WO2024070619A1 - 積層体、金属張積層体、配線基板 - Google Patents

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WO2024070619A1
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layer
laminate
metal
wiring
elastic modulus
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PCT/JP2023/032992
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岳尭 澤谷
健夫 木戸
志由仁 河野
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富士フイルム株式会社
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    • B32B7/02—Physical, chemical or physicochemical properties
    • B32B7/022—Mechanical properties
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
    • H05K1/00—Printed circuits
    • H05K1/02—Details
    • H05K1/03—Use of materials for the substrate

Definitions

  • the present invention relates to a laminate, a metal-clad laminate, and a wiring board.
  • the fifth generation (5G) mobile communication system which is considered to be the next generation communication technology, will use higher frequency bands than ever before.
  • film substrates for circuit boards in 5G mobile communication systems need to have a lower dielectric tangent in order to reduce transmission loss in the high frequency bands, and development of substrates made from a variety of materials is underway.
  • Patent Document 1 describes a metal-clad laminate in which a metal sheet is bonded to at least one surface of a thermoplastic liquid crystal polymer film, in which the thickness of the skin layer of the thermoplastic liquid crystal polymer film is equal to or less than the surface roughness of the metal sheet, as well as a method for manufacturing a multilayer circuit board in which a single-sided metal-clad laminate in which a metal sheet is bonded to the surface of a thermoplastic liquid crystal polymer film and a substrate are laminated together.
  • the inventors of the present invention have studied film substrates such as liquid crystal polymer films used in circuit boards while referring to the technology described in Patent Document 1. They have found that when such a film substrate is thermocompression bonded to an object having a step, it can be difficult to achieve both the film substrate's ability to conform to the step and its adhesion to the object, and have found that there is room for further improvement.
  • the present invention has been made in consideration of the above circumstances, and an object of the present invention is to provide a laminate that has excellent step-following properties and excellent adhesion when thermocompression-bonded to an object having steps. Another object of the present invention is to provide a metal clad laminate and a wiring board having the above laminate.
  • a laminate having a layer A, a layer B, and a layer C in this order, wherein the layer A contains at least one polymer selected from the group consisting of a liquid crystal polymer, a polyimide, a modified polyimide, a fluororesin, a modified fluororesin, a polyetherimide, a polyetheretherketone, a polyethersulfone, a polysulfone, a polyphenylene sulfide, a polycycloolefin, and a modified polycycloolefin, wherein a ratio of an elastic modulus at 160°C of the layer B to an elastic modulus at 160°C of the layer A is 0.1 or less, and the layer C contains a thermosetting compound.
  • the layer A contains at least one polymer selected from the group consisting of a liquid crystal polymer, a polyimide, a modified polyimide, a fluororesin, a modified fluororesin, a polyetherimide, a polyetherether
  • the layer B comprises at least one polymer selected from the group consisting of a liquid crystal polymer, a polyimide, a modified polyimide, a fluororesin, a modified fluororesin, a polyetherimide, a polyetheretherketone, a polyethersulfone, a polysulfone, a polyphenylene sulfide, a polycycloolefin, and a modified polycycloolefin, and a thermoplastic polymer.
  • a metal clad laminate comprising a metal layer and the laminate according to any one of [1] to [10], wherein the surface of the laminate on the C layer side and the metal layer are thermocompression bonded.
  • the metal clad laminate according to [12] further comprising a metal layer disposed on a surface of the laminate opposite to the surface on the C layer side.
  • a wiring board comprising the metal clad laminate according to [12] or [13], wherein the thermocompression-bonded metal layer is a metal wiring.
  • a metal clad laminate having a metal layer, a C' layer, a B layer, and an A layer in this order, wherein the A layer contains at least one polymer selected from the group consisting of a liquid crystal polymer, a polyimide, a modified polyimide, a fluororesin, a modified fluororesin, a polyetherimide, a polyetheretherketone, a polyethersulfone, a polysulfone, a polyphenylene sulfide, a polycycloolefin, and a modified polycycloolefin, wherein the ratio of the elastic modulus at 160°C of the B layer to the elastic modulus at 160°C of the A layer is 0.1 or less, and the C' layer is a cured product of a layer containing a thermosetting compound.
  • a wiring board comprising the metal clad laminate according to [15], wherein the metal layer is a metal wiring.
  • the present invention can provide a laminate that has excellent step-following properties and adhesion when thermocompression-bonded to an object having steps.
  • the present invention can also provide a metal-clad laminate and a wiring board.
  • FIG. 2 is a schematic diagram showing an example of a layer structure of a laminate.
  • FIG. 4 is a schematic diagram showing another example of a layer structure of a laminate.
  • FIG. 2 is a schematic diagram showing an example of a layer structure of a metal clad laminate.
  • FIG. 4 is a schematic diagram showing another example of a layer structure of a metal clad laminate.
  • FIG. 4 is a schematic diagram showing another example of a layer structure of a metal clad laminate.
  • FIG. 2 is a schematic diagram showing an example of a layer configuration of a wiring board.
  • 11 is a schematic diagram showing another example of a layer configuration of a wiring board.
  • FIG. 11 is a schematic diagram showing another example of a layer configuration of a wiring board.
  • FIG. 11 is a schematic diagram showing another example of a layer configuration of a wiring board.
  • FIG. 1 is a schematic diagram showing an example of a layer configuration of a multilayer wiring board
  • 11 is a schematic diagram showing another example of a layer configuration of a multilayer wiring board.
  • FIG. 11 is a schematic diagram showing another example of a layer configuration of a multilayer wiring board.
  • the length direction means the longitudinal direction and MD (machine direction) of the polymer film or laminate
  • the width direction means the direction perpendicular to the length direction within the plane of the polymer film or laminate (the short side direction and TD (transverse direction)).
  • each component may use one substance corresponding to the component alone or two or more substances.
  • the content of the component refers to the total content of the two or more substances, unless otherwise specified.
  • the word "to” is used to mean that the numerical values before and after it are included as the lower limit and upper limit.
  • the dielectric loss tangent measured under conditions of a temperature of 25° C. and a frequency of 10 GHz is also referred to as the “standard dielectric loss tangent”.
  • Fig. 1 is a schematic diagram showing an example of the layer structure of the laminate of the present invention.
  • the laminate 10 shown in Fig. 1 has an A layer, a B layer, and a C layer in this order.
  • the A layer contains at least one polymer selected from the group consisting of liquid crystal polymer, polyimide, modified polyimide, fluororesin, modified fluororesin, polyetherimide, polyetheretherketone, polyethersulfone, polysulfone, polyphenylene sulfide, polycycloolefin, and modified polycycloolefin, the ratio of the elastic modulus of the B layer at 160°C to the elastic modulus of the A layer at 160°C is 0.1 or less, and the C layer contains a thermosetting compound.
  • At least one polymer selected from the group consisting of liquid crystal polymer, polyimide, modified polyimide, fluororesin, modified fluororesin, polyetherimide, polyetheretherketone, polyethersulfone, polysulfone, polyphenylene sulfide, polycycloolefin, and modified polycycloolefin is also referred to as "specific polymer”.
  • the object when it is a substrate having wiring, when it is bonded to the object, wiring misalignment may occur in which the wiring moves along the in-plane direction.
  • the B layer when it is bonded to an object having a step, the B layer can be mainly appropriately deformed to fill the step of the object.
  • the presence of a C layer containing a thermosetting compound in the surface layer improves the adhesion with the object after the laminate follows the step.
  • the laminate of the present invention is not limited to the layer structure shown in FIG. 1, and may have layers other than the A layer, the B layer, and the C layer.
  • Fig. 2 is a schematic diagram showing another example of the layer structure of the laminate of the present invention.
  • the laminate 12 shown in Fig. 2 has an E layer, a D layer, an A layer, a B layer, and a C layer in this order.
  • the laminate may have another layer on the surface of the A layer opposite to the B layer side.
  • the other layer disposed on the surface of the A layer opposite to the B layer side may be a single layer or may be a plurality of layers.
  • another layer may be between the A layer and the B layer, between the B layer and the C layer, or on the surface opposite to the B layer side.
  • the A layer contains at least one polymer (specific polymer) selected from the group consisting of a liquid crystal polymer, a polyimide, a modified polyimide, a fluororesin, a modified fluororesin, a polyetherimide, a polyetheretherketone, a polyethersulfone, a polysulfone, a polyphenylene sulfide, a polycycloolefin, and a modified polycycloolefin.
  • a polymer specific polymer selected from the group consisting of a liquid crystal polymer, a polyimide, a modified polyimide, a fluororesin, a modified fluororesin, a polyetherimide, a polyetheretherketone, a polyethersulfone, a polysulfone, a polyphenylene sulfide, a polycycloolefin, and a modified polycycloolefin.
  • the specific polymer is preferably a liquid crystal polymer, a modified polyimide, a fluororesin, a polycycloolefin, or a modified polycycloolefin, more preferably a liquid crystal polymer, a modified polyimide, or a fluororesin, and further preferably a liquid crystal polymer.
  • the present invention will be described in more detail by taking as an example a case in which the A layer contains a liquid crystal polymer.
  • the liquid crystal polymer contained in the layer A is not particularly limited, and examples thereof include liquid crystal polymers that can be melt-formed.
  • the liquid crystal polymer is preferably a thermotropic liquid crystal polymer, which means a polymer that exhibits liquid crystallinity in a molten state when heated within a specific temperature range.
  • thermotropic liquid crystal polymer There are no particular limitations on the chemical composition of the thermotropic liquid crystal polymer as long as it is a liquid crystal polymer that can be melt-processed.
  • the thermotropic liquid crystal polymer include thermoplastic liquid crystal polyesters and thermoplastic polyester amides in which amide bonds have been introduced into thermoplastic liquid crystal polyesters.
  • the thermoplastic liquid crystal polymer for example, the thermoplastic liquid crystal polymer described in WO 2015/064437 and JP 2019-116586 A can be used.
  • liquid crystal polymers include thermoplastic liquid crystal polyesters or thermoplastic liquid crystal polyester amides having repeating units derived from at least one selected from the group consisting of aromatic hydroxycarboxylic acids, aromatic or aliphatic diols, aromatic or aliphatic dicarboxylic acids, aromatic diamines, aromatic hydroxyamines, and aromatic aminocarboxylic acids.
  • aromatic hydroxycarboxylic acids examples include parahydroxybenzoic acid, metahydroxybenzoic acid, 6-hydroxy-2-naphthoic acid, and 4-(4-hydroxyphenyl)benzoic acid. These compounds may have a substituent such as a halogen atom, a lower alkyl group, or a phenyl group. Among these, parahydroxybenzoic acid or 6-hydroxy-2-naphthoic acid is preferred.
  • the aromatic or aliphatic diol is preferably an aromatic diol, such as hydroquinone, 4,4'-dihydroxybiphenyl, 3,3'-dimethyl-1,1'-biphenyl-4,4'-diol, or an acylated product thereof, with hydroquinone or 4,4'-dihydroxybiphenyl being preferred.
  • an aromatic dicarboxylic acid is preferred.
  • the aromatic dicarboxylic acid include terephthalic acid, isophthalic acid, and 2,6-naphthalenedicarboxylic acid, and terephthalic acid is preferred.
  • the aromatic diamines, aromatic hydroxyamines, and aromatic aminocarboxylic acids include p-phenylenediamine, 4-aminophenol, and 4-aminobenzoic acid.
  • the liquid crystal polymer preferably contains a repeating unit derived from a dicarboxylic acid (aromatic or aliphatic dicarboxylic acid), and more preferably contains two or more types of repeating units derived from dicarboxylic acids, in terms of better effects of the present invention.
  • the dicarboxylic acid is preferably the above aromatic dicarboxylic acid, and more preferably terephthalic acid, isophthalic acid, or 2,6-naphthalenedicarboxylic acid.
  • the liquid crystal polymer preferably has at least one repeating unit selected from the group consisting of repeating units represented by the following formulas (1) to (3).
  • -O-Ar1-CO- (1) -CO-Ar2-CO- (2) -X-Ar3-Y- (3)
  • Ar1 represents a phenylene group, a naphthylene group, or a biphenylylene group.
  • Ar2 represents a phenylene group, a naphthylene group, a biphenylylene group, or a group represented by the following formula (4).
  • Ar3 represents a phenylene group, a naphthylene group, a biphenylylene group or a group represented by the following formula (4), and X and Y each independently represent an oxygen atom or an imino group.
  • -Ar4-Z-Ar5- (4) Ar4 and Ar5 each independently represent a phenylene group or a naphthylene group, and Z represents an oxygen atom, a sulfur atom, a carbonyl group, a sulfonyl group, or an alkylene group.
  • the phenylene group, the naphthylene group and the biphenylylene group may have a substituent selected from the group consisting of a halogen atom, an alkyl group and an aryl group.
  • the liquid crystal polymer preferably has at least one repeating unit selected from the group consisting of a repeating unit derived from an aromatic hydroxycarboxylic acid represented by the above formula (1), a repeating unit derived from an aromatic diol represented by the above formula (3) in which X and Y are both oxygen atoms, and a repeating unit derived from an aromatic dicarboxylic acid represented by the above formula (2).
  • the liquid crystal polymer more preferably has at least a repeating unit derived from an aromatic hydroxycarboxylic acid, further preferably has at least one selected from the group consisting of a repeating unit derived from parahydroxybenzoic acid and a repeating unit derived from 6-hydroxy-2-naphthoic acid, and particularly preferably has a repeating unit derived from parahydroxybenzoic acid and a repeating unit derived from 6-hydroxy-2-naphthoic acid.
  • the liquid crystal polymer more preferably has at least one repeat unit selected from the group consisting of repeat units derived from 6-hydroxy-2-naphthoic acid, repeat units derived from aromatic diols, repeat units derived from terephthalic acid, and repeat units derived from 2,6-naphthalenedicarboxylic acid, and even more preferably has all of repeat units derived from 6-hydroxy-2-naphthoic acid, repeat units derived from aromatic diols, repeat units derived from terephthalic acid, and repeat units derived from 2,6-naphthalenedicarboxylic acid.
  • the composition ratio of the repeating unit is preferably 50 to 65 mol % based on the total repeating units of the liquid crystal polymer. It is also preferable that the liquid crystal polymer has only repeating units derived from an aromatic hydroxycarboxylic acid.
  • the composition ratio thereof is preferably 17.5 to 25 mol % based on the total repeating units of the liquid crystal polymer.
  • the composition ratio thereof is preferably 11 to 23 mol % based on the total repeating units of the liquid crystal polymer.
  • the composition ratio thereof is preferably 2 to 8 mol % based on the total repeating units of the liquid crystal polymer.
  • the method for synthesizing the liquid crystal polymer is not particularly limited, and the liquid crystal polymer can be synthesized by polymerizing the above-mentioned compound by a known method such as melt polymerization, solid phase polymerization, solution polymerization, or slurry polymerization.
  • Commercially available liquid crystal polymers may be used, such as "LAPEROS” manufactured by Polyplastics Co., Ltd., “VECTRA” manufactured by Celanese Corporation, "UENO LCP” manufactured by Ueno Pharmaceutical Co., Ltd., “SUMIKA SUPER LCP” manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd., “ZYDAR” manufactured by ENEOS Corporation, and “SIVELAS” manufactured by Toray Industries, Inc.
  • the liquid crystal polymer may form a chemical bond with an optional component such as a crosslinking agent or a compatible component (reactive compatibilizer) in the layer A. This also applies to components other than the liquid crystal polymer.
  • the number average molecular weight (Mn) of the liquid crystal polymer is not particularly limited, but is preferably from 10,000 to 600,000, and more preferably from 30,000 to 150,000.
  • the number average molecular weight of polymers and resins including liquid crystal polymers is a value calculated using standard polystyrene as measured by gel permeation chromatography (GPC). GPC measurement can be performed using the following apparatus and conditions.
  • the measurement device used is "HLC (registered trademark)-8320GPC” manufactured by Tosoh Corporation, and two columns, TSKgel (registered trademark) Super HM-H (6.0 mm ID x 15 cm, manufactured by Tosoh Corporation), are used.
  • the measurement conditions are a sample concentration of 0.03 mass%, a flow rate of 0.6 ml/min, a sample injection amount of 20 ⁇ L, and a measurement temperature of 40 ° C. Detection is performed using an RI (differential refractive index) detector.
  • the calibration curve is prepared from eight samples of "Standard sample TSK standard, polystyrene" manufactured by Tosoh Corporation: "F-40", “F-20”, “F-4", "F-1", "A-5000”, “A-2500”, "A-1000” and "n-propylbenzene”.
  • the layer A may be a layer containing, instead of or in addition to the liquid crystal polymer, at least one polymer selected from the group consisting of polyimide, modified polyimide, fluororesin, modified fluororesin, polyetherimide, polyetheretherketone, polyethersulfone, polysulfone, polyphenylene sulfide, polycycloolefin, and modified polycycloolefin.
  • the number average molecular weight (Mn) of the polymer is not particularly limited, but is preferably from 10,000 to 600,000, and more preferably from 30,000 to 150,000.
  • the above polymer can be appropriately selected from polymers synthesized by known methods and commercially available products depending on the desired physical properties of layer A.
  • the specific polymer other than the liquid crystal polymer is preferably a modified polyimide, a fluororesin, a polycycloolefin, or a modified polycycloolefin.
  • polycycloolefins and modified polycycloolefins include cycloolefin polymers (COP, Zeonor manufactured by Zeon Corporation, etc.) and cycloolefin copolymers (COC, APEL manufactured by Mitsui Chemicals, Inc., etc.).
  • the specific polymer may be used alone or in combination of two or more kinds.
  • the content of the specific polymer is preferably 50% by mass or more, more preferably 70% by mass or more, and even more preferably 80% by mass or more, based on the total mass of the layer A, in terms of more excellent electrical properties.
  • the upper limit is not particularly limited and may be 100% by mass, and is preferably 95% by mass or less, more preferably 90% by mass or less, in terms of more excellent effects of the present invention.
  • the content of each component in each layer constituting the laminate can be measured by a known method such as infrared spectroscopy or gas chromatography mass spectrometry.
  • the layer A may contain optional components other than the specific polymer, such as polyolefins, compatible components, heat stabilizers, and additives described below.
  • the A layer preferably contains a polyolefin.
  • polyolefin refers to a polymer having repeating units derived from an olefin (polyolefin resin).
  • Layer A preferably contains a liquid crystal polymer and a polyolefin, and more preferably contains a liquid crystal polymer, a polyolefin, and a compatible component.
  • the olefin from which the repeating units constituting the polyolefin are derived is not particularly limited as long as it is an aliphatic hydrocarbon having an ethylenically unsaturated group in the molecule, and may be linear or branched.
  • the number of carbon atoms in the olefin is, for example, an integer from 2 to 10, and preferably an integer from 2 to 6.
  • the polyolefin may be a copolymer having repeating units derived from an olefin and repeating units derived from a monomer other than an olefin, such as, for example, an acrylate, a methacrylate, a styrene, or a vinyl acetate monomer.
  • polyolefins include polyethylene, polypropylene (PP), polymethylpentene (such as TPX manufactured by Mitsui Chemicals), and hydrogenated polybutadiene.
  • the polyethylene may be either high density polyethylene (HDPE) or low density polyethylene (LDPE).
  • the polyethylene may also be linear low density polyethylene (LLDPE).
  • polyolefin copolymer is a styrene-ethylene/butylene-styrene copolymer (SEBS).
  • SEBS may be hydrogenated.
  • the copolymerization ratio of the copolymerization component other than the olefin is preferably small, and more preferably no copolymerization component is included.
  • the content of the copolymerization component is preferably 0 to 40 mass%, more preferably 0 to 20 mass%, based on the total mass of the polyolefin.
  • Layer A preferably contains a polyolefin that is substantially free of reactive groups contained in a reactive compatibilizer described below.
  • the polyolefin being "substantially free of" reactive groups means that the content of repeating units having reactive groups in the polyolefin is 0 to 3 mass % relative to the total mass of the polyolefin.
  • the layer A preferably contains polyethylene as the polyolefin, and more preferably contains low density polyethylene (LDPE).
  • the layer A preferably contains, in addition to the polyolefin substantially free of reactive groups, a polyolefin that functions as a compatible component, which will be described later.
  • a polyolefin that functions as a compatible component examples include polyolefin copolymers listed as reactive compatibilizers described below (e.g., epoxy group-containing polyolefin copolymers, maleic anhydride-containing polyolefin copolymers, oxazoline group-containing polyolefin copolymers, amino group-containing polyolefin copolymers, and carboxyl group-containing polyolefin copolymers), and the same applies to more preferred embodiments.
  • the polyolefins may be used alone or in combination of two or more kinds.
  • the A layer contains polyolefin
  • its content is preferably 0.1% by mass or more, more preferably 5% by mass or more, and even more preferably 10% by mass or more, based on the total mass of the A layer, in terms of better adhesion with the metal layer.
  • the upper limit is not particularly limited, but is preferably 50% by mass or less, more preferably 30% by mass or less, and even more preferably 20% by mass or less, based on the total mass of the A layer, in terms of better electrical properties.
  • the polyolefin content is 50% by mass or less, it is easy to sufficiently increase the heat distortion temperature and improve the solder heat resistance.
  • compatible components include polymers (non-reactive compatibilizers) having a portion that is highly compatible or compatible with a specific polymer (preferably a liquid crystal polymer), and polymers (reactive compatibilizers) having a group reactive to the phenolic hydroxyl group or carboxy group at the end of the liquid crystal polymer.
  • the reactive group of the reactive compatibilizer is preferably an epoxy group or a maleic anhydride group.
  • the compatible component is preferably a copolymer having a portion having high compatibility or affinity with the polyolefin.
  • the compatible component is preferably a reactive compatibilizer, which can finely disperse the polyolefin.
  • the compatible component (particularly the reactive compatibilizer) may form a chemical bond with a component such as a specific polymer in the layer A.
  • the reactive compatibilizer examples include epoxy group-containing polyolefin copolymers, epoxy group-containing vinyl copolymers, maleic anhydride-containing polyolefin copolymers, maleic anhydride-containing vinyl copolymers, oxazoline group-containing polyolefin copolymers, oxazoline group-containing vinyl copolymers, and carboxy group-containing olefin copolymers.
  • epoxy group-containing polyolefin copolymers or maleic anhydride-grafted polyolefin copolymers are preferred.
  • the content of the reactive group in these reactive compatibilizers is preferably more than 2% by mass, more preferably 5% by mass or more.
  • the upper limit is not particularly limited, and is, for example, 25% by mass or less.
  • epoxy group-containing polyolefin copolymers include ethylene/glycidyl methacrylate copolymer, ethylene/glycidyl methacrylate/vinyl acetate copolymer, ethylene/glycidyl methacrylate/methyl acrylate copolymer, polystyrene graft copolymer onto ethylene/glycidyl methacrylate copolymer (EGMA-g-PS), polymethyl methacrylate graft copolymer onto ethylene/glycidyl methacrylate copolymer (EGMA-g-PMMA), and acrylonitrile/styrene graft copolymer onto ethylene/glycidyl methacrylate copolymer (EGMA-g-AS).
  • EGMA-g-PS polystyrene graft copolymer onto ethylene/glycidyl methacrylate copolymer
  • EGMA-g-PMMA polymethyl methacrylate
  • epoxy group-containing polyolefin copolymers include, for example, Bondfast 2C and Bondfast E manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.; Lotadar manufactured by Arkema; and Modiper A4100 and Modiper A4400 manufactured by NOF Corporation.
  • epoxy group-containing vinyl copolymers examples include glycidyl methacrylate grafted polystyrene (PS-g-GMA), glycidyl methacrylate grafted polymethyl methacrylate (PMMA-g-GMA), and glycidyl methacrylate grafted polyacrylonitrile (PAN-g-GMA).
  • PS-g-GMA glycidyl methacrylate grafted polystyrene
  • PMMA-g-GMA glycidyl methacrylate grafted polymethyl methacrylate
  • PAN-g-GMA glycidyl methacrylate grafted polyacrylonitrile
  • maleic anhydride-containing polyolefin copolymers examples include maleic anhydride grafted polypropylene (PP-g-MAH), maleic anhydride grafted ethylene/propylene rubber (EPR-g-MAH), and maleic anhydride grafted ethylene/propylene/diene rubber (EPDM-g-MAH).
  • commercially available maleic anhydride-containing polyolefin copolymers include, for example, Orevac G series manufactured by Arkema, FUSABOND E series manufactured by Dow Chemical Company, and Admer manufactured by Mitsui Chemicals, Inc.
  • maleic anhydride-containing vinyl copolymers examples include maleic anhydride-grafted polystyrene (PS-g-MAH), maleic anhydride-grafted styrene/butadiene/styrene copolymer (SBS-g-MAH), maleic anhydride-grafted styrene/ethylene/butene/styrene copolymer (SEBS-g-MAH), and styrene/maleic anhydride copolymer and acrylic acid ester/maleic anhydride copolymer.
  • PS-g-MAH maleic anhydride-grafted polystyrene
  • SBS-g-MAH maleic anhydride-grafted styrene/butadiene/styrene copolymer
  • SEBS-g-MAH maleic anhydride-grafted styrene/ethylene/butene/styrene copolymer
  • oxazoline-based compatibilizers e.g., bisoxazoline-styrene-maleic anhydride copolymer, bisoxazoline-maleic anhydride modified polyethylene, and bisoxazoline-maleic anhydride modified polypropylene
  • elastomer-based compatibilizers e.g., aromatic resins, petroleum resins
  • ethylene glycidyl methacrylate copolymer ethylene maleic anhydride ethyl acrylate copolymer, ethylene glycidyl methacrylate-acrylonitrile styrene
  • acid-modified polyethylene wax COOH-modified polyethylene graft polymer, COOH-modified polypropylene graft polymer, polyethylene-polyamide graft copolymer, polypropylene-polyamide graft copolymer, methyl methacrylate-butadiene-styrene copolymer, acrylonitrile-but
  • An ionomer resin may also be used as a compatible component.
  • ionomer resins include ethylene-methacrylic acid copolymer ionomers, ethylene-acrylic acid copolymer ionomers, propylene-methacrylic acid copolymer ionomers, propylene-acrylic acid copolymer ionomers, butylene-acrylic acid copolymer ionomers, ethylene-vinylsulfonic acid copolymer ionomers, styrene-methacrylic acid copolymer ionomers, sulfonated polystyrene ionomers, fluorine-based ionomers, telechelic polybutadiene acrylic acid ionomers, sulfonated ethylene-propylene ionomers, and the like.
  • ionomers examples include propylene-diene copolymer ionomers, hydrogenated polypentamer ionomers, polypentamer ionomers, poly(vinylpyridium salt) ionomers, poly(vinyltrimethylammonium salt) ionomers, poly(vinylbenzylphosphonium salt) ionomers, styrene-butadiene acrylic acid copolymer ionomers, polyurethane ionomers, sulfonated styrene-2-acrylamide-2-methylpropane sulfate ionomers, acid-amine ionomers, aliphatic ionenes, and aromatic ionenes.
  • layer A contains a compatible component, the content thereof is preferably 0.05 to 30 mass %, more preferably 0.1 to 20 mass %, and even more preferably 0.5 to 10 mass %, relative to the total mass of layer A.
  • the layer A may contain a heat stabilizer for the purposes of suppressing thermal oxidative deterioration during melt extrusion film formation and improving the flatness and smoothness of the layer A surface.
  • a heat stabilizer for the purposes of suppressing thermal oxidative deterioration during melt extrusion film formation and improving the flatness and smoothness of the layer A surface.
  • the thermal stabilizer include phenol-based stabilizers and amine-based stabilizers having a radical scavenging action; phosphite-based stabilizers and sulfur-based stabilizers having a peroxide decomposition action; and hybrid stabilizers having both a radical scavenging action and a peroxide decomposition action.
  • phenol-based stabilizer examples include a hindered phenol-based stabilizer, a semi-hindered phenol-based stabilizer, and a less-hindered phenol-based stabilizer.
  • commercially available hindered phenol stabilizers include, for example, Adeka STAB AO-20, AO-50, AO-60, and AO-330 manufactured by ADEKA CORPORATION; and Irganox 259, 1035, and 1098 manufactured by BASF.
  • commercially available semi-hindered phenol stabilizers include, for example, Adeka STAB AO-80 manufactured by ADEKA CORPORATION; and Irganox 245 manufactured by BASF.
  • unhindered phenol stabilizers include, for example, Nocrac 300 manufactured by Ouchi Shinko Chemical Industry Co., Ltd., and Adeka STAB AO-30 and AO-40 manufactured by ADEKA Corporation.
  • commercially available phosphite stabilizers include, for example, Adeka STAB 2112, PEP-8, PEP-36, and HP-10 manufactured by ADEKA CORPORATION.
  • An example of a commercially available hybrid stabilizer is Sumilizer GP manufactured by Sumitomo Chemical.
  • a hindered phenol-based stabilizer a semi-hindered phenol-based stabilizer, or a phosphite-based stabilizer is preferred, with a hindered phenol-based stabilizer being more preferred, in terms of superior thermal stabilization effect.
  • a semi-hindered phenol-based stabilizer or a phosphite-based stabilizer is more preferred.
  • the heat stabilizer may be used alone or in combination of two or more kinds.
  • the content of the heat stabilizer is preferably from 0.0001 to 10 mass %, more preferably from 0.01 to 5 mass %, and even more preferably from 0.1 to 2 mass %, based on the total mass of the layer A.
  • additives other than the above components such as plasticizers, lubricants, inorganic particles, organic particles, and UV absorbers.
  • the plasticizer examples include an alkylphthalyl alkyl glycolate compound, a bisphenol compound (bisphenol A, bisphenol F), an alkylphthalyl alkyl glycolate compound, a phosphoric acid ester compound, a carboxylic acid ester compound, and a polyhydric alcohol.
  • the content of the plasticizer may be 0 to 5% by mass based on the total mass of the layer A.
  • the lubricant may be a fatty acid ester or a metal soap (such as an inorganic salt of stearic acid). The content of the lubricant may be 0 to 5% by mass based on the total mass of layer A.
  • the A layer may contain inorganic particles and/or organic particles as a reinforcing material, a matting agent, a dielectric constant or a dielectric tangent improver.
  • inorganic particles include silica, titanium oxide, barium sulfate, talc, zirconia, alumina, silicon nitride, silicon carbide, calcium carbonate, silicate, glass beads, graphite, tungsten carbide, carbon black, clay, mica, carbon fiber, glass fiber, and metal powder.
  • organic particles include crosslinked acrylic and crosslinked styrene. The content of inorganic particles and organic particles may be 0 to 50% by mass based on the total mass of the A layer.
  • the UV absorber may be a salicylate compound, a benzophenone compound, a benzotriazole compound, a substituted acrylonitrile compound, or an s-triazine compound.
  • the content of the UV absorber may be 0 to 5% by weight based on the total weight of the A layer.
  • layer A may contain a polymer component other than the specific polymer, polyolefin, and the above-mentioned compatible component, as long as the effect of the present invention is not impaired.
  • the polymer component include thermoplastic polymers such as polyethylene terephthalate, modified polyethylene terephthalate, polycarbonate, polyarylate, polyamide, polyphenylene sulfide, and polyester ether ketone.
  • each layer of the laminate can be measured by known methods, such as a method of analyzing a cross section of the laminate using a time-of-flight secondary ion mass spectrometry (TOF-SIMS).
  • TOF-SIMS time-of-flight secondary ion mass spectrometry
  • the elastic modulus of the A layer at 160°C is not particularly limited as long as the laminate satisfies the requirement A, but is preferably 0.3 GPa or more, more preferably 0.4 GPa or more, in terms of better dimensional stability.
  • the upper limit is not particularly limited, and is, for example, 4 GPa or less.
  • the elastic modulus at 160° C. of each layer constituting the laminate is an indentation elastic modulus determined by measuring the elastic modulus of each layer in a cross section obtained by cutting the laminate along the thickness direction, in a temperature environment of 160° C., using a nanoindenter in accordance with the method described in ISO 14577. A specific method for measuring the elastic modulus of each layer will be described in the Examples below.
  • the elastic modulus of the layer A at 160° C. can be adjusted, for example, by selecting the components of the layer A. More specifically, when the content of polyolefin contained in the layer A is reduced, the elastic modulus of the layer A at 160° C. tends to increase.
  • the peak temperature of the peak appearing at the highest temperature in a curve (DSC curve) showing the change in the amount of heat absorbed and released by layer A obtained by differential scanning calorimetry in the temperature range of 0 to 400°C is preferably 305°C or higher, more preferably 310°C or higher, and even more preferably 315°C or higher.
  • the upper limit of the peak temperature is not particularly limited, but is preferably 390° C. or lower.
  • the peak temperature of layer A is determined by performing differential scanning calorimetry in the temperature range of 0 to 400° C. using a differential scanning calorimeter (e.g., "DSC-60A" manufactured by Shimadzu Corporation) to create a DSC curve for layer A, and reading the peak temperature of the peak that appears at the highest temperature in the DSC curve.
  • a differential scanning calorimeter e.g., "DSC-60A” manufactured by Shimadzu Corporation
  • the peak temperature of the layer A in the above range can be adjusted, for example, by selecting the components of the layer A. More specifically, the peak temperature tends to increase as the degree of polymerization of the specific polymer contained in the layer A increases.
  • the thickness of the layer A is preferably from 5 to 1000 ⁇ m, more preferably from 10 to 500 ⁇ m, and even more preferably from 20 to 200 ⁇ m.
  • the thickness of each layer in the laminate is an arithmetic average value obtained by measuring the thickness of each layer at any 100 different points on an image obtained by observing a cross section of the laminate along the thickness direction with a scanning electron microscope (SEM) and averaging the obtained measurement values.
  • the laminate has a B layer on one surface of an A layer.
  • the laminate may have one B layer on one surface of the A layer, or one B layer on each of the A layer surfaces. Also, the laminate may have multiple B layers on one surface of the A layer. When the laminate has multiple B layers, the multiple B layers may be the same or different.
  • the components constituting layer B are not particularly limited as long as the laminate satisfies requirement A.
  • Examples of components constituting layer B include a thermoplastic polymer and a specific polymer.
  • Layer B preferably contains at least one of a thermoplastic polymer and a specific polymer, more preferably contains a thermoplastic polymer, and further preferably contains both a thermoplastic polymer and a specific polymer.
  • thermoplastic polymer examples include polyolefins, (meth)acrylic resins, polyvinyl cinnamate, polycarbonates, polyether ketones, polyparaxylenes, polyesters (preferably saturated polyesters having no unsaturated double bonds), polyvinyl acetals, polyvinyl chloride, polyvinyl acetate, polyamides, polystyrenes, polyurethanes, polyvinyl alcohols, cellulose acylates, syndiotactic polystyrenes, silicone resins, alkyd resins, maleic acid resins, aromatic sulfonamides, benzoguanamine resins, and silicone elastomers.
  • polyolefin is preferred as the component of layer B because it has superior electrical properties.
  • the polyolefin contained in the B layer is the same as the polyolefin contained in the A layer, including its preferred embodiments.
  • the polyolefin contained in layer B preferably has a repeating unit derived from ethylene or propylene, more preferably has a repeating unit derived from ethylene, even more preferably polyethylene or SEBS, and particularly preferably SEBS.
  • the thermoplastic polymer contained in the layer B may be used alone or in combination of two or more kinds.
  • the content of the thermoplastic polymer (more preferably polyolefin) contained in the B layer is preferably 5% by mass or more, more preferably 20% by mass or more, even more preferably 50% by mass or more, and particularly preferably 70% by mass or more, based on the total mass of the B layer, in terms of better step conformability and easier production of a laminate satisfying requirement A.
  • the upper limit is not particularly limited and may be 100% by mass based on the total mass of the B layer, but in terms of better electrical properties, it is preferably 99% by mass or less, more preferably 95% by mass or less, based on the total mass of the B layer.
  • the layer B may contain a specific polymer, and preferably contains a specific polymer in terms of more excellent electrical properties, and more preferably contains a liquid crystal polymer.
  • the specific polymer and liquid crystal polymer contained in layer B are the same as those contained in layer A, including their respective preferred embodiments.
  • the specific polymer contained in the layer B may be used alone or in combination of two or more kinds.
  • layer B contains a specific polymer (more preferably a liquid crystal polymer)
  • the content thereof is preferably 5 mass % or more, more preferably 10 mass % or more, and more preferably 15 mass % or more, relative to the total mass of layer B, in terms of more excellent electrical properties.
  • the upper limit is not particularly limited, but is preferably 90% by mass or less, and more preferably 80% by mass or less, based on the total mass of layer B.
  • the layer B may contain a compatible component.
  • the compatible component contained in the layer B including preferred embodiments thereof, is the same as the compatible component contained in the layer A.
  • the compatible component contained in layer B may be used alone or in combination of two or more.
  • the content thereof is preferably from 0.1 to 40% by mass, and more preferably from 1 to 30% by mass, based on the total mass of layer B.
  • Layer B may contain components other than the thermoplastic polymer, the specific polymer, and the compatible component. Examples of other components contained in layer B include a heat stabilizer and the above-mentioned additives that layer A may contain.
  • the content of the other components is preferably from 0.1 to 40% by mass, and more preferably from 1 to 30% by mass, based on the total mass of the B layer.
  • Layer B may contain an organic solvent and water, but in terms of further suppressing bubble generation, the contents of the organic solvent and water relative to the total mass of layer B are preferably 500 ppm by mass or less, and more preferably 100 ppm by mass or less, respectively. It is further preferable that layer B does not contain an organic solvent and water.
  • the elastic modulus of layer B at 160°C is not particularly limited as long as the laminate satisfies requirement A. In terms of better effects of the present invention, however, it is preferably 0.1 GPa or less, more preferably 0.05 GPa or less, and even more preferably 0.01 GPa or less. The lower limit is not particularly limited, but is preferably 0.00001 GPa or more in terms of superior handleability.
  • the elastic modulus at 160° C. of layer B can be adjusted, for example, by selecting the components constituting layer B. More specifically, when the content of the specific polymer contained in layer B is reduced, the elastic modulus at 160° C. of layer B tends to decrease.
  • the ratio of the elastic modulus of B layer at 160° C. to the elastic modulus of A layer at 160° C. is 0.1 or less.
  • the ratio of the elastic modulus of B layer at 160° C. to the elastic modulus of A layer at 160° C. is preferably 0.1 or less, more preferably 0.05 or less, and even more preferably 0.01 or less.
  • the lower limit is not particularly limited, but is preferably 0.000001 or more, and more preferably 0.00001 or more.
  • the thickness of the B layer is not particularly limited, but is preferably 1 ⁇ m or more, more preferably 5 ⁇ m or more, even more preferably 10 ⁇ m or more, and particularly preferably 12 ⁇ m or more, in terms of superior step conformability and wiring misalignment suppression performance. Also, the thickness of the B layer is preferably 60 ⁇ m or less, more preferably 50 ⁇ m or less, and even more preferably 40 ⁇ m or less, in terms of superior electrical properties.
  • the ratio of the thickness of layer B to the thickness of layer A (thickness of layer B/thickness of layer A) is preferably 0.1 to 5.0, and more preferably 0.2 to 3.0, in order to obtain a well-balanced effect of the present invention.
  • the thickness of the B layer mentioned above means the thickness of the B layer alone.
  • the laminate has a layer C on the surface of the layer B, the layer C including a thermosetting compound.
  • thermosetting compound contained in the layer C examples include an epoxy compound, a phenol compound, an amino compound, and an unsaturated polyester compound.
  • the molecular weight of the thermosetting compound is preferably 50 to 1,000, and more preferably 100 to 500.
  • the thermosetting compound contained in the layer C is preferably an epoxy compound.
  • An epoxy compound is a compound having at least one epoxy group in the molecule.
  • the number of epoxy groups contained in the epoxy compound is preferably 1 to 4, and more preferably 2 or 3, in one molecule.
  • epoxy compounds include diglycidyl ethyl ether, ethylene glycol diglycidyl ether, 1,4-butanediol diglycidyl ether, 1,6-diglycidyl cyclohexane, 1,2,3,6-tetrahydrophthalic acid diglycidyl, 1,2-cyclohexanedicarboxylate diglycidyl, 4,4'-methylenebis(N,N-diglycidylaniline), N-diglycidyl-4-glycidyloxyaniline, sorbitol polyglycidyl ether, and glycerol polyglycidyl ether. Of these, N,N-diglycidyl-4-glycidyloxyaniline or 4,4'-methylenebis(N,N-diglycidylaniline) is preferred.
  • the molecular weight of the epoxy compound is preferably 50 to 1,000, and more preferably 100 to 500.
  • the epoxy equivalent of the epoxy compound is preferably 50 to 1000 mol/eq, more preferably 80 to 500 mol/eq.
  • the epoxy equivalent refers to the mass of the epoxy compound per 1 mol of epoxy groups.
  • the phenol compound is a compound having one or more phenolic hydroxyl groups in the molecule.
  • the number of phenolic hydroxyl groups that the phenol compound has is preferably 2 or more, and more preferably 2 to 5.
  • Examples of the phenol compound include benzene polyols such as benzene triol, and phenol resins.
  • the molecular weight of the phenol compound is preferably 50 to 1,000, and more preferably 100 to 500.
  • the phenolic hydroxyl group equivalent of the phenol compound is preferably 50 to 1000 mol/eq, more preferably 100 to 500 mol/eq.
  • the phenolic hydroxyl group equivalent refers to the mass of the phenol compound per 1 mol of the phenolic hydroxyl group.
  • the amino compound is a compound having one or more amino groups in the molecule.
  • the number of amino groups in the amino compound is preferably two or more, and more preferably two to five.
  • Examples of the amino compounds include 1,3,5-triaminotriazine, 4,4'-diaminodiphenylsulfone, and amino resins.
  • the molecular weight of the amino compound is preferably 50 to 1,000, and more preferably 100 to 500.
  • the amino group equivalent of the amino compound is preferably 50 to 1000 mol/eq, more preferably 100 to 500 mol/eq.
  • the amino group equivalent refers to the mass of the amino compound per 1 mol of amino group.
  • the unsaturated polyester compound is a compound having two or more ester groups in the molecule and an unsaturated double bond.
  • the unsaturated polyester compound include a polycondensation product of an unsaturated polycarboxylic acid having two or more carboxyl groups in the molecule and a polyhydric alcohol having two or more alcoholic hydroxyl groups in the molecule.
  • thermosetting compounds may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of the thermosetting compound (preferably an epoxy compound) contained in the C layer is preferably 1% by mass or more, more preferably 3% by mass or more, based on the total mass of the C layer, in terms of the superior effect of the present invention.
  • the upper limit is not particularly limited, but is preferably 30% by mass or less, more preferably 10% by mass or less, based on the total mass of the C layer.
  • the layer C may contain components other than the thermosetting compound.
  • other components contained in the layer C include thermoplastic polymers and specific polymers. It is more preferable that the layer C contains a polymer selected from the group consisting of thermoplastic polymers and specific polymers.
  • thermoplastic polymer and the specific polymer contained in the C layer are the same as the thermoplastic polymer and the specific polymer contained in the B layer, respectively.
  • the polymer contained in layer C is preferably polyolefin, polycycloolefin or modified polycycloolefin, more preferably polyethylene, COP, COC or SEBS, further preferably polyethylene or SEBS, and particularly preferably SEBS.
  • the polymer contained in the layer C and selected from the group consisting of thermoplastic polymers and specific polymers may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of the polymer contained in the C layer is preferably 70% by mass or more, more preferably 80% by mass or more, and even more preferably 90% by mass or more, based on the total mass of the C layer, in terms of better step conformability.
  • the upper limit is not particularly limited, but is preferably 99% by mass or less, more preferably 98% by mass or less, based on the total mass of the C layer, in terms of better effects of the present invention.
  • the layer C may contain other components in addition to the thermosetting compound, the thermoplastic polymer, and the specific polymer.
  • other components contained in the layer C include a compatible component, a heat stabilizer, and the above-mentioned additives that the layer A may contain.
  • the content of the other components is preferably 30% by mass or less, and more preferably 10% by mass or less, based on the total mass of layer B. There is no particular lower limit, and the content may be 0% by mass.
  • the elastic modulus of the layer C at 160° C. is not particularly limited, but is preferably 0.1 GPa or less, and more preferably 0.01 GPa or less, in terms of superior conformability to unevenness.
  • the lower limit is not particularly limited, but is preferably 0.000001 GPa or more in terms of superior handleability.
  • the elastic modulus of the C layer at 160° C. can be adjusted, for example, by selecting the components constituting the C layer.
  • the thickness of the C layer is not particularly limited, but is preferably 0.1 ⁇ m or more, more preferably 0.3 ⁇ m or more, in terms of providing better effects of the present invention, and is preferably 2 ⁇ m or less, more preferably 3 ⁇ m or less, in terms of providing better electrical properties.
  • the ratio of the thickness of layer C to the sum of the thickness of layer A and the thickness of layer B ⁇ thickness of layer C/(thickness of layer A+thickness of layer B) ⁇ is preferably 0.001 to 0.2, and more preferably 0.01 to 0.1, in that the effects of the present invention are well-balanced.
  • the thickness of layer B when calculating the above ratio is the thickness of layer B alone, which is closest to layer C
  • the thickness of layer A when calculating the above ratio is the thickness of layer A alone, which is located on the opposite side of layer C from layer B, which is closest to layer C.
  • the laminate may further include a D layer disposed on the surface of the A layer opposite to the B layer side, in which the ratio of the elastic modulus of the D layer at 160° C. to the elastic modulus of the A layer at 160° C. is 0.1 or less. That is, the laminate may include a D layer, an A layer, a B layer, and a C layer in this order, in which the ratios of the elastic modulus of the B layer and the D layer at 160° C. to the elastic modulus of the A layer at 160° C. are each 0.1 or less.
  • the laminate further comprises such a D layer, the laminate has excellent conformability to unevenness.
  • the specific embodiment of the D layer is not particularly limited, so long as the ratio of the elastic modulus of the D layer at 160°C to the elastic modulus of the A layer at 160°C is 0.1 or less.
  • the components and physical properties constituting the D layer are preferably the same as the components and physical properties constituting the B layer described above, including the respective preferred embodiments.
  • the thickness of the D layer is not particularly limited, but is preferably 60 ⁇ m or less, more preferably 50 ⁇ m or less, and even more preferably 40 ⁇ m or less, in terms of better electrical properties.
  • the thickness of the D layer is preferably 1 ⁇ m or more, more preferably 5 ⁇ m or more, even more preferably 10 ⁇ m or more, and particularly preferably 12 ⁇ m or more, in terms of better step conformability and wiring misalignment suppression performance.
  • the ratio of the thickness of layer D to the thickness of layer A (thickness of layer D/thickness of layer A) is preferably from 0.1 to 5.0, and more preferably from 0.2 to 3.0, in that the effects of the present invention are well balanced.
  • the thickness of the D layer mentioned above means the thickness of the D layer alone.
  • the laminate including the above-mentioned D layer, A layer, B layer, and C layer in this order may further include an E layer that contains a thermosetting compound and is disposed on the surface of the D layer opposite to the A layer side. That is, the laminate may be a laminate including the E layer, D layer, A layer, B layer, and C layer in this order (see FIG. 2).
  • the laminate further has the D layer and an E layer disposed on the surface of the D layer, the surfaces of the laminate facing the D layer and the E layer are imparted with the same performance as the surfaces of the B layer and the C layer.
  • the E layer is not particularly limited as long as it is a layer containing a thermosetting compound.
  • the components and physical properties constituting the E layer are preferably the same as the components and physical properties constituting the C layer described above, including the preferred embodiments of each.
  • the laminate may have an intermediate layer between the two layers constituting the laminate, if necessary.
  • a known adhesive layer used in the manufacture of wiring boards such as copper-clad laminates can be used, and an example of the intermediate layer is a layer made of a cured product of an adhesive composition containing a known binder resin.
  • binder resins include (meth)acrylic resins, polyvinyl cinnamate, polycarbonate, polyimide, polyamideimide, polyesterimide, polyetherimide, polyetherketone, polyetheretherketone, polyethersulfone, polysulfone, polyparaxylene, polyester, polyvinyl acetal, polyvinyl chloride, polyvinyl acetate, polyamide, polystyrene, polyurethane, polyvinyl alcohol, cellulose acylate, fluorinated resins, liquid crystal polymers, syndiotactic polystyrene, silicone resins, epoxy silicone resins, phenolic resins, alkyd resins, epoxy resins, maleic acid resins, melamine resins, urea resins, aromatic sulfonamides, benzoguanamine resins, and silicone elastomers.
  • the thickness of the intermediate layer is preferably 3 ⁇ m or less, more preferably 1 ⁇ m or less, in terms of the effect of the present invention being more excellent. Although there is no particular lower limit, the thickness is preferably 0.01 ⁇ m or more, more preferably 0.1 ⁇ m or more, in terms of the excellent adhesion between two adjacent layers. It is preferable that the laminate does not have the above-mentioned intermediate layer between the A layer and the B layer, between the B layer and the C layer, between the D layer and the A layer when the laminate further has a D layer, or between the E layer and the D layer when the laminate further has an E layer.
  • the laminate may have layers other than the above layers as necessary. Examples of other layers include an anti-rust layer and a heat-resistant layer.
  • the thickness of the laminate is not particularly limited, but is preferably from 5 to 1000 ⁇ m, more preferably from 10 to 500 ⁇ m, and even more preferably from 20 to 300 ⁇ m.
  • the thickness of the laminate can be measured according to the method for measuring the thickness of layer A described above.
  • the method for producing the laminate is not particularly limited, and examples thereof include a method having a step of producing a molded body using a composition containing components constituting the above-mentioned A layer (hereinafter also referred to as "step A”), a step of forming a B layer on at least one surface of the molded body produced in step A using a composition for forming a B layer (hereinafter also referred to as "step B"), and a step of forming a C layer on the surface of the B layer formed in step B using a composition for forming a C layer (hereinafter also referred to as "step C").
  • step A a composition containing components constituting the above-mentioned A layer
  • step B a composition for forming a B layer
  • step C a composition for forming a C layer
  • the process A for producing the molded body is not particularly limited, but examples thereof include a method having a pelletizing process in which the components constituting the above-mentioned layer A are kneaded to obtain pellets, and a film-forming process in which the pellets are used to form a film-shaped molded body. Step A will be described in detail below.
  • pelletizing process (1) Form of raw material
  • the specific polymer used in the film-forming process may be in pellet, flake or powder form as is. However, for the purpose of stabilizing the film formation or uniformly dispersing components other than the specific polymer, it is preferable to use pellets obtained by kneading one or more raw materials (meaning at least one of a polymer and other components; the same applies below) using an extruder and pelletizing them.
  • Drying or venting to substitute for drying it is preferable to dry the specific polymer and other components in advance. Drying methods include circulating heated air with a low dew point and dehumidifying by vacuum drying. In particular, in the case of resins that are easily oxidized, vacuum drying or drying using an inert gas is preferable.
  • the raw material supply method may be a method in which the raw materials are mixed in advance before being kneaded and pelletized and then supplied, a method in which the raw materials are supplied separately to the extruder so as to be at a constant ratio, or a combination of both methods.
  • the kneading temperature is preferably equal to or lower than the thermal decomposition temperature of the specific polymer and other components, and is preferably as low as possible within a range in which the load on the extruder and the decrease in uniform kneading do not become a problem.
  • the resin mixing pressure during pelletization is preferably 0.05 to 30 MPa. In the case of a resin that is prone to discoloration or gelation due to shear, it is preferable to apply an internal pressure of about 1 to 10 MPa to the extruder to fill the extruder with the resin raw material.
  • pelletizing method a method in which a material extruded into a noodle shape is solidified in water and then cut is generally used. However, pelletization may also be performed by an underwater cutting method in which the material is melted in an extruder and then directly extruded into water from a nozzle while being cut, or by a hot cutting method in which the material is cut while still hot.
  • the pellet size is preferably a cross-sectional area of 1 to 300 mm2 and a length of 1 to 30 mm, and more preferably a cross-sectional area of 2 to 100 mm2 and a length of 1.5 to 10 mm.
  • Drying method/heating method As for the drying method, a dehumidifying hot air dryer is generally used from the viewpoint of drying efficiency and economy, but there is no particular limitation as long as the target moisture content is obtained. In addition, there is no problem in selecting a more appropriate method according to the physical properties of a specific polymer. Examples of the heating method include pressurized steam, heater heating, far-infrared radiation, microwave heating, and heat medium circulation heating.
  • raw material supply method In the case where the raw material (pellets) to be fed from the feed port of the extruder are of multiple types, they may be mixed in advance (premix method), or may be fed separately to the extruder in a constant ratio, or a combination of the two may be used. In addition, in order to stabilize extrusion, it is common to reduce the fluctuation in temperature and bulk density of the raw material fed from the feed port. In addition, from the viewpoint of plasticization efficiency, the raw material temperature is preferably high as long as it does not stick to the feed port and block it.
  • the temperature is preferably in the range of ⁇ glass transition temperature (Tg) (°C) -150°C ⁇ to ⁇ Tg (°C) -1°C ⁇ , and in the case of a crystalline resin, the temperature is preferably in the range of ⁇ melting point (Tm) (°C) -150°C ⁇ to ⁇ Tm (°C) -1°C ⁇ , and the raw material is heated or kept warm.
  • Tg glass transition temperature
  • Tm ⁇ melting point
  • the bulk density of the raw material is preferably 0.3 times or more than that of the molten state, and more preferably 0.4 times or more. When the bulk density of the raw material is less than 0.3 times the density of the raw material in the molten state, it is also preferable to subject the raw material to a processing treatment such as compressing it into pseudo-pellets.
  • the atmosphere during melt extrusion must be such that heat and oxidation degradation are prevented as much as possible without impeding uniform dispersion, and it is effective to inject an inert gas (nitrogen, etc.), use a vacuum hopper to reduce the oxygen concentration in the extruder, and provide a vent port in the extruder and reduce the pressure with a vacuum pump.
  • an inert gas nitrogen, etc.
  • a vacuum hopper to reduce the oxygen concentration in the extruder
  • a vent port in the extruder and reduce the pressure with a vacuum pump.
  • the rotational speed of the extruder is preferably 5 to 300 rpm, more preferably 10 to 200 rpm, and even more preferably 15 to 100 rpm. If the rotational speed is equal to or higher than the lower limit, the residence time is shortened, and the decrease in molecular weight due to thermal deterioration can be suppressed, and discoloration can be suppressed. If the rotational speed is equal to or lower than the upper limit, the scission of molecular chains due to shear can be suppressed, and the decrease in molecular weight and the increase in crosslinked gel can be suppressed. It is preferable to select an appropriate condition for the rotational speed from the viewpoints of both uniform dispersion and thermal deterioration due to an extended residence time.
  • the barrel temperature (feed section temperature T1 °C , compression section temperature T2 °C, metering section temperature T3 °C) is generally determined by the following method.
  • the metering section temperature T3 is set to T ⁇ 20°C in consideration of the amount of shear heat generated.
  • T2 is set within the range of T3 ⁇ 20°C in consideration of extrusion stability and thermal decomposition of the resin.
  • T1 is generally set to ⁇ T2 (°C)-5°C ⁇ to ⁇ T2 (°C)-150°C ⁇ , and the optimum value is selected in terms of ensuring friction between the resin and the barrel, which is the driving force (feed force) for feeding the resin, and preheating in the feed section.
  • T is preferably set to a temperature lower than the thermal degradation temperature of the resin, and when the thermal degradation temperature is exceeded due to shear heat generated by the extruder, it is common to actively cool and remove the shear heat. In order to achieve both improved dispersibility and thermal degradation, it is also effective to melt and mix the resin at a relatively high temperature in the first half of the extruder and then lower the resin temperature in the second half.
  • the resin pressure in the extruder is generally 1 to 50 MPa, and is preferably 2 to 30 MPa, more preferably 3 to 20 MPa, in terms of extrusion stability and melt uniformity. If the pressure in the extruder is 1 MPa or more, the melt filling rate in the extruder is sufficient, so that the instability of the extrusion pressure and the generation of foreign matter due to the generation of stagnation can be suppressed. In addition, if the pressure in the extruder is 50 MPa or less, the shear stress received inside the extruder can be suppressed from becoming excessive, so that thermal decomposition due to an increase in the resin temperature can be suppressed.
  • the residence time in the extruder can be calculated from the volume of the extruder and the discharge volume of the polymer, as in the pelletization process.
  • the residence time is preferably 10 seconds to 60 minutes, more preferably 15 seconds to 45 minutes, and even more preferably 30 seconds to 30 minutes. If the residence time is 10 seconds or more, melt plasticization and dispersion of other components are sufficient. If the residence time is 30 minutes or less, it is preferable in that resin deterioration and discoloration of the resin can be suppressed.
  • filtration (filtration) -Type, purpose of installation, and structure: It is common to install a filtration device at the outlet of an extruder to prevent damage to the gear pump caused by foreign matter contained in the raw material and to extend the life of a fine-pore filter installed downstream of the extruder. It is preferable to perform so-called breaker plate type filtration, in which a mesh-like filter material is combined with a strong reinforcing plate with a high opening ratio.
  • the mesh size is preferably 40 to 800 mesh, more preferably 60 to 700 mesh, and even more preferably 100 to 600 mesh. If the mesh size is 40 mesh or more, it is possible to sufficiently suppress the passage of foreign matter through the mesh. Furthermore, if the mesh size is 800 mesh or less, it is possible to suppress the increase in the filtration pressure rise speed, and the frequency of mesh replacement can be reduced. Furthermore, in terms of filtration accuracy and strength retention, filter meshes are often used by overlapping multiple types of mesh sizes with each other. Furthermore, since it is possible to make the filtration opening area large and to maintain the strength of the mesh, the filter mesh may be reinforced using a breaker plate. The opening rate of the breaker plate used is often 30 to 80% in terms of filtration efficiency and strength.
  • the screen changer used is often one with the same diameter as the barrel diameter of the extruder, but in order to increase the filtration area, a tapered pipe may be used to use a larger diameter filter mesh, or the flow path may be branched to use multiple breaker plates.
  • the filtration area is preferably selected based on a flow rate of 0.05 to 5 g/ cm2 per second, more preferably 0.1 to 3 g/ cm2 , and even more preferably 0.2 to 2 g/ cm2 .
  • the filter becomes clogged and the filtration pressure rises.
  • the extruder must be stopped to replace the filter, but it is also possible to use a type of filter that allows replacement while continuing extrusion.
  • a filter that has the function of lowering the filtration pressure by reversing the polymer flow path to wash away the foreign matter trapped in the filter.
  • the molten resin which has been filtered to remove foreign matter and has its temperature homogenized by a mixer, is continuously sent to the die.
  • the die There are no particular limitations on the die as long as it is designed to minimize retention of the molten resin, and any of the commonly used types of T-dies, fishtail dies, and hanger coat dies can be used. Among these, hanger coat dies are preferred in terms of thickness uniformity and minimal retention.
  • a single layer film production device with low equipment costs is used to produce a polymer film.
  • a multilayer film production device may also be used to produce a polymer film having functional layers such as a B layer, a C layer, a surface protective layer, an adhesive layer, an easy-adhesion layer, and/or an antistatic layer.
  • a method of multi-layering using a multi-layer feed block and a method of using a multi-manifold die can be mentioned. It is preferable to thinly laminate the functional layer on the surface layer, but there is no particular restriction on the layer ratio.
  • the film-forming process preferably includes a step of supplying a molten raw material resin from a supply means, and a step of landing the molten raw material resin on a casting roll to form it into a film.
  • This may be cooled and solidified and wound up as a film-shaped molded product, or it may be passed between a pair of pressing surfaces and continuously pressed to form it into a film.
  • the means for supplying the molten raw material resin (melt) is not particularly limited.
  • an extruder that melts the raw material resin containing a specific polymer and extrudes it into a film shape may be used, an extruder and a die may be used, or the raw material resin may be solidified once to form a film shape, and then melted by a heating means to form a melt and supplied to the film forming process.
  • the molten resin extruded into a sheet form from a die is clamped using an apparatus having a pair of clamping surfaces, not only can the surface morphology of the clamping surfaces be transferred to the surface of the film-like molded product, but the orientation can also be controlled by applying elongation deformation to a composition containing a specific polymer.
  • the -Film-forming method and type Among the methods of forming a molten raw material resin into a film, it is preferable to pass the material between two rolls (e.g., a touch roll and a chill roll) because it is possible to apply a high clamping pressure and the surface shape of the molded product is excellent.
  • two rolls e.g., a touch roll and a chill roll
  • the chill roll when there are multiple cast rolls for conveying the molten material, the cast roll closest to the most upstream specific polymer supply means (e.g., a die) is called the chill roll.
  • a method of pressing between metal belts or a method of combining a roll and a metal belt can also be used.
  • a combination of film-forming methods such as an electrostatic application method, an air knife method, an air chamber method, and a vacuum nozzle method can be used on the cast drum.
  • a molded article having a multi-layer structure it is preferable to obtain it by pressing raw material resin containing molten polymer extruded in multiple layers from a die, but a molded article having a single layer structure can also be obtained by introducing the molded article having a single layer structure into the pressing section in the manner of melt lamination.
  • the touch roll may be periodically vibrated in the TD direction to cause deformation.
  • the discharge temperature is preferably (Tm of the specific polymer - 10) ° C. to (Tm of the specific polymer + 40) ° C.
  • the melt viscosity is preferably 50 to 3500 Pa s. It is preferable that the cooling of the molten polymer in the air gap is as small as possible, and it is preferable to reduce the temperature drop due to cooling by, for example, increasing the film-forming speed or shortening the air gap.
  • the temperature of the touch roll is preferably set to a value equal to or lower than the Tg of the specific polymer. If the temperature of the touch roll is equal to or lower than the Tg of the specific polymer, the adhesion of the molten polymer to the roll can be suppressed, resulting in a good appearance of the molded product. For the same reason, the chill roll temperature is also preferably set to a value equal to or lower than the Tg of the specific polymer.
  • the film-forming process from the viewpoint of stabilizing the film-forming process and quality, it is preferable to form the film by landing the molten polymer extruded from the die on a casting roll and forming it into a film, and then cooling and solidifying the film and winding it up as a film-shaped molded product.
  • the molten polymer is passed between a first pressing surface and a second pressing surface set at a predetermined temperature, and then cooled and solidified, and wound up as a molded product.
  • each step may be performed in a combination of the following (a) to (g).
  • the order of the longitudinal stretching and the transverse stretching may be reversed, each step of the longitudinal stretching and the transverse stretching may be performed in multiple stages, and each step of the longitudinal stretching and the transverse stretching may be combined with an oblique stretching or a simultaneous biaxial stretching.
  • Longitudinal stretching can be achieved by heating between two pairs of rolls and increasing the peripheral speed at the outlet side to be faster than that at the inlet side.
  • the front and back sides of the film to be stretched have the same temperature, but when controlling the optical properties in the thickness direction, stretching can be performed even if the front and back sides have different temperatures.
  • the stretching temperature here is defined as the temperature of the lower side of the film surface.
  • the longitudinal stretching process may be performed in one stage or multiple stages. Preheating of the unstretched film is often performed by passing it through a temperature-controlled heating roll, but in some cases, the unstretched film can be heated using a heater.
  • a ceramic roll with improved adhesion can be used.
  • normal transverse stretching includes a stretching method in which both ends in the width direction of the film to be stretched are held with clips, and the clips are expanded while heating in an oven using a tenter.
  • the transverse stretching step for example, the methods described in Japanese Utility Model Application Publication No. 62-035817, Japanese Patent Application Publication No. 2001-138394, Japanese Patent Application Publication No. 10-249934, Japanese Patent Application Publication No. 6-270246, Japanese Utility Model Application Publication No. 4-030922, and Japanese Patent Application Publication No. 62-152721 can be used, and these methods are incorporated herein.
  • the stretching ratio in the width direction of the film in the transverse stretching step is preferably 1.2 to 6, more preferably 1.5 to 5, and even more preferably 2 to 4.
  • the transverse stretching ratio is preferably larger than the stretching ratio in the longitudinal stretching.
  • the stretching temperature in the transverse stretching step can be controlled by blowing air of a desired temperature into the tenter.
  • the film temperature may be the same or different on the front and back sides for the same reason as in the longitudinal stretching.
  • the stretching temperature used here is defined as the temperature on the lower side of the film surface.
  • the transverse stretching step may be performed in one stage or multiple stages. When the transverse stretching is performed in multiple stages, it may be performed continuously or may be performed intermittently with a zone in between where the width is not expanded.
  • the following stretching method in which the film is gripped with a clip in the same manner as the above can also be applied to such transverse stretching.
  • the clips are expanded in the lateral direction as in normal lateral stretching, but the film can be stretched in the oblique direction by changing the conveying speed of the left and right clips.
  • the oblique stretching process for example, the methods described in JP-A-2002-022944, JP-A-2002-086554, JP-A-2004-325561, JP-A-2008-023775, and JP-A-2008-110573 can be used.
  • Simultaneous Biaxial Stretching is a process in which the clip is expanded in the lateral direction, and simultaneously stretched or contracted in the longitudinal direction, as in normal lateral stretching.
  • simultaneous biaxial stretching for example, the methods described in Japanese Utility Model Application Laid-Open No. 55-093520, Japanese Patent Application Laid-Open No. 63-247021, Japanese Patent Application Laid-Open No. 6-210726, Japanese Patent Application Laid-Open No. 6-278204, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2000-334832, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2004-106434, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2004-195712, Japanese Patent Application Laid-Open No.
  • preheating is performed before transverse stretching, or heat setting is performed after stretching to reduce the variation in orientation angle due to bowing.
  • Either preheating or heat setting may be performed, but it is more preferable to perform both.
  • These preheating and heat setting are preferably performed by holding with clips, that is, it is preferable to perform them continuously with stretching.
  • the preheating temperature is preferably about 1 to 50° C. higher than the stretching temperature, more preferably 2 to 40° C. higher, and even more preferably 3 to 30° C. higher.
  • the preheating time is preferably 1 second to 10 minutes, more preferably 5 seconds to 4 minutes, and even more preferably 10 seconds to 2 minutes. During preheating, it is preferred to keep the width of the tenter approximately constant, where "approximately” refers to ⁇ 10% of the width of the unstretched film.
  • the heat setting temperature is preferably 1 to 50° C. lower than the stretching temperature, more preferably 2 to 40° C. lower, and even more preferably 3 to 30° C. lower. A temperature lower than the stretching temperature and lower than the Tg of the specific polymer is particularly preferred.
  • the heat setting time is preferably 1 second to 10 minutes, more preferably 5 seconds to 4 minutes, and even more preferably 10 seconds to 2 minutes.
  • Other known methods include those described in JP-A-1-165423, JP-A-3-216326, JP-A-2002-018948, and JP-A-2002-137286.
  • the film may be heated to shrink the film.
  • the heat relaxation treatment is preferably performed at least one of the following times: after film formation, after longitudinal stretching, and after transverse stretching.
  • the heat-relaxing treatment may be performed online continuously after the stretching, or may be performed offline after the stretching and winding.
  • the temperature of the heat-relaxing treatment may be, for example, from the glass transition temperature Tg to the melting point Tm of the specific polymer.
  • the heat-relaxing treatment may be performed in an inert gas such as nitrogen gas, argon gas, or helium gas.
  • the heating temperature in the annealing treatment is preferably equal to or higher than ⁇ Tm-200 ⁇ °C, more preferably equal to or higher than ⁇ Tm-100 ⁇ °C, and even more preferably equal to or higher than ⁇ Tm-50 ⁇ °C, where Tm is the melting point of the specific polymer (°C).
  • the upper limit of the heating temperature in the annealing treatment is preferably equal to or lower than ⁇ Tm+50 ⁇ °C, and more preferably equal to or lower than ⁇ Tm+30 ⁇ °C.
  • the heating temperature in the annealing treatment is preferably 240° C. or higher, more preferably 255° C. or higher, and even more preferably 265° C. or higher.
  • the upper limit is preferably 370° C. or lower, and more preferably 350° C. or lower.
  • the heating means used in the annealing treatment examples include a hot air drying oven and an infrared heater.
  • pressurized steam, microwave heating, and a heat medium circulation heating method may also be used as the heating means.
  • the annealing time can be appropriately adjusted depending on the type of liquid crystal polymer, the heating means and the heating temperature, and is preferably 1 to 120 seconds, more preferably 3 to 90 seconds, when an infrared heater is used, and is preferably 1 to 14 hours, more preferably 2 to 12 hours, when a hot air drying oven is used.
  • step A it is preferable to perform a surface treatment on the formed body, since this can further improve the adhesion between the formed body and a metal layer such as a copper foil or a copper plating layer, or layer B.
  • the surface treatment include glow discharge treatment, ultraviolet irradiation treatment, corona treatment, flame treatment, and acid or alkali treatment.
  • the glow discharge treatment referred to here may be low-temperature plasma that occurs under a low-pressure gas of 10 -3 to 20 Torr, and plasma treatment under atmospheric pressure is also preferable.
  • the glow discharge treatment is carried out using a plasma-excitable gas, which is a gas that is excited into plasma under the above-mentioned conditions, and examples of the gas include argon, helium, neon, krypton, xenon, nitrogen, carbon dioxide, fluorocarbons such as tetrafluoromethane, and mixtures thereof.
  • a plasma-excitable gas which is a gas that is excited into plasma under the above-mentioned conditions, and examples of the gas include argon, helium, neon, krypton, xenon, nitrogen, carbon dioxide, fluorocarbons such as tetrafluoromethane, and mixtures thereof.
  • Step B is a step of producing a laminate having a layer A and a layer B by forming a layer B using a composition for forming a layer B on at least one surface of the molded body produced in step A.
  • Step B includes, for example, a step of applying a composition for forming layer B to at least one surface of the molded body produced in step A, and drying and/or curing the applied film as necessary to form layer B on the surface of the molded body.
  • the composition for forming layer B may be, for example, a composition containing the components that make up layer B, such as the thermoplastic polymer and specific polymer, and a solvent.
  • the components that make up layer B are as described above, so a description of them will be omitted.
  • the solvent may be used alone or in combination of two or more kinds.
  • the solvent includes organic solvents and water, with organic solvents being preferred.
  • the organic solvent is not particularly limited, but examples thereof include organic solvents of alcohols, esters, ketones, amides, and aromatic hydrocarbons having a boiling point of 60° C. to 250° C., and are appropriately selected from these, taking into consideration the solubility or dispersibility of the thermoplastic polymer and the specific polymer.
  • the solvent may also be a mixed solvent obtained by mixing two or more of these.
  • the content of the solvent contained in the composition for forming a B layer is preferably 50 to 99 mass %, and more preferably 60 to 90 mass %, based on the total mass of the composition for forming a B layer.
  • the solid content concentration of the composition for forming the B layer is preferably 1 to 50 mass %, more preferably 10 to 40 mass %, based on the total mass of the composition for forming the B layer.
  • the "solid content" of the composition means the components excluding the solvent. That is, the solid content of the composition for forming the B layer refers to the components constituting the B layer, such as the thermoplastic polymer and the specific polymer.
  • the method for adhering the composition for forming layer B onto the surface of the molded body produced in step A is not particularly limited, but examples include bar coating, spray coating, squeegee coating, flow coating, spin coating, dip coating, die coating, inkjet method, and curtain coating.
  • the drying conditions are not particularly limited, but the drying temperature is preferably 25 to 200° C., and the drying time is preferably 1 second to 120 minutes.
  • Step C is a step of producing a laminate having a layer A, a layer B, and a layer C in that order by forming a layer C using a composition for forming a layer C on the surface of the layer B formed in step B.
  • Step C includes, for example, a step of applying a composition for forming a layer C to the surface of the layer B formed in step B, and drying and/or curing the applied film as necessary to form a layer C.
  • the composition for forming the C layer may be, for example, a composition containing the components constituting the C layer, such as the above-mentioned thermosetting compound, thermoplastic polymer, and specific polymer, and a solvent.
  • the components constituting the C layer and the solvent are as described above, so a description of them will be omitted.
  • the content of the solvent contained in the composition for forming a C layer is preferably 50 to 99 mass %, and more preferably 60 to 90 mass %, based on the total mass of the composition for forming a C layer.
  • the solid content concentration of the composition for forming a C layer is preferably from 1 to 50 mass %, and more preferably from 10 to 40 mass %, based on the total mass of the composition for forming a C layer.
  • a laminate having an A layer, a B layer and a C layer in this order is produced.
  • the laminate further having the layer D can be produced by carrying out step D of forming layer D on the surface of the molded body or layer A opposite to the layer B side according to the method described in step B.
  • Step D may be carried out at any timing before or after step B and step C, so long as it is carried out after step A.
  • a laminate further having the D layer and the E layer can be produced by carrying out step D of forming a D layer on the surface of the molded body or the A layer opposite to the B layer side according to the method described in step B above, and then carrying out step E of forming an E layer on the surface of the D layer formed in step D opposite to the A layer side according to the method described in step C above.
  • Step E may be carried out at any timing before or after steps B and C, so long as it is after step D.
  • the metal clad laminate of the present invention has the above-mentioned laminate and a metal layer disposed on at least one surface of the above-mentioned laminate.
  • the metal clad laminate may be a single-sided metal clad laminate in which one metal layer is disposed on one surface of the laminate, or a double-sided metal clad laminate in which two metal layers are disposed on both sides of the laminate.
  • the metal layer is not particularly limited as long as it is formed on the surface of the laminate and is a layer containing a metal, and examples thereof include a metal layer covering the entire surface of the laminate and metal wiring formed on the surface of the laminate.
  • the metal clad laminate 30 shown in Fig. 3 has a metal layer 20 and a laminate 10.
  • the laminate 10 is a single-sided metal clad laminate having an A layer, a B layer, and a C layer in this order, with the metal layer 20 disposed on the surface of the laminate 10 on the A layer side.
  • 4 has a metal layer 20, a laminate 10, and a metal layer 22 in this order.
  • the laminate 10 is a double-sided metal clad laminate having an A layer, a B layer, and a C layer in this order, with the metal layer 20 disposed on the surface of the laminate 10 facing the A layer, and the metal layer 22 disposed on the surface of the laminate 10 facing the C layer.
  • 5 has a metal layer 20, a laminate 12, and a metal layer 22 in this order.
  • the laminate 12 is a double-sided metal clad laminate having an E layer, a D layer, an A layer, a B layer, and a C layer in this order, with the metal layer 20 being disposed on the surface of the laminate 12 facing the E layer, and the metal layer 22 being disposed on the surface of the laminate 12 facing the C layer.
  • the metal clad laminate of the present invention is not limited to those having the layer configurations shown in Figures 3 to 5.
  • a metal layer is disposed only on the surface on the A layer side of the laminate
  • the metal clad laminate of the present invention may be a single-sided metal clad laminate having a metal layer only on the surface on the C layer side of the laminate.
  • an embodiment having metal wiring disposed on the surface of the laminate will be described in detail in the section on "Wiring Board" below.
  • Examples of materials constituting the metal layer include metals used for electrical connection. Examples of such metals include copper, gold, silver, nickel, aluminum, and alloys containing any of these metals. Examples of alloys include copper-zinc alloys, copper-nickel alloys, and zinc-nickel alloys.
  • the material constituting the metal layer is preferably copper, because of its excellent electrical conductivity and workability.
  • the metal layer is preferably a copper layer or copper wiring made of copper or a copper alloy containing 95% by mass or more of copper. Examples of the copper layer include rolled copper foil produced by a rolling method and electrolytic copper foil produced by an electrolysis method. The metal layer may be subjected to a chemical treatment such as acid washing. As described later, the metal layer is prepared using, for example, a metal foil. If necessary, the metal layer may be formed into a wiring pattern by a known processing method.
  • the thickness of the metal layer is not particularly limited and is selected appropriately depending on the application, such as the circuit board, but from the viewpoints of the electrical conductivity of the wiring and economy, a thickness of 4 to 100 ⁇ m is preferable, and 10 to 35 ⁇ m is more preferable.
  • the metal layer constituting the metal clad laminate preferably has a surface roughness (arithmetic mean height) Ra of 3 ⁇ m or less, more preferably 1.5 ⁇ m or less, on the surface facing the laminate, in order to reduce the transmission loss of the metal clad laminate when used as a communication circuit board.
  • the lower limit is not particularly limited, and is, for example, 0.01 ⁇ m or more, preferably 0.05 ⁇ m or more.
  • An example of a metal foil having a surface roughness Ra within the above range is a non-roughened copper foil, which is available on the market.
  • the surface roughness Ra of the metal layer surface is determined by peeling the metal layer from the metal clad laminate, measuring the surface roughness Ra at any 10 points on the surface of the peeled metal layer facing the laminate using a stylus roughness meter in accordance with JIS B 0601, and then calculating the arithmetic average of the obtained measured values.
  • a commercially available metal foil is used as the metal layer, the value of the surface roughness Ra given in the catalogue of the commercially available product may be used.
  • the metal clad laminate may have layers other than the laminate and metal layer as necessary.
  • the other layers include an adhesive layer, an anti-rust layer, and a heat-resistant layer, which will be described later.
  • the method for producing the metal clad laminate is not particularly limited, and for example, a metal clad laminate having a laminate and a metal layer can be produced by laminating a laminate and a metal foil made of the above metal, and then pressing them under high temperature conditions. When using a metal foil whose surface roughness Ra is within the above preferred range, the laminate and the metal foil are laminated together so that the surface is in contact with the laminate.
  • the method and conditions of the compression treatment are not particularly limited and are appropriately selected from known methods and conditions.
  • the temperature condition of the compression treatment is preferably 90 to 310°C, more preferably 150 to 280°C.
  • the pressure condition of the compression treatment is preferably 1 to 100 MPa.
  • the treatment time of the compression treatment is preferably 0.001 to 10 hours.
  • the metal clad laminate may be a metal clad laminate having a metal layer and the above-mentioned laminate, the metal layer being thermocompression-bonded to at least one surface of the above-mentioned laminate.
  • the metal layer may be thermocompression-bonded only to the surface of the laminate on the C layer side, or only to the surface of the laminate opposite the C layer side, or two metal layers may be thermocompression-bonded to both sides of the laminate.
  • a metal-clad laminate in which the surface of the laminate on the C layer side and the metal layer are thermocompression-bonded is preferred.
  • thermosetting compound contained in the C layer reacts with the surface of the metal layer (e.g., the epoxy group of the epoxy compound reacts with the surface of the metal layer), resulting in a wiring board with better adhesion between the laminate and the metal layer.
  • the metal clad laminate preferably has a metal layer, a C' layer, a B layer, and an A layer in that order, in which the A layer contains a specific polymer and satisfies the above-mentioned requirement A, and the C' layer is a cured product of a layer containing a thermosetting compound.
  • the C' layer contains a component derived from a thermosetting compound and having a partial structure formed by a reactive group of the thermosetting compound (e.g., an epoxy group of an epoxy compound) reacting with another functional group or atom.
  • the above-mentioned metal clad laminate is not limited in other layer configurations as long as it has a metal layer thermocompression-bonded on at least one surface of the laminate.
  • it may or may not have a metal layer arranged on the surface opposite to the C layer (or C' layer) of the laminate.
  • the metal layer arranged on the surface opposite to the C layer (or C' layer) of the laminate may or may not be thermocompression-bonded to the surface of the laminate.
  • the metal layer thermocompression bonded onto at least one surface of the metal clad laminate may be a metal wiring, which will be described later.
  • the metal clad laminate may have an adhesive layer or pressure sensitive adhesive layer such as a bonding sheet between the metal layer (metal wiring) and the laminate, but it is preferable that the metal layer (metal wiring) and the laminate are in direct contact without any other layer in between, as this can further reduce the dielectric tangent and improve the electrical properties.
  • the laminate and the metal clad laminate are used, for example, in the manufacture of a wiring board.
  • the wiring board may be a wiring board having at least a metal wiring and the laminate, and a wiring board in which a metal wiring is disposed on the surface of the laminate on the C layer side is preferred.
  • FIG. 6 shows an example of the layer structure of the wiring board of the present invention.
  • 6 includes a laminate 10 and metal wiring 40.
  • the laminate 10 includes an A layer, a B layer, and a C layer in this order, and the metal wiring 40 is disposed on the surface of the laminate 10 on the C layer side.
  • the metal wiring (hereinafter, simply referred to as "wiring") of the wiring board will be described.
  • the wiring is composed of a region where a conductive material containing a metal is present and a region where a conductive material is not present, which are disposed on the surface of the base material.
  • the shape of the wiring in the in-plane direction is appropriately designed depending on the application of the wiring board.
  • the shape of the wiring is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the application of the wiring board.
  • the thickness of the wiring is not particularly limited and is appropriately selected depending on the application of the wiring board.
  • the thickness of the wiring is, for example, 0.1 to 100 ⁇ m, and from the viewpoints of electrical conductivity and economy, the thickness is preferably 0.5 to 50 ⁇ m, and more preferably 1 to 40 ⁇ m.
  • the wiring is preferably copper wiring because of its excellent electrical conductivity and workability.
  • the copper wiring is made of copper or a copper alloy containing 95% by mass or more of copper.
  • Examples of the copper wiring include copper wiring obtained by patterning copper foil such as rolled copper foil and electrolytic copper foil.
  • the metal material constituting the wiring may be subjected to a chemical treatment such as acid washing.
  • the method for forming the metal wiring is not particularly limited as long as it is a method for forming a metal wiring on the surface of the C layer side of the laminate.
  • a method for forming metal wiring for example, a method can be mentioned in which a metal layer is formed on at least the surface of the C layer side of the laminate according to the manufacturing method of the metal clad laminate described above, and then a wiring pattern is formed by subjecting the formed metal layer to a known pattern forming process such as an etching process.
  • metal wiring may be formed in a predetermined shape directly on the surface of the C layer side of the laminate by known methods such as gas phase methods such as sputtering, ion plating, and vacuum deposition, and wet plating.
  • the wiring board is preferably a wiring board having a metal wiring and a laminate, and the surface of the laminate on the C layer side is thermocompression bonded to the metal wiring.
  • the wiring board preferably has metal wiring, a C' layer, a B layer, and an A layer in that order, in which the A layer contains a specific polymer and satisfies the above-mentioned requirement A, and the C' layer is a cured product of a layer containing a thermosetting compound.
  • Such a wiring board can be manufactured by laminating a metal layer to the surface of the C layer side of the laminate according to the method for manufacturing the metal-clad laminate described above, thermocompressing the laminate and the metal layer to produce a metal-clad laminate, and then subjecting the formed metal layer to a known pattern formation process such as an etching process.
  • the wiring board of the present invention is not limited to the layer structure shown in FIG. 6 as long as it has the above-mentioned laminate and metal wiring, with the metal wiring being arranged on the surface of the laminate on the layer C side, i.e., a layer structure in which layer A, layer B, layer C and metal wiring are arranged in this order.
  • the wiring board may further include a metal layer disposed on a surface opposite to the surface on which the metal wiring is disposed.
  • 7 and 8 each show another example of the layer structure of the wiring board of the present invention.
  • 7 has, in this order, a metal layer 20, a laminate 10, and metal wiring 40.
  • the laminate 10 has an A layer, a B layer, and a C layer, in this order, with the metal layer 20 disposed on the surface of the laminate 10 facing the A layer, and the metal wiring 40 disposed on the surface of the laminate 10 facing the C layer.
  • 8 has, in this order, a metal layer 20, a laminate 12, and a metal layer 22.
  • the laminate 12 has an E layer, a D layer, an A layer, a B layer, and a C layer, in this order, with the metal layer 20 being disposed on the surface of the laminate 12 on the A layer side, and the metal wiring 40 being disposed on the surface of the laminate on the C layer side.
  • the wiring board of the present invention may have a layer structure other than those shown in FIGS.
  • the wiring board is not limited to a configuration in which metal wiring is disposed on only one surface of the laminate, but may be a wiring board having a laminate and metal wiring disposed on each of both surfaces of the laminate.
  • the wiring board may be a laminated wiring board having two or more laminates.
  • the wiring board may have layers or members other than the laminate and the metal wiring.
  • the wiring board of the present invention and/or the metal clad laminate of the present invention is preferably used for the manufacture of a laminated wiring board having a first metal layer, a first laminate, a metal wiring, a second laminate and a second metal layer in this order, each of the first laminate and the second laminate having an A layer, a B layer and a C layer in this order, and at least one of the surface of the first laminate facing the C layer and the surface of the second laminate facing the C layer is opposite the metal wiring.
  • the surface of the wiring board on which the metal wiring is formed is laminated with the surface of the single-sided metal clad laminate on the laminate side (the surface on which the metal layer is not formed), at least one of the two surfaces of the metal wiring faces the surface of the C layer side of the laminate, so that the metal wiring is buried in each layer of the laminate with excellent step conformability, reducing voids around the metal wiring and suppressing wiring misalignment.
  • a multilayer wiring board with low dielectric tangent, excellent electrical properties, and excellent adhesion between the metal wiring and the laminate is obtained.
  • the above-mentioned laminated wiring board can be manufactured, for example, in a manufacturing method having a step of bonding a wiring board and a single-sided metal clad laminate and a step of thermocompression bonding the bonded wiring board and single-sided metal clad laminate, by using a wiring board having metal wiring arranged on the surface of the C layer side of the laminate, and/or by using a single-sided metal clad laminate having no metal layer arranged on the surface of the C layer side of the laminate.
  • the method and conditions for thermocompression bonding the laminate and the wired substrate are not particularly limited and are appropriately selected from known methods and conditions.
  • the temperature condition for thermocompression bonding is preferably 100 to 300°C, and more preferably 140 to 230°C in that the effects of the present invention are more preferably exerted.
  • the pressure condition for thermocompression bonding is preferably 0.1 to 50 MPa.
  • the treatment time for the compression treatment is preferably 0.001 to 10 hours.
  • FIG. 9 shows an example of a layer structure of a multilayer wiring board.
  • 9 includes a first metal layer 62, a first laminate 10A, a metal wiring 40, a second laminate 10B, and a second metal layer 64 in this order.
  • the first laminate 10A includes an A layer, a B layer, and a C layer in this order, with the first metal layer 62 disposed on the surface of the A layer side of the first laminate 10A and the metal wiring 40 disposed on the surface of the C layer side of the first laminate 10A.
  • the second laminate 10B includes an A layer, a B layer, and a C layer in this order, with the second metal layer 64 disposed on the surface of the A layer side of the second laminate 10B and the metal wiring 40 disposed on the surface of the C layer side of the second laminate 10B.
  • a laminated wiring board 60 can be manufactured, for example, by bonding together a wiring board 52 shown in FIG. 7 and a metal clad laminate 30 shown in FIG. 3 so that the metal wiring 40 of the wiring board 52 faces the C layer of the metal clad laminate 30, and then thermocompression bonding the two together.
  • FIG. 10 shows another example of the layer structure of the multilayer wiring board.
  • 10 includes a first metal layer 72, a first laminate 10C, a metal wiring 40, a second laminate 10B, and a second metal layer 74.
  • the first laminate 10C includes an A layer, a B layer, and a C layer in this order, with the first metal layer 72 disposed on the surface of the C layer side of the first laminate 10C, and the metal wiring 40 disposed on the surface of the A layer side of the first laminate 10C.
  • the second laminate 10B includes an A layer, a B layer, and a C layer in this order, with the second metal layer 74 disposed on the surface of the A layer side of the second laminate 10B, and the metal wiring 40 disposed on the surface of the C layer side of the second laminate 10B.
  • a laminated wiring board 70 can be manufactured, for example, by bonding a wiring board having a metal layer, a C layer, a B layer, an A layer, and metal wiring in this order to the metal clad laminate 30 shown in Fig. 3 so that the metal wiring of the wiring board faces the C layer of the metal clad laminate 30, and then thermocompression bonding the two together.
  • the above-mentioned wiring board having the above-mentioned metal layer, a C layer, a B layer, an A layer, and metal wiring in this order can be manufactured by manufacturing a double-sided metal clad laminate according to the method described in the above-mentioned method for manufacturing a metal clad laminate, and then performing a known pattern formation process such as an etching process on the metal layer formed on the A layer side.
  • FIG. 11 shows another example of the layer structure of the multilayer wiring board.
  • 11 includes a first metal layer 82, a first laminate 12A, a metal wiring 40, a second laminate 10B, and a second metal layer 84.
  • the first laminate 12A includes layers E, D, A, B, and C in this order, with the first metal layer 82 disposed on the surface of the first laminate 12A on the layer E side, and the metal wiring 40 disposed on the surface of the first laminate 12A on the layer C side.
  • the second laminate 10B includes layers A, B, and C in this order, with the second metal layer 84 disposed on the surface of the second laminate 10B on the layer A side, and the metal wiring 40 disposed on the surface of the second laminate 10B on the layer C side.
  • Such a laminated wiring board 80 can be manufactured, for example, by bonding together the wiring board 54 shown in Figure 8 and the metal clad laminate 30 shown in Figure 3 so that the metal wiring 40 of the wiring board 54 and the C layer of the metal clad laminate 30 face each other, and then thermocompression bonding the two together.
  • the laminated wiring board it is preferable that both the surface of the first laminate on the C layer side and the surface of the second laminate on the C layer side face the metal wiring, in order to obtain the above-mentioned step-following ability, suppression of wiring misalignment, and better electrical properties.
  • the multilayer wiring board is not limited to the embodiments shown in FIGS. 9 to 11, and may have, for example, a plurality of layers of metal wiring, or may have three or more laminated bodies.
  • Examples of applications of the metal clad laminate, wiring board, and laminated wiring board include circuit boards such as laminated circuit boards, flexible laminates, and flexible printed wiring boards (FPCs).
  • the metal clad laminate, wiring board, and laminated wiring board are preferably used as substrates for high-speed communication.
  • LCP1 Liquid crystal polymer (product name "Zaider LF31", manufactured by ENEOS Corporation)
  • LCP2 Liquid crystal polymer (product name "LAPEROS A-950", manufactured by Polyplastics Co., Ltd.)
  • PE1 Low-density polyethylene (product name "Novatec LD”, manufactured by Japan Polyethylene Co., Ltd.)
  • Compatibilizer referred to as "PEa” in the table
  • PI1 Polyimide (product name "Kapton EN”, manufactured by Toray Industries, Inc.)
  • LCP1 is composed of repeating units derived from 6-hydroxy-2-naphthoic acid, repeating units derived from 4,4'-dihydroxybiphenyl, repeating units derived from terephthalic acid, and repeating units derived from 2,6-naphthalenedicarbox
  • the content of LCP1 was 85 mass%
  • the content of PE1 was 12 mass%
  • the content of the compatibilizer was 3 mass%.
  • the temperature of the heat kneading, the discharge speed when discharging the molten raw material, the die lip clearance, and the peripheral speed of the cast roll were each adjusted within the following ranges.
  • ⁇ Discharge speed 0.1 to 1000 mm/sec
  • ⁇ Casting roll peripheral speed 0.1 to 50 m/min
  • the obtained molded body was introduced into a hot air drying furnace set at 270° C. and heated for 10 hours, thereby carrying out an annealing treatment of the molded body.
  • the annealed molded body was conveyed while being guided by rollers, and taken up by nip rollers to obtain a molded body (layer A) having a thickness of 20 ⁇ m. Both surfaces of the molded body (layer A) were subjected to a corona treatment under the condition of a discharge amount of 1500 W ⁇ min/m 2 .
  • composition B1 was applied to one surface of the corona-treated molded body (layer A) using an applicator (clearance: 250 ⁇ m) to form a coating film.
  • the coating film was dried at 130° C. for 1 hour.
  • the application of composition B1 and the drying of the coating film were repeated to form layer B having a thickness of 27 ⁇ m.
  • ⁇ Formation of Layer C> SEBS, an epoxy compound (EPO) and a solvent were mixed and stirred to obtain a composition C1 in the same manner as in the composition B1.
  • the obtained composition C1 was applied to the surface on which the layer B was formed using an applicator (clearance: 250 ⁇ m) to form a coating film.
  • the coating film was dried under conditions of 130° C. and 1 hour.
  • the application of the composition C1 and the drying of the coating film were repeated to form a layer C having a thickness of 1 ⁇ m.
  • a laminate 1 having a C layer, a B layer, and an A layer in this order was obtained.
  • a rolled copper foil (thickness 18 ⁇ m, surface roughness Ra 0.9 ⁇ m) was laminated to the surface of the A layer side of the laminate 1, and pressure-bonded for 1 hour under conditions of 180° C. and 2 MPa using a hot press machine (manufactured by Toyo Seiki Seisakusho, Ltd.), to produce a single-sided copper clad laminate 1.
  • the produced single-sided copper clad laminate 1 had a laminate 1 having a C layer, a B layer, and an A layer in this order, as in the layer structure of FIG. 3, and a copper layer disposed on the A layer side of the laminate 1.
  • a rolled copper foil (thickness 18 ⁇ m, surface roughness Ra 0.9 ⁇ m) was attached to each side of a laminate 1 prepared separately from the laminate 1 used to produce the single-sided copper clad laminate 1, and then pressure-bonded for 1 hour under conditions of 180° C. and 2 MPa using a hot press machine (manufactured by Toyo Seiki Seisakusho Co., Ltd.) to produce a double-sided copper clad laminate 1.
  • the produced double-sided copper clad laminate 1 had a copper layer, laminate 1 (layer C, layer B, and layer A laminated in this order), and a copper layer, as in the layer structure of FIG.
  • a mask layer was laminated on the surface of the copper layer arranged on the C layer side of the double-sided copper-clad laminate 1, and the mask layer was pattern-exposed and then developed to form a mask pattern. Only the surface on the mask pattern side was immersed in a 40% iron (III) chloride aqueous solution (manufactured by Fujifilm Wako Pure Chemical Industries, Ltd., Grade 1), and the copper layer exposed in the opening of the mask pattern was etched, and then the mask pattern was peeled off to form a copper wiring (microstrip line). The size of the copper wiring was 10 cm long and 100 ⁇ m wide, and the distance between the wirings was 100 ⁇ m. As a result, a wiring board 1 having a layer structure as shown in FIG. 7 was obtained, which has the copper wiring arranged on the C layer side, the laminate 1 (laminated in the order of C layer, B layer, and A layer), and the copper layer in this order.
  • compositions B2 to B5 [Examples 2 to 5] SEBS, powdered LCP1, and a solvent were mixed and stirred to prepare compositions B2 to B5.
  • the ratio of the contents of SEBS and LCP1 in each of compositions B2 to B5 is shown in Table 1 below.
  • the solid content concentration of each of compositions B2 to B5 was 15 mass%.
  • the laminates, single-sided copper-clad laminates, wiring boards and laminate wiring boards of Examples 2 to 5 were produced in the same manner as in Example 1, except that compositions B2 to B5 were used instead of composition B1 in forming layer B.
  • Example 6 PI2, an epoxy compound (EPO) and a solvent were mixed and stirred in the same manner as in the case of composition B1 to obtain composition C2.
  • the content ratios of PI2 and the epoxy compound in composition C2 are shown in Table 1 below.
  • the solid content concentration of composition C2 was 15 mass%.
  • the laminate, single-sided copper-clad laminate, wiring board and laminate wiring board of Example 6 were produced in the same manner as in Example 3, except that composition C2 was used instead of composition C1 in forming layer C.
  • Example 7 to 10 The laminates, single-sided copper-clad laminates, wiring boards, and laminated wiring boards of Examples 7 to 10 were each manufactured in the same manner as in Example 3, except that the thickness of Layer A was changed in the preparation of Layer A (only in Examples 7 and 8) and the thickness of Layer B was changed in the formation of Layer B.
  • Example 11 to 16 The laminates, single-sided copper-clad laminates, wiring boards, and laminated wiring boards of Examples 11 to 16 were each produced in the same manner as in Example 3, except that in producing Layer A, raw materials having the compositions shown in Table 1 below were supplied to a single-screw extruder.
  • Example 17 [Production of Laminate] A laminate having a C layer, a B layer and an A layer in this order was produced in the same manner as in Example 3, except that the thickness of the B layer was changed to 13 ⁇ m in the formation of the B layer.
  • the composition B3 used to form the layer B was applied to the surface of the corona-treated molded body (layer A) opposite to the layer B using an applicator (clearance: 250 ⁇ m) to form a coating film.
  • the coating film was dried at 130° C. for 1 hour.
  • the application of the composition B3 and the drying of the coating film were repeated to form a layer D having a thickness of 13 ⁇ m.
  • Example 2 A laminate C2 having only layers B and A was produced in the same manner as in Example 2, except that the layer C was not formed in the production of the laminate. Except for using laminate C2 instead of laminate 1, a single-sided copper-clad laminate of Comparative Example 2 having a B layer, an A layer, and a copper layer in that order; a wiring board having copper wiring, a B layer, an A layer, and a copper layer in that order; and a laminated wiring board having a copper layer, an A layer, a B layer, copper wiring, a B layer, an A layer, and a copper layer in that order were each produced in the same manner as in Example 1.
  • composition B6 SEBS, powdered LCP1, and a solvent were mixed and stirred to prepare composition B6.
  • the content ratio of SEBS and LCP1 in composition B6 is shown in Table 1 below.
  • the solid content concentration of composition B6 was 15 mass%.
  • the laminate, single-sided copper-clad laminate, wiring board and laminate wiring board of Comparative Example 3 were each produced in the same manner as in Example 1, except that composition B6 was used instead of composition B1 in forming layer B.
  • ⁇ Elastic modulus of A layer, B layer and D layer> The laminate produced in each example was cut along the thickness direction to obtain a cut surface.
  • the elastic modulus at the middle position in the thickness direction of each layer (A layer, D layer, and D layer only in Example 17) from one surface to the other surface was measured by a nanoindentation method while heating to 160° C. using a heater attached to the nanoindenter described below.
  • the elastic modulus was measured at 10 points for each position using a nanoindenter ("TI-950", manufactured by HYSITRON) and a Berkovich indenter under the conditions of a load of 500 ⁇ N, a load time of 10 seconds, a holding time of 5 seconds, and an unloading time of 10 seconds.
  • the arithmetic average value of the 10 points was taken as the elastic modulus (unit: GPa) of each layer at 160° C.
  • ⁇ DSC peak temperature of layer A> The laminate produced in each example was cut along the thickness direction, and a sample was taken from the cut surface of the laminate near the middle of the thickness direction of layer A from one surface to the other surface, and the obtained sample was subjected to differential scanning calorimetry. Specifically, using a differential scanning calorimeter (Shimadzu Corporation, "DSC-60A"), the sample was heated from 0°C to 400°C at a heating rate of 10°C/min, the amount of heat absorbed and released by the sample was measured, and a curve (DSC curve) showing the change in the measured amount of heat absorbed and released was created. The temperature of the highest endothermic peak (peak temperature) among the endothermic peaks appearing in the created DSC curve was determined. Note that the endothermic peak in the DSC curve was specified based on JIS K 7121.
  • the single-sided copper-clad laminate produced in each example was immersed in a 40% aqueous solution of iron (III) chloride (Wako Pure Chemical Industries, Ltd., Grade 1) to dissolve the metal layer by etching, thereby obtaining a film for measuring the dielectric loss tangent.
  • the dielectric loss tangent was measured at a frequency of 10 GHz by a resonance perturbation method.
  • a 10 GHz cavity resonator (Kanto Electronics Application Development Co., Ltd.'s "CP531") was connected to a network analyzer (Agilent Technology's "E8363B"), and a film (width: 2.0 mm x length: 80 mm) was inserted into the cavity resonator.
  • the dielectric loss tangent of the film was measured from the change in resonance frequency before and after insertion for 96 hours under an environment of 25°C temperature and 60% RH. From the measured dielectric tangent values obtained, the electrical properties of each laminate were evaluated based on the following evaluation criteria. (Electrical characteristics evaluation criteria) A: Less than 0.0015. B: 0.0015 or more and less than 0.0020. C: 0.0020 or more.
  • the laminated wiring board manufactured in each example was cut in the thickness direction with a microtome, and the exposed cross section was observed with an optical microscope (Keyence Corporation "VHX8000") to confirm whether there was a gap around the copper wiring, that is, whether there was an area around the copper wiring that was not in contact with the layers constituting the laminate or molded body.
  • the thickness of the A layer in the laminate was measured before and after the laminated wiring board was manufactured, and the dimensional change degree was calculated based on the following formula.
  • the thickness of the A layer when calculating the dimensional change degree was the arithmetic average value of the thicknesses of the two A layers included in the laminated wiring board.
  • Dimensional change rate absolute value of ⁇ [thickness of A layer in laminate before fabricating laminated wiring board] - [thickness of A layer after fabricating laminated wiring board] ⁇
  • the step conformability of the laminate was evaluated based on the presence or absence of gaps around the copper wiring and the dimensional change rate of the thickness of A layer.
  • the evaluation criteria are as follows. (Evaluation Criteria for Bump-Following Ability) A: There is no gap between the copper wiring and the film, and the degree of dimensional change is 2 ⁇ m or less. B: There is no gap between the copper wiring and the film, and the degree of dimensional change is more than 2 ⁇ m and 5 ⁇ m or less. C: There is a gap between the copper wiring and the film, or the degree of dimensional change exceeds 5 ⁇ m.
  • the laminated wiring board manufactured in each example was cut so as to form a cross section including the thickness direction and perpendicular to the longitudinal direction of each copper wiring.
  • the obtained cross section was observed using an optical microscope (Keyence Corporation "VHX8000").
  • the wiring misalignment was evaluated based on the distance M between the center position in the thickness direction of the laminated wiring board and the position of the copper wiring.
  • the position of the copper wiring means the center position in the thickness direction of the copper wiring. Since the laminated wiring board manufactured in each example has a layer structure that is plane-symmetric with respect to the plane including the copper wiring, the distance M obtained by the above method is ideally 0, and it is preferable that it is shorter.
  • the evaluation criteria for wiring misalignment are as follows.
  • D The orientation of the faces of the multiple copper wirings is random.
  • a peel test piece having a width of 1.0 cm was prepared from the single-sided copper-clad laminate produced in each example.
  • the copper layer of the prepared test piece was fixed to a flat plate with double-sided adhesive tape.
  • the strength was measured when the laminate (molded body in Comparative Example 1) was peeled from the copper layer at a speed of 50 mm/min by the 180° method in accordance with JIS C 5016 (1994).
  • the adhesion was evaluated according to the following evaluation criteria. It can be evaluated that the adhesion between the laminate and the copper layer is better when the measured peel strength is larger.
  • C The peel strength is less than 2 N/cm.
  • a single-sided copper clad laminate consisting of a copper layer and a laminate having a C layer, a B layer, and an A layer in this order was produced in the same manner as in each Example, except that a rolled copper foil was laminated on the surface of the C layer side of the laminate.
  • a single-sided copper clad laminate consisting of a copper layer and a laminate having a B layer and an A layer in this order was produced in the same manner as in Comparative Example 2, except that a rolled copper foil was laminated on the surface of the B layer side of the laminate.
  • the strength (peel strength) when the laminate was peeled from the copper layer was measured in the same manner as in the test method described in ⁇ Adhesion> above.
  • the single-sided copper-clad laminates of each Example had a peel strength greater than the peel strength measured in the above ⁇ Adhesion>, whereas the single-sided copper-clad laminate of Comparative Example 2 had a peel strength comparable to that measured in the above ⁇ Adhesion>.
  • Table 1 shows the configuration of each layer constituting the laminate produced in each Example and Comparative Example, and the evaluation results of each laminate.
  • the "Number” column of “Composition” for each layer indicates the number of the composition used to form each layer.
  • the “Components” column of “Composition” for each layer shows the components constituting each layer, and the “Content (%)” column shows the content (unit: mass %) of each component relative to the total mass of each layer (or the total mass of the solid content of the composition used to form each layer).
  • Example 1 For example, in Example 1, this means that Layer A is composed of LCP1, PE1, and PEa, and the contents of LCP1, PE1, and PEa are 85 mass%, 12 mass%, and 3 mass%, respectively, relative to the total mass of Layer A.
  • the "EA (GPa)” column, "EB (GPa)” column, and “ED (GPa)” column under "Elastic modulus” show the elastic modulus of the A layer, the B layer, and the D layer, respectively, measured by the above-mentioned method.
  • the "EB/EA" column of "Elastic Modulus” shows the ratio of the elastic modulus of B layer to the elastic modulus of A layer
  • the "ED/EA” column shows the ratio of the elastic modulus of D layer to the elastic modulus of A layer.
  • the notation “aEn” in the "EB/EA” and “ED/EA” columns means a formula expressed as “a ⁇ 10 n .”
  • "2.2E-04" shown in the "EB/EA” column of Example 1 means the formula "2.2 ⁇ 10 -4 ,” and is equal to 0.00022 calculated from that formula.
  • the laminate of the present invention has, in that order, layer A containing a specific polymer, layer B, and layer C containing a thermosetting compound, and the ratio of the elastic modulus of layer B to the elastic modulus of layer A is 0.1 or less, and it has been confirmed that the desired effect is exhibited.

Landscapes

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Abstract

本発明の課題は、段差がある対象物に熱圧着する際に、段差追従性に優れ、かつ、密着性にも優れる積層体を提供することにある。また、本発明の課題は、金属張積層体、及び、配線基板を提供することにある。本発明の積層体は、Ａ層と、Ｂ層と、Ｃ層とをこの順に有し、上記Ａ層が、液晶ポリマー、ポリイミド、変性ポリイミド、フッ素樹脂、変性フッ素樹脂、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリシクロオレフィン、及び、変性ポリシクロオレフィンからなる群から選択される少なくとも１つのポリマーを含み、上記Ａ層の１６０℃における弾性率に対する上記Ｂ層の１６０℃における弾性率の比率が、０．１以下であり、上記Ｃ層が、熱硬化性化合物を含む、積層体である。

Description

積層体、金属張積層体、配線基板
　本発明は、積層体、金属張積層体、及び、配線基板に関する。
　次世代通信技術とされる第５世代（５Ｇ）移動通信システムには、従来以上の高周波数帯域が用いられる。そのため、５Ｇ移動通信システムのための回路基板用のフィルム基材には、高周波数帯域での伝送損失を低減させる観点から、誘電正接がより低い基材が求められており、種々の素材による基材の開発が進められている。
　例えば、特許文献１には、熱可塑性液晶ポリマーフィルムの少なくとも一方の表面に金属シートが接合された金属張積層板であって、熱可塑性液晶ポリマーフィルムのスキン層の厚みが金属シートの表面粗度以下である金属張積層板、並びに、熱可塑性液晶ポリマーフィルムの表面に金属シートが接合された片面金属張積層板と、基板とが積層された多層回路基板の製造方法が記載されている。
国際公開第２０１６／１７０７７９号
　本発明者らは、特許文献１に記載の技術を参照しながら、回路基板に用いられる液晶ポリマーフィルム等のフィルム基材について検討したところ、このようなフィルム基材と段差がある対象物とを熱圧着する際、フィルム基材の段差追従性、及び、対象物への密着性の両立が困難な場合があることがわかり、更なる改善の余地があることを知見した。
　本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであって、段差がある対象物に熱圧着する際に、段差追従性に優れ、かつ、密着性にも優れる積層体を提供することを課題とする。
　また、本発明は、上記積層体を有する金属張積層体、及び、配線基板を提供することを課題とする。
　本発明者らは、上記課題について鋭意検討した結果、以下の構成により上記課題を解決できることを見出した。
〔１〕Ａ層と、Ｂ層と、Ｃ層とをこの順に有し、上記Ａ層が、液晶ポリマー、ポリイミド、変性ポリイミド、フッ素樹脂、変性フッ素樹脂、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリシクロオレフィン、及び、変性ポリシクロオレフィンからなる群から選択される少なくとも１つのポリマーを含み、上記Ａ層の１６０℃における弾性率に対する上記Ｂ層の１６０℃における弾性率の比率が、０．１以下であり、上記Ｃ層が、熱硬化性化合物を含む、積層体。
〔２〕上記Ｂ層の厚みが１０～５０μｍである、〔１〕に記載の積層体。
〔３〕上記Ｂ層の１６０℃における弾性率が０．１ＧＰａ以下である、〔１〕又は〔２〕に記載の積層体。
〔４〕０～４００℃の温度範囲での示差走査熱量分析により得られる上記Ａ層の吸発熱量の変化を示す曲線において、最も温度が高い位置に現れるピークのピーク温度が３１５℃以上である、〔１〕～〔３〕のいずれかに記載の積層体。
〔５〕上記Ａ層がポリオレフィンを更に含む、〔１〕～〔４〕のいずれかに記載の積層体。
〔６〕上記ポリオレフィンの含有量が、上記Ａ層の全質量に対して５～３０質量％である、〔５〕に記載の積層体。
〔７〕上記Ｂ層が、液晶ポリマー、ポリイミド、変性ポリイミド、フッ素樹脂、変性フッ素樹脂、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリシクロオレフィン、及び、変性ポリシクロオレフィンからなる群から選択される少なくとも１つのポリマーと、熱可塑性ポリマーとを含む、〔１〕～〔６〕のいずれかに記載の積層体。
〔８〕上記Ａ層の上記Ｂ層側とは反対側の表面上に配置されたＤ層を更に有し、上記Ａ層の１６０℃における弾性率に対する上記Ｄ層の１６０℃における弾性率の比率が０．１以下である、〔１〕～〔７〕のいずれかに記載の積層体。
〔９〕上記Ｄ層の上記Ａ層側とは反対側の表面上に配置されたＥ層を更に有し、上記Ｅ層が熱硬化性化合物を含む、〔８〕に記載の積層体。
〔１０〕上記Ｄ層の厚みが５０μｍ以下である、〔８〕又は〔９〕に記載の積層体。
〔１１〕〔１〕～〔１０〕のいずれかに記載の積層体と、上記積層体の少なくとも一方の表面上に配置された金属層とを有する、金属張積層体。
〔１２〕金属層と、〔１〕～〔１０〕のいずれかに記載の積層体とを有し、上記積層体のＣ層側の表面と上記金属層とが熱圧着されてなる、金属張積層体。
〔１３〕上記積層体のＣ層側の表面とは反対側の表面上に配置された金属層を更に有する、〔１２〕に記載の金属張積層体。
〔１４〕〔１２〕又は〔１３〕に記載の金属張積層体からなる配線基板であって、上記熱圧着された金属層が金属配線である、配線基板。
〔１５〕金属層と、Ｃ’層と、Ｂ層と、Ａ層と、をこの順に有し、上記Ａ層が、液晶ポリマー、ポリイミド、変性ポリイミド、フッ素樹脂、変性フッ素樹脂、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリシクロオレフィン、及び、変性ポリシクロオレフィンからなる群から選択される少なくとも１つのポリマーを含み、上記Ａ層の１６０℃における弾性率に対する上記Ｂ層の１６０℃における弾性率の比率が、０．１以下であり、上記Ｃ’層が、熱硬化性化合物を含む層の硬化物である、金属張積層体。
〔１６〕〔１５〕に記載の金属張積層体からなる配線基板であって、上記金属層が金属配線である、配線基板。
　本発明によれば、段差がある対象物に熱圧着する際に、段差追従性に優れ、かつ、密着性にも優れる積層体を提供できる。また、本発明によれば、金属張積層体、及び、配線基板を提供できる。
積層体の層構成の一例を示す概略図である。 積層体の層構成の他の例を示す概略図である。 金属張積層体の層構成の一例を示す概略図である。 金属張積層体の層構成の他の例を示す概略図である。 金属張積層体の層構成の他の例を示す概略図である。 配線基板の層構成の一例を示す概略図である。 配線基板の層構成の他の例を示す概略図である。 配線基板の層構成の他の例を示す概略図である。 積層配線基板の層構成の一例を示す概略図である。 積層配線基板の層構成の他の例を示す概略図である。 積層配線基板の層構成の他の例を示す概略図である。
　以下、本発明について詳細に説明する。
　以下に記載する構成要件の説明は、本発明の代表的な実施態様に基づいてなされる場合があるが、本発明はそのような実施態様に制限されない。
　また、以下の説明において参照する図面は、実施態様の構成の一例を概略的に示すものであり、各部材のサイズ及び複数の部材のサイズの比率等を図面に示す態様に制限するものではない。
　本明細書において、ポリマーフィルム又は積層体が長尺状である場合、長さ方向とは、ポリマーフィルム又は積層体の長手方向及びＭＤ（machine direction）方向を意味し、幅方向とは、ポリマーフィルム又は積層体の面内において長さ方向に垂直な方向（短手方向及びＴＤ（transverse direction）方向）を意味する。
　本明細書において、各成分は、各成分に該当する物質を１種単独で使用してよく、２種以上を使用してもよい。ここで、各成分について２種以上の物質を使用する場合、その成分についての含有量とは、特段の断りが無い限り、２種以上の物質の合計含有量を指す。
　本明細書において、「～」とはその前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味で使用される。
　本明細書において、温度２５℃及び周波数１０ＧＨｚの条件下で測定される誘電正接を、「標準誘電正接」とも記載する。
［積層体］
　図面を参照しながら、本発明の積層体の層構成について説明する。
　図１は、本発明の積層体の層構成の一例を示す概略図である。図１に示す積層体１０は、Ａ層と、Ｂ層と、Ｃ層とをこの順に有する。更に、積層体１０において、Ａ層が液晶ポリマー、ポリイミド、変性ポリイミド、フッ素樹脂、変性フッ素樹脂、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリシクロオレフィン、及び、変性ポリシクロオレフィンからなる群から選択される少なくとも１つのポリマーを含み、Ａ層の１６０℃における弾性率に対するＢ層の１６０℃における弾性率の比率が０．１以下であり、Ｃ層が熱硬化性化合物を含む。
　なお、本明細書において、「液晶ポリマー、ポリイミド、変性ポリイミド、フッ素樹脂、変性フッ素樹脂、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリシクロオレフィン、及び、変性ポリシクロオレフィンからなる群から選択される少なくとも１つのポリマー」を、「特定ポリマー」とも記載する。
　Ａ層が特定ポリマーを含み、Ａ層の１６０℃における弾性率に対するＢ層の１６０℃における弾性率の比率が０．１以下であるとの要件（以下、「要件Ａ」ともいう。）を満たし、かつ、Ｃ層が熱硬化性化合物を含む積層体により、本発明の課題が解決される詳細なメカニズムは明らかになっていないが、本発明者らは、以下のとおり推測している。
　即ち、配線基板の伝送損失の低減に寄与し得る液晶ポリマー等の特定ポリマーは、結晶性が高い傾向にあるため、段差がある対象物と張り合わせる際の、段差の形状に対する追従性が低い場合がある。例えば、対象物が配線を有する基材である場合、対象物と張り合わせる際に、面内方向に沿って配線が動く配線ずれが起きることがある。それに対して、特定ポリマーを有するＡ層と弾性率が所定の範囲にあるＢ層を含む複層構造とすることにより、段差がある対象物に張り合わせる際、主にＢ層が適宜変形して対象物の段差を埋もれさせることができるものと推測される。また、表層に熱硬化性化合物を含むＣ層が存在することにより、積層体が段差に追従した後の対象物との密着性がより向上するものと推測される。これにより、段差がある対象物に熱圧着する際に、段差追従性に優れ、かつ、密着性にも優れる積層基材が得られるものと考えられる。
　本明細書において、段差がある対象物に熱圧着する際に、段差追従性に優れ、かつ／又は、密着性にも優れる場合、「本発明の効果が優れる」とも記載する。
　本発明の積層体は、図１に示す層構成を有するものに制限されず、Ａ層、Ｂ層及びＣ層以外の層を有していてもよい。
　図２は、本発明の積層体の層構成の他の例を示す概略図である。図２に示す積層体１２は、Ｅ層と、Ｄ層と、Ａ層と、Ｂ層と、Ｃ層とをこの順に有する。図２に示すように、積層体は、Ａ層のＢ層側とは反対側の表面上に他の層を有していてもよい。Ａ層のＢ層側とは反対側の表面上に配置される他の層は、単独の層であってもよく、複数の層であってもよい。また、Ａ層とＢ層との間、Ｂ層とＣ層との間、又は、Ｂ層側とは反対側の表面上に、他の層を有していてもよい。
　以下、積層体が有する各層について、詳細に説明する。
〔Ａ層〕
＜構成成分＞
　Ａ層は、液晶ポリマー、ポリイミド、変性ポリイミド、フッ素樹脂、変性フッ素樹脂、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリシクロオレフィン、及び、変性ポリシクロオレフィンからなる群から選択される少なくとも１つのポリマー（特定ポリマー）を含む。
　特定ポリマーとしては、液晶ポリマー、変性ポリイミド、フッ素樹脂、ポリシクロオレフィン、又は、変性ポリシクロオレフィンが好ましく、液晶ポリマー、変性ポリイミド又はフッ素樹脂がより好ましく、液晶ポリマーが更に好ましい。
　以下の説明においては、Ａ層が液晶ポリマーを含む場合を例に挙げて、本発明をより詳細に説明する。
（液晶ポリマー）
　Ａ層に含まれる液晶ポリマーは特に制限されず、例えば、溶融成形可能な液晶ポリマーが挙げられる。
　液晶ポリマーとしては、サーモトロピック液晶ポリマーが好ましい。サーモトロピック液晶ポリマーは、所定の温度範囲で加熱したとき溶融状態で液晶性を示すポリマーを意味する。
　サーモトロピック液晶ポリマーは、溶融成形できる液晶ポリマーであればその化学的組成については特に制限されず、例えば、熱可塑性液晶ポリエステル、及び、熱可塑性液晶ポリエステルにアミド結合が導入された熱可塑性ポリエステルアミドが挙げられる。
　液晶ポリマーとしては、例えば、国際公開第２０１５／０６４４３７号明細書、及び、特開２０１９－１１６５８６号公報に記載の熱可塑性液晶ポリマーを使用できる。
　より具体的な液晶ポリマーとしては、芳香族ヒドロキシカルボン酸、芳香族もしくは脂肪族ジオール、芳香族もしくは脂肪族ジカルボン酸、芳香族ジアミン、芳香族ヒドロキシアミン、及び、芳香族アミノカルボン酸からなる群より選ばれる少なくとも１つに由来する繰り返し単位を有する、熱可塑性液晶ポリエステル又は熱可塑性液晶ポリエステルアミドが挙げられる。
　芳香族ヒドロキシカルボン酸としては、パラヒドロキシ安息香酸、メタヒドロキシ安息香酸、６－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸、及び、４－（４－ヒドロキシフェニル）安息香酸が挙げられる。これらの化合物は、ハロゲン原子、低級アルキル基及びフェニル基等の置換基を有してもよい。なかでも、パラヒドロキシ安息香酸、又は、６－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸が好ましい。
　芳香族又は脂肪族ジオールとしては、芳香族ジオールが好ましい。芳香族ジオールとしては、ヒドロキノン、４，４’－ジヒドロキシビフェニル、３，３’－ジメチル－１，１’－ビフェニル－４，４’－ジオール及びこれらのアシル化物が挙げられ、ヒドロキノン又は４，４’－ジヒドロキシビフェニルが好ましい。
　芳香族もしくは脂肪族ジカルボン酸としては、芳香族ジカルボン酸が好ましい。芳香族ジカルボン酸としては、テレフタル酸、イソフタル酸、及び、２，６－ナフタレンジカルボン酸が挙げられ、テレフタル酸が好ましい。
　芳香族ジアミン、芳香族ヒドロキシアミン、及び、芳香族アミノカルボン酸としては、例えば、ｐ－フェニレンジアミン、４－アミノフェノール、及び、４－アミノ安息香酸が挙げられる。
　液晶ポリマーは、上記の繰り返し単位のうち、ジカルボン酸（芳香族又は脂肪族ジカルボン酸）に由来する繰り返し単位を含むことが好ましく、本発明の効果がより優れる点で、ジカルボン酸に由来する繰り返し単位を２種以上含むことがより好ましい。この場合のジカルボン酸としては、上記の芳香族ジカルボン酸が好ましく、テレフタル酸、イソフタル酸、又は、２，６－ナフタレンジカルボン酸がより好ましい。
　また、液晶ポリマーは、下記式（１）～式（３）で表される繰り返し単位からなる群より選択される少なくとも１つを有することが好ましい。
　　－Ｏ－Ａｒ１－ＣＯ－　　（１）
　　－ＣＯ－Ａｒ２－ＣＯ－　　（２）
　　－Ｘ－Ａｒ３－Ｙ－　　（３）
　式（１）中、Ａｒ１は、フェニレン基、ナフチレン基又はビフェニリレン基を表す。
　式（２）中、Ａｒ２は、フェニレン基、ナフチレン基、ビフェニリレン基又は下記式（４）で表される基を表す。
　式（３）中、Ａｒ３は、フェニレン基、ナフチレン基、ビフェニリレン基又は下記式（４）で表される基を表し、Ｘ及びＹはそれぞれ独立に、酸素原子又はイミノ基を表す。
　　－Ａｒ４－Ｚ－Ａｒ５－　　（４）
　式（４）中、Ａｒ４及びＡｒ５はそれぞれ独立に、フェニレン基又はナフチレン基を表し、Ｚは、酸素原子、硫黄原子、カルボニル基、スルホニル基又はアルキレン基を表す。
　上記フェニレン基、上記ナフチレン基及び上記ビフェニリレン基は、ハロゲン原子、アルキル基及びアリール基からなる群より選択される置換基を有していてもよい。
　なかでも、液晶ポリマーは、上記式（１）で表される芳香族ヒドロキシカルボン酸に由来する繰り返し単位、上記式（３）で表され、Ｘ及びＹがいずれも酸素原子である芳香族ジオールに由来する繰り返し単位、及び、上記式（２）で表される芳香族ジカルボン酸に由来する繰り返し単位からなる群より選ばれる少なくとも１つを有することが好ましい。
　また、液晶ポリマーは、芳香族ヒドロキシカルボン酸に由来する繰り返し単位を少なくとも有することがより好ましく、パラヒドロキシ安息香酸に由来する繰り返し単位、及び、６－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸に由来する繰り返し単位からなる群より選ばれる少なくとも１つを有することが更に好ましく、パラヒドロキシ安息香酸に由来する繰り返し単位、及び、６－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸に由来する繰り返し単位を有することが特に好ましい。
　また、他の好ましい態様として、液晶ポリマーは、６－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸に由来する繰り返し単位、芳香族ジオールに由来する繰り返し単位、テレフタル酸に由来する繰り返し単位、及び、２，６－ナフタレンジカルボン酸に由来する繰り返し単位からなる群より選ばれる少なくとも１つを有することがより好ましく、６－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸に由来する繰り返し単位、芳香族ジオールに由来する繰り返し単位、テレフタル酸に由来する繰り返し単位、及び、２，６－ナフタレンジカルボン酸に由来する繰り返し単位をすべて有することが、更に好ましい。
　液晶ポリマーが芳香族ヒドロキシカルボン酸に由来する繰り返し単位を含む場合、その組成比は、液晶ポリマーの全繰り返し単位に対して５０～６５モル％が好ましい。また、液晶ポリマーが、芳香族ヒドロキシカルボン酸に由来する繰り返し単位のみを有することも好ましい。
　液晶ポリマーが芳香族ジオールに由来する繰り返し単位を含む場合、その組成比は、液晶ポリマーの全繰り返し単位に対して１７．５～２５モル％が好ましい。
　液晶ポリマーが芳香族ジカルボン酸に由来する繰り返し単位を含む場合、その組成比は、液晶ポリマーの全繰り返し単位に対して１１～２３モル％が好ましい。
　液晶ポリマーが芳香族ジアミン、芳香族ヒドロキシアミン及び芳香族アミノカルボン酸のいずれかに由来する繰り返し単位を含む場合、その組成比は、液晶ポリマーの全繰り返し単位に対して２～８モル％が好ましい。
　液晶ポリマーの合成方法は特に制限されず、上記化合物を、溶融重合、固相重合、溶液重合及びスラリー重合等の公知の方法で重合することにより、合成できる。
　液晶ポリマーとしては、市販品を用いてもよい。液晶ポリマーの市販品としては、例えば、ポリプラスチックス株式会社製「ラペロス」、セラニーズ社製「ベクトラ」、上野製薬株式会社製「ＵＥＮＯ　ＬＣＰ」、住友化学株式会社製「スミカスーパーＬＣＰ」、ＥＮＥＯＳ株式会社製「ザイダー」、及び、東レ株式会社製「シベラス」が挙げられる。
　なお、液晶ポリマーは、Ａ層内において、任意成分である架橋剤又は相溶成分（反応性相溶化剤）等と、化学結合を形成していてもよい。この点は、液晶ポリマー以外の成分についても同様である。
　液晶ポリマーの数平均分子量（Ｍｎ）は特に制限されないが、１万～６０万が好ましく、３万～１５万がより好ましい。
　本明細書において、液晶ポリマーを含むポリマー及び樹脂の数平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ：Gel Permeation Chromatography）により測定される、標準ポリスチレンの換算値である。ＧＰＣの測定は、下記の装置及び条件で実施できる。
　測定装置は東ソー株式会社製「ＨＬＣ（登録商標）－８３２０ＧＰＣ」を用い、カラムはＴＳＫｇｅｌ（登録商標）ＳｕｐｅｒＨＭ－Ｈ（６．０ｍｍＩＤ×１５ｃｍ、東ソー株式会社製）を２本用いる。液晶ポリマーを溶解する溶媒（溶離液）としては、特に制限されないが、例えば、ペンタフルオロフェノール／クロロホルム＝１／２（質量比）の混合溶液が挙げられる。測定条件としては、試料濃度を０．０３質量％、流速を０．６ｍｌ／ｍｉｎ、サンプル注入量を２０μＬ及び測定温度を４０℃とする。検出は、ＲＩ（示差屈折）検出器を用いて行う。
　検量線は、東ソー株式会社製の「標準試料ＴＳＫ　ｓｔａｎｄａｒｄ，ｐｏｌｙｓｔｙｒｅｎｅ」：「Ｆ－４０」、「Ｆ－２０」、「Ｆ－４」、「Ｆ－１」、「Ａ－５０００」、「Ａ－２５００」、「Ａ－１０００」及び「ｎ－プロピルベンゼン」の８サンプルから作成する。
（液晶ポリマー以外の特定ポリマー）
　Ａ層は、液晶ポリマーに代えて、又は、液晶ポリマーに加えて、ポリイミド、変性ポリイミド、フッ素樹脂、変性フッ素樹脂、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリシクロオレフィン、及び、変性ポリシクロオレフィンからなる群より選択される少なくとも１つのポリマーを含む層であってもよい。
　上記ポリマーの数平均分子量（Ｍｎ）は特に制限されないが、１万～６０万が好ましく、３万～１５万がより好ましい。
　上記ポリマーは、公知の方法で合成したポリマー、及び、市販品から、目的とするＡ層の物性に応じて適宜選択して用いることができる。
　液晶ポリマー以外の特定ポリマーとしては、変性ポリイミド、フッ素樹脂、ポリシクロオレフィン、又は、変性ポリシクロオレフィンが好ましい。
　ポリシクロオレフィン及び変性ポリシクロオレフィンとしては、例えば、シクロオレフィンポリマー（ＣＯＰ、日本ゼオン社製ゼオノア等）、及び、シクロオレフィンコポリマー（ＣＯＣ、三井化学社製アペル等）が挙げられる。
　特定ポリマーは、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　特定ポリマーの含有量は、電気特性がより優れる点で、Ａ層の全質量に対して５０質量％以上が好ましく、７０質量％以上がより好ましく、８０質量％以上が更に好ましい。上限は特に制限されず、１００質量％であってもよく、本発明の効果がより優れる点で、９５質量％以下が好ましく、９０質量％以下がより好ましい。
　なお、積層体を構成する各層に含まれる各成分の含有量は、赤外分光法及びガスクロマトグラフィー質量分析等の公知の方法で測定できる。
（任意成分）
　Ａ層は、特定ポリマー以外の任意成分を含んでいてもよい。任意成分としては、ポリオレフィン、相溶成分、熱安定剤、及び、後述の添加剤が挙げられる。
－ポリオレフィン－
　Ａ層は、ポリオレフィンを含むことが好ましい。
　本明細書において、「ポリオレフィン」は、オレフィンに由来する繰り返し単位を有する重合体（ポリオレフィン樹脂）を意図する。
　Ａ層は、液晶ポリマーと、ポリオレフィンとを含むことが好ましく、液晶ポリマー、ポリオレフィン及び相溶成分を含むことがより好ましい。
　ポリオレフィンを構成する繰り返し単位の由来となるオレフィンは、分子内にエチレン性不飽和基を有する脂肪族炭化水素であれば特に制限されず、直鎖状でも分岐状でもよい。オレフィンの炭素数は、例えば２～１０の整数であり、２～６の整数が好ましい。
　ポリオレフィンは、オレフィンに由来する繰り返し単位と、オレフィン以外のモノマーに由来する繰返し単位とを有する共重合体であってもよい。オレフィン以外のモノマーとしては、例えば、アクリレート、メタクリレート、スチレン、及び、ビニルアセテート系モノマーが挙げられる。
　ポリオレフィンとしては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（三井化学社製ＴＰＸ等）、及び、水添ポリブタジエンが挙げられる。
　ポリエチレンは、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）及び低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）のいずれでもよい。また、ポリエチレンは、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）であってもよい。
　上記共重合体であるポリオレフィンとしては、例えば、スチレン－エチレン／ブチレン－スチレン共重合体（ＳＥＢＳ）が挙げられる。ＳＥＢＳは水添されていてもよい。
　オレフィン以外の共重合成分の共重合比は小さいことが好ましく、共重合成分を含まないことがより好ましい。例えば、上記共重合成分の含有量は、ポリオレフィンの全質量に対して、０～４０質量％が好ましく、０～２０質量％がより好ましい。
　Ａ層は、後述の反応性相溶化剤が有する反応性基を実質的に含まないポリオレフィンを含むことが好ましい。ポリオレフィンが反応性基を「実質的に含まない」とは、ポリオレフィンにおける反応性基を有する繰り返し単位の含有量が、ポリオレフィンの全質量に対して、０～３質量％であることを意味する。
　Ａ層は、上記ポリオレフィンとして、ポリエチレンを含むことが好ましく、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）を含むことがより好ましい。
　また、Ａ層は、上記反応性基を実質的に含まないポリオレフィンに加えて、後述の相溶成分として機能するポリオレフィンを含むことが好ましい。
　相溶成分として機能するポリオレフィンとしては、後述の反応性相溶化剤として挙げられたポリオレフィン共重合体（例えば、エポキシ基含有ポリオレフィン系共重合体、無水マレイン酸含有ポリオレフィン系共重合体、オキサゾリン基含有ポリオレフィン系共重合体、アミノ基含有ポリオレフィン系共重合体、及び、カルボキシル基含有ポリオレフィン系共重合体）が挙げられ、より好ましい態様についても同様である。
　ポリオレフィンは、１種単独で使用してもよく、２種以上を使用してもよい。
　Ａ層がポリオレフィンを含む場合、その含有量は、金属層との密着性がより優れる点で、Ａ層の全質量に対して、０．１質量％以上が好ましく、５質量％以上がより好ましく、１０質量％以上が更に好ましい。上限は特に制限されないが、電気特性がより優れる点で、Ａ層の全質量に対して、５０質量％以下が好ましく、３０質量％以下がより好ましく、２０質量％以下が更に好ましい。また、ポリオレフィンの含有量が５０質量％以下である場合、熱変形温度を十分に高くしやすく、ハンダ耐熱性を良好にできる。
－相溶成分－
　相溶成分としては、例えば、特定ポリマー（好ましくは液晶ポリマー）に対して相溶性又は親和性が高い部分を有する重合体（非反応性相溶化剤）、及び、液晶ポリマーの末端のフェノール性水酸基又はカルボキシ基に対する反応性基を有する重合体（反応性相溶化剤）が挙げられる。
　反応性相溶化剤が有する反応性基としては、エポキシ基、又は、無水マレイン酸基が好ましい。
　相溶成分としては、ポリオレフィンに対して相溶性又は親和性が高い部分を有する共重合体が好ましい。また、フィルムがポリオレフィン及び相溶成分を含む場合、相溶成分としては、ポリオレフィンを微分散化できる点で、反応性相溶化剤が好ましい。
　なお、相溶成分（特に反応性相溶化剤）は、Ａ層中において、特定ポリマー等の成分と化学結合を形成していてもよい。
　反応性相溶化剤としては、例えば、エポキシ基含有ポリオレフィン系共重合体、エポキシ基含有ビニル系共重合体、無水マレイン酸含有ポリオレフィン系共重合体、無水マレイン酸含有ビニル共重合体、オキサゾリン基含有ポリオレフィン系共重合体、オキサゾリン基含有ビニル系共重合体、及び、カルボキシ基含有オレフィン系共重合体が挙げられる。中でも、エポキシ基含有ポリオレフィン系共重合体、又は、無水マレイン酸グラフトポリオレフィン系共重合体が好ましい。
　これらの反応性相溶化剤が有する反応性基の含有量は、２質量％超が好ましく、５質量％以上がより好ましい。上限値は特に制限されず、例えば２５質量％以下である。
　エポキシ基含有ポリオレフィン系共重合体としては、例えば、エチレン／グリシジルメタクリレート共重合体、エチレン／グリシジルメタクリレート／酢酸ビニル共重合体、エチレン／グリシジルメタクリレート／アクリル酸メチル共重合体、エチレン／グリシジルメタクリレート共重合体へのポリスチレングラフト共重合体（ＥＧＭＡ－ｇ－ＰＳ）、エチレン／グリシジルメタクリレート共重合体へのポリメチルメタクリレートグラフト共重合体（ＥＧＭＡ－ｇ－ＰＭＭＡ）、及び、エチレン／グリシジルメタクリレート共重合体へのアクリロニトリル／スチレングラフト共重合体（ＥＧＭＡ－ｇ－ＡＳ）が挙げられる。
　エポキシ基含有ポリオレフィン系共重合体の市販品としては、例えば、住友化学株式会社製ボンドファースト２Ｃ、及び、ボンドファーストＥ；アルケマ社製Ｌｏｔａｄａｒ；並びに、日油株式会社製モディパーＡ４１００、及び、モディパーＡ４４００が挙げられる。
　エポキシ基含有ビニル系共重合体としては、例えば、グリシジルメタクリレートグラフトポリスチレン（ＰＳ－ｇ－ＧＭＡ）、グリシジルメタクリレートグラフトポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ－ｇ－ＧＭＡ）、及び、グリシジルメタクリレートグラフトポリアクリロニトリル（ＰＡＮ－ｇ－ＧＭＡ）が挙げられる。
　無水マレイン酸含有ポリオレフィン系共重合体としては、例えば、無水マレイン酸グラフトポリプロピレン（ＰＰ－ｇ－ＭＡＨ）、無水マレイン酸グラフトエチレン／プロピレンゴム（ＥＰＲ－ｇ－ＭＡＨ）、及び、無水マレイン酸グラフトエチレン／プロピレン／ジエンゴム（ＥＰＤＭ－ｇ－ＭＡＨ）が挙げられる。
　無水マレイン酸含有ポリオレフィン系共重合体の市販品としては、例えば、アルケマ社製Ｏｒｅｖａｃ　Ｇシリーズ；及び、ダウ・ケミカル社製ＦＵＳＡＢＯＮＤ　Ｅシリーズ、及び、三井化学株式会社製アドマーが挙げられる。
　無水マレイン酸含有ビニル共重合体としては、例えば、無水マレイン酸グラフトポリスチレン（ＰＳ－ｇ－ＭＡＨ）、無水マレイン酸グラフトスチレン／ブタジエン／スチレン共重合体（ＳＢＳ－ｇ－ＭＡＨ）、無水マレイン酸グラフトスチレン／エチレン／ブテン／スチレン共重合体（ＳＥＢＳ－ｇ－ＭＡＨ）、及び、スチレン／無水マレイン酸共重合体及びアクリル酸エステル／無水マレイン酸共重合体が挙げられる。
　無水マレイン酸含有ビニル共重合体の市販品としては、旭化成株式会社製タフテックＭシリーズ（ＳＥＢＳ－ｇ－ＭＡＨ）が挙げられる。
　相溶成分としては、その他にも、オキサゾリン系相溶化剤（例えば、ビスオキサゾリン－スチレン－無水マレイン酸共重合体、ビスオキサゾリン－無水マレイン酸変性ポリエチレン、及び、ビスオキサゾリン－無水マレイン酸変性ポリプロピレン）、エラストマー系相溶化剤（例えば、芳香族系樹脂、石油樹脂）、エチレングリシジルメタクリレート共重合体、エチレン無水マレイン酸エチルアクリレート共重合体、エチレングリシジルメタクリレート－アクリロニトリルスチレン、酸変性型ポリエチレンワックス、ＣＯＯＨ化ポリエチレングラフトポリマー、ＣＯＯＨ化ポリプロピレングラフトポリマー、ポリエチレン－ポリアミドグラフト共重合体、ポリプロピレン－ポリアミドグラフト共重合体、メチルメタクリレート－ブタジエン－スチレン共重合体、アクリロニトリル－ブタジエンゴム、ＥＶＡ－ＰＶＣ－グラフト共重合体、酢酸ビニル－エチレン共重合体、エチレン－α－オレフィン共重合体、プロピレン－α－オレフィン共重合体、水添スチレン－イソプロピレン－ブロック共重合体、並びに、アミン変性スチレン－エチレン－ブテン－スチレン共重合体が挙げられる。
　また、相溶成分として、アイオノマー樹脂を使用してもよい。
　このようなアイオノマー樹脂としては、例えば、エチレン－メタクリル酸共重合体アイオノマー、エチレン－アクリル酸共重合体アイオノマー、プロピレン－メタクリル酸共重合体アイオノマー、プロピレン－アクリル酸共重合体アイオノマー、ブチレン－アクリル酸共重合体アイオノマー、エチレン－ビニルスルホン酸共重合体アイオノマー、スチレン－メタクリル酸共重合体アイオノマー、スルホン化ポリスチレンアイオノマー、フッ素系アイオノマー、テレケリックポリブタジエンアクリル酸アイオノマー、スルホン化エチレン－プロピレン－ジエン共重合体アイオノマー、水素化ポリペンタマーアイオノマー、ポリペンタマーアイオノマー、ポリ（ビニルピリジウム塩）アイオノマー、ポリ（ビニルトリメチルアンモニウム塩）アイオノマー、ポリ（ビニルベンジルホスホニウム塩）アイオノマー、スチレン－ブタジエンアクリル酸共重合体アイオノマー、ポリウレタンアイオノマー、スルホン化スチレン－２－アクリルアミド－２－メチルプロパンサルフェイトアイオノマー、酸－アミンアイオノマー、脂肪族系アイオネン、及び、芳香族系アイオネンが挙げられる。
　Ａ層が相溶成分を含む場合、その含有量は、Ａ層の全質量に対して、０．０５～３０質量％が好ましく、０．１～２０質量％がより好ましく、０．５～１０質量％が更に好ましい。
－熱安定剤－
　Ａ層は、溶融押出製膜時の熱酸化劣化を抑止し、Ａ層表面の平面性及び平滑性を改善する目的で、熱安定剤を含んでいてもよい。
　熱安定剤としては、例えば、ラジカル捕捉作用を有するフェノール系安定剤及びアミン系安定剤；過酸化物の分解作用を有するフォスファイト系安定剤及び硫黄系安定剤；並びに、ラジカル補足作用と過酸化物の分解作用とを有するハイブリッド型安定剤が挙げられる。
　フェノール系安定剤としては、例えば、ヒンダードフェノール系安定剤、セミヒンダードフェール系安定剤、及び、レスヒンダードフェノール系安定剤が挙げられる。
　ヒンダードフェノール系安定剤の市販品としては、例えば、株式会社ＡＤＥＫＡ製アデカスタブＡＯ－２０、ＡＯ－５０、ＡＯ－６０、及び、ＡＯ－３３０；並びに、ＢＡＳＦ社製Ｉｒｇａｎｏｘ２５９、１０３５、及び、１０９８が挙げられる。
　セミヒンダードフェノール系安定剤の市販品としては、例えば、株式会社ＡＤＥＫＡ製アデカスタブＡＯ－８０；及び、ＢＡＳＦ社製Ｉｒｇａｎｏｘ２４５が挙げられる。
　レスヒンダードフェノール系安定剤の市販品としては、例えば、大内新興化学工業株式会社製ノクラック３００；並びに、株式会社ＡＤＥＫＡ製アデカスタブＡＯ－３０、及び、ＡＯ－４０が挙げられる。
　フォスファイト系安定剤の市販品としては、例えば、株式会社ＡＤＥＫＡ製アデカスタブ２１１２、ＰＥＰ－８、ＰＥＰ－３６、及び、ＨＰ－１０を挙げられる。
　ハイブリッド型安定剤の市販品としては、例えば、住友化学製スミライザーＧＰが挙げられる。
　熱安定剤としては、熱安定化効果がより優れる点で、ヒンダードフェノール系安定剤、セミヒンダードフェノール系安定剤、又は、フォスファイト系安定剤が好ましく、ヒンダードフェノール系安定剤がより好ましい。一方、電気特性の点では、セミヒンダードフェノール系安定剤、又は、フォスファイト系安定剤がより好ましい。
　熱安定剤は、１種単独で使用してもよく、２種以上を使用してもよい。
　Ａ層が熱安定剤を含む場合、熱安定剤の含有量は、Ａ層の全質量に対して０．０００１～１０質量％が好ましく、０.０１～５質量％がより好ましく、０．１～２質量％が更に好ましい。
－添加剤－
　Ａ層は、上記成分以外の添加剤を含んでいてもよい。添加剤としては、可塑剤、滑剤、無機粒子及び有機粒子、並びに、ＵＶ吸収材が挙げられる。
　可塑剤としては、アルキルフタルリルアルキルグリコレート化合物、ビスフェノール化合物（ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ）、アルキルフタルリルアルキルグリコレート化合物、リン酸エステル化合物、カルボン酸エステル化合物、及び、多価アルコールが挙げられる。可塑剤の含有量は、Ａ層の全質量に対して０～５質量％であってよい。
　滑剤としては、脂肪酸エステル及び、金属石鹸（例えばステアリン酸無機塩）が挙げられる。滑剤の含有量は、Ａ層の全質量に対して０～５質量％であってよい。
　Ａ層は、補強材、マット剤、誘電率、又は、誘電正接改良材として、無機粒子及び／又は有機粒子を含有してもよい。無機粒子としては、シリカ、酸化チタン、硫酸バリウム、タルク、ジルコニア、アルミナ、窒化ケイ素、炭化ケイ素、炭酸カルシウム、ケイ酸塩、ガラスビーズ、グラファイト、タングステンカーバイド、カーボンブラック、クレイ、マイカ、炭素繊維、ガラス繊維及び金属粉が挙げられる。有機粒子としては、架橋アクリル、及び、架橋スチレンが挙げられる。無機粒子及び有機粒子の含有量は、Ａ層の全質量に対して０～５０質量％であってよい。
　ＵＶ吸収材としては、サリチレート化合物、ベンゾフェノン化合物、ベンゾトリアゾール化合物、置換アクリロニトリル化合物、及び、ｓ－トリアジン化合物が挙げられる。ＵＶ吸収材の含有量は、Ａ層の全質量に対して０～５質量％であってよい。
　また、Ａ層は、本発明の効果を損なわない範囲で、特定ポリマー、ポリオレフィン及び上記相溶成分以外のポリマー成分を含んでいてもよい。
　上記ポリマー成分としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、変性ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリアリレート、ポリアミド、ポリフェニレンサルファイド、及び、ポリエステルエーテルケトン等の熱可塑性ポリマーが挙げられる。
　なお、積層体の各層に含まれる成分の種類及び含有量は、例えば、飛行時間型２次イオン質量分析装置（ＴＯＦ－ＳＩＭＳ：Time-of-Flight Secondary Ion Mass Spectrometry）を用いて積層体の断面を分析する方法等の公知の方法により、測定できる。
＜物性＞
（弾性率）
　Ａ層の１６０℃における弾性率は、積層体が要件Ａを満たす限り、特に制限されないが、寸法安定性がより優れる点で、０．３ＧＰａ以上が好ましく、０．４ＧＰａ以上がより好ましい。上限値は特に制限されず、例えば４ＧＰａ以下である。
　積層体を構成する各層の１６０℃における弾性率は、積層体を厚み方向に沿って切断して得られる断面における各層の弾性率を、１６０℃の温度環境下、ＩＳＯ１４５７７に記載の方法に準じてナノインデンターを用いて測定することにより求められる押し込み弾性率である。具体的な各層の弾性率の測定方法は、後述の実施例に記載する。
　Ａ層の１６０℃における弾性率は、例えば、Ａ層の構成成分を選択することにより調整できる。より具体的には、Ａ層に含まれるポリオレフィンの含有量を低減すると、Ａ層の１６０℃における弾性率が上がる傾向にある。
（ＤＳＣ曲線におけるピーク温度）
　電気特性がより優れる点で、０～４００℃の温度範囲での示差走査熱量分析により得られるＡ層の吸発熱量の変化を示す曲線（ＤＳＣ曲線）において、最も温度が高い位置に現れるピークのピーク温度が、３０５℃以上であることが好ましく、３１０℃以上であることがより好ましく、３１５℃以上であることが更に好ましい。
　上記ピーク温度の上限値は特に制限されないが、３９０℃以下が好ましい。
　Ａ層の上記ピーク温度は、示差走査熱量計（例えば、株式会社島津製作所製「ＤＳＣ－６０Ａ」）を用いて０～４００℃の温度範囲での示差走査熱量分析を行ってＡ層のＤＳＣ曲線を作成し、ＤＳＣ曲線において最も温度が高い位置に現れるピークのピーク温度を読み取ることにより、求められる。上記ピーク温度の詳細な測定方法は、後述の実施例欄に記載する。
　上記ピーク温度が上記の範囲にあるＡ層は、例えば、Ａ層の構成成分を選択することにより調整できる。より具体的には、Ａ層に含まれる特定ポリマーの重合度が増加すると、上記ピーク温度が上昇する傾向にある。
（厚み）
　Ａ層の厚みは、５～１０００μｍが好ましく、１０～５００μｍがより好ましく、２０～２００μｍが更に好ましい。
　なお、積層体が有する各層の厚みは、積層体の厚み方向に沿った断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ：Scanning Electron Microscope）を用いて観察して得られる観察画像から、任意の異なる１００点における各層の厚みを測定し、得られる測定値を加算平均することにより求められる、算術平均値である。
〔Ｂ層〕
　積層体は、Ａ層の一方の表面上にＢ層を有する。
　積層体は、Ａ層の一方の表面上に１つのＢ層を有していてもよく、Ａ層の両表面上にそれぞれ１つのＢ層を有していてもよい。また、Ａ層の一方の表面上に複数のＢ層を有していてもよい。積層体が複数のＢ層を有する場合、複数のＢ層は同一であっても異なっていてもよい。
＜構成成分＞
　Ｂ層を構成する成分は、積層体が要件Ａを満たす限り、特に制限されない。
　Ｂ層を構成する成分としては、例えば、熱可塑性ポリマー及び特定ポリマーが挙げられる。Ｂ層は、熱可塑性ポリマー及び特定ポリマーの少なくとも一方を含むことが好ましく、熱可塑性ポリマーを含むことがより好ましく、熱可塑性ポリマー及び特定ポリマーの両者を含むことが更に好ましい。
（熱可塑性ポリマー）
　Ｂ層に含まれる熱可塑性ポリマーとしては、例えば、ポリオレフィン、（メタ）アクリル樹脂、ポリ桂皮酸ビニル、ポリカーボネート、ポリエーテルケトン、ポリパラキシレン、ポリエステル（好ましくは不飽和二重結合を有さない飽和ポリエステル）、ポリビニルアセタール、ポリ塩化ビニル、ポリ酢酸ビニル、ポリアミド、ポリスチレン、ポリウレタン、ポリビニルアルコール、セルロースアシレート、シンジオタクチックポリスチレン、シリコーン樹脂、アルキド樹脂、マレイン酸樹脂、芳香族スルホンアミド、ベンゾグアナミン樹脂、並びに、シリコーンエラストマーが挙げられる。
　中でも、Ｂ層の構成成分としては、電気特性がより優れる点で、ポリオレフィンが好ましい。
　Ｂ層に含まれるポリオレフィンは、その好ましい態様も含めて、Ａ層に含まれるポリオレフィンと同様である。
　特に、Ｂ層に含まれるポリオレフィンとしては、エチレン又はプロピレンに由来する繰返し単位を有することが好ましく、エチレンに由来する繰返し単位を有することがより好ましく、ポリエチレン又はＳＥＢＳが更に好ましく、ＳＥＢＳが特に好ましい。
　Ｂ層に含まれる熱可塑性ポリマーは、１種単独で使用してもよく、２種以上を使用してもよい。
　Ｂ層に含まれる熱可塑性ポリマー（より好ましくはポリオレフィン）の含有量は、段差追従性がより優れる点、及び、要件Ａを満たす積層の製造がより容易になる点で、Ｂ層の全質量に対して、５質量％以上が好ましく、２０質量％以上がより好ましく、５０質量％以上が更に好ましく、７０質量％以上が特に好ましい。上限は特に制限されず、Ｂ層の全質量に対して１００質量％であってもよいが、電気特性がより優れる点で、Ｂ層の全質量に対して、９９質量％以下が好ましく、９５質量％以下がより好ましい。
（特定ポリマー）
　Ｂ層は、特定ポリマーを含んでいてもよく、電気特性がより優れる点で、特定ポリマーを含むことが好ましく、液晶ポリマーを含むことがより好ましい。
　Ｂ層に含まれる特定ポリマー及び液晶ポリマーについては、それぞれの好ましい態様も含めて、Ａ層に含まれる特定ポリマー及び液晶ポリマーと同様である。
　Ｂ層に含まれる特定ポリマーは、１種単独で使用してもよく、２種以上を使用してもよい。
　Ｂ層が特定ポリマー（より好ましくは液晶ポリマー）を含む場合、その含有量は、電気特性がより優れる点で、Ｂ層の全質量に対して、５質量％以上が好ましく、１０質量％以上が好ましく、１５質量％以上がより好ましい。
　上限は特に制限されないが、Ｂ層の全質量に対して、９０質量％以下が好ましく、８０質量％以下がより好ましい。
（相溶成分）
　Ｂ層は、相溶成分を含んでいてもよい。Ｂ層に含まれる相溶成分については、その好ましい態様も含めて、Ａ層に含まれる相溶性分と同様である。
　Ｂ層に含まれる相溶成分は、１種単独で用いてもよく、２種以上用いてもよい。
　Ｂ層が相溶成分を含む場合、その含有量は、Ｂ層の全質量に対して、０．１～４０質量％が好ましく、１～３０質量％がより好ましい。
　Ｂ層は、熱可塑性ポリマー、特定ポリマー及び相溶成分以外の他の成分を含んでいてもよい。Ｂ層に含まれる他の成分としては、熱安定剤、及び、Ａ層が含んでいてもよい上記添加剤が挙げられる。
　上記他の成分の含有量は、Ｂ層の全質量に対して、０．１～４０質量％が好ましく、１～３０質量％がより好ましい。
　Ｂ層には、有機溶媒及び水が含まれていてもよいが、気泡発生をより抑制できる点で、Ｂ層の全質量に対する有機溶媒及び水の含有量は、それぞれ、５００質量ｐｐｍ以下が好ましく、１００質量ｐｐｍ以下がより好ましい。Ｂ層は、有機溶媒及び水を含まないことが更に好ましい。
＜物性＞
（弾性率）
　Ｂ層の１６０℃における弾性率は、積層体が要件Ａを満たす限り、特に制限されないが、本発明の効果がより優れる点で、０．１ＧＰａ以下が好ましく、０．０５ＧＰａ以下がより好ましく、０．０１ＧＰａ以下が更に好ましい。
　下限値は特に制限されないが、取り扱い性がより優れる点で、０．００００１ＧＰａ以上が好ましい。
　Ｂ層の１６０℃における弾性率は、例えば、Ｂ層の構成成分を選択することにより、調整できる。より具体的には、Ｂ層に含まれる特定ポリマーの含有量を低減すると、Ｂ層の１６０℃における弾性率が下がる傾向にある。
（弾性率の比率）
　本発明の積層体において、Ａ層の１６０℃における弾性率に対するＢ層の１６０℃における弾性率の比率は、０．１以下である。Ａ層の１６０℃における弾性率に対するＢ層の１６０℃における弾性率の比率は、本発明の効果がより優れる点で、０．１以下が好ましく、０．０５以下がより好ましく、０．０１以下が更に好ましい。
　下限値は、特に制限されないが、０．０００００１以上が好ましく、０．００００１以上がより好ましい。
（厚み）
　Ｂ層の厚みは、特に制限されないが、段差追従性、及び、配線ずれ抑制性能がより優れる点で、１μｍ以上が好ましく、５μｍ以上がより好ましく、１０μｍ以上が更に好ましく、１２μｍ以上が特に好ましい。また、Ｂ層の厚みは、電気特性がより優れる点で、６０μｍ以下が好ましく、５０μｍ以下がより好ましく、４０μｍ以下が更に好ましい。
　また、Ａ層の厚みに対するＢ層の厚みの比率（Ｂ層の厚み／Ａ層の厚み）は、本発明の効果がバランスよく優れる点で、０．１～５．０が好ましく、０．２～３．０がより好ましい。
　なお、上記のＢ層の厚みは、単独のＢ層の厚みを意味する。
〔Ｃ層〕
　積層体は、Ｂ層の表面上に、熱硬化性化合物を含むＣ層を有する。
＜構成成分＞
（熱硬化性化合物）
　Ｃ層に含まれる熱硬化性化合物としては、例えば、エポキシ化合物、フェノール化合物、アミノ化合物、及び、不飽和ポリエステル化合物が挙げられる。
　熱硬化性化合物の分子量は、５０～１０００が好ましく、１００～５００がより好ましい。
　中でも、Ｃ層に含まれる熱硬化性化合物としては、エポキシ化合物が好ましい。
－エポキシ化合物－
　エポキシ化合物は、分子内に少なくとも１つのエポキシ基を有する化合物である。
　エポキシ化合物が有するエポキシ基の数は、１分子中、１～４が好ましく、２又は３がより好ましい。
　エポキシ化合物としては、例えば、ジグリシジルエチルエーテル、エチレングリコールジグリシジルエーテル、１，４－ブタンジオールジグリシジルエーテル、１，６－ジグリシジルシクロヘキサン、１，２，３，６－テトラヒドロフタル酸ジグリシジル、１，２－シクロヘキサンジカルボン酸ジグリシジル、４，４’－メチレンビス（Ｎ，Ｎ－ジグリシジルアニリン）、Ｎ－ジグリシジル－４－グリシジルオキシアニリン、ソルビトールポリグリシジルエーテル、グリセロールポリグリシジルエーテルが挙げられる。
　中でも、Ｎ，Ｎ－ジグリシジル－４－グリシジルオキシアニリン、又は、４，４’－メチレンビス（Ｎ，Ｎ－ジグリシジルアニリン）が好ましい。
　エポキシ化合物の分子量は、５０～１０００が好ましく、１００～５００がより好ましい。
　エポキシ化合物のエポキシ当量は、５０～１０００ｍｏｌ／ｅｑが好ましく、８０～５００ｍｏｌ／ｅｑがより好ましい。上記エポキシ当量は、エポキシ基１ｍｏｌ当たりのエポキシ化合物の質量を意図する。
－フェノール化合物－
　フェノール化合物は、フェノール性水酸基を分子内に１個以上有する化合物である。
　フェノール化合物が有するフェノール性水酸基の数は、２個以上が好ましく、２～５個が好ましい。
　フェノール化合物としては、例えば、ベンゼントリオール等のベンゼンポリオール、及び、フェノール樹脂が挙げられる。
　フェノール化合物の分子量は、５０～１０００が好ましく、１００～５００がより好ましい。
　フェノール化合物のフェノール性水酸基当量は、５０～１０００ｍｏｌ／ｅｑが好ましく、１００～５００ｍｏｌ／ｅｑがより好ましい。上記フェノール水酸基当量は、フェノール性水酸基１ｍｏｌ当たりのフェノール化合物の質量を意図する。
－アミノ化合物－
　アミノ化合物は、アミノ基を分子内に１個以上有する化合物である。アミノ化合物が有するアミノ基の数は、２個以上が好ましく、２～５個が好ましい。
　アミノ化合物としては、例えば、１，３，５－トリアミノトリアジン、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、及び、アミノ樹脂が挙げられる。
　アミノ化合物の分子量は、５０～１０００が好ましく、１００～５００がより好ましい。
　アミノ化合物のアミノ基当量は、５０～１０００ｍｏｌ／ｅｑが好ましく、１００～５００ｍｏｌ／ｅｑがより好ましい。上記アミノ基当量は、アミノ基１ｍｏｌ当たりのアミノ化合物の質量を意図する。
－不飽和ポリエステル化合物－
　不飽和ポリエステル化合物は、エステル基を分子内に２個以上有し、不飽和二重結合を有する化合物である。不飽和ポリエステル化合物としては、例えば、分子内に２つ以上のカルボキシ基を有する不飽和の多価カルボン酸と、分子内に２つ以上のアルコール性水酸基を有する多価アルコールとの重縮合物が挙げられる。
　熱硬化性化合物は、１種単独で使用してもよく、２種以上を使用してもよい。
　Ｃ層に含まれる熱硬化性化合物（好ましくはエポキシ化合物）の含有量は、本発明の効果がより優れる点で、Ｃ層の全質量に対して、１質量％以上が好ましく、３質量％以上がより好ましい。上限は特に制限されないが、Ｃ層の全質量に対して、３０質量％以下が好ましく、１０質量％以下がより好ましい。
　Ｃ層は、熱硬化性化合物以外の他の成分を含んでいてもよい。
　Ｃ層に含まれる他の成分としては、例えば、熱可塑性ポリマー及び特定ポリマーが挙げられる。Ｃ層は、熱可塑性ポリマー及び特定ポリマーからなる群より選択されるポリマーを含むことがより好ましい。
　Ｃ層に含まれる熱可塑性ポリマー及び特定ポリマーについては、その好ましい態様も含めて、Ｂ層に含まれる熱可塑性ポリマー及び特定ポリマーとそれぞれ同様である。
　中でも、Ｃ層に含まれる上記ポリマーとしては、ポリオレフィン、ポリシクロオレフィン又は変性ポリシクロオレフィンが好ましく、ポリエチレン、ＣＯＰ、ＣＯＣ又はＳＥＢＳがより好ましく、ポリエチレン又はＳＥＢＳが更に好ましく、ＳＥＢＳが特に好ましい。
　Ｃ層に含まれる、熱可塑性ポリマー及び特定ポリマーからなる群より選択されるポリマーは、１種単独で使用してもよく、２種以上を使用してもよい。
　Ｃ層に含まれる上記ポリマーの含有量は、段差追従性がより優れる点で、Ｃ層の全質量に対して、７０質量％以上が好ましく、８０質量％以上がより好ましく、９０質量％以上が更に好ましい。上限は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる点で、Ｃ層の全質量に対して、９９質量％以下が好ましく、９８質量％以下がより好ましい。
　Ｃ層は、熱硬化性化合物、熱可塑性ポリマー及び特定ポリマー以外の他の成分を含んでいてもよい。Ｃ層に含まれる他の成分としては、相溶成分、熱安定剤、及び、Ａ層が含んでいてもよい上記添加剤が挙げられる。
　上記他の成分の含有量は、Ｂ層の全質量に対して、３０質量％以下が好ましく、１０質量％以下がより好ましい。下限値は特に制限されず、０質量％であってもよい。
＜物性＞
（弾性率）
　Ｃ層の１６０℃における弾性率は、特に制限されないが、段差追従性がより優れる点で、０．１ＧＰａ以下が好ましく、０．０１ＧＰａ以下がより好ましい。
　下限値は特に制限されないが、取り扱い性がより優れる点で、０．０００００１ＧＰａ以上が好ましい。
　Ｃ層の１６０℃における弾性率は、例えば、Ｃ層の構成成分を選択することにより、調整できる。
（厚み）
　Ｃ層の厚みは、特に制限されないが、本発明の効果がより優れる点で、０．１μｍ以上が好ましく、０．３μｍ以上がより好ましい。また、Ｃ層の厚みは、電気特性がより優れる点で、２μｍ以下が好ましく、３μｍ以下がより好ましい。
　また、Ａ層の厚み及びＢ層の厚みの合計に対するＣ層の厚みの比率｛Ｃ層の厚み／（Ａ層の厚み＋Ｂ層の厚み）｝は、本発明の効果がバランスよく優れる点で、０．００１～０．２が好ましく、０．０１～０．１がより好ましい。
　なお、上記比率を算出する際のＢ層の厚みは、Ｃ層に最も近接するＢ層単独の厚みであり、上記比率を算出する際のＡ層の厚みは、Ｃ層に最も近接するＢ層のＣ層側の反対側に配置されているＡ層単独の厚みである。
〔Ｄ層〕
　積層体は、Ａ層のＢ層側とは反対側の表面上に配置され、Ａ層の１６０℃における弾性率に対するＤ層の１６０℃における弾性率の比率が０．１以下であるＤ層を更に有していてもよい。即ち、積層体は、Ｄ層、Ａ層、Ｂ層及びＣ層をこの順に備え、Ａ層の１６０℃における弾性率に対するＢ層及びＤ層の１６０℃における弾性率の比率がそれぞれ０．１以下である積層体であってもよい。
　積層体がこのようなＤ層を更に有する場合、段差追従性が優れる。
　Ｄ層の具体的態様は、Ａ層の１６０℃における弾性率に対するＤ層の１６０℃における弾性率の比率が０．１以下である限り、特に制限されない。Ｄ層を構成する成分及び物性（但し、Ｄ層の厚みを除く）は、それぞれの好ましい態様も含めて、上記のＢ層を構成する成分及び物性と同じであることが好ましい。
（厚み）
　Ｄ層の厚みは、特に制限されないが、電気特性がより優れる点で、６０μｍ以下が好ましく、５０μｍ以下がより好ましく、４０μｍ以下が更に好ましい。また、Ｄ層の厚みは、段差追従性、及び、配線ずれ抑制性能がより優れる点で、１μｍ以上が好ましく、５μｍ以上がより好ましく、１０μｍ以上が更に好ましく、１２μｍ以上が特に好ましい。
　また、Ａ層の厚みに対するＤ層の厚みの比率（Ｄ層の厚み／Ａ層の厚み）は、本発明の効果がバランスよく優れる点で、０．１～５．０が好ましく、０．２～３．０がより好ましい。
　なお、上記のＤ層の厚みは、単独のＤ層の厚みを意味する。
〔Ｅ層〕
　上記Ｄ層、Ａ層、Ｂ層及びＣ層をこの順に備える積層体においては、Ｄ層のＡ層側とは反対側の表面上に配置され、熱硬化性化合物を含むＥ層を更に有していてもよい。即ち、積層体は、Ｅ層、Ｄ層、Ａ層、Ｂ層及びＣ層をこの順に備える積層体（図２参照）であってもよい。
　積層体が上記Ｄ層と、上記Ｄ層の表面上に配置されているＥ層とを更に有する場合、積層体のＤ層及びＥ層側の表面においても、Ｂ層及びＣ層側の表面が有する性能と同じ性能が付与される。
　Ｅ層は、熱硬化性化合物を含む層である限り、特に制限されない。Ｅ層を構成する成分及び物性は、それぞれの好ましい態様も含めて、上記のＣ層を構成する成分及び物性と同じであることが好ましい。
　積層体は、必要に応じて、積層体を構成する２つの層の間に、中間層を有していてもよい。中間層としては、銅張積層板等の配線板の製造に使用される公知の接着層が使用でき、例えば、公知のバインダー樹脂を含む接着剤組成物の硬化物からなる層が挙げられる。
　バインダー樹脂としては、例えば、（メタ）アクリル樹脂、ポリ桂皮酸ビニル、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエステルイミド、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリスルフォン、ポリパラキシレン、ポリエステル、ポリビニルアセタール、ポリ塩化ビニル、ポリ酢酸ビニル、ポリアミド、ポリスチレン、ポリウレタン、ポリビニルアルコール、セルロースアシレート、フッ素化樹脂、液晶ポリマー、シンジオタクチックポリスチレン、シリコーン樹脂、エポキシシリコーン樹脂、フェノール樹脂、アルキド樹脂、エポキシ樹脂、マレイン酸樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、芳香族スルホンアミド、ベンゾグアナミン樹脂、及び、シリコーンエラストマーが挙げられる。
　積層体が中間層を有する場合、中間層の厚みは、本発明の効果がより優れる点で、３μｍ以下が好ましく、１μｍ以下がより好ましい。下限は特に制限されないが、隣接する２つの層の密着性がより優れる点で、０．０１μｍ以上が好ましく、０．１μｍ以上がより好ましい。
　積層体は、Ａ層とＢ層との間、Ｂ層とＣ層との間、Ｄ層を更に有する場合はＤ層とＡ層との間、Ｅ層を更に有する場合はＥ層とＤ層との間に、上記中間層を有さないことが好ましい。
　積層体は、必要に応じて、上記の層以外の他の層を有していてもよい。他の層としては、防錆層及び耐熱層が挙げられる。
〔積層体の物性〕
　積層体の厚みは、特に制限されないが、５～１０００μｍが好ましく、１０～５００μｍがより好ましく、２０～３００μｍが更に好ましい。
　積層体の厚みは、上記のＡ層の厚みの測定方法に従って測定できる。
〔積層体の製造方法〕
　積層体の製造方法は特に制限されず、例えば、上記Ａ層を構成する成分を含む組成物を用いて成形体を作製する工程（以下、「工程Ａ」ともいう。）と、工程Ａで作製された成形体の少なくとも一方の表面上に、Ｂ層形成用組成物を用いてＢ層を形成する工程（以下、「工程Ｂ」ともいう。）と、工程Ｂで形成されたＢ層の表面上に、Ｃ層形成用組成物を用いてＣ層を形成する工程（以下、「工程Ｃ」ともいう。）と、を有する方法が挙げられる。
　以下、工程Ａ、工程Ｂ及び工程Ｃを有する積層体の製造方法について説明する。
＜工程Ａ＞
　成形体を作製する工程Ａとしては、特に制限されないが、例えば、上述のＡ層を構成する成分を混練してペレットを得るペレット化工程と、上記ペレットを用いてフィルム状の成形体を形成する製膜工程と、を有する方法が挙げられる。
　以下、工程Ａについて詳しく説明する。
（ペレット化工程）
（１）原料形態
　製膜工程に用いる特定ポリマーは、ペレット形状、フレーク状又は粉体状態のものをそのまま用いることもできるが、製膜の安定化又は特定ポリマー以外の他の成分の均一分散を目的として、１種類以上の原料（ポリマー及び他の成分の少なくとも１つを意味する。以下同様。）を、押出機を用いて混練し、ペレット化して得られるペレットを使用することが好ましい。
（２）乾燥又はベントによる乾燥代替
　ペレット化を行うにあたり、特定ポリマー及び他の成分は事前に乾燥を行うことが好ましい。乾燥方法としては、低露点の加熱エアーを循環させること、及び、真空乾燥により除湿する方法等がある。特に、酸化し易い樹脂の場合には、真空乾燥又は不活性気体を用いた乾燥が好ましい。
（３）原料供給法
　原料供給法は、混練ペレット化する前に原料を予め混ぜ合わせておいて供給する方法であってもよく、押出機内へ一定割合になるように原料を別々に供給する方法であってもよく、両者を組み合わせた方法であってもよい。
（４）押出し工程の雰囲気
　溶融押出しする際には、均一分散を妨げない範囲で、可能な限り熱及び酸化劣化を防止することが好ましく、真空ポンプを用いて減圧したり、不活性ガスを流入したりして酸素濃度を低下させることも有効である。これらの方法は単独でも組み合わせて実施してもよい。
（５）温度
　混練温度は、特定ポリマー及び他の成分の熱分解温度以下にすることが好ましく、押出機の負荷及び均一混練性低下が問題にならない範囲で、可能な限り低温にすることが好ましい。
（６）圧力
　ペレット化時の混練樹脂圧力は、０．０５～３０ＭＰａで行うことが好ましい。せん断により着色又はゲルが発生し易い樹脂の場合には、押出機内に１～１０ＭＰａ程度の内圧を加えて、樹脂原料を押出機内に充満させることが好ましい。
（７）ペレタイズ方法
　ペレタイズ方法としては、ヌードル状に押出したものを水中で固化したのち、裁断する方法が一般的であるが、押出機による溶融後、水中に口金より直接押出ながらカットするアンダーウォーターカット法、又は、熱い状態のままカッティングするホットカット法によってペレット化を行ってもよい。
（８）ペレットサイズ
　ペレットサイズは、断面積が１～３００ｍｍ２であり、長さが１～３０ｍｍであることが好ましく、断面積が２～１００ｍｍ２であり、長さが１．５～１０ｍｍであることがより好ましい。
（乾燥）
（１）乾燥の目的
　溶融製膜の前に、ペレット中の水分及び揮発分を減少させることが好ましく、ペレットの乾燥を行うことが有効である。ペレット中に水分又は揮発分が含まれている場合には、ポリマーフィルムへの泡混入又はヘイズの低下による外観の低下を引き起こすのみでなく、特定ポリマーの分子鎖切断による物性の低下、又は、モノマーもしくはオリゴマーの発生によるロール汚れが発生する場合がある。また、用いる特定ポリマーの種類によっては、乾燥による溶存酸素除去により、溶融製膜時の酸化架橋体の生成を抑制できる場合もある。
（２）乾燥方法・加熱方法
　乾燥の方法については、乾燥効率及び経済性の点で除湿熱風乾燥機を用いることが一般的であるが、目的とする含水率が得られるのであれば特に制限されない。また、特定ポリマーの物性の特性に合わせて、より適切な方法を選定することも問題ない。
　加熱方法としては、加圧水蒸気、ヒーター加熱、遠赤外線照射、マイクロ波加熱、及び、熱媒循環加熱方式が挙げられる。
（製膜工程）
　以下、製膜工程について説明する。
（１）押出し条件
・原料乾燥
　押出機によるペレットの溶融可塑化工程でも、ペレット化工程と同様に水分及び揮発分を減少させることが好ましく、ペレットの乾燥を行うことが有効である。
・原料供給法
　押出機の供給口から投入される原料（ペレット）が、複数種類の場合には、予め混ぜ合わせておいてもよいし（プレミックス法）、押出機内へ一定割合になるように別々に供給してもよいし、又は、両者を組み合わせた方法であってもよい。また、押出し安定化のために、供給口から投入する原料の温度及びかさ比重の変動を小さくすることが一般的に行われている。また、可塑化効率の点で、原料温度は粘着して供給口にブロッキングしない範囲であれば高温であることが好ましく、非結晶状態の場合には｛ガラス転移温度（Ｔｇ）（℃）－１５０℃｝～｛Ｔｇ（℃）－１℃｝、結晶性樹脂の場合には｛融点（Ｔｍ）（℃）－１５０℃｝～｛Ｔｍ（℃）－１℃｝の範囲が好ましく、原料の加温又は保温が行われる。また、原料のかさ比重は、可塑化効率の点で、溶融状態の０．３倍以上であることが好ましく、０．４倍以上であることがより好ましい。原料のかさ比重が溶融状態の比重の０．３倍未満の時には、原料を圧縮して擬似ペレット化する等の加工処理が行われることも好ましい。
・押出し工程の雰囲気
　溶融押出し時の雰囲気は、ペレット化工程と同様に均一分散を妨げない範囲で、可能な限り熱及び酸化劣化を防止することが必要であり、不活性ガス（窒素等）の注入、真空ホッパーを用いて押出機内の酸素濃度を下げること、及び、押出機にベント口を設けて真空ポンプによる減圧を行うことも有効である。これらの減圧、不活性ガスの注入は独立で実施しても、組み合わせて実施しても構わない。
・回転数
　押出機の回転数は５～３００ｒｐｍが好ましく、１０～２００ｒｐｍがより好ましく、１５～１００ｒｐｍが更に好ましい。回転速度が下限値以上であれば、滞留時間が短くなり、熱劣化により分子量が低下を抑制でき、変色を抑制できる。回転速度が上限値以下であれば、剪断による分子鎖の切断を抑制でき、分子量低下及び架橋ゲルの増加を抑制できる。回転数は、均一分散性と滞留時間延長による熱劣化の両面から適正条件を選定することが好ましい。
・温度
　バレル温度（供給部温度Ｔ１℃、圧縮部温度Ｔ２℃、計量部温度Ｔ３℃）は、一般的には以下の方法で決定される。ペレットを押出機により目標温度Ｔ℃で溶融可塑化させる場合、計量部温度Ｔ３はせん断発熱量を考慮してＴ±２０℃に設定される。この時Ｔ２はＴ３±２０℃の範囲内で押出安定性と樹脂の熱分解性を考慮して設定する。Ｔ１は一般的には｛Ｔ２（℃）－５℃｝～｛Ｔ２（℃）－１５０℃｝とし、樹脂を送る駆動力（フィード力）となる樹脂とバレルとの摩擦確保と、フィード部での予熱の両立の点で、最適値を選定する。通常の押出機の場合には、Ｔ１～Ｔ３各ゾーンを細分して温度を設定することが可能であり、各ゾーン間の温度変化がなだらかになる様な設定を行うことで、より安定化させることが可能となる。この際、Ｔは樹脂の熱劣化温度以下とすることが好ましく、押出機のせん断発熱によって、熱劣化温度を超える場合には、積極的にせん断発熱を冷却除去することも一般的に行われる。また、分散性アップと熱劣化の両立のために、押出機の前半部分で比較的高温で溶融混合させて、後半で樹脂温度を下げる条件も有効である。
・圧力
　押出機内の樹脂圧力は１～５０ＭＰａが一般的であり、押出しの安定性と溶融均一性の点で２～３０ＭＰａが好ましく、３～２０ＭＰａがより好ましい。押出機内の圧力が１ＭＰａ以上であれば、押出機内のメルトの充満率が十分であるため、押出し圧力の不安定化及び滞留部発生による異物発生が抑制できる。また、押出機内の圧力が５０ＭＰａ以下であれば、押出機内部で受けるせん断応力が過多となることを抑制できるので、樹脂温度の上昇による熱分解を抑制できる。
・滞留時間
　押出機における滞留時間（製膜時の滞留時間）は、ペレット化工程と同様に、押出機部分の容積と、ポリマーの吐出容量とから算出することができる。滞留時間は、１０秒間～６０分間が好ましく、１５秒間～４５分間がより好ましく、３０秒間～３０分間が更に好ましい。滞留時間が１０秒間以上であれば、溶融可塑化と他の成分の分散が十分となる。滞留時間が３０分間以下であれば、樹脂劣化と樹脂の変色を抑えることができる点で好ましい。
（濾過）
・種類、設置目的、構造
　原料中に含まれる異物によるギアポンプの損傷防止、及び、押出機下流に設置する微細な孔径のフィルタ寿命延長のために、押出機出口部に濾過設備を設けることが一般的に用いられる。メッシュ状の濾材を、強度を有する開口率の高い補強板と組み合わせて用いる、いわゆるブレーカープレート式の濾過を行うことが好ましい。
・メッシュサイズ、濾過面積
　メッシュサイズは４０～８００メッシュが好ましく、６０～７００メッシュがより好ましく、１００～６００メッシュが更に好ましい。メッシュサイズが４０メッシュ以上であれば、異物がメッシュを通過することを十分に抑制できる。また、８００メッシュ以下であれば、濾過圧力上昇スピードの向上を抑制でき、メッシュ交換頻度を低くできる。また、フィルタメッシュは濾過精度と強度保持の点で、メッシュサイズの異なる複数種類を重ね合わせて用いることが多い。また、濾過開口面積を広くとることが可能であり、メッシュの強度保持が可能なことからブレーカープレートを用いてフィルタメッシュを補強することもある。用いるブレーカープレートの開口率は、濾過効率と強度の点で３０～８０％であることが多い。
　また、スクリーンチェンジャーは、押出機のバレル径と同径のものが用いることが多いが、濾過面積を増やすためにテーパー状の配管を用いて、より大径のフィルタメッシュを用いられるか、或いは、流路を分岐して複数のブレーカープレートを用いることもある。濾過面積は１秒間あたりの流量０．０５～５ｇ／ｃｍ２を目安に選定することが好ましく、０．１～３ｇ／ｃｍ２がより好ましく、０．２～２ｇ／ｃｍ２が更に好ましい。
　異物を捕捉することによりフィルタは目詰りを起こして濾圧が上昇する。その際には押出機を停止してフィルタを交換する必要があるが、押出を継続しながらフィルタを交換可能なタイプも使用できる。また、異物捕捉による濾過圧力上昇対策として、フィルタに捕捉された異物をポリマーの流路を逆にして洗浄除去することにより濾過圧力を低下させる機能を有するものも使用できる。
（ダイ）
・種類、構造、素材
　濾過により異物が取り除かれ、更にミキサーにより温度を均一化された溶融樹脂は、ダイに連続的に送られる。ダイは、溶融樹脂の滞留が少ない設計であれば特に制限されず、一般的に用いられるＴダイ、フィッシュテールダイ、及び、ハンガーコートダイのいずれのタイプも使用できる。この中で、厚み均一性と滞留の少ない点で、ハンガーコートダイが好ましい。
・多層製膜
　ポリマーフィルムの製造には、設備コストの安い単層製膜装置が用いられる。他にも、Ｂ層、Ｃ層、表面保護層、粘着層、易接着層、及び／又は、帯電防止層等の機能層を有するポリマーフィルムを製造するために、多層製膜装置を用いてもよい。具体的には、多層用フィードブロックを用いて多層化を行う方法、及び、マルチマニホールドダイを用いる方法が挙げられる。機能層を表層に薄く積層することが好ましいが、特に層比を制限するものではない。
・キャスト
　製膜工程は、溶融状態の原料樹脂を供給手段から供給する工程と、溶融状態の原料樹脂をキャストロール上に着地させてフィルム状に成形する工程とを含むことが好ましい。これを冷却及び固化してそのままフィルム状成形体として巻き取ってもよいし、一対の挟圧面の間を通過させて連続的に挟圧してフィルム状に成形してもよい。
　その際、溶融状態の原料樹脂（メルト）を供給する手段に特に制限はない。例えば、メルトの具体的な供給手段として、特定ポリマーを含む原料樹脂を溶融してフィルム状に押出す押出機を用いる態様でもよく、押出機及びダイを用いる態様でもよく、原料樹脂を一度固化してフィルム状とした後に加熱手段により溶融してメルトを形成し、製膜工程に供給する態様でもよい。
　ダイよりシート状に押し出された溶融樹脂を一対の挟圧面を有する装置により挟圧する場合には、挟圧面の表面形態をフィルム状成形体の表面に転写させることができるだけでなく、特定ポリマーを含む組成物に伸長変形を与えることにより配向性を制御できる。
・製膜方法、種類
　溶融状態の原料樹脂をフィルム状に成形する方法の中でも、高い挟圧力を付与可能であり、成形体の表面形状に優れる点では、２つのロール（例えば、タッチロール及びチルロール）間を通過させることが好ましい。なお、本明細書では、溶融物を搬送するキャストロールを複数有している場合、最上流の特定ポリマーの供給手段（例えば、ダイ）に最も近いキャストロールのことをチルロールという。その他にも、金属ベルト同士で挟圧する方法、又は、ロールと金属ベルトを組み合わせた方法も使用できる。また、場合によっては、ロール又は金属ベルトとの密着性を上げるために、キャストドラム上で静電印加法、エアナイフ法、エアーチャンバー法、及び、バキュームノズル法等の製膜法を組み合わせて用いることもできる。
　また、多層構造の成形体を得る場合には、ダイから多層で押出された溶融ポリマーを含む原料樹脂を挟圧することにより得ることが好ましいが、単層構造の成形体を、溶融ラミネートの要領で挟圧部に導入して多層構造の成形体を得ることもできる。また、この際に挟圧部の周速差又は配向軸方向を変更することにより、厚み方向で傾斜構造の異なる成形体が得られ、この工程を数回行うことで、３層以上の成形体を得ることも可能である。
　更に、挟圧の際にＴＤ方向にタッチロールを周期振動させる等して、変形を与えてもよい。
・溶融ポリマー温度
　吐出温度（供給手段の出口の樹脂温度）は、特定ポリマーの成形性向上と劣化抑制の点で、（特定ポリマーのＴｍ－１０）℃～（特定ポリマーのＴｍ＋４０）℃であることが好ましい。溶融粘度の目安としては５０～３５００Ｐａ・ｓが好ましい。
　エアーギャップ間での溶融ポリマーの冷却は可能な限り小さいことが好ましく、製膜速度を速くする、エアーギャップを短くする等の工夫をして冷却による温度低下を小さくすることが好ましい。
・タッチロール温度
　タッチロールの温度は、特定ポリマーのＴｇ以下に設定することが好ましい。タッチロールの温度が特定ポリマーのＴｇ以下であれば、溶融ポリマーのロールへの粘着を抑制できるので、成形体の外観が良好になる。チルロール温度も同様の理由から、特定ポリマーのＴｇ以下に設定することが好ましい。
・製膜手順
　製膜工程では、製膜工程及び品質の安定化の点で、ダイから吐出した溶融ポリマーをキャストロール上に着地させてフィルム状に成形した後、これを冷却及び固化してフィルム状成形体として巻き取ることにより、製膜を行うことが好ましい。
　溶融ポリマーの挟圧を行う場合は、所定の温度に設定した第１挟圧面と第２挟圧面との間に溶融ポリマーを通過させ、これを冷却及び固化して成形体として巻き取る。
（延伸工程、熱緩和処理、熱固定処理）
　更に、上記方法により未延伸のフィルム状成形体を製膜した後、連続又は非連続で延伸、及び／又は、熱緩和処理もしくは熱固定処理を行ってもよい。例えば、以下の（ａ）～（ｇ）の組合せで各工程を実施することができる。また、縦延伸と横延伸の順序を逆にしてもよく、縦延伸及び横延伸の各工程を多段で行ってもよく、縦延伸及び横延伸の各工程を斜め延伸もしくは同時２軸延伸と組み合わせてもよい。
（ａ）　横延伸
（ｂ）　横延伸→熱緩和処理
（ｃ）　縦延伸
（ｄ）　縦延伸→熱緩和処理
（ｅ）　縦（横）延伸→横（縦）延伸
（ｆ）　縦（横）延伸→横（縦）延伸→熱緩和処理
（ｇ）　横延伸→熱緩和処理→縦延伸→熱緩和処理
　以下、未延伸のフィルム状成形体及び延伸されたフィルム状成形体を総称して単に「フィルム」ともいう。
・縦延伸
　縦延伸は、２対のロール間を加熱しながら出口側の周速を入口側の周速より速くすることで達成できる。カールを抑制する点で、延伸処理するフィルムの表裏面が同じ温度であることが好ましいが、厚み方向で光学特性を制御する場合には、表裏で異なった温度でも延伸を行うことができる。なお、ここでの延伸温度とは、フィルム表面の低い側の温度と定義する。縦延伸工程は、１段階で実施しても多段階で実施しても構わない。未延伸フィルムの予熱は、温度制御した加熱ロールを通過させることにより行うことが多いが、場合によってはヒーターを用いて未延伸フィルムを加熱することもできる。また、延伸処理するフィルムのロールへの粘着防止のために、粘着性を改善したセラミックロール等を用いることもできる。
・横延伸
　横延伸工程としては、通常の横延伸を採用することができる。すなわち、通常の横延伸とは、延伸処理するフィルムの幅方向の両端をクリップで把持し、テンターを用いオーブン内で加熱しながらクリップを拡幅する延伸法が挙げられる。横延伸工程については、例えば、実開昭６２－０３５８１７号公報、特開２００１－１３８３９４号公報、特開平１０－２４９９３４号公報、特開平６－２７０２４６号公報、実開平４－０３０９２２号公報、及び、特開昭６２－１５２７２１号各公報に記載の方法を使用でき、これらの方法は本明細書に組み込まれる。
　横延伸工程におけるフィルムの幅方向の延伸倍率（横延伸倍率）は、１．２～６倍が好ましく、１．５～５倍がより好ましく、２～４倍が更に好ましい。また、横延伸倍率は、縦延伸を行った場合、縦延伸の延伸倍率より大きいことが好ましい。
　横延伸工程における延伸温度は、テンター内に所望の温度の風を送ることで延伸温度を制御できる。フィルム温度は、縦延伸と同様の理由から、表裏面同じ場合又は異なる場合のいずれもある。ここで用いる延伸温度は、フィルム表面の低い側の温度と定義する。横延伸工程は、１段階で実施しても多段階で実施しても構わない。また、多段で横延伸を行なう場合には、連続的に行ってもよく、間に拡幅を行わないゾーンを設けて間欠的に行ってもよい。このような横延伸は、テンター内でクリップを幅方向に拡幅する通常の横延伸以外に、これらと同様にクリップで把持して拡幅する下記のような延伸方法も適用できる。
・斜め延伸
　斜め延伸工程では、通常の横延伸と同様、横方向にクリップを拡幅するが、左右のクリップの搬送速度を変えることで斜め方向に延伸できる。斜め延伸工程としては、例えば、特開２００２－０２２９４４号公報、特開２００２－０８６５５４号公報、特開２００４－３２５５６１号公報、特開２００８－０２３７７５号公報、及び、特開２００８－１１０５７３号公報に記載の方法を使用できる。
・同時２軸延伸
　同時２軸延伸は、通常の横延伸と同様、横方向にクリップを拡幅し、それと同時に縦方向に延伸又は収縮する処理である。同時２軸延伸としては、例えば、実開昭５５－０９３５２０号公報、特開昭６３－２４７０２１号公報、特開平６－２１０７２６号公報、特開平６－２７８２０４号公報、特開２０００－３３４８３２号公報、特開２００４－１０６４３４号公報、特開２００４－１９５７１２号公報、特開２００６－１４２５９５号公報、特開２００７－２１０３０６号公報、特開２００５－０２２０８７号公報、特表２００６－５１７６０８号公報、及び、特開２００７－２１０３０６号公報に記載の方法を使用できる。
・ボーイング（軸ズレ）改善のための熱処理
　上記横延伸工程で、フィルムの端部はクリップにより把持されているため、熱処理時に生じる熱収縮応力によるフィルムの変形は、フィルムの中央部で大きく、端部で小さくなり、結果として幅方向の特性に分布ができることとなる。熱処理工程前のフィルムの面上に横方向に沿って直線を描いておくと、熱処理工程を出たフィルムの面上の直線は、下流に向かってセンター部が凹む弓形のものとなる。この現象は、ボーイング現象と称されるものであり、フィルムの等方性及び幅方向の均一性を乱す原因となっている。
　改善法として、横延伸の前に予熱を行うか、或いは、延伸の後に熱固定を行うことでボーイングに伴う配向角のばらつきを小さくできる。予熱及び熱固定はどちらか一方であってもよいが、両方行うことがより好ましい。これらの予熱及び熱固定はクリップで把持して行うことが好ましく、即ち延伸と連続して行うことが好ましい。
　予熱温度は、延伸温度より１～５０℃程度高いことが好ましく、２～４０℃高いことがより好ましく、３～３０℃高いことが更に好ましい。予熱時間は、１秒間～１０分間が好ましく、５秒間～４分間がより好ましく、１０秒間～２分間が更に好ましい。
　予熱の際、テンターの幅をほぼ一定に保つことが好ましい。ここで「ほぼ」とは未延伸フィルムの幅の±１０％を指す。
　熱固定温度は、延伸温度より１～５０℃低いことが好ましく、２～４０℃低いことがより好ましく、３～３０℃低いことが更に好ましい。延伸温度以下でかつ特定ポリマーのＴｇ以下の温度が、特に好ましい。
　熱固定時間は１秒間～１０分間が好ましく、５秒間～４分間がより好ましく、１０秒間～２分間が更に好ましい。熱固定の際、テンターの幅はほぼ一定に保つことが好ましい。ここで「ほぼ」とは延伸終了後のテンター幅の０％（延伸後のテンター幅と同じ幅）～－３０％（延伸後のテンター幅より３０％縮める＝縮幅）を指す。その他の公知の方法として、特開平１－１６５４２３号公報、特開平３－２１６３２６号公報、特開２００２－０１８９４８号公報、及び、特開２００２－１３７２８６号公報に記載の方法が挙げられる。
・熱緩和処理
　上記延伸工程の後、フィルムを加熱してフィルムを収縮させる熱緩和処理を行ってもよい。熱緩和処理を行うことで、積層体の使用時におけるＡ層の熱収縮率を低減させることができる。熱緩和処理は、製膜後、縦延伸後及び横延伸後の少なくとも１つのタイミングで実施することが好ましい。
　熱緩和処理は、延伸後に連続してオンラインで行ってもよく、延伸後に巻き取った後、オフラインで行ってもよい。熱緩和処理の温度としては、例えば、特定ポリマーのガラス転移温度Ｔｇ以上融点Ｔｍ以下が挙げられる。フィルムの酸化劣化が懸念される場合は、窒素ガス、アルゴンガス、又は、ヘリウムガスなどの不活性ガス中での熱緩和処理を行ってもよい。
（アニール処理）
　工程Ａにおいては、電気特性がより優れる点で、フィルムを延伸した後、フィルムを加熱するアニール処理を行うことが好ましい。
　アニール処理における加熱温度は、特定ポリマーの融点をＴｍ（℃）として、｛Ｔｍ－２００｝℃以上が好ましく、｛Ｔｍ－１００｝℃以上がより好ましく、｛Ｔｍ－５０｝℃以上が更に好ましい。アニール処理における加熱温度の上限としては、｛Ｔｍ＋５０｝℃以下が好ましく、｛Ｔｍ＋３０｝℃以下がより好ましい。
　或いは、アニール処理における加熱温度は、２４０℃以上が好ましく、２５５℃以上がより好ましく、２６５℃以上が更に好ましい。上限としては、３７０℃以下が好ましく、３５０℃以下がより好ましい。
　アニール処理に用いる加熱手段としては、熱風乾燥炉、及び、赤外線ヒーターが挙げられる。また、加熱手段として、加圧水蒸気、マイクロ波加熱、及び、熱媒循環加熱方式を用いてもよい。
　アニール処理の処理時間は、液晶ポリマーの種類、加熱手段及び加熱温度に応じて適宜調整でき、赤外線ヒーターを使用する場合、１～１２０秒間が好ましく、３～９０秒間がより好ましい。また、熱風乾燥炉を使用する場合、１～１４時間が好ましく、２～１２時間がより好ましい。
（表面処理）
　工程Ａにおいて、製膜された成形体と、銅箔及び銅めっき層等の金属層又はＢ層との密着性を更に向上させることができるため、成形体に対して表面処理を行うことが好ましい。表面処理としては、例えば、グロー放電処理、紫外線照射処理、コロナ処理、火炎処理、及び、酸又はアルカリ処理が挙げられる。ここでいうグロー放電処理とは、１０－３～２０Ｔｏｒｒの低圧ガス下で起こる低温プラズマでもよく、大気圧下でのプラズマ処理も好ましい。
　グロー放電処理はプラズマ励起性気体を使用して行う。プラズマ励起性気体とは、上記のような条件においてプラズマ励起される気体であり、例えば、アルゴン、ヘリウム、ネオン、クリプトン、キセノン、窒素、二酸化炭素、テトラフルオロメタンのようなフロン類及びそれらの混合物が挙げられる。
＜工程Ｂ＞
　工程Ｂは、工程Ａで作製された成形体の少なくとも一方の表面上にＢ層形成用組成物を用いてＢ層を形成することにより、Ａ層とＢ層とを有する積層体を製造する工程である。
　工程Ｂとしては、例えば、工程Ａで作製された成形体の少なくとも一方の表面にＢ層形成用組成物を塗布し、必要に応じて塗布膜の乾燥及び／又は硬化を行って、成形体の表面上にＢ層を形成する工程が挙げられる。
　Ｂ層形成用組成物は、例えば、上記の熱可塑性ポリマー及び特定ポリマー等のＢ層を構成する成分と、溶媒とを含む組成物が挙げられる。Ｂ層を構成する成分については、上述した通りであるので、それらの説明を省略する。
　溶媒は、１種単独で用いても２種以上を用いてもよい。
　溶媒としては、有機溶媒及び水が挙げられ、有機溶媒が好ましい。
　有機溶媒としては、特に制限されないが、例えば、沸点が６０℃～２５０℃の、アルコール系、エステル系、ケトン系、アミド系及び芳香族炭化水素系の有機溶媒が挙げられ、これらの中から、熱可塑性ポリマー及び特定ポリマーの溶解性又は分散性を勘案して、適宜選択される。また、溶媒はこれらの２種以上を混合してなる混合溶媒であってもよい。
　Ｂ層形成用組成物に含まれる溶媒の含有量は、Ｂ層形成用組成物の全質量に対して、５０～９９質量％が好ましく、６０～９０質量％がより好ましい。
　Ｂ層形成用組成物の固形分濃度は、Ｂ層形成用組成物の全質量に対して１～５０質量％が好ましく、１０～４０質量％がより好ましい。
　本明細書において、組成物の「固形分」とは溶媒を除いた成分を意味する。即ち、Ｂ層形成用組成物の固形分とは、上記の熱可塑性ポリマー及び特定ポリマー等のＢ層を構成する成分を意図する。
　工程Ａで作製された成形体の表面上にＢ層形成用組成物を付着させる方法としては、特に制限されないが、例えば、バーコート法、スプレーコート法、スキージコート法、フローコート法、スピンコート法、ディップコート法、ダイコート法、インクジェット法、及び、カーテンコート法が挙げられる。
　ポリマーフィルム上に付着させたＢ層形成用組成物を乾燥する場合、乾燥条件は特に制限されないが、乾燥温度は２５～２００℃が好ましく、乾燥時間は１秒～１２０分間が好ましい。
＜工程Ｃ＞
　工程Ｃは、工程Ｂで形成されたＢ層の表面上にＣ層形成用組成物を用いてＣ層を形成することにより、Ａ層、Ｂ層及びＣ層がこの順に有する積層体を製造する工程である。
　工程Ｃとしては、例えば、工程Ｂで形成されたＢ層の表面にＣ層形成用組成物を塗布し、必要に応じて塗布膜の乾燥及び／又は硬化を行って、Ｃ層を形成する工程が挙げられる。
　Ｃ層形成用組成物は、例えば、上記の熱硬化性化合物、熱可塑性ポリマー及び特定ポリマー等のＣ層を構成する成分と、溶媒とを含む組成物が挙げられる。Ｃ層を構成する成分、及び、溶媒については、上述した通りであるので、それらの説明を省略する。
　Ｃ層形成用組成物に含まれる溶媒の含有量は、Ｃ層形成用組成物の全質量に対して、５０～９９質量％が好ましく、６０～９０質量％がより好ましい。
　Ｃ層形成用組成物の固形分濃度は、Ｃ層形成用組成物の全質量に対して１～５０質量％が好ましく、１０～４０質量％がより好ましい。
　Ｂ層の表面上にＣ層形成用組成物を付着させる方法、及び、付着させたＣ層形成用組成物を乾燥する方法については、工程Ｂに記載の方法に準じて行うことができる。
　上記の工程Ａ、工程Ｂ及び工程Ｃにより、Ａ層、Ｂ層及びＣ層をこの順に有する積層体が製造される。
　上記Ｄ層を更に有する積層体は、上記工程Ｂに記載の方法に従って、成形体又はＡ層のＢ層側とは反対側の表面上にＤ層を形成する工程Ｄを行うことにより、製造できる。工程Ｄは、工程Ａの後であれば、工程Ｂ及び工程Ｃの前後いずれのタイミングで行ってもよい。
　また、上記Ｄ層及び上記Ｅ層を更に有する積層体は、上記工程Ｂに記載の方法に従って、成形体又はＡ層のＢ層側とは反対側の表面上にＤ層を形成する工程Ｄを行った後、上記工程Ｃに記載の方法に従って、工程Ｄで形成されたＤ層のＡ層側とは反対側の表面上にＥ層を形成する工程Ｅを行うことにより、製造できる。工程Ｅは、工程Ｄの後であれば、工程Ｂ及び工程Ｃの前後いずれのタイミングで行ってもよい。
［金属張積層体］
　本発明の金属張積層体は、上記積層体と、上記積層体の少なくとも一方の表面上に配置された金属層とを有する。
　金属張積層体は、１枚の金属層が積層体の片側の表面上に配置されている片面金属張積層体であってもよく、２枚の金属層が積層体の両側に配置されている両面金属張積層体であってもよい。
　金属層は、積層体の表面に形成され、金属を含む層であれば特に制限されず、例えば、積層体の表面全体を覆う金属層、及び、積層体の表面に形成される金属配線が挙げられる。
　図３、図４及び図５のそれぞれに、本発明の金属張積層体の層構成の例を示す。
　図３に示す金属張積層体３０は、金属層２０、及び、積層体１０を有する。積層体１０は、Ａ層、Ｂ層及びＣ層をこの順に有し、金属層２０が積層体１０のＡ層側の表面に配置されている片面金属張積層体である。
　図４に示す金属張積層体３２は、金属層２０、積層体１０、及び、金属層２２をこの順に有する。積層体１０は、Ａ層、Ｂ層及びＣ層をこの順に有し、金属層２０が積層体１０のＡ層側の表面に、金属層２２が積層体１０のＣ層側の表面にそれぞれ配置されている両面金属張積層体である。
　図５に示す金属張積層体３４は、金属層２０、積層体１２、及び、金属層２２をこの順に有する。積層体１２は、Ｅ層、Ｄ層、Ａ層、Ｂ層及びＣ層をこの順に有し、金属層２０が積層体１２のＥ層側の表面に、金属層２２が積層体１２のＣ層側の表面にそれぞれ配置されている、両面金属張積層体である。
　本発明の金属張積層体は、図３～図５に示す層構成を有するものに制限されない。例えば、図３に示す片面金属張積層体では、積層体のＡ層側の表面上のみに金属層が配置されているが、本発明の金属張積層体は、積層体のＣ層側の表面上のみに金属層を有する片面金属張積層体であってもよい。
　また、積層体の表面に配置された金属配線を有する態様については、後述する［配線基板］において詳しく説明する。
〔金属層〕
　金属層を構成する材料としては、例えば、電気的接続に使用される金属が挙げられる。そのような金属としては、例えば、銅、金、銀、ニッケル、アルミニウム、及び、これらのいずれかの金属を含む合金が挙げられる。合金としては、例えば、銅－亜鉛合金、銅－ニッケル合金、及び、亜鉛－ニッケル合金が挙げられる。
　金属層を構成する材料としては、導電性及び加工性に優れる点で、銅が好ましい。金属層としては、銅又は銅を９５質量％以上含む銅合金からなる銅層又は銅配線が好ましい。銅層としては、例えば、圧延法によって製造される圧延銅箔、及び、電気分解法によって製造される電解銅箔が挙げられる。金属層には、酸洗浄等の化学的処理が施されていてもよい。
　後述するように、金属層は、例えば、金属箔を用いて作製される。金属層は、必要に応じて公知の加工方法により配線パターンが形成されていてもよい。
　金属層の厚さは特に限定されず、回路基板等の用途に応じて適宜選択されるが、配線の導電性及び経済性の点で、４～１００μｍが好ましく、１０～３５μｍがより好ましい。
　金属張積層体を構成する金属層は、通信回路基板として用いたときの金属張積層体の伝送損失を小さくできる点で、積層体に対向する側の表面の表面粗さ（算術平均高さ）Ｒａは、３μｍ以下が好ましく、１．５μｍ以下がより好ましい。下限値は特に制限されず、例えば０．０１μｍ以上であり、０．０５μｍ以上が好ましい。
　表面粗さＲａが上記範囲にある金属箔としては、例えば、無粗化処理銅箔等が挙げられ、市場から入手できる。
　金属層の表面の表面粗さＲａは、金属張積層体から金属層を剥離し、剥離した金属層の積層体に対向している側の表面の任意の１０箇所において、ＪＩＳ　Ｂ　０６０１に従い、触針式粗さ計を用いて表面粗さＲａを測定し、得られた測定値を算術平均することにより、求められる。
　金属層として市販されている金属箔を使用する場合、その市販品のカタログ値として記載されている表面粗さＲａの数値を用いてもよい。
　金属張積層体は、必要に応じて、積層体及び金属層以外の他の層を有していてもよい。他の層としては、後述する接着層、防錆層及び耐熱層が挙げられる。
〔金属張積層体の製造方法〕
　金属張積層体の製造方法は特に制限されず、例えば、積層体と上記金属からなる金属箔とを張り合わせ、次いで、高温条件下で圧着させることにより、積層体と金属層とを有する金属張積層体を製造できる。なお、表面の表面粗さＲａが上記の好ましい範囲にある金属箔を使用する場合は、その表面が積層体に接するように積層体と金属箔とを張り合わせる。
　圧着処理の方法及び各条件は特に制限されず、公知の方法及び条件から適宜選択される。圧着処理の温度条件としては、９０～３１０℃が好ましく、１５０～２８０℃がより好ましい。圧着処理の圧力条件としては、１～１００ＭＰａが好ましい。圧着処理の処理時間は、０．００１～１０時間が好ましい。
　金属張積層体は、金属層と、上記積層体とを有し、上記積層体の少なくとも一方の表面と金属層とが熱圧着されてなる金属張積層体であってもよい。
　金属層は、積層体のＣ層側の表面にのみ熱圧着されていてもよいし、積層体のＣ層側とは反対側の表面にのみ熱圧着されていてもよいし、積層体の両面に２枚の金属層が熱圧着されていてもよい。
　中でも、積層体のＣ層側の表面と金属層とが熱圧着されている金属張積層体が好ましい。積層体のＣ層側の表面を金属層に熱圧着させることにより、Ｃ層に含まれる熱硬化性化合物が金属層の表面と反応し（例えば、エポキシ化合物のエポキシ基が金属層の表面と反応し）、その結果、積層体と金属層との密着性がより優れた配線基板が得られるためである。
　即ち、金属張積層体としては、金属層と、Ｃ’層と、Ｂ層と、Ａ層と、をこの順に有し、Ａ層が特定ポリマーを含み、上記要件Ａを満たし、かつ、上記Ｃ’層が、熱硬化性化合物を含む層の硬化物である、金属張積層体が好ましい。
　上記Ｃ’層には、熱硬化性化合物に由来する成分であって、熱硬化性化合物の反応性基（例えば、エポキシ化合物のエポキシ基）が他の官能基又は原子と反応してなる部分構造を有する成分が含まれている。
　なお、上記の金属張積層体は、積層体の少なくとも一方の表面上に熱圧着された金属層を有する限り、他の層構成は制限されない。例えば、積層体のＣ層（又はＣ’層）とは反対側の表面に配置された金属層を更に有していてもよく、有していなくてもよい。積層体のＣ層（又はＣ’層）とは反対側の表面に配置された金属層は、積層体の表面に熱圧着されていてもよく、熱圧着されていなくてもよい。
　また、上記の金属張積層体が有する、積層体の少なくとも一方の表面上に熱圧着された金属層は、後述する金属配線であってもよい。
　金属張積層体は、金属層（金属配線）と積層体との間にボンディングシート等の接着層又は粘着層を有してもよいが、誘電正接をより一層低減でき、電気特性がより向上する点で、他の層を介さず、金属層（金属配線）と積層体とが直接接していることが好ましい。
［配線基板］
　上記積層体、及び、上記金属張積層体は、例えば、配線基板の製造に用いられる。
　配線基板としては、金属配線と、上記積層体とを少なくとも有する配線基板が挙げられ、積層体のＣ層側の表面に金属配線が配置されている配線基板が好ましい。
　図６に、本発明の配線基板の層構成の一例を示す。
　図６に示す配線基板５０は、積層体１０、及び、金属配線４０を有する。積層体１０は、Ａ層、Ｂ層及びＣ層をこの順に有し、金属配線４０は、積層体１０のＣ層側の表面に配置されている。
〔金属配線〕
　配線基板が有する金属配線（以下、単に「配線」ともいう。）について、説明する。
　配線は、基材の表面に配置された、金属を含む導電性部材が存在する領域と、導電性部材が存在しない領域とによって構成される。この配線の面内方向の形状は、配線基板の用途に応じて、適宜設計される。
　配線の形状は特に制限されず、配線基板の用途に応じて適宜選択される。
　配線の厚みは特に限定されず、配線基板の用途に応じて適宜選択される。配線の厚みは、例えば０．１～１００μｍであり、導電性及び経済性の点で、０．５～５０μｍが好ましく、１～４０μｍがより好ましい。
　配線を構成する材料としては、上記の金属層を構成する材料として挙げられた材料が挙げられる。
　配線としては、導電性及び加工性に優れる点で、銅配線が好ましい。銅配線とは、銅又は銅を９５質量％以上含む銅合金からなる配線である。銅配線としては、例えば、圧延銅箔及び電解銅箔等の銅箔をパターン形成することにより得られる銅配線が挙げられる。配線を構成する金属材料には、酸洗浄等の化学的処理が施されていてもよい。
　金属配線の形成方法としては、積層体のＣ層側の表面上に金属配線を形成する方法であれば、特に制限されない。
　金属配線の形成方法としては、例えば、上記の金属張積層体の製造方法に従って、少なくとも積層体のＣ層側の表面に金属層を形成した後、形成された金属層に対してエッチング処理等の公知のパターン形成処理を施すことにより、配線パターンを形成する方法が挙げられる。
　また、金属配線は、スパッタリング法、イオンプレーティング法、及び、真空蒸着法等の気相法、並びに、湿式のめっき法等の公知の方法により、積層体のＣ層側の表面に所定の形状の配線を直接形成してもよい。
　中でも、配線基板としては、金属配線と積層体とを有し、積層体のＣ層側の表面が金属配線に熱圧着してなる配線基板が好ましい。上述の通り、積層体のＣ層側の表面を金属配線に熱圧着させることにより、積層体と金属配線との密着性がより優れた配線基板を得ることができる。
　即ち、配線基板としては、金属配線と、Ｃ’層と、Ｂ層と、Ａ層と、をこの順に有し、Ａ層が特定ポリマーを含み、上記要件Ａを満たし、かつ、上記Ｃ’層が、熱硬化性化合物を含む層の硬化物である、配線基板が好ましい。
　このような配線基板は、上記金属張積層体の製造方法に記載の方法に従って、積層体のＣ層側の表面に金属層を張り合わせ、張り合わせた積層体及び金属層を熱圧着することにより金属張積層体を製造した後、形成された金属層に対してエッチング処理等の公知のパターン形成処理を施すことにより、製造できる。
　なお、本発明の配線基板は、上記積層体と金属配線とを有し、金属配線が積層体のＣ層側の表面に配置されている層構成、即ち、Ａ層、Ｂ層、Ｃ層及び金属配線がこの順に配置されている層構成を有していればよく、図６に示す層構成を有するものに制限されない。
　例えば、配線基板は、金属配線が配置されている表面とは反対側の表面上に配置された金属層を更に有していてもよい。
　図７及び図８のそれぞれに、本発明の配線基板の層構成の他の例を示す。
　図７に示す配線基板５２は、金属層２０、積層体１０、及び、金属配線４０をこの順に有する。積層体１０は、Ａ層、Ｂ層及びＣ層をこの順に有し、金属層２０は、積層体１０のＡ層側の表面に、金属配線４０は、積層体１０のＣ層側の表面に、それぞれ配置されている。
　図８に示す配線基板５４は、金属層２０、積層体１２、及び、金属層２２をこの順に有する。積層体１２は、Ｅ層、Ｄ層、Ａ層、Ｂ層及びＣ層をこの順に有し、金属層２０は、積層体１２のＡ層側の表面に、金属配線４０は、積層体のＣ層側の表面に、それぞれ配置されている。
　本発明の配線基板は、図６～図８以外の層構成を有していてもよい。
　例えば、配線基板は、積層体の片面のみに金属配線が配置されている態様に制限されず、積層体と、積層体の両表面のそれぞれに配置された金属配線とを有する配線基板であってもよい。また、配線基板は、積層体を２つ以上有する積層配線基板であってもよい。
　配線基板は、上記積層体及び金属配線以外の層又は部材を有していてもよい。
［積層配線基板］
　本発明の配線基板及び／又は本発明の金属張積層体は、第１金属層、第１積層体、金属配線、第２積層体及び第２金属層をこの順に有し、第１積層体及び第２積層体のそれぞれがＡ層、Ｂ層及びＣ層をこの順に有し、且つ、第１積層体のＣ層側の表面及び第２積層体のＣ層側の表面の少なくとも一方が上記金属配線に対向している、積層配線基板の製造に用いられることが好ましい。
　上記積層配線基板の製造において、配線基板の金属配線が形成されている表面に、片面金属張積層体の積層体側の表面（金属層が形成されていない表面）を張り合わせる際、金属配線の２つの表面の少なくとも一方が積層体のＣ層側の表面に対向することにより、段差追従性に優れた積層体の各層に金属配線が埋もれ、金属配線の周囲に空隙を低減し、配線ずれが抑制される。このように配線基板と片面金属張積層体とを張り合わせた後、両者を熱圧着することにより、誘電正接が低く、電気特性に優れ、なお且つ、金属配線と積層体との密着性に優れる複層配線基板が得られる。
　上記積層配線基板は、例えば、配線基板と片面金属張積層体とを張り合わせる工程と、張り合わせた配線基板と片面金属張積層体とを熱圧着する工程とを有する製造方法において、積層体のＣ層側の表面に金属配線が配置されている配線基板を使用し、且つ／又は、積層体のＣ層側の表面に金属層が配置されていない片面金属張積層体を使用することによって、製造できる。
　積層体と配線付き基材とを熱圧着する方法及び条件は、特に制限されず、公知の方法及び条件から適宜選択される。中でも、熱圧着の温度条件としては、１００～３００℃が好ましく、本発明の効果がより好ましく発揮される点で、１４０～２３０℃がより好ましい。熱圧着の圧力条件としては、０．１～５０ＭＰａが好ましい。圧着処理の処理時間は０．００１～１０時間が好ましい。
　図９に、積層配線基板の層構成の一例を示す。
　図９に示す積層配線基板６０は、第１金属層６２、第１積層体１０Ａ、金属配線４０、第２積層体１０Ｂ、及び、第２金属層６４をこの順に有する。第１積層体１０Ａは、Ａ層、Ｂ層及びＣ層をこの順に有し、第１金属層６２が第１積層体１０ＡのＡ層側の表面に、金属配線４０が第１積層体１０ＡのＣ層側の表面に、それぞれ配置されている。また、第２積層体１０Ｂは、Ａ層、Ｂ層及びＣ層をこの順に有し、第２金属層６４が第２積層体１０ＢのＡ層側の表面に、金属配線４０が第２積層体１０ＢのＣ層側の表面に、それぞれ配置されている。
　このような積層配線基板６０は、例えば、図７に示す配線基板５２と、図３に示す金属張積層体３０とを、配線基板５２の金属配線４０と金属張積層体３０のＣ層とが対向するように張り合わせ、次いで、両者を熱圧着することにより、製造できる。
　図１０に、積層配線基板の層構成の他の例を示す。
　図１０に示す積層配線基板７０は、第１金属層７２、第１積層体１０Ｃ、金属配線４０、第２積層体１０Ｂ及び第２金属層７４を有する。第１積層体１０Ｃは、Ａ層、Ｂ層及びＣ層をこの順に有し、第１金属層７２が第１積層体１０ＣのＣ層側の表面に、金属配線４０が第１積層体１０ＣのＡ層側の表面に、それぞれ配置されている。また、第２積層体１０Ｂは、Ａ層、Ｂ層及びＣ層をこの順に有し、第２金属層７４が第２積層体１０ＢのＡ層側の表面に、金属配線４０が第２積層体１０ＢのＣ層側の表面に、それぞれ配置されている。
　このような積層配線基板７０は、例えば、金属層、Ｃ層、Ｂ層、Ａ層及び金属配線をこの順に有する配線基板と、図３に示す金属張積層体３０とを、配線基板の金属配線と金属張積層体３０のＣ層とが対向するように張り合わせ、次いで、両者を熱圧着することにより、製造できる。上記の金属層、Ｃ層、Ｂ層、Ａ層及び金属配線をこの順に有する配線基板は、上記の金属張積層体の製造方法に記載した方法に従って両面金属張積層体を製造した後、Ａ層側に形成された金属層に対してエッチング処理等の公知のパターン形成処理を施すことにより、製造できる。
　図１１に、積層配線基板の層構成の他の例を示す。
　図１１に示す積層配線基板８０は、第１金属層８２、第１積層体１２Ａ、金属配線４０、第２積層体１０Ｂ及び第２金属層８４を有する。第１積層体１２Ａは、Ｅ層、Ｄ層、Ａ層、Ｂ層及びＣ層をこの順に有し、第１金属層８２が第１積層体１２ＡのＥ層側の表面に、金属配線４０が第１積層体１２ＡのＣ層側の表面に、それぞれ配置されている。また、第２積層体１０Ｂは、Ａ層、Ｂ層及びＣ層をこの順に有し、第２金属層８４が第２積層体１０ＢのＡ層側の表面に、金属配線４０が第２積層体１０ＢのＣ層側の表面に、それぞれ配置されている。
　このような積層配線基板８０は、例えば、図８に示す配線基板５４と、図３に示す金属張積層体３０とを、配線基板５４の金属配線４０と金属張積層体３０のＣ層とが対向するように張り合わせ、次いで、両者を熱圧着することにより、製造できる。
　積層配線基板においては、上記の段差追従性、配線ずれの抑制性、及び、電気特性がより優れる点で、第１積層体のＣ層側の表面及び第２積層体のＣ層側の表面の両者が上記金属配線に対向していることが好ましい。
　積層配線基板は、図９～図１１に示す態様に制限されず、例えば、複数層の金属配線を有してもよく、３つ以上の積層体を有してもよい。
［用途］
　金属張積層体、配線基板及び積層配線基板の用途としては、例えば、積層回路基板、フレキシブル積層板、及び、フレキシブルプリント配線板（ＦＰＣ）等の回路基板が挙げられる。金属張積層体、配線基板及び積層配線基板は、特に、高速通信用基板として使用されることが好ましい。
　以下に実施例を挙げて本開示を更に具体的に説明する。以下の実施例に示す材料、使用量、割合、処理内容、処理手順等は、本開示の趣旨を逸脱しない限り、適宜、変更することができる。したがって、本開示の範囲は以下に示す具体例に限定されるものではない。
　また、本実施例において、「％」、「部」とは、特に断りのない限り、それぞれ「質量％」、「質量部」を意味する。
　以下、積層体を構成する各層の厚みは、上述のＳＥＭを用いる方法により測定した。
＜Ａ層形成用原料＞
・ＬＣＰ１：液晶ポリマー（製品名「ザイダーＬＦ３１」、ＥＮＥＯＳ株式会社製）
・ＬＣＰ２：液晶ポリマー（製品名「ラペロスＡ－９５０」、ポリプラスチックス株式会社製）
・ＰＥ１：低密度ポリエチレン（製品名「ノバテックＬＤ」、日本ポリエチレン株式会社製）
・相溶化剤（表中では「ＰＥａ」と記載）：エポキシ基含有ポリオレフィン系共重合体（製品名「ボンドファーストＥ」、住友化学株式会社製）
・ＰＩ１：ポリイミド（製品名「カプトンＥＮ」、東レ株式会社製）
　ＬＣＰ１は、６－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸に由来する繰り返し単位、４，４’－ジヒドロキシビフェニルに由来する繰り返し単位、テレフタル酸に由来する繰り返し単位、及び、２，６－ナフタレンジカルボン酸に由来する繰り返し単位で構成されている。
　ＬＣＰ２は、パラヒドロキシ安息香酸に由来する繰り返し単位、及び、６－ヒドロキシ－２－ナフトエ酸に由来する繰返し単位で構成されている。
＜Ｂ層形成用原料、Ｃ層形成用原料＞
・ＳＥＢＳ：スチレン－エチレン－ブチレン－スチレン共重合体（製品名「タフテックＭ１９１３」、旭化成株式会社製）
・ＬＣＰ１：液晶ポリマー（製品名「ザイダーＬＦ３１」、ＥＮＥＯＳ株式会社製）
・エポキシ化合物（表中では「ＥＰＯ」と記載）：Ｎ，Ｎ－ジグリシジル－４－グリシジルオキシアニリン（シグマアルドリッチ社製）
・ＰＩ２：溶媒可溶性ポリイミド（製品名「ＰＩＡＤ２００」、荒川化学工業株式会社製）
・溶媒：トルエン
［実施例１］
〔積層体の製造〕
＜Ａ層の作製＞
　ＬＣＰ１、ＰＥ１及び相溶化剤（ＰＥａ）を、スクリュ径６０ｍｍの単軸押出機の供給口からシリンダー内に供給し、加熱混練した。溶融状態の原料をダイ幅７５０ｍｍのダイからフィルム状として回転するキャストロール上に吐出させて冷却固化し、所望に応じて延伸することにより、厚み２０μｍの成形体を得た。
　なお、単軸押出機に供給した原料の全質量に対して、ＬＣＰ１の含有量は８５質量％であり、ＰＥ１の含有量は１２質量％であり、相溶化剤の含有量は３質量％であった。
　加熱混練の温度、溶融状態の原料を吐出する際の吐出速度、ダイリップのクリアランス、及び、キャストロールの周速度は、それぞれ以下の範囲で調整した。
・加熱混練の温度：２７０～３５０℃
・クリアランス：０．０１～５ｍｍ
・吐出速度：０．１～１０００ｍｍ／ｓｅｃ
・キャストロールの周速度：０．１～５０ｍ／ｍｉｎ
　次いで、得られた成形体を２７０℃に設定した熱風乾燥炉に導入して１０時間加熱することにより、成形体のアニール処理を行った。
　アニール処理された成形体を、ローラにより案内させながら搬送し、ニップローラにより引き取り、厚み２０μｍの成形体（Ａ層）を得た。
　成形体（Ａ層）の両面に対して、放電量１５００Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の条件でコロナ処理した。
＜Ｂ層の形成＞
　ＳＥＢＳ及び溶媒を混合し、攪拌して、組成物Ｂ１を得た。溶媒の量は、固形分濃度が１５質量％となるように調整した。
　得られた組成物Ｂ１を、アプリケータ（クリアランス：２５０μｍ）を用いて、コロナ処理された成形体（Ａ層）の一方の表面に塗布し、塗布膜を形成した。塗布膜を１３０℃及び１時間の条件で乾燥した。組成物Ｂ１の塗布及び塗布膜の乾燥を繰り返し、厚み２７μｍのＢ層を形成した。
＜Ｃ層の形成＞
　ＳＥＢＳ、エポキシ化合物（ＥＰＯ）及び溶媒を混合し、攪拌して、組成物Ｂ１と同様の方法で、組成物Ｃ１を得た。
　得られた組成物Ｃ１を、アプリケータ（クリアランス：２５０μｍ）を用いて、Ｂ層が形成されている側の表面に塗布し、塗布膜を形成した。塗布膜を１３０℃及び１時間の条件で乾燥した。組成物Ｃ１の塗布及び塗布膜の乾燥を繰り返し、厚み１μｍのＣ層を形成した。
　これにより、Ｃ層、Ｂ層及びＡ層をこの順に有する積層体１を得た。
〔片面銅張積層体の作製〕
　積層体１のＡ層側の表面に圧延銅箔（厚み１８μｍ、表面粗さＲａ０．９μｍ）を貼合し、熱プレス機（株式会社東洋精機製作所製）を用いて１８０℃及び２ＭＰａの条件で１時間圧着することにより、片面銅張積層体１を作製した。作製された片面銅張積層体１は、図３の層構成のように、Ｃ層、Ｂ層及びＡ層をこの順に有する積層体１と、積層体１のＡ層側に配置されている銅層とを有していた。
〔配線基板の作製〕
　片面銅張積層体１の作製に用いた積層体１とは別に準備した積層体１の両面に、圧延銅箔（厚み１８μｍ、表面粗さＲａ０．９μｍ）をそれぞれ貼合した後、熱プレス機（株式会社東洋精機製作所製）を用いて１８０℃及び２ＭＰａの条件で１時間圧着することにより、両面銅張積層体１を作製した。作製された両面銅張積層体１は、図４の層構成のように、銅層と、積層体１（Ｃ層、Ｂ層及びＡ層の順に積層されている）と、銅層とをこの順に有していた。
　両面銅張積層体１のＣ層側に配置されている銅層の表面にマスク層を積層し、マスク層をパターン露光した後、現像してマスクパターンを形成した。マスクパターン側の表面のみを４０％塩化鉄（ＩＩＩ）水溶液（富士フイルム和光純薬株式会社製、１級）に浸漬し、マスクパターンの開口部において露出している銅層をエッチング処理した後、マスクパターンを剥離して、銅配線（マイクロストリップライン）を形成した。銅配線のサイズは、長さ１０ｃｍ、幅１００μｍであり、配線間距離は１００μｍであった。これにより、Ｃ層側に配置されている銅配線と、積層体１（Ｃ層、Ｂ層及びＡ層の順に積層されている）と、銅層とをこの順に有する、図７に示すような層構成の配線基板１を得た。
〔積層配線基板の作製〕
　片面銅張積層体１と配線基板１とを重ね合わせ、１８０℃及び４ＭＰａの条件で、３分間の熱圧着を行った。このとき、片面銅張積層体１の銅層、及び、配線基板１の銅層がいずれも最表面となるように重ね合わせた。これにより、銅層と、積層体１（Ａ層、Ｂ層及びＣ層の順に積層されている）と、銅配線と、積層体１（Ｃ層、Ｂ層及びＡ層の順に積層されている）と、銅層と、をこの順に有する、図９に示すような層構成の積層配線基板１を得た。銅配線は、２つの積層体１の間に埋もれていた。
［実施例２～５］
　ＳＥＢＳ、粉状のＬＣＰ１及び溶媒を混合し、攪拌して、組成物Ｂ２～Ｂ５をそれぞれ調製した。組成物Ｂ２～Ｂ５のそれぞれにおけるＳＥＢＳ及びＬＣＰ１の含有量の比率を後述する表１に示す。また、組成物Ｂ２～Ｂ５の固形分濃度はいずれも１５質量％であった。
　Ｂ層の形成において、組成物Ｂ１に代えて組成物Ｂ２～Ｂ５をそれぞれ用いたこと以外は、実施例１と同様の方法で、実施例２～５の積層体、片面銅張積層体、配線基板及び積層配線基板をそれぞれ製造した。
［実施例６］
　ＰＩ２、エポキシ化合物（ＥＰＯ）及び溶媒を混合し、攪拌して、組成物Ｂ１と同様の方法で、組成物Ｃ２を得た。組成物Ｃ２におけるＰＩ２及びエポキシ化合物の含有量の比率を後述する表１に示す。また、組成物Ｃ２の固形分濃度は１５質量％であった。
　Ｃ層の形成において、組成物Ｃ１に代えて組成物Ｃ２を用いたこと以外は、実施例３と同様の方法で、実施例６の積層体、片面銅張積層体、配線基板及び積層配線基板を製造した。
［実施例７～１０］
　Ａ層の作製においてＡ層の厚みを変えたこと（実施例７及び８のみ）、並びに、Ｂ層の形成においてＢ層の厚みを変えたこと以外は、実施例３と同様の方法で、実施例７～１０の積層体、片面銅張積層体、配線基板及び積層配線基板をそれぞれ製造した。
［実施例１１～１６］
　Ａ層の作製において、後述する表１に示す組成の原料を、単軸押出機に供給したこと以外は、実施例３と同様の方法で、実施例１１～１６の積層体、片面銅張積層体、配線基板及び積層配線基板をそれぞれ製造した。
［実施例１７］
〔積層体の製造〕
　Ｂ層の形成においてＢ層の厚みを１３μｍに変えたこと以外は、実施例３と同様の方法で、Ｃ層、Ｂ層及びＡ層をこの順に有する積層体を製造した。
＜Ｄ層の形成＞
　Ｂ層の形成に用いた組成物Ｂ３を、アプリケータ（クリアランス：２５０μｍ）を用いて、コロナ処理された成形体（Ａ層）のＢ層とは反対側の表面に塗布し、塗布膜を形成した。塗布膜を１３０℃及び１時間の条件で乾燥した。組成物Ｂ３の塗布及び塗布膜の乾燥を繰り返し、厚み１３μｍのＤ層を形成した。
＜Ｅ層の形成＞
　Ｃ層の形成に用いた組成物Ｃ１を、アプリケータ（クリアランス：２５０μｍ）を用いて、Ｄ層が形成されている側の表面に塗布し、塗布膜を形成した。塗布膜を１３０℃及び１時間の条件で乾燥した。組成物Ｃ１の塗布及び塗布膜の乾燥を繰り返し、厚み１μｍのＥ層を形成した。
［比較例１］
　Ａ層の厚みを変えたこと以外は、実施例１の＜Ａ層の作製＞と同様の方法で、Ａ層のみからなる成形体Ｃ１を得た。
　積層体１に代えて成形体Ｃ１を用いること以外は、実施例１と同様の方法で、比較例１の片面銅張積層体、配線基板及び積層配線基板をそれぞれ製造した。
［比較例２］
　積層体の作製において、Ｃ層を形成しなかったこと以外は、実施例２と同様の方法で、Ｂ層及びＡ層のみを有する積層体Ｃ２を作製した。
　積層体１に代えて積層体Ｃ２を用いること以外は、実施例１と同様の方法で、Ｂ層、Ａ層及び銅層をこの順に有する比較例２の片面銅張積層体；銅配線、Ｂ層、Ａ層及び銅層をこの順に有する配線基板；並びに、銅層、Ａ層、Ｂ層、銅配線、Ｂ層、Ａ層及び銅層をこの順に有する積層配線基板をそれぞれ製造した。
［比較例３］
　ＳＥＢＳ、粉状のＬＣＰ１及び溶媒を混合し、攪拌して、組成物Ｂ６を調製した。組成物Ｂ６におけるＳＥＢＳ及びＬＣＰ１の含有量の比率を後述する表１に示す。また、組成物Ｂ６の固形分濃度は１５質量％であった。
　Ｂ層の形成において、組成物Ｂ１に代えて組成物Ｂ６を用いたこと以外は、実施例１と同様の方法で、比較例３の積層体、片面銅張積層体、配線基板及び積層配線基板をそれぞれ製造した。
［測定、評価］
　上記の各例で製造された積層体、配線基板及び積層配線基板について、以下の測定及び評価を行った。
＜Ａ層、Ｂ層及びＤ層の弾性率＞
　各例で製造された積層体を厚み方向に沿って切断して切断面を得た。積層体の切断面において、一方の表面から他方の表面に向かう各層（Ａ層及びＤ層、並びに、実施例１７のみＤ層）の厚み方向の中間の位置における弾性率を、下記ナノインデンターに付帯するヒータを用いて１６０℃に加熱しながら、ナノインデンテーション法により測定した。
　弾性率の測定は、ナノインデンター（「ＴＩ－９５０」、ＨＹＳＩＴＲＯＮ社製）及びベルコビッチ圧子を用いて、荷重５００μＮ、荷重時間１０秒間、保持時間５秒間、及び、除荷時間１０秒間の条件にて、位置ごとにそれぞれ１０点ずつ測定した。１０点の算術平均値を、各層の１６０℃における弾性率（単位：ＧＰａ）とした。
＜Ａ層のＤＳＣピーク温度＞
　各例で製造された積層体を厚み方向に沿って切断し、積層体の切断面において、一方の表面から他方の表面に向かうＡ層の厚み方向の中間付近をサンプリングし、得られたサンプルの示差走査熱量分析を行った。具体的には、示差走査熱量計（株式会社島津製作所製「ＤＳＣ－６０Ａ」）を用いて、サンプルを昇温速度１０℃／分で０℃から４００℃まで昇温させて、サンプルの吸発熱量を測定し、測定された吸発熱量の変化を示す曲線（ＤＳＣ曲線）を作成した。
　作成されたＤＳＣ曲線に現れた吸熱ピークのうち、最も温度が高い位置に現れるピークの頂点の温度（ピーク温度）を求めた。なお、ＤＳＣ曲線における吸熱ピークは、ＪＩＳ　Ｋ　７１２１に基づいて特定した。
＜電気特性＞
　各例で製造された片面銅張積層体を４０％塩化鉄（ＩＩＩ）水溶液（和光純薬工業株式会社製、１級）に浸漬して、エッチング処理により金属層を溶解して、誘電正接測定用のフィルムを得た。
　誘電正接の測定は、周波数１０ＧＨｚで共振摂動法により実施した。ネットワークアナライザ（Ａｇｉｌｅｎｔ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ社製「Ｅ８３６３Ｂ」）に１０ＧＨｚの空洞共振器（株式会社関東電子応用開発製「ＣＰ５３１」）を接続し、空洞共振器にフィルム（幅：２．０ｍｍ×長さ：８０ｍｍ）を挿入し、温度２５℃、湿度６０％ＲＨの環境下、９６時間の挿入前後の共振周波数の変化から、フィルムの誘電正接を測定した。
　得られた誘電正接の測定値から、下記の評価基準に基づいて、各積層体の電気特性を評価した。
（電気特性評価基準）
Ａ：０．００１５未満。
Ｂ：０．００１５以上０．００２０未満。
Ｃ：０．００２０以上。
＜段差追従性＞
　各例で製造された積層配線基板をミクロトームで厚み方向に沿って切削し、露出した断面を光学顕微鏡（キーエンス社製「ＶＨＸ８０００」）で観察し、銅配線の周囲に隙間があるか否か、即ち、銅配線の外周において積層体又は成形体を構成する層と接していない領域があるか否かを確認した。また、積層配線基板を作製する前と、積層配線基板を作製した後のそれぞれにおいて、積層体におけるＡ層の厚みを測定し、下記式に基づいて寸法変化度を求めた。なお、寸法変化度を求める際のＡ層の厚みとしては、積層配線基板に含まれる２つのＡ層の厚みの算術平均値を用いた。
　寸法変化度＝｛［積層配線基板を作製する前の積層体におけるＡ層の厚み］－［積層配線基板を作製した後のＡ層の厚み］｝の絶対値
　上記の銅配線周囲の隙間の有無、及び、Ａ層の厚みの寸法変化度に基づいて、積層体の段差追従性を評価した。評価基準は以下のとおりである。
（段差追従性評価基準）
　Ａ：銅配線とフィルムとの間に隙間がなく、かつ、寸法変化度が２μｍ以下である。
　Ｂ：銅配線とフィルムとの間に隙間がなく、かつ、寸法変化度が２μｍ超５μｍ以下である。
　Ｃ：銅配線とフィルムとの間に隙間がある、又は、寸法変化度が５μｍ超である。
＜配線ずれ＞
　各例で製造された積層配線基板を、厚み方向を含み、かつ、各銅配線の長手方向に垂直な断面が形成されるように切断した。得られた断面を光学顕微鏡（キーエンス社製「ＶＨＸ８０００」）を用いて観察した。
　観察された断面画像において、積層配線基板の厚み方向における中心位置と、銅配線の位置との距離Ｍに基づいて、配線ずれを評価した。銅配線の位置は、銅配線の厚み方向の中心位置を意味する。各例において製造された積層配線基板は、銅配線を含む面に対して面対称の層構成を有することから、上記の方法で求められる距離Ｍは、理想的には０であり、より短い方が好ましい。
　また、上記断面画像における銅配線の面の向き（傾き）を観察し、複数の銅配線の面の向きが揃っているか、或いは、複数の銅配線の面の向きが揃っておらず、ランダムに配置したように見えるか、確認した。
　配線ずれの評価基準は以下のとおりである。
（配線ずれ評価基準）
　Ａ：複数の銅配線の面の向きが揃っており、距離Ｍが１μｍ以下である。
　Ｂ：複数の銅配線の面の向きが揃っており、距離Ｍが１μｍ超３μｍ以下である。
　Ｃ：複数の銅配線の面の向きが揃っており、距離Ｍが３μｍ超である。
　Ｄ：複数の銅配線の面の向きがランダムである。
＜密着性＞
　各例で製造された片面銅張積層体から１．０ｃｍ幅の剥離用試験片を作製した。作製した試験片の銅層を、両面接着テープで平板に固定した。次いで、ＪＩＳ　Ｃ　５０１６（１９９４）に準じて１８０°法により、５０ｍｍ／分の速度で銅層から積層体（比較例１では成形体）を剥離したときの強度（剥離強度）を測定した。測定された剥離強度に基づいて、以下の評価基準で密着性を評価した。測定された剥離強度が大きいほど、積層体と銅層との間の密着性がより優れると評価できる。
（密着性評価基準）
　Ａ：剥離強度が７Ｎ／ｃｍ以上である。
　Ｂ：剥離強度が２Ｎ／ｃｍ以上７Ｎ／ｃｍ未満である。
　Ｃ：剥離強度が２Ｎ／ｃｍ未満である。
　積層体のＣ層側の表面に圧延銅箔を貼合したこと以外は、各実施例と同様の方法で、銅層と、Ｃ層、Ｂ層及びＡ層をこの順に有する積層体とからなる片面銅張積層体をそれぞれ製造した。また、積層体のＢ層側の表面に圧延銅箔を貼合したこと以外は、比較例２と同様の方法で、銅層と、Ｂ層及びＡ層をこの順に有する積層体とからなる片面銅張積層体を製造した。製造されたそれぞれの片面銅張積層体について、上記＜密着性＞に記載の試験方法と同様に、銅層から積層体を剥離したときの強度（剥離強度）を測定した。
　測定の結果、各実施例の片面銅張積層体では、上記＜密着性＞において測定された剥離強度に比較してより大きい剥離強度が得られた。一方、比較例２の片面銅張積層体では、上記＜密着性＞において測定された剥離強度と同程度であった。
［結果］
　下記表１に、各実施例及び各比較例で製造された積層体を構成する各層の構成、及び、各積層体の評価結果を示す。
　表中、各層の「組成」の「番号」欄に、各層の形成に用いた組成物の番号を示す。
　各層の「組成」の「成分」欄に、各層を構成する成分を示し、「含有量（％）」欄に、各層の全質量（又は各層の形成に用いた組成物の固形分の全質量）に対する各成分の含有量（単位：質量％）を示す。例えば、実施例１では、Ａ層がＬＣＰ１、ＰＥ１及びＰＥａで構成され、ＬＣＰ１、ＰＥ１及びＰＥａの含有量がそれぞれＡ層の全質量に対して８５質量％、１２質量％及び３質量％であることを意味する。
　「弾性率」の「ＥＡ（ＧＰａ）」欄、「ＥＢ（ＧＰａ）」欄及び「ＥＤ（ＧＰａ）」欄には、上記の方法で測定されたＡ層、Ｂ層及びＤ層の弾性率をそれぞれ示す。
　また、「弾性率」の「ＥＢ／ＥＡ」欄には、Ａ層の弾性率に対するＢ層の弾性率の比率を示し、「ＥＤ／ＥＡ」欄には、Ａ層の弾性率に対するＤ層の弾性率の比率を示す。なお、「ＥＢ／ＥＡ」欄及び「ＥＤ／ＥＡ」欄における「ａＥｎ」との表記は、「ａ×１０ｎ」で表される数式を意味する。具体例を挙げると、実施例１の「ＥＢ／ＥＡ」欄に記載されている「２．２Ｅ－０４」は、数式「２．２×１０－４」を意味し、その数式から算出される０．０００２２と等しい。
　表１に示すように、本発明の積層体は、特定のポリマーを含むＡ層と、Ｂ層と、熱硬化性化合物を含むＣ層とをこの順で有し、Ａ層の弾性率に対するＢ層の弾性率の比率が０．１以下であることにより、所望の効果を示すことが確認された。
　Ａ層の弾性率に対するＢ層の弾性率の比率が０．０５以下である場合、段差追従性が更に優れることが確認された（実施例１～５の対比）。
　Ｂ層の厚みが１０～５０μｍである場合、段差追従性が更に優れることが確認された（実施例３及び７～１０の対比）。
　Ａ層のＤＳＣ曲線において最も温度が高い位置に現れるピークのピーク温度が３１５℃以上である場合、電気特性がより優れることが確認された（実施例３及び１１の対比）。
　Ａ層がポリオレフィンを含み、かつ、ポリオレフィンの含有量がＡ層の全質量に対して５質量％以上である場合、密着性が更に優れることが確認され、Ａ層がポリオレフィンを含み、かつ、ポリオレフィンの含有量がＡ層の全質量に対して３０質量％以下である場合、電気特性がより優れることが確認された（実施例３及び１１～１６の対比）。
　Ａ　　　Ａ層
　Ｂ　　　Ｂ層
　Ｃ　　　Ｃ層
　Ｄ　　　Ｄ層
　Ｅ　　　Ｅ層
　１０，１２　　積層体
　１０Ａ，１０Ｃ，１２Ａ　　第１積層体
　１０Ｂ　　第２積層体
　２０，２２　　金属層
　３０，３２，３４　　金属張積層体
　４０　　金属配線
　５０，５２，５４　　配線基板
　６０，７０，８０　　積層配線基板
　６２，７２，８２　　第１金属層
　６４，７４，８４　　第２金属層

Claims (16)

  1. 　Ａ層と、Ｂ層と、Ｃ層とをこの順に有し、
    　前記Ａ層が、液晶ポリマー、ポリイミド、変性ポリイミド、フッ素樹脂、変性フッ素樹脂、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリシクロオレフィン、及び、変性ポリシクロオレフィンからなる群から選択される少なくとも１つのポリマーを含み、
    　前記Ａ層の１６０℃における弾性率に対する前記Ｂ層の１６０℃における弾性率の比率が、０．１以下であり、
    　前記Ｃ層が、熱硬化性化合物を含む、積層体。
  2. 　前記Ｂ層の厚みが１０～５０μｍである、請求項１に記載の積層体。
  3. 　前記Ｂ層の１６０℃における弾性率が０．１ＧＰａ以下である、請求項１に記載の積層体。
  4. 　０～４００℃の温度範囲での示差走査熱量分析により得られる前記Ａ層の吸発熱量の変化を示す曲線において、最も温度が高い位置に現れるピークのピーク温度が３１５℃以上である、請求項１に記載の積層体。
  5. 　前記Ａ層がポリオレフィンを更に含む、請求項１に記載の積層体。
  6. 　前記ポリオレフィンの含有量が、前記Ａ層の全質量に対して５～３０質量％である、請求項５に記載の積層体。
  7. 　前記Ｂ層が、液晶ポリマー、ポリイミド、変性ポリイミド、フッ素樹脂、変性フッ素樹脂、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリシクロオレフィン、及び、変性ポリシクロオレフィンからなる群から選択される少なくとも１つのポリマーと、熱可塑性ポリマーとを含む、請求項１に記載の積層体。
  8. 　前記Ａ層の前記Ｂ層側とは反対側の表面上に配置されたＤ層を更に有し、
    　前記Ａ層の１６０℃における弾性率に対する前記Ｄ層の１６０℃における弾性率の比率が０．１以下である、請求項１に記載の積層体。
  9. 　前記Ｄ層の前記Ａ層側とは反対側の表面上に配置されたＥ層を更に有し、
    　前記Ｅ層が熱硬化性化合物を含む、請求項８に記載の積層体。
  10. 　前記Ｄ層の厚みが５０μｍ以下である、請求項８に記載の積層体。
  11. 　請求項１～１０のいずれか１項に記載の積層体と、
    　前記積層体の少なくとも一方の表面上に配置された金属層とを有する、金属張積層体。
  12. 　金属層と、
    　請求項１～１０のいずれか１項に記載の積層体とを有し、
    　前記積層体のＣ層側の表面と前記金属層とが熱圧着されてなる、金属張積層体。
  13. 　前記積層体のＣ層側の表面とは反対側の表面上に配置された金属層を更に有する、請求項１２に記載の金属張積層体。
  14. 　請求項１２に記載の金属張積層体からなる配線基板であって、前記熱圧着された金属層が金属配線である、配線基板。
  15. 　金属層と、Ｃ’層と、Ｂ層と、Ａ層と、をこの順に有し、
    　前記Ａ層が、液晶ポリマー、ポリイミド、変性ポリイミド、フッ素樹脂、変性フッ素樹脂、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリシクロオレフィン、及び、変性ポリシクロオレフィンからなる群から選択される少なくとも１つのポリマーを含み、
    　前記Ａ層の１６０℃における弾性率に対する前記Ｂ層の１６０℃における弾性率の比率が、０．１以下であり、
    　前記Ｃ’層が、熱硬化性化合物を含む層の硬化物である、金属張積層体。
  16. 　請求項１５に記載の金属張積層体からなる配線基板であって、前記金属層が金属配線である、配線基板。
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO2022071525A1 (ja) * 2020-09-30 2022-04-07 富士フイルム株式会社 液晶ポリマーフィルム、フレキシブル銅張積層板及び液晶ポリマーフィルムの製造方法
WO2022113964A1 (ja) * 2020-11-24 2022-06-02 富士フイルム株式会社 フィルム及び積層体
WO2022163776A1 (ja) * 2021-01-29 2022-08-04 富士フイルム株式会社 ポリマーフィルム、並びに、積層体及びその製造方法

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