TWI777470B - 玻璃組成物及玻璃纖維 - Google Patents

玻璃組成物及玻璃纖維 Download PDF

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Abstract

一種玻璃組成物，以總重量為100wt%計，包含55wt%至63wt%的氧化矽、15wt%至22wt%的氧化鋁、6wt%至13wt%的氧化硼、5wt%至14wt%的氧化鎂、0.1wt%至4wt%的氧化鈣、0wt%至8wt%的氧化鋅，及0.03wt%至7wt%氧化銅。本案還提供一種玻璃纖維，是由前述的玻璃組成物所製得，且該玻璃纖維的熱膨脹係數不大於3ppm/℃。本案藉由增加氧化銅的含量、減少氧化鋅的含量，並適量減低氧化鎂與氧化鈣的添加，而使本發明之玻璃纖維的熱膨脹係數減低至3ppm/℃以下。

Description

玻璃組成物及玻璃纖維
本發明是有關於一種玻璃組成物及玻璃纖維，特別是指一種具有低熱膨脹係數的玻璃組成物及玻璃纖維。
玻璃纖維憑藉本身具有電性絕緣、耗損性低，及穩定性高等優勢，而被廣泛的應用於電路板、光纖通訊，或電子產品外殼等。其中，以將玻璃纖維應用於印刷電路板為例，是通過將玻璃纖維作為補強材料添加至一用於貼附在金屬箔片/線路或其他電子構件上的絕緣層或絕緣部件中，因此，業界在針對玻璃纖維的研發上是往低熱膨脹係數(Coefficient of thermal expansion，CTE)的方向發展，以減少該絕緣層或絕緣部件與金屬箔片/線路間因熱膨脹係數的差異而造成剝離的情形發生。
目前市面上常見的低熱膨脹係數之玻璃纖維約介於3ppm/℃至4ppm/℃間，然而，隨著科技產業的發展，線路圖案的設計也日漸複雜，而類似於在製程中因熱膨脹或收縮等而造成的應力殘留對於電子元件的影響愈大，因此，相關領域對於玻璃纖維之 低熱膨脹係數的追求也愈高。
因此，本發明的目的，即在提供一種玻璃組成物。
於是，本發明玻璃組成物，包含：氧化矽(SiO2)、氧化鋁(Al2O3)、氧化硼(B2O3)、氧化鎂(MgO)、氧化鈣(CaO)、氧化鋅(ZnO)，及氧化銅(CuO)。
其中，以該玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，該氧化矽的含量介於55wt%至63wt%，該氧化鋁的含量介於15wt%至22wt%，該氧化硼的含量介於6wt%至13wt%，該氧化鎂的含量介於5wt%至14wt%，該氧化鈣的含量介於0.1wt%至4wt%，該氧化鋅的含量介於0wt%至8wt%，該氧化銅的含量介於0.03wt%至7wt%。
又，本發明的另一目的，即在提供一種玻璃纖維。
於是，本發明玻璃纖維由前述的玻璃組成物所構成，其中，該玻璃纖維的熱膨脹係數不大於3ppm/℃。
本發明的功效在於：本案玻璃組成物藉由增加該氧化銅的含量與減少該氧化鋅的含量，能使本案之具有低熱膨脹係數的玻璃組成物所製得的玻璃纖維的熱膨脹係數減低至3ppm/℃以下。
本發明玻璃組成物是用於製得一具有低熱膨脹係數的玻璃纖維，大致而言，是通過將本案的玻璃組成物充分混合後，依序於高溫進行熔融、抽絲等製程，而製得該玻璃纖維，且該玻璃纖維的熱膨脹係數不大於3ppm/℃。
本發明該玻璃組成物的一實施例，包含氧化矽(SiO2)、氧化鋁(Al2O3)、氧化硼(B2O3)、氧化鎂(MgO)、氧化鈣(CaO)、氧化鋅(ZnO)、氧化銅(CuO2)，及一摻雜物。
具體的說，以該玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，該氧化矽的含量介於55wt%至63wt%，該氧化鋁的含量介於15wt%至22wt%，該氧化硼的含量介於6wt%至13wt%，該氧化鎂的含量介於5wt%至14wt%，該氧化鈣的含量介於0.1wt%至4wt%，該氧化鋅的含量介於0wt%至8wt%，該氧化銅的含量介於0.03wt%至7wt%，且該摻雜物的含量不大於1.2wt%。
該玻璃組成物中的氧化矽、氧化鋁，及氧化硼為構成該玻璃纖維的主要成分，其中，氧化矽是網絡形成物(Network former)，可以四面體的晶格結構[SiO4]形成連續性地網狀結構，而作為以該玻璃組成物製成之玻璃纖維的主要架構；氧化鋁可視為該玻璃組成物的中間體(intermediate)，用以與氧化矽中部份的氧原子鍵結形成架橋氧(bridging oxygen)，以進一步提高該玻璃組成物的熱穩定性及黏度，若該氧化鋁的含量過高，反而使該玻璃組 成物的黏度過高，而於後續該玻璃纖維的製程中須提供大量的熱才得以製作，造成生產成本提高；氧化硼可與氧化矽之四面體的晶格結構形成穩定的連續結構，且於製程中的高溫環境時，具有降低黏度及抑制析晶的作用，並在製程中的低溫環境時，能使玻璃結構趨向緊密，進而使該玻璃組成物的熱膨脹係數下降，然而，若該氧化硼的含量過高，則會於製程高溫時有過多的蒸發，造成該玻璃組成物的組分產生變動，且該玻璃組成物的電性絕緣性質亦會受到影響。
在本實施例中，以該玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，該氧化矽的含量介於55wt%至63wt%，該氧化鋁的含量介於15wt%至22wt%，該氧化硼的含量介於6wt%至13wt%。較佳地，該氧化硼的含量介於6wt%至11wt%。較佳地，該氧化矽、該氧化鋁與該氧化硼的含量總和介於84wt%至90wt%。
氧化鎂與氧化鈣能適量地減少該玻璃組成物於高溫時的黏度，而利於該玻璃組成物在製程中充分地熔融。其中，若該氧化鈣在該玻璃組成物中的含量過高，將導致析晶情形增加；而該氧化鎂的添加有助於提升該玻璃組成物的機械強度，但若含量過高將使玻璃結構鬆散，而不利於熱膨脹係數下降。
在本實施例中，以該玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，該氧化鎂的含量介於5wt%至14wt%，該氧化鈣的含 量介於0.1wt%至4wt%。較佳地，該氧化鎂的含量介於5wt%至9.5wt%，該氧化鈣的含量介於0.1wt%至0.4wt%。
氧化鋅及氧化銅的添加能用以降低該玻璃纖維的熱膨脹係數。在本實施例中，以該玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，該氧化鋅的含量介於0wt%至8wt%，該氧化銅的含量介於0.03wt%至7wt%。然而，一般的玻璃組成物還會同時添加鹼金屬鹽類(例如氧化鉀、氧化鈉等)，而當玻璃組成物含有鹼金屬鹽類時，氧化鋅的存在反而會使該玻璃組成物原本緻密的結構轉為鬆散，而不利於熱膨脹係數的下降。因此，於一些實施例中，當該玻璃組成物含有鹼金屬鹽類等組分時，也可視需求而無須添加氧化鋅。
本發明透過添加氧化銅以更進一步降低該玻璃纖維的熱膨脹係數，是由於氧化銅同樣能減低該玻璃纖維的熱膨脹係數，且能使該玻璃組成物於製程中傾向於生成緻密結構，而可減緩氧化鋅所造成結構鬆散的趨勢。然而，若氧化銅的含量大於7wt%，則會使形成的該玻璃纖維的析晶傾向上升，而不利於後續應用。
因此，於一些實施例中，以該玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，該氧化銅的含量介於0.5wt%至7wt%。更佳地，該氧化銅的含量介於4wt%至7wt%，且該氧化銅與該氧化鋅的含量總和介於4.5wt%至7wt%。於另一些實施例中，該氧化鎂、該氧化鋅與該氧化銅的含量總和介於12wt%至15wt%。
該摻雜物包含氧化鈉、氧化鉀、氧化鐵及二氧化鈦的其中至少一種，且該摻雜物的部分貢獻是來自於其它組成物之原料中所含有的微量成分。在本實施例中，以該玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，該參雜物的含量不大於1.2wt%。
其中，氧化鈉、氧化鉀等鹼性氧化物能提高該玻璃組成物的抗酸性，並能降低該玻璃組成物的熔點，以利於該玻璃纖維的製作，若該等鹼性氧化物的含量過多，則會使形成之該玻璃纖維的化學穩定性下降，且其電性絕緣性質與機械強度也隨之降低；氧化鐵能提升該玻璃組成物在製程中熔融、抽絲等過程中的穩定性，若氧化鐵的含量過多，則會使該玻璃組成物在製程中有溫度不均的情形發生；二氧化鈦能提升該玻璃組成物的機械強度，若含量過多，則會使該玻璃組成物於製程中容易產生析晶現象。
茲以下述具體例1至9說明以本發明該實施例的玻璃組成物，並將該等具體例1至9，及比較例1至2的玻璃組成物所製得的玻璃纖維的熱膨脹係數整理於表1中。
熱膨脹系數量測方法：在本實施例中，是熱膨脹係數的量測是選用一熱機械分析裝置(Hitachi公司製)來進行。首先，將該玻璃組成物熔融後，取得一塊狀玻璃(尺寸約為0.5cm*0.5cm*2cm)，接著以10℃/min的升溫速率對該塊狀玻璃進行加熱，並在50℃至200℃的溫度範圍 內測定該塊狀玻璃的伸長量，據以計算出該塊狀玻璃的平均熱膨脹係數。
具體例1
以該玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，秤取含有下述重量百分比的原料：氧化矽的含量約為59.4wt%，氧化鋁的含量約為19.1wt%，氧化硼的含量約為6.5wt%，氧化鋅的含量約為4.4wt%，氧化鈣的含量約為0.4wt%，氧化鎂的含量約為9.1wt%，氧化銅的含量約為0.1wt%，該參雜物的含量約為1.0wt%。
將該玻璃組成物充分混合後，於溫度1500℃至1550℃的條件下熔融，並經由裁切、研磨等方式而可得到一由該具體例1的玻璃組成物製得的塊狀玻璃；接著，將該塊狀玻璃作為標準檢測樣品，並依據前述熱膨脹係數的測量方法進行量測，而可得出該具體例1之玻璃組成物的熱膨脹係數為2.90ppm/℃。此外，該具體例1的玻璃組成物於後續還可經由混合、熔融，及抽絲等製程以製得一具有低熱膨脹係數的玻璃纖維。
要說明的是，將該玻璃組成物混合、熔融，及抽絲以製得該塊狀玻璃或該玻璃纖維的條件參數與具體流程已為相關領域所知悉，且因組分的差異，相關製程條件參數也會略有不同，而該等製程條件參數的調整也為本技術領域者所知悉，因此，在此不多加贅述。
具體例2
以該玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，秤取含有下述重量百分比的原料：氧化矽的含量約為56.3wt%，氧化鋁的含量約為19.2wt%，氧化硼的含量約為10.0wt%，氧化鋅的含量約為6.5wt%，氧化鈣的含量約為0.2wt%，氧化鎂的含量約為6.2wt%，氧化銅的含量約為0.5wt%，該參雜物的含量約為1.1wt%。
將該具體例2的玻璃組成物依序進行混合、熔融等製程以製得該具體例2的塊狀玻璃；接著將該具體例2塊狀玻璃作為標準檢測樣品，並依據前述熱膨脹係數的測量方法進行量測，而可得出該具體例2之玻璃組成物的熱膨脹係數為2.64ppm/℃。此外，該具體例2的玻璃組成物於後續還可經由混合、熔融，及抽絲等製程以製得一具有低熱膨脹係數的玻璃纖維。
具體例3
以該玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，秤取含有下述重量百分比的原料：氧化矽的含量約為56.4wt%，氧化鋁的含量約為19.2wt%，氧化硼的含量約為11.0wt%，氧化鋅的含量約為6.5wt%，氧化鈣的含量約為0.2wt%，氧化鎂的含量約為5.2wt%，氧化銅的含量約為0.5wt%，該參雜物的含量約為1.0wt%。
將該具體例3的玻璃組成物依序進行混合、熔融等製程以製得該具體例3的塊狀玻璃；接著將該具體例3塊狀玻璃作為標準檢 測樣品，並依據前述熱膨脹係數的測量方法進行量測，而可得出該具體例3之玻璃組成物的熱膨脹係數為2.70ppm/℃。此外，該具體例3的玻璃組成物於後續還可經由混合、熔融，及抽絲等製程以製得一具有低熱膨脹係數的玻璃纖維。
具體例4
以該玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，秤取含有下述重量百分比的原料：氧化矽的含量約為59.4wt%，氧化鋁的含量約為19.1wt%，氧化硼的含量約為6.5wt%，氧化鋅的含量約為3.5wt%，氧化鈣的含量約為0.4wt%，氧化鎂的含量約為9.1wt%，氧化銅的含量約為1.0wt%，該參雜物的含量約為1.0wt%。
將該具體例4的玻璃組成物依序進行混合、熔融等製程以製得該具體例4的塊狀玻璃；接著將該具體例4塊狀玻璃作為標準檢測樣品，並依據前述熱膨脹係數的測量方法進行量測，而可得出該具體例4之玻璃組成物的熱膨脹係數為2.82ppm/℃。此外，該具體例4的玻璃組成物於後續還可經由混合、熔融，及抽絲等製程以製得一具有低熱膨脹係數的玻璃纖維。
具體例5
以該玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，秤取含有下述重量百分比的原料：氧化矽的含量約為59.4wt%，氧化鋁的含量約為19.1wt%，氧化硼的含量約為6.5wt%，氧化鋅的含量約為 2.5wt%，氧化鈣的含量約為0.4wt%，氧化鎂的含量約為9.1wt%，氧化銅的含量約為2.0wt%，該參雜物的含量約為1.0wt%。
將該具體例5的玻璃組成物依序進行混合、熔融等製程以製得該具體例5的塊狀玻璃；接著將該具體例5塊狀玻璃作為標準檢測樣品，並依據前述熱膨脹係數的測量方法進行量測，而可得出該具體例5之玻璃組成物的熱膨脹係數為2.80ppm/℃。此外，該具體例5的玻璃組成物於後續還可經由混合、熔融，及抽絲等製程以製得一具有低熱膨脹係數的玻璃纖維。
具體例6
以該玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，秤取含有下述重量百分比的原料：氧化矽的含量約為59.4wt%，氧化鋁的含量約為19.1wt%，氧化硼的含量約為6.5wt%，氧化鈣的含量約為0.4wt%，氧化鎂的含量約為9.1wt%，氧化銅的含量約為4.5wt%，該參雜物的含量約為1.0wt%。
將該具體例6的玻璃組成物依序進行混合、熔融等製程以製得該具體例6的塊狀玻璃；接著將該具體例6塊狀玻璃作為標準檢測樣品，並依據前述熱膨脹係數的測量方法進行量測，而可得出該具體例6之玻璃組成物的熱膨脹係數為2.65ppm/℃。此外，該具體例6的玻璃組成物於後續還可經由混合、熔融，及抽絲等製程以製得一具有低熱膨脹係數的玻璃纖維。
具體例7
以該玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，秤取含有下述重量百分比的原料：氧化矽的含量約為59.4wt%，氧化鋁的含量約為19.2wt%，氧化硼的含量約為6.5wt%，氧化鈣的含量約為0.3wt%，氧化鎂的含量約為7.1wt%，氧化銅的含量約為6.5wt%，該參雜物的含量約為1.0wt%。
將該具體例7的玻璃組成物依序進行混合、熔融等製程以製得該具體例7的塊狀玻璃；接著將該具體例7塊狀玻璃作為標準檢測樣品，並依據前述熱膨脹係數的測量方法進行量測，而可得出該具體例7之玻璃組成物的熱膨脹係數為2.39ppm/℃。此外，該具體例7的玻璃組成物於後續還可經由混合、熔融，及抽絲等製程以製得一具有低熱膨脹係數的玻璃纖維。
具體例8
以該玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，秤取含有下述重量百分比的原料：氧化矽的含量約為59.4wt%，氧化鋁的含量約為20.8wt%，氧化硼的含量約為6.5wt%，氧化鈣的含量約為0.2wt%，氧化鎂的含量約為5.5wt%，氧化銅的含量約為6.5wt%，該參雜物的含量約為1.1wt%。
將該具體例8的玻璃組成物依序進行混合、熔融等製程以製得該具體例8的塊狀玻璃；接著將該具體例8塊狀玻璃作為標準檢 測樣品，並依據前述熱膨脹係數的測量方法進行量測，而可得出該具體例8之玻璃組成物的熱膨脹係數為2.18ppm/℃。此外，該具體例8的玻璃組成物於後續還可經由混合、熔融，及抽絲等製程以製得一具有低熱膨脹係數的玻璃纖維。
具體例9
以該玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，秤取含有下述重量百分比的原料：氧化矽的含量約為59.4wt%，氧化鋁的含量約為18.7wt%，氧化硼的含量約為6.5wt%，氧化鈣的含量約為0.3wt%，氧化鎂的含量約為7.1wt%，氧化銅的含量約為7.0wt%，該參雜物的含量約為1.0wt%。
將該具體例9的玻璃組成物依序進行混合、熔融等製程以製得該具體例9的塊狀玻璃；接著將該具體例9塊狀玻璃作為標準檢測樣品，並依據前述熱膨脹係數的測量方法進行量測，而可得出該具體例9之玻璃組成物的熱膨脹係數為2.33ppm/℃。此外，該具體例9的玻璃組成物於後續還可經由混合、熔融，及抽絲等製程以製得一具有低熱膨脹係數的玻璃纖維。
比較例1
以玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，秤取含有下述重量百分比的原料：氧化矽的含量約為60.0wt%，氧化鋁的含量約為20.0wt%，氧化硼的含量約為5.0wt%，氧化鈣的含量約為 3.0wt%，氧化鎂的含量約為11.0wt%，該參雜物的含量約為1.0wt%。
將該比較例1的玻璃組成物依序進行混合、熔融等製程，以製得該比較例1的塊狀玻璃；接著將該比較例1塊狀玻璃作為標準檢測樣品，並依據前述熱膨脹係數的測量方法進行量測，而可得出該比較例1之玻璃組成物的熱膨脹係數為3.34ppm/℃。
比較例2
以玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，秤取含有下述重量百分比的原料：氧化矽的含量約為60.0wt%，氧化鋁的含量約為20.0wt%，氧化硼的含量約為10.0wt%，氧化鈣的含量約為6.0wt%，氧化鎂的含量約為3.0wt%，該參雜物的含量約為1.0wt%。
將該比較例2的玻璃組成物依序進行混合、熔融等製程，以製得該比較例2的塊狀玻璃；接著將該比較例2塊狀玻璃作為標準檢測樣品，並依據前述熱膨脹係數的測量方法進行量測，而可得出該比較例2之玻璃組成物的熱膨脹係數為3.11ppm/℃。
Figure 110110911-A0305-02-0014-1
Figure 110110911-A0305-02-0015-2
自表1中可以得知，相較於該比較例1至2，氧化銅及氧化鋅的添加能使本案之具體例1至9的玻璃組成物的熱膨脹係數降低至3ppm/℃以下，而該玻璃組成物之氧化銅的含量不小於4.5wt%，且未含有氧化鋅時(即具體例6至9)，能使該玻璃纖維的熱膨脹係數進一步降低至2.65ppm/℃以下，而當進一步增加氧化銅的含量至介於6.5wt%至7.0wt%時(具體例7至9)，則令該玻璃組成物所製得的塊狀玻璃的熱膨脹係數降低至2.4ppm/℃以下。
詳細的說，自該具體例1、具體例4至6的玻璃組成物相比可以得知，在其它成分的含量相近的情況下，氧化鋅的減少與氧化銅的增加，能逐漸降低所形成之玻璃纖維的熱膨脹係數，當氧化鋅的含量減低為0wt%且氧化銅為4.5wt%(該具體例6)，所形成的玻璃纖維的熱膨脹係數能減低至約為2.65ppm/℃；而自具體例6至9的玻璃組成物相比可以得知，當該玻璃組成物未含有氧化鋅且其他成分的含量相近的情況下，適量減少氧化鎂與氧化鈣的含量，令氧化銅的含量增加至7wt%，則能使該玻璃纖維的熱膨脹係數降低 至2.4ppm/℃以下(具體例7至9)。
綜上所述，本發明玻璃組成物，藉由氧化銅的添加、氧化鋅的減少，及適量降低氧化鎂與氧化鈣之含量，能使本案之玻璃組成物所製得的玻璃纖維的熱膨脹係數減低至3ppm/℃以下，而可利於將本案的玻璃纖維更廣泛的應用於半導體或電子產業中，故確實能達成本發明的目的。
惟以上所述者，僅為本發明的實施例而已，當不能以此限定本發明實施的範圍，凡是依本發明申請專利範圍及專利說明書內容所作的簡單的等效變化與修飾，皆仍屬本發明專利涵蓋的範圍內。

Claims (7)

  1. 一種玻璃組成物，以該玻璃組成物的重量百分比為100wt%計，包含：含量介於55wt%至63wt%的氧化矽(SiO2)、含量介於15wt%至22wt%的氧化鋁(Al2O3)、含量介於6wt%至13wt%的氧化硼(B2O3)、含量介於5wt%至14wt%的氧化鎂(MgO)、含量介於0.1wt%至4wt%的氧化鈣(CaO)、含量介於0wt%至2.5wt%的氧化鋅(ZnO)，及含量介於4wt%至7wt%的氧化銅(CuO)，其中，該氧化銅與該氧化鋅的含量總和介於4.5wt%至7wt%。
  2. 如請求項1所述的玻璃組成物，其中，該氧化鎂的含量介於5wt%至9.5wt%，該氧化鈣的含量介於0.1wt%至0.4wt%。
  3. 如請求項1所述的玻璃組成物，其中，該氧化鎂、該氧化鋅與該氧化銅的含量總和介於12wt%至15wt%。
  4. 如請求項1所述的玻璃組成物，其中，該氧化矽、該氧化鋁與該氧化硼的含量總和介於84wt%至90wt%。
  5. 如請求項1所述的玻璃組成物，其中，該氧化硼的含量介於6wt%至11wt%。
  6. 如請求項1所述的玻璃組成物，還包含一摻雜物，該摻雜物包含氧化鈉(Na2O)、氧化鉀(K2O)、氧化鐵(Fe2O3)及二氧化鈦(TiO2)的其中至少一種，且該摻雜物佔該玻璃組成物的含量不大於1.2wt%。
  7. 一種玻璃纖維，由前述請求項1至6中任一項所述的玻璃組成物所構成，其中，該玻璃纖維的熱膨脹係數不大於3ppm/℃，且該熱膨脹係數是以計算該玻璃組成物在50°C至200℃的溫度範圍內的伸長量而得。
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