TWI653320B - 特定有害物質之不溶化材及使用其之特定有害物質之不溶化方法 - Google Patents
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Abstract
本發明之目的在於提供一種實用價值較高之特定有害物質(重金屬等)之不溶化材及使用其之不溶化方法，該特定有害物質之不溶化材可藉由對土壤中之添加混練或對土壤表面之散佈，始終於中性域對土壤中或土壤表面附近所含有之影響健康之重金屬等進行處理而有效地使其等不溶化而固定，並且，其處理物確實地成為可再利用之考慮到環境之中性者。為了達成該目的，於本發明中，提供一種特定有害物質之不溶化材，其可對土壤始終於不成為pH11以上之強鹼性域之狀態下進行處理，其含有非強鹼性且不為非晶質之水溶性鋁化合物、及選自由非強鹼性之鈣化合物、鎂化合物及磷酸化合物所組成之群中之1種或2種以上之併用成分而成。
Description
本發明係關於一種特定有害物質(詳細內容將於下文進行敍述，亦稱作「重金屬等」)之不溶化材，更詳細而言，係關於一種可始終於不成為pH11以上之強鹼性域之狀態(以下，有時稱作「中性域」或「中性域~弱鹼性域」)下進行處理而使土壤中等所含之重金屬等不溶化之特定有害物質之不溶化材、及使用其之特定有害物質之不溶化方法。
例如，於自尚未認識到重金屬等所導致之健康危害之時代開始一直作業之工廠舊址等處，有存在被重金屬等污染之污染土壤之情形。又，亦有因該等情況等而於填埋用之殘土中含有重金屬等之情況。近年來，已知會產生該等土壤中所含有之重金屬等溶出並滲入地下水中等而威脅人類健康之事態，從而認識到將重金屬等穩定地固定化於土壤中之技術之重要性。此處，就考慮到環境方面而言，期待用於填埋之殘土為中性(具體而言，pH為5.0~9.0)，但亦有混有砂漿等之鹼性較強之土壤被頻繁地排出之情況，亦大多為鹼性之情況。進而，用於填埋之殘土中，因排水處理而產生之大量污泥或建設殘土等含水泥土等含水率較高者亦較多，於將該等用於填埋之情形時，大多亦須將泥土固化。
如上所述，就防止重金屬等自工廠舊址等之土壤或藉由
殘土而填埋之土壤溶出並滲入地下水中之必要性而言，迄今為止，亦旨在抑制重金屬等之溶出而使用有各種重金屬等之不溶化材，其效果已得到確認。再者，本發明中之所謂「重金屬等」係指2003年實行之土壤污染對策法之第2條所規定之「屬於特定有害物質之重金屬等」(第2種特定有害物質)，具體而言，係指以下物質。
．鎘及其化合物
．六價鉻化合物
．氰化合物
．汞及其化合物(包含烷基汞)
．硒及其化合物
．鉛及其化合物
．砷及其化合物
．氟及其化合物
．硼及其化合物
如上所述，提出有用以使土壤中所含之重金屬等不溶化之各種提案，亦不斷將提案實用化。例如，作為針對氟污染土壤等之氟之難溶化、穩定化技術，提出有如下方法：利用含有石膏、石灰、硫酸鐵及磷酸化合物之材料，藉由氟磷灰石及鈣礬石之生成而使氟難溶化、穩定化(參照專利文獻1)。又，亦有關於如下技術之提案，即，藉由利用包含水泥、硫酸鋁及石膏之固化材組成物生成鈣礬石，而使重金屬不溶化(參照專利文獻2)。進而，本案申請人迄今為止亦提出有關於如下石膏系重金屬等之不溶化固化劑之提案，即，藉由添加混合於因排水處理而產生之污泥或建設殘土等泥土中而使用，可使處理後之處理物為中性，可使泥土中所含之重金屬等於不溶化之同時固化，
從而對泥土賦予強度，使其成為操作性優異者(參照專利文獻3)。具體而言，提出有使燒石膏中含有中和劑而成之重金屬等之不溶化固化材，該中和劑包含選自氫氧化鋁等之鋁化合物、及鈣或鎂成分。
習知之多數重金屬不溶化材由於使用強鹼性材料或強鹼性材料與酸性材料之混合物，因此，雖然其處理過程中之處理物顯示出強鹼性，但由於在其平台試驗中可進行與空氣之接觸或材料彼此之良好之混合，因此，最終獲得之處理物為中性(參照專利文獻4)。
[專利文獻1]日本專利特開2007-330884號公報
[專利文獻2]日本專利特開昭57-140699號公報
[專利文獻3]日本專利特開2010-207659號公報
[專利文獻4]日本專利特開2004-043698號公報
然而，根據本發明者等人之研究，於實際之施工現場中，處理物與空氣之接觸面積非常有限，又，材料彼此未充分地混合，由此產生處理後之土壤呈鹼性之問題。例如，於上述專利文獻3之技術中，藉由將主成分設為水泥，於其處理時使土壤之pH成為生成鈣礬石之11以上之鹼性狀態，於上述技術中，必須於處理中使土壤呈pH11以上之強鹼性。因此，於此種情形時，亦無法避免於上述實際之施工現場中產生之處理後之土壤呈鹼性之問題，難以確實地使處理後之處理物(以下，有時簡稱為「處理物」)成為中性者。
又，作為另一問題，由於鈣礬石為膨脹材料，因此，於對處理物進行填埋處理等時，亦有隨著時間經過而發生被稱作二次膨脹或地表隆起(ground heaving)的填埋地隆起等問題。
進而，就開發更廉價且確實之重金屬等之不溶化之處理方法之觀點而言，期待可利用廉價之材料進行處理，此外亦期待可無需大規模之土壤與重金屬等之不溶化材之混合處理。一般認為尤其於被污染之工廠舊址等之土壤之表面附近存在大量重金屬等，因此，若開發出僅藉由散佈而賦予至土壤表面即可簡便地將重金屬等固定之重金屬等之不溶化材，則極為有用。進而，由於對含水率較高之泥土進行處理的情況亦較多，因此亦存在必須使泥土固化而提高操作性之情形，期待於該情形時亦可於中性域下進行處理，且處理物亦為中性者。
因此，本發明之目的在於提供一種可解決上述習知技術之課題之高性能之特定有害物質(重金屬等)之不溶化材。即，本發明之目的在於提供一種有害物質(重金屬等)之不溶化材，其係用於添加混練於土壤中而進行之不溶化處理或對土壤表面散佈而進行之不溶化處理中，且包含使用容易獲取之廉價原料之經濟材料。進而，提供一種實用價值較高之特定有害物質(重金屬等)之不溶化材，其可將土壤中或土壤表面附近所含有之影響健康之重金屬等，始終於中性域~弱鹼性域下進行處理而有效地使其等不溶化而固定，並且，即便於使用固化材之情形時，其處理物確實地成為可再利用之考慮到環境之中性(pH為5.0~9.0)者。
上述目的係藉由以下之本發明而達成。即，本發明提供一種特定有害物質之不溶化材，其係可始終於不成為pH11以上之強鹼
性域之狀態下對土壤進行處理者，其特徵在於：其係含有非強鹼性且不為非晶質之水溶性鋁化合物、及選自由非強鹼性之鈣化合物、鎂化合物及磷酸化合物所組成之群中之1種或2種以上之併用成分而成。
作為上述特定有害物質之不溶化材之較佳形態，可舉出以下者。
相對於上述鋁化合物1mol，以0.215~7.000mol之範圍含有上述併用成分；含有上述鋁化合物、及作為上述併用成分之非強鹼性之鈣化合物及磷酸化合物之兩者；上述鋁化合物係選自由氯化鋁、硝酸鋁、乳酸鋁、酒石酸鋁、水楊酸鋁、硫酸鋁及其等之水合物所組成之群中之至少任一者；上述鈣化合物係選自由碳酸鈣、硫酸鈣、燒硬氧化鈣、過氧化鈣、氟化鈣、碘化鈣、磷酸鈣、氯化鈣、硝酸鈣、乙酸鈣、檸檬酸鈣、葡萄糖酸鈣、蘋果酸鈣及乳酸鈣所組成之群中之至少任一者；上述磷酸化合物係選自由磷酸三鈉、磷酸氫鈉、磷酸二氫鈉、磷酸三鉀、磷酸氫鉀、磷酸氫二鉀、磷酸鈣及磷酸鎂所組成之群中之至少任一者；上述鎂化合物係選自由碳酸鎂、氫氧化鎂、硫酸鎂、磷酸鎂、燒硬氧化鎂及乙酸鎂所組成之群中之至少任一者；上述特定有害物質係選自由鎘及其化合物、六價鉻化合物、氰化合物、汞及其化合物(包含烷基汞)、硒及其化合物、鉛及其化合物、砷及其化合物、氟及其化合物、以及硼及其化合物所組成之群中之至少任一者。
作為另一實施形態，本發明提供一種特定有害物質之不
溶化方法，其特徵在於：對於必須使特定有害物質不溶化之土壤，藉由將非強鹼性且不為非晶質之水溶性鋁化合物、及選自由非強鹼性之鈣化合物、鎂化合物及磷酸化合物所組成之群中之1種或2種以上之併用成分於預先混合之狀態下添加混練或散佈於上述土壤，或者將上述鋁化合物與上述併用成分於個別之狀態下添加混練或散佈於上述土壤，藉此將處理域之狀態始終維持為不成為pH11以上之強鹼性域之狀態進行處理，使特定有害物質不溶化。
又，作為另一實施形態，本發明提供一種特定有害物質之不溶化方法，其特徵在於：對於必須使特定有害物質不溶化之土壤，藉由將非強鹼性且不為非晶質之水溶性鋁化合物、及選自由非強鹼性之鈣化合物、鎂化合物及磷酸化合物所組成之群中之1種或2種以上之併用成分於預先混合之狀態下添加混練或散佈於上述土壤，或者將上述鋁化合物與上述併用成分於個別之狀態下添加混練或散佈於上述土壤，藉此將處理域之狀態始終維持為不成為pH11以上之強鹼性域之狀態，且以使處理後之土壤之pH成為5.0~9.0之方式進行處理，使特定有害物質不溶化。
作為上述任一者之特定有害物質之不溶化方法之較佳形態，可舉出以下者。
相對於上述土壤1m3以25~300mol之範圍內添加上述鋁化合物；相對於上述土壤1m3以50~250mol之範圍內添加上述鋁化合物；相對於上述土壤1m3以75~215mol之範圍內添加上述鋁化合物；上述不溶化之特定有害物質係起因於上述土壤或起因於上述不溶化材之構成成分。
根據本發明，提供一種有害物質(重金屬等)之不溶化材，其係用於添加混練於土壤中而進行之不溶化處理、或向土壤表面散佈而進行之不溶化處理，且以使用容易獲取之廉價原料之經濟材料為主成分。進而，根據本發明，提供一種實用價值較高之特定有害物質(重金屬等)之不溶化材，其可將土壤中或土壤表面附近所含有之影響健康之重金屬等始終於中性域~弱鹼性域下進行處理而有效地使其等不溶化而固定，並且，亦包括視需要併用固化材之情形在內，其處理物可確實地成為可再利用之考慮到環境之中性者。
圖1係表示評價試驗4中進行之重金屬等之不溶化持續之情況之確認結果的曲線圖。
以下，列舉較佳之實施形態，更詳細地對本發明進行說明。本發明者等人於對上述習知技術之課題進行銳意研究之過程中，認識到於藉由生成鈣礬石而使土壤中之重金屬等不溶化之習知技術中，於將其處理物用於填埋等之情形時難以確實地保持中性，認識到開發出即便於將處理物用於填埋等之情形時亦可使之成為中性且無問題之良好者之新的重金屬等之不溶化材極為重要，故在此前提下進行進一步研究。
具體而言，首先，為了確實地使其處理物成為中性者，認為重要的是開發出於始終不使處理之土壤為強鹼性(pH11以上)之情況下使重金屬等不溶化之技術，而對能否使用各種化合物將土壤中之重金屬等固定進行研究。
結果發現，藉由於處理中使用含有非強鹼性且不為非晶質之水溶性鋁化合物、及選自由非強鹼性之鈣化合物、鎂化合物及磷酸化合物所組成之群中之至少1種之併用成分而成者，可在於處理時不使土壤強鹼性化之情況下使重金屬等不溶化，從而完成本發明。本發明者等人於其研究過程中，首先發現：藉由使用非晶質之鋁化合物，可獲得使土壤中之重金屬等以良好之狀態不溶化之效果。然而，另一方面，認識到該情況下產生之下述課題。即，存在如下課題：對於需要大量不溶化材之土壤處理所使用之處理材，作為其基本性能，要求其係使用可大量供給且更廉價之原料者；對此，存在有非晶質之鋁化合物之產生量不為非晶質之一般鋁化合物相比較少的課題。此課題對於使重金屬等之不溶化材成為工業上可利用者而言，成為極大之問題。
因此，本發明者等人進行進一步研究，結果發現：即便於使用容易獲取之不為非晶質之鋁化合物之情形時，亦可藉由設為特定之構成，於不成為pH11以上之強鹼性域之狀態下進行處理而使重金屬等不溶化。根據本發明者等人之研究，藉由使用非強鹼性鋁化合物作為不為非晶質之鋁化合物，可更加確實地始終於不成為pH11以上之強鹼性域之狀態下進行處理。再者，於所處理之土壤為含水率較高之泥土之情形時，除作為本發明中必需之併用成分之鈣成分外，另外視需要亦可使用燒石膏作為固化材，如此，處理物保持中性之狀態而被固化，因此成為考慮到環境且操作性提高之處理物。關於此點，將於下文進行詳細敍述。
藉由使用含有非強鹼性且不為非晶質之水溶性鋁化合物、及選自由非強鹼性之鈣化合物、鎂化合物及磷酸化合物所組成之
群中之1種或2種以上之併用成分而成之本發明之特定有害物質之不溶化材，可將土壤中之重金屬等、起因於不溶化材之構成成分之重金屬等，始終於中性域下進行處理而有效地使其等不溶化而固定，雖然其理由尚未闡明，但本發明者等人認為其原因如下。
本發明者等人確認到如下事實：若於水中使非強鹼性且不為非晶質之水溶性鋁化合物、與非強鹼性之鈣化合物、鎂化合物或磷酸化合物並存，則鋁化合物與該等並存成分產生反應而於水中生成、沈澱不溶性之鋁化合物，此時，若重金屬等溶解存在於水中，則該等重金屬等亦析出而沈澱。根據該等事實，本發明者等人認為：若將賦予本發明特徵之非強鹼性且不為非晶質之水溶性鋁化合物添加混練或散佈於泥土等土壤中，則該鋁化合物溶解於土壤所含之水中，並與本發明中與該化合物併用之非強鹼性之鈣化合物、鎂化合物或磷酸化合物發生反應，藉此生成不溶性之鋁化合物，此時對土壤中所含之重金屬等產生某種作用，而與來自土壤之二氧化矽成分等進行礦物化，藉此可穩定地使重金屬不溶化。藉由上述作用，根據本發明之不溶化材，可獲得如下極大之優點，即，與習知之藉由於pH11以上之強鹼性域進行處理而生成鈣礬石、以使土壤中之重金屬等不溶化之技術不同，可在不使土壤強鹼性化之情況下使重金屬等不溶化。
即，根據本發明，可無需如習知技術般將處理狀態設為pH11以上之強鹼性域，而始終於中性域對土壤進行處理。具體而言，藉由將包含非強鹼性且不為非晶質之水溶性鋁化合物、及選自由非強鹼性之鈣化合物、鎂化合物及磷酸化合物所組成之群中之任一併用成分而成之不溶化材施工於土壤，而始終於中性域~弱鹼性域進行處理，藉此可防止來自土壤之重金屬等之溶出。根據本發明者等人之研究，
本發明之不溶化材中，尤其於使用含有水溶性鋁化合物與鈣化合物及磷酸化合物而成之構成者之情形時，可獲得更加顯著之效果。進而，於本發明中，於作為處理對象之土壤為含水率較高之泥土之情形時，較佳為設為除上述成分以外、尚併用包含燒石膏之石膏作為固化材之構成。
以下，對構成本發明之特定有害物質之不溶化材之各材料進行詳細敍述。
本發明中，只要為非強鹼性且不為非晶質之水溶性鋁化合物，則均可利用。如上所述，本發明係藉由使上述水溶性鋁化合物與非強鹼性之鈣化合物、鎂化合物或磷酸化合物反應而生成不溶於水之鋁化合物，從而使重金屬等不溶化，因此，必須至少使鋁化合物可溶於水。作為此種鋁化合物，例如可舉出：氯化鋁、硝酸鋁、乳酸鋁、酒石酸鋁、水楊酸鋁及硫酸鋁等。該等鋁化合物使用水合物及無水合物均可。
(鈣化合物)
關於作為構成本發明之併用成分之鈣化合物，只要為非強鹼性之鈣化合物即可，均可利用。具體而言，例如可舉出：碳酸鈣、硫酸鈣、燒硬氧化鈣、過氧化鈣、氟化鈣、碘化鈣、磷酸鈣、氯化鈣、硝酸鈣、乙酸鈣、檸檬酸鈣、葡萄糖酸鈣、蘋果酸鈣及乳酸鈣。於本發明中，其中，較佳為使用碳酸鈣、硫酸鈣等鈣化合物。此處，氧化鈣由於鹼性較強而有於處理時土壤成為強鹼性之虞，故而無法應用於本發明，但燒硬氧化鈣由於缺乏活性而土壤不會成為強鹼性，故而可使用。
此處，作為併用成分之硫酸鈣(以下，有時稱作「石膏」)如下文所說明般為中性之物質，即便大量使用，pH亦不會發生變動，可將處理系統維持為中性域，因此，可用作本發明中規定之併用成分。進而，於使用燒石膏作為石膏之情形時，可達成重金屬類之不溶化，此外亦可藉由其水合反應而賦予固化性能，因此，於必須使特定有害物質不溶化之土壤為泥土之情形等時，可獲得另一優點，即，可提高所獲得之處理物之操作性。此處，於利用硫酸鈣作為併用成分之情形時，於其使用量方面可採取與構成不溶化材之其他併用成分不同之處理，於該方面亦具有優點。即，於對泥土等含水率較高之土壤使用石膏作為固化材之情形時，相對於土壤之硫酸鈣之量係超過下述視為併用成分之較佳範圍而大量使用，但於該情形時，亦如上所述，處理系統之pH不會因硫酸鈣之添加而變動，因此，亦不會產生任何問題。又，由於石膏亦具有吸附氟等而使固定容易之功能，因此，就特定有害物質之不溶化之觀點而言，亦反倒期待使用。當然，於使用本發明中規定之其他併用成分之情形時，使用石膏作為泥土等土壤之固化材亦為較佳之實施形態。以下，對本發明中所使用之石膏進行說明。
如上所述，於本發明中，即便將石膏設為本發明中規定之併用成分，於必須使特定有害物質不溶化之土壤為泥土之情形等時，亦可用作用以提高所獲得之處理物之操作性之固化材。尤其，於以利用石膏所具有之固化功能為目的而使用石膏之情形時，較佳為至少於其一部分中使用土壤之固化性能優異之燒石膏。所謂燒石膏，係指硫酸鈣之1/2水合物[CaSO4‧1/2H2O]及無水合物[CaSO4]，藉由使用燒石膏，可達成作為本發明之目的之特定有害物質之不溶化，同時可有效利用固化性能。即，由於燒石膏與土壤中之水分產生化學反應，藉由
水合反應容易變化為生石膏，因此，如此處理後之土壤固化而成為具有強度者，可提高土壤之操作性。作為燒石膏，可舉出β型燒石膏、α型燒石膏、III型無水石膏、或其等之混合物等，均可使用。又，II型無水石膏雖然與其他燒石膏相比水合速度較緩慢，但可使用。作為燒石膏之原料石膏，天然物、副生石膏或廢石膏均可。該等中之天然物或副生石膏亦為廉價之材料而較佳，但若考慮更高之經濟性與資源之有效利用，則更佳為將廢石膏用作原料。再者，根據本發明，即便於如廢石膏般擔憂起因於材料本身之重金屬等之存在之情形時，該等重金屬類亦被穩定地固定於處理物內，因此期待其利用。出於固化材之目的使用石膏之情形時之使用量係根據將要處理之泥土之含水率適當決定即可。
(鎂化合物)
作為構成本發明之併用成分之鎂化合物，只要為非強鹼性之鎂化合物即可，均可利用。作為具體之鎂化合物，例如可舉出碳酸鎂、氫氧化鎂、硫酸鎂、燒硬氧化鎂、乙酸鎂、磷酸鎂等鎂化合物。此處，酸化鎂由於鹼性較強而有於處理時土壤成為強鹼性之虞，故而無法應用於本發明，但燒硬氧化鎂由於缺乏活性而土壤不會成為強鹼性，故而可使用。
(磷酸化合物)
作為構成本發明之併用成分之磷酸化合物，只要為非強鹼性之磷化合物即可，均可利用。具體而言，例如可舉出：磷酸三鈉、磷酸氫鈉、磷酸二氫鈉、磷酸三鉀、磷酸氫鉀、磷酸氫二鉀、磷酸鈣及磷酸
鎂等磷酸化合物。
如上所述，本發明者等人於本發明之前已新發現：非晶質之鋁可有效作為土壤中之重金屬等之不溶化材之成分。根據其詳細研究，非晶質之鋁化合物與不為非晶質(結晶質)之鋁化合物相比，其重金屬等之吸附能力更優異，若於土壤中或土壤表面添加非晶質鋁化合物，則容易吸附土壤中或土壤表面、或不溶化材自身含有之重金屬等，進而，於非晶質之鋁化合物於土壤內轉化為結晶質之過程中，取入所吸附之重金屬等與土壤中含有之二氧化矽成分或鈣成分，使其等礦物化，結果可實現使重金屬等穩定地不溶化。
然而，如上所述，非晶質之鋁化合物之產生量與不為非晶質之一般鋁化合物相比較少，因此，於進行實用化之情形時，難言其為適合用於需要大量不溶化材之土壤處理之材料者。因此，本發明者等人進行進一步研究，結果發現，藉由利用容易獲取之非強鹼性且不為非晶質之水溶性鋁化合物，可使土壤中所含之重金屬等以良好之狀態不溶化之構成，從而完成本發明。即，本發明之不溶化材所使用之材料係容易獲取，就實用方面之觀點而言，更為有用。
藉由使用包含如上文所舉出之不為非晶質之鋁化合物等成分所構成之本發明之特定有害物質之不溶化材，可使土壤中之重金屬等穩定而不溶化，雖其理由尚未闡明，但上文亦有所敍述，本發明者等人認為原因如下。根據本發明者等人之詳細研究，認為：若鋁化合物中之非強鹼性且不為非晶質之水溶性鋁化合物(即，晶質鋁化合物)與選自由非強鹼性之鈣化合物、鎂化合物及磷酸化合物所組成之群中之成分被一併添加至土壤中或土壤表面，則會形成不溶性之鋁化合物。並且，此時，土壤中或土壤表面、或不溶化材自身含有之重金屬
等亦因某種原因而與上述所形成之化合物一併同土壤中所含之二氧化矽成分等進行礦物化，結果可穩定地使重金屬等不溶化。即，認為：藉由將賦予本發明特徵之非強鹼性且不為非晶質之水溶性鋁化合物與非強鹼性之鈣化合物、鎂化合物或磷酸化合物中之任一併用成分一併使用，可使土壤中含有之特定有害物質、例如砷、硒、鎘、汞、氰、鉛及六價鉻等重金屬、氟或硼等無機物不溶化，可使其等穩定地固定於處理物中。
本發明者等人為了確認藉由使用非強鹼性且不為非晶質之水溶性鋁化合物及其併用成分進行處理而獲得之上述效果，而於不成為pH11以上之強鹼性域之狀態下，將本發明中規定之鋁化合物、其併用成分、及土壤混合而進行熟化，對熟化後之處理物之性狀進行調查研究。其結果，可藉由進行如下所述之溶出試驗而確認上述本發明之顯著之效果。關於其詳細內容將於下文進行敍述。本發明之特定有害物質之不溶化材可藉由添加混練至土壤中而有效地使用，即便散佈於土壤之表面附近，亦可獲得上述本發明之顯著之效果，因此，如此可更簡便地進行處理。
本發明之特定有害物質之不溶化材需要含有非強鹼性且不為非晶質之鋁化合物、及非強鹼性之鈣化合物、鎂化合物或磷酸化合物中之任一併用成分而成，併用成分之量根據其種類而最佳之範圍有所不同，根據本發明者等人之研究，較佳為設為下述範圍。較佳為相對於上述鋁化合物1mol以0.215~7.000mol之範圍含有併用成分者，更佳為以0.334~4.500mol之範圍含有併用成分者。其原因如下。
實施例中亦有所揭示，例如，於使用硫酸鋁與磷酸三鈉之情形時，會發生下述反應。
Al2(SO4)3+2Na3PO4=2AlPO4(不溶↓)+3Na2SO4
認為於該反應中，理論上最佳為相對於鋁化合物1mol調配磷酸化合物2mol。然而，根據本發明者等人之研究，如下所述，可知於將包含硫酸鋁與磷酸三鈉之組合之不溶化材應用於實際之土壤之情形時，較佳為相對於鋁化合物1mol以0.857(理論值之0.429倍)~4.667(理論值之2.334倍)mol之範圍含有磷酸化合物，更佳為以1.333(理論值之0.667倍)~3.000(理論值之1.500倍)mol之範圍含有磷酸化合物。該情況表明：若相對於鋁化合物1mol，以相對於理論值為0.429~2.334倍左右之範圍內使用併用之成分，更佳為以相對於理論值為0.667~1.500倍左右之範圍內使用併用之成分，則成為可獲得本發明之效果之不溶化材。
此處，於使用本發明中規定之鋁化合物、及鈣化合物、鎂化合物或磷酸化合物構成不溶化材之情形時，雖然亦取決於所使用之化合物之種類，但理論上認為最佳為相對於鋁化合物1mol調配0.5(例如，氯化鋁與磷酸鈣之組合之情形)~3.0(例如，硫酸鋁與碳酸鈣之組合之情形)mol之鈣化合物、鎂化合物或磷酸化合物。然而，根據本發明者等人之研究，可知於應用於實際之土壤之情形時，若如上所述般以理論值之0.429~2.334倍、即0.215~7.000mol之範圍內、更佳為理論值之0.667~1.500倍、即0.334~4.500mol之範圍內含有上述化合物之方式構成，則可更穩定地獲得本發明之效果。
於將本發明之不溶化材添加混練於土壤中而實施本發明之不溶化方法之情形時，為了使混合作業變得容易，亦可視需要於土壤中添加適量水。通常，鋁化合物為兩性化合物，容易溶解於酸或鹼，因此，為了於進行處理時更容易生成、析出不溶性鋁化合物，較
佳為以使處理後之土壤(處理物)之pH成為5.0~9.0之範圍之方式構成。又，關於其處理物，若考慮到其後用於填埋等，則除上述以外，更佳為使處理後之土壤之pH為5.6~8.6之範圍。關於本發明之不溶化材，亦包括視需要使用石膏作為固化材之情形在內，全部成分均為非強鹼性，因此，可在其後不特意調整pH之情況下使其處理物達成較佳之上述範圍之pH值。
繼而，列舉實施例及比較例，更具體地說明本發明。首先，對所使用之試驗方法進行敍述。於驗證其效果等時使用之各試驗係藉由以下方法進行。
(1)含水比試驗：依據「土之含水比試驗方法JIS A1203」，含水比w(%)係根據下述式算出。
w=(ma-mb)×100/(mb-mc)
ma：試樣與容器之質量(g)
mb：爐乾燥試樣與容器之質量(g)
mc：容器之質量(g)
(2)1991年環境省公告第46號溶出試驗法(以下亦稱作「第46號試驗」)
對成為對象之土壤進行乾燥，乾燥後使其通過2mm之篩子，進而，作為溶劑，使用將pH調整為5.6~6.3之水，添加通過篩子之乾燥土壤之10倍量之水而製備試驗用試樣。以200次/分鐘、振幅4~5cm將其連續振動混合6小時。其後，經過離心分離並過濾後，將所獲得之濾
液作為測定用樣品。利用依據JIS中標準化之各金屬分析方法之方法，進行該樣品中之金屬分析。
(3)pH試驗：
依據「土懸濁液之pH試驗方法JGS0211」，以下述程序進行測定。將試樣放入燒杯中，以相對於試樣之乾燥質量之水(包含試樣中之水)的質量比成為5之方式添加水。利用攪拌棒使試樣懸濁，將靜置30分鐘以上且3小時以內之試樣作為測定用試樣液。對燒杯內之試樣液進行攪拌後，利用玻璃電極pH計進行測定。
準備已利用110℃±5℃之乾燥機乾燥至恆量之土壤。並且，於該土壤中分別添加氟及鉛，以氟之溶出量成為6.0mg/L、鉛之溶出量成為100mg/100mL之方式，調整各模擬污染土壤。
以含水比率成為40%之方式調整上述模擬污染土壤1kg，對調整後之土壤適當併用鋁化合物、及鈣系化合物、鎂系化合物、磷酸系化合物之各化合物，對土壤分別添加、混練固定量之各化合物而進行處理，對所獲得之處理物，進行是否已實施對所使用之模擬污染土壤中所含之重金屬等之不溶化之試驗。具體而言，鋁化合物(鋁系化合物)使用硫酸鋁十八水合物、氯化鋁或硝酸鋁中之任一者。又，關於與鋁化合物併用之化合物，作為鈣化合物(鈣系化合物)，使用碳酸鈣、燒硬氧化鈣或硫酸鈣，作為鎂化合物(鎂系化合物)，使用燒硬氧化鎂或硫酸
鎂，作為磷酸化合物(磷酸系化合物)，使用磷酸三鈉、磷酸二氫鈉或磷酸三鉀中之任一者。各化合物可根據其性狀或分子量適當調整添加量。
(評價試驗1：關於氟之不溶化之試驗結果-1)
對於以氟之溶出量成為6.0mg/L之方式所調整之模擬污染土壤，以表1所示之化合物之組合，分別對土壤添加5質量%之鋁化合物、2質量%之燒硬氧化鈣及燒硬氧化鎂、5質量%之其他化合物，並混合攪拌進行處理。然後，利用上文所述之方法，調整針對獲得之各處理物之試驗用試樣，分別對測定用樣品中之氟量進行測定，而對是否已不溶化進行評價。並且，將成為本發明之實施例之處理作為No.1-1~1-9示於表1中。為了進行比較，作為比較例1-1，揭示不添加任何化合物而進行同樣處理之情形之結果，又，作為比較例1-2，揭示僅添加與實施例之No.1-1~1-6中使用之硫酸鋁相同之硫酸鋁化合物而進行同樣處理之情形之結果。
於上述實施例及比較例之各者中，以上文所述之方法對剛混合攪拌後之土壤之pH及處理後進行溶出試驗時之土壤之pH一併進行測定。將所獲得之結果匯總示於表1。又，氟濃度係利用離子電極法進行測定。其結果如表1所示，確認出實施例之處理之情形與比較例之處理之情形相比，可明顯降低氟素溶出量。再者，針對各實施例，使用生成之重金屬等之固定化物，利用強酸進行萃取試驗，結果確認到其中含有氟。又，於實施例之處理之情形時，處理後之土壤之pH均於7附近。相對於此，於比較例1-2中，因添加之硫酸鋁十八水合物之影響，而溶出試驗樣品之pH傾向於未滿5.0之酸性。並且，認為因
該情況，而與未添加任何成分進行處理之比較例1-1之情況相比，氟之溶出量增大。該情況揭示出於本發明中，避免處理系統之pH傾向於未滿5.0之酸性極為重要。
(評價試驗2：關於氟之不溶化之試驗結果-2)
關於鋁化合物、及作為與該化合物之併用成分之鈣化合物、鎂化合物或磷酸化合物之適當之莫耳比，作為其代表例，使用鋁化合物(硫酸鋁十八水合物)、及磷酸(磷酸三鈉)之組合進行研究。具體而言，以表2中所示之各調配量(mol)對評價試驗1中所使用之以氟之溶出量成為6.0mg/L之方式所調整之模擬污染土壤添加硫酸鋁十八水合物、及
磷酸三鈉而分別進行處理。具體而言，如表2所示，使用相對於硫酸鋁十八水合物1mol使磷酸三鈉之莫耳比於0.857mol~4.3667mol之範圍內變化之實施例2-1~2-5之5種不溶化材，分別進行處理。
繼而，對於處理後所獲得之處理物，與評價試驗1中進行相同之方式進行上文所述之環境省公告46號溶出試驗，並以玻璃電極法測定調整後之測定用樣品之pH，以離子電極法測定樣品中之氟濃度。更具體而言，以鋁與磷酸之莫耳比分別成為下述表2所示之方式進行調整，且使硫酸鋁十八水合物與磷酸三鈉之合計量相對於模擬污染土壤成為10質量%而進行評價試驗2。又，亦以上文所述之方法對處理後進行溶出試驗時之土壤之pH一併進行測定。分別將試驗條件與所獲得之結果作為實施例2-1~2-5及比較例2-1~2-3示於表2。如表2所示，實施例之處理之情形與比較例之處理之情形相比，可明顯降低氟溶出量。又，處理後之土壤之pH均於7附近，處於穩定狀態。
於如上文進行之試驗般使用硫酸鋁十八水合物與磷酸三鈉進行處理之情形時，預測會產生下述反應，生成磷酸鋁。進而，認為與磷酸鋁一併存在於土壤中之以氟為代表之重金屬等亦被取入至礦物而不溶化。再者，對於上述實施例，亦針對所生成之重金屬等之固定化物利用強酸進行萃取試驗，確認到存在氟。
Al2(SO4)3+2Na3PO4=2AlPO4(不溶↓)+3Na2SO4
再者，於比較例2-2中，與上文所示之比較例1-2之情形同樣，因所添加之硫酸鋁十八水合物之影響，導致溶出試驗樣品之pH為4.01而傾向於酸性，認為因該情況而使氟之溶出量增大。
(評價試驗3：關於鉛之不溶化之試驗結果)
對於上述以鉛之溶出量分別成為100mg/100mL之方式所調整之模擬土壤，添加所需量之實施例及比較例之不溶化材後，充分地進行混練而分別進行不溶化處理。然後，於處理後熟化1天後，以上文所述之方法對所獲得之處理物進行溶出試驗，測定調整後之測定用樣品中之鉛濃度，藉此獲得來自處理物之土壤中之鉛之溶出量，並將其結果示於表3。於將用於試驗之不溶化材添加至土壤中時，使鋁化合物、鈣化合物、鎂化合物、磷酸系之化合物之合計量相對於作為對象之土壤成為1質量%且以相對於構成不溶化材之鋁使鈣、鎂或磷酸之量以莫耳比計成為1：1之方式進行調整。再者，對於實施例，使用所生成之重金屬等之固定化物，利用強酸進行萃取試驗，藉此確認到固定化物中含有鉛。
如表3所示，實施例3-1~3-3之不溶化材均明顯顯示出對於土壤中所含有之鉛之不溶化之效果。如表3所示，確認到對於鉛亦顯示出極高之不溶化效果。
(評價試驗4：關於氟之不溶化之長期穩定化試驗之結果)
進行如下試驗：使用以氟之溶出量成為6.0mg/L之方式所調整之模擬污染土壤，以硫酸鋁十八水合物成為1質量%、磷酸三鈉成為1質量%之方式將其等添加至模擬污染土壤中，混合攪拌而進行處理，並熟化30天。然後，對於所獲得之處理物，於各階段採取樣品，針對各採取物，進行上文所述之溶出試驗，分別測定所獲得之測定用樣品中之氟量。具體而言，於進行上述處理之過程中，分別採取於首日、7天、10天及30天之各階段之處理物作為樣品，使用該等進行溶出試驗，測定測定用樣品中之氟量。將其結果示於表4與圖1中。
如表4所示，可確認出本發明之不溶化材明顯獲得對於土壤中所含有之氟之不溶化之效果，其效果於初期自不必說，其後仍確認到進行不溶化。
(評價試驗5：關於不溶化材之適性量之範圍之研究試驗之結果)
藉由下述程序，進行關於對土壤每1m3添加之不溶化材之量之研究，使適性量之範圍明確。
對於評價試驗1中所使用之模擬污染土壤1m3，作為代表例，使
用包含硫酸鋁十八水合物及磷酸三鈉之組合之不溶化材，改變添加之不溶化材之量而進行處理後，進行溶出試驗。具體而言，首先，相對於與評價試驗1中所使用者相同之以氟之溶出量成為6.0mg/L之方式所調整之模擬污染土壤1m3，將硫酸鋁十八水合物與磷酸三鈉之莫耳比固定為1：2而使用，如表5所示，依次增加相對於土壤之添加量而分別進行處理。處理後，對於所獲得之處理物，與評價試驗1中進行之方式同樣地進行上文所述之環境省公告46號溶出試驗，並利用玻璃電極法對所製備之測定用樣品之pH進行測定，利用離子電極法對樣品中之氟濃度進行測定。使用所獲得之氟濃度之測定值，以下述基準進行評價。將所獲得之結果示於表5。
(評價基準)
◎：氟溶出量未滿0.8mg/L(環境基準值)
○：0.8mg/L以上且未滿1.6mg/L(環境基準值之倍數)
△：1.6mg/L以上且未滿3.0mg/L
×：3.0mg/L以上
如表5所示，可確認到於併用磷酸化合物之前提下，相對於土壤1m3硫酸鋁十八水合物於25~300mol之範圍內具有氟之不
溶化之效果。又，確認到更佳為以50~250mol、進而75~215mol之範圍內添加至土壤中，藉此可獲得更好之效果。再者，認為於使相對於土壤之不溶化材之量為大量之實施例5-6之處理系統之情形時，氟溶出量增加之原因在於處理系統之pH與其他實施例相比偏酸性。由此，亦可確認到於本發明中，避免處理系統之pH傾向於未滿5.0之酸性極為重要。因此，構成不溶化材之鋁化合物與併用成分使用如下者較為有效，即，即便於大量添加之情形時，處理系統之pH亦不會傾向於未滿5.0之酸性。
Claims (12)
- 一種特定有害物質之不溶化材，其係可對土壤始終於不成為pH11以上之強鹼性域之狀態下進行處理者，其特徵在於：其係含有非強鹼性且不為非晶質之水溶性鋁化合物、及選自由非強鹼性之鈣化合物、鎂化合物及磷酸化合物所組成之群中之1者或2者以上之併用成分而成；上述特定有害物質為氟及其化合物，上述鋁化合物為硫酸鋁之水合物。
- 如申請專利範圍第1項之特定有害物質之不溶化材，其中，相對於上述鋁化合物1mol，以0.215~7.000mol之範圍含有上述併用成分。
- 如申請專利範圍第1或2項之特定有害物質之不溶化材，其含有上述鋁化合物、以及作為上述併用成分之非強鹼性之鈣化合物及磷酸化合物。
- 如申請專利範圍第1或2項之特定有害物質之不溶化材，其中，上述鈣化合物係選自由碳酸鈣、硫酸鈣、燒硬氧化鈣、過氧化鈣、氟化鈣、碘化鈣、磷酸鈣、氯化鈣、硝酸鈣、乙酸鈣、檸檬酸鈣、葡萄糖酸鈣、蘋果酸鈣及乳酸鈣所組成之群中之至少任一者。
- 如申請專利範圍第1或2項之特定有害物質之不溶化材，其中，上述磷酸化合物係選自由磷酸三鈉、磷酸氫鈉、磷酸二氫鈉、磷酸三鉀、磷酸氫鉀、磷酸氫二鉀、磷酸鈣及磷酸鎂所組成之群中之至少任一者。
- 如申請專利範圍第1或2項之特定有害物質之不溶化材，其中，上述鎂化合物係選自由碳酸鎂、氫氧化鎂、硫酸鎂、磷酸鎂、燒硬氧化鎂及乙酸鎂所組成之群中之至少任一者。
- 一種特定有害物質之不溶化方法，其特徵在於：對於必須使特定有害物質不溶化之土壤，藉由將非強鹼性且不為非晶質之水溶性鋁化合物，及選自由非強鹼性之鈣化合物、鎂化合物及磷酸化合物所組成之群中之1者或2者以上之併用成分於預先混合之狀態下添加混練或散佈於上述土壤中，或者將上述鋁化合物與上述併用成分以個別之狀態添加混練或散佈於上述土壤，藉此將處理域之狀態始終維持為不成為pH11以上之強鹼性域之狀態進行處理，使特定有害物質不溶化；上述特定有害物質為氟及其化合物，上述鋁化合物為硫酸鋁之水合物。
- 一種特定有害物質之不溶化方法，其特徵在於：對於必須使特定有害物質不溶化之土壤，藉由將非強鹼性且不為非晶質之水溶性鋁化合物，及選自由非強鹼性之鈣化合物、鎂化合物及磷酸化合物所組成之群中之1者或2者以上之併用成分於預先混合之狀態下添加混練或散佈於上述土壤中，或將上述鋁化合物與上述併用成分以個別之狀態添加混練或散佈於上述土壤，藉此將處理域之狀態始終維持為不成為pH11以上之強鹼性域之狀態，且以使處理後之土壤之pH成為5.0~9.0之方式進行處理，使特定有害物質不溶化；上述特定有害物質為氟及其化合物，上述鋁化合物為硫酸鋁之水合物。
- 如申請專利範圍第7或8項之特定有害物質之不溶化方法，其中，相對於上述土壤1m3，以25~300mol之範圍內添加上述鋁化合物。
- 如申請專利範圍第7或8項之特定有害物質之不溶化方法，其中，相對於上述土壤1m3，以50~250mol之範圍內添加上述鋁化合物。
- 如申請專利範圍第7或8項之特定有害物質之不溶化方法，其中，相對於上述土壤1m3，以75~215mol之範圍內添加上述鋁化合物。
- 如申請專利範圍第7或8項之特定有害物質之不溶化方法，其中，上述不溶化之特定有害物質係起因於上述土壤，或起因於上述不溶化材之構成成分。
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