TWI486486B - 鋁－石墨複合物、使用它之散熱組件及ｌｅｄ發光構件 - Google Patents

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Description

鋁-石墨複合物、使用它之散熱組件及LED發光構件
本發明係關於一種鋁-石墨複合物、使用它之散熱組件及LED發光構件。
近幾年，作為可輕量、薄型化及省電力化的照明、發光裝置，發光二極體(以下稱為LED)受人矚目。LED元件係使正向電流流到半導體的pn接合，就會發光的元件，係使用GaAs、GaN等的III-V族半導體結晶所製造。隨著半導體的磊晶成長技術與發光元件製程技術的進步，已開發出轉換效率優良的LED，在各種領域被廣泛使用。
LED元件係由使III-V族半導體結晶磊晶成長於單晶成長基板上的p型層與n型層及為兩者所夾的光活性層所構成。一般係使GaN等的III-V族半導體結晶磊晶成長於單晶藍寶石等的成長基板上後，形成電極等，形成LED發光元件(專利文獻1)。
近幾年，LED元件的發光效率的改善快速進展，發熱量伴隨LED的高亮度化而增加。因此，若不採取充分的散熱對策，LED的可靠性就會降低。具體而言，伴隨LED元件溫度的上升，會產生亮度降低及元件壽命降低的問題。因此，為了提高LED封裝體的散熱性，而在安裝LED的基板部分使用銅或鋁等的熱傳導率高的金屬材料。在只是基板散熱不夠的情況下，作為散熱對策，有時會進一步使用金屬製的散熱器(heat sink)。
對於LED元件應用於照明用途，LED的高輸出化、大型化更加進展。一般LED元件係利用焊錫等接合於基板而使用。若LED元件與基板材料的熱膨脹率不同，則會在接合層產生應力，最壞的情況，有時會發生LED元件的破壞等，可靠性顯著降低。
為了對應於伴隨LED的高輸出化、大型化的發熱量增加，作為熱傳導率高、熱膨脹係數小的材料，已知使陶瓷粒子與金屬鋁複合化的金屬基複合材料(專利文獻2)。例如使碳化矽與鋁複合化的金屬基複合材料，在特性方面滿足上述特性，但為難加工性材料，作為LED用基板使用時，有高價的課題。因此，作為加工性比較優良的金屬基複合材料，正在研究使石墨與鋁複合化的金屬基複合材料(專利文獻3)。
由鋁與石墨構成的金屬基複合材料，當初被開發作為滑動構件。為了使特性提高，正在進行在高溫、高壓下，使石墨材料浸漬鋁合金，改善特性的研究(專利文獻4)。
[專利文獻1]特開2005-117006號公報
[專利文獻2]日本專利第3468358號
[專利文獻3]日本專利第3673436號
[專利文獻4]特開平5-337630號公報
要使鋁-石墨複合物的熱傳導特性提高，使用結晶性高的焦炭系石墨材料作為石墨材料有效。然而，焦炭系石墨材料的材料的各向異性強，與鋁複合化所得到的鋁-石墨複合物亦在特性上產生各向異性。LED發光構件的基板材料除了熱傳導率或熱膨脹率的特性以外，作為構件的均勻性很重要。過度地使用有各向異性的材料的情況，有發生翹曲等，或者最壞的情況，發生LED元件破壞的課題。
熱傳導率等的特性優良的鋁-石墨複合物適合以澆鑄鍛造法製造。然而，在澆鑄鍛造法中使用的材料高價，所以將使用澆鑄鍛造法而如一般所製造的鋁-石墨複合物用作LED發光構件用的基板的情況，有LED發光構件變得高價的課題。
LED發光構件除了使用的基板材料以外，發光構件全體的散熱對策非常重要。因此，除了使用散熱特性優良的基板材料以外，若用於搭載LED的電路部分的絕緣材料的特性及厚度等的形狀不適當，則有作為LED發光構件而得不到充分的特性的課題。
本發明係鑑於上述狀況所完成者，其目的係提供一種散熱特性及可靠性優良的LED發光構件及構成它的散熱組件。
本發明為了達成上述目的而專心研究的結果，得到以下見解：將各向同性石墨材料加工成板狀後，經由脫模板層積複數片，以澆鑄鍛造法與鋁合金複合化，藉此可有效地製作熱傳導率、熱膨脹率、強度特性優良的板狀的各向同性鋁-石墨複合物。再者，得到以下見解而完成本發明：藉由使基板材料、絕緣材料及電路結構適性化，可得到散熱特性及可靠性優良的LED發光構件。
即，本發明係以依次經過下述步驟為特徵的鋁-石墨複合物之製造方法：
(1)將溫度25℃的熱傳導率為100~200W/mK、正交的3方向的熱傳導率的最大值/最小值為1~1.3、溫度25℃~150℃的熱膨脹係數為2×10-6 ~5×10-6 /K、正交的3方向的熱膨脹係數的最大值/最小值為1~1.3、及氣孔率為10~20體積%的各向同性石墨材料加工成板厚0.5~3mm的板狀的步驟。
(2)將板狀的各向同性石墨材料以脫模板夾入而層積，並以垂直方向的安裝力矩相對於各向同性石墨材料的板面為1~50Nm的方式加壓的步驟。
(3)藉由澆鑄鍛造法，將含有矽3~20質量%的鋁合金以20MPa以上的壓力加壓浸漬，使各向同性石墨材料的氣孔的70%以上以鋁合金浸漬，並在板狀各向同性石墨材料的兩主面上設置平均厚度為10~300μm的鋁合金層的步驟。
此外，本發明係以在上述鋁-石墨複合物之製造方法中，更包含鋁合金層的去除步驟為特徵的鋁-石墨複合物之製造方法。再者，係各向同性石墨材料為焦炭系石墨的鋁-石墨複合物。
再者，本發明係以表面粗糙度(Ra)為0.1~3μm、溫度25℃的熱傳導率為150~300W/mK、正交的3方向的熱傳導率的最大值/最小值為1~1.3、溫度25℃~150℃的熱膨脹係數為4×10-6 ~7.5×10-6 /K、正交的3方向的熱膨脹係數的最大值/最小值為1~1.3、及3點彎曲強度為50~150MPa為特徵的鋁-石墨複合物。
此外，本發明係以在板狀的鋁-石墨複合物上施行孔等形狀加工而成為特徵的散熱組件。此外，係以在板狀的鋁-石墨複合物的表面形成鍍敷層而成為特徵的散熱組件。
再者，本發明係以在鋁-石墨複合物之一主面或兩主面上，經由絕緣層形成金屬電路而成為特徵的散熱組件，及以在鋁-石墨複合物之一主面或兩主面上，經由活性金屬接合材料層形成金屬電路而成為特徵的散熱組件。此外，係以在該散熱組件上搭載LED裸晶片及/或LED封裝體為特徵的LED發光構件。
本發明之鋁-石墨複合物具有高熱傳導、低熱膨脹、高強度的優良特性。此外，因使用各向同性石墨材料，故各特性的各向異性小，適合作為LED發光構件及用於它之散熱組件。此外，本發明係使LED發光構件之散熱構造適性化，而提供一種發光特性及可靠性優良的LED發光構件。
 實施發明之形態
以下，就本發明之LED發光構件及用於它的鋁-石墨複合物之一實施形態進行說明。
構成鋁-石墨複合物1的石墨材料，係溫度25℃的熱傳導率為100~200W/mK，且正交的3方向的熱傳導率的最大值/最小值為1~1.3，溫度25℃~150℃的熱膨脹係數為2×10-6 ~5×10-6 /K，且正交的3方向的熱膨脹係數的最大值/最小值為1~1.3，氣孔率為10~20體積%的各向同性石墨材料。在本說明書中，所謂「正交的3方向」，係對於塊(block)狀的各向同性石墨材料的各主面垂直的3方向(縱方向、橫方向、高度方向)。為了滿足鋁-石墨複合物1作為LED發光構件的基板材料所要求的特性，石墨材料需要具有上述特性。
將各向同性石墨材料加工成板厚0.5~3mm的板狀後，將複數片以脫模板夾住而層積，以鐵板等夾住兩側，利用螺釘、螺母，以垂直方向的安裝力矩相對於各向同性石墨材料的板面為1~50Nm的方式夾入而製作層積體。再者，在本說明書中，所謂「板狀」，係總稱具有平行或大致平行的2主面的形狀者，其主面可為圓板形狀、橢圓形狀、三角形等的形狀。
使各向同性石墨材料與鋁合金複合化的方法，係將各向同性石墨材料與鋁合金加熱到鋁合金的熔點以上後，加壓浸漬的澆鑄鍛造法適合。將層積體加熱到鋁合金的熔點以上的溫度後，加壓浸漬鋁合金金屬溶液，藉此可得到具有適合LED發光構件的特性的鋁-石墨複合物1。
各向同性石墨材料的溫度25℃的熱傳導率為100~200W/mK，且正交的3方向的熱傳導率的最大值/最小值為1~1.3。若各向同性石墨材料的熱傳導率小於100W/mK，則所得到的鋁-石墨複合物1的熱傳導率變低，用作LED發光構件的基板材料時，散熱特性不足，並不理想。關於上限，雖無特性上的限制，但若熱傳導率超過200W/mK，則材料本身變得高價，特性的各向異性變強，並不理想。此外，若各向同性石墨材料的正交的3方向的熱傳導率的最大值/最小值超過1.3，則散熱特性的各向異性變得過大，用作LED發光構件的基板材料時，會發生LED元件的溫度過度地上升等的問題，並不理想。
各向同性石墨材料的溫度25℃~150℃的熱膨脹係數為2×10-6 ~5×10-6 /K，且正交的3方向的熱膨脹係數的最大值/最小值為1~1.3。若各向同性石墨材料的溫度25℃~150℃的熱膨脹係數小於2×10-6 /K或超過5×10-6 /K，則所得到的鋁-石墨複合物1與LED元件的熱膨脹係數之差變得過大，會發生LED元件的壽命降低，有時LED元件破壞等的問題，並不理想。再者，若各向同性石墨材料的溫度25℃~150℃的正交的3方向的熱膨脹係數的最大值/最小值超過1.3，則所得到的鋁-石墨複合物1的熱膨脹係數的各向異性變得過大。LED元件發光時，不均勻的應力會施加於LED元件，會發生LED元件的壽命降低，有時LED元件破壞等的問題，並不理想。
再者，各向同性石墨材料的氣孔率為10~20體積%。若氣孔率小於10體積%，則加壓浸漬鋁合金之際，無法在氣孔部分充分浸漬鋁合金，所得到的鋁-石墨複合物1的熱傳導率特性降低，並不理想。此外，若氣孔率超過20體積%，則所得到的鋁-石墨複合物1中的鋁合金的含有量變多，其結果，鋁-石墨複合物1的熱膨脹係數變大，並不理想。作為各向同性石墨材料的原料，由熱傳導率之點，以焦炭系石墨為原料，形成流體靜壓後，石墨化所得到的各向同性石墨材料適合。
將具有上述特性的各向同性石墨材料加工成板厚0.5~3mm的板狀後使用。由於廉價地提供最後所得到的板狀的鋁-石墨複合物1，所以需要也將原料的各向同性石墨及所得到的鋁-石墨複合物1的加工放在心上，最有效地製作板狀的鋁-石墨複合物1。特別是在加壓浸漬法方面，如何有效地製作鋁-石墨複合物1很重要。將加工成板狀的各向同性石墨材料分別以脫模板夾住，並將此層積複數片後作為長方體形狀的塊體(層積體)加壓浸漬，藉此可達成效率化。實用上，板狀的各向同性石墨材料的一主面的面積為100~2500cm2 適合。板狀的各向同性石墨材料的一主面的面積小於100cm2 時，1次複合化所得到的鋁-石墨複合物1的體積小，所得到的板狀的鋁-石墨複合物1的每單位體積的成本變高。另一方面，若板狀的各向同性石墨材料的面積超過2500cm2 ，則複合化所使用的設備變得非常高價，並且鋁-石墨複合物1的翹曲會變大。處理性降低，並且電路形成等變得困難，板狀的鋁-石墨複合物1的每單位體積的成本變高，並不理想。
為了使預定厚度的均勻鋁合金層形成於鋁-石墨複合物1的表面，最好以板狀的各向同性石墨材料的表面起伏為500μm以下，較好為100μm以下的方式加工。若板狀的各向同性石墨材料的表面起伏超過500μm，則鋁-石墨複合物1表面的鋁合金層厚度的偏差變大，並不理想。另一方面，藉由去除鋁-石墨複合物1表面的鋁合金層，雖可改善鋁合金層厚度的偏差的問題，但鋁合金層的厚度厚時或鋁-石墨複合物1的翹曲大時，去除該鋁合金層需要費用，並且加工後的鋁-石墨複合物1的厚度降低，最後加工後所得到的板狀的鋁-石墨複合物1的每單位體積的成本變高，並不理想。
板狀的各向同性石墨材料的板厚為了與鋁-石墨複合物1的板厚大致同等，0.5~3mm較好，更好為1~2mm。若板狀的各向同性石墨材料的板厚小於0.5mm，則將鋁-石墨複合物1用作LED元件搭載用基板材料時，熱容量不足，LED元件的溫度會瞬間上升，並不理想。另一方面，若板厚超過3mm，則鋁-石墨複合物1的厚度方向的熱阻增加，LED元件的溫度會上升，並不理想。
板狀的各向同性石墨材料以塗有脫模劑的脫模板分別夾住，將此層積而形成一個塊體(層積體)。由澆鑄鍛造法的浸漬效率之點，以脫模板夾住的各向同性石墨材料的層積片數，最好層積體的各邊長度為同等程度。就層積厚度而言，以板狀的各向同性石墨材料的外周長度的1/8~1/2左右適合。層積此各向同性石墨材料而形成一個塊體之際，以垂直方向的安裝力矩相對於各向同性石墨材料的板面為1~50Nm的方式，以脫模板夾入而層積。層積方法並不特別限定，例如可列舉下述方法：將各向同性石墨材料以塗有脫模劑的不銹鋼製的脫模板夾住層積後，在兩側配置鐵製的板，用螺栓連結後以預定安裝力矩緊固，而形成一個塊體。關於適當的安裝力矩，雖因使用的各向同性石墨材料的強度、厚度、面積、片數而不同，但若安裝力矩小於1Nm，則有時鋁-石墨複合物1表面的鋁合金層的厚度會變厚，或者厚度差會變得過大。另一方面，若安裝力矩超過50Nm，則緊固時有各向同性石墨材料破損等的問題，並不理想。
其次，將此層積體以溫度600~750℃，在大氣氣氛或氮氣氛下加熱後，配置於高壓容器內。為了防止層積體的溫度降低，盡量快速地供給加熱到熔點以上的鋁合金的金屬溶液，並以20MPa以上的壓力加壓，使其浸漬於石墨成形體的空隙中。再者，有時也以去除浸漬時的變形的目的，進行浸漬品的退火(anneal)處理。層積時使用的脫模板，由脫模性之面，有時會塗布石墨、氮化硼、氧化鋁等脫模劑而使用。特別是在不銹鋼製的脫模板上塗布氧化鋁等後，塗布石墨脫模劑的脫模板，脫模性佳，很理想。另一方面，去除板狀的鋁-石墨複合物1表面的鋁合金層的情況，作為脫模板，除了上述脫模板以外，亦可使用石墨片材或未塗布脫模劑的金屬材料。
若層積體的加熱溫度小於溫度600℃，則鋁合金的複合化不充分，鋁-石墨複合物1的熱傳導率等的特性降低，並不理想。另一方面，若加熱溫度超過750℃，則與鋁合金的複合化時，產生低熱傳導率的碳化鋁，鋁-石墨複合物1的熱傳導率降低，並不理想。再者，若浸漬時的壓力小於20MPa，則鋁合金的複合化不充分，鋁-石墨複合物1的熱傳導率降低，並不理想。更好的浸漬壓力為50MPa以上。
鋁-石墨複合物1中的鋁合金最好含有矽3~20質量%。若含矽量超過20質量%，則鋁合金的熱傳導率降低，並不理想。另一方面，若含矽量小於3質量%，則熔化的鋁合金的熔流變差，浸漬時鋁合金無法充分滲透到各向同性石墨材料的空隙內，並不理想。關於鋁合金中的鋁、矽以外的金屬成分，若為特性不過度地變化的範圍，則不特別限制，若為鎂，則可含有到3質量%左右。
雖然在鋁-石墨複合物1表面形成鋁合金層，但較好的平均厚度為10~300μm，更好為10~100μm。鋁合金層亦可研磨加工鋁-石墨複合物1表面而調整成預定的厚度。鋁合金層適合在表面施行鍍敷處理。若平均厚度小於10μm，則有時會發生鋁-石墨複合物1部分露出，成為鍍敷不足，或者鍍敷密合性降低等的問題。另一方面，若平均厚度超過300μm，則鋁-石墨複合物1的熱膨脹係數變得過大，並不理想。此外，若鋁合金層的平均厚度超過300μm，或者兩主面的鋁合金層的平均厚度差極端地變得過大，則鋁-石墨複合物1的翹曲變大，處理性降低，並且其後的電路形成等變得困難，並不理想。
有時會去除鋁-石墨複合物1表面的鋁合金層，而在鋁-石墨複合物1露出的狀態下使用。去除鋁合金層的方法並不特別限定，例如可列舉銑床等的機械加工、磨光機、帶式磨削機、噴砂機的去除。此外，亦可用鹼液、酸液等蝕刻鋁-石墨複合物1表面的鋁合金層，以去除鋁合金層。再者，亦可部分地去除鋁-石墨複合物1表面的鋁合金層，以改善板狀的鋁-石墨複合物1的平面度。
鋁-石墨複合物1係以鋁合金浸漬各向同性石墨材料的氣孔的70%以上。若未以鋁合金浸漬的氣孔超過30%，則鋁-石墨複合物1的熱傳導率降低，並不理想。
鋁-石墨複合物1係溫度25℃的熱傳導率為150~300W/mK，且正交的3方向的熱傳導率的最大值/最小值為1~1.3。若溫度25℃的熱傳導率小於150W/mK，則用作LED發光構件的基板材料時，散熱特性不足，並不理想。關於上限，雖無特性上的限制，但材料本身變得高價，特性的各向異性變強，並不理想。此外，若正交的3方向的熱傳導率的最大值/最小值超過1.3，則散熱特性的各向異性變得過大，用作LED發光構件的基板材料時，有LED元件的溫度過度地上升等的問題，並不理想。
鋁-石墨複合物1係溫度25℃~150℃的熱膨脹係數為4×10-6 ~7.5×10-6 /K，且正交的3方向的熱膨脹係數的最大值/最小值為1~1.3。若溫度25℃~150℃的熱膨脹係數小於4×10-6 /K，或者超過7.5×10-6 /K，則鋁-石墨複合物1與LED元件的熱膨脹係數之差變得過大，會發生LED元件的壽命降低，有時LED元件破壞等的問題，並不理想。再者，若溫度25℃~150℃的正交的3方向的熱膨脹係數的最大值/最小值超過1.3，則鋁-石墨複合物1的熱膨脹係數的各向異性變得過大，LED元件發光時，不均勻的應力會施加於LED元件，會發生LED元件的壽命降低，有時LED元件破壞等的問題，並不理想。
鋁-石墨複合物1的3點彎曲強度為50~150MPa。若3點彎曲強度小於50MPa，則有時會在處理時發生崩碎等。此情況，由於鋁-石墨複合物1為導電性材料，所以會成為絕緣不良等的原因，並不理想。此外，用螺釘固定在散熱器或殼體上使用時，有時會在緊固時發生崩碎等，並不理想。關於3點彎曲強度的上限，雖無特性上的限制，但要形成鋁-石墨複合物1的3點彎曲強度超過150MPa的高強度，需要添加其他的陶瓷粒子或添加熱傳導特性差的嵌合(mosaic)石墨等。有時鋁-石墨複合物1的熱傳導率會降低，並不理想。再者，將LED發光構件用於汽車等移動機器用的照明用途時，若強度不充分，則會因振動等而發生崩碎或破損等，並不理想。
板狀的鋁-石墨複合物1的表面粗糙度(Ra)較好為0.1~3μm，更好為0.1~2μm。若表面粗糙度(Ra)超過3μm，則用作LED發光構件的基板材料時，得不到與絕緣層4或LED元件接合之際的密合強度，並且低熱傳導的絕緣層4的厚度變厚，散熱特性降低，並不理想。另一方面，關於表面粗糙度(Ra)的下限，雖無特性面的限制，但要使Ra成為小於0.1μm，需要加工板狀的鋁-石墨複合物1表面，成本變高，並不理想。
將搭載有LED元件的基板用作LED發光構件的情況，由散熱性之面，大多經由散熱潤滑油或散熱片材等而接合於金屬製的散熱器或殼體等使用。在此種使用形態下，為了確保接合面的密合性，而採用將搭載有LED元件的基板用螺釘固定在金屬製的散熱器或殼體等上面的方法。在基板材料上形成孔，將搭載有LED元件的基板用螺釘固定在散熱器或殼體等上面，藉此可使兩者的密合性提高，並可使接合部分的可靠性提高。鋁-石墨複合物1因加工性優良，故可用通常的鑽頭等進行孔加工。此外，利用雷射加工或水流噴射(water jet)加工，甚至沖壓(press)加工，亦可形成孔。關於孔的形狀，若為可用螺釘固定的形狀即可，也可以是U字形狀等。
LED發光構件係將LED元件接合於由板狀的鋁-石墨複合物1構成的基板。接合方法一般使用高熱傳導性黏接劑或錫焊等。由熱傳導性之面，不經由熱傳導率低的絕緣層4而直接錫焊於基板材料上較好。然而，鋁-石墨複合材料1無法直接錫焊，所以在鋁-石墨複合物1的表面形成鍍敷層。鍍敷層的形成方法並不特別限定，可用電鍍或無電鍍形成。鍍敷的材質可採用鎳、銅、金、錫等，亦可使用此等的複合鍍敷。關於鍍敷厚度，若為可確保基材的鋁-石墨複合物1與鍍敷層的密合性及焊錫潤濕性的範圍，則由熱傳導之面，盡量薄者較好，一般為1~5μm。
LED發光構件的LED元件也可以是連裸晶片也被封裝化的構造。此外，在鋁-石墨複合物1之一主面或兩主面形成有金屬電路3的散熱組件與LED元件接觸的部分已進行或未進行電氣絕緣處置均可。此處，在本說明書中，所謂「散熱組件」，係放射從LED元件產生之熱的構件的總稱，例如係指在由鋁-石墨複合物1構成的基板之一主面或兩主面上任意形成有金屬電路3者。
第1圖及第3圖中顯示LED元件與散熱組件接觸的部分未進行電氣絕緣處置的情況的一實施形態。係在板狀的鋁-石墨複合物1之一主面或兩主面上經由絕緣層4或活性金屬接合材料層7而形成金屬電路3，並且在金屬電路3表面或鋁-石墨複合物1上直接利用硬焊法等配置LED元件(LED晶片2)的構造。
形成於鋁-石墨複合物1之一主面或兩主面上的絕緣層4，係以耐熱性樹脂與無機填充物為主要成分的硬化性樹脂組成物，並且硬化後的熱傳導率為1W/mK以上較好。作為耐熱樹脂，例如可使用環氧樹脂、矽樹脂、聚醯胺樹脂、丙烯酸樹脂等。耐熱樹脂的使用比例為10~40容量%，若小於10容量%，則絕緣層組成物的黏度上升，作業性降低，另一方面，若超過40容量%，則絕緣層4的熱傳導性降低，並不理想。
板狀的鋁-石墨複合物1與LED元件的熱膨脹係數之差大的情況，為了鬆弛加熱周期所造成的接合部分的疲勞，硬化後的樹脂組成物的儲存彈性模數在300K為15000MPa以下較好。此情況，硬化性樹脂組成物藉由組合(1)以環氧樹脂為主體的樹脂、(2)具有聚醚骨架，並在主鏈的末端具有一級胺基的硬化劑、及(3)無機填充劑，可提供應力鬆弛性、電氣絕緣性、散熱性、耐熱性、耐濕性優良的硬化物。環氧樹脂可使用雙酚F型環氧樹脂或雙酚A型環氧樹脂等的通用環氧樹脂。若使選自具有雙環戊二烯骨架的環氧樹脂、具有萘骨架的環氧樹脂、具有聯苯骨架的環氧樹脂及具有酚醛清漆骨架的環氧樹脂的一種以上含有全環氧樹脂中10質量%以上，則應力鬆弛性與耐濕性的平衡更加提高。具有酚醛清漆骨架的代表性環氧樹脂中，有酚系酚醛清漆型環氧樹脂或甲酚酚醛清漆型環氧樹脂，但亦可使用兼具雙環戊二烯骨架、萘骨架或聯苯骨架與酚醛清漆骨架的環氧樹脂。作為環氧樹脂，也可以單獨使用具有上述骨架的環氧樹脂。此外，也可以以環氧樹脂為主體，作為其他樹脂，調配酚醛樹脂、聚醯亞胺樹脂等熱硬化性樹脂或苯氧樹脂、丙烯酸橡膠、丙烯腈-丁二烯橡膠等高分子量樹脂。若考慮應力鬆弛性、電氣絕緣性、耐熱性、耐濕性的平衡，則上述高分子量樹脂的調配量相對於與環氧樹脂的合計量，為30質量%以下較好。
為了降低硬化後的樹脂組成物的儲存彈性模數，硬化劑使用具有聚醚骨架，並在主鏈的末端具有一級胺基的硬化劑。可與其他硬化劑併用。若併用芳族胺系硬化劑，則可更加適合應力鬆弛性、電氣絕緣性、耐濕性等的平衡。作為芳族胺系硬化劑，可使用二胺基二苯甲烷、二胺基二苯碸、間苯二胺等。也可以進一步併用酚系酚醛清漆樹脂等的硬化劑。
作為無機填充物，例如可列舉氧化鋁(鋁士)、氧化矽、氧化鎂等的氧化物陶瓷、氮化鋁、氮化矽、氮化硼等的氮化物陶瓷及碳化物陶瓷等。硬化性樹脂組成物中的無機填充物的比例為無機填充物18~27容量%。若是此範圍以外，則有樹脂組成物黏度的上升，熱傳導率的降低，並不理想。無機填充物係最大粒子直徑100μm以下、最小粒子直徑0.05μm以上的球狀粒子較好。再者，含有50~75質量%粒子直徑5~50μm的粒子，含有25~50質量%粒子直徑0.2~1.5μm的粒子更好。
絕緣層4按照需要，亦可使用矽烷系偶合劑、鈦酸鹽系偶合劑、穩定劑、硬化促進劑等。
作為金屬電路3的材料，可列舉銅箔、鋁箔、銅-鋁複合箔、銅-鎳-鋁複合箔等。
作為在板狀的鋁-石墨複合物1上經由絕緣層4而形成金屬電路3的手法，例如可列舉以下手法。利用絲網印刷等方法，將為絕緣層4的硬化性樹脂組成物漿料圖案印刷於鋁-石墨複合物1上，加熱成為半硬化狀態後，貼合金屬箔，再加熱成為大致完全硬化狀態的方法，或者預先將絕緣層4加工成半硬化狀態的片狀，利用熱壓裝置使其和金屬箔一起一體化的方法。關於電路的圖案形成方法，雖無特別限制，但預先在金屬箔上的預定處塗布抗蝕油墨，使其加熱或紫外線(UV)硬化後，利用氯化銅、過氧化氫溶液與硫酸的混合物等的蝕刻溶液，藉由蝕刻形成較好。
第2圖中顯示LED元件與散熱組件接觸的部分已進行電氣絕緣處置的情況的一實施形態。第2圖顯示在板狀的鋁-石墨複合物1之一主面或兩主面上經由絕緣層4而形成金屬電路3，並且在LED元件(LED晶片2)的下部經由層間連接突起6而以層間連接的構造。
或者如第3圖所示，以在板狀的鋁-石墨複合物1之一主面及/或兩主面上經由活性金屬接合材料層7形成金屬電路3而成為特徵的散熱構造較好。
在第2圖中，作為金屬電路3的材料、絕緣層4的材料，可以與第1圖所示的情況同樣。作為經由層間連接突起6而以層間連接，形成層間連接構造的方法，在板狀的鋁-石墨複合物1上形成層間連接突起6的方法，若為可導電連接金屬電路3與層間連接突起6的方法，則什麼都可以，例如可列舉利用金屬鍍敷形成的方法、利用導電性糊形成的方法等。作為在具有此層間連接突起6的狀態下使絕緣層4形成的手法，有以下手法：將使絕緣層4組成物成為漿料狀者在層間連接突起6的周圍及上部，利用絲網印刷等方法填充，加熱成為半硬化狀態後，將金屬箔貼合於此，再利用加熱成為大致完全硬化狀態後，利用蝕刻等去除該層間連接突起6上部的金屬電路，並利用雷射加工等去除絕緣層組成物的方法，或者預先將絕緣層組成物加工成半硬化狀態的片狀，利用熱壓裝置，使其和金屬箔一起一體化，形成在與層間連接突起6對應的位置具有凸部，並在表面形成有金屬層的層積體，去除此層積體的凸部，而使層間連接突起6露出等的手法。
在第3圖中，作為金屬電路3的材料，可使用單體Al製、或者Al-Si合金、Al-Si-Mg合金、Al-Mg-Mn等的單體Al合金製。
作為構成活性金屬接合材料層7的材料，可使用Al-Si系或Al-Ge系的合金或者Al-Cu-Mg系合金，特別是Al-Cu-Mg系合金較好。首先，是因為Al-Cu-Mg系合金相較於Al-Si系、Al-Ge系、Al-Si-Ge系或者此等中加有Mg之系，與陶瓷系素材的接合條件的容許幅度寬廣，不是真空中亦可接合，所以生產性優良的接合成為可能。即，在Al-Si系或Al-Ge系方面，若不比較大量地添加Si或Ge，則熔點不降低，但若大量地添加，則產生變硬且變脆的問題。為了不使此種問題發生，例如在Al-Si系合金方面，若將Si的比例降到5%，則熔點成為615℃，即使進行加壓，在620℃以下的溫度的接合也困難。相對於此，在Al-Cu-Mg系合金方面，即使將Cu的比例降到4%左右，亦適當地採取加壓等的手段，藉此在600℃左右的接合也可能，接合條件的容許幅度變寬。
其次，是因為Al-Cu-Mg系合金相較於Si或Ge，Cu或Mg容易均勻地擴散於Al中，所以會產生局部的熔化，或者擠出多餘的接合材料而難以產生邊緣鼓出，在短時間比較穩定的接合成為可能。
所使用的Al-Cu-Mg系合金，Al、Cu、Mg的三成分合金不用說，也可以含有其以外的成分。例如，除了Al、Cu、Mg以外，也可以含有Zn、In、Mn、Cr、Ti、Bi、B、Fe等的成分合計5重量%左右以下。
Al-Cu-Mg系合金中的Cu的比例為2~6重量%較好。若小於2重量%，則接合溫度變高，接近Al的熔點，而若超過6重量%，則接合後的接合材料的擴散部分變得特別硬，有電路基板的可靠性降低之虞。最好為1.5~5重量%。另一方面，關於Mg，藉由少量添加，接合狀態成為良好。此推測是因為Al表面的氧化物層的去除效果或氮化鋁基板表面與接合材料的潤濕性改善效果。Mg的比例最好為0.1~2重量%。若小於0.1重量%，則添加效果不顯著，若超過2重量%，則給與Al或Al合金的硬度不良影響，並且有時會在接合時大量揮發而造成爐作業的阻礙。特別好為0.3~1.5重量%。
如列舉所使用的接合材料的巿售品的一例，則以Al中含有4重量%左右的Cu與0.5重量%左右的Mg的2018合金，甚至含有0.5重量%左右的Mn等的2017合金為首，以及2001、2005、2007、2014、2024、2030、2034、2036、2048、2090、2117、2124、2214、2218、2224、2324、7050等。
接合溫度為560~630℃，可適用相當廣大範圍，但適當範圍卻因接合材料的組成而不同。在添加有Zn或In等的低熔點成分，或者Cu或Mg等的含有量比較多的情況下，即使600℃以下，亦可充分接合。若接合溫度超過630℃，則在接合時容易產生焊接缺陷(電路所產生的蛀孔現象)，並不理想。
加熱接合時，在相對於鋁-石墨複合物1的板面垂直的方向以10~100kgf/cm2 ，特別是15~80kgf/cm2 加壓較好。作為加壓方法，可使用放置重錘的夾具藉由機械地加壓而進行。加壓最好於至少接合開始的溫度，例如使用95.7% Al-4% Cu-0.3% Mg合金箔以610℃接合的情況，保持在此壓力內到580℃。
在散熱組件方面，在板狀的鋁-石墨複合物1之一主面及/或兩主面上形成金屬電路3，例如Al系電路。Al-Cu-Mg系合金的接合材料，雖然層積於板狀的鋁-石墨複合物1與構成金屬電路3的Al系電路圖案、Al系電路形成用金屬板之間而使其揷入，但若預先與此等複合化，則容易使用。
散熱組件藉由使用Al-Cu-Mg系合金作為構成活性金屬接合材料層7的接合材料，可顯著提高其生產性。其理由之一是接合並不限定於真空爐。真空爐本來高價，並且連續化困難，若是分批(batch)爐，則容積效率差。若是大型爐，則容易產生溫度分布，不能期望高收獲率的生產。相對於此，若使用Al-Cu-Mg系合金以取代先前之Al-Si系或Al-Ge系合金的接合材料，則即使不是真空下，亦可在N2 、H2 、惰性氣體及此等的混合氣體的低氧氣氛下接合，所以爐構造簡單，連續化也容易。藉由連續化，可使溫度分布等的製品的偏差要因減低，並可製造良率佳、品質穩定的製品。
使用Al系電路形成用金屬板作為構成金屬電路3的構件而製造散熱組件之際，以Al系電路形成用金屬板與板狀的鋁-石墨複合物1彼此相鄰的方式層積而加熱較好。因為Al系電路形成用金屬板的熱膨脹係數大於板狀的鋁-石墨複合物1，所以使因接合後的冷卻而板狀的鋁-石墨複合物1側成為凸形的變形減輕。此係利用Al為塑性變形容易的材料之點，為了避免Al材料彼此的黏接，按照需要，也可以使間隔材料揷入。
實施例 (實施例1、2)
實施例1係將體積密度1.83g/cm3 的各向同性石墨材料(東海碳公司製造：G347)，實施例2係將體積密度1.89g/cm3 的各向同性石墨材料(東海碳公司製造：G458)加工成200mm×200mm×1.5mm的板狀。此外，作為脫模板，在200×200×0.6mm的不銹鋼板上塗布氧化鋁溶液(日產化學公司製造：氧化鋁溶液200)後，以溫度350℃進行1小時的加熱處理，再塗布石墨脫模劑。其次，將板狀的各向同性石墨材料及特性評估用的200×200×25mm的各向同性石墨材料以脫模板夾住，層積70片後，在兩側配置12mm厚度的鐵板，並以M10的螺栓8支連結，以面方向的安裝力矩為20Nm的方式，用扭力扳手緊固而形成層積體。所得到的層積體以電爐在氮氣氛下，以溫度650℃預熱1小時後，收進已預先加熱的內徑300mm×300mm×300mmH的沖壓模內，注入含矽12質量%的鋁合金的金屬溶液，以100MPa的壓力加壓20分鐘，使各向同性石墨材料浸漬鋁合金。其次，冷卻到室溫後，用濕式帶鋸機切斷鋁合金與脫模板的境界部分及鐵板部分，剝下夾著的脫模板，得到200mm×200mm×1.6mm的鋁-石墨複合物。為了去除浸漬時的變形，所得到的複合物以溫度500℃進行了2小時的退火處理。
由在實施例1及2使用的各向同性石墨材料，利用磨削加工製作了正交的3方向的熱膨脹係數測量用試驗物(3×3×20mm)及熱傳導率測量用試驗物(25mm×25mm×1mm)。使用各試驗物，以熱膨脹計(精工電子工業公司製造；TMA300)測量溫度25℃~150℃的熱膨脹係數，以雷射閃光(laser flash)法(理學電機公司製造；LF/TCM-8510B)測量25℃的熱傳導率。表1中顯示其結果。各向同性石墨材料的氣孔率係使用石墨的理論密度：2.2g/cm3 ，自以阿基米德(Archimedes)法測量的體積密度算出。
其次，由所得到的鋁-石墨複合物，利用磨削加工製作正交的3方向的熱膨脹係數測量用試驗物(3×3×20mm)、熱傳導率測量用試驗物(25mm×25mm×1mm)及強度試驗物(3mm×4mm×40mm)，使用各試驗物，以熱膨脹計(精工電子工業公司製造；TMA300)測量溫度25℃~150℃的熱膨脹係數，以雷射閃光(laser flash)法(理學電機公司製造；LF/TCM-8510B)測量25℃的熱傳導率及測量3點彎曲強度(依據JIS-R1601)。此外，以阿基米德(Archimedes)法測量試驗物的體積密度，算出各向同性石墨材料的氣孔的浸漬率。
關於實施例1的板狀的鋁-石墨複合物，以卡尺測量板厚，以表面粗糙度計測量切斷加工面的表面粗糙度(Ra)後，利用機械加工沿著各樣品的對角線進行切斷，等間隔地測量10點藉由切斷而露出的一方主面的鋁合金層的對角線方向的厚度，基於測量值對於板面算出垂直方向的厚度的平均。表3中顯示其結果。另一方面，實施例2的板狀的鋁-石墨複合物，係使用塗有#120的SiC磨粒的砂帶，以濕式砂帶研磨機去除兩主面的鋁合金層後，測量板厚及表面粗糙度(Ra)。表3中顯示結果。
(LED發光構件之製造例)
(1)以通用混合攪拌機混合雙酚F型環氧樹脂(埃比科特(Epikote)807：環氧當量=173、殼牌石油環氧股份有限公司製造)100質量份作為環氧樹脂、矽烷偶合劑、ν-縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷(AZ-6165：日本優尼卡(Unicar)股份有限公司製造)5質量份、平均粒徑5.2μm的氧化鋁(AS-50：昭和電工股份有限公司製造)300質量份作為無機填充物、平均粒子直徑1.2μm的球狀氧化鋁(AKP-15：住友化學股份有限公司製造)200質量份，並對此調配、混合聚氧丙烯胺(杰法明(Jeffamine)D-400：德士古化工公司製造)25質量份、聚氧丙烯胺(杰法明(Jeffamine)D2000：德士古(Texaco)化工公司製造)20質量份作為硬化劑。
(2)以硬化後的絕緣黏接層的厚度在前述板狀的鋁-石墨複合物上成為100μm的方式，塗布上述混合物，使其預硬化成半熔(B stage)狀態，用層合機貼合厚度35μm的電解銅箔，其後進行80℃×2hrs+150℃×3hrs後固化(after cure)，製作有絕緣黏接層的附帶銅箔的複合物。再蝕刻銅箔，形成有墊部的所希望的電路，製成鋁-石墨複合物電路基板。其次，在特定的電路上以絲網塗布白色抗焊劑(PSR4000-LEW1：太陽油墨公司製造)後，使其UV(紫外線)硬化。再以Ag糊使未絕緣的LED晶片(1mm2 )黏接於電解銅箔露出部分上，得到如第1圖所示的LED發光構件。此外，利用CO2 雷射去除所希望地方的絕緣層露出部分，以Ag糊使已絕緣的LED晶片(1mm2 )黏接於該部分上，得到如第3圖所示的構造的LED發光構件。
(實施例3、4) (LED發光構件之製造例)
(1)在以實施例1及2所得到的板狀的鋁-石墨複合物上，利用電解鍍敷使35μm厚的銅層形成於複合物的單面全體。藉由以蝕刻去除所希望地方以外的銅層，製成附帶銅凸起的鋁-石墨複合物。此外，另一方面，以通用混合攪拌機混合雙酚F型環氧樹脂(埃比科特(Epikote)807：環氧當量=173、殼牌石油環氧股份有限公司製造)100質量份作為環氧樹脂、矽烷偶合劑、ν-縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷(AZ-6165：日本優尼卡股份有限公司製造)5質量份、平均粒徑5μm的氧化鋁(AS-50：昭和電工股份有限公司製造)500質量份作為無機填充物，並對此添加混合聚氧丙烯胺(杰法明(Jeffamine)D-400：德士古化工公司製造)45質量份作為硬化劑。以厚度成為100μm的方式塗布於35μm厚的銅層上，形成半熔(B stage)狀態，製成附帶樹脂的銅箔。
(2)層積前述附帶銅凸起的鋁-石墨複合物與附帶樹脂的銅箔，以180℃進行加熱沖壓，使其一體化。以蝕刻去除在銅凸起上成為凸狀態之處的銅箔，再以CO2 雷射去除絕緣層(半熔(B stage)片材的硬化部分)，製成如第2圖所示的附帶銅凸起的鋁-石墨複合物電路基板。其次，在特定的電路上以絲網塗布白色抗焊劑(PSR4000-LEW1：太陽油墨公司製造)後，使其UV(紫外線)硬化。以#200的研磨紙從上述銅凸起上的電路面去除絕緣層的殘留物，以#800的研磨紙平滑地加工表面。以Ag糊使已絕緣的LED晶片(1mm2 )黏接於此表面上。第2圖中顯示構造。
(實施例5、6) (LED發光構件之製造例)
將以實施例1、2所得到的板狀的鋁-石墨複合物；95% Al-4% Cu-1% Mg的組成，由厚度0.3mm的合金構成的接合材料；及0.4mm厚的Al電路依此順序層積，作為1組，經由間隔物，重疊10組而層積。將此從爐外以油壓式的單軸加壓裝置，經由碳製的推桿，一面在與由鋁-石墨複合物構成的基板面垂直的方向以500MPa的壓力加壓，一面在4×10-3 Pa的真空中(分批爐)以610℃進行10分鐘加熱，使其接合，製成鋁-石墨複合物電路基板。其次，在特定的電路上以絲網塗布白色抗焊劑(PSR4000-LEW1：太陽油墨公司製造)後，使其UV(紫外線)硬化。再以Ag糊使已絕緣的LED晶片(1mm2 )黏接於Al電路上，得到如第1圖所示的LED發光構件。
(實施例7~13、比較例1)
將表4所示的各種各向同性石墨材料(實施例7~13)及擠出石墨材料(比較例1)加工成200mm×150mm×1.5mm的形狀，除了將脫模板的形狀變更為200mm×150mm×0.6mm以外，與實施例1同樣，製作了鋁-石墨複合物。所得到的鋁-石墨複合物與實施例1同樣，實施了特性評估。表5、6中顯示結果。
註解1：熱傳導率與熱膨脹係數的平均值為正交的3方向的值的平均值
註解2：熱傳導率與熱膨脹係數的最大/最小為正交的3方向的最大值與最小值之比
(實施例14~17)
將實施例1的各向同性石墨材料加工成外形形狀為200mm×200mm後，將板厚加工成0.5mm(實施例14)、1.0mm(實施例15)、2.0mm(實施例16)、2.9mm(實施例17)後，與實施例1同樣，製作了鋁-石墨複合物。所得到的鋁-石墨複合物與實施例1同樣，實施了特性評估。表7、8中顯示結果。
(實施例18~24、比較例2~6)
與實施例1同樣製作層積體後，除了表9所示的條件以外，與實施例1同樣，使各向同性石墨材料浸漬鋁合金，製作了鋁-石墨複合物。為了去除浸漬時的變形，所得到的複合物以溫度500℃進行2小時的退火處理後，以與實施例1同樣的手法實施了評估。表10中顯示結果。比較例5係脫模後的板狀的鋁-石墨複合物表面的鋁合金層的厚度不均勻變大，鋁-石墨複合物大幅彎曲。比較例6係在脫模後的板狀的鋁-石墨複合物上確認到帶有鋁合金的裂縫。
註解1：熱傳導率與熱膨脹係數的平均值為正交的3方向的值的平均值
註解2：熱傳導率與熱膨脹係數的最大/最小為正交的3方向的最大值與最小值之比
(實施例25~28)
實施例25係作為脫模板，使用不塗布脫模材料的鐵板，實施例26係使用在不銹鋼板上塗有石墨脫模材料的脫模板，實施例27係使用在不銹鋼板上塗有氮化硼的脫模板，實施例28係作為脫模板，使用厚度0.2mm的石墨片材，除此之外，與實施例1同樣，使各向同性石墨材料浸漬鋁合金，製作了鋁-石墨複合物。為了去除浸漬時的變形，所得到的複合物以溫度500℃進行2小時的退火處理後，以與實施例1同樣的手法實施了評估。表11及表12中顯示其結果。實施例25係複合化後，板狀的鋁-石墨複合物的脫模困難，脫模後的表面粗糙顯著。此外，實施例28係複合化後的板狀的鋁-石墨複合物可以脫模，但脫模後的表面的鋁合金層的厚度不均勻大。因此，實施例25及實施例28以與實施例2同樣的手法實施了表面的鋁合金層的去除。
註解1：熱傳導率與熱膨脹係數的平均值為正交的3方向的值的平均值
註解2：熱傳導率與熱膨脹係數的最大/最小為正交的3方向的最大值與最小值之比
(實施例29、30)
用水超音波清洗實施例1的板狀的鋁-石墨複合物(200mm×200mm×1.6mm)後，進行膜厚：3μm的非電解Ni-P鍍敷處理。實施例29係非電解Ni-P鍍敷後，進行膜厚：1μm的非電解Ni-B鍍敷，實施例30係非電解Ni-P鍍敷後，進行膜厚：1μm的非電解Au鍍敷，在鋁-石墨複合物的表面形成鍍敷層。所得到的鍍敷品無肉眼可確認的針孔，為良好。此外，在鍍敷面塗布助熔劑(flux)後，浸漬於鉛/錫的共晶焊料中。鍍敷面的99%以上以焊錫濕潤。
以與實施例1同樣的手法，對於未絕緣的LED晶片，得到如第1圖所示的LED發光構件。此外，以Ag糊使已絕緣的LED晶片(1mm2 )黏接，得到如第3圖所示的LED發光構件。再者，以與實施例5同樣的手法，以Ag糊使已絕緣的LED晶片(1mm2 )黏接，得到如第2圖所示的LED發光構件。
1．．．鋁-石墨複合物
2．．．LED晶片
3．．．金屬電路
4．．．絕緣層
5．．．抗焊劑
6．．．層間連接突起
7．．．活性金屬接合材料層
第1圖係顯示本發明之一實施形態的LED發光構件之構造圖。
第2圖係顯示本發明之一實施形態的LED發光構件之構造圖。
第3圖係顯示本發明之一實施形態的LED發光構件之構造圖。
1．．．鋁-石墨複合物
2．．．LED晶片
3．．．金屬電路
4．．．絕緣層
5．．．抗焊劑

Claims (9)

  1. 一種鋁-石墨複合物之製造方法，其係依次包含下述步驟(1)~(3)：(1)將溫度25℃的熱傳導率為100~200W/mK、正交的3方向的熱傳導率的最大值/最小值為1~1.3、溫度25℃~150℃的熱膨脹係數為2×10-6 ~5×10-6 /K、正交的3方向的熱膨脹係數的最大值/最小值為1~1.3、及氣孔率為10~20體積%的各向同性石墨材料加工成板厚0.5~3mm的板狀的步驟、(2)將板狀的各向同性石墨材料以脫模板夾入而層積，並以垂直方向的安裝力矩相對於各向同性石墨材料的板面為1~50Nm的方式加壓的步驟、(3)藉由澆鑄鍛造法，將含有矽3~20質量%的鋁合金以20MPa以上的壓力加壓浸漬，使各向同性石墨材料的氣孔的70%以上以鋁合金浸漬，並在板狀各向同性石墨材料的兩主面上設置平均厚度為10~300μm的鋁合金層的步驟。
  2. 如申請專利範圍第1項之鋁-石墨複合物之製造方法，其中更包含設於板狀各向同性石墨材料的兩主面上的鋁合金層的去除步驟。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之鋁-石墨複合物之製造方法，其中各向同性石墨材料係以焦炭系石墨為原料。
  4. 一種鋁-石墨複合物，其係表面粗糙度(Ra)為0.1~3μm、溫度25℃的熱傳導率為150~300W/mK、正交的3方向的熱傳導率的最大值/最小值為1~1.3、溫度25℃~150℃的熱膨脹係數為4×10-6 ~7.5×10-6 /K、正交的3方向的熱膨脹係數的最大值/最小值為1~1.3、及3點彎曲強度為50~150MPa。
  5. 如申請專利範圍第4項之鋁-石墨複合物，其係施行孔等形狀加工而成。
  6. 如申請專利範圍第4或5項之鋁-石墨複合物，其中在表面形成鍍敷層而成。
  7. 一種散熱組件，其係在如申請專利範圍第4至6項中任一項的鋁-石墨複合物之一主面或兩主面上，經由絕緣層形成金屬電路而成。
  8. 一種散熱組件，其係在如申請專利範圍第4至6項中任一項的鋁-石墨複合物之一主面或兩主面上，經由活性金屬接合材料層形成金屬電路而成。
  9. 一種LED發光構件，其係在如申請專利範圍第7或8項之散熱組件上搭載LED裸晶片及/或LED封裝體而成。
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