TWI399420B - Circuit connecting adhesive film, connection structure and a manufacturing method - Google Patents

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Description

電路連接用黏著薄膜、連接構造物及其製造方法
本發明係關於一種電路連接用黏著薄膜、連接構造體及其製造方法。
為使電路基板間或IC晶片等電子零件與電路基板以連接端子間電性連接之方式進行黏著，可使用於黏著劑中分散導電粒子之異方性導電黏著劑。例如，使異方性導電黏著劑配置於電路基板之間，以該狀態進行加熱及加壓，俾連接各別之電路基板具有之連接端子，於加壓方向具有導電性，同時並於同一電路基板上對鄰接之連接端子賦予絕緣性，而可進行只在於對向之連接端子間的電性連接。異方性導電黏著劑係例如有以環氧樹脂作為主成分之電路連接用黏著劑(例如參照專利文獻1)。
薄膜狀之電路連接用黏著劑，亦即電路連接用黏著薄膜，一般係使以有機溶劑溶解之電路連接用黏著劑塗佈於薄膜基材上，再進行乾燥之方法來製造。因此，使用電路連接用黏著薄膜而連接電路構件彼此間之際，必須使薄膜基材上之電路連接用黏著薄膜轉印於任一電路構件。電路連接用黏著薄膜之轉印，一般係使電路連接用黏著薄膜載置於電路構件上，以進行加熱及/或加壓之方法來實施。
專利文獻1：日本特開平3-16147號公報
但，由於電路構件之材料構成或電路構成、電路構件製造時之表面污染等原因，電路連接用黏著薄膜對電路構件之轉印性不充分，有時轉印步驟的效率或良率會降低。尤其，近年為更提昇連接構造物之生產效率，用以將電路連接用黏著薄膜轉印於電路構件之加熱或加壓的時間被縮短，要得到充分的轉印性有逐漸變得困難之傾向。
提昇轉印性之方法，較為有效的是以改變電路連接用黏著薄膜之材料構成而強化使電路連接用黏著薄膜黏貼於電路構件之黏著力之方法。但，明顯可知，藉由材料構成之變更而提昇轉印性時，就連接電路構件後之黏著強度或長期連接可靠性等而言，要維持充分之程度乃極困難。
本發明係有鑑於上述情事而完成，目的在於：在電路連接用黏著薄膜中，使電路連接後之黏著強度及長期連接可靠性維持於充分之程度，同時並謀求改善對電路構件之轉印性。
在一態樣中，本發明係關於一種電路連接用黏著薄膜，該電路連接用黏著薄膜係介於第一電路構件與第二電路構件之間，該第一電路構件具有第一基板及其主面上所形成之第一連接端子，該第二電路構件具有第二基板及其主面上所形成之第二連接端子，且，該電路連接用黏著薄膜 係以使對向之第一連接端子與第二連接端子形成電性連接的方式，黏著第一電路構件與第二電路構件而使用。本發明之電路連接用黏著薄膜係具備黏著劑層A與層合於該黏著劑層A上之黏著劑層B。將本發明之電路連接用黏著薄膜以黏著劑層B與第一電路構件相接之方向來黏貼於第一電路構件之第一連接端子側之面時的剝離強度，係大於將黏著劑層A黏貼於第一電路構件之第一連接端子側之面時的剝離強度。繼而，黏著劑層B之厚度為0.1~5.0μm。
上述本發明之電路連接用黏著薄膜係於黏著劑層A上具備黏著劑層B，該黏著劑層B係黏貼於電路構件時之剝離強度大，且此黏著劑層B具有上述特定範圍的厚度。藉此，電路連接後之黏著強度及長期連接可靠性可維持於充分之程度，同時並可改善對電路構件之轉印性。
在另一態樣中，本發明係關於一種連接構造物，其係具備：第一電路構件、第二電路構件、及黏著層，該第一電路構件具有第一基板及其主面上所形成之第一連接端子，該第二電路構件具有第二基板及其主面上所形成之第二連接端子且該第二連接端子係配置成與第一連接端子對向，該黏著層係介於第一電路構件與第二電路構件之間，且，第一電路構件與第二電路構件，係以使對向之第一連接端子與第二連接端子形成電性連接的方式，藉由黏著層而黏著。本發明之連接構造物的黏著層，係使上述本發明之電路連接用黏著薄膜以黏著劑層B與第一電路構件相接之方向來介於第一電路構件與第二電路構件之間，於該狀態 下經由加熱及加壓而由電路連接用黏著薄膜所形成。
上述本發明之連接構造物，係藉具備由上述本發明之電路連接用黏著薄膜所形成之黏著層，俾具有充分程度之電路連接後的黏著強度及長期連接可靠性。又，可以高生產效率來進行製造。
又，在另一態樣中，本發明係關於上述連接構造物之製造方法。本發明之連接構造物之製造方法，係具備：將上述本發明之電路連接用黏著薄膜，以黏著劑層B與第一電路構件相接之方向，來黏貼於第一電路構件之第一連接端子側之面的步驟；以使得第一連接端子與第二連接端子隔著電路連接用黏著薄膜而相對向之方式，來配置第二電路構件之步驟；及，經由加熱及加壓，以使對向之第一連接端子與第二連接端子形成電性連接之方式，來使第一電路構件與第二電路構件經由電路連接用黏著薄膜所形成之黏著層而黏著之步驟。
若依上述本發明之連接構造物的製造方法，能夠以夠高的生產效率得到一種連接構造物，其具有充分程度之電路連接後的黏著強度及長期連接可靠性。
若依本發明，在電路連接用黏著薄膜中，可使電路連接後之黏著強度及長期連接可靠性維持於充分之程度，同時並改善對電路構件之轉印性。又，若依本發明之電路連接用黏著薄膜，亦可達成鄰接電路間之良好絕緣電阻。
[實施發明之最佳形態]
以下，詳細說明有關本發明之適當實施形態。但，本發明並未限定於以下實施形態。
圖1係表示具備一實施形態的電路連接用黏著薄膜之層合片的截面圖。圖1所示之電路連接用黏著薄膜1係由黏著劑層A11與黏著劑層B12所構成，該黏著劑層B12係層合於黏著劑層A11之一面上而成。電路連接用黏著薄膜1，係與黏貼於黏著劑層A11側之基材薄膜41、及黏貼於黏著劑層B12側之基材薄膜42，一同構成層合片50。基材薄膜41及基材薄膜42典型上係聚對苯二甲酸乙二酯(PET)薄膜。
圖2係表示一實施形態的連接構造物之截面圖。圖2所示之連接構造物100係由第一電路構件20、第二電路構件30、及黏著層1a所構成，該第一電路構件20具有第一基板21及其主面上所形成之第一連接端子23，該第二電路構件30具有第二基板31及其主面上所形成之第二連接端子33。第一電路構件20及第二電路構件30，係以第一連接端子23與第二連接端子33對向之方式，來挾住黏著層1a而配置。第一電路構件20及第二電路構件30，係藉由含導電粒子5之黏著層1a而黏著。對向之第一連接端子23與第二連接端子33係隔著導電粒子5而形成電性連接。另外，在第一基板21上相鄰之第一連接端子23彼此 間、及在第二基板31上相鄰之第二連接端子33彼此間，係實質上絕緣。
電路連接用黏著薄膜1，係製造連接構造物100所使用之異方性導電黏著薄膜(ACF)。連接構造物100之黏著層1a，係由電路連接用黏著薄膜1所形成之層。
將電路連接用黏著薄膜1以黏著劑層B12與第一電路構件20相接之方向來黏貼於第一電路構件20之第一連接端子23側之面時的剝離強度(以下稱「剝離強度B」)，係大於將黏著劑層A11黏貼於第一電路構件20之第一連接端子23側之面時的剝離強度(以下稱「剝離強度A」)。剝離強度B，只要大於以相同的條件黏貼於電路構件上且以相同條件所測定的剝離強度A即可。將電路連接用黏著薄膜或黏著劑層A黏貼於電路構件上，宜隨加熱及加壓而實施。加熱及加壓，宜以構成各黏著劑層之熱硬化性樹脂實質上不進行硬化的程度之條件來實施。例如，藉由70℃、0.5MPa、5秒鐘的加熱及加壓，來黏貼電路連接用黏著薄膜或黏著劑層A。黏貼後之剝離強度，係例如將電路連接用黏著薄膜或黏著劑層A，朝著相對於電路構件之主面為90度之方向，以50mm/分鐘之剝離速度進行剝離之條件來測定。
以上述條件黏貼至電路構件及測定剝離強度時，剝離強度B宜為200N/cm以上。剝離強度B若不足200N/cm，則有轉印性提昇之效果變小的傾向。從同樣之觀點而言，剝離強度B更宜為不足150N/cm。又，剝離強度B宜為 2000N/cm以下。將電路連接用黏著薄膜黏貼於電路構件上，且偏離黏貼位置時，剝離電路連接用黏著薄膜，再度黏貼電路連接用黏著薄膜，但若剝離強度B超過2000N/cm，則電路連接用黏著薄膜會有牢固地黏貼於電路構件上而很難剝離之傾向。本發明係於剝離強度A小於剝離強度B時顯現效果，故只要剝離強度A小於剝離強度B即可，此等強度之絕對值無特別限定。
黏著劑層B12之厚度為0.1~5.0μm。若黏著劑層B12之厚度不足0.1μm，則轉印性提昇之效果有變小的傾向，若超過5μm，則黏著劑層B12對於電路連接後之連接特性之影響變大，黏著力、連接電阻、絕緣電阻之任一者的特性有易降低之傾向。從同樣之觀點而言，黏著劑層B12之厚度更宜為1.0~3.0μm。
黏著劑層A11之厚度，係依照第一連接端子23及第二連接端子33之高度等而適當選擇。黏著劑層A11宜具有對向之第一連接端子23及第二連接端子33之高度之和的1/3~2倍厚度。若黏著劑層A11之厚度不足1/3，於電路構件間很難充分地填充黏著劑，電路間之絕緣性有降低之傾向，若超過2倍，有很難充分確保電路之導通的傾向。若考慮一般的連接端子之高度，則黏著劑層A之厚度宜為5~45μm。
黏著劑層A11及黏著劑層B12，係例如含有熱硬化性樹脂及其硬化劑、與高分子化合物。
熱硬化性樹脂，係例如可適宜使用黏著手冊(第2版 ，日刊工業新聞社刊，日本黏著協會編)II之黏著劑篇所記述者。尤其，從可靠性之觀點而言，宜為環氧樹脂及自由基聚合性化合物。
環氧樹脂，係可適宜使用具有2個以上之縮水甘油基之各種環氧化合物。環氧化合物之例，係有：表氯醇與雙酚A或F、黏著劑(AD)等所衍生之雙酚型環氧樹脂；表氯醇與苯酚酚醛清漆或甲酚酚醛清漆所衍生之環氧酚醛清漆樹脂；具有含萘環之骨架的萘系環氧樹脂；縮水甘油胺；縮水甘油醚；聯苯；及，脂環式。環氧樹脂宜包含含有氟原子之環氧化合物。此等之環氧化合物係可單獨或組合兩種以上而使用。又，環氧樹脂係使雜質離子(Na+、Cl-等)或水解性氯等之濃度降低至300ppm以下之高純度品，因防止電子遷移，故佳。
環氧樹脂之硬化劑可舉例如：咪唑系、聯胺系、三氟化硼-胺錯合物、硫鎓鹽、胺醯亞胺、多胺之鹽、及二氰二胺。使此等之硬化劑以聚胺基甲酸酯系、聚酯系之高分子物質等被覆而微膠囊化之微膠囊型的硬化劑，係因延長可使用時間，故佳。此等之硬化劑可單獨或組合而使用。亦可併用硬化劑與分解促進劑、抑制劑等。
自由基聚合性化合物係具有可藉活性自由基而聚合之官能基(丙烯基、甲基丙烯基等)之化合物。自由基聚合性化合物係可以單體、寡聚物的任一者的狀態使用，亦可併用單體與寡聚物。自由基聚合性化合物係可舉例如：丙烯酸酯化合物、甲基丙烯酸酯化合物、及馬來醯亞胺化合 物。自由基聚合性化合物係宜含有氟原子。亦可併用含有氟原子之自由基聚合性化合物與不含有氟之自由基聚合性化合物。
丙烯酸酯化合物或甲基丙烯酸酯化合物，可舉例如：環氧丙烯酸酯寡聚物、胺基甲酸酯丙烯酸酯寡聚物、聚醚丙烯酸酯寡聚物及聚酯丙烯酸酯寡聚物之類的自由基聚合性寡聚物；三羥甲基丙烷三丙烯酸酯、聚乙二醇二丙烯酸酯、聚烷撐基甘醇二丙烯酸酯、季戊四醇丙烯酸酯、2-氰乙基丙烯酸酯、環己基丙烯酸酯、二環戊烯基丙烯酸酯、二環戊烯氧基乙基丙烯酸酯、2-(2-乙氧基乙氧基)乙基丙烯酸酯、2-乙氧基乙基丙烯酸酯、2-乙基己基丙烯酸酯、正己基丙烯酸酯、2-羥乙基丙烯酸酯、羥丙基丙烯酸酯、丙烯酸異冰片酯、丙烯酸異癸酯、丙烯酸異辛酯、丙烯酸正月桂酯、丙烯酸2-甲氧基乙酯、丙烯酸2-苯氧基乙酯、丙烯酸四氫糠酯、新戊二醇二丙烯酸酯及二季戊四醇六丙烯酸酯之類的自由基聚合性單官能或多官能丙烯酸酯單體；以及甲基丙烯酸第三丁基胺基乙基酯、甲基丙烯酸環己酯、甲基丙烯酸二環戊烯氧基乙酯、基甲基丙烯酸2-羥乙酯、甲基丙烯酸異冰片基酯、甲基丙烯酸異癸酯、丙烯酸正月桂酯、甲基丙烯酸硬脂酯、甲基丙烯酸三癸酯及甲基丙烯酸縮水甘油酯之類的自由基聚合性單官能或多官能甲基丙烯酸酯單體。此等係可單獨或組合兩種類以上而使用。此等之中，為抑制硬化收縮並賦予硬化後之柔軟性，宜為胺基甲酸酯丙烯酸酯寡聚物。又，自由基聚合性寡聚 物係高黏度，故為調整黏度，宜使低黏度之自由基聚合性多官能丙烯酸酯單體等之一種或2種以上的單體與自由基聚合性寡聚物併用。
馬來醯亞胺化合物係可適宜使用具有2個以上之馬來醯亞胺基的化合物。馬來醯亞胺化合物之具體例可舉例如：1-甲基-2,4-雙馬來醯亞胺苯、N,N’-間苯撐雙馬來醯亞胺、N,N’-對苯撐雙馬來醯亞胺、N,N’-間甲苯撐雙馬來醯亞胺、N,N’-4,4-亞聯苯雙馬來醯亞胺、N,N’-4,4-(3,3’-二甲基-亞聯苯)雙馬來醯亞胺、N,N’-4,4-(3,3’-二甲基二苯基甲烷)雙馬來醯亞胺、N,N’-4,4-(3,3’-二乙基二苯基甲烷)雙馬來醯亞胺、N,N’-4,4-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺、N,N’-4,4-二苯基丙烷雙馬來醯亞胺、N,N’-4,4-二苯基醚雙馬來醯亞胺、N,N’-3,3’-二苯基碸雙馬來醯亞胺、2,2-雙(4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)苯基)丙烷、2,2-雙(3-第二丁基-4-8(4-馬來醯亞胺苯氧基)苯基)丙烷、1,1-雙(4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)苯基)癸烷、4,4’-亞環己基-雙(1-(4-馬來醯亞胺苯氧基))-2-環己基苯、及2,2-雙(4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)苯基)六氟丙烷。此等係可單獨或組合兩種類以上而使用。
自由基聚合性化合物係宜含有以下述式(1)所示的磷酸酯型甲基丙烯酸酯。藉此，對於金屬等無機物表面之黏著強度會更提昇。磷酸酯型甲基丙烯酸酯之調配量係相對於構成電路連接用黏著薄膜之成分中除了導電粒子以外之部分100重量份，宜為0.001~50重量份，更宜為0.5~ 10重量份。
上述磷酸酯型甲基丙烯酸酯係磷酸酐與(甲基)丙烯酸2-羥乙酯之反應而得到。具體而言，有單(2-甲基丙烯醯氧乙基)酸磷酸酯、二(2-甲基丙烯醯氧乙基)酸磷酸酯。此等係可單獨或組合兩種類以上而使用。
自由基聚合性化合物之硬化劑係可使用藉光照射及/或加熱而產生活性自由基之自由基聚合起始劑。自由基聚合起始劑係例如有：含苯偶姻乙基醚及苯偶姻異丙醚之類的苯偶姻醚、苯偶醯及羥環己基苯基酮之類的苯偶醯縮酮、二苯甲酮及乙醯苯之類的酮類及其衍生物、硫雜蔥酮類、以及雙咪唑類之光聚合起始劑。於此等之光聚合起始劑中，亦可依需要而以任意之比來組合胺類、硫化合物、磷化合物等之增感劑。藉光照射而使各黏著劑層硬化時，必須依所使用之光源的波長或所希望之硬化特性等而選擇最適合的光聚合起始劑。
增感劑係有：如脂肪族胺、含有芳香族基之胺、六氫吡啶之類的氮成為環系之一部分者、鄰甲苯基硫脲、二乙基二硫代磷酸鈉、芳香族亞磺酸之可溶性鹽、N,N’-二甲基-對胺基苯甲腈、N,N’-二乙基-對胺基苯甲腈、N,N’- 二(β-氰乙基)-對胺基苯甲腈、N,N’-二(β-氯乙基)-對胺基苯甲腈、三正丁基膦等。
苯丙酮、乙醯苯、氧雜蔥酮、4-甲基乙醯苯、二苯甲酮、茀、聯伸三苯、聯苯、硫雜蔥酮、蔥醌、4,4’-雙(二甲基胺基)二苯甲酮、4,4’-雙(二乙基胺基)二苯甲酮、菲、萘、4-苯基乙醯苯、4-苯基二苯甲酮、1-碘代萘、2-碘代萘、苊、2-萘甲腈、1-萘甲腈、(chrysene)、苯偶醯、螢蒽、芘、1,2-苯并蒽、吖啶、蒽、苝、並四苯、2-甲氧基萘等非色素系增感劑；硫堇(thionine)、亞甲基藍、光黃素(lumiflavin)、核黃素(riboflavin)、光色素(lumichrome)、香豆素、補骨脂素(Psoralen)、8-甲氧基補骨脂素、6-甲基香豆素、5-甲氧基補骨脂素、5-羥基補骨脂素、香豆基吡喃酮、吖啶橘、吖啶黃(acriflavin)、普魯黃素(proflavine)、螢光素(fluoresceine)、伊紅(eosine)Y、伊紅B、赤蘚紅(erythrosine)、孟加拉玫紅(rose bengal)等色素系增感劑。
亦可使用有機過氧化物及/或偶氮系化合物作為自由基聚合起始劑。有機過氧化物例如：二醯基過氧化物、二烷基過氧化物、過氧化二碳酸酯、過氧化酯、過氧化縮酮、氫過氧化物及甲矽烷基過氧化物。可以依目的之連接溫度、連接時間、操作時間等，從偶氮系化合物及/或有機過氧化物中適當選擇1種或2種以上。從高反應性與操作時間而言，宜選擇半衰期10小時之溫度為40℃以上且半 衰期1分鐘之溫度為180℃以下的有機過氧化物，更宜選擇半衰期10小時之溫度為60℃以上且半衰期1分鐘之溫度為170℃以下的有機過氧化物。
為抑制電路構件之連接端子的腐蝕，於有機過氧化物中所含有的氯離子或有機酸宜為5000ppm以下，更宜為於加熱分解後所產生之有機酸很少者。
二醯基過氧化物係有：異丁基過氧化物、2,4-二氯苯甲醯基過氧化物、3,5,5-三甲基己醯基過氧化物、辛醯基過氧化物、月桂醯基過氧化物、硬脂醯基過氧化物、琥珀醯基過氧化物、苯甲醯基過氧化甲苯、及苯甲醯基過氧化物。二烷基過氧化物係有：α,α’-雙(過氧化第三丁基)二異丙基苯、二枯基過氧化物、2,5-二甲基-2,5-二(過氧化第三丁基)己烷、及第三丁基枯基過氧化物。
過氧化二碳酸酯係有：二正丙基過氧化二碳酸酯、二異丙基過氧化二碳酸酯、雙(4-第三丁基環己基)過氧化二碳酸酯、二-2-乙氧基甲氧基過氧化二碳酸酯、二(2-乙基己基過氧化)二碳酸酯、二甲氧基丁基過氧化二碳酸酯、及二(過氧化3-甲基-3-甲氧基丁基)二碳酸酯。
過氧化酯係具有：枯基過氧化新癸酸酯、1,1,3,3-四甲基丁基過氧化新癸酸酯、1-環己基-1-甲基乙基過氧化壬酸酯、第三己基過氧化新癸酸酯、第三丁基過氧化三甲基乙酸酯、1,1,3,3-四甲基丁基過氧化-2-乙基己酸酯、2,5-二甲基-2,5-二(2-乙基己醯基過氧化)己烷、1-環己基-1-甲基乙基過氧化-2-乙基己酸酯、第三己基過氧化-2-乙基己酸 酯、第三丁基過氧化-2-乙基己酸酯、第三丁基過氧化異丁酸酯、1,1-雙(第三丁基過氧化)環己烷、第三己基過氧化異丙基單碳酸酯、第三丁基過氧化-3,5,5-三甲基己酸酯、第三丁基過氧化月桂酸酯、2,5-二甲基-2,5-二(間甲苯甲醯基過氧化)己烷、第三丁基過氧化異丙基單碳酸酯、第三丁基過氧化-2-乙基己基單碳酸酯、第三己基過氧化苯甲酸酯、第三丁基過氧化乙酸酯及二(第三丁基過氧化)六氫對苯二甲酸酯。
過氧化縮酮係具有1,1-雙(第三己基過氧化)-3,3,5-三甲基環己烷、1,1-雙(第三己基過氧化)環己烷、1,1-雙(第三丁基過氧化)-3,3,5-三甲基環己烷、1,1-(第三丁基過氧化)環十二烷、及2,2-雙(第三丁基過氧化)癸烷。
氫過氧化物有：氫過氧化二異丙基苯及氫過氧化枯烯。甲矽烷基過氧化物係有：第三丁基三甲基甲矽烷基過氧化物、雙(第三丁基)二甲基甲矽烷基過氧化物、第三丁基三乙烯基甲矽烷基過氧化物、雙(第三丁基)二乙烯基甲矽烷基過氧化物、三(第三丁基)乙烯基甲矽烷基過氧化物、第三丁基三烯丙基甲矽烷基過氧化物、雙(第三丁基)二烯丙基甲矽烷基過氧化物及三(第三丁基)烯丙基甲矽烷基過氧化物。
此等之有機過氧化物係可單獨或組合2種以上而使用。亦可使分解促進劑、抑制劑等與有機過氧化物併用。又，使此等之有機過氧化物以聚胺基甲酸酯系、聚酯系之高 分子物質等被覆而微膠囊化者，因延長可使用時間，故佳。
亦可併用有機過氧化物與前述之光聚合起始劑。進一步，依需要亦可以任意之比例添加胺類、硫化合物、磷化合物等增感劑。
於黏著劑層A及黏著劑層B所含有的高分子化合物，係宜選自由聚乙烯縮丁醛、聚乙烯縮甲醛、聚醯胺、聚醯亞胺、聚醯胺醯亞胺、聚酯、苯酚樹脂、環氧樹脂、苯氧樹脂、聚胺基甲酸酯、聚酯聚胺基甲酸酯、聚芳酯、苯乙烯樹脂、聚二甲基矽氧烷或丙烯酸橡膠、腈橡膠、NBR及SBS所構成之群中的至少一種聚合物。此等係宜含有氟原子。藉由使用此等，硬化時之應力緩和性優異，黏著性更提昇。以自由基聚合性之官能基將此等之聚合物加以改質者，因耐熱性會提高，故佳。該情形中，高分子化合物亦為自由基聚合性化合物。
高分子化合物之重量平均分子量宜為5000~1000000。若重量平均分子量超過1000000，則與其他成分的混合性有降低之傾向。
黏著劑層A11及黏著劑層B12係含有導電粒子5。藉隔著導電粒子5而使對向之連接端子間電性連接，俾達成安定之電路連接。但，無導電粒子5之情形中，亦可藉對向之連接端子間的直接接蝕以得到連接。不一定必須如本實施形態般，在黏著劑層A11及黏著劑層B12之兩者中含有導電粒子5，只要任一者含有導電粒子5即可。
導電粒子5係有Au、Ag、Ni、Cu、及焊錫等金屬粒子、以及碳粒子。為得到充分之操作時間，導電粒子5之表層並非由Ni、Cu等過渡金屬類，而宜由Au、Ag、鉑金屬的貴金屬類所構成。此等之中尤宜為Au。亦可使用具有核體與貴金屬層之被覆粒子作為導電粒子5，該核體係由Ni等過渡金屬所構成，該貴金屬層係於該核體之表面被覆Au等。又，亦可使用下述複合粒子作為導電粒子5，該複合粒子具核體與金屬層，該核體係非導電性之玻璃、陶瓷、塑膠等，該金屬層係被覆於核體之表面，且金屬層的最外層為貴金屬層。此複合粒子係於電路連接用黏著薄膜被加熱及加壓時變形，俾與連接端子之接觸面積增加，可靠性提高，故佳。為得到良好的電阻，貴金屬層之厚度宜為100 Å以上。為更確實地防止因貴金屬層的缺損等所發生之氧化還原作用產生游離自由基而引起保存性降低，貴金屬層之厚度宜為300 Å以上。
導電粒子5之調配量一般係相對於各黏著劑層中除導電粒子5以外之成分100體積份，於0.1~30體積份的範圍內依用途來調節。為防止因過剩之導電粒子5而導致鄰接電路短路等，導電粒子5之調配量更宜為0.1~10體積份。
黏著劑層A11及黏著劑層B12係如以上之成分以外，亦可含有：填充劑、軟化劑、促進劑、抗老化劑、著色劑、耐燃劑、搖變劑、偶合劑及苯酚樹脂、或三聚氰胺樹脂、異氰酸酯類等。黏著劑層含有填充劑時，連接可靠性會 提高。填充劑之最大徑宜小於導電粒子5之粒徑。填充劑之調配量係相對於各黏著劑層中除導電粒子5以外之成分100體積份，宜為5~60體積份。若超過60體積份，可靠性提昇之效果會飽和，若不足5體積份，添加之效果少。就提昇黏著性而言，偶合劑宜為具乙烯基、丙烯基、胺基、環氧基、或異氰酸酯基的化合物。
使用如以上說明般之成分，調節黏著劑層A11、及黏著劑層B12之組成，以使上述之剝離強度B大於剝離強度A。提昇剝離強度B之具體方法，例如使黏著劑層B12的高分子化合物之調配量小於黏著劑層A11、使黏著劑層B12的化合物之分子量小於黏著劑層A11等方法。
電路連接用黏著薄膜1係連接時熔融流動而得到對向之連接端子間之電性連接後，硬化而保持連接者，故電路連接用黏著薄膜1之流動性係重要因子。流動性係使厚35μm、5mm×5mm之電路連接用黏著薄膜挾於厚0.7mm、15mm×15mm之2片玻璃間，進行150℃、2MPa、10秒鐘之加熱及加壓，可將加熱及加壓後的面積(B)對初期的面積(A)之比(=(B)/(A))之值作為指標來進行評估。上述比的值，宜為1.3~3.0，更宜為1.5~2.5。不足1.3時，因流動性不充分，故有時無法得到良好的連接，超過3.0時係易產生氣泡，可靠性提昇效果會降低。
電路連接用黏著薄膜1之硬化後的40℃之彈性率宜為100~3000MPa，更宜為500~2000MPa。
在圖2之連接構造物100中，第一基板21為玻璃基 板，第一連接端子23係由鉻所構成之鉻電路。又，第二基板31係聚醯亞胺薄膜，第二連接端子33係由Cu所構成之銅電路。亦即，第二電路構件30係具有聚醯亞胺薄膜及形成於其主面上之銅電路之可撓性電路板。黏著層1a係具有源自於黏著劑層A11之層11a及源自於黏著劑層B之層11b。但，此等層的界線並不一定明確，亦有兩層實質上完全混合的情形。
連接構造物100係例如藉由具備如下步驟之製造方法來得到：將電路連接用黏著薄膜1，以黏著劑層B12與第一電路構件20相接之方向，來黏貼於第一電路構件20之第一連接端子23側之面的步驟；以使得第一連接端子23與第二連接端子33隔著前述電路連接用黏著薄膜1而相對向之方式，來配置第二電路構件30之步驟；及，經由加熱及加壓，以使對向之第一連接端子23與第二連接端子33形成電性連接之方式，來使第一電路構件20與第二電路構件30經由電路連接用黏著薄膜1所形成之黏著層1a而黏著之步驟。
使電路連接用黏著薄膜1黏貼於第一電路構件20之步驟，更詳細而言，係以下述方法來實施：例如從電路連接用黏著薄膜1上剝離黏著劑層B12側的基材薄膜42，使黏著劑層B12側朝向第一電路構件20側而使電路連接用黏著薄膜1載置於第一電路構件10的第1連接端子23側之面，以該狀態加熱及加壓。藉此，電路連接用黏著薄膜1從基材薄膜41轉印至第一電路構件20。此時之加熱及 加壓係例如藉50~110℃、0.1~2MPa、0.5~5秒鐘的條件來實施。電路連接用黏著薄膜1具有優異之轉印性，故即使以如此之短時間亦可確實地使電路連接用黏著薄膜1黏貼於第一電路構件20。
本發明係不限定於如以上說明之實施形態，只要不超出本發明的意旨，可適當改變。例如，第一電路構件為晶片搭載用基板等電路基板，第二電路構件亦可為選自IC晶片、電阻體晶片、及電容器晶片之晶片零件。又，第一連接端子及第二連接端子之中至少一者的表面亦可由選自金、銀、錫及鉑族之金屬的至少一種所構成。或是，第一連接端子及第二連接端子之中至少一者的表面亦可由銦-錫氧化物所構成之透明電極所構成。進一步，第一基板及第二基板之中至少一者的表面亦可由選自聚對苯二甲酸酯、聚醚碸、環氧樹脂、丙烯酸樹脂、聚醯亞胺樹脂、及玻璃之至少一種所構成。又，第一基板及第二基板之中至少一者亦可具有附著於其表面的選自聚矽氧化合物、聚醯亞胺樹脂及丙烯酸樹脂之至少一種。
[實施例]
以下，依據實施例及比較例而更具體地說明本發明。但本發明不限定於以下之實施例。
實施例1
使苯氧樹脂(Union Carbide公司製、商品名PKHC) 55質量份、雙酚A型環氧樹脂(油化Shell Epoxy公司製、商品名YL980)5質量份、咪唑系硬化劑(旭化成工業公司製、商品名Novacure HX-3941)40質量份、及矽烷偶合劑(日本Unicar公司製A187)3質量份溶解於甲苯中，得到固形份50質量%之塗佈液A。
然後，使用塗佈裝置將塗佈液A塗佈於單面(塗佈塗佈液之面)已實施離型處理之厚50μm的PET薄膜，以70℃熱風乾燥10分鐘，於PET薄膜上形成厚15μm之黏著劑層(a)。
使苯氧樹脂(Union Carbide公司製、商品名PKHC)30質量份、雙酚A型環氧樹脂(油化Shell Epoxy公司製、商品名YL980)10質量份、咪唑系硬化劑(旭化成工業公司製、商品名Novacure HX-3941)60質量份、及矽烷偶合劑(日本Unicar公司製A187)3質量份溶解於甲苯中，得到固形份50質量%之塗佈液B。
然後，使用塗佈裝置將塗佈液B塗佈於單面(塗佈塗佈液之面)已實施離型處理之厚25μm的PET薄膜，以70℃熱風乾燥10分鐘，於PET薄膜上形成厚0.1μm之黏著劑層(b)。一邊以40℃加熱於上述所得到之黏著劑層(a)與黏著劑層(b)，一邊以輥層合機進行積層，得到具有黏著劑層(a)作為「黏著劑層A」，且具有黏著劑層(b)作為「黏著劑層B」之電路連接用黏著薄膜。
實施例2
相對於塗佈液A100質量份，將具有聚苯乙烯系核體(直徑：3μm)與於其表面從內側依序形成之Ni層及Au層之導電粒子(平均粒徑：3.2μm)5質量份加以分散，而得到塗佈液C。使用塗佈裝置將塗佈液C塗佈於單面(塗佈塗佈液之面)已實施離型處理之厚50μm的PET薄膜，以70℃熱風乾燥10分鐘，於PET薄膜上形成厚15μm之黏著劑層(c)。將黏著劑層(c)與黏著劑層(b)與實施例1同樣地進行積層，得到具有黏著劑層(c)作為「黏著劑層A」，且具有黏著劑層(b)作為「黏著劑層B」之電路連接用黏著薄膜。
實施例3
相對於塗佈液B 100質量份，將與使用於上述塗佈液C者同樣的導電粒子5質量份加以分散，而得到塗佈液D。使用塗佈裝置將塗佈液D塗佈於單面(塗佈塗佈液之面)已實施離型處理之厚25μm的PET薄膜，以70℃熱風乾燥10分鐘，俾於PET薄膜上形成厚0.1μm之黏著劑層(d)。將黏著劑層(a)與黏著劑層(d)與實施例1同樣地進行積層，得到具有黏著劑層(a)作為「黏著劑層A」，且具有黏著劑層(d)作為「黏著劑層B」之電路連接用黏著薄膜。
實施例4
將上述黏著劑層(c)與黏著劑層(d)與實施例1同 樣地進行積層，得到具有黏著劑層(c)作為「黏著劑層A」，且具有黏著劑層(d)作為「黏著劑層B」之電路連接用黏著薄膜。
實施例5
除使實施例4之黏著劑層(d)的厚度為5μm以外，其餘係與實施例4同樣做法，而得到電路連接用黏著薄膜。
實施例6
含有氟原子之聚醯亞胺樹脂的合成
於安裝有Dean-Stark回流冷卻器、溫度計、及攪拌器之1000ml分離式燒瓶中，加入聚氧丙二胺15.0mmol作為二胺化合物及2,2-雙[4-(4-胺基苯氧基)苯基]六氟丙烷105.0mmol、N-甲基-2-吡咯烷酮287g，於室溫下攪拌30分鐘。
攪拌終了後，加入可與水共沸之芳香族烴的甲苯180g、作為四羧酸二酐之4,4’-六氟亞丙基雙酞酸二酐114.0mmol，使溫度昇溫至50℃而攪拌1小時後，使溫度昇溫至160℃而回流3小時。於水分定量接受器中貯存理論量之水，確認看不到水之流出後，除去水分定量接受器中之水與甲苯，使溫度上昇至180℃而除去反應溶液中之甲苯，得到聚醯亞胺樹脂之NMP溶液。使聚醯亞胺樹脂之NMP溶液以甲醇再沉澱，粉碎、乾燥，而不含有矽原 子，得到含有氟原子之聚醯亞胺樹脂。於甲乙酮中使所得到之聚醯亞胺樹脂以40%質量%的濃度溶解。
聚酯胺基甲酸酯樹脂之合成
使用對苯二甲酸作為二羧酸、丙二醇作為二醇、4,4’-二苯基甲烷二異氰酸酯作為異氰酸酯，而合成對苯二甲酸/丙二醇/4,4’-二苯基甲烷二異氰酸酯之莫耳比為1.0/1.3/0.25之聚酯胺基甲酸酯。使所得到之聚酯胺基甲酸酯於甲乙酮中以20%質量%的濃度溶解。
胺基甲酸酯丙烯酸酯之合成
使平均重量平均分子量800之聚己內酯二醇400質量份、2-羥丙基丙烯酸酯131質量份、作為觸媒之二丁基錫二月桂酸酯0.5質量份、作為聚合抑制劑的氫醌單甲基醚1.0質量份一邊攪拌，一邊加熱至50℃而混合。然後，滴下異氟爾酮二異氰酸酯222質量份，一邊攪拌，一邊昇溫至80℃而進行胺基甲酸酯化反應。確認異氰酸酯基的反應率成為99%以上之後，降低反應溫度而得到胺基甲酸酯丙烯酸酯。使用第三己基過氧化2-乙基己酸酯之50重量%DOP溶液(日本油脂股份公司製、商品名Percure HO)作為游離自由基產生劑。
使聚醯亞胺樹脂10質量份、聚酯胺基甲酸酯樹脂50質量份、胺基甲酸酯丙烯酸酯樹脂39質量份、磷酸酯型丙烯酸酯1質量份、及第三己基過氧化2-乙基己酸酯5質 量份溶解於甲苯中，再將與使用於上述塗佈液C者同樣的導電粒子5質量份分散於其中，而得到塗佈液E。
使聚醯亞胺樹脂10質量份、聚酯胺基甲酸酯20質量份、胺基甲酸酯丙烯酸酯樹脂69質量份、磷酸酯型丙烯酸酯1質量份、及第三己基過氧化2-乙基己酸酯5質量份溶解於甲苯中，再將與使用於上述塗佈液C者同樣的導電粒子5質量份分散於其中，而得到塗佈液F。
與實施例1同樣做法，而使厚度15μm之黏著劑層(e)與厚0.1μm之黏著劑層(f)分別形成於PET薄膜上，使其等進行積層，而得到具有黏著劑層(e)作為「黏著劑層A」，且具有黏著劑層(f)作為「黏著劑層B」之電路連接用黏著薄膜。
比較例1
除使黏著劑層(d)的厚度為0.08μm以外，其餘係與實施例4同樣做法，而得到具有黏著劑層(c)作為「黏著劑層A」，且具有黏著劑層(d)作為「黏著劑層B」之電路連接用黏著薄膜。
比較例2
除使黏著劑層(d)的厚度為6μm以外，其餘係與實施例4同樣做法，而得到具有黏著劑層(c)作為「黏著劑層A」，且具有黏著劑層(d)作為「黏著劑層B」之電路連接用黏著薄膜。
比較例3
使厚度15μm之黏著劑層(c)作為比較例3之電路連接用黏著薄膜。
比較例4
使厚度15μm之黏著劑層(d)作為比較例4之電路連接用黏著薄膜。
比較例5
使厚度15μm之黏著劑層(e)作為比較例5之電路連接用黏著薄膜。
比較例6
使厚度15μm之黏著劑層(f)作為比較例6之電路連接用黏著薄膜。
將電路連接用黏著薄膜黏貼於電路基板時之剝離強度(轉印時之剝離強度)的測定
將線寬50μm、線距100μm、厚0.4μm之鉻電路500條形成於玻璃(Corning公司製、商品名：#1737)上，準備具有玻璃基板與作為連接端子之鉻電路之電路基板。然後，剝離上述各實施例及比較例1、2之電路連接用黏著薄膜的黏著劑層B側之PET薄膜，對於上述電路基板 之鉻電路側的面，以黏著劑層B相接於電路基板之方向而載置，於該狀態以70℃、0.5MPa加熱及加壓5秒鐘，而使電路連接用黏著薄膜黏貼於電路基板。其後，剝離黏著劑層A側的PET薄膜。繼而，電路連接用黏著薄膜從電路基板剝離的剝離強度，係用以90度之方向剝離、剝離速度50mm/分鐘的條件來測定。對於比較例3~6的電路連接用黏著薄膜，亦藉同樣之操作，進行黏貼及剝離強度之測定。
電路連接
使上述各實施例及比較例1、2之電路連接用黏著薄膜的黏著劑層A側之面，面對於上述電路基板之鉻電路側的面而載置，於該狀態以70℃、0.5MPa加熱及加壓5秒鐘，而使電路連接用黏著薄膜黏貼於電路基板。繼而，剝離黏著劑層A側的PET薄膜，於黏著劑層A上載置可撓性電路板(FPC)，以180℃、3MPa加熱及加壓10秒鐘，使各黏著劑層硬化，而得到電路基板與FPC涵蓋2mm寬而連接之連接構造物。上述FPC係使用下述之2層構成的FPC，其係於聚醯亞胺薄膜(宇部興產股份公司製、商品名、Upilex、厚25μm)上直接形成線寬50μm、線距100μm、厚8μm之銅電路500條。對於比較例3~6的電路連接用黏著薄膜，亦藉同樣之操作，進行電路連接。
電路連接後之黏著強度的測定
電路連接後，以90度剝離、剝離速度50mm/分鐘的條件來測定黏著強度。黏著強度之測定係在初期、與在85℃、85%RH之高溫高濕槽中保持500小時後實施。
電路連接後之連接電阻的測定
電路連接後，在初期、與在85℃、85%RH之高溫高濕槽中保持500小時後，使用萬用表(Multimeter)來測定FPC之鄰接電路間的電阻值。電阻值係以鄰接電路間之電阻150點的平均(x+3 σ)表示。
如表1所示般，實施例1~6之轉印時剝離強度係分別大於比較例3、5之轉印時剝離強度，比較例3、5之轉印時剝離強度係相當於電路連接用黏著薄膜所具有之黏著劑層A黏貼於電路基板時之剝離強度。實施例1~6係在經評估之全部特性上均顯示良好的特性。比較例1係因黏著劑層(d)之厚度薄至0.08μm，故轉印時剝離強度低。黏著劑層(d)之厚度為6μm之比較例2係雖然轉印時剝離強度高，但電路連接後之黏著力低，連接電阻高。尤其，高溫高濕試驗處理後之電阻的上昇顯著。不具有相當於「黏著劑層B」之層的比較例3、5係轉印時剝離強度低。比較例4、6係分別只由黏著劑層(d)、黏著劑層(f)所構成，故電路連接後之黏著力低，連接電阻高。
1‧‧‧電路連接用黏著薄膜
1a‧‧‧黏著層
5‧‧‧導電粒子
11‧‧‧黏著劑層A
12‧‧‧黏著劑層B
20‧‧‧第1電路構件
21‧‧‧第1基板
23‧‧‧第一連接端子
30‧‧‧第二電路構件
31‧‧‧第二基板
33‧‧‧第二連接端子
41、42‧‧‧基材薄膜
50‧‧‧層合片
100‧‧‧連接構造物
圖1係表示電路連接用黏著薄膜之一實施形態的截面圖。
圖2係表示電路端子之連接構造之一實施形態的截面圖。

Claims (12)

  1. 一種電路連接用黏著薄膜，該電路連接用黏著薄膜係介於第一電路構件與第二電路構件之間，該第一電路構件具有第一基板及其主面上所形成之第一連接端子，該第二電路構件具有第二基板及其主面上所形成之第二連接端子，且，該電路連接用黏著薄膜係以使對向之前述第一連接端子與前述第二連接端子形成電性連接的方式，黏著前述第一電路構件與前述第二電路構件而使用，其中，該電路連接用黏著薄膜係具備黏著劑層A與層合於該黏著劑層A上之黏著劑層B，將該電路連接用黏著薄膜以前述黏著劑層B與前述第一電路構件相接之方向來黏貼於前述第一電路構件之前述第一連接端子側之面時的剝離強度，大於將前述黏著劑層A黏貼於前述第一電路構件之前述第一連接端子側之面時的剝離強度，前述黏著劑層B之厚度為0.1~3.0μm，前述黏著劑層A之厚度為5~45μm。
  2. 如申請專利範圍第1項之電路連接用黏著薄膜，其中，前述黏著劑層A及前述黏著劑層B中至少一者係含有熱硬化性樹脂。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之電路連接用黏著薄膜，其中，前述黏著劑層A及前述黏著劑層B中至少一者係含有導電粒子。
  4. 如申請專利範圍第1項之電路連接用黏著薄膜，其中，前述黏著劑層A及前述黏著劑層B係含有高分子化合物，並滿足(i)前述黏著劑層B之前述高分子化合物之調配量較前述黏著劑層A之前述高分子化合物之調配量為小、或(ii)前述黏著劑層B之前述高分子化合物之重量平均分子量較前述黏著劑層A之前述高分子化合物之重量平均分子量為小、或(i)及(ii)之雙方。
  5. 一種連接構造物，其係具備：第一電路構件、第二電路構件、及黏著層，該第一電路構件具有第一基板及其主面上所形成之第一連接端子，該第二電路構件具有第二基板及其主面上所形成之第二連接端子且該第二連接端子係配置成與前述第一連接端子對向，該黏著層係介於前述第一電路構件與前述第二電路構件之間，且，前述第一電路構件與前述第二電路構件，係以使對向之前述第一連接端子與前述第二連接端子形成電性連接的方式，藉由前述黏著層而黏著，其中，前述黏著層，係使具有黏著劑層A與層合於該黏著劑層A上之黏著劑層B的電路連接用黏著薄膜以前述黏著劑層B與前述第一電路構件相接之方向來介於前述第一電路構件與前述第二電路構件之間，於該狀態下經由加熱及加壓而由前述電路連接用黏著薄膜所形成，將該電路連接用黏著薄膜以前述黏著劑層B與前述第一電路構件相接之方向來黏貼於前述第一電路構件之前述第一連接端子側之面時的剝離強度，大於將前述黏著劑層 A黏貼於前述第一電路構件之前述第一連接端子側之面時的剝離強度，前述黏著劑層B之厚度為0.1~3.0μm，前述黏著劑層A之厚度為5~45μm。
  6. 如申請專利範圍第5項之連接構造物，其中，前述黏著劑層A及前述黏著劑層B係含有高分子化合物，並滿足(i)前述黏著劑層B之前述高分子化合物之調配量較前述黏著劑層A之前述高分子化合物之調配量為小、或(ii)前述黏著劑層B之前述高分子化合物之重量平均分子量較前述黏著劑層A之前述高分子化合物之重量平均分子量為小、或(i)及(ii)之雙方。
  7. 一種連接構造物之製造方法，該連接構造物係具備：第一電路構件、第二電路構件、及黏著層，該第一電路構件具有第一基板及其主面上所形成之第一連接端子，該第二電路構件具有第二基板及其主面上所形成之第二連接端子且該第二連接端子係配置成與前述第一連接端子對向，該黏著層係介於前述第一電路構件與前述第二電路構件之黏著層，且，前述第一電路構件與前述第二電路構件，係以使對向之前述第一連接端子與前述第二連接端子形成電性連接的方式，藉由前述黏著層而黏著，其中，連接構造物之製造方法係具備：將具備有黏著劑層A與層合於該黏著劑層A上之黏著劑層B之電路連接用黏著薄膜，以前述黏著劑層B與前述第一電路構件相接之方向，來黏貼於前述第一電路構件之 前述第一連接端子側之面的步驟；以使得前述第一連接端子與前述第二連接端子隔著前述電路連接用黏著薄膜而相對向之方式，來配置前述第二電路構件之步驟；及，經由加熱及加壓，以使對向之前述第一連接端子與前述第二連接端子形成電路連接之方式，來使前述第一電路構件與前述第二電路構件經由前述電路連接用黏著薄膜所形成之前述黏著層而黏著之步驟；且，將該電路連接用黏著薄膜以前述黏著劑層B與前述第一電路構件相接之方向來黏貼於前述第一電路構件之前述第一連接端子側之面時的剝離強度，大於將前述黏著劑層A黏貼於前述第一電路構件之前述第一連接端子側之面時的剝離強度，前述黏著劑層B之厚度為0.1~3.0μm，前述黏著劑層A之厚度為5~45μm。
  8. 如申請專利範圍第7項之連接構造物之製造方法，其中，前述第一連接端子與前述第二連接端子中至少一者之表面，係由選自金、銀、錫與鉑族之金屬的至少一種所構成。
  9. 如申請專利範圍第7項之連接構造物之製造方法，其中，前述第一連接端子與前述第二連接端子中至少一者之表面，係由銦-錫氧化物所構成之透明電極所構成。
  10. 如申請專利範圍第7項之連接構造物之製造方法，其中，前述第一基板與前述第二基板中至少一者之表面，係 由選自聚對苯二甲酸酯、聚醚碸、環氧樹脂、丙烯酸樹脂、聚醯亞胺樹脂、及玻璃之至少一種所構成。
  11. 如申請專利範圍第7至10項中任一項之連接構造物之製造方法，其中，前述第一基板與前述第二基板中至少一者具有附著於其表面的選自聚矽氧化合物、聚醯亞胺樹脂及丙烯酸樹脂之至少一種。
  12. 如申請專利範圍第7項之連接構造物之製造方法，其中，前述黏著劑層A及前述黏著劑層B係含有高分子化合物，並滿足(i)前述黏著劑層B之前述高分子化合物之調配量較前述黏著劑層A之前述高分子化合物之調配量為小、或(ii)前述黏著劑層B之前述高分子化合物之重量平均分子量較前述黏著劑層A之前述高分子化合物之重量平均分子量為小、或(i)及(ii)之雙方。
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