TWI716656B - 表面安裝繼電器用液晶性樹脂組合物以及使用此組合物的表面安裝繼電器及表面安裝繼電器用部件 - Google Patents

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Abstract

提供表面安裝繼電器用液晶性樹脂組合物、及使用此組合物的表面安裝繼電器用部件以及表面安裝繼電器。此組合物可提供耐熱性優異、可抑制氣泡的產生及填料的脫離、且能夠利用黏著劑以高黏著強度進行黏著的成型品。
本發明的表面安裝繼電器用液晶性樹脂組合物係含有(A)液晶性聚合物和(B)纖維狀填充劑的液晶性樹脂組合物，前述(A)液晶性聚合物為由下列結構單元(I)~(V)作為必要的組成成分所構成、且熔融時表現出光學異向性的全芳香族聚酯醯胺，前述(B)纖維狀填充劑的重量平均纖維長度為50~170微米，纖維長度為20~200微米的部分的含有率為70質量%以上，前述表面安裝繼電器係包括基底和突出於前述基底的端子、且前述端子焊接於印刷電路板上的表面安裝繼電器。
Figure 106144573-A0202-11-0002-1
Figure 106144573-A0202-11-0002-2
Figure 106144573-A0202-11-0002-3
Figure 106144573-A0202-11-0002-4

Description

表面安裝繼電器用液晶性樹脂組合物以及使用此組合物的表面安裝繼電器及表面安裝繼電器用部件
本發明係有關於表面安裝繼電器用液晶性樹脂組合物及使用此組合物的表面安裝繼電器。
隨著電子工業的發展，繼電器(relay)的產量穩步地增長，也應用在通訊設備、辦公自動化設備、家用電器、自動販賣機等各種領域。傳統上，作為安裝在印刷電路(print)板上使用的繼電器，已知插入安裝型(通孔型(through hole type))的繼電器。插入安裝繼電器包括從繼電器主體垂直地突出的端子，首先，藉由將此端子插入印刷電路板的孔中，進而將插入安裝繼電器載置於印刷電路板的一側的表面上。之後，藉由焊接在印刷電路板的另一側的表面上的上述端子，使得插入安裝繼電器固定於印刷電路板上且能夠電性導通。
近年來，作為安裝在印刷電路板上使用的新型繼電器，已開發出表面安裝型(surface amount type)的繼電器(例如，專利文獻1)。在表面安裝繼電器中，從繼電器主體垂直地突出的端子彎曲成直角，使得焊接表面與繼電器主體平行。因此，並非在印刷電路板設置孔，而是藉由將上述端子載置於設置在印刷電路板表面的導體圖案上的焊墊(pad)，並進 行回焊(reflow)處理，使得表面安裝繼電器固定於印刷電路板上且能夠電性導通。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本特許第3463310號公報
如以上所述，因為表面安裝繼電器透過回焊處理而固定於印刷電路板上，因此構成表面安裝繼電器的成型品，例如，基座(base)、殼體(case)、線軸(bobbin)等，需要優良的耐熱性，以承受回焊處理。再者，即使在回焊處理之後，表面安裝繼電器也需要能夠保持氣密性。為此，上述成型品，特別是基座和殼體，需要藉由黏著劑以高黏著強度進行黏著。
順道一提，液晶性聚合物組合物由於優異的耐熱性、尺寸精度、流動性等特點而受到關注。然而，在液晶性聚合物組合物中，可能發生產生氣泡(blister)的問題。亦即，為液晶性聚合物的液晶性聚酯醯胺(polyester amide)，由於高溫的熱穩定性良好，因此經常作為需要在高溫下進行熱處理的材料使用。然而，如果將成型品長時間放置在高溫的空氣中及液體中，則會發生在表面上產生稱為氣泡之細小膨脹的問題。此現象為，當液晶性聚酯醯胺處於熔融狀態時所產生的分解氣體等被帶入成型品的內部，之後，進行高溫的熱處理時，此氣體膨脹、向上推擠由於加熱而軟化的成型品的表面，被向上推擠的部分形成氣泡。藉由在材料的熔融擠出時從通氣(vent) 孔充分地進行脫氣或是在模塑成型時不長時間地停留在成型機內等，也能夠減少氣泡的產生。然而，並不足以得到條件範圍非常窄、可抑制氣泡產生的成型品，亦即，具有耐氣泡性的成型品。為了解決氣泡產生的根本問題，有必要提高液晶性聚酯醯胺本身的品質，習知的液晶性聚酯醯胺及其使用方法並不足以解決氣泡產生的問題。再者，對於液晶性聚合物組合物，也可能會發生填料(filler)從該組合物的成型品表面突出並進一步脫離，造成產品的導通不良等的功能障礙的問題。
本發明係有鑑於上述情況而完成的，其目的在於提供表面安裝繼電器用液晶性樹脂組合物、由前述組合物所構成的表面安裝繼電器用部件、以及包括前述部件的表面安裝繼電器。前述組合物可提供耐熱性優異、可抑制氣泡的產生及填料的脫離、且能夠利用黏著劑以高黏著強度進行黏著的成型品。
本發明者發現，藉由組合含有特定量之特定的結構單元的液晶性聚合物和纖維狀填充劑，並將纖維狀填充劑的重量平均纖維長度設為50~170微米(μm)，在纖維狀填充劑中纖維長度為20~200微米的部分的含有率為70質量%以上，能夠解決上述的課題。具體而言，本發明提供以下內容。
(1)一種液晶性樹脂組合物，其係含有(A)液晶性聚合物和(B)纖維狀填充劑的表面安裝繼電器用液晶性樹脂組合物，前述(A)液晶性聚合物為由下列結構單元(I)~(V)作為必要的組成成分所構成、且熔融時表現出光學異向性的全 芳香族聚酯醯胺，相對於全部的結構單元，結構單元(I)的含量為50~69莫耳%，相對於全部的結構單元，結構單元(II)的含量為9.2~22.5莫耳%，相對於全部的結構單元，結構單元(III)的含量為2.5~6.3莫耳%，相對於全部的結構單元，結構單元(IV)的含量為8.5~24莫耳%，相對於全部的結構單元，結構單元(V)的含量為1~7莫耳%，結構單元(II)和結構單元(III)的總莫耳數為結構單元(IV)和結構單元(V)的總莫耳數的1~1.06倍、或結構單元(IV)和結構單元(V)的總莫耳數為結構單元(II)和結構單元(III)的總莫耳數的1~1.06倍，相對於全部的結構單元，結構單元(I)~(V)的總含量為100莫耳%，前述(B)纖維狀填充劑的重量平均纖維長度為50~170微米，在前述(B)纖維狀填充劑中，纖維長度為20~200微米的部分的含有率為70質量%以上，前述(A)液晶性聚合物相對於液晶性樹脂組合物的整體為50~70質量%，前述(B)纖維狀填充劑相對於液晶性樹脂組合物的整體為30~50質量%， 前述表面安裝繼電器係包括基底和突出於前述基底的端子、且前述端子焊接於印刷電路板上的表面安裝繼電器。
Figure 106144573-A0202-12-0005-7
(2)如(1)所記載的液晶性樹脂組合物，前述(B)纖維狀填充劑為磨碎纖維。
(3)一種表面安裝繼電器用部件，由(1)或(2)所記載的組合物所構成。
(4)一種表面安裝繼電器，包括(3)所記載的部件。
根據本發明，能夠提供表面安裝繼電器用液晶性樹脂組合物、由前述組合物所構成的表面安裝繼電器用部件、以及包括前述部件的表面安裝繼電器。前述組合物可提供耐熱性優異、可抑制氣泡的產生及填料的脫離、且能夠利用黏著劑 以高黏著強度進行黏著的成型品。
1‧‧‧表面安裝繼電器
2‧‧‧基底
3‧‧‧殼體
4‧‧‧線圈組件
5‧‧‧電樞組件
6‧‧‧端子
7‧‧‧印刷電路板
8‧‧‧導電圖案
41‧‧‧線軸
42‧‧‧線圈
43‧‧‧鐵芯
51‧‧‧電樞耦合部
52‧‧‧電樞
第1(a)圖係繪示出根據本發明的表面安裝繼電器的實施形態之立體示意圖。
第1(b)圖係繪示出第1(a)圖中AA截面的局部剖面圖。
第2(a)圖及第2(b)圖係繪示出根據本發明的表面安裝繼電器的實施形態安裝於印刷電路板上的狀態之側面圖。
第3(a)圖係為了說明用於評價黏著強度的樣本之製造方法的圖式。
第3(b)圖係為了說明評價黏著強度之方法的圖式。
以下具體地說明本發明的實施形態。
[表面安裝繼電器用液晶性樹脂組合物]
根據本發明的表面安裝繼電器用液晶性樹脂組合物，含有分別為預定量之特定的液晶性聚合物和纖維狀填充劑，纖維狀填充劑的重量平均纖維長度為50~170微米，在纖維狀填充劑中纖維長度為20~200微米的部分的含有率為70質量%以上，前述表面安裝繼電器係包括基底和突出於前述基底的端子、且前述端子焊接於印刷電路板上的表面安裝繼電器。以下，對構成根據本發明的液晶性樹脂組合物的成分進行說明。
(液晶性聚合物)
本發明的複合樹脂組合物，含有為上述全芳香族 聚酯醯胺的液晶性聚合物。由於上述全芳香族聚酯醯胺的熔點低，因此製程溫度能夠降低，抑制熔融時的分解氣體的產生。結果，將含有上述全芳香族聚酯醯胺的複合樹脂組合物模塑成型所得到的成型品，抑制了氣泡產生，耐氣泡性提高。液晶性聚合物，可以單獨1種使用或是組合2種以上使用。
本發明的全芳香族聚酯醯胺，由下列結構單元(I)、下列結構單元(II)、下列結構單元(III)、下列結構單元(IV)、以及下列結構單元(V)所構成。
Figure 106144573-A0202-12-0007-8
結構單元(I)源自4-羥基苯甲酸(4-hydroxybenzoic acid，以下也稱為「HBA」)。本發明的全芳香族聚酯醯胺，相對於全部的結構單元，含有50~69莫耳(mole)%的結構單元(I)。如果結構單元(I)的含量小於50莫耳%、或大於69莫耳%，則耐熱性以及製造性的至少一者容易變得不足。
結構單元(II)源自1,4-亞苯基二羧酸(1,4-phenylene dicarboxylic acid，以下也稱為「TA」)。本發明的全芳香族聚酯醯胺，相對於全部的結構單元，含有9.2~22.5莫耳%的結構單元(II)。如果結構單元(II)的含量小於9.2莫耳%、或大於22.5莫耳%，則耐熱性以及製造性的至少一者容易變得不足。
結構單元(III)源自1,3-亞苯基二羧酸(1,3-phenylene dicarboxylic acid，以下也稱為「IA」)。本發明的全芳香族聚酯醯胺，相對於全部的結構單元，含有2.5~6.3莫耳%的結構單元(III)。如果結構單元(III)的含量小於2.5莫耳%、或大於6.3莫耳%，則耐熱性以及製造性的至少一者容易變得不足。
結構單元(IV)源自4,4'-二羥基聯苯(4,4'-dihydroxy biphenyl，以下也稱為「BP」)。本發明的全芳香族聚酯醯胺，相對於全部的結構單元，含有8.5~24莫耳%的結構單元(IV)。如果結構單元(IV)的含量小於8.5莫耳%、或大於24莫耳%，則耐熱性以及製造性的至少一者容易變得不足。
結構單元(V)源自N-乙醯基-對氨基苯酚(N-acetyl-p-aminophenol，以下也稱為「APAP」)。本發明的全芳香族聚酯醯胺，相對於全部的結構單元，含有1~7莫耳%的結構單元(V)。如果結構單元(V)的含量小於1莫耳%、或大於7莫耳%，則耐熱性以及製造性的至少一者容易變得不足。
從耐熱性與製造性之間的平衡的觀點來考量，結構單元(II)和結構單元(III)的總莫耳數(以下也稱為「莫耳數1A」)為結構單元(IV)和結構單元(V)的總莫耳數(以下也稱為「莫耳數2A」)的1~1.06倍、或是結構單元(IV)和結構單元(V)的總莫耳數為結構單元(II)和結構單元(III)的總莫耳數的1~1.06倍。以莫耳數1A為莫耳數2A的1~1.025倍、或是莫耳數2A為莫耳數1A的1~1.025倍為佳。
如以上所述，本發明的全芳香族聚酯醯胺，由於為特定的結構單元之(I)~(V)分別相對於全部的結構單元含有特定的量，且莫耳數1A與莫耳數2A的比例為特定的範圍，因此在耐熱性以及製造性上有良好的平衡。另外，本發明的全芳香族聚酯醯胺，含有相對於全部的結構單元總共100莫耳%的結構單元(I)~(V)。
作為表示上述的耐熱性的指標，可列舉熔點與負載變形溫度(deflection temperature under load，以下也稱為「DTUL」)之差值。此差值為110℃以下則耐熱性趨高，故為較佳。DTUL係，將60質量%的上述全芳香族聚酯醯胺、和40質量%之平均纖維直徑為11微米且平均纖維長度為75微米的磨碎纖維，在上述全芳香族聚酯醯胺的熔點+20℃之下，熔融混煉所得到的液晶性樹脂組合物的狀態下測量的值，且可以根據ISO75-1、2進行測量。從耐熱性與製造性之間的平衡的觀點來考量，上述差值以大於0℃、108℃以下(例如，65℃以上、108℃以下)為佳，且以71℃以上、107℃以下為較佳。
接著，對本發明中的全芳香族聚酯醯胺的製造方 法進行說明。本發明中的全芳香族聚酯醯胺，使用直接聚合法、酯(ester)交換法等進行聚合。對於聚合，可以使用熔融聚合法、溶液聚合法、漿液(slurry)聚合法、固相聚合法等、或上述2種以上之組合，以使用熔融聚合法、或熔融聚合法和固相聚合法之組合為佳。
在本發明中，在聚合時，可以使用末端經活化的單體，作為用於聚合單體的醯(acyl)化劑、或醯氯衍生物。作為醯化劑，可列舉乙酸酐等的脂肪酸酐等。
對於上述的聚合，可以使用各種催化劑，作為代表性的例子，可列舉二烷基(dialkyl)錫氧化物、二芳基(diaryl)氧化錫、二氧化鈦、烷氧基(alkoxy)矽酸鈦(titanium)、醇化鈦(titanium alcoholate)、脂肪酸金屬鹽、例如BF3的路易斯(Lewis)酸鹽等，以脂肪酸金屬鹽為佳。基於單體的總重量，催化劑的使用量通常為基於單體的總質量大約0.001~1質量%，以大約0.003~0.2質量%為特佳。
再者，在進行溶液聚合或漿液聚合的情況下，使用液體石蠟(paraffin)、高耐熱性合成油、惰性礦物油等作為溶劑。
作為反應條件，例如，反應溫度為200~380℃，最終到達壓力為0.1~760托耳(torr)(即，13~101,080帕(Pa))。特別地，在熔融反應中，例如，反應溫度為260~380℃，以300~360℃為佳，最終到達壓力為1~100托耳(即，133~13,300帕)，以1~50托耳(即，133~6,670帕)為佳。
反應係能夠將全部的原料單體(HBA、TA、IA、 BP、以及APAP)、醯化劑、以及催化劑加入至同一反應容器而開始進行反應(一階段法)，也能夠利用醯化劑將原料單體HBA、BP、以及APAP的羥基醯化之後與TA以及IA的羧基反應(二階段法)。
熔融聚合係，在反應體系內達到預定溫度之後，開始減壓到預定的減壓程度而進行。攪拌機的扭矩(torque)達到預定值之後，導入惰性氣體，藉由從減壓狀態到大氣壓力，而在預定的加壓狀態下將全芳香族聚酯醯胺從反應體系排出。
藉由上述聚合方法所製造的全芳香族聚酯醯胺，可以藉由進一步在常壓或減壓之下在惰性氣體中加熱進行固相聚合而增加分子量。固相聚合反應的優選條件，反應溫度為230~350℃，以260~330℃為佳，最終到達壓力為10~760托耳(即，1330~101,080帕)。
本發明中的全芳香族聚酯醯胺的製造方法，以含有下列步驟為佳：在脂肪酸金屬鹽的存在下，利用脂肪酸酐將4-羥基苯甲酸、4,4'-二羥基聯苯、以及N-乙醯基-對氨基苯酚醯化，並與1,4-亞苯基二羧酸以及1,3-亞苯基二羧酸進行酯交換。
相對於由4-羥基苯甲酸、1,4-亞苯基二羧酸、1,3-亞苯基二羧酸、4,4'-二羥基聯苯、以及N-乙醯基-對氨基苯酚所構成之全部的單體，以下列使用量為佳：4-羥基苯甲酸的使用量為50~69莫耳%、1,4-亞苯基二羧酸的使用量為9.2~22.5莫耳%、1,3-亞苯基二羧酸的使用量為2.5~6.3莫耳%、4,4'-二羥基聯苯的使用量為8.5~24莫耳%、 N-乙醯基-對氨基苯酚的使用量為1~7莫耳%，以1,4-亞苯基二羧酸和1,3-亞苯基二羧酸的總莫耳數(以下也稱為「莫耳數1B」)為4,4'-二羥基聯苯和N-乙醯基-對氨基苯酚的總莫耳數(以下也稱為「莫耳數2B」)的1~1.06倍、或是4,4'-二羥基聯苯和N-乙醯基-對氨基苯酚的總莫耳數為1,4-亞苯基二羧酸和1,3-亞苯基二羧酸的總莫耳數的1~1.06倍為佳，前述脂肪酸酐的使用量，以4-羥基苯甲酸、4,4'-二羥基聯苯、以及N-乙醯基-對氨基苯酚的總羥基當量的1.02~1.04倍為佳。以上述脂肪酸金屬鹽為金屬乙酸鹽、且上述脂肪酸酐為乙酸酐為較佳。再者，以莫耳數1B為莫耳數2B的1~1.025倍、或是莫耳數2B為莫耳數1B的1~1.025倍為較佳。
接著，全芳香族聚酯醯胺的性質進行說明。本發明中的全芳香族聚酯醯胺，在熔融時表現出光學異向性。在熔融時表現出光學異向性意味著本發明中的全芳香族聚酯醯胺為液晶性聚合物。
在本發明中，全芳香族聚酯醯胺為液晶性聚合物，係全芳香族聚酯醯胺兼具熱穩定性和易加工性不可或缺的要素。由上述結構單元(I)~(V)所構成的全芳香族聚酯醯胺，取決於結構成分以及聚合物中的序列(sequence)分佈，雖然也存在未形成異向性熔融相的聚合物，然而本發明的聚合物僅限於在熔融時表現出光學異向性的全芳香族聚酯醯胺。
熔融異向性的性質可以藉由利用正交偏振器之慣用的偏振檢測方法來確認。更具體而言，能夠藉由使用奧林巴斯 (Olympus)公司製偏振顯微鏡，並將放置於Linkam公司製加熱器(hot stage)上的樣本熔融，在氮氣氣氛下以150倍的倍率觀察，以進行熔融異向性的確認。液晶性聚合物具有光學異向性，在插入正交偏振器之間時會讓光線透射。樣本具有光學異向性時，即使在例如熔融靜止液態的情況下，偏振光也會透射。
由於向列(nematic)液晶性聚合物在熔點以上時發生顯著的黏度降低，因此一般而言，在熔點或其以上的溫度時表現出液晶性，成為加工性的指標。從耐熱性的觀點來考量，熔點以盡可能越高越好為佳，然而考慮到聚合物熔融加工時的熱劣化和成型機的加熱能力等，則熔點以高於340℃、370℃以下為佳來作為標準。另外，以345~365℃為較佳。
根據本發明的液晶性樹脂組合物，在液晶性樹脂組合物中，含有相對於液晶性樹脂組合物的整體為50~70質量%的上述的液晶性聚合物。液晶性聚合物的含有量，如果相對於液晶性樹脂組合物的整體小於50質量%，則液晶性樹脂組合物的流動性容易惡化，而且由液晶性樹脂組合物所得到的表面安裝繼電器用部件等的成型品的翹曲變形可能變嚴重，因此為不佳。液晶性聚合物的含有量，如果相對於液晶性樹脂組合物的整體大於70質量%，則由液晶性樹脂組合物所得到的表面安裝繼電器用部件等的成型品的彎曲模量以及抗龜裂性降低，因此為不佳。根據本發明的液晶性樹脂組合物，以在液晶性樹脂組合物中含有相對於液晶性樹脂組合物的整體為55~65質量%的上述的液晶性聚合物為佳，以58~62質量%為較佳。
(纖維狀填充劑)
根據本發明的液晶性樹脂組合物，含有上述的液晶性聚合物、和纖維狀填充劑，纖維狀填充劑的重量平均纖維長度為50~170微米，在纖維狀填充劑中纖維長度為20~200微米的部分的含有率為70質量%以上，因此將該液晶性樹脂組合物模塑成型而得到的成型品，耐熱性優異、可抑制氣泡的產生及填料的脫離、且能夠利用黏著劑以高黏著強度進行黏著。纖維狀填充劑，可以單獨使用1種，或組合2種以上使用。作為在本發明中的纖維狀填充劑，並沒有特別限制，可列舉玻璃纖維、磨碎纖維(milled fiber)、碳纖維、石棉(asbestos)纖維、二氧化矽(silica)纖維、二氧化矽-氧化鋁纖維、氧化鋯纖維、氮化硼纖維、氮化矽纖維、硼纖維、鈦鉀酸纖維等。因為由液晶性樹脂組合物所得到的成型品彼此之間維持高黏著強度的同時，可容易地抑制填料從上述成型品脫離，因此作為在本發明中的纖維狀填充劑，以磨碎纖維為佳。
在本發明的液晶性樹脂組合物中，纖維狀填充劑的重量平均纖維長度為50~170微米，以70~150微米為佳，以80~140微米為較佳，以100~140微米為更佳。如果上述重量平均纖維長度小於50微米，則由液晶性樹脂組合物所得到的成型品難以得到充分的高溫剛性，且成型品的翹曲變形可能變嚴重，因此為不佳。如果上述重量平均纖維長度大於170微米，則所得到的液晶性樹脂組合物之成型品難以抑制填料的脫離，因此為不佳。上述重量平均纖維長度為50~170微米的範圍內時，適當地提高了所得到的液晶性樹脂組合物之成型品 的表面粗糙度(Ra)，且上述成型品彼此之間的高黏著強度容易維持在適合的範圍。另外，在本說明書中，所謂纖維狀填充劑的重量平均纖維長度，是指液晶性樹脂組合物在600℃下進行2小時的加熱和灰化而得到灰化殘留物，將此灰化殘留物分散於5質量%的聚乙二醇(polyethylene glycol)水溶液中而得到分散液，並使用圖像測量裝置對此分散液測量出的重量平均纖維長度。
為了抑制填料從液晶性樹脂組合物之成型品脫離，同時高度地平衡上述成型品的熔接(weld)強度和高溫剛性等的機械強度，在纖維狀填充劑中，纖維長度為20~200微米的部分的含有率為70質量%以上，以75質量%以上為佳，以80質量%以上為較佳。上述含有率的上限並沒有特別限制，可為100質量%以下，也可為95質量%以下。另外，在本說明書中，液晶性樹脂組合物在600℃下進行2小時的加熱和灰化而得到灰化殘留物，將此灰化殘留物分散於5質量%的聚乙二醇水溶液中而得到分散液，並使用圖像測量裝置對此分散液測量出纖維長度分佈，進而由此測量出上述含有率。
另外，本發明中的纖維狀填充劑的纖維直徑並沒有特別限定，一般而言，使用纖維直徑為5~15微米左右的纖維狀填充劑。
根據本發明的液晶性樹脂組合物，在液晶性樹脂組合物中，含有相對於液晶性樹脂組合物的整體為30~50質量%的纖維狀填充劑。如果纖維狀填充劑的含量，相對於液晶性樹脂組合物的整體小於30質量%，則由液晶性樹脂組合物所得到 的表面安裝繼電器用部件等的成型品，負載變形溫度低，且高溫剛性不充分，因此為不佳。如果纖維狀填充劑的含量，相對於液晶性樹脂組合物的整體大於50質量%，則液晶性樹脂組合物的流動性惡化，且成型品的翹曲變形可能變嚴重，因此為不佳。在本發明中的纖維狀填充劑，以在液晶性樹脂組合物中含有相對於液晶性樹脂組合物的整體為35~45質量%為佳，以含有38~42質量%為較佳。
(其他的成分)
根據本發明的液晶性樹脂組合物，除了上述的成分之外，也可以混合板狀填充劑、成核劑、碳黑(carbon black)、無機燒成顏料等的顏料、抗氧化劑、穩定劑、增塑劑、潤滑劑、脫模劑、阻燃劑、以及公知的無機填充劑之中的1種以上。
根據本發明的液晶性樹脂組合物的製造方法，只要液晶性樹脂組合物中的成分可以均勻地混合，纖維狀填充劑的重量平均纖維長度可以為50~170微米，在纖維狀填充劑中纖維長度為20~200微米的部分的含有率可以為70質量%以上，則並沒有特別限定，可以從先前習知的樹脂組合物的製造方法中適宜地選擇。例如，可列舉使用單螺桿或雙螺桿擠出機等的熔融混煉裝置，對各成分進行熔融混煉並擠出之後，將所得到的液晶性樹脂組合物加工成粉末、薄片(flake)、顆粒(pellet)等所需的形狀之方法。
由於根據本發明的液晶性樹脂組合物的流動性優異，因此模塑成型時的最小填充壓力不容易變得過大，表面安 裝繼電器用部件等能夠很良好地成型。
在比液晶性聚合物的熔點高10~30℃的高溫下，且剪切速度為1000/秒，根據ISO11443所測量的液晶性樹脂組合物的熔融黏度，以1×105帕‧秒(Pa‧s)以下為佳(以5帕‧秒以上、1×102帕‧秒以上為較佳)。其原因在於在表面安裝繼電器用部件的成型時，可確保液態樹脂組合物的流動性，且填充壓力不會變得過大。
(表面安裝繼電器用部件以及表面安裝繼電器)
藉由將根據本發明的液晶性樹脂組合物模塑成型，能夠獲得根據本發明的表面安裝繼電器用部件。根據本發明的表面安裝繼電器用部件，耐熱性優異、可抑制氣泡的產生及填料的脫離、且能夠利用黏著劑以高黏著強度進行黏著。根據本發明的表面安裝繼電器，由於包括上述部件，因此(1)耐熱性優異，能夠承受回焊處理、(2)特別是在基底和殼體之間能夠利用黏著劑以高黏著強度進行黏著、(3)可抑制氣泡的產生及填料的脫離，不易發生導通不良等功能障礙。
對根據本發明的表面安裝繼電器用部件以及根據本發明的表面安裝繼電器進行說明。第1(a)圖係繪示出根據本發明的表面安裝繼電器的實施形態之立體示意圖，且第1(b)圖係繪示出第1(a)圖中AA截面的局部剖面圖。表面安裝繼電器1包括基底2、殼體3、線圈組件(coil block)4、電樞組件5、和端子6。
基底2包括突出於基底2的端子6。殼體3設置在基底2的上表面的外周部分上。線圈組件4以及電樞組件5依 序設置在基底2的上表面的中央部分。
殼體3設置為覆蓋基底2的上表面的外周部分、線圈組件4以及電樞組件5。線圈組件4以及電樞組件5容納於由基底2和殼體3所形成之中空的容器狀空間的內部。
線圈組件4包括線軸41、線圈42、和鐵芯43，且設置在基底2的上表面的中央部分。線軸41具有沿著長軸方向貫穿的圓柱形部分，與端子6的一部分的一端電性連接之線圈42纏繞在線軸41的外周上，鐵芯43插入線軸41的上述圓柱形部分。
電樞組件5包括電樞耦合部51、和從電樞耦合部51沿著線軸41的長軸方向往相反於線軸41的方向延伸之電樞52，且設置於線圈組件4上。電樞52與端子6的另一部分的一端電性連接。當藉由向線圈42的導通而形成電磁鐵時，電樞52的尖端藉由磁力朝線圈組件4之側移動。結果，來自包含線圈42的輸入側的信號，傳遞至包含電樞52的輸出側。
端子6的一端與線圈42或電樞52電性連接，而另一端與後續描述的印刷電路板7連接，以能夠電性導通。端子6突出於基底2，並如後續所述，焊接到印刷電路板7。
在上述的部件之中，基底2、殼體3、和線軸41，從能夠形成耐熱性優異、可抑制氣泡的產生及填料的脫離、且能夠利用黏著劑以高黏著強度進行黏著的成型品的觀點來考量，以由根據本發明的液晶性樹脂組合物所構成為佳。亦即，作為根據本發明的表面安裝繼電器用部件，例如，可列舉基底、殼體、線軸等。
例如，能夠藉由將線圈組件4以及電樞組件5依照順序設置在基底2的上表面的中央部分，之後，將殼體3設置在基底2的上表面的外周部分上，並用黏著劑黏著基底2與殼體3，從而製造出表面安裝繼電器1。
對將表面安裝繼電器1安裝在印刷電路板7上的方法進行說明。如第2(a)圖所示，在表面安裝繼電器1中，從表面安裝繼電器1垂直地突出的端子6彎曲成直角，使得焊接表面與表面安裝繼電器1平行。因此，並非在印刷電路板7設置孔，而是藉由將端子6載置於設置在印刷電路板7表面的導電圖案8上的焊墊(未繪示)，並進行回焊處理，使得表面安裝繼電器1固定於印刷電路板7上且能夠電性導通。
另外，在上述的說明中，如第2(a)圖所示，繪示出從表面安裝繼電器1垂直地突出的端子6的尖端朝表面安裝繼電器1的外側彎曲成直角的情形。另一方面，如第2(b)圖所示，從表面安裝繼電器1垂直地突出的端子6的尖端也可以朝表面安裝繼電器1的內側彎曲成直角。
[實施例]
以下，藉由實施例更具體地說明本發明，然而本發明並不限定於這些實施例。
<合成例1>
在包括攪拌機、回流塔(column)、單體投入口、氮氣導入口、減壓/流出管線的聚合容器中，加入以下的原料單體、脂肪酸金屬鹽催化劑、醯化劑，並開始氮氣置換。
(I)10.6莫耳(64莫耳%)的4-羥基苯甲酸(HBA)
(II)2.4莫耳(14.5莫耳%)的對苯二甲(terephthal)酸(TA)
(III)0.6莫耳(3.5莫耳%)的間苯二甲(isophthal)酸(IA)
(IV)2.7莫耳(16莫耳%)的4,4'-二羥基聯苯(BP)
(V)0.3莫耳(2莫耳%)的N-乙醯基-對氨基苯酚(APAP)
110毫克的乙酸鉀催化劑
1715克的乙酸酐(HBA、BP、和APAP的總羥基當量的1.03倍)
加入原料後，將反應體系的溫度升溫至140℃，在140℃下反應1小時。
其後，進一步進行升溫5.5小時直到達到360℃為止，且接著歷經20分鐘減壓至10托耳(即，1330帕)，將乙酸、過量的乙酸酐、其他低沸點的成分蒸餾，並同時進行熔融聚合。在攪拌扭矩達到預定值之後，導入氮氣進而從減壓狀態經過常壓到加壓狀態，以將聚合物從聚合容器的下部排出。
<評價>
對合成例1的全芳香族聚酯醯胺，以下列的方法進行熔點、DTUL以及製造性的評價。評價結果如表1所示。
[熔點]
藉由示差掃描熱分析儀(differential scanning calorimeter，DSC)(TA儀器(Instruments)公司製)，觀測從室溫以20℃/分鐘的升溫條件進行升溫而對聚合物進行測量時所觀測到的吸熱峰溫度(Tm1)之後，在(Tm1+40)℃的溫度 下保持2分鐘，然後以20℃/分鐘的降溫條件降溫到室溫而暫且冷卻，之後測量出再次以20℃/分鐘的升溫條件進行升溫而進行測量時所觀測到的吸熱峰的溫度。
[DTUL]
60質量%的聚合物、和40質量%玻璃纖維(中央玻璃(股份)公司製EFH75-01，磨碎纖維，平均纖維直徑11微米，平均纖維長度75微米)，使用雙螺桿擠出機(日本製鋼所(股份)公司製TEX30 α型)，在氣瓶(cylinder)溫度為聚合物的熔點+20℃之下進行熔融混煉，進而得到液晶性樹脂組合物的顆粒。
使用成型機(住友重機械工業(股份)公司製「SE 100 DU」)，在以下的成型條件之下，將上述液晶性樹脂組合物的顆粒成型，得到測量用試片(4毫米×10毫米×80毫米)。使用此試片，根據ISO75-1、2的方法測量負載變形溫度。另外，作為彎曲應力，使用1.8百萬帕。結果如表1所示。
[成型條件]
氣瓶溫度：聚合物的熔點+20℃
模具溫度：80℃
背壓：2百萬帕
射出速度：33毫米/秒
[製造性]
觀察聚合物從上述聚合容器的下部排出時的行為，並根據以下標準評價製造性。結果顯示於表1~4。
○：聚合物能夠毫無問題地排出為線料(strand)，且此線 料可被切成顆粒狀的情況下，製造性評價為良好。
×：在聚合過程中在容器內發生固化等不能將聚合物排出的情況下、或是即使聚合物能排出為線料但此線料無法被切割的情況下，製造性評價為不良。
<合成例2~16，比較合成例1~8>
除了原料單體的種類、加入比例(莫耳%)如表1~3所示以外，以相同於合成例1的方法得到聚合物。再者，進行相同於合成例1的評價。評價結果如表1~3所示。
Figure 106144573-A0202-12-0022-9
Figure 106144573-A0202-12-0022-10
Figure 106144573-A0202-12-0023-11
<實施例1以及2、比較例1~3>
在下列的實施例以及比較例中，液晶性聚合物1為合成例1中所得到的液晶性聚合物。再者，液晶性聚合物2以如下所示的方法製造。
另外，在本實施例中，顆粒的熔點以及熔融黏度分別在下列的條件之下進行測量。
[熔點的測量]
藉由TA儀器公司製的DSC，在從室溫以20℃/分鐘的升溫條件進行升溫而對液晶性聚合物進行測量時所觀測到的吸熱峰溫度(Tm1)的觀測之後，在(Tm1+40)℃的溫度下保持2分鐘，然後以20℃/分鐘的降溫條件降溫到室溫而暫且冷卻，之後測量出再次以20℃/分鐘的升溫條件進行升溫而進行測量時所觀測到的吸熱峰的溫度。
[熔融黏度的測量]
使用東洋精機製作所(股份)公司製Capillograph 1B型，在比液晶性聚合物的熔點高10~30℃的溫度下，利用 內徑為1毫米、長度為20毫米的孔口(orifice)，且剪切速度為1000/秒，根據ISO11443測量液晶性聚合物的熔融黏度。另外，液晶性聚合物1的測量溫度為360℃，液晶性聚合物2的測量溫度為380℃。
(液晶性聚合物2的製造方法)
在包括攪拌機、回流塔、單體投入口、氮氣導入口、減壓/流出管線的聚合容器中，加入以下的原料單體、金屬催化劑、醯化劑，並開始氮氣置換。
(I)1040克(48莫耳%)的4-羥基苯甲酸(HBA)
(II)89克(3莫耳%)的6-羥基-2-萘甲酸(HNA)
(III)547克(21莫耳%)的對苯二甲酸(TA)
(IV)91克(3.5莫耳%)的間苯二甲酸(IA)
(V)716克(24.5莫耳%)的4,4'-二羥基聯苯(BP)
110毫克的乙酸鉀催化劑
1644克的乙酸酐
將原料加入聚合容器後，將反應體系的溫度升溫至140℃，在140℃下反應1小時。其後，進一步進行升溫5.5小時直到達到360℃為止，且接著歷經20分鐘減壓至5托耳(即，667帕)，將乙酸、過量的乙酸酐、其他低沸點的成分蒸餾，並同時進行熔融聚合。在攪拌扭矩達到預定值之後，導入氮氣進而從減壓狀態經過常壓到加壓狀態，以將聚合物從聚合容器的下部排出，且將線料顆粒化成顆粒。所得到的顆粒的熔點為355℃，熔融黏度為10帕‧秒。
(液晶性聚合物以外的成分)
使用雙螺桿擠出機，將如上述所得到的各液晶性聚合物、和下列成分混合，以獲得液晶性樹脂組合物。各成分的調配量如表4所示。另外，以下，表中的「%」表示質量%。
(B)纖維狀填充劑
玻璃纖維：日本電氣玻璃(股份)公司製ECS03T-786H，纖維直徑為10
微米，長度為3毫米的切段線料(chopped strand)
磨碎纖維1：日東紡(股份)公司製的PF70E001，纖維直徑為10微米，平均纖維長度為70微米(製造商額定值)
磨碎纖維2：日本電氣玻璃(股份)公司製的EPH-80M，纖維直徑為10.5微米，平均纖維長度為80微米(製造商額定值)
另外，上述的製造商額定值不同於表4中組合物中的測量值。
再者，得到液晶性樹脂組合物時的擠出條件如以下所示。
[擠出條件]
[實施例1以及2、比較例1以及3]
設置於主要進料口的氣瓶的溫度設為250℃，其他氣瓶的溫度設為360℃。所有的液晶性聚合物都從主要進料口供應。另外，填充劑從側面進料口供應。
[比較例2]
設置於主要進料口的氣瓶的溫度設為250℃，其他氣瓶的 溫度設為380℃。所有的液晶性聚合物都從主要進料口供應。另外，填充劑從側面進料口供應。
另外，液晶性樹脂組合物中的纖維狀填充劑的重量平均纖維長度藉由下列的方法測量。
[重量平均纖維長度的測量]
將5克的液晶性樹脂組合物顆粒在600℃下進行2小時的加熱和灰化。
灰化殘留物充分地分散在5質量%的聚乙二醇溶液中之後，利用滴管移至培養皿，以使用顯微鏡觀察纖維狀填充劑。同時，使用圖像測量儀器(由尼利可(Nireco)(股份)公司製LUZEXFS)測量纖維狀填充劑的重量平均纖維長度。
再者，在液晶性樹脂組合物中的纖維狀填充劑中，纖維長度為20~200微米的部分的含有率以下列的方法測量。
[纖維長度為20~200微米的部分的含有率的測量]
將5克的液晶性樹脂組合物顆粒在600℃下進行2小時的加熱和灰化。
灰化殘留物充分地分散在5質量%的聚乙二醇溶液中之後，利用滴管移至培養皿，以使用圖像測量儀器(由尼利可(股份)公司製LUZEXFS)測量纖維狀填充劑的纖維長度分佈。在上述纖維長度分佈中，讀取纖維長度為20~200微米的部分的比例作為上述含有率。
(液晶性樹脂組合物的熔融黏度的測量)
使用東洋精機製作所(股份)公司製Capillograph 1B型，在比液晶性聚合物的熔點高10~30℃的溫度下，利用內徑為1毫米、長度為20毫米的孔口，且剪切速度為1000/秒，根據ISO11443測量液晶性聚合物的熔融黏度。另外，使用液晶性聚合物1的液晶性樹脂組合物的測量溫度為360℃，使用液晶性聚合物2的液晶性樹脂組合物的測量溫度為380℃。結果如表4所示。
基於下列的方法，測量由液晶性樹脂組合物所成型的成型品的物理性質。各個評價結果顯示於表4。
(彎曲測試)
在下列的成型條件之下，將液晶性樹脂組合物射出成型，得到厚度為0.8毫米的成型品，根據ASTM D790，測量彎曲強度、斷裂應變以及彎曲模量。
[成型條件]
成型機：住友重機械工業，SE 100 DU
氣瓶溫度：
360℃(實施例1以及2、比較例1以及3)
370℃(比較例2)
模具溫度：80℃
射出速度：33毫米/秒
(負載變形溫度)
在下列的成型條件之下，將液晶性樹脂組合物射出成型而得到成型品，且根據ISO75-1、2測量負載變形溫度，並依照以下的基準進行評價。
○(良好)：上述負載變形溫度為260℃以上。
×(不良)：上述負載變形溫度低於260℃。
[成型條件]
成型機：住友重機械工業，SE 100 DU
氣瓶溫度：
360℃(實施例1以及2、比較例1以及3)
370℃(比較例2)
模具溫度：80℃
射出速度：33毫米/秒
(氣泡溫度)
在下列的成型條件之下，將液晶性樹脂組合物射出成型，得到具有12.5毫米×120毫米×0.8毫米的熔接部分的成型品。將此成型品在上述熔接部分二等分所得到的碎片作為樣品，並在預定溫度的熱壓機中夾持5分鐘。之後，目測檢查上述樣品的表面是否出現氣泡。氣泡溫度設定為氣泡的發生個數變成零的最高溫度，並依照以下的基準進行評價。
○(良好)：上述氣泡溫度為270℃以上。
×(不良)：上述氣泡溫度低於270℃。
[成型條件]
成型機：住友重機械工業，SE 100 DU
氣瓶溫度：
360℃(實施例1以及2、比較例1以及3)
370℃(比較例2)
模具溫度：90℃
射出速度：33毫米/秒
(填料脫離性)
在下列的成型條件之下，將液晶性樹脂組合物射出成型，得到具有12.5毫米×120毫米×0.8毫米的熔接部分的成型品。將此成型品在上述熔接部分二等分所得到的成型品，在下列的成型條件之下進行IR(infrared)回焊後，觀察纖維狀填充劑的脫離狀況，並依照以下的基準進行評價。
○(良好)：沒有變化，纖維狀填充劑的脫離受到抑制。
×(不良)：纖維狀填充劑有脫離。
[成型條件]
成型機：住友重機械工業，SE 100 DU
氣瓶溫度：
360℃(實施例1以及2、比較例1以及3)
370℃(比較例2)
模具溫度：90℃
射出速度：33毫米/秒
[IR回焊條件]
測量機：日本脈衝技術實驗室製大型台式回焊裝置RF-300(使用遠紅外加熱器)
樣本輸送速度：140毫米/秒
回焊爐通過時間：5分鐘
預熱區的溫度條件：150℃
回焊區的溫度條件：190℃
峰值溫度：251℃
(表面粗糙度(Ra))
在下列的成型條件之下，將液晶性樹脂組合物射出成型而得到試片(1A型ISO試片，厚度為4毫米)。使用超深度彩色三維形狀測量顯微鏡VK-9500(基恩斯(Keyence)公司製)，對此成型品的中央部分測量表面粗糙度Ra。
[成型條件]
成型機：住友重機械工業，SE 100 DU
氣瓶溫度：
360℃(實施例1以及2、比較例1以及3)
370℃(比較例2)
模具溫度：90℃
射出速度：33毫米/秒
(黏著強度)
在下列成型條件之下，將液晶性樹脂組合物射出成型而得到試片(1A型ISO試片，厚度為4毫米)。將試片二等分，如第3(a)圖中，利用環氧類黏著劑(漢高(Henkel)公司製樂泰(Loctite)3128NH)貼合(固化條件：80℃×30分鐘)。之後，如第3(b)圖所示，設置貼合的試片，使用拉伸試驗機，在箭頭的方向上施加負載，並從剝離時的負載來評價黏著強度。
[成型條件]
成型機：住友重機械工業，SE 100 DU
氣瓶溫度：
360℃(實施例1以及2、比較例1以及3)
370℃(比較例2)
模具溫度：90℃
射出速度：33毫米/秒
[拉伸試驗條件]
試驗機：Orientec，Tensilon RTC-1325A
試驗速度：10毫米/分鐘
Figure 106144573-A0202-12-0031-12
如表4所示，從根據本發明的表面安裝繼電器用液晶性樹脂組合物所成型的成型品，耐熱性優異、可抑制氣泡的產生及填料的脫離、且能夠利用黏著劑以高黏著強度進行黏著。因此，上述液晶性樹脂組合物可以適合用於製造表面安裝繼電器用部件以及表面安裝繼電器。
Figure 106144573-A0202-11-0003-6
1‧‧‧表面安裝繼電器
2‧‧‧基底
3‧‧‧殼體
4‧‧‧線圈組件
5‧‧‧電樞組件
6‧‧‧端子
41‧‧‧線軸
42‧‧‧線圈
43‧‧‧鐵芯
51‧‧‧電樞耦合部
52‧‧‧電樞

Claims (4)

  1. 一種液晶性樹脂組合物，其係含有(A)液晶性聚合物和(B)纖維狀填充劑的表面安裝繼電器用液晶性樹脂組合物，其中，前述(A)液晶性聚合物為僅由下列結構單元(I)~(V)作為必要的組成成分所構成、且熔融時表現出光學異向性的全芳香族聚酯醯胺，相對於全部的結構單元，結構單元(I)的含量為50~69莫耳%，相對於全部的結構單元，結構單元(II)的含量為9.2~22.5莫耳%，相對於全部的結構單元，結構單元(III)的含量為2.5~6.3莫耳%，相對於全部的結構單元，結構單元(IV)的含量為8.5~24莫耳%，相對於全部的結構單元，結構單元(V)的含量為1~7莫耳%，結構單元(II)和結構單元(III)的總莫耳數為結構單元(IV)和結構單元(V)的總莫耳數的1~1.06倍、或結構單元(IV)和結構單元(V)的總莫耳數為結構單元(II)和結構單元(III)的總莫耳數的1~1.06倍，相對於全部的結構單元，結構單元(I)~(V)的總含量為100莫耳%，前述(B)纖維狀填充劑的重量平均纖維長度為50~170微米，在前述(B)纖維狀填充劑中，纖維長度為20~200微米的 部分的含有率為70質量%以上，前述(A)液晶性聚合物相對於液晶性樹脂組合物的整體為50~70質量%，前述(B)纖維狀填充劑相對於液晶性樹脂組合物的整體為30~50質量%，前述表面安裝繼電器係包括基底和突出於前述基底的端子、且前述端子焊接於印刷電路板上的表面安裝繼電器：
    Figure 106144573-A0305-02-0037-1
    Figure 106144573-A0305-02-0037-2
    Figure 106144573-A0305-02-0037-3
    Figure 106144573-A0305-02-0037-4
    Figure 106144573-A0305-02-0037-5
  2. 如申請專利範圍第1項所述之液晶性樹脂組合物，其中前述(B)纖維狀填充劑為磨碎纖維。
  3. 一種表面安裝繼電器用部件，由申請專利範圍第1或2項所述之液晶性樹脂組合物所構成。
  4. 一種表面安裝繼電器，包括申請專利範圍第3項所述之表面安裝繼電器用部件。
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