TW202104111A - 玻璃 - Google Patents

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Abstract

本發明的玻璃的特徵在於：以莫耳%計，含有55%～80%的SiO2 、11%～30%的Al2 O3 、0～3%的B2 O3 、0～3%的Li2 O+Na2 O+K2 O、5%～35%的MgO+CaO+SrO+BaO作為玻璃組成，且應變點高於700℃。

Description

玻璃
本發明是有關於一種高耐熱性的玻璃，例如是有關於一種用以在高溫下製作發光二極體（Light Emitting Diode，LED）用半導體結晶（semiconductor crystal）的玻璃基板。
對於用於LED等的半導體結晶而言，已知在越高的溫度下成膜，則半導體特性越會提高。
在所述用途中一般使用高耐熱性的藍寶石（sapphire）基板。在其他用途中，當在高溫（例如700℃以上）下使半導體結晶成膜時，亦使用藍寶石基板。 [現有技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開平11-243229號公報
[發明所欲解決之課題] 而且近年來，正積極地研究使面積大的半導體結晶成膜的技術。認為該技術亦有望用於大型顯示器（display）的面發光光源。
然而，對於藍寶石基板而言，難以實現大面積化，不適合於所述用途。
若使用玻璃基板來代替藍寶石基板，則認為可使基板實現大面積化，但以往的玻璃基板由於耐熱性不充分，故而容易在高溫的熱處理中產生熱變形。
而且，若欲使以往的玻璃基板的耐熱性提高，則玻璃基板的熱膨脹係數會不當地降低，從而難以與半導體結晶的熱膨脹係數匹配，在製作出半導體結晶後，玻璃基板容易翹曲，或半導體膜容易產生裂紋（crack）。進而，若欲使玻璃基板的耐熱性提高，則耐失透性會降低，從而難以成形為平板形狀的玻璃基板。
本發明是鑒於所述情況而成的發明，其技術課題在於創作耐熱性與熱膨脹係數高且能成形為平板形狀之玻璃。
[解決課題之手段] 本發明人反覆地進行各種實驗後，結果發現藉由將玻璃組成限制於規定範圍，能夠解決所述技術課題，從而提出了本發明。即，本發明的玻璃的特徵在於：以莫耳%計，含有55%～80%的SiO2 、11%～30%的Al2 O3 、0～3%的B2 O3 、0～3%的Li2 O+Na2 O+K2 O、5%～35%的MgO+CaO+SrO+BaO作為玻璃組成，且應變點（strain point）高於700℃。此處，「Li2 O+Na2 O+K2 O」是指Li2 O、Na2 O及K2 O的總量。「MgO+CaO+SrO+BaO」是指MgO、CaO、SrO及BaO的總量。此處，「應變點」是指基於美國材料試驗學會（American Society for Testing and Materials，ASTM）C336的方法進行測定所得的值。
本發明的玻璃於玻璃組成中將Al2 O3 的含量限制為11莫耳%以上，將B2 O3 的含量限制為3莫耳%以下，且將Li2 O+Na2 O+K2 O的含量限制為3莫耳%以下。藉此，應變點顯著地上升，從而能夠大幅度地提高玻璃基板的耐熱性。
而且，本發明的玻璃在玻璃組成中含有5莫耳%～25莫耳%的MgO+CaO+SrO+BaO。藉此，能夠使熱膨脹係數上升，且能夠提高耐失透性。
第二，本發明的玻璃的B2 O3 的含量較佳為不足1莫耳%。
第三，本發明的玻璃的Li2 O+Na2 O+K2 O的含量較佳為0.2莫耳%以下。
第四，本發明的玻璃的莫耳比（MgO+CaO+SrO+BaO）/Al2 O3 較佳為0.5～5。此處，「（MgO+CaO+SrO+BaO）/Al2 O3 」是將MgO、CaO、SrO及BaO的總量除以Al2 O3 的含量所得的值。
第五，本發明的玻璃的莫耳比MgO/（MgO+CaO+SrO+BaO）較佳為不足0.5。此處，「MgO/（MgO+CaO+SrO+BaO）」是將MgO的含量除以MgO、CaO、SrO及BaO的總量所得的值。
第六，本發明的玻璃的30℃～380℃的溫度範圍內的熱膨脹係數較佳為40×10-7 /℃以上。此處，「30℃～380℃的溫度範圍內的熱膨脹係數」是指利用膨脹計（dilatometer）進行測定所得的平均值。
第七，本發明的玻璃的應變點較佳為800℃以上。
第八，本發明的玻璃的（在高溫黏度102.5 dPa·s時的溫度-應變點）較佳為900℃以下。此處，「在高溫黏度102.5 dPa·s時的溫度」是指利用鉑球提拉法進行測定所得的值。
第九，本發明的玻璃在高溫黏度102.5 dPa·s的黏度時的溫度較佳為1750℃以下。
第十，本發明的玻璃較佳為平板形狀。
第十一，本發明的玻璃較佳為用作用以使半導體結晶成長的基板。
本發明的玻璃以莫耳%計，含有55%～80%的SiO2 、11%～30%的Al2 O3 、0～3%的B2 O3 、0～3%的Li2 O+Na2 O+K2 O、5%～35%的MgO+CaO+SrO+BaO作為玻璃組成。如上所述，以下說明對各成分的含量進行限制的理由。再者，在各成分的說明中，下述的%的表達是指莫耳%。
SiO2 的適當的下限範圍為55%以上、58%以上、60%以上、65%以上，尤其為68%以上，適當的上限範圍較佳為80%以下、75%以下、73%以下、72%以下、71%以下，尤其為70%以下。若SiO2 的含量過少，則容易產生由包含Al2 O3 的失透結晶引起的缺陷，並且應變點容易降低。而且，高溫黏度會降低，從而液相黏度容易降低。另一方面，若SiO2 的含量過多，則熱膨脹係數會不當地降低，而且高溫黏度會升高，熔融性降低，進而容易產生包含SiO2 的失透結晶等。
Al2 O3 的適當的下限範圍為11%以上、12%以上、13%以上、14%以上，尤其為15%以上，適當的上限範圍為30%以下、25%以下、20%以下、18%以下、17%以下，尤其為16%以下。若Al2 O3 的含量過少，則應變點容易降低，或高溫黏性升高，熔融性容易降低。另一方面，若Al2 O3 的含量過多，則容易產生包含Al2 O3 的失透結晶。
就兼顧高應變點與高耐失透性的觀點而言，莫耳比SiO2 /Al2 O3 較佳為2～6、3～5.5、3.5～5.5、4～5.5、4.5～5.5，尤其為4.5～5。再者，「SiO2 /Al2 O3 」是將SiO2 的含量除以Al2 O3 的含量所得的值。
B2 O3 的適當的上限範圍為3%以下、1%以下、不足1%，尤其為0.1%以下。若B2 O3 的含量過多，則應變點有可能會大幅度地降低。
Li2 O+Na2 O+K2 O的適當的上限範圍為3%以下、1%以下、不足1%、0.5%以下，尤其為0.2%以下。若Li2 O+Na2 O+K2 O的含量過多，則玻璃上所形成的半導體結晶的特性有可能會變差。再者，Li2 O、Na2 O及K2 O的適當的上限範圍分別為3%以下、1%以下、不足1%、0.5%以下、0.3%以下，尤其為0.2%以下。
MgO+CaO+SrO+BaO的適當的下限範圍為5%以上、7%以上、9%以上、11%以上、13%以上，尤其為14%以上，適當的上限範圍為35%以下、30%以下、25%以下、20%以下、18%以下、17%以下，尤其為16%以下。若MgO+CaO+SrO+BaO的含量過少，則液相溫度會大幅度地上升，玻璃中容易產生失透結晶，或高溫黏性升高，熔融性容易降低。另一方面，若MgO+CaO+SrO+BaO的含量過多，則應變點容易降低，而且容易產生包含鹼土類元素的失透結晶。
MgO的適當的下限範圍為0%以上、1%以上、2%以上、3%以上、4%以上，尤其為5%以上，適當的上限範圍為15%以下、10%以下、8%以下，尤其為7%以下。若MgO的含量過少，則熔融性容易降低，或包含鹼土類元素的結晶的失透性容易升高。另一方面，若MgO的含量過多，則會助長包含Al2 O3 的失透結晶析出而導致液相黏度降低，或導致應變點大幅度地降低。再者，MgO雖具有使熱膨脹係數上升的效果，但在鹼土類氧化物中，MgO的效果最小。
CaO的適當的下限範圍為2%以上、3%以上、4%以上、5%以上、6%以上，尤其為7%以上，適當的上限範圍為20%以下、15%以下、12%以下、11%以下、10%以下，尤其為9%以下。若CaO的含量過少，則熔融性容易降低。另一方面，若CaO的含量過多，則液相溫度會上升，玻璃中容易產生失透結晶。再者，CaO與其他鹼土類氧化物相比較，不使應變點降低而改善液相黏度的效果或提高熔融性的效果大，而且使熱膨脹係數上升的效果比MgO更大。
SrO的適當的下限範圍為0%以上、1%以上，尤其為2%以上，適當的上限範圍為10%以下、8%以下、7%以下、6%以下、5%以下，尤其為4%以下。若SrO的含量過少，則應變點容易降低。另一方面，若SrO的含量過多，則液相溫度會上升，玻璃中容易產生失透結晶，而且熔融性容易降低。進而，在與CaO共存的情況下，若SrO的含量增多，則存在耐失透性降低的傾向。再者，SrO與MgO或CaO相比較，使熱膨脹係數上升的效果更大。
BaO的適當的下限範圍為0%以上、3%以上、4%以上、5%以上、6%以上、7%以上，尤其為8%以上，適當的上限範圍為15%以下、12%以下、11%以下，尤其為10%以下。若BaO的含量過少，則應變點或熱膨脹係數容易降低。另一方面，若BaO的含量過多，則液相溫度會上升，玻璃中容易產生失透結晶。而且，熔融性容易降低。再者，BaO在鹼土類金屬氧化物中，使熱膨脹係數或應變點上升的效果最大。
就提高耐失透性的觀點而言，莫耳比MgO/CaO的下限範圍較佳為0.1以上、0.2以上、0.3以上，尤其為0.4以上，上限範圍較佳為2以下、1以下、0.8以下、0.7以下，尤其為0.6以下。再者，「MgO/CaO」是指將MgO的含量除以CaO的含量所得的值。
就提高耐失透性的觀點而言，莫耳比BaO/CaO的下限範圍較佳為0.2以上、0.5以上、0.6以上、0.7以上，尤其為0.8以上，上限範圍較佳為5以下、4.5以下、3以下、2.5以下，尤其為2以下。再者，「BaO/CaO」是指將BaO的含量除以CaO的含量所得的值。
鑒於應變點與熔融性的平衡，莫耳比（MgO+CaO+SrO+BaO）/Al2 O3 的下限範圍較佳為0.5以上、0.6以上、0.7以上，尤其為0.8以上，上限範圍較佳為5.0以下、4.0以下、3.0以下、2.0以下、1.5以下、1.2以下，尤其為1.1以下。
莫耳比MgO/（MgO+CaO+SrO+BaO）較佳為0.6以下、不足0.5、0.4以下、0.3以下、0.2以下，尤其為0.1以下。MgO是使應變點大幅度地降低的成分，其在MgO的含量少的區域中，使應變點降低的效果顯著。藉此，較佳為鹼土類金屬氧化物中的MgO的含有比例少。
7×[MgO]+5×[CaO]+4×[SrO]+4×[BaO]較佳為100%以下、90%以下、80%以下、70%以下、65%以下，尤其為60%以下。鹼土類金屬元素均具有使應變點降低的效果，但元素的離子半徑越小，則其影響越大。藉此，若以不使離子半徑小的鹼土類元素的比例增大的方式，對7×[MgO]+5×[CaO]+4×[SrO]+4×[BaO]的上限範圍進行限制，則能夠優先提高應變點。再者，[MgO]是指MgO的含量，[CaO]是指CaO的含量，[SrO]是指SrO的含量，[BaO]是指BaO的含量。而且，「7×[MgO]+5×[CaO]+4×[SrO]+4×[BaO]」是指7倍的[MgO]、5倍的[CaO]、4倍的[SrO]及4倍的[BaO]的總量。
21×[MgO]+20×[CaO]+15×[SrO]+12×[BaO]較佳為200%以上、210%以上、220%以上、230%以上、240%以上、250%以上，尤其為300%～1000%。鹼土類金屬元素均具有提高熔融性的效果，但元素的離子半徑越小，則其影響越大。藉此，若以不使離子半徑小的鹼土類元素的比例增大的方式，對21×[MgO]+20×[CaO]+15×[SrO]+12×[BaO]的下限範圍進行限制，則能夠優先提高熔融性。然而，若21×[MgO]+20×[CaO]+15×[SrO]+12×[BaO]過大，則應變點有可能會降低。再者，「21×[MgO]+20×[CaO]+15×[SrO]+12×[BaO]」是指21倍的[MgO]、20倍的[CaO]、15倍的[SrO]及12倍的[BaO]的總量。
除了所述成分以外，亦可將以下的成分導入至玻璃組成中。
ZnO是提高熔融性的成分，但若玻璃組成中大量地含有該ZnO，則玻璃容易失透，而且應變點容易降低。藉此，ZnO的含量較佳為0～5%、0～3%、0～0.5%、0～0.3%，尤其為0～0.1%。
ZrO2 是提高楊氏模量（Young's modulus）的成分。ZrO2 的含量較佳為0～5%、0～3%、0～0.5%、0～0.2%，尤其為0～0.02%。若ZrO2 的含量過多，則液相溫度會上升，鋯石（zircon）的失透結晶容易析出。
TiO2 是降低高溫黏性而提高熔融性的成分，並且是抑制曝曬作用（solarization）的成分，但若玻璃組成中大量地含有該TiO2 ，則玻璃容易著色。藉此，TiO2 的含量較佳為0～5%、0～3%、0～1%、0～0.1%，尤其為0～0.02%。
P2 O5 是提高耐失透性的成分，但若玻璃組成中大量地含有該P2 O5 ，則玻璃容易分相而變得乳白，而且耐水性有可能會大幅度地降低。藉此，P2 O5 的含量較佳為0～5%、0～4%、0～3%、0～不足2%、0～1%、0～0.5%，尤其為0～0.1%。
SnO2 是在高溫區域中具有良好的澄清作用的成分，並且是使高溫黏性降低的成分。SnO2 的含量較佳為0～1%、0.01%～0.5%、0.01%～0.3%，尤其為0.04%～0.1%。若SnO2 的含量過多，則SnO2 的失透結晶容易析出。
如上所述，對於本發明的玻璃而言，較佳為添加SnO2 作為澄清劑，但只要不損害玻璃特性，則亦可添加直至1%為止的CeO2 、SO3 、C、金屬粉末（例如Al、Si等）作為澄清劑。
As2 O3 、Sb2 O3 、F、Cl亦作為澄清劑而有效地發揮作用，本發明的玻璃並不排除含有該些成分，但就環境的觀點而言，該些成分的含量分別較佳為不足0.1%，尤其為不足0.05%。
在包含0.01%～0.5%的SnO2 的情況下，若Rh2 O3 的含量過多，則玻璃容易著色。再者，Rh2 O3 有可能會從鉑製造容器混入。Rh2 O3 的含量較佳為0～0.0005%，更佳為0.00001%～0.0001%。
SO3 是作為雜質而從原料混入的成分，但若SO3 的含量過多，則會在熔融或成形過程中產生被稱為再沸（reboil）的氣泡，從而有可能使玻璃中產生缺陷。SO3 的適當的下限範圍為0.0001%以上，適當的上限範圍為0.005%以下、0.003%以下、0.002%以下，尤其為0.001%以下。
稀土類氧化物（Sc、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu等的氧化物）的含量較佳為不足2%、1%以下、不足0.5%，尤其為不足0.1%。特別是La2 O3 +Y2 O3 的含量較佳為不足2%、不足1%、不足0.5%，尤其為不足0.1%。La2 O3 的含量較佳為不足2%、不足1%、不足0.5%，尤其為不足0.1%。若稀土類氧化物的含量過多，則批次成本（batch cost）容易增加。再者，「Y2 O3 +La2 O3 」為Y2 O3 與La2 O3 的總量。
本發明的玻璃較佳為具有以下的特性。
密度較佳為3.20 g/cm3 以下、3.00 g/cm3 以下、2.90 g/cm3 以下，尤其為2.80 g/cm3 以下。若密度過高，則難以實現電子元件的輕量化。
30℃～380℃的溫度範圍中的熱膨脹係數較佳為40×10-7 /℃以上、42×10-7 /℃以上、44×10-7 /℃以上、46×10-7 /℃以上，尤佳為48×10-7 /℃～80×10-7 /℃。若30℃～380℃的溫度範圍中的熱膨脹係數過低，則半導體結晶（例如氮化物半導體結晶）與玻璃基板的熱膨脹係數不匹配，玻璃基板容易翹曲，或半導體結晶容易產生裂紋。
應變點較佳為超過700℃、750℃以上、780℃以上、800℃以上、810℃以上、820℃以上，尤佳為830℃～1000℃。若應變點過低，則無法使熱處理溫度實現高溫化，難以提高半導體結晶的半導體特性。
本發明的SiO2 -Al2 O3 -RO（RO是指鹼土類金屬氧化物）系玻璃一般難以熔融。因此，熔融性的提高成為課題。若提高熔融性，則由氣泡、異物等引起的不良率會降低，因此，能夠大量且廉價地供給高品質的玻璃基板。另一方面，若高溫黏度過高，則難以利用熔融步驟來促進除氣。藉此，在高溫黏度102.5 dPa·s時的溫度較佳為1750℃以下、1700℃以下、1680℃以下、1670℃以下、1650℃以下，尤其為1630℃以下。再者，在高溫黏度102.5 dPa·s時的溫度相當於熔融溫度，該溫度越低，則熔融性越優異。
就兼顧高應變點與低熔融溫度的觀點而言，（在102.5 dPa·s時的溫度-應變點）較佳為900℃以下、850℃以下，尤其為800℃以下。
在成形為平板形狀的情況下，耐失透性變得重要。若考慮到本發明的SiO2 -Al2 O3 -RO系玻璃的成形溫度，則液相溫度較佳為1450℃以下、1400℃以下，尤其為1300℃以下。而且，液相黏度較佳為103.0 dPa·s以上、103.5 dPa·s以上，尤其為104.0 dPa·s以上。再者，「液相溫度」是指將通過30目（mesh）（500 μm）的標準篩且殘留於50目（300 μm）的標準篩的玻璃粉末放入至鉑舟皿（platinum boat）中，在溫度梯度爐中保持24小時，對結晶析出時的溫度進行測定所得的值。「液相黏度」是指利用鉑球提拉法對液相溫度下的玻璃的黏度進行測定所得的值。
本發明的玻璃能利用各種成形方法成形。例如，能利用溢流下拉（overflow down draw）法、流孔下拉（slot down draw）法、再拉（redraw）法、浮式法、碾平（roll out）法等使玻璃基板成形。再者，若利用溢流下拉法使玻璃基板成形，則容易製作表面平滑性高的玻璃基板。
在本發明的玻璃為平板形狀的情況下，其板厚較佳為1.0 mm以下、0.7 mm以下、0.5 mm以下，尤其為0.4 mm以下。板厚越小，則越容易使電子元件輕量化。另一方面，板厚越小，則玻璃基板越容易撓曲，但本發明的玻璃由於楊氏模量或比楊氏模量（specific Young's modulus）高，故而不易產生由撓曲引起的不良情況。再者，能利用成形時的流量或板提拉速度等來調整板厚。
對於本發明的玻璃而言，若使β-OH值降低，則能夠提高應變點。β-OH值較佳為0.45/mm以下、0.40/mm以下、0.35/mm以下、0.30/mm以下、0.25/mm以下、0.20/mm以下，尤其為0.15/mm以下。若β-OH值過大，則應變點容易降低。再者，若β-OH值過小，則熔融性容易降低。藉此，β-OH值較佳為0.01/mm以上，尤其為0.05/mm以上。
可列舉以下的方法作為使β-OH值降低的方法。（1）選擇含水量低的原料。（2）添加使玻璃中的水分量減少的成分（Cl、SO3 等）。（3）使爐內環境中的水分量降低。（4）在熔融玻璃中進行N2 起泡。（5）採用小型熔融爐。（6）加快熔融玻璃的流量。（7）採用電熔融法。
此處，「β-OH值」是指使用傅立葉轉換紅外光譜儀（Fourier Transform Infrared Spectrometer，FT-IR）測定玻璃的透射率，且使用下述的式子而求出的值。 β-OH值=（1/X）log（T1 /T2 ） X：玻璃壁厚（mm） T1 ：3846 cm-1 的參照波長下的透射率（%） T2 ：3600 cm-1 附近的羥基吸收波長下的最小透射率（%） [實施例]
以下，基於實施例來詳細地說明本發明。再者，以下的實施例僅為例示。本發明完全不限定於以下的實施例。
表1～表4表示本發明的實施例（試樣No.1～No.63）。
[表1]
  No.1 No.2 No.3 No.4 No.5 No.6 No.7 No.8 No.9 No.10 No.11 No.12 No.13 No.14 No.15 No.16
組成（mol%） SiO2 59.9 59.9 64.9 64.9 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 63.9 63.9 63.9
Al2 O3 25.0 25.0 20.0 20.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 13.0 13.0 13.0 13.0 18.0 18.0 18.0
B2 O3 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
Li2 O 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
Na2 O 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
K2 O 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
MgO 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 8.5 0.0 0.0 0.0 9.0 0.0 0.0
CaO 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 7.5 7.5 0.0 0.0 8.5 8.5 0.0 0.0 9.0 9.0
SrO 15.0 0.0 15.0 0.0 15.0 0.0 7.5 0.0 7.5 0.0 8.5 0.0 8.5 0.0 9.0 0.0
BaO 0.0 15.0 0.0 15.0 0.0 15.0 0.0 7.5 7.5 8.5 0.0 8.5 8.5 9.0 0.0 9.0
SnO2 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1
Li2 O+Na2 O+K2 O 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
MgO+CaO+SrO+BaO 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 17.0 17.0 17.0 17.0 18.0 18.0 18.0
(MgO+CaO+SrO+BaO)/Al2 O3 0.60 0.60 0.75 0.75 1.00 1.00 1.00 1.00 1.00 1.31 1.31 1.31 1.31 1.00 1.00 1.00
ρ[g/cm3 ] 2.82 3.01 2.78 2.98 2.73 2.93 2.62 2.74 2.84 2.76 2.65 2.78 2.90 2.82 2.71 2.84
α[×10-7 /℃] 40.9 43.5 41.7 45.3 44.6 49.0 41.0 43.0 46.4 40.3 44.5 46.9 49.6 40.1 45.1 46.8
Ps[℃] 822 未測定 824 832 823 832 806 798 816 781 783 769 779 777 802 797
Ta[℃] 875 未測定 880 894 882 896 863 816 879 825 826 819 824 814 856 855
Ts[℃] 未測定 未測定 1091 1120 1107 1137 1075 1091 1117 1060 1052 1051 1063 1042 1060 1065
104.0 dPa·s[℃] 未測定 未測定 1365 1413 1416 1471 1393 1411 1444 1383 1367 1382 1404 1326 1328 1346
103.0 dPa·s[℃] 未測定 未測定 1506 1554 1573 1630 1547 1570 1605 1545 1528 1549 1576 1467 1468 1489
102.5 dPa·s[℃] 未測定 未測定 1595 1645 1674 1736 1648 1673 1708 1651 1633 1656 1686 1559 1559 1582
TL[℃] 未測定 未測定 1517 未測定 1497 未測定 1404 1388 1484 1293 1385 1328 1438 1376 1498 1352
logηTL[dPa·s] 未測定 未測定 2.9 未測定 3.4 未測定 3.9 4.2 3.7 4.7 3.9 4.4 3.8 3.6 2.8 4.0
102.5 dPa·s-Ps[℃] 未測定 未測定 771 813 851 904 842 874 892 870 850 887 907 782 757 785
β-OH[/mm] 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定
[表2]
  No.17 No.18 No.19 No.20 No.21 No.22 No.23 No.24 No.25 No.26 No.27 No.28 No.29 No.30 No.31 No.32
組成（mol%） SiO2 63.9 63.9 58.9 64.2 71.8 63.9 63.9 63.9 63.9 69.4 68.4 69.9 69.9 69.9 69.9 66.6
Al2 O3 18.0 16.0 11.6 12.7 14.2 16.0 16.0 16.0 16.0 14.8 14.3 15.0 15.0 15.0 15.0 14.3
B2 O3 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
Li2 O 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
Na2 O 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
K2 O 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
MgO 0.0 10.0 29.4 0.0 0.0 10.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
CaO 0.0 0.0 0.0 23.0 0.0 0.0 10.0 10.0 0.0 7.4 7.2 10.0 10.0 5.0 5.0 4.8
SrO 9.0 10.0 0.0 0.0 13.9 0.0 10.0 0.0 10.0 0.0 0.0 5.0 0.0 10.0 5.0 0.0
BaO 9.0 0.0 0.0 0.0 0.0 10.0 0.0 10.0 10.0 7.4 7.2 0.0 5.0 0.0 5.0 14.3
SnO2 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 1.0 2.9 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1
Li2 O+Na2 O+K2 O 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
MgO+CaO+SrO+BaO 18.0 20.0 29.4 23.0 13.9 20.0 20.0 20.0 20.0 14.8 14.4 15.0 15.0 15.0 15.0 19.0
(MgO+CaO+SrO+BaO)/Al2 O3 1.00 1.25 2.53 1.82 0.98 1.25 1.25 1.25 1.25 1.00 1.01 1.00 1.00 1.00 1.00 1.33
ρ[g/cm3 ] 2.96 2.72 2.61 2.61 2.70 2.86 2.74 2.88 3.02 未測定 未測定 2.59 2.66 2.66 2.73 2.99
α[×10-7 /℃] 49.9 41.5 42.0 50.7 42.9 43.8 47.3 50.3 53.8 未測定 未測定 40.9 42.1 42.4 43.8 53.2
Ps[℃] 817 761 742 754 822 766 779 768 777 未測定 未測定 804 798 808 800 758
Ta[℃] 876 813 787 802 885.5 820 832 823 833 未測定 未測定 861 856 867 862 816
Ts[℃] 1053 1020 960 988 1165 1033 1034 1036 1052 未測定 未測定 1080 1082 1089 1094 1041
104.0 dPa·s[℃] 1382 1294 1180 1243 1438 1314 1309 1325 1364 未測定 未測定 1374 1392 1398 1410 1359
103.0 dPa·s[℃] 1528 1433 1296 1382 1602 1456 1451 1472 1504 未測定 未測定 1534 1547 1556 1568 1517
102.5 dPa·s[℃] 1620 1524 1374 1475 1708 1547 1543 1565 1598 未測定 未測定 1630 1649 1658 1669 1617
TL[℃] 未測定 1374 1308 1324 1463 1390 1474 未測定 未測定 未測定 未測定 1399 1361 ＞1469 1391 ＞1510
logηTL[dPa·s] 未測定 3.4 2.9 3.4 3.8 3.4 2.9 未測定 未測定 未測定 未測定 3.8 4.3 ＜3.5 4.2 ＜3.0
102.5 dPa·s-Ps[℃] 803 763 632 721 886 781 764 797 821 未測定 未測定 826 851 850 869 859
β-OH[/mm] 未測定 未測定 未測定 未測定 0.1 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定
[表3]
  No.33 No.34 No.35 No.36 No.37 No.38 No.39 No.40 No.41 No.42 No.43 No.44 No.45 No.46 No.47 No.48
組成（mol%） SiO2 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9
Al2 O3 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0
B2 O3 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
Li2 O 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
Na2 O 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
K2 O 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
MgO 0.0 0.0 5.0 0.0 2.5 2.5 0.0 1.0 1.0 1.0 2.5 2.5 2.5 2.5 5.0 2.5
CaO 0.0 0.0 0.0 5.0 5.0 5.0 10.0 6.0 6.0 6.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 2.5
SrO 10.0 5.0 0.0 0.0 2.5 0.0 2.5 8.0 4.0 0.0 12.5 7.5 5.0 0.0 2.5 5.0
BaO 5.0 10.0 10.0 10.0 5.0 7.5 2.5 0.0 4.0 8.0 0.0 5.0 7.5 12.5 7.5 5.0
SnO2 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1
Li2 O+Na2 O+K2 O 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
MgO+CaO+SrO+BaO 18.0 20.0 29.4 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0
(MgO+CaO+SrO+BaO)/Al2 O3 1.20 1.33 1.96 1.00 1.00 1.00 1.00 1.00 1.00 1.00 1.00 1.00 1.00 1.00 1.00 1.00
ρ[g/cm3 ] 2.80 2.87 2.80 2.79 2.69 2.72 2.62 2.63 2.68 2.74 2.69 2.75 2.79 2.84 2.76 2.73
α[×10-7 /℃] 45.9 47.4 40.7 44.6 40.5 41.0 41.2 41.0 41.6 42.5 41.3 42.3 43.0 44.3 40.1 41.3
Ps[℃] 818 818 788 798 779 780 797 795 790 788 793 790 788 795 783 786
Ta[℃] 880 882 850 860 839 840 856 854 850 849 853 852 851 860 844 846
Ts[℃] 1112 1121 1087 1100 1076 1080 1080 1080 1082 1088 1085 1092 1098 1118 1081 1084
104.0 dPa·s[℃] 1430 1453 1411 1432 1392 1403 1387 1390 1400 1410 1400 1417 1426 1441 1401 1404
103.0 dPa·s[℃] 1591 1617 1571 1594 1552 1565 1545 1548 1560 1572 1559 1580 1590 1602 1562 1563
102.5 dPa·s[℃] 1698 1730 1674 1694 1654 1667 1646 1649 1661 1675 1660 1683 1692 1704 1664 1664
TL[℃] ＞1510 ＞1512 1371 1398 1300 1290 1378 1400 1359 1344 1433 1405 1398 1434 1345 1386
logηTL[dPa·s] ＜3.5 ＜3.6 4.3 4.3 4.8 5.0 4.1 3.9 4.3 4.5 3.8 4.1 4.2 4.0 4.5 4.1
102.5 dPa·s-Ps[℃] 880 912 886 896 875 887 849 854 871 887 867 893 904 909 881 878
β-OH[/mm] 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定
[表4]
  No.49 No.50 No.51 No.52 No.53 No.54 No.55 No.56 No.57 No.58 No.59 No.60 No.61 No.62 No.63
組成（mol%） SiO2 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 69.9 68.9 69.9 68.9 69.9 68.9 70.9 69.9 71.9 70.9
Al2 O3 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 14.0 15.0 14.0 15.0 13.0 13.0 13.0 13.0
B2 O3 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 1.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
Li2 O 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
Na2 O 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
K2 O 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
MgO 2.5 2.5 2.5 3.5 3.5 3.5 2.5 5.3 5.3 3.7 3.7 5.3 5.7 3.5 3.7
CaO 2.5 2.5 0.0 4.0 3.0 3.5 5.0 2.7 2.7 5.3 5.3 2.7 2.8 5.0 5.3
SrO 2.5 0.0 2.5 0.0 0.0 1.5 0.0 2.7 2.7 0.0 0.0 2.7 2.8 0.0 0.0
BaO 7.5 10.0 10.0 7.5 8.5 6.5 7.5 5.3 5.3 6.9 6.9 5.3 5.7 6.5 6.9
SnO2 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.0 0.0 0.1 0.1 0.1 0.1
Li2 O+Na2 O+K2 O 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0 0.0
MgO+CaO+SrO+BaO 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 15.0 16.0 16.0 16.0 16.0 16.0 17.0 15.0 16.0
(MgO+CaO+SrO+BaO)/Al2 O3 1.00 1.00 1.00 1.00 1.00 1.00 1.00 1.14 1.07 1.14 1.07 1.23 1.31 1.15 1.23
ρ[g/cm3 ] 2.77 2.80 2.83 2.73 2.76 2.72 2.73 2.71 2.72 2.72 2.73 2.69 2.71 2.68 2.70
α[×10-7 /℃] 42.0 42.7 43.8 40.3 41.0 40.3 41.2 40.2 40.2 41.5 41.4 40.6 42.0 40.2 41.7
Ps[℃] 788 789 797 780 782 780 767 769 773 770 776 765 761 772 767
Ta[℃] 849 852 860 841 844 840 827 828 832 831 835 826 820 833 827
Ts[℃] 1088 1094 1104 1078 1084 1077 1065 1062 1062 1065 1064 1066 1055 1077 1067
104.0 dPa·s[℃] 1414 1420 1438 1395 1404 1396 1381 1381 1369 1386 1375 1390 1376 1406 1392
103.0 dPa·s[℃] 1576 1580 1602 1555 1566 1556 1539 1539 1525 1545 1532 1552 1536 1571 1555
102.5 dPa·s[℃] 1678 1680 1706 1654 1671 1655 1640 1639 1623 1648 1632 1657 1640 1677 1660
TL[℃] 1384 1404 ＞1455 1319 1345 1306 1298 1292 1311 1306 1318 未測定 未測定 未測定 未測定
logηTL[dPa·s] 4.2 4.1 ＜3.88 4.6 4.5 4.8 4.7 4.8 4.5 4.7 4.5 未測定 未測定 未測定 未測定
102.5 dPa·s-Ps[℃] 890 891 909 874 889 875 873 870 850 878 856 891 879 905 893
β-OH[/mm] 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定 未測定
以如下方式製作各試樣。首先，將以成為表中的玻璃組成的方式對玻璃原料進行調配而成的玻璃配合料（glass batch）放入至鉑坩堝中，以1600℃～1750℃熔融24小時。在熔解玻璃配合料時，使用鉑攪拌器（stirrer）進行攪拌，使該玻璃配合料均質化。其次，使熔融玻璃流出至碳板上而成形為平板形狀。對於所獲得的各試樣，評價密度ρ、熱膨脹係數α、應變點Ps、退火點Ta、軟化點Ts、在高溫黏度104.0 dPa·s時的溫度、在高溫黏度103.0 dPa·s時的溫度、在高溫黏度102.5 dPa·s時的溫度、液相溫度TL、液相黏度logηTL。
密度ρ是藉由眾所周知的阿基米德（Archimedes）法進行測定所得的值。
熱膨脹係數α是在30℃～380℃的溫度範圍內，利用膨脹計進行測定所得的平均值。
應變點Ps、退火點Ta、軟化點Ts是依據ASTM C336或ASTM C338進行測定所得的值。
在高溫黏度104.0 dPa·s時的溫度、在高溫黏度103.0 dPa·s時的溫度、在高溫黏度102.5 dPa·s時的溫度是利用鉑球提拉法進行測定所得的值。
液相溫度TL是粉碎各試樣，將通過30目（500 μm）的標準篩且殘留於50目（300 μm）的標準篩的玻璃粉末放入至鉑舟皿中，在溫度梯度爐中保持24小時後取出鉑舟皿，在玻璃中看到失透（失透結晶）時的溫度。液相黏度logηTL是利用鉑球提拉法對液相溫度TL下的玻璃的黏度進行測定所得的值。
β-OH值是根據所述式子而計算出的值。
表1～表4表明：試樣No.1～No.63的應變點與熱膨脹係數高，具備能成形為平板形狀的耐失透性。藉此，認為試樣No.1～No.63適合作為用以使半導體結晶（例如氮化物半導體結晶，尤其為氮化鎵系半導體結晶）在高溫下結晶成長的基板。 [產業上之可利用性]
本發明的玻璃的應變點與熱膨脹係數高，具備良好的耐失透性。藉此，本發明的玻璃除了適合於用以在高溫下製作半導體結晶的基板以外，亦適合於有機發光二極體（Organic Light Emitting Diode，OLED）顯示器、液晶顯示器等顯示器用基板，尤其適合作為由低溫多晶矽（Low Temperature Poly Silicon，LTPS）、以氧化物薄膜電晶體（Thin Film Transistor，TFT）進行驅動的顯示器用基板。
無
無

Claims (11)

  1. 一種玻璃，其特徵在於： 以莫耳%計，含有55%～80%的SiO2 、11%～30%的Al2 O3 、0～3%的B2 O3 、0～3%的Li2 O+Na2 O+K2 O、5%～35%的MgO+CaO+SrO+BaO作為玻璃組成，且應變點高於700℃。
  2. 如申請專利範圍請求項1所述的玻璃，其中 B2 O3 的含量不足1莫耳%。
  3. 如請求項1或請求項2所述的玻璃，其中 Li2 O+Na2 O+K2 O的含量為0.2莫耳%以下。
  4. 如請求項1或請求項2所述的玻璃，其中 莫耳比（MgO+CaO+SrO+BaO）/Al2 O3 為0.5～5。
  5. 如請求項1或請求項2所述的玻璃，其中 莫耳比MgO/（MgO+CaO+SrO+BaO）不足0.5。
  6. 如請求項1或請求項2所述的玻璃，其中 30℃～380℃的溫度範圍內的熱膨脹係數為40×10-7 /℃以上。
  7. 如請求項1或請求項2所述的玻璃，其中 應變點為800℃以上。
  8. 如請求項1或請求項2所述的玻璃，其中 （在高溫黏度102.5 dPa·s時的溫度-應變點）為900℃以下。
  9. 如請求項1或請求項2所述的玻璃，其中 在高溫黏度102.5 dPa·s的黏度時的溫度為1750℃以下。
  10. 如請求項1或請求項2所述的玻璃，其中 所述玻璃為平板形狀。
  11. 如請求項1或請求項2所述的玻璃，其中 所述玻璃用作用以製作半導體結晶的基板。
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