，其特征在于一个在连接元件(12)和边缘区域(15)、特别是边缘区域(15)的内部部分(33)之间所设置的密封件(17)。
5.按照权利要求4所述的气体扩散电极支承结构，其特征在于，为了获得密封效果，连接元件(12)在密封件(17)的部位上是塑性变形的。
6.按照权利要求1至5中任一项所述的气体扩散电极支承结构，其特征在于，连接元件(12)以框架形状包封气体扩散电极(10)。
7.按照权利要求1至6中任一项所述的气体扩散电极支承结构，其特征在于，连接元件(12)由多个连接部分(35)构成，密封件(17)由多个密封部分(34)构成，连接部分(35)或密封部分(34)的连接位置是彼此错位的。
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