CN1461330A - 具有改善的冷流性能的丁基聚合物组合物 - Google Patents
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Abstract
公开了一种具有改善的冷流性能的丁基聚合物组合物。该组合物包含一种丁基聚合物(优选卤化丁基聚合物)和一种苯乙烯树脂。该苯乙烯树脂是α－甲基苯乙烯和另一种苯乙烯类单体(如苯乙烯和乙烯基甲苯)的共聚物。与基料丁基聚合物相比，该丁基聚合物组合物的冷流性能和许多其它性能均有所改善。
Description
本发明一方面涉及具有改善的冷流性能的丁基聚合物组合物。另一方面，本发明涉及生产具有包括改善的空气不透性在内的期望综合性能的丁基橡胶的硫化橡胶的方法。
丁基聚合物是已知的，而且在市场上销售已有多年了。这类聚合物作为弹性体具有许多令人满意的固有性能，使其在许多工业领域中找到用途。在这些令人满意的固有性能中包括在硫化后，其对空气的不透性、对低频振动的高阻尼性，以及良好的耐老化、耐热、耐酸、耐碱、耐臭氧和耐其它化学品等性能。这些性能使得丁基聚合物非常适合于用在许多应用中，包括要求低的或减低的空气透过性的物品。这些应用的非限制性实例包括轮胎内胎、轮胎硫化软外壳和各种气球。
卤化丁基聚合物也是已知的，而且在市场上已销售多年了。卤化丁基聚合物除了具有上述丁基聚合物的令人满意的固有性能外，还具与更高不饱和度橡胶的硫化相容性和硫化之后对这些其它橡胶的良好的粘合性，这些性能使其非常适合用在充气轮胎的内衬中。
尽管本技术领域中至今已取得了进展，但目前仍然还有需要改进的余地。
工业上重要的丁基橡胶的一个性能是耐冷流性。具体说，丁基橡胶的用户一般都要将该聚合物压延成连续的很长的片材。在某些场合下，该聚合物可以与一种或多种填料(如炭黑)、增塑剂、增粘剂、增量油等预混—这样的组合物可以表征为可硫化组合物。
压延片制成之后，通常都要将其反复折叠或“摆动叠放”在平板架上，使得折叠片的高度有好几个层片高。如果在运输或贮存期间该可硫化组合物对冷流敏感，则该折叠聚合物片材的重量会使片材(尤其垛底部的片材)的表面涂层破裂，使得相邻的新表面互相接触，导致片材粘连。在长期运输或贮存过程中，和/或在高的环境温度下，这个问题会加重。在该可硫化组合物准备进一步加工时，作为单个片材与放在平板架上相比，更难以移动。
虽然通过在平板架上少放一些聚合物片材可以使这个问题在某种程度上得到缓解，但这样做时势必增加运输或贮存给定数量的可硫化组合物所需的平板架的数目，从而提高了成本。
美国专利4,754,793(Mohammed)公开了透气性降低的丁基弹性体组合物。具体说，公开了一种在硫化体系中包含丁基聚合物、α-甲基苯乙烯均聚物、炭黑、以及任选地，一种烃类增量油的橡胶组合物。该专利没有公开或暗示添加α-甲基苯乙烯均聚物会对丁基聚合物的冷流性能产生任何影响。
此外，就本发明者所知而言，α-甲基苯乙烯均聚物用作丁基聚合物组合物的添加剂，其数量从商业意义上讲是行不通的。其主要原因可归于环境保护法律方面的压力，该法律有权不允许生产大量作为上述专利添加剂的物质。因此，尽管该专利公开的内容是有用的，但其商业意义在某种程度上受到不允许大量工业化生产α-甲基苯乙烯均聚物这一法律的限制。
人们期望有一种具有改善冷流性能和其它性能如空气不透性、生胶强度和加工性的理想平衡的丁基聚合物组合物。
本发明的目的是提供一种具有改善冷流性能的新的丁基聚合物组合物。
本发明另一个目的是提供一种生产丁基聚合物的硫化橡胶的新方法。
因此，本发明一方面提供一种具有改善冷流性能的丁基聚合物组合物，即包含丁基聚合物和苯乙烯树脂的组合物，所述苯乙烯树脂包含α-甲基苯乙烯与另一种苯乙烯类单体的第一共聚物。
已经发现，当苯乙烯树脂，即α-甲基苯乙烯与另一种苯乙烯单体的共聚物用作丁基聚合物组合物的添加剂时，具有有利的效果。具体说，已经意外地且令人惊奇地发现，使用这样的添加剂可使丁基橡胶组合物和/或由此生产的硫化橡胶得到下列性能改善：
·丁基聚合物生胶强度增加；
·丁基聚合物组合物的冷流降低；
·丁基聚合物组合物对金属的粘附倾向减少；和
·从丁基聚合物组合物生产的硫化橡胶具有期望的机械性能。
无需明显损害丁基聚合物组合物和由此生产的硫化橡胶的其它重要性能就可得到上述优点。
下面将通过参考附图来描述本发明的具体实施方案，其中：
图1-14图解说明下面列举的实施例中所生产的聚合物组合物及由此得到的硫化橡胶的各种物理性能。
正如上面提到的，本发明一方面涉及丁基聚合物组合物。
本发明丁基聚合物组合物的一个成分是丁基聚合物。
在本说明书中，“丁基聚合物”、“丁基橡胶”和“丁基橡胶聚合物”这些术语可互相交换使用，其含义是指由大部分异烯烃单体与少量的多烯烃单体反应而制得的一种聚合物。
优选，丁基聚合物包含一种C4～C8单烯烃单体与一种C4～C14多烯烃单体的共聚物。
优选的C4～C8单烯烃包含异单烯烃。有用的单烯烃单体的非限制实例可以选自异丁烯、2-甲基-1-丁烯、3-甲基-1-丁烯、2-甲基-2-丁烯、4-甲基-1-戊烯及其混合物。
优选的多烯烃包含C4～C10的共轭二烯烃。优选的共轭二烯烃的非限制性实例可以选自异戊二烯、丁二烯、2，4-二甲基丁二烯、戊间二烯、3-甲基-1，3-戊二烯、2，4-己二烯、2-新戊基-1，3-丁二烯、2-甲基-1，5-己二烯、2，5-二甲基-2，4-己二烯、2-甲基-1，4-戊二烯、2-甲基-1，6-庚二烯、环戊二烯、甲基环戊二烯、环己二烯、1-乙烯基环己二烯及其混合物。
丁基聚合物可衍生自包含约70～约99.5重量份C4～C8单烯烃单体和约30～约0.5重量份C4～C14多烯烃单体的混合物。更优选，该丁基聚合物衍生自包含约80～约99.5重量份C4～C8单烯烃单体和约20～约0.5重量份C4～C14多烯烃单体的混合物。
用于本发明丁基聚合物组合物中的最优选的丁基聚合物衍生自包含约97～约99.5重量份异丁烯和约3～约0.5重量份异戊二烯的混合物。
可用于本发明的丁基聚合物的生产方法没有特别的限制，而且是属于本领域技术人员的知识范围内。
本领域技术人员将认识到可以加入任选的第三单体来生产丁基三元共聚合物。例如，可以在单体混合物中加入苯乙烯类单体，其量优选最多约占单体混合物重量的15％。优选的苯乙烯类单体可选自对甲基苯乙烯、苯乙烯、α-甲基苯乙烯、对氯苯乙烯、对甲氧基苯乙烯、茚、茚衍生物及其混合物。最优选的苯乙烯类单体可选自苯乙烯、对甲基苯乙烯及其混合物。其它适用的可共聚第三单体是本领域技术人员能够明白的。
可用于本发明丁基聚合物组合物中的特别优选的一类丁基聚合物是卤化丁基聚合物类，尤其是氯化丁基聚合物和溴化丁基聚合物。
优选，卤化丁基聚合物包含其量占聚合物重量的约0.1～约8％的卤素。更优选，卤化丁基聚合物包含其量占聚合物重量约0.5～约4％的卤素。最优选，卤化丁基聚合物包含其量占聚合物重量约1.5～约3％的卤素。
卤化丁基聚合物可通过事先以常规方法生产的丁基聚合物的卤化来生产。可参见例如，美国专利5,886,106。例如卤化丁基橡胶可通过用卤化剂如氯或溴，优选溴对细分的丁基聚合物进行处理来生产，或者也可以通过将溴化剂如N-溴琥泊酰亚胺与事先制备丁基橡胶在混合设备中进行强烈混合来制造溴化丁基橡胶。替代地，卤化丁基橡胶也可以通过使事先制备的丁基橡胶在适当的有机溶剂中的溶液或悬浮液与相应的卤化剂反应来生产。详情可参见乌尔曼的工业化学百科全书(Ullmann’s Encyclopedia of Industrial Chemistry，第五版，全修订版，卷A23；Elvers等人编)。在该反应过程中可以控制卤化量，以便使最终聚合物含有上述优选的卤含量。
本发明丁基聚合物组合物的另一成分是包含α-甲基苯乙烯与另一种苯乙烯类单体的第一共聚物的苯乙烯树脂。
优选，其它苯乙烯类单体选自苯乙烯、乙烯基苯乙烯、对甲基苯乙烯(乙烯基甲苯)、对氯苯乙烯、对甲氧基苯乙烯、茚、茚衍生物及其混合物。最优选的苯乙烯类单体可选自苯乙烯、对甲基苯乙烯及其混合物。α-甲基苯乙烯与这种苯乙烯类单体的共聚物是已知的，而且属于本领域技术人员的知识范围内。
可用于本发明的α-甲基苯乙烯与苯乙烯的共聚物可从Hercules公司以商品名Kristalex1120购得。
可用于本发明的α-甲基苯乙烯与乙烯基甲苯的共聚物可从Hercules公司以商品名Piccotex120购得。
优选，相对于每100重量份丁基聚合物而言，苯乙烯树脂的含量为最多约25重量份。更优选，相对于每100重量份丁基聚合物而言，苯乙烯树脂的含量为约5～约20重量份。甚至更优选，相对于每100重量份丁基聚合物而言，苯乙烯树脂的含量为约5～约15重量份。最优选，相对于每100重量份丁基聚合物而言，苯乙烯树脂的含量为约10～约15重量份。
优选，本发明的丁基聚合物组合物还包含填料。对填料的性能没有特别的限制，适用填料的选择属于本领域技术人员的知识范围内。适用填料的非限制性实例包括炭黑(例如FEF、MT、GPF和SRF)、粘土、二氧化钛、二氧化硅填料(含或不含不饱和硅烷)、碳酸钙、滑石(硅酸镁)等。填料的用量是惯常的。优选，相对于每100重量份聚合物而言，填料的存在量为约20～约200重量份。更优选，相对于每100重量份聚合物而言，填料的存在量为约20～约100重量份。最优选，相对于每100重量份聚合物而言，填料的存在量为约40～约80重量份。
本发明的丁基聚合物组合物还可进一步包含烃类增量油。使用烃类增量油是本技术领域中熟知的。合适的烃类增量油包括石蜡烃或环烷烃增量油，优选石蜡烃。也知道的是，在丁基橡胶的硫化橡胶中使用这种增量油通常会使这种硫化橡胶的空气透过性增加。因此，如果在本发明的丁基聚合物组合物中使用这种烃类增量油，则其用量必须是很少的。优选，相对于组合物中每100重量份丁基聚合物而言，这种油的存在量为0～约7重量份，优选0～约4重量份。
本发明的丁基聚合物组合物还可包含一种硫化体系。适用的硫化体系的选择没有特别的限制，而且是属于本领域技术人员的知识范围内。典型的硫化体系包含：(i)一种金属氧化物，(ii)元素硫和(iii)至少一种硫基加速剂。用金属氧化物作为硫化体系中的一个组分，这是本技术领域中熟知的技术。适合的金属氧化物是氧化锌，其典型用量相对于组合物中每100重量份丁基聚合物而言为约1～约10，优选约2～约5重量份。在优选的硫化体系中，包含组分(ii)的元素硫的典型用量相对于组合物中每100重量份丁基聚合物而言为约0.2～约2重量份。适合的硫基加速剂(优选的硫化体系中的组分(iii)的典型用量相对于组合物中每100重量份丁基聚合物而言为约0.5～约3重量份。适用的硫基加速剂的非限制性实例可选自硫化秋兰姆如二硫化四甲基秋兰姆(TMTD)，硫代氨基甲酸酯如二甲基二硫代氨基甲酸锌(ZDC)和噻唑基及苯并噻唑基化合物如二硫化巯基苯并噻唑(MBTS)。优选的硫基加速剂是二硫化巯基苯并噻唑。
稳定剂、抗氧化剂和增粘剂也可以以通常的方式和通常的用量加入，便于配混丁基型橡胶状聚合物。
本发明组合物各成分的混合程序没有具体的限制。在一个具体实施方案中，上述橡胶组合物的所有成分可以在不超过约80℃的初始温度下在内部混炼机中进行机械混合，然后以惯常的方式进行硫化。在另一个具体实施方案中，丁基聚合物和苯乙烯树脂可以进行溶液共混，从溶液回收的共混物然后与其余成分进行机械混合，然后以惯常方式进行硫化。可见，使用聚合物在互溶的液态烃溶剂中的溶液就可适宜地得到丁基聚合物和苯乙烯树脂的共混合物。这样的共混物可通过包括溶剂脱除和干燥的标准回收技术从溶液中回收，接着进行上述的配混和硫化程序。在又另一个具体实施方案中，苯乙烯树脂可在丁基聚合物制造过程中的最后阶段整体地加入到丁基聚合物中。
通常，优选以2阶段进行配混程序。
在第一阶段中，聚合物与惯用配混成分如一种或多种碳黑、烃类增量油、增粘剂、稳定剂、加工助剂和抗氧化剂混合。此阶段生产出一种可以输送、贮存和/或硫化的可硫化组合物。
在配混过程的第二阶段中，进行硫化。具体说，优选将一种或多种硫化剂加入到第一配混阶段中制备的可硫化组合物中。实践上，这可在橡胶磨或内部混炼机中进行，其操作混度通常不超过约60℃。硫化剂可选自元素硫、加速剂、氧化锌及其混合物。
加入硫化剂之后，可硫化组合物可按通常的方式，例如通常在约150℃～约200℃加热约5～约60分钟进行硫化，生成弹性体的硫化橡胶。
本发明的具体实施方案将参考下列实施例来说明，这些实施例不应用来解释或限制本发明的范围。
实施例中使用下列材料：
BB2030：卤含量约2.0重量％的溴化丁基橡胶，从拜尔公司以商品名POLYSARBromobutyl 2030购得；
N-660：购自Sterling-V的碳黑；
Sunpar 2280：购自Sun Refining & Marketing Co.的石蜡油；
HCR#1：α-甲基苯乙烯-苯乙烯共聚物(Mw＝2950；Tg＝56℃；软化点＝120℃)，从Hercules公司以商品名Kristalex1120购得；
HCR#2：α-甲基苯乙烯-乙烯基甲苯共聚物(Mw＝3800；Tg＝68℃；软化点＝118℃)，从Hercules公司以商品名Piccotex120购得；
Pentalyn“A”：松香的季戊四醇酯，用作增粘剂；
硬脂酸：用作活化剂/加工助剂；
MBTS：二硫化巯基苯并噻唑，用作加速剂，以商品名VulcacitTMDM/C购得；
硫：硫化剂，和
ZnO：氧化锌，用作硫化剂，以商品名KadoxTM 920购得。
在实施例中，除另有说明外各成分的量均以重量份表示。
实施例1-3
这些实施例中所用的溴丁橡胶组合物配方列于表1。正如本领域技术人员能理解的那样，实施例1不含苯乙烯树脂，因此该实施例只用于对比目的。在实施例2和3中，实施例1中所用的增量油已替换成规定的苯乙烯聚合物。
除了硫和氧化锌以外，其它所有成分均在斑伯里混炼机中混炼3分钟。将反应混合物冷却，冷却水的温度为约30℃。然后将混合物转移到10英寸×20英寸的冷橡胶磨中。加入硫和氧化锌，将所得混合物进行研磨，直至掺入添加剂为止。此时，测定混合物的下列硫化性能，结果在规定的图中图解说明：
配混料的门尼粘度(ML 1，4，100℃)-图1；
生胶强度，23℃-图2；和
硫化速率-图3。
然后，该可硫化混合物在166℃硫化30分钟。测定所得硫化橡胶的下列性能，结果在规定的图中图解说明：
应力/应变(Die C，在23℃试验)-图4；
硬度(肖氏A)-图5；
应力/应变(热箱老化：120℃，168小时)-图6；
空气透过率(在65.5℃试验)-图7；和
橡胶粘合力试验-图8。
参考图1，可以看出当苯乙烯聚合物加入到丁基聚合物组合物中时，门尼粘度略有增加。这是在可接受范围内的。
参考图2，可以看出实施例2和3的丁基聚合物组合物的生胶强度比实施例1好得多-实际上，这与丁基聚合物组合物冷流性能的改善相同。
参考图3，可以看出实施例2和3的丁基聚合物组合物的硫化速率(达到90％硫化的时间)与实施例1的硫化速率几乎相同。
参考图4，可以看出实施例2和3的丁基聚合物组合物的应力/应变性能与实施例1相比略有增加。
参考图5，可以看出由实施例2和3的丁基聚合物组合物制得的硫化橡胶的硬度与实施例1相比有所增加。
参考图6，可以看出实施例2和3中生产的硫化橡胶的热空气老化性能与实施例1的相似(即，由于在丁基聚合物组合物中加入丁苯乙烯聚合物，所以该性能无明显降低)。
参考图7，可以看出与实施例1的硫化橡胶相比，实施例2和3的硫化橡胶的空气透过性降低(即，在本发明丁基聚合物组合物中使用苯乙烯聚合物添加剂可以提高所得硫化橡胶的空气不透性性能)。
参考图8，可以看出与实施例1的硫化橡胶相比，实施例2和3的硫化橡胶的粘合性能提高了(按轮胎内衬对外胎的粘着力测定)。
实施例4-14
这些实施例中所用的溴丁橡胶组合物配方列于表2。正如本领域技术人员能理解的那样，实施例4不含苯乙烯树脂，因此该实施例只用于对比目的。实施例5-14含有苯乙烯树脂和增量油的各种组合。
用于混合这些配方的方法与实施例1-3所述相同。
测定了混合物的下列硫化性能，结果在规定的图中图解说明：
配混料的门尼粘度(ML 1，4，100℃)-图9；
配混料的门尼过早硫化(125℃)-图10；和
生胶强度，23℃-图11。
测定了硫化橡胶的下列性能，结果在规定的图中图解说明：
应力/应变(Die C，在23℃试验)-图12；
硬度(肖氏A)-图13；和
空气透过率(在65.5℃试验)-图14。
参考图9，可以看出烃类增量油和苯乙烯聚合物的组合可用来使丁基聚合物组合物配混料的门尼粘度处于在没有苯乙烯聚合物添加剂的情况和在没有烃类增量油添加剂的情况这两者之间。
参考图10的配混料门尼过早硫化，可以看到类似的情形。
参考图11，可以看出使用2-15重量份苯乙烯聚合物和0-2份增量油可以使生胶强度提高30-50％-这表现为丁基橡胶组合物的冷流性能得到显著改善。
参考图12，可以看出与实施例4的硫化橡胶相比，实施例5-14中生产的硫化橡胶的应力/应变模型中没有明显的降低。
参考图13，可以看出，与实施例4生产的硫化橡胶相比，在实施例5-14中加入苯乙烯聚合物后所得硫化橡胶的硬度没有受到有害的影响。
参考图14，可以看出与实施例的硫化橡胶相比，实施例5-14的硫化橡胶的空气透过性减低了，即，在本发明的丁基聚合物组合物中使用苯乙烯聚合物添加剂提高了所得硫化橡胶的空气不透性性能。
总之，可以清楚地看出，本发明的丁基聚合物与先有技术的组合物相比某些性能有所改善(如生胶强度和冷流)，而对其它重要性能(如空气透过性)又无有害的影响。
虽然参照说明性的具体实施方案和实施例对本发明作了描述，但这种描述不能解释为对本发明的限制。因此，对本领域技术人员来说，在参考了上述描述之后，对上述说明性具体实施方案的各种修改以及本发明的其它具体实施方案都是一目了然的。因此，意图是，所附的权利要求书将涵盖任何这样的修改或实施方案。
本文所引用的所有出版物、专利和专利申请全文并入本文作为参考，其程度就象各个出版物、专利或专利申请被具体地，单个地指出全文引用作为参考一样。表1
表2
| 成分 | 实施例1 | 实施例2 | 实施例3 |
| BB 2030 | 100 | 100 | 100 |
| Sunpar 2280 | 7 | - | - |
| Kristalex1120 | - | 10 | - |
| Piccotex120 | - | - | 10 |
| N-660 | 60 | 60 | 60 |
| Pentalyn“A” | 4 | 4 | 4 |
| 硬脂酸 | 1 | 1 | 1 |
| MBTS | 1.3 | 1.3 | 1.3 |
| 硫 | 0.5 | 0.5 | 0.5 |
| ZnO | 3 | 3 | 3 |
| 实施例 | |||||||||||
| 成分 | 4 | 5 | 6 | 7 | 8 | 9 | 10 | 11 | 12 | 13 | 14 |
| BB 2030 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 | 100 |
| Sunpar 2280 | 7 | - | - | - | - | 2 | 2 | 2 | 2 | 2 | 4 |
| Kristalex1120 | - | 15 | 10 | 5 | 2 | 15 | 12 | 10 | 5 | 2 | 5 |
| N-660 | 60 | 60 | 60 | 60 | 60 | 60 | 60 | 60 | 60 | 60 | 60 |
| Pentalyn“A” | 4 | 4 | 4 | 4 | 4 | 4 | 4 | 4 | 4 | 4 | 4 |
| 硬脂酸 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 | 1 |
| MBTS | 1.3 | 1.3 | 1.3 | 1.3 | 13 | 13 | 1.3 | 1.3 | 1.3 | 13 | 1.3 |
| 硫 | 0.5 | 0.5 | 0.5 | 0.5 | 0.5 | 0.5 | 0.5 | 0.5 | 0.5 | 0.5 | 0.5 |
| ZnO | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 | 3 |
Claims (28)
1.一种具有改善的冷流性能的丁基聚合物组合物，该组合物包含一种丁基聚合物和一种苯乙烯树脂，该苯乙烯树脂包含α-甲基苯乙烯和另一种苯乙烯类单体的第一共聚物。
2.权利要求1定义的丁基聚合物组合物，其中该丁基聚合物包含C4～C8单烯烃单体与C4～C14多烯烃单体的第二共聚物。
3.权利要求2定义的丁基聚合物组合物，其中C4～C8单烯烃包含一种异单烯烃。
4.权利要求2定义的丁基聚合物组合物，其中该单烯烃单体选自异丁烯、2-甲基-1-丁烯、3-甲基-1-丁烯、2-甲基-2-丁烯、4-甲基-1-戊烯及其混合物。
5.权利要求2定义的丁基聚合物组合物，其中该C4～C14多烯烃包含一种C4～C10的共轭二烯烃。
6.权利要求5定义的丁基聚合物组合物，其中该共轭二烯烃选自异戊二烯、丁二烯、2，4-二甲基丁二烯、戊间二烯、3-甲基-1，3-戊二烯、2，4-己二烯、2-新戊基-1，3-丁二烯、2-甲基-1，5-己二烯、2，5-二甲基-2，4-己二烯、2-甲基-1，4-戊二烯、2-甲基1，6-庚二烯、环戊二烯、甲基环戊二烯、环己二烯、1-乙烯基环己二烯及其混合物。
7.权利要求2定义的丁基聚合物组合物，其中该第二共聚物衍生自包含约70～约99.5重量份C4-C8单烯烃单体和约30～约0.5重量份C4～C14多烯烃单体的混合物。
8.权利要求2定义的丁基聚合物组合物，其中该第二共聚物衍生自包含约80～约99.5重量份C4～C8单烯烃单体和约20～约0.5重量份C4～C14多烯烃单体的混合物。
9.权利要求2定义的丁基聚合物组合物，其中该第二共聚物衍生自包含约97～约99.5重量份异丁烯和约3～约0.5重量份异戊二烯的混合物。
10.权利要求1定义的丁基聚合物组合物，其中该丁基聚合物包含一种卤化丁基聚合物。
11.权利要求10定义的丁基聚合物组合物，其中该卤化丁基聚合物是氯化的。
12.权利要求10定义的丁基聚合物组合物，其中该卤化丁基聚合物是溴化的。
13.权利要求10定义的丁基聚合物组合物，其中该卤化丁基聚合物包含其量占聚合物重量的约0.1～约8％的卤素。
14.权利要求10定义的丁基聚合物组合物，其中该卤化丁基聚合物包含其量占聚合物重量的约0.5～约4％的卤素。
15.权利要求10定义的丁基聚合物组合物，其中该卤化丁基聚合物包含其量占聚合物重量的约1.5～约3.0％的卤素。
16.权利要求1定义的丁基聚合物组合物，其中该苯乙烯类单体选自苯乙烯、乙烯基苯乙烯、对甲基苯乙烯、对氯苯乙烯、对甲氧基苯乙烯、茚、茚衍生物及其混合物。
17.权利要求16定义的丁基聚合物组合物，其中该苯乙烯类单体选自苯乙烯、对甲基苯乙烯及其混合物。
18.权利要求17定义的丁基聚合物组合物，其中该苯乙烯类单体包含苯乙烯。
19.权利要求16定义的丁基聚合物组合物，其中该苯乙烯类单体包含乙烯基苯乙烯。
20.权利要求1定义的丁基聚合物组合物，其中相对于每100重量份丁基聚合物而言，苯乙烯树脂的含量为最多约25重量份。
21.权利要求20定义的丁基聚合物组合物，其中相对于每100重量份丁基聚合物而言，苯乙烯树脂的含量为约5～约20重量份。
22.权利要求21定义的丁基聚合物组合物，其中相对于每100重量份丁基聚合物而言，苯乙烯树脂的含量为约5～约15重量份。
23.权利要求22定义的丁基聚合物组合物，其中相对于每100重量份丁基聚合物而言，苯乙烯树脂的含量为约10～约15重量份。
24.权利要求1定义的丁基聚合物组合物，进一步包含填料。
25.权利要求24定义的丁基聚合物组合物，其中该填料选自炭黑、粘土、二氧化钛、二氧化硅、碳酸钙、硅酸镁及其混合物。
26.权利要求24定义的丁基聚合物组合物，其中相对于每100重量份丁基聚合物而言，填料的存在量为约20～约200重量份。
27.权利要求26定义的丁基聚合物组合物，其中相对于每100重量份丁基聚合物而言，填料的存在量为约20～约100重量份。
28.权利要求27定义的丁基聚合物组合物，其中相对于每100重量份丁基聚合物而言，填料的存在量为约50～约70重量份。
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