TWI816900B - 感光性樹脂組成物、圖案硬化物的製造方法、硬化物、層間絕緣膜、覆蓋塗層、表面保護膜及電子零件 - Google Patents
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Abstract
一種感光性樹脂組成物，含有：（A）具有聚合性的不飽和鍵的聚醯亞胺前驅物；（B）聚合性單體；（C）光聚合起始劑；（D）環化觸媒；及（E）溶劑。
Description
本發明是有關於一種感光性樹脂組成物、圖案硬化物的製造方法、硬化物、層間絕緣膜、覆蓋塗層、表面保護膜及電子零件。
先前，半導體元件的表面保護膜及層間絕緣膜使用的是兼具優異的耐熱性與電特性、機械特性等的聚醯亞胺或聚苯並噁唑。近年來，使用對該些樹脂自身賦予了感光特性的感光性樹脂組成物，若使用該感光性樹脂組成物，則圖案硬化物的製造步驟可簡略化，可縮短繁雜的製造步驟（例如，參照專利文獻1）。
然而，近年來，支援電腦高性能化的電晶體的微細化達到比例定律（scaling law）的極限，為了進一步的高性能化或高速化，將半導體元件三維地積層的積層器件結構受到關注。
於積層器件結構中，多晶粒扇出晶圓級封裝（Multi-die Fanout Wafer Level Packaging）是在一個封裝中一併密封多個晶粒而製造的封裝，與先前所提出的扇出晶圓級封裝（在一個封裝中密封一個晶粒而製造）相比，可期待低成本化、高性能化，因此備受矚目。
於多晶粒扇出晶圓級封裝的製作中，就高性能的晶粒的保護或保護耐熱性低的密封材料而提高良率的觀點而言，強烈要求低溫硬化性（例如，參照專利文獻2）。
另外，作為樹脂組成物，揭示了包含聚醯亞胺前驅物的樹脂組成物（例如，參照專利文獻3）。
[現有技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2009-265520號公報
[專利文獻2]國際公開第2008/111470號
[專利文獻3]日本專利特開2016-199662號公報
本發明的目的在於提供一種即便為230℃以下的低溫硬化，亦可形成機械特性優異的硬化物且保存穩定性優異的感光性樹脂組成物、圖案硬化物的製造方法、硬化物、層間絕緣膜、覆蓋塗層、表面保護膜及電子零件。
根據本發明，提供以下的感光性樹脂組成物等。
1.一種感光性樹脂組成物，含有：
（A）具有聚合性的不飽和鍵的聚醯亞胺前驅物；
（B）聚合性單體；
（C）光聚合起始劑；
（D）環化觸媒；及
（E）溶劑。
2.如1所述的感光性樹脂組成物，其中所述（A）成分為具有由下述式（1）所表示的結構單元的聚醯亞胺前驅物。
[化1]
（式（1）中，X1
為具有一個以上的芳香族基的四價基，-COOR1
基與-CONH-基相互處於鄰位，-COOR2
基與-CO-基相互處於鄰位。Y1
為二價芳香族基。R1
及R2
分別獨立地為氫原子、由下述式（2）所表示的基、或碳數1～4的脂肪族烴基，且R1
及R2
的至少一者為由所述式（2）所表示的基。）
[化2]
（式（2）中，R3
～R5
分別獨立地為氫原子或碳數1～3的脂肪族烴基，m為1～10的整數。）
3.如1或2所述的感光性樹脂組成物，其中所述（D）成分為選自由N-苯基二乙醇胺、N-甲基苯胺、N-乙基苯胺、N,N-二甲基苯胺、N-苯基乙醇胺、4-苯基嗎啉及2,2'-(4-甲基苯基亞胺基)二乙醇所組成的群組中的一種以上。
4.如1或2所述的感光性樹脂組成物，其中所述（D）成分包含由下述式（17）所表示的化合物。
[化3]
（式（17）中，R31A
～R33A
分別獨立地為氫原子、一價脂肪族烴基、具有羥基的一價脂肪族烴基、或一價芳香族基，R31A
～R33A
的至少一個為一價芳香族基。R31A
～R33A
可藉由鄰接的基彼此形成環。）
5.如1至4中任一項所述的感光性樹脂組成物，其中所述（C）成分包含（C1）由下述式（15）所表示的化合物及（C2）由下述式（16）所表示的化合物。
[化4]
（式（15）中，R11A
為碳數1～12的烷基，a1為0～5的整數。R12A
為氫原子或碳數1～12的烷基。R13A
及R14A
分別獨立地表示氫原子、碳數1～12的烷基、苯基或甲苯基。於a1為2以上的整數的情況下，R11A
分別可相同亦可不同。）
[化5]
（式（16）中，R21A
為碳數1～12的烷基，R22A
及R23A
分別獨立地為氫原子、碳數1～12的烷基、碳數1～12的烷氧基、碳數4～10的環烷基、苯基或甲苯基，c1為0～5的整數。於c1為2以上的整數的情況下，R21A
分別可相同亦可不同。）
6.如1至5中任一項所述的感光性樹脂組成物，其中所述（B）成分包含具有脂肪族環狀骨架的聚合性單體。
7.如1至6中任一項所述的感光性樹脂組成物，其中所述（B）成分具有包含聚合性的不飽和雙鍵的基。
8.如7所述的感光性樹脂組成物，其中所述（B）成分為具有兩個以上的包含聚合性的不飽和雙鍵的基的聚合性單體。
9.如1至7中任一項所述的感光性樹脂組成物，其中所述（B）成分包含由下述式（3）所表示的聚合性單體。
[化6]
（式（3）中，R6
及R7
分別獨立地為碳數1～4的脂肪族烴基或由下述式（4）所表示的基。n1為0或1，n2為0～2的整數，n1+n2為1以上。n1個R6
及n2個R7
的至少一個為由下述式（4）所表示的基。）
[化7]
（式（4）中，R9
～R11
分別獨立地為氫原子或碳數1～3的脂肪族烴基，l為0～10的整數。）
10.如9所述的感光性樹脂組成物，其中n1+n2為2或3。
11.如1至10中任一項所述的感光性樹脂組成物，其中所述（B）成分包含由下述式（5）所表示的聚合性單體。
[化8]
12.如1至11中任一項所述的感光性樹脂組成物，其中更包含（F）熱聚合起始劑。
13.如1至12中任一項所述的感光性樹脂組成物，其中更包含抗氧化劑。
14.一種圖案硬化物的製造方法，包括：
將如1至13中任一項所述的感光性樹脂組成物塗佈於基板上並進行乾燥而形成感光性樹脂膜的步驟；
對所述感光性樹脂膜進行圖案曝光而獲得樹脂膜的步驟；
使用有機溶劑對所述圖案曝光後的樹脂膜進行顯影而獲得圖案樹脂膜的步驟；以及
對所述圖案樹脂膜進行加熱處理的步驟。
15.如14所述的圖案硬化物的製造方法，其中所述加熱處理的溫度為230℃以下。
16.一種硬化物，其為將如1至13中任一項所述的感光性樹脂組成物硬化而成。
17.如16所述的硬化物，其為圖案硬化物。
18.一種層間絕緣膜、覆蓋塗層或表面保護膜，其為使用如16或17所述的硬化物製作而成。
19.一種電子零件，其含有如18所述的層間絕緣膜、覆蓋塗層或表面保護膜。
根據本發明，可提供一種即便為230℃以下的低溫硬化，亦可形成機械特性優異的硬化物且保存穩定性優異的感光性樹脂組成物、圖案硬化物的製造方法、硬化物、層間絕緣膜、覆蓋塗層、表面保護膜及電子零件。
以下，對本發明的感光性樹脂組成物、使用其的圖案硬化物的製造方法、硬化物、層間絕緣膜、覆蓋塗層、表面保護膜及電子零件的實施形態進行詳細說明。再者，本發明並不受以下的實施形態限定。
於本說明書中，所謂「A或B」，只要包含A與B的任一者即可，亦可包含兩者。另外，於本說明書中，「步驟」這一用語不僅包含獨立的步驟，即便於無法與其他步驟明確區別的情況下，只要達成該步驟的所期望的作用，則包含於本用語中。
使用「～」所表示的數值範圍是表示包含「～」的前後所記載的數值分別作為最小值及最大值的範圍。另外，於本說明書中，關於組成物中的各成分的含量，於在組成物中存在多種相當於各成分的物質的情況下，只要無特別說明，則是指存在於組成物中的該多種物質的合計量。進而，關於例示材料，只要無特別說明，則可單獨使用，亦可組合使用兩種以上。
本說明書中的所謂「(甲基)丙烯酸基」，是指「丙烯酸基」及「甲基丙烯酸基」。
本發明的感光性樹脂組成物含有：（A）具有聚合性的不飽和鍵的聚醯亞胺前驅物（以下，亦稱為「（A）成分」）；（B）聚合性單體（亦稱為「交聯劑」）（以下，亦稱為「（B）成分」）；（C）光聚合起始劑（以下，亦稱為「（C）成分」）；（D）環化觸媒（以下，亦稱為「（D）成分」）；及（E）溶劑（以下，亦稱為「（E）成分」）。
藉此，即便為230℃以下的低溫硬化，亦可形成機械特性優異的硬化物。
另外，可提高保存穩定性。
另外，作為任意的效果，即便為230℃以下的低溫硬化，亦可形成環化率優異的硬化物。
作為任意的效果，可提高感度。
本發明的感光性樹脂組成物較佳為負型感光性樹脂組成物。本發明的感光性樹脂組成物較佳為電子零件用材料。
（A）成分並無特別限制，較佳為於圖案化時的光源使用i射線的情況下透射率高、且即便於230℃以下的低溫硬化時亦顯示出高硬化物特性的聚醯亞胺前驅物。
作為聚合性的不飽和鍵，可列舉碳碳雙鍵等。
（A）成分較佳為具有由下述式（1）所表示的結構單元的聚醯亞胺前驅物。藉此，i射線的透射率高，且即便於230℃以下的低溫硬化時，亦可形成良好的硬化物。
相對於（A）成分的所有構成單元，由式（1）所表示的結構單元的含量較佳為50莫耳%以上，更佳為80莫耳%以上，進而佳為90莫耳%以上。上限並無特別限定，可為100莫耳%。
[化9]
（式（1）中，X1
為具有一個以上的芳香族基的四價基，-COOR1
基與-CONH-基相互處於鄰位，-COOR2
基與-CO-基相互處於鄰位。Y1
為二價芳香族基。R1
及R2
分別獨立地為氫原子、由下述式（2）所表示的基、或碳數1～4的脂肪族烴基，且R1
及R2
的至少一者為由所述式（2）所表示的基。）
[化10]
（式（2）中，R3
～R5
分別獨立地為氫原子或碳數1～3的脂肪族烴基，m為1～10的整數（較佳為2～5的整數，更佳為2或3）。）
於式（1）的X1
的具有一個以上（較佳為一個～三個，更佳為一個或兩個）的芳香族基的四價基中，芳香族基可為芳香族烴基，亦可為芳香族雜環式基。較佳為芳香族烴基。
作為式（1）的X1
的芳香族烴基，可列舉：由苯環形成的二價～四價（二價、三價或四價）的基、由萘形成的二價～四價的基、由苝形成的二價～四價的基等。
作為式（1）的X1
的具有一個以上的芳香族基的四價基，例如可列舉以下的式（6）的四價基，但並不限定於該些。
[化11]
（式（6）中，X及Y分別獨立地表示不與各自所鍵結的苯環共軛的二價基或單鍵。Z為醚基（-O-）或硫醚基（-S-）（較佳為-O-）。）
式（6）中，X及Y的不與各自所鍵結的苯環共軛的二價基較佳為-O-、-S-、亞甲基、雙(三氟甲基)亞甲基、或二氟亞甲基，更佳為-O-。
式（1）的Y1
的二價芳香族基可為二價芳香族烴基，亦可為二價芳香族雜環式基。較佳為二價芳香族烴基。
作為式（1）的Y1
的二價芳香族烴基，例如可列舉以下的式（7）的基，但並不限定於此。
[化12]
（式（7）中，R12
～R19
分別獨立地為氫原子、一價脂肪族烴基或具有鹵素原子的一價有機基。）
作為式（7）的R12
～R19
的一價脂肪族烴基（較佳為碳數1～10，更佳為碳數1～6），可列舉甲基等。例如，可為R12
及R15
～R19
為氫原子，R13
及R14
為一價脂肪族烴基。
式（7）的R12
～R19
的具有鹵素原子（較佳為氟原子）的一價有機基較佳為具有鹵素原子的一價脂肪族烴基（較佳為碳數1～10，更佳為碳數1～6），可列舉三氟甲基等。
作為式（1）的R1
及R2
的碳數1～4（較佳為1或2）的脂肪族烴基，可列舉：甲基、乙基、正丙基、2-丙基、正丁基等。
式（1）的R1
及R2
的至少一者為由式（2）所表示的基，較佳為R1
及R2
兩者均為由式（2）所表示的基。
作為式（2）的R3
～R5
的碳數1～3（較佳為1或2）的脂肪族烴基，可列舉：甲基、乙基、正丙基、2-丙基等。較佳為甲基。
具有由式（1）所表示的結構單元的聚醯亞胺前驅物例如可藉由如下方式來獲得：使由下述式（8）所表示的四羧酸二酐與由下述式（9）所表示的二胺基化合物於N-甲基-2-吡咯啶酮等有機溶劑中進行反應而獲得聚醯胺酸，添加由下述式（10）所表示的化合物，並於有機溶劑中進行反應而局部地導入酯基。
由式（8）所表示的四羧酸二酐及由式（9）所表示的二胺基化合物可單獨使用一種，亦可組合兩種以上。
[化13]
（式（8）中，X1
為與式（1）的X1
相對應的基。）
[化14]
（式（9）中，Y1
如式（1）中所定義般。）
[化15]
（式（10）中，R為由所述式（2）所表示的基。）
（A）成分亦可具有由式（1）所表示的結構單元以外的結構單元。
作為由式（1）所表示的結構單元以外的結構單元，可列舉由式（11）所表示的結構單元等。
[化16]
（式（11）中，X2
為具有一個以上的芳香族基的四價基，-COOR51
基與-CONH-基相互處於鄰位，-COOR52
基與-CO-基相互處於鄰位。Y2
為二價芳香族基。R51
及R52
分別獨立地為氫原子或碳數1～4的脂肪族烴基。）
式（11）的X2
的具有一個以上的芳香族基的四價基可列舉與式（1）的X1
的具有一個以上的芳香族基的四價基相同者。
式（11）的Y2
的二價芳香族基可列舉與式（1）的Y1
的二價芳香族基相同者。
式（11）的R51
及R52
的碳數1～4的脂肪族烴基可列舉與R1
及R2
的碳數1～4的脂肪族烴基相同者。
由式（1）所表示的結構單元以外的結構單元可單獨使用一種，亦可組合兩種以上。
相對於（A）成分的所有構成單元，由式（1）所表示的結構單元以外的結構單元的含量較佳為未滿50莫耳%。
於（A）成分中，相對於所有羧基及所有羧基酯，經式（2）所表示的基酯化的羧基的比例較佳為50莫耳%以上，更佳為60莫耳%～100莫耳%，進而佳為70莫耳%～90莫耳%。
（A）成分的分子量並無特別限制，以數量平均分子量計，較佳為10,000～200,000。
數量平均分子量例如可利用凝膠滲透層析法來測定，可藉由使用標準聚苯乙烯校準曲線進行換算來求出。
（B）成分較佳為具有（較佳為兩個以上的）包含聚合性的不飽和雙鍵的基（因可藉由光聚合起始劑進行聚合，故較佳為(甲基)丙烯酸基）。（B）成分較佳為具有兩個以上的包含聚合性的不飽和雙鍵的基的聚合性單體。為了提高交聯密度及光感度，且抑制顯影後的圖案膨潤，（B）成分較佳為具有兩個～三個的包含聚合性的不飽和雙鍵的基。
另外，（B）成分亦可包含具有包含聚合性的不飽和雙鍵的基以外的官能基的聚合性單體。作為官能基，可列舉環氧基、氧雜環丁烷基等環狀醚基等。
（B）成分較佳為包含具有脂肪族環狀骨架（較佳為碳數4～15，更佳為碳數5～12）的聚合性單體。藉此，能夠對可形成的硬化物賦予疏水性，從而可抑制高溫多濕條件下的硬化物與基板間的接著性降低。
（B）成分較佳為包含由下述式（3）所表示的聚合性單體。
[化17]
（式（3）中，R6
及R7
分別獨立地為碳數1～4的脂肪族烴基或由下述式（4）所表示的基。n1為0或1，n2為0～2的整數，n1+n2為1以上（較佳為2或3）。n1個R6
及n2個R7
的至少一個（較佳為兩個或三個）為由下述式（4）所表示的基。）
於R7
為兩個的情況下，兩個R7
可相同亦可不同。
[化18]
（式（4）中，R9
～R11
分別獨立地為氫原子或碳數1～3的脂肪族烴基，l為0～10的整數（較佳為0、1或2）。）
（B）成分更佳為包含由下述式（5）所表示的聚合性單體。
[化19]
另外，作為（B）成分，例如亦可使用以下的聚合性單體。
[化20]
式（12）中，R21
～R24
分別獨立地為碳數1～4的脂肪族烴基或由所述式（4）所表示的基。n3為1～3的整數（較佳為2或3）。n4為1～3的整數（較佳為2或3）。n5為0或1，n6為0或1。n5+n6為1以上（較佳為2）。
於R21
存在兩個以上的情況下，兩個以上的R21
可相同亦可不同。
於R22
存在兩個以上的情況下，兩個以上的R22
可相同亦可不同。
n3個R21
的至少一個（較佳為兩個或三個）為由所述式（4）所表示的基。
n4個R22
的至少一個（較佳為兩個或三個）為由所述式（4）所表示的基。
n5個R23
及n6個R24
的至少一個（較佳為兩個）為由所述式（4）所表示的基。
作為式（3）的R6
及R7
以及式（12）的R21
～R24
的碳數1～4的脂肪族烴基，可列舉與式（1）的R1
及R2
的碳數1～4的脂肪族烴基相同者。
作為式（4）的R9
～R11
的碳數1～3的脂肪族烴基，可列舉與式（2）的R3
～R5
的碳數1～3的脂肪族烴基相同者。
（B）成分亦可包含具有脂肪族環狀骨架的聚合性單體以外的聚合性單體。藉此，可獲得具有良好的機械特性的硬化物。
作為具有脂肪族環狀骨架的聚合性單體以外的聚合性單體，例如可列舉：二乙二醇二丙烯酸酯、三乙二醇二丙烯酸酯、四乙二醇二丙烯酸酯、二乙二醇二甲基丙烯酸酯、三乙二醇二甲基丙烯酸酯、四乙二醇二甲基丙烯酸酯、1,4-丁二醇二丙烯酸酯、1,6-己二醇二丙烯酸酯、1,4-丁二醇二甲基丙烯酸酯、1,6-己二醇二甲基丙烯酸酯、三羥甲基丙烷二丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三丙烯酸酯、三羥甲基丙烷二甲基丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三甲基丙烯酸酯、季戊四醇三丙烯酸酯、季戊四醇四丙烯酸酯、季戊四醇三甲基丙烯酸酯、季戊四醇四甲基丙烯酸酯、四羥甲基甲烷四丙烯酸酯、四羥甲基甲烷四甲基丙烯酸酯、二季戊四醇六丙烯酸酯、二季戊四醇六甲基丙烯酸酯、乙氧基化季戊四醇四丙烯酸酯、乙氧基化異三聚氰酸三丙烯酸酯、乙氧基化異三聚氰酸三甲基丙烯酸酯、異三聚氰酸丙烯醯基氧基乙酯、異三聚氰酸甲基丙烯醯基氧基乙酯、環氧乙烷（ethylene oxide，EO）改質雙酚A二丙烯酸酯（例如，作為市售品的FA324A（日立化成股份有限公司製造））等。
（B）成分可單獨使用一種，亦可組合兩種以上。
就獲得良好的機械特性及感光特性的觀點而言，（B）成分較佳為包含具有脂肪族環狀骨架的聚合性單體及具有脂肪族環狀骨架的聚合性單體以外的聚合性單體。
於包含具有脂肪族環狀骨架的聚合性單體及具有脂肪族環狀骨架的聚合性單體以外的聚合性單體的情況下，相對於（A）成分100質量份，具有脂肪族環狀骨架的聚合性單體的含量較佳為1質量份～40質量份。就提高硬化物的疏水性的觀點而言，更佳為5質量份～35質量份。相對於（A）成分100質量份，具有脂肪族環狀骨架的聚合性單體以外的聚合性單體的含量較佳為1質量份～20質量份。就提高硬化物的疏水性的觀點而言，更佳為5質量份～15質量份。
相對於（A）成分100質量份，（B）成分的含量較佳為1質量份～50質量份。就提高硬化物的疏水性的觀點而言，更佳為3質量份～50質量份，進而佳為5質量份～40質量份。
於為所述範圍內的情況下，容易獲得實用性浮雕圖案（relief pattern），容易抑制未曝光部的顯影後殘渣。
作為（C）成分，例如可較佳地列舉：二苯甲酮、鄰苯甲醯基苯甲酸甲酯、4-苯甲醯基-4'-甲基二苯基酮、二芐基酮、茀酮等二苯甲酮衍生物，
2,2'-二乙氧基苯乙酮、2-羥基-2-甲基苯丙酮、1-羥基環己基苯基酮等苯乙酮衍生物，
噻噸酮、2-甲基噻噸酮、2-異丙基噻噸酮、二乙基噻噸酮等噻噸酮衍生物，
芐基、芐基二甲基縮酮、芐基-β-甲氧基乙基縮醛等芐基衍生物，
安息香、安息香甲醚等安息香衍生物，及
1-苯基-1,2-丁二酮-2-(O-甲氧基羰基)肟、1-苯基-1,2-丙二酮-2-(O-甲氧基羰基)肟、1-苯基-1,2-丙二酮-2-(O-乙氧基羰基)肟、1-苯基-1,2-丙二酮-2-(O-苯甲醯基)肟、1,3-二苯基丙三酮-2-(O-乙氧基羰基)肟、1-苯基-3-乙氧基丙三酮-2-(O-苯甲醯基)肟、乙酮,1-[9-乙基-6-(2-甲基苯甲醯基)-9H-咔唑-3-基]-,1-(O-乙醯基肟)、由下述式所表示的化合物等肟酯類等，但並不限定於該些。
[化21]
尤其就光感度的方面而言，較佳為肟酯類。
（C）成分較佳為含有（C1）由下述式（15）所表示的化合物（以下，亦稱為「（C1）成分」）。
（C1）成分較佳為相對於光化射線的感度高於後述的（C2）成分，且較佳為高感度的感光劑。
[化22]
式（15）中，R11A
為碳數1～12的烷基，a1為0～5的整數。R12A
為氫原子或碳數1～12的烷基。R13A
及R14A
分別獨立地表示氫原子、碳數1～12（較佳為碳數1～4）的烷基、苯基或甲苯基。於a1為2以上的整數的情況下，R11A
分別可相同亦可不同。
R11A
較佳為碳數1～4的烷基，更佳為甲基。a1較佳為1。R12A
較佳為碳數1～4的烷基，更佳為乙基。R13A
及R14A
較佳為分別獨立地為碳數1～4的烷基，更佳為甲基。
作為由式（15）所表示的化合物，例如可列舉由下述式（15A）所表示的化合物，可作為日本巴斯夫（BASF Japan）股份有限公司製造的「豔佳固（IRGACURE）OXE 02」來獲取。
[化23]
另外，（C）成分較佳為含有（C2）由下述式（16）所表示的化合物（以下，亦稱為「（C2）成分」）。
（C2）成分較佳為相對於光化射線的感度低於（C1）成分，且較佳為標準感度的感光劑。
[化24]
式（16）中，R21A
為碳數1～12的烷基，R22A
及R23A
分別獨立地為氫原子、碳數1～12的烷基（較佳為碳數1～4）、碳數1～12的烷氧基（較佳為碳數1～4）、碳數4～10的環烷基、苯基或甲苯基，c1為0～5的整數。於c1為2以上的整數的情況下，R21A
分別可相同亦可不同。
c1較佳為0。R22A
較佳為碳數1～4的烷基，更佳為甲基。R23A
較佳為碳數1～12的烷氧基，更佳為碳數1～4的烷氧基，進而佳為甲氧基或乙氧基。
作為由式（16）所表示的化合物，例如可列舉由下述式（16A）所表示的化合物，可作為拉姆森（Lambson）公司製造的「G-1820（PDO）」來獲取。
[化25]
（C）成分可單獨使用一種，亦可組合兩種以上。
（C）成分較佳為包含選自由（C1）成分及（C2）成分所組成的群組中的一種以上。
另外，（C）成分較佳為包含（C1）成分及（C2）成分。
相對於（A）成分100質量份，（C）成分的含量較佳為0.1質量份～20質量份，更佳為0.1質量份～10質量份，進而佳為0.1質量份～5質量份。
於為所述範圍內的情況下，光交聯於膜厚方向上容易變得均勻，容易獲得實用性浮雕圖案。
於含有（C1）成分的情況下，相對於（A）成分100質量份，（C1）成分的含量通常為0.05質量份～5.0質量份，較佳為0.07質量份～2.5質量份，更佳為0.09質量份～1.0質量份。
於含有（C2）成分的情況下，相對於（A）成分100質量份，（C2）成分的含量通常為0.5質量份～15.0質量份，較佳為1.0質量份～15.0質量份。
於含有（C1）成分及（C2）成分的情況下，較佳為（C1）成分的含量相對於（A）成分100質量份而為0.05質量份～5.0質量份，且（C2）成分的含量相對於（A）成分100質量份而為0.5質量份～15.0質量份。
於含有（C1）成分及（C2）成分的情況下，（C1）成分與（C2）成分的含量的質量比較佳為1：2～1：15，更佳為1：3～1：10。
本發明的感光性樹脂組成物包含（D）環化觸媒。
（D）成分較佳為選自由2-(甲基苯基胺基)乙醇、2-(乙基苯胺基)乙醇、N-苯基二乙醇胺、N-甲基苯胺、N-乙基苯胺、N,N-二甲基苯胺、N-苯基乙醇胺、4-苯基嗎啉及2,2'-(4-甲基苯基亞胺基)二乙醇所組成的群組中的一種以上，更佳為選自由N-苯基二乙醇胺、N-甲基苯胺、N-乙基苯胺、N,N-二甲基苯胺、N-苯基乙醇胺、4-苯基嗎啉及2,2'-(4-甲基苯基亞胺基)二乙醇所組成的群組中的一種以上。
（D）成分較佳為包含由下述式（17）所表示的化合物。
[化26]
（式（17）中，R31A
～R33A
分別獨立地為氫原子、一價脂肪族烴基、具有羥基的一價脂肪族烴基、或一價芳香族基，R31A
～R33A
的至少一個（較佳為一個）為一價芳香族基。R31A
～R33A
可藉由鄰接的基彼此形成環（例如，可具有取代基（例如，甲基、苯基）的五員環或六員環）。）
進而，R31A
～R33A
的至少一個較佳為一價脂肪族烴基、具有羥基的一價脂肪族烴基、或一價芳香族基。
作為式（17）的R31A
～R33A
的一價脂肪族烴基（較佳為碳數1～10，更佳為碳數1～6），可列舉甲基、乙基等。
作為式（17）的R31A
～R33A
的具有羥基的一價脂肪族烴基，可列舉於R31A
～R33A
的一價脂肪族烴基上鍵結有一個以上（較佳為一個～三個）的羥基的基等。具體而言，可列舉羥甲基、羥乙基等。較佳為羥乙基。
作為式（17）的R31A
～R33A
的一價芳香族基，可為一價芳香族烴基（較佳為碳數6～12，更佳為碳數6～10），亦可為一價芳香族雜環式基。較佳為一價芳香族烴基。
作為一價芳香族烴基，可列舉苯基、萘基等。
式（17）的R31A
～R33A
的一價芳香族基可具有取代基。作為取代基，可列舉與所述式（17）的R31A
～R33A
的一價脂肪族烴基、及所述式（17）的R31A
～R33A
的具有羥基的一價脂肪族烴基相同者。
（D）成分可單獨使用一種，亦可組合兩種以上。
就醯亞胺化率或感度提高的觀點而言，相對於（A）成分100質量份，（D）成分的含量較佳為0.1質量份～20質量份。就保存穩定性的觀點而言，（D）成分的含量更佳為0.3質量份～15質量份，進而佳為0.5質量份～10質量份。
本發明的感光性樹脂組成物包含（E）溶劑。
作為（E）成分，可列舉N-甲基-2-吡咯啶酮、γ-丁內酯、乳酸乙酯、丙二醇單甲醚乙酸酯、乙酸苄酯、乙酸正丁酯、丙酸乙氧基乙酯、3-甲基甲氧基丙酸酯、N,N-二甲基甲醯胺、N,N-二甲基乙醯胺、二甲基亞碸、六甲基磷醯胺、四亞甲基碸、環己酮、環戊酮、二乙基酮、二異丁基酮、甲基戊基酮、N-二甲基嗎啉等，通常只要可充分溶解其他成分，則並無特別限制。
其中，就各成分的溶解性與感光性樹脂膜形成時的塗佈性優異的觀點而言，較佳為使用N-甲基-2-吡咯啶酮、γ-丁內酯、乳酸乙酯、丙二醇單甲醚乙酸酯、N,N-二甲基甲醯胺、N,N-二甲基乙醯胺。
另外，作為（E）成分，亦可使用由下述式（21）所表示的化合物。
[化27]
（式中，R41
～R43
分別獨立地為碳數1～10的烷基。）
作為式（21）中的R41
～R43
的碳數1～10（較佳為1～3，更佳為1或3）的烷基，可列舉：甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第三丁基、戊基、己基、庚基、辛基等。
由式（21）所表示的化合物較佳為3-甲氧基-N,N-二甲基丙醯胺（例如，商品名「KJCMPA-100」（KJ化學品（KJ Chemicals）股份有限公司製造））。
（E）成分可單獨使用一種，亦可組合兩種以上。
（E）成分的含量並無特別限定，一般而言，相對於（A）成分100質量份而為50質量份～1000質量份。
就促進聚合反應的觀點而言，本發明的感光性樹脂組成物可更包含（F）熱聚合起始劑（以下，亦稱為「（F）成分」）。
作為（F）成分，較佳為如下化合物：於在成膜時用以去除溶劑的加熱（乾燥）中不分解，藉由硬化時的加熱而分解並產生自由基，從而促進（B）成分彼此、或（A）成分及（B）成分的聚合反應。
（F）成分較佳為分解點為110℃以上、200℃以下的化合物，就於更低的溫度下促進聚合反應的觀點而言，更佳為分解點為110℃以上、175℃以下的化合物。
作為具體例，可列舉：過氧化甲乙酮等過氧化酮；過氧化1,1-二(第三己基過氧化)-3,3,5-三甲基環己烷、1,1-二(第三己基過氧化)環己烷、1,1-二(第三丁基過氧化)環己烷等的過氧化縮酮；1,1,3,3-四甲基丁基過氧化氫、枯烯過氧化氫、對甲烷過氧化氫等過氧化氫；二枯基過氧化物、二-第三丁基過氧化物等二烷基過氧化物；二月桂醯基過氧化物、二苯甲醯基過氧化物等二醯基過氧化物；二(4-第三丁基環己基)過氧化二碳酸酯、二(2-乙基己基)過氧化二碳酸酯等過氧化二碳酸酯；第三丁基過氧化-2-乙基己酸酯、第三己基過氧化異丙基單碳酸酯、第三丁基過氧化苯甲酸酯、1,1,3,3-四甲基丁基過氧化-2-乙基己酸酯等過氧化酯，雙(1-苯基-1-甲基乙基)過氧化物等。作為市售品，可列舉商品名「過枯基（Percumyl）D」、「過枯基（Percumyl）P」、「過枯基（Percumyl）H」（以上為日油股份有限公司製造）等。
於含有（F）成分的情況下，相對於（A）成分100質量份，（F）成分的含量較佳為0.1質量份～20質量份，為了確保良好的耐助熔劑性，更佳為0.2質量份～20質量份，就抑制因乾燥時的分解而導致的溶解性降低的觀點而言，進而佳為0.3質量份～10質量份。
本發明的感光性樹脂組成物可更包含抗氧化劑。藉由含有抗氧化劑，可捕捉因高溫保存或迴焊處理而產生的氧自由基及過氧化物自由基，進一步抑制接著性（密接性）的降低。另外，可抑制絕緣可靠性試驗時的電極的氧化，可抑制自電極向樹脂膜或圖案樹脂膜的擴散。
作為抗氧化劑，可列舉：N,N'-雙[2-[2-(3,5-二-第三丁基-4-羥基苯基)乙基羰基氧基]乙基]草醯胺、N,N'-雙-3-(3,5-二-第三丁基-4'-羥基苯基)丙醯基六亞甲基二胺、1,3,5-三(3-羥基-4-第三丁基-2,6-二甲基苄基)-1,3,5-三嗪-2,4,6(1H,3H,5H)-三酮，
2,6-二-第三丁基-4-甲基苯酚、2,5-二-第三丁基-對苯二酚、十八烷基-3-(3,5-二-第三丁基-4-羥基苯基)丙酸酯、4,4'-亞甲基雙(2,6-二-第三丁基苯酚)、4,4'-硫代-雙(3-甲基-6-第三丁基苯酚)、4,4'-亞丁基-雙(3-甲基-6-第三丁基苯酚)、三乙二醇-雙[3-(3-第三丁基-5-甲基-4-羥基苯基)丙酸酯]、2,2-硫代-二伸乙基雙[3-(3,5-二-第三丁基-4-羥基苯基)丙酸酯]、N,N'-六亞甲基雙(3,5-二-第三丁基-4-氫化肉桂醯胺)、異辛基-3-(3,5-二-第三丁基-4-羥基苯基)丙酸酯、1,3,5-三[4-三乙基甲基-3-羥基-2,6-二甲基苄基]-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮、2,2'-亞甲基-雙(4-甲基-6-第三丁基苯酚)、2,2'-亞甲基-雙(4-乙基-6-第三丁基苯酚)，
三-(3,5-二-第三丁基-4-羥基苄基)-異三聚氰酸酯、1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3,5-二-第三丁基-4-羥基苄基)苯、1,3,5-三(3-羥基-2,6-二甲基-4-異丙基苄基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮、1,3,5-三(4-第三丁基-3-羥基-2,6-二甲基苄基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮、1,3,5-三(4-第二丁基-3-羥基-2,6-二甲基苄基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮、1,3,5-三[4-(1-乙基丙基)-3-羥基-2,6-二甲基苄基]-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮、1,3,5-三(4-第三丁基-3-羥基-2-甲基苄基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮、1,3,5-三(4-第三丁基-3-羥基-2,5-二甲基苄基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮，
季戊四醇基-四[3-(3,5-二-第三丁基-4-羥基苯基)丙酸酯]、1,6-己二醇-雙[3-(3,5-二-第三丁基-4-羥基苯基)丙酸酯]、1,3,5-三(4-第三丁基-3-羥基-2,5,6-二甲基苄基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮、1,3,5-三(4-第三丁基-5-乙基-3-羥基-2,6-二甲基苄基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮、1,3,5-三(4-第三丁基-6-乙基-3-羥基-2,5-甲基苄基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮、1,3,5-三(4-第三丁基-5,6-二乙基-3-羥基-2-甲基苄基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮、1,3,5-三(4-第三丁基-6-乙基-3-羥基-2-甲基苄基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮，
1,3,5-三(4-第三丁基-5-乙基-3-羥基-2-甲基苄基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮、1,3,5-三(3-羥基-2,6-二甲基-4-苯基苄基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮，及
1,3,5-三(4-第三丁基-3-羥基-2,6-二甲基苄基)異三聚氰酸等。
抗氧化劑可單獨使用一種，亦可組合兩種以上。
於包含抗氧化劑的情況下，相對於（A）成分100質量份，抗氧化劑的含量較佳為0.1質量份～20質量份，更佳為0.1質量份～10質量份，進而佳為0.1質量份～5質量份。
本發明的感光性樹脂組成物可更含有偶合劑（接著助劑）、界面活性劑或調平劑、防鏽劑及聚合禁止劑等。
通常，偶合劑於顯影後的加熱處理中與（A）成分反應而進行交聯，或者於進行加熱處理的步驟中偶合劑自身進行聚合。藉此，可進一步提高所獲得的硬化物與基板的接著性。
作為較佳的矽烷偶合劑，可列舉具有脲鍵（-NH-CO-NH-）的化合物。藉此，即便於在230℃以下的低溫下進行硬化的情況下，亦可進一步提高與基板的接著性。
為使進行低溫下的硬化時接著性的顯現優異，更佳為由下述式（13）所表示的化合物。
[化28]
（式（13）中，R31
及R32
分別獨立地為碳數1～5的烷基。a為1～10的整數，b為1～3的整數。）
作為由式（13）所表示的化合物的具體例，可列舉脲甲基三甲氧基矽烷、脲甲基三乙氧基矽烷、2-脲乙基三甲氧基矽烷、2-脲乙基三乙氧基矽烷、3-脲丙基三甲氧基矽烷、3-脲丙基三乙氧基矽烷、4-脲丁基三甲氧基矽烷、4-脲丁基三乙氧基矽烷等，較佳為3-脲丙基三乙氧基矽烷。
作為矽烷偶合劑，亦可使用具有羥基或縮水甘油基的矽烷偶合劑。若併用具有羥基或縮水甘油基的矽烷偶合劑、及於分子內具有脲鍵的矽烷偶合劑，則可進一步提高低溫硬化時的硬化物對於基板的接著性。
作為具有羥基或縮水甘油基的矽烷偶合劑，可列舉：甲基苯基矽烷二醇、乙基苯基矽烷二醇、正丙基苯基矽烷二醇、異丙基苯基矽烷二醇、正丁基苯基矽烷二醇、異丁基苯基矽烷二醇、第三丁基苯基矽烷二醇、二苯基矽烷二醇、乙基甲基苯基矽醇、正丙基甲基苯基矽醇、異丙基甲基苯基矽醇、正丁基甲基苯基矽醇、異丁基甲基苯基矽醇、第三丁基甲基苯基矽醇、乙基正丙基苯基矽醇、乙基異丙基苯基矽醇、正丁基乙基苯基矽醇、異丁基乙基苯基矽醇、第三丁基乙基苯基矽醇、甲基二苯基矽醇、乙基二苯基矽醇、正丙基二苯基矽醇、異丙基二苯基矽醇、正丁基二苯基矽醇、異丁基二苯基矽醇、第三丁基二苯基矽醇、苯基矽烷三醇、1,4-雙(三羥基矽烷基)苯、1,4-雙(甲基二羥基矽烷基)苯、1,4-雙(乙基二羥基矽烷基)苯、1,4-雙(丙基二羥基矽烷基)苯、1,4-雙(丁基二羥基矽烷基)苯、1,4-雙(二甲基羥基矽烷基)苯、1,4-雙(二乙基羥基矽烷基)苯、1,4-雙(二丙基羥基矽烷基)苯、1,4-雙(二丁基羥基矽烷基)苯、及由下述式（14）所表示的化合物等。其中，特別為了進一步提高與基板的接著性，較佳為由式（14）所表示的化合物。
[化29]
（式（14）中，R33
為具有羥基或縮水甘油基的一價有機基，R34
及R35
分別獨立地為碳數1～5的烷基。c為1～10的整數，d為1～3的整數。）
作為由式（14）所表示的化合物，可列舉：羥基甲基三甲氧基矽烷、羥基甲基三乙氧基矽烷、2-羥基乙基三甲氧基矽烷、2-羥基乙基三乙氧基矽烷、3-羥基丙基三甲氧基矽烷、3-羥基丙基三乙氧基矽烷、4-羥基丁基三甲氧基矽烷、4-羥基丁基三乙氧基矽烷、縮水甘油氧基甲基三甲氧基矽烷、縮水甘油氧基甲基三乙氧基矽烷、2-縮水甘油氧基乙基三甲氧基矽烷、2-縮水甘油氧基乙基三乙氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三乙氧基矽烷、4-縮水甘油氧基丁基三甲氧基矽烷、4-縮水甘油氧基丁基三乙氧基矽烷等。
具有羥基或縮水甘油基的矽烷偶合劑較佳為更包含具有氮原子的基，更佳為更具有胺基或醯胺鍵的矽烷偶合劑。
作為更具有胺基的矽烷偶合劑，可列舉：雙(2-羥基甲基)-3-胺基丙基三乙氧基矽烷、雙(2-羥基甲基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、雙(2-縮水甘油氧基甲基)-3-胺基丙基三乙氧基矽烷、雙(2-羥基甲基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷等。
作為更具有醯胺鍵的矽烷偶合劑，可列舉由R36
-(CH2
)e
-CO-NH-(CH2
)f
-Si(OR37
)3
（R36
為羥基或縮水甘油基，e及f分別獨立地為1～3的整數，R37
為甲基、乙基或丙基）所表示的化合物等。
矽烷偶合劑可單獨使用一種，亦可組合兩種以上。
於使用矽烷偶合劑的情況下，相對於（A）成分100質量份，矽烷偶合劑的含量較佳為0.1質量份～20質量份，更佳為0.3質量份～10質量份，進而佳為1質量份～10質量份。
藉由包含界面活性劑或調平劑，可提高塗佈性（例如抑制條紋（striation）（膜厚的不均））及顯影性。
作為界面活性劑或調平劑，例如可列舉聚氧化乙烯月桂基醚、聚氧化乙烯硬酯基醚、聚氧化乙烯油烯基醚、聚氧化乙烯辛基苯酚醚等，作為市售品，可列舉商品名「美佳法（Megafac）F171」、「美佳法（Megafac）F173」、「美佳法（Megafac）R-08」（以上，迪愛生（DIC）股份有限公司製造）；商品名「弗洛德（Fluorad）FC430」、「弗洛德（Fluorad）FC431」（以上，住友3M股份有限公司製造）；商品名「有機矽氧烷聚合物（organic siloxane polymer）KP341」、「KBM303」、「KBM403」、「KBM803」（以上，信越化學工業股份有限公司製造）等。
界面活性劑及調平劑可單獨使用一種，亦可組合兩種以上。
於包含界面活性劑或調平劑的情況下，相對於（A）成分100質量份，界面活性劑或調平劑的含量較佳為0.01質量份～10質量份，更佳為0.05質量份～5質量份，進而佳為0.05質量份～3質量份。
藉由包含防鏽劑，可抑制銅及銅合金的腐蝕或防止變色。
作為防鏽劑，例如可列舉三唑衍生物及四唑衍生物等。
防鏽劑可單獨使用一種，亦可組合兩種以上。
於使用防鏽劑的情況下，相對於（A）成分100質量份，防鏽劑的含量較佳為0.01質量份～10質量份，更佳為0.1質量份～5質量份，進而佳為0.5質量份～3質量份。
藉由含有聚合禁止劑，可確保良好的保存穩定性。
作為聚合禁止劑，可列舉自由基聚合禁止劑、自由基聚合抑制劑等。
作為聚合禁止劑，例如可列舉：對甲氧基苯酚、二苯基-對苯醌、苯醌、對苯二酚、鄰苯三酚、酚噻嗪（phenothiazine）、間苯二酚、鄰二硝基苯、對二硝基苯、間二硝基苯、菲醌、N-苯基-2-萘胺、銅鐵靈（cupferron）、2,5-甲基苯醌（2,5-toluquinone）、單寧酸、對苄基胺基苯酚、亞硝基胺類等。
聚合禁止劑可單獨使用一種，亦可組合兩種以上。
於含有聚合禁止劑的情況下，作為聚合禁止劑的含量，就感光性樹脂組成物的保存穩定性及所獲得的硬化物的耐熱性的觀點而言，相對於（A）成分100質量份，較佳為0.01質量份～30質量份，更佳為0.01質量份～10質量份，進而佳為0.05質量份～5質量份。
本發明的感光性樹脂組成物本質上包含（A）成分～（E）成分、以及任意的（F）成分、偶合劑、界面活性劑、調平劑、防鏽劑及聚合禁止劑，亦可於無損本發明的效果的範圍內包含其他不可避免的雜質。
本發明的感光性樹脂組成物的例如80質量%以上、90質量%以上、95質量%以上、98質量%以上或100質量%可包含
（A）成分～（E）成分、
（A）成分～（F）成分、或
（A）成分～（E）成分、以及任意的（F）成分、偶合劑、界面活性劑、調平劑、防鏽劑及聚合禁止劑。
本發明的硬化物可藉由將所述感光性樹脂組成物硬化而獲得。
本發明的硬化物可用作圖案硬化物，亦可用作無圖案的硬化物。
本發明的硬化物的膜厚較佳為5 μm～20 μm。
於本發明的圖案硬化物的製造方法中，包括：將所述感光性樹脂組成物塗佈於基板上並加以乾燥而形成感光性樹脂膜的步驟；對感光性樹脂膜進行圖案曝光而獲得樹脂膜的步驟；使用有機溶劑對圖案曝光後的樹脂膜進行顯影而獲得圖案樹脂膜的步驟；及對圖案樹脂膜進行加熱處理的步驟。
藉此，可獲得圖案硬化物。
製造無圖案的硬化物的方法例如包括形成所述感光性樹脂膜的步驟及進行加熱處理的步驟。進而，亦可包括進行曝光的步驟。
作為基板，可列舉：玻璃基板；Si基板（矽晶圓）等半導體基板；TiO2
基板、SiO2
基板等金屬氧化物絕緣體基板；氮化矽基板；銅基板；銅合金基板等。
塗佈方法並無特別限制，可使用旋轉器等來進行。
乾燥可使用加熱板、烘箱等來進行。
乾燥溫度較佳為90℃～150℃，就確保溶解對比度的觀點而言，更佳為90℃～120℃。
乾燥時間較佳為30秒～5分鐘。
乾燥亦可進行兩次以上。
藉此，可獲得將所述感光性樹脂組成物形成為膜狀而得的感光性樹脂膜。
感光性樹脂膜的膜厚較佳為5 μm～100 μm，更佳為6 μm～50 μm，進而佳為7 μm～30 μm。
關於圖案曝光，例如介隔光罩而以規定的圖案進行曝光。
所照射的光化射線可列舉i射線、寬頻（broadband，BB）等的紫外線、可見光線、放射線等，較佳為i射線。
作為曝光裝置，可使用平行曝光機、投影曝光機、步進機、掃描曝光機等。
藉由進行顯影，可獲得形成有圖案的樹脂膜（圖案樹脂膜）。於使用負型感光性樹脂組成物的情況下，通常利用顯影液將未曝光部去除。
用作顯影液的有機溶劑可單獨使用感光性樹脂膜的良溶媒、或適宜混合使用良溶媒與不良溶媒來作為顯影液。
作為良溶媒，可列舉：N-甲基-2-吡咯啶酮、N-乙醯基-2-吡咯啶酮、N,N-二甲基乙醯胺、N,N-二甲基甲醯胺、二甲基亞碸、γ-丁內酯、α-乙醯基-γ-丁內酯、環戊酮、環己酮等。
作為不良溶媒，可列舉：甲苯、二甲苯、甲醇、乙醇、異丙醇、丙二醇單甲醚乙酸酯、丙二醇單甲醚及水等。
亦可向顯影液中添加界面活性劑。作為添加量，相對於顯影液100質量份，較佳為0.01質量份～10質量份，更佳為0.1質量份～5質量份。
顯影時間例如可設為將感光性樹脂膜浸漬並完全溶解為止的時間的兩倍。
顯影時間亦因所使用的（A）成分而異，較佳為10秒～15分鐘，更佳為10秒～5分鐘，就生產性的觀點而言，進而佳為20秒～5分鐘。
顯影後，亦可藉由淋洗液來進行清洗。
作為淋洗液，可單獨使用或適宜混合使用蒸餾水、甲醇、乙醇、異丙醇、甲苯、二甲苯、丙二醇單甲醚乙酸酯、丙二醇單甲醚等，另外，亦可階段性地組合使用。
藉由對圖案樹脂膜進行加熱處理，可獲得圖案硬化物。
（A）成分的聚醯亞胺前驅物可藉由加熱處理步驟而引起脫水閉環反應，通常成為相對應的聚醯亞胺。
加熱處理的溫度較佳為250℃以下，更佳為120℃～250℃，進而佳為230℃以下或180℃～230℃。
藉由為所述範圍內，可將對於基板或器件的損傷抑制得小，且可良率良好地生產器件，並可實現製程的省能量化。
加熱處理的時間較佳為5小時以下，更佳為30分鐘～3小時。
藉由為所述範圍內，可充分進行交聯反應或脫水閉環反應。
加熱處理的環境可為大氣中，亦可為氮氣等惰性環境中，就可防止圖案樹脂膜氧化的觀點而言，較佳為氮氣環境下。
作為加熱處理中所使用的裝置，可列舉：石英管爐、加熱板、快速退火爐、垂直式擴散爐、紅外線硬化爐、電子束硬化爐、微波硬化爐等。
本發明的硬化物可用作鈍化膜、緩衝塗膜、層間絕緣膜、覆蓋塗層或表面保護膜等。
使用選自由所述鈍化膜、緩衝塗膜、層間絕緣膜、覆蓋塗層及表面保護膜等所組成的群組中的一種以上，可製造可靠性高的半導體裝置、多層配線板、各種電子器件、積層器件（多晶片扇出晶圓級封裝等）等電子零件等。
參照圖式對作為本發明的電子零件的半導體裝置的製造步驟的一例進行說明。
圖1是作為本發明一實施形態的電子零件的多層配線結構的半導體裝置的製造步驟圖。
於圖1中，具有電路元件的Si基板等半導體基板1中除電路元件的規定部分以外由矽氧化膜等保護膜2等被覆，並於所露出的電路元件上形成第一導體層3。其後，於所述半導體基板1上形成層間絕緣膜4。
接著，於層間絕緣膜4上形成氯化橡膠（chlorinated rubber）系、苯酚酚醛清漆系等的感光性樹脂層5，藉由公知的照片蝕刻技術以使規定部分的層間絕緣膜4露出的方式設置窗6A。
窗6A中所露出的層間絕緣膜4選擇性地受到蝕刻，從而設置窗6B。
繼而，使用如不腐蝕自窗6B露出的第一導體層3而僅腐蝕感光性樹脂層5般的蝕刻溶液將感光性樹脂層5完全去除。
進而，使用公知的照片蝕刻技術，形成第二導體層7，並進行與第一導體層3的電性連接。
於形成三層以上的多層配線構造的情況下，可反覆進行所述步驟來形成各層。
接著，使用所述感光性樹脂組成物，藉由圖案曝光而開設窗6C，並形成表面保護膜8。表面保護膜8保護第二導體層7免受來自外部的應力、α射線等的影響，所獲得的半導體裝置的可靠性優異。
再者，於所述示例中，亦可使用本發明的感光性樹脂組成物來形成層間絕緣膜。
[實施例]
以下，基於實施例及比較例來對本發明進行更具體說明。再者，本發明並不限定於下述實施例。
合成例1（A1的合成）
將7.07 g的3,3',4,4'-二苯基醚四羧酸二酐（ODPA）與4.12 g的2,2'-二甲基聯苯-4,4'-二胺（DMAP）溶解於30 g的N-甲基-2-吡咯啶酮（NMP）中，於30℃下攪拌4小時，其後，於室溫下攪拌一夜，從而獲得聚醯胺酸。於水冷下向其中添加9.45 g的三氟乙酸酐，於45℃下攪拌3小時，並添加7.08 g的甲基丙烯酸-2-羥基乙酯（HEMA）。將該反應液滴加至蒸餾水中，對沈澱物進行過濾分離及收集，並進行減壓乾燥，藉此獲得聚醯亞胺前驅物A1。
於以下條件下，使用膠體滲透層析儀（Gel Permeation Chromatograph，GPC）法，並藉由標準聚苯乙烯換算而求出數量平均分子量。A1的數量平均分子量為40,000。
使用相對於0.5 mg的A1而溶劑[四氫呋喃（THF）/二甲基甲醯胺（DMF）=1/1（容積比）]為1 mL的溶液來進行測定。
測定裝置：檢測器 日立製作所股份有限公司製造的L4000UV
泵：日立製作所股份有限公司製造的L6000
島津製作所股份有限公司製造的C-R4A Chromatopac
測定條件：管柱Gelpack GL-S300MDT-5×2根
洗脫液：THF/DMF=1/1（容積比）
LiBr（0.03 mol/L）、H3
PO4
（0.06 mol/L）
流速：1.0 mL/min，檢測器：UV 270 nm
另外，於以下條件下，進行核磁共振（Nuclear Magnetic Resonance，NMR）測定來算出A1的酯化率（ODPA的羧基的與HEMA的反應率）。酯化率相對於聚醯胺酸的所有羧基而為80莫耳%（剩餘20莫耳%為羧基）。
測定設備：布魯克拜厄斯賓（Bruker BioSpin）公司製造的AV400M
磁場強度：400 MHz
基準物質：四甲基矽烷（tetramethylsilane，TMS）
溶媒：二甲基亞碸（dimethyl sulfoxide，DMSO）
實施例1～實施例3及比較例1～比較例5
（感光性樹脂組成物的製備）
按照表1所示的成分及調配量製備實施例1～實施例3及比較例1～比較例5的感光性樹脂組成物。表1的調配量是各成分相對於100質量份的A1的質量份。
所使用的各成分如下所述。作為（A）成分，使用合成例1中所獲得的A1。
（B）成分：聚合性單體
B1：A-DCP（新中村化學工業股份有限公司製造，三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯，由下述式B1所表示的化合物）
[化30]
B2：ATM-4E（新中村化學工業股份有限公司製造，乙氧基化季戊四醇四丙烯酸酯，由下述式所表示的化合物（n11+n12+n13+n14為4））
[化31]
B3：FA-324A（日立化成股份有限公司製造，EO改質雙酚A二丙烯酸酯，由下述式B3所表示的化合物）
[化32]
（C）成分：光聚合起始劑
C1：豔佳固（IRGACURE）OXE 02（日本巴斯夫（BASF Japan）股份有限公司製造，乙酮,1-[9-乙基-6-(2-甲基苯甲醯基)-9H-咔唑-3-基]-,1-(O-乙醯基肟)）
C2：G-1820（PDO）（拉姆森（Lambson）股份有限公司製造，1-苯基-1,2-丙二酮-2-(鄰乙氧基羰基)肟）
（D）成分：環化觸媒
D1：2HE（莫林化學工業（Morin Chemical Industries）股份有限公司製造，N-苯基二乙醇胺）
（D'）成分
D2：U-CAT SA810（聖亞普羅（San-Apro）股份有限公司製造，由下述式D2所表示的化合物）
[化33]
D3：U-CAT SA1（聖亞普羅（San-Apro）股份有限公司製造，由下述式D3所表示的化合物）
[化34]
D4：4-羥基吡啶
（E）成分：溶劑
E1：KJCMPA-100（KJ化學品（KJ Chemicals）股份有限公司製造，由下述式E1所表示的化合物）
[化35]
（F）成分：熱聚合起始劑
F1：過枯基（Percumyl）D（日油股份有限公司製造，雙(1-苯基-1-甲基乙基)過氧化物，由下述式F1所表示的化合物）
[化36]
（感度的評價）
使用塗佈裝置Act8（東京電子股份有限公司製造），將所獲得的感光性樹脂組成物旋塗於矽晶圓上，於105℃下乾燥120秒後，於115℃下乾燥120秒而形成乾燥膜厚為13 μm的感光性樹脂膜。
將使所獲得的感光性樹脂膜浸漬於環戊酮中並完全溶解為止的時間的兩倍設定為顯影時間。
另外，以與上述相同的方式製作感光性樹脂膜，對於所獲得的感光性樹脂膜，使用i射線步進器FPA-3000iW（佳能（Canon）股份有限公司製造），於以100 mJ/cm2
為單位的照射量下且以規定的圖案照射100 mJ/cm2
～1100 mJ/cm2
的i射線來進行曝光。
使用Act8，將曝光後的樹脂膜於環戊酮中以所述顯影時間進行顯影後，利用丙二醇單甲醚乙酸酯（PGMEA）進行淋洗清洗，獲得圖案樹脂膜。
將所獲得的圖案樹脂膜的膜厚成為曝光前的感光性樹脂膜的膜厚的80%以上時的曝光量的下限作為感度。將結果示於表1。
（圖案硬化物的製造1）
對於感度的評價中所獲得的圖案樹脂膜，使用垂直式擴散爐μ-TF（光洋熱系統（Koyo Thermo Systems）股份有限公司製造）於氮氣環境下以200℃加熱2小時，獲得圖案硬化物（硬化後膜厚為10 μm）。
（圖案硬化物的製造2）
對於感度的評價中所獲得的圖案樹脂膜，使用垂直式擴散爐μ-TF於氮氣環境下以400℃加熱1小時，獲得圖案硬化物。
（環化率的評價）
對於感度的評價中所獲得的圖案樹脂膜，使用傅立葉轉換紅外光譜儀（Fourier transform infrared spectrometer，FT-IR）IRAffinity-1S（島津製作所股份有限公司製造），於以下條件下測定IR（紅外分光分析）光譜。將該值設為IR1。
IR光譜的測定條件是利用透射法於測定範圍400 cm-1～4000 cm-1、累計次數16次下進行。
IR光譜的測定中使用了矽晶圓作為基板。首先，對未塗佈感光性樹脂組成物的基板進行測定，並作為背景（background）。接著，使用所述背景對圖案樹脂膜的樹脂膜部分進行測定，獲得IR光譜。
另外，對於圖案硬化物的製造1中所獲得的圖案硬化物，與上述同樣地測定了IR。將該值設為IR2。
對於圖案硬化物的製造2中所獲得的圖案硬化物，與上述同樣地測定了IR。將該值設為IR3。
藉由自IR2減去IR1而得的值除以自IR3減去IR1而得的值並設為百分率，求出環化率。將65%以上設為A，將未滿65%設為B。將結果示於表1。
（保存穩定性的評價）
對於所述感光性樹脂組成物，於製備後24小時以內，以乾燥後的膜厚成為13 μm的轉速旋塗於Si基板上，並於加熱板上以105℃加熱乾燥120秒，以115℃加熱乾燥120秒，形成感光性樹脂膜。藉由將膜的一部分劃開而使矽晶圓露出，使用接觸針式輪廓儀迪塔克（Dektak）150（布魯克（Bruker）公司製造）測定自所露出的矽晶圓表面至膜表面為止的高度（膜厚的測定於上述中相同，以下亦相同）。將其設為膜厚1。
將所述感光性樹脂組成物於製備後在室溫（25℃）下靜置14天。靜置後，以與形成膜厚1測定用的感光性樹脂膜時相同的轉速旋塗於Si基板上，並於加熱板上以105℃加熱乾燥120秒，以115℃加熱乾燥120秒，形成感光性樹脂膜。以與上述相同的方式測定膜厚。將其設為膜厚2。
將自膜厚2減去膜厚1而得的絕對值除以膜厚1並設為百分率所得的值為5%以下的情況設為A。將該值超過5%的情況設為B。將結果示於表1。
（圖案硬化物的製造3）
將所述感光性樹脂組成物旋塗於Si基板上，並於加熱板上以105℃加熱乾燥120秒，以115℃加熱乾燥120秒，形成12.0 μm～13.0 μm的感光性樹脂膜。
對於所獲得的感光性樹脂膜，使用遮罩對準器MA-8（蘇斯微技術（SUSS MicroTec）公司製造）進行寬頻（BB）曝光，利用環戊酮對曝光後的樹脂膜進行顯影，獲得10 mm寬的長條狀的圖案樹脂膜。
使用垂直式擴散爐μ-TF，於氮氣環境下以200℃對所獲得的圖案樹脂膜進行2小時硬化，獲得膜厚10 μm的圖案硬化物。
（伸長率的評價）
將圖案硬化物的製造3中所獲得的圖案硬化物浸漬於4.9質量%氫氟酸水溶液中，自晶圓剝離10 mm寬的硬化物。
對於剝離出的10 mm寬的硬化物，使用奧拓古拉福（Autograph）AGS-X 100 N（島津製作所股份有限公司製造）進行拉伸試驗。設為夾頭間距離20 mm、拉伸速度5 mm/分鐘、測定溫度18℃～25℃，對各實施例及比較例的硬化物分別測定3次，求出伸長率的平均值。
伸長率的平均值超過50%時設為A，超過45%且為50%以下時設為B，45%以下時設為C。作為高壓爐試驗（pressure cooker test，PCT）前的結果而示於表1。
另外，對於所述圖案硬化物的製造3中所獲得的圖案硬化物，使用PCT試驗裝置海泰斯特（HASTEST）（平山製作所股份有限公司製造，PC-R8D）以121℃、100相對濕度（Relative Humidity，RH）%、2 atm進行100小時處理。
自PCT試驗裝置取出圖案硬化物，以與上述相同的方式剝離圖案硬化物並進行拉伸試驗，求出伸長率的平均值。
伸長率的平均值超過50%時設為A，超過45%且為50%以下時設為B，45%以下時設為C。作為PCT後的結果而示於表1。「-」表示未測定。
[表1]
[產業上之可利用性]
| 實施例1 | 實施例2 | 實施例3 | 實施例4 | 實施例5 | 實施例6 | 比較例1 | 比較例2 | 比較例3 | 比較例4 | 比較例5 | 比較例6 | 比較例7 | 比較例8 | ||
| （A）成分 | A1 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 |
| （B）成分 | B1 | 25 | 25 | 25 | - | - | - | 25 | 25 | 25 | 25 | 25 | - | - | - |
| B2 | 10 | 10 | 10 | - | - | - | - | - | - | - | - | - | - | - | |
| B3 | - | - | - | 25 | 25 | 25 | - | - | - | - | - | 25 | 25 | 25 | |
| （C）成分 | C1 | 0.4 | 0.4 | 0.4 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | 0.4 | 0.4 | 0.4 | 0.4 | 0.4 | 0.2 | 0.2 | 0.2 |
| C2 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | |
| （D）成分 | D1 | 1 | 3 | 5 | 2.5 | 5 | 10 | - | - | - | - | - | - | - | - |
| （D'）成分 | D2 | - | - | - | - | - | - | - | 1 | 1.5 | 3 | - | - | - | - |
| D3 | - | - | - | - | - | - | - | - | - | - | 5 | - | - | - | |
| D4 | - | - | - | - | - | - | - | - | - | - | - | 2.5 | 5 | 10 | |
| （E）成分 | E1 | 170 | 170 | 170 | 170 | 170 | 170 | 170 | 170 | 170 | 170 | 170 | 170 | 170 | 170 |
| （F）成分 | F1 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 |
| 感度（mJ/cm2 ） | 200 | 200 | 200 | 900 | 900 | 900 | 400 | 250 | 250 | 250 | 250 | 1000 | 1000 | 1000 | |
| 環化率 | A | A | A | A | A | A | B | A | A | A | A | A | A | A | |
| 保存穩定性 | A | A | A | A | A | A | A | C | C | C | C | C | C | C | |
| 伸長率 | PCT前 | A | A | A | A | A | A | C | B | A | A | A | A | A | A |
| PCT後 | B | A | A | - | - | - | B | C | C | C | B | - | - | - |
本發明的感光性樹脂組成物可用於層間絕緣膜、覆蓋塗層或表面保護膜等，本發明的層間絕緣膜、覆蓋塗層或表面保護膜可用於電子零件等。
於上述中對本發明的若干實施形態及/或實施例進行了詳細說明，但本領域技術人員容易於實質上不偏離本發明的新穎教示及效果的情況下，對該些作為例示的實施形態及/或實施例加以多種變更。因而，該些多種變更包含於本發明的範圍內。
引用該說明書中記載的文獻及成為本申請案基於巴黎條約的優先權的基礎的申請的全部內容。
1:半導體基板
2:保護膜
3:第一導體層
4:層間絕緣膜
5:感光性樹脂層
6A、6B、6C:窗
7:第二導體層
8:表面保護膜
圖1為本發明一實施形態的電子零件的製造步驟圖。
Claims (15)
- 一種感光性樹脂組成物，含有：(A)具有聚合性的不飽和鍵的聚醯亞胺前驅物；(B)聚合性單體；(C)光聚合起始劑；(D)環化觸媒；及(E)溶劑，相對於所述(A)成分100質量份，所述(B)成分的含量為1質量份~50質量份，相對於所述(A)成分100質量份，所述(C)成分的含量為0.1質量份~20質量份，相對於所述(A)成分100質量份，所述(D)成分的含量為0.1質量份~20質量份，相對於所述(A)成分100質量份，所述(E)成分的含量為50質量份~1000質量份，所述(B)成分包含具有脂肪族環狀骨架的聚合性單體以及具有脂肪族環狀骨架的聚合性單體以外的聚合性單體，且所述具有脂肪族環狀骨架的聚合性單體包含由下述式(3)所表示的聚合性單體，
- 如申請專利範圍第1項所述的感光性樹脂組成物，其中所述(A)成分為具有由下述式(1)所表示的結構單元的聚醯亞胺前驅物，
- 如申請專利範圍第1項或第2項所述的感光性樹脂組成物，其中所述(D)成分為選自由N-苯基二乙醇胺、N-甲基苯胺、N-乙基苯胺、N,N-二甲基苯胺、N-苯基乙醇胺、4-苯基嗎啉及2,2'-(4-甲基苯基亞胺基)二乙醇所組成的群組中的一種以上。
- 如申請專利範圍第1項或第2項所述的感光性樹脂組成物，其中所述(D)成分包含由下述式(17)所表示的化合物，
- 如申請專利範圍第1項或第2項所述的感光性樹脂組成物，其中所述(C)成分包含(C1)由下述式(15)所表示的化合物及(C2)由下述式(16)所表示的化合物，
- 如申請專利範圍第1項或第2項所述的感光性樹脂組成物，其中n1+n2為2或3。
- 如申請專利範圍第1項或第2項所述的感光性樹脂組成物，其中所述(B)成分包含由下述式(5)所表示的聚合性單體，
- 如申請專利範圍第1項或第2項所述的感光性樹脂組成物，其中更包含(F)熱聚合起始劑。
- 如申請專利範圍第1項或第2項所述的感光性樹脂組成物，其中更包含抗氧化劑。
- 一種圖案硬化物的製造方法，包括：將如申請專利範圍第1項至第9項中任一項所述的感光性樹脂組成物塗佈於基板上並進行乾燥而形成感光性樹脂膜的步驟；對所述感光性樹脂膜進行圖案曝光而獲得樹脂膜的步驟；使用有機溶劑對所述圖案曝光後的樹脂膜進行顯影而獲得圖案樹脂膜的步驟；以及對所述圖案樹脂膜進行加熱處理的步驟。
- 如申請專利範圍第10項所述的圖案硬化物的製造方法，其中所述加熱處理的溫度為230℃以下。
- 一種硬化物，其為將如申請專利範圍第1項至第9項中任一項所述的感光性樹脂組成物硬化而成。
- 如申請專利範圍第12項所述的硬化物，其為圖案硬化物。
- 一種層間絕緣膜、覆蓋塗層或表面保護膜，其為使用如申請專利範圍第12項或第13項所述的硬化物製作而成。
- 一種電子零件，其含有如申請專利範圍第14項所述的層間絕緣膜、覆蓋塗層或表面保護膜。
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