TWI820015B - 預浸體、積層板、印刷線路板、無芯基板、半導體封裝體、及無芯基板的製造方法 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種預浸體，其具有：纖維基材層，其含有纖維基材；第一樹脂層，其被形成在該纖維基材層的其中一面上；及，第二樹脂層，其被形成在該纖維基材層的另一面上； 其中，前述第一樹脂層是將樹脂組成物(I)形成層而成的層，該樹脂組成物(I)含有環氧樹脂(A)作為樹脂成分的主成分， 前述第二樹脂層是將樹脂組成物(II)形成層而成的層，該樹脂組成物(II)含有胺化合物(B)與馬來醯亞胺化合物(C)作為樹脂成分的主成分，該胺化合物(B)在1分子中具有至少2個一級胺基，該馬來醯亞胺化合物(C)在1分子中具有至少2個N-取代馬來醯亞胺基。 又，本發明提供一種積層板、印刷線路板、無芯基板及半導體封裝體，其是使用本發明的預浸體所獲得。又，本發明提供一種無芯基板的製造方法，其使用了本發明的預浸體。

Description

預浸體、積層板、印刷線路板、無芯基板、半導體封裝體、及無芯基板的製造方法
本發明關於一種預浸體、積層板、印刷線路板、無芯基板(coreless substrate)、半導體封裝體、及無芯基板的製造方法。
近年來，伴隨印刷線路板的線路密度的高度化和高積體化的進展，尤其在半導體封裝體基板用途中，零件構裝時和封裝體組裝時，翹曲已成為一重大的所欲解決的問題，該翹曲是源自晶片與基板間的熱膨脹係數之間的差異所造成。翹曲被認為是引發半導體元件與印刷線路板的連接不佳的原因之一，所以謀求降低翹曲。
尤其，近年來，作為用以配合基板的薄型化的封裝體結構，已研究了一種無芯基板，其不具有核心基板(core substrate)，並且將能夠進行高密度線路化的增層(build-up layer)作成主體(例如，參照專利文獻1和2)。 無芯基板，因為藉由去除支撐體(核心基板)來進行薄型化，所以剛性降低，故在裝配半導體元件來進行封裝化時，半導體封裝體翹曲這樣的問題會變得更顯著。從而，針對無芯基板深切地期望可更有效地降低翹曲。
作為半導體封裝體翹曲的原因之一，可列舉半導體元件與印刷線路板之間的熱膨脹係數的差異。一般而言，因為半導體元件的熱膨脹係數比印刷線路板的熱膨脹細數更大，所以會由於在構裝半導體時所施加的熱歷程等造成的應力而產生翹曲。從而，為了抑制半導體封裝體的翹曲，必須降低印刷線路板的熱膨脹係數來減少與半導體元件的熱膨脹係數的差異。
此處，將樹脂組成物含浸在玻璃纖維布中所獲得的預浸體的熱膨脹係數，一般而言，已知可依照由下述公式表示的Scapery公式來算出。 A≒(ArErFr+AgEgFg)/(ErFr+EgFg) 上述式中，A表示預浸體的熱膨脹係數，Ar表示樹脂組成物的熱膨脹係數，Er表示樹脂組成物的彈性係數，Fr表示樹脂組成物的體積分率，Ag表示玻璃纖維布的熱膨脹係數，Eg表示玻璃纖維布的彈性係數，Fg表示玻璃纖維布的體積分率。 根據上述的Scapery公式，認為當在任意的體積分率中使用相同物性的玻璃纖維布時，可藉由降低樹脂組成物的彈性係數和熱膨脹係數便能夠使預浸體低熱膨脹化。
作為低熱膨脹性優異的材料，已研究了一種樹脂組成物，其含有利用矽氧烷化合物將聚雙馬來醯亞胺樹脂改質而成的改質醯亞胺樹脂(例如，參照專利文獻3)。但是，此改質醯亞胺樹脂，雖然在耐熱性、高彈性係數、低膨脹性等方面優異，但是在線路部的埋入性(以下，亦稱為「成形性」)方面則有難處。並且，在現今的印刷線路板中，因為線路密度的高度化和高積體化的進展，各層的厚度已變得更薄，所以期望更進一步地提高成形性。
增層這樣的多層結構的電路基板，例如可使用2片以上的預浸體(例如，第一預浸體和第二預浸體)來形成，但是為了使這樣構成的電路基板變薄，可實行下述方法：在第一預浸體的其中一面上形成線路部，並將該線路部埋設在第二預浸體的另一面。此時，對於該第一預浸體的其中一面的側，要求用以形成線路部的高密合性，對於該第二預浸體的另一面的側，則要求用以埋入線路部的成形性。 作為兼顧薄型化與用以埋入線路部的成形性的預浸體，例如，在專利文獻4中已揭示了一種預浸體，其是支承樹脂材料而成的預浸體，並且在該預浸體的厚度方向上，前述纖維基材偏置地存在。 [先前技術文獻] (專利文獻)
專利文獻1：日本特開2005-72085號公報 專利文獻2：日本特開2002-26171號公報 專利文獻3：日本特開2014-129521號公報 專利文獻4：日本專利第5243715號
[發明所欲解決的問題] 根據專利文獻4所述之預浸體，雖然可改善在薄型化時的成形性，但是在裝配半導體元件來進行封裝化時的封裝體的翹曲會變大，並且耐熱性亦不充分。從而，謀求一種材料，其可兼具用以埋入線路部的成形性、能夠降低翹曲的低熱膨脹性及優異的耐熱性。
有鑑於如此的現狀，本發明的目的在於提供：一種預浸體，其低熱膨脹性、耐熱性及成形性優異；一種積層板、印刷線路板、無芯基板及半導體封裝體，其是使用該預浸體所獲得；一種無芯基板的製造方法。其使用了本發明的預浸體。 [解決問題的技術手段]
本發明人為了達成前述目的努力進行研究的結果，發現藉由下述發明能夠解決上述所欲解決的問題，從而完成本發明。 亦即，本發明提供下述技術[1]～[15]。 [1] 一種預浸體，其具有：纖維基材層，其含有纖維基材；第一樹脂層，其被形成在該纖維基材層的其中一面上；及，第二樹脂層，其被形成在該纖維基材層的另一面上； 其中，前述第一樹脂層是將樹脂組成物(I)形成層而成的層，該樹脂組成物(I)含有環氧樹脂(A)作為樹脂成分的主成分， 前述第二樹脂層是將樹脂組成物(II)形成層而成的層，該樹脂組成物(II)含有胺化合物(B)與馬來醯亞胺化合物(C)作為樹脂成分的主成分，該胺化合物(B)在1分子中具有至少2個一級胺基，該馬來醯亞胺化合物(C)在1分子中具有至少2個N-取代馬來醯亞胺基。 [2] 如[1]所述之預浸體，其中，前述(B)成分含有矽氧烷化合物，該矽氧烷化合物在1分子中具有至少2個一級胺基。 [3] 如[1]或[2]所述之預浸體，其中，前述樹脂組成物(II)進一步含有胺化合物(D)，該胺化合物(D)具有由下述通式(D-1)表示的酸性取代基。
式(D-1)中，RD1 各自獨立地表示酸性取代基也就是羥基、羧基或磺酸基，RD2 各自獨立地表示氫原子、碳數1～5的脂肪族烴基或鹵素原子，x是1～5的整數，y是0～4的整數，並且x與y的總數是5。
[4] 一種預浸體，其具有：纖維基材層，其含有纖維基材；第一樹脂層，其被形成在該纖維基材層的其中一面上；及，第二樹脂層，其被形成在該纖維基材層的另一面上； 其中，前述第一樹脂層是將樹脂組成物(I)形成層而成的層，該樹脂組成物(I)含有環氧樹脂(A)作為樹脂成分的主成分， 前述第二樹脂層是將樹脂組成物(II)形成層而成的層，該樹脂組成物(II)含有胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)作為樹脂成分的主成分，該胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)是胺化合物(B)與馬來醯亞胺化合物(C)之反應物，該胺化合物(B)在1分子中具有至少2個一級胺基，該馬來醯亞胺化合物(C)在1分子中具有至少2個N-取代馬來醯亞胺基。 [5] 如上述[4]所述之預浸體，其中，前述(B)成分含有矽氧烷化合物，該矽氧烷化合物在1分子中具有至少2個一級胺基。 [6] 如上述[4]或[5]所述之預浸體，其中，前述胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)是胺化合物(B)、馬來醯亞胺化合物(C)及胺化合物(D)之反應物，該胺化合物(B)在1分子中具有至少2個一級胺基，該馬來醯亞胺化合物(C)在1分子中具有至少2個N-取代馬來醯亞胺基，該胺化合物(D)具有由下述通式(D-1)表示的酸性取代基。
式(D-1)中，RD1 各自獨立地表示酸性取代基也就是羥基、羧基或磺酸基，RD2 各自獨立地表示氫原子、碳數1～5的脂肪族烴基或鹵素原子，x是1～5的整數，y是0～4的整數，並且x與y的總數是5。
[7] 如上述[1]～[6]中任一項所述之預浸體，其中，前述樹脂組成物(II)進一步含有熱硬化性樹脂(G)，該熱硬化性樹脂(G)選自由環氧樹脂和氰酸酯樹脂所組成之群組中的1種以上。 [8] 如上述[1]～[7]中任一項所述之預浸體，其中，選自由前述樹脂組成物(I)和樹脂組成物(II)所組成之群組中的1種以上的樹脂組成物，進一步含有無機填充材料(E)。 [9] 如上述[1]～[8]中任一項所述之預浸體，其中，選自由前述樹脂組成物(I)和樹脂組成物(II)所組成之群組中的1種以上的樹脂組成物，進一步含有硬化促進劑(F)。 [10] 一種積層板，其藉由將上述[1]～[9]中任一項所述之預浸體積層並進行成形而成。 [11] 一種印刷線路板，其含有上述[10]所述之積層板。 [12] 如[1]～[9]中任一項所述之預浸體，其中，該預浸體用於無芯基板。 [13] 一種無芯基板，其具有絕緣層，該絕緣層是使用上述[12]所述之預浸體而形成。 [14] 一種無芯基板的製造方法，其包含以與電路圖案相接的方式來配置上述[12]所述之預浸體的步驟。 [15] 一種半導體封裝體，其是將半導體元件配置在上述[11]所述之印刷線路板或上述[13]所述之無芯基板上而成。 [發明的效果]
根據本發明，能夠提供：一種預浸體，其低熱膨脹性、耐熱性及成形性優異；一種積層板、印刷線路板、無芯基板及半導體封裝體，其是使用該預浸體所獲得；一種無芯基板的製造方法，其使用了本發明的預浸體。
[預浸體] 本發明的預浸體，如第1圖所示，是預浸體100，其具有：纖維基材層10，其含有纖維基材13；第一樹脂層11，其被形成在該纖維基材層10的其中一面上；及，第二樹脂層12，其被形成在該纖維基材層10的另一面上； 其中，前述第一樹脂層11是將樹脂組成物(I)形成層而成的層，該樹脂組成物(I)含有環氧樹脂(A)作為樹脂成分的主成分， 前述第二樹脂層12是將樹脂組成物(II)形成層而成的層，該樹脂組成物(II)含有胺化合物(B)與馬來醯亞胺化合物(C)作為樹脂成分的主成分，該胺化合物(B)在1分子中具有至少2個一級胺基，該馬來醯亞胺化合物(C)在1分子中具有至少2個N-取代馬來醯亞胺基。 此處，在本發明中，所謂的「主成分」，意指在各成分中含量最高的成分。從而，所謂的「樹脂成分的主成分」，意指在樹脂組成物所含有的樹脂成分之中，含量最高的樹脂。 亦即，意指：在樹脂組成物(I)所含有的各樹脂成分的含量之中，(A)成分的含量最高，在樹脂組成物(II)所含有的各樹脂成分的含量之中，(B)成分與(C)成分的合計含量最高。
本發明的預浸體，其低熱膨脹性、耐熱性及成形性優異的理由尚未明瞭，但是可認為如下。 本發明的預浸體，在纖維基材層的其中一面上具有第一樹脂層，該第一樹脂層是將樹脂組成物(I)形成層而成，該樹脂組成物(I)主要含有可表現良好的成形性的環氧樹脂。從而，認為當使用本發明的預浸體來將內層電路埋入時，藉由將第一樹脂層設為內層電路側便可獲得優異的埋入性(成形性)。 另一方面，本發明的預浸體，在纖維基材層的另一面上具有第二樹脂層，該第二樹脂層是將樹脂組成物(II)形成層而成，該樹脂組成物(II)主要含有特定的胺化合物和馬來醯亞胺化合物。所以認為由該樹脂組成物(II)所獲得的硬化物，其耐熱性和低熱膨脹性優異，藉此，由本發明的預浸體所形成的絕緣層，可具有良好的成形性，並且耐熱性和低熱膨脹性亦優異。再者，第一樹脂層和第二樹脂層是不含有纖維基材之層。
〈纖維基材層〉 纖維基材層，是含有纖維基材之層。 作為纖維基材，能夠使用公知的纖維基材，其可被用於各種電器絕緣材料的積層板中。作為纖維基材的材質，可列舉：紙、棉絨等天然纖維；玻璃纖維、石綿等無機物纖維；聚芳醯胺、聚醯亞胺、聚乙烯醇、聚酯、四氟乙烯、丙烯酸酯等有機纖維；該等纖維的混合物等。該等纖維基材之中，從難燃性的觀點來看，較佳是玻璃纖維。作為使用了玻璃纖維的基材，較佳是玻璃纖維布，例如可列舉：使用了E玻璃纖維、C玻璃纖維、D玻璃纖維、S玻璃纖維等的玻璃纖維布或利用有機黏合劑將短纖維黏著而成的玻璃纖維布；將玻璃纖維與纖維素纖維進行混紡而成的玻璃纖維布等。該等之中，更佳是使用了E玻璃纖維的玻璃纖維布。 該等纖維基材，可具有織布、不織布、粗紗(roving)、切股纖維氈(chopped strand mat)或表面氈(surfacing mat)等形狀。 纖維基材的材質和形狀，可由設為目的的成形物的用途、性能等來適當選擇，可單獨使用1種，亦能夠依據需要組合2種以上的材質和形狀。 纖維基材的厚度，例如是10μm～0.5mm，從處理性和能夠作成高密度線路的觀點來看，較佳是10～100μm，更佳是11～50μm，進一步較佳是12～30μm，特佳是13～25μm。再者，當使用2種以上的纖維基材時，前述纖維基材的厚度是2種以上的纖維基材的厚度的合計值。 纖維基材層可以是由1層所構成的纖維基材，亦可以是由多層所構成的纖維基材。 此處，所謂的由1層所構成的纖維基材，意指僅由交纏的纖維所構成的纖維基材，當存在並未交纏的纖維基材時，則被分類為由多層所構成的纖維基材。 該等的纖維基材，從耐熱性、耐濕性、加工性等觀點來看，較佳是利用矽烷耦合劑等進行表面處理而成者、或機械性地施行開纖處理而成者。
纖維基材層，通常含有樹脂組成物。亦即，纖維基材層，通常含有纖維基材、與被含浸在該纖維基材中的樹脂組成物。 作為纖維基材層中所含有的樹脂組成物，例如可列舉後述的樹脂組成物(I)、樹脂組成物(II)、該等的混合物等。 本發明的預浸體，是在其中一面上具有第一樹脂層並且在另一面上具有第二樹脂層之預浸體，通常，形成第一樹脂層的樹脂組成物(I)，亦可以從第一樹脂層連續地存在於纖維基材層的內部，形成第二樹脂層的樹脂組成物(II)，亦可以從第二樹脂層連續地存在於纖維基材層的內部。又，亦可以存在有樹脂組成物(I)與樹脂組成物(II)接觸而組成之混合物等。但是，本發明的預浸體並不限於該態樣，亦可以是下述態樣：具有含有第三樹脂組成物之纖維基材層，該第三樹脂組成物與樹脂組成物(I)和樹脂組成物(II)不同，並且在該纖維基材層的其中一面上具有第一樹脂層，在該纖維基材層的另一面上具有第二樹脂層。此時的第三樹脂組成物，能夠設為被用於預浸體中的公知的樹脂組成物。 作為纖維基材層所含有的樹脂組成物的含量，較佳是40～90質量%，更佳是60～85質量%，進一步較佳是65～80質量%。
纖維基材層的厚度，從處理性和能夠作成高密度線路的觀點來看，較佳是10～100μm，更佳是11～50μm，進一步較佳是12～30μm，特佳是13～25μm。 此處，所謂的纖維基材層的厚度，意指在第2圖所示的與預浸體的平面方向正交的剖面中，含有纖維基材之區域B所表示的厚度。再者，纖維基材層的厚度，例如能夠藉由下述方法求得：在藉由機械研磨、離子蝕刻(ion milling)等公知的方法使預浸體的剖面露出後，利用掃描式電子顯微鏡(SEM)觀察，針對隨機的10處測定纖維基材層的厚度並將其平均。
〈第一樹脂層〉 第一樹脂層，是被形成在纖維基材層的其中一面上的層，並且是將樹脂組成物(I)形成層而成的層。 第一樹脂層的厚度，並無特別限定，例如是0.5～50μm，較佳是1～30μm，更佳是2～20μm，進一步較佳是3～15μm，特佳是4～10μm。 此處，所謂的第一樹脂層的厚度，意指在第2圖所示的與預浸體的平面方向正交的剖面中，不含有纖維基材之區域a1所表示的厚度。第一樹脂層的厚度，能夠藉由與測定纖維基材層的厚度的相同方法來測定。
(樹脂組成物(I)) 樹脂組成物(I)，含有環氧樹脂(A)作為樹脂成分的主成分。 此處，所謂的樹脂組成物(I)中的「樹脂成分」，主要是環氧樹脂(A)，當樹脂組成物(I)包含了後述的環氧樹脂硬化劑、其他樹脂成分等時，則亦包含該等成分。以下，說明樹脂組成物(I)所含有的各成分。
[環氧樹脂(A)] 作為環氧樹脂(A)，例如可列舉：雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、α-萘酚/甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、雙酚A酚醛清漆型環氧樹脂、雙酚F酚醛清漆型環氧樹脂、二苯乙烯型環氧樹脂、含有三氮雜苯骨架之環氧樹脂、含有茀骨架之環氧樹脂、三苯甲烷型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、二甲苯型環氧樹脂、聯苯芳烷型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、雙環戊二烯型環氧樹脂、脂環式環氧樹脂、多官能酚類及蒽等多環芳香族類的二環氧丙基醚化合物、及在該等環氧樹脂中導入磷化合物而成的含有磷之環氧樹脂等。該等環氧樹脂可以單獨使用，亦可以混合2種以上來使用。該等之中，從耐熱性和難燃性的觀點來看，較佳是聯苯芳烷型環氧樹脂、α-萘酚/甲酚酚醛清漆型環氧樹脂。 樹脂組成物(I)中的環氧樹脂(A)的含量，從成形性、耐熱性及耐化學藥品性的觀點來看，相對於樹脂組成物(I)中的樹脂成分的固體成分100質量份，較佳是50質量份以上，更佳是60質量份以上，進一步較佳是70質量份以上，特佳是80質量份以上。環氧樹脂(A)的含量的上限值並無特別限制，例如可以是100質量份以下。
[環氧硬化劑] 樹脂組成物(I)可以進一步含有環氧硬化劑。作為環氧硬化劑，例如可列舉：苯酚酚醛清漆樹脂、甲酚酚醛清漆樹脂、胺基三氮雜苯酚醛清漆樹脂等的多官能苯酚化合物；二氰二胺、二胺基二苯甲烷、二胺基二苯碸等的胺化合物；苯二甲酸酐、焦蜜石酸酐、馬來酸酐、馬來酸酐共聚物等的酸酐等。該等環氧硬化劑可以單獨使用，亦可以混合2種以上來使用。
[無機填充材料(E)] 樹脂組成物(I)可以進一步含有無機填充材料(E)。 作為無機填充材料(E)，例如可列舉：二氧化矽、氧化鋁、滑石、雲母、高嶺土、氫氧化鋁、水鋁石、氫氧化鎂、硼酸鋅、錫酸鋅、氧化鋅、氧化鈦、氮化硼、碳酸鈣、硫酸鋇、硼酸鋁、鈦酸鉀、玻璃粉、中空玻璃珠等。作為玻璃，較佳可列舉E型玻璃、T型玻璃、D型玻璃等。該等無機填充材料可以單獨使用，亦可以混合2種以上來使用。 該等之中，從介電特性、耐熱性及低熱膨脹性的觀點來看，較佳是二氧化矽。作為二氧化矽，例如可列舉：利用濕式法所製成的含水率高的沉澱二氧化矽、利用乾式法所製成的幾乎不含有結合水等乾式法二氧化矽等。作為乾式法二氧化矽，進一步可藉由製造法的差異，分類為破碎二氧化矽、發煙二氧化矽、熔融二氧化矽(熔融球狀二氧化矽)等。在該等之中，從低熱膨脹性和當填充在樹脂中時可獲得高流動性的觀點來看，較佳是球狀二氧化矽，更佳是熔融球狀二氧化矽。 無機填充材料(E)，可以是利用耦合劑、表面處理劑來進行前處理或整體摻混(integral blending)處理而成者，該耦合劑是矽烷系、氰酸酯系等，該表面處理劑是矽氧寡聚物等。
當使用二氧化矽作為無機填充材料(E)時，其平均粒徑較佳是0.1～10μm，更佳是0.3～8μm。若二氧化矽的平均粒徑是0.1μm以上，高度填充至樹脂中時能夠良好地保持流動性，若是10μm以下，可降低粗粒子的混入機率，而能夠抑制源自於粗粒子所產生的不佳。此處，所謂的平均粒徑，是將粒子的總體積設為100%來求得根據粒徑而形成的累積粒度分布曲線時，對應於體積50%的點的粒徑，該平均粒徑能夠藉由使用雷射繞射散射法的粒度分布測定裝置等來測定。
當樹脂組成物(I)含有無機填充材料(E)時，其含量，相對於樹脂組成物(I)中的樹脂成分的固體成分100質量份，較佳是20～300質量份，更佳是50～250質量份，進一步較佳是70～150質量份。藉由將無機填充材料(E)的含量設定在前述範圍，便能夠良好地保持成形性與低熱膨脹性。
[硬化促進劑(F)] 樹脂組成物(I)可以進一步含有硬化促進劑(F)。 作為硬化促進劑(F)，例如可列舉：環烷酸鋅、環烷酸鈷、辛酸錫、辛酸鈷、雙乙醯丙酮鈷(II)、參乙醯丙酮鈷(III)等的有機金屬鹽；咪唑類及其衍生物；膦類、鏻鹽等的有機磷系化合物；二級胺類；三級胺類；四級銨鹽等。該等硬化促進劑能夠單獨使用，亦可以混合2種以上來使用。該等之中，例如，從硬化促進效果和保存穩定性的觀點來看，較佳是環烷酸鋅、咪唑衍生物、鏻鹽。 當樹脂組成物(I)含有硬化促進劑(F)時，其含量，相對於樹脂組成物(I)中的樹脂成分的固體成分100質量份，較佳是0.01～2質量份，更佳是0.05～1質量份。藉由將硬化促進劑(F)的含量設定在前述範圍內，便能夠良好地保持硬化促進效果與保存穩定性。
[其他成分] 樹脂組成物(I)，在不損害其目的的範圍內，可任意地含有公知的熱塑性樹脂、有機填充材料、難燃劑、紫外線吸收劑、抗氧化劑、光聚合起始劑、螢光增白劑、黏著性提升劑等。
作為熱塑性樹脂，例如可列舉：聚苯醚樹脂、苯氧樹脂、聚碳酸酯樹脂、聚酯樹脂、聚醯胺樹脂、聚醯亞胺樹脂、二甲苯樹脂、石油樹脂、矽氧樹脂等。
作為有機填充材料，例如可列舉下述樹脂填料：由聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚苯醚樹脂、矽氧樹脂、四氟乙烯樹脂等所構成的樹脂填料；及，核殼(core shell)結構的樹脂填料等。該核殼結構具有橡膠狀態的核層與玻璃狀態的殼層，該核層由丙烯酸酯系樹脂、甲基丙烯酸酯系樹脂、共軛二烯系樹脂等所構成，該殼層由丙烯酸酯系樹脂、甲基丙烯酸酯系樹脂、芳香族乙烯系樹脂、氰化乙烯系樹脂等所構成。
作為難燃劑，例如可列舉：含有溴、氯等的含有鹵素之難燃劑；磷酸三苯酯、磷酸三甲苯酯、磷酸參二氯丙酯、磷酸酯系化合物、紅磷等磷系難燃劑；胺磺酸胍、硫酸三聚氰胺酯、多磷酸三聚氰胺酯、三聚氰酸三聚氰胺酯等氮系難燃劑；環偶磷氮(cyclophosphazene)、聚偶磷氮(polyphosphazene)等偶磷氮系難燃劑；三氧化二銻等無機系難燃劑等。
作為紫外線吸收劑，例如可列舉苯并三唑系紫外線吸收劑。作為抗氧化劑，例如可列舉：受阻酚(hindered phenol)系抗氧化劑、受阻胺(hindered amine)系抗氧化劑等。作為光聚合起始劑，例如可列舉：二苯基酮類、苯甲基縮酮(benzyl ketal)類、9-氧硫[口+山][口+星]系(thioxanthone)等的光聚合起始劑。作為螢光增白劑，例如可列舉二苯乙烯衍生物的螢光增白劑等。作為黏著性提升劑，例如可列舉：尿素矽烷等的尿素化合物；矽烷系、鈦酸酯系、鋁酸酯系等的耦合劑等。
〈第二樹脂層〉 第二樹脂層是被形成在纖維基材層的另一面上的層，並且是將樹脂組成物(II)形成層而成的層。 第二樹脂層的厚度並未特別限定，例如是0.5～50μm，較佳是1～30μm，更佳是2～20μm，進一步較佳是3～15μm，特佳是4～10μm。 此處，所謂的第二樹脂層的厚度，意指在第2圖所示的與預浸體的平面方向正交的剖面中，不含有纖維基材之區域a2所表示的厚度。第二樹脂層的厚度，能夠藉由與測定纖維基材層的厚度的相同的方法來測定。
本發明的預浸體中的第一樹脂層的厚度與第二樹脂層的厚度的比[第一樹脂層：第二樹脂層]，從低熱膨脹性、耐熱性及成形性的觀點來看，較佳是20：80～80：20，更佳30：70～70：30，進一步較佳是40：60～60：40，特佳是50：50。
(樹脂組成物(II)) 樹脂組成物(II)，是含有下述成分作為樹脂成分的主成分而成者：胺化合物(B)(以下，亦稱為「胺化合物(B)或「(B)成分」)，其在1分子中具有至少2個一級胺基；及，馬來醯亞胺化合物(C)(以下，亦稱為「馬來醯亞胺化合物(C)」或「(C)成分」)，其在1分子中具有至少2個N-取代馬來醯亞胺基 。 再者，所謂的樹脂組成物(II)中的「樹脂成分」，主要是胺化合物(B)和馬來醯亞胺化合物(C)，當樹脂組成物(II)包含後述的具有酸性取代基之胺化合物(D)、熱硬化性樹脂(G)及其他樹脂成分等時，亦包含了該等成分。
[胺化合物(B)] 胺化合物(B)，只要是在1分子中具有至少2個一級胺基之胺化合物，則無特別限定。 胺化合物(B)，較佳是在1分子中具有2個一級胺基之化合物，更佳是由下述通式(B-1)表示的二胺化合物。
通式(B-1)中，XB1 是由下述通式(B1-1)或(B1-2)表示的基團。
通式(B1-1)中，RB1 各自獨立地是碳數1～5的脂肪族烴基或鹵素原子。p是0～4的整數。
通式(B1-2)中，RB2 和RB3 各自獨立地是碳數1～5的脂肪族烴基或鹵素原子。XB2 是碳數1～5的伸烷基、碳數2～5的亞烷基、醚基、硫醚基、磺醯基、羰氧基、酮基、單鍵或由下述通式(B1-2-1)表示的基團。q和r各自獨立地是0～4的整數。通式(B1-2-1)中，RB4 和RB5 各自獨立地是碳數1～5的脂肪族烴基或鹵素原子。XB3 是碳數1～5的伸烷基、碳數2～5的亞烷基、醚基、硫醚基、磺醯基、羰氧基、酮基或單鍵。s和t各自獨立地是0～4的整數。
前述通式(B1-1)中，作為RB1 所表示的脂肪族烴基，例如可列舉：甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、三級丁基、正戊基等。作為該脂肪族烴基，較佳是碳數1～3的脂肪族烴基，更佳是甲基。又，作為鹵素原子，例如可列舉：氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等。 在以上之中，作為RB1 ，較佳是碳數1～5的脂肪族烴基。 p是0～4的整數，從購入容易性的觀點來看，較佳是0～2的整數，更佳是2。當p是2以上的整數時，複數個RB1 彼此可以相同，亦可以不同。
前述通式(B1-2)中，作為RB2 和RB3 所表示的碳數1～5脂肪族烴基、鹵素原子，可列舉與前述RB1 的情況相同的碳數1～5脂肪族烴基、鹵素原子。作為該脂肪族烴基，較佳是碳數1～3的脂肪族烴基，更佳是甲基和乙基，進一步較佳是乙基。 作為XB2 所表示的碳數1～5的伸烷基，例如可列舉：亞甲基、1,2-伸乙基、1,3-伸丙基、1,4-伸丁基、1,5-伸戊基等。作為該伸烷基，從耐熱性和低熱膨脹性的觀點來看，較佳是碳數1～3的伸烷基，更佳是亞甲基。 作為XB2 所表示的碳數2～5的亞烷基，例如可列舉：亞乙基、亞丙基、亞異丙基、亞丁基、亞異丁基、亞戊基、亞異戊基等。該等之中，從耐熱性和低熱膨脹性的觀點來看，較佳是亞異丙基。 作為XB2 ，在上述的選擇之中，較佳是碳數1～5的伸烷基、碳數2～5的亞烷基。更佳如同前述。 q和r各自獨立地是0～4的整數，從購入容易性的觀點來看，較佳是皆為0～2的整數，更佳是0或2。當q或r是2以上的整數時，複數個RB2 彼此或RB3 彼此可以各自相同，亦可以不同。
前述通式(B1-2-1)中，作為RB4 和RB5 所表示的碳數1～5脂肪族烴基、鹵素原子，可列舉與前述RB2 和RB3 的情況相同的碳數1～5脂肪族烴基、鹵素原子，較佳例亦相同。 作為XB3 所表示的碳數1～5的伸烷基、碳數2～5的亞烷基，可列舉與前述XB2 所表示的碳數1～5的伸烷基、碳數2～5的亞烷基相同的例子，較佳例亦相同。 作為XB3 ，在上述的選擇之中，較佳是碳數2～5的亞烷基，更佳者如同前述。 s和t是0～4的整數，從購入容易性的觀點來看，較佳是皆為0～2的整數，更佳是0或1，進一步較佳是0。當s或t是2以上的整數時，複數個RB4 彼此或RB5 彼此可以各自相同，亦可以不同。 前述通式(B1-2-1)，較佳是由下述通式(B1-2-1’)來表示。
通式(B1-2-1’)中的XB3 、RB4 、RB5 、s及t，與通式(B1-2-1)中的XB3 、RB4 、RB5 、s及t相同，較佳例亦相同。
由前述通式(B1-2)表示的基團，較佳是由下述通式(B1-2’)表示的基團，更佳是由下述式(B1-i)～(B1-iii)中的任一結構式表示的基團，進一步較佳是由(B1-ii)表示的基團。通式(B1-2’)中的XB2 、RB2 、RB3 、q及r，與通式(B1-2)中的XB2 、RB2 、RB3 、q及r相同，較佳例亦相同。
前述通式(B-1)中，作為XB1 ，可以是由前述通式(B1-1)或(B1-2)表示的基團中的任一者，在該等之中，從低熱膨脹性及與金屬電路的黏著強度的觀點來看，較佳是由通式(B1-2)表示的基團。
作為胺化合物(B)的具體例，例如可列舉：對苯二胺、間苯二胺、鄰苯二胺、3-甲基-1,4-二胺苯、2,5-二甲基-1,4-二胺苯、4,4’-二胺基二苯甲烷、3,3’-二甲基-4,4’-二胺基二苯甲烷、3,3’-二乙基-4,4’-二胺基二苯甲烷、4,4’-二胺基二苯醚、4,4’-二胺基二苯碸、3,3’-二胺基二苯碸、4,4’-二胺基二苯基酮、聯苯胺、3,3’-二甲基-4,4’-二胺基聯苯、2,2’-二甲基-4,4’-二胺基聯苯、3,3’-二羥基聯苯胺、2,2-雙(3-胺基-4-羥基苯)丙烷、3,3’-二甲基-5,5’-二乙基-4,4’-二苯甲烷二胺、2,2-雙(4-胺基苯)丙烷、2,2-雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]丙烷、1,3-雙(3-胺基苯氧基)苯、1,3-雙(4-胺基苯氧基)苯、1,4-雙(4-胺基苯氧基)苯、4,4’-雙(4-胺基苯氧基)聯苯、雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]碸、雙[4-(3-胺基苯氧基)苯基]碸、9,9-雙(4-胺苯基)茀等芳香族二胺類；伸乙二胺、伸丁二胺、伸戊二胺、伸己二胺、伸庚二胺、2,2,4-三甲基伸己二胺、伸辛二胺、伸壬二胺、伸癸二胺、2,5-二甲基伸己二胺、3-甲氧基伸己二胺、2,5-二甲基伸庚二胺、3-甲基伸庚二胺、4,4’-二甲基伸庚二胺、5-甲基伸壬二胺、1,4-二胺基環己烷、1,3-雙(3-胺丙基)四甲基二矽氧烷、2,5-二胺基-1,3,4-噁二唑、雙(4-胺基環己基)甲烷等脂肪族胺；三聚氰胺、苯并胍胺、乙醯胍胺、2,4-二胺基-6-乙烯基-s-三氮雜苯、2,4-二胺基-6-烯丙基-s-三氮雜苯、2,4-二胺基-6-丙烯醯氧基乙基-s-三氮雜苯、2,4-二胺基-6-甲基丙烯醯氧基乙基-s-三氮雜苯等胍胺系化合物等。該等胺化合物可以僅使用1種，亦可以混合2種以上來使用。
該等之中，例如較佳是反應性高並且能夠進一步進行高耐熱性化的芳香族二胺類，也就是4,4’-二胺基二苯甲烷、3,3’-二甲基-4,4’-二胺基聯苯、3,3’-二甲基-4,4’-二胺基二苯甲烷、3,3’-二乙基-4,4’-二胺基二苯甲烷、4,4’-雙(4-胺基苯氧基)聯苯、2,2-雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]丙烷，從價格便宜和對溶劑的溶解性的觀點來看，更佳是4,4’-二胺基二苯甲烷、3,3’-二甲基-4,4’-二胺基聯苯、3,3’-二乙基-4,4’-二胺基二苯甲烷、2,2-雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]丙烷，從低熱膨脹性和介電特性的觀點來看，進一步較佳是3,3’-二乙基-4,4’-二胺基二苯甲烷、2,2-雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]丙烷。
又，胺化合物(B)從低熱膨脹性和彈性係數的觀點來看，較佳是含有在1分子中具有至少2個一級胺基之矽氧烷化合物。 再者，以下，在1分子中具有至少2個一級胺基之胺化合物(B)之中，有時會將在1分子中具有至少2個一級胺基之矽氧烷化合物稱為「胺化合物(b)」或「(b)成分」。 胺化合物(b)，較佳是含有由下述通式(b-1)表示的結構。
式(b-1)中，Rb1 和Rb2 各自獨立地表示烷基、苯基或經取代的苯基，m表示2～100的整數。
作為前述通式(b-1)中的Rb1 和Rb2 所表示烷基，例如可列舉：甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、三級丁基、正戊基等。作為該烷基，較佳是碳數1～5的烷基，更佳是碳數1～3的烷基，進一步較佳是甲基。 作為經取代的苯基中的苯基可具有的取代基，例如可列舉碳數1～5的烷基、碳數2～5的烯基、碳數2～5的炔基等。作為該碳數1～5的烷基，可列舉與前述碳數1～5的烷基相同者。作為該碳數2～5的烯基，可列舉乙烯基、烯丙基等。作為碳數2～5的炔基，可列舉乙炔基、炔丙基(propargyl)等。 Rb1 和Rb2 ，較佳是皆為碳數1～5的烷基，更佳是皆為甲基。 m從低熱膨脹性的觀點來看，是2～100的整數，從相溶性和高彈性化的觀點來看，較佳是5～50的整數，進一步較佳是10～40的整數。
胺化合物(b)，較佳是在分子末端上具有至少2個一級胺基者，更佳是由下述通式(b-2)表示的化合物。式(b-2)中，Rb1 、Rb2 、Rb3 及Rb4 各自獨立地表示烷基、苯基或經取代的苯基，Xb1 和Xb2 各自獨立地表示二價有機基。m'表示1～100的整數。
Rb1 、Rb2 、Rb3 及Rb4 所表示的烷基、苯基或經取代的苯基，與前述通式(b-1)中的Rb1 和Rb2 相同。 作為Xb1 和Xb2 表示的二價有機基，例如可列舉：伸烷基、伸烯基、伸炔基、伸芳基、－O－或該等組合而成的二價連結基等。 作為上述伸烷基，可列舉：亞甲基；1,1-伸乙基、1,2-伸乙基等伸乙基；1,3-伸丙基、1,2-伸丙基、2,2-伸丙基等伸丙基等的伸烷基。該伸烷基的碳數，較佳是1～10，更佳是2～5。 作為上述伸烯基，可列舉碳數2～10的伸烯基。作為該伸炔基，可列舉碳數2～10的伸炔基。 作為上述伸芳基，可列舉：伸苯基、伸萘基等碳數6～20的伸芳基。 m'從低熱膨脹性的觀點來看，是1～100的整數，從相溶性和高彈性化的觀點來看，較佳是5～50的整數，進一步較佳是10～40的整數。
(b)成分能夠使用市售品，例如可列舉：「KF-8010」(胺基的官能基當量430)、「X-22-161A」(胺基的官能基當量800)、「X-22-161B」(胺基的官能基當量1500)、「KF-8012」(胺基的官能基當量2200)、「KF-8008」(胺基的官能基當量5700)、「X-22-9409」(胺基的官能基當量700)、「X-22-1660B-3」(胺基的官能基當量2200，以上為信越化學工業股份有限公司製造)；「BY-16-853U」(胺基的官能基當量460)、「BY-16-853」(胺基的官能基當量650)、「BY-16-853B」(胺基的官能基當量2200，以上為東麗道康寧股份有限公司製造)；「XF42-C5742」(胺基的官能基當量1280)、「XF42-C6252」(胺基的官能基當量1255)、「XF42-C5379」(胺基的官能基當量745，以上為Momentive Performance Materials Japan股份有限公司製造)等(胺基的官能基當量的單位是g/mol)。該等成分可以僅使用1種，亦可以混合2種以上來使用。 該等之中，例如，從合成時的反應性較高且能夠低熱膨脹化的觀點來看，較佳是「X-22-161A」、「X-22-161B」、「KF-8012」、「X-22-1660B-3」、「XF42-C5379」、「XF42-C6252」、「XF42-C5742」，從相溶性優異且能夠高彈性係數化的觀點來看，更佳是「X-22-161A」、「X-22-161B」、「XF42-C6252」、「XF42-C5379」。
[馬來醯亞胺化合物(C)] 馬來醯亞胺化合物(C)，只要是在1分子中具有至少2個N-取代馬來醯亞胺基之馬來醯亞胺化合物，則無特別限定。 作為馬來醯亞胺化合物(C)，較佳是在1分子中具有2個N-取代馬來醯亞胺基之馬來醯亞胺化合物，更佳是由下述通式(C-1)表示的化合物。
通式(C-1)中，XC1 是由下述通式(C1-1)、(C1-2)、(C1-3)或(C1-4)表示的基團。
通式(C1-1)中，RC1 各自獨立地是碳數1～5的脂肪族烴基或鹵素原子。p1是0～4的整數。
通式(C1-2)中，RC2 和RC3 各自獨立地是碳數1～5的脂肪族烴基或鹵素原子。XC2 是碳數1～5的伸烷基、碳數2～5的亞烷基、醚基、硫醚基、磺醯基、羰氧基、酮基、單鍵或由下述通式(C1-2-1)表示的基團。q1和r1各自獨立地是0～4的整數。
通式(C1-2-1)中，RC4 和RC5 各自獨立地是碳數1～5的脂肪族烴基或鹵素原子。XC3 是碳數1～5的伸烷基、碳數2～5的亞烷基、醚基、硫醚基、磺醯基、羰氧基、酮基或單鍵。s1和t1各自獨立地是0～4的整數。
通式(C1-3)中，n1是1～10的整數。
通式(C1-4)中，RC6 和RC7 各自獨立地是氫原子或碳數1～5的脂肪族烴基。u1是1～8的整數。
前述通式(C1-1)中，作為RC1 所表示的脂肪族烴基，例如可列舉：甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、三級丁基、正戊基等。作為該脂肪族烴基，較佳是碳數1～3的脂肪族烴基，更佳是甲基。又，作為鹵素原子，例如可列舉：氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等。 在以上之中，作為RC1 較佳是碳數1～5的脂肪族烴基。 p1是0～4的整數，從購入容易性的觀點來看，較佳是0～2的整數，更佳是0或1，進一步較佳是0。當p1是2以上的整數時，複數個RC1 彼此可以相同，亦可以不同
前述通式(C1-2)中，作為RC2 和RC3 所表示的碳數1～5脂肪族烴基、鹵素原子，可列舉與前述RC1 的情況相同的碳數1～5脂肪族烴基、鹵素原子。作為該脂肪族烴基，較佳是碳數1～3的脂肪族烴基，更佳是甲基和乙基，進一步較佳是乙基。 作為XC2 所表示的碳數1～5的伸烷基，例如可列舉：亞甲基、1,2-伸乙基、1,3-伸丙基、1,4-伸丁基、1,5-伸戊基等。作為該伸烷基，從銅箔黏著性、低熱膨脹性、低硬化收縮性、耐熱性(焊接耐熱性)、彈性係數及成形性的觀點來看，較佳是碳數1～3的伸烷基，更佳是亞甲基。 作為XC2 所表示的碳數2～5的亞烷基，例如可列舉：亞乙基、亞丙基、亞異丙基、亞丁基、亞異丁基、亞戊基、亞異戊基等。該等之中，從銅箔黏著性、低熱膨脹性、低硬化收縮性、耐熱性(焊接耐熱性)、彈性係數及成形性的觀點來看，較佳是亞異丙基。 作為XC2 ，在上述的選擇之中，較佳是碳數1～5的伸烷基、碳數2～5的亞烷基。更佳例如同前述。 q1和r1各自獨立地是0～4的整數，從購入容易性的觀點來看，較佳是皆為0～2的整數，更佳是0或2。當q1或r1是2以上的整數時，複數個RC2 彼此或RC3 彼此可以各自相同，亦可以不同。
前述通式(C1-2-1)中，作為RC4 和RC5 所表示的碳數1～5脂肪族烴基、鹵素原子，可列舉與前述RC2 和RC3 的情況相同的碳數1～5脂肪族烴基、鹵素原子，較佳例亦相同。 作為XC3 所表示的碳數1～5的伸烷基、碳數2～5的亞烷基，可列舉與前述XC2 所表示的碳數1～5的伸烷基、碳數2～5的亞烷基相同的例子，較佳例亦相同。 作為XC3 ，在上述的選擇之中，較佳是碳數2～5的亞烷基，更佳例如同前述。 s1和t1是0～4的整數，從購入容易性的觀點來看，較佳是皆為0～2的整數，更佳是0或1，進一步較佳是0。當s1或t1是2以上的整數時，複數個RC4 彼此或RC5 彼此可以各自相同，亦可以不同。 又，前述通式(C1-2-1)，較佳是由下述通式(C1-2-1’)表示。
通式(C1-2-1’)中的XC3 、RC4 、RC5 、s1及t1，與通式(C1-2-1)中的XC3 、RC4 、RC5 、s1及t1相同，較佳例亦相同。
由前述通式(C1-2)表示的基團，從銅箔黏著性、低熱膨脹性、低硬化收縮性、耐熱性(焊接耐熱性)、彈性係數及成形性的觀點來看，較佳是由下述通式(C1-2’)表示的基團，更佳是由下述式(C1-i)～(C1-iii)中的任一結構式表示的基團，進一步較佳是由下述(C1-iii)表示的基團。
通式(C1-2’)中的XC2 、RC2 、RC3 、q1和r1，與通式(C1-2)中的XC2 、RC2 、RC3 、q1和r1相同，較佳例亦相同。
前述通式(C1-3)中，n1是1～10的整數，從購入容易性的觀點來看，較佳是1～5的整數，更佳是1～3的整數。 前述通式(C1-4)中，作為RC6 和RC7 所表示的碳數1～5的脂肪族烴基、鹵素原子，可列舉與前述通式(C1-1)中的RC1 的情況相同的碳數1～5的脂肪族烴基、鹵素原子，較佳例亦相同。u1是1～8的整數，較佳是1～3的整數，更佳是1。
作為馬來醯亞胺化合物(C)的具體例，可列舉：雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、聚苯甲烷馬來醯亞胺、雙(4-馬來醯亞胺苯基)醚、雙(4-馬來醯亞胺苯基)碸、3,3’-二甲基-5,5’-二乙基-4,4’-二苯甲烷雙馬來醯亞胺、4-甲基-1,3-伸苯基雙馬來醯亞胺、間苯雙馬來醯亞胺、2,2-雙[4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)苯基]丙烷等。該等馬來醯亞胺化合物可以僅使用1種，亦可以混合2種以上來使用。該等之中，從反應性較高並且能夠進行進一步高耐熱性化的觀點來看，較佳是雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、雙(4-馬來醯亞胺苯基)碸、2,2-雙[4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)苯基]丙烷，從對溶劑的溶解度的觀點來看，更佳是雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙[4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)苯基]丙烷。
[具有酸性取代基之胺化合物(D)] 樹脂組成物(II)進一步可以含有由下述通式(D-1)表示的具有酸性取代基之胺化合物(D)(以下，亦稱為「(D)成分」)。
式(D-1)中，RD1 各自獨立地表示酸性取代基也就是羥基、羧基或磺酸基，RD2 各自獨立地表示氫原子、碳數1～5的脂肪族烴基或鹵素原子，x是1～5的整數，y是0～4的整數，並且x與y的總數是5。
作為具有酸性取代基之胺化合物(D)的具體例，可列舉：間胺苯酚、對胺苯酚、鄰胺苯酚、對胺基安息香酸、間胺基安息香酸、鄰胺基安息香酸、鄰胺基苯磺酸、間胺基苯磺酸、對胺基苯磺酸、3,5-二羥基苯胺、3,5-二羧基苯胺等。該等具有酸性取代基之胺化合物可以僅使用1種，亦可以混合2種以上來使用。該等之中，例如從溶解性和合成的產率的觀點來看，較佳是間胺苯酚、對胺苯酚、鄰胺苯酚、對胺基安息香酸、間胺基安息香酸、3,5-二羥基苯胺，從耐熱性的觀點來看更佳是間胺苯酚、對胺苯酚。
[樹脂組成物(II)中的各成分的含量] 樹脂組成物(II)中的胺化合物(B)的含量，從銅箔黏著性和成形性的觀點來看，相對於樹脂組成物(II)中的樹脂成分的固體成分100質量份，較佳是1～40質量份，更佳是5～30質量份，進一步較佳是10～25質量份。 樹脂組成物(II)，當含有胺化合物(b)作為(B)成分時，(B)成分的含量，從銅箔黏著性和耐化學藥品性的觀點來看，相對於樹脂組成物(II)中的樹脂成分的固體成分100質量份，較佳是1～30質量份，更佳是5～20質量份，進一步較佳是7～15質量份。 樹脂組成物(II)中的馬來醯亞胺化合物(C)的含量，從低熱膨脹性、耐熱性及高彈性係數的觀點來看，相對於樹脂組成物(II)中的樹脂成分的固體成分100質量份，較佳是40～95質量份，更佳是50～90質量份，進一步較佳是60～85質量份。 當樹脂組成物(II)含有具有酸性取代基之胺化合物(D)時，具有酸性取代基之胺化合物(D)的含量，從低熱膨脹性的觀點來看，相對於樹脂組成物(II)中的樹脂成分的固體成分100質量份，較佳是0.5～30質量份，更佳是1～10質量份，進一步較佳是1.5～5質量份。 樹脂組成物(II)中的胺化合物(B)與馬來醯亞胺化合物(C)的合計含量，從低熱膨脹性、耐熱性、高彈性係數、銅箔黏著性及成形性的觀點來看，相對於樹脂組成物(II)中的樹脂成分的固體成分100質量份，較佳是50質量份以上，更佳是60質量份以上，進一步較佳是70質量份以上。前述合計含量的上限值並無特別限制，例如可以是100質量份以下，可以是95質量份以下，亦可以是85質量份以下。
樹脂組成物(II)中的(B)成分與(C)成分，可以是將其分別混合而成的混合物，亦可以使(B)成分與(C)成分進行反應而作成胺基改質聚醯亞胺樹脂[以下，稱為「胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)」]。也就是說，樹脂組成物(II)，可以是含有(B)成分與(C)成分之樹脂組成物，亦可以是含有胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)之樹脂組成物，該胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)是(B)成分與(C)成分的反應物。以下，說明該胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)。
[胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)] 胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)，可藉由使胺化合物(B)與馬來醯亞胺化合物(C)進行反應(以下，亦稱為「預反應」)所獲得，並且含有源自胺化合物(B)的結構單元(B’)與源自馬來醯亞胺化合物(C)的結構單元(C’)。 又，胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)，依據需要，可以進一步使具有酸性取代基之胺化合物(D)進行反應而成，在這種情況下，則含有源自具有酸性取代基之胺化合物(D)的結構單元(D’)。 藉由前述預反應，能夠控制分子量，並且進一步能夠使低硬化收縮性和低熱膨脹性提升。
前述預反應，較佳是在有機溶劑中一邊加熱進行保溫並一邊實行。反應溫度，例如是70～150℃，較佳是100～130℃。反應時間，例如是0.1～10小時，較佳是1～6小時。 在前述預反應中所使用的有機溶劑，可列舉與使用於後述清漆中的有機溶劑相同者。該等之中，從溶解性低且低毒性和揮發性高而不易成為殘留溶劑的觀點來看，較佳是丙二醇單甲基醚。 有機溶劑的使用量，從溶解性和反應速度的觀點來看，相對於前述預反應的各原料成分的總和100質量份，較佳是25～2000質量份，更佳是35～1000質量份，進一步較佳是40～500質量份。 在前述預反應中可以任意地使用反應觸媒。作為反應觸媒，例如可列舉：三乙胺、吡啶、三丁胺等胺類；甲基咪唑、苯基咪唑等咪唑類；三苯膦等磷系觸媒；鋰胺、鈉胺、鉀胺等 鹼金屬醯胺等。該等反應觸媒可以僅使用1種，亦可以混合2種以上來使用。
前述預反應中的馬來醯亞胺化合物(C)的使用量，較佳是馬來醯亞胺化合物(C)的馬來醯亞胺基數量設在(B)成分的一級胺基數的2～10倍的範圍。若是2倍以上，不會進行凝膠化而可獲得優異的耐熱性，若是10倍以下，可獲得優異的對有機溶劑的溶解性和耐熱性。又，亦使(D)成分反應時，從同樣的觀點來看，前述馬來醯亞胺化合物(C)的馬來醯亞胺基數量，較佳是設在(B)成分的一級胺基數量與(D)成分的一級胺基數量的總和的2～10倍的範圍。 再者，馬來醯亞胺化合物(C)的馬來醯亞胺基數量表示[馬來醯亞胺化合物(C)的使用量/馬來醯亞胺化合物(C)的馬來醯亞胺基當量]，(B)成分的一級胺基數量表示[(B)成分的使用量/(B)成分的一級胺基當量]，(D)成分的一級胺基數量表示[(D)成分的使用量/(D)成分的一級胺基當量]。
胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)中的源自胺化合物(B)的結構單元(B’)的含量，從銅箔黏著性和成形性的觀點來看，較佳是1～40質量%，更佳是3～30質量%，進一步較佳是5～15質量%。 胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)，較佳是含有源自胺化合物(b)的結構單元(b’)，其含量，從銅箔黏著性和耐化學藥品性的觀點來看，在胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)中較佳是1～30質量%，更佳是5～20質量%，進一步較佳是7～15質量%。 胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)中的源自馬來醯亞胺化合物(C)的結構單元(C’)的含量，從低熱膨脹性、耐熱性及高彈性係數的觀點來看，較佳是40～95質量%，更佳是50～90質量%，進一步較佳是60～85質量%。 當胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)含有源自具有酸性取代基之胺化合物(D)的結構單元(D’)時，其含量，從低熱膨脹性的觀點來看，在胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)中較佳是0.5～30質量%，更佳是1～10質量%，進一步較佳是1.5～5質量%。
又，以樹脂組成物(II)中的樹脂成分的固體成分100質量份作為基準計，其中，結構單元(B’)、結構單元(b’)、結構單元(C’)、結構單元(D’)的適合含量，各自與前述樹脂組成物(II)中的(B)成分、(b)成分、(C)成分、(D)成分的含量的適合態樣相同。 但是，當樹脂組成物(II)不同於胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)，進一步含有選自由(B)成分、(b)成分、(C)成分、(D)成分所組成之群組中的1種以上時，各成分與源自各成分的結構單元的合計含量，較佳是設為(B)成分、(b)成分、(C)成分、(D)成分的適合含量。
當樹脂組成物(II)含有胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)時，其含量，從低熱膨脹性、耐熱性、高彈性係數、銅箔黏著性及成形性的觀點來看，相對於樹脂組成物(II)中的樹脂成分的固體成分100質量份，較佳是50質量份以上，更佳是60質量份以上，進一步較佳是70質量份以上。胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)的含量的上限值並無特別限制，例如可以是100質量份以下，可以是95質量份以下，亦可以是85質量份以下。
[聚合起始劑] 樹脂組成物(II)具有良好的熱硬化反應性，並且依據需要，藉由含有硬化劑及/或聚合起始劑，便能夠進一步使耐熱性、銅箔黏著性及機械強度提升。 作為聚合起始劑，較佳是自由基聚合起始劑，可列舉：醯基過氧化物、氫過氧化物、酮過氧化物、具有三級丁基之有機過氧化物、具有異丙苯基之過氧化物等的有機過氧化物等。該等聚合起始劑可以僅使用1種，亦可以混合2種以上來使用。
[無機填充材料(E)] 樹脂組成物(II)可以進一步含有無機填充材料(E)。無機填充材料(E)可列舉與已列舉於樹脂組成物(I)中的相同的無機填充材料，其種類、含量等適合態樣，亦與樹脂組成物(I)的情況相同。
[熱硬化性樹脂(G)] 樹脂組成物(II)，可以進一步含有熱硬化性樹脂(G)，該熱硬化性樹脂(G)是選自由環氧樹脂和氰酸酯樹脂所組成之群組中的1種以上。 作為環氧樹脂，可列舉與前述環氧樹脂(A)相同的環氧樹脂，適合的態樣亦與環氧樹脂(A)的情況相同。 作為氰酸酯樹脂，例如可列舉：酚醛清漆型氰酸酯樹脂；雙酚A型氰酸酯樹脂、雙酚E型氰酸酯樹脂、四甲基雙酚F型氰酸酯樹脂等雙酚型氰酸酯樹脂；及，該等氰酸酯樹脂經部分三氮雜苯化而成的預聚物等。該等氰酸酯樹脂可以僅使用1種，亦可以混合2種以上來使用。 當樹脂組成物(II)含有熱硬化性樹脂(G)時，其含量，從銅箔黏著性、耐熱性及耐化學藥品性的觀點來看，相對於樹脂組成物(II)中的樹脂成分的固體成分100質量份，較佳是1～40質量份，更佳是10～30質量份。 當樹脂組成物(II)含有熱硬化性樹脂(G)時，亦可以含有已例示於樹脂組成物(I)的硬化劑、硬化促進劑等。
[其他成分] 樹脂組成物(II)，可以進一步含有樹脂組成物(I)能夠含有的前述其他成分。
[預浸體的製造方法] 本發明的預浸體，例如，能夠藉由將第一樹脂薄膜疊層在纖維基材的其中一面上，並將第二樹脂薄膜疊層在前述纖維基材的另一面上的方法來製造，該第一樹脂薄膜是由樹脂組成物(I)所形成，該第二樹脂薄膜是由樹脂組成物(II)所形成。
第一樹脂薄膜和第二樹脂薄膜，例如能夠利用將樹脂組成物(I)和樹脂組成物(II)各別塗佈在脫模薄膜上後，藉由加熱等使其乾燥來製作。
當製作第一樹脂薄膜和第二樹脂薄膜時，樹脂組成物(I)和樹脂組成物(II)，從變得容易處理的觀點、以及使樹脂薄膜和本發明的預浸體的生產性提升的觀點來看，依據需要，可以作成清漆的狀態，該清漆是各成分被溶解或分散在有機溶劑中而成。 作為可用於清漆中的有機溶劑，例如可列舉：甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、甲基賽璐蘇、丁基賽璐蘇、丙二醇單甲基醚等的醇系溶劑；丙酮、甲基乙基酮、甲基異丁基酮、環己酮等的酮系溶劑；乙酸丁酯、乙酸乙酯、γ-丁內酯、丙二醇單甲基醚乙酸酯等的酯系溶劑；四氫呋喃等的醚系溶劑；甲苯、二甲苯、均三甲苯等的芳香族系溶劑；二甲基甲醯胺、二甲基乙醯胺、N-甲基吡咯啶酮等的含有氮原子之溶劑；二甲亞碸等的含有硫原子之溶劑等。該等溶劑可以單獨使用1種，亦可以混合2種以上來使用。 該等之中，從溶解性的觀點來看，較佳是甲基乙基酮、甲基異丁基酮、環己酮、甲基賽璐蘇、丙二醇單甲基醚，從低毒性這樣的觀點來看，更佳是甲基異丁基酮、環己酮、丙二醇單甲基醚。 清漆中的樹脂組成物(I)或樹脂組成物(II)的固體成分含量，較佳是清漆整體的40～90質量%，更佳是50～80質量%。藉由將固體成分含量設在前述範圍內，塗佈性會變得良好，並且樹脂薄膜和預浸體的生產性優異。
製作樹脂薄膜時的塗佈，能夠使用模具塗佈機(die coater)、刮刀式塗佈機(comma coater)、刮棒塗佈機(bar coater)、輥壓塗佈機(kiss coater)、輥塗佈機等公知的塗佈機。該等塗佈機，只要依據期望的樹脂薄膜的厚度來適當選擇即可。 作為用於樹脂薄膜的脫模薄膜，例如可列舉：聚對苯二甲酸乙二酯(PET)、雙軸延伸聚丙烯(OPP)、聚乙烯、聚氯化乙烯、聚醯亞胺等有機薄膜；銅、鋁及該等金屬的合金的薄膜等。該等脫模薄膜，可以是利用脫模劑來進行脫模處理而成者。
疊層，只要藉由使用加壓輥的輥疊層、真空疊層法等公知的方法來實行即可，從生產性的觀點來看，較佳是輥疊層。輥疊層的條件，例如能夠設為加熱溫度50～150℃、線壓力0.1～1.0MPa、速度0.5～5m/分鐘。進行疊層時的氣氛，可以是常壓亦可以是減壓下，但是從生產性的觀點來看，較佳是常壓。 第一樹脂薄膜的疊層與第二樹脂薄膜的疊層可以個別實行，但是從生產性的觀點來看，較佳是同時實行。亦即，較佳是下述方式：將第一樹脂薄膜配置在纖維基材的其中一面上，並將第二樹脂薄膜配置在前述纖維基材的另一面上，然後藉由輥疊層等來將第一樹脂薄膜與第二樹脂薄膜同時地進行疊層，藉此便能夠使樹脂組成物(I)與樹脂組成物(II)含浸在纖維基材中，並形成第一樹脂層與第二樹脂層。
第一樹脂薄膜和第二樹脂薄膜中的與纖維基材相接的面(樹脂層形成面)，可以在進行疊層之前預先加熱。加熱位置，例如加熱器的加熱面中心部位於距離加壓輥10～50mm的正前方，並且加熱溫度以在加熱面中心的表面溫度成為100～150℃、較佳是110～140℃的方式來調整即可。 關於纖維基材，同樣地，亦可以在進行疊層之前預先加熱。纖維基材的溫度，例如是100～170℃，更佳是設為120～150℃。 加熱，例如能夠使用鹵素加熱器(halogen heater)。
預浸體整體的厚度，依據內層電路的厚度等適當調整即可，從基板的薄型化、成形性及作業性的觀點來看，較佳是10μm以上，更佳是20μm以上，並且較佳是700μm以下，更佳是500μm以下，進一步較佳是200μm以下，更進一步較佳是100μm以下，再進一步較佳是80μm以下，特佳是50μm以下，最佳是40μm以下。
[積層板] 本發明的積層板，是將本發明的預浸體積層並進行成形而成者。 本發明的積層板，例如能夠藉由將1～20片的本發明的預浸體重疊，並以將金屬箔配置在該重疊的預浸體的其中一面或雙面上而成的構成來積層並進行成形而製造。金屬箔只要是可用於電氣絕緣材料用積層板的金屬箔，則無特別限制。 作為金屬箔的金屬，較佳是銅、金、銀、鎳、鉑、鉬、釕、鋁、鎢、鐵、鈦、鉻或含有該等金屬元素中的至少1種的合金。 成形條件，例如能夠應用電氣絕緣材料用積層板和多層板的手法，並能夠使用多段加壓、多段真空加壓、連續成形、熱壓成形機等，在溫度100～250℃、壓力0.2～10MPa、加熱時間0.1～5小時的條件下進行成形。又，亦能夠組合本發明的預浸體與內層用線路板，將其積層並進行成形來製造本發明的積層板。
[印刷線路板] 本發明的印刷線路板，含有本發明的積層板。 本發明的印刷線路板，能夠將被配置在本發明的積層板的其中一面或雙面上的導體層(金屬箔)進行電路加工來製造。作為形成線路圖案的方法並無特別限定，可列舉：減去法(subtractive process)、全加成法(fully-additive process)、半加成法( semi-additive process)、模擬半加成法(mSAP，modified semi additive process)等公知的方法。 具體而言，首先，藉由上述方法將本發明的積層板的導體層進行線路加工，繼而，經由本發明的預浸體，將複數片的經線路加工而成的積層板進行積層，並藉由進行加熱並加壓的加工便能夠一次性地進行多層化。之後，經過藉由穿孔加工或雷射加工而形成通孔(via hole)或盲通孔(blind via hole)的步驟、與藉由鍍覆或導電性膠而形成層間線路等步驟，便能夠製造本發明的印刷線路板。
[無芯基板及其製造方法] 本發明的無芯基板，是含有使用了本發明的預浸體所形成的絕緣層之無芯基板。本發明的預浸體因為具有耐熱性、低熱膨脹性及成形性優異這樣的特徵，所以特別適合作為無芯基板用的預浸體。 無芯基板，例如能夠藉由將增層形成在支撐體(核心基板)上後，將前述支撐體進行分離的方法來製造，該增層使用了本發明的預浸體並且是將導體層與絕緣層交互地積層而成。形成增層的方法並無特別限制，能夠採用公知的方法。例如，能夠藉由下述的方法來形成增層(參照第3圖)。 首先，將本發明的預浸體2配置在支撐體(核心基板)1上。再者，亦可以將黏著層配置在前述支撐體(核心基板)1上後，再配置預浸體2。之後，將預浸體2進行加熱硬化來作成絕緣層。繼而，藉由穿孔切割方法、或使用YAG雷射或二氧化碳雷射等雷射加工方法等，來形成通孔3後，依據需要來實行表面粗糙化處理和除膠渣(desmear)處理。接下來，藉由前述方法來形成電路圖案4。繼而，以與電路圖案4相接的方式來配置本發明的預浸體2，進行加熱硬化來作成絕緣層。藉由重複以上的步驟，便可形成增層5。藉由使所形成的增層5從支撐體(核心基板)1分離，便可獲得無芯基板。再者，增層5可以形成在支撐體(核心基板)1的其中一面上，亦可以形成在雙面上。 如第3圖所示，將本發明的預浸體使用於無芯基板的製造時，當在電路圖案4上進一步配置本發明的預浸體2時，藉由以本發明的預浸體的第一樹脂層與電路圖案4相接的方式來配置，便能夠發揮良好的成形性。 本發明的無芯基板，含有1層以上的由本發明的預浸體硬化而成的絕緣層，亦可以含有由本發明的預浸體以外的預浸體、樹脂薄膜等硬化而成的絕緣層。 本發明的無芯基板的厚度，因為不具有核心基板所以通常較薄，具體而言，較佳是0.08～0.2mm，更佳是0.09～0.18mm，進一步較佳是0.1～0.15mm。
[半導體封裝體] 本發明的半導體封裝體，是將半導體元件裝配在本發明的印刷線路板或無芯基板上而成。本發明的半導體封裝體，例如，能夠藉由將半導體晶片、記憶體等裝配在本發明的印刷線路板或無芯基板的特定位置上來製造。 [實施例]
接下來，藉由下述實施例進一步詳細地說明本發明，但是該等實施例並非用以限制本發明。再者，藉由以下的方法來評價在各例中所獲得的覆銅積層板的性能。
(1)銅箔剝離強度 在各例中所獲得的覆銅積層板的外層銅箔上形成3mm寬度的阻劑後，藉由浸漬在銅蝕刻液中，來製成評價基板，該評價基板具有3mm寬度的外層銅箔來作為剝離強度測定部。在銅箔與基板的界面將剝離強度測定部的銅箔的一端剝離並以夾具夾持，使用拉伸試驗機(島津製作所股份有限公司製造，商品名Autograph S-100)，來測定在垂直方向拉伸速度為50mm/分鐘且在室溫(25℃)中進行剝離時的荷重。將其結果顯示於表1。
(2)熱膨脹係數 藉由將在各例中所獲得的覆銅積層板浸漬在銅蝕刻液中來去除銅箔，並製成長度30mm(X方向)、寬度5mm(Y方向)、厚度0.12mm(Z方向)的評價基板，然後使用熱機械分析(TMA)試驗裝置(TA Instruments公司製造，商品名Q400)並利用拉伸法來實行熱機械分析。熱機械分析，是在前述裝置中將評價基板由X方向進行安裝後，以荷重5g、升溫速度10℃/分鐘的條件連續實行2次分析，來算出第二次的分析中從30℃到100℃為止的平均熱膨脹係數，並將該數值設為熱膨脹係數的值。將結果顯示於表1。
(3)彎曲彈性係數 藉由將在各例中所獲得的覆銅積層板浸漬在銅蝕刻液中來去除銅箔，並製成25mm×50mm的評價基板，然後使用5噸Tensilon萬能試驗機(Orientec股份有限公司製造)，在室溫(25℃)中，以十字頭速度1mm/分鐘、跨距距離20mm的條件來測定。將結果顯示於表1。
(4)玻璃轉移溫度(Tg) 藉由將在各例中所獲得的覆銅積層板浸漬在銅蝕刻液中來去除銅箔，並製成長度30mm(X方向)、寬度5mm(Y方向)、厚度0.12mm(Z方向)的評價基板，然後使用TMA試驗裝置(TA Instruments公司製造，商品名Q400)並利用拉伸法來實行熱機械分析。熱機械分析，是在前述裝置中將評價基板由X方向進行安裝後，以荷重5g、升溫速度10℃/分鐘的條件連續實行2次分析，來求出玻璃轉移溫度(Tg)，該玻璃轉移溫度是以第二次的分析中熱膨脹曲線不同的切線的交點來表示。將結果顯示於表1。
(5)銅焊耐熱性 由在各例中所獲得的覆銅基層板製成25mm見方的評價基板，使該評價基板漂浮在288℃的焊料槽(solder bath)中10分鐘後，藉由目視觀察評價基板的外觀，並依據以下的基準來進行評價。將結果顯示於表1。 A：未確認到膨脹。 B：確認到些微的膨脹。 C：確認到明顯的膨脹。
(6)成形性(有無空孔) 在殘銅率為60%且經電路加工而成的覆銅積層板的電路面上，以第一樹脂層成為電路面側的方式將在各例中所獲得的預浸體進行積層，並在第一樹脂層的面上，進一步配置厚度12μm的銅箔。繼而，以厚度1.8mm、530mm見方的SUS(不鏽鋼)製的端板(end plate)夾持上述積層板，使用多段真空加壓，以在真空氣氛下、製品溫度在60～160℃的範圍內的升溫速度3～4℃/分鐘、壓力2.5MPa、最高保持溫度220℃的條件加壓90分鐘，來製成覆銅積層板。藉由蝕刻來去除所獲得的覆銅積層板的銅箔，然後藉由目視觀察硬化後的預浸體的外觀，並依據以下的基準來進行評價。將結果顯示於表1。 A：未確認到空孔。 B：確認到些微的空孔。 C：確認到明顯的空孔。
[胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)的製造] ＜製造例1＞ (胺基改質聚醯亞胺樹脂(X-1)的製造) 在容積2公升的反應容器中，加入30.0g的3,3’-二乙基-4,4’-二胺基二苯甲烷(日本化藥股份有限公司製造，商品名KAYAHARD(註冊商標)A-A)、120.0g的2,2-雙[4-(4-馬來醯亞胺基苯氧基)苯基]丙烷(大和化成工業股份有限公司製造，商品名BMI-4000)、及250.0g的丙二醇單甲基醚，使其在100℃反應3小時，來獲得含有胺基改質聚醯亞胺樹脂(X-1)之溶液，該反應容器具備溫度計、攪拌裝置、及附有回流冷卻管之水分定量器，並且可加熱和冷卻。
＜製造例2＞ (胺基改質聚醯亞胺樹脂(X-2)的製造) 在容積2公升的反應容器中，加入15.0g的兩末端胺改質矽氧烷(信越化學工業股份有限公司製造，商品名X-22-161A，在分子兩末端上具有一級胺基之矽氧烷化合物，胺基的官能基當量800g/mol)、15.0g的3,3’-二乙基-4,4’-二胺基二苯甲烷(日本化藥股份有限公司製造，商品名KAYAHARD(註冊商標)A-A)、120.0g的2,2-雙[4-(4-馬來醯亞胺基苯氧基)苯基]丙烷(大和化成工業股份有限公司製造，商品名BMI-4000)、及250.0g的丙二醇單甲基醚，使其在100℃反應3小時，來獲得含有胺基改質聚醯亞胺樹脂(X-2)之溶液，該反應容器具備溫度計、攪拌裝置、及附有回流冷卻管之水分定量器，並且可加熱和冷卻。
＜製造例3＞ (胺基改質聚醯亞胺樹脂(X-3)的製造) 在容積2公升的反應容器中，加入15.0g的兩末端胺改質矽氧烷(信越化學工業股份有限公司製造，商品名X-22-161A，在分子兩末端上具有一級胺基之矽氧烷化合物，胺基的官能基當量800g/mol)、12.0g的3,3’-二乙基-4,4’-二胺基二苯甲烷(日本化藥股份有限公司製造，商品名KAYAHARD(註冊商標)A-A)、3.0g的對胺苯酚、120.0g的2,2-雙[4-(4-馬來醯亞胺基苯氧基)苯基]丙烷(大和化成工業股份有限公司製造，商品名BMI-4000)、及250.0g的丙二醇單甲基醚，使其在100℃反應3小時，來獲得含有胺基改質聚醯亞胺樹脂(X-3)之溶液，該反應容器具備溫度計、攪拌裝置、及附有回流冷卻管之水分定量器，並且可加熱和冷卻。
[樹脂薄膜A和B的製作] ＜製造例4～17＞ (樹脂薄膜A1～A7、樹脂薄膜B1～B7的製作) 以表1所示的調配比例(表中的數值的單位是質量份，並且當是溶液時為固體成分換算量)來混合表1所示的各成分，並使用甲基乙基酮當作溶劑，製成固體成分濃度65質量%的清漆。以塗佈寬度525mm且乾燥後的樹脂層的厚度成為10μm的方式，調整並塗佈該清漆，來製成樹脂薄膜A1～A7、樹脂薄膜B1～B7。
[預浸體和覆銅積層板的製作] ＜實施例1～4、比較例1～3＞ 以各個樹脂層形成面與玻璃纖維布相對向的方式，將樹脂薄膜A配置在纖維基材也就是玻璃纖維布(厚度15μm，基重13g/m2 ，IPC#1017，基材寬度530mm，日東紡績股份有限公司製造)的其中一面上，並將樹脂薄膜B配置在該纖維基材的另一面上。藉由加壓輥夾持上述樹脂薄膜和纖維基材來進行疊層，進而加壓來使樹脂組成物由纖維基材的兩面進行含浸。之後，利用冷卻輥進行冷卻並實行捲取，來獲得預浸體。加壓輥的條件，設為輥溫度100℃、線壓力0.2MPa、速度2.0m/分鐘。又，前述疊層是在常壓下實施。 再者，樹脂薄膜A和樹脂薄膜B的與玻璃纖維布相接的面(樹脂層形成面)在疊層之前已預先加熱。加熱位置，是在加熱器的加熱面中心部距離加壓輥30mm的正前方，並且加熱溫度是以在加熱面中心的表面溫度成為135℃的方式來調整。同樣地實行玻璃纖維布本身的加熱，並且以玻璃纖維布的溫度成為140℃的方式來調整。加熱使用了鹵素加熱器(優志旺電機股份有限公司製造，裝置名UH-USF-CL-700)。 所獲得的預浸體整體的厚度是30μm，第一樹脂層的厚度是7.5μm，第二樹脂層的厚度是7.5μm。再者，各層的厚度是利用掃描式電子顯微鏡(SEM)觀察，測定隨機的10處中的各層的厚度，並將其平均來求得。 以第一樹脂層與第二樹脂層相對向的方式來重疊4片由上述所獲得的預浸體，並在其上下配置厚度12μm的電解銅箔，以壓力3.0MPa的條件在溫度240℃中實行加壓60分鐘，來獲得覆銅積層板。
在各例中所使用的原料如以下所述。
[胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)] ‧胺基改質聚醯亞胺樹脂(X-1)：在製造例1中調製成的含有胺基改質聚醯亞胺樹脂(X-1)之溶液 ‧胺基改質聚醯亞胺樹脂(X-2)：在製造例2中調製成的含有胺基改質聚醯亞胺樹脂(X-2)之溶液 ‧胺基改質聚醯亞胺樹脂(X-3)：在製造例3中調製成的含有胺基改質聚醯亞胺樹脂(X-3)之溶液
[環氧樹脂(A)、熱硬化性樹脂(G)] ‧NC-7000L：α-萘酚/甲酚酚醛清漆型環氧樹脂(日本化藥股份有限公司製造，商品名)
[胺化合物(B)] ‧KAYAHARD A-A：3,3’-二乙基-4,4’-二胺基二苯甲烷(日本化藥股份有限公司製造，商品名) ‧X-22-161A：兩末端胺改質矽氧烷(信越化學工業股份有限公司製造，商品名，在分子兩末端上具有一級胺基之矽氧烷化合物，胺基的官能基當量800g/mol)
[馬來醯亞胺化合物(C)] ‧BMI-4000：2,2-雙[4-(4-馬來醯亞胺基苯氧基)苯基]丙烷(大和化成工業股份有限公司製造，商品名)
[具有酸性取代基之胺化合物(D)] ‧對胺苯酚(關東化學股份有限公司製造)
[無機填充材料(E)] ‧SC2050-KC：熔融球狀二氧化矽(Admatechs股份有限公司製造，商品名)
[硬化促進劑(F)] ‧2MZ-CN：1-氰乙基-2-甲基咪唑(四國化成工業股份有限公司製造，商品名)
[表1] ※表中，( )內的數值意指由所使用的胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)的使用量換算而得的原料(B)～(D)成分的量。
由表1可清楚得知，由實施例1～4所獲得的積層板，在銅箔剝離強度、熱膨脹係數、彎曲彈性係數、玻璃轉移溫度、銅焊耐熱性及成形性皆優異，並且兼具特別優異的熱膨脹係數、玻璃轉移溫度、銅焊耐熱性及成形性。另一方面，由比較例1～3所獲得的積層板，不僅無法滿足熱膨脹係數、玻璃轉移溫度、銅焊耐熱性及成形性等全部的性能，在任一個特性上都較差。由以上可知，本發明的預浸體是低熱膨脹性、耐熱性及成形性優異的預浸體。 [產業上的可利用性]
因為本發明的預浸體在低熱膨脹性、耐熱性及成形性方面優異，所以作為高積體化而成的半導體封裝體、電子機器用印刷線路板等是有用的。
1‧‧‧支撐體(核心基板)2‧‧‧預浸體(絕緣層)3‧‧‧通孔4‧‧‧電路圖案5‧‧‧增層6‧‧‧無芯基板10‧‧‧纖維基材層11‧‧‧第一樹脂層12‧‧‧第二樹脂層13‧‧‧纖維基材100‧‧‧預浸體
第1圖是本發明的預浸體的剖面概要圖。 第2圖是顯示本發明的預浸體的各層厚度的概要圖。 第3圖是顯示本發明的無芯基板的製造方法的一態樣的概要圖。
國內寄存資訊 (請依寄存機構、日期、號碼順序註記) 無
國外寄存資訊 (請依寄存國家、機構、日期、號碼順序註記) 無
10‧‧‧纖維基材層
11‧‧‧第一樹脂層
12‧‧‧第二樹脂層
100‧‧‧預浸體

Claims (12)

  1. 一種預浸體，其具有：纖維基材層，其含有纖維基材；第一樹脂層，其被形成在該纖維基材層的其中一面上；及，第二樹脂層，其被形成在該纖維基材層的另一面上；其中，前述第一樹脂層是將樹脂組成物(I)形成層而成的層，該樹脂組成物(I)含有環氧樹脂(A)作為樹脂成分的主成分，前述第二樹脂層是將樹脂組成物(II)形成層而成的層，該樹脂組成物(II)含有胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)作為樹脂成分的主成分，該胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)是胺化合物(B)與馬來醯亞胺化合物(C)之反應物，該胺化合物(B)在1分子中具有至少2個一級胺基，該馬來醯亞胺化合物(C)在1分子中具有至少2個N-取代馬來醯亞胺基。
  2. 如請求項1所述之預浸體，其中，前述(B)成分含有矽氧烷化合物，該矽氧烷化合物在1分子中具有至少2個一級胺基。
  3. 如請求項1或2所述之預浸體，其中，前述胺基改質聚醯亞胺樹脂(X)是胺化合物(B)、馬來醯亞胺化合物(C)及胺化合物(D)之反應物，該胺化合物(B)在1分子中具有至少2個一級胺基，該馬來醯亞胺化合物 (C)在1分子中具有至少2個N-取代馬來醯亞胺基，該胺化合物(D)具有由下述通式(D-1)表示的酸性取代基：
    Figure 107105765-A0305-02-0062-4
     式(D-1)中，RD1各自獨立地表示羥基、羧基或磺酸基，RD2各自獨立地表示氫原子、碳數1~5的脂肪族烴基或鹵素原子，x是1~5的整數，y是0~4的整數，並且x與y的總數是5。
  4. 如請求項1或2所述之預浸體，其中，前述樹脂組成物(II)進一步含有熱硬化性樹脂(G)，該熱硬化性樹脂(G)選自由環氧樹脂和氰酸酯樹脂所組成之群組中的1種以上。
  5. 如請求項1或2所述之預浸體，其中，選自由前述樹脂組成物(I)和樹脂組成物(II)所組成之群組中的1種以上的樹脂組成物，進一步含有無機填充材料(E)。
  6. 如請求項1或2所述之預浸體，其中，選自由前述樹脂組成物(I)和樹脂組成物(II)所組成之群組中的1種以上的樹脂組成物，進一步含有硬化促進劑(F)。
  7. 一種積層板，其是將請求項1~6中任一項所述之預浸體積層並進行成形而成。
  8. 一種印刷線路板，其含有請求項7所述之積層板。
  9. 如請求項1或2所述之預浸體，其中，該預浸體用於無芯基板。
  10. 一種無芯基板，其具有絕緣層，該絕緣層是使用請求項1~6中任一項所述之預浸體而形成。
  11. 一種無芯基板的製造方法，其包含以與電路圖案相接的方式來配置請求項1~6中任一項所述之預浸體的步驟。
  12. 一種半導體封裝體，其是將半導體元件裝配在請求項8所述之印刷線路板或請求項10所述之無芯基板上而成。
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