TWI789406B - 導電性接著劑組成物及使用其的連接結構體、製造連接結構體的方法 - Google Patents

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Abstract

本發明揭示一種導電性接著劑組成物，其包括(A)包含熔點為230℃以下的金屬的導電性粒子、(B)氫化雙酚A二縮水甘油醚、(C)包含具有羥基及羧基的化合物的助熔活性劑及(D)硬化促進劑，並且所述導電性接著劑組成物是用以將電路基板與搭載於電路基板的半導體發光元件電性連接。

Description

導電性接著劑組成物及使用其的連接結構體、 製造連接結構體的方法
本發明是有關於一種用以將電路基板與半導體發光元件電性連接的導電性接著劑組成物及使用其的連接結構體。
近年來，伴隨搭載有半導體發光元件的模組(發光二極體(Light Emitting Diode，LED)模組)的小型化、薄型化及高性能化，推進配置於半導體發光元件及電路基板的連接端子(電極墊)的小面積化及連接端子間的窄間距化。伴隨於此，代替先前的使用打線接合(wire bonding)的連接方法而推進於晶片背面分離配置正電極與負電極的倒裝晶片(flip chip)型半導體發光元件的應用。通常的倒裝晶片型的半導體發光元件是使用高溫焊料而連接於電路基板。但是，需要熱壓接製程，因此有時因焊料流出所引起的電極間橋接的產生及熱壓接所引起的對於半導體發光元件的損傷而導致良率降低。於利用焊料進行連接的情況下，需要進行助熔劑的塗佈、連接後的助熔劑清洗及密封劑對於電極間的填充等，因此亦存在生產性不高的問題。
雖然亦嘗試了應用各向異性導電性接著劑，但於該情況下，亦需要熱壓接的製程，因此有半導體發光元件的電極及發光層破損的可能性。與高溫焊料相比，倒裝晶片型半導體發光元件 與電路基板間的接著強度低，因此亦存在連接可靠性降低的傾向。
作為不限於半導體發光元件地將電子零件安裝於電路基板等的方法，廣泛已知有使用無鉛焊料膏的接合方法。然而，於該方法的情況下，亦需要助熔劑的塗佈、連接後的助熔劑清洗、密封劑的填充等步驟。進而，因焊料粒子殘留於正電極與負電極間而亦存在產生電極間洩漏的問題。
為了克服該些問題，提出有一種使焊料粒子分散於熱硬化性樹脂中並以膏狀製成的導電性接著劑(參照專利文獻1)。於此種熱硬化型的導電性接著劑的情況下，藉由將熱硬化性樹脂用作黏合劑成分，可省去助熔劑的清洗與密封劑的填充。
[現有技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2014-17248號公報
然而，具有利用導電性接著劑組成物而連接於電路基板的半導體發光元件的LED模組存在長期使用時發光特性顯著降低的情況。另外，亦存在連接後的導通性不充分的情況。
本發明是鑒於所述情況而成，主要目的在於提供一種導電性接著劑組成物，其於用以將半導體發光元件與電路基板電性連接時，可確保良好的導通性，同時可抑制LED模組的長期使用所引起的發光特性的降低。
本發明的一側面提供一種導電性接著劑組成物，其包括(A)包含熔點為230℃以下的金屬的導電性粒子、(B)氫化雙酚A二縮水甘油醚、(C)包含具有羥基及羧基的化合物的助熔活性劑及(D)硬化促進劑，並且所述導電性接著劑組成物是用以將電路基板與搭載於該電路基板的半導體發光元件電性連接。換言之，本發明的一側面是有關於所述導電性接著劑組成物的用以將電路基板與搭載於該電路基板的半導體發光元件電性連接的應用或所述導電性接著劑組成物的用以製造具有電路基板與搭載於該電路基板的半導體發光元件的連接結構體的應用。
該導電性接著劑組成物於用以將半導體發光元件與電路基板電性連接時，可確保良好的導通性，同時可抑制LED模組的長期使用所引起的發光特性的降低。
導電性粒子中所含的熔點為230℃以下的金屬可包含選自鉍、銦、錫及鋅中的至少一種。
硬化促進劑可包含多胺。
助熔活性劑的含量相對於導電性粒子的質量而可為2.5質量%~8.5質量%。
氫化雙酚A二縮水甘油醚的含量相對於該導電性接著劑組成物的整體質量而可為10質量%~30質量%。
導電性接著劑組成物於25℃下可為膏狀。導電性接著劑組成物的黏度於25℃下可為5Pa．s~400Pa．s。
電路基板可具有基材及配置於該基材的主面上的兩個以上的連接端子。導電性接著劑組成物可用以將電路基板的兩個以上的連接端子與半導體發光元件的連接端子電性連接。
本發明的另一側面提供一種連接結構體，其包括：電路基板，具有基材及設置於該基材的主面上的兩個以上的連接端子；半導體發光元件，具有與電路基板的兩個以上的連接端子相向的兩個以上的連接端子；及連接部，配置於電路基板與半導體發光元件之間，並將該些接合。連接部包含導電部，所述導電部配置於電路基板的連接端子與半導體發光元件的連接端子之間，並將該些電性連接。導電部包含所述導電性接著劑組成物中所含的導電性粒子。
連接部亦可進而包含形成於導電部的周圍的樹脂部。
半導體發光元件可包含選自由發光二極體-表面安裝設備(Light Emitting Diode-Surface Mount Device，LED-SMD)封裝、倒裝晶片型LED及發光二極體-晶片尺寸封裝(Light Emitting Diode-Chip Scale Package，LED-CSP)所組成的群組中的至少一種。
本發明的進而又一側面提供一種製造連接結構體的方法，其包括如下步驟：準備分別具有兩個以上的連接端子的電路基板及半導體發光元件，並於電路基板或半導體發光元件的連接端子上塗佈所述導電性接著劑組成物；介隔所塗佈的導電性接著劑組成物而將半導體發光元件以電路基板的連接端子與半導體發 光元件的連接端子相向的方式配置於電路基板上，從而獲得具有電路基板、導電性接著劑組成物及半導體發光元件的預連接體；及藉由對預連接體進行加熱而使導電性接著劑組成物硬化，並且形成包含導電性接著劑組成物中的導電性粒子且將電路基板的連接端子與半導體發光元件的連接端子電性連接的導電部，藉此，獲得利用包含導電部的連接部將電路基板與半導體發光元件接合的連接結構體。
根據本發明，可提供一種導電性接著劑組成物，其於用以將半導體發光元件與電路基板電性連接時，可抑制LED模組的長期使用所引起的發光特性的降低。本發明的導電性接著劑組成物於將半導體發光元件連接於電路基板上的連接端子時，藉由微壓下的加熱，可表現出良好的導電性與硬化性。由於藉由導電性接著劑組成物的硬化而形成的連接部的著色少，因此容易獲得良好的初期發光特性。使用本發明的導電性接著劑組成物而獲得的LED模組於長期可靠性方面亦優異。
1:連接結構體
2:電路基板
3:半導體發光元件
4:本體部
5:基材
6:連接端子
7:連接端子
8a:導電部
8b:樹脂部
8:連接部
10:螢光樹脂層
11:透明樹脂透鏡部
12:LED模組
圖1是表示具有倒裝晶片型的半導體發光元件的連接結構體的一實施形態的示意剖面圖。
圖2是表示LED模組的一實施形態的示意剖面圖。
以下，對本發明的若干實施形態進行詳細說明。其中，本發明並不限定於以下的實施形態。
一實施形態的導電性接著劑組成物包括(A)包含熔點為230℃以下的金屬的導電性粒子、(B)氫化雙酚A二縮水甘油醚、(C)包含具有羥基及羧基的化合物的助熔活性劑及(D)硬化促進劑。
(A)導電性粒子含有熔點為230℃以下的金屬。導電性粒子中所含的金屬的熔點亦可為180℃以下或150℃以下。導電性粒子中的金屬的熔點的下限並無特別限定，例如為100℃左右。若將此種導電性粒子用於導電性接著劑組成物中，則於相對低的溫度下熔融並凝聚，認為該凝聚體對連接端子的電性連接作出貢獻。於導電性粒子中所含的金屬為包含兩種以上的金屬種的合金的情況下，合金的熔點只要為230℃以下即可。
就環境負荷的減低的觀點而言，導電性粒子中的金屬可包含鉛以外的金屬。作為導電性粒子中所含的金屬，例如可列舉選自錫(Sn)、鉍(Bi)、銦(In)及鋅(Zn)等中的一種金屬單體或包含選自該些中的兩種以上的金屬種的合金。就可獲得更良好的連接可靠性的方面而言，合金可於導電性粒子中的金屬整體的熔點成為230℃以下的範圍內進而含有選自鉑(Pt)、金(Au)、銀(Ag)、銅(Cu)、鎳(Ni)、鈀(Pd)、鋁(Al)等中的高熔點的成分。
作為構成導電性粒子的金屬，具體而言，可列舉： Sn42-Bi58焊料(熔點138℃)、Sn48-In52焊料(熔點117℃)、Sn42-Bi57-Ag1焊料(熔點139℃)、Sn90-Ag2-Cu0.5-Bi7.5焊料(熔點189℃)、Sn96-Zn8-Bi3焊料(熔點190℃)、Sn91-Zn9焊料(熔點197℃)、Sn96.5-Ag3-Cu0.5(熔點218℃)等。該些顯示出明確的熔解後的固化行為。所謂固化行為，是指金屬於熔融後冷卻而凝固。該些中，就獲取容易性及效果的觀點而言，可使用Sn42-Bi58焊料或Sn96.5-Ag3-Cu0.5。該些可單獨使用或組合使用兩種以上。
導電性粒子的平均粒徑可為1μm~50μm。若該平均粒徑未滿1μm，則除導電性接著劑組成物的黏度變高且作業性降低以外，形成於導電性粒子表面的金屬氧化膜的量變得過剩而導電性粒子難以熔融，因此存在難以維持所期望的連接狀態的傾向。若導電性粒子的平均粒徑超過50μm，則有如下可能性：於以窄間距配置的電極與半導體發光元件的連接時，相鄰的電極彼此橋接而於電極間引起短路。於塗佈導電性接著劑組成物的情況下，即便利用印刷法、轉印法、分配法的任一方法，亦存在難以對小面積的電極墊進行少量塗佈的傾向。就使導電性接著劑組成物的塗佈性及作業性更良好的觀點而言，導電性粒子的平均粒徑可為5μm~30μm。尤其，就提高導電性接著劑組成物的保存穩定性及硬化物的安裝可靠性的觀點而言，導電性粒子的平均粒徑可為5μm~25μm。此處，導電性粒子的平均粒徑是藉由雷射繞射．散射法而求出的值。
導電性粒子可為僅包含金屬的金屬粒子，亦可為具有包 含陶瓷、二氧化矽、樹脂材料等金屬以外的固體材料的核粒子與被覆核粒子的表面且包含熔點為230℃以下的金屬的金屬膜的複合粒子，還可為金屬粒子與複合粒子的組合。
導電性粒子的含量相對於導電性接著劑組成物的整體質量而可為5質量%~95質量%。若導電性粒子的含量為5質量%以上，則存在由導電性接著劑組成物所形成的後述的連接部的導電性提高的傾向。若導電性粒子的含量為95質量%以下，則導電性接著劑組成物的黏度變低，因此存在作業性提高的傾向，及導電性接著劑組成物中的接著劑成分相對變多，因此存在由導電性接著劑組成物形成的硬化物的安裝可靠性提高的傾向。就提高作業性或導電性的觀點而言，導電性粒子的含量可為10質量%~90質量%，就提高硬化物的安裝可靠性的觀點而言，導電性粒子的含量可為50質量%~85質量%。此處，於導電性接著劑組成物包含後述的稀釋劑的情況下，各成分的含量是以稀釋劑以外的成分的質量為基準來確定。此處的稀釋劑是指後述的反應性稀釋劑以外的有機溶劑等成分。
除包含熔點為230℃以下的金屬的導電性粒子以外，導電性接著劑組成物亦可包括(a1)包含具有超過230℃的熔點的金屬的高熔點的導電性粒子。作為熔點高於230℃的金屬，例如可列舉選自Pt、Au、Ag、Cu、Ni、Pd、Al等中的一種金屬單體或包含兩種以上的金屬種的合金。作為高熔點的導電性粒子的具體例，可列舉：Au粉、Ag粉、Cu粉、Ag鍍層Cu粉。作為高熔點 的導電性粒子的市售品，可獲取作為鍍銀銅粉的「MA05K」(日立化成股份有限公司製造，商品名)。
於將(A)包含熔點為230℃以下的金屬的導電性粒子與(a1)包含具有超過230℃的熔點的金屬的導電性粒子加以組合的情況下，(A)：(a1)的質量比可為99：1~50：50或99：1~60：40的範圍內。
(B)氫化雙酚A二縮水甘油醚為具有雙酚A二縮水甘油醚的苯環被取代為環己烷環的結構的環氧樹脂。氫化雙酚A二縮水甘油醚具有接著被黏附體的作用，並且作為使導電性接著劑組成物中的導電性粒子及視需要所添加的填料相互結合的黏合劑成分而發揮作用。由包含氫化雙酚A二縮水甘油醚的熱硬化性樹脂獲得的硬化物的著色性低、透明性高、耐熱性及接著性優異。而且，只要視需要而將氫化雙酚A二縮水甘油醚溶解或分散於有機溶劑中，則亦可以液體的狀態進行操作，因此於作業性方面亦優異。就作業性與導電性接著劑組成物的黏度調整的容易性的觀點而言，氫化雙酚A二縮水甘油醚可為包含源自氫化雙酚A的構成單元及兩個縮水甘油基的聚合體。
導電性接著劑組成物中的氫化雙酚A二縮水甘油醚的含量相對於導電性接著劑組成物的整體質量而可為1質量%~60質量%、5質量%~40質量%或10質量%~30質量%。除氫化雙酚A二縮水甘油醚以外，導電性接著劑組成物亦可進而含有具有兩個以上的環氧基的其他環氧樹脂。其他環氧樹脂的含量相對於導 電性接著劑組成物的整體質量而例如可為0質量%~10質量%。
作為氫化雙酚A二縮水甘油醚，可獲取市售品。作為其具體例，可列舉YX8000、YX8034(三菱化學股份有限公司製造，商品名)。
導電性接著劑組成物亦可進而含有一分子中僅具有一個環氧基的環氧化合物作為反應性稀釋劑。此種環氧化合物可以市售品的形式獲取。作為其具體例，可列舉：PGE(日本化藥股份有限公司製造，商品名)；PP-101(新日鐵住金化學股份有限公司製造，商品名)；ED-502、ED-509、ED-509S(艾迪科(ADEKA)股份有限公司製造，商品名)；YED-122(三菱化學股份有限公司製造，商品名)；KBM-03(信越化學工業股份有限公司製造，商品名)；TSL-8350、TSL-8355、TSL-9905(東芝矽酮股份有限公司製造，商品名)。該些可單獨使用一種或組合使用兩種以上。
於導電性接著劑組成物含有反應性稀釋劑的情況下，其含量只要為不顯著阻礙本發明的效果的範圍即可，相對於氫化雙酚A二縮水甘油醚及反應性稀釋劑的合計質量而可為0.1質量%~30質量%。
(C)助熔活性劑為顯示出將形成於導電性粒子的表面的氧化膜去除的功能的成分。藉由使用此種助熔活性劑，可將成為導電性粒子的熔融凝聚的障礙的氧化膜去除。一實施形態的助熔活性劑包含含有羥基及羧基的一種以上的化合物。該化合物可顯示出良好的助熔活性，且可顯示出與氫化雙酚A二縮水甘油醚 的反應性。具有羥基及羧基的化合物的導電性粒子的粒徑小，因此即便於氧化膜量多的情況下，亦顯示出良好的氧化膜去除能力，就該方面而言，可為脂肪族二羥基羧酸。具體而言，助熔活性劑亦可包含下述通式(V)所表示的化合物或酒石酸。
Figure 107124313-A0305-02-0013-1
式(V)中，R5表示碳數1~5的烷基。就更有效地發揮本發明的所述效果的觀點而言，R5可為甲基、乙基或丙基。m及n分別獨立地表示0~5的整數。就更有效地發揮本發明的所述效果的觀點而言，可為m為1且n為0，亦可為m及n這兩者為1。
作為通式(V)所表示的化合物，例如可列舉：2,2-雙(羥基甲基)丙酸、2,2-雙(羥基甲基)丁酸、2,2-雙(羥基甲基)戊酸。助熔活性劑亦可包含選自該些中的至少一種化合物。
就更有效地發揮本發明的所述效果的觀點而言，助熔活性劑的含量相對於導電性粒子的質量而可為0.5質量%~50質量 %、0.5質量%~40質量%或2.5質量%~8.5質量%。進而，就保存穩定性、導電性的觀點而言，助熔活性劑的含量可為1質量%~35質量%。若助熔活性劑的含量為0.5質量%以上，則金屬的熔融性增加，因此存在導電性提高的效果變大的傾向。若助熔活性劑的含量為50質量%以下，則存在保存穩定性、印刷性提高的傾向。
(D)硬化促進劑為促進(B)氫化雙酚A二縮水甘油醚的硬化的成分。就所期望的硬化溫度下的硬化性、可使用時間的長度、硬化物的耐熱性等觀點而言，此種(D)硬化促進劑可包含多胺。多胺例如可為選自具有三級胺基的多胺、具有脲鍵的多胺及具有咪唑基的多胺中的一種以上的改質多胺。硬化促進劑亦可為潛在性硬化促進劑。多胺可單獨使用一種，亦可併用兩種以上。作為改質多胺的市售品，可列舉T&K TOKA股份有限公司製造的FXR-1020、FXR-1030、FXR-1081等。
就硬化物的著色減低的觀點而言，用作硬化促進劑的多胺可為具有脲鍵的改質多胺。具有脲鍵的改質多胺為藉由異氰酸酯化合物與過量的多胺的反應而生成的加合物。藉由脲鍵部分，而胺基的活性氫於通常保存的條件(例如，室溫、可見光線下等)下維持不與氫化雙酚A二縮水甘油醚反應的穩定化結構(不顯示相對於環氧基的反應活性的狀態)。因此，具有脲鍵的改質多胺可用作潛在性硬化促進劑。作為具有脲鍵的改質多胺的市售品，可列舉T&K TOKA股份有限公司製造的FXR-1020、FXR-1081等。
硬化促進劑亦可含有作為具有咪唑基的化合物的咪唑系環氧樹脂硬化劑。作為咪唑系環氧樹脂硬化劑的市售品，可列舉：2P4MHZ-PW(2-苯基-4-甲基-5-羥基甲基咪唑)、2PHZ-PW(2-苯基-4,5-二羥基甲基咪唑)、C11Z-CN(1-氰基乙基-2-十一基咪唑)、2E4MZ-CN(1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑)、2PZ-CN(1-氰基乙基-2-苯基咪唑)、2MZ-A(2,4-二胺基-6-[2'甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪)、2E4MZ-A(2,4-二胺基-6-[2'-乙基-4'甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪)、2MAOK-PW(2,4-二胺基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基-均三嗪異三聚氰酸加成物)(均為四國化成工業股份有限公司製造，商品名)等。該些硬化促進劑可單獨使用一種或組合使用兩種以上。
硬化促進劑的含量相對於氫化雙酚A二縮水甘油醚100質量份而可為0.01質量份~90質量份或0.1質量份~50質量份。若硬化促進劑的含量為0.01質量份以上，則存在硬化性提高的傾向。若硬化促進劑的含量為90質量份以下，則存在操作導電性接著劑組成物時的作業性提高的傾向。
為了調整氫化雙酚A二縮水甘油醚的硬化速度，導電性接著劑組成物可進而含有硬化劑。作為硬化劑，可使用二氰二胺(dicyandiamide)等先前用作硬化劑者。作為市售的硬化劑，例如可列舉：作為下述通式(IV)所表示的二元酸二醯肼的ADH、PDH及SDH(均為日本精細化工(Finechem)股份有限公司製造，商品名)；作為包含環氧樹脂與胺化合物的反應產物的微膠囊型硬 化劑的諾瓦固(Novacure)(旭化成股份有限公司製造，商品名)。該些硬化劑可單獨使用一種或組合使用兩種以上。
Figure 107124313-A0305-02-0016-2
式(IV)中，R4表示二價芳香族基或碳數1~12的直鏈或分支鏈的伸烷基。R4亦可為間伸苯基或對伸苯基。
就保存穩定性及硬化時間的觀點而言，導電性接著劑組成物實質上可不含有硬化劑。所謂「實質上不含有」，是指相對於導電性接著劑組成物的整體質量而為0.05質量%以下。
除所述各成分以外，導電性接著劑組成物亦可視需要而包含選自由用以應力緩和的可撓劑、用以作業性提高的稀釋劑、接著力提高劑、潤濕性提高劑及消泡劑所組成的群組中的一種以上的添加劑。除該些成分以外，導電性接著劑組成物亦可於不阻礙本發明的效果的範圍內包含各種添加劑。
出於接著力提高的目的，導電性接著劑組成物可含有矽烷偶合劑、鈦偶合劑等偶合劑。作為矽烷偶合劑，例如可列舉信越化學工業股份有限公司製造的商品名「KBM-573」等。出於潤濕性提高的目的，導電性接著劑組成物可含有陰離子系界面活性 劑、氟系界面活性劑等。導電性接著劑組成物亦可含有矽酮油等作為消泡劑。接著力提高劑、潤濕性提高劑、消泡劑分別可單獨使用一種或組合使用兩種以上。該些的含量相對於導電性接著劑組成物的整體質量而可為0.1質量%~10質量%。
作為可撓劑，可列舉液狀聚丁二烯(宇都興產股份有限公司製造，商品名「CTBN-1300×31」、「CTBN-1300×9」；日本曹達股份有限公司製造，商品名「NISSO-PB-C-2000」)等。可撓劑的含量相對於氫化雙酚A二縮水甘油醚的質量100質量份而可為0.1質量份~500質量份。
為了使膏組成物的製作時的作業性及使用時的塗佈作業性更良好，導電性接著劑組成物可視需要而包含稀釋劑。稀釋劑可為丁基卡必醇、丁基卡必醇乙酸酯、丁基溶纖劑、卡必醇、乙酸丁基溶纖劑、乙酸卡必醇、二丙二醇單甲醚、乙二醇二乙醚、α-萜品醇等沸點相對高的有機溶劑。稀釋劑的含量相對於導電性接著劑組成物的整體質量而可為0.1質量%~30質量%。
就耐候性及耐光性提高的觀點而言，本導電性接著劑組成物可進而含有紫外線吸收劑及/或受阻胺系光穩定劑。該些分別可單獨使用一種或組合使用兩種以上。作為紫外線吸收劑的市售品，可列舉：LA-24、LA-29、LA-31、LA-31RG、LA-31G、LA-32、LA-36、LA-36RG、LA-46、1413、LA-F70(均為艾迪科(ADEKA)股份有限公司製造，商品名)。作為受阻胺系光穩定劑的市售品，可列舉：LA-52、LA-57、LA-63P、LA-68、LA-72、LA-77Y、LA-77G、 LA-81、LA-82、LA-87、LA-402AF、LA-502XP(均為艾迪科(ADEKA)股份有限公司製造，商品名)。
導電性接著劑組成物亦可含有填料。作為填料，例如可列舉：丙烯酸橡膠、聚苯乙烯等聚合物粒子；金剛石、氮化硼、氮化鋁、氧化鋁、二氧化矽等無機粒子。該些填料可單獨使用一種或混合使用兩種以上。
於導電性接著劑組成物中，就更有效地發揮所述效果的觀點而言，關於(A)導電性粒子以外的成分(以下，稱為接著劑成分)相對於(A)導電性粒子的調配比(接著劑成分/導電性粒子)，於將該些的合計設為100時，以質量比計可為5/95~50/50。進而，就接著性、導電性及作業性的觀點而言，所述調配比可為10/90~30/70。若該調配比為5/95以上，則導電性接著劑組成物的黏度不會變得過高，因此存在容易確保作業性的傾向及接著性提高的效果變大的傾向。若該調配比為50/50以下，則存在導電性提高的效果變大的傾向。
關於以上所說明的各成分，亦可組合各自中所例示者的任一者。
導電性接著劑組成物可藉由如下方式而獲得：對所述各成分一次或分多次地視需要進行加熱，並加以混合、溶解、解粒混練或分散。導電性接著劑組成物可為各成分均勻地分散的膏狀。作為此時所使用的分散．溶解裝置，可列舉：通常的攪拌器、擂潰器、三根輥、行星式混合機等。導電性接著劑組成物於25℃ 下可為膏狀。導電性接著劑組成物的黏度於25℃下可為5Pa．s~400Pa．s。
根據以上所說明的本實施形態的導電性接著劑組成物，於將半導體發光元件(LED元件)連接於電路基板的連接端子(電極墊)時，藉由微壓下的加熱，可表現出良好的導電性與硬化性。由於藉由導電性接著劑組成物的硬化而形成的連接部的著色少，因此容易獲得良好的初期發光特性。抑制LED模組的長期使用時的硬化物的由熱或光引起的劣化，藉此可抑制LED模組的發光特性降低。使用本實施形態的導電性接著劑組成物而獲得的LED模組於溫度循環試驗耐性等長期可靠性方面亦優異。
繼而，參照圖1及圖2對具有倒裝晶片型的半導體發光元件的連接結構體及LED模組的例子進行說明。
圖1是表示具有倒裝晶片型的半導體發光元件的連接結構體的一實施形態的示意剖面圖。圖1所示的連接結構體1為搭載有倒裝晶片型LED的基板，所述搭載有倒裝晶片型LED的基板包括：電路基板2，具有基材5及形成於基材5的主面上的兩個以上的連接端子7；倒裝晶片型的半導體發光元件3，與電路基板2相向；及連接部8，配置於電路基板2與半導體發光元件3之間，並將該些接合。半導體發光元件3具有本體部4及兩個以上的連接端子6。連接部8包含導電部8a與形成於導電部8a的周圍的樹脂部8b。導電部8a配置於電路基板2的連接端子7與半導體發光元件3的連接端子6之間，並將該些電性連接。連接部8為所述 實施形態的導電性接著劑組成物的硬化物。導電部8a主要包含導電性接著劑組成物中所含的導電性粒子的凝聚體。樹脂部8b主要包含導電性接著劑組成物中所含的、包含熱硬化性樹脂及硬化促進劑的接著劑成分的硬化物。其中，樹脂部8b可於維持適當的絕緣性的範圍內包含少量的導電性粒子。電路基板2與半導體發光元件3是藉由連接部8而相互接合並電性連接。
連接結構體1例如可藉由包括如下步驟的方法而製造：準備分別具有兩個以上的連接端子7、連接端子6的電路基板2及半導體發光元件3，並於電路基板2的連接端子7或半導體發光元件3的連接端子6上塗佈導電性接著劑組成物；介隔所塗佈的導電性接著劑組成物而將半導體發光元件3以電路基板2的連接端子7與半導體發光元件3的連接端子6相向的方式配置於電路基板2上，從而獲得具有電路基板2、導電性接著劑組成物及半導體發光元件3的預連接體；及藉由對預連接體進行加熱而使導電性接著劑組成物硬化，並且形成包含導電性接著劑組成物中的導電性粒子且將電路基板2的連接端子7與半導體發光元件3的連接端子6電性連接的導電部8a，藉此獲得利用包含導電部8a的連接部8將電路基板2與半導體發光元件3接合的連接結構體。
導電性接著劑組成物可藉由分配法、網版印刷法、列印(stamping)法等方法而塗佈於電路基板或半導體發光元件的連接端子。預連接體的加熱可使用烘箱或回焊爐等加熱裝置來進行。亦可視需要而於加壓下對預連接體進行加熱。於導電性接著劑組 成物的加熱硬化的過程中，通常形成具有導電部8a及樹脂部8b的連接部8。導電部8a包含藉由因加熱而熔融的導電性粒子進行融合而形成的凝聚體。該凝聚體與電路基板及半導體發光元件的連接端子接合而形成金屬連接路徑。
於圖1的連接結構體1中，導電部8a藉由樹脂部8b而增強。若連接結構體經受溫度循環試驗的熱歷程，則產生翹曲等，因此於連接部及其他構成構件中產生大的應變。由於導電部8a藉由樹脂部8b而增強，因此基材的變形被樹脂部8b阻止，藉此可抑制連接部中的裂紋的產生。
於在電子零件的連接端子顯示出最大寬度的位置觀察連接結構體的沿厚度方向的剖面時，導電部與樹脂部的面積比可為5：95~80：20。
圖2是表示LED模組的一實施形態的示意剖面圖。圖2所示的LED模組20具有與圖1相同的連接結構體1、覆蓋半導體發光元件3的螢光樹脂層10及覆蓋螢光樹脂層10的透明樹脂透鏡部11。於LED模組20中，自半導體發光元件3產生的光於透明樹脂透鏡部11內發生散射後放出至外部。自半導體發光元件3放出的光於在透明樹脂透鏡部11內發生散射時，在樹脂部8b通過或發生反射。因此，若樹脂部8b著色，則放出至外部的發光色發生變化。若樹脂部8b因自半導體發光元件3放出的光及熱而劣化，則有溫度循環試驗時所評價的可靠性降低的可能性。但是，於使用所述導電性接著劑組成物來形成包含樹脂部8b的連接部8 的情況下，可抑制發光色的變化及可靠性的降低。
以上，對本發明的實施形態進行了說明，但本發明並不限定於所述實施形態。本發明可於不脫離其主旨的範圍內進行各種變形。
例如，電路基板的基材亦可為柔性基材。半導體發光元件亦可為LED-SMD封裝或LED-CSP。連接結構體亦可進而具有設置於樹脂部的周圍的密封構件。
[實施例]
以下，藉由實施例而對本發明進一步進行詳細說明，但本發明並不限定於該些實施例。實施例及比較例中所使用的材料為利用下述方法而製作者或獲取者。
[實施例1]
將14.2質量份的YX8000(三菱化學股份有限公司製造，氫化雙酚A二縮水甘油醚的商品名)、0.1質量份的FXR-1081(T&K TOKA股份有限公司製造，改質多胺的商品名)、2.1質量份的BHPA(2,2-雙(羥基甲基)丙酸)加以混合，並將混合物於三根輥中通過三次，從而製備接著劑成分。
繼而，相對於16.4質量份的接著劑成分，添加83.6質量份的作為導電性粒子的Sn96.5-Ag3-Cu0.5焊料粒子(平均粒徑為10μm~25μm，三井金屬礦業股份有限公司製造，熔點：217℃)，使用行星式混合機進行攪拌，並於500Pa以下的條件下進行10分鐘脫泡處理，藉此獲得導電性接著劑組成物。
[實施例2~實施例11、比較例1~比較例8]
除變更為表1中所示的組成以外，與實施例1同樣地進行，從而獲得實施例2~實施例11及比較例1~比較例8的導電性接著劑組成物。表1中的各材料的調配比例的單位為質量份。
<熱硬化性樹脂>
YX8000：三菱化學股份有限公司製造，氫化雙酚A二縮水甘油醚的商品名
YX8034：三菱化學股份有限公司製造，氫化雙酚A二縮水甘油醚的商品名
YL980：三菱化學股份有限公司製造，雙酚A二縮水甘油醚的商品名
<硬化促進劑>
FXR-1081：T&K TOKA股份有限公司製造，改質多胺的商品名
FXR-1030：T&K TOKA股份有限公司製造，改質多胺的商品名
2P4MHZ-PW：四國化成工業股份有限公司製造，固唑(Curezol)、咪唑化合物的商品名
<助熔活性劑>
BHPA：2,2-雙(羥基甲基)丙酸
BHBA：2,2-雙羥基甲基丁酸
酒石酸
己二酸
戊二酸
<導電性粒子>
Sn96.5-Ag3-Cu0.5：Sn96.5-Ag3-Cu0.5焊料粒子，平均粒徑為10μm~25μm，三井金屬礦業股份有限公司製造，熔點為217℃
Sn42-Bi58：Sn42-Bi58焊料粒子，平均粒徑為10μm~25μm，三井金屬礦業股份有限公司製造，熔點為138℃
(接著性、導電性、耐溫度循環試驗(Temperature Cycle Test，TCT)性、耐偏壓施加試驗性的評價)
利用下述方法來測定所述實施例1~實施例11、比較例1~比較例8的導電性接著劑組成物的特性。將其結果匯總示於表1、表2中。表中，「助熔劑/金屬比率(%)」是指助熔活性劑相對於導電性粒子的比率(質量%)。
(1)接著強度
將0.5mg的導電性接著劑組成物塗佈於帶有銀鍍層的銅板上，於其上壓接2mm×2mm×0.25mm的矩形平板狀的帶有錫鍍層的銅板而獲得試驗片。其後，針對實施例1~實施例7、實施例9、實施例11及比較例1~比較例6的試驗片，於260℃下施加5分鐘的熱歷程。針對實施例8、實施例10及比較例7、比較例8的試驗片，於160℃下施加5分鐘的熱歷程。使用黏結強度試驗機(bond tester)(達格(DAGE)公司製造，2400)，於剪切速度為500μm/sec、間隙為100μm的條件下對施加熱歷程後的各試驗片 於25℃下的接著強度(剪切強度)進行測定。
(2)導電性(體積電阻率)
介隔所述導電性接著劑組成物而將兩片1mm×50mm×0.03mm的帶狀的帶有金鍍層的銅板以相互正交的方式貼合，從而獲得試驗片。銅板的正交部分的接著劑的尺寸為1mm×1mm×0.03mm。繼而，對試驗片施加與所述(1)相同的熱歷程。針對其後的試驗片，利用四端子法來測定體積電阻率。
(3)耐TCT性
準備包括相鄰的兩個銅箔連接盤(0.3mm×0.4mm)且銅箔連接盤間的距離為200μm的100mm×50mm×0.5mm的矩形平板狀的陶瓷基板。繼而，使用金屬遮罩(厚度為100μm，開口尺寸為0.2mm×0.3mm)將導電性接著劑組成物印刷於銅箔連接盤上。介隔導電性接著劑組成物而將電極間距離為200μm的倒裝晶片型LED元件(0.8mm×0.8mm)以電極與銅箔連接盤相向的方式載置於銅箔連接盤上。對所獲得的搭載有零件的基板施加與所述(1)相同的熱歷程，從而獲得耐TCT性評價用的試驗基板(搭載有倒裝晶片型LED元件的陶瓷基板)。使用I-V波形記錄器對該試驗基板的初期電阻進行測定。其後，使用熱試驗基板衝擊試驗機，將試驗基板供於熱衝擊試驗中，所述熱衝擊試驗是以於-55℃下保持30分鐘、以5分鐘升溫至125℃、於125℃下保持30分鐘及以5分鐘降溫至-55℃的順序的溫度變化為1循環。對熱衝擊試驗後的試驗基板的連接電阻進行測定。一邊增加循環數一邊測定試驗基 板的連接電阻，將連接電阻相對於初期電阻而降低至10%以下的時間點的循環數設為耐TCT性的指標。使用I-V波形記錄器來測定施加額定電流時的電壓，並根據所述電壓而算出連接電阻。關於到達至1500循環的試驗基板，判斷為耐TCT性良好。表中，「初期開路」是指初期導通性顯著低。
(4)耐偏壓施加試驗性
利用與耐TCT性相同的方法來製作耐偏壓施加試驗用的試驗基板(搭載有倒裝晶片型LED元件的陶瓷基板)。使用積分球來測定試驗基板的初期總光通量。其後，於恆溫恆濕試驗機(85℃/85%RH)內，對試驗基板施加額定電流。測定1500小時後的總光通量，並將總光通量相對於初期總光通量的維持率設為耐偏壓施加試驗性的指標。關於總光通量的維持率為90%以上的試驗基板，判斷為耐偏壓施加試驗性良好。
[表1]
Figure 107124313-A0305-02-0027-3
[表2]
Figure 107124313-A0305-02-0029-4
實施例1~實施例11均顯示出良好的接著強度、體積電阻率、耐TCT性及耐偏壓施加試驗性。
比較例1中，確認到：導電性接著劑組成物無法充分硬化，耐TCT性與耐偏壓施加試驗性不充分。比較例2中，無法形成金屬接合路徑，於體積電阻率測定中為超範圍(over range)而初期不良。因此，無法測定耐TCT性與耐偏壓施加試驗性。
關於比較例3，確認到耐TCT性的降低。比較例4、比較例5、比較例6、比較例7、比較例8中，確認到：初期導通性顯著降低，耐TCT性與耐偏壓施加試驗性降低。
1:連接結構體
2:電路基板
3:半導體發光元件
4:本體部
5:基材
6:連接端子
7:連接端子
8:連接部
8a:導電部
8b:樹脂部

Claims (10)

  1. 一種導電性接著劑組成物，其包括：(A)包含熔點為230℃以下的金屬的導電性粒子、(B)氫化雙酚A二縮水甘油醚、(C)包含具有羥基及羧基的化合物的助熔活性劑及(D)硬化促進劑，並且所述助熔活性劑包含下述通式(V)所表示的化合物或酒石酸，
    Figure 107124313-A0305-02-0032-5
     式(V)中，R5表示碳數1~5的烷基，m及n分別獨立地表示0~5的整數，所述助熔活性劑的含量相對於所述導電性粒子的質量為2.5質量%~8.5質量%，所述導電性接著劑組成物用於將電路基板與搭載於所述電路基板的半導體發光元件電性連接。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的導電性接著劑組成物， 其中所述導電性粒子中所含的熔點為230℃以下的所述金屬包含選自鉍、銦、錫及鋅中的至少一種。
  3. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的導電性接著劑組成物，其中所述硬化促進劑包含多胺。
  4. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的導電性接著劑組成物，其中所述氫化雙酚A二縮水甘油醚的含量相對於所述導電性接著劑組成物的整體質量為10質量%~30質量%。
  5. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的導電性接著劑組成物，其中所述導電性接著劑組成物於25℃下為膏狀。
  6. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的導電性接著劑組成物，其中所述電路基板具有基材及配置於所述基材的主面上的兩個以上的連接端子，並且所述導電性接著劑組成物用於將所述兩個以上的連接端子與所述半導體發光元件的連接端子電性連接。
  7. 一種連接結構體，其包括：電路基板，具有基材及設置於所述基材的主面上的兩個以上的連接端子；半導體發光元件，具有與所述電路基板的兩個以上的所述連接端子相向的兩個以上的連接端子；及連接部，配置於所述電路基板與所述半導體發光元件之間，並將該些接合；並且所述連接部包含導電部，所述導電部配置於所述電路基板的 所述連接端子與所述半導體發光元件的所述連接端子之間，並將該些電性連接，所述導電部包含如申請專利範圍第1項至第5項中任一項所述的導電性接著劑組成物中所含的導電性粒子。
  8. 如申請專利範圍第7項所述的連接結構體，其中所述連接部進而包含形成於所述導電部的周圍的樹脂部。
  9. 如申請專利範圍第7項或第8項所述的連接結構體，其中所述半導體發光元件包含選自由發光二極體-表面安裝設備封裝、倒裝晶片型發光二極體及發光二極體-晶片尺寸封裝所組成的群組中的至少一種。
  10. 一種製造連接結構體的方法，其包括：準備分別具有兩個以上的連接端子的電路基板及半導體發光元件，並於所述電路基板或所述半導體發光元件的所述連接端子上塗佈如申請專利範圍第1項至第5項中任一項所述的導電性接著劑組成物的步驟；介隔所塗佈的導電性接著劑組成物而將所述半導體發光元件以所述電路基板的所述連接端子與所述半導體發光元件的所述連接端子相向的方式配置於所述電路基板上，從而獲得具有所述電路基板、所述導電性接著劑組成物及所述半導體發光元件的預連接體的步驟；及藉由對所述預連接體進行加熱而使所述導電性接著劑組成物硬化，並且形成包含所述導電性接著劑組成物中的所述導電性粒 子且將所述電路基板的所述連接端子與所述半導體發光元件的所述連接端子電性連接的導電部，藉此，獲得利用包含所述導電部的連接部將所述電路基板與所述半導體發光元件接合而成的連接結構體的步驟。
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