TWI402377B - 用於去除透明導電膜及光阻劑的剝離液組合物 - Google Patents
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Description
本發明涉及一種用於剝離金屬佈線形成中所使用的光阻劑的剝離液組合物,特別是一種在包含有機胺(organic amine)及溶劑的雙組分以上的剝離液組合物中,含有用於防止金屬佈線腐蝕、並用於去除部分或全部的沉積在金屬佈線上或光阻劑(photoresist)上的透明導電膜的透明導電膜去除劑,並可再包含抗離析用二醇類質子溶劑(glycolic protic solvent)的用於去除透明導電膜及抗蝕劑(resist)的剝離液組合物。
積體電路(IC)、超大型積體電路(VLSI)等的半導體裝置(device)和液晶顯示器(LCD)等的製造工程中,通常應用照相平板印刷(Photo-lithography)工程來形成金屬佈線。而且,在基板上沉積具有代表性的氧化銦錫(ITO)或氧化銦鋅(IZO)透明導電膜,連接用於佈線的柵極線(gate line)及資料線(data line)等。
為了去除這種用於上述光蝕刻過程中的抗蝕劑(resist),在產業初期採用了由苯酚(phenol)及其衍生物和烷基苯磺酸(alkylbenzenesulfonic acid)及氯化物系列有機溶劑所構成的剝離劑溶液。但是,這種剝離劑中含有苯酚類化合物和氯類有機溶劑,因此具有毒性,會腐蝕其下的金屬層,且其廢液難以處理,而且由於非水溶性而難免使剝離後之清洗工程變得複雜。而且,隨著所加工金屬佈線的細微化傾向,增加了金屬和氧化膜的蝕刻條件的難度,加大了光阻劑(photoresist)的損傷而使光阻劑變質。由於存在上述問題,即使採用有機溶劑處理,由於基板上仍會殘留光阻劑,因此需要一種具有強剝離力的組合物,一次避免殘留物的存在。
為了改善上述缺點,採用了由有機胺及溶劑構成的水溶性剝離劑。由有機胺及溶劑構成的剝離液,是目前大部分製程中普遍採用的剝離液基本組合。但是,金屬佈線時時刻刻快速變化,針對其剝離液也需要相應的變化。而且金屬佈線的細微化,促進了光阻劑因蝕刻工程的變性,因此需要有更高的剝離力。而且,所使用的金屬佈線類的變化及金屬佈線的二重或者三重結構的變化,剝離液對佈線的腐蝕影響應趨於最小化。
為此,為使現有鏈胺(linear chain type amine)對金屬佈線的腐蝕趨於最小化,採用了環形胺(cyclic type amine),並且為防止在作為非單層金屬佈線的、二重或者三重金屬佈線中產生的賈凡尼效應(galvanic effect),採用了抗腐蝕劑等材料。
如上所述的現有技術,其作為包含有機胺及溶劑的雙組分以上的剝離液組合物,雖然在提高抗腐蝕性及剝離性等方面上取得了預期的效果,但在部分或全部去除透明導電膜方面上,目前還沒有顯著的改善效果。即,除了利用酸的蝕刻劑以外,尚沒有發現在去除透明導電膜上具有顯著效果的剝離液。但是,蝕刻劑(etchant)對金屬具有致命的影響,也不能去除光阻劑(photoresist),因此不適合將其作為具有上述功能的剝離液來使用。
為解決現有技術中所存在的上述問題,本發明的目的在於提供一種不但可以去除光阻劑(photoresist),而且還可以部分或全部去除透明導電膜的透明導電膜去除劑,並提供一種包括所述透明導電膜去除劑的剝離液組合物。其中,所述透明導電膜去除劑含有硫磺類添加劑等添加劑,以去除難以被現有剝離液組合物所去除的透明導電膜。
本發明的另一目的在於提供一種可降低有機胺和上述添加劑之間反應的二醇類質子溶劑,並提供一種藉由將所述二醇類質子溶劑包含在由有機胺和溶劑組成的剝離液組合物中,以便防止離析的剝離液組合物。
本發明組合物中含有透明導電膜去除劑,因此,不僅對用於形成金屬佈線的透明導電膜具有卓越的去除力,而且對抗蝕劑也具有良好的去除效果。所以,在不導致製造工序中所不希望出現的Al、Mo等下部金屬膜上金屬佈線被腐蝕的情況下,便可完全去除及清洗透明導電膜和抗蝕劑。而且,本發明可調整在基板上為生成透明電極而全面塗布的透明導電膜的去除比率,以實現整體透明導電膜的去除,或者可部分地或有選擇地去除透明導電膜。
為了達到上述目的,本發明提供一種透明導電膜去除劑,其包括由以下化學式1所示的化合物、由化學式2所示的化合物、由化學式3所示的2-巰基丙酸(硫代乳酸)(2-Mercaptopropionic acid)(Thiolactic acid)、由化學式4所示的N-(2-巰基丙醯)甘氨酸(N-(2-mercaptopropionyl)glycine)、化學式5所示的硫代苯甲酸(Thiobenzoic acid)以及草醯乙酸(Oxalacetic acid)所構成的族群中所選用的至少一種化合物。
其中,上述化學式1及化學式2中,R和R’分別是由碳原子數為1~10的烷基(alkyl group)、羥烷基(烷基醇)(hydroxyalkyl(alkyl alcohol)group)、烷基胺(alkyl amine group)、羧酸基(carboxylic acid group)及硫代酸基(thio acid group)所構成的族群中所選出的獨立的基團。)
上述透明導電膜去除劑,還可以包含作為抗離析劑使用的極性溶劑,所述極性溶劑佔全體組分的10~20重量百分比(wt%)。
根據本發明所提供的透明導電膜及光阻劑的剝離液組合物,其基於包含有機胺及溶劑的100重量份組合物,含有0.1~10重量份的前述透明導電膜去除劑。
上述組合物中,所述溶劑最好還包括作為抗離析劑來使用的質子極性溶劑,所述質子極性溶劑佔全體組分的10~20重量百分比(wt%)。
本發明的組合物中,基於含有5~50重量百分比有機胺及50~95重量百分比質子極性溶劑的100重量份組合物,可以含有0.01~10重量份的透明導電膜去除劑。
而且,上述組合物,基於含有5~50重量百分比有機胺及50~95重量百分比質子極性溶劑的100重量份組合物,含有0.01~10重量份透明導電膜去除劑。其中,所述質子極性溶劑中含有10~20重量百分比、作為抗離析劑使用的質子極性溶劑。
上述組合物,基於含有5~50重量百分比有機胺及50~95重量百分比非質子極性溶劑(aprotic polar solvent)的100重量份組合物,含有0.01~10重量份的透明導電膜去除劑。
上述組合物,基於含有5~50重量百分比有機胺及50~95重量百分比非質子極性溶劑(aprotic polar solvent)的100重量份組合物,含有0.01~10重量份的透明導電膜去除劑。其中,所述非質子極性溶劑中含有10~20重量百分比的作為抗離析劑使用的質子極性溶劑(protic polar solvent)。
上述組合物,基於含有5~50重量百分比有機胺、10~80重量百分比質子極性溶劑(protic polar solvent)及15~70重量百分比非質子極性溶劑(aprotic polar solvent)的100重量份組合物,含有0.01~10重量份的透明導電膜去除劑。
上述組合物,基於含有5~50重量百分比有機胺、10~80重量百分比質子極性溶劑及15~70重量百分比非質子極性溶劑(aprotic polar solvent)的100重量份組合物,含有0.01~10重量份的透明導電膜去除劑。其中,所述質子極性溶劑中含有10~20重量百分比的作為抗離析劑使用的質子極性溶劑。
以下對本發明進行更為詳細的說明。
有機胺在光阻劑(photoresist)剝離系統(system)中起著重要的作用。有機胺具有強鹼性(alkaline property),它強力滲透至在乾式或者濕式蝕刻、灰化(ashing)或者離子注入等各種工序下變質或被交聯的抗蝕劑高分子基體(matrix)中,以割斷或減弱該高分子基體的分子內或分子間的鍵結合,從而使剝離液的去除變得容易。因而從產業初期開始一直沿用到現在。
本發明的剝離液組合物,藉由在其中添加含有硫磺的有機酸即能夠去除透明導電膜的少量物質,以此具有現有剝離液所沒有具備的透明導電膜去除功能。即,本發明藉由使用含硫磺有機酸添加劑,形成透明導電膜,並分離出銦(indium)和氧化物(oxide)來去除透明導電膜。而且,本發明所使用的有機酸添加劑是含巰基類(mercapto)添加劑,其以物理或者化學方式吸附於金屬上,防止金屬的腐蝕。
而且,本發明中作為抗離析劑來使用的質子極性溶劑,所述質子極性溶劑將去除和緩解在胺和有機酸的反應、及剝離液和有機酸的反應中所生成的離析物,由此讓本發明得以長期使用。本發明藉由將質子極性溶劑作為抗離析劑使用,可在長時間內抑制因有機胺及含硫磺有機酸的反應而生成的離析物,便可去除透明導電膜及抗蝕劑。
特別是,本發明中透明導電膜去除劑之所以包含硫磺,是因為硫磺對去除氧化銦鋅(IZO)透明導電膜具有顯著的性能,上述IZO透明導電膜在錫(tin)供應不足的市場現狀下,被作為氧化銦錫(ITO)透明導電膜的替代物而被廣泛使用。
因此,本發明提供一種能夠去除透明導電膜、並可防止金屬佈線腐蝕的透明導電膜去除劑,並且提供一種在由有機胺及溶劑組成的雙組分以上剝離組合物中包含所述透明導電膜去除劑的剝離液組合物。而且,本發明可提供一種含有二醇類質子溶劑的剝離液組合物,所述二醇類質子極性溶劑可藉由降低上述透明導電膜去除劑的反應性而防止金屬佈線的腐蝕。
本發明中所述透明導電膜去除劑,最好包括選自-SH、-OH、-COOH等中至少一種官能團的化合物,這樣具有去除透明導電膜的效果。而且,在上述-SH和胺中-NH2
的反應中所生成的新的有機酸,也對去除透明導電膜具有良好的效果。上述-SH、-OH官能團,通過物理、化學方式吸附於金屬上,並具有突出的抗腐蝕性能。
上述透明導電膜去除劑,也可藉由單一成分去除透明導電膜,而且藉由與剝離液組合物之間的反應,對於去除透明導電膜具備更加突出的性能,同時還具有可維持對金屬佈線的抗腐蝕現象的特徵。
上述透明導電膜去除劑,包括選自由以下化學式1所示的化合物、由化學式2所示的化合物、由化學式3所示的2-巰基丙酸(硫代乳酸)(2-Mercaptopropionic acid)(Thiolactic acid)、由化學式4所示的N-(2-巰基丙醯)甘氨酸(N-(2-mercaptopropionyl)glycine)、由化學式5所示的硫代苯甲酸(Thiobenzoic acid)等巰基類(mercapto series)化合物和草醯乙酸(Oxalacetic acid)等草酸類(oxalic series)化合物中的至少一種化合物。
其中,上述化學式1及化學式2中,R和R’分別是由選自碳原子數為1~10的烷基(alkyl group)、羥烷基(烷基醇)(hydroxyalkyl(alkyl alcohol)group)、烷基胺(alkyl amine group)、羧酸基(carboxylic acid group)以及硫代酸基(thio acid group)中的獨立的基團。
而且,在本發明中,所述透明導電膜去除劑裏還可以包含作為抗離析劑使用的10~20重量百分比的質子極性溶劑。且,在剝離液組合物中的溶劑裏,可以含有10~20重量百分比的上述抗離析劑。上述抗離析劑,可以使用與極性溶劑相同的化合物,並且以乙二醇(ethylene glycol)的效果為最佳。
本發明的組合物中,有機胺最好是選自鏈胺形態胺中的至少一種。上述鏈胺可為:單乙醇胺(monoethanol amine)、乙二胺(ethylenediamine)、2-(2-氨基乙氧基)乙醇(2-(2-aminoethoxy)ethanol)、羥乙基乙二胺(2-(2-aminoethylamino)ethanol)、1-氨基-2-丙醇(1-amino-2-propanol)、二乙醇胺(diethanol amine)、亞氨基二丙胺(iminobispropyl amine)、2-甲氨基乙醇(2-methyl amino ethanol)、N-甲基乙醇胺(N-methyl ethanol amine)、三乙胺基乙醇(triethylamino ethanol)等。
本發明中,當有機胺為選自上述有機胺中一種或一種以上時,基於全體組合物,含有5~50重量百分比為佳。此時,如果胺的含量低於5重量百分比,就會降低光阻劑去除性能。如果胺的含量超過50重量百分比,就會加重腐蝕現象。
本發明所使用的溶劑,可以是質子極性溶劑、非質子極性溶劑或者其混合物。而且,基於由胺和溶劑所組成的組合物100重量份,可以含有50~99重量百分比的該溶劑。
在高溫條件下進行抗蝕劑去除工序時,所述質子極性溶劑因其高沸點而不易揮發,因此可保持剝離液使用初始的組分比,由此使剝離液的性能持續下去。而且,上述質子極性溶劑在高溫條件下降低抗蝕劑對下層膜的表面作用力,從而使光阻劑易於剝離。此外,上述質子極性溶劑的低冰點和高著火點也有助於穩定的儲存。另外,其具有溶解因有機胺和含硫磺有機酸的反應而生成的離析物的作用,並具有降低上述反應的作用,因此,其可阻礙在TFT-LCD製程中可能會發生的致命的離析物,或者阻礙反應物的生成。
這種質子極性溶劑可使用可與胺類(amine series)相混合、且可幾乎無限地溶解於水中的化合物。例如,可使用選自屬於乙二醇類(ethyleneglycol series)的乙二醇(ethylene glycol)、乙二醇甲醚(ethyleneglycol methyl ether)、乙二醇乙醚(ethyleneglycol ethyl ether)、乙二醇丁醚(ethyleneglycol buthyl ether)、以及屬於二甘醇單烷基醚類(diethyleneglycol monoalkylether series)的二乙二醇甲醚(diethyleneglycol methyl ether)、二乙二醇乙醚(diethyleneglycol ethyl ether)、二乙二醇丁醚(diethyleneglycol butyl ether)等中的至少一種。
當使用雙組分組合物時,基於全體組合物,最好使用50~95重量百分比的所述質子極性溶劑。此時,如果其含量低於50重量百分比,就會相對增加胺的含量,從而導致腐蝕現象的加重和離析物的產生而縮短剝離液的使用時間。如果其含量超過95重量百分比,會降低剝離性能,從而導致剝離液使用時間的縮短。當使用三組分以上的組合物時,基於全體組合物,最好使用10~88重量百分比的所述質子極性溶劑。此時,如果其含量低於10重量百分比,就會相對增加非質子極性溶劑及胺化合物的重量百分比,從而加重金屬佈線的腐蝕,降低對由胺化合物及非質子極性溶劑所形成的凝膠高分子的溶解能力,導致光阻劑去除能力的降低。如果其含量超過80重量百分比,就會相對降低非質子極性溶劑的重量百分比,從而導致抗蝕劑去除能力的降低。
本發明中,上述非質子極性溶劑將由胺化合物所剝離的高分子凝膠塊溶解成細小的分子。特別是,可防止主要在清洗工序中抗蝕劑重新吸附的不良現象。所述非質子極性溶劑可使用選自二甲基亞碸(dimethyl sulfoxide)、N-甲基吡咯烷酮(N-methyl-2-pyrolidone)、N,N-二甲基乙醯胺(N,N-dimethylacetamide)、N,N-二甲基甲醯胺(N,N-dimethylformamide)、N,N-二甲基咪唑(N,N-dimethylimidazole)、γ-丁基內脂(γ-butyrolactone)、環丁碸(sulfolane)中的至少一種。
當剝離液組合物為雙組分時,基於全體組合物,所述非質子極性溶劑的含量最好是50~95重量百分比。此時,如果其含量低於50重量百分比,就會相對增加胺的含量而加深腐蝕。如果其含量超過95重量百分比,就會降低抗蝕劑去除性能。當剝離液組合物為三組分時,基於全體組合物,所述非質子極性溶劑的含量最好是15~70重量百分比。此時,如果其含量低於15重量百分比,就會降低抗蝕劑去除性能,如果其含量超過70重量百分比,就會加深金屬佈線的腐蝕,而且相對降低質子極性溶劑即乙二醇醚(glycol ether)的重量百分比而降低抗蝕劑去除能力及清洗能力。
而且,本發明中,當所述溶劑為上述質子極性溶劑、非質子極性溶劑或者其混合物時,在剝離液中,最好是還包含10~20重量百分比的用於抑制產生離析物的質子極性溶劑的添加劑。此時,如果用於抑制產生離析物及長時間使用的質子極性溶劑的使用量低於10重量百分比,便很難調整離析作用。而如果超過20重量百分比,就會降低透明導電膜去除能力,不易長時間使用。
本發明的剝離液組合物中,基於由胺和溶劑所組成的組合物100重量份,含有0.1~10重量份的所述透明導電膜去除劑。此時,如含量低於0.1重量份,則不能去除透明導電膜。如超過10重量份,則對剝離液內的析出和光阻劑(photoresist)的剝離造成困難。
本發明的剝離液組合物的製備方法,並沒有特別的限制,可以用常規方法將上述組分相混合而製備。之後,本發明用塗布機來塗布光阻劑(photoresist),並以常規方法來進行圖案化(patterning)。本發明的剝離液組合物的使用量,根據感光樹脂與膜厚,可進行調整。上述透明導電膜,包含ITO、IZO等通常的透明電極,而只要是能夠包含在用於半導體或者液晶顯示器等的基板上的,均可以包括,並沒有特別的限制。
以下,通過實施例和比較例來進一步詳細說明本發明。下述實施例只是說明本發明而示出的例子,而並不局限於此。
根據下表1所示的組成與含量,混合各成分,製備出光阻劑(photoresist)剝離液組合物(單位:重量份)。
為了評價本發明中用於去除透明導電膜及光阻劑(photoresist)的剝離液組合物及比較例中的剝離液組合物,進行了以下剝離性測試。
為了確認當添加用於去除透明導電膜的添加劑之後剝離力的變化,進行了剝離性測試,並將其結果示在表1中。
以濺射(sputtering)方法,在玻璃基板(bare-glass)上塗布1500~500厚度的IZO透明導電膜之後,將此玻璃(glass)作為試片使用,並利用可剝離出上述透明導電膜和光阻劑(photoresist)的組合物,去除IZO。而且,為了測試剝離液組合物對光阻劑(photoresist)的去除效果,以2500rpm轉速,將通常使用的正型(positive type)組合物(DTFR-3650B,東進世美肯(Dongjin Semichem)公司之商品名)旋塗(spin coating)在玻璃基板(bare-glass)上,並以100℃的溫度,於熱平板上進行了90秒的熱處理。之後,以奈米(nanometer)單位測量1.5 μm的塗膜厚度,繼而進行曝光、顯影之後,在170℃溫度下,對晶圓(wafer)進行20分鐘的熱處理,以此獲得抗蝕劑薄膜。將所述實施例及比較例中的剝離液的溫度維持在70℃的條件下,在其中浸漬所述晶圓(wafer),並根據下面的評價標準評價其剝離性能。所述浸漬分別在剛剛製造完畢時和在70℃條件下揮發24小時之後進行。而且,在將上述光阻劑(photoresist)進行熱處理之後的晶圓(wafer)上,用濺射(sputtering)方法沉積IZO透明導電膜之後,將下述實施例及比較例中剝離液的溫度保持70℃的條件下,將其浸漬在剝離液中,並根據以下評價標準評價其剝離性能。所述浸漬分別在晶片剛剛製造完畢時和在70℃條件下揮發24小時之後進行。
◎…浸漬後20分鐘以內去除○…浸漬後30分鐘以內去除△…浸漬後60分鐘以內去除X…浸漬後沒有去除
但是,當出現離析現象時,因無法在TFT-LCD製程中使用,沒有必要進行剝離力評價,因此省略了評價。
從上述表1的結果中可以看出,因本發明中含有用於去除透明導電膜的添加劑,因此與1~6比較例相比,具有優異的剝離力,並且不出現離析現象。
Claims (14)
- 一種透明導電膜去除劑,包括由化學式2所示的化合物、由化學式4所示的N-(2-巰基丙醯)甘氨酸、由化學式5所示的硫代苯甲酸以及草醯乙酸所構成的族群中所選出的至少一種化合物;
- 如申請專利範圍第1項所述之透明導電膜去除劑,更包含有極性溶劑作為抗離析劑,且所述極性溶劑在全體組分中佔10~20重量百分比。
- 如申請專利範圍第2項所述之透明導電膜去除劑,其中該抗離析劑為乙二醇。
- 一種用於去除透明導電膜及光阻劑的剝離液組合 物,其特徵在於:基於包含有有機胺及溶劑的100重量份組合物,含有0.1~10重量份的透明導電膜去除劑;其中該有機胺是由單乙醇胺、乙二胺、2-(2-氨基乙氧基)乙醇、羥乙基乙二胺、1-氨基-2-丙醇、二乙醇胺、亞氨基二丙胺、2-甲氨基乙醇、N-甲基乙醇胺,以及三乙胺基乙醇所構成的族群中所選出的至少一種鏈胺化合物;該溶劑係為質子極性溶劑或非質子極性溶劑,或者該質子極性溶劑與該非質子極性溶劑之混合物;以及該透明導電膜去除劑,包括由化學式2所示的化合物、由化學式4所示的N-(巰基丙醯)甘氨酸、由化學式5所示的硫代苯甲酸以及草醯乙酸所構成的族群中所選出的一種以上化合物;
- 如申請專利範圍第4項所述之用於去除透明導電膜及光阻劑的剝離液組合物,其中該包含有有機胺及溶劑的100重量份組合物,前述胺的含量佔1~50重量份。
- 如申請專利範圍第4項所述之用於去除透明導電膜及光阻劑的剝離液組合物,其中該質子極性溶劑是由乙二醇、乙二醇甲醚、乙二醇乙醚、乙二醇丁基醚、二乙二醇甲醚、二乙二醇乙醚,以及二乙二醇丁基醚所構成的族群中所選出的至少一種乙二醇醚化合物。
- 如申請專利範圍第4項所述之用於去除透明導電膜及光阻劑的剝離液組合物,其中該非質子極性溶劑是由N-甲基吡咯烷酮、N,N-二甲基乙醯胺、N,N-二甲基甲醯胺、N,N-二甲基咪唑、γ-丁內脂、環丁碸,以及二甲基亞碸所構成的族群中所選出的至少一種溶劑。
- 如申請專利範圍第4項所述之用於去除透明導電膜及光阻劑的剝離液組合物,其中該溶劑中還包括作為抗離析劑之質子極性溶劑,且該質子極性溶劑佔全體組分的10~20重量百分比。
- 如申請專利範圍第8項所述之用於去除透明導電膜及光阻劑的剝離液組合物,其中該抗離析劑為乙二醇。
- 如申請專利範圍第4項所述之用於去除透明導電膜及光阻劑的剝離液組合物,其中:基於含有5~50重量百分比的有機胺,以及50~95重量 百分比的質子極性溶劑的100重量份組合物,含有0.01~10重量份的用於去除透明導電膜的添加劑,其中,所述質子極性溶劑中含有10~20重量百分比的作為抗離析劑使用的質子極性溶劑。
- 如申請專利範圍第4項所述之用於去除透明導電膜及光阻劑的剝離液組合物,其中:基於含有5~50重量百分比的有機胺,以及50~95重量百分比的非質子極性溶劑的組合物100重量份,含有0.01~10重量份的用於去除透明導電膜的添加劑。
- 如申請專利範圍第4項所述之用於去除透明導電膜及光阻劑的剝離液組合物,其中:基於含有5~50重量百分比的有機胺,以及50~95重量百分比非質子極性溶劑的組合物100重量份,含有0.01~10重量份的用於去除透明導電膜的添加劑,其中,所述非質子極性溶劑中含有10~20重量百分比的作為抗離析劑使用的質子極性溶劑。
- 如申請專利範圍第4項所述之用於去除透明導電膜及光阻劑的剝離液組合物,其中:基於含有5~50重量百分比的有機胺、10~80重量百分比的質子極性溶劑,以及15~70重量百分比的非質子極性溶劑的組合物100重量份,含有0.01~10重量份的用於去除透明導電膜的添加劑。
- 如申請專利範圍第4項所述之用於去除透明導電膜及光阻劑的剝離液組合物,其中: 基於含有5~50重量百分比的有機胺、10~80重量百分比的質子極性溶劑,以及15~70重量百分比的非質子極性溶劑的組合物100重量份,含有0.01~10重量份的用於去除透明導電膜的添加劑,其中,所述質子極性溶劑中含有10~20重量百分比的作為抗離析劑使用的質子極性溶劑。
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