TWI550655B - 鋰離子電池及其電極結構 - Google Patents

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Description

鋰離子電池及其電極結構
本發明是有關於一種鋰離子電池的技術，且特別是有關於一種具有可調式階段溫升阻抗之鋰離子電池及其電極結構。
正溫度係數(positive temperature coefficient，PTC)泛指正溫係數很大的材料或元件，通常簡稱為PTC熱敏電阻，又稱為可覆式保險絲(resettable fuse)，其分為高分子正溫度係數(polymer positive temperature coefficient，PPTC)材料及陶瓷正溫度係數(ceramic positive temperature coefficient，CPTC)材料。其中PPTC材料已有研究是應用在電池外部模組設計中，其組成包括聚乙烯(PE)高分子與導電粒子。正常情況(低溫)下，導電粒子在高分子基體材料中構成鏈狀導電通道，形成導電的通路，元件處在低阻抗狀態；而當電路發生過電流(如短路)時，大電流產生的熱量使高分子結晶融化，使原本鏈狀導電通道中斷，元件由低阻抗變為高阻抗，阻斷電路。
外部PTC設計應用於鋰離子電池上，只能防止過充，但對溫度感測不夠靈敏，當電池內部溫度產生時，無法即時感測進行防護作用。即使是在電極板塗層之PTC，雖可改善上述問題，但僅一段式阻絕電子通道的設計，只能在電池溫度上升時直接阻斷電子通路。
本發明提供一種鋰離子電池的電極結構，具有可調式階段溫升阻抗之特性。
本發明另提供一種鋰離子電池，能夠在溫度超過安全設定時，透過可調式階段溫升控管阻抗的機制，使電池安全性能大幅提升。
本發明提出一種鋰離子電池的電極結構，包括集電基材、位於集電基材上的電極活物層以及複合式熱敏塗層。所述複合式熱敏塗層介於集電基材與電極活物層之間。所述複合式熱敏塗層至少包括兩種以上正溫度係數(PTC)材料，使複合式熱敏塗層具有可調式階段溫升阻抗特性。
在本發明之一實施例中，上述正溫度係數材料之作動溫度範圍例如在70℃~160℃之間。
在本發明之一實施例中，上述正溫度係數材料包括陶瓷正溫度係數材料。
在本發明之一實施例中，上述正溫度係數材料之陶瓷居里溫度(Curie temperature)例如在60℃~120℃。
在本發明之一實施例中，上述複合式熱敏塗層還可包括導電粒子，如包括金屬顆粒(metal particles)、金屬氧化物或碳黑。所述碳黑包括導電碳、奈米導電碳材或乙炔黑。另外，陶瓷正溫度係數材料與導電粒子佔複合式熱敏塗層的總量約20wt%~80wt%。
在本發明之一實施例中，上述陶瓷正溫度係數材料包括摻雜鈦酸鋇(doped-BaTiO3)，其中摻雜鈦酸鋇內的摻雜 元素例如是選自包括由Cr、Pb、Ca、Sr、Ce、Mn、La、Y、Nb、Nd、Al、Cu、Si、Ta、Zr、Li、F、Mg與鑭系元素所組成之族群。如以摻雜元素的總量為基礎，所述摻雜元素中的Pb、Ca、Sr、Si約在100mol%以下，其他元素則約為20mol%以下。
在本發明之一實施例中，上述正溫度係數材料包括高分子正溫度係數材料。
在本發明之一實施例中，上述正溫度係數材料之高分子熔點溫度例如在70℃~160℃之間。
在本發明之一實施例中，上述高分子正溫度係數材料中的導電粒子佔複合式熱敏塗層的總量的20wt%~80wt%。上述導電粒子包括金屬顆粒(metal particles)、金屬氧化物或碳黑。所述碳黑包括導電碳、奈米導電碳材或乙炔黑。
在本發明之一實施例中，上述正溫度係數材料包括高分子正溫度係數材料以及陶瓷正溫度係數材料。
在本發明之一實施例中，上述正溫度係數材料之高分子正溫度係數材料與陶瓷正溫度係數材料之比例為2：8~8：2。
在本發明之一實施例中，上述複合式熱敏塗層還可包括第一導電粒子。
在本發明之一實施例中，上述陶瓷正溫度係數材料、第一導電粒子與高分子正溫度係數材料中的第二導電粒子佔複合式熱敏塗層的總量的20wt%~80wt%。
本發明另提出一種鋰離子電池，至少包括電解液及電極組，所述電極組包括正極、負極、以及位於該正極與該負極之間的隔離膜(separator)，其特徵在於正極與負極中至少一者為上述鋰離子電池的電極結構。
基於上述，本發明在集電基材與電極活物層之間具有複合式熱敏塗層，可提升鋰離子電池之安全性，由於此種塗層材料能夠在溫度超過安全設定時，透過可調式階段溫升控管阻抗的機制，達到抑制電池不正常的充放電，因此能使電池安全性能大幅提升。
為讓本發明之上述特徵和優點能更明顯易懂，下文特舉實施例，並配合所附圖式作詳細說明如下。
圖1是依照本發明之一實施例之一種鋰離子電池的電極結構的剖面示意圖。
請參照圖1，本實施例的鋰離子電池的電極結構包括集電基材100、位於集電基材100上的電極活物層102以及複合式熱敏塗層104。所述複合式熱敏塗層104是介於集電基材100與電極活物層102之間並具有導電特性。這種複合式熱敏塗層104至少包括兩種以上的正溫度係數(PTC)材料，以使複合式熱敏塗層104具有可調式階段溫升阻抗特性。
在本文中所謂的「可調式階段溫升阻抗特性」是指隨溫度上升具有兩階段以上之阻抗改變，如圖2所示。圖2 顯示複合式熱敏塗層104隨溫度升高變化的電阻比(resistance ratio)，其所模擬的條件是複合式熱敏塗層104中包含一種高分子正溫度係數(PPTC)材料以及一種陶瓷正溫度係數(CPTC)材料210，且PPTC材料中含有高分子(Polymer)材料212與導電粒子214。
複合式熱敏塗層104的正溫度係數材料之高分子熔點溫度例如在70℃~160℃之間；較佳是在80℃~130℃之間。複合式熱敏塗層104的正溫度係數材料之陶瓷居里溫度(Curie temperature)例如在60℃~120℃之間。
請繼續參照圖2，溫度低(低溫區域200)時導電粒子214及CPTC材料210會在高分子材料212中構成鏈狀導電通道，形成一低電阻的通路，使複合式熱敏塗層104處在低阻抗狀態。隨著溫度的升高，當溫度來到中低溫區域202時，因為複合式熱敏塗層104中的CPTC材料210在居里點附近發生相變，所以會使阻值微幅上升，因此能初步控制大電流進出並能維持電池正常運作。不過，如果溫度進一步上升至高溫區204，會使高分子材料212膨脹，快速切斷CPTC材料210及導電粒子214間的鏈狀導電通道，使複合式熱敏塗層104的阻抗大幅增加，因此當溫度達到區域206時，複合式熱敏塗層104完全不導電，以便於鋰離子電池內的隔離膜融化(melting)前有效切斷電子通路，使電池更加安全。
圖2僅用來說明本實施例的作動原理，並非用來限制本發明的範圍。只要圖1之複合式熱敏塗層104中的多種 正溫度係數(PTC)材料具有不同高分子熔點(Tm)或陶瓷居里溫度(Tc)，都能用於本發明；舉例來說，複合式熱敏塗層104中的正溫度係數材料可以都是陶瓷正溫度係數材料，也可以都是高分子正溫度係數材料，當然也可如圖2是同時包括高分子正溫度係數材料與陶瓷正溫度係數材料。上述正溫度係數材料之作動溫度範圍例如在70℃~160℃之間；較佳是在80℃~130℃之間。
在本實施例中，上述CPTC材料可為摻雜鈦酸鋇(doping-BaTiO3)，其中摻雜鈦酸鋇內的摻雜元素例如是選自包括由Cr、Pb、Ca、Sr、Ce、Mn、La、Y、Nb、Nd、Al、Cu、Si、Ta、Zr、Li、F、Mg與鑭系元素所組成之族群。如以摻雜元素的總量為基礎，所述摻雜元素中的Pb、Ca、Sr、Si約在100mol%以下，其他元素則約為20mol%以下。另外，當正溫度係數材料都是陶瓷正溫度係數材料時，可藉由添加高分子材料來增加黏著性。另外，當正溫度係數材料都是陶瓷正溫度係數材料時，還可藉由添加例如金屬顆粒(metal particles)、金屬氧化物或碳黑的導電粒子(以下稱為“第一導電粒子”)來增加其導電度，其中碳黑例如導電碳(VGCF、Super P、KS4、KS6或ECP)、奈米導電碳材或乙炔黑等。上述第一導電粒子通常佔複合式熱敏塗層104的總量的3wt%~5wt%，但本發明並不限於此。而陶瓷正溫度係數材料與第一導電粒子佔複合式熱敏塗層的總量例如在20wt%~80wt%之間。
在本實施例中，PPTC材料(只要高分子熔點落入 70~160℃範圍即可)內的高分子材料可為聚乙烯(PE)、聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚丙烯(PP)、聚乙烯醇(PVA)等。
在本實施例中，當正溫度係數材料都是高分子正溫度係數材料時，上述高分子正溫度係數材料中的導電粒子(以下稱為“第二導電粒子”)佔複合式熱敏塗層的總量例如20wt%~80wt%。上述第二導電粒子例如金屬顆粒(metal particles)、金屬氧化物或碳黑的導電粒子來增加其導電度，其中碳黑例如導電碳(VGCF、Super P、KS4、KS6或ECP)、奈米導電碳材或乙炔黑等。
此外，如果正溫度係數材料同時包括高分子正溫度係數材料與陶瓷正溫度係數材料，則上述陶瓷正溫度係數材料、第一導電粒子與第二導電粒子佔複合式熱敏塗層的總量例如是在20wt%~80wt%之間。
以下列舉數個實驗來證實本發明之效果。
實驗例一
首先，將0.4mol%摻鈮(Nb doped)Ba0.9Sr0.1TiO3與聚乙烯(PE)以重量比8：2、6：4、5：5、2：8的比例混合，再加入5wt%的導電粒子(Super P®)，將其均勻混合並製作成塗層後，再測其阻抗值隨溫度升高的變化，結果顯示於圖3。
從圖3可知，實驗例一的塗層可達到兩段之阻抗值變化。雖然從實驗例一得到PPTC材料與CPTC材料之比例約在2：8~8：2之間，但是一旦變更材料系統，則其比例不一定在此範圍。
實驗例二
首先，將0.4mol% Nb doped Ba0.9Sr0.1TiO3與聚乙烯(PE)以重量比6：4的比例混合，再加入5wt%的導電粒子(Super P®)，將其均勻混合並製作成塗層後，再測其阻抗值隨溫度升高的變化，結果顯示於圖4。從圖4一樣可達到兩段之阻抗值變化。
實驗例三
首先，將0.4mol% Nb doped Ba0.85Sr0.15TiO3與聚乙烯(PE)以重量比2：1的比例混合，再加入10wt%的導電粒子(Super P®)，將其均勻混合並製作成塗層後，再測其阻抗值隨溫度升高的變化，結果顯示於圖5，從圖5一樣能觀察到兩段之阻值變化。
圖6是依照本發明之另一實施例之一種鋰離子電池的剖面示意圖。
在圖6中，鋰離子電池至少包括電解液604及電極組，所述之電極組包括正極600與負極602及隔離膜606，此隔離膜606位於正極600與負極602之間，其中，正極600與負極602都可為圖1的鋰離子電池的電極結構；或者正極600與負極602其中一個是圖1的鋰離子電池的電極結構。由於圖1的電極結構中含有複合式熱敏塗層，其可提供具有可調式階段溫升阻抗的安全防護設計技術，所以應用於溫度超過鋰離子電池之危險範圍時，可在不同危 險等級下發揮相對應功能。也就是說，在鋰離子電池溫度升高初期仍具有調控電流進出的功能，使鋰離子電池維持正常運作狀態；當溫度持續上升，在隔離膜606產生融化(melting)前，複合式熱敏塗層之阻抗會急遽增加，即可完全阻斷電流進入。
綜上所述，本發明在集電基材表面塗佈一層含有兩種以上的PTC的複合式熱敏塗層，使其具有可調式階段溫升阻抗的機制，除了能夠更靈敏偵測電池的安全狀況外，更能夠針對電池內局部發生異常時所產生過溫度進行電流的控制，大幅降低電池發生熱失控產生的機率。
雖然本發明已以實施例揭露如上，然其並非用以限定本發明，任何所屬技術領域中具有通常知識者，在不脫離本發明之精神和範圍內，當可作些許之更動與潤飾，故本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
100‧‧‧集電基材
102‧‧‧電極活物層
104‧‧‧複合式熱敏塗層
200、202、204、206‧‧‧溫度區域
210‧‧‧CPTC材料
212‧‧‧高分子材料
214‧‧‧導電粒子
600‧‧‧正極
602‧‧‧負極
604‧‧‧電解質
606‧‧‧隔離膜
圖1是依照本發明之一實施例之一種鋰離子電池的電極結構的剖面示意圖。
圖2是圖1之複合式熱敏塗層隨溫度變化的電阻比模擬曲線圖。
圖3是實驗例一的不同配比正溫度係數材料對於溫度變化之阻抗值曲線圖。
圖4是實驗例二的溫度與電阻比之曲線圖。
圖5是實驗例三的溫度與阻抗值之曲線圖。
圖6是依照本發明之另一實施例之一種鋰離子電池的剖面示意圖。
100‧‧‧集電基材
102‧‧‧電極活物層
104‧‧‧複合式熱敏塗層

Claims (8)

  1. 一種鋰離子電池的電極結構，包括：一集電基材；一電極活物層，位於該集電基材上；以及一複合式熱敏塗層，介於該集電基材與該電極活物層之間，該複合式熱敏塗層包括導電粒子與摻雜鈦酸鋇陶瓷及高分子兩種正溫度係數(PTC)材料，以具有可調式階段溫升阻抗特性，其中該高分子與該摻雜鈦酸鋇陶瓷之比例為2：8~8：2，該導電粒子佔該複合式熱敏塗層的總量的5wt%~10wt%，其中該摻雜鈦酸鋇內的摻雜元素是選自由Cr、Pb、Ca、Sr、Ce、Mn、La、Y、Nb、Nd、Al、Cu、Si、Ta、Zr、Li、F、Mg與鑭系元素所組成之族群。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之鋰離子電池的電極結構，其中該些正溫度係數材料之作動溫度範圍為70℃~160℃。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之鋰離子電池的電極結構，其中該些正溫度係數材料之陶瓷居里溫度為60℃~120℃。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之鋰離子電池的電極結構，其中所述導電粒子包括金屬顆粒(metal particles)、金屬氧化物或碳黑。
  5. 如申請專利範圍第4項所述之鋰離子電池的電極結構，其中所述碳黑包括導電碳、奈米導電碳材或乙炔黑。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之鋰離子電池的電極 結構，其中以所述摻雜元素的總量為基礎，所述摻雜元素中的Pb、Ca、Sr、Si在100mol%以下，其他元素則為20mol%以下。
  7. 如申請專利範圍第1項所述之鋰離子電池的電極結構，其中該些正溫度係數材料之高分子熔點溫度為70℃~160℃。
  8. 一種鋰離子電池，至少包括電解液及電極組，所述電極組包括正極、負極以及位於該正極與該負極之間的隔離膜，其特徵在於該正極與該負極中至少一者為申請專利範圍第1~7項中任一項所述之鋰離子電池的電極結構。
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