TWI608935B - 塑膠膜疊層板 - Google Patents

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TWI608935B
TWI608935B TW103140075A TW103140075A TWI608935B TW I608935 B TWI608935 B TW I608935B TW 103140075 A TW103140075 A TW 103140075A TW 103140075 A TW103140075 A TW 103140075A TW I608935 B TWI608935 B TW I608935B
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plastic film
film laminate
coating
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plastic
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姜俊求
崔恒碩
張影來
鄭赫
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Ｌｇ化學股份有限公司
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Description

塑膠膜疊層板
本案主張2013年11月19日申請的韓國專利申請案編號10-2013-0140664及2014年11月18日申請之韓國專利申請案編號10-2014-0161177的優先權，其全以引用方式整體併入本案。
本發明有關一種塑膠膜疊層板。詳言之，本發明有關一種顯示高硬度及優異性質的塑膠膜疊層板。
隨著諸如智慧型手機、平板電腦及其類似物之行動裝置的進步，使用於顯示器之基板近來已被要求變輕且變薄。該等行動裝置之顯示視窗或前面面板通常由玻璃或強化玻璃製得，此兩種面板皆具有優異的機械性質。然而，玻璃易具有質重且易因外來衝擊而破裂的缺點。
作為玻璃之替代物，塑膠樹脂膜應運而生。其質輕且耐衝擊與謀求較輕且較薄裝置的趨勢相符。尤其，需要具有高硬度及耐磨性的膜。就此言之，有建議提出採用其中 基板塗覆硬塗層的結構。
首先，增加硬塗層之厚度被視為改善其表面硬度的途徑。事實上，硬塗層應具有特定之厚度，以確保表面硬度足以置換玻璃。隨著硬塗層之厚度的增加，其表面硬度可變高。然而，較厚之硬塗層雖然增加表面硬度，但更容易固化收縮，造成皺摺或固化，伴隨產生裂紋或剝落，因此厚的硬塗層難以實際採用。
近來有人提出某些方法在沒有裂紋及由固化收縮所引發的捲曲之情況下，討論塑膠膜上之高值硬度。
韓國專利申請案公告編號2010-0041992揭示一種不含單體的塗覆組成物，其包含以紫外線可固化聚胺基甲酸酯聚丙烯酸酯寡聚物為主的黏合劑樹脂。然而，由該硬塗覆組成物形成的膜具有約3H的鉛筆硬度，因此，其強度不足以取代顯示器用的玻璃面板。
是故，本發明提供一種展現高值硬度及優異性質的塑膠膜疊層板，用以解決該等問題。
根據其態樣，本發明提供一種塑膠膜疊層板，其包含有包括至少一塗層的第一塑膠膜；及包括至少一塗層的第二塑膠膜，其中該第一塑膠膜及該第二塑膠膜是藉黏著層層疊在一起。
根據本發明，該塑膠膜疊層板顯示出高硬度、耐衝擊性、抗刮痕性及透明性，而且可有效的應用於行動終端 機、智慧型手機或平板電腦之觸控板，且作為各種顯示器用之罩蓋或裝置面板。
本發明塑膠膜疊層板是包含有包括至少一塗層的第一塑膠膜；及包括至少一塗層的第二塑膠膜，其中該第一塑膠膜及該第二塑膠膜是藉黏著層層疊在一起。
此外，說明書中所使用的所有術語皆僅用以說明實施態樣，而非用於限制本發明。本文及所附申請專利範圍所使用之單數形式“一(a)”、“一(an)”及“該(the)”包括複數指稱，除非內文中另有明確解釋。
另外，元件之形成或構成的內容中所使用的“在…上(on)”或“在…上方(above)”意指將一元件直接形成或構成於另一元件上或在主體或基板上不同層間附加的形成或構成一元件。
前述本發明實施態樣詳述不是用以將本發明徹底表示或限制前述精確形式。雖於前文描述本發明特定實施態樣及實施例以供作說明，但本發明範圍內可有各種等效修飾，如熟習此技術者所認知者。
下文中，更詳細的說明本發明塑膠膜疊層板。
根據本發明，提出一種塑膠膜疊層板，其包含有包括至少一塗層的第一塑膠膜及包括至少一塗層的第二塑膠膜，其中該第一塑膠膜及該第二塑膠膜是藉黏著層層疊在一起。
根據本發明之一實施態樣，該第一塑膠膜及該第二塑膠膜獨立地包括承載基板及形成於該承載基板之單側或同等或不同等的形成於其雙側之塗層，且該塗層係包括光可固化交聯共聚物。
意即第一塑膠膜可包括僅形成於該承載基板之一側的塗層或形成於該承載基板之兩側的塗層。該第二塑膠膜亦可包括僅形成於該承載基板之一側的塗層或形成於該承載基板之兩側的塗層。
本發明第一及第二塑膠膜中，只要其係透明，則任何塑膠樹脂不論可否拉伸皆可使用於表面上形成有塗層的承載基板，而不加以限制。根據本發明之一實施態樣，該承載基板可包括例如聚酯，諸如聚對苯二甲酸伸乙酯(PET)、聚乙烯諸如乙烯乙酸乙烯酯(EVA)、環狀烯烴聚合物(COP)、環狀烯烴共聚物(COC)、聚丙烯酸酯(PAC)、聚碳酸酯(PC)、聚乙烯(PE)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚醚醚酮(PEEK)、聚萘二甲酸伸乙酯(PEN)、聚醚亞胺(PEI)、聚醯亞胺(PI)、三乙醯基纖維素(TAC)、MMA(甲基丙烯酸甲酯)或氟聚合物。該基板可為單層結構，若需要，則可為包括二或更多由相同或相異材料構成之層的多層結構，但不特別限制。
根據本發明之一實施態樣，承載基板可為由聚對苯二甲酸伸乙酯(PET)製得之多層基板或由聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)/聚碳酸酯(PC)共擠塑形成之雙層基板。
再者，根據本發明之一實施態樣，承載基板可為包括聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)/聚碳酸酯(PC)共聚物的基板。
承載基板之厚度可為約30至約1,200μm，或約50至約800μm，但不受限於此。
本發明第一及第二塑膠膜獨立地包括形成於該承載基板之單側或同等或不同等的形成於其雙側之塗層。
而且，根據本發明之一實施態樣，該塗層係包括光可固化交聯共聚物，且該光可固化交聯共聚物可為藉由選自由3-至6-官能性丙烯酸酯單體、1-至2-官能性丙烯酸酯單體、1-至6-官能性丙烯酸酯單體及光可固化彈性聚合物組成之群組的黏合劑3-至6-官能性丙烯酸酯單體、1-至2-官能性丙烯酸酯單體、1-至6-官能性丙烯酸酯單體及光可固化彈性聚合物組成之群組的至少一種黏合劑進行交聯聚合所製備的共聚物。
在該第一及第二塑膠膜的一側面或兩側面上形成的塗層可獨立地包括彼此相同或相異的光可固化交聯共聚物。
例如，該光可固化交聯共聚物可為1-至6-官能性丙烯酸酯單體及光可固化彈性聚合物之交聯共聚物或3-至6-官能性丙烯酸酯單體及光可固化彈性聚合物之交聯共聚物。
本發明所使用之術語“丙烯酸酯”是用以涵蓋丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯及其具有各種取代基的衍生物。
本發明所使用之術語“光可固化彈性聚合物”意指具有 彈性且含有進行由UV光觸動之交聯聚合的官能基之聚合物。
根據本發明之一實施態樣，該光可固化彈性聚合物可具有根據ASTM D638測量約15%或更高之伸長度，例如約15至約200%，或約20至約200%，或約20至約150%。當使用具有前述範圍之伸長度的光可固化彈性聚合物時，可形成滿足高硬度及高耐衝擊性之所有要求的塗層。
當該光可固化交聯共聚物為光可固化彈性聚合物與1-至6-官能性丙烯酸酯單體的交聯共聚物時，可於包括彼者的塗層提供高硬度及可撓性，尤其可藉由防止受外來衝擊傷害而確保優異之耐衝擊性。
根據本發明之一實施態樣，光可固化彈性聚合物可為具有約1,000至約600,000g/mol或約10,000至約600,000g/mol之重量平均分子量的聚合物或寡聚物。
該光可固化彈性聚合物可為例如選自由聚己內酯、胺基甲酸酯丙烯酸酯聚合物及聚輪烷所組成之群組中的至少一者。
在用為光可固化彈性聚合物之聚合物中，藉由己內酯開環聚合所形成的聚己內酯具有優異之物性，諸如可撓性、耐衝擊性、耐久性及其類似性質。
胺基甲酸酯丙烯酸酯聚合物包括胺基甲酸酯鍵結且具有優異之彈性及耐久性。
聚輪烷為由結構上互相鎖定的啞鈴型分子及環狀化合 物(巨環)所構成的聚合物。啞鈴型分子包括特定直鏈分子及位在該直鏈分子兩端的終止基，該直鏈分子貫穿該巨環內部，巨環可沿著該直鏈分子移動且藉由該終止基防止解離。
根據本發明之一實施態樣，該光可固化彈性聚合物可包括輪烷化合物，此化合物包括與在其末端導入(甲基)丙烯酸酯部分的內酯化合物聯結；直鏈化合物，此化合物貫穿該巨環；及終止基團，位在該直鏈化合物之兩端，以防止該巨環解離。
若巨環大至足以貫穿或環繞該直鏈化合物，則對該巨環無特別限制。該巨環可包括諸如羥基、胺基、羧基、硫醇基、醛基或其類似的官能基，可與其他聚合物或化合物反應。巨環之特定實例可為α-環糊精、β-環糊精、γ-環糊精及其混合物。
再者，具有正常分子量或更大分子量的任何直鏈形式化合物皆可使用作為直鏈分子而無限制，可使用聚烯化合物或聚內酯化合物。詳言之，可使用包括C1-C8氧伸烷重複單元的聚氧伸烷化合物或包括C3-C10內酯重複單元的聚內酯化合物。
其間，可視將製備之輪烷化合物的特徵而定，適當的調整終止基團。例如，該終止基團可為選自由二硝基苯基、環糊精基團、金剛烷(amantane)基團、三苯甲基(trilyl)、紅螢素基團及芘基團所組成之群組中的至少一者。
例如，該1-至6-官能性丙烯酸酯單體可為丙烯酸羥乙酯(HEA)、甲基丙烯酸羥乙酯(HEMA)、己二醇二丙烯酸酯(HDDA)、三丙二醇二丙烯酸酯(TPGDA)、乙二醇二丙烯酸酯(EGDA)、三羥甲基丙烷三丙烯酸酯(TMPTA)、三羥甲基丙烷乙氧基三丙烯酸酯(TMPEOTA)、甘油-丙氧化三丙烯酸酯(GPTA)、異戊四醇四丙烯酸酯(PETA)、二異戊四醇六丙烯酸酯(DPHA)及其類似物。此等1-至6-官能性丙烯酸酯單體可單獨或組合使用。
當該光可固化交聯共聚物為光可固化彈性聚合物與1-至6-官能性丙烯酸酯單體的交聯共聚物時，其重量比不特別限制，但可為以100重量份之光可固化交聯共聚物計，其中20至80重量份之光可固化彈性聚合物與80至20重量份之1-至6-官能性丙烯酸酯單體交聯的共聚物，或20至60重量份之光可固化彈性聚合物與40至80重量份之1-至6-官能性丙烯酸酯單體交聯的共聚物。當該塗層包括其中交聯有高含量之具有高彈性的光可固化彈性聚合物的光可固化交聯共聚物時，該膜疊層板可達到高耐衝擊性及良好性質。
根據本發明之一實施態樣，在形成於承載基板之一側面或兩側面的塗層可具有50μm或更大之厚度，例如約50至約300μm之厚度，或約50至約200μm，或約50至約150μm，或約70至約150μm。
根據本發明另一實施態樣，該光可固化交聯共聚物可 為3-至6-官能性丙烯酸酯單體的交聯共聚物。
根據本發明再另一實施態樣，該光可固化交聯共聚物可為3-至6-官能性丙烯酸酯單體與1-至2-官能性丙烯酸酯單體的交聯共聚物。
根據本發明再另一實施態樣，該光可固化交聯共聚物可為3-至6-官能性丙烯酸酯單體與光可固化彈性聚合物的交聯共聚物。
例如，該3-至6-官能性丙烯酸酯單體可為三羥甲基丙烷三丙烯酸酯(TMPTA)、三羥甲基丙烷乙氧基三丙烯酸酯(TMPEOTA)、甘油-丙氧化三丙烯酸酯(GPTA)、異戊四醇四丙烯酸酯(PETA)、二異戊四醇六丙烯酸酯(DPHA)及其類似物。此等3-至6-官能性丙烯酸酯單體可單獨或組合使用。
再者，本發明塑膠膜中，該塗層可進一步包括分散於該光可固化交聯共聚物中的無機顆粒。尤其，較佳可為該最外層塗層包括無機顆粒，以改善表面硬度。
根據本發明之一實施態樣，該無機顆粒可具有奈米級之粒度。例如，可使用具有約100nm或更小或約10至約50nm之粒度的無機顆粒。例如可使用二氧化矽顆粒、氧化鋁顆粒、氧化鈦顆粒或氧化鋅顆粒作為該無機顆粒。
該塗層之硬度可藉由包括該無機顆粒而進一步改善。
根據本發明之一實施態樣，當該塗層包括無機顆粒時，該塗層可包括以100重量份之塗層計約40至約90重量份之光可固化交聯共聚物及約10至約60重量份之無機 顆粒，或約50至約80重量份之光可固化交聯共聚物及約20至約50重量份之無機顆粒。藉由包括在前述含量範圍內之該光可固化交聯共聚物及該無機顆粒，可形成具有優異性質的塑膠膜。
同時，在該光可固化交聯共聚物及該無機顆粒之外，該塗層可進一步包括在與本發明相關之技術界中所使用之一般添加劑，諸如界面活性劑、泛黃抑制劑、均染劑、防污劑及其類似物。此情況下，添加劑之含量可作各式各樣的調整直至不會破壞本發明塑膠膜的物性，因此其含量不特別限制，但其中可包括以100重量份之光可固化交聯共聚物計有例如約0.1至10重量份之添加劑。
根據本發明之一實施態樣，例如，該塗層可包括界面活性劑來作為添加劑。該界面活性劑可為1-或2-官能基性氟丙烯酸酯、氟界面活性劑或矽界面活性劑。此情況下，界面活性劑可於分散或交聯形式下包含於該交聯共聚物中。再者，塗層可包括泛黃抑制劑作為添加劑。泛黃抑制劑可為以二苯基甲酮為主之化合物或以苯並三唑為主之化合物。
該塗層可藉由將包括前文揭示之黏合劑、光起始劑及任意使用之有機溶劑、無機顆粒及添加劑的塗覆組成物塗覆於承載基板上並使其光固化而形成。
光起始劑之實例可包括但不限於1-羥基-環己基-苯基甲酮、2-羥基-2-甲基-1-苯基-1-丙酮、2-羥基-1-[4-(2-羥基乙氧)苯基]-2-甲基-1-丙酮、甲基苯甲醯基甲酸酯、α, α-二甲氧-α-苯基苯乙酮、2-苯甲醯基-2-(二甲基胺基)-1-[4-(4-嗎啉基)苯基]-1-丁酮、2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-(4-嗎啉基)-1-丙酮、二苯基(2,4,6-三甲基苯甲醯基)-氧化膦、雙(2,4,6-三甲基苯甲醯基)-苯基氧化膦及其類似物。再者，光起始劑可為市售品，諸如市售商標Irgacure 184、Irgacure 500、Irgacure 651、Irgacure 369、Irgacure 907、Darocur 1173、Darocur MBF、Irgacure 819、Darocur TPO、Irgacure 907及Esacure KIP 100F。此等光起始劑可單獨或組合使用。
可使用於本發明之有機溶劑的實例可包括：醇類，諸如甲醇、乙醇、異丙醇、丁醇及其類似物；烷氧基醇，諸如2-甲氧乙醇、2-乙氧乙醇、1-甲氧-2-丙醇及其類似物；酮類，諸如丙酮、甲基乙基甲酮、甲基異丁基甲酮、甲基丙基甲酮、環己酮及其類似物；醚類，諸如丙二醇單丙基醚、丙二醇單甲基醚、乙二醇單乙基醚、乙二醇單丙醚、乙二醇單丁醚、二乙二醇單甲醚、二乙二醇單乙醚、二乙二醇單丙醚、二乙二醇單丁醚、二乙二醇-2-乙基己基醚及其類似物；及芳族溶劑，諸如苯、甲苯及其類似物。此等有機溶劑可單獨或組合使用。
塗覆組成物中之固體含量包括黏合劑、光起始劑及其他添加劑，該固體含量及溶劑之重量比可為約70：30至約99：1。當塗覆組成物具有高固體含量時，組成物之黏度可能增高，而可能形成厚塗層，因此可自彼得到具有高值厚度之塗層，例如50μm或更厚。
第一及第二塑膠膜是藉黏著層層疊在一起。
黏著層之厚度可為約1至約200μm，約1至約100μm，或約5至約50μm。
接合第一塑膠膜及第二塑膠膜的黏著層之室溫儲存模數(G’)可使用動態黏彈性分析器根據一般測量方法測量，所測之固化黏著層的室溫(25℃)儲存模數可為約40至約700kPa，較佳約40至約500kPa，更佳約40至約200kPa。當黏著層儲存模數低於40kPa時，有氣泡生成之可能性高。而當黏著層儲存模數高於700kPa時，第一及第二塑膠膜之介面的黏著強度因該黏著層變得太硬而降低，疊層板之耐久性、耐衝擊性及可撓性亦會因此而降低。
黏著層可包括光(UV)-可固化樹脂或熱固性樹脂，以滿足該儲存模數範圍。例如，該黏著層可藉由使該黏著層組成物光固化及/或熱固化而形成，該黏著層組成物包括光可固化之以丙烯酸酯為主的聚合物、寡聚物、單體或其混合物作為以丙烯酸酯為主的單體組份。
例如，該以丙烯酸酯為主的單體組份可包括(甲基)丙烯酸酯；具有C1至C14直鏈或支鏈烷基的烷基(甲基)丙烯酸酯，諸如甲基(甲基)丙烯酸酯、乙基(甲基)丙烯酸酯、丙基(甲基)丙烯酸酯、異丙基(甲基)丙烯酸酯、丁基(甲基)丙烯酸酯、丁基(甲基)丙烯酸酯、丁基(甲基)丙烯酸酯、戊基(甲基)丙烯酸酯、己基(甲基)丙烯酸酯、2-乙基己基(甲基)丙烯酸酯、乙 基丁基(甲基)丙烯酸酯、辛基(甲基)丙烯酸酯、異辛基(甲基)丙烯酸酯、異壬基(甲基)丙烯酸酯、月桂基(甲基)丙烯酸酯及/或十四碳基(甲基)丙烯酸酯；或自彼之寡聚物或聚合物，但不受限於此。
以丙烯酸酯為主的單體可具有重量平均分子量1,000,000至5,000,000g/mol，較佳1,000,000至4,000,000g/mol，更佳1,500,000至3,000,000g/mol。
若黏著層組成物為熱固性組成物，則其可進一步包括可將以丙烯酸酯為主的單體組份交聯的固化劑。
該固化劑可為相關技術界一般用以製備黏著層者，例如，可為選自由以環氧樹脂為主之固化劑及以異氰酸酯為主的固化劑組成的群組中之至少一者。
每100重量份之以丙烯酸酯為主的單體組份可有0.01至10重量份之固化劑，但比例可根據所欲達成之彈性模數及黏著強度而改變。
若黏著層之組成物為光可固化組成物，則其可進一步包括光起始劑。
黏著層之組成物可視需要進一步包括諸如其他可固化樹脂、單體、UV安定劑及抗氧化劑之添加劑。
不管其名稱及形狀為何，黏著層可為具有黏著性且滿足該等條件的任一層，諸如獨立層、膜、薄膜、自塗覆組成物固化的樹脂層及其類似物。
本發明包括藉黏著層層疊的第一及第二塑膠膜之塑膠膜疊層板的總厚度可為約0.3至約1.5mm，或約0.5至約 1.5mm，或約0.7至約1.0mm。
本發明塑膠膜疊層板可為其中層疊有5或更多不同層或基板的疊層板。例如，本發明塑膠膜疊層板可具有塗層/承載基板/黏著層/承載基板/塗層之結構，或塗層/承載基板/塗層/黏著層/承載基板/塗層之結構，或塗層/承載基板/黏著層/塗層/承載基板/塗層之結構，或塗層/承載基板/塗層/黏著層/塗層/承載基板/塗層之結構，等等。此時，構成塗層之材料可獨立的彼此相等或相異。
根據本發明之一實施態樣，本發明塑膠膜疊層板可在第一塑膠膜及該第二塑膠膜中至少一者上進一步包括至少一層、膜或薄膜，諸如另一塑膠樹脂膜、黏著膜、脫離膜、導電性膜、導電層、塗層、可固化樹脂層、非導電性薄膜、金屬網膜或經圖案化金屬層。此外，該層、膜或薄膜可為單層、雙層或疊層中之任一形式。該層、膜或薄膜可借助黏著劑或黏著膜藉將獨立薄膜層疊起來或藉由塗覆、沈積或濺鍍之方法而形成於該塗層上，但不受限於此。
此情況下，為增加與另一層、膜或薄膜之黏著性，待與彼接觸之塑膠膜表面可使用電漿、電暈放電或鹼溶液(諸如氫氧化鈉或氫氧化鉀)處理。
根據本發明之一實施態樣，該第一及第二塑膠膜可藉由將塗覆組成物塗覆於該承載基板之一側面或兩側面並將其光固化而個別製備。
當該塗層是使用塗覆組成物形成時，可藉相關技術中 之一般方法形成。例如，首先將該包括前文揭示成分之塗覆組成物施加於承載基板之一側面上。此情況下，技術界可使用的任何方法皆可用於施加塗覆組成物，而無特別限制。例如，該塗覆組成物可藉桿塗法、刮塗法、輥塗法、刮刀塗覆法、模塗法、微凹版塗布法、遏號塗覆法(comma coating)、槽模塗覆、模唇塗覆(lip coating)、溶液鑄模(solution casting)及其類似物方法。
之後，藉著將彼者暴露於紫外光下使塗覆於基板上的塗覆組成物光固化，而形成塗層。
UV輻射劑量可為例如約20至約600mJ/cm2或約50至約500mJ/cm2。可使用於技術界之任何光源皆可應用於本發明，而無特別限制。例如，可使用高壓汞燈、金屬鹵化物燈、黑光螢光燈及其類似物。光固化製程可藉由照射前述劑量之紫外光約30sec至約15min，或約1至約10min而進行。
完全固化之塗層的厚度可為約50至約300μm，或約50至約200μm，或約50至約150μm，或約70至約150μm。當塗層厚度在前述範圍內時，塑膠膜可展現高硬度，而無翹曲或裂開之問題。
當第一及第二塑膠膜在兩側面皆包括塗層時，塗覆組成物是塗覆在該承載基板的另一面，意即該承載基板之背面。之後，藉著將彼者暴露於紫外光下使塗覆於基板上的塗覆組成物光固化，而形成塗層。此情況下，在將塗覆組成物光固化的步驟中，將紫外光提供至與該塗覆面相反的 側面上，藉由將先前塗覆在相反方向的組成物之固化收縮所可能產生的翹曲抵消，以得到平坦的塑膠膜。因此，不需要額外的平坦化製程。
如前文所揭示般的製得之第一及第二塑膠膜可根據層疊方法及其類似方法藉黏著層層疊，以製備本發明塑膠膜疊層板。
用為行動終端機或平板電腦之蓋子時，重要的是將塑膠膜之硬度改善至取代玻璃的等級。然而，使用塑膠樹脂製備無翹曲且不裂開的薄膜同時確保高硬度及耐衝擊性並不容易。
本發明塑膠膜疊層板較不易翹曲或裂開，即使是製備到具有高值厚度--例如總厚度0.3mm或更厚)時亦然，因此可製得具有高透明性及耐衝擊性的塑膠膜。再者，可縮短用以製備彼者之處理步驟及時間且可改善產能，因為可藉由層疊兩塑膠膜來製備膜疊層板而不需要許多塗覆及固化製程來增加厚度。因為膜疊層板具有複數個層疊塗層的結構，由於該複數個塗層有效吸收或抵消外來衝擊，故不僅可展現高值透明性及高硬度，而亦可展現高值耐衝擊性。
本發明塑膠膜疊層板可具有足以取代玻璃的優異硬度及耐衝擊性。例如，本發明塑膠膜即使在重22g之鋼珠自距其60cm高度之處自由掉落十次的情況下，亦可能不會裂開。
此外，本發明塑膠膜疊層板亦可在1kg負載下具有 7H或更高、8H或更高或9H或更高之鉛筆硬度。
再者，在摩擦試驗機上於500g負載下以鋼毛#0000前後摩擦本發明塑膠膜疊層板400次，該板可能僅顯示二或更少之刮痕。
本發明塑膠膜疊層板可具有約90.0%或更大之透光度，或約91.0%或更大，約1.5%或更小、約1.0%或更小或約0.8%或更小。
再者，本發明塑膠膜疊層板可顯示約1.5或更小的起始色彩b值(b*由CIE 1976 L*a*b*色彩空間)。而且，起始色彩b與該膜暴露於來自紫外線燈的UV-B光下歷經72hr或更久所測量的色彩b之間的差值可為約0.5或更小，或約0.4或更小。
而且，當本發明塑膠膜疊層板暴露至50℃或更高之溫度及80%或更高之濕度歷經70hr後配置於平面時，該平面與該塑膠膜疊層板之每個邊或每個面之間的最大距離可為約1.0mm或更小，約0.6mm或更小，或約0.3mm或更小。尤其，當本發明塑膠膜疊層板暴露至50℃至90℃之溫度及80%至90%之濕度歷經70至100hr後配置於平面時，該平面與該塑膠膜疊層板之每個邊或每個面之間的最大距離可為約1.0mm或更小，約0.6mm或更小，或約0.3mm或更小。
本發明塑膠膜疊層板展現優異之物性，包括硬度、耐衝擊性、抗刮痕性及透明性、耐久性、耐光性及透光度，且可應用在各式各樣之領域中。例如，本發明塑膠膜疊層 板可使用於例如行動終端機、智慧型手機或平板電腦的觸控板及作為各種顯示器之蓋子或裝置面板的各種領域中。
<實施例> 光可固化彈性聚合物之製備 製備實施例1
於反應器中，將50g之己內酯接枝之聚輪烷聚合物[A1000,Advanced Soft Material INC]與4.53g之Karenz-AOI[2-丙烯醯基乙基異氰酸酯，Showadenko Inc.]、20mg之二月桂酸二丁基錫[DBTDL,Merck Corp.]、110mg之氫醌單亞甲基醚及315g之甲基乙基甲酮混合。之後，混合物於70℃反應5hr以得到聚輪烷，其包括與在其末端導入丙烯酸酯部分的聚內酯化合物連接的環糊精作為巨環。
所得之聚輪烷具有600,000g/mol之重量平均分子量及根據ASTM D638測量為20%的伸長度。
黏著層組成物之製備 製備實施例2
塗層用組成物是藉由混合0.3重量份之冠狀錯合物L、以異氰酸酯為主的固化劑與100重量份之以丙烯酸酯為主之共聚物(重量平均分子量：1,800,000g/mol，分子量分布：5)而製備，其中丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸甲酯及丙烯酸於65：25：10重量比下共聚。
製備實施例3
塗層用組成物是藉由混合0.3重量份之冠狀錯合物L、以異氰酸酯為主的固化劑與100重量份之以丙烯酸酯為主之共聚物(重量平均分子量：800,000g/mol，分子量分布：4)而製備，其中丙烯酸2-乙基己酯及丙烯酸羥基丁酯於98：2重量比下共聚。
製備實施例4
塗層用組成物是藉由混合30重量份之二異戊四醇六丙烯酸酯(DPHA)、1.5重量份之光起始劑(專屬名稱：Irgacure 184)、1重量份之冠狀錯合物L、以異氰酸酯為主的固化劑與100重量份之以丙烯酸酯為主之共聚物(重量平均分子量：1,400,000g/mol，分子量分布：3.8)而製備，其中丙烯酸2-乙基己酯及丙烯酸於90：10重量比下共聚。
實施例1
第一塗覆組成物是藉由混合6g之三羥甲基丙烷三丙烯酸酯(TMPTA)，4g之製備例1所製備之聚輪烷、0.2g之光起始劑(專屬名稱：Darocur TPO)、0.1g之以苯並三唑為主的泛黃抑制劑(專屬名稱：Tinuvin 400)、0.05g之氟界面活性劑(專屬名稱：FC4430)及1g之甲基乙基甲酮而製備。
將第一塗覆組成物塗覆於具有188μm之厚度及15 cm×20cm之尺寸的PET承載基板之一側面。之後，藉由使用黑光螢光燈將所塗覆之組合物暴露於280至350nm的UV光下使彼光固化，而製備於基板之一側面上形成包括有100μm厚度之塗層的第一塑膠膜。
藉由混合9g之二氧化矽-二異戊四醇六丙烯酸酯(DPHA)複合物--其中分散約40wt%粒度為20至30nm之二氧化矽奈米顆粒(二氧化矽3.6g,DPHA 5.4g)、1g之製備例1之聚輪烷、0.2g之光起始劑(專屬名稱：Darocur TPO)、0.1g之以苯並三唑為主的泛黃抑制劑(專屬名稱：Tinuvin 400)、0.05g之氟界面活性劑(專屬名稱：FC4430)及1g之甲基乙基甲酮而製備第二塗覆組成物。
將第二塗覆組成物塗覆於具有188μm之厚度及15cm×20cm之尺寸的PET承載基板之一側面。之後，藉由使用黑光螢光燈將所塗覆之組合物暴露於280至350nm的UV光下使彼光固化，而製備於基板之一側面上形成包括有100μm厚度之塗層的第二塑膠膜。
將製備例2之黏著層組成物層疊於第一及第二塑膠膜之PET承載基板之間使厚度為50μm，之後藉由於60℃之相同溫度下熱固化而製備塑膠膜疊層板。
實施例2
藉由混合6g之三羥甲基丙烷三丙烯酸酯(TMPTA)、4g之胺基甲酸酯丙烯酸酯聚合物(專屬名 稱：UA200PA,Shinnakamura Chemicals Corp.，重量平均分子量：2,600g/mol，根據ASTM D638測得之伸長度：170%)、0.2g之光起始劑(專屬名稱：DarocurTPO)、0.1g之以苯並三唑為主的泛黃抑制劑(專屬名稱：Tinuvin 400)，0.05g之氟界面活性劑(專屬名稱：FC4430)，及1g之甲基乙基甲酮，製備第一塗覆組成物。
藉由混合9g之二氧化矽-二異戊四醇六丙烯酸酯(DPHA)複合物--其中分散約40wt%粒度為20至30nm之二氧化矽奈米顆粒(二氧化矽3.6g,DPHA 5.4g)、1g之胺基甲酸酯丙烯酸酯聚合物(UA200PA)、0.2g之光起始劑(專屬名稱：Darocur TPO)、0.1g之以苯並三唑為主的泛黃抑制劑(專屬名稱：Tinuvin 400)、0.05g之氟界面活性劑(專屬名稱：FC4430)及1g之甲基乙基甲酮而製備第二塗覆組成物。
將第一塗覆組成物塗覆於具有188μm之厚度及15cm×20cm之尺寸的PET承載基板之一側面。之後，藉由使用黑光螢光燈將所塗覆之組合物暴露於280至350nm的UV光下使彼光固化，而製備具有100μm厚度的第一塗層。
將該第二塗覆組成物塗覆於承載基板的另一側。之後，藉由使用黑光螢光燈將所塗覆之組成物暴露於280至350nm之紫外光以使彼者光固化，製備厚度100μm之第二塗層，而製備在兩側面上包括第一塗層及該第二塗層的塑膠膜。
將製備例2黏著層組成物層疊於前文製備之兩塑膠膜之間，使其厚度為50μm之後藉著在60℃溫度下使彼者熱固化而製備塑膠膜疊層板。
實施例3
藉由混合6g之三羥甲基丙烷三丙烯酸酯(TMPTA)、4g之胺基甲酸酯丙烯酸酯聚合物(專屬名稱：UA340P,Shinnakamura Chemicals Corp.，重量平均分子量：13,000g/mol，根據ASTM D638測得之伸長度：150%)、0.2g之光起始劑(專屬名稱：Darocur TPO)、0.1g之以苯並三唑為主的泛黃抑制劑(專屬名稱：Tinuvin 400)，0.05g之氟界面活性劑(專屬名稱：FC4430)，及1g之甲基乙基甲酮，製備第一塗覆組成物。
藉由混合9g之二氧化矽-二異戊四醇六丙烯酸酯(DPHA)複合物--其中分散約40wt%粒度為20至30nm之二氧化矽奈米顆粒(二氧化矽3.6g,DPHA 5.4g)、0.1g之胺基甲酸酯丙烯酸酯聚合物(UA340P)、0.2g之光起始劑(專屬名稱：Darocur TPO)、1g之以苯並三唑為主的泛黃抑制劑(專屬名稱：Tinuvin 400)、0.05g之氟界面活性劑(專屬名稱：FC4430)及1g之甲基乙基甲酮而製備第二塗覆組成物。
將第一塗覆組成物塗覆於具有188μm之厚度及15cm×20cm之尺寸的PET承載基板之一側面。之後，藉由 使用黑光螢光燈將所塗覆之組合物暴露於280至350nm的UV光下使彼光固化，而製備具有100μm厚度的第一塗層。
將該第二塗覆組成物塗覆於承載基板的另一側。之後，藉由使用黑光螢光燈將所塗覆之組成物暴露於280至350nm之紫外光以使彼者光固化，製備厚度100μm之第二塗層，而製備在兩側面上包括第一塗層及該第二塗層的塑膠膜。
將製備例2黏著層組成物層疊於前文製備之兩塑膠膜之間，使其厚度為50μm之後藉著在60℃溫度下使彼者熱固化而製備塑膠膜疊層板。
對照例1
根據如同實施例2之方法製備其表面形成有第一及第二塗層的塑膠膜。
之後，將製備例3黏著層組成物層疊於前文製備之兩塑膠膜之間，使其厚度為50μm之後藉著在60℃溫度下使彼者熱固化而製備塑膠膜疊層板。
對照例2：
根據如同實施例2之方法製備其表面形成有第一及第二塗層的塑膠膜。
之後，將製備例4黏著層組成物層疊於前文製備之兩塑膠膜之間，使其厚度為50μm，之後藉著以200mJ/cm2 紫外光輻射於60℃溫度下使彼者光固化及熱硬化而製備塑膠膜疊層板。
實施例1至3及對照例1及2的塑膠膜疊層板的結構及總厚度總列於表1。
*疊層板結構
-結構1：第一塗層/PET基板/黏著層(製備例2)/PET基板/及該第二塗層
-結構2：第一塗層/PET基板/及該第二塗層/黏著層(製備例2)/第一塗層/PET基板/及該第二塗層
-結構3：第一塗層/PET基板/及該第二塗層/黏著層(製備例2)/第一塗層/PET基板/及該第二塗層
-結構4：第一塗層/PET基板/及該第二塗層/黏著層(製備例3)/第一塗層/PET基板/及該第二塗層
-結構5：第一塗層/PET基板/及該第二塗層/黏著層(製備例4)/第一塗層/PET基板/及該第二塗層
** 黏著層的儲存模數(G’)是使用動態黏彈性分析器(ARES-RDA,TA instruments Inc.)測量。測量是在室溫(25℃)頻率為1rad/s下使用8mm不銹鋼盤型碟進行，黏著層厚度為1mm。
<測試例> <測量方法> 1)鉛筆硬度
鉛筆硬度是根據日本標準JIS K5400評估。就此言之，鉛筆硬度計在1.0kg負載下於各塑膠膜疊層板的頂層(第二塗層)上往覆三次，以決定不出現刮痕的硬度。
2)抗刮痕性
置至摩擦測試機之後，鋼毛(#0000)在0.5kg負載下於各塑膠膜疊層板的頂層(第二塗層)上往覆400次，計數所形成之刮痕。當兩條或更少刮痕時，標示為○，少於三條或更少刮痕標為△，且當為五或更多條刮痕時標為×。
3)耐光性
測量塑膠膜在暴露於來自UV燈的UV-B光歷經72小時的前後之色彩b值的差值。
4)透光度及濁度
透光度及濁度是使用分光光度計(設備名稱：CHO-400)測量。
5)於高濕及高溫下的翹曲性
尺寸為10cm×10cm之塑膠膜疊層板片在保持85℃溫度及85%濕度的艙中儲存72小時後，將其置於平坦面上。當該疊層板片的各邊中之一側與該平面之間的距離為1mm或更小時則評為OK，當距離超過1mm時評為X。
6)圓柱彎曲試驗
將每片塑膠膜疊層板個別捲繞於直徑3cm的圓筒形心軸上時，每一膜疊層板之第一塗層個別朝外。當塑膠膜疊層板無裂開時評為OK，而將塑膠膜裂開時則評為X。
7)耐衝擊性
各塑膠膜疊層板之第二塗層的耐衝擊性係在22g鋼球自60cm高度自由落下10次時，藉由決定各塑膠膜疊層板是否破裂來加以評估。當無裂開時，塑膠膜疊層板評為OK，當裂開時評為X。
8)外觀評估
藉肉眼觀察膜表面，在黏著狀態下是否生成氣泡、雜質、裂開及缺陷。
測量性質之結果總列於下表2。
如表2所示，實施例1至3的塑膠膜疊層板展現良好性質。然而，黏著層儲存模數低的對照例1之疊層板顯示氣泡生成，而黏著層儲存模數太高的對照例2疊層板顯示較差之耐衝擊性及翹曲特徵，因為黏著強度降低，而第一及第二塑膠膜無法適當的黏著。

Claims (17)

  1. 一種塑膠膜疊層板，其包含有包括至少一塗層的第一塑膠膜；及包括至少一塗層的第二塑膠膜，其中該第一塑膠膜及該第二塑膠膜是藉黏著層層疊在一起，其中該黏著層之儲存模數(G')於室溫(25℃)為40至700kPa，且其中該第一塑膠膜及該第二塑膠膜獨立地包括承載基板及形成於該承載基板之單側或同等或不同等的形成於其雙側之塗層，且該塗層係包括光可固化交聯共聚物，其中該塑膠膜疊層板於1公斤負載下顯示7H或更高之鉛筆硬度。
  2. 如申請專利範圍第1項之塑膠膜疊層板，其中包括於該第一及該第二塑膠膜中的塗層獨立地進一步同等或不同等地包括分散於該光可固化交聯共聚物中的無機粒子。
  3. 如申請專利範圍第1項之塑膠膜疊層板，其中該光可固化交聯共聚物是藉由使選自由3-至6-官能性丙烯酸酯單體、1-至2-官能性丙烯酸酯單體、1-至6-官能性丙烯酸酯單體及光可固化彈性聚合物組成之群組中至少一者的黏合劑進行交聯聚合而製備之共聚物。
  4. 如申請專利範圍第3項之塑膠膜疊層板，其中該光可固化彈性聚合物在根據ASTM D638測量時具有15至200%之伸長度。
  5. 如申請專利範圍第3項之塑膠膜疊層板，其中該光可固化彈性聚合物包括選自由聚己內酯、胺基甲酸酯丙 烯酸酯聚合物及聚輪烷(polyrotaxane)所組成之群組中之至少一者。
  6. 如申請專利範圍第5項之塑膠膜疊層板，其中該聚輪烷包括與在其末端導入(甲基)丙烯酸酯部分的內酯化合物連接的巨環；通經該巨環的線性化合物；及位於該線性化合物之兩端以防止該巨環解離的終止基團。
  7. 如申請專利範圍第3項之塑膠膜疊層板，其中該1-至2-官能性丙烯酸酯單體包括選自由丙烯酸羥乙酯(HEA)、甲基丙烯酸羥乙酯(HEMA)、己二醇二丙烯酸酯(HDDA)、三丙二醇二丙烯酸酯(TPGDA)及乙二醇二丙烯酸酯(EGDA)組成之群組中的至少一者。
  8. 如申請專利範圍第3項之塑膠膜疊層板，其中該3-至6-官能性丙烯酸酯單體包括選自由三羥甲基丙烷三丙烯酸酯(TMPTA)、三羥甲基丙烷乙氧基三丙烯酸酯(TMPEOTA)、甘油-丙氧化三丙烯酸酯(GPTA)、異戊四醇四丙烯酸酯(PETA)及二異戊四醇六丙烯酸酯(DPHA)所組成之群組中的至少一者。
  9. 如申請專利範圍第1項之塑膠膜疊層板，其中該承載基板包括選自由聚對苯二甲酸伸乙酯(PET)、乙烯乙酸乙烯酯(EVA)、環狀烯烴聚合物(COP)、環狀烯烴共聚物(COC)、聚丙烯酸酯(PAC)、聚碳酸酯(PC)、聚乙烯(PE)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚醚醚酮(PEEK)、聚萘二甲酸伸乙酯(PEN)、聚醚亞胺(PEI)、聚醯亞胺(PI)、三乙醯基纖維素 (TAC)、MMA(甲基丙烯酸甲酯)及氟聚合物所組成之群組中的至少一者。
  10. 如申請專利範圍第1項之塑膠膜疊層板，其中各塗層之厚度係獨立地彼此相同或相異且為50至300μm。
  11. 如申請專利範圍第1項之塑膠膜疊層板，其中總厚度為0.3至1.5mm。
  12. 如申請專利範圍第1項之塑膠膜疊層板，其中該塑膠膜疊層板歷經10次重22克之鋼珠自60厘米之高度自由掉落於其上而不會裂開。
  13. 如申請專利範圍第1項之塑膠膜疊層板，其中該塑膠膜疊層板於摩擦試驗機上在500克負載下以鋼毛#0000來回摩擦400次之後顯示二或更少條刮痕。
  14. 如申請專利範圍第1項之塑膠膜疊層板，其中該塑膠膜疊層板展現90%或更高之透光度，1.5或更低之濁度及1.5或更低之b*值。
  15. 如申請專利範圍第1項之塑膠膜疊層板，其中當曝照UV-B光歷經72小時之時，該塑膠膜疊層板之色度b*值的差值為0.5或更小。
  16. 如申請專利範圍第1項之塑膠膜疊層板，其中當塑膠膜配置於平面上時，於暴露於50℃或更高溫度及80%或更高濕度下歷經70小時之後，該塑膠膜疊層板之平面與各邊或側邊之間的最大距離為1.0mm或更小。
  17. 如申請專利範圍第1項之塑膠膜疊層板，其進一步包括位於第一塑膠層或第二塑膠層上的選自由塑料樹脂 膜、黏著膜、脫離膜、導電膜、導電層、塗層、可固化樹脂層、非導電膜、金屬網層及經圖案化金屬層所組成之群組中的至少一者。
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