TWI831761B - 硬化性樹脂組成物、硬化體、電子零件及組裝零件 - Google Patents

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Abstract

本發明之硬化性樹脂組成物於特定之接著性試驗中，80℃之接著力為6 kgf/cm2 以上，且120℃之接著力為3.5 kgf/cm2 以下，進而該硬化性樹脂組成物之120℃之體積相對於25℃之體積之比為1.2以下。

Description

硬化性樹脂組成物、硬化體、電子零件及組裝零件
本發明係關於一種硬化性樹脂組成物、硬化性樹脂組成物之硬化體、及具有硬化性樹脂組成物之硬化體之電子零件及組裝零件。
近年來，對於半導體晶片等電子零件要求高積體化、小型化，例如有時經由接著劑層接合多個較薄之半導體晶片而製成半導體晶片之積層體。又，於各種附帶顯示元件之移動式機器普及之現代，作為使顯示元件小型化之手法，使圖像顯示部窄邊緣化（以下，亦稱為「窄邊緣設計」）。於窄邊緣設計中，要求使用分配器 (dispenser)等並藉由設為細線寬度之接著劑來進行接著之技術。 於該等小型電子零件之接著或窄邊緣設計中，通常要求高接著力，已知例如使用如專利文獻1所揭示之含有自由基聚合性化合物、濕氣硬化性胺酯、光自由基聚合起始劑、及填充劑之光濕氣硬化性樹脂組成物作為該接著劑。
又，於上述電子零件及圖像顯示部之製造中，期望容易地進行重新製造，從而對於接著劑，需要被稱為返工性 (rework characteristics)之重新黏貼性能。因此，對於接著劑，有要求於加熱等一定條件下接著力會降低之特性之情形。 例如於專利文獻2中，作為藉由加熱而接著力降低之接著劑，已知有於胺酯接著劑中摻合脫模劑及發泡劑而成之硬化性樹脂組成物。該接著劑藉由加熱而使發泡劑發泡，且藉由使脫模劑移行至接著劑層表面，而使對於被黏著體之接著力降低。 [先前技術文獻] [專利文獻]
專利文獻1：日本特開2016-29186號公報 專利文獻2：日本特開2003-286465號公報
[發明所欲解決之課題]
然而，若如專利文獻2般使用發泡劑等藉由體積膨脹來使接著力降低，則有時接著劑之黏膠殘留變多而變得難以剝離樹脂。又，若欲使脫模劑移行至樹脂界面，則有時即便於低溫時脫模劑亦會隨時間移行而使製品之可靠性變差。
又，半導體晶片、顯示元件等電子零件有時由於外部加熱或動作時電子零件本身之發熱，而於其組裝步驟中、使用時等曝露於60~80℃左右之高溫，從而對於接著劑，要求即便於此種環境下亦有高接著力。另一方面，電子零件若於高溫條件下進行返工 (rework)，則存在電子零件產生損傷之問題，因此期望於儘可能低溫時進行返工。 但，習知之接著劑有時難以一面於組裝步驟、及使用環境下等維持高接著力，一面藉由低溫加熱使接著力充分地降低，且返工性不充分。
因此，本發明之課題在於提供一種一面於電子零件之組裝步驟、使用環境下等維持高接著力，一面即便於低溫加熱下亦不藉由體積膨脹而能夠發揮高返工性之硬化性樹脂組成物。 [解決課題之技術手段]
本發明者等經過認真研究，結果發現，可藉由不利用體積膨脹而是控制特定溫度之接著力來解決上述課題，從而完成以下之本發明。 本發明提供以下之[1]~[11]。 [1]一種硬化性樹脂組成物，其於下述接著性試驗中，80℃之接著力為6 kgf/cm2 以上，且120℃之接著力為3.5 kgf/cm2 以下，且 該硬化性樹脂組成物之120℃之體積相對於25℃之體積之比為1.2以下。 ＜接著性試驗＞ 將硬化性樹脂組成物以成為寬度1.0±0.1 mm、長度25±2 mm、及厚度0.4±0.1 mm之方式塗佈於鋁基板，其後，重疊玻璃板，使硬化性樹脂組成物硬化，使上述鋁基板與上述玻璃板貼合，從而製作接著性試驗用樣品。藉由將所製作之接著性試驗用樣品於80℃環境下配置10分鐘而加熱至80℃，於80℃環境下使用拉伸試驗機於剪切方向上以5 mm/sec之速度進行拉伸，測定鋁基板與玻璃板剝離時之強度以測定80℃之接著力。又，將加熱溫度變更為120℃，除此以外，以相同之方式測定120℃之接著力。 [2]一種硬化性樹脂組成物，其於下述接著性試驗中，80℃之接著力為6 kgf/cm2 以上，且100℃之接著力為4 kgf/cm2 以下，且 該硬化性樹脂組成物之100℃之體積相對於25℃之體積之比為1.2以下。 ＜接著性試驗＞ 將硬化性樹脂組成物以成為寬度1.0±0.1 mm、長度25±2 mm、及厚度0.4±0.1 mm之方式塗佈於鋁基板，其後，重疊玻璃板，使硬化性樹脂組成物硬化，使上述鋁基板與上述玻璃板貼合，從而製作接著性試驗用樣品。藉由將所製作之接著性試驗用樣品於80℃環境下配置10分鐘而加熱至80℃，於80℃環境下使用拉伸試驗機於剪切方向上以5 mm/sec之速度進行拉伸，測定鋁基板與玻璃板剝離時之強度以測定80℃之接著力。又，將加熱溫度變更為100℃，除此以外，以相同之方式測定100℃之接著力。 [3]如上述[1]或[2]所述之硬化性樹脂組成物，其於80℃之儲存模數相對於120℃之儲存模數之比為1.5以上，且於25℃之儲存模數為1.0×105 Pa以上且1.0×108 Pa以下。 [4]如上述[1]至[3]中任一項所述之硬化性樹脂組成物，其含有蠟粒子。 [5]如上述[4]所述之硬化性樹脂組成物，其中，上述蠟粒子之平均粒徑相對於平均一次粒徑之比為3以下。 [6]如上述[4]或[5]所述之硬化性樹脂組成物，其中，上述蠟粒子之熔點為80℃以上且110℃以下。 [7]如上述[4]至[6]中任一項所述之硬化性樹脂組成物，其中，上述蠟粒子之平均粒徑為100 μm。 [8]一種硬化體，其係上述[1]至[7]任一項所述之硬化性樹脂組成物之硬化體。 [9]一種電子零件，其具有上述[8]所述之硬化體。 [10]一種組裝零件，其具有第1基板、第2基板、及上述[8]所述之硬化體，且 上述第1基板之至少一部分經由上述硬化體與上述第2基板之至少一部分接合。 [11]如上述[10]所述之組裝零件，其中，第1基板及上述第2基板可分別安裝至少1個電子零件。 [發明之效果]
藉由本發明，可提供一種一面於電子零件之組裝步驟、使用環境下等維持高接著力，一面即便於低溫加熱下亦不藉由體積膨脹而發揮高返工性之硬化性樹脂組成物。
以下，詳細地對本發明進行說明。 本發明之硬化性樹脂組成物於80℃之接著力為6 kgf/cm2 以上，且滿足以下之第1要件或第2要件中之任一者。 第1要件：於120℃之接著力為3.5 kgf/cm2 以下，且該硬化性樹脂組成物之120℃之體積相對於25℃之體積之比為1.2以下。 第2要件：於100℃之接著力為4 kgf/cm2 以下，且該硬化性樹脂組成物之100℃之體積相對於25℃之體積之比為1.2以下。 本發明之硬化性樹脂組成物只要滿足上述第1要件及第2要件中之任一者即可，但較佳為第1及第2要件皆滿足。
本發明之硬化性樹脂組成物藉由使於80℃之接著力成為6 kgf/cm2 以上，而可於組裝步驟、使用環境下等以高接著力使電子零件、基板等被黏著體彼此接著。又，藉由使於120℃或100℃之接著力成為3.5 kgf/cm2 以下或4 kgf/cm2 以下，而即便以較低之溫度加熱亦可容易地剝離藉由硬化性樹脂組成物所接著之被黏著體，且返工性優異。 另一方面，若於80℃之接著力未達6 kgf/cm2 、或於100℃之接著力變得高於4.0 kgf/cm2 、進而於120℃之接著力變得高於3.5 kgf/cm2 等情況時，則返工性或接著性能中之任一者不會變得良好。
就更為提高接著性能之觀點而言，於80℃之接著力較佳為7 kgf/cm2 以上，更佳為8 kgf/cm2 以上。又，為了提高接著性能，於80℃之接著力越高越佳，但就實用性而言，為25 kgf/cm2 以下，較佳為20 kgf/cm2 以下。 就更為提高返工性之觀點而言，於120℃之接著力較佳為3.0 kgf/cm2 以下，更佳為2.5 kgf/cm2 以下。又，為了提高返工性，於120℃之接著力越低越佳，但就實用性而言，為0.1 kgf/cm2 以上，較佳為0.4 kgf/cm2 以上。 進而，就更為提高返工性之觀點而言，於100℃之接著力較佳為4.0 kgf/cm2 以下，更佳為3.0 kgf/cm2 以下。又，為了提高返工性，於100℃之接著力越低越佳，但就實用性而言，為0.1 kgf/cm2 以上，較佳為0.5 kgf/cm2 以上。
又，若硬化性樹脂組成物之120℃或100℃之體積相對於25℃之體積之比大於1.2，則藉由加熱會產生體積膨脹。因此，有時接著劑之黏膠殘留變多而變得難以剝離樹脂。 又，硬化性樹脂組成物較佳為因加熱導致之尺寸變化較少。因此，該硬化性樹脂組成物之120℃之體積相對於25℃之體積之比較佳為1或接近1。具體而言，較佳為1.1以下，更佳為1.05以下。又，較佳為0.9以上，更佳為0.95以上。 就相同之觀點而言，硬化性樹脂組成物之100℃之體積相對於25℃之體積之比較佳為1或接近1。具體而言，較佳為1.1以下，更佳為1.05以下。又，較佳為0.9以上，更佳為0.95以上。
（接著性試驗） 於本發明中，於80℃、100℃、120℃之接著力係藉由以下之接著性試驗而測定。 如圖1（a）、（b）所示，將硬化性樹脂組成物10以成為寬度1.0±0.1 mm、長度25±2 mm、及厚度0.4±0.1 mm之方式塗佈於鋁基板11，其後，重疊玻璃板12，使硬化性樹脂組成物硬化，使鋁基板11與玻璃板12貼合而製作接著性試驗用樣品13。藉由將所製作之接著性試驗用樣品13於80℃環境下配置10分鐘而加熱至80℃，於該環境下使用拉伸試驗機於剪切方向S上以5 mm/sec之速度進行拉伸，測定鋁基板11與玻璃板12剝離時之強度以測定80℃之接著力。又，將環境下之溫度（即，加熱溫度）分別變更為100℃、120℃，除此以外，以相同之方式測定100℃、120℃之接著力。 此處，上述硬化性樹脂組成物之硬化條件與將本發明之硬化性樹脂組成物用作接著劑之硬化條件相同，較佳為視硬化機制來設定下述條件。 於光硬化性樹脂組成物之情形時，使用分配裝置 (dispense device)，以成為寬度1.0±0.1 mm、長度25±2 mm、及厚度0.4±0.1 mm之方式塗佈於鋁基板11，使鋁基板11與玻璃板12貼合，藉由利用水銀燈照射3000 mJ/cm2 而進行光硬化，藉此製作接著性試驗用樣品13。 於濕氣硬化性樹脂組成物之情形時，使用分配裝置，以成為寬度1.0±0.1 mm、長度 25±2 mm、及厚度0.4±0.1 mm之方式塗佈於鋁基板11，使鋁基板11與玻璃板12貼合，藉由於25℃、50 RH%之條件下放置3天而進行濕氣硬化，獲得接著性評估用樣品13。 於光濕氣硬化性樹脂組成物之情形時，首先，使用分配裝置，以成為寬度1.0±0.1 mm、長度25±2 mm、及厚度0.4±0.1 mm之方式塗佈於鋁基板11，藉由利用水銀燈照射3000 mJ/cm2 而進行光硬化。其後，使鋁基板11與玻璃板12貼合，放100 g砝碼，藉由於25℃、50 RH%之條件下放置3天而進行濕氣硬化，獲得接著性評估用樣品13。 於熱固性樹脂組成物之情形時，使用分配裝置，以成為寬度1.0±0.1 mm、長度25±2 mm、及厚度0.4±0.1 mm之方式塗佈於鋁基板11，使鋁基板11與玻璃板12貼合，於90℃加熱2小時，藉此製作接著性試驗用樣品13。 再者，於本試驗中，鋁基板使用鋁合金「AL-6063」。又，玻璃板使用經5分鐘超音波清洗之玻璃板。
本發明之硬化性樹脂組成物較佳為於80℃之儲存模數相對於120℃之儲存模數之比（以下，亦簡稱為「儲存模數比」）為1.5以上，且於25℃之儲存模數為1.0×105 Pa以上且1.0×108 Pa以下。於本發明中，將25℃之儲存模數設為上述範圍後，將儲存模數比設為1.5以上，藉此容易將於80℃、100℃、及120℃之接著力調整至上述範圍內。
於本發明中，於25℃、80℃、及120℃之儲存模數係藉由以下之測定方法進行測定。 藉由使硬化性樹脂組成物流入至寬度3 mm、長度30 mm、厚度1 mm之鐵氟龍（註冊商標）模具中並使之硬化而獲得硬化體。關於硬化性樹脂組成物之硬化，於光濕氣硬化性之情形時，係藉由如下方式進行：藉由利用水銀燈照射3000 mJ/cm2 而進行光硬化，其後，藉由於23℃、50 RH%之環境下放置3天而進行濕氣硬化。又，於光硬化性之情形時，省略濕氣硬化之步驟，於濕氣硬化性之情形時省略光硬化之步驟，除此以外，以與上述相同之方式進行。進而，於熱固性之情形時，藉由於90℃加熱2小時而進行硬化。 使用所獲得之硬化體，藉由動態黏彈性測定裝置（IT計測控制公司製造，商品名「DVA-200」）於40~150℃之範圍內測定動態黏彈性，求出各溫度之儲存模數。再者，測定條件如下：變形模式為拉伸，設定應變為1%，測定頻率為1 Hz，升溫速度為5℃/min。
就一面提高80℃之接著力，一面降低100℃或120℃之接著力之觀點而言，儲存模數比較佳為1.7以上，更佳為3.0以上。又，儲存模數比之上限並無特別限定，但例如為15，較佳為10。 為容易將80℃、100℃、120℃之接著力調整為所需之範圍，25℃之儲存模數更佳為5.0×105 Pa以上，進而較佳為3.0×106 Pa以上。又，更佳為5.0×107 Pa以下，進而較佳為2.0×107 Pa以下。
[硬化性樹脂] 本發明之硬化性樹脂組成物為熱固性、光硬化性、及濕氣硬化性之中任一者俱佳，但較佳為具有光硬化性、及濕氣硬化性之至少一者。若具有光硬化性、或濕氣硬化性，則硬化性樹脂組成物即便不進行加熱亦能夠硬化。因此，使硬化性樹脂組成物硬化時，可防止接著部或接著部周邊之電子零件因加熱而損傷等。又，下述蠟粒子於硬化時不會被加熱熔融，可直接以粒子狀存在於硬化物中，容易成為返工性良好者。
又，濕氣硬化性及光硬化性中，就接著力之觀點而言，較佳為濕氣硬化性，就硬化速度之觀點而言，較佳為光硬化性。進而，硬化性樹脂組成物就要求接著力及硬化速度之觀點而言，更佳為具有光硬化性與濕氣硬化性兩者、即具有光濕氣硬化性者。硬化性樹脂組成物若具有光濕氣硬化性，則例如首先藉由光硬化賦予較低之接著力，其後藉由進而放置於空氣中等，而利用濕氣使其進一步硬化，可形成具有充分之接著力之硬化物。
本發明之硬化性樹脂組成物含有硬化性樹脂，但所使用之硬化性樹脂之種類係視硬化性樹脂組成物之硬化特性而選擇。硬化性樹脂具體而言，可為濕氣硬化性樹脂、熱固性樹脂、及光硬化性樹脂中之任一者，但較佳為選自濕氣硬化性樹脂及光硬化性樹脂之至少1種，進而較佳為含有濕氣硬化性樹脂與光硬化性樹脂兩者。
硬化性樹脂之含量較佳為相對於硬化性樹脂組成物100質量份為50質量份以上，更佳為55質量份以上，進而較佳為60質量份以上。又，硬化性樹脂之含量較佳為相對於硬化性樹脂組成物100質量份為97質量份以下，更佳為90質量份以下，進而較佳為75質量份以下。藉由將硬化性樹脂之含量設為該等範圍內，容易將於25℃之儲存模數、及儲存模數比調整為上述所需之範圍。
（濕氣硬化性樹脂） 作為上述濕氣硬化性樹脂，例如可列舉：濕氣硬化性胺酯樹脂、含水解性矽烷基之樹脂、濕氣硬化性氰基丙烯酸酯樹脂等，其中，較佳為濕氣硬化性胺酯樹脂。 濕氣硬化性胺酯樹脂具有胺酯鍵與異氰酸基，且分子內之異氰酸基與空氣中或被黏著體中之水分發生反應而硬化。濕氣硬化性胺酯樹脂可於1分子中僅具有1個異氰酸基，即可具有2個以上。其中，較佳為於分子之主鏈兩封端具有異氰酸基。
濕氣硬化性胺酯樹脂可藉由使1分子中具有2個以上羥基之多元醇化合物，與1分子中具有2個以上異氰酸基之聚異氰酸酯化合物反應而獲得。 上述多元醇化合物與聚異氰酸酯化合物之反應，通常於多元醇化合物中之羥基（OH）與聚異氰酸酯化合物中之異氰酸基（NCO）之莫耳比，即[NCO]/[OH]=2.0~2.5之範圍內進行。
作為成為濕氣硬化性胺酯樹脂之原料之多元醇化合物，可使用通常用於製造聚胺酯之公知之多元醇化合物，例如可列舉：聚酯多元醇、聚醚多元醇、聚伸烷基多元醇、聚碳酸酯多元醇等。該等多元醇化合物可單獨使用1種，亦可組合2種以上使用。 作為上述聚酯多元醇，例如可列舉：藉由多元羧酸與多元醇之反應所獲得之聚酯多元醇、使ε-己內酯開環聚合所獲得之聚-ε-己內酯多元醇等。 作為成為聚酯多元醇之原料之上述多元羧酸，例如可列舉：對苯二甲酸、間苯二甲酸、1,5-萘二甲酸、2,6-萘二甲酸、丁二酸、戊二酸、己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸、癸二羧酸、十二烷二羧酸等。 作為成為聚酯多元醇之原料之多元醇，例如可列舉：乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,4-丁二醇、新戊二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、二乙二醇、環己二醇等。
作為聚醚多元醇，例如可列舉：乙二醇、丙二醇、四氫呋喃之開環聚合物、3-甲基四氫呋喃之開環聚合物、及該等或其衍生物之隨機共聚物或嵌段共聚物、雙酚型聚氧伸烷基改質體等。 此處，雙酚型聚氧伸烷基改質體係使環氧烷（例如，環氧乙烷、環氧丙烷、環氧丁烷、環氧異丁烷等）加成反應於雙酚型分子骨架之活性氫部分所獲得之聚醚多元醇。該聚醚多元醇可為隨機共聚物，亦可為嵌段共聚物。上述雙酚型聚氧伸烷基改質體，較佳為於雙酚型分子骨架之兩末端加成有1種或2種以上之環氧烷者。 作為雙酚型，並無特別限定，可列舉A型、F型、S型等，較佳為雙酚A型。
作為聚伸烷基多元醇，例如可列舉：聚丁二烯多元醇、氫化聚丁二烯多元醇、氫化聚異戊二烯多元醇等。 作為聚碳酸酯多元醇，例如可列舉：聚六亞甲基碳酸酯多元醇、聚碳酸聚環己二甲酯多元醇等。
作為成為濕氣硬化性胺酯樹脂之原料之聚異氰酸酯化合物，適宜使用芳香族聚異氰酸酯化合物、脂肪族聚異氰酸酯化合物。 作為芳香族聚異氰酸酯化合物，例如可列舉：二苯基甲烷二異氰酸酯、二苯基甲烷二異氰酸酯之液狀改質物、聚合MDI、甲苯二異氰酸酯、萘-1,5-二異氰酸酯等。 作為脂肪族聚異氰酸酯化合物，例如可列舉：六亞甲基二異氰酸酯、三甲基六亞甲基二異氰酸酯、離胺酸二異氰酸酯、降莰烷二異氰酸酯、反式環己烷-1,4-二異氰酸酯、異佛酮二異氰酸酯、氫化苯二甲基二異氰酸酯、氫化二苯基甲烷二異氰酸酯、環己烷二異氰酸酯、雙(異氰酸基甲基)環己烷、二環己基甲烷二異氰酸酯等。 作為聚異氰酸酯化合物，其中，就蒸汽壓及毒性低之方面、使用容易性之方面而言，較佳為二苯基甲烷二異氰酸酯及其改質物。 聚異氰酸酯化合物可單獨使用，亦可組合2種以上使用。
濕氣硬化性胺酯樹脂較佳為使用具有下述式（1）所示之結構之多元醇化合物所獲得者。藉由使用具有下述式（1）所示之結構之多元醇化合物，可獲得接著性優異之硬化性樹脂組成物、及柔軟且伸長性良好之硬化物，且與下述自由基聚合性化合物之互溶性優異。又，容易將儲存模數比及25℃之儲存模數調整為上述所需之範圍內。 其中，較佳為使用由丙二醇、四氫呋喃（THF）化合物之開環聚合化合物、或具有甲基等取代基之四氫呋喃化合物之開環聚合化合物所構成之聚醚多元醇者。
式（1）中，R表示氫原子、甲基、或乙基，I為0~5之整數，m為1~500之整數，n為1~10之整數。I較佳為0~4，m較佳為50~200，n較佳為1~5。再者，I為0之情形係指與R鍵結之碳直接與氧鍵結之情形。
上述含水解性矽烷基之樹脂係分子內之水解性矽烷基與空氣中或被黏著體中之水分反應而硬化。 含水解性矽烷基之樹脂可於1分子中僅具有1個水解性矽烷基，亦可具有2個以上。其中，較佳為於分子之主鏈兩末端具有水解性矽烷基。
水解性矽烷基以下述式（2）表示。 式（2）中，R1 分別獨立地為可經取代之碳數1以上20以下之烷基、碳數6以上20以下之芳基、碳數7以上20以下之芳烷基、或-OSiR2 3 （R2 分別獨立地為碳數1以上20以下之烴基)所表示之三有機矽烷氧基。又，式（2）中，X分別獨立地為羥基或水解性基。進而，式（2）中，a為1~3之整數。
上述水解性基無特別限定，例如可列舉：氫原子、鹵素原子、烷氧基、烯氧基、芳氧基、醯氧基、酮肟酸酯基、胺基、醯胺基（amido）、醯胺基（acid amide）、胺氧基、巰基等。其中，就活性高之方面而言，較佳為鹵素原子、烷氧基、烯氧基、醯氧基。又，就水解性穩定且易操作之方面而言，更佳為甲氧基、乙氧基等烷氧基，進而較佳為甲氧基、乙氧基。又，就安全性之觀點而言，藉由反應而脫離之化合物分別為乙醇、丙酮，較佳為乙氧基、異丙烯氧基。
上述羥基或上述水解性基可以1~3個之範圍鍵結於1個矽原子。於2個以上之上述羥基或上述水解性基鍵結於1個矽原子之情形時，該等基可相同，亦可不同。
上述式（2）中之a就硬化性之觀點而言，較佳為2或3，特佳為3。又，就保存穩定性之觀點而言，a較佳為2。 又，作為上述式（2）中之R1 ，例如可列舉：甲基、乙基等烷基、環己基等環烷基、苯基等芳基、苄基等芳烷基、三甲基矽烷氧基、氯甲基、甲氧基甲基等。其中，較佳為甲基。
作為上述水解性矽烷基，例如可列舉：甲基二甲氧基矽烷基、三甲氧基矽烷基、三乙氧基矽烷基、三(2-丙烯氧基)矽烷基、三乙醯氧基矽烷基、(氯甲基)二甲氧基矽烷基、(氯甲基)二乙氧基矽烷基、(二氯甲基)二甲氧基矽烷基、(1-氯乙基)二甲氧基矽烷基、(1-氯丙基)二甲氧基矽烷基、(甲氧基甲基)二甲氧基矽烷基、(甲氧基甲基)二乙氧基矽烷基、(乙氧基甲基)二甲氧基矽烷基、(1-甲氧基乙基)二甲氧基矽烷基、(胺基甲基)二甲氧基矽烷基、(N,N-二甲胺基甲基)二甲氧基矽烷基、(N,N-二乙胺基甲基)二甲氧基矽烷基、(N,N-二乙胺基甲基)二乙氧基矽烷基、(N-(2-胺基乙基)胺基甲基)二甲氧基矽烷基、(乙醯氧基甲基)二甲氧基矽烷基、(乙醯氧基甲基)二乙氧基矽烷基等。
作為含水解性矽烷基之樹脂，例如可列舉：含水解性矽烷基之(甲基)丙烯酸樹脂、於分子鏈末端或分子鏈末端部位具有水解性矽烷基之有機聚合物、含水解性矽烷基之胺酯樹脂等。 含水解性矽烷基之(甲基)丙烯酸樹脂較佳為於主鏈具有來自含水解性矽烷基之(甲基)丙烯酸酯與(甲基)丙烯酸烷基酯之重複結構單位。再者，本說明書中，「(甲基)丙烯酸」係指丙烯酸或甲基丙烯酸，「(甲基)丙烯酸酯」係指丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯，其他類似之用語亦相同。
作為含水解性矽烷基之(甲基)丙烯酸酯，例如可列舉：(甲基)丙烯酸3-(三甲氧基矽烷基)丙酯、(甲基)丙烯酸3-(三乙氧基矽烷基)丙酯、(甲基)丙烯酸3-(甲基二甲氧基矽烷基)丙酯、(甲基)丙烯酸2-(三甲氧基矽烷基)乙酯、(甲基)丙烯酸2-(三乙氧基矽烷基)乙酯、(甲基)丙烯酸2-(甲基二甲氧基矽烷基)乙酯、(甲基)丙烯酸三甲氧基矽烷基甲酯、(甲基)丙烯酸三乙氧基矽烷基甲酯、(甲基)丙烯酸(甲基二甲氧基矽烷基)甲酯等。 作為上述(甲基)丙烯酸烷基酯，例如可列舉：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸異丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸第三丁酯、(甲基)丙烯酸正戊酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸正庚酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸正壬酯、(甲基)丙烯酸正癸酯、(甲基)丙烯酸正十二烷基酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯等。
作為製造含水解性矽烷基之(甲基)丙烯酸樹脂之方法，具體而言，例如可列舉國際公開第2016/035718號所記載之含水解性矽基之(甲基)丙烯酸酯系聚合物之合成方法等。 上述於分子鏈末端或分子鏈末端部位具有水解性矽烷基之有機聚合物係於主鏈之末端及側鏈之末端中之至少一末端具有水解性矽烷基。 上述主鏈之骨架結構無特別限定，例如可列舉：飽和烴系聚合物、聚氧伸烷基系聚合物、(甲基)丙烯酸酯系聚合物等。
作為上述聚氧伸烷基系聚合物，例如可列舉具有聚氧乙烯結構、聚氧丙烯結構、聚氧丁烯結構、聚氧四亞甲基結構、聚氧乙烯-聚氧乙烯共聚物結構、聚氧乙烯-聚氧丁烯共聚物結構之聚合物等。 作為製造上述於分子鏈末端或分子鏈末端部位具有水解性矽烷基之有機聚合物之方法，具體而言，例如可列舉國際公開第2016/035718號所記載之僅於分子鏈末端或分子鏈末端部位具有交聯性矽烷基之有機聚合物之合成方法。又，作為製造上述於分子鏈末端或分子鏈末端部位具有水解性矽烷基之有機聚合物之其他方法，例如可列舉國際公開第2012/117902號所記載之含反應性矽基之聚氧伸烷基系聚合物之合成方法等。
作為製造上述含水解性矽烷基之胺酯樹脂之方法，例如可列舉於使多元醇化合物與聚異氰酸酯化合物反應而製造胺酯樹脂時，進而使矽烷偶合劑等含矽烷基之化合物進行反應之方法等。具體而言，例如可列舉日本特開2017-48345號公報所記載之具有水解性矽烷基之胺酯低聚物之合成方法等。
作為上述矽烷偶合劑，例如可列舉：乙烯基三氯矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、乙烯基三(β-甲氧基-乙氧基)矽烷、β-(3,4-環氧環己基)-乙基三甲氧基矽烷、γ-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、γ-縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、γ-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、N-(β-胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-(β-胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲基二甲氧基矽烷、N-苯基-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷、γ-氯丙基三甲氧基矽烷、γ-巰基丙基三甲氧基矽烷、γ-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-異氰酸基丙基三甲氧基矽烷、3-異氰酸基丙基三乙氧基矽烷等。其中，較佳為γ-巰基丙基三甲氧基矽烷、3-異氰酸基丙基三甲氧基矽烷、3-異氰酸基丙基三乙氧基矽烷。該等矽烷偶合劑可單獨使用，亦可組合2種以上使用。
進而，上述濕氣硬化性樹脂亦可具有自由基聚合性官能基。作為上述濕氣硬化性樹脂亦可具有之自由基聚合性官能基，較佳為具有不飽和雙鍵之基，尤其是就反應性之方面而言，更佳為(甲基)丙烯醯基。再者，具有自由基聚合性官能基之濕氣硬化性樹脂不包含於下述自由基聚合性化合物中，而視為濕氣硬化性樹脂。
上述濕氣硬化性樹脂之重量平均分子量無特別限定，較佳之下限為800，較佳之上限為1萬。藉由使上述濕氣硬化性樹脂之重量平均分子量為該範圍，而所獲得之硬化性樹脂組成物於硬化時交聯密度不會變得過高而柔軟性變得更優異，且塗佈性變得更優異。上述濕氣硬化性樹脂之重量平均分子量之更佳之下限為2000，更佳之上限為8000，進而較佳之下限為2500，進而較佳之上限為6000。再者，於本說明書中，上述重量平均分子量係利用凝膠滲透層析儀（GPC）進行測定並藉由聚苯乙烯換算所求出之值。作為藉由GPC測定基於聚苯乙烯換算之重量平均分子量時之管柱，可列舉Shodex LF-804（昭和電工公司製造）。又，作為於GPC中所使用之溶劑，可列舉四氫呋喃。
（光硬化性樹脂） 作為本發明之光硬化性樹脂，可列舉自由基聚合性化合物。自由基聚合性化合物較佳為與上述濕氣硬化性樹脂併用，藉由併用，硬化性樹脂組成物成為光濕氣硬化性。
作為上述自由基聚合性化合物，只要為具有光聚合性之自由基聚合性化合物即可，且只要為於分子中具有自由基聚合性官能基之化合物，則無特別限定。其中，適宜為具有不飽和雙鍵作為自由基聚合性官能基之化合物，尤其是就反應性之方面而言，適宜為具有(甲基)丙烯醯基之化合物（以下，亦稱為「(甲基)丙烯醯基化合物」）。
作為上述(甲基)丙烯醯基化合物，例如可列舉：(甲基)丙烯酸酯化合物、環氧(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸胺酯等。再者，(甲基)丙烯酸胺酯為不具有殘存異氰酸基者。
上述(甲基)丙烯酸酯化合物可為單官能，可為2官能，亦可為3官能以上。 作為(甲基)丙烯酸酯化合物中之單官能者，例如可列舉：N-丙烯醯氧基乙基六氫鄰苯二甲醯亞胺等鄰苯二甲醯亞胺丙烯酸酯類、各種(甲基)丙烯酸醯亞胺酯、(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸第三丁酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸異辛酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸異壬酯、(甲基)丙烯酸異癸酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸異肉豆蔻酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸異莰基酯、(甲基)丙烯酸二環戊烯酯、(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸2-甲氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-乙氧基乙酯、(甲基)丙烯酸2-丁氧基乙酯、甲氧基乙二醇(甲基)丙烯酸酯、甲氧基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯、乙基卡必醇(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸四氫呋喃甲酯、(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯、苯氧基二乙二醇(甲基)丙烯酸酯、苯氧基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸2,2,2-三氟乙酯、(甲基)丙烯酸2,2,3,3-四氟丙酯、(甲基)丙烯酸1H,1H,5H-八氟戊酯、(甲基)丙烯酸二甲胺基乙酯、(甲基)丙烯酸二乙胺基乙酯、2-(甲基)丙烯醯氧基乙基琥珀酸、2-(甲基)丙烯醯氧基乙基六氫鄰苯二甲酸、2-(甲基)丙烯醯氧基乙基-2-羥基丙基鄰苯二甲酸酯、(甲基)丙烯酸縮水甘油酯、磷酸2-(甲基)丙烯醯氧基乙酯等。
作為(甲基)丙烯酸酯化合物中之2官能者，例如可列舉：1,3-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,4-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,6-己二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,9-壬二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,10-癸二醇二(甲基)丙烯酸酯、2-正丁基-2-乙基-1,3-丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、四乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、環氧乙烷加成雙酚A二(甲基)丙烯酸酯、環氧丙烷加成雙酚A二(甲基)丙烯酸酯、環氧乙烷加成雙酚F二(甲基)丙烯酸酯、二羥甲基二環戊二烯基二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、環氧乙烷改質異三聚氰酸二(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸2-羥基-3-(甲基)丙烯醯氧基丙酯、碳酸酯二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚醚二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚酯二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚己內酯二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚丁二烯二醇二(甲基)丙烯酸酯等。
又，作為(甲基)丙烯酸酯化合物中之3官能以上者，例如可列舉：三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、環氧乙烷加成三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、環氧丙烷加成三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、己內酯改質三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、新戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、環氧乙烷加成異三聚氰酸三(甲基)丙烯酸酯、甘油三(甲基)丙烯酸酯、環氧丙烷加成甘油三(甲基)丙烯酸酯、磷酸三(甲基)丙烯醯氧基乙酯、二-三羥甲基丙烷四(甲基)丙烯酸酯、新戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二新戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、二新戊四醇六(甲基)丙烯酸酯等。
作為上述環氧(甲基)丙烯酸酯，例如可列舉環氧化合物與(甲基)丙烯酸反應而成者等。此處，環氧化合物與(甲基)丙烯酸之反應可依照常規方法於鹼性觸媒之存在下等進行。環氧(甲基)丙烯酸酯可為單官能，亦可為2官能等多官能。 作為成為用以合成上述環氧(甲基)丙烯酸酯之原料之環氧化合物，例如可列舉：雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、2,2'-二烯丙基雙酚A型環氧樹脂、氫化雙酚型環氧樹脂、環氧丙烷加成雙酚A型環氧樹脂、間苯二酚型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、硫醚型環氧樹脂、二苯醚型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、酚系酚醛清漆型環氧樹脂、鄰甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、二環戊二烯-酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯酚醛清漆型環氧樹脂、萘酚系酚醛清漆型環氧樹脂、縮水甘油胺型環氧樹脂、烷基多元醇型環氧樹脂、橡膠改質型環氧樹脂、縮水甘油酯化合物、雙酚A型環硫樹脂等。
作為上述環氧(甲基)丙烯酸酯中之市售者，例如可列舉：EBECRYL860、EBECRYL3200、EBECRYL3201、EBECRYL3412、EBECRYL3600、EBECRYL3700、EBECRYL3701、EBECRYL3702、EBECRYL3703、EBECRYL3800、EBECRYL6040、EBECRYLRDX63182（皆為Daicel allnex公司製造）、EA-1010、EA-1020、EA-5323、EA-5520、EACHD、EMA-1020（皆為新中村化學工業公司製造）、Epoxy Ester M-600A、Epoxy Ester 40EM、Epoxy Ester 70PA、Epoxy Ester 200PA、Epoxy Ester 80MFA、Epoxy Ester 3002M、Epoxy Ester 3002A、Epoxy Ester 1600A、Epoxy Ester 3000M、Epoxy Ester 3000A、Epoxy Ester 200EA、Epoxy Ester 400EA（皆為共榮社化學公司製造）、DENACOL Acrylate DA-141、DENACOL Acrylate DA-314、DENACOL Acrylate DA-911（皆為長瀨化成公司製造）等。
(甲基)丙烯酸胺酯例如可使用使異氰酸酯化合物與具有羥基之(甲基)丙烯酸衍生物進行反應而成者。此處，於異氰酸酯化合物與(甲基)丙烯酸衍生物之反應中，可使用觸媒量之錫系化合物等作為觸媒。(甲基)丙烯酸胺酯可為單官能，亦可為2官能等多官能。 作為用以獲得(甲基)丙烯酸胺酯之異氰酸酯化合物，例如可列舉：異佛酮二異氰酸酯、2,4-二異氰酸甲苯酯、2,6-二異氰酸甲苯酯、六亞甲基二異氰酸酯、三甲基六亞甲基二異氰酸酯、二苯甲烷-4,4'-二異氰酸酯（MDI）、氫化MDI、聚合MDI、1,5-萘二異氰酸酯、降莰烷二異氰酸酯、聯甲苯胺二異氰酸酯、苯二甲基二異氰酸酯（XDI）、氫化XDI、離胺酸二異氰酸酯、三苯基甲烷三異氰酸酯、三(異氰酸基苯基)硫代磷酸酯、四甲基苯二甲基二異氰酸酯、1,6,11-十一烷三異氰酸酯等。 又，作為異氰酸酯化合物，亦可使用藉由多元醇與過量之異氰酸酯化合物之反應所獲得之鏈延長之異氰酸酯化合物。此處，作為多元醇，例如可列舉：乙二醇、丙二醇、甘油、山梨糖醇、三羥甲基丙烷、碳酸酯二醇、聚醚二醇、聚酯二醇、聚己內酯二醇等。
作為具有上述羥基之(甲基)丙烯酸衍生物，例如可列舉：乙二醇、丙二醇、1,3-丙二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、聚乙二醇等二元醇之單(甲基)丙烯酸酯；或三羥甲基乙烷、三羥甲基丙烷、甘油等三元醇之單(甲基)丙烯酸酯或二(甲基)丙烯酸酯；或雙酚A型環氧(甲基)丙烯酸酯等環氧(甲基)丙烯酸酯等。
作為上述(甲基)丙烯酸胺酯中之市售者，例如可列舉：M-1100、M-1200、M-1210、M-1600（皆為東亞合成公司製造）、EBECRYL230、EBECRYL270、EBECRYL4858、EBECRYL8402、EBECRYL8411、EBECRYL8412、EBECRYL8413、EBECRYL8804、EBECRYL8803、EBECRYL8807、EBECRYL9260、EBECRYL1290、EBECRYL5129、EBECRYL4842、EBECRYL210、EBECRYL4827、EBECRYL6700、EBECRYL220、EBECRYL2220、KRM7735、KRM-8295（皆為Daicel allnex公司製造）、ArtresinUN-9000H、ArtresinUN-9000A、ArtresinUN-7100、ArtresinUN-1255、ArtresinUN-330、ArtresinUN-3320HB、ArtresinUN-1200TPK、ArtresinSH-500B（皆為根上工業公司製造）、U-2HA、U-2PHA、U-3HA、U-4HA、U-6H、U-6LPA、U-6HA、U-10H、U-15HA、U-122A、U-122P、U-108、U-108A、U-324A、U-340A、U-340P、U-1084A、U-2061BA、UA-340P、UA-4100、UA-4000、UA-4200、UA-4400、UA-5201P、UA-7100、UA-7200、UA-W2A（皆為新中村化學工業公司製造）、AI-600、AH-600、AT-600、UA-101I、UA-101T、UA-306H、UA-306I、UA-306T（皆為共榮社化學公司製造）等。
作為自由基聚合性化合物，亦可適當使用除上述以外之其他自由基聚合性化合物。作為其他自由基聚合性化合物，例如可列舉：N,N-二甲基(甲基)丙烯醯胺、N-(甲基)丙烯醯嗎福啉、N-羥基乙基(甲基)丙烯醯胺、N,N-二乙基(甲基)丙烯醯胺、N-異丙基(甲基)丙烯醯胺、N,N-二甲基胺基丙基(甲基)丙烯醯胺等(甲基)丙烯醯胺化合物，苯乙烯、α-甲基苯乙烯、N-乙烯基-2-吡咯啶酮、N-乙烯基-ε-己內醯胺等乙烯系化合物等。
於硬化性樹脂組成物中，在與上述濕氣硬化性樹脂併用之情形時，自由基聚合性化合物之含量相對於濕氣硬化性樹脂之含量之質量比（自由基聚合性化合物/濕氣硬化性樹脂）較佳為1/9以上且9以下，更佳為3/7以上且7/3以下，進而較佳為1/2以上且2以下。藉由設為此種質量比，可一面使硬化速度良好，一面提高硬化性樹脂組成物之接著力。
上述自由基聚合性化合物就調整硬化性等觀點而言，較佳為含有單官能自由基聚合性化合物與多官能自由基聚合性化合物。藉由含有上述單官能自由基聚合性化合物與上述多官能自由基聚合性化合物，所獲得之硬化性樹脂組成物成為硬化性及黏性更優異者。又，上述多官能自由基聚合性化合物較佳為2官能或3官能，更佳為2官能。
於自由基聚合性化合物含有單官能自由基聚合性化合物與多官能自由基聚合性化合物之情形時，多官能自由基聚合性化合物之含量相對於單官能自由基聚合性化合物與多官能自由基聚合性化合物之合計100質量份，較佳為2質量份以上，又，較佳為45質量份以下。藉由使多官能自由基聚合性化合物之含量為該範圍，所獲得之硬化性樹脂組成物成為硬化性及黏性更優異者。又，多官能自由基聚合性化合物之上述含量更佳為20質量份以上，更佳為40質量份以下。
於本發明中，較佳為使用選自環氧(甲基)丙烯酸酯、及(甲基)丙烯酸胺酯中之至少1種作為自由基聚合性化合物。 又，選自環氧(甲基)丙烯酸酯、及(甲基)丙烯酸胺酯中之至少1種，較佳為進而與(甲基)丙烯酸酯化合物併用。藉由併用該等2種或其以上之化合物，容易將25℃之儲存模數及儲存模數比調整為上述範圍內。 又，就容易將25℃之儲存模數及儲存模數比調整為上述範圍內之觀點而言，選自環氧(甲基)丙烯酸酯、及(甲基)丙烯酸胺酯中之至少1種之含量相對於(甲基)丙烯酸酯化合物之含量的比（質量比）較佳為0.2以上。該質量比更佳為0.35以上，更佳為0.4以上。又，該質量比較佳為0.8以下，更佳為0.7以下，進而較佳為0.6以下。 又，選自環氧(甲基)丙烯酸酯、及(甲基)丙烯酸胺酯中之至少1種可為單官能，亦可為2官能以上之多官能，但更佳為多官能。另一方面，(甲基)丙烯酸酯化合物較佳為單官能。進而，選自環氧(甲基)丙烯酸酯、及(甲基)丙烯酸胺酯中之至少1種較佳為(甲基)丙烯酸胺酯。
（熱固性樹脂） 上述熱固性樹脂無特別限定，但於硬化性樹脂組成物含有下述蠟粒子之情形時，較佳為於未達蠟粒子之熔點之溫度而硬化者。藉由使用於未達蠟粒子之熔點之溫度而硬化之熱固性樹脂，於硬化時蠟粒子不熔融或凝聚，硬化體中之蠟粒子之平均粒徑、及平均粒徑/平均一次粒徑與下述硬化性樹脂組成物相同。又，藉由降低熱固性樹脂之硬化溫度，防止處於接著部或接著部周邊之電子零件因加熱而損傷。又，熱固性樹脂亦可與其他硬化性樹脂併用，例如，亦可與上述光硬化性樹脂併用。 具體而言，熱固性樹脂只要使用藉由加熱至例如60℃以上且未達120℃之溫度、更佳為未達100℃之溫度而硬化者即可。 作為熱固性樹脂之具體例，可列舉：環氧樹脂、酚樹脂、胺酯樹脂、不飽和聚酯樹脂、尿素樹脂、三聚氰胺樹脂等。又，硬化性樹脂組成物於含有熱固性樹脂之情形時，只要適當含有硬化觸媒、硬化促進劑等以使熱固性樹脂於上述溫度而硬化即可。
（蠟粒子） 本發明之硬化性樹脂組成物較佳為含有蠟粒子。蠟粒子係於硬化性樹脂組成物中呈粒子狀存在之蠟。蠟粒子藉由加熱而熔融，藉此，使硬化性樹脂組成物柔軟，藉此容易將上述儲存模數調整為所需之範圍內。又，藉由使蠟熔融，而使硬化性樹脂組成物之接著力降低，由於呈粒子狀，故而與硬化性樹脂之接觸面積變大，因此容易進一步使接著力降低。因此，硬化性樹脂組成物藉由含有蠟粒子，可使100℃或120℃之接著力充分降低，而容易調整為上述範圍內。 再者，於本說明書中，「蠟」係指23℃為固體且藉由加溫而成為液體之有機物。
上述蠟粒子之熔點較佳為80℃以上且110℃以下。藉由將蠟粒子之熔點設為上述範圍內，可一面提高80℃之接著力，一面容易降低100℃或120℃之接著力。就更為提高80℃之接著力之觀點而言，蠟粒子之熔點更佳為82℃以上。又，就更為降低100℃或120℃之接著力之觀點而言，蠟粒子之熔點更佳為105℃以下，進而較佳為100℃以下。 再者，蠟粒子之熔點係設為藉由微差掃描熱測定 (differential scanning calorimetry)所獲得之圖表中表示吸熱之峰頂之溫度。再者，微差掃描熱測定中使用微差掃描熱測定裝置（TA Iinstruments公司製造，DSC Q100）進行。測定條件如下： 平板：鋁 氣密 氛圍：氮氣（40 mL/min） 升溫速度：10℃/min 樣品量：10 mg
蠟粒子之平均粒徑較佳為100 μm以下，更佳為50 μm以下，進而較佳為25 μm以下，特佳為10 μm以下。蠟粒子之平均粒徑越小，與硬化性樹脂之接觸面積越大，而容易降低100℃或120℃之接著力。又，蠟粒子之平均粒徑之下限值無特別限定，但就實際性而言，為0.1 μm，較佳為0.5 μm。
又，蠟粒子之平均粒徑相對於平均一次粒徑之比（以下，亦稱為「平均粒徑/平均一次粒徑」）係表示蠟粒子之凝聚程度者，完全不凝聚者之平均粒徑與平均一次粒徑一致，平均粒徑/平均一次粒徑成為1。於本發明中，蠟粒子若不凝聚，則加熱至100℃或120℃時容易使接著力降低。因此，就降低100℃及120℃之接著力之觀點而言，平均粒徑/平均一次粒徑儘可能低為佳，較佳為3以下，更佳為2以下，進而較佳為1.5以下。再者，平均粒徑/平均一次粒徑之下限值為1。
再者，硬化性樹脂組成物所含有之蠟粒子之平均粒徑可藉由掃描式電子顯微鏡來觀察硬化性樹脂組成物，測定隨機選擇之50個粒子之粒徑並求出其平均值而獲得。再者，蠟粒子有時多個粒子凝聚而構成1個粒子，於此情形時，各粒子之粒徑係指該凝聚體之粒徑（二次粒徑）。又，粒徑係測定各粒子之最大直徑。 又，測定各蠟粒子之粒徑時，亦一併對所測定之粒子之一次粒徑進行測定，將其平均值作為平均一次粒徑，算出平均粒徑/平均一次粒徑。再者，各粒子之一次粒徑於不凝聚之粒子中係與粒徑相同，於凝聚之粒子中，將所觀察之全部一次粒子之粒徑之平均值作為該粒子之一次粒徑。
又，若使硬化性樹脂組成物之每單位面積之蠟粒子之含量增多，則藉由加熱更容易降低接著力。因此，藉由使硬化性樹脂組成物之厚度於能夠維持接著性之限度內成為較大之厚度，而更容易降低接著力。 因此，為了於貼合時將硬化性樹脂組成物之厚度維持在一定以上，較佳為進行光硬化以作為預處理。即，於含有蠟粒子之情形時，可使硬化性樹脂組成物為光濕氣硬化性，且如下述般於貼合被黏著體之前使之光硬化，藉此，於貼合時可確保硬化性樹脂組成物之厚度為一定以上，且藉由加熱容易使接著力降低。
又，蠟粒子亦可具有可與上述硬化性樹脂反應之官能基。藉由具有可反應之官能基，蠟粒子於硬化性樹脂硬化時與硬化性樹脂反應，而於硬化體之交聯中併入蠟粒子。因此，藉由加熱使蠟熔融時，由於交聯局部地崩解，故而100℃或120℃之接著力更有效地降低。 例如，於硬化性樹脂組成物含有濕氣硬化性樹脂作為硬化性樹脂之情形時，作為可反應之官能基，可列舉羥基。蠟粒子例如可將官能基導入至粒子表面。例如，將羥基導入至蠟粒子表面時，可預先使具有羥基之蠟粒子化。
作為上述蠟粒子，具體而言，例如可列舉：聚丙烯蠟、聚乙烯蠟、微晶蠟、氧化聚乙烯蠟等烯烴系蠟或石蠟系蠟；巴西棕櫚蠟、沙索蠟、褐煤酸酯蠟等脂肪族酯系蠟；脫酸巴西棕櫚蠟；棕櫚酸、硬脂酸、褐煤酸等飽和脂肪族酸系蠟；巴西烯酸、桐酸、纈草酸等不飽和脂肪族酸系蠟；硬脂基醇、芳烷基醇、山萮醇、巴西棕櫚醇、蠟醇、蜜蠟醇等飽和醇系蠟或脂肪族醇系蠟；山梨糖醇等多元醇系蠟；亞麻油醯胺、油醯胺、月桂醯胺等飽和脂肪醯胺系蠟；亞甲基雙硬脂醯胺、伸乙基雙癸醯胺、伸乙基雙月桂醯胺、六亞甲基雙硬脂醯胺等飽和脂肪雙醯胺系蠟；伸乙基雙油醯胺、六亞甲基雙油醯胺、N,N'-二油基己二醯胺、N,N'-二油基癸二醯胺等不飽和醯胺系蠟，間二甲苯雙硬脂醯胺、N,N'-二硬脂基間苯二甲醯胺等芳香族雙醯胺系蠟；使苯乙烯等乙烯系單體與聚烯烴接枝聚合而成之接枝改質蠟；使山萮酸單甘油酯等脂肪酸與多元醇反應而成之部分酯蠟；使植物性油脂氫化所獲得之具有羥基之甲基酯蠟；乙烯成分之含有比例高之乙烯/乙酸乙烯酯共聚物蠟；丙烯酸等飽和丙烯酸硬脂酯蠟等丙烯酸長鏈烷基酯蠟；丙烯酸苄酯蠟等芳香族丙烯酸酯蠟等。其中，較佳為烯烴系蠟、石蠟系蠟、沙索蠟。 上述蠟粒子可使用市售品，亦可使用除市售品以外者。又，亦可對市售品之蠟粒子進行粉碎等而製成具有適宜之平均粒徑及平均粒徑/平均一次粒徑之蠟粒子。例如，亦可使用粉碎FNP-0090（日本精蠟公司製造）而成之蠟粒子等。
上述蠟粒子之含量相對於硬化性樹脂組成物100質量份，較佳為3質量份以上，更佳為10質量份以上，進而較佳為20質量份以上。藉由將蠟粒子之含量設為該等下限值以上，可使100℃或120℃之接著力充分降低。 又，蠟粒子之含量相對於硬化性樹脂組成物100質量份，較佳為50質量份以下，更佳為40質量份以下，進而較佳為30質量份以下。藉由將蠟粒子之含量設為該等上限值以下，可使80℃之接著力充分提高。
（光自由基聚合起始劑） 本發明之硬化性樹脂組成物於使用自由基聚合性化合物之情形時，為了確保光硬化性，較佳為含有光自由基聚合起始劑。 作為光自由基聚合起始劑，例如可列舉：二苯甲酮系化合物、苯乙酮系化合物、醯基氧化膦系化合物、二茂鈦系化合物、肟酯系化合物、安息香醚系化合物、9-氧硫口星等。 作為上述光自由基聚合起始劑中作為市售者，例如可列舉：IRGACURE184、IRGACURE369、IRGACURE379、IRGACURE651、IRGACURE784、IRGACURE819、IRGACURE907、IRGACURE2959、IRGACURE OXE01、LucirinTPO（皆為BASF公司制）、安息香甲醚、安息香乙醚、安息香異丙基醚（皆為東京化成工業公司製造）等。
硬化性樹脂組成物中之光自由基聚合起始劑之含量相對於自由基聚合性化合物100質量份，較佳為0.01質量份以上且10質量份以下。藉由使光自由基聚合起始劑之含量為該範圍，所獲得之硬化性樹脂組成物成為光硬化性及保存穩定性優異者。上述光自由基聚合起始劑之含量更佳為0.1質量份以上且5質量份以下。
（觸媒） 硬化性樹脂組成物於含有濕氣硬化性樹脂之情形時，亦可含有促進上述濕氣硬化性樹脂之濕氣硬化反應之觸媒。藉由使用觸媒，硬化性樹脂組成物可成為濕氣硬化性更優異者，並可使80℃之接著力更高。 作為觸媒，具體而言，例如可使用：二月桂酸二正丁基錫、二乙酸二正丁基錫、辛酸錫等錫化合物；三乙胺、U-CAT651M（San-Apro Ltd製造）、U-CAT660M（San-Apro Ltd製造）、U-CAT2041（San-Apro Ltd製造）、1,4-二氮雜雙環[2.2.2]辛烷、2,6,7-三甲基-1,4-二氮雜雙環[2.2.2]辛烷等胺化合物；辛酸鋅、環烷酸鋅等鋅化合物；四醯丙酮酸鋯；環烷酸銅；環烷酸鈷等。 觸媒之含量相對於硬化性樹脂組成物100質量份，較佳為0.01質量份以上且5質量份以下。藉由使觸媒之含量為該範圍，可不使硬化性樹脂組成物之保存穩定性等變差而促進濕氣硬化反應之効果更優異。觸媒之含量更佳為0.2質量份以上且3質量份以下。
（填充劑） 本發明之硬化性樹脂組成物亦可含有填充劑。藉由含有填充劑，本發明之硬化性樹脂組成物成為具有較佳之觸變性 (thixotropy)者，可充分保持塗佈後之形狀。作為填充劑，使用粒子狀者即可。 作為填充劑，較佳為無機填充劑，例如可列舉：氧化矽、滑石、氧化鈦、氧化鋅、碳酸鈣等。其中，就所獲得之硬化性樹脂組成物成為紫外線透過性優異者之方式而言，較佳為氧化矽。又，填充劑亦可進行矽烷化處理、烷基化處理、環氧化處理等疏水性表面處理。 填充劑可單獨使用1種，亦可組合2種以上使用。 填充劑之含量相對於硬化性樹脂組成物100質量份，較佳為1質量份以上且20質量份以下，更佳為2質量份以上且15質量份以下，進而較佳為3質量份以上且10質量份以下。
本發明之硬化性樹脂組成物亦可視需要，藉由溶劑來進行稀釋。於硬化性樹脂組成物藉由溶劑來進行稀釋之情形時，硬化性樹脂組成物之質量份為固形物成分基準，即，係指除去溶劑之質量份。 又，硬化性樹脂組成物除於以上所述之成分以外，亦可含有遮光劑、著色劑、含金屬粒子、反應性稀釋劑等添加劑。
硬化性樹脂組成物之黏度較佳為50 Pa∙s以上且1000 Pa∙s以下。再者，黏度係指使用錐板型黏度計於25℃、1 rpm之條件下所測得之黏度。藉由使黏度為該範圍，而將硬化性樹脂組成物塗佈於基板等被黏著體時之作業性變得更優異。上述黏度更佳為80 Pa∙s以上，又，更佳為500 Pa∙s以下，進而較佳為400 Pa∙s以下。再者，於硬化性樹脂組成物之黏度過高之情形時，可藉由於塗佈時進行加溫而提高塗佈性。
作為製造本發明之硬化性樹脂組成物之方法，例如可列舉使用勻相分散機、均質混合機、萬能混合機、行星式混合機、捏合機、三輥機等混合機，將硬化性樹脂、視需要摻合之蠟粒子及其他添加劑混合之方法等。 此處，混合各種成分時之溫度無特別限定，但於摻合蠟粒子之情形時，較佳為設為未達蠟粒子之熔點，更佳為較蠟粒子之熔點低10℃以上。藉由使混合時之溫度充分低於蠟粒子之熔點，而作為原料所摻合之蠟粒子於製造時不會凝聚或熔融等，即便於硬化性樹脂組成物中亦可以與原料相同之狀態存在。因此，容易以蠟粒子具有所需之平均粒徑、及平均粒徑/平均一次粒徑之方式進行調整。
本發明之硬化體係使上述硬化性樹脂組成物硬化而成者。本發明之硬化體由於80℃之接著力、以及100℃及120℃之至少一溫度之接著力成為上述範圍內，故而如上所述，成為接著性能、及返工性優異者。 又，本發明之硬化體所包含之各成分係本發明之硬化性樹脂組成物所含有之成分及該成分硬化時因化學反應等而產生變化之成分。因此，於硬化性樹脂組成物具有蠟粒子之情形時，本發明之硬化體亦具有蠟粒子。因此，硬化性樹脂組成物較佳為不加熱而硬化，又，即便於為了硬化而受到加熱之情形時，較佳為加熱至蠟粒子不會熔融、凝聚之程度。因此，硬化體亦可含有具有上述所示之平均粒徑、平均粒徑/平均一次粒徑之蠟粒子。進而，本發明之硬化體可具有上述範圍內之儲存模數比及25℃之儲存模數。
本發明之硬化體藉由使硬化性樹脂組成物硬化而表現出上述接著力，從而使被黏著體彼此接著。硬化性樹脂組成物之硬化可視硬化性樹脂之種類而適當進行。例如，於光硬化性之情形時，藉由照射紫外線等各種光來進行硬化，於濕氣硬化性之情形時，可藉由放置於大氣中來進行硬化。
又，於具有光濕氣硬化性之情形時，首先，藉由照射例如紫外線等光而使光硬化性樹脂硬化以賦予較低之接著力。此時，光硬化之硬化性樹脂組成物亦可具有黏著性。繼而，藉由進而放置於空氣中等，利用濕氣使其硬化，可形成具有充分之接著力之硬化物。 更詳細地說明，例如，於接合2個被黏著體之情形時，首先，於一被黏著體上塗佈本發明之硬化性樹脂組成物，其後，藉由照射光使硬化性樹脂組成物中之光硬化性樹脂硬化，使硬化性樹脂組成物以較低之接著力接著於一被黏著體上。繼而，經由光硬化之硬化性樹脂組成物，將另一被黏著體貼合於一被黏著體，其後，進而放置於空氣中等，藉此利用濕氣使硬化性樹脂組成物硬化，而藉由充分之接著力使2個被黏著體接合。
本發明之硬化性樹脂組成物如上述般硬化而成為硬化體後，藉由加熱而接著力降低。因此，藉由加熱而容易將被黏著體剝離，可進行被黏著體之重新黏貼（返工）。 此處，返工時之加熱只要高於80℃即可。藉由高於80℃，本發明之硬化性樹脂組成物之接著力變低，因此可容易地剝離被黏著體。又，返工時之加熱較佳為120℃以下。藉由設為120℃以下，可不損傷處於接著部或接著部周邊之電子零件等而容易地剝離被黏著體。就該等觀點而言，返工時之加熱溫度較佳為90℃以上，更佳為95℃以上。又，較佳為110℃以下，更佳為105℃以下。 進而，於硬化性樹脂組成物含有蠟粒子之情形時，返工時之加熱較佳為高於蠟粒子之熔點，進而較佳為較蠟粒子之熔點高10℃以上。藉由加熱至高於蠟粒子之熔點之溫度，接著力適當降低。
本發明之硬化性樹脂組成物例如用於接著構成各種電子機器或電子零件之各種構件（被黏著體）。作為被黏著體，例如可列舉金屬、玻璃、塑膠等各種被黏著體。作為被黏著體之形狀，無特別限定，例如可列舉膜狀、片狀、板狀、面板狀、托盤狀、桿（棒狀體）狀、箱體狀、框體狀等。
例如，本發明之硬化性樹脂組成物用於接著構成電子零件之構件彼此。藉此，電子零件具有本發明之硬化體。於此種電子零件中，各種構件藉由本發明之硬化體而以高接著力接合。又，硬化體由於被加熱至較低之溫度而接著力降低，因此返工性優異，可不損傷電子零件而容易地進行重新黏貼。
又，本發明之硬化性樹脂組成物於電子機器內部等中，例如用於將基板與基板接著來獲得組裝零件。以此方式獲得之組裝零件具有第1基板、第2基板、及本發明之硬化體，且第1基板之至少一部分經由硬化體與第2基板之至少一部分接合。再者，第1基板及第2基板較佳為分別安裝至少1個電子零件。 於此種組裝零件中，第1及第2基板藉由本發明之硬化體而以高接著力接合。又，硬化體由於被加熱至較低之溫度而接著力降低，因此返工性優異，可不損傷設置於基板之電子零件而容易地進行基板彼此之重新黏貼。 [實施例]
藉由實施例更進一步詳細地對本發明進行說明，但本發明不受該等例任何限定。
於本實施例中，將各種物性以如下方式進行了評估。 （平均粒徑、平均粒徑/平均一次粒徑） 依照說明書中記載之方法，對各實施例、比較例中所獲得之硬化性樹脂組成物所含有之蠟粒子之平均粒徑、及平均粒徑相對於平均一次粒徑之比（平均粒徑/平均一次粒徑）進行了測定。 （接著性） 依照說明書中記載之方法，對各實施例、比較例中所獲得之硬化性樹脂組成物之80℃、100℃、120℃之接著力進行了測定。 （儲存模數） 依照說明書中記載之方法，對實施例、比較例中所獲得之硬化性樹脂組成物之儲存模數進行測定，求出25℃之儲存模數、及80℃之儲存模數相對於120℃之儲存模數之比。 （體積比） 藉由雷射顯微鏡對硬化性樹脂組成物之25℃、100℃、120℃之體積進行測定，求出該硬化性樹脂組成物之100℃之體積相對於25℃之體積之比、及120℃之體積相對於25℃之體積之比。
於各實施例、比較例中使用之濕氣硬化性胺酯樹脂係依照以下之合成例1所製作。 [合成例1] 將作為多元醇化合物之100質量份之聚四亞甲基醚二醇（三菱化學公司製造，商品名「PTMG-2000」）與0.01質量份之二丁基二月桂酸錫放入500 mL容量之可分離式燒瓶中，於真空（20 mmHg以下），於100℃攪拌30分鐘並混合。其後，設為常壓，放入作為聚異氰酸酯化合物之二苯基甲烷二異氰酸酯（日曹商事公司製造，商品名「PureMDI）26.5質量份，於80℃攪拌3小時使其反應，獲得濕氣硬化性胺酯樹脂（重量平均分子量2700）。
於各實施例、比較例中使用之除濕氣硬化性胺酯樹脂以外之成分如下。 （自由基聚合性化合物） 丙烯酸胺酯：Daicel allnex公司製造、商品名「EBECRYL8411」、2官能 丙烯酸苯氧基乙酯：共榮社化學公司製造、商品名「Light acrylate PO-A」、單官能 丙烯酸月桂酯：共榮社化學公司製造、商品名「Light acrylate L-A」、單官能 （蠟粒子） 微粉碎聚烯烴蠟（1）：將FNP-0090（商品名，日本精蠟公司製造）以不會凝聚且一次粒徑成為1~10 μm之方式進行微粉碎而成者、熔點：92℃ 微粉碎聚烯烴蠟（2）：將FNP-0090（商品名，日本精蠟公司製造）以一次粒徑成為1~10 μm、二次粒徑成為30~200 μm之方式進行微粉碎而成者、熔點：92℃ 微粉碎聚烯烴蠟（3）：將FNP-0090（商品名、日本精蠟公司製造）以不會凝聚且一次粒徑成為100~200 μm之方式進行微粉碎而成者、熔點：92℃ （光自由基聚合起始劑） 2-苄基-2-二甲基胺基-1-(4-口末啉基苯基)-丁酮-1（BASF公司製造，商品名「IRGACURE369」） （觸媒） U-CAT 660M（商品名、San-Apro Ltd製造） （填充劑） 三甲基矽烷化處理氧化矽（日本Aerosil公司製造、商品名「R812」、一次粒徑7 nm）
[實施例1~3、比較例1、2、3] 依照表1中所記載之摻合比，利用行星式攪拌裝置（Thinky公司製造、「去泡攪拌太郎」）將各材料於溫度50℃攪拌後，利用陶瓷三輥機於溫度50℃均勻混合，獲得實施例1~3、比較例1~3之硬化性樹脂組成物。
[表1]
如表1所示，於各實施例中，可提高80℃之接著力，另一方面，使100℃及120℃之接著力降低而接著性能提高、且使返工性亦變得良好。相對於此，比較例1~3中，由於100℃及120℃之接著力無法降低，故而無法使返工性良好。
10‧‧‧硬化性樹脂組成物 11‧‧‧鋁基板 12‧‧‧玻璃板 13‧‧‧樣品 S‧‧‧剪切方向
圖1為表示接著性試驗方法之概略圖，其中，圖1（a）為俯視圖，圖1（b）為側視圖。
10‧‧‧硬化性樹脂組成物
11‧‧‧鋁基板
12‧‧‧玻璃板
13‧‧‧樣品
S‧‧‧剪切方向

Claims (7)

  1. 一種硬化性樹脂組成物，其於下述接著性試驗中，80℃之接著力為6kgf/cm2以上，且120℃之接著力為3.5kgf/cm2以下，該硬化性樹脂組成物之120℃之體積相對於25℃之體積之比為1.2以下，且該硬化性樹脂組成物含有蠟粒子，上述蠟粒子之平均粒徑相對於平均一次粒徑之比為3以下，上述蠟粒子之熔點為80℃以上且110℃以下，上述蠟粒子之平均粒徑為100μm以下；<接著性試驗>將硬化性樹脂組成物以成為寬度1.0±0.1mm、長度25±2mm、及厚度0.4±0.1mm之方式塗佈於鋁基板，其後，重疊玻璃板，使硬化性樹脂組成物硬化，使上述鋁基板與上述玻璃板貼合，從而製作接著性試驗用樣品；藉由將所製作之接著性試驗用樣品於80℃環境下配置10分鐘而加熱至80℃，於80℃環境下使用拉伸試驗機於剪切方向上以5mm/sec之速度進行拉伸，測定鋁基板與玻璃板剝離時之強度以測定80℃之接著力；又，將加熱溫度變更為120℃，除此以外，以相同之方式測定120℃之接著力。
  2. 一種硬化性樹脂組成物，其於下述接著性試驗中，80℃之接著力為6kgf/cm2以上，且100℃之接著力為4kgf/cm2以下，該硬化性樹脂組成物之100℃之體積相對於25℃之體積之比為1.2以下，且該硬化性樹脂組成物含有蠟粒子，上述蠟粒子之平均粒徑相對於平均一次粒徑之比為3以下，上述蠟粒子之熔點為80℃以上且110℃以下，上述蠟粒子之平均粒徑為100μm以下；<接著性試驗> 將硬化性樹脂組成物以成為寬度1.0±0.1mm、長度25±2mm、及厚度0.4±0.1mm之方式塗佈於鋁基板，其後，重疊玻璃板，使硬化性樹脂組成物硬化，使上述鋁基板與上述玻璃板貼合，從而製作接著性試驗用樣品；藉由將所製作之接著性試驗用樣品於80℃環境下配置10分鐘而加熱至80℃，於80℃環境下使用拉伸試驗機於剪切方向上以5mm/sec之速度進行拉伸，測定鋁基板與玻璃板剝離時之強度以測定80℃之接著力；又，將加熱溫度變更為100℃，除此以外，以相同之方式測定100℃之接著力。
  3. 如請求項1或2所述之硬化性樹脂組成物，其於80℃之儲存模數相對於120℃之儲存模數之比為1.5以上，且於25℃之儲存模數為1.0×105Pa以上且1.0×108Pa以下。
  4. 一種硬化體，其係請求項1至3中任一項所述之硬化性樹脂組成物之硬化體。
  5. 一種電子零件，其具有請求項4所述之硬化體。
  6. 一種組裝零件，其具有第1基板、第2基板、及請求項4所述之硬化體，且上述第1基板之至少一部分經由上述硬化體與上述第2基板之至少一部分接合。
  7. 如請求項6所述之組裝零件，其中，上述第1基板及上述第2基板可分別安裝至少1個電子零件。
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