TWI449624B - Laminated film - Google Patents

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TWI449624B
TWI449624B TW097143170A TW97143170A TWI449624B TW I449624 B TWI449624 B TW I449624B TW 097143170 A TW097143170 A TW 097143170A TW 97143170 A TW97143170 A TW 97143170A TW I449624 B TWI449624 B TW I449624B
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Taro Ooya
Jun Iguchi
Hiroshi Kusume
Atsushi Oyamatsu
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Teijin Dupont Films Japan Ltd
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Description

層合薄膜
本發明係關於一種由聚酯薄膜及設置於其上之塗佈層構成之層合薄膜。
近年來，以液晶電視為代表之液晶顯示裝置快速普及。液晶顯示裝置通常具備側邊型發光方式或垂直型發光方式之背光元件。液晶電視之背光元件係採用垂直型發光方式。該方式係在液晶元件與配置在其深處之反射板之間並列設置冷陰極射線管。液晶顯示裝置之背光元件中使用之反射板要求有高的反射性能。過去，該反射板係使用含有白色顏料之薄膜，或內部含有細微氣泡之薄膜。內部含有白色顏料之薄膜由於可獲得高亮度及均勻亮度而被廣泛使用，例如特開2004-050479號公報、特開2004-330727號公報中之揭示。又，內部含有細微氣泡之薄膜係揭示於例如特開平6-322153號公報、特開平7-118433號公報中。
提升背光元件亮度之方法，除了提高反射板所使用之薄膜本身之反射率以外，亦提出在薄膜上塗佈螢光增白劑(特開2002-40214號公報)。但是，當塗佈螢光增白劑時，由於自冷陰極射線管發射之紫外光使螢光增白劑劣化，結果使薄膜變成隨時間而變黃。
本發明之課題係提供一種抑制經時變黃之層合薄膜。本發明之另一課題為提供一種作為液晶顯示裝置之背光元件之構件使用時可獲得高亮度之層合薄膜。本發明又一課題係提供一種得以抑制經時變黃、可獲得高亮度、色彩不均較少、適用作反射板之層合薄膜。
亦即本發明為一種層合薄膜，其係由聚酯薄膜以及設於其上之含有螢光體之塗佈層所組成之層合薄膜，其特徵為該塗佈層之螢光體係由無機物質所組成，且該螢光體於該塗佈層中之含有量為5~80重量%。
以下詳細說明本發明。
(塗佈層)
本發明中重要的是塗佈層之螢光體係由無機物質所組成。藉使用由無機物質組成之螢光體作為螢光體，可獲得顏色不均較少之層合薄膜。另一方面，當使用由有機物質組成之螢光體作為螢光體時，螢光體因紫外線而分解，結果是長期使用下層合薄膜因紫外線而變黃。
塗佈層為每100重量%之塗佈層組成物含有5~80重量%，較好15~50重量%之由無機物質組成之螢光體。若未達5重量%，則使用白色薄膜作為反射板用途中使用之薄膜時無法維持足夠高之亮度。另一方面，若超過80重量%則無法獲得均勻之塗佈層，難以使薄膜整體無斑點地抑制變黃。
就有效抑制薄膜變黃之觀點而言，塗佈層較好為含有具有紫外線吸收能之化合物。塗佈層為含有具有紫外線吸收能之化合物時，其含有量為每100重量%之塗佈層組成物為例如20~95重量%，較好為20~50重量%。具有紫外線吸收能之化合物可為低分子二聚物，亦可為高分子二聚物。至於高分子二聚物者可使用在高分子之主鏈或側鏈上聚合具有紫外線吸收能之低分子者。該高分子二聚物之具有紫外線吸收能之化合物較好具備有作為結合劑功能者。
塗佈層除具有紫外線吸收能之化合物以外，較好含有作為結合劑之樹脂。當塗佈層含有結合劑樹脂時，結合劑之樹脂可佔據塗佈層組成物中由無機物質組成之螢光體以外之部分，或者，可佔據塗佈層組成物中之由無機物質組成之螢光體及具有紫外線吸收能之化合物以外之部分。
構成塗佈層之該等成分係以溶解或分散於溶劑中之塗佈液而使用。
至於結合劑樹脂可使用例如聚酯、聚胺基甲酸酯、丙烯酸、聚醯胺、聚乙烯、聚丙烯、聚氯乙烯、聚偏氯乙烯、聚苯乙烯、聚乙酸乙烯酯、氟系樹脂、及該等之共聚物、二種以上之混合物等。另外，亦可使用使作為共聚合成分之具有紫外線吸收能之化合物共聚合之結合劑樹脂。
塗佈層厚度較好為2~10μm。藉由使厚度在該範圍之內，無機螢光體不會脫落，且可獲得具備良好滑動性之層合薄膜。
(由無機物質組成物之螢光體)
本發明中由無機物質構成之螢光體較好為激發波長為400~450nm者。藉由使用由在該範圍激發波長之無機物質構成之螢光體可獲得可作為反射板用時之高亮度，且可獲得不會因吸收而變色之層合薄膜。以下，有時將「由無機物質構成之螢光體」簡稱為「無機螢光體」。
本發明之無機螢光體以發光峰值波長在500~600nm者較佳。當發光波長未達500nm或超過600nm時，作為反射板用時之亮度改善效果少而不佳。
至於滿足上述激發波長及發光峰值波長要件之無機螢光體，可使用以具有岩鹽型結晶構造之鹼土類金屬硫化物、鹼土類金屬複合氧化物或磷酸鑭化合物作為母體，含有賦活物質之無機螢光體。
鹼土類金屬硫化物可使用例如硫化鋅(ZnS)、硫化鍶(SrS)、氧化釔(Y2 O2 )。
鹼土類金屬複合氧化物可使用例如鋇‧鎂‧鋁複合氧化物(BaMgAl10 O17 )。
至於賦活物質可使用例如Eu、Cu、Mn、Al、Ce、Tb、Ba、Sr、Ag。至於進一步之組合可使用例如Eu、Cu與Al之組合，Ce與Tb之組合，Ba與Eu之組合Ba與Sr及Eu之組合。
最佳之無機螢光體為含有以硫化鍶(SrS)或氧化釔(Y2 O2 )作為母體，以含有銪(Eu)及/或銅(Cu)作為賦活物質之無機螢光體；以鋇‧鎂‧鋁複合氧化物(BaMgAl10 O17 )作為母體，且含有銪(Eu)及/或錳(Mn)作為賦活物質之無機螢光體；以磷酸鑭(LaPO4 )作為母體且含有Ce及/或Tb作為賦活物質之無機螢光體。
賦活物質為Eu時，可使用例如Eu2 O3 作為賦活劑。此時，無機螢光體中之賦活劑Eu2 O3 之含有量以無機螢光體之總重量作為基準為例如0.01~10重量%。
賦活物質為Mn時，可使用例如MnO作為賦活劑。此時，無機螢光體中之賦活劑MnO之含有量以無機螢光體之總重量作為基準為例如0.01~1重量%。
賦活物質為Ce時，可使用例如CePO4 作為賦活劑。此時，無機螢光體中之賦活劑CePO4 之含有量以無機螢光體之總重量作為基準為例如0.01~35重量%。
賦活物質為Tb時，可使用例如Tb4 O7 作為賦活劑。此時，無機螢光體中之賦活劑Tb4 O7 之含有量以無機螢光體之總重量作為基準為例如0.01~25重量%。
賦活物質為Cu時，可使用例如Cu2 S作為賦活劑。此時，無機螢光體中之賦活劑Cu2 S之含有量以無機螢光體之總重量作為基準為例如0.01~1重量%。
賦活物質為Al時，可使用例如Al2 O3 作為賦活劑。此時，無機螢光體中之賦活劑Al2 O3 之含有量以無機螢光體之總重量作為基準為例如0.01~1重量%。
無機螢光體係使用例如粒子狀者，且不論粒子形狀，可使用例如球狀者。粒子之平均粒徑為例如2~10μm，較好為3~7μm。藉由使用該範圍之平均粒徑之粒子形狀無機螢光體，可均勻地分散於塗佈液中，可獲得螢光體均勻分布之塗佈層。
無機螢光體為市售者，例如可使用以下者。
綠色發光無機螢光體可使用2210(化成OPTRONICS公司製造，以ZnS作為母體，以Cu作為賦活物質)、E7031-2(根本特殊化學公司製造，以La2 O2 S作為母體，以Eu作為賦活物質)、E4011-1(根本特殊化學公司製造，以SrAl2 O4 作為母體，以Eu作為賦活物質)。
紅色無機螢光體可使用D1110(根本特殊化學公司製造，以Y2 O3 作為母體，以Eu作為賦活物質)。
藍色螢光體可使用D1230(根本特殊化學公司製造，以SrS作為母體，以Eu作為賦活物質)、E2031-2(根本特殊化學公司製造，以BaMgAl10 O17 作為母體，以Eu作為賦活物質)。
綠色螢光體可使用KX732A(化成OPTRONICS公司製造，以鋇‧鎂‧鋁複合氧化物(BaMgAl10 O17 )作為母體，以Eu及Mn作為賦活物質)。
黃綠色螢光體可使用P22-GN4(化成OPTRONICS公司製造，以ZnS作為母體，以Cu、Al作為賦活物質)、LP-G2(化成OPTRONICS公司製造，以LaPO4 作為母體，以Ce、Tb作為賦活物質)。
(具有紫外線吸收能之化合物)
具有紫外線吸收能之化合物可使用例如二苯甲酮系、苯并三唑系、氰基丙烯酸酯系、水楊酸系、三嗪系、苯甲酸酯系、草酸苯胺系等有機系者，另外，可使用溶凝膠等無機系者。有機系之具有紫外線吸收能之化合物亦可以共聚合成聚合物之形態使用。
具有紫外線吸收能之化合物例示於下：二苯甲酮系者可例示為2,4-二羥基二苯甲酮、2-羥基-4-甲氧基二苯甲酮、2-羥基-4-甲氧基-5-磺基二苯甲酮、2,2’-4,4’-四羥基二苯甲酮、2,2’-二羥基-4-甲氧基二苯甲酮、2,2’-二羥基-4,4’-二甲氧基二苯甲酮、雙(2-甲氧基-4-羥基-5-苯甲醯基苯基)甲烷。
苯并三唑系者例示為2-(2’-羥基-5'-甲基苯基)苯并三唑、2-(2’-羥基-5’-第三丁基苯基)苯并三唑、2-(2’-羥基-3’,5’-二第三丁基苯基)苯并三唑、2-(2’-羥基-3’-第三丁基-5’-甲基苯基)-5-氯苯并三唑、2-(2’-羥基-3’,5’-二第三丁基苯基)-5-氯苯并三唑、2-(2’-羥基-5’-第三辛基苯基)苯并三唑、2-(2’-羥基-3’,5’-二第三戊基苯基)苯并三唑、2,2’-亞甲基雙[4-(1,1,3,3-四甲基丁基)-6-(2H-苯并三唑-2-基)酚]、2-(2’-羥基-5’-甲基丙烯醯氧基苯基)-2H-苯并三唑、2-[2’-羥基-3’-(3”,4”,5”,6”-四氫苯二醯亞胺基甲基)-5’-甲基苯基]苯并三唑。
氰基丙烯酸酯系者可例示為丙烯酸乙基-2-氰基-3,3’-二苯酯。
水楊酸系者可例示為對-第三丁基苯基水楊酸酯、對-辛基苯基水楊酸酯。
(聚酯薄膜)
聚酯薄膜係使用由熱可塑性芳香族聚酯構成之薄膜。至於熱可塑性芳香族聚酯可舉例為例如聚對苯二甲酸乙二酯、聚萘二羧酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯。亦可於該等聚酯中共聚合有共聚合成分。該情況下，共聚合成分之比例以全部二羧酸成分為基準為例如20莫耳%以下之比例。
使用本發明之層合薄膜作為反射板時以使用白色聚酯薄膜作為聚酯薄膜較佳。
白色聚酯薄膜可使用例如將顆粒添加於聚酯中之組成物或於聚酯中添加不相溶樹脂而成之組成物之薄片加以延伸，且延伸時於聚酯與顆粒之界面，或聚酯與不相溶樹脂之界面產生剝離而在薄膜內部形成細微空隙而成之白色聚酯薄膜。作為粒子可使用例如無機粒子、有機粒子、該等之複合粒子。
至於白色聚酯薄膜較好使用由反射層與支撐該反射層之支撐層構成之白色層合薄膜。該情況下，此反射層上可有用以抑制反射層變黃之塗佈層。
白色層合薄膜中之反射層之空隙體積率較好為30~80%，更好為35~75%，最好為38~70%。該空隙體積率可藉由延伸時使聚酯與粒子或不相溶樹脂之界面剝離而產生空隙而獲得。
使用作為形成空隙之物質之粒子時，粒子之平均粒徑較好為0.3~3.0μm，更好為0.4~2.5μm，最好為0.5~2.0μm。若平均粒徑未達0.3μm，則容易產生凝聚而不佳，若超過3.0μm，則可能引起薄膜破裂而較不佳。粒子對每100重量份之反射層之聚酯組成物較好為31~60重量份，更好為35~55重量份，最好為37~50重量份。若未達31重量%則反射率下降，因紫外線引起之劣化將變劇烈而不佳。若超過60重量%則薄膜容易破裂而不佳。至於粒子較好為無機粒子。
就獲得特別高之反射性能之觀點而言之無機粒子較好使用白色顏料。至於白色顏料係使用例如氧化鈦、硫酸鋇、碳酸鈣、二氧化矽之粒子，且較好使用硫酸鋇粒子。藉由使用硫酸鋇粒子可獲得特別良好之反射率。硫酸鋇粒子可為板狀、球狀之任一種形狀。
又，有機粒子可使用例如下列說明之不相溶樹脂粒子。
使用不相溶樹脂作為空隙形成物質時，不相溶樹脂可使用例如聚烯烴樹脂、聚苯乙烯樹脂。具體而言可使用例如聚-3-甲基丁-1-烯、聚-4-甲基戊-1-烯、聚乙烯、聚丙烯、聚乙烯基-第三丁烷、1,4-反式-聚-2,3-二甲基丁二烯、聚乙烯基環己烷、聚苯乙烯、聚氟苯乙烯、纖維素乙酸酯纖維素丙酸酯、聚氯三氟乙烯，且最好使用聚丙烯、聚甲基戊烯。聚丙烯、聚甲基戊烯由於樹脂本身為高透明，因此可抑制光吸收而改善反射率故而最適用。
使用不相溶樹脂時，較好以對每100重量份之反射層之聚酯組成物使用5~30重量份之比例，更好為8~25重量份，最好為10~20重量份。若反射層中添加超過30重量份，則薄膜極容易破裂而不佳，若未達5重量份，則無法形成足夠之空隙，會有薄膜反射率降低之情況而不佳，又對紫外線之抗性會劣化而不佳。
支撐層係由聚酯組成物構成，每100重量份之該聚酯組成物較好含有0.5~30重量%，更好1~27重量%，最好2~25重量%之無機粒子。若未達0.5重量%則無法獲得足夠之滑動性而不佳，若超過30重量%，則無法確保作為支撐反射層之支撐層之強度，薄膜可能破裂而不佳。
無機粒子之平均粒徑較好為0.1~5μm，更好為0.5~3μm，最好為0.6~2μm。若未達0.1μm，則容易造成粒子凝聚而不佳，若超過5μm則變成粗大突起而有可能使薄膜破裂故而不佳。
(製造方法)
以下，以由含有硫酸鋇粒子之反射層與支撐層構成之白色聚酯薄膜上設置塗佈層而成層合薄膜，例示性說明本發明之製造層合薄膜之方法。
硫酸鋇粒子添加於聚酯組成物中可在聚酯聚合時進行，亦可在聚合後進行。於聚合時進行之情況，可在酯交換反應或酯化反應結束前添加，亦可在聚縮合反應開始前添加。
聚合後進行之情況，較好在聚合後添加聚酯並熔融混練。此時，以較高濃度含有硫酸鋇粒子製造主顆粒，且將其添加於不含硫酸鋇粒子之聚酯顆粒中，可獲得以所需含有率含有硫酸鋇粒子之聚酯組成物。
較好使用線徑15μm以下之不鏽鋼細線構成之平均網目為10~100μm，較好平均網目20~50μm之不織布型過濾器作為製膜時之過濾器，過濾聚酯組成物。藉由進行該過濾，可抑制一般容易凝聚成粗大凝聚顆粒之粒子之凝聚，可獲得粗大異物少之薄膜。
使用供料套管，藉由同時多層押出法自模嘴押出熔融聚酯組成物，製造層合未延伸之薄片。亦即使用供料套管，將構成反射層之聚酯組成物之熔融物與構成支撐層之聚酯組成物之熔融物以成為反射層/支撐層之方式加以層合，且於模嘴中進行展開押出。此時，以供料套管層合之聚酯組成物維持層合之形態。
由模嘴押出之未延伸薄片以澆鑄桶冷卻固化成為未延伸薄膜。
用於塗設塗佈層之塗佈液較好對於該未延伸之薄膜，或者對於隨後經縱向延伸之縱向延伸薄膜塗佈。
使未延伸狀薄膜經輥加熱、紅外線加熱等加熱，獲得縱向延伸之縱向延伸薄膜。該延伸較好利用兩個以上之輥之周速差進行。延伸溫度較好為聚酯之玻璃轉移點(Tg)以上之溫度，進而更好為Tg~(Tg+70℃)之溫度。延伸倍率係依據用途之要求特性而定，但縱向、與縱向正交之方向(以下稱為橫向)均較好為2.2~4.0倍，更好為2.3~3.9倍。若未達2.2倍，則薄膜厚度斑變惡化而無法獲得良好之薄膜，若超過4.0倍，則製膜中容易產生破裂而不佳。
縱向延伸薄膜接著依序進行橫向延伸、熱固定、熱鬆弛之處理成為二軸配向之薄膜，該等處理係使薄膜邊前進邊進行。橫向延伸之處理係自比聚酯之玻璃轉移點(Tg)高之溫度開始，邊升溫至(Tg+5)~(Tg+70℃)之溫度邊進行。橫向延伸過程中之升溫可為連續，亦可分階段(逐次)進行，但通常係逐次升溫。例如沿著薄膜行進方向將張布機之橫向延伸區分成複數區，使特定溫度之加熱介質流過每一區域而升溫。橫向延伸之倍率較好為2.5~4.5倍，更好為2.8~3.9倍。若未達2.5倍，則薄膜之厚度斑惡化無法獲得良好薄膜而不佳，若超過4.5倍，則容易在製膜中產生破裂而不佳。
夾住橫向延伸後之薄膜兩端且在(Tm-20)~(Tm-100)℃下在固定寬度或在10%以下之寬度減少下進行熱處理使熱收縮率下降較佳。在比該溫度更高之溫度下薄膜之平面性變差，且厚度斑變大而不佳。熱處理溫度若低於(Tm-100)℃則熱收縮率有變大之情況。
熱處理後，使薄膜溫度恢復至常溫之過程中在(Tm-20)~(Tm-100)℃之溫度領域中，為了調整薄膜熱收縮量，將夾住之薄膜兩端切落，調整薄膜縱向之拉伸速度，使於縱方向鬆弛亦可。鬆弛較好調整張布機出口端之輥群速度。鬆弛係針對張布機之薄膜直線速度進行輥群之速度降低，較好以0.1~1.5%，更好以0.2~1.2%，最好以0.3~1.0%之速度降低率實施並進行。如此般使薄膜鬆弛可調整縱向之熱收縮率。另外，薄膜橫向在切落兩端之前之過程中使寬度減少，亦可獲得所需熱收縮率。
本文中雖然例示性詳細說明藉由逐次二軸延伸法延伸之情況，但本發明之層合薄膜以逐次二軸延伸法、二軸同時延伸法之任一方法延伸均可。
本發明中之塗佈層雖可直接設置在基材之聚酯薄膜上，但當接著性不足時，較好對聚酯薄膜之表面進行電暈放電處理或底塗處理。底塗處理可設在聚酯薄膜之製造步驟內進行(線上塗佈法)、亦可在製造聚酯薄膜後另外塗佈(製程外塗佈法)。底塗處理所用之材料可適當的選擇，但較適用者可使用共聚合聚酯、聚胺基甲酸酯、丙烯酸系、各種偶合劑。
含有無機螢光體之塗佈層可以任意方法塗佈。例如可使用凹版印刷塗佈、輥塗、旋塗、逆輥塗、桿塗、網板塗佈、浸漬塗佈等方法。塗佈後之硬化方法可使用習知方法。例如可適當地使用熱硬化、紫外線、電子束、輻射線等活性線之方法。塗佈可在製造聚酯薄膜時於薄膜之結晶配向化完成前進行，亦可在薄膜結晶配向化完成後進行。
 實施例
以下，以實施例詳述本發明。
又，測定及評估係以下列方法進行。
(1)薄膜厚度
以電子微米計(ANRITSU製造之K-402B)測定薄膜樣品10點之厚度求得平均值作為薄膜厚度。
(2)塗佈層厚度
將樣品切成三角形，固定於包埋囊之後，以環氧樹脂包埋。接著，以切片機(Microtome)(ULTRACUT-S)將包埋之樣品依縱向平行剖面切成薄膜切片後，使用光學顯微鏡觀察攝影，由照片測定塗佈層與薄膜厚度之比，由薄膜整體厚度計算求得塗佈層之厚度。
(3)激發波長自400至450nm下之發光及發光峰值波長
使用螢光分光光度計F-4500(曰立製)，取得激發波長自400至450nm之範圍以及發光波長自300至800nm之範圍中之激發發光光譜，以下列基準評估是否有螢光發光。測定係針對設置含有螢光體之塗佈層之面進行。對於有螢光發光者，係由激發發光光譜求得發光峰值波長。
◎：有螢光發光
×：沒有螢光發光
(4)經時性變黃
以高壓水銀燈(HALISON東芝Lighting製造之「TOSCURE 401」：加裝玻璃濾光片)照光50小時，觀察照光前後之顏色變化。光照射之輻射照度為18mW/cm2 。當薄膜之構成為反射層/支撐層兩層時，自反射層面進行照光測定。
以色差計(日本電色工業製造之SZS-Σ90色彩測量系統)測定初期薄膜色相(L1 *、a1 *、b1 *)與照射後之薄膜色相(L2 *、a2 *、b2 *)，算出以下式表示之色相變化dE*，且以下述基準評估。
dE*={(L1 *-L2 *)2 +(a1 *-a2 *)2 +(b1 *-b2 *)2 }1/2
◎：dE*≦5
○：5＜dE*≦10
△：10＜dE*≦15
×：15＜dE*
(5)平均粒徑
將添加於聚酯中之前之粉體狀態之粒子，在掃描電子顯微鏡(SEM)試料台上貼上雙面膠帶，且於其上薄薄鋪上粒子，經碳蒸鍍後，使用掃描電子顯微鏡(SEM)，依據粒子之大小改變適當倍率進行照相攝影。以畫像處理裝置求得至少100點以上之粒子之相當於圓之直徑，除以顆粒之個數求得個數基準之平均粒徑(μm)。
(6)亮度及色度
關於測定對象為白色聚酯薄膜之情況(實施例1~5及比較例1~3)，以下述(6-1)至(6-5)所述之方法評估。
(6-1)評估用背光單元之作成
自評估用所準備之液晶電視(SHARP公司製造之AQUOS LC-20S4)取出垂直型背光單元(20吋)，且以組裝測定對象之薄膜代替原先組裝之背光單元之光反射薄片，製作成評估用背光單元。
將評估用背光單元之背光面分區分成2x2之4畫面，使用TOPCON公司製造之BM-7亮度計，以1°之測定角，及亮度計與背光板之距離為50cm測定背光板經點燈1小時後之正面亮度及色度。測定係針對背光板面之4畫面分別進行，求得亮度之單純平均作為平均亮度，且求得色度之單純平均作為平均亮度。
(6-2)亮度提高率
以含有螢光體塗佈層之塗佈前薄膜做為測定對象，以上述(6-1)之方法測定塗佈前之平均亮度。其次，以含有螢光體塗佈層之塗佈後薄膜做為測定對象，以上述(6-1)之方法測定塗佈後之平均亮度。使用下式自所得之平均亮度計算出亮度提高率。
亮度提高率(%)=(塗佈後之平均亮度)/(塗佈前之平均亮度)×100
(6-3)色度差
以含有螢光體塗佈層之塗佈前薄膜做為測定對象，以上述(6-1)之方法測定塗佈前之平均色度(x,y)。其次，以含有螢光體塗佈層之塗佈後薄膜做為測定對象，以上述(6-1)之方法測定塗佈後之平均色度(x,y)。使用下式自所得之平均色度(x,y)計算出色度差Δxy。
Δxy=(Δx2 +Δy2 )1/2
Δx=(塗佈後之平均色度之x成分)-(塗佈前之平均色度之x成分)
Δy=(塗佈後之平均色度之y成分)-(塗佈前之平均色度之y成分)
使用所得之Δxy，以下述基準評估色度差Δxy：
◎：Δxy＜0.05
○：0.05≦Δxy＜0.10
×：0.10≦Δxy
(6-4)耐久性試驗之亮度維持率
以含有螢光體塗佈層塗佈後之薄膜(耐久性試驗前之薄膜)做為測定對象，以上述(6-1)之方法測定平均亮度。其次，對經過點燈約3000小時之背光板進行耐久性試驗。以上述(6-1)之方法，對經歷耐久性試驗之薄膜測定耐久性試驗後之平均亮度。
以下式計算出亮度維持率：
亮度維持率(%)=(耐久性試驗後之平均亮度)/(耐久性試驗前之平均亮度)×100
(6-5)耐久性試驗之色度變化
以含有螢光體塗佈層塗佈後之薄膜(耐久性試驗前之薄膜)作為測定對象，以上述(6-1)之方法測定平均色度(x,y)。其次，對經過點燈約3000小時之背光板進行耐久性試驗。以上述(6-3)之方法，對經歷耐久性試驗之薄膜測定耐久性試驗後之平均色度(x,y)。使用下式自所得之平均色度(x,y)計算出Δxy。
Δxy=(Δx2 +Δy2 )1/2
Δx=(耐久性試驗後之平均色度之x成分)-(耐久性試驗前之平均色度之x成分)
Δy=(耐久性試驗後之平均色度之y成分)-(耐久性試驗前之平均色度之y成分)
使用所得之Δxy，以下述基準評估色度差Δxy：
◎：Δxy＜0.05
○：0.05≦Δxy＜0.10
×：0.10≦Δxy
(7)亮度及色度
測定對象為透明聚酯薄膜時(實施例6及比較例4)，係以下述(7-1)至(7-5)中所述之方法評估。
(7-1)評估用背光單元之作成
自評估用所準備之液晶電視(SHARP公司製造之AQUOS LC-20S4)取出垂直型背光單元(20吋)，且以組裝測定對象之薄膜代替光原先組裝之背光單元之光擴散薄片，製作成評估用背光單元。
將評估用背光單元之背光面分成2x2之4畫面，且使用TOPCON公司製造之BM-7亮度計，以1°之測定角，及亮度計與背光板之距離為50cm測定背光板經點燈1小時後之正面亮度及色度。測定係針對背光板面之4畫面分別進行，求得亮度之單純平均作為平均亮度，求得色度之單純平均作為平均亮度。
(7-2)亮度提高率
以含有螢光體塗佈層塗佈前之薄膜作為測定對象，以上述(7-1)之方法測定塗佈前之平均亮度。其次，以含有螢光體塗佈層塗佈後之薄膜作為測定對象，以上述(7-1)之方法測定塗佈後之平均亮度。使用下式自所得之平均亮度計算出亮度提高率。
亮度提高率(%)=(塗佈後之平均亮度)/(塗佈前之平均亮度)×100
(7-3)色度差
以含有螢光體塗佈層塗佈前之薄膜作為測定對象，以上述(7-1)之方法測定塗佈前之平均色度(x,y)。其次，以含有螢光體塗佈層塗佈後之薄膜作為測定對象，以上述(7-1)之方法測定塗佈後之平均色度(x,y)。使用下式自所得之平均色度(x,y)計算出色度差Δxy。
Δxy=(Δx2 +Δy2 )1/2
Δx=(塗佈後之平均色度之x成分)-(塗佈前之平均色度之x成分)
Δy=(塗佈後之平均色度之y成分)-(塗佈前之平均色度之y成分)
使用所得之Δxy，以下述基準評估色度差Δxy：
◎：Δxy＜0.05
○：0.05≦Δxy＜0.10
×：0.10≦Δxy
(7-4)耐久性試驗之亮度維持率
以含有螢光體塗佈層塗佈後之薄膜(耐久性試驗前之薄膜)作為測定對象，以上述(7-1)之方法測定平均亮度。其次，對經過點燈約3000小時之背光板進行耐久性試驗。以上述(7-1)之方法，對經歷耐久性試驗之薄膜測定耐久性試驗後之平均亮度。
以下式計算出亮度維持率：
亮度維持率(%)=(耐久性試驗後之平均亮度)/(耐久性試驗前之平均亮度)×100
(7-5)耐久性試驗之色度變化
以含有螢光體塗佈層塗佈後之薄膜(耐久性試驗前之薄膜)作為測定對象，以上述(7-1)之方法測定平均色度(x,y)。其次，對經過點燈約3000小時之背光板進行耐久性試驗。以上述(7-3)之方法，對經歷耐久性試驗之薄膜測定耐久性試驗後之平均色度(x,y)。使用下式自所得之平均色度(x,y)計算出Δxy。
Δxy=(Δx2 +Δy2 )1/2
Δx=(耐久性試驗後之平均色度之x成分)-(耐久性試驗前之平均色度之x成分)
Δy=(耐久性試驗後之平均色度之y成分)-(耐久性試驗前之平均色度之y成分)
使用所得之Δxy，以下述之基準評估色度差Δxy：
◎：Δxy<0.05
○：0.05≦Δxy<0.10
×：0.10≦Δxy
參考例1(白色聚酯薄膜之製造)
將132重量份之對苯二甲酸二甲酯、18重量份之間苯二甲酸二甲酯(以聚酯之全部二羧酸成分為準為12莫耳%)、96重量份之乙二醇、3.0重量份之二乙二醇、0.05重量份之乙酸錳、0.012重量份之乙酸鋰饋入配置有精餾塔、餾出冷凝器之燒瓶中，一邊攪拌一邊加熱至150~235℃使甲醇餾出進行酯交換反應。甲醇餾出後，添加0.03重量份之磷酸三甲酯、0.04重量份之二氧化鍺，將反應產物移到反應器中。接著一邊攪拌且使反應器內部緩慢減壓至0.5mmHg之同時升溫至290℃進行聚縮合反應。所得共聚合聚酯之二乙二醇成分量為2.5重量%，鍺元素含有量為50ppm，鋰元素之含有量為5ppm。
於該聚酯中添加50重量%之平均粒徑1.5μm之硫酸鋇粒子獲得反射層用聚酯組成物。又，於該聚酯中添加5重量%之平均粒徑1.5μm之硫酸鋇粒子獲得支撐層用聚酯組成物。將各組成物供給至加熱至280℃之兩台押出機中，以使反射層/支撐層之厚度比率為3/1之方式使用兩層進料套管裝置合流而層合成二層，維持在該層合狀態由模嘴押出成形為兩層薄片狀。以表面溫度25℃之冷卻筒使之冷卻固化成未延伸薄膜，進而加熱至95℃於長度方向(縱向)延伸，且以25℃之輥群冷卻。接著，一邊以夾子夾住縱向延伸薄膜兩端一邊引導至張布機在加熱至120℃之氛圍氣體中以與長度方向垂直之方向(橫向)延伸。隨後在張布機內以200℃之溫度進行熱固定，且在130℃之溫度下分別以平均0.5%、1%進行縱向之鬆弛及橫向之加寬，冷卻至室溫，獲得總厚度為188μm之雙軸延伸之聚酯薄膜。
參考例2(透明聚酯薄膜之製造)
將96重量份之對苯二甲酸二甲酯、58重量份之乙二醇及0.03重量份之乙酸錳分別饋入反應器中，在攪拌下一邊使內溫上升至240℃一邊使甲醇餾出進行酯交換反應，該酯交換反應結束後，添加0.097重量份之磷酸三甲酯及0.041重量份之三氧化銻，接著使反應產物升溫，最終在高度真空下280℃之條件進行聚縮合，獲得固有黏度([η])0.64之聚酯顆粒。
使所得聚酯顆粒在160℃下乾燥3小時後，於280℃下熔融押出，且以表面溫度20℃之冷卻筒冷卻固化成未延伸薄膜。接著，加熱至95℃以長度方向(縱向)延伸3.2倍，且以25℃之輥群冷卻後，一邊以夾子夾住縱向延伸薄膜兩端一邊引導至張布機，在加熱至120℃之氛圍氣體中以與長度方向垂直之方向(橫向)延伸3.6倍後，在220℃之溫度下進行熱固定。隨後，在張布機內130℃之溫度下分別以平均0.5%、1%進行縱向之鬆弛及橫向之加寬，冷卻至室溫，獲得二軸延伸之薄膜。
實施例1(白色聚酯薄膜之例)
將下列組成物溶解於甲苯/乙酸丁酯之混合溶液中，作成45重量%固成分濃度之塗佈液。使用重量比為1：1之混合溶液作為甲苯/乙酸丁酯之混合溶液。
(塗佈液固成分組成)
‧綠色發光無機螢光體2210(化成OPHTRONICS公司製造)　30重量份
‧紫外線吸收物質YUTABL UV6010(日本觸媒公司製)　15重量份
以乾燥後之厚度成為5μm之方式，將該塗佈液塗佈在參考例1中獲得之白色聚酯薄膜之反射層上，在150℃下熱風乾燥2分鐘，獲得塗佈之薄膜。
所得塗佈薄膜之亮度上升率為104%。其他評估結果列於表1。
又，綠色發光無機螢光體2210(化成OPHTRONICS公司製造)，為以ZnS為母體、以Cu作為賦活物質之無機螢光體。
實施例2(白色聚酯薄膜之例)
除將塗佈液之螢光物質改變成紅色無機螢光體D1110(根本特殊化學公司製造)以外，其餘與實施例1相同，獲得塗佈之薄膜。評估結果列於表1。
又，紅色無機螢光體D1110(根本特殊化學公司製造)為以Y2 O3 為母體、以Eu作為賦活物質之無機螢光體。
實施例3(白色聚酯薄膜之例)
除將塗佈液之螢光物質改變成藍色無機螢光體D1230(根本特殊化學公司製造)以外，其餘與實施例1相同，獲得塗佈之薄膜。評估結果列於表1。
又，藍色無機螢光體D1230(根本特殊化學公司製造)為以SrS為母體、以Eu作為賦活物質之無機螢光體。
實施例4(白色聚酯薄膜之例)
除將塗佈液之螢光物質改變成綠色無機螢光體KX732A(化成OPHTRONICS公司製造)以外，其餘與實施例1相同，獲得塗佈之薄膜。評估結果列於表1。
又，綠色無機螢光體KX732A(化成OPHTRONICS公司製造)為以鋇‧鎂‧鋁複合氧化物(BaMgAl10 O17 )為母體、以Eu及Mn作為賦活物質之無機螢光體。
實施例5(白色聚酯薄膜之例)
除將紫外線吸收物質改變成丙烯酸系結合劑YUTABL S-2840(曰本觸媒公司製造)以外，其餘與實施例1相同，獲得塗佈之薄膜。亮度提高率為104%。評估結果列於表1。
比較例1(白色聚酯薄膜之例)
將下列組成物溶解於甲苯/乙酸丁酯之混合溶液中，製作成45重量%固成分濃度之塗佈液。又，使用重量比為1：1之混合溶液作為甲苯/乙酸丁酯混合溶液。
(塗佈液固成分組成)
‧有機螢光增白劑OB-1(Eastman公司製造)　5重量份
‧紫外線吸收物質YUTABL UV6010(日本觸媒公司製造)　15重量份
以乾燥後之厚度成為5μm之方式將所得塗佈液塗佈在參考例1中獲得之白色聚酯薄膜之反射層上，且在150℃下熱風乾燥2分鐘，獲得塗佈之薄膜。
儘管所得塗佈薄膜之亮度上升率顯示為105%，但因濁色使色度差變大，又耐久性試驗後之亮度下降亦大，使薄膜在實用上難以使用。評估結果列於表1。
比較例2(白色聚酯薄膜之例)
除將表1中所示之螢光物質改變成有機螢光增白劑UVITEX-OB(汽巴特用化學品公司製造)，且其添加量成為5重量份以外，其餘使實施例1相同獲得塗佈之薄膜。此時之亮度上升率為100%左右，未確認到亮度提高。該薄膜為因變色使色度差變大且耐久性試驗後之亮度降低亦大之薄膜，在實用上無法被使用。評估結果列於表1。
比較例3(白色聚酯薄膜之例)
除將有機螢光增白劑OB-1之添加量變更成30重量份以外，其餘與比較例1相同，獲得塗佈之薄膜。評估結果列於表1。
實施例6(透明聚酯薄膜之例)
將下列組成物溶解於乙酸丁酯中，製作成45重量%固成分濃度之塗佈液。
(塗佈液固成分組成)
‧無機螢光體(2210化成OPHTRONICS公司製造)　10重量份
‧丙烯酸珠粒(MBX-15，積水化成品工業公司製造)　60重量份
‧丙烯酸系結合劑(YUTABL S2740日本觸媒公司製造)　25重量份
‧交聯劑(CORONET HL，日本胺基甲酸酯工業公司製造)　5重量份
除以固化後成為8g/m2 之方式塗佈作為塗佈液之該塗佈液之外，其餘與實施例1相同，獲得塗佈之薄膜。評估結果列於表1。
又，綠色發光無機螢光體2210(化成OPHTRONICS公司製造)為以ZnS作為母體、以Cu作為賦活物質之無機螢光體。MBX-15為平均粒徑15μm之丙烯酸系粒子。
以使乾燥後之厚度成為5μm之方式將該塗佈液塗佈於參考例2中所得之透明聚酯薄膜上，且在150℃下乾燥2分鐘，獲得塗佈之薄膜。評估結果列於表1。
比較例4(透明聚酯薄膜之例)
將下列組成物溶解於乙酸丁酯中，製作成45重量%固成分濃度之塗佈液。
(塗佈液固成分組成)
‧丙烯酸珠粒(MBX-15，積水化成品工業公司製造)　60重量份
‧丙烯酸系結合劑(YUTABL S2740，日本觸媒公司製造)　32重量份
‧交聯劑(CORONET HL，日本胺基甲酸酯工業公司製造)　8重量份
除以固化後成為8g/m2 之方式塗佈作為塗佈液之該塗佈液之外，其餘與實施例6相同，獲得塗佈之薄膜。評估結果列於表1。
發明之效果
依據本發明，可提供一種經時變黃得以受到抑制之層合薄膜，又，可提供一種作為液晶顯示裝置之背光元件之構件用時可獲得高亮度之層合薄膜。依據本發明，又提供一種經時變黃受到抑制、可獲得高亮度、色彩不均少而適用作為反射板之層合薄膜。
 產業上利用之可能性
本發明之層合薄膜可用於廣泛的光學用途中，例如作為液晶顯示裝置之背光板單元之構件，尤其是可適用作液晶顯示裝置之背光板單元之反射板。

Claims (2)

  1. 一種層合薄膜，其特徵為由白色聚酯薄膜以及設於其上之含有螢光體之塗佈層所構成之層合薄膜，其中該塗佈層之螢光體係由無機物質所構成且該螢光體於該塗佈層中之含有量為5~80重量%，作為反射板用者。
  2. 如申請專利範圍第1項之層合薄膜，其中使用作為液晶顯示裝置之背光單元之反射板。
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