TWI227258B - Butyl polymer composition having improved cold flow properties - Google Patents

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五、發明說明（1 ) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本發明一方面係有關一種具改善之冷流性質的丁基聚合 物組成物。本發明另一方面係有關一種製造具理想之均衡 特性（包括改善之不透氣性）之丁基橡膠硫化物的方法。 丁基聚合物已為人所熟知，且在商業上已販售多年。彼 5等具有許多作為彈性體之固有令人滿意的特性，該等特性 使彼等在許多商業領域中發現實用性。該等令人滿意之固 有特性包括彼等之不透氣性、低頻震動之高阻尼及於硫化 後優良之抵抗老化、熱、酸、鹼、臭氧及其他化學品的特 性。此4特性使得丁基聚合適物極適合用於各種應用，包 1〇括需要低度或降低透氣性之物件上。此等應用之非限制性 實例包括内胎、輪胎硫化内膽及各種氣囊。 鹵化丁基聚合物亦已為人所熟知，且已在商業上販售多 年。除了具有上述丁基聚合物令人滿意之固有特性外，自 化丁基聚合物亦具有與更高度不飽和橡膠之硫化相容性， 15 且對硫化後之上述其他橡膠有優良的黏著性，這使得彼等 極適合用於充氣輪胎内襯。 雖然迄今於此技術中已有所進展，惟仍有改良的空間。 丁基橡膠之一項商業上很重要的特性為其對冷流的抗性 。具體言之，丁基橡膠的使用者基本上將會壓延聚合物成 20 為連續之極長的片材。在某些情況下，聚合物可與一或多 種填料（如碳黑）、塑化劑、膠黏劑、增量油（extender oil) 等預混合-這樣的組成物可被當作是一種可硫化組成物。 一旦製得壓延片材，相當普遍的狀況是，其會在一托板 上可逆地折疊或“搖擺，，該片材，使得經折疊之片材的高度 一3一 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（21〇 χ 297公釐） — III — i I I I---訂 - ----I--線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 1227258 A7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明（2 ) 為數口尺高。若可硫化組成物於運送或館存期間易遭受到冷 流者，則經折疊之聚合物片材之重量將會引起片材（特別 是在堆積物底部的片材）的表面塗層破裂，容許鄰近的新 表面接觸而導致片材膠黏。這個問題在長的運輸或儲存時 間及/或面的周圍溫度期間會益形惡化。等到可硫化組成 物即將供進-步處理的時候，與將其放在托板上的方式比 較，欲以單一片材形式將其移除將更形困難。 雖然此可藉於托板上放置較少的聚合物予以某些程度 的減輕，但此會增加運輸或儲存一特定量之可硫化組成^ 所需要之托板數，因而增加成本。 美國專利案4,754,793 (穆罕默德先生）教示具有降低透 氣性之丁基彈性體組成物。具體言之，其教示一種包含丁 基聚合物、-心曱基苯乙烯均聚物、於硫化系統中之碳黑 及選擇之一種烴類增量油之橡膠組成物。穆罕默德先生並 未教示或建議添加α-甲基笨乙烯均聚物所賦予丁基聚合 物之冷流特性的任何影響。 再者，就本發明人所知，α-甲基苯乙烯均聚物並無法取 得商業上顯著用t而得以被用作丁基聚合物組成物中之添 加物。主要的理由可歸咎於環境法的限制，其之影響使得 欲製這如穆罕默德先生所思作為添加物使用之大量材料為 不可行。因此，儘管穆罕默德先生的教示很有用，但其之 商業上的重要性多少受到無法取得α_甲基苯乙烯均聚物 之顯著商業用量所限制。 期望能有一種具改善之冷流性質及其他特性（諸如不透 5 10 15 20 --------^--------- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ^27258 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 ------- B7_______ 五、發明說明（3 ) 氣性、濕砂強度及可加工性）之理想均衡性的丁基聚合物 組成物。 本發明之目的在於提供一種新穎纟改善之冷流性質的 丁基聚合物組成物。 本發明之另一目的在於提供一種製造丁基聚合物硫化 物之新穎方法。 因此，本發明態樣之一係提供一種具改善之冷流性質之 丁基聚合物組成物，該組成物包含一種丁基聚合物及苯乙 烯树脂，該苯乙烯樹脂包含α_甲基苯乙烯和另一種苯乙烯 10 單體之第一共聚物。 因此，現已發現到苯乙稀樹脂（其為…甲基苯乙烯和另 一苯乙烯單體之共聚物）的使用，當被用來作為丁基聚合 物組成物中之添加物時有優益的結果。具體言之，現已意 外地且令人驚訝地發現到此種添加物的使用導致下列對丁 15基橡膠組成物及/或由其所製得之硫化物的改良·· •增加丁基聚合物之濕砂強度； •降低丁基聚合物組成物之冷流性； •降低丁基聚合物組成物附著至金屬的傾向；及 •於由丁基聚合物組成物所製造之硫化物中有理想之機 20 械特性。 此等優點已顯現且未顯著損及丁基聚合物組成物及由 其所製造之硫化物之其他重要特性。 本發明之具體例將參照附隨之圖式予以說明，其中： 圖1-14說明以下實施例中所製造之聚合物組成物及由 —5— 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） --------訂---------線 <請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 1227258 A7 ----- B7 五、發明說明（4) 其所衍生之硫化物的各種物理性質。 如上所述，本發明之一態樣係有關一種丁基聚合物組成 物0 本發明丁基聚合物組成物之一成分為一種丁基聚合物。 5 術語“丁基聚合物”、“丁基橡膠，，及“丁基橡膠聚合物，，於 本說明書中交替地被使用，且意表一種藉使主要部分之異 烯單體與次要部分之多烯單體反應所製備之聚合物。 較佳地，丁基聚合物包含一種〇4至（：8單烯單體和c4至 Cl4多烯單體之共聚物。 10 較佳之C4至C8單烯包含一種異單烯。有用之單烯單體 之非限制性實例可選自包含異丁烯、2_曱基丁烯、3_甲 基-1-丁烯' 2-曱基-2-丁烯、4-曱基-1-戊烯及其混合物之組 群中。 較佳之C4至Cu多烯包含C4至C10共耗二稀。有用之共 15軛二烯類之非限制性實例可選自包含異戊二烯、丁二烯、 2.4- 二曱基丁二稀、胡椒咁（piperyline)、3_甲基-u-戊二 烯、2,4_己二烯、2_新戊基丁二烯、2-曱基-l，5-己二烯、 2.5- 二甲基_2,4_己二烯、2-甲基-1，4_戊二烯、、2·甲基_l56_ 庚一稀、ί衣戊一稀、曱基環戊二浠、環己二稀、卜乙烯_ 20 環己一烯及其混合物之組群中◊ 丁基聚合物可由一包含約70至約99 5重量份之匕至 C8單烯單體和約3〇至約〇 5重量份之^至多烯單體 之混合物中所衍生。尤佳地，丁基聚合物係由一包含約8() 至約99·5重量份之a至Cs單烯單體和約2〇至約〇 5重量 —6— 本紙張尺度適用中國國豕標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐）"" '------— --------------------訂---------緯 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) A7 1227258 ——_ B7______ 五、發明說明（S ) 份之C4至c14多烯單體之混合物中所衍生。 用於本發明丁基聚合物組成物中之最佳丁基聚合物係 由一包含約97至約99.5重量份之異丁烯和約3至約0.5 重量份之異戊二烯之混合物中所衍生。 5 製造本發明可使用之丁基聚合物的方式並未特別受限 制，且係在熟悉該項技術者之範圍内。 此技術中之專家將認識到可以包括選擇性之第三單體 以製造丁基三聚體。例如，可包括一種苯乙稀單體於單體 混合物中，較佳其用量至多達單體混合物之約15重量百分 10 比。較佳之苯乙烯單體可選自包含對-甲基苯乙烯、苯乙 烯、α-曱基苯乙烯、對-氣苯乙烯、對-曱氧基苯乙烯、茚、 茚衍生物及其混合物之組群中。最佳之苯乙烯單體可選自 包含苯乙稀、對-曱基苯乙稀及其混合物之組群中。其他適 合之可共聚合三單體對熟悉該項技術者而言為顯而易知 15 的。 用於本發明丁基聚合物組成物中之特佳丁基聚合物種 類為齒化丁基聚合物類，特別是氯化丁基聚合物及溴化丁 基聚合物。 較佳地，函化丁基聚合物包含一種鹵素，用量為聚人物 20之約〇·1至約8重量％。尤佳地，齒化丁基聚合物包 種鹵素，用量為聚合物之約〇·5至約4重量％。最佳地 鹵化丁基聚合物包含一種齒素，用量為聚合物之約^ $ 約3.0重量％。 *至 齒化丁基聚合物可以傳統方式藉函化先前製造之 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297 -------------------訂---------線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 —- 7一_, A7 B7

10 較佳地 15 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 20 1227258 五、發明說明（6 ) 聚合物來生產。例如參見美國專利案5,886，1〇6。鹵化丁基 橡膠之製造亦可藉由以一種齒化劑（如氣或溴，宜為溴^ 處理微細分散之丁基橡膠，或藉於混合裝置中密集混合溴 化劑（如N-溴琥珀醯亞胺）和先前製造之丁基橡膠以製造 溴化丁基橡膠而成。另一種選擇是，_化丁基橡膠亦可藉 由以對應之齒化劑處理已先製得之丁基橡膠於適合有機溶 劑中之溶液或分散液予以製造。細節參見伍曼先生之工業 化學百科（第5版，完全修訂版，第A23冊，編輯EW打s 等人）。此程序期間_化的量可予以控制，使最終聚合物具 有前文所述較佳之函素用量。 本發明丁基聚合物組成物之另一成分為一種苯乙烯樹 脂，其包含α-甲基苯乙烯和另一種苯乙烯單體之第一共聚 物0 丹他本G烯皁體係選自包含苯乙烯、乙烯基笨 乙烯、對-曱基苯乙烯（乙烯甲苯）、對_氣苯乙烯、對_曱 氧基苯乙烯、茚、茚衍生物及其混合物之組群中。最佳之 笨乙稀單體可選自包含苯乙烯、對甲基苯乙烯及其混合物 之組群中。ct-曱基苯乙烯和此種苯乙烯單體之共聚物為已 知，因此係在熟悉該項技術者之範疇内。 可用於本發明之心甲基苯乙稀和苯乙稀之共聚物可構 自Hercules有限公司之商品picc〇tex⑧j i2〇。 可用於本發明之α-甲基苯乙稀和乙稀甲苯之共聚物可 購自Hercules有限公司之商品picc〇tex® j 2〇。 較佳地，苯乙烯樹脂存在之用量，對每1〇〇重量份丁基 --------------------訂---------線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁> —8— 1227258 A7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明（7 聚:物為至多達約25重量份。尤佳地，苯乙烯樹脂存在之 用量，對每100重量份丁基聚合物為約5至約20重量份之 範圍。更佳地，苯乙烯樹脂存在之用量，對每重量份 丁基聚合物為約5至約15重量份之範圍。最佳地，苯乙烯 樹脂存在之用量，對每100重量份丁基聚合物為約1〇至約 15重量份之範圍。 較佳地，本發明之丁基聚合物組成物進一步包含一種填 充劑。填充劑之性質並未特別受限制，且適當之填充劑的 選擇為在熟悉該項技術者的範疇内。適合之填充劑之非限 制性實例包括碳黑（如FEF、MT、GPF及SRF)、黏土、 一氧化鈦、矽石填充劑（含或不含不飽和矽烷）、碳酸鈣、 滑石（矽酸鎂）等。填充劑之用量為習用的。較佳地，填 充劑存在之用量，對每100重量份聚合物為約20至约200 重量份之範圍。尤佳地，填充劑存在之用量，對每100重 量份聚合物為約20至約100重量份之範圍。最佳地，填充 劑存在之用量，對每100重量份聚合物為約4〇至約80重 量份之範圍。 本發明之丁基聚合物組成物可另包含烴類增量油。烴類 增量油的使用為此技藝中所熟知者。適合之烴類增量油包 括石蠟族及環烷族增量油，較佳為石蠟族。此技藝中亦已 知的是，此種增量油用在丁基橡膠硫化物中通常會引起此 種硫化物之透氣性增加。因此，若烴類增量油被使用在本 發明丁基聚合物組成物中者，此種烴類增量油應以小量存 在。對每100重量份之組成物中的丁基聚合物而言，油類 10 15 20 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐 -------------------訂---------線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 1227258 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明（8 ) 較佳以由0至約7，較佳由0至約4重量份的用量存在。 本發明丁基聚合物組成物可另包含一種硫化系統。適合 使用之硫化系統的選擇並未特別受限制且係在熟悉該項技 術者的範嘴内。典型之硫化系統包含：⑴金屬氧化物，（ii) 5 元素硫及（iii)至少一種以硫為底之催速劑。使用金屬氧化 物作為硫化系統中之一成分為此技藝中所熟知者。適合之 金屬氧化物為氧化鋅，其典型被使用的量相對每100重量 份之組成物中的丁基聚合物為由約1至約10，較佳由約2 至約5重量份。元素硫（包含較佳硫化系統之成分（ii))典 10 型被使用之量對每100重量份之組成物中的丁基聚合物而 言為由約0.5至約3重份。有用之以硫為底之催速劑的 非限制性實例可選自硫化曱硫碳醯胺（如二硫化四曱基曱 硫碳醯胺（TMTD))、硫胺基曱酸鹽（如二甲基二硫胺基曱 酸辞（ZDC))及噻唑和苯駢噻唑化合物（如硫醇苯駢噻唑二 15 硫化物（MBTS))。較佳地，以硫為底之催速劑為硫醇苯駢 喧吐二硫化物。 安定劑、抗氧化劑及膠黏劑亦可以一般方式及以混合丁 基型橡膠聚合物的一般用量來添加。 混合本發明之各種成分的程序並未特別限制。於一具體 20 例中，上述橡膠組成物之所有成分可在不高於約80°C之初 始溫度下，於一内部混合機予以機械性地混合，然後以傳 統方式予以硫化。於另一具體例中，丁基聚合物及苯乙烯 樹脂可予以溶液摻合，在與剩餘成分機械混合之前將摻合 物由溶液回收，然後以傳統方式予以硫化。因此，一種丁 —10— (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) —— 訂---- 線«· 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 1227258 A7 B7 五、發明說明（9 ) 基聚合物及苯乙烯樹脂的摻合物可利用聚合物在互為相容 之烴類液態溶劑中的溶液予以適當地達成。此種摻合物可 藉溶劑去除及乾燥之標準回收技術自溶液中予以回收，接 著進行混合及上述之硫化程序。於又一具體例中，苯乙烯 5 樹脂可在丁基聚合物製程之最後階段整批被添加至丁基聚 合物中。 通常，較佳為以兩階段實施混合程序。 在第一階段中，聚合物可與傳統之混合成分，如一種或 多種碳黑、烴類增量油、膠黏劑、安定劑、加工助劑及抗 10 氧化劑混合。此導致可被運輸、儲存及/或硫化之可硫化 組成物的製造。 在混合程序之第二階段中，係實施硫化。具體言之，在 混合之第一階段中，宜將一或多種硫化劑添加至所製備之 可硫化組成物中。事實上，此可在一橡膠磨機上或於一在 15 溫度一般不超過約60°C下運作之内部混合機中進行。硫化 劑可選自包含元素硫、催速劑、氧化鋅及其混合物之組群 中。 於添加硫化劑之後，可硫化組成物可以傳統方式予以硫 化，例如，藉在約150°C至約200°C之溫度下加熱約5至約 20 60分鐘，以形成彈性體硫化物。 本發明之具體例將參照下列實施例予以說明，惟該等實 施例不應被用來解釋或限制本發明之範疇。 於實施例中，係使用下列材料： BB 2030 : —種具有約2.0重量％鹵素含量之溴化丁基橡 —11— 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -------------------訂---------線4^ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 1227258 A7 B7 五、發明說明（10 ) 膠，商業上可購自拜耳公司，商品名POLYSAR®Bromobutyl 2030 ； N_660 :碳黑，商業上可得自Sterling-V ;

Sunpar 2280:石蝶油，可購自 Sun Refining & Marketing Co; 5 HCR #1: a-甲基苯乙烯-苯乙烯共聚物（Mw=2950 ; Tg=56°C ; 軟化點= 120°C)，可購自Hercules公司，商品名Kristalex® 1120 ； HCR#2 : α-曱基苯乙烯-乙烯曱苯共聚物（Mw=3800 ; Tg=68 °C;軟化點= 118°C )，可購自Hercules公司，商品名Piccotex⑧ 10 120 ；

Pentalyn“A” ： 一種松脂之季戊四醇酯，用作膠黏劑； 硬脂酸：用作活化劑/加工助劑； MBTS :硫醇苯駢噻唑二硫化物，用作催速劑，可購自商 品 VulcacitTM DM/C ; 15 硫：硫化劑；及

ZnO :氧化鋅，用作硫化劑，可購自商品KadoxTM 920 〇 除非實施例中另有說明，否則成分之用量係以重量份表 示。 20 實施例 用於此等實施例中之溴丁基橡膠組成物的配方示於表i 中。如同熟悉該項技術者所認知者，實施例1不含苯乙烯 樹脂’因此，此實施例僅供比較之目的用。於實施例2及 3中’用於實施例1中之增量油已被特定之笨乙烯聚合物 —12— 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（21〇 χ 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -----訂--- A7 1227258 _______ B7__ 五、發明說明（11 ) 所取代。 將硫及氧化辞以外之所有成分於一班伯利（Banbury)混 合機中混合3分鐘。冷卻反應混合物，冷卻水之溫度為約 30°C，之後，將混合物移至一冷的l〇〃 X 20〃磨機上。添加 5 硫及氧化鋅，並研磨形成之混合物直到添加物被混合為 止。此時，測量混合物之下列的硫化特性，並說明結果於 指定圖式中： 複合穆尼黏度（ML l，4@l〇〇°C )-圖1 ; 濕砂強度@23°C-圖2 ;及 10 硫化速率-圖3。 之後，將可硫化之混合物在166°C下硫化30分鐘的時 間。測量硫化物之下列的硫化特性，並說明結果於指定圖 式中： 應力/應變（模頭C，試驗@23°C ) _圖4 ; 15 硬度（蕭氏A)-圖5 ; 應力/應變（熱烘箱老化：168小時@120°C )-圖6 ; 透氣性（試驗@65.5°C )-圖7 ;及 橡膠黏著性試驗-圖8。 參照圖1，顯示當添加苯乙烯聚合物至丁基聚合物組成 物中時’穆尼黏度有些微增加。這是在可接受範圍内。 參照圖2，顯示實施例2及3之丁基聚合物組成物的濕 砂強度遠較實施例1者為佳-事實上，這即為丁基聚合物組 成物之冷流性質的改良。 參照圖3，顯示硫化速率（90%硫化的時間）相較於實 -------------------訂---------線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 20 -13- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 1227258 A7 B7 五、發明說明（12 ) 施例1者，約相同於實施例2及3之丁基組成物。 參照圖4，顯示實施例2及3之丁基聚合物組成物的應 力/應變特性相較於實施例1者有些微增加。 參照圖5，顯示由實施例2及3之丁基聚合物組成物所 5 製得之硫化物的硬度較之實施例1者增加。 參照圖6，顯示實施例2及3所製造之硫化物的熱空氣 老化特性類似於實施例1者（亦即，此特性並未因添加苯 乙烯聚合物至丁基聚合物組成物中而有顯著的降低）。 參照圖7，顯示實施例2及3之硫化物的透氣性相較於 10 實施例1之硫化物為降低的（亦即，於丁基聚合物組成物 中使用苯乙烯聚合物添加物增加形成之硫化物的透氣性）。 參照圖8，顯示實施例2及3之硫化物的黏著特性相較 於實施例1之硫化物為增加的（依内部襯圈對輪胎殼的黏 著性來測定）。 15 實施例4-14 用於此等實施例中之溴丁基橡膠組成物的配方示於表2 中。如同熟悉該項技術者所認知者，實施例4不含苯乙烯 樹脂，因此，此實施例僅供比較之目的用。實施例5-14包 20 含各種苯乙烯樹脂與增量油之組合物。 用來混合配方之方法與實施例1-3所報告者相同。 測量混合物之下列的硫化特性，並說明結果於指定圖式 中： 複合穆尼黏度（ML 1，4@100°C )-圖1 ; —14— 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） --------------------訂---------線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 1227258 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明（13 ) 複合穆尼焦化（125°C )-圖10 ;及 濕砂強度@23。〇圖11。 測量硫化物之下列的硫化特性，並說明結果於指定圖式 中： 5應力/應變（模頭C，試驗@23°C )-圖12 ; 硬度（蕭氏A)-圖13 ;及 透氣性（試驗@65.5°C )-圖14。 參照圖9,顯示烴類增量油與苯乙烯聚合物的組合物可 用於促進介於無苯乙烯添加物情況及無烴類增量油添加物 1〇情況之間的丁基聚合物組成物之複合穆尼黏度。 關於複合穆尼焦化，類似的傾向可見於圖1〇。 參照圖11，顯示使用2-15份之苯乙稀聚合物與〇-2份增 量油可增加30-50%之濕砂強度-這可解釋為丁基橡膠聚合 物組成物之冷流性質的顯著改良。 15 參照圖12，顯示實施例5-14所製造之硫化物之應力/ 應變特性相較於實施例4所製造之硫化物並無明顯降低。 參照圖13，顯示於實施例5-14中添加苯乙烯聚合物， 相較於實施例4所製得之硫化物而言，對形成之硫化物的 硬度並無不良的影響。 2〇 參照圖Μ ，顯示實施例5-14之硫化物的透氣性相較於 只施例4之硫化物為降低的（亦即，於丁基聚合物組成物 中使用笨乙烯聚合物添加物增加形成之硫化物的透氣性）。 綜合上述，清楚可知，相較於習知技藝組成物，本發明 之丁基聚合物具有某些改良之特性（如濕砂強度及冷流 —15— 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 x 297公釐） -------------------訂--------- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 1227258 A7 ________—----—----— 五、發明說明（κ) 性）’同時對其他重要特性（如透氣性）無不良影響。 雖然本發明已參照用以解說之具體例及實施例予以描 述’惟此描述並非被用來解釋成具有限制性的意涵。 因此’用以解說之具體例以及其他本發明之具體例之各 5 種修飾，凡熟悉該項技術者參照本說明書時當易於思及。 因此預期附隨之申請專利範圍將涵蓋任意之此種修飾及改 良。 所有關於本案之公開案、專利案及專利申請案全部併入 本文作為參考，如同各獨立的公開案、專利案及專利申請 10 案被指定全部併入本文作為參考一樣。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁} 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製

1227258 A7 B7 五、發明說明（15) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 ^_1 成分 實施例1 實施例2 實施例3 BB 2030 100 100 100 Sunpar 2280 7 - - Kristalex® 1120 - 10 Piccotex® 120 - - 10 N-660 60 60 60 Pentalyn“A” 4 4 4 硬脂酸 1 1 1 MBTS 1.3 1.3 1.3 硫 0.5 0.5 0.5 ZnO 3 3 3 —17— (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ΦΜ----- 訂--- 線·· 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 1227258 A7 B7 五、發明說明（16 ) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 N 〇 S GO H 00 fflfT β 〇> > Nj V# 1 Os C\ 〇 口 一 So* h—4 r·^ to 巴 o a X 00 C P K> to 00 o DO CO to o U) o 多： U) o 1>j H-* § 1 h—1 o o u> o U\ h—i U) H-A C； 1 H—k o o o 一 U) H-^ g s 1 H—* o U) o h-* U) 1—· g 1 o o ·<! U) o l/l h—i U) K-A S to 1 H-* o o oo u> o Lh 1—* U) Η-λ g 二 to H-* o o U) o Lh h—* U) Η-* s ts) h—k o o s U) o a t—* U) — s Η—* K) h—* o o H—^ o ^J\ H-k UJ Η-* s to H-A o o ro o Lh Η—k U) s to to o o U) o I/» •U) H-k cyi — o o 1— —18— -------------------訂--------11 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐）

Claims (1)

1227258 么 水‘. A8 B8 C8 D8 六、申請專利範圍 專利申請案第90116526號 ROC Patent Appln. No. 90116526 修正之申請專利範圍中文本-附件(一） Amended Claims in Chinese - Enel.(I) 5 (民國92年9月州曰送呈） (Submitted on September I^，2003) 1. 一種具改善之冷流性質的丁基聚合物組成物，該組成 物包含一種丁基聚合物及苯乙稀樹脂，該苯乙稀樹脂 10 包含α-甲基苯乙烯和另一種苯乙烯單體之第一共聚物 及以每100重量份丁基聚合物為至多25重量份之量 存在。 2. 根據申請專利範圍第1項之丁基聚合物組成物，其中 丁基聚合物包含一種<34至C8單烯單體和C4至C14多 15 烯單體之第二共聚物。 3. 根據申請專利範圍第2項之丁基聚合物組成物，其中 C4至(38單烯包含一種異單烯。 4. 根據申請專利範圍第2項之丁基聚合物組成物，其中 單烯單體係選自包含異丁烯、2-曱基-1-丁烯、3-甲 20 基-1-丁烯、2-甲基-2-丁烯、4-甲基-1-戊烯及其混合 物之組群中。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 5. 根據申請專利範圍第2項之丁基聚合物組成物，其中 C4至C14多烯包含C4至C10共軛二烯。 6. 根據申請專利範圍第5項之丁基聚合物組成物，其中 25 共軛二烯類係選自包含異戊二烯、丁二烯、2,4-二曱基 丁二烯、胡椒咁、3-曱基-1，3-戊二烯、2,4-己二烯、2-新戊基-1，3-丁二烯、2-甲基-1，5-己二烯、2,5-二甲基- -21 - 90294B 接 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格（210 X 297公釐） 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 122号笼f月丨f曰修正B8 1 D8 六、申請專利範圍 2,4-己二稀、2-甲基-1，4-戊二細、、2-甲基-1，6-庚二 烯、環戊二烯、甲基環戊二烯、環己二烯、1-乙烯-環 己二烯及其混合物之組群中。 7. 根據申請專利範圍第2項之丁基聚合物組成物，其中 5 第二共聚物係由一包含70至99.5重量份之04至C8 單烯單體和30至0.5重量份之C4至C14多烯單體之 混合物中所衍生。 8. 根據申請專利範圍第2項之丁基聚合物組成物，其中 第二共聚物係由一包含80至99.5重量份之C4至C8 10 單烯單體和20至0.5重量份之C4至C14多烯單體之 混合物中所衍生。 9. 根據申請專利範圍第2項之丁基聚合物組成物，其中 第二共聚物係由一包含97至99.5重量份之異丁烯和 3至0.5重量份之異戊二烯之混合物中所衍生。 15 10.根據申請專利範圍第1-9項中之任一項的丁基聚合物 組成物，其中丁基聚合物包含一種鹵化丁基聚合物。 11. 根據申請專利範圍第10項之丁基聚合物組成物，其 中鹵化丁基聚合物為經氯化的。 12. 根據申請專利範圍第10項之丁基聚合物組成物，其 20 中鹵化丁基聚合物為經溴化的。 13. 根據申請專利範圍第10項之丁基聚合物組成物，其 中鹵化丁基聚合物包含一種鹵素，用量為聚合物之 0.1至8重量％。 14. 根據申請專利範圍第10項之丁基聚合物組成物，其 -22 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格（210 X 297公釐）

A8 B8 C8 D8 1227總 f 六、申請專利範圍 中鹵化丁基聚合物包含一種鹵素，用量為聚合物之 0.5至4重量％。 15. 根據申請專利範圍第10項之丁基聚合物組成物，其 中鹵化丁基聚合物包含一種齒素，用量為聚合物之 5 1.5至3.0重量％。 16. 根據申請專利範圍第1-9項中之任一項的丁基聚合物 組成物，其中苯乙烯單體係選自包含苯乙烯、乙烯苯 乙烯、對-甲基苯乙烯、對_氣苯乙烯、對-甲氧基苯乙 稀、茚、節衍生物及其混合物之組群中。 10 17.根據申請專利範圍第1-9項中之任一項的丁基聚合物 組成物，其中苯乙烯單體係選自包含苯乙烯、對-甲 基苯乙烯及其混合物之組群中。 18.根據申請專利範圍第1-9項中之任一項的丁基聚合物 組成物，其中苯乙烯單體包含苯乙烯。 15 19.根據申請專利範圍第1-9項中之任一項的丁基聚合物 組成物，其中苯乙烯單體包含乙烯苯乙烯。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 20.根據申請專利範圍第1-9項中之任一項的丁基聚合物 組成物，其中苯乙烯樹脂存在之量對每100重量份丁 基聚合物而言至多達25重量份。 20 21.根據申請專利範圍第1-9項中之任一項的丁基聚合物 組成物，其中苯乙烯樹脂存在之量對每100重量份丁 基聚合物而言為5至20重量份之範圍。 22.根據申請專利範圍第1-9項中之任一項的丁基聚合物 組成物，其中苯乙烯樹脂存在之量對每100重量份丁 -23 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格（210x297公釐） 12?:開月 f/g修正/务B8 ( D8 六、申請專利範圍 基聚合物而言為5至15重量份之範圍。 23.根據申請專利範圍第1-9項中之任一項的丁基聚合物 組成物，其中苯乙烯樹脂存在之用量對每100重量份 丁基聚合物為10至15重量份之範圍。 5 24.根據申請專利範圍第1-9項中之任一項的丁基聚合物 組成物，進一步包含一種填充劑。 25.根據申請專利範圍第24項之丁基聚合物組成物，其 中填充劑係選自包含破黑、黏土、二氧化鈦、石夕石、 碳酸鈣、矽酸鎂及其混合物之組群中。 10 26.根據申請專利範圍第24項之丁基聚合物組成物，其 中填充劑存在之量對每100重量份聚合物而言為20 至200重量份之範圍。 27. 根據申請專利範圍第24項之丁基聚合物組成物，其 中填充劑存在之量對每1〇〇重量份聚合物而言為20 15 至100重量份之範圍。 28. 根據申請專利範圍第24項之丁基聚合物組成物，其 中填充劑存在之量對每1〇〇重量份聚合物而言為50 至70重量份之範圍。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 29. 根據申請專利範圍第24項之丁基聚合物組成物，其 20 中填充劑存在之量對每1〇〇重量份聚合物而言為20 至200重量份之範圍。 -24 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格（210 X 297公釐）