TW535177B - Capacitor - Google Patents
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Description
535177
五、發明説明（） 本發明涉及一種電容器’其具有二個或多個成對之互相 面對之電極層及一種介於其間之介電質層’其中此介電質 層含有陶瓷材料。
由 M. Valant，D. Suvorov 所著文件'’Microwave Ceramics with Permittivity over 400M，The 9th International meeting on Ferroelectricity, Seoul, South Korea, 1997, Abstract Book, P-05-TH-067中已知一種多層電容器，其介電質層具有一種 陶瓷，一種以鈮爲主之鈣鈦礦形式之”固態溶液π (其一般形 式是AiB^NbJOJ是以此文件爲依據。此種陶瓷之特徵是 高的介電常數ε >40 0。此外，此種陶瓷材料在ΙΟΟΚΗζ和 1 MHz之間之低頻時具有適當之介電質層特性，使其適用於 多層電容器中。
由 A. Kania 所著文件：Ag(Nbi_xTax)03 Solid Solutions -Dielectric Properties and Phase Transitions, Phase Transitions, 1 98 3 5 Volume 3 5pp . 1 3 1 to 1 40，中已知一種陶 瓷材料，其是以銀，鈮及鉅爲主（以下稱爲ANT)而製成且 其以此二種材料AgNb03及AgTa03之”固態溶液”形式出 現。此二文件中所述之陶瓷具有之成份是AgiNb^xTaJCh (以下稱爲ANTx)，其中X可在0至0.7之間變化。依據此 種成份，此陶瓷在大約300k時之δ介於80和400之間。 由 Matjaz Valant，Danilo Survorov 所者文件：New High Permittivity Ag(Nb i _xTax)03 Microwave Ceramics · Part 2 5 Dielectric Characteristics, J . ? A m. Ceram. S o c. 8 2 [ 1 ], p p. 8 8-93 ( 1 999)中已知··由ANTx所構成之圓板形陶瓷體（其中 535177 五、發明説明（2) X參數介於0.46和0.54之間）在溫度介於-2 0°C及120°C時 介電常數ε具有較大之變化。特別是ε之相對變化値對於 溫度可形成一種曲線，其在2〇°C和7〇t之間具有一種最大 値且此種値是在-0.07和0.01之間。
此外，由WO 98/03446中已知：ANT以鋰，鎢，錳或鉍 來摻雜時’則介電常數ΤΚ ε之溫度係數在各別溫度時下降 至很小之値直至+/ -70ppm/k。 習知之ANT材料具有一種高値之ε，但缺點是··在用於 -20°C和80°C之間之溫度範圍時此τΚε具有較高之値。由 於介電常數ε之較高之溫度係數，則同時會使電容器之電 容有較高之溫度係數。 本發明之目的是提供一種電容器，其介電質之介電常數 具有較低之溫度係數。
本發明中此目的是由申請專利範圍第1項之電容器來達 成。本發明有利之其它形式描述在申請專利範圍各附屬項 中。 本發明提供一種電容器，其具有二個或多個成對之互相 面對之電極層，成對之電極層之間配置介電質層。介電質 層包含陶瓷材料，其含有至少二種不同之成份，這些成份 以互相分開之相位（phase)存在著。每一成份都具有一種 弼鈦礦結構’其在A位置含有銀且在B位置含有鈮和鉬。 須選取其中一個成份（成份A)之組成及另一成份（成份B)之 組成’使其介電常數之溫度係數ΤΚ ε a及ΤΚ ε b在某一溫 度範圍中具有不同之符號。 -4- 535177 五、發明説明（3) ANT材料所具有之優點是：其具有高的ε (>3 00)。此外 ，本發明之陶瓷材料所具有之優點是：其介電損耗較低。 藉由二種成份（其Τ Κ ε具有不同之符號）之混合，則可使介 電常數之溫度相關性獲得最大補償，本發明之陶瓷材料所 具有之ΤΚ ε因此較其各別成份者還小。此種補償作用不只 可依位置在固定溫度中達成，且可在整個溫度範圍（此時 各別之成份之溫度係數具有不同之符號）中達成。此種補 償作用因此不限於溫度刻度上之各別之點。 由於本發明之陶瓷材料中各成份以分開之相位存在著， 則在陶瓷材料只由二種不同之成份構成時其ΤΚ ε可由以下 之Lichtenecker規則來表示：
ΤΚ ε - VxTK ε A + (l-V)xTK ε B 其中V表示成份A在總體積中之體積成份，ΤΚ ε a或 ΤΚε b是成份A或B之溫度係數。 由上述之關係式可知：在一種指定之溫度中適當地選取 成份A之體積成份，則可使介電常數之溫度係數獲得完全 補償。現在使用上述之Lichtenecker規則來決定成份A，B 之總體積中成份A之最佳之體積成份，使此種溫度範圍（此 時各別之成份具有不同符號之溫度係數）中可使溫度係數 達成一種最佳之補償。 本發明中須選取成份A在總體積中之體積成份，使其與 由下述關係式計算而得之體積成份之差小於25%，
VxSA+ (l-V)xSB= 0 〇 s A及S B分別表示此種直線（其在該溫度範圍中以最佳方 535177 五、發明説明（4) 式適應於成份A或B之介電常數之相對變化對各別溫度之 關係曲線）之斜率。 在本發明中，使適用於各別溫度之上述Lichtenecker規 則轉移至溫度區間中，則能使不同符號之溫度係數ΤΚ ε得 到最佳補償。藉助於上述之計算規則，則溫度係數之以體 積成份來加權之方式可用來計算適當之體積成份。 由於以此種計算爲基礎之Lichtenecker規則線性地使各 ΤΚ ε値相加，則溫度係數ΤΚ ε之補償作用越好時，則各別 成份之介電常數之相對變化對溫度之關係曲線越可適應於 線性曲線。因此，須力求藉由各成份之適當組成而儘可能 良好地地接近此種線性曲線。 此種近似線之特性可特別有利地以下述方式達成：在其 中一個成份中適當地選取鈮/鉬之數量比。 溫度曲線之相反之補償作用因此可達成，此時成份Α及 B須處於互相分開之相位中。 硏究結果已顯示：達成相分開之相位之第一種可能方式 是使成份A及B分別與大小> 5 // m之微粒混合成不會太小 之微粒。若使用較小之微粒，則須在各成份之間藉由擴散 而進行材料交換而形成一種”固態溶液”，其是一種具有新 特性之新材料。成份A及B之簡易之”線疊加”（如 Lichtenecker規則中所述者）因此已不可能。使用大小>5 // m 之微粒時之效用是：由於較慢之擴散過程，因此只須使微 粒之邊緣區域互相混合，於是成份A及B之相分開之相位 仍可存在著。 535177 五、發明説明（5) 另一種可能方式是：使成份A及B分別配置在不同之介 電質層中，其由於介於其間之電極層而互相隔開。這些電 極層可以是金屬層，特別是銀/鈀-電極層，萁在燒結期間 可有效地防止材料在成份A及B之間交換，此乃因電極層 是一種擴散位障。因此須形成介電質層，其只含有成份 A ;以及形成介電質層，其只含有陶瓷材料之成份B。 以電極層使各別之相位相隔開，則亦可配置微粒形式之 陶瓷體之成份A及B，這些微粒小於上述電容器中者。由 於成份A及B之間擴散現象已被防止，則微粒之大小已不 再是重要之角色，成份A及B現在例如可以1 OOnm至5 // m大小之顆粒形式存在著，就像其可在碾磨製程中輕易地 以陶瓷標準製程製成者一樣。 不同成份以小顆粒之形成存在時另外可製成此電容器之 介電質層，其具有很小之厚度（介於1 # m和50 # m之間）。 因此，在相同體積時所設置之介電質層之數目可以多很多 ，構成此電容器之子（part)電容器之數目亦可多很多。啤 電容器之體積使用率因此可有利地增加。這些介於】和 5 0 // m之間之薄的介電質層不可能使用大顆粒形式之成份 ，因爲這些顆粒之單層已超過此介電質層所允許之層厚 度。 此外，一種具有上下堆疊之介電質層之電容器是特別有 利的，這些介電質層藉由成份A之已金屬化之陶瓷原箔以 及成份B之已金屬化之陶瓷原箔之堆疊且隨後對此種箔堆 疊進行燒結而製成。原箔之金屬化可形成電極層。此種電 535177 五、發明説明（6) 容器允許廣泛地使用習知之方法來製成多層式電容器。成 份A之原范或成份B之原范以何種順序進行堆疊已不重 要，這是因爲此種電容器通常是各別之子電容器串聯或並 聯而成。在每一種情況中都可確保各別介電質層之介電常 數之溫度係數之補償。 此種電容器可特別有利地含有一種陶瓷材料，其藉助於 硼酸作爲燒結輔助劑而製成。硼酸之優點是：其不會以不 利之方式使ANT陶瓷之絕緣電阻降低。 本發明以下將依據各實施例及所屬之圖式來詳述。 圖式簡單說明： 第1圖本發明之電容器之切面圖。 第2至8圖本發明之電容器中作爲成份A或成份B用 之各種ANT材料對溫度之關係曲線。 第3，4，5，6，7及8圖另外顯示成份A及成份B混合 時之關係曲線圖。 這些圖式中顯示圓形試樣之電容之相對變化△ C/C相對 於溫度之關係。電容之變化經由C = ε XA/d而直接與 △ ε / ε有關。 第1圖之本發明之電容器具有電極層1，其可以是銀/絕 -電極。這些電極層1由介電質層2互相隔開。二種形式之 介電質層2(其經由接觸層3而在電性上互連）以梳形方式互 相接合，這樣可使子電容互相並聯。接觸層3是一種銀-燒 入電極。 介電質層2包含成份Α之陶瓷或成份Β之陶瓷，如第1 535177 五、發明説明（） 圖之A，B所示。依據第1圖之實施形式，配置4個由成份 A構成之介電質層2及2個由成份B構成之介電質層2。此 種電容器中成份A對成份B之體積比因此是4/2。藉由介 電質層2總數目之增加及選取不同數目之由成份a或b所 構成之介電質層，則在成份A及B之間任意地調整此種混 合比（ratio)。 不同之陶瓷材料（其適合用作成份A或B)以下將考慮其電 性。因此須注意：在上述每一例子中，各成份可以互相混 合之微粒形式或以互相重疊之由電極層互相隔開之介電質 層（其分別對應於成份A或B)形式來混合。在下述之試樣中 ，在最後煅燒之前在95 0°C時添加1和1.5Gew.-%之H3B〇3 至陶瓷材料。然後在1 〇70°C時對此陶瓷進行燒結5小時之 久。然後在1MHz和2GHz之頻率時對這樣所形成之材料之 介電性質進行硏究。 使用上述組成中已爲人所知之成份B(ANTx，x=0.65)作 爲合成（composite)陶瓷用之成份B。追些成份互相混合成 平均顆粒大小是30.9 # m(成份A)或27.7// m(成份B)之微 粒且然後一起燒結。 在第一種硏究序列中，對具有1Gew·-%之H3B〇3之成份 B之多種可能之成份A(其鈮相對於鉬有各種不同之過量）進 行硏究。其結果顯示在第2圖中。其中曲線5 1至54是成 份A具有不同之X含量時之情形，曲線5 5是上述之成份B 在X = 0.6 5時之情形。曲線5 1描述成份B (X二0 · 3 5 )，曲線 52是x = 0.38時之情形，x = 0.40及x = 0.42時分別顯示在 535177 五、發明説明（8) 曲線5 3及5 4中。 第2圖顯示：特別是曲線5 1中之組成具有一種很好之線 性關係，其在本發明之電容器中特別適合用作成份A。 利用第2圖所示之不同之成份A，則依據表1以成份a /成份B之各種不同之混合比（ratio)來製成各陶瓷材料。 在表1之第一行中以X値顯示成份A之所使用之過量之鈮。第 二行中是成份A/成份B之重量比。第3 .，4，5，6，7行 顯不介電核心値或試樣之收縮率S。表1之最後一行是溫度 範圍在-20°C至80t時相對於此曲線成份A及成份B有最 佳之混合時介電常數最大之相對變化。 表1 :以lGew·-%之η3Β03作爲燒結輔助劑在1 070°C燒結 5小時之久時一種合成陶瓷（成份B=ANTx，x=0.65) 之介電吊數及介電損耗。 X A/B 1 MHz 2 GHz S | Δ 6 / 6 | max [%] e tan5 e r Qxf[GHz] [%] 0,42 60/40 386 0,0007 371 597 10,1 1,8 62,5/37,5 390 0,0002 398 566 9,7 70/30 408 0,0004 408 492 10,9 0,40 40/60 328 0,0007 326 664 9,3 50/50 3 70 0,0004 385 577 9,6 60/40 3 85 0,0004 395 493 9,8 1,5 0,38 35/65 339 0,0010 355 654 10,2 45/55 347 0,0005 357 592 9,8 55/45 375 0,0005 403 516 10,1 1,2 0,35 30/70 317 0,0005 323 644 9,0 40/60 350 0,0009 363 560 10,0 45/55 341 0,0002 362 539 9,1 0,8 50/55 354 0,0005 375 479 9,7 -10- 535177 五、發明説明（9) 表1顯示：至少這些以成份A/成份B最佳混合比所製 成之合成陶瓷（其成份A具有不同之X値）適用於多層電容 器中。 第3圖顯示不同合成陶瓷之曲線關係圖，此合成陶瓷具 有成份A(x二0.42，8%之鈮過量）及具有成份A/成份B之 不同之混合比。曲線56是混合比60/ 40時之曲線，曲線 57中之混合比是70/ 30，曲線58者是6 2.5/ 37.5，曲線 59是只有成份A時之情形，曲線60是只有成份B時之情 形。 第4圖是不同之合成陶瓷之曲線關係圖，其成份A具有 X二0.40(10%之鈮過量）且其成份A/成份B之混合比有很 多種。曲線62中之混合比有很多種。曲線62中之混合比 是60/40，曲線64者是40/ 60，曲線63者是50/ 50，曲 線61是只有成份A時之情形，曲線65是只有成份B時之 情形。 第5圖是合成陶瓷之曲線關係圖，其具有成份A(x= 0.3 8 ，12%之鈮過量）及具有成份A/成份B之不同之混合比。 曲線69中之混合比是3 5/ 65，曲線68者是45 / 55，曲線 67者是55/ 45，曲線70是只有成份B時之情形，曲線66 是有成份A時之情形。 第6圖是合成陶瓷之曲線關係圖，其具有成份Α(χ = 0.3 5 ，15%之鈮過量）且具有成份A/成份B之不同之混合比。 曲線75中之混合比是30/ 70，曲線73者是4〇/60，曲線 72者是50/ 50，曲線71者是45/ 55，曲線％是只有成份 -11- 535177 五、發明説明（10) B時之情形，曲線7 1是只有成份A時之情形。 在另一個實驗中硏究：硼酸成份由IGew·-%提高至1.5 Gew·-%會發生何種作用。已發現者是：較高之硼酸成分 可使ANT粉末之燒結更容易。另外可使介電常數之値較高 。介電損耗（在1MHz時測得）隨著H3B〇3濃度不會有重大 之變化，在2GHz時Qxf値較添力□ lGew.-% Η3Β03時更爲 不良。 第7圖是ANTx系統之曲線圖，其在添加1.5Gew.-% H3B〇3時製成。其餘之製造時之參數是與具有lGew.-% H3B〇3之試樣中者相同。曲線77是成份A(x二0.42)時之情 形，曲線78是成份A及成份B混合時重量比是70/ 30時 之情形，曲線79是合成陶瓷中成份A/成份B之混合比是 60/ 40時之情形，曲線80是成份Β(χ = 0·65)時之情形。 第8圖是本發明之合成陶瓷（l.5Gew.-% H3B03)之溫度 曲線，其具有成份Α(χ = 0.35，15%之鈮過量）且具有成份A/ 成份B之不同之混合比。曲線8 1是成份A(x = 0.3 5)之情形 ，曲線82中之混合比是60/ 40，曲線83中者是55/ 45， 曲線84中者是45 / 55，曲線85是成份Β(χ = 0·65)之情形/。 以下之表2中對應於表1載入介電特性且分別以成份B (x = 0.42，8%之鈮過量或x = 〇.65，15%之鈮過量）進行混 合時載入所造成之收縮率。此外，在成份A/成份B有最 佳之混合比時’在-2 0 C至8 0 C之間之溫度¥§ 13中載入各介 電常數之最大之相對變化。 -12- 535177 五 發明説明（n) 表2 :以1.5Gew.-% H3B〇3作爲燒結輔助劑在1 070°C燒 結5小時之久時一種合成陶瓷（成份B = ANTx， x= 0.65)之介電常數及介電損耗。 X A/B 1 MHz 2 GHz S l^e/€Imax. 6 tan5 Qxf [GHz] [%] [%] 〇/42 60/40 398 0,0003 395 545 11,5 7 0/30 408 0,0004 408 492 10,9 1,4 0,35 60/40 414 0,0004 436 360 11,7 0,6 55/45 397 0,0004 435 419 11,2 45/55 341 0,0002 362 539 10,7 以下將描述一些具有特殊陶瓷材料之電容器，其中測得 各電容器之電性特徵資料。 就成份A而言，使用一種由45.4Gew.-% Nb205及54.6 Gew·-% Ta205所構成之已煅燒之先質（Precursor)，然後 使58.9Gew.-%之煅燒劑與40.1Gew.-%氧化銀及lGew.-% H3BCU相混合且重新煅燒。H3B〇3具有一種燒結輔助齊11之 功能。此種混物進一步處理成種類A之原箔，此種方法爲 此行之專家所熟知。 爲了形成該成份B，須製成第二種先質，其含有24.5 Gew.-% Nb205及75.5Gew.-% Ta205所形成之混合物。其 它步驟直至第--次煅燒對應於成份A所需進行之步驟。然 後使 61.5Gew·-% 之煅燒劑與 37.5Gew·-% Ag20 及 lGew· -% h3bo3相混合且重新煅燒。此種混合物然後進一步處 理就像種類A之原箔一樣。 製成二種電容器，其中各原箔互相堆疊，互相擠壓且然 -13-
Claims (1)
- 535177 i 絛正/更正/補先六、申請專利範圍 第90119654號「電容器」專利案 (92年2月修正） 六申請專利範圍： 1· 一種電容器，其特徵是： 一具有二個或多個成對之互相面對之電極層（1)及介 於其間之介電質層（2 )， -介電質層（2)含有一種陶瓷材料，其含有至少二種 不同之分別處於互相分開之相位中之成份， -各成份分別具有一種鈣鈦礦結構，其在A位置含 有銀且在B位置含有鈮及钽， -須分別選取成份A之組成及成份B之組成，使其 介電常數之溫度係數ΤΚεΑ及ΤΚεΒ在一種溫度範 圍中具有不同之符號。 2. 如申請專利範圍第1項之電容器，其中須選取成份 Α在成份Α及Β之總體積中所佔之體積成份，使其 與由下列公式： VXSA + ( I - V) X SE = ο 所計算之體積成份V之差小於25%，其中SA和 SB分別是此種直線（其在該溫度範圍中以最佳方式適 應於成份A或B之介電常數之相對變化對各別溫度 之關係曲線）之斜率。 3. 如申請專利範圍第1或第2項之電容器，其中成份 A及B分別具有成份AgiNb^Th；^， 535177 六、申請專利範圍 其中對成份A而言，0 · 50<1-x$0 . 70 且對成份B 而言，0·30<1-χ$0·50。 4. 如申請專利範圍第3項之電容器，其中成份Α適合 0·64^1-χ$0·66，成份 B 適合 0.34€1·χ$〇·36’ 且成份Α/成份Β之體積混合比是在40 / 60及50/50 之間。 5. 如申請專利範圍第1或2項之電容器，其中成份A 及B分別以大小介於5和500 # in之間之微粒形式存 在著。 6. 如申請專利範圍第5項之電容器，其中此電容器藉 由成份A之微粒及成份B之微粒所形成之混合物之 燒結而製成。 7. 如申請專利範圍第4項之電容器，其中成份A及B 分別存在不同之介電質層（2)中，各介電質層（2)藉 由其間之電極層（1 )而互相隔開。 8. 如申請專利範圍第7項之電容器，其中成份A及B 以大小介於100nm和5//m之間之微粒形式存在著。 a如申請專利範圍第8項之電容器，其中介電質層（2 ) 之厚度介於1和50//m之間。 10·如申請專利範圍第7項之電容器，其中此電容器藉 由成份A之已金屬化之陶瓷原箔及成份B之已金屬 化之陶瓷原箔以任意順序來堆疊而製成。 11.如申請專利範圍第1項之電容器，其中陶瓷材料含 535177 六、申請專利範圍 有硼酸以作爲燒結輔助劑。 12如申請專利範圍第1 0項之電 有硼酸以作爲燒結輔助劑。 容器，其中陶瓷材料含
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