TWI654082B - 積層板 - Google Patents

積層板

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TWI654082B TW103128438A TW103128438A TWI654082B TW I654082 B TWI654082 B TW I654082B TW 103128438 A TW103128438 A TW 103128438A TW 103128438 A TW103128438 A TW 103128438A TW I654082 B TWI654082 B TW I654082B
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Abstract

本發明之課題在於提供一種透明性、耐久性、剛性、表面硬度及耐熱性優異之積層板及導光板。
本發明之解決手段如下，本發明之積層板，係具有：於丙烯酸樹脂層(A)之一方的面(I)，從該面(I)依序積層有聚碳酸酯樹脂層(B)與丙烯酸樹脂層(C)，於丙烯酸樹脂層(A)之另一方的面(II)，從該面(II)依序積層有聚碳酸酯樹脂層(D)與丙烯酸樹脂層(E)之構造。

Description

積層板
本發明係關於包含聚碳酸酯樹脂層與丙烯酸樹脂層之積層板及導光板。
於個人電腦、液晶監視器、平板終端、包含智慧型手機等之行動電話、可攜式遊戲機等之具備有液晶顯示器之電子機器中，係於液晶顯示器內使用導光板。
導光板，係要求可滿足下述(i)至(v)者。
(i)可將從光源入射於導光板內之光，有效率地射出至導光板外之透明性優異者，(ii)即使從光源照射紫外線，透明性亦不會降低之耐久性優異者，(iii)不易破裂且容易處理之剛性優異者，(iv)表面不易形成損傷之表面硬度優異者，(v)液晶顯示器內，因來自光源之發光或是使用環境的不同，有時成為高溫高濕環境，故其耐熱性優異者。
以往，導光板係使用由甲基丙烯酸樹脂所構 成之樹脂板，但由甲基丙烯酸樹脂所構成之樹脂板，其耐熱性不足。
此外，係有人提出由以聚碳酸酯樹脂層為主層，且丙烯酸樹脂層積層於該聚碳酸酯樹脂層之一方的面而成之積層板所構成之導光板，或是由以丙烯酸樹脂層為主層，且聚碳酸酯樹脂層積層於該丙烯酸樹脂層之雙方的面而成之積層板所構成之導光板(例如參考專利文獻1、2)。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本特開2010-175744號公報
[專利文獻2]日本特開2011-112834號公報
然而，由丙烯酸樹脂層積層於聚碳酸酯樹脂層之一方的面而成之積層板所構成之導光板，其剛性不足，有時容易撓曲，由聚碳酸酯樹脂層積層於丙烯酸樹脂層之雙方的面而成之積層板所構成之導光板，其表面硬度有時會不足。
本發明之課題在於提供一種透明性、耐久性、剛性、表面硬度及耐熱性優異之積層板及導光板。
本發明者們係為了解決上述課題而進行精心探討，結果發現到由以下構成所形成之解決手段，因而完成本發明。
本發明係提供一種積層板，其特徵係具有：於丙烯酸樹脂層(A)之一方的面(I)，從該面(I)依序積層有聚碳酸酯樹脂層(B)與丙烯酸樹脂層(C)，且於丙烯酸樹脂層(A)之另一方的面(II)，從該面(II)依序積層有聚碳酸酯樹脂層(D)與丙烯酸樹脂層(E)之構造。
於某一形態中，丙烯酸樹脂層(C)的厚度及丙烯酸樹脂層(E)的厚度分別為20~100μm。
於某一形態中，聚碳酸酯樹脂層(B)的厚度及聚碳酸酯樹脂層(D)的厚度分別為10~100μm。
於某一形態中，聚碳酸酯樹脂層(B)的厚度及丙烯酸樹脂層(C)的厚度之合計，以及聚碳酸酯樹脂層(D)的厚度及丙烯酸樹脂層(E)的厚度之合計，分別為30~200μm。
於某一形態中，聚碳酸酯樹脂層(B)的厚度及丙烯酸樹脂層(C)的厚度之合計，以及聚碳酸酯樹脂層(D)的厚度及丙烯酸樹脂層(E)的厚度之合計，以丙烯酸樹脂層(A)的厚度為基準，分別為5~50%。
於某一形態中，聚碳酸酯樹脂層(B)的厚度及丙烯酸樹脂層(C)的厚度之合計，與聚碳酸酯樹脂層(D)的厚度及丙烯酸樹脂層(E)的厚度之合計之差，為-50~50 μm。
於某一形態中，丙烯酸樹脂層(A)、丙烯酸樹脂層(C)及丙烯酸樹脂層(E)之中的1層以上，相對於丙烯酸樹脂100重量份，含有0.001~1重量份之選自丙二酸酯系紫外線吸收劑、草醯苯胺(Oxalanilide)系紫外線吸收劑及乙酸酯系紫外線吸收劑的至少1種。
於某一形態中，聚碳酸酯樹脂層(B)及聚碳酸酯樹脂層(D)中的至少一方，相對於聚碳酸酯樹脂100重量份，含有0.01~1重量份之丙烯酸系樹脂。
於某一形態中，聚碳酸酯樹脂層(B)及聚碳酸酯樹脂層(D)中的至少一方，相對於聚碳酸酯樹脂100重量份，含有0.01~2重量份之苯乙烯系樹脂。
此外，本發明係提供一種導光板，其係由上述任一項之積層板所構成。
本發明之積層板，係具有透明性、耐久性、剛性、表面硬度及耐熱性優異之效果。
1、2、3‧‧‧擠壓機
4‧‧‧分層器
5‧‧‧壓模
6‧‧‧第1冷卻輥
7‧‧‧第2冷卻輥
8‧‧‧第3冷卻輥
第1圖係顯示本發明的一實施形態之積層板的製造方法之概略說明圖。
[積層板]
本發明之積層板，係於丙烯酸樹脂層(A)之一方的面(I)，從該面(I)依序積層有聚碳酸酯樹脂層(B)與丙烯酸樹脂層(C)，於丙烯酸樹脂層(A)之另一方的面(II)，從該面(II)依序積層有聚碳酸酯樹脂層(D)與丙烯酸樹脂層(E)而成，具有(C)/(B)/(A)/(D)/(E)之5層構成。
在交互積層複數層之不同種類的樹脂層之多層積層板中，為了提升耐熱性、耐久性及剛性等之物理特性，必須充分地提高不同種類的樹脂層間之密合性。不同種類的樹脂層間之密合性，可藉由將樹脂層的厚度調節為特定範圍、於不同種類的樹脂層中所夾入之中間層含有輔助密合性之物質、提高樹脂層的柔軟性、以及以位於積層板的厚度方向中央之垂直於厚度方向的面為基準將積層之各樹脂層的厚度呈上下對稱等而提高。
積層板全體的厚度，較佳為0.2~3mm，尤佳為0.3~2mm，更佳為0.4~1.5mm。積層板全體的厚度過薄時難以成形，積層板的厚度過大時，在藉由擠壓成形法製造積層板時，成形時所需之冷卻時間增長，使生產性降低。
積層板中，丙烯酸樹脂層(A)的厚度為170~2900μm，較佳為200~1000μm。聚碳酸酯樹脂層(B)與聚碳酸酯樹脂層(D)的厚度分別為10~100μm，較佳為20~ 80μm，尤佳為20~70μm。丙烯酸樹脂層(C)與丙烯酸樹脂層(E)的厚度分別為20~100μm，較佳為30~80μm，尤佳為40~75μm。
當丙烯酸樹脂層(C)、(E)的厚度過薄時，積層板的表面硬度有降低之疑慮，丙烯酸樹脂層(C)、(E)的厚度過厚時，積層板的面衝擊性有降低之疑慮。為了提升丙烯酸樹脂層(C)、(E)相對於聚碳酸酯樹脂層(B)、(D)之密合性，丙烯酸樹脂層(C)、(E)愈薄愈佳。當丙烯酸樹脂層(C)、(E)的厚度超過100μm時，丙烯酸樹脂層(C)、(E)相對於聚碳酸酯樹脂層(B)、(D)之密合性不足。
當聚碳酸酯樹脂層(B)、(D)的厚度過薄時，積層板的面衝擊性、耐熱性有降低之疑慮。聚碳酸酯樹脂層(B)、(D)的厚度過厚時，成本面較為不利，且積層板的透明性有降低之疑慮。為了提升聚碳酸酯樹脂層(B)、(D)相對於丙烯酸樹脂層(A)、(C)、(E)之密合性，聚碳酸酯樹脂層(B)、(D)愈薄愈佳。當聚碳酸酯樹脂層(B)、(D)的厚度超過100μm時，聚碳酸酯樹脂層(B)、(D)相對於丙烯酸樹脂層(A)、(C)、(E)之密合性不足。
積層板中，丙烯酸樹脂層(C)的厚度及聚碳酸酯樹脂層(B)的厚度之合計，以及丙烯酸樹脂層(E)的厚度及聚碳酸酯樹脂層(D)的厚度之合計，分別為30~200μm，較佳為50~150μm，尤佳為70~140μm。
上述丙烯酸樹脂層(C)的厚度及聚碳酸酯樹脂層(B)的厚度之合計，或丙烯酸樹脂層(E)的厚度及聚碳酸 酯樹脂層(D)的厚度之合計，以各個丙烯酸樹脂層(A)的厚度為基準，為5~50%，較佳為8~40%，尤佳為10~35%。
丙烯酸樹脂層(C)與聚碳酸酯樹脂層(B)，為了賦予積層板的表面硬度及耐熱性，必須具有某種程度的厚度，丙烯酸樹脂層(E)與聚碳酸酯樹脂層(D)，必須將耐熱性及表面硬度賦予至積層板。
另一方面，為了提高聚碳酸酯樹脂層(B)、(D)相對於丙烯酸樹脂層(A)之密合性，丙烯酸樹脂層(C)的厚度及聚碳酸酯樹脂層(B)的厚度之合計，以及丙烯酸樹脂層(E)的厚度及聚碳酸酯樹脂層(D)的厚度之合計愈薄愈佳。當丙烯酸樹脂層(C)的厚度及聚碳酸酯樹脂層(B)的厚度之合計，或丙烯酸樹脂層(E)的厚度及聚碳酸酯樹脂層(D)的厚度之合計超過200μm，或是以丙烯酸樹脂層(A)的厚度為基準超過50%時，聚碳酸酯樹脂層(B)、(D)相對於丙烯酸樹脂層(A)之密合性不足。
丙烯酸樹脂層(C)的厚度及聚碳酸酯樹脂層(B)的厚度之合計，與丙烯酸樹脂層(E)的厚度及聚碳酸酯樹脂層(D)的厚度之合計之差，較佳為-50~50μm，尤佳為-30~30μm，特佳為-10~10μm。
丙烯酸樹脂層(C)的厚度及聚碳酸酯樹脂層(B)的厚度之合計，與丙烯酸樹脂層(E)的厚度及聚碳酸酯樹脂層(D)的厚度之合計愈接近愈佳，兩者的差愈大，積層板的翹曲有增大之傾向。
〈丙烯酸樹脂層〉
構成丙烯酸樹脂層(A)、(C)、(E)之丙烯酸樹脂，較佳為以甲基丙烯酸甲酯單位為主成分之甲基丙烯酸樹脂，具體而言，通常包含50重量%以上，較佳包含70重量%以上的甲基丙烯酸甲酯單位之甲基丙烯酸樹脂。甲基丙烯酸樹脂，可為僅由甲基丙烯酸甲酯單位所構成之甲基丙烯酸甲酯均聚物，或是甲基丙烯酸甲酯及可與該甲基丙烯酸甲酯共聚合之其他單體之共聚物。
可與甲基丙烯酸甲酯共聚合之其他單體，例如可列舉出甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸環己酯、甲基丙烯酸苯酯、甲基丙烯酸苄酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸2-羥乙酯等之甲基丙烯酸甲酯以外的甲基丙烯酸酯類；或是丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸環己酯、丙烯酸苯酯、丙烯酸苄酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸2-羥乙酯等之丙烯酸酯類等。此外，亦可列舉出苯乙烯；取代苯乙烯類；氯苯乙烯、溴苯乙烯等之鹵化苯乙烯類；乙烯基甲苯、α-甲基苯乙烯等之烷基苯乙烯類等。再者，亦可列舉出甲基丙烯酸、丙烯酸等之不飽和酸類；丙烯腈；甲基丙烯腈；順丁烯二酸酐；苯基順丁烯二醯亞胺；環己基順丁烯二醯亞胺等。此等可與甲基丙烯酸甲酯共聚合之其他單體，可分別單獨使用或組合2種以上使用。
(橡膠狀聚合物)
丙烯酸樹脂層(A)、(C)、(E)，從提升積層板的耐衝擊性等觀點來看，可分別獨立地含有橡膠狀聚合物，亦可由含有上述甲基丙烯酸樹脂作為樹脂成分，且進一步含有橡膠狀聚合物之甲基丙烯酸樹脂組成物所構成。
惟於某一形態中，丙烯酸樹脂層(A)較佳係不含橡膠狀聚合物。當含有橡膠粒子時，會使光穿透性降低，可能導致積層板的導光性能降低。上述一形態，可列舉出由該積層板所構成之導光板。
橡膠狀聚合物，例如可列舉出聚丁二烯橡膠、丙烯腈/丁二烯共聚合橡膠、苯乙烯/丁二烯共聚合橡膠等之二烯系橡膠；丙烯酸系橡膠；乙烯/丙烯/非共軛二烯系橡膠等。較佳亦可使用使甲基丙烯酸烷酯、丙烯酸烷酯、苯乙烯、取代苯乙烯、丙烯腈、甲基丙烯腈等單體接枝聚合於此等橡膠狀聚合物而成之接枝共聚物。接枝共聚物，其與橡膠狀聚合物接枝聚合之單體之比率，通常前者為5~80重量份，後者為95~20重量份。此等接枝共聚物，例如可使用日本特開昭55-147514號公報或日本特公昭47-9740號公報等所記載者。
此外，接枝共聚物的較佳例子，可列舉出以橡膠狀聚合物為內層，以接枝聚合鏈為外層之多層結構聚合物。
此時，內層的橡膠狀聚合物較佳係使用丙烯酸系橡膠。該丙烯酸系橡膠，可為丙烯酸烷酯的均聚物，或是丙烯酸烷酯50重量%以上與丙烯酸烷酯以外的單體 50重量%以下之共聚物。構成丙烯酸系橡膠之丙烯酸烷酯，例如可列舉出丙烯酸丙酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸2-乙基己酯等。構成丙烯酸系橡膠之丙烯酸烷酯以外的單體，例如可列舉出甲基丙烯酸烷酯、烷氧丙烯酸烷酯、丙烯酸氰乙酯、丙烯醯胺、丙烯酸羥烷酯、甲基丙烯酸羥烷酯、丙烯酸、甲基丙烯酸、苯乙烯、取代苯乙烯、丙烯腈、甲基丙烯腈等，再者，亦可使用甲基丙烯酸烯丙酯等之交聯性的單體。丙烯酸系橡膠的玻璃轉移點(Tg)，可未達25℃。
外層的接枝聚合鏈，較佳為烷基的碳數為1~4之甲基丙烯酸烷酯的均聚物，或是該甲基丙烯酸烷酯50重量%以上與該甲基丙烯酸烷酯以外的單體50重量%以下之共聚物。構成外層的接枝聚合鏈之甲基丙烯酸烷酯，較佳係使用甲基丙烯酸甲酯。構成外層的接枝聚合鏈之甲基丙烯酸烷酯以外的單體，例如可列舉出碳數5以上之甲基丙烯酸烷酯、丙烯酸烷酯、苯乙烯、取代苯乙烯、丙烯腈、甲基丙烯腈等，再者，亦可使用甲基丙烯酸烯丙酯等之交聯性的單體。該外層的接枝聚合鏈的玻璃轉移點(Tg)，可為25℃以上。
再者，亦可使與前述接枝聚合鏈相同之聚合物，存在於內層的橡膠狀聚合物之更內側。
上述多層結構聚合物，以該全體的重量為基準，由丙烯酸系橡膠所構成之層可含有20~60重量%。此等多層結構聚合物，例如可使用日本特公昭55-27576 號公報、日本特開平6-80739號公報、日本特開昭49-23292號公報等所記載者。
甲基丙烯酸樹脂組成物中之橡膠狀聚合物的比率，以甲基丙烯酸樹脂及橡膠狀聚合物之合計100重量%為基準，通常為0~50重量%。丙烯酸樹脂層(A)中，橡膠狀聚合物的含量愈少者，積層板的剛性愈優異，就成本面來看較為有利，所以橡膠狀聚合物的比率較佳為0~10重量%，尤佳為0~5重量%。丙烯酸樹脂層(C)、(E)中，當重視積層板的耐衝擊性時，較佳係含有橡膠狀聚合物，此時橡膠狀聚合物的比率較佳為1~30重量%，尤佳為2~10重量%。
構成丙烯酸樹脂層(A)之甲基丙烯酸樹脂組成物中所含有之橡膠狀聚合物的組成，與構成丙烯酸樹脂層(C)、(E)之甲基丙烯酸樹脂組成物中所含有之橡膠狀聚合物的組成，可互為相同或相異。
丙烯酸樹脂層(A)、(C)、(E)的組成可互為相同或相異，從抑制所得之積層板之翹曲的產生等觀點來看，較佳係至少丙烯酸樹脂層(C)、(E)為相同組成。
〈聚碳酸酯樹脂層〉
構成聚碳酸酯樹脂層(B)、(D)之聚碳酸酯樹脂，例如可列舉出：藉由界面聚縮合法或熔融酯交換法等使二元酚與羰基化劑反應而得者；藉由固相酯交換法等使碳酸酯預聚物聚合而得者；以及藉由開環聚合法使環狀碳酸酯化合 物聚合而得者等。
構成聚碳酸酯樹脂之二元酚，例如可列舉出氫醌(Hydroquinone)、間苯二酚(Resorcinol)、4,4’-二羥基聯苯、雙(4-羥苯基)甲烷、雙{(4-羥基-3,5-甲基)苯基}甲烷、1,1-雙(4-羥苯基)乙烷、1,1-雙(4-羥苯基)-1-苯基乙烷、2,2-雙(4-羥苯基)丙烷(通稱雙酚A)、2,2-雙{(4-羥基-3-甲基)苯基}丙烷、2,2-雙{(4-羥基-3,5-二甲基)苯基}丙烷、2,2-雙{(4-羥基-3,5-二溴)苯基}丙烷、2,2-雙{(3-異丙基-4-羥基)苯基}丙烷、2,2-雙{(4-羥基-3-苯基)苯基}丙烷、2,2-雙(4-羥苯基)丁烷、2,2-雙(4-羥苯基)-3-甲基丁烷、2,2-雙(4-羥苯基)-3,3-二甲基丁烷、2,4-雙(4-羥苯基)-2-甲基丁烷、2,2-雙(4-羥苯基)戊烷、2,2-雙(4-羥苯基)-4-甲基戊烷、1,1-雙(4-羥苯基)環己烷、1,1-雙(4-羥苯基)-4-異丙基環己烷、1,1-雙(4-羥苯基)-3,3,5-三甲基環己烷、9,9-雙(4-羥苯基)芴、9,9-雙{(4-羥基-3-甲基)苯基}芴、α,α’-雙(4-羥苯基)-鄰二異丙基苯、α,α’-雙(4-羥苯基)-間二異丙基苯、α,α’-雙(4-羥苯基)-對二異丙基苯、1,3-雙(4-羥苯基)-5,7-二甲基金剛烷、4,4’-二羥基二苯基碸、4,4’-二羥基二苯基亞碸、4,4’-二羥基二苯基硫化物、4,4’-二羥基二苯基酮、4,4’-二羥基二苯基醚、4,4’-二羥基二苯基酯等，可因應必要使用此等的2種以上。當中，較佳係單獨使用選自雙酚A、2,2-雙{(4-羥基-3-甲基)苯基}丙烷、2,2-雙(4-羥苯基)丁烷、2,2-雙(4-羥苯基)-3-甲基丁烷、2,2-雙(4-羥苯基)-3,3-二甲基丁烷、2,2-雙(4-羥苯基)-4-甲基戊 烷、1,1-雙(4-羥苯基)-3,3,5-三甲基環己烷及α,α’-雙(4-羥苯基)-間二異丙基苯之二元酚或使用2種以上，特佳為雙酚A的單獨使用；或是1,1-雙(4-羥苯基)-3,3,5-三甲基環己烷與選自雙酚A、2,2-雙{(4-羥基-3-甲基)苯基}丙烷及α,α’-雙(4-羥苯基)-間二異丙基苯之1種以上的二元酚之併用。
構成聚碳酸酯樹脂之羰基化劑，例如可列舉出二氯化羰等之鹵化羰、碳酸二苯酯等之碳酸酯；二元酚的甲酸二鹵酯等之甲酸鹵酯等，亦可因應必要使用此等的2種以上。
可於聚碳酸酯樹脂層(B)及(D)中的至少一方含有丙烯酸系樹脂或苯乙烯系樹脂。藉由含有丙烯酸系樹脂或苯乙烯系樹脂，可提升聚碳酸酯樹脂層與丙烯酸樹脂層之密合性。為了提升相對於丙烯酸樹脂層之密合性，聚碳酸酯樹脂層所含有之物質，尤佳為苯乙烯系樹脂。苯乙烯系樹脂，由於折射率與聚碳酸酯樹脂接近，故有不易對聚碳酸酯樹脂層的穿透率造成不良影響之傾向。
丙烯酸系樹脂的含有比率，相對於聚碳酸酯樹脂100重量份，較佳為0.01~1重量份。苯乙烯系樹脂的含有比率，相對於聚碳酸酯樹脂100重量份，為0.01~2重量份，較佳為0.05~1重量份，尤佳為0.08~0.5重量份。丙烯酸系樹脂與苯乙烯系樹脂，均可單獨使用或併用。
添加於聚碳酸酯樹脂層之丙烯酸系樹脂，例 如可列舉出與前述構成丙烯酸樹脂層(A)、(C)、(E)之丙烯酸樹脂所例示者為相同者，當中，較佳係使用低分子量者。聚碳酸酯樹脂層中所含有之丙烯酸系樹脂之重量平均分子量的範圍，較佳為1000~100000。當丙烯酸系樹脂的重量平均分子量過低時，於擠壓成形時會有丙烯酸系樹脂揮發之疑慮，丙烯酸系樹脂的重量平均分子量過高時，會引起丙烯酸系樹脂與聚碳酸酯樹脂之相分離，而有使積層板的穿透率降低之傾向。
此外，聚碳酸酯樹脂層中所含有之苯乙烯系樹脂，較佳係使用以單體單位計包含50~100重量%的苯乙烯系單體、以及0~50重量%的甲基丙烯酸甲酯之聚合物。較佳的苯乙烯系樹脂，可列舉出聚苯乙烯與未達30重量%的甲基丙烯酸甲酯單體單位共聚合而成之甲基丙烯酸甲酯-苯乙烯共聚物。
在此，苯乙烯系單體，除了苯乙烯之外，亦可使用取代苯乙烯類，該取代苯乙烯類，例如可列舉出氯苯乙烯、溴苯乙烯等之鹵化苯乙烯類；乙烯基苯乙烯、α-甲基苯乙烯等之烷基苯乙烯類等。苯乙烯系單體，可因應必要使用此等的2種以上。聚碳酸酯樹脂層中所含有之苯乙烯系樹脂之重量平均分子量的範圍，較佳為1000~20000。當苯乙烯系樹脂的重量平均分子量過低時，於擠壓成形時會有苯乙烯系樹脂揮發之疑慮，過高時，會引起苯乙烯系樹脂與聚碳酸酯樹脂之相分離，而有導致外觀惡化之傾向。
聚碳酸酯樹脂層(B)、(D)的組成可互為相同或相異，從抑制所得之積層板之翹曲的產生等觀點來看，較佳為相同組成。
(添加劑)
於上述聚碳酸酯樹脂層(B)、(D)，丙烯酸樹脂層(A)、(C)、(E)中，可分別因應必要，例如添加烷基磺酸鈉、烷基硫酸鈉、硬脂酸單甘油酯、聚醚酯醯胺等之防帶電電劑；受阻酚等之抗氧化劑；磷酸酯等之難燃劑；棕櫚酸、硬脂酸醇等之潤滑劑；受阻胺等之光穩定劑；苯并三唑系紫外線吸收劑、二苯基酮系紫外線吸收劑、丙烯酸氰酯系紫外線吸收劑、丙二酸酯系紫外線吸收劑、草醯苯胺系紫外線吸收劑、乙酸酯紫外線吸收劑等之紫外線吸收劑；光擴散劑；染料；螢光增白劑等，此等添加劑可因應必要使用此等的2種以上。
(紫外線吸收劑)
再者，在將積層板用作為導光板時，從提升相對於紫外線之耐久性之觀點來看，較佳係於丙烯酸樹脂層中添加紫外線吸收劑。紫外線吸收劑，於上述中，從該導光板所射出之光的色調之觀點來看，較佳係選自丙二酸酯系紫外線吸收劑、草醯苯胺系紫外線吸收劑及乙酸酯系紫外線吸收劑的至少1種。紫外線吸收劑的含有比率，相對於丙烯酸樹脂層(A)、(C)及(E)中之含有紫外線吸收劑之各層中的丙 烯酸樹脂100重量份，為0.001~1重量份，較佳為0.003~0.5重量份，尤佳為0.005~0.1重量份。
丙二酸酯系紫外線吸收劑，例如可列舉出2-(1-烯丙基亞烷基)丙二酸酯類，當中可較佳地使用以下述式(1)所示之化合物。
(式中，X1表示氫原子、碳數1~6的烷基或碳數1~6的烷氧基，R1及R2分別為同一或相異的基，且表示碳數1~6的烷基)。
上述式(1)中，以X1表示之烷基及以X1表示之烷氧基中的烷基，可分別為直鏈狀或分枝狀，例如可列舉出甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、二級丁基、三級丁基等。X1較佳為氫原子、碳數1~4的烷基或碳數1~4的烷氧基，X1的取代位置較佳為對位。
上述式(1)中，以R1及R2表示之烷基，可分別為直鏈狀或分枝狀，例如可列舉出甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、二級丁基、三級丁基等。R1及R2較佳分別為碳數1~4的烷基。
以上述式(1)所示之化合物，特佳為2-(對甲氧苯亞甲基)丙二酸二甲酯(Mw：250、λmax：308nm、εmax：24200mol-1cm-1)。
草醯苯胺系紫外線吸收劑，例如可列舉出烷氧草醯苯胺類，當中可較佳地使用以下述式(2)所示之化合物。
(式中，R3及R4分別為同一或相異的基，且表示碳數1~6的烷基)。
上述式(2)中，以R3及R4表示之烷基，可分別為直鏈狀或分枝狀，例如可列舉出甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、二級丁基、三級丁基等。R3及R4較佳分別為碳數1~4的烷基，此外，R3及R4的取代位置較佳為鄰位。
以上述式(2)所示之化合物，特佳為2-乙氧基-2’-乙基草醯苯胺(Mw：312、λmax：298nm、εmax：16700mol-1cm-1)。
乙酸酯系紫外線吸收劑，例如可列舉出2-(1-芳基亞烷基)乙酸酯類，當中可較佳地使用以下述式(3)所示之化合物。
(式中，X2表示氫原子、烷基或烷氧基，R5表示烷基)。
取代基X2中的烷氧基，可為直鏈狀或分枝狀，例如可列舉出甲氧基、乙氧基、正丙氧基、異丙氧基、正丁氧基、異丁氧基、二級丁氧基、三級丁氧基、正戊氧基等之碳數約1~6的烷氧基，較佳為碳數約1~4的烷氧基。取代基X2中的烷基，可為直鏈狀或分枝狀，例如可列舉出甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、二級丁基、三級丁基、正戊基、正己基等之碳數約1~6的烷基，較佳為碳數約1~4的烷基，更佳為甲基。取代基X2較佳為烷氧基。
取代基R5中的烷基，通常可列舉出碳數約1~10的烷基，例如可列舉出甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、二級丁基、三級丁基、正戊基、正己基、正庚基、正辛基、正壬基、正癸基、1-甲基戊基、1-乙基戊基、1-甲基己基、2-乙基己基等之碳數約1~10的烷基等，較佳為甲基、2-乙基己基等。
調配添加劑之方法，例如可列舉出藉由亨舍爾混合機(Henschel Mixer)或滾筒機等將原料樹脂與添加劑機械地混合後進行熔融混練之方法等。此外，該熔融混 練，例如可使用單軸或雙軸擠壓機或是各種捏揉機等來進行。
(積層板的製造方法)
積層板，係以於丙烯酸樹脂層(A)之一方的面(I)，從該面(I)依序積層有聚碳酸酯樹脂層(B)與丙烯酸樹脂層(C)，於丙烯酸樹脂層(A)之另一方的面(II)，從該面(II)依序積層有聚碳酸酯樹脂層(D)與丙烯酸樹脂層(E)之方式，藉由共擠壓成形來積層為一體化而較佳地製造出。該共擠壓成形，當丙烯酸樹脂層(C)及(E)為相同組成且聚碳酸酯樹脂層(B)及(D)為相同組成時，可使用3座單軸或雙軸擠壓機，在分別將聚碳酸酯樹脂層(B)及(D)，以及丙烯酸樹脂層(A)、丙烯酸樹脂層(C)及(E)之各原料樹脂熔融混練後，經由分層壓模或多歧管壓模等來層合而進行。積層為一體化後之熔融樹脂，例如可使用輥單元等來冷卻固化。藉由共擠壓成形所製造之積層板，與藉由採用黏著劑或接著劑之貼合所製造之積層板相比，就容易進行二次加工之方面來看係較佳。
積層板的層構成，必須為於丙烯酸樹脂層(A)的雙面上依序積層聚碳酸酯樹脂層(B)、(D)，然後於該雙面上依序積層丙烯酸樹脂層(C)、(E)之2~5種5層構造。
以下，係以藉由共擠壓成形製造出於丙烯酸樹脂層(A)之雙方的面上依序積層聚碳酸酯樹脂層(B)、(D)，然後於該雙面上依序積層丙烯酸樹脂層(C)、(E)之5 層構造的積層板之情形為例，並參考第1圖，詳細地說明本發明之積層板的製造方法之一實施形態。本例中，係構成為丙烯酸樹脂層(A)與(C)與(E)以及聚碳酸酯樹脂層(B)與(D)分別為相同組成之2種5層構成。
如第1圖所示，首先將聚碳酸酯樹脂層(B)與(D)、以及丙烯酸樹脂層(A)、以及丙烯酸樹脂層(C)及(E)之各原料樹脂，分別於各擠壓機1、2、3中加熱並進行熔融混練，並分別供給至分層器4並熔融積層為一體化後，從壓模5中擠壓出。
接著使從壓模5中擠壓出之薄片狀或薄膜狀的熔融樹脂，夾入於大致在水平方向上對向地配置之第1冷卻輥6及第2冷卻輥7之間。第1、第2冷卻輥6、7，其至少一方連接於馬達等之旋轉驅動手段，並以兩輥以既定周速旋轉之方式而構成。兩輥當中，第2冷卻輥7，係捲取被夾入於兩輥間後之薄片狀或薄膜狀的積層板，而成為捲取輥。
第1、第2冷卻輥6、7，例如可列舉出具有剛性之金屬輥、具有彈性之金屬彈性輥等。前述金屬輥，例如可列舉出鑽孔輥、螺旋輥等。前述金屬彈性輥，例如可列舉出：具備軸輥、以及以覆蓋該軸輥的外周面之方式配置並接觸於熔融樹脂之圓筒形金屬製薄膜，並且將水或油等之經溫度控制後的流體封入於此等軸輥與金屬製薄膜之間而成者；以及將金屬帶捲繞於橡膠輥的表面者等。
第1、第2冷卻輥6、7，可由選自金屬輥與 金屬彈性輥之1種所構成，或是組合金屬輥與金屬彈性輥而構成。
在欲得到遲滯值被降低之積層板時，較佳係藉由金屬輥及金屬彈性輥之組合來構成第1、第2冷卻輥6、7。亦即，將熔融樹脂夾入於金屬輥與金屬彈性輥之間時，金屬彈性輥介於熔融樹脂沿著金屬輥的外周面彈性變形為凹狀，使金屬彈性輥與金屬輥介於熔融樹脂以既定的接觸長度接觸(參考第1圖)。藉此，金屬輥與金屬彈性輥係以面接觸壓合於熔融樹脂，使夾入於此等輥之間之熔融樹脂被均一地加壓為面狀而成膜。其結果可降低成膜時的應變，而得到遲滯值被降低之積層板。
當組合金屬輥與金屬彈性輥時，較佳係將金屬彈性輥設為第1冷卻輥6，將金屬輥設為第2冷卻輥7。藉此可更為降低所得之積層板的遲滯值。
將夾入於上述第1冷卻輥6與第2冷卻輥7之間之熔融樹脂，依序捲取於第2冷卻輥7及第3冷卻輥8。具體而言，使捲取於第2冷卻輥7之熔融樹脂，通過第2冷卻輥7與第3冷卻輥8之間而捲取於第3冷卻輥8。藉此使熔融樹脂緩慢地冷卻，因此可降低所得之積層板的遲滯值。第2冷卻輥7與第3冷卻輥8之間，可設置既定間隙而構成解放狀態，或是不設置既定間隙而使熔融樹脂夾入於兩輥間。
第3冷卻輥8並無特別限定，可採用以往於擠壓成形中所使用之通常的金屬輥。具體例可列舉出鑽孔 輥或螺旋輥等。第3冷卻輥8的表面狀態，較佳為鏡面。亦可在第3冷卻輥8之後，設置第4冷卻輥、第5冷卻輥、…之複數個冷卻輥，並將捲取於第3冷卻輥8之薄片狀或薄膜狀的積層板依序捲取於下一個冷卻輥。
將捲取於第3冷卻輥8並緩慢地冷卻後之積層板，藉由圖中未顯示之拉取輥來拉取，並將之捲取而得到積層板。
積層板的厚度，可藉由調整熔融狀態之積層板的厚度，或是冷卻單元所具備之輥或運送帶的間隔、周速等而任意地調整。
[積層板的用途]
所得之積層板，以戶外用途或招牌用途為首，可較佳地使用在照明用途或顯示器中的前面板用途、導光板等，尤其可較佳地使用在顯示器中的前面板用途、導光板。此外，本發明之積層板並不限定於例示的用途，在重視外觀的領域中，可較佳地使用。
積層板亦可較佳地用作為導光板。將積層板利用作為導光板時，較佳係使用透明性優異之丙烯酸樹脂、聚碳酸酯樹脂。
[實施例]
以下係列舉實施例來詳細說明本發明，但本發明並不僅限定於以下實施例。
以下的實施例及比較例所使用之擠壓裝置的構成如下所述。
‧擠壓機1：使用螺桿徑65mm、單軸、附通風孔之擠壓機(東芝機械股份有限公司製)。
‧擠壓機2：使用螺桿徑45mm、單軸、附通風孔之擠壓機(日立造船股份有限公司製)。
‧擠壓機3：使用螺桿徑45mm、單軸、附通風孔之擠壓機(日立造船股份有限公司製)。
‧分層器4：使用安裝有2種5層、3種5層、2種3層、1種3層或2種4層的分配銷之分配型分層器(日立造船股份有限公司製)。
‧壓模5：使用唇板寬度1400mm、唇板間隔1mm的T壓模(日立造船股份有限公司製)。
‧第1、第2、第3冷卻輥6、7、8：使用橫型、面長1400mm、直徑300mm 的冷卻輥。
更具體地說明第1、第2、第3冷卻輥6、7、8，第1冷卻輥6使用金屬彈性輥。該金屬彈性輥，係採用以覆蓋軸輥的外周面之方式配置有金屬製薄膜，並且將流體封入於軸輥與金屬製薄膜之間而成者。
軸輥、金屬製薄膜及流體如下所述。
‧軸輥：使用不鏽鋼製者。
‧金屬製薄膜：使用厚度2mm之不鏽鋼製的鏡面金屬套。
‧流體：油，藉由對油進行溫度控制，可對金屬彈性 輥進行溫度控制。具體而言，藉由溫度調節機的ON-OFF控制來加熱或冷卻前述油以進行溫度控制，並於軸輥與金屬製薄膜之間循環。
第2、第3冷卻輥7、8係使用高剛性的金屬輥。該金屬輥，為表面狀態呈鏡面之不鏽鋼製的螺旋輥。
實施例及比較例所使用之樹脂，有以下5種。
‧樹脂1：使用熱變形溫度(Th)為140℃之Sumitomo Dow股份有限公司製的聚碳酸酯樹脂「Calibre 310-10」。
‧樹脂2：使用將苯并三唑系紫外線吸收劑(Adeka股份有限公司製的LA-31)0.5重量份混合於熱變形溫度(Th)為100℃之Sumitomo Dow股份有限公司製的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)樹脂「Suipex MH」100重量份之組成物。
‧樹脂3：使用甲基丙烯酸甲酯/丙烯酸甲酯=98/2(重量比)的共聚物86重量%、與下列參考例所得之橡膠狀聚合物14重量%之混合物。
‧樹脂4：使用將重量平均分子量2500的聚苯乙烯樹脂(Aldrich公司製)0.1重量份添加於芳香族聚碳酸酯樹脂(Sumitomo Dow股份有限公司製的「Calibre 200-13」)100重量份之聚碳酸酯樹脂組成物。該聚碳酸酯樹脂組成物的熱變形溫度(Th)為140℃。
‧樹脂5：使用將丙二酸酯系紫外線吸收劑0.01重量份添加於甲基丙烯酸甲酯/丙烯酸甲酯=94/6(重量比)的共聚物100重量份之丙烯酸樹脂組成物。該丙烯酸樹 脂組成物的熱變形溫度(Th)為100℃。前述丙二酸酯系紫外線吸收劑，係使用：於上述式(1)中，X1為甲氧基且其取代位置為對位，且R1及R2為甲基之化合物的2-(對甲氧苯亞甲基)丙二酸二甲酯(Clariant公司製的商品名稱「Sanduvor PR-25」)。
[參考例] (橡膠狀聚合物的製造)
首先將離子交換水1700g、碳酸鈉0.7g及過硫酸鈉0.3g裝入於內容積5L的玻璃製反應容器，並在氮氣氣流下攪拌。接著在加入分散劑(花王股份有限公司製的「Pelex OT-P」)4.46g、離子交換水150g、甲基丙烯酸甲酯150g及甲基丙烯酸烯丙酯0.3g後，升溫至75℃並持續攪拌150分鐘。
然後於90分鐘內，分別添加丙烯酸丁酯689g、苯乙烯162g及甲基丙烯酸烯丙酯17g之混合物，以及過硫酸鈉0.85g、分散劑(花王股份有限公司製的「Pelex OT-P」)7.4g及離子交換水50g之混合物，並進一步持續進行90分鐘的聚合。
聚合結束後，再於30分鐘內分別添加甲基丙烯酸甲酯326g及乙基丙烯酸酯14g之混合物，以及溶解有過硫酸鈉0.34g之離子交換水30g。
添加結束後，再保持60分鐘而完成聚合。將所得之乳膠投入於0.5重量%的氯化鋁水溶液而凝聚為橡 膠狀聚合物。以溫水將此洗淨5次後，進行乾燥而得到橡膠狀聚合物。
[實施例1~5及比較例1~5] 〈積層板的製作〉
首先以第1圖所示般地配置擠壓機1、2、3、分層器4、壓模5、第1、第2、第3冷卻輥6、7、8。接著於擠壓機1中，對表1中顯示為樹脂層(A)之種類的樹脂進行熔融混練，於擠壓機2中，對表1中顯示為樹脂層(B)、(D)之種類的樹脂進行熔融混練，於擠壓機3中，對表1中顯示為樹脂層(C)、(E)之種類的樹脂進行熔融混練，並分別供給至分層器4。
然後使從擠壓機2供給至分層器4之樹脂層(B)、(D)積層於從擠壓機1供給至分層器4之樹脂層(A)的雙面，並且使從擠壓機3供給至分層器4之樹脂層(C)、(E)積層於該樹脂層(B)、(D)的表面，而形成薄膜狀的熔融樹脂，從壓模5將該薄膜狀的熔融樹脂擠壓出。
然後將從壓模5所擠壓出之薄膜狀的熔融樹脂，加入於對向配置之第1冷卻輥6及第2冷卻輥7之間，捲取於第3冷卻輥8並進行成形、冷卻，而得到於樹脂層(A)的雙面依序積層有樹脂層(B)、(D)及樹脂層(C)、(E)，且具有表1所示之厚度之5層構造(PMMA/PC/PMMA/PC/PMMA)的積層板(實施例1~5)。PMMA表示丙烯酸樹脂層，PC表示聚碳酸酯樹脂層。比 較例1~5則具有以下的層構成。
比較例1：PC/PMMA/PC/PMMA/PC(5層構造)
比較例2：PC/PMMA/PC(3層構造)
比較例3：PMMA/PMMA/PMMA(3層構造)
比較例4：PC/PC/PC(3層構造)
比較例5：PMMA/PC/PC/PC(4層構造)
第1冷卻輥6的表面溫度為105℃，第2冷卻輥7的表面溫度為110℃，第3冷卻輥8的表面溫度為115℃。此等之溫度為實測各冷卻輥的表面溫度之值。此外，表1所示之項目如下所述。
「總厚度」：所得之積層板的總厚度
「C+B」：樹脂層(C)的厚度及樹脂層(B)的厚度之合計
「D+E」：樹脂層(D)的厚度及樹脂層(E)的厚度之合計
「(B+C)-(D+E)」：樹脂層(C)的厚度及樹脂層(B)的厚度之合計與樹脂層(D)的厚度及樹脂層(E)的厚度之合計之差
〈評估〉
對所得之各積層板(實施例1~5及比較例1~5)，評估表面硬度、加熱收縮率、長光程穿透率(初期、耐久試驗後)以及彎曲彈性率。各評估方法如下所示，該結果如第3表所示。
(表面硬度)
依據JIS K 5400來測定鉛筆硬度。
(加熱收縮率)
首先從所得之積層板裁切出120×120mm大小的試驗片。接著於該試驗片上描繪出直徑100mm的圓，並於MD方向及TD方向上劃出通過圓中心之分割線。並從試驗前之分割線的長度(圓的直徑)與暴露在120℃×60分鐘烤爐內之試驗片之分割線的長度之比(收縮率=1-試驗後的圓直徑/試驗前的圓直徑)，算出加熱收縮率。加熱收縮率的數值愈小，顯示出耐熱性愈佳。
(初期的長光程穿透率)
首先從所得之導光板裁切出5cm×4cm大小的試驗片，使用邊緣研磨機(Megaro Technica股份有限公司製的「PB-500」)來研磨該試驗片的4邊。接著使用分光光度計(日立製作所股份有限公司製的「U4100型」附積分球)，於光程4cm下，以1nm的刻度對波長300~800nm測定該試驗片之光的穿透率，求取波長380nm~780nm之光的平均穿透率，並以此作為初期的長光程穿透率。
(耐久試驗後的長光程穿透率)
耐久試驗，係使用ATLAS-UVCON(東洋精機股份有限公司製)，於60℃連續照射144小時的UV，並以邊緣入光的條件下實施。樣本大小為5cm×4cm，並使5cm側 的邊緣暴露，於光程4cm下，以1nm的刻度對波長300~800nm進行測定，求取波長380nm~780nm之光的平均穿透率，並以此作為耐久試驗後的長光程穿透率。
(彎曲彈性率)
於自動拉伸及彎曲複合試驗機(A&D股份有限公司製)中，依據JIS K7171來測定。
實施例1~5中，以丙烯酸樹脂層(A)的厚度為基準，計算聚碳酸酯樹脂層(B)的厚度及丙烯酸樹脂層 (C)的厚度之合計的比率，與聚碳酸酯樹脂層(D)的厚度及丙烯酸樹脂層(E)的厚度之合計的比率，結果如表2所示。
實施例1~5中所得之積層板，可得知其為PMMA/PC/PMMA/PC/PMMA的5層構造，所以透明性、耐久性、剛性、表面硬度及耐熱性優異。
另一方面，比較例1中所得之積層板(PC/PMMA/PC/PMMA/PC)，由於樹脂層A及最外層(樹脂層C、E)為PC，所以表面硬度及剛性不足。比較例2中 所得之積層板(PC/PMMA/PC)，由於最外層(樹脂層B、D)為PC，所以表面硬度不足。比較例3中所得之積層板(PMMA/PMMA/PMMA)，由於在樹脂層A與最外層(樹脂層C、E)之間未設置PC，所以耐熱性不足。比較例4中所得之積層板(PC/PC/PC)，由於最外層(樹脂層B、D)為PC，所以表面硬度不足，且各層不含紫外線吸收劑，所以耐久性不足，並且樹脂層A為PC，所以剛性亦不足。比較例5中所得之積層板(PMMA/PC/PC/PC)，由於內側的最外層(樹脂層E)為PC，所以內側的表面硬度不足，且僅有表側的最外層(樹脂層C)含有紫外線吸收劑，所以耐久性不足，並且樹脂層A為PC，所以剛性亦不足。

Claims (11)

  1. 一種共擠壓積層板，其特徵係具有：於丙烯酸樹脂層(A)之一方的面(I)，從該面(I)依序積層有聚碳酸酯樹脂層(B)與丙烯酸樹脂層(C)，且於丙烯酸樹脂層(A)之另一方的面(II)，從該面(II)依序積層有聚碳酸酯樹脂層(D)與丙烯酸樹脂層(E)之構造。
  2. 如請求項1之共擠壓積層板，其中丙烯酸樹脂層(C)的厚度及丙烯酸樹脂層(E)的厚度分別為20~100μm。
  3. 如請求項1之共擠壓積層板，其中聚碳酸酯樹脂層(B)的厚度及聚碳酸酯樹脂層(D)的厚度分別為10~100μm。
  4. 如請求項2之共擠壓積層板，其中聚碳酸酯樹脂層(B)的厚度及聚碳酸酯樹脂層(D)的厚度分別為10~100μm。
  5. 如請求項1之共擠壓積層板，其中聚碳酸酯樹脂層(B)的厚度及丙烯酸樹脂層(C)的厚度之合計，以及聚碳酸酯樹脂層(D)的厚度及丙烯酸樹脂層(E)的厚度之合計，分別為30~200μm。
  6. 如請求項1之共擠壓積層板，其中聚碳酸酯樹脂層(B)的厚度及丙烯酸樹脂層(C)的厚度之合計，以及聚碳酸酯樹脂層(D)的厚度及丙烯酸樹脂層(E)的厚度之合計，以丙烯酸樹脂層(A)的厚度為基準，分別為5~50%。
  7. 如請求項1之共擠壓積層板，其中聚碳酸酯樹脂層(B)的厚度及丙烯酸樹脂層(C)的厚度之合計，與聚碳酸酯樹脂層(D)的厚度及丙烯酸樹脂層(E)的厚度之合計之差，為-50~50μm。
  8. 如請求項1之共擠壓積層板，其中丙烯酸樹脂層(A)、丙烯酸樹脂層(C)及丙烯酸樹脂層(E)之中的1層以上，相對於丙烯酸樹脂100重量份，含有0.001~1重量份之選自丙二酸酯系紫外線吸收劑、草醯苯胺(Oxalanilide)系紫外線吸收劑及乙酸酯系紫外線吸收劑的至少1種。
  9. 如請求項1之共擠壓積層板，其中聚碳酸酯樹脂層(B)及聚碳酸酯樹脂層(D)中的至少一方，相對於聚碳酸酯樹脂100重量份，含有0.01~1重量份之丙烯酸系樹脂。
  10. 如請求項1之共擠壓積層板，其中聚碳酸酯樹脂層(B)及聚碳酸酯樹脂層(D)中的至少一方，相對於聚碳酸酯樹脂100重量份，含有0.01~2重量份之苯乙烯系樹脂。
  11. 一種導光板，其係由如請求項1~10中任一項之共擠壓積層板所構成。
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