TW202304707A - 積層體 - Google Patents

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Abstract

本發明的課題在於提供一種在高頻帶的傳輸損耗更小的積層體。一種積層體，其係具有：金屬層、與金屬層的至少一側表面接觸之樹脂層，其中，樹脂層的溫度23℃及頻率28GHz下的介電損耗正切小於0.002，在沿積層體的厚度方向的剖面中之金屬層與樹脂層的界面的平均長度的RSm為1.2μm以下。

Description

積層體
本發明有關一種積層體。
被稱為下一代通訊技術之第5代（5G）行動通訊系統中，使用比以往高的頻帶。因此，就減小在高頻帶的傳輸損耗之觀點考慮，對於用於5G行動通訊系統的電路基板用薄膜基材要求低介電損耗正切及低吸水性，正在推進基於各種原材料之開發。
例如，在專利文獻1中記載有一種高頻率電路基板，其由在金屬箔上積層熱塑性液晶聚合物膜而成之積層體構成，前述金屬箔為在表面具有凹凸之金屬箔，且具有表面粗糙度（Rz）及表面粗糙度（Rz）與表面的凹凸之間的間隔（S）之比（Rz/S）在特定的範圍內之表面。
[專利文獻1]日本專利第6019012號公報
對於如上述具有金屬層與樹脂層之積層體，要求用於高頻率電路基板時進一步減小在高頻帶的傳輸損耗。 本發明人等參閱在專利文獻1中所記載的薄膜製作具有金屬層與樹脂層之積層板，其結果，發現對於積層體的在高頻帶的傳輸損耗存在進一步改善的餘地。
本發明係鑑於上述情況而完成者，其課題在於提供一種在高頻帶的傳輸損耗更小的積層體。
本發明人等對上述課題進行了深入研究之結果，發現藉由以下構成能夠解決上述課題。
〔1〕一種積層體，其係具有：金屬層、與上述金屬層的至少一側表面接觸之樹脂層，其中 上述樹脂層的溫度23℃及頻率28GHz下的介電損耗正切小於0.002，在沿厚度方向的剖面中之上述金屬層與上述樹脂層的界面的粗糙度曲線要素的平均長度RSm為1.2μm以下。 〔2〕如〔1〕所述之積層體，其中上述樹脂層包含液晶聚合物。 〔3〕如〔2〕所述之積層體，其中上述液晶聚合物包含2種以上來自於二羧酸之重複單元。 〔4〕如〔2〕或〔3〕所述之積層體，其中上述液晶聚合物具有選自包括來自於6-羥基-2-萘甲酸之重複單元、來自於芳香族二醇之重複單元、來自於對苯二甲酸之重複單元及來自於2,6-萘二羧酸之重複單元之群組中之至少1個。 〔5〕如〔1〕至〔4〕之任一項所述之積層體，其中上述樹脂層包含聚烯烴。 〔6〕如〔5〕所述之積層體，其中上述聚烯烴的含量相對於上述樹脂層的總質量為0.1～40質量%。 〔7〕如〔5〕或〔6〕所述之積層體，其中在上述樹脂層中形成有包含上述聚烯烴之分散相，觀察上述樹脂層的剖面而得到之觀察圖像中之上述分散相的平均分散直徑為0.01～10μm。 〔8〕如〔1〕至〔7〕之任一項所述之積層體，其中上述樹脂層從上述金屬層側依序具有密接樹脂層與包含液晶聚合物之層。 〔9〕如〔8〕所述之積層體，其中上述密接樹脂層的厚度為1μm以下。 〔10〕如〔8〕或〔9〕所述之積層體，其中上述密接樹脂層的彈性模數為0.8GPa以上。 〔11〕如〔8〕至〔10〕之任一項所述之積層體，其中上述密接樹脂層中所包含之溶劑的含量相對於上述密接樹脂層的總質量為0～200質量ppm。 〔12〕如〔1〕至〔11〕之任一項所述之積層體，其中上述金屬層為銅層。 [發明效果]
依本發明，能夠提供一種在高頻帶的傳輸損耗更小的積層體。
以下，對本發明進行詳細說明。 關於以下記載之構成要件的說明，有時基於本發明的代表性實施形態，但本發明並不限制於這種實施形態。 關於本說明書中之基團（原子團）的標記，只要不脫離本發明的主旨，則未標經取代及未經取代之標記同時包括不具有取代基之基團和具有取代基之基團。例如，“烷基”不僅包括不具有取代基之烷基（未經取代的烷基），還包括具有取代基之烷基（取代烷基）。又，本說明書中之“有機基團”係指包含至少一個碳原子之基團。
在本說明書中，當樹脂層或薄膜為長條狀之情況下，寬度方向係指樹脂層或薄膜的短邊方向及TD（transverse direction，橫向）方向，長度方向係指樹脂層或薄膜的長邊方向及MD（machine direction，縱向）方向。 在本說明書中，各成分可以單獨使用1種相當於各成分之物質，亦可以使用2種以上。其中，當對於各成分使用2種以上的物質之情況下，關於其成分的含量，只要沒有特別說明，則表示2種以上的物質的合計含量。 本說明書中，“～”係以將記載於其前後之數值作為下限值及上限值而包含之含義來使用。 在本說明書中，將在溫度23℃及頻率28GHz的條件下所測量之樹脂層或樹脂層中所包含之樹脂的介電損耗正切記載為“標準介電損耗正切”。 在本說明書中，“薄膜寬度”係指長條狀的樹脂層或薄膜的寬度方向的兩端之間的距離。
[積層體] 本發明之積層體具有金屬層、與金屬層的至少一側表面接觸之樹脂層，樹脂層的標準介電損耗正切小於0.002，沿積層體的厚度方向的剖面中之金屬層與樹脂層的界面中之粗糙度曲線要素的平均長度RSm（以下，亦稱為“界面的RSm”。）為1.2μm以下。 藉由積層體所具有之樹脂層的標準介電損耗正切及金屬層與樹脂層的界面的粗糙度如上述規定，可得到在高頻帶的傳輸損耗更小的積層體。尤其，具有金屬層與樹脂層之積層體的傳輸損耗包括金屬層的導體損耗和樹脂層的介電損耗的結果，高頻帶下之電氣訊號在金屬層的表層流過，因此認為藉由界面的RSm在上述範圍，進一步抑制了積層體的在高頻帶的傳輸損耗。 以下，當具有金屬層與樹脂層之積層體中之在高頻帶的傳輸損耗更小的情況下，記載為“本發明的效果更優異”。 以下，對本發明之積層體的構成進行詳細說明。
積層體具有至少1個金屬層、至少1個樹脂層，金屬層以與樹脂層的表面接觸的方式配置。 積層體所具有之金屬層及樹脂層的數沒有限制，各層的數可以僅為1個，亦可以為2個以上。 積層體可以在1個樹脂層的單面側僅具有1個金屬層，亦可以在1個樹脂層的兩面側具有2個金屬層。積層體至少具有依序積層金屬層、樹脂層及金屬層而成之層構成為較佳。
本發明之積層體中之界面的RSm為1.2μm以下。從本發明的效果更優異的觀點考慮，積層體的界面的RSm為0.9μm以下為較佳，0.6μm以下為更佳。下限值沒有特別限制，例如為0.1μm以上，從能夠確保密接力之觀點考慮，0.3μm以上為較佳。 再者，本發明之積層體具有2個金屬層，當金屬層與樹脂層的界面存在2個之情況下，係指至少1個界面的RSm為1.2μm以下。當積層體具有2個金屬層之情況下，2個界面的RSm均為1.2μm以下為較佳，2個界面的RSm均在上述的較佳範圍內為更佳。
再者，積層體的界面的RSm以JIS B0601：2001為基準而求得。具體而言，使用掃描式電子顯微鏡（SEM：Scanning Electron Microscope）觀察積層體的厚度方向（積層方向）的剖面（倍率：50000倍），藉由圖像處理在測量長度2000nm上跟蹤所得到的觀察圖像中之金屬層與樹脂層的界面，藉此測量金屬層與樹脂層的界面的剖面曲線。此外，從所得到的剖面曲線，藉由截斷值700nm（高波長側）及截斷值10nm（低波長側）的粗糙度曲線過濾器求出粗糙度曲線。分別對剖面的位置不同之10個點的SEM觀察圖像進行該粗糙度曲線的測量，且對基準長度（=高波長側的截斷值）中之粗糙度曲線要素的長度進行算術平均，藉此求出界面的RSm。
〔金屬層〕 作為構成金屬層之材料，例如可以舉出用於電連接之金屬。作為這種金屬，例如可以舉出銅、金、銀、鎳、鋁及包含該等之任一種金屬之合金。作為合金，例如可以舉出銅-鋅合金、銅-鎳合金及鋅-鎳合金。 從導電性及加工性優異的觀點考慮，作為金屬層，銅層為較佳。銅層係指由銅或包含95質量%以上的銅之銅合金構成之層。作為銅層，例如可以舉出藉由壓延法所製造之壓延銅箔及藉由電解法所製造之電解銅箔。對金屬層可以實施酸洗等的化學處理。
當積層體的製作中使用銅箔等的金屬箔的情況下，金屬箔的至少一側表面的RSm為1.2μm以下為較佳，0.9μm以下為更佳，0.6μm以下為進一步較佳。下限值沒有特別限制，0.1μm以上為較佳，0.3μm以上為更佳。 藉由使用至少一側表面（與樹脂層接觸之面）的RSm在上述範圍之金屬箔，容易製作規定有界面的RSm之本發明的積層體。 作為表面的RSm在上述範圍之金屬箔，例如可以舉出未粗化處理銅箔等，能夠從市場購得。 對金屬箔實施觀察用樹脂中埋入之包埋處理後，沿厚度方向切斷經包埋處理而得的金屬箔，能夠從所得到的剖面按照上述的積層體中之界面的RSm的測量方法測量金屬箔的表面的RSm。
金屬層的厚度並不受特別限定，依據電路基板的用途適當選擇，但從配線的導電性及經濟性的觀點考慮，4～100μm為較佳，10～35μm為更佳。
〔樹脂層〕 ＜介電特性＞ 本發明的積層體所具有之樹脂層為標準介電損耗正切小於0.002的樹脂層。 樹脂層的標準介電損耗正切為0.0015以下為較佳，0.001以下為更佳。下限值並不受特別限制，可以為0.0001以上。 樹脂層的相對介電常數依據其用途而不同，但2.0～4.0為較佳，2.5～3.5為更佳。 包含樹脂層的標準介電損耗正切之介電特性能夠藉由空腔共振器微擾法測量。樹脂層的介電特性的具體測量方法記載於後述的實施例欄中。
＜樹脂層的構成＞ 關於樹脂層的構成，只要樹脂層的介電損耗正切小於0.002，則並不受特別限制。 樹脂層可以僅單獨具有包含標準介電損耗正切低（較佳為小於0.002）的聚合物之聚合物層，亦可以具有包含上述聚合物層之2以上的層。 其中，從與金屬層的密接性更優異的觀點考慮，樹脂層具有包含標準介電損耗正切低的聚合物（更佳為液晶聚合物）之聚合物層和密接樹脂層為較佳。
密接樹脂層配置於與金屬層接觸之樹脂層的表面為較佳。亦即，當樹脂層具有密接樹脂層之情況下，從金屬層側依序配置有密接樹脂層及聚合物層為較佳。 例如，當樹脂層的兩面上配置有2個金屬層之情況下，依序積層有金屬層、密接樹脂層、聚合物層、密接樹脂層及金屬層為較佳。
以下，對具有聚合物層與密接樹脂層之樹脂層進行詳細說明，但如上所述，樹脂層可以單獨具有聚合物層。亦即，以下進行說明之聚合物層作為樹脂層可以單獨包含於積層體。
＜聚合物層＞ 聚合物層為包含標準介電損耗正切低的聚合物之層。 聚合物層中所包含之聚合物的標準介電損耗正切小於0.002為較佳，0.0015以下為更佳，0.001以下為進一步較佳。下限值並不受特別限制，例如可以為0.0001以上。 聚合物層中所包含之聚合物的種類並不受特別限制，例如可以舉出液晶聚合物、氟樹脂、聚醯亞胺及改質聚醯亞胺。其中，液晶聚合物或氟樹脂為較佳，液晶聚合物為更佳。 以下，以包含液晶聚合物之聚合物層為代表例，對聚合物層的構成進行更詳細說明。
（液晶聚合物） 樹脂層及聚合物層中所包含之液晶聚合物並不受特別限制，例如可以舉出可熔融成型的液晶聚合物。 作為液晶聚合物，熱致液晶聚合物為較佳。熱致液晶聚合物係指在既定的溫度範圍下進行加熱時在熔融狀態下顯示液晶性之聚合物。 只要熱致液晶聚合物係能夠熔融成型之液晶聚合物，則關於其化學組成並不受特別限制，例如，可以舉出熱塑性液晶聚酯及醯胺鍵被導入到熱塑性液晶聚酯中之熱塑性聚酯醯胺。 作為液晶聚合物，例如能夠使用國際公開第2015/064437號說明書及日本特開2019-116586號公報中記載的熱塑性液晶聚合物。
作為更具體的液晶聚合物，可以舉出具有來自於選自包括芳香族羥基羧酸、芳香族或脂肪族二醇、芳香族或脂肪族二羧酸、芳香族二胺、芳香族羥基胺及芳香族胺基羧酸之群組中之至少1個之重複單元之熱塑性液晶聚酯或熱塑性液晶聚酯醯胺。
作為芳香族羥基羧酸，可以舉出對羥基苯甲酸、間羥基苯甲酸、6-羥基-2-萘甲酸及4-（4-羥基苯基）苯甲酸。該等的化合物可以具有鹵素原子、低級烷基及苯基等的取代基。其中，對羥基苯甲酸或6-羥基-2-萘甲酸為較佳。 作為芳香族或脂肪族二醇，芳香族二醇為較佳。作為芳香族二醇，可以舉出氫醌、4,4'-二羥基聯苯、3,3'-二甲基-1,1'-聯苯-4,4'-二醇及該等的醯化物，氫醌或4,4'-二羥基聯苯為較佳。 作為芳香族或脂肪族二羧酸，芳香族二羧酸為較佳。作為芳香族二羧酸，可以舉出對苯二甲酸、間苯二甲酸及2,6-萘二羧酸，對苯二甲酸為較佳。 作為芳香族二胺、芳香族羥基胺及芳香族胺基羧酸，例如可以舉出對苯二胺、4-胺基苯酚、及4-胺基苯甲酸。
液晶聚合物在上述的重複單元中，包含來自於二羧酸（芳香族或脂肪族二羧酸）之重複單元為較佳，從低介電化更優異的觀點考慮，包含2種以上來自於二羧酸之重複單元為更佳。作為該情況的二羧酸，上述的芳香族二羧酸為較佳，對苯二甲酸、間苯二甲酸或2,6-萘二羧酸為更佳。
又，液晶聚合物具有選自包括下述式（1）～式（3）所表示之重複單元之群組中之至少1個為較佳。 -O-Ar1-CO-（1） -CO-Ar2-CO-（2） -X-Ar3-Y-（3） 在式（1）中，Ar1表示伸苯基、伸萘基或伸聯苯基。 在式（2）中，Ar2表示伸苯基、伸萘基、伸聯苯基或下述式（4）所表示之基團。 在式（3）中、Ar3表示伸苯基、伸萘基、伸聯苯基或下述式（4）所表示之基團，X及Y分別獨立地表示氧原子或亞胺基。 -Ar4-Z-Ar5-（4） 在式（4）中，Ar4及Ar5分別獨立地表示伸苯基或伸萘基，Z表示氧原子、硫原子、羰基、磺醯基或伸烷基。 上述伸苯基、上述伸萘基及上述伸聯苯基亦可以具有選自包括鹵素原子、烷基及芳基之群組中之取代基。
其中，液晶聚合物具有選自包括來自於上述式（1）所表示之芳香族羥基羧酸之重複單元、來自於上述式（3）所表示之、X及Y均為氧原子的芳香族二醇重複單元及來自於上述式（2）所表示之芳香族二羧酸之重複單元之群組中之至少1個為較佳。 又，液晶聚合物至少具有來自於芳香族羥基羧酸之重複單元為更佳，具有選自包括來自於對羥基苯甲酸之重複單元及來自於6-羥基-2-萘甲酸之重複單元之群組中之至少1個為進一步較佳，具有來自於對羥基苯甲酸之重複單元及來自於6-羥基-2-萘甲酸之重複單元為特佳。
又，作為其他較佳的態樣，從本發明的效果更優異的觀點考慮，液晶聚合物具有選自包括來自於6-羥基-2-萘甲酸之重複單元、來自於芳香族二醇之重複單元、來自於對苯二甲酸之重複單元及來自於2,6-萘二羧酸之重複單元之群組中之至少1個為更佳，具有所有來自於6-羥基-2-萘甲酸之重複單元、來自於芳香族二醇之重複單元、來自於對苯二甲酸之重複單元及來自於2,6-萘二羧酸之重複單元為進一步較佳。
當液晶聚合物包含來自於芳香族羥基羧酸之重複單元之情況下，其組成比相對於液晶聚合物的所有重複單元為50～65莫耳%為較佳。又，液晶聚合物僅具有來自於芳香族羥基羧酸之重複單元亦為較佳。 當液晶聚合物包含來自於芳香族二醇之重複單元之情況下，其組成比相對於液晶聚合物的所有重複單元為17.5～25莫耳%為較佳。 當液晶聚合物包含來自於芳香族二羧酸之重複單元之情況下，其組成比相對於液晶聚合物的所有重複單元為11～23莫耳%為較佳。 當液晶聚合物包含來自於芳香族二胺、芳香族羥基胺及芳香族胺基羧酸中任一種之重複單元之情況下，其組成比相對於液晶聚合物的所有重複單元為2～8莫耳%為較佳。
液晶聚合物的合成方法並不受特別限制，能夠藉由熔融聚合、固相聚合、溶液聚合及漿料聚合等的公知的方法聚合上述化合物，藉此進行合成。 作為液晶聚合物，亦可以使用市售品。作為液晶聚合物的市售品，例如，可以舉出Polyplastics Co., Ltd.製造之“Laperos”、Celanese Corporation製造之“Vectra”、UENO FINE CHEMICALS INDUSTRY,LTD.製造之“UENO LCP”、Sumitomo Chemical Co., Ltd.製造之“Sumika Super LCP”、ENEOS Corporation製造之“Zider”及Toray Industries, Inc.製造之“Siveras”。 再者，液晶聚合物可以在聚合物層內，與作為任意成分的交聯劑或相容成分（反應性相容化劑）等形成化學鍵。關於這點，對於除了液晶聚合物以外的成分亦相同。
能夠容易地製造標準介電損耗正切小於0.002的樹脂層，進而，從本發明的效果更優異的觀點考慮，液晶聚合物的標準介電損耗正切小於0.002為較佳，0.0015以下為更佳，0.001以下為進一步較佳。下限值並不受特別限制，例如可以為0.0001以上。 再者，當樹脂層包含2種以上的液晶聚合物之情況下，“液晶聚合物的介電損耗正切”係指2種以上的液晶聚合物的介電損耗正切的質量平均值。
樹脂層中所包含之液晶聚合物的標準介電損耗正切能夠藉由下述的方法測量。 首先，在相對於樹脂層的總質量的1000質量倍的有機溶劑（例如，五氟苯酚）中浸漬之後，在120℃下加熱12小時，使包含液晶聚合物之有機溶劑可溶成分溶出到有機溶劑中。接著，藉由過濾分離包含液晶聚合物之溶出液與非溶出成分。接著，在溶出液中添加作為不良溶劑的丙酮，使液晶聚合物析出，藉由過濾分離析出物。 將所得到的析出物填充於PTFE（聚四氟乙烯）製軟管（外徑2.5mm、內徑1.5mm、長度10mm）中，使用空腔共振器（例如，KANTO Electronic Application and Development Inc.製“CP-531”）在溫度23℃及頻率28GHz的條件下，藉由空腔共振器微擾法測量介電特性，藉由Bruggeman公式與空隙率校正PTFE製軟管內的空隙的影響，藉此得到液晶聚合物的標準介電損耗正切。 上述空隙率（軟管內中之空隙的體積率）按以下方式計算。藉由上述軟管的內徑及長度求出軟管內的空間的體積。接著，測量填充析出物前後的軟管的重量求出經填充的析出物的質量後，藉由所得到的質量與析出物的比重，求出經填充的析出物的體積。將如此所得到的析出物的體積除以在上述求得的軟管內的空間的體積來算出填充率，藉此能夠算出空隙率。 再者，當使用液晶聚合物的市售品之情況下，亦可以使用記載為其市售品的目錄值之介電損耗正切的數值。
作為液晶聚合物，從耐熱性更優異的觀點考慮，熔點Tm為250℃以上為較佳，280℃以上為更佳，310℃以上為進一步較佳。 液晶聚合物的熔點Tm的上限值沒有特別限制，但從成型性更優異的觀點考慮，400℃以下為較佳，380℃以下為更佳。 液晶聚合物的熔點Tm係能夠藉由使用示差掃描量熱計（Shimadzu Corporation製“DSC-60A”）測量顯現吸熱峰之溫度而求出。當使用液晶聚合物的市售品之情況下，亦可以使用記載為其市售品的目錄值之熔點Tm。
液晶聚合物的數量平均分子量（Mn）沒有特別限制，但1萬～60萬為較佳，3萬～15萬為更佳。 液晶聚合物的數量平均分子量為藉由GPC測量之聚苯乙烯換算值，能夠藉由以上述的樹脂層的數量平均分子量的測量方法為準之方法進行測量。
液晶聚合物可以單獨使用一種，亦可以組合使用兩種以上。 液晶聚合物的含量相對於樹脂層的總質量為40～99.9質量%為較佳，50～95質量%為更佳，60～90質量%為進一步較佳。 再者，樹脂層中之液晶聚合物及後述的成分的含量能夠藉由紅外光譜法及氣相層析-質譜法等公知的方法進行測量。
（任意成分） 聚合物層可以包含除了上述聚合物以外的任意成分。作為任意成分，可以舉出聚烯烴、其他聚合物、相容成分、熱穩定劑、交聯劑及潤滑劑。
-聚烯烴- 聚合物層可以包含聚烯烴。 在本說明書中，“聚烯烴”係指具有來自於烯烴之重複單元之聚合體（聚烯烴樹脂）。 聚合物層包含液晶聚合物和聚烯烴為較佳，包含液晶聚合物、聚烯烴及相容成分為更佳。 藉由與液晶聚合物一同使用聚烯烴，能夠製造具有由聚烯烴形成之分散相之樹脂層。關於具有上述分散相之樹脂層的製造方法將進行後述。
聚烯烴可以係直鏈狀，亦可以係支鏈狀。又，如聚環烯烴，聚烯烴可以具有環狀結構。 作為聚烯烴，例如，可以舉出聚乙烯、聚丙烯（PP）、聚甲基戊烯（Mitsui Chemicals, Inc.製造之TPX等）、加氫聚丁二烯、環烯烴聚合物（COP、Zeon Corporation製造之Zeonoa等）及環烯烴共聚物（COC、Mitsui Chemicals, Inc.製造之Apel等）。 聚乙烯可以係高密度聚乙烯（HDPE）及低密度聚乙烯（LDPE）中的任意者。又，聚乙烯可以係直鏈狀低密度聚乙烯（LLDPE）。
聚烯烴可以係烯烴與丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯、苯乙烯和/或乙酸乙烯酯系單體之類的除了烯烴以外的共聚合成分的共聚物。 作為上述共聚物的聚烯烴，例如，可以舉出苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯共聚物（SEBS）。SEBS可以加氫。 其中，從本發明的效果更加優異的觀點考慮，除了烯烴以外的共聚合成分的共聚合比小為較佳，不包含共聚合成分為更佳。例如，上述共聚合成分的含量相對於聚烯烴的總質量為0～40質量%為較佳，0～5質量%為更佳。 又，聚烯烴實質上不包含後述的反應性基為較佳，具有反應性基之重複單元的含量相對於聚烯烴的總質量為0～3質量%為較佳。
作為聚烯烴，聚乙烯、COP或COC為較佳，聚乙烯為更佳，低密度聚乙烯（LDPE）為進一步較佳。
聚烯烴可以單獨使用1種，亦可以使用2種以上。 當聚合物層包含聚烯烴之情況下，從聚合物層的表面性更優異的觀點考慮，其含量相對於聚合物層（或樹脂層）的總質量為0.1質量%以上為較佳，5質量%以上為更佳。上限沒有特別限制，從聚合物層的平滑性更優異的觀點考慮，相對於聚合物層（或樹脂層）的總質量為50質量%以下為較佳，40質量%以下為更佳，25質量%以下為進一步較佳。又，聚烯烴的含量為50質量%以下的情況下，容易充分提高熱變形溫度，並且能夠使焊接耐熱性良好。
-相容成分- 作為相容成分，例如，可以舉出具有對液晶聚合物的相容性或親和性高的部分之聚合物（非反應性相容劑）及具有對液晶聚合物的末端的酚性羥基或羧基的反應性基之聚合物（反應性相容劑）。 作為反應性相容劑所具有之反應性基，環氧基或順丁烯二酸酐基為較佳。 作為相容成分，具有對聚烯烴的相容性或親和性高的部分之共聚物為較佳。又，當薄膜包含聚烯烴及相容成分之情況下，作為相容成分，從能夠將聚烯烴微分散化之觀點考慮，反應性相容化劑為較佳。 再者，相容成分（尤其反應性相容化劑）在聚合物層中，可以形成液晶聚合物等的成分與化學鍵。
作為反應性相容劑，例如，可以舉出含環氧基之聚烯烴系共聚物、含環氧基之乙烯系共聚物、含順丁烯二酸酐之聚烯烴系共聚物、含順丁烯二酸酐之乙烯基共聚物、含㗁唑啉基之聚烯烴系共聚物、含㗁唑啉基之乙烯系共聚物及含羧基之烯烴系共聚物。其中，含環氧基之聚烯烴系共聚物或順丁烯二酸酐接枝聚烯烴系共聚物為較佳。
作為含環氧基之聚烯烴系共聚物，例如，可以舉出乙烯/甲基丙烯酸環氧丙酯共聚物、乙烯/甲基丙烯酸環氧丙酯/乙酸乙烯酯共聚物、乙烯/甲基丙烯酸環氧丙酯/丙烯酸甲酯共聚物、對乙烯/甲基丙烯酸環氧丙酯共聚物的聚苯乙烯接枝共聚物（EGMA-g-PS）、對乙烯/甲基丙烯酸環氧丙酯共聚物的聚甲基丙烯酸甲酯接枝共聚物（EGMA-g-PMMA）及對乙烯/甲基丙烯酸環氧丙酯共聚物的丙烯腈/苯乙烯接枝共聚物（EGMA-g-AS）。 作為含環氧基之聚烯烴系共聚物的市售品，例如，可以舉出Sumitomo Chemical Co., Ltd.製造之Bond First 2C及BONDFAST E；ARKEMA K.K. 製造之Lotadar；以及NOF CORPORATION製造之Modiper A4100及Modiper A4400。
作為含環氧基之乙烯系共聚物，例如，可以舉出甲基丙烯酸環氧丙酯接枝聚苯乙烯（PS-g-GMA）、甲基丙烯酸環氧丙酯接枝聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA-g-GMA）及甲基丙烯酸環氧丙酯接枝聚丙烯腈（PAN-g-GMA）。
作為含順丁烯二酸酐之聚烯烴系共聚物，例如，可以舉出順丁烯二酸酐接枝聚丙烯（PP-g-MAH）、順丁烯二酸酐接枝乙烯/丙烯橡膠（EPR-g-MAH）及順丁烯二酸酐接枝乙烯/丙烯/二烯橡膠（EPDM-g-MAH）。 作為含順丁烯二酸酐之聚烯烴系共聚物的市售品，例如，可以舉出ARKEMA K.K.製造之Orevac G系列；及Dow Chemical Company製造之FUSABOND E系列。
作為含順丁烯二酸酐之乙烯基共聚物，例如，可以舉出順丁烯二酸酐接枝聚苯乙烯（PS-g-MAH）、順丁烯二酸酐接枝苯乙烯/丁二烯/苯乙烯共聚物（SBS-g-MAH）、順丁烯二酸酐接枝苯乙烯/乙烯/丁烯/苯乙烯共聚物（SEBS-g-MAH）及苯乙烯/順丁烯二酸酐共聚物以及丙烯酸酯/順丁烯二酸酐共聚物。 作為含順丁烯二酸酐之乙烯基共聚物的市售品，可以舉出Asahi Kasei Corporation製造之Tuftec M系列（SEBS-g-MAH）。
作為相容成分，除此之外，可以舉出㗁唑啉系相容劑（例如，雙㗁唑啉-苯乙烯-順丁烯二酸酐共聚物、雙㗁唑啉-順丁烯二酸酐改質聚乙烯及雙㗁唑啉-順丁烯二酸酐改質聚丙烯）、彈性體系相容劑（例如，芳香族系樹脂、石油樹脂）、乙烯甲基丙烯酸環氧丙酯共聚物、乙烯順丁烯二酸酐丙烯酸乙酯共聚物、乙烯甲基丙烯酸環氧丙酯-丙烯腈苯乙烯、酸改質型聚乙烯石蠟、COOH化聚乙烯接枝聚合物、COOH化聚丙烯接枝聚合物、聚乙烯-聚醯胺接枝共聚物、聚丙烯-聚醯胺接枝共聚物、甲基丙烯酸甲酯-丁二烯-苯乙烯共聚物、丙烯腈-丁二烯橡膠、EVA-PVC-接枝共聚物、乙酸乙烯基-乙烯共聚物、乙烯-α-烯烴共聚物、丙烯-α-烯烴共聚物、加氫苯乙烯-異丙烯-嵌段共聚物以及胺改質苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物。
又，作為相容成分，可以使用離子聚合物樹脂。 作為這種離子聚合物樹脂，例如，可以舉出乙烯-甲基丙烯酸共聚物離子聚合物、乙烯-丙烯酸共聚物離子聚合物、丙烯-甲基丙烯酸共聚物離子聚合物、丙烯-丙烯酸共聚物離子聚合物、丁烯-丙烯酸共聚物離子聚合物、乙烯-乙烯基磺酸共聚物離子聚合物、苯乙烯-甲基丙烯酸共聚物離子聚合物、磺化聚苯乙烯離子聚合物、氟系離子聚合物、遙螯聚丁二烯丙烯酸離子聚合物、磺化乙烯-丙烯-二烯共聚物離子聚合物、氫化聚五聚物（polypentamer）離子聚合物、聚五聚物離子聚合物、聚（乙烯吡啶鹽）離子聚合物、聚（乙烯基三甲基銨鹽）離子聚合物、聚（乙烯基苄基鏻鹽）離子聚合物、苯乙烯-丁二烯丙烯酸共聚物離子聚合物、聚胺酯離子聚合物、磺化苯乙烯-2-丙烯醯胺-2-甲基丙烷硫酸鹽離子聚合物、酸-胺離子聚合物、脂肪族系紫羅烯（Ionene）及芳香族系紫羅烯。
當聚合物層包含相容成分之情況下，其含量相對於聚合物層（或樹脂層）的總質量為0.05～30質量%為較佳，0.1～20質量%為更佳，0.5～10質量%為進一步較佳。
-熱穩定劑- 以抑制熔融擠出製膜時的熱氧化劣化，改善聚合物層表面的平面性及平滑性為目的，聚合物層可以包含熱穩定劑。 作為熱穩定劑，例如，可以舉出：具有自由基捕獲作用之苯酚系穩定劑及胺系穩定劑；具有過氧化物的分解作用之亞磷酸酯系穩定劑及硫系穩定劑；以及具有自由基捕獲作用及過氧化物的分解作用之混合型穩定劑。
作為苯酚系穩定劑，例如，可以舉出受阻酚系穩定劑、半受阻酚系穩定劑及低受阻酚系穩定劑。 作為低受阻酚系穩定劑的市售品，例如，可以舉出：ADEKA CORPORATION製造之ADEKASTAB AO-20、AO-50、AO-60及AO-330；以及BASF公司製造之Irganox259、1035及1098。 作為半受阻酚系穩定劑的市售品，例如，可以舉出：ADEKA CORPORATION製造之ADEKASTAB AO-80；及BASF公司製造之Irganox245。 作為低受阻酚系穩定劑的市售品，例如，可以舉出OUCHI SHINKO CHEMICAL INDUSTRIAL CO.,LTD.製造之Nocrack 300；以及ADEKA CORPORATION製造之ADEKASTAB AO-30及AO-40。 作為亞磷酸酯系穩定劑的市售品，例如，可以舉出ADEKA CORPORATION製造之ADEKASTAB 2112、PEP-8、PEP-36及HP-10。 作為混合型穩定劑的市售品，例如，可以舉出Sumitomo Chemical Company, Limited製造之SUMILIZER GP。
作為熱穩定劑，從熱穩定化效果更優異的觀點考慮，受阻酚系穩定劑、半受阻酚系穩定劑或亞磷酸酯系穩定劑為較佳，受阻酚系穩定劑為更佳。另一方面，從電特性的觀點考慮，半受阻酚系穩定劑或亞磷酸酯系穩定劑為更佳。
熱穩定劑可以單獨使用1種，亦可以使用2種以上。 當聚合物層包含熱穩定劑之情況下，熱穩定劑的含量相對於聚合物層（或樹脂層）的總質量為0.0001～10質量%為較佳，0.01～5質量%為更佳，0.1～2質量%為進一步較佳。
-添加劑- 聚合物層可以包含除了上述成分以外的添加劑。作為添加劑，可以舉出可塑劑、潤滑劑、無機粒子及有機粒子以及UV吸收材料。
作為可塑劑，可以舉出烷基鄰苯二甲醯基乙醇酸烷基酯化合物、雙酚化合物（雙酚A、雙酚F）、磷酸酯化合物、羧酸酯化合物及多元醇。可塑劑的含量相對於樹脂層的總質量可以為0～5質量%。 作為潤滑劑，可以舉出脂肪酸酯及金屬皂（例如硬脂酸無機鹽）。潤滑劑的含量相對於聚合物層（或樹脂層）的總質量可以為0～5質量%。 聚合物層可以含有補強材料、消光劑、介電常數或作為介電損耗正切改良材料可以含有無機粒子和/或有機粒子。作為無機粒子，可以舉出二氧化矽、氧化鈦、硫酸鋇、滑石、二氧化鋯、氧化鋁、氮化矽、碳化矽、碳酸鈣、矽酸鹽、玻璃珠、石墨、碳化鎢、碳黑、黏土、雲母、碳纖維、玻璃纖維及金屬粉。作為有機粒子，可以舉出交聯丙烯酸及交聯苯乙烯。無機粒子及有機粒子的含量相對於聚合物層（或樹脂層）的總質量可以為0～50質量%。 作為UV吸收材料，可以舉出水楊酸酯化合物、二苯甲酮化合物、苯并三唑化合物、取代丙烯腈化合物及s-三口井化合物。UV吸收材料的含量相對於聚合物層（或樹脂層）的總質量可以為0～5質量%。
又，在不損害本發明的效果的範圍內，聚合物層可以包含除標準介電損耗正切低的聚合物以外的聚合物成分。 作為聚合物成分，例如可以舉出聚對酞酸乙二酯、改質聚對酞酸乙二酯、聚碳酸酯、聚芳酯、聚醯胺、聚苯硫醚及聚酯醚酮等的熱塑性聚合物。
聚合物層的厚度為5～1000μm為較佳，10～500μm為更佳，20～300μm為進一步較佳。 再者，聚合物層的厚度為藉由使用掃描式電子顯微鏡（SEM：Scanning Electron Microscope）觀察積層體的厚度方向的剖面而得到之觀察圖像，測量任意不同的100點處之聚合物層的厚度而得到之測量值的算術平均值。
＜密接樹脂層＞ 為了提高與金屬層的密接性，樹脂層為在與金屬層接觸之表面具有密接樹脂層為較佳。 作為密接樹脂層，能夠使用在覆銅積層板等的配線板的製造中所使用之公知的接著層，例如可以舉出由包含公知的黏合劑樹脂之接著劑組成物的硬化物構成之層。
（黏合劑樹脂） 密接樹脂層包含黏合劑樹脂為較佳。 作為黏合劑樹脂，例如可以舉出（甲基）丙烯酸樹脂、聚桂皮酸乙烯酯、聚碳酸酯、聚醯亞胺、聚醯胺醯亞胺、聚酯醯亞胺、聚醚醯亞胺、聚醚酮、聚醚醚酮、聚醚碸、聚碸、聚對二甲苯、聚酯、聚乙烯醇縮醛、聚氯乙烯、聚乙酸乙烯酯、聚醯胺、聚苯乙烯、聚胺酯、聚乙烯醇、醯化纖維素、氟化樹脂、液晶聚合物、間規聚苯乙烯、矽酮樹脂、環氧基矽酮樹脂、酚樹脂、醇酸樹脂、環氧樹脂、順丁烯二酸樹脂、三聚氰胺樹脂、脲樹脂、芳香族磺醯胺、苯胍胺樹脂、矽酮彈性體、脂肪族聚烯烴（例如，聚乙烯及聚丙烯）以及環狀烯烴共聚物。其中，聚醯亞胺、液晶聚合物、間規聚苯乙烯或環狀烯烴共聚物為較佳，聚醯亞胺為更佳。
黏合劑樹脂可以單獨使用1種，亦可以使用2種以上。 黏合劑樹脂的含量相對於密接樹脂層的總質量為60～99.9質量%為較佳，70～99.0質量%為更佳，80～97.0質量%為進一步較佳。
（反應性化合物） 密接樹脂層可以包含具有反應性基之化合物的反應物。以下，將具有反應性基之化合物及其反應物亦統稱為“反應性化合物”。 密接樹脂層包含反應性化合物為較佳。 反應性化合物所具有之反應性基為可存在於聚合物層的表面的基團（尤其，具有羧基及羥基等的氧原子之基團）和能夠反應的基團為較佳。 作為反應性基，例如可以舉出環氧基、氧雜環丁基、異氰酸酯基、酸酐基、碳二醯亞胺基、N-羥基酯基、乙二醛基、醯亞胺酯基、鹵化烷基及硫醇基，選自包括來自於環氧基、酸酐基及碳二醯亞胺基之群組中之至少1種的基團為較佳，環氧基為更佳。
作為具有環氧基之反應性化合物的具體例，可以舉出芳香族環氧丙基胺化合物（例如，N,N-二環氧丙基-4-環氧丙基氧苯胺、4,4’-亞甲基雙（N,N-二環氧丙基苯胺）、N,N-二環氧丙基-鄰甲苯胺及N,N,N’,N’-四環氧丙基-間苯二甲胺、4-第三丁基苯基環氧丙基醚）、脂肪族環氧丙基胺化合物（例如，1,3-雙（二環氧丙基胺基甲基）環己烷等）以及脂肪族環氧丙基醚化合物（例如，山梨醇聚環氧丙基醚）。其中，從本發明的效果更優異的觀點考慮，芳香族環氧丙基胺化合物為較佳。
作為具有酸酐基之反應性化合物的具體例，可以舉出四羧酸二酐（例如，3,3’,4,4’-二苯甲酮四羧酸二酐、3,3’,4,4’-聯苯四羧酸二酐、均苯四甲酸二酐、2,3,3’,4’-聯苯四羧酸二酐、氧雙鄰苯二甲酸酐、二苯基碸3,4,3',4'-四羧酸二酐、雙（3,4-二羧基苯基）硫醚二酐、2,2-雙（3,4-二羧基苯基）-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷二酐、2,3,3’,4’-二苯甲酮四羧酸二酐、雙（3,4-二羧基苯基）甲烷二酐、2,2-雙（3,4-二羧基苯基）丙烷二酐、對-伸苯基雙（偏苯三甲酸單酯酸酐）、對-聯伸苯基雙（偏苯三甲酸單酯酸酐）、間聯三苯-3,4,3’,4’-四羧酸二酐、對聯三苯-3,4,3’,4’-四羧酸二酐、1,3-雙（3,4-二羧基苯氧基）苯二酐、1,4-雙（3,4-二羧基苯氧基）苯二酐、1,4-雙（3,4-二羧基苯氧基）聯苯二酐、2,2-雙〔（3,4-二羧基苯氧基）苯基〕丙烷二酐、2,3,6,7-萘四羧酸二酐、1,4,5,8-萘四羧酸二酐及4,4’-（2,2-六氟亞異丙基）二鄰苯二甲酸二酐）。
作為具有碳二醯亞胺基之反應性化合物的具體例，可以舉出單碳二醯亞胺化合物（例如，二環己基碳二醯亞胺、二異丙基碳二醯亞胺、二甲基碳二醯亞胺、二異丁基碳二醯亞胺、二辛基碳二醯亞胺、第三丁基異丙基碳二醯亞胺、二苯基碳二醯亞胺、二-第三丁基碳二醯亞胺、二-β-萘基碳二醯亞胺、及N,N’-二-2,6-二異丙基苯基碳二醯亞胺）以及聚碳二醯亞胺化合物（例如，藉由美國專利第2941956號說明書、日本特公昭47-033279號公報、J.Org.Chem.28卷、p2069-2075（1963）及Chemical Review 1981、81卷、第4號、p.619-621等中所記載之方法所製造之化合物）。 作為具有碳二醯亞胺基之反應性化合物的市售品，可以舉出卡博萊特（Carbodilite）（註冊商標）HMV-8CA、LA-1及V-03（均為Nisshinbo Chemical Inc.製）、Stabaxol（註冊商標）P、P100及P400（均為Lanxess AG製）以及穩定劑（stabilizer）9000（商品名、Raschig Chemie公司製）等。
反應性化合物所具有之反應性基的數量為1個以上，但從金屬層的密接性更優異的觀點考慮，3個以上為較佳。 從本發明的效果更優異的觀點考慮，反應性化合物所具有之反應性基的數量為6個以下為較佳，5個以下為更佳，4個以下為進一步較佳。 作為具有反應性基之化合物的反應物，只要為來自於具有反應性基之化合物之化合物，並不受特別限制，例如可以舉出具有反應性基之化合物的反應性基與存在於聚合物薄膜的表面之包含氧原子之基團反應而得之反應物。
反應性化合物可以單獨使用1種，亦可以使用2種以上。 從本發明的效果及與金屬層的密接性的平衡更優異的觀點考慮，反應性化合物的含量相對於密接樹脂層的總質量為0.1～40質量%為較佳，1～30質量%為更佳，3～20質量%為進一步較佳。
密接樹脂層可以包含除了反應性化合物及黏合劑樹脂以外的成分（以下，亦稱為“添加劑”。）。 作為添加劑，可以舉出無機填料、硬化觸媒及阻燃劑等。 添加劑的含量相對於密接樹脂層的總質量為0.1～40質量%為較佳，1～30質量%為更佳，3～20質量%為進一步較佳。
（殘留溶劑） 在密接樹脂層中可以包含有溶劑。 在本說明書中，“溶劑”係指有機溶劑，且不包含水。“有機溶劑”係指在25℃且大氣壓下為液體的有機化合物。 作為密接樹脂層中所包含之溶劑，例如可以舉出作為溶劑包含於後述的密接樹脂層形成用組成物中之有機溶劑。
從本發明的效果更優異的觀點及從能夠更抑制由殘留溶劑引起的氣泡產生之觀點考慮，密接樹脂層中之溶劑的含量相對於密接樹脂層的總質量為500質量ppm以下為較佳，300質量ppm以下為更佳，200質量ppm以下為進一步較佳，50質量ppm以下為特佳。下限值並不受特別限制，亦可以為0質量ppm以上，但相對於密接樹脂層的總質量為0.1質量ppm以上為較佳，5質量ppm以上為更佳。 密接樹脂層中之溶劑的含量能夠藉由變更乾燥溫度、乾燥風速和/或乾燥時間進行調整。 再者，關於密接樹脂層中所包含之溶劑的含量，尤其在酮化合物等的溶劑中，即使在將積層體於23℃、1氣壓的環境下保管期間，亦趨於大致不變動。
（密接樹脂層的物性） -厚度- 從本發明的效果更優異的觀點考慮，密接樹脂層的厚度為1μm以下為較佳，0.8μm以下為更佳，0.7μm以下為進一步較佳，0.6μm以下為特佳。下限沒有特別限制，從金屬層與樹脂層的密接性更優異的觀點考慮，0.05μm以上為較佳，0.1μm以上為更佳，0.2μm以上為進一步較佳。 又，從本發明的效果及與金屬層的密接性的平衡更優異的觀點考慮，密接樹脂層的厚度與聚合物層的厚度之比率為0.1～2%為較佳，0.2～1.6%為更佳。 再者，上述的密接樹脂層的厚度為每一層密接樹脂層的厚度。 密接樹脂層的厚度能夠按照上述的聚合物層的厚度的測量方法進行測量。
-彈性模數- 從與金屬層的密接性更優異的觀點考慮，密接樹脂層的彈性模數為0.8GPa以上為較佳，1.0GPa以上為更佳，1.1GPa以上為進一步較佳，1.2GPa以上為特佳。密接樹脂層的彈性模數的上限值並不受特別限制，例如為5GPa以下。 密接樹脂層的彈性模數為按照ISO14577所測量之壓入彈性模數，具體測量方法記載於後述的實施例欄中。 密接樹脂層的彈性模數能夠藉由改變黏合劑樹脂與反應性化合物的比率來進行調整。
＜樹脂層的物性＞ （厚度） 樹脂層的厚度為5～1000μm為較佳，10～500μm為更佳，20～300μm為進一步較佳。 樹脂層的厚度能夠按照上述的聚合物層的厚度的測量方法進行測量。
（分散相） 當樹脂層包含聚烯烴之情況下，聚烯烴在樹脂層中形成分散相為較佳。 上述分散相對應於所謂在內部具有海島結構之樹脂層中之島的部分。 在樹脂層形成海島結構以使聚烯烴作為分散相存在之方法並不受限制，例如，能夠藉由將樹脂層中所包含之液晶聚合物及聚烯烴的含量分別調整在上述的較佳含量的範圍，形成聚烯烴的分散相。
從平滑性更優異的觀點考慮，上述分散相的平均分散直徑為0.001～50.0μm為較佳，0.005～20.0μm為更佳，0.01～10.0μm為進一步較佳。
分散相係偏平狀亦較佳，偏平狀的分散相的平坦面相對於樹脂層的表面大致平行為較佳。 又，從減小樹脂層的各向異性之觀點考慮，當從相對於樹脂層的表面垂直的方向觀察時，扁平狀的分散相的平坦面為略圓形為較佳。認為若這種分散相分散於樹脂層中，則能夠吸收樹脂層中產生的尺寸變化，能夠實現更優異之表面性及平滑性。 上述分散相的平均分散直徑及分散相的形狀可以藉由使用掃描式電子顯微鏡（SEM：Scanning Electron Microscope）觀察積層體的厚度方向的剖面而得到之觀察圖像求出。分散相的平均分散直徑的詳細的測量方法記載於後述的實施例欄中。
積層體依據需要亦可以具有除了樹脂層及金屬層以外的其他層。作為其他層，可以舉出防銹層及耐熱層。
〔積層體的物性〕 積層體中之樹脂層與金屬層的剝離強度超過0.5kN/m為較佳，0.55kN/m以上為更佳，0.6kN/m以上為進一步較佳，0.65kN/m以上為特佳。上述剝離強度越大，樹脂層與金屬層的密接性越優異。 積層體的剝離強度的上限值並不受特別限制，可以為1.0以上。 積層體的剝離強度的測量方法記載於後述的實施例欄中。
[積層體的製造方法] 積層體的製造方法並不受特別限制，例如可以舉出具有以下製程之方法：使用包含構成樹脂層之成分之組成物製作樹脂薄膜之製程（以下，亦稱為“製程1”。）、及藉由將在製程1中製作而成之樹脂薄膜與由構成金屬層之金屬構成之金屬箔貼合在一起，接著在高溫條件下對樹脂薄膜與金屬箔進行壓接，製造具有樹脂層與金屬層之積層體之製程（以下，亦稱為“製程2”。）。
〔製程1〕 樹脂薄膜的製作方法並不受特別限制，例如可以舉出如下方法，該方法至少具有如下製程：使用包含構成上述聚合物層之成分之組成物製作聚合物薄膜之製程（以下，亦稱為“製程1A”。），依據情況，進一步具有如下製程：將密接樹脂層形成用組成物附著於在製程1A中製作而成之聚合物薄膜上，製作具有聚合物薄膜和密接樹脂層之帶有密接樹脂層之聚合物薄膜（樹脂薄膜）之製程（以下，亦稱為“製程1B”。）。
＜製程1A＞ 作為製作聚合物薄膜之製程1A，並不受特別限制，例如可以舉出如下方法，該方法具有如下製程：混煉構成上述的聚合物層之成分獲得顆粒之造粒製程、及使用上述顆粒形成樹脂薄膜之製膜製程。 以下，以製作包含液晶聚合物之聚合物薄膜的情況為例，對各製程進行說明。
＜造粒製程＞ （1）原料形態 使用於薄膜製膜之液晶聚合物等的聚合物還能夠以該形態直接使用顆粒形狀、薄片狀或粉體狀態者，但以製膜的穩定化或添加劑（係指除了液晶聚合物以外的成分。以下相同。）的均勻分散為目的，使用擠出機對1種以上的原料（係指聚合物及添加劑中的至少一個。以下相同。）進行混煉並使用進行造粒而獲得之顆粒為較佳。
（2）乾燥或藉由通氣孔來代替乾燥 在進行造粒之前，提前對液晶聚合物及添加劑進行乾燥為較佳。作為乾燥方法，具備使露點低的加熱風進行循環及藉由真空乾燥來除濕之方法等。尤其，當容易氧化的樹脂之情況下，真空乾燥或使用非活性氣體之乾燥為較佳。
（3）原料供給法 原料供給法可以係在混煉造粒之前預先混合原料來供給之方法，亦可以係分別供給原料以使其在擠出機內成為一定比例之方法，亦可以係組合兩者之方法。
（4）擠出時的氣氛 當熔融擠出時，在不妨礙均勻分散之範圍內，盡可能防止熱和氧化劣化為較佳，使用真空泵來減壓或流入非活性氣體來降低氧濃度亦係有效。該等方法可以單獨實施，亦可以組合實施。
（5）溫度 混煉溫度設為液晶聚合物及添加劑的熱分解溫度以下為較佳，在擠出機的負載及均勻混煉性的下降不成問題之範圍內，盡可能地設為低溫為較佳。
（6）壓力 造粒時的混煉樹脂壓力係在0.05～30MPa下進行為較佳。當容易藉由剪切而產生著色或凝膠之樹脂之情況下，在擠出機內施加1～10MPa左右的內壓以使雙軸擠出機內填滿樹脂原料為較佳。
（7）製粒（Pelletize）方法 作為切粒方法，一般係將以麵條狀擠出之物質在水中固化之後，進行裁切之方法，但亦可以在藉由擠出機熔融之後，利用一邊在水中用模嘴直接擠出一邊進行切割之水下切割法或以熱的狀態進行切割之熱切割法來進行造粒。
（8）顆粒尺寸 顆粒尺寸的剖面積為1～300mm 2，長度為1～30mm為較佳，剖面積為2～100mm 2，長度為1.5～10mm為更佳。
（乾燥） （1）乾燥目的 在熔融製膜之前減少顆粒中的水分及揮發成分為較佳，對顆粒進行乾燥係有效。當顆粒中包含有水分或揮發成分之情況下，有時不僅引起氣泡混入聚合物薄膜或由霧度的下降引起之外觀變差，而且產生由液晶聚合物的分子鏈切斷引起之物性的下降或由單體或者寡聚物的產生引起之輥污染。又，還有時依據所使用之液晶聚合物的種類，藉由乾燥去除溶解氧，能夠抑制熔融製膜時的氧化交聯體的生成。
（2）乾燥方法·加熱方法 關於乾燥方法，從乾燥效率及經濟性的觀點考慮，一般使用除濕熱風乾燥機，但只要可獲得目標含水率，則並無特別限制。又，依據液晶聚合物的物性的特性來選定更合適的方法亦沒有問題。 作為加熱方法，可以舉出加壓水蒸氣、加熱器加熱、遠紅外線照射、微波加熱及熱介質循環加熱方式。
＜製膜製程＞ 以下，對製膜製程進行說明。
（1）擠出條件·原料乾燥 在基於擠出機之顆粒的熔融可塑化製程中，亦與造粒製程相同地減少水分及揮發成分為較佳，對顆粒進行乾燥係有效。
·原料供給法 當從擠出機的供給口投入之原料（顆粒）為複數種之情況下，可以預先混合（預混合法），亦可以分別供給以使其在擠出機內成為一定比例，或者，亦可以係將兩者進行組合之方法。又，為了擠出穩定化，一般減小從供給口投入之原料的溫度和容積比重的變化。又，從可塑化效率的觀點考慮，只要係不藉由黏著而黏結到供給口之範圍，則原料溫度為高溫為較佳，當非結晶狀態之情況下為｛玻璃轉移溫度（Tg）（℃）-150℃｝～｛Tg（℃）-1℃｝、當結晶性樹脂之情況下為｛熔點（Tm）（℃）-150℃｝～｛Tm（℃）-1℃｝的範圍為較佳，並且對原料進行加溫或保溫。又，從可塑化效率的觀點考慮，原料的容積比重為熔融狀態的0.3倍以上為較佳，0.4倍以上為更佳。當原料的容積比重小於熔融狀態的比重的0.3倍時，進行藉由壓縮原料來模擬造粒等加工處理亦較佳。
·擠出時的氣氛 熔融擠出時的氣氛與造粒製程相同地，需要在不妨礙均勻分散之範圍內，盡可能防止熱和氧化劣化，藉由非活性氣體（氮等）的注入、使用真空料斗來降低擠出機內的氧濃度以及在擠出機上設置通氣孔口來進行基於真空泵之減壓亦係有效。該等減壓、非活性氣體的注入可以獨立地實施，亦可以組合實施。
·轉速 擠出機的轉速為5～300rpm為較佳，10～200rpm為更佳，15～100rpm為進一步較佳。若旋轉速度為下限值以上，則滯留時間變短，能夠抑制由熱劣化引起之分子量的下降，並且能夠抑制變色。若旋轉速度為上限值以下，則能夠抑制由剪切引起之分子鏈的切斷，並且能夠抑制分子量的下降及交聯凝膠的增加。關於轉速，從均勻分散性和由滯留時間的延長引起之熱劣化這兩個方面考慮，選定適合條件為較佳。
·溫度 機筒溫度（供給部溫度T 1℃、壓縮部溫度T 2℃、計測部溫度T 3℃）一般由以下方法來確定。藉由擠出機且在目標溫度T℃下使顆粒熔融可塑化之情況下，考慮到剪切發熱量計測部溫度T 3被設定為T±20℃。此時，考慮到在T 3±20℃的範圍內的擠出穩定性和樹脂的熱分解性來設定T 2。T 1一般設為｛T 2（℃）-5℃｝～｛T 2（℃）-150℃｝，從兼顧成為輸送樹脂之驅動力（進給力）之樹脂與機筒之間的摩擦確保以及在進給部中的預熱之觀點考慮，選定最佳值。當為通常的擠出機的情況下，能夠將T 1～T 3各區域進行細分來設定溫度，藉由設定為各區域之間的溫度變化平穩，從而使其更加穩定化成為可能。此時，T設為樹脂的熱劣化溫度以下為較佳，藉由擠出機的剪切發熱而超過熱劣化溫度之情況下，一般亦積極地冷卻去除剪切發熱。又，為了兼顧分散性的提高和熱劣化，在擠出機的前半部分以較高的溫度進行熔融混合，在後半階段降低樹脂溫度之條件亦係有效。
·壓力 擠出機內的樹脂壓力一般為1～50MPa，從擠出穩定性和熔融均勻性的觀點考慮，2～30MPa為較佳，3～20MPa為更佳。若擠出機內的壓力為1MPa以上，則由於擠出機內的熔體充滿率不充分，因此能夠抑制由擠出壓力的不穩定化及滯留部的產生引起之異物的產生。又，若擠出機內的壓力為50MPa以下，則由於能夠抑制在擠出機內部接受之剪切應力過多，因此能夠抑制由樹脂溫度的上升引起之熱分解。
·滯留時間 擠出機中之滯留時間（製膜時的滯留時間）與造粒製程相同地，能夠由擠出機部分的容積和聚合物的吐出容量來計算。滯留時間為10秒鐘～60分鐘為較佳，15秒鐘～45分鐘為更佳，30秒鐘～30分鐘為進一步較佳。若滯留時間為10秒鐘以上，則熔融可塑化與添加劑的分散變得充分。若滯留時間為30分鐘以下，則從能夠抑制樹脂的劣化和樹脂的變色之觀點而言為較佳。
（過濾） ·種類、設置目的、結構 為了防止由原料中所包含之異物引起之齒輪泵的損傷及延長在擠出機下游設置之微細孔徑的過濾器壽命，一般使用在擠出機出口部設置過濾設備者。組合使用網狀的濾料和具有強度之開口率高的補強板之進行所謂的斷路器板式過濾為較佳。
·網目尺寸、過濾面積 網目尺寸為40～800目為較佳，60～700目為更佳，100～600目為進一步較佳。若網目尺寸為40目以上，則能夠充分抑制異物通過網目。又，若為800目以下，則能夠抑制過濾壓力上升速度的提高，並且能夠降低網目交換頻率。又，從過濾精確度和維持強度的觀點考慮，過濾器網目多採用的是，將網目尺寸不同之複數種重疊使用。又，由於能夠擴大過濾開口面積，並且能夠維持網目的強度，因此有時還使用斷路器板來加強過濾器網目。從過濾效率和強度的觀點考慮，所使用之斷路器板的開口率多為30～80%。 又，換濾網裝置大多使用與擠出機的機筒直徑相同者，但為了增加過濾面積有時使用錐形狀的配管，並使用直徑更大之過濾器網目或者分支流路而使用複數個斷路器板。過濾面積以每秒鐘的流量為0.05～5g/cm 2的標準進行選定為較佳，0.1～3g/cm 2為更佳，0.2～2g/cm 2為進一步較佳。 藉由捕獲異物引起過濾器堵塞而過濾壓力上升。此時需要停止擠出機並交換過濾器，但亦能夠使用一邊能夠繼續擠出一邊交換過濾器的類型。又，作為由異物捕獲引起之過濾壓力上升的對策，亦能夠使用具有藉由將聚合物的流路設為反向來洗淨去除過濾器所捕獲之異物以降低過濾壓力之功能者。
（模具） ·種類、結構、原材料 藉由過濾而異物被去除，進一步藉由混合器而均勻化溫度之熔融樹脂被連續地輸送到模具中。模具只要係熔融樹脂的滯留少之設計，則並不受特別限制，還能夠使用一般所使用之T模具、魚尾模具及衣架模具中的任意類型。其中，從厚度均勻性和滯留少之觀點考慮，衣架模具為較佳。
·多層製膜 在製造聚合物薄膜時可以使用設備成本低的單層製膜裝置。此外，為了製造具有密接樹脂層、表面保護層、黏著層、易接著層和/或抗靜電層等功能層之聚合物薄膜，亦可以使用多層製膜裝置。具體而言，可以舉出使用多層用進給塊（Feed block）進行多層化之方法及使用多歧管模具之方法。將功能層薄薄地積層於表層為較佳，但積層比並無特別限制。
（澆鑄） 製膜製程包括從供給機構供給熔融狀態的原料樹脂之製程及使熔融狀態的原料樹脂著陸於澆鑄輥上以形成為薄膜狀之製程為較佳。可以將其冷卻及固化而直接作為聚合物薄膜進行捲取，亦可以使其通過一對夾持面之間並連續地夾持以形成為薄膜狀。 此時，供給熔融狀態的原料樹脂（熔體）之機構並不受特別限制。例如，作為熔體的具體供給機構，可以係使用藉由熔融包含液晶聚合物的原料樹脂以薄膜狀擠出之擠出機之態樣，亦可以係使用擠出機及模具之態樣，亦可以係在將原料樹脂固化一次而成為薄膜狀之後，藉由加熱機構熔融而形成熔體並供給至製膜製程之態樣。 當藉由具有一對夾持面之裝置對藉由模具而擠壓成片狀之熔融樹脂進行夾持之情況下，不僅能夠將夾持面的表面形態轉印到聚合物薄膜表面上，而且能夠藉由在包含液晶聚合物之組成物中賦予伸長變形來控制配向性。
·製膜方法、種類 將熔融狀態的原料樹脂形成為薄膜狀之方法中，亦能夠賦予高夾持力，從聚合物薄膜的表面形狀優異之觀點考慮，通過2個輥（例如，接觸輥及冷卻輥）之間為較佳。再者，在本說明書中，當具有複數個輸送熔融物之澆鑄輥之情況下，將最接近最上游的液晶聚合物的供給機構（例如，模具）之澆鑄輥稱為冷卻輥。除此之外，還能夠使用由金屬帶彼此進行夾持之方法或組合輥和金屬帶之方法。又，依據情況，為了提高輥和金屬帶之間的密接性，還能夠在鑄鼓上組合使用靜電施加法、氣刀法、氣室法及真空噴嘴法等製膜法。 又，當獲得多層結構的聚合物薄膜之情況下，藉由將從模具多層擠出之包含熔融聚合物之原料樹脂進行夾持而獲得為較佳，但還能夠以熔融層壓的要領將單層結構的聚合物薄膜導入到夾持部來獲得多層結構的聚合物薄膜。又，此時，藉由變更夾持部的周速度差或配向軸向而可獲得在厚度方向上傾斜結構不同之聚合物薄膜，藉由進行複數次該製程，還能夠獲得3層以上的聚合物薄膜。 此外，在進行夾持時，可以使接觸輥沿TD方向週期性地振動等來賦予變形。
·熔融聚合物溫度 從提高液晶聚合物的成型性和抑制劣化的觀點考慮，吐出溫度（供給機構出口的樹脂溫度）為（液晶聚合物的Tm-10）℃～（液晶聚合物的Tm+40）℃為較佳。作為熔融黏度的指標，50～3500Pa·s為較佳。 在空隙間的熔融聚合物盡可能冷卻得少為較佳，藉由實施加快製膜速度、縮短空隙等措施來減少基於冷卻的溫度下降為較佳。
·接觸輥溫度 接觸輥的溫度設定為液晶聚合物的Tg以下為較佳。若接觸輥的溫度為液晶聚合物的Tg以下，則能夠抑制熔融聚合物對輥的黏著，因此聚合物薄膜的外觀變得良好。從相同的原因考慮，冷卻輥溫度亦設定為液晶聚合物的Tg以下為較佳。
·製膜順序 在製膜製程中，從製膜製程及品質的穩定化的觀點考慮，由以下的順序進行製膜為較佳。 從模具吐出之熔融聚合物在著陸於澆鑄輥上而形成為薄膜狀之後，將其冷卻及固化以捲繞成聚合物薄膜。 當對熔融聚合物進行夾持的情況下，在設定為預定的溫度之第一夾持面與第二夾持面之間使熔融聚合物通過，並將其冷卻並固化以捲繞成聚合物薄膜。
＜延伸製程、熱緩和處理、熱固定處理＞ 此外，藉由上述方法製造未延伸的聚合物薄膜之後，可以連續或非連續地進行延伸和/或熱緩和處理或熱固定處理。例如，能夠組合以下（a）～（g）來實施各製程。又，可以將縱向延伸和橫向延伸的順序顛倒，亦可以多階段進行縱向延伸及橫向延伸的各製程，亦可以將縱向延伸及橫向延伸的各製程與斜向延伸或同時雙軸延伸進行組合。 （a）橫向延伸 （b）橫向延伸→熱緩和處理 （c）縱向延伸 （d）縱向延伸→熱緩和處理 （e）縱（橫）向延伸→橫（縱）向延伸 （f）縱（橫）向延伸→橫（縱）向延伸→熱緩和處理 （g）橫向延伸→熱緩和處理→縱向延伸→熱緩和處理 以下，將未延伸的聚合物薄膜及所延伸之聚合物薄膜亦簡單統稱為“薄膜”。
·縱向延伸 能夠藉由一邊對2對輥之間進行加熱一邊使出口側的周速度比入口側的周速度快來實現縱向延伸。從抑制捲曲的觀點考慮，延伸處理的薄膜的正背面的溫度相同為較佳，但當在厚度方向上控制光學特性之情況下，即使在正背面的溫度不同亦能夠進行延伸。再者，其中的延伸溫度定義為薄膜表面低側的溫度。縱向延伸製程可以在1個階段實施，亦可以在多個階段實施。未延伸薄膜的預熱多藉由使經溫度控制之加熱輥通過來進行，但依據情況還能夠使用加熱器來加熱未延伸薄膜。又，為了防止延伸處理的薄膜黏著於輥，還能夠使用改善了黏著性之陶瓷輥等。
·橫向延伸 作為橫向延伸製程，能夠採用通常的橫向延伸。亦即，作為通常的橫向延伸，可以舉出藉由夾子把持延伸處理的薄膜的寬度方向的兩端，使用拉幅機一邊在烤箱內進行加熱一邊擴寬夾子之延伸法。關於橫向延伸製程，例如能夠使用日本實開昭62-035817號公報、日本特開2001-138394號公報、日本特開平10-249934號公報、日本特開平6-270246號公報、日本實開平4-030922號公報及日本特開昭62-152721號各公報中記載的方法，該等的方法被編入本說明書中。
橫向延伸製程中之薄膜的寬度方向的延伸倍率（橫向延伸倍率）為1.2～6倍為較佳，1.5～5倍為更佳，2～4倍為進一步較佳。又，當進行縱向延伸之情況下，橫向延伸倍率大於縱向延伸的延伸倍率為較佳。 橫向延伸製程中之延伸溫度能夠藉由向拉幅機內送進所期望之溫度的風來控制延伸溫度。出於與縱向延伸相同的原因，薄膜溫度還具有正背面相同的情況或不同的情況中的任意種。在此使用之延伸溫度定義為薄膜表面低側的溫度。橫向延伸製程可以由1個階段實施，亦可以由多個階段實施。又，當以多個階段進行橫向延伸之情況下，可以連續地進行，亦可以在其間設置未進行擴寬之區域並間歇地進行。這種橫向延伸除了在拉幅機內將夾子沿寬度方向擴寬之通常的橫向延伸以外，還能夠應用與該等相同地，藉由夾子把持並擴寬之如下延伸方法。
·斜向延伸 在斜向延伸製程中，與通常的橫向延伸相同地，將夾子沿橫向擴寬，但能夠藉由改變左右夾子的輸送速度來沿斜方向延伸。作為斜向延伸製程，例如，能夠使用在日本特開2002-022944號公報、日本特開2002-086554號公報、日本特開2004-325561號公報、日本特開2008-023775號公報及日本特開2008-110573號公報中記載的方法。
·同時雙軸延伸 同時雙軸延伸為與通常的橫向延伸相同地，將夾子沿橫向擴寬，與此同時沿縱向延伸或收縮之處理。作為同時雙軸延伸，例如，能夠使用在日本實開昭55-093520號公報、日本特開昭63-247021號公報、日本特開平6-210726號公報、日本特開平6-278204號公報、日本特開2000-334832號公報、日本特開2004-106434號公報、日本特開2004-195712號公報、日本特開2006-142595號公報、日本特開2007-210306號公報、日本特開2005-022087號公報、日本特表2006-517608號公報及日本特開2007-210306號公報中記載的方法。
·用於改善彎曲（軸錯位）的熱處理 上述橫向延伸製程中，由於膜的端部藉由夾子來把持，因此由熱處理時產生之熱收縮應力引起之膜的變形在膜的中央部變大且在端部變小，結果能夠分布成寬度方向的特性。熱處理製程之前，在薄膜的表面上沿橫向劃出直線時，經過熱處理製程之薄膜的表面上的直線成為中心部朝向下游凹陷之弓形。該現象被稱為彎曲現象，成為干擾薄膜的等向性及寬度方向的均勻性之原因。 作為改善方法，能夠藉由在橫向延伸之前進行預熱或在延伸之後，進行熱固定來減少伴隨彎曲之配向角的偏差。可以進行預熱及熱固定中的任一者，進行兩者為更佳。該等預熱及熱固定藉由夾子把持來進行為較佳，亦即與延伸連續地進行為較佳。
預熱溫度比延伸溫度高1～50℃左右為較佳，高2～40℃為更佳，高3～30℃為進一步較佳。預熱時間為1秒鐘～10分鐘為較佳，5秒鐘～4分鐘為更佳，10秒鐘～2分鐘為進一步較佳。 在預熱時，將拉幅機的寬度大致保持恆定為較佳。其中“大致”係指，未延伸薄膜的寬度的±10%。
熱固定溫度比延伸溫度低1～50℃為較佳，低2～40℃為更佳，低3～30℃為進一步較佳。延伸溫度以下且液晶聚合物的Tg以下的溫度為特佳。 熱固定時間為1秒鐘～10分鐘為較佳，5秒鐘～4分鐘為更佳，10秒鐘～2分鐘為進一步較佳。在熱固定時，拉幅機的寬度大致保持恆定為較佳。其中，“大致”係指，結束延伸之後的拉幅機寬度的0%（與延伸之後的拉幅機的寬度相同之寬度）～-30%（比延伸之後的拉幅機的寬度縮小30%=縮小寬度）。作為其他公知的方法，可以舉出日本特開平1-165423號公報、日本特開平3-216326號公報、日本特開2002-018948號公報及日本特開2002-137286號公報中記載之方法。
·熱緩和處理 在上述延伸製程之後，可以進行加熱薄膜使薄膜收縮之熱緩和處理。藉由進行熱緩和處理，能夠減小使用積層體時的聚合物薄膜的熱收縮率。在製膜之後，在縱向延伸之後及橫向延伸之後中的至少一個定時實施熱緩和處理為較佳。 熱緩和處理可以在延伸之後連續地在線進行，亦可以在延伸之後進行捲繞之後離線進行。作為熱緩和處理的溫度，例如可以舉出液晶聚合物的玻璃轉移溫度Tg以上且熔點Tm以下。當顧慮聚合物薄膜的氧化劣化之情況下，亦可以在氮氣、氬氣或者氦氣等非活性氣體中進行熱緩和處理。
＜預熱處理＞ 在製程1A中，從熱尺寸穩定性更優異的觀點，更具體而言，從能夠抑制在後續製程中加熱時的膜的收縮之觀點考慮，在進行膜的橫向延伸之後，進行一邊固定膜寬度一邊加熱之預熱處理為較佳。
在預熱處理中，藉由用夾子把持薄膜的寬度方向的兩端部等的固定方法，一邊固定薄膜寬度一邊進行熱處理。預熱處理後的薄膜寬度相對於預熱處理前的薄膜寬度為85～105%為較佳，95～102%為更佳。 將液晶聚合物的熔點設為Tm（℃），預熱處理中之加熱溫度為｛Tm-200｝℃以上為較佳，｛Tm-100｝℃以上為更佳，｛Tm-50｝℃以上為進一步較佳。作為預熱處理中之加熱溫度的上限，｛Tm｝℃以下為較佳，｛Tm-2｝℃以下為更佳，｛Tm-5｝℃以下為進一步較佳。 或者，預熱處理中之加熱溫度為240℃以上為較佳，255℃以上為更佳，270℃以上為進一步較佳。作為上限，315℃以下為較佳，310℃以下為更佳。 作為用於預熱處理之加熱機構，可以舉出熱風乾燥機及紅外線加熱器，由於在短時間能夠製作具有所期望的熔融峰面積之薄膜，因此紅外線加熱器為較佳。又，作為加熱機構亦可以使用加壓水蒸氣、微波加熱及熱介質循環加熱方式。 預熱處理的處理時間能夠依據液晶聚合物的種類、加熱機構及加熱溫度適當調整，當使用紅外線加熱器之情況下，1～120秒鐘為較佳，3～90秒鐘為更佳。又，當使用熱風乾燥機之情況下，0.5～30分間為較佳，1～10分間為更佳。
＜表面處理＞ 為了能夠進一步提高聚合物薄膜與銅箔及鍍銅層等的金屬層或其他層的密接性，對於聚合物薄膜進行表面處理為較佳。作為表面處理，例如可以舉出輝光放電處理、紫外線照射處理、電暈處理、火焰處理及酸或鹼處理。此處提及之輝光放電處理可以係在10 -3～20Torr的低壓氣體下產生之低溫電漿，在大氣壓下的電漿處理亦較佳。 輝光放電處理係使用電漿激發性氣體而進行。電漿激發性氣體係指，在如上所述的條件下被電漿激發之氣體，例如可以舉出諸如氬、氦、氖、氪、氙、氮、二氧化碳、四氟甲烷之類的氟氯烷類及它們的混合物。
為了改善被捲取之聚合物薄膜的機械特性、熱尺寸穩定性或捲曲形狀等，以液晶聚合物的Tg以下的溫度對聚合物薄膜進行熟化處理亦係有用。 又，聚合物薄膜在經過製膜製程之後，可以進一步進行用加熱輥對聚合物薄膜進行夾壓之製程和/或進行延伸之製程來進一步提高聚合物薄膜的平滑性。
在上述的製造方法中，對聚合物薄膜為單層的情況進行說明，但聚合物薄膜亦可以具有積層有複數層而成之積層結構。
＜製程1B＞ 作為樹脂層，當製作具有包括聚合物層與密接樹脂層之樹脂層之積層體之情況下，進行在製程1A中製作而成之聚合物薄膜上附著密接樹脂層形成用組成物，從而製作具有聚合物薄膜與密接樹脂層之帶有密接樹脂層之聚合物薄膜之製程1B為較佳。
作為製程1B，例如可以舉出在製程1A中製作而成之聚合物薄膜的至少一側表面塗佈密接樹脂層形成用組成物，依據需要進行塗佈膜的乾燥和/或硬化，在聚合物薄膜上形成密接樹脂層之製程。
密接樹脂層形成用組成物例如可以舉出包含上述的黏合劑樹脂、反應性化合物及添加劑等構成密接樹脂層之成分及溶劑之組成物。關於構成密接樹脂層之成分，如上所述，因此省略該等的說明。
作為溶劑（有機溶劑），可以舉出酯化合物（例如，乙酸乙酯、乙酸正丁酯及乙酸異丁酯）、醚化合物（例如，乙二醇二甲醚、二乙二醇二甲醚、四氫呋喃、乙二醇單甲基醚、乙二醇單乙基醚、甲基賽路蘇乙酸酯、乙基賽路蘇乙酸酯、二乙二醇單甲醚及二乙二醇單乙醚）、酮化合物（例如，甲基乙基酮、環己酮、環戊酮、2-庚酮及3-庚酮）、烴化合物（己烷、環己烷及甲基環己烷）以及芳香族烴化合物（例如，甲苯、二甲苯）。
溶劑可以單獨使用1種，亦可以使用2種以上。 溶劑的含量相對於密接樹脂層形成用組成物的總質量為0.0005～0.02質量%為較佳，0.001～0.01質量%為更佳。 密接樹脂層形成用組成物的固體成分的含量相對於密接樹脂層形成用組成物的總質量為99.98～99.9995質量%為較佳，99.99～99.999質量%為更佳。 在本說明書中，組成物的“固體成分”係指去除溶劑及水而成之成分。亦即，密接樹脂層形成用組成物的固體成分係指，上述的黏合劑樹脂、反應性化合物及添加劑等構成密接樹脂層之成分。
作為在聚合物薄膜上附著密接樹脂層形成用組成物之方法，並不受特別限制，例如可以舉出棒塗法、噴塗法、刮刀塗佈法、流塗法、旋塗法、浸塗法、模塗法、噴墨法及簾式塗佈法。 當對附著於聚合物薄膜上而成之密接樹脂層形成用組成物進行乾燥之情況下，乾燥條件沒有特別限制，乾燥溫度為25～200℃為較佳，乾燥時間為1秒鐘～120分鐘為較佳。
〔製程2〕 在製程2中，藉由將在製程1中製作而成之樹脂薄膜與由構成金屬層之金屬構成之金屬箔貼合在一起，在高溫條件下對樹脂薄膜與金屬箔進行壓接，製造具有樹脂層與金屬層之積層體。 製程2中之熱壓接樹脂薄膜與金屬箔之方法及條件並不受特別限制，可從公知的方法及條件適當選擇。 作為熱壓接的溫度條件，100～300℃為較佳，作為熱壓接的壓力條件，0.1～20MPa為較佳，壓接處理的處理時間為0.001～1.5小時為較佳。
再者，本發明的積層體的製造方法並不限制於具有上述的製程1A、製程1B及製程2之方法。 例如，能夠在金屬箔的RSm為1.2μm以下的至少一側表面塗佈在製程1B中所使用之密接樹脂層形成用組成物，依據需要進行塗佈膜的乾燥和/或硬化而形成密接樹脂層之後，積層帶有密接樹脂層之金屬箔及按照在製程1A中記載的方法所製作之聚合物薄膜以使密接樹脂層與聚合物薄膜接觸，接著按照製程2中記載的方法熱壓接金屬箔、密接樹脂層及聚合物薄膜，藉此製造具有樹脂層與金屬層之積層體。
〔積層體的用途〕 作為積層體的用途，可以舉出積層電路基板、撓性積層板及撓性印刷配線板（FPC）等的配線基板。積層體尤其用作高速通訊用基板為較佳。 [實施例]
以下，舉出實施例對本發明進行進一步具體的說明。以下實施例所示之材料、使用量、比例、處理內容及處理步驟只要不脫離本發明的主旨，則能夠適當變更。因此，本發明並不限於以下的實施例所示之態樣。再者，只要沒有特別指定，則“份”及“%”為質量基準。
[原材料] ＜聚合物層形成用樹脂組成物＞ （液晶聚合物） LCP1：依據日本特開2019-116586號公報的實施例1合成之聚合物（熔點Tm：320℃、標準介電損耗正切：0.0012）。 LCP1由來自於6-羥基-2-萘甲酸之重複單元、來自於4,4'-二羥基聯苯之重複單元、來自於對苯二甲酸之重複單元及來自於2,6-萘二羧酸之重複單元構成。 再者，LCP1的標準介電損耗正切係按照上述的方法，使用空腔共振器（KANTO Electronic Application and Development Inc.製CP-531）藉由空腔共振器微擾法測量。
〔聚烯烴成分〕 PE1：Japan polyethylene Corporation製“NOVATEC（註冊商標）LD”（低密度聚乙烯） （相容成分） 相容成分1：Sumitomo Chemical Co., Ltd.製“BONDFAST（註冊商標）E”（乙烯與甲基丙烯酸環氧丙酯的共聚物（E-GMA共聚物））
＜金屬箔＞ 在各實施例及比較例中，作為金屬箔，使用了厚度為18μm，未粗化處理面中之表面的RSm分別為0.5μm、1.0μm、1.8μm及2.2μm的未粗化處理銅箔（銅箔1～4）。
[實施例1] 藉由以下所示之方法製造了具有金屬層與樹脂層之積層體。
〔聚合物薄膜的製作（製程1A）〕 ＜供給製程＞ 使用擠出機將僅包括液晶聚合物LCP1之聚合物層形成用樹脂組成物進行造粒。使用加熱溫度為80℃，露點溫度為-45℃的除濕熱風乾燥機對經造粒的樹脂組成物進行了12小時的乾燥。藉此，將樹脂組成物的顆粒的含水量設為200ppm以下。以這種方式乾燥之顆粒亦稱為原料A。
＜製膜製程＞ 從螺桿直徑為50mm的雙軸擠出機的同一供給口向壓缸內供給原料A，並加熱混煉，使熔融狀態的原料A以薄膜狀從模具寬度為750mm的模具向旋轉之澆鑄輥上吐出而使其冷卻和固化，並依需進行延伸，藉此獲得了厚度為150μm的聚合物薄膜。 再者，加熱混煉的溫度、吐出原料A時的吐出速度、模唇的間隙及澆鑄輥的周速度分別調整在以下的範圍。 ·加熱混煉的溫度：270～350℃ ·間隙：0.01～5mm ·吐出速度：0.1～1000mm/sec ·澆鑄輥的周速度：0.1～100m/min
＜橫向延伸製程＞ 使用拉幅機沿TD方向延伸了在製膜製程中所製作而成之聚合物薄膜。此時的延伸倍率為3.2倍。
＜預熱處理＞ 使用熱風乾燥機對所得到的聚合物薄膜進行了下述的加熱處理。 藉由夾具把持聚合物薄膜的寬度方向的兩端部，固定聚合物薄膜以免在寬度方向上收縮。將藉由夾具固定之聚合物薄膜放入熱風乾燥機內，在膜面溫度300℃的條件下加熱10秒鐘之後，從熱風乾燥機取出了聚合物薄膜。 在預熱處理中，在進行熱處理之聚合物薄膜的附近設置膜面溫度測量用薄膜，在膜面溫度測量用薄膜的表面使用由聚醯亞胺材質的膠帶貼附之熱電偶測量了聚合物薄膜的膜面溫度。
〔密接樹脂層的形成（製程1B）〕 使用電暈處理裝置對實施預熱處理後的聚合物薄膜的兩表面進行了電暈處理。 接著，將聚醯亞胺樹脂溶液（Arakawa Chemical Industries, Ltd.製“PIAD-200”、固體成分30質量%、溶劑：環己酮、甲基環己烷及乙二醇二甲醚）17.7g、4-第三丁基苯基環氧丙基醚（Tokyo Chemical Industry Co., Ltd.製）0.27g及環己酮1.97g進行混合並攪拌，藉此製備了固體成分濃度28質量%的密接樹脂層形成用組成物（塗佈液1）。 使用棒塗佈機在經上述的表面處理之聚合物薄膜的一表面塗佈所得到的塗佈液1，從而形成了塗佈膜。藉由將塗佈膜在85℃及1小時的條件下進行乾燥，設置了厚度1μm的密接樹脂層。此外，藉由對與設置有密接樹脂層之側相反一側的表面亦相同地使用塗佈液1形成塗佈膜，並乾燥塗佈膜而設置密接樹脂層，藉此製作了在兩面具有密接樹脂層之聚合物薄膜（樹脂薄膜1）。
〔積層體的製造（製程2）〕 將在上述製程中製作而成之樹脂薄膜1和2片上述銅箔1以樹脂薄膜1的密接樹脂層與銅箔1的未粗化處理面彼此接觸的方式積層。接著，藉由使用熱壓機（Toyo Seiki Seisaku-sho, Ltd.製）在200℃及0.4MPa的條件下壓接1小時，製作了依序積層有金屬層、密接樹脂層、聚合物層、密接樹脂層及金屬層而成之積層體1。 利用上述的方法測量了製作而成之積層體1中之金屬層與密接樹脂層的界面的RSm之結果，均為0.5μm。
[實施例2] 在供給製程中，除了液晶聚合物LCP1以外還使用了混合有聚烯烴成分（12質量%）與相容成分1（3質量%）而成之聚合物層形成用樹脂組成物，除此之外，按照實施例1中記載的方法製作了實施例2的積層體2。
[實施例3] 在供給製程中，除了液晶聚合物LCP1以外還使用了混合有聚烯烴成分（8質量%）與相容成分1（2質量%）而成之聚合物層形成用樹脂組成物，除此之外，按照實施例1中記載的方法製作了實施例3的積層體3。
[實施例4] 在供給製程中，除了液晶聚合物LCP1以外還使用了混合有聚烯烴成分（16質量%）與相容成分1（4質量%）而成之聚合物層形成用樹脂組成物，除此之外，按照實施例1中記載的方法製作了實施例4的積層體4。
[實施例5] 在製程1B中，除了延長塗佈膜的乾燥時間以外，按照實施例2中記載的方法製作了實施例5的積層體5。
[實施例6] 在製程1B中，除了縮短塗佈膜的乾燥時間以外，按照實施例2中記載的方法製作了實施例6的積層體6。
[實施例7] 在製程1B中，除了比實施例6進一步縮短了塗佈膜的乾燥時間以外，按照實施例2中記載的方法製作了實施例7的積層體7。
[實施例8] 在製程2中，除了使用未粗化處理面的RSm為1.0μm的銅箔2代替銅箔1以外，按照實施例2中記載的方法製作了實施例8的積層體8。 利用上述的方法測量了製作而成之積層體8中之金屬層與聚合物層的界面的RSm之結果，均為1.0μm。
[比較例1] 在製程2中，除了使用未粗化處理面的RSm為1.8μm的銅箔3代替銅箔1以外，按照實施例2中記載的方法製作了比較例1的積層體C1。 利用上述的方法測量了製作而成之積層體C1中之金屬層與聚合物層的界面的RSm之結果，均為1.8μm。
[比較例2] 在供給製程中，除了液晶聚合物LCP1以外還使用了混合有聚烯烴成分（37.5質量%）與相容成分1（12.5質量%）而成之聚合物層形成用樹脂組成物，除此之外，按照實施例1中記載的方法製作了比較例2的積層體C2。
[比較例3] 除了使用市售的聚合物薄膜（KURARAY CO.,LTD.製“CT-Q”、厚度50μm）代替依據製程1A製作而成之聚合物薄膜以外，按照實施例1中記載的方法製作了比較例3的積層體C3。
[比較例4] 將市售的聚合物薄膜（KURARAY CO.,LTD製“CT-Q”、厚度50μm）與未粗化處理面的RSm為2.2μm的2片的銅箔4以聚合物薄膜與銅箔4的未粗化處理面彼此接觸的方式積層。接著，藉由使用熱壓機（Toyo Seiki Seisaku-sho, Ltd.製）在200℃及0.4MPa的條件下壓接1小時，製作了依序積層有金屬層、聚合物層及金屬層而成之比較例4的積層體C4。 利用上述的方法測量了製作而成之積層體C4中之金屬層與聚合物層的界面的RSm之結果，均為2.2μm。
[樹脂層的測量] 對依據上述的各例的製造方法製作而成之樹脂薄膜（相當於積層體中之樹脂層）進行了以下的測量。
＜密接樹脂層的溶劑含量＞ 使用與加熱脫附器[Japan Analytical Industry Co., Ltd.製、型號：JTD5053]連結之氣相層析質譜分析裝置[Shimadzu Corporation製、型號：QP2010Ultra]，將從密接樹脂層揮發之脫氣進行定量，藉此求出了在形成於樹脂薄膜的表面而成之密接樹脂層上殘留之溶劑的含量。 在後述之表1中示出相對於密接樹脂層的總質量的溶劑的含量（單位：質量ppm）。
＜密接樹脂層的彈性模數＞ 在各例中製作而成之樹脂薄膜的表面上積層氟樹脂薄片之後，藉由熱壓機（Toyo Seiki Seisaku-sho, Ltd.製）在200℃及4MPa的條件下加熱1小時，得到了硬化膜（樹脂層）。將氟樹脂薄片剝離之後，藉由奈米壓痕法測量了硬化膜的壓入彈性模數。 測量係使用Berkovich壓頭進行，最大負載時的壓入深度設定為硬化膜的厚度的1/10。使用覆膜硬度計：FISCHERSCOPE HM500（FISCHER INSTRUMENTS K.K.製）在負載時間：10秒鐘、去載時間：10秒鐘的條件下，各測量10個點，將10個點的算術平均值設為硬化後的彈性模數。 密接樹脂層的彈性模數越高，越能抑制使用積層體製作配線基板時產生之配線基板的變形。 再者，按照上述的方法對按照後述的開裂性的評價中所記載之方法由各積層體製作而成之僅包括樹脂層之樣品A測量彈性模數之結果，在各例中，樣品A的壓入彈性模數的測量值與上述硬化膜的壓入彈性模數的測量值相同。
＜樹脂層的介電損耗正切＞ 對在各例中製作而成之樹脂薄膜的中心部分進行採樣，使用分體缸型共振器（KANTO Electronic Application and Development Inc.製“CR-728”）及網路分析儀（Keysight N5230A）在溫度23℃、濕度50%RH的環境下，測量了頻率28GHz頻帶中之介電損耗正切。
＜聚烯烴分散相＞ 藉由以下的方法使用掃描式電子顯微鏡（SEM：Scanning Electron Microscope）觀察樹脂薄膜的厚度方向的剖面，從所得到的觀察圖像確認聚合物層中有無聚烯烴分散相的形成，當形成有分散相之情況下，求出了分散相的平均分散直徑。 在樣品的不同部位的10處中，對與樹脂薄膜的寬度方向平行且與薄膜面垂直之切割面和與寬度方向垂直且與薄膜面垂直之切割面進行觀察，獲得了總計20張觀察圖像。以100～100000倍的適當的倍率進行了觀察，並進行了拍攝以能夠確認到薄膜的整個厚度的寬度中之粒子（形成聚烯烴之分散相）的分散狀態。 對分別從20張圖像中隨機選擇之200個粒子，跟蹤各粒子的外周，並藉由圖像分析裝置從該等跟蹤圖像中測量粒子的等效圓直徑，並求出了粒徑。將從所拍攝之各圖像測量而得之粒徑的平均值定義為分散相的平均分散直徑。
[積層體的評價] 對藉由上述的各例的製造方法製作而成之積層體，進行了以下的評價試驗。
＜傳輸特性＞ 藉由以下所示之方法，由各積層體製作了具有微帶線結構的傳輸通道之傳輸特性評價用試樣。 將各積層體切斷成15cm×15cm的大小，製作傳輸特性評價用試樣的基材，在所製作之基材上形成了微帶線傳輸線路。在各積層體的一個金屬層積層遮罩層，以能夠形成微帶線傳輸線路的圖案的方式對遮罩層進行曝光之後，去除遮罩的不需要的部分作為遮罩圖案，將積層有遮罩圖案之金屬層的面浸漬於40%氯化鐵（III）水溶液（FUJIFILM Wako Pure Chemical Corporation製、1級），藉由蝕刻處理溶解金屬層，藉此形成了微帶線傳輸線路。微帶線傳輸線路的尺寸為長度10cm、寬度105μm。 因此，得到了在一面形成有金屬層的信號線，另一面的金屬層的面成為接地之微帶線傳輸線路。
對藉由上述的方法製作而成之試樣，使用分體缸型共振器（KANTO Electronic Application and Development Inc.製“CR-728”）及網路分析儀（Keysight N5230A）在溫度23℃、濕度50%RH的環境下，測量了頻率28GHz頻帶中之傳輸損耗（S21參數、單位：dB/cm）。
＜密接性＞ 將各積層體切斷成1cm×5cm的長條狀，製作了密接性評價用樣品。按照JIS C 5016-1994中記載的撓性印刷配線板的剝離強度的測量方法測量了所得到的樣品的剝離強度（單位：kN/m）。密接性測量試驗係藉由使用拉力試驗機（IMADA Co.,Ltd.製、數位式推拉力計（Digital Force Gauges）ZP-200N），沿相對於銅箔去除面成90°角度的方向以每分鐘50mm的剝離速度剝離銅箔實施。藉由利用拉力試驗機測量而得之值，評價了金屬層與樹脂層的密接性。
＜開裂性＞ 將積層體浸漬於40%氯化鐵（III）水溶液（Wako Pure Chemical Industries, Ltd.製、1級），藉由蝕刻處理溶解金屬層，藉此製作了僅由樹脂層構成之樣品A（尺寸100mm×100mm）。接著，按照JIS K 7161-1：2014中記載的方法，使用田斯隆試驗機（Tensilon Test machine）[Toyo Seiki Seisaku-sho, Ltd.製、STROGRAPH VE50]，在23℃的環境下，測量將所得到的樣品A的兩端沿長邊方向拉伸時的應力，並測量了拉伸彈性模數（單位：GPa）。 藉由所得到的拉伸彈性模數，評價了樹脂層的開裂性（易開裂）。藉由上述的方法測量之拉伸彈性模數越低，樹脂層越容易開裂，藉由上述的方法測量之拉伸彈性模數越高，樹脂層越不易開裂。
[結果] 在下述表1表示構成各實施例及各比較例中製造而成之積層體之各層的構成及各積層體的評價結果。 表1的“樹脂組成物”欄表示在各例中使用之聚合物層形成用樹脂組成物的種類及組成。 表1的“塗佈液”欄表示在各例中使用之密接樹脂層形成用樹脂組成物的種類及組成。 表1的“密接樹脂層”的“厚度”欄及“溶劑含量”欄中之“-”係指沒有密接樹脂層。 表1的“分散相平均分散直徑”欄表示藉由上述的方法所測量之各樹脂薄膜中的聚烯烴分散相的平均分散值徑（單位：μm）。
[表1]
   金屬層 厚度 [μm] 界面 RSm [μm] 樹脂層 評價
聚合物層 密接樹脂層 介電損耗 正切 分散相 平均 分散直徑 [μm] 傳輸 損耗 [dB/cm] 密接性 [kN/m] 開裂性 [GPa]
樹脂組成物 厚度 [μm] 塗佈液 厚度 [μm] 溶劑 含量 [ppm] 彈性模數 [GPa]
種類 液晶聚合物 含量[%] 聚烯烴 含量[%] 相容成分 含量[%] 種類 黏合劑 樹脂 [份] 反應性 化合物 [份]
實施例1 18 0.5 組成物1 100 0 0 50 塗佈液1 95 5 1 30 1.3 0.0010 - -0.31 0.71 1.1
實施例2 18 0.5 組成物2 85 12 3 50 塗佈液1 95 5 1 30 1.3 0.0012 2.1 -0.32 0.72 3.2
實施例3 18 0.5 組成物3 90 8 2 50 塗佈液1 95 5 1 30 1.3 0.0011 2.0 -0.31 0.70 2.4
實施例4 18 0.5 組成物4 80 16 4 50 塗佈液1 95 5 1 30 1.3 0.0013 2.3 -0.35 0.72 3.5
實施例5 18 0.5 組成物2 85 12 3 50 塗佈液2 95 5 1 5 1.3 0.0012 2.1 -0.32 0.70 3.2
實施例6 18 0.5 組成物2 85 12 3 50 塗佈液3 95 5 1 185 1.3 0.0012 2.1 -0.33 0.71 3.2
實施例7 18 0.5 組成物2 85 12 3 50 塗佈液4 95 5 1 950 1.3 0.0012 2.1 -0.35 0.65 3.2
實施例8 18 1.0 組成物2 85 12 3 50 塗佈液1 95 5 1 30 1.3 0.0012 2.1 -0.33 0.72 3.2
比較例1 18 1.8 組成物2 85 12 3 50 塗佈液1 95 5 1 30 1.3 0.0012 2.1 -0.36 0.74 3.2
比較例2 18 0.5 組成物5 50 37.5 12.5 50 塗佈液1 95 5 1 30 1.3 0.0022 3.9 -0.40 0.68 4.3
比較例3 18 0.5 （K公司CT-Q） 50 塗佈液1 95 5 1 30 1.3 0.0022 - -0.40 0.60 3.6
比較例4 18 2.2 （K公司CT-Q） 50 無 - - - - - 0.0022 - -0.46 0.82 3.6
從上述表中示出之結果確認到，依據本發明的積層體能夠解決本發明的課題。
無。

Claims (13)

  1. 一種積層體，其係具有：金屬層、與前述金屬層的至少一側表面接觸之樹脂層，其中， 前述樹脂層的溫度23℃及頻率28GHz下的介電損耗正切小於0.002， 在沿厚度方向的剖面中之前述金屬層與前述樹脂層的界面的粗糙度曲線要素的平均長度RSm為1.2μm以下。
  2. 如請求項1所述之積層體，其中 前述樹脂層包含液晶聚合物。
  3. 如請求項2所述之積層體，其中 前述液晶聚合物包含2種以上來自於二羧酸之重複單元。
  4. 如請求項2所述之積層體，其中 前述液晶聚合物具有選自包括來自於6-羥基-2-萘甲酸之重複單元、來自於芳香族二醇之重複單元、來自於對苯二甲酸之重複單元及來自於2,6-萘二羧酸之重複單元之群組中之至少1個。
  5. 如請求項1所述之積層體，其中 前述樹脂層包含聚烯烴。
  6. 如請求項5所述之積層體，其中 前述聚烯烴的含量相對於前述樹脂層的總質量為0.1～40質量%。
  7. 如請求項5所述之積層體，其中 在前述樹脂層中形成有包含前述聚烯烴之分散相， 觀察前述樹脂層的剖面而得到之觀察圖像中之前述分散相的平均分散直徑為0.01～10μm。
  8. 如請求項1至7之任一項所述之積層體，其中 前述樹脂層從前述金屬層的一側依序具有密接樹脂層與包含液晶聚合物之層。
  9. 如請求項8所述之積層體，其中 前述密接樹脂層的厚度為1μm以下。
  10. 如請求項8所述之積層體，其中 前述密接樹脂層的彈性模數為0.8GPa以上。
  11. 如請求項8所述之積層體，其中 前述密接樹脂層中所包含之溶劑的含量相對於前述密接樹脂層的總質量為0～200質量ppm。
  12. 如請求項1所述之積層體，其中 前述金屬層為銅層。
  13. 如請求項8所述之積層體，其中 前述金屬層為銅層。
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