TWI464207B - 包裝組合體和製備熱塑性樹脂膜之方法 - Google Patents

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Description

包裝組合體和製備熱塑性樹脂膜之方法
提出主張日本專利申請案第2008-169820號的巴黎公約優先權之此申請案，茲將該案全部的內容以引用方式納入本文中以資參考。
本發明係關於含有特定化合物之包裝組合體..等。
以熱塑性樹脂形成膜時，通常，在熱塑性樹脂中添加抗氧化劑和安定劑以改良樹脂的加工安定性及防止樹脂著色。隨著抗氧化劑加至熱塑性樹脂中，曾使用種種以酚為基礎、以磷為基礎和以硫為基礎的化合物。本申請人已發現在那些化合物中，以下列式(1)之雙酚一酯為基礎的化合物展現優良的加工安定性，且已提出其用途(參考，專利公開案1)。
其中每一個R1和R2獨立地為具1至5個碳原子的烷基；R3為氫原子或具1至3個碳原子的烷基；而R4為氫原子或甲基。
(專利公開案1：JP-A-1-168643/1989)
式(1)化合物包裝在紙袋中運送和儲存；且該化合物藉由以切割器之類在製造場所開啟紙袋及取出，且之後加至熱塑性樹脂。
但是，當非嫻熟的操作者以切割器之類粗暴地開啟包括式(1)化合物的紙袋時發生下列問題：即，樹脂膜，若製自摻有自前述袋取出之化合物的樹脂，可能於其中具有魚眼凝膠，且該樹脂膜的效果明顯降低。
因此，已研究用以抑制樹脂膜中的此魚眼凝膠發生的手段。
在這樣的情況下，本發明者已致力於研究含有式(1)化合物之包裝組合體並因此研究而完成本發明。即，根據本發明之包裝組合體的特點在於式(1)化合物包裝於包含熱塑性樹脂作為主要成分的袋中。
在這點上，袋的膜厚度以50至200微米為較佳。
再次地，根據本發明，提供一種製造熱塑性樹脂膜之方法，其中式(1)化合物自包含熱塑性樹脂作為主要成分的袋中取出，然後添加至與先前的熱塑性樹脂相同或不同的熱塑性樹脂中以得到組成物；及所得組成物製成膜。
再次地，根據本發明，提供一種製造熱塑性樹脂膜之 方法，其中包裝在包含第一熱塑性樹脂作為主要成分的袋中的式(1)化合物於作為該袋中之化合物的同時，添加至與第一熱塑性樹脂相同的第二熱塑性樹脂中以得到組成物；及所得組成物製成膜。
該式(1)化合物的添加量較佳地為由0.01至5重量份/100重量份該第一熱塑性樹脂。
於本發明之包裝組合體中，式(1)化合物包裝於包含熱塑性樹脂作為主要成分的袋中。因此，即使操作者以切割器之類粗暴地打開袋子而取出該化合物及將該化合物加至熱塑性樹脂中以形成樹脂膜時，可以抑制在該樹脂膜中形成魚眼凝膠。
在本發明之熱塑性樹脂的製法中，包裝在包含第一熱塑性樹脂作為主要成分的袋中的式(1)化合物於作為該袋中之化合物的同時，添加至與第一熱塑性樹脂相同的第二熱塑性樹脂中。因此，不須將該化合物取至袋外，此改善勞工效率。
首先，將描述根據本發明之包裝組合體。本發明之包裝組合體的一個明顯特徵在於前述式(1)化合物包裝於包含熱塑性樹脂作為主要成分的袋中。本發明者已發現，當操作者以切割器之類粗暴地開啟充滿式(1)化合物的 紙袋時，更可能在膜中形成魚眼凝膠之事實。本發明中，使用的袋包含熱塑性樹脂作為主要成分，其與慣用的紙袋不同。因此，即使操作者在製造場所粗暴地開啟此袋及使用與自粗暴地開啟袋而取出的式(1)化合物摻合的樹脂製造膜時，可以抑制所得膜中的魚眼凝膠之發生。
作為本發明之包裝組合體，例如，前述化合物包裝在具有一側作為開口且袋的開口藉熱封之類密封的矩形袋中。對於本發明中使用的袋的形狀之選擇沒有限制：該袋可為圓筒形或可為矩形封袋或以具有鋸齒的封袋形狀為較佳。對於製造袋之方法的選擇也沒有限制：例如，熱塑性樹脂與其他添加劑之混合物於加熱下捏和以得到均勻的樹脂組成物，其然後藉膨脹或T-模具擠壓而製成膜；且所得的膜藉熱壓、切割和其他步驟製成袋。
本發明中使用的袋的膜厚度以50至200微米為較佳。當該膜厚度為50微米或更高時，較佳地，該袋具有高強度且難在其運送期間內破裂或受損。另一方面，當該膜厚度為200微米或更低時，較佳地，該袋易以切割器開啟，且有助於該袋之處理。該袋的膜厚度由130至190微米更佳。就該袋的強度而言，最大應力以由約30至約50MPa為較佳，且最大位移以約350至約500毫米為較佳。以最大應力為30MPa或更高和最大位移為350毫米或更高為佳，此因袋於包裝運送期間內破裂的可能性降低之故。以最大應力為50MPa或更低和最大位移為500毫米或更低為佳，此因不須提高袋的厚度或不須採取添加強化材 料以強化此袋之措施之故。
在本發明的袋中作為主要成分的熱塑性樹脂可為任何已知者。其例子包括聚烯烴、聚苯乙烯、聚酯..等。聚烯烴中之較佳者為聚乙烯(如低密度聚乙烯、高密度聚乙烯和線型低密度聚乙烯)..等。聚苯乙烯中之較佳者是高衝擊性聚苯乙烯、苯乙烯-丁二烯共聚物..等。
添加劑可加至前述熱塑性樹脂中：添加劑的例子包括UV吸收劑、光安定劑、抗氧化劑、金屬鈍化劑、成核劑、潤滑劑、抗靜電劑、阻燃劑、填料、顏料、塑化劑、防結塊劑、界面活性劑、加工助劑、發泡劑、乳化劑、亮光劑、硬脂酸鈣和水滑石。
較佳地，紙袋之類的紙未層壓在本發明的袋上。亦較佳地，紙袋之類的紙不要結合至本發明的袋。特別地，較佳地，未讓紙存在於本發明的袋的開口附近。
式(1)化合物中，R1和R2中各自獨立地為具1至5個碳原子的烷基，特別是甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、第二丁基、第三丁基、正戊基、第三戊基之類。特別地，R1以具有三級碳原子的烷基為佳，即，第三丁基或第三戊基。R2以甲基、第三丁基或第三戊基為佳。R3是氫原子或具1至3個碳原子的烷基，特別是甲基、乙基、正丙基或異丙基，且特別地，R3是氫原子或甲基。R4是氫原子或甲基。
式(1)化合物的特定例子包括丙烯酸2,4-二-第三-(戊基-6-〔1-(3,5-二-第三戊基-2-羥苯基)乙基〕苯 酯、甲基丙烯酸2-〔1-(2-羥基-3,5-二-第三戊基苯基)乙基-4,6-二-第三戊基苯酯、丙烯酸2,4-二-第三丁基-6-〔1-(3,5-二-第三丁基-2-羥苯基)乙基〕苯酯、甲基丙烯酸2,4-二-第三丁基-6-〔1-(3,5-二-第三丁基-2-羥苯基)乙基〕苯酯、丙烯酸2-第三丁基-6-〔1-(3-第三丁基-2-羥基-5-甲基苯基)乙基〕-4-甲基苯酯、丙烯酸2-第三丁基-6-〔1-(3-第三丁基-2-羥基-5-甲基苯基)丙基-4-甲基苯酯、丙烯酸2-第三丁基-6-〔1-(3-第三丁基-2-羥基-5-丙基苯基)乙基〕-4-丙基苯酯、丙烯酸2-第三丁基-6-〔1-(3-第三丁基-2-羥基-5-異丙基苯基)乙基〕-4-異丙基苯酯、丙烯酸2-第三丁基-6-〔1-(3-第三丁基-2-羥基-5-甲基苯基)甲基〕-4-甲基苯酯..等。其中，較佳者是丙烯酸2,4-二-第三丁基-6-〔1-(3,5-二-第三丁基-2-羥苯基)乙基〕苯酯和丙烯酸2-第三丁基-6-〔1-(3-第三丁基-2-羥基-5-甲基苯基)甲基〕-4-甲基苯酯，因這些化合物能夠提供熱塑性聚合物優良的加工安定化效果之故。
例如，可以藉由下列式(2)的雙酚與下列式(3)之以羧酸為基礎的化合物之反應製造式(1)化合物。較佳地，藉此反應得到的式(1)化合物進一步純化，例如，藉JP-A-4-327558/1992中揭示的方法：即，式(1)化合物較佳地藉其在選自各具6至12個碳原子的芳族烴之第一溶劑和選自各具1至8個碳原子的醇和各具2至3個碳原子的脂族腈之第二溶劑之溶劑混合物中之結晶作用而純化。
其中R1和R2各自獨立地為具1至5個碳原子的烷基；而R3為氫原子或具1至3個碳原子的烷基。
其中R4為氫原子或甲基。
用於前述純化中之作為第一溶劑之具6至12個碳原子的芳族烴的例子包括苯、甲苯、二甲苯、乙苯、枯烯、異丙基甲苯、氯苯..等。這些溶劑的每一者可單獨使用，或其中的二或更多者可以併用。其中，以使用甲苯或二甲苯為佳，且二甲苯特別佳。
用於前述純化中之作為第二溶劑之各具1至8個碳原子的醇的例子包括甲醇、乙醇、正丙醇、異丙醇、正丁醇、異丁醇、第三丁醇、正戊醇、正辛醇、2-乙基己醇、環己醇..等。具2至3個碳原子的脂族腈的例子包括乙腈、丙腈..等。選自這些醇和脂族腈的任一者可單獨使用，或選自其中的二或更多者可以併用。
式(1)化合物可為市售化合物，且其較佳例子包括Sumilizer GS(F)、Sumilizer GS、Sumilizer GM和Sumilizer GM(F)(Sumitomo Chemical Company,Limited生產)..等。
通常，式(1)化合物可為粉末、顆粒、丸粒、薄片之類形式。
之後將描述根據本發明之熱塑性樹脂膜之製法。首先，自包含第一熱塑性樹脂組為主要成分的袋中取出式(1)化合物。不限制自袋取出前述化合物的方法，可如慣用方法中地以使用切割器之類開啟袋。
之後，取出的化合物加至第二熱塑性樹脂中。在這點上，與此化合物摻合的該第二熱塑性樹脂可以與作為袋之主要成分的第一熱塑性樹脂相同或不同。第二熱塑性樹脂與作為袋之主要成分的第一熱塑性樹脂相同時，不須自袋取出化合物，包裝於袋中的化合物可於作為該袋之化合物的同時，添加至第二熱塑性樹脂中。因此，因為不須自袋取出化合物，勞工效率獲改善。
對於與前述化合物摻合的第二熱塑性樹脂之選擇並無限制。第二熱塑性樹脂的例子包括以聚丙烯為基礎的樹脂，如聚丙烯均聚物、丙烯/乙烯共聚物和丙烯/乙烯/α-烯烴三聚物；以聚乙烯為基礎的樹脂，如高密度聚乙烯(HD-PE)、低密度聚乙烯(LD-PE)、線型低密度聚乙烯(LLDPE)、乙烯/乙酸乙烯酯共聚物、乙烯/丙烯酸酯共聚物、乙烯/乙烯醇共聚物、乙烯/丙烯共聚物和乙烯/MMA共聚物；以聚酯為基礎的樹脂，如芳族聚酯樹脂；聚對酞酸乙二酯；聚對酞酸丁二酯；以聚苯乙烯為基礎的樹脂，如聚苯乙烯、丙烯腈/苯乙烯共聚物、苯乙烯/丁二烯共聚物、苯乙烯/丙烯腈/丁二烯三聚物、高 衝擊性聚苯乙烯、聚(對-甲基苯乙烯)和聚(α-甲基苯乙烯)；聚氯丁二烯；氯化橡膠；聚氯乙烯；聚偏氯乙烯；甲基丙烯酸系樹脂；氟樹脂；聚乙縮醛；接枝的聚苯醚樹脂；聚苯硫樹脂；聚胺甲酸酯；聚醯胺；聚碳酸酯；聚丙烯酸酯；聚碸；聚醚醚酮；聚醚碸；聚矽氧樹脂；1,2-聚丁二烯；聚異戊二烯；丁二烯/丙烯脂共聚物；..等。其中，較佳者為以聚乙烯為基礎的樹脂、以聚丙烯為基礎的樹脂和以聚苯乙烯為基礎的樹脂，此因它們的優良模製加工性之故。
在這點上，以聚丙烯為基礎的樹脂是指具有衍生自丙烯的結構單元之聚烯烴。其特定例子包括晶狀丙烯均聚物、丙烯-乙烯無規共聚物、丙烯-α-烯烴無規共聚物、丙烯-乙烯-α-烯烴共聚物，和以聚丙烯為基礎的嵌段共聚物(上述每一者包含丙烯均聚物成分或主要包含丙烯的共聚物成分及包含丙烯、乙烯和/或α-烯烴的共聚物成分)。
使用以聚丙烯為基礎的樹脂作為與前述化合物摻合的熱塑性樹脂時，前述以聚丙烯為基礎的樹脂中之一者可以單獨使用；或其中的二或更多者可以混合物使用。
該α-烯烴通常是具4至12個碳原子的α-烯烴，其例子包括1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、4-甲基-1-戊烯、1-辛烯、1-癸烯..等，其中較佳者是1-丁烯、1-己烯和1-辛烯。
丙烯-α-烯烴無規共聚物的例子包括丙烯-1-丁烯無規 共聚物、丙烯-1-己烯無規共聚物、丙烯-1-辛烯無規共聚物..等。
丙烯-乙烯-α-烯烴共聚物的例子包括丙烯-乙烯-1-丁烯共聚物、丙烯-乙烯-1-己烯共聚物、丙烯-乙烯-1-辛烯共聚物..等。
在包含丙烯均聚物成分或主要包含丙烯的共聚物成分及包含丙烯和乙烯和/或α-烯烴的共聚物成分之以聚丙烯為基礎的嵌段共聚物中，主要包含丙烯的共聚物成分的例子包括丙烯-乙烯共聚物成分、丙烯-1-丁烯共聚物成分、丙烯-1-己烯共聚物成分..等；而丙烯和乙烯和/或α-烯烴的共聚物成分的例子包括丙烯-乙烯共聚物成分、丙烯-乙烯-1-丁烯共聚物成分、丙烯-乙烯-1-己烯共聚物成分、丙烯-乙烯-1-辛烯共聚物成分、丙烯-1-丁烯共聚物成分、丙烯-1-己烯共聚物成分、丙烯-1-辛烯共聚物成分..等。文中，包含丙烯和乙烯和/或α-烯烴之共聚物成分中之乙烯和/或具4至12個碳原子的α-烯烴含量通常由0.01至20重量%。
包含丙烯均聚物成分或主要包含丙烯的共聚物成分及包含丙烯和乙烯和/或α-烯烴的共聚物成分之以聚丙烯為基礎的嵌段共聚物的例子包括丙烯-乙烯嵌段共聚物、(丙烯)-(丙烯-乙烯)嵌段共聚物、(丙烯)-(丙烯-乙烯-1-丁烯)嵌段共聚物、(丙烯)-(丙烯-乙烯-1-己烯)嵌段共聚物、(丙烯)-(丙烯-1-丁烯)嵌段共聚物、(丙烯)-(丙烯-1-己烯)嵌段共聚物、(丙烯-乙 烯)-(丙烯-乙烯-1-丁烯)嵌段共聚物、(丙烯-乙烯)-(丙烯-乙烯-1-己烯)嵌段共聚物、(丙烯-乙烯)-(丙烯-1-丁烯)嵌段共聚物、(丙烯-乙烯)-(丙烯-1-己烯)嵌段共聚物、(丙烯-1-丁烯)-(丙烯-乙烯)嵌段共聚物、(丙烯-1-丁烯)-(丙烯-乙烯-1-丁烯)嵌段共聚物、(丙烯-1-丁烯)-(丙烯-乙烯-1-己烯)嵌段共聚物、(丙烯-1-丁烯)-(丙烯-1-丁烯)嵌段共聚物、(丙烯-1-丁烯)-(丙烯-1-己烯)嵌段共聚物..等。
以聚丙烯為基礎的樹脂作為與前述化合物摻合的第二熱塑性樹脂時，較佳地，該以聚丙烯為基礎的樹脂是晶狀丙烯均聚物，或包含丙烯均聚物成分或主要包含丙烯的共聚物成分和包含丙烯、乙烯和/或具4至12個碳原子的α-烯烴的共聚物成分之以聚丙烯為基礎的嵌段共聚物。更佳地，該以聚丙烯為基礎的樹脂是包含丙烯均聚物成分或主要包含丙烯的共聚物成分和包含丙烯、乙烯和/或具4至12個碳原子的-α-烯烴的共聚物成分之以聚丙烯為基礎的嵌段共聚物。
相對於100重量份的第二熱塑性樹脂，待添加的式(1)化合物的量以0.01至5重量份為佳。添加低於0.01重量份的化合物會降低加工安定化效果。添加超過5重量份的該化合物更可能會造成該化合物漏至所得膜表面上的情況。待添加的該化合物量由0.01至2重量份更佳。
未限制將該化合物加至第二熱塑性樹脂中之方法，且可使用任何已知方法。例如，使用容器旋轉型混合機或攪 拌機型混合機來添加該化合物；或該化合物在溶劑(如環己烷)中之溶液加至藉溶液聚合法得到的熱塑性樹脂溶液中，及自所得混合物移除溶劑。
除了前述化合物以外，慣用添加劑可加至第二熱塑性樹脂中，可添加至不損及本發明之效果的程度。作為該添加劑的例示為前述添加劑中者。
之後，包含第二熱塑性樹脂和前述化合物之組成物形成膜。可以使用任何已知方法，如熔融擠壓法(如，膨脹法或T-模具法)、熔融澆鑄法和砑光法作為成膜法，其中以熔融擠壓法(如膨脹法或T-模具法)為佳。
所得熱塑性樹脂膜的厚度通常是由5至200微米，以10至150微米為佳。
例如，前述形成的熱塑性樹脂膜可以作為食品和日常雜貨的包裝膜、電子零件的包裝膜、醫藥儀器的包裝膜、遮蔽膜之類。
實例
下文中，將藉其實例詳細描述本發明，不應以實例對本發明之範圍造成任何限制。
(熱塑性樹脂袋之製造)
使用形成可膨脹膜的設備製得之圓筒形低密度聚乙烯膜的下端以自動熱封機密封，上端以自動切割機切割以得到信封狀的袋。此袋的尺寸是側邊寬48公分x垂直長度 80公分x膜厚度180微米。根據JIS K 7113中描述的程序側定袋的強度。使用啞鈴是2號試片；拉伸速率是50毫米/分鐘；標記線之間的距離是25毫米；卡盤之間的距離是80毫米；垂直方向的最大應力是40至44MPa；最大點位移是由420至440毫米。在側邊方向的測定結果中，最大應力是40至46MPa；最大點位移是由450至480毫米。
實例1
使用自動包裝機，以雙酚一酯為基礎的化合物A(Sumitomo Chemical Company,Limited生產的“Sumilizer GS”)(20公斤)放在低密度聚乙烯袋(垂直方向80公分x側邊方向48公分x膜厚度180微米)中，袋的開口經熱封以製造包裝組合體。
之後，前面製造的包裝組合體以切割刀開封以取出及將以雙酚一酯為基礎的化合物A(0.5重量份)添加至100重量份的低密度聚乙烯中，混合物經無水摻合；使用直徑30毫米的單螺桿擠壓機，所得組成物於170℃擠壓，得到聚乙烯粒。之後，該聚乙烯粒引至直徑40毫米之形成可膨脹膜的設備中以形成厚度30微米的聚乙烯膜。以魚眼計數器測定膜形成期間內的魚眼凝膠數。結果，魚眼凝膠數是166/平方米(凝膠尺寸：0.2毫米或更大)。
實例2
以與實例1相同的方式製得30微米厚的聚乙烯膜，但添加以雙酚一酯為基礎的化合物B(Sumitomo Chemical Company,Limited生產的“Sumilizer GM”)(0.5重量份)代替實例中使用之以雙酚一酯為基礎的化合物A(0.5重量份)。以與實例1中相同的方式測定魚眼凝膠數。結果其為159/平方米(凝膠尺寸：0.2毫米或更大)。
實例3
以與實例2相同的方式製得30微米厚的聚乙烯膜，但以雙酚一酯為基礎的化合物B的添加量改為0.1重量份。以與實例1中相同的方式測定魚眼凝膠數。結果其為144/平方米(凝膠尺寸：0.2毫米或更大)。
比較例1
以與實例1相同的方式製得包裝組合體，但使用三層牛皮紙製造的紙袋代替聚乙烯袋。
之後，該包裝組合體以切割刀開封以取出及將以雙酚一酯為基礎的化合物A(0.5重量份)添加至100重量份的低密度聚乙烯中，混合物經無水摻合。所得組成物以與實例1相同的方式製得30微米厚的聚乙烯膜。以與實例1中相同的方式測定魚眼凝膠數。結果其為299/平方米(凝膠尺寸：0.2毫米或更大)。
工業應用
因為即使該袋以切割器之類粗暴地開啟，也不會像慣用方法中地有紙片形成；並因為，當樹脂膜由包含前述化合物的熱塑性樹脂組成物形成時，可抑制魚眼凝膠之發生，所以本發明之包裝組合體和包裝法可資利用。

Claims (5)

  1. 一種包裝組合體，其藉由將式(1)化合物包裝在包含熱塑性樹脂作為主要成分的袋中而得： 其中每一個R1和R2獨立地為具1至5個碳原子的烷基；R3為氫原子或具1至3個碳原子的烷基；而R4為氫原子或甲基。
  2. 如申請專利範圍第1項之包裝組合體，其中袋的膜厚度為由50至200微米。
  3. 一種形成熱塑性樹脂膜之方法，其中包裝在包含第一熱塑性樹脂組為主要成分的袋中之如申請專利範圍第1項之式(1)化合物自袋取出，並加至可與第一熱塑性樹脂相同或不同的第二熱塑性樹脂中，以得到組成物；及將該組成物製成膜。
  4. 一種形成熱塑性樹脂膜之方法，其中包裝在包含第一熱塑性樹脂作為主要成分的袋中之申請專利範圍第1項的式(1)化合物於作為該袋中之化合物的同時，添加至與第一熱塑性樹脂相同的第二熱塑性樹脂中以得到組成物；及將該組成物製成膜。
  5. 如申請專利範圍第3或4項之方法，其中該式(1 )化合物的添加量為由0.01至5重量份/100重量份該第二熱塑性樹脂。
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