TW533618B - Dimensionally stable gas diffusion electrode - Google Patents

Description

533618 A7 經 濟 部 智 慧 財 產 局 員 工 消 費 合 作 社 印 製 五、發明說明』/ ) 本發明係關於一種維度穩定之氣體擴散電極，其係 包含至少一導電的觸媒支持材料，以提供一含觸媒材料 之塗層組成物及電連接，本發明亦關於一種製造該電極 之方法。觸媒支持材料係為導電材料之纖維、粘合纖維 5網、燒結金屬體、泡珠或魅，具有複數穿孔之延展金屬 板或金屬板，含觸媒材料之塗層組成物係塗於該結構上 面，且該板係永久地機械及導電地連接至一可渗透氣 體、抗鹼之金屬基板，其特別地由鎳或鎳/銀合金或耐 鹼之金屬合金所製成。倘若材料本身的具適當的硬挺 10性，則可省略使用基板，且具有含觸媒材料之塗層組成 物之觸媒支持材料可直接結合於電化學反應裝置。 軋體擴散電極係用於許多電化學程序之配置中。在 a固體電極聚合物薄膜之燃料電池中，例如耗氫陽極及耗氧陰極（OCC)形式之氣體擴散電極，係直接放在薄膜 上方。至於在使用耗氧陰極之HC1電解的情形中，則 後者同樣地直接放在薄膜上。 另一方面，例如在使用OCC之NaCl電解中，以 具有數毫米寬度之佈滿鹼的間隙與薄膜分開之〇cc操 作經證實有利。由於習用工業式總高度超過一公尺，〇c( 可根據美國專利第US-A-5 693 202號所述之氣袋理論 以壓力補償有利地操作。氣袋之習用高度為15_35公 分’電極係為獨立於苛性鈉與氧氣之間。因為有限且依 然存在之取決於高度之差壓施加於〇CC(其類似薄膜具 有相當彈性設計），〇CC必須以間隔件支樓，以避免其 朝薄膜或於其他方向膨脹。未控制〇CC朝薄膜膨脹造 15 20 25 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（21〇x 297公釐）

•f (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂---------線· 533618 A7 五 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 解叙間隙降低，以及甚至造成OCC與薄膜接 觸。此導致鹼性流體分裂，伴隨不均勻濃度分布，且可 月包損害隔膜。任何通過OCC之氧氣氣泡無法無礙地移 走且將集中於電解液間隙顯著降低之上游位置。此導致 5薄膜及電極遮蔽現象，結果在所留下之電極區域造成局 部電流密度增加。所述之結果產生提高的k因子，即以 電流密度增加為函數之操作電壓極度增加，結果造成過 度的特定能量消耗。 該間隔件特別在電極及薄膜之間一再地產生問 10題。例如’與電解電池中之移動結構連接之局部接觸區 通常在薄膜上造成磨損斑點，其於長期操作時間下造成 裂縫。同樣地，OCC亦受到壓力影響，假使操作時間 達數年’相當可能損壞。再者，間隔遮蔽電極區域及薄 膜區域同樣地造成高電流密度，結果造成高電壓及高比 能耗。而尋求解決方式為使間隔省略。 許多嘗試施加不堅硬之OCC於堅硬支持材料於過 去皆告失敗，原因在於問題為首先電極必須燒結及加壓 模塑以獲得必要的密度與經控制的孔隙度，其次為含氟 聚合物之電極結構接著必須機械性連接，即藉由溶接或 焊接至堅硬的支持物。在實務上，此種黏接不耐久，此 外，由於氟釋放之緣故，故非常易腐蝕。本發明的目的 係提供一種穩定的氣體擴散電極及其製造方法，且不具 上述缺點。 15 20 解決方式為藉由原則上已知之濕式或乾式壓延 法’將含觸媒材料之塗層組成物塗於以下所述之結構之 25

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經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本發明關於一種維度穩定之氣體擴散電極，其係包 含至少一導電的觸媒支持材料，以提供一含觸媒材料之 塗層組成物，特別地包含細分散之銀粉或細分散之氧化 5銀粉末之混合物或銀粉與氧化銀粉末與鐵氟龍粉末之混 合物或細分散之銀粉或氧化銀粉末之混合物或銀粉與氧 化銀粉末之混合物、碳粉及鐵氟龍粉末，且進一步包含 電連接，其特徵在於觸媒支持材料係為導電材料之纖 維、粘合纖維網、燒結金屬體、泡沫或氈，具有複數穿 10孔之延展金屬板或金屬板，含觸媒材料之塗層組成物係 塗於板上面，且該材料具有足夠的彎曲強度，因此可省 略使用額外基板進行額外硬挺處理，或者該材料係永久 地機械及導電地連接至一氣體可滲透、堅硬的金屬基板 或堅硬之纖維或延展金屬，特別地含鎳或其合金或耐鹼 15 之金屬合金。 作為觸媒支持材料之開放結構特別包含細金屬網 布或適合的延展金箔、過濾網、氈製品、泡洙或燒結材 料’當其輾軋時，含觸媒材料之塗層組成物結合於其中。 在一具體實施例中，甚至在含觸媒材料之塗層組合物經 2〇壓擠或輾軋前，開放結構係為金屬性地結合，例如藉由 燒結結合至相當開闊但更緊密及堅硬的次結構。次結構 之功能在於當含觸媒材料之塗層組合物壓擠時，接界處 才目當可能在程序t展開為二層間與結構之相關空隙，造 成甚至更有效的結合。 基板之金屬較佳係選自包含錄或耐驗錄合金，特 —^^--------------訂---------線· (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 5 ^3618

533618 A7 B7 經 濟 部 智 慧 財 產 局 員 工 消 費 合 社 印 製 五、發明說明（f) 一種精選的氣體擴散電極型式之特徵為觸媒支持 材料與含觸媒材料之塗層組成物係藉由乾式壓延法結合 在一起。 根據本發明之氣體擴散電極之較佳變化設計為藉 由塗層組成物（含水及可能含有機溶劑，例如醇，係倒 入或濕式輾軋）將觸媒支持材料與含觸媒材料之塗層組 成物塗敷至觸媒支持材料，接著藉由乾燥、燒結及可能 的密實作用結合。 為了改善均勻的氣體供應至氣體擴散電極之目 的，本案之特殊設計係於介於基板與觸媒支持材料之間 提供額外的導電氣體分布之纖維，其特別地含碳或金 屬，尤其是鎳、或耐鹼鎳，特別是鎳與銀或塗銀之鎳或 耐鹼之金屬合金。 在一氣體擴散電極之特殊的實施例中，基板係具有 15 大凹槽以容納氣體分散纖維。 已發現設計氣體擴散電極得以確保特佳用途，其中 觸媒支持材料層與含觸媒材料之塗層組成物係於電極内 之邊緣區周圍黏結及氣密於基板邊緣。 可藉由例如密封或藉由平軋達到氣密接合，視情況 以超音波性提高氣密接合。 倘若使用泡沐或多孔性燒結結構作為觸媒支持材 料或基板，則在結構塗敷含觸媒材料之塗層組成物後， 周圍邊緣區受迫加壓黏接’以得到a密邊緣區。 氣體擴散電極較佳為具有無穿孔之邊緣，或具有由 壓延黏結之多孔基礎結構 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公爱了 5 10 20 25 : ：--1-------I---^--------- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 533618 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明（t) 絲、鉗緊、鉚接或使用抗鹼導電黏著劑，使該無穿孔邊 緣氣密及導電地接合至電化學反應裝置上。 倘若氣體擴散電極與電化學反應裝置係藉由熔接 或焊接而結合，則無穿孔邊緣較佳為不含銀。 5 倘若另一方面氣體擴散電極與電化學反應裝置係 藉由鎖螺絲、鉗緊、鉚接或使用導電黏著劑，則無穿孔 邊緣較佳含銀。 至於氣體擴散電極藉由鎖螺絲、鉗緊、鉚接整合至 電化學反應裝置，基板之邊緣區較佳係藉由彈性襯墊密 10 封電化學裝置之承載面。 本發明亦關於一種製造根據本發明之氣體擴散電 極的方法，係藉由使觸媒支持材料燒結結合至一設有複 數穿孔之基板上，並且塗敷粉狀或纖維狀之含觸媒材料 之塗層組成物，其中塗層組成物可在先前操作中在壓力 15至少為3x105巴下藉由乾式壓延法輾軋為板。 本發明進一步關於另一種製造氣體擴散電極的方 法’係藉由塗敷觸媒與水及可能為有機溶劑（例如醇）之 低黏度漿狀混合物，其係具有溶劑部分為介於〇及1 〇〇% 之間’且固體含量為介於5及95%之間，該混合物之 20塗敷係藉由輾軋、塗抹或傾瀉，接著藉由在較高溫，特 別是於至少100t及至多400t下，在保護氣體下（較佳 為氮氣、二氧化碳、鈍氣或還原介質，最佳為氬氣、氖 氣、氪氣、丁烷）乾燥或燒結，且可進一步在壓力至少 為3x1 〇5巴下輾軋經燒結之複合物。 , ^ --------^--------- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 較佳為’觸媒支持材料^结合至基板後，接著特別藉

533618 A7 五、發明說明（·/ ) 由電鍍或無電鍍使觸媒支持材料之表面設一銀層。 在上述方法的特別實施中，觸媒支持材料塗敷至基 板之前係將氣體分布纖維塗敷及燒結結合至基板。 最佳方法之特徵在於，觸媒支持材料、氣體分散器 及基板之燒結結合係同時進行。 為了避免輾軋過程中上層結構對下層結構之不可 接又的形變，一層之穿孔間距應適當地彼此相互調適。 此外’適當排放濃縮物或苛性鈉溶液需確保避免氣體傳 送通道受阻。 根據本發明之氣體擴散電極作為耗氧陰極（〇cc)期 間，該結構提供氧氣沿著開口之催化上的活化層，且形 成堅硬的基礎，以促使氣體擴散電極維度穩定及形變穩 定。 同時使用上層結構與下層結構係非絕對必要，但 15 是，亦可理解直接塗佈基板。 該方法之另一變化為，觸媒組成物之塗敷係以濕式 輾軋技術藉由傾瀉或塗抹低黏度組成物形式或漿狀形 式，接著乾燥、燒結及藉著輾軋之可能的密實化。 為了使電極藉由鎖螺絲、鉗緊、鉚接、熔接、焊接 或黏接接合而安裝至氣袋結構，較佳可使用稍微突出之 下層結構邊緣，其係較佳位於觸媒支持材料結構下方， 且當含觸媒材料之塗層組成物藉由壓延法塗敷時，其可 適當地抗氟聚合物。較佳為，當開口以孔洞或縫隙等形 式打洞，意即令其保持固態，則不考慮此部分，藉以使 避免氧氣側向漏出為可能。藉由適當地平軋上層窄的填 5 10 20 25 本纸張尺[_1^國家標準（CNSM4規彳^㈣97公髮） .. 1¾--------tl---------線·1 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 533618 A7 ' • ^^ B7__ 五、發明說明（" ----— ^ 圖3顯示根據圖1之氣體擴散電極之變化示意圖， 係具有額外的氣體擴散纖維 ~ 圖4顯示根據圖3之電極之B-B橫切面 ^ 圖5顯示含氣體擴散電極之電解電池之示意圖 除非特別提到，否則百分比係指重量百分比。 裝造二層設計之維度穩定之氣體擴散電極： 基板（1)係由具有厚度為1.5毫米之鎳板所構成， 其具有1.5毫米寬及15毫米長之穿孔（縫隙）(2)(得自

Fiedler/D)。縫隙分布係選擇使其於縱向間隔5毫米， 且於橫向間隔2毫米。將這些並列為縱排之縫隙以半週 15 期地彼此並列，使缝隙得以幾乎緊鄰。 基礎結構具有無缝隙之邊緣（3)。作為活化作用之 支撑結構者係為具有網徑為〇·14毫米及網眼為〇·5毫 米之鎳網布（4)(得自Haver & Boecker/D)。網篩邊緣佈 滿邊緣區。此配置係在溫度介於8〇〇至i200°C之間燒 20 結結合；以得到連續結構。

承載金屬網之側係電鍍銀。為了施加活化作用，無 縫隙之邊緣區（3)則藉由適合的材料（例如蠛、塗料、膠 布或其類似物）遮蓋。隨後將完成之電極結構以含觸媒 材料之塗層組成物（5)(預先輾軋為板，且其係由85%碳 25 黑（Vulcan XC-72，10%Ag)及 15%之 HOSTAFLON TF 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） . .--------------^--------- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 533618 A7 ------- ---- β7 五、發明說明（丨〇) 2053 (PTFE)所構成，具有5〇〇克/平方公尺之覆蓋範圍） 覆蓋，其係藉由輾軋、壓合等方式黏結於網布（4)。當 除去遮蓋邊緣區之層後，為了獲得適當的氣密性，將邊 緣區（6)軋平，係使用具縫合熔接頭之超音波焊接器— 5此時電極具有安裝之條件。藉著例如熔接、焊接、鎖螺 絲、鉗緊、鉚接或在固體邊緣區（3)中使用導電黏著劑 或其類似物，使其整合至電化學反應裝置上。 倘若氣體擴散電極與電化學反應裝置係藉由鉗 緊、鉚接或鎖螺絲等技術連接在一起，則將彈性密封墊 10放在氣體擴散電極與電化學反應裝置之承受面上，藉以 避免氣相與液相混合。 實例2 製造二層設計之維度穩定之氣體擴散電極： 15 除了含觸媒材料之塗層組成物使用不同的塗敷技 術及塗敷額外的未催化氣體擴散電極外，本設計與實例 1之設計類似。 承載金屬網之侧係無電鍍銀。為了施加活化作用及 氣體擴散電極，無縫隙之邊緣區則藉由適合的材料（例 20如蠟、塗料、膠布或其類似物）遮蓋二側。隨後將預先 輾軋為板，且由70%碳黑（Vulcan XC-72，未催化）及具 有750克/平方公尺覆蓋範圍之30〇/〇 HOSTAFLON TF 2053 (PTFE)所構成之氣體擴散層覆蓋在電極結構之承 載金屬網之側，其係藉由輾軋、壓合等方式黏結於網布 25 (4) 〇 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） ^ ^ --------^---------^ (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 533618 A7 五、發明說明（丨丨） 為了塗敷觸媒層，電極結構之承載金屬網側塗（“抹，，） 預先混合以製造糊狀組成物且由70%碳黑（Vulcan XC_72 ’ 10% Ag/PTFE 混合物（85%/15%))及 3〇%異丙醇 之混合物’其係在65艽下乾燥且為了獲得適當的氣密 5 & ’係藉由輾軋而緊密。為了使電極堅固，接著以250 C’小時進行熱處理步驟。以如實例1之方式使電極整 合至電化學反應裝置上。 10 15 製造二層設計之維度穩定之氣體擴散電極·· 本設計與實例1之設計類似，除了使用不同的支持 材料承載觸媒：使用型式為5_Ni-5-050之延展金屬箔（起 始材料厚度：0.127毫米，單股寬度：（M27毫米，LWD : 127毫米，得自DELKER/美國）。使用延展金屬造成含 觸媒材料之塗層組成物與觸媒支持材料間特別穩固的連 接。

(請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) --------^---------線 4(蘭 3+4、 製造三層設計之維度穩定之氣體擴散電極： 電極基板係由具有厚度為2毫米之有縫板（7)所構 成，其具有1·5毫米寬及25毫米長之穿孔（缝隙）（8)(得 自Fiedler/D)。缝隙分布係選擇使其於縱向間隔5毫米， 且於橫向間隔2毫米。將這些並列為縱排之缝隙以半週 期地彼此並列，使縫隙得以幾乎緊鄰。 25 基礎結構具有不需位於與無縫隙承載面相同高度 13 又 20 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 533618 A7 B7 五、發明說明（丨> ) 之無縫隙邊緣(9)—為了密封之目的，使用位置更高之 邊緣證實有利。作為氣體分布器者係為具有網徑為〇5 毫米及網眼為0.8毫米之插入式網布⑽(得自_ & 〇ecker/D)。將具有網徑為〇 14毫米及網眼為〇 $毫米 5之細錄網布（得自Haver & B〇ecker/D)⑴）施於結構上， 如圖3所示，佈滿邊緣區0 相較於實例1至3，使用額外層係用以改良氣體與 液體傳送及觸媒組成物之額外的連接。 10 此配置係在溫度介於800至12〇〇t之間燒結結合； 以得到連續結構。承載金屬網之側係電鍍銀。 為了施加活化作用，位置較高之無縫隙邊緣區（9) 則藉由適合的材料（例如蠟、塗料、膠布或其類似物）遮 盍。隨後將完成之電極結構以含觸媒材料之塗層組成物 (5)(預先輾軋為板，且其係由85%碳黑（Vulean χ(：_72， 15 20 10%Ag)及具有500克/平方公尺之覆蓋範圍之15%之 HOSTAFLON TF 2053 (PTFE)所構成）覆蓋，其係藉由輾 軋、壓合等方式黏結於網布（11)。當除去遮蓋邊緣區之 層後’為了獲得適當的氣密性，將邊緣區（13)軋平，係 使用具縫合熔接頭之超音波焊接器（得自Stapla/D)—此 時電極具有安裝之條件。藉著例如熔接、焊接、鎖螺絲、 钳緊、鉚接或在固體邊緣區（9)中使用導電黏著劑或其 類似物，使其整合至電化學反應裝置上。 25 倘若氣體擴散電極之邊緣（13)與電化學反應裝置係 藉由鉗緊、鉚接或鎖螺絲等技術連接在一起，則將彈性 密封墊放在氣體擴散電極與電化學反應裝置之承受面 1 λ 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公爱） 533618 A7

533618 A7 _B7_ 五、發明說明（β ) 件下其最大彎曲測量值為0·5毫米。 以下製程參數設定於： •電流密度·· 3kA/平方公尺 •電池溫度：85°C 5 •苛性鈉溶液濃度：32重量％ •濃鹽水濃度：210克氣化鈉/升 •最大差壓：24公分水柱 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐）

Claims (1)

1. I I I I I l 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製

   本紙張尺度適财關家— 533618 5 10 15 20 25 >申請專利範圍 在於基板具有多個穿孔’特別為縫隙或鑽孔▽ = = ϋ圍第1或2項之峨散電極，其特徵 在於基板具有至少5亳米之無洞的周邊。 6. 如申請專利範圍第1或2項之氣體擴散電極，兑特徵 在於所用之觸媒支持材料係為泡泳或燒結之、全屬 :且設計為黏結電極至電化學反應裝置之邊緣經:j 7. 如申請專利範圍第i或2項之氣體擴散電極 在於觸媒支持材料與含觸媒材料之塗層組成物S 由乾式壓製法接合在—起。 取物係精 8. 如申請專利範圍第丨或2項之氣體擴散電極，发特徵 在於含水及可能含有機溶劑、，較佳為醇，且該含觸媒 材料之塗層組成物係藉由倒入或濕式輾軋塗敷至觸 結合至觸媒支由乾'、燒結及可能的密實作用 9. 如申請專利範圍第1或2項之氣體擴散電極，兑特徵 在於介於基板與觸媒支持材料之間提供額外的導電 氣體分布之纖維，其特別地含碳、金屬、錄、耐驗錄， 特別是鎳與銀或塗銀之鎳或耐鹼之金屬人金。 1〇.如申請專利範圍第1或2項之氣體擴散電極，其特徵 在於基板具有凸起的邊緣區以容納氣體分布之纖唯。 Π.如申請專利範圍第15戈2項之氣體擴散電極， 在於觸媒支持材料層與含觸媒材料之塗層組成物係 於電極内之邊緣區周圍連結及氣密於基板邊緣。’、 12.如申請專利範圍第項之氣體擴散電極，其特徵在 1 -- 一 22 本紙張尺度適财®國家標準（CNS ) A4^"7210X297公着） 533618 A8 'v S ---------- D8 ’ 六、申請專利範^ ’~一 ^一" -- 於邊緣區之氣密性係藉由密閉、直铎平軋或超音波性 提高之平軋而達成。 人 13.如申請專利範圍第丨或2項之氣體擴散電極，其特徵 在於所用之觸媒支持材料或基板係為鬆散之孔隙結 5 構，特別地為泡沫、纖維、結合纖維網或燒結結構， 且其邊緣經壓緊以獲得氣密性。 14·如申請專利範圍第丨項之氣體擴散電極，其特徵在於 氣體擴散電極具有無穿孔之邊緣，且藉由熔接、焊 接、鎖螺絲、鉗緊、鉚接或使用抗鹼導電黏著劑，使 10 該無穿孔邊緣氣密及導電地接合至電化學反應裝置 上。 15·如申請專利範圍第14項之氣體擴散電極，其特徵在 於氣體擴散電極與電化學，反應裝置係藉由熔接或焊 接而接合，無穿孔邊緣較佳為不含銀。 15丨6.如申請專利範圍第14項之氣體擴散電極，其特徵在 於氣體擴散電極與電化學反應裝置係藉由鎖螺絲、甜 緊鉚接或使用導電黏著劑，無穿孔邊緣含銀。 17·如申請專利範圍第14或15項中任_項之氣體擴散電 極，其特徵在於氣體擴散電極整合至電化學反應裝置 20 的情形中，基板之邊緣區係藉由彈性襯墊密封電^學 裝置之承載面。 1-種製造如申請專利範圍第i項之氣體擴散電極的 方法，係藉由使觸媒支持材料燒結結合至一設有複數 牙孔之基板上，並且塗敷粉狀或纖維狀之觸媒材料， 25 該觸媒材料係在單獨操作中在壓力至少為3χ1〇5巴 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4· ( 210x^7^7 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) |裝_ 、-口 經濟部智慧財產局員工消費合作社印 533618 B8 C8 D8 5 10 15 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 20 申請專利範圍 ' '~^ ~ 下藉由乾式壓製法輾軋為板。 ， 19· 一種製造如申請專利範圍第1項芝氣體擴散電極的 方法，係藉由施加含觸媒材料之塗層組成物與水及可 能為有機溶劑（例如醇）之低黏度漿狀混合物（具有溶 劑部分為介於0及100%之間，且固體含量為介於5 及9 5 %之間）至觸媒支持材料，該混合物之塗敷係藉 由輾軋、塗抹或傾瀉，接著藉由在較高溫，特別是於 至少100 C及至多40(TC下，在保護氣體（特別是氮 氣、一氧化碳、鈍氣或還原介質，最佳為氬氣、氖氣、 氣氣、丁烧）下乾燥或燒結，且可進一步在壓力至少 為3x1 〇5巴下輾軋經燒結之複合物。 20.如申請專利範圍第Μ或19項之方法，其特徵在於觸 媒支持材料經燒結結合至基板後，接著特別藉由電鍍 或無電鑛使觸媒支持材料之表面設一銀層。 21·如申請專利範圍第18或19項之方法，其特徵在於觸 媒支持材料塗敷至基板之前係將氣體分布纖維塗敷 及燒結結合至基板。 22·如申請專利範圍第2 1項之方法，其特徵在於觸媒支 持材料、氣體分散器及基板之燒結結合係同時進行。 23·—種電化學氣體擴散電池，其特徵在於該電池包含如 申請專利第1至17項中任一項之氣體擴散電極。 24 本紙張凡度適用中國國家標準（CNS ) Λ4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)