WO1984001789A1 - Bipolar electrode - Google Patents

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WO1984001789A1 PCT/EP1983/000265 EP8300265W WO8401789A1 WO 1984001789 A1 WO1984001789 A1 WO 1984001789A1 EP 8300265 W EP8300265 W EP 8300265W WO 8401789 A1 WO8401789 A1 WO 8401789A1
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Peter Fabian
Waltraud Werdecker
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Heraeus Elektroden
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B11/00—Electrodes; Manufacture thereof not otherwise provided for
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B9/00—Cells or assemblies of cells; Constructional parts of cells; Assemblies of constructional parts, e.g. electrode-diaphragm assemblies; Process-related cell features
    • C25B9/60—Constructional parts of cells
    • C25B9/65—Means for supplying current; Electrode connections; Electric inter-cell connections

Definitions

  • the invention relates to a bipolar electrode for use in electrochemical processes, in particular in cells for chlorate electrolysis.
  • anode and cathode parts both consist of the same material and the anode part has an electrocatalytically active coating or both parts consist of alloys with the same main components (compare, for example, DE-AS 24 35 185);
  • Anode and cathode are parallel and at a distance from one another and are connected to one another via back plates made of two-layer metal strips (compare DE-OS 26 56 110).
  • the object of the invention is to create a bipolar electrode which is made in one piece and is in particular plate-shaped and consists of two completely different materials which are to be assembled in one plane.
  • Solution of the invention This object is achieved by the features contained in the main claim. Further refinements of the invention can be found in the subclaims.
  • normally non-weldable materials can also be used in the solution according to the invention, they correspond to the electrochemical properties desired for the anode or cathode, and the conditions of the respective electrochemical process can also be optimized in the desired manner.
  • FIG. 1 shows a top view of the assembled bipolar electrode
  • FIG. 2 shows a longitudinal section through the electrode according to FIG. 1.
  • the bipolar electrode has an anode part 1 and a cathode part 2. Both are connected in one plane via an intermediate piece 3, as shown in the figures.
  • the intermediate piece 3 consists in its part 5 facing the anode made of anodic material and in its side 6 facing the cathode made of cathodic material. Both areas are separated by a boundary or butting surface 4, only visible from the outside as a line and the thickness of which corresponds essentially to the anode and cathode.
  • the intermediate piece 3 designed as a composite body is arranged between the joints on the narrow sides of the anode and cathode, which face each other, and is connected to them by welding.
  • valve metals as are usually used for dimensionally stable anodes, namely titanium, tantalum, zirconium, niobium, tungsten, are suitable as anode material.
  • Such a base body of the anode material also has an electrically conductive surface made of, for example, a platinum metal, a platinum metal oxide or a conductive metal oxide or oxide mixture which is resistant to the anolyte.
  • Valve metals are metals that form non-conductive oxides that are resistant to the anolyte.
  • An expanded metal, mesh or grid anode is preferred because of the larger electrocatalytically active area and the good flow possibilities of the electrolyte.
  • the cathode is also preferably perforated and made of flat sheet metal or plates, like the anode, only consisting of an electrically conductive material resistant to the catholyte, such as steel, nickel, iron or alloys of these materials.
  • the surface of the cathode is advantageously coated with nickel or a nickel alloy or compound.
  • the invention takes a different path here:
  • Intermediate pieces are produced from a composite body, for example half each of anode and cathode material and butt-jointed over the width and thickness of the essentially plate-shaped electrode.
  • the composite bodies are essentially strip-shaped before being connected to the electrode parts and are approximately the width of the electrode. For example, they are made as follows:
  • a titanium and a steel sheet were welded in a chamber with an argon atmosphere, advantageously in a capsule made of the same steel, one side of the steel capsule already having the desired thickness of the steel part of the connecting piece after it had been pre-cleaned, in particular pickled and / or degreased .
  • the capsule was hot isostatically pressed at a pressure between 800 and 2000 bar and a temperature in the range between about 780 and 820 ° C. and kept under pressure and temperature for a period of about 30-180, in particular 60-120, minutes with prior heating and subsequent cooling.
  • the composite body thus produced was then freed from the capsule, for example by mechanical or chemical removal. If necessary, the pressed body can then be split into small strips into the final shape.
  • the composite body produced in this way has an intermetallic phase connection, with good fine-grained materials and particularly high density, that is to say without defects such as hairline cracks and the like. This makes it possible to achieve a good current flow and thus also low potential losses.
  • the hot isostatic pressing process was carried out in a known manner in a W.C. Heraeus GmbH, Hanau. Instead of the hot isostatic pressing process, an intermetallic connection between the two normally non-weldable materials can also be produced by explosive plating or a conventional diffusion welding process, but hot isostatic pressing is preferred.
  • composite electrodes of the bipolar type can also be composed of a multiplicity of anode and cathode parts assembled in pairs with intermediate pieces to form a one-piece flat, in particular plate-shaped electrode.
  • the configuration of the electrode is only dependent on the size of the cell and the arrangement therein as well as the desired electrolyte flow and the current supply and discharge lines.
  • bipolar electrodes according to the invention can be used in electrochemical cells, in particular they are well suited for the electrolysis of aqueous solutions of the alkali metal chlorides.
  • a bipolar electrode is not directly connected to the power supply, but one surface acts as an anode and the other as a cathode when the current flows through the cell. Brackets are suitable for the power supply, each connecting the same-pole parts of the electrodes.
  • Cell are arranged (horizontally or vertically) so that one cathode area is opposite an anode area.
  • the direction of flow of the electrolytes can be between the plate-shaped electrodes, that is to say along their plane, or in each case through the perforation of the electrodes.

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Description

"Bipolare Elektrode"
Technisches Sachgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft eine bipolare Elektrode zur Verwendung in elektrochemischen Prozessen, insbesondere in Zellen bei der Chloratelektrolyse.
Stand der Technik
Bisher wurde bei derartigen Elektrolysezellen vorallem zwei Lösungen favorisiert: a) Anoden- und Kathodenteil bestehen beide aus dem gleichen Material und das Anodenteil weist einen elektrokatalytisch aktiven Überzug auf oder beide Teile sind aus Legierungen mit gleichen Hauptbestandteilen bestehend (vergleiche zum Beispiel DE-AS 24 35 185); b) Anode und Kathode liegen parallel und im Abstand zueinander und sind über Rückenplatten aus zweilagigen Metallstreifen miteinander verbunden (vergleiche DE-OS 26 56 110).
Bei bipolaren Elektroden, deren Anoden- und Kathodenteile parallel und im Abstand zueinander angeordnet sind, steht für die Verbindung der Teile untereinander eine ausreichende Fläche zur Verfügung, weshalb sie mit üblichen Methoden leicht durchführbar ist.
Aufgabe der Erfindung
Aufgab e der Erf in dung ist es, eine bipolare Elektrode zu schaffen, die einstückig und eben insbesondere plattenförmig ausgebildet ist und aus zwei ganz verschiedenen Materialien besteht, die in einer Ebene zusammenzusetzen sind. Lösung der Erfindung Gelöst wird diese Aufgabe durch die im Hauptanspruch enthaltenen Merkmale. Weitere Ausgestaltungen der Erfindung sind den Unteransprüchen zu entnehmen.
Vorteile der Erfindung Besondere Vorteile der Erfindung sind die einfache Herstellbarkeit, ein niedriges Potential, insbesondere Wasserstoffüberspannung, die Vermeidung der Hydridbildung auf der Kathodenseite, insbesondere in Chloratzellen.
Dadurch daß bei der erfindungsgemäßen Lösung auch normalerweise nicht verschweißbare Materialien verwendet werden können, sie entsprechen den für die Anode oder Kathode gewünschten elektrochemischen Eigenschaften, lassen sich auch die Bedingungen des jeweiligen elektrochemischen Prozesses in gewünschter Weise optimieren.
Weitere Vorteile und Merkmale der Erfindung ergeben sich für den Fachmann aus der nachfolgenden Beschreibung und den Zeichnungen der Ausführungsbeispiele, ohne daß die Erfindung hierauf beschränkt wäre.
Ausführunqsformen der Erfindung im Allgemeinen
Es zeigen
Figur 1 eine Draufsicht auf die zusammengesetzte bipolare Elektrode,
Figur 2 einen Längsschnitt durch die Elektrode nach Figur 1.
Die bipolare Elektrode weist ein Anodenteil 1 und ein Kathodenteil 2 auf. Beide sind in einer Ebene miteinander verbunden über ein Zwischenstück 3, wie in den Figuren dargestellt. Das Zwischenstück 3 besteht in seinem der Anode zugekehrten Teil 5 aus anodischem Material und in seiner der Kathode zugekehrten Seite 6 aus kathodischen Paterial . Beide Bereiche sind getrennt durch eine Grenz- oder Stoßfläche 4, von außen nur sichtbar als Linie und deren Dicke der Anode und Kathode im wesentlichen entspricht. Das als Verbundkörper ausgebildete Zwischenstück 3 ist zwischen den Stoßstellen an den Schmalseiten der Anode und Kathode, die einander zugekehrt sind, angeordnet und wird durch Schweißen mit diesen verbunden. Bevorzugt sind übliche Schmelz-Schweißverfahren, nämlich Widerstandsund Punktschweißen, WIG- oder NIG-Schweißen, Schweißen mitt els Laserstrahlen und dergleichen. Als Anodenmaterial kommen sogenannte Ventilmetalle in Frage, wie sie üblicherweise für dimensionsstabile Anoden verwendet, nämlich Titan, Tantal, Zirkonium, Niob, Wolfram. Ein solcher Grundkörper des Anodenmaterials besitzt noch eine elektrischleitende Fläche aus zum Beispiel einem Platinmetall, einem Platinmetalloxid oder einem leitenden, gegenüber dem Anolyt beständigen Metalloxyd oder Oxydgemisch. Ventilmetalle sind Metalle, welche nichtleitende Oxyde bilden, die gegenüber dem Anolyt widerstandsfähig sind. Eine Streckmetall-, Netz- oder Gitteranode wird wegen der größeren elektrokatalytisch wirksamen Fläche und den guten Strömungsmöglichkeiten des Elektrolyten bevorzugt.
Die Kathode ist ebenfalls vorzugsweise perforiert und aus ebenem Blech oder Platten hergestellt wie die Anode lediglich aus einem elektrischleitenden gegenüber dem Katolyt widerstandsfähigen Stoff wie Stahl, Nickel, Eisen oder Legierungen dieser Materialien bestehend. Mit Vorteil wird die Kathode auf ihrer Oberfläche beschichtet mit Nickel oder einer Nickellegierung oder -verbindung.
Ein besonderes Problem stellte bisher die Verbindung sogenannter unverträglicher Materialien, wie zum Beispiel Tantal und Stahl bzw. Titan und Stahl und andere, dar, welche normalerweise nicht miteinander verschweißbar sind. Man hat dann ein Zwischenstück aus einem Material, wie zum Beispiel Kupfer, vorgesehen, welches mit beiden Werkstetfen, das heißt dem der Anode und der Kathode, einwandfrei verbunden werden konnte. Es ist aber bekannt, daß insbesondere die Korrosionsbeständigkeit, ja allgemein die Widerstandfähigkeit gegenüber dem Elektrolyt von Kupfer nicht gegeben ist.
Wollte man aus zwei normalerweise miteinander nicht verschweißbaren Metallen ein Bimetall herstellen, so geschieht das üblicherweise durch Walzplattieren. Ein solcher Plattierverbund hielt jedoch den Bedingungen an das Schmelz-Schweißverfahren wegen der benötigten hohen Temperaturen für die üblichen Anoden- und Kathodenmaterialien nicht stand.
Die Erfindung geht hier einen anderen Weg:
Bevorzugte Ausführung der Erfindung Es werden Zwischenstücke aus einem Verbundkörper hergestellt, zum Beispiel jeweils zur Hälfte aus Anoden- und Kathodenmaterial und stumpf aneinanderstoßend über die Breite und Dicke der im wesentlichen plattenförmigen Elektrode. Die Verbundkörper sind im wesentlichen vor dem Verbinden mit den Elektrodenteilen streifenförmig gestaltet und von etwa der Breite der Elektrode. Sie werden zum Beispiel wie folgt hergestellt:
Ein Titan- und ein Stahlblech wurden in einer Kammer mit Argonatmosphäre, vorteilhafterweise in einer Kapsel aus gleichem Stahl eingeschweißt, wobei die eine Seite der Stahlkapsel bereits die gewünschte Dicke des Stahlteiles des Verbindungsstückes aufweist, nachdem sie vorgereinigt, insbesondere gebeizt und/oder entfettet, waren. Die Kapsel wurde bei einem Druck zwischen 800 und 2000 bar und einer Temperatur im Bereich zwischen etwa 780 und 820°C heißisostatisch gepresst und unter Druck und Temperatur gehalten für eine Zeitdauer von etwa 30 - 180, insbesondere 60 - 120, Minuten mit vorherigem Aufheizen und nachfolgendem Abkühlen. Der so hergestellte Verbundkörper wurde danach von der Kapsel befreit, zum Beispiel durch mechanisches oder chemisches Entfernen. Der gepresste Körper kann gegebenenfalls anschließend in die Endform kleine Streifen - zerteilt verden . Wesentlich ist, daß der so hergestellte Verbundkörper eine intermetallische Phasenverbindung aufweist, mit guter Feinkörnigkeit der Materialien und besonders hoher Dichte, das heißt ohne Fehlstellen wie Haarrisse und dergleichen mehr. Dadurch ist es möglich einen guten Stromdurchfluß zu erzielen und damit auch geringe Potentialverluste.
Das heißisostatische Pressverfahren wurde in bekannter Weise in einer Anlage der W.C. Heraeus GmbH, Hanau durchgeführt. Anstelle des heißisostatischen Pressverfahrens kann auch eine intermetallische Verbindung zwischen den zwei normalerweise nicht schweißbaren Materialien durch Sprengplattieren oder ein übliches Diffusionsschweißverfahren hergestellt werden, jedoch wird das heißisostatische Pressen bevorzugt.
Es ist selbstverständlich, daß zusammengesetzte Elektroden des bipolaren Typs auch aus einer Vielzahl von paarweise zusammengesetzten Anoden- und Kathodenteilen mit Zwischenstücken zur Bildung einer einstückigen ebenen, insbesondere plattenförmigen Elektrode zusammengesetzt werden können. Die Konfiguration der Elektrode ist lediglich abhängig von der Größe der Zelle und der Anordnung darin sowie dem gewünschten Elektrolytfluß und den Stromzu- bzw. ableitungen.
Anwendungen der Erfindung Die erfindungsgemäßen bipolaren Elektroden sind anwendbar in elektrochemischen Zellen, insbesondere sind sie gut geeignet für die Elektrolyse von wässrigen Lösungen der Alkalichloride. Eine bipolare Elektrode ist nicht direkt mit der Stromzuführung verbunden, sondern eine Fläche wirkt als Anode und die andere als Kathode, wenn der Strom durch die Zelle fließt. Für die Stromzuführung sind Klammern geeignet, die jeweils die gleichpoligen Teile der Elektroden verbinden. Mit Vorteil können die neuen bipolaren Elektroden in der
Zelle so angeordnet werden (horizontal oder vertikal), daß je ein Kathodenbereich j e einem Anodenbereich gegenüber liegt. Die Strömungsrichtung der Elektrolyten kann zwischen den plattenförmigen Elektroden hindurch, das heißt entlang deren Ebene sein, oder jeweils durch die Perforierung der Elektroden hindurch. Zwischen Ein- und Außlaß der Zelle erfolgt gegebenenfalls ein Elektrolytumlauf.
Weitere Abwandlungen der Aus führungsbeispiele können vorgenommen werden, ohne hierdurch den allgemeinen Erfindungsgedanken, der sich insbesondere in den Ansprüchen niederschlägt, zu verlassen.

Claims

Patentansprüche:
1. Bipolare Elektrode in ebener, insbesondere Plattenform zur Verwendung in elektrochemischen Prozessen, insbesondere bei der Chloratelektrolyse mit wenigstens einem anodischen und wenigstens einem kathodischen Teil, dadurch gekennzeichnet, daß die Teile durch (ein) Zwischenstück(e) verbunden sind, das (die) mit seiner größten Ausdehnung in der Elektrodenebene angeordnet ist (sind) und in einem Teilbereich aus dem Material der Anode und in einem anderen Teilbereich aus dem der Kathode besteht und das anodische Material des (der) Zwischenstücks (e) mit der (den) Anode (Anodenteilen) und das kathodische Material des (der) Zwischenstücks ( e) mit der (den) Kathode
(Kathodenteilen) durch Schweißen mit den Schmalseiten des (der) Zwischenstücks ( e) zu einem Stück verbunden ist.
2. Bipolare Elektrode nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das (die) Zwischenstück ( e) als Verbundkörper zweier Materialien ausgebildet ist, die normalerweise nicht miteinander verschweißbar sind.
3. Bipolare Elektrode nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das (die) Zwischenstück(e) aus den zu verbindenden anodischen und kathodischen Materialien durch heiß isostatisches Pressen, Sprengplattieren oder Diffusionsschweißen zu Verbundkörpern geformt sind.
4. Bipolare Elektrode nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Anoden- und die Kathodenteilfe an ihren Schmalseiten, das heißt im Bereich ihrer Dicke aneinanderstoßend an das (die) Zwischenstück(e) angeschweißt sind.
5. Bipolare Elektrode nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Anoden- und die Kathodenteile aus ebenen Blechen hergestellt sind, die gelocht oder andersartig perforiert sind und/oder mit Erhebungen oder Vertiefungen versehen oder gitter-, netz- oder streckmetallförmig ausgebildet sind.
6. Bipolare Elektrode nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß sie ein Titan-Streckmetall als Anode enthält und ein Stahlblech als Kathode und mit ersterem durch ein Zwischenstück aus heißisostatisch gepresstem Verbundkörper von Titan und Stahl zu einem Stück in einer Ebene, mittels Schweißen verbunden sind und sowohl Anode als auch Kathode mit einer Schicht aus unterschiedlichem Material aktiviert sind, wobei insbesondere der anodische Teil wenigstens teilweise an seiner Oberfläche platinmetallhaltig überzogen und der kathodische Teil wenigstens teilweise an seiner Oberfläche nickelhaltig überzogen ist.
7. Bipolare Elektrode nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche zur Verwendung in einer Elektrolysezelle für die Chloralkali-Elektrolyse mit Elektrolyt durchströmten und während des Elektrolytumlaufs in der Zelle gaserzeugenden Elektroden.
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