TW202336126A - 樹脂組成物、預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及印刷配線板 - Google Patents

樹脂組成物、預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及印刷配線板 Download PDF

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Abstract

一種樹脂組成物，含有：硬化性樹脂(A)；丙烯酸單體共聚物(B)，其具有式(1)~(3)所示結構，且重量平均分子量為1萬以上且90萬以下；無機充填材(C)，其表面之至少一部分存在鉬化合物；及無機充填材(D)，其係與無機充填材(C)不同： 式(1)~(3)中，x、y、z表示莫耳分率，且滿足x+y+z≦1、0＜x≦0.2、0.6≦y≦0.95、0.05≦z≦0.2；R1為氫原子或甲基；R2包含氫原子、烷基、環氧丙基及經環氧化烷基中，至少環氧丙基及經環氧化烷基中之一者；R3為氫原子或甲基；R4為Ph(苯基)、-COOCH 2Ph或-COO(CH 2) 2Ph。

Description

樹脂組成物、預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及印刷配線板
本揭示一般而言涉及樹脂組成物、預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及印刷配線板。更詳細而言，涉及含有硬化性樹脂之樹脂組成物、預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及印刷配線板。
日本專利特開2016-196548號公報(以下稱為「專利文獻1」)中揭示了一種印刷配線基板用樹脂組成物。該印刷配線基板用樹脂組成物係用以形成印刷配線基板中之絕緣層的熱硬化性樹脂組成物。而且，該印刷配線基板用樹脂組成物包含馬來醯亞胺化合物(A)、苯并㗁𠯤化合物(B)及無機充填材(C)。並且，馬來醯亞胺化合物(A)至少包含特定之馬來醯亞胺化合物(A1)。藉此，由專利文獻1之印刷配線基板用樹脂組成物所得之絕緣層可發揮耐熱性。
專利文獻1中揭示了使用鑽鑿機等對絕緣層形成貫通孔。
然而，在專利文獻1中並未針對絕緣層之鑽鑿加工性進行充分探討。在此，鑽鑿加工性係根據耐鑽頭折損性(鑽頭之折損困難度)及孔洞位置精度作評估。
本揭示目的在於提供一種可形成兼具耐熱性及鑽鑿加工性之絕緣層的樹脂組成物、預浸體、附樹脂之薄膜、附樹脂之金屬箔、覆金屬積層板及印刷配線板。
本揭示一態樣之樹脂組成物含有：硬化性樹脂(A)；丙烯酸單體共聚物(B)，其具有下述式(1)、式(2)及式(3)所示結構，且重量平均分子量為1萬以上且90萬以下；無機充填材(C)，其表面之至少一部分存在鉬化合物；及無機充填材(D)，其係與前述無機充填材(C)不同。
[化學式1] 上述式(1)~(3)中，x、y、z表示莫耳分率，且滿足x+y+z≦1、0＜x≦0.2、0.6≦y≦0.95、0.05≦z≦0.2。
上述式(2)中，R1為氫原子或甲基；R2包含氫原子、烷基、環氧丙基及經環氧化烷基中，至少環氧丙基及經環氧化烷基中之一者。
上述式(3)中，R3為氫原子或甲基；R4為Ph(苯基)、-COOCH 2Ph或-COO(CH 2) 2Ph。
本揭示一態樣之預浸體具備：基材；及樹脂層，其包含含浸至前述基材中之前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物。
本揭示一態樣之附樹脂之薄膜具備：樹脂層，其包含前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及支持薄膜，其支持前述樹脂層。
本揭示一態樣之附樹脂之金屬箔具備：樹脂層，其包含前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及金屬箔，其係接著於前述樹脂層。
本揭示一態樣之覆金屬積層板具備：絕緣層，其包含前述樹脂組成物之硬化物或前述預浸體之硬化物；及金屬層，其係接著於前述絕緣層。
本揭示一態樣之印刷配線板具備：絕緣層，其包含前述樹脂組成物之硬化物或前述預浸體之硬化物；及導體配線，其係形成於前述絕緣層。
1.概要
本案發明人等為了獲得可形成兼具耐熱性及鑽鑿加工性之絕緣層的樹脂組成物，致力進行研討。結果，達至完成如下之樹脂組成物。亦即，本實施形態之樹脂組成物含有硬化性樹脂(A)、丙烯酸單體共聚物(B)、無機充填材(C)及無機充填材(D)。
在此，丙烯酸單體共聚物(B)具有下述式(1)、式(2)及式(3)所示結構，且重量平均分子量為1萬以上且90萬以下。
又，無機充填材(C)之表面的至少一部分存在鉬化合物。
又，無機充填材(D)係與無機充填材(C)不同。
[化學式2] 上述式(1)~(3)中，x、y、z表示莫耳分率，且滿足x+y+z≦1、0＜x≦0.2、0.6≦y≦0.95、0.05≦z≦0.2。
上述式(2)中，R1為氫原子或甲基；R2包含氫原子、烷基、環氧丙基及經環氧化烷基中，至少環氧丙基及經環氧化烷基中之一者。
上述式(3)中，R3為氫原子或甲基；R4為Ph(苯基)、-COOCH 2Ph或-COO(CH 2) 2Ph。
根據本實施形態，可形成一種兼具耐熱性及鑽鑿加工性之絕緣層。 2.詳細內容 (1)樹脂組成物 (1.1)組成
本實施形態之樹脂組成物含有硬化性樹脂(A)、丙烯酸單體共聚物(B)、無機充填材(C)及無機充填材(D)。樹脂組成物宜進一步含有內核外殼橡膠(E)。樹脂組成物亦可進一步含有其他(F)。以下就各成分予以說明。 ＜硬化性樹脂(A)＞
硬化性樹脂(A)無特別限定，宜包含選自於由環氧化合物(A1)、馬來醯亞胺化合物(A2)、㗁𠯤化合物(A3)及酚化合物(A4)所構成群組中之至少1種。 ≪環氧化合物(A1)≫
環氧化合物(A1)無特別限定，可列舉例如：聯苯型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、雙酚型環氧樹脂、酚醛清漆型環氧樹脂、伸茬基型環氧樹脂、芳基伸烷基型環氧樹脂、萘骨架改質環氧樹脂、三苯甲烷型環氧樹脂、蒽型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、降𦯉烯型環氧樹脂、茀型環氧樹脂等。
環氧化合物(A1)宜包含具有聯苯結構之環氧化合物(A1a)及/或具有萘結構之環氧化合物(A1b)。具有聯苯結構之環氧化合物(A1a)係與聯苯型環氧樹脂同義。具有萘結構之環氧化合物(A1b)係與萘型環氧樹脂同義。 ≪馬來醯亞胺化合物(A2)≫
馬來醯亞胺化合物(A2)係具有至少1個馬來酸經醯亞胺化之5員環(馬來醯亞胺基)的化合物。馬來醯亞胺化合物(A2)宜包含下述式(4)所示馬來醯亞胺化合物(A2a)及/或下述式(5)所示馬來醯亞胺化合物(A2b)。
[化學式3] 上述式(4)中，R彼此相同或相異且表示氫或烷基，Y1、Y2表示伸烷基，n為0~4之整數。
[化學式4] 上述式(5)中，X1、X2表示伸烷基，n為0~4之整數。 ≪㗁𠯤化合物(A3)≫
㗁𠯤化合物(A3)係具有至少1個㗁𠯤環之化合物。㗁𠯤環係包含1個氧原子、1個氮原子及2個雙鍵之六員環。㗁𠯤化合物(A3)宜包含含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(A3.1)。含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(A3.1)係具有至少1個烯丙基之苯并㗁𠯤化合物。苯并㗁𠯤化合物係具有至少1個苯并㗁𠯤環之化合物。
含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(A3.1)無特別限定，可列舉例如具有下述式(a3.1-1)所示結構之苯并㗁𠯤化合物、具有下述式(a3.1-2)所示結構之苯并㗁𠯤化合物及具有下述式(a3.1-3)所示結構之苯并㗁𠯤化合物等。
[化學式5] ≪酚化合物(A4)≫
酚化合物(A4)無特別限定，可舉例如酚醛清漆型酚樹脂、萘型酚樹脂、聯苯芳烷基型酚樹脂及二環戊二烯型酚樹脂等。 ≪硬化性樹脂(A)中之含量關係≫
硬化性樹脂(A)包含馬來醯亞胺化合物(A2)及㗁𠯤化合物(A3)時，相對於馬來醯亞胺化合物(A2)及㗁𠯤化合物(A3)之合計100質量份，馬來醯亞胺化合物(A2)之含量宜為50質量份以上且77質量份以下，較宜為55質量份以上且75質量份以下。
硬化性樹脂(A)包含馬來醯亞胺化合物(A2)及含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(A3.1)時，含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(A3.1)相對於馬來醯亞胺化合物(A2)的質量比(A3.1/A2)宜為0.3以上且1.0以下，較宜為0.35以上且0.8以下。藉由上述質量比(A3.1/A2)為0.3以上，可抑制對金屬層(例如銅箔等)的接著強度降低。並且還可抑制鑽鑿加工性降低。藉由上述質量比(A3.1/A2)為1.0以下，可抑制玻璃轉移溫度(Tg)降低。
硬化性樹脂(A)包含環氧化合物(A1)、馬來醯亞胺化合物(A2)及㗁𠯤化合物(A3)時，相對於硬化性樹脂(A)100質量份，馬來醯亞胺化合物(A2)及㗁𠯤化合物(A3)之合計含量宜為20質量份以上且90質量份以下，較宜為30質量份以上且90質量份以下。
硬化性樹脂(A)包含環氧化合物(A1)及酚化合物(A4)且不含㗁𠯤化合物時，酚化合物(A4)相對於環氧化合物(A1)的當量比(活性氫當量/環氧當量)宜為0.85以上且1.15以下，較宜為0.90以上且1.10以下。 ＜丙烯酸單體共聚物(B)＞
丙烯酸單體共聚物(B)具有下述式(1)、式(2)及式(3)所示結構。
[化學式6] 上述式(1)~(3)中，x、y、z表示莫耳分率，且滿足x+y+z≦1、0＜x≦0.2、0.6≦y≦0.95、0.05≦z≦0.2。
上述式(2)中，R1為氫原子或甲基；R2包含氫原子、烷基、環氧丙基及經環氧化烷基中，至少環氧丙基及經環氧化烷基中之一者。
上述式(3)中，R3為氫原子或甲基；R4為Ph(苯基)、-COOCH 2Ph或-COO(CH 2) 2Ph。
丙烯酸單體共聚物(B)之主鏈宜具有至少1個式(1)所示結構、至少1個式(2)所示結構及至少1個式(3)所示結構。
丙烯酸單體共聚物(B)之主鏈具有式(1)、式(2)及式(3)所示結構時，式(1)、式(2)及式(3)所示結構的配列順序無特別限定。此時，在丙烯酸單體共聚物(B)之主鏈中，式(1)所示結構可連續亦可不連續，又式(2)所示結構可連續亦可不連續，又式(3)所示結構可連續亦可不連續。
在此，補充說明式(2)中之R2包含氫原子、烷基、環氧丙基及經環氧化烷基中，至少環氧丙基及經環氧化烷基中之一者的意涵。前提上，1個式(2)所示結構中之R2為1個。分成丙烯酸單體共聚物(B)僅具有1個式(2)所示結構之情況及具有2個以上式(2)所示結構之情況來說明。
在前者的情況下，亦即丙烯酸單體共聚物(B)具有1個式(2)所示結構時，R2為環氧丙基或經環氧化烷基。
在後者的情況下，亦即丙烯酸單體共聚物(B)具有2個以上式(2)所示結構時，至少1個式(2)所示結構中之R2為環氧丙基或經環氧化之烷基，其餘之式(2)所示結構中之R2則為氫原子或烷基。由至少1個式(2)所示結構中之R2為環氧丙基或經環氧化烷基來看，則所有式(2)所示結構中之R2亦可為環氧丙基或經環氧化烷基。
式(3)所示結構具有Ph(苯基)、-COOCH 2Ph或-COO(CH 2) 2Ph。Ph、-COOCH 2Ph、-COO(CH 2) 2Ph在熱方面是穩定的，所以可提高樹脂組成物之硬化物的強度，從而可提升積層板(覆金屬積層板4及印刷配線板5)之耐熱性。
丙烯酸單體共聚物(B)之重量平均分子量(Mw)為1萬以上且90萬以下，宜為1萬以上且60萬以下。藉由丙烯酸單體共聚物(B)之重量平均分子量(Mw)為1萬以上，可提升耐藥品性。藉由丙烯酸單體共聚物(B)之重量平均分子量(Mw)為90萬以下，可提升成形性。 ＜無機充填材(C)＞
無機充填材(C)之表面的至少一部分存在鉬化合物。更詳細而言，無機充填材(C)為無機物粒子(載體)之集合體，且各無機物粒子之表面的至少一部分載持有鉬化合物。無機充填材(C)無特別限定，可舉例如滑石等。鉬化合物宜包含鉬酸鋅及/或鉬酸鈣。
藉由無機充填材(C)之表面的至少一部分存在鉬化合物，可提升耐鑽頭折損性。亦即，樹脂組成物中若含有無機充填材(C)，則在對樹脂組成物之硬化物進行鑽鑿加工時鑽頭不易折損。並且亦可提升硬化物之尺寸穩定性。
無機充填材(C)之50%體積平均粒徑(D50)宜為0.1µm以上且6.0µm以下，較宜為0.1µm以上且5.0µm以下，更宜為0.1µm以上且4.0µm以下。在此，「50%體積平均粒徑」意指根據基於雷射散射繞射法之粒度分布測定裝置測得粒度分布中累積值50%之粒徑(D50)。 ＜無機充填材(D)＞
無機充填材(D)係與無機充填材(C)不同。更詳細而言，無機充填材(D)亦為無機物粒子之集合體，但無機充填材(D)之無機物粒子的種類係與無機充填材(C)之無機物粒子的種類不同。無機充填材(D)宜包含選自於由二氧化矽、氫氧化鋁、氫氧化鎂及軟水鋁石所構成群組中之至少1種。惟，無機充填材(D)中不包含滑石。
關於無機充填材(D)，無限制有無存在鉬化合物。亦即，無機充填材(D)之表面的至少一部分可存在鉬化合物，亦可不存在鉬化合物。更詳細而言，無機充填材(D)中所含各無機物粒子之表面的至少一部分可載持有鉬化合物，亦可未載持有鉬化合物。
藉由樹脂組成物中含有無機充填材(D)，可提升孔洞位置精度。並且亦可提升硬化物之尺寸穩定性。
無機充填材(D)之50%體積平均粒徑(D50)宜為0.1µm以上且7.0µm以下，較宜為0.1µm以上且6.0µm以下，更宜為0.1µm以上且5.0µm以下。 ＜內核外殼橡膠(E)＞
內核外殼橡膠(E)為橡膠粒子之集合體，各橡膠粒子具有內核外殼型多層結構。橡膠粒子係以內核與外殼形成。內核及外殼之至少任一者具有彈性。藉由樹脂組成物含有所述內核外殼橡膠(E)，可無損耐熱性而提高硬化物之耐衝擊性、耐熱衝擊性及鑽鑿加工性。
內核外殼橡膠(E)宜於內核及外殼之至少任一者中包含有聚矽氧。藉此可進一步提高耐熱衝擊性。亦即，比起不包含有聚矽氧之情況，即使溫度較低仍可提高耐衝擊性。
內核可有助於樹脂組成物之硬化物的強韌化。內核為粒狀橡膠。橡膠可為共聚物亦可為均聚物。構成內核之聚合物無特別限定，可舉例如聚矽氧/丙烯酸聚合物、丙烯酸系聚合物、聚矽氧系聚合物、丁二烯系聚合物及異戊二烯系聚合物等。
外殼容易與硬化性樹脂(B)相溶，可有助於提升接著強度。外殼存在於內核表面。外殼係由複數個接枝鏈構成。各接枝鏈之一端鍵結於內核表面成為固定端，另一端則為自由端。接枝鏈可為共聚物亦可為均聚物。構成外殼之聚合物無特別限定，可舉例如丙烯酸系共聚物、聚甲基丙烯酸甲酯及聚苯乙烯等。
內核外殼橡膠(E)之50%體積平均粒徑(D50)宜為0.01µm以上且0.5µm以下，較宜為0.05µm以上且0.3µm以下。藉由內核外殼橡膠(E)之50%體積平均粒徑(D50)為0.01µm以上，可進一步提高硬化物之耐衝擊性。藉由內核外殼橡膠(E)之50%體積平均粒徑(D50)為0.5µm以下，內核外殼橡膠(E)容易均勻分散在樹脂組成中，結果亦容易均勻分散在硬化物中。 ＜其他(F)＞
其他(F)係不相當於硬化性樹脂(A)、丙烯酸單體共聚物(B)、無機充填材(C)、無機充填材(D)及內核外殼橡膠(E)中之任一者的成分。其他(F)之具體例無特別限定，可舉例如磷系阻燃劑、硬化促進劑、觸媒(聚合引發劑)、添加劑及溶劑等。
磷系阻燃劑無特別限定，可舉例如氧化膦化合物(伸茬基雙二苯基膦氧化物)及磷雜菲型磷化合物等。尤其，磷雜菲型磷化合物中，又以具有反應性不飽和基之磷雜菲型磷化合物(例如，SANKO Co.,Ltd.製，商品名「SD-5」)為佳。
硬化促進劑包含咪唑化合物。咪唑化合物無特別限定，可舉例如2-乙基-4-甲基咪唑等。
觸媒無特別限定，可舉例如α,α'-二(三級丁基過氧基)二異丙基苯(α,α'-Di(t-butylperoxy)diisopropylbenzene)等。
添加劑無特別限定，可舉例如耦合劑及分散劑等。
溶劑無特別限定，可舉例如甲基乙基酮(MEK)等。藉由調整溶劑量，可使樹脂組成物成為清漆狀。 ＜成分間之含量關係＞
相對於硬化性樹脂(A)100質量份，丙烯酸單體共聚物(B)之含量宜為5質量份以上且25質量份以下，較宜為5質量份以上且20質量份以下，更宜為10質量份以上且18質量份以下。
相對於硬化性樹脂(A)100質量份，無機充填材(C)之含量宜為5質量份以上且35質量份以下，較宜為5質量份以上且25質量份以下。
相對於硬化性樹脂(A)100質量份，無機充填材(D)之含量為50質量份以上且175質量份以下，較宜為80質量份以上且175質量份以下，更宜為100質量份以上且170質量份以下。
相對於硬化性樹脂(A)、丙烯酸單體共聚物(B)、無機充填材(C)及無機充填材(D)之合計100質量份，無機充填材(C)之含量宜為1質量份以上且15質量份以下，較宜為1質量份以上且10質量份以下。 (1.2)製造方法
本實施形態之樹脂組成物可藉由摻混硬化性樹脂(A)、丙烯酸單體共聚物(B)、無機充填材(C)及無機充填材(D)來製造。亦可視需求摻混內核外殼橡膠(E)及其他(F)中之至少任一者。 (2)預浸體
於圖1顯示本實施形態之預浸體1。預浸體1例如可作為印刷配線板5之材料使用。預浸體1具備基材11與樹脂層10。
基材11例如係以平紋組織形成。亦即，基材11係縱線111與橫線112相互交錯而形成。基材11無特別限定，可舉例如玻璃布等。玻璃布中所含玻璃纖維無特別限定，可舉例如E玻璃、S玻璃、Q玻璃、T玻璃、TS玻璃、NE玻璃及L玻璃等。該等中，由低熱膨脹性之觀點來看，宜為S玻璃、Q玻璃、T玻璃、TS玻璃、NE玻璃及L玻璃。因此，玻璃布宜包含選自於由S玻璃、Q玻璃、T玻璃、TS玻璃、NE玻璃及L玻璃所構成群組中之至少1種玻璃纖維。此外，基材11之厚度無特別限定。
樹脂層10包含含浸至基材11中之樹脂組成物或樹脂組成物之半硬化物。樹脂組成物之半硬化物係處於硬化反應之中間階段(B階段)的樹脂組成物。樹脂層10之厚度無特別限定。 (3)附樹脂之薄膜
於圖2顯示本實施形態之附樹脂之薄膜2。附樹脂之薄膜2例如可作為增層用材料使用。附樹脂之薄膜2具備樹脂層20、支持薄膜21及保護薄膜22。
樹脂層20包含樹脂組成物或樹脂組成物之半硬化物。樹脂層20之厚度無特別限定。
支持薄膜21係支持樹脂層20。支持薄膜21係暫時固定於樹脂層20之一面。支持薄膜21可視需求從樹脂層20剝離。
保護薄膜22係保護樹脂層20。且暫時固定於樹脂層20之另一面。保護薄膜22可視需求從樹脂層20剝離。 (4)附樹脂之金屬箔
於圖3顯示本實施形態之附樹脂之金屬箔3。附樹脂之金屬箔3例如可作為增層用材料使用。附樹脂之金屬箔3具備樹脂層30與金屬箔31。
樹脂層30包含樹脂組成物或樹脂組成物之半硬化物。樹脂層30之厚度無特別限定。
金屬箔31係接著於樹脂層30之一面。金屬箔31無特別限定，可舉例如銅箔等。 (5)覆金屬積層板
於圖4顯示本實施形態之覆金屬積層板4。覆金屬積層板4可作為印刷配線板5之材料使用。覆金屬積層板4具備絕緣層40與金屬層41。
絕緣層40包含樹脂組成物之硬化物或預浸體1之硬化物。絕緣層40係具有電絕緣性之層。絕緣層40之厚度無特別限定。
金屬層41係接著於絕緣層40。在本實施形態中，金屬層41包含第1金屬層411與第2金屬層412。第1金屬層411係接著於絕緣層40之一面。第2金屬層412係接著於絕緣層40之另一面。亦即，圖4所示覆金屬積層板4為雙面覆金屬積層板。覆金屬積層板4亦可不具有第1金屬層411或第2金屬層412中之任一者。此時，覆金屬積層板4為單面覆金屬積層板。 (6)印刷配線板
於圖5顯示本實施形態之印刷配線板5。於印刷配線板5上搭載電子零件(省略圖示)而形成印刷電路組裝件。印刷配線板5係負責以物理性方式支持電子零件的功能。印刷配線板5具備絕緣層50與導體配線51。
絕緣層50包含樹脂組成物之硬化物或預浸體1之硬化物。絕緣層50係具有電絕緣性之層。絕緣層50之厚度無特別限定。
導體配線51係將電子零件相互電連接而形成電子電路。導體配線51係形成於絕緣層50上。在本實施形態中，印刷配線板5具有2層含導體配線51之層。亦即，導體配線51包含第1導體配線511與第2導體配線512。第1導體配線511係形成於絕緣層50之一面。第2導體配線512係形成於絕緣層50之另一面。第1導體配線511與第2導體配線512亦可以層間連接。絕緣層50包含有上述樹脂組成物，故鑽鑿加工性優異。因此，為了進行層間連接而藉由鑽鑿加工對絕緣層50進行開孔時，鑽頭不易折損，並且孔洞位置精度也會變高。
印刷配線板5亦可具有3層以上含導體配線51之層。亦即，印刷配線板5亦可為多層印刷配線板。 3.態樣
如從上述實施形態明顯可知，本揭示包含下述態樣。以下符號附有括弧乃僅用以明示與實施形態之對應關係。
第1態樣係一種樹脂組成物，含有：硬化性樹脂(A)；丙烯酸單體共聚物(B)，其具有上述式(1)、式(2)及式(3)所示結構，且重量平均分子量為1萬以上且90萬以下；無機充填材(C)，其表面之至少一部分存在鉬化合物；及無機充填材(D)，其係與前述無機充填材(C)不同。
根據該態樣，可形成一種兼具耐熱性及鑽鑿加工性之絕緣層(40、50)。
第2態樣係根據第1態樣之樹脂組成物。在第2態樣中，前述硬化性樹脂(A)包含選自於由環氧化合物(A1)、馬來醯亞胺化合物(A2)、㗁𠯤化合物(A3)及酚化合物(A4)所構成群組中之至少1種。
根據該態樣，可形成一種兼具耐熱性及鑽鑿加工性之絕緣層(40、50)。
第3態樣係根據第2態樣之樹脂組成物。在第3態樣中，前述環氧化合物(A1)包含具有聯苯結構之環氧化合物(A1a)及/或具有萘結構之環氧化合物(A1b)。
根據該態樣，可形成一種兼具耐熱性及鑽鑿加工性之絕緣層(40、50)。
第4態樣係根據第2或第3態樣之樹脂組成物。第4態樣中，前述馬來醯亞胺化合物(A2)包含上述式(4)所示馬來醯亞胺化合物(A2a)及/或上述式(5)所示馬來醯亞胺化合物(A2b)。
根據該態樣，可形成一種兼具耐熱性及鑽鑿加工性之絕緣層(40、50)。
第5態樣係根據第1至第4態樣中任一態樣之樹脂組成物。在第5態樣中，相對於前述硬化性樹脂(A)100質量份，前述丙烯酸單體共聚物(B)之含量為5質量份以上且15質量份以下。
根據該態樣，可形成一種兼具耐熱性及鑽鑿加工性之絕緣層(40、50)。
第6態樣係根據第1至第5態樣中任一態樣之樹脂組成物。在第6態樣中，相對於前述硬化性樹脂(A)100質量份，前述無機充填材(C)之含量為5質量份以上且35質量份以下，前述無機充填材(D)之含量為50質量份以上且175質量份以下。
根據該態樣，可形成一種兼具耐熱性及鑽鑿加工性之絕緣層(40、50)。
第7態樣係根據第1至第6態樣中任一態樣之樹脂組成物。在第7態樣中，前述鉬化合物包含鉬酸鋅及/或鉬酸鈣。
根據該態樣，可提升耐鑽頭折損性。
第8態樣係根據第1至第7態樣中任一態樣之樹脂組成物。在第8態樣中，相對於前述硬化性樹脂(A)、前述丙烯酸單體共聚物(B)、前述無機充填材(C)及前述無機充填材(D)之合計100質量份，前述無機充填材(C)之含量為1質量份以上且15質量份以下。
根據該態樣，可形成一種兼具耐熱性及鑽鑿加工性之絕緣層(40、50)。
第9態樣係根據第1至第8態樣中任一態樣之樹脂組成物。在第9態樣中，其進一步含有內核外殼橡膠(E)。
根據該態樣，可無損害耐熱性而提高硬化物之耐衝擊性、耐熱衝擊性及鑽鑿加工性。
第10態樣係根據第1至第9態樣中任一態樣之樹脂組成物。在第10態樣中，前述無機充填材(D)包含選自於由二氧化矽、氫氧化鋁、氫氧化鎂及軟水鋁石所構成群組中之至少1種。
根據該態樣，可提升孔洞位置精度。並且亦可提升硬化物之尺寸穩定性。
第11態樣係一種預浸體(1)，具備：基材(11)；及樹脂層(10)，其包含含浸至前述基材(11)中之根據第1至第10態樣中任一態樣之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物。
根據該態樣，可形成一種兼具耐熱性及鑽鑿加工性之絕緣層(40、50)。
第12態樣係一種附樹脂之薄膜(2)，具備：樹脂層(20)，其包含根據第1至第10態樣中任一態樣之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及支持薄膜(21)，其支持前述樹脂層(20)。
根據該態樣，可形成一種兼具耐熱性及鑽鑿加工性之絕緣層(40、50)。
第13態樣係一種附樹脂之金屬箔(3)，具備：樹脂層(30)，其包含根據第1至第10態樣中任一態樣之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及金屬箔(31)，其係接著於前述樹脂層(30)。
根據該態樣，可形成一種兼具耐熱性及鑽鑿加工性之絕緣層(40、50)。
第14態樣係一種覆金屬積層板(4)，具備：絕緣層(40)，其包含根據第1至第10態樣中任一態樣之樹脂組成物之硬化物或根據第11態樣之預浸體(1)之硬化物；及金屬層(41)，其係接著於前述絕緣層(40)。
根據該態樣，絕緣層(40)兼具耐熱性及鑽鑿加工性。
第15態樣係一種印刷配線板(5)，具備：絕緣層(50)，其包含根據第1至第10態樣中任一態樣之樹脂組成物之硬化物或根據第11態樣之預浸體(1)之硬化物；及導體配線(51)，其係形成於前述絕緣層(50)。
根據該態樣，絕緣層(50)兼具耐熱性及鑽鑿加工性。
實施例 以下，藉由實施例來具體說明本揭示。惟，本揭示不受以下實施例所限。 1.試料 (1)樹脂組成物 (1.1)原料 ＜硬化性樹脂(A)＞ ≪環氧化合物(A1)≫ [環氧化合物(A1a)] ・日本化藥股份公司製，製品名「NC3500」，聯苯型環氧樹脂，環氧當量：190~230g/eq [環氧化合物(A1b)] ・DIC股份公司製，製品名「HP-9500」，萘型環氧樹脂，環氧當量：220~240g/eq ≪馬來醯亞胺化合物(A2)≫ [馬來醯亞胺化合物(A2a)] ・日本化藥股份公司製，製品名「SE-55」，式(4)所示化合物 [馬來醯亞胺化合物(A2b)] ・大和化成工業股份公司製，製品名「BMI-2300」，式(5)所示化合物 ≪㗁𠯤化合物(A3)≫ ・四國化成工業股份公司製，製品名「ALP-D」(含烯丙基之苯并㗁𠯤化合物(A3.1)) ・Kolon Industries.,Inc.製，製品名「KZH-5031」 ≪酚化合物(A4)≫ ・明和化成股份公司製，製品名「MEHC-7403H」 ・DIC股份公司製，製品名「TD-2090-60M」，酚醛清漆型酚樹脂，羥基當量：105g/eq。 ＜丙烯酸單體共聚物(B)＞
・Nagase ChemteX Co.製，製品名「PASR001」，丙烯酸樹脂，重量平均分子量：50萬。 ＜無機充填材(C)＞ ・Huber公司製，製品名「Kemgard 1100」，鉬酸鋅/矽酸鎂化合物，D50：2µm ・Huber公司製，製品名「Kemgard 911C」，鉬酸鋅/矽酸鎂化合物，D50：3.3µm。 ＜無機充填材(D)＞ ・股份公司Admatechs製，製品名「SC2050-MTX」，二氧化矽，D50：0.5µm ・河合石灰工業股份公司製，製品名「ALH-F」，氫氧化鋁，D50：4.6µm。 ＜內核外殼橡膠(E)＞ ・Mitsubishi Chemical股份公司製，製品名「SRK200A」，聚矽氧・丙烯酸複合橡膠，D50：0.2µm ・Mitsubishi Chemical股份公司製，製品名「S-2200」，聚矽氧・丙烯酸複合橡膠，D50：0.1µm。 ＜其他(F)＞ ・日油股份公司製，製品名「PERBUTYL P」α,α'-二(三級丁基過氧基)二異丙基苯(α,α'-Di(t-butylperoxy)diisopropylbenzene)。 (1.2)製造
藉由以表1所示摻混比率(質量份)摻混各成分，製造出樹脂組成物。此外，酚化合物(A4)相對於環氧化合物(A1)的當量比(活性氫當量/環氧當量)在實施例8中為1.02，在實施例9中為1.01。 (2)預浸體
使上述樹脂組成物含浸至玻璃布(日東紡績股份公司製，#2118型，WTX2116T，T玻璃，厚度0.1mm)中後，在130~150℃下加熱乾燥約2~5分鐘，藉此製造出預浸體。 (3)覆金屬積層板
疊合8片上述預浸體並進一步於其兩側疊合銅箔(厚度12µm)後，在220℃、2小時、壓力3MPa之條件下進行加熱加壓。藉此，製造出兩面接著有銅箔之覆金屬積層板(厚度0.8mm之覆銅積層板)。 2.評估 (1)鑽鑿加工性
鑽鑿加工性之評估係按以下加工條件進行。 ＜加工條件＞ 疊合數：覆金屬積層板2片 鑽鑿加工機：Via Mechanics股份公司製，型號「ND-1A221L」 上蓋板：MITSUBISHI GAS CHEMICAL股份公司製，製品名「LE-G0612」 下墊板：NIHON DECOLUXE股份公司製，製品名「SPB-W 1.5t」 鑽頭：UNION TOOL股份公司製，製品名「MCW Z303DWU 0.15×2.7」 旋轉數：200krpm 進給速度：2.4m/分鐘 切屑承受量：12µm/rev 衝擊數：10000。 ＜耐鑽頭折損性＞
求出折損之鑽頭數相對於總鑽頭數的比率(折損率)。將折損率分類為下述評估基準，評估耐鑽頭折損性。 A：折損率為10%以下 B：折損率大於10%且在50%以下 C：折損率大於50%。 ＜孔洞位置精度＞
孔洞位置精度係以各孔之偏移量的平均值+3σ(σ：標準差)表示。 (2)烘箱耐熱性
將上述覆金屬積層板分別放入280℃及290之烘箱中1小時，以肉眼觀察有無剝層(層間剝離)。
將觀察結果分類為下述評估基準，評估烘箱耐熱性。 A：完全沒有發生剝層 B：幾乎沒有發生剝層 C：有發生剝層 此外，A級數及B級數在容許範圍內。 (3)耐藥品性 (3.1)試料之製作
將上述覆金屬積層板裁切成50mm×50mm×0.8mm之大小而製作出試料。 (3.2)初始乾燥、冷卻及初始質量之測定
藉由恆溫乾燥機使試料在130℃下乾燥30分鐘後，藉由乾燥器在室溫下冷卻120分鐘以上。其後，利用電子天秤測定試料之初始質量M0(mg)。並且測定試料之初始表面積S0(cm 2)。 (3.3)膨潤
使測定初始質量後之試料以60℃浸漬於膨潤液(Atotech Japan公司製「Swelling Dip Securigant P」500ml/L，氫氧化鈉水溶液3g/L)中5分鐘。 (3.4)微蝕刻
將膨潤後之試料進行熱水洗淨後，使其以80℃浸漬於氧化劑(Atotech Japan公司製「Concentrate Compact CP」580ml/L，氫氧化鈉水溶液40g/L)中10分鐘。 (3.5)中和
將微蝕刻後之試料進行熱水洗淨後，使其以40℃浸漬於中和液(Atotech Japan公司製「Reduction Solution Securigant P500」100ml/L，硫酸(98%)50ml/L)中5分鐘。將中和後之試料進行水洗，利用烘乾機使其乾燥。並將該試料藉由恆溫乾燥機在130℃下乾燥30分鐘。 (3.6)處理後質量之測定
再度反覆進行上述(3.3)~(3.5)之一連串步驟(除膠渣處理)後，將試料藉由乾燥器在室溫下冷卻120分鐘以上。其後，利用電子天秤測定2次除膠渣處理後之試料的質量M1(mg)。 (3.7)蝕刻率之計算
藉由以下算式算出蝕刻率。藉由該蝕刻率評估耐藥品性。
(蝕刻率)=(M0-M1)/S0[mg/cm 2]。 此外，蝕刻率若在0.55mg/cm 2以下便在容許範圍內，愈小愈佳。
[表1] 在實施例1~11中，確認了可形成一種兼具耐熱性及鑽鑿加工性之絕緣層。
相對於此，在比較例1中確認了耐熱性雖良好，但耐鑽頭折損性與孔洞位置精度皆差一事。又，在比較例2中，確認了耐熱性及孔洞位置精度雖良好，但耐鑽頭折損性差一事。
1:預浸體 10,20,30:樹脂層 11:基材 111:縱線 112:橫線 2:附樹脂之薄膜 21:支持薄膜 22:保護薄膜 3:附樹脂之金屬箔 31:金屬箔 4:覆金屬積層板 40,50:絕緣層 41:金屬層 411:第1金屬層 412:第2金屬層 5:印刷配線板 51:導體配線 511:第1導體配線 512:第2導體配線
圖1係顯示本揭示一實施形態之預浸體的概略剖面圖。
圖2係顯示本揭示一實施形態之附樹脂之薄膜的概略剖面圖。
圖3係顯示本揭示一實施形態之附樹脂之金屬箔的概略剖面圖。
圖4係顯示本揭示一實施形態之覆金屬積層板的概略剖面圖。
圖5係顯示本揭示一實施形態之印刷配線板的概略剖面圖。
1:預浸體
10:樹脂層
11:基材
111:縱線
112:橫線

Claims (15)

  1. 一種樹脂組成物，含有： 硬化性樹脂(A)； 丙烯酸單體共聚物(B)，其具有下述式(1)、式(2)及式(3)所示結構，且重量平均分子量為1萬以上且90萬以下； 無機充填材(C)，其表面之至少一部分存在鉬化合物；及 無機充填材(D)，其係與前述無機充填材(C)不同： [化學式1] 上述式(1)~(3)中，x、y、z表示莫耳分率，且滿足x+y+z≦1、0＜x≦0.2、0.6≦y≦0.95、0.05≦z≦0.2； 上述式(2)中，R1為氫原子或甲基；R2包含氫原子、烷基、環氧丙基及經環氧化烷基中，至少環氧丙基及經環氧化烷基中之一者； 上述式(3)中，R3為氫原子或甲基；R4為Ph(苯基)、-COOCH 2Ph或-COO(CH 2) 2Ph。
  2. 如請求項1之樹脂組成物，其中前述硬化性樹脂(A)包含選自於由環氧化合物(A1)、馬來醯亞胺化合物(A2)、㗁𠯤化合物(A3)及酚化合物(A4)所構成群組中之至少1種。
  3. 如請求項2之樹脂組成物，其中前述環氧化合物(A1)包含具有聯苯結構之環氧化合物(A1a)及/或具有萘結構之環氧化合物(A1b)。
  4. 如請求項2之樹脂組成物，其中前述馬來醯亞胺化合物(A2)包含下述式(4)所示馬來醯亞胺化合物(A2a)及/或下述式(5)所示馬來醯亞胺化合物(A2b)： [化學式2] 上述式(4)中，R彼此相同或相異且表示氫或烷基；Y1、Y2表示伸烷基；n為0~4之整數； [化學式3] 上述式(5)中，X1、X2為伸烷基；n為0~4之整數。
  5. 如請求項1之樹脂組成物，其中相對於前述硬化性樹脂(A)100質量份，前述丙烯酸單體共聚物(B)之含量為5質量份以上且15質量份以下。
  6. 如請求項1之樹脂組成物，其中相對於前述硬化性樹脂(A)100質量份，前述無機充填材(C)之含量為5質量份以上且35質量份以下，且前述無機充填材(D)之含量為50質量份以上且175質量份以下。
  7. 如請求項1之樹脂組成物，其中前述鉬化合物包含鉬酸鋅及/或鉬酸鈣。
  8. 如請求項1之樹脂組成物，其中相對於前述硬化性樹脂(A)、前述丙烯酸單體共聚物(B)、前述無機充填材(C)及前述無機充填材(D)之合計100質量份，前述無機充填材(C)之含量為1質量份以上且15質量份以下。
  9. 如請求項1之樹脂組成物，其進一步含有內核外殼橡膠(E)。
  10. 如請求項1之樹脂組成物，其中前述無機充填材(D)包含選自於由二氧化矽、氫氧化鋁、氫氧化鎂及軟水鋁石所構成群組中之至少1種。
  11. 一種預浸體，具備：基材；及樹脂層，其包含含浸至前述基材中之如請求項1至10中任一項之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物。
  12. 一種附樹脂之薄膜，具備：樹脂層，其包含如請求項1至10中任一項之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及支持薄膜，其支持前述樹脂層。
  13. 一種附樹脂之金屬箔，具備：樹脂層，其包含如請求項1至10中任一項之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；及金屬箔，其係接著於前述樹脂層。
  14. 一種覆金屬積層板，具備：絕緣層，其包含如請求項1至10中任一項之樹脂組成物之硬化物；及金屬層，其係接著於前述絕緣層。
  15. 一種印刷配線板，具備：絕緣層，其包含如請求項1至10中任一項之樹脂組成物之硬化物；及導體配線，其係形成於前述絕緣層。
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