TWI677131B - 鋰離子電池集電體用壓延銅箔及鋰離子電池 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種具有與負極活性物質之良好之接著性及與銅箔或引板端子之良好之超音波熔接性的鋰離子電池集電體用壓延銅箔。本發明之鋰離子電池集電體用壓延銅箔滿足：殘留油分[mg/m2]+(壓延平行方向之60°光澤度/400)≦2.5、及200≦壓延平行方向之60°光澤度≦600。

Description

鋰離子電池集電體用壓延銅箔及鋰離子電池
本發明係關於一種鋰離子電池集電體用壓延銅箔及鋰離子電池。
鋰離子電池具有能量密度較高而能夠獲得相對較高之電壓之特徵，多用於筆記型電腦、攝錄影機、數位相機、行動電話等小型電子機器用途。將來亦有望用作電動汽車或一般家庭之分散配置型電源等大型機器之電源。
圖1係鋰離子電池之堆疊構造之示意圖。鋰離子電池之電極體一般具有數十個正極11、分隔件12及負極13捲繞或積層而成之堆疊構造。典型而言，正極由利用鋁箔形成之正極集電體及設置於其表面之以LiCoO2、LiNiO2及LiMn2O4等鋰複合氧化物為材料之正極活性物質所構成，負極由利用銅箔形成之負極集電體及設置於其表面之以碳等為材料之負極活性物質所構成。正極彼此及負極彼此係利用各引板(14、15)分別被熔接。又，正極及負極與鋁或鎳製之引板端子相連接，此亦係藉由熔接而進行。熔接通常係藉由超音波熔接而進行。
作為對用作負極之集電體之銅箔所要求之特性，可列舉與負極活性物質之密接性，進而可列舉與銅箔或引板端子之超音波熔接性。
作為用以改善與活性物質層之密接性之一般方法，可列舉預先實施被稱為粗化處理之於銅箔表面形成凹凸之表面處理。作為粗化處理之方 法，已知有噴砂處理、利用粗面輥之壓延、機械研磨、電解研磨、化學研磨及電鍍粒之鍍覆等方法，該等之中，尤其多用電鍍粒之鍍覆。該技術係藉由如下方式進行：使用硫酸銅酸性鍍覆浴，於銅箔表面呈樹枝狀或小球狀地大量電鍍銅而形成微細之凹凸，利用定錨效應改善密接性，或於體積變化較大之活性物質之膨脹時，使應力集中於活性物質層之凹部而形成龜裂，從而防止因應力集中於集電體界面引起之剝離(例如，日本專利第3733067號公報)。
關於超音波熔接性，以往，未有因配合材料之熔接性賦予較大之熔接能量而導致較大之問題。然而，賦予較大之熔接能量會使熔接所使用之消耗品急遽消耗，因此，於近年來之成本削減中，逐漸要求即便減小熔接能量，熔接性亦良好之銅箔。作為此種構成之銅箔，於日本特開2009-68042號公報中，記載有將鉻水合氧化物層於銅箔表面之被覆量規定為0.5~70μg-Cr/dm2或將被覆有鉻水合氧化物層之面之Rz(JISB0601-1994中規定之10點平均粗糙度)設為2.0μm以下之方法。而且，於實施例中記載有利用電解銅箔做出此種表面粗糙度。
又，用作鋰離子電池集電體之銅箔係將Li之活性物質塗佈於銅箔表面，此時，存在為了電池之高電容化而厚塗該活性物質之情況。然而，若厚塗活性物質，則有產生活性物質剝離等關於銅箔與活性物質之間之密接性之問題之虞。又，作為用於電池之高電容化之其他手段，研究了Si系之活性物質之使用，但Si系活性物質因膨脹收縮率高於既有者而有密接性產生問題之虞。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本專利第3733067號公報
[專利文獻2]日本特開2009-68042號公報
如此，業界進行有用以提昇用作鋰離子電池之集電體的銅箔之特性之技術開發，但關於使密接性及超音波熔接性同時提昇之技術，仍存在開發之餘地。因此，本發明之課題在於提供一種具有與負極活性物質之良好之接著性及與銅箔或引板端子之良好之超音波熔接性的鋰離子電池集電體用壓延銅箔。
本發明者為了解決上述課題而反覆進行了研究，結果發現藉由控制壓延銅箔之殘留油分與壓延平行方向之光澤度之關係，進而控制壓延平行方向之光澤度之數值範圍，能夠提供一種可使密接性及超音波熔接性同時提昇之鋰離子電池集電體用壓延銅箔。
基於以上之見解而完成之本發明於一態樣中係一種鋰離子電池集電體用壓延銅箔，其滿足：殘留油分[mg/m2]+(壓延平行方向之60°光澤度/400)≦2.5、及200≦壓延平行方向之60°光澤度≦600。
本發明之鋰離子電池集電體用壓延銅箔於一實施形態中滿足：殘留油分[mg/m2]+(壓延平行方向之60°光澤度/400)≦2.0。
本發明之鋰離子電池集電體用壓延銅箔於另一實施形態中滿足：450≦壓延平行方向之60°光澤度≦600。
本發明之鋰離子電池集電體用壓延銅箔於又一實施形態中係用於鋰離子二次電池負極集電體。
本發明於另一態樣中係一種鋰離子電池，其將本發明之鋰離子電池集電體用壓延銅箔用作集電體。
根據本發明，能夠提供一種具有與負極活性物質之良好之接著性及與銅箔或引板端子之良好之超音波熔接性的鋰離子電池集電體用壓延銅箔。
11‧‧‧正極
12‧‧‧分隔件
13‧‧‧負極
14、15‧‧‧引板
圖1表示鋰離子電池之堆疊構造之示意圖。
圖2係表示實施例及比較例之殘留油分與壓延平行方向之60°光澤度之關係之曲線圖。
(鋰離子電池集電體用壓延銅箔)
本發明之鋰離子電池集電體用壓延銅箔之銅箔基材係使用壓延銅箔。該壓延銅箔亦包含壓延銅合金箔。作為壓延銅箔之材料，並無特別限定，可根據用途或要求特性適當選擇。例如，除高純度之銅(無氧銅或精銅等)以外，亦可列舉含有Sn之銅、含有Ag之銅、添加有Ni、Si等之Cu-Ni-Si系銅合金、添加有Cr、Zr等之Cu-Cr-Zr系銅合金之類之銅合金，並無限定。
壓延銅箔之厚度並無特別限定，可根據要求特性適當選擇。一般為1~100μm，但於用作鋰二次電池負極之集電體之情形時，使壓延銅箔變薄能夠獲得更高電容之電池。就此種觀點而言，典型而言為2~50μm、更典型而言為5~20μm左右。
本發明之鋰離子電池集電體用壓延銅箔滿足：殘留油分[mg/m2]+(壓延平行方向之60°光澤度/400)≦2.5。藉由如此控制壓延銅箔之殘留油分與壓延平行方向之60°光澤度之關係，可獲得與負極活性物質之良好之接著性及與銅箔或引板端子之良好之超音波熔接性。本發明之鋰離子電池集電體用壓 延銅箔較佳為滿足：殘留油分[mg/m2]+(壓延平行方向之60°光澤度/400)≦2.2，更佳為滿足殘留油分[mg/m2]+(壓延平行方向之60°光澤度/400)≦2.0。
本發明之鋰離子電池集電體用壓延銅箔進而滿足200≦壓延平行方向之60°光澤度≦600。若壓延平行方向之60°光澤度未達200，則壓延銅箔之表面之油坑量較多，而殘留油分變多，又，超音波熔接時之重疊之銅箔與銅箔之接點變小，因此，超音波熔接性變差。又，若壓延平行方向之60°光澤度超過600，則有定錨效應下降而與負極活性物質之密接性變差之虞。本發明之鋰離子電池集電體用壓延銅箔較佳為滿足300≦壓延平行方向之60°光澤度≦600，更佳為滿足450≦壓延平行方向之60°光澤度≦600。
如上所述之壓延銅箔之殘留油分與壓延平行方向之光澤度之關係及壓延平行方向之光澤度受到控制的本發明之鋰離子電池集電體用壓延銅箔能夠不進行研磨處理或電鍍粒之鍍覆等粗化處理，而藉由控制因油坑引起之表面之凹凸狀態而構成。所謂油坑，係指於軋輥車刀內被壓延用輥與被壓延材封入之壓延油於被壓延材之表面部分地產生之微細之凹陷。因省略粗化處理步驟，故而具有經濟性、生產性提昇之優點。
壓延銅箔之油坑之形狀、即表面性狀能夠藉由調節壓延輥之表面粗糙度、壓延速度、壓延油之黏度、每一道次之軋縮率(尤其是最終道次之軋縮率)等而進行控制。例如，若使用表面粗糙度較大之壓延輥，則所獲得之壓延銅箔之表面粗糙度亦容易變大，相反地，若使用表面粗糙度較小之壓延輥，則所獲得之壓延銅箔之表面粗糙度亦容易變小。又，藉由提高壓延速度、提高壓延油之黏度、或減小每一道次之軋縮率，而容易增加油坑之產生量。相反地，藉由降低壓延速度、降低壓延油之黏度、或增大每一道次之軋縮率，而容易減少油坑之產生量。
(鋰離子電池)
使用由以本發明之壓延銅箔為材料之集電體及形成於其上之活性物質層所構成之負極，藉由慣用手段，而能夠製作鋰離子電池。鋰離子電池包括電解質中之鋰離子負責導電之鋰離子一次電池及鋰離子二次電池。作為負極活性物質，並無限定，可列舉碳、矽、錫、鍺、鉛、銻、鋁、銦、鋰、氧化錫、鈦酸鋰、氮化鋰、固溶有銦之氧化錫、銦-錫合金、鋰-鋁合金、鋰-銦合金等。
[實施例]
以下，表示本發明之實施例，但該等係為了更好地理解本發明而提供者，並不意欲限定本發明。
(實施例1~9、比較例1~6)
[壓延銅箔之製造]
製造寬度600mm之精銅錠，藉由熱壓延進行壓延。
其次，反覆進行退火及冷壓延，最後藉由冷壓延，且將工作輥徑設為60mm，將工作輥表面粗糙度Ra設為0.03μm，以最終道次之壓延速度400m/分鐘而最終加工成表1中記載之厚度。壓延油之黏度係4.0cSt(25℃)。所獲得之壓延銅箔之Ra為0.04μm。於該狀態下，於銅箔附著有最終冷壓延所使用之壓延油等油分。將該銅箔利用含有石油系溶劑及陰離子界面活性劑之溶液洗淨，將附著於銅箔表面之銅細粉末及壓延油等去除，其後進行送風乾燥。
銅箔表面之壓延油係使用正鏈烷烴(normal paraffin)作為有機溶劑(脫脂溶劑)而藉由脫脂處理去除。於表1中表示於該脫脂處理中實施之銅箔於有機溶劑(脫脂溶劑)中之浸漬時間。再者，於實施例1~9中，以滿足此時之銅箔表面之殘留油分與壓延平行方向之60°光澤度之關係式(殘留油分[mg/m2]+(壓延平行方向之60°光澤度/400)≦2.5)之方式進行控制。
再者，作為自銅箔表面將壓延油等去除之方法，可採用以往公知之脫脂處理或洗淨處理，進而作為使用之有機溶劑(脫脂溶劑)，例如可列舉正鏈烷 烴、異丙醇等醇類、或丙酮、二甲基乙醯胺、四氫呋喃、乙二醇。
[60°光澤度]
60°光澤度G60RD係藉由依據JIS Z8741，使用例如日本電色工業股份有限公司製造之光澤度計：手持光澤度計(handy gloss meter)PG-1等各種光澤度計，測定平行於壓延方向之方向之入射角60°之光澤度而求出。
[殘留油分]
殘留油分係藉由以下之方法測得。即，將420mm×594mm之尺寸之銅箔樣品切出較小之50mm×50mm左右。其次，於燒杯中放入該銅箔樣品及溶劑(堀場製作所製造之H-997)，利用超音波洗淨機實施2分鐘之超音波洗淨。其後，使用堀場製作所製造之油分濃度計OCMA-555，放入至專用槽而測得油分濃度。溶劑係使用堀場製作所製造之H-997進行測定。
再者，上述油分濃度除本實施例中使用之堀場製作所製造之油分濃度計OCMA-555以外，亦能夠藉由公知之一般方法進行測定。又，關於溶劑，除本實施例中使用之堀場製作所製造之H-997以外，亦可使用四氯化碳等公知之一般溶劑。
[與活性物質之密接性]
按照以下之程序對與活性物質之密接性進行評價。
(1)將平均徑9μm之人工石墨與聚偏二氟乙烯以重量比1：9進行混合，使其分散於溶劑N-甲基-2-吡咯啶酮中。
(2)於銅箔之表面塗佈上述活性物質。
(3)將塗佈有活性物質之銅箔利用乾燥機加熱90℃×30分鐘。
(4)乾燥後，切出20mm見方，施加1.5噸/mm2×20秒鐘之負載。
(5)利用切刀使上述樣品呈柵格狀形成切痕，貼上市售之膠帶(Sellotape(註冊商標))，放置重量2kg之輥並使之往返1次而將膠帶壓合。
(6)將膠帶剝離，針對殘留於銅箔上之活性物質，將表面之圖像提取至PC，藉由二值化區分銅表面之金屬光澤部分與殘留活性物質之黑色部分，算出活性物質之殘留率。殘留率係設為各樣品3個之平均值。活性物質密接性之判定係將殘留率未達50%設為「×」，將50%以上設為「○」。
[超音波熔接性]
按照以下之流程對超音波熔接性進行評價。
(1)將銅箔切出100mm×150mm之大小，並重疊30片。
(2)於Branson公司製造之致動器(型號：Ultraweld L20E)安裝焊頭(horn，間距0.8mm，高度0.4mm)。砧座係使用0.2mm間距。
(3)熔接條件係設為壓力40psi、振幅60μm、振動數20kHz，熔接時間係設為0.1秒。
(4)於上述條件下進行熔接後，將銅箔逐片剝離時，將11片以上之銅箔於熔接部分破裂之情形設為「○」，將0~10片銅箔於熔接部分破裂之情形設為「×」。再者，於將銅箔剝離前，針對與焊頭接觸之最表層之銅箔之熔接部分，利用立體顯微鏡以20倍進行放大觀察，確認未產生龜裂後，實施剝離試驗。
將評價條件及評價結果表示於表1。
實施例1~9滿足殘留油分[mg/m2]+(壓延平行方向之60°光澤度/400)≦2.5、及200≦壓延平行方向之60°光澤度≦600。因此，活性物質密接性及超音波熔接性均良好。
比較例1、2中，壓延平行方向之60°光澤度超過600，進而殘留油分[mg/m2]+(壓延平行方向之60°光澤度/400)超過2.5，因此，活性物質密接性為不良。
比較例3中，壓延平行方向之60°光澤度未達200，超音波熔接性不良。更詳細而言，比較例3中，光澤度較低，成為因油坑而於銅箔形成大量凹凸之狀態，於藉由超音波熔接使銅箔重疊而進行熔接時，銅箔與銅箔之接點較少。其結果，超音波熔接性較光澤高之銅箔差。
比較例4~6中，殘留油分[mg/m2]+(壓延平行方向之60°光澤度/400)超過2.5，因此，活性物質密接性不良。
於圖2中示出表示實施例及比較例之殘留油分與壓延平行方向之60°光澤度之關係之曲線圖。

Claims (5)

  1. 一種鋰離子電池集電體用壓延銅箔，其滿足：殘留油分[mg/m 2]+(壓延平行方向之60°光澤度/400)≦2.5、及200≦壓延平行方向之60°光澤度≦600。
  2. 如請求項1所述之鋰離子電池集電體用壓延銅箔，其滿足：殘留油分[mg/m 2]+(壓延平行方向之60°光澤度/400)≦2.0。
  3. 如請求項1所述之鋰離子電池集電體用壓延銅箔，其滿足：450≦壓延平行方向之60°光澤度≦600。
  4. 如請求項1至3中任一項所述之鋰離子電池集電體用壓延銅箔，其係用於鋰離子二次電池負極集電體。
  5. 一種鋰離子電池，其係將請求項1至4中任一項所述之鋰離子電池集電體用壓延銅箔用作集電體而得者。
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