TW202037490A - 積層體及其製法、光學膜的形成方法、偏光膜及其製法、圓偏光板、液晶顯示元件的製法 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種積層體及其製法、光學膜的形成方法、偏光膜及其製法、圓偏光板、液晶顯示元件的製法。本發明的課題為獲得具有光學功能的轉印膜與液晶配向膜的剝離性良好、且轉印後的表面粗糙度小、液晶配向性良好的轉印膜。積層體包括：支撐體、形成於支撐體上的液晶配向膜、以及形成於液晶配向膜上的光學膜。液晶配向膜是使用液晶配向劑而形成，所述液晶配向劑含有：第一聚合物，為選自由聚醯胺酸、聚醯亞胺及聚醯胺酸酯所組成的群組中的至少一種聚合物且具有光配向性基；以及第二聚合物，為具有與聚醯胺酸、聚醯亞胺及聚醯胺酸酯不同的主鏈的聚合物且具有光配向性基。光學膜是使液晶組成物硬化而獲得。

Description

積層體及其製法、光學膜的形成方法、偏光膜及其製法、圓偏光板、液晶顯示元件的製法
本發明是有關於一種積層體、積層體的製造方法以及光學膜的製造方法，詳細而言，涉及一種將光學膜轉印至被黏附體上而在被黏附體上賦予光學功能的技術。
在液晶顯示器等液晶顯示裝置中使用各種光學材料。作為光學材料，例如已知有相位差膜或視角補償膜、抗反射膜等光學補償膜。這些中，例如相位差膜是以消除顯示的著色或消除因視覺方向而導致顯示顏色及對比度比發生變化的視角依存性為目的來使用。作為相位差膜，已知有對塑膠膜實施延伸處理而成者、或使用液晶塗布技術而成者等。
為了實現液晶顯示器等的顯示品質的進一步改善，以前提出有各種相位差膜（例如，參照專利文獻1或專利文獻2）。專利文獻1及專利文獻2中揭示有：通過僅將形成於塑膠膜上的液晶配向膜及光學各向異性膜中的光學各向異性膜轉印於液晶顯示裝置的基板或偏光板上並貼附轉印膜，從而對被黏附體賦予所期望的功能。 [現有技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利第5363022號公報 [專利文獻2]國際公開第2016/158298號
[發明所要解決的問題] 在通過轉印膜而對被黏附體賦予光學功能的情況下，若轉印膜難以自液晶配向膜剝落，則有成為如下狀態的擔憂：在將轉印膜轉印於被黏附體上後，液晶配向膜局部附著於轉印膜。在此情況下，有無法對被黏附體賦予充分的光學功能的擔憂。另外，在用於顯示裝置的用途的情況下，在被黏附體中，為了充分獲得轉印膜帶來的光學補償效果等，而要求轉印膜容易自液晶配向膜剝落，並且轉印後的轉印膜的表面粗糙度小、且液晶配向性良好。
本發明的目的之一在於提供一種用以形成液晶配向膜的液晶配向劑，所述液晶配向膜可獲得具有光學功能的轉印膜與液晶配向膜的剝離性良好、且轉印後的表面粗糙度小、液晶配向性良好的轉印膜。 [解決問題的技術手段]
本發明為了解決所述課題而採用以下手段。 ＜1＞一種積層體，其為具有支撐體、形成於所述支撐體上的液晶配向膜、以及形成於所述液晶配向膜上的光學膜的積層體，並且所述液晶配向膜是使用液晶配向劑而形成，所述液晶配向劑含有：第一聚合物，為選自由聚醯胺酸、聚醯亞胺及聚醯胺酸酯所組成的群組中的至少一種聚合物且具有光配向性基；以及第二聚合物，為具有與聚醯胺酸、聚醯亞胺及聚醯胺酸酯不同的主鏈的聚合物且具有光配向性基，所述光學膜是使液晶組成物硬化而獲得。 ＜2＞根據所述＜1＞的積層體，其中所述積層體是用以將所述積層體所具有的所述光學膜轉印於被黏附體而在被黏附體上形成光學膜層。
＜3＞根據所述＜1＞的積層體，其中所述液晶配向劑含有主鏈中具有光配向性基的聚合物作為所述第一聚合物。 ＜4＞根據所述＜1＞至＜3＞中任一項的積層體，其中所述液晶配向劑含有主鏈中具有肉桂酸結構的聚合物作為所述第一聚合物。 ＜5＞一種積層體的製造方法，其製造積層體，所述積層體具有支撐體、形成於所述支撐體上的液晶配向膜、以及形成於所述液晶配向膜上的光學膜，所述製造方法包括：將液晶配向劑塗布於所述支撐體上來形成塗膜的步驟，所述液晶配向劑含有：第一聚合物，為選自由聚醯胺酸、聚醯亞胺及聚醯胺酸酯所組成的群組中的至少一種聚合物且具有光配向性基；以及第二聚合物，為具有與聚醯胺酸、聚醯亞胺及聚醯胺酸酯不同的主鏈的聚合物且具有光配向性基；通過對所述塗膜賦予液晶配向能力而在所述支撐體上形成液晶配向膜的步驟；以及在所述液晶配向膜上形成所述光學膜的步驟。
＜6＞一種光學膜的形成方法，其為在被黏附體上形成光學膜的方法，並且包括：將根據所述＜1＞至＜4＞中任一項的積層體所具有的光學膜轉印於所述被黏附體上的步驟。 ＜7＞一種帶有相位差膜的偏光膜的製造方法，其為製造帶有相位差膜的偏光膜的方法，並且包括：將根據所述＜1＞至＜4＞中任一項的積層體所具有的光學膜轉印於偏光膜上的步驟。 ＜8＞一種帶有相位差膜的偏光膜，其是將根據所述＜1＞至＜4＞中任一項的積層體所具有的光學膜轉印於偏光膜上而成。
＜9＞一種圓偏光板，依次積層有相位差層、樹脂層、液晶配向膜、以及偏光層，並且所述相位差層及所述偏光層分別是使液晶組成物硬化而形成，所述液晶配向膜是使用液晶配向劑而形成，所述液晶配向劑含有具有光配向性基的聚合物。 ＜10＞一種液晶顯示元件的製造方法，其為製造液晶顯示元件的方法，並且包括：構築液晶單元的步驟，所述液晶單元具有相向配置的一對基板與設置於所述一對基板間的液晶層；以及將根據所述＜1＞至＜4＞中任一項的積層體所具有的光學膜轉印於所述液晶單元的所述一對基板的至少一者的外側的步驟。 [發明的效果]
根據本發明的積層體，可在基材上形成液晶配向性良好、且液晶膜的表面粗糙度優異的光學膜。因此，使用本發明的積層體而形成於被黏附體上的光學膜因液晶顯示元件的顯示品質的改良效果高而可適宜地用於圖像顯示領域等中。另外，根據本發明的液晶配向劑，可形成如下液晶配向膜：與具有光學功能的光學膜（轉印膜）的剝離性良好、且可獲得剝離後的液晶膜的表面粗糙度優異的轉印膜。
《第1實施形態》 以下，一邊適宜參照附圖一邊對本實施形態進行說明。如圖1中的（a）至（c）所示，一實施形態為依次積層有支撐體11、液晶配向膜12及光學膜13的積層體10。液晶配向膜12是使用液晶配向劑而形成。液晶配向劑為如下用途的液晶配向劑：通過自積層體10將光學膜13轉印於與支撐體11不同的基材（被黏附體21）上，從而形成用以獲得具有光學膜13的被黏附體21的液晶配向膜12。光學膜13相當於「轉印膜」。
液晶配向劑含有：第一聚合物[A]，為選自由聚醯胺酸、聚醯亞胺及聚醯胺酸酯所組成的群組中的至少一種聚合物且具有光配向性基；以及第二聚合物[B]，為具有與聚醯胺酸、聚醯亞胺及聚醯胺酸酯不同的主鏈的聚合物且具有光配向性基。以下，對液晶配向劑中所調配的成分、以及視需要而任意調配的其他成分進行說明。
＜液晶配向劑＞ ·第一聚合物[A] 第一聚合物[A]所具有的光配向性基為通過基於光照射的光異構化反應、光二聚化反應、光分解反應、光致弗里斯重排（photo Fries rearrangement）反應等而對膜賦予各向異性的官能基。作為光配向性基的具體例，例如可列舉：包含偶氮苯或其衍生物作為基本骨架的含偶氮苯的基、包含肉桂酸或其衍生物作為基本骨架的含肉桂酸結構的基、包含查爾酮或其衍生物作為基本骨架的含查爾酮的基、包含二苯甲酮或其衍生物作為基本骨架的含二苯甲酮的基、包含香豆素或其衍生物作為基本骨架的含香豆素的基等。這些中，第一聚合物[A]所具有的光配向性基優選為選自由含偶氮苯的基及含肉桂酸結構的基所組成的群組中的一種。尤其，就具有高的配向能力的方面及容易導入至聚合物的方面而言，優選為含肉桂酸結構的基，具體而言，優選為下述式（1）所表示的基。 [化1]
Figure 02_image001
（式（1）中，R1 及R2 分別獨立地為氫原子、鹵素原子、碳數1～3的烷基、碳數1～3的烷氧基或氰基；R3 為鹵素原子、碳數1～3的烷基、碳數1～3的烷氧基或氰基；a為0～4的整數；其中，在a為2以上的情況下，多個R3 可相同，也可不同；X1 為氧原子、硫原子或-NR8 -（其中，R8 為氫原子或一價有機基）；「*」表示鍵結鍵）
作為所述式（1）所表示的基，可列舉：將肉桂酸所具有的羧基或肉桂醯胺所具有的氨基羰基的一個氫原子去除而獲得的一價基、或在所述一價基所具有的苯環上導入取代基而成的基（以下，也將這些稱為「順式肉桂酸酯基」）、或者肉桂酸所具有的羧基或肉桂醯胺所具有的氨基羰基被酯化且在苯環上鍵結二價有機基而成的一價基、或在所述一價基所具有的苯環上導入取代基而成的基（以下，也將這些稱為「反式肉桂酸酯基」）等。 在X1 為-NR8 -的情況下，R8 優選為氫原子、碳數1～6的一價烴基或叔丁氧基羰基。a優選為0或1。
順式肉桂酸酯基例如可由下述式（cn-1）表示，反式肉桂酸酯基例如可由下述式（cn-2）表示。 [化2]
Figure 02_image003
（式（cn-1）中，R4 為氫原子、鹵素原子、碳數1～3的烷基、碳數1～3的烷氧基或氰基；R5 為亞苯基、亞聯苯基、亞聯三苯基或亞環己基、或者這些基所具有的氫原子的至少一部分經鹵素原子、碳數1～10的烷基、碳數1～10的烷氧基、所述烷氧基的氫原子的至少一部分被鹵素原子取代而成的一價基或氰基取代而成的基；A1 為單鍵、氧原子、硫原子、碳數1～3的烷二基、-CH=CH-、-NH-、*1 -COO-、*1 -OCO-、*1 -NH-CO-、*1 -CO-NH-、*1 -CH2 -O-或*1 -O-CH2 -（「*1 」表示與R5 的鍵結鍵）；b為0或1； 式（cn-2）中，R6 為碳數1～3的烷基；A2 為氧原子、*2 -COO-、*2 -OCO-、*2 -NH-CO-或*2 -CO-NH-（「*2 」表示與R7 的鍵結鍵）；R7 為碳數1～6的烷二基；c為0或1； 式（cn-1）及式（cn-2）中的R1 、R2 、R3 、X1 及a的含義與所述式（1）相同；「*」表示鍵結鍵）
關於第一聚合物[A]，相對於第一聚合物[A]的合成中所使用的單量體的總量，光配向性基的含有比例優選為1莫耳%～70莫耳%，更優選為3莫耳%～60莫耳%，進而更優選為5莫耳%～60莫耳%。
（聚醯胺酸） 作為第一聚合物[A]的聚醯胺酸優選為在主鏈中具有光配向性基。所述聚醯胺酸例如可使四羧酸二酐與二胺化合物反應而獲得。就單體的選擇自由度高的方面而言，作為第一聚合物[A]的聚醯胺酸優選為可通過使用在主鏈中包含光反應性基的二胺（以下，也稱為「特定二胺」）的聚合而獲得的聚合物。聚醯胺酸的合成中所使用的四羧酸二酐並無特別限定，例如可使用日本專利特開2010-97188號公報中記載的四羧酸二酐等現有公知的各種四羧酸二酐。
作為特定二胺，可優選地使用下述式（2）所表示的芳香族二胺。 [化3]
Figure 02_image005
（式（2）中，X2 及X3 分別獨立地為單鍵或二價連結基，Y1 為所述式（1）所表示的二價基；a1為0或1；其中，在a1為0的情況下，X2 為單鍵，且式（2）中的一級氨基鍵結於所述式（1）中的苯環上）
作為特定二胺的具體例，例如可列舉下述式所表示的化合物等。再者，特定二胺可單獨使用一種，也可組合兩種以上。 [化4]
Figure 02_image007
在聚醯胺酸的合成時，也可並用特定二胺以外的其他二胺。其他二胺並無特別限定，例如可使用日本專利特開2010-97188號公報中記載的二胺等現有公知的二胺化合物。在並用其他二胺的情況下，相對於合成中所使用的二胺化合物的合計量，特定二胺的使用比例優選為設為10莫耳%以上，更優選為設為30莫耳%以上。作為其他二胺，可單獨使用一種，也可使用兩種以上。
聚醯胺酸的合成反應優選為在有機溶媒中進行。此時的反應溫度優選為-20℃～150℃，反應時間優選為0.1小時～24小時。作為反應中所使用的有機溶媒，例如可列舉：非質子性極性溶媒、酚系溶媒、醇、酮、酯、醚、鹵化烴、烴等。有機溶媒的使用量優選為設為四羧酸二酐及二胺化合物的合計量相對於反應溶液的總量而成為0.1質量%～50質量%的量。
（聚醯亞胺） 在第一聚合物[A]為聚醯亞胺的情況下，聚醯亞胺可通過如下方式獲得：對以所述方式合成的聚醯胺酸進行脫水閉環並加以醯亞胺化。
聚醯亞胺可為對作為其前體的聚醯胺酸所具有的醯胺酸結構的全部進行脫水閉環而成的完全醯亞胺化物，也可為僅對醯胺酸結構的一部分進行脫水閉環、且醯胺酸結構與醯亞胺環結構並存的部分醯亞胺化物。聚醯亞胺的醯亞胺化率優選為30%以上，更優選為40%～99%，進而更優選為50%～99%。所述醯亞胺化率是以百分率表示醯亞胺環結構的數量相對於聚醯亞胺的醯胺酸結構的數量與醯亞胺環結構的數量的合計而所占的比例。此處，醯亞胺環的一部分也可為異醯亞胺環。
聚醯胺酸的脫水閉環優選為利用如下方法來進行：對聚醯胺酸進行加熱的方法；或將聚醯胺酸溶解於有機溶媒中，並在所述溶液中添加脫水劑及脫水閉環催化劑且視需要進行加熱的方法。其中，優選為利用後述的方法。
於在聚醯胺酸的溶液中添加脫水劑及脫水閉環催化劑的方法中，作為脫水劑，例如可使用乙酸酐、丙酸酐、三氟乙酸酐等酸酐。相對於聚醯胺酸的醯胺酸結構的1莫耳，脫水劑的使用量優選為設為0.01莫耳～20莫耳。作為脫水閉環催化劑，例如可使用吡啶、三甲吡啶、二甲吡啶、三乙胺等三級胺。相對於所使用的脫水劑1莫耳，脫水閉環催化劑的使用量優選為設為0.01莫耳～10莫耳。作為脫水閉環反應中所使用的有機溶媒，可列舉作為聚醯胺酸的合成中所使用的有機溶媒而例示的有機溶媒。脫水閉環反應的反應溫度優選為0℃～180℃，更優選為10℃～150℃。反應時間優選為1.0小時～120小時，更優選為2.0小時～30小時。
如此，可獲得含有聚醯亞胺的反應溶液。所述反應溶液可直接提供給液晶配向劑的製備，也可自反應溶液中去除脫水劑及脫水閉環催化劑後再提供給液晶配向劑的製備，也可將聚醯亞胺分離後再提供給液晶配向劑的製備，或者也可將所分離的聚醯亞胺精製後再提供給液晶配向劑的製備。這些精製操作可依照公知的方法來進行。此外，聚醯亞胺也可通過聚醯胺酸酯的醯亞胺化而獲得。
（聚醯胺酸酯） 在第一聚合物[A]為聚醯胺酸酯的情況下，聚醯胺酸酯例如可利用如下方法等而獲得：[I]使通過所述合成反應而獲得的聚醯胺酸與酯化劑反應的方法；[II]使四羧酸二酯與二胺反應的方法；[III]使四羧酸二酯二鹵化物與二胺反應的方法。
再者，在本說明書中，所謂「四羧酸二酯」，是指四羧酸所具有的4個羧基中的2個被酯化且其餘的2個為羧基的化合物。所謂「四羧酸二酯二鹵化物」，是指四羧酸所具有的4個羧基中的2個被酯化且其餘的2個被鹵化的化合物。
作為方法[I]中所使用的酯化劑，例如可列舉：含羥基的化合物、縮醛系化合物、鹵化物、含環氧基的化合物等。作為這些的具體例，含羥基的化合物例如可列舉：甲醇、乙醇、丙醇等醇類，苯酚、甲酚等酚類等；縮醛系化合物例如可列舉：N,N-二甲基甲醯胺二乙基縮醛、N,N-二乙基甲醯胺二乙基縮醛等；鹵化物例如可列舉：溴甲烷、溴乙烷、溴代十八烷、氯甲烷、氯代十八烷、1,1,1-三氟-2-碘乙烷等；含環氧基的化合物例如可列舉：環氧丙烷等。
方法[II]中所使用的四羧酸二酯例如可通過如下方式而獲得：使用甲醇或乙醇等醇類，對聚醯胺酸的合成中所例示的四羧酸二酐進行開環。再者，方法[II]中，作為酸衍生物，可僅使用四羧酸二酯，也可並用四羧酸二酐。作為所使用的二胺，可列舉聚醯胺酸的合成中所例示的二胺。 方法[II]的反應優選為在有機溶媒中、在適當的脫水催化劑的存在下進行。作為有機溶媒，可列舉作為聚醯胺酸的合成中所使用的有機溶媒而例示的有機溶媒。作為脫水催化劑，例如可列舉：4-(4,6-二甲氧基-1,3,5-三嗪-2-基)-4-甲基嗎啉鎓鹵化物、羰基咪唑、磷系縮合劑等。此時的反應溫度優選為-20℃～150℃，更優選為0℃～100℃。反應時間優選為0.1小時～24小時，更優選為0.5小時～12小時。
方法[III]中所使用的四羧酸二酯二鹵化物例如可通過如下方式而獲得：使以所述方式獲得的四羧酸二酯與亞硫醯氯等適當的氯化劑反應。再者，方法[III]中，作為酸衍生物，可僅使用四羧酸二酯二鹵化物，也可並用四羧酸二酐。作為所使用的二胺，可列舉聚醯胺酸的合成中所例示的二胺。
方法[III]的反應優選為在有機溶媒中、在適當的鹼的存在下進行。作為有機溶媒，可列舉作為聚醯胺酸的合成中所使用的有機溶媒而例示的有機溶媒。作為鹼，例如可優選地使用：吡啶、三乙胺等三級胺；氫化鈉、氫化鉀、氫氧化鈉、氫氧化鉀、鈉、鉀等鹼金屬類等。此時的反應溫度優選為-20℃～150℃，更優選為0℃～100℃。反應時間優選為0.1小時～24小時，更優選為0.5小時～12小時。
液晶配向劑中所含的聚醯胺酸酯可僅具有醯胺酸酯結構，也可為醯胺酸結構與醯胺酸酯結構並存的部分酯化物。再者，將聚醯胺酸酯溶解而成的反應溶液可直接提供給液晶配向劑的製備，也可將反應溶液中所含的聚醯胺酸酯分離後再提供給液晶配向劑的製備，或者也可將所分離的聚醯胺酸酯精製後再提供給液晶配向劑的製備。聚醯胺酸酯的分離及精製可依照公知的方法來進行。
（溶液黏度及重量平均分子量） 以所述方式獲得的聚醯胺酸、聚醯胺酸酯及聚醯亞胺優選為在將其製成濃度為10質量%的溶液時，顯示出10 mPa·s～800 mPa·s的溶液黏度者，更優選為顯示出15 mPa·s～500 mPa·s的溶液黏度者。再者，聚合物的溶液黏度（mPa·s）是使用E型旋轉黏度計在25℃下對如下聚合物溶液進行測定而得的值，所述聚合物溶液是使用所述聚合物的良溶媒（例如，γ-丁內酯、N-甲基-2-吡咯烷酮等）製備而成的濃度為10質量%的聚合物溶液。
以所述方式獲得的聚醯胺酸、聚醯胺酸酯及聚醯亞胺的利用凝膠滲透色譜法（Gel Permeation Chromatography，GPC）來測定的聚苯乙烯換算的重量平均分子量（Mw）優選為1,000～500,000，更優選為2,000～300,000。分子量分布（Mw/Mn）優選為7以下，更優選為5以下。
·第二聚合物[B] 第二聚合物[B]所具有的光配向性基可使用與所述第一聚合物所具有的光配向性基的具體例相同的基。尤其，就具有高的配向能力的方面及容易導入至聚合物的方面而言，優選為含肉桂酸結構的基。
第二聚合物[B]只要為與聚醯胺酸、聚醯亞胺及聚醯胺酸酯不同的聚合物，則並無限定，優選為選自由聚有機矽氧烷、苯乙烯-順丁烯二醯亞胺系共聚物、以及(甲基)丙烯酸系聚合物所組成的群組中的至少一種。以下，分別對聚有機矽氧烷、苯乙烯-順丁烯二醯亞胺系共聚物、以及(甲基)丙烯酸系聚合物進行說明。
（聚有機矽氧烷） 在第二聚合物[B]為具有光配向性基的聚有機矽氧烷（以下，也稱為「聚有機矽氧烷[A]」）的情況下，合成聚有機矽氧烷[A]的方法並無特別限定，就簡便且可提高光配向性基的導入率的方面而言，優選為利用如下方法：將含環氧基的烷氧基矽烷、或含環氧基的烷氧基矽烷與其他矽烷化合物的混合物加以水解縮合而獲得含環氧基的聚有機矽氧烷，繼而，使所獲得的含環氧基的聚有機矽氧烷與具有光配向性基的羧酸（以下，也稱為「特定羧酸」）反應。
含環氧基的聚有機矽氧烷例如可通過對水解性的矽烷化合物進行水解、縮合而獲得。作為所使用的矽烷化合物，只要顯示出水解性，則並無特別限制，例如可列舉：四烷氧基矽烷、苯基三烷氧基矽烷、二烷基二烷氧基矽烷、單烷基三烷氧基矽烷、巰基烷基三烷氧基矽烷、脲基烷基三烷氧基矽烷、氨基烷基三烷氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三烷氧基矽烷、2-(3,4-環氧環己基)乙基三烷氧基矽烷、3-(3,4-環氧環己基)丙基三烷氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯基氧基丙基三烷氧基矽烷、乙烯基三烷氧基矽烷、對苯乙烯基三烷氧基矽烷、三甲氧基矽烷基丙基琥珀酸酐等。矽烷化合物可單獨使用這些的一種或組合使用兩種以上。
矽烷化合物的水解、縮合反應是通過如下方式而進行：使如上所述的矽烷化合物的一種或兩種以上與水優選為在適當的催化劑及有機溶媒的存在下反應。在水解、縮合反應時，相對於矽烷化合物（合計量）1莫耳，水的使用比例優選為1莫耳～30莫耳。作為催化劑，例如可列舉：酸、鹼金屬化合物、有機鹼、鈦化合物、鋯化合物等。催化劑的使用量根據催化劑的種類、溫度等反應條件等而不同，應適宜設定，例如相對於矽烷化合物的合計量，優選為0.05倍莫耳～1倍莫耳。作為反應中所使用的有機溶媒，例如可列舉：烴、酮、酯、醚、醇等。這些中，優選為使用非水溶性或難水溶性的有機溶媒。相對於反應中所使用的矽烷化合物的合計100質量份，有機溶媒的使用比例優選為10質量份～1,000質量份。
所述水解、縮合反應例如優選為通過油浴等而進行加熱（例如，加熱至40℃～130℃）來實施。加熱時間優選為設為0.5小時～8小時。在反應結束後，視需要利用水對自反應液分取出的有機溶媒層進行清洗，並利用乾燥劑對有機溶媒層進行乾燥後，去除溶媒，由此可獲得目標聚有機矽氧烷。再者，聚有機矽氧烷的合成方法並不限於所述水解、縮合反應，例如也可利用使水解性矽烷化合物在草酸及醇的存在下進行反應的方法等而進行。
繼而，使所獲得的含環氧基的聚有機矽氧烷與特定羧酸反應。由此，含環氧基的聚有機矽氧烷所具有的環氧基與羧酸反應而獲得聚有機矽氧烷[A]。
特定羧酸只要具有光配向性基，則並無特別限定，優選為具有含肉桂酸結構的基的羧酸。作為此種特定羧酸，例如可列舉在所述式（cn-1）及所述式（cn-2）分別所表示的基的X1 為氧原子的基中的鍵結鍵的部分鍵結有氫原子的羧酸等。再者，特定羧酸可單獨使用一種或組合使用兩種以上。
在含環氧基的聚有機矽氧烷與特定羧酸的反應時，也可使用不具有光配向性基的羧酸（其他羧酸）。所使用的其他羧酸並無特別限制，可優選地使用具有聚合性基的羧酸（以下，也稱為「含聚合性基的羧酸」），可更適宜地使用所述聚合性基為(甲基)丙烯醯基的羧酸。在含環氧基的聚有機矽氧烷與特定羧酸的反應時，通過並用含聚合性基的羧酸，可獲得光學各向異性膜與液晶配向膜的剝離性更良好的液晶配向膜，就此方面而言適宜。作為聚合性基的具體例，可應用與聚合物[A]可具有的聚合性基相關的所述說明。聚有機矽氧烷[A]優選為至少具有環氧基，更優選為具有(甲基)丙烯醯基與環氧基。與含環氧基的聚有機矽氧烷進行反應的羧酸也可為羧酸酐。
作為含聚合性基的羧酸的具體例，例如可列舉：(甲基)丙烯酸、順丁烯二酸、富馬酸、檸康酸、中康酸、衣康酸、ω-羧基-聚己內酯單(甲基)丙烯酸酯、鄰苯二甲酸單羥基乙基(甲基)丙烯酸酯等不飽和羧酸；偏苯三甲酸酐、順丁烯二酸酐、衣康酸酐、檸康酸酐、順式-1,2,3,4-四氫鄰苯二甲酸酐等不飽和多元羧酸酐等。含聚合性基的羧酸可單獨使用這些的一種或組合使用兩種以上。作為其他羧酸，除含聚合性基的羧酸以外，例如也可使用丙酸、苯甲酸、甲基苯甲酸、具有垂直配向性基的羧酸等。
在含環氧基的聚有機矽氧烷與羧酸的反應時，就使所述反應充分進行且減少未反應的羧酸的量的觀點而言，相對於聚有機矽氧烷所具有的環氧基的合計1莫耳，羧酸的使用比例優選為設為0.001莫耳～1.5莫耳，就獲得光學各向異性膜與液晶配向膜的剝離性更良好的液晶配向膜的觀點而言，更優選為設為0.01莫耳以上且未滿1.0莫耳，進而更優選為設為0.1莫耳～0.8莫耳。在所述反應時，通過相對於聚有機矽氧烷所具有的環氧基的合計1莫耳而將羧酸的使用比例設為未滿1莫耳，可獲得具有光配向性基及環氧基的聚有機矽氧烷[A]，就此方面而言優選。就可進一步提高液晶配向膜與光學各向異性膜的剝離性的方面而言，聚有機矽氧烷[A]優選為在側鏈具有環氧基。
就使液晶配向膜12的液晶配向性良好的觀點而言，相對於反應中所使用的羧酸的總量，特定羧酸的使用比例（在使用兩種以上的情況下為其合計量）優選為設為10莫耳%以上，更優選為設為20莫耳%以上。在使用含聚合性基的羧酸的情況下，相對於反應中所使用的羧酸的總量，含聚合性基的羧酸的使用比例優選為設為1莫耳%以上，更優選為設為3莫耳%～50莫耳%，進而更優選為設為5莫耳%～30莫耳%。
含環氧基的聚有機矽氧烷與羧酸的反應優選為在催化劑及有機溶媒的存在下進行。作為催化劑，優選為使用三級有機胺或者四級有機胺。相對於含環氧基的聚有機矽氧烷100質量份，催化劑的使用比例優選為0.1質量份～20質量份。作為所使用的有機溶媒，就原料及產物的溶解性以及產物的精製的容易性的觀點而言，優選為設為選自由醚、酯及酮所組成的群組中的至少一種。作為特別優選的溶媒的具體例，可列舉：2-丁酮、2-己酮、甲基異丁基酮及乙酸丁酯等。所述有機溶媒優選為以固體成分濃度（反應溶液中的溶媒以外的成分的合計質量相對於溶液的總質量所占的比例）成為5質量%～50質量%的比例來使用。反應溫度優選為0℃～200℃，反應時間優選為0.1小時～50小時。在反應結束後，優選為利用水對自反應液分取出的有機溶媒層進行清洗。
關於聚有機矽氧烷[A]，利用凝膠滲透色譜法（GPC）來測定的聚苯乙烯換算的重量平均分子量（Mw）優選為處於100～50,000的範圍內，更優選為處於200～10,000的範圍內。
（苯乙烯-順丁烯二醯亞胺系共聚物） 在第二聚合物[B]為具有光配向性基的苯乙烯-順丁烯二醯亞胺系共聚物（以下，也稱為「聚合物[As]」）的情況下，合成聚合物[As]的方法並無特別限定。聚合物[As]也可進而具有聚合性基。聚合物[As]所具有的聚合性基優選為可通過光或熱而在相同或不同的分子間形成共價鍵的基，例如可列舉：(甲基)丙烯醯基、乙烯基、乙烯基苯基、乙烯基醚基、烯丙基、乙炔基、烯丙基氧基、環狀醚基、下述式（22）～式（25）分別所表示的基等。再者，在下述式中，作為R12 ～R15 的二價有機基，可列舉碳數1～20的二價烴基、在所述二價烴基的碳-碳鍵間具有-O-、-CO-、-COO-等的基等。這些中，聚合物[As]所具有的聚合性基優選為(甲基)丙烯醯基或環氧基，更優選為環氧基。 [化5]
Figure 02_image009
（式（22）～式（25）中，R12 ～R14 分別獨立地為單鍵或二價有機基，R15 為二價有機基；「*」表示鍵結鍵）
聚合物[As]可僅含有源自具有苯乙烯基的單量體（以下，也稱為「苯乙烯系化合物」）的結構單元、與源自具有順丁烯二醯亞胺基的單量體（以下，也稱為「順丁烯二醯亞胺系化合物」）的結構單元，也可進而含有源自苯乙烯系化合物及順丁烯二醯亞胺系化合物以外的單量體的結構單元。相對於苯乙烯-順丁烯二醯亞胺系共聚物的所有結構單元，源自苯乙烯系化合物的結構單元的含有比例優選為2莫耳%～80莫耳%，更優選為5莫耳%～70莫耳%。另外，相對於苯乙烯-順丁烯二醯亞胺系共聚物的所有結構單元，源自順丁烯二醯亞胺系化合物的結構單元的含有比例優選為2莫耳%～80莫耳%，更優選為5莫耳%～70莫耳%。
作為苯乙烯系化合物的具體例，例如可列舉：苯乙烯、甲基苯乙烯、二乙烯基苯、3-乙烯基苯甲酸、4-乙烯基苯甲酸、3-(縮水甘油基氧基甲基)苯乙烯、4-(縮水甘油基氧基甲基)苯乙烯、4-縮水甘油基-α-甲基苯乙烯等。作為順丁烯二醯亞胺系化合物，例如可列舉：N-甲基順丁烯二醯亞胺、N-環己基順丁烯二醯亞胺、N-苯基順丁烯二醯亞胺、3-(2,5-二氧代-3-吡咯啉-1-基)苯甲酸、4-(2,5-二氧代-3-吡咯啉-1-基)苯甲酸、4-(2,5-二氧代-3-吡咯啉-1-基)苯甲酸甲酯、下述式（m3-1）～式（m3-5）分別所表示的含光配向性基的化合物等。 [化6]
Figure 02_image011
再者，作為苯乙烯系化合物、順丁烯二醯亞胺系化合物，可單獨使用這些的一種或組合使用兩種以上。
聚合物[As]可通過使用苯乙烯系化合物及順丁烯二醯亞胺系化合物的聚合而獲得。所述聚合優選為在聚合起始劑的存在下且在有機溶媒中進行。作為所使用的聚合起始劑，例如優選為2,2'-偶氮雙(異丁腈)、2,2'-偶氮雙(2,4-二甲基戊腈)、2,2'-偶氮雙(4-甲氧基-2,4-二甲基戊腈)等偶氮化合物。相對於反應中所使用的所有單體100質量份，聚合起始劑的使用比例優選為設為0.01質量份～30質量份。作為所使用的有機溶媒，例如可列舉：醇、醚、酮、醯胺、酯、烴化合物等。此時，反應溫度優選為設為30℃～120℃，反應時間優選為設為1小時～36小時。有機溶媒的使用量（a）優選為設為反應中所使用的單體的合計量（b）相對於反應溶液的總體量（a+b）而成為0.1質量%～60質量%的量。
就可進一步提高液晶配向膜與光學各向異性膜的剝離性的方面而言，聚合物[As]優選為具有環氧基、通過加熱而與環氧基反應的官能基、以及光配向性基的苯乙烯-順丁烯二醯亞胺系共聚物。作為通過加熱而與環氧基反應的官能基，就保存穩定性高且與環氧基的反應性高的方面而言，優選為羧基或保護羧基。 在聚合物[As]具有環氧基、以及通過加熱而與環氧基反應的官能基的情況下，相對於聚合物[As]的合成中所使用的單量體的總量，聚合物[As]中的環氧基的含有比例優選為1莫耳%～60莫耳%，更優選為10莫耳%～50莫耳%。另外，通過加熱而與環氧基反應的官能基的含有比例優選為1莫耳%～90莫耳%，更優選為10莫耳%～80莫耳%。
關於聚合物[As]，利用GPC來測定的聚苯乙烯換算的重量平均分子量（Mw）優選為1,000～300,000，更優選為2,000～100,000。Mw與利用GPC來測定的聚苯乙烯換算的數量平均分子量（Mn）的比所表示的分子量分布（Mw/Mn）優選為10以下，更優選為8以下。
（(甲基)丙烯酸系聚合物） 在第二聚合物[B]為具有光配向性基的(甲基)丙烯酸系聚合物（以下，也稱為「聚合物[Am]」）的情況下，合成聚合物[Am]的方法並無特別限定。聚合物[Am]也可進而具有聚合性基。
聚合物[Am]優選為在側鏈具有環氧基作為聚合性基。此種聚合物[Am]例如可利用如下方法而獲得：使包含具有環氧基的(甲基)丙烯酸系化合物的單量體在聚合起始劑的存在下進行聚合，繼而，使所獲得的聚合物（以下，也稱為「含環氧基的聚(甲基)丙烯酸酯」）與含光配向性基的羧酸反應。再者，關於合成反應中的各種條件，可應用聚合物[As]的說明。
作為含環氧基的(甲基)丙烯酸系單量體，例如可列舉具有環氧基的不飽和羧酸酯，作為其具體例，例如可列舉：(甲基)丙烯酸縮水甘油酯、α-乙基丙烯酸縮水甘油酯、(甲基)丙烯酸3,4-環氧丁酯、(甲基)丙烯酸3,4-環氧環己基甲酯、(甲基)丙烯酸6,7-環氧庚酯、丙烯酸4-羥基丁基縮水甘油醚、(甲基)丙烯酸(3-乙基氧雜環丁烷-3-基)甲酯等。
在所述聚合時，作為含環氧基的(甲基)丙烯酸系單量體以外的其他單量體，例如可與含環氧基的(甲基)丙烯酸系單量體一起並用(甲基)丙烯酸、順丁烯二酸、乙烯基苯甲酸、(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸烯丙酯、(甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸苄基酯、(甲基)丙烯酸-2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸四氫糠基酯、(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、苯乙烯、甲基苯乙烯、N-甲基順丁烯二醯亞胺、N-環己基順丁烯二醯亞胺、N-苯基順丁烯二醯亞胺等。再者，其他單量體可單獨使用這些的一種，也可組合使用兩種以上。
關於聚合物[Am]，利用GPC來測定的聚苯乙烯換算的數量平均分子量（Mn）優選為250～500,000，更優選為500～100,000，進而更優選為1,000～50,000。
作為第二聚合物[B]，就可使光學膜的剝離性及轉印後的光學膜的透明性更良好的方面而言，優選為聚有機矽氧烷。 相對於液晶配向劑中所含的聚合物成分的合計100質量份，第二聚合物[B]的含有比例優選為設為5質量份以上，更優選為設為5質量份～90質量份，進而更優選為設為10質量份～80質量份。再者，作為理由之一，可推測：通過第二聚合物[B]的主骨架為所述任一者而液晶配向膜對於光學膜的黏接性適度變弱，由此可使光學膜的剝離性良好。
關於本實施形態的液晶配向劑，就獲得可使與光學膜的剝離性、透明性及液晶配向性更良好的液晶配向膜的觀點而言，第一聚合物[A]與第二聚合物[B]的任一者或兩者也可具有聚合性基。在此情況下，光學膜相對於液晶配向膜的剝離性、透明性及液晶配向性的改善效果高而優選。再者，作為在液晶配向劑中的成分具有聚合性基時所述效果進一步變高的理由，推測為：通過聚合性基所引起的分子間或分子內的交聯而液晶配向膜的硬度變高，而且液晶配向膜對於支撐體的黏接性提高，由此將光學各向異性膜自液晶配向膜完美地剝離，結果，光學各向異性膜的配向限制力及透明性變高。
作為聚合性基，優選為可通過光或熱而在相同或不同的分子間形成共價鍵的基，例如可列舉：(甲基)丙烯醯基、乙烯基、乙烯基苯基、亞乙烯基、乙烯基氧基（CH2 =CH-O-）、順丁烯二醯亞胺基、烯丙基、乙炔基、烯丙基氧基、環狀醚基（氧雜環丁基、氧雜環丙基等）等。這些中，就對於光的反應性高的方面而言，優選為(甲基)丙烯醯基及環氧基。再者，(甲基)丙烯醯基為包含丙烯醯基及甲基丙烯醯基的含義，環氧基為包含氧雜環丙基及氧雜環丁基的含義。相對於構成第一聚合物[A]及第二聚合物[B]的單量體單元的合計量，聚合性基的含有比例優選為1莫耳%以上，更優選為2莫耳%以上。另外，相對於構成第一聚合物[A]及第二聚合物[B]的單量體單元的合計量，聚合性基的含有比例優選為50莫耳%以下，更優選為40莫耳%以下。
作為第一聚合物[A]、第二聚合物[B]的優選使用比例，相對於聚合物[B]100質量份，聚合物[A]的使用量優選為100質量份以上，更優選為150質量份以上，進而更優選為200質量份以上。另外，相對於聚合物[B]100質量份的聚合物[A]的使用量優選為100,000質量份以下，更優選為5,000質量份以下，進而更優選為3,000質量份以下。
·其他成分 本實施形態的液晶配向劑視需要也可含有第一聚合物[A]、第二聚合物[B]以外的其他成分。作為所述其他成分，例如可列舉與第一聚合物[A]及第二聚合物[B]不同的聚合物（以下，也稱為「其他聚合物」）、硬化催化劑、硬化促進劑等。
（其他聚合物） 其他聚合物並無特別限制，例如可列舉：為將聚醯胺酸、聚醯胺酸酯、聚醯亞胺、聚酯、聚醯胺、纖維素衍生物、聚縮醛、聚苯乙烯衍生物、苯乙烯-順丁烯二醯亞胺系共聚物、(甲基)丙烯酸系聚合物等作為主骨架的聚合物且不具有光配向性基的聚合物。其他聚合物更優選為其主鏈為聚醯胺酸、聚醯胺酸酯、聚醯亞胺或(甲基)丙烯酸系聚合物。再者，作為其他聚合物，可單獨使用一種，也可組合使用兩種以上。在調配其他聚合物的情況下，相對於第一聚合物[A]與第二聚合物[B]以及其他聚合物的合計量，其他聚合物的使用比例優選為90質量%以下，更優選為80質量%以下，進而更優選為50質量%以下，特別優選為20質量%以下。
（硬化催化劑） 硬化催化劑為具有對於環氧結構間的交聯反應而言的催化作用的成分，且以促進所述交聯反應為目的而含有於液晶配向劑中。硬化催化劑優選為金屬螯合物化合物，優選為使用選自鋁、鈦及鋯中的金屬的乙醯丙酮絡合物或乙醯乙酸絡合物。具體而言，例如可列舉：二異丙氧基乙基乙醯乙酸酯鋁、三(乙醯基丙酮酸)鋁、三(乙基乙醯乙酸酯)鋁、二異丙氧基雙(乙基乙醯乙酸酯)鈦、二異丙氧基雙(乙醯基丙酮酸)鈦、三-正丁氧基乙基乙醯乙酸酯鋯、二-正丁氧基雙(乙基乙醯乙酸酯)鋯等。相對於液晶配向劑中的聚合物成分的合計100質量份，金屬螯合物化合物的使用比例優選為0.1質量份～50質量份，更優選為0.5質量份～30質量份。
（硬化促進劑） 硬化促進劑是以強化硬化催化劑的催化作用並促進環氧結構間的交聯反應為目的而含有於液晶配向劑中的成分。作為硬化促進劑，例如可使用具有苯酚基、矽烷醇基、硫醇基、磷酸基、磺酸基、羧基、羧酸酐基等的化合物。作為硬化促進劑的具體例，例如可列舉：氰基苯酚、硝基苯酚、甲氧基苯氧基苯酚、硫代苯氧基苯酚、4-苄基苯酚、三甲基矽烷醇、三乙基矽烷醇、1,1,3,3-四苯基-1,3-二矽氧烷二醇、1,4-雙(羥基二甲基矽烷基)苯、三苯基矽烷醇、三(對甲苯基)矽烷醇、二苯基矽烷二醇、偏苯三甲酸等。相對於液晶配向劑中的聚合物成分的合計100質量份，硬化促進劑的使用比例優選為30質量份以下，更優選為0.1質量份～20質量份。
再者，液晶配向劑也可在不妨礙本發明的目的及效果的範圍內含有所述以外的成分。作為所述成分，例如可列舉：在分子內具有至少一個環氧基的化合物、官能性矽烷化合物、表面活性劑、二氧化矽粒子、填充劑、消泡劑、光增感劑、分散劑、抗氧化劑、密接助劑、抗靜電劑、抗菌劑、紫外線吸收劑等。再者，這些的調配比例可根據所調配的各化合物而在不妨礙本發明的效果的範圍內適宜設定。
（溶劑） 液晶配向劑是以第一聚合物[A]、第二聚合物[B]及任意使用的其他成分優選為分散或溶解於適當的溶媒中而成的液狀的組成物的形式製備。
所使用的溶媒優選為有機溶媒。作為溶媒，可適宜地使用醇、醚、酮、醯胺、酯、烴等。其中，優選為使用選自多元醇的部分酯、多元醇醚、醚、酮及酯中的一種以上的溶劑（以下，也稱為「A溶劑」）。具體而言，作為多元醇的部分酯，可優選地使用丙二醇單甲醚乙酸酯；作為多元醇醚，可優選地使用選自丙二醇單甲醚及乙二醇單丁醚（丁基溶纖劑）中的一種以上；作為醚，可優選地使用選自二乙二醇乙基甲基醚及四氫呋喃中的一種以上；作為酮，可優選地使用選自甲基乙基酮、環戊酮及環己酮中的一種以上；作為酯，可優選地使用選自乙酸乙酯、乙酸正丁酯、乙酸異丁酯、乙酸叔丁酯、乙醯乙酸乙酯及丙二醇單甲醚乙酸酯中的一種以上。
在製備液晶配向劑時，作為溶媒，可單獨使用所述A溶劑，也可同時使用A溶劑及其他溶劑（以下，也稱為「B溶劑」）。作為B溶劑，可列舉非質子性極性溶媒，例如可列舉：N-甲基-2-吡咯烷酮、N-乙基-2-吡咯烷酮、γ-丁內酯、1,2-二甲基-2-咪唑烷酮、N,N-二甲基甲醯胺等。B溶劑可單獨使用一種或組合使用兩種以上。
所使用的A溶劑及B溶劑的使用比例可根據聚合物相對於溶劑的溶解性而適宜選擇。具體而言，相對於液晶配向劑的製備中所使用的溶劑的合計量，A溶劑的使用比例優選為設為5質量%以上，更優選為設為10質量%以上。相對於液晶配向劑的製備中所使用的溶劑的合計量，B溶劑的使用比例優選為設為95質量%以下，更優選為設為90質量%以下。另外，相對於液晶配向劑的製備中所使用的溶劑的合計量，B溶劑的使用比例優選為設為5質量%以上，更優選為設為10質量%以上。
就使液晶配向劑的塗布性、及所形成的塗膜的膜厚適度的觀點而言，溶劑的使用比例優選為設為液晶配向劑的固體成分濃度（液晶配向劑中的溶媒以外的所有成分的合計質量在聚合物組成物的總質量中所占的比例）成為0.2質量%～10質量%的比例，更優選為設為成為3質量%～10質量%的比例。
＜積層體及其製造方法＞ 如圖1中的（a）至（c）所示，本實施形態的積層體10是依次積層支撐體11、液晶配向膜12及光學膜13而成。光學膜13為包含液晶化合物的薄膜，可為包含單層的薄膜，也可為包含多層的薄膜。作為光學膜13為多層結構時的例子，例如可列舉：延遲（retardation）相互不同的兩個以上的液晶層積層而成的多層結構；在液晶層與液晶層之間介隔存在其他層（例如，黏接層或黏合層等）而成的多層結構等。積層體10例如可利用包括以下步驟1～步驟3的方法而製造。
（步驟1：塗膜的形成） 首先，在支撐體11上塗布液晶配向劑，優選為對塗布面進行加熱，由此在支撐體11上形成塗膜。作為支撐體11，可優選地使用透明的樹脂膜。具體而言，例如可列舉：包含醯化纖維素、聚對苯二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚碸、聚醚碸、聚醚醚酮、聚醯胺、聚醯亞胺、聚(甲基)丙烯酸酯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚碳酸酯、環狀聚烯烴等合成樹脂的膜。這些中，支撐體11優選為由三乙醯纖維素、聚對苯二甲酸乙二酯、聚(甲基)丙烯酸酯、聚碳酸酯或聚醚醚酮的樹脂材料形成。由這些樹脂材料形成的支撐體11對於在含有第一聚合物[A]與第二聚合物[B]的液晶配向劑的製備時所適宜使用的溶劑（僅A溶劑、或A溶劑與B溶劑的混合溶媒）的耐性適度，且可使形成於支撐體11上的液晶配向膜對支撐體11的密接性與液晶配向性更良好，就此方面而言優選。針對所使用的支撐體11，為了使支撐體11的表面與液晶配向膜12的密接性更良好，也可對形成液晶配向膜12的面實施皂化處理等現有公知的前處理。
液晶配向劑對支撐體11的塗布可利用適宜的塗布方法。具體而言，例如可採用：輥塗布機法、旋轉器法、噴墨印刷法、棒塗布機法、擠出模（extrusion die）法、直接凹版塗布機法、腔室刮刀塗布機法、膠印凹版塗布機法、含浸塗布機法、MB塗布機法等。在液晶配向劑的塗布後，優選為對塗布面進行加熱（烘烤）。此時的加熱溫度優選為40℃～150℃，更優選為80℃～140℃。加熱時間優選為0.1分鐘～15分鐘，更優選為1分鐘～10分鐘。形成於支撐體11上的塗膜的膜厚優選為1 nm～1 μm，更優選為5 nm～0.5 μm。由此，成為液晶配向膜12的塗膜形成於支撐體11上。
（步驟2：光配向處理） 繼而，通過對以所述方式形成於基板上的塗膜照射光而對塗膜賦予液晶配向能力，從而形成液晶配向膜12。此處，作為照射光，例如可列舉包含150 nm～800 nm的波長的光的紫外線、可見光線等。這些中，優選為包含300 nm～400 nm的波長的光的紫外線。照射光可為偏光，也可為非偏光。作為偏光，優選為使用包含直線偏光的光。關於光的照射，在所使用的光為偏光的情況下，可自垂直的方向對基板面進行照射，也可自傾斜方向對基板面進行照射，或者也可將這些組合來進行。在照射非偏光的情況下，需要自傾斜的方向對基板面進行照射。
作為所使用的光源，例如可列舉：低壓水銀燈、高壓水銀燈、氘燈、金屬鹵化物燈、氬共振燈、氙燈、水銀-氙燈（Hg-Xe燈）等。偏光可通過將這些光源與例如濾光器、衍射光柵等並用的方法等而獲得。光的照射量優選為設為0.1 mJ/cm2 ～1,000 mJ/cm2 ，更優選為設為1 mJ/cm2 ～500 mJ/cm2 。
（步驟3：光學膜的形成） 繼而，在以所述方式進行光照射後的塗膜（液晶配向膜12）上塗布含有聚合性液晶化合物的液晶組成物並加以硬化。由此，在液晶配向膜12的表面上形成作為具有光學功能的轉印膜的光學膜13。此處所使用的聚合性液晶化合物為通過加熱及光照射中的至少任一處理而聚合的液晶化合物。作為聚合性液晶化合物所具有的聚合性基，例如可列舉(甲基)丙烯醯基、乙烯基、乙烯基苯基、烯丙基等，優選為(甲基)丙烯醯基。
作為聚合性液晶化合物，只要為具有聚合性官能基的液晶化合物即可，可使用現有公知者。具體而言，例如可列舉非專利文獻1（《可UV硬化的液晶與其應用》、液晶、第3卷第1號（1999年）、pp34～42）中所記載的向列液晶。在此情況下，優選為具有(甲基)丙烯醯基與液晶原（mesogen）骨架的液晶化合物。另外，也可為膽固醇型液晶、盤狀液晶（discotic liquid crystal）、添加有手性劑的扭轉向列配向型液晶等。在使用聚合性液晶化合物來形成作為光學膜13的光學各向異性膜的情況下，可使用多種液晶化合物的混合物，也可進而使用含有公知的聚合起始劑或適當的溶媒、聚合性單體、表面活性劑等的組成物。在所形成的液晶配向膜12上塗布聚合性液晶化合物時，例如可採用棒塗布機法、輥塗布機法、旋轉器法、印刷法、噴墨法等適宜的塗布方法。
液晶組成物也可同時含有聚合性液晶化合物以及色素。通過使用含有色素的液晶組成物，可形成具有偏光功能的各向異性色素膜作為光學膜13。色素為吸收可見光區域（380 nm～780 nm）的至少一部分波長的化合物，可優選地使用二色性色素。
色素並無特別限定，可使用公知的化合物。作為色素的具體例，可列舉：偶氮系色素、萘醌系色素、蒽醌系色素、花青系色素、酞菁系色素、二苯乙烯（stilbene）系色素、苝系色素、噁嗪系色素、吖啶系色素、靛藍系色素、聚碘等。這些中，就耐光性優異、且二色性高的方面而言，優選為偶氮系色素或蒽醌系色素，特別優選為偶氮系色素（例如，雙偶氮化合物、三偶氮化合物、四偶氮化合物等）。再者，作為公知的色素化合物，例如可列舉日本專利特開平1-105204號公報、日本專利特開2012-083734號公報、日本專利特開2014-095899號公報、日本專利特開2017-025317號公報中記載的二色性色素等。再者，作為色素，可單獨使用一種，也可並用兩種以上。
在使色素含有於液晶組成物中的情況下，相對於液晶組成物的總量，色素的含有比例優選為0.01質量%以上，更優選為0.05質量%以上。另外，相對於液晶組成物的總量，色素的含有比例優選為30質量%以下，更優選為20質量%以下，進而更優選為10質量%以下。若色素為0.05質量%以上，則可獲得充分發揮偏光功能的光學膜，若為30質量%以下，則可減少由過量的色素引起的配向能力降低的影響，就此方面而言優選。
繼而，針對以所述方式形成的聚合性液晶化合物的塗膜，實施選自加熱及光照射中的一種以上的處理，由此使所述塗膜硬化而形成液晶層（光學膜13）。就可獲得良好的配向的方面而言，優選為重疊地進行這些處理。塗膜的加熱溫度可根據所使用的聚合性液晶化合物的種類而適宜選擇。例如，在使用默克（Merck）公司製造的RMS03-013C的情況下，優選為在40℃～80℃的範圍的溫度下進行加熱。加熱時間優選為0.5分鐘～5分鐘。作為對於塗膜的照射光，可優選地使用具有200 nm～500 nm的範圍的波長的非偏光的紫外線。作為光的照射量，優選為設為50 mJ/cm2 ～10,000 mJ/cm2 ，更優選為設為100 mJ/cm2 ～5,000 mJ/cm2 。再者，對於塗膜的偏光放射線的照射可自規定的偏光方向僅進行一次，也可對塗膜照射多次偏光方向（入射方向）不同的放射線。
作為所形成的光學膜13的厚度，可根據所期望的光學特性而適宜設定。例如，作為相位差膜，在製造波長540 nm的可見光的1/2波長板的情況下，選擇如作為相位差膜的光學膜13的相位差成為240 nm～300 nm般的厚度，若為1/4波長板，則選擇如相位差成為120 nm～150 nm般的厚度。可獲得目標相位差的光學膜13的厚度根據所使用的聚合性液晶化合物的光學特性而不同。例如，在使用默克（Merck）製造的RMS03-013C的情況下，用以製造1/4波長板的厚度為0.6 μm～1.5 μm的範圍。如此，獲得積層體10。再者，在光學膜13為多層結構的情況下，所述光學膜13例如可通過反復進行聚合性液晶化合物的塗布與硬化處理而獲得。
＜光學補償膜的形成方法＞ 根據積層體10，將積層體10所具有的光學膜13轉印於被黏附體21（參照圖1的（b））上，由此可在所述被黏附體21上形成作為轉印膜23的光學膜（參照圖1的（c））。具體而言，首先，以所述方式獲得積層體10（參照圖1的（a）），繼而，將積層體10的光學膜13側的面與被黏附體21的其中一面貼合（參照圖1的（b））。此時，也可在積層體10的光學膜13側的面、及被黏附體21的面的至少一者上形成黏接層22，並經由黏接層22將積層體10與被黏附體21貼合。繼而，將支撐體11自被黏附體21分離。由此，在液晶配向膜12與光學膜13的邊界部分產生剝落，從而將光學膜13轉印於被黏附體21的表面上。如此，在被黏附體21上形成光學膜13（轉印膜23）（參照圖1的（c））。作為光學膜13，例如可列舉：相位差膜、視角補償膜、抗反射膜等。
轉印光學膜13的被黏附體21並無特別限定。例如，構築在相向配置的一對基板間設置有液晶層的液晶單元，將所述液晶單元中的一對基板（例如玻璃基板）設為被黏附體21。然後，在所述一對基板的至少一者的外側貼合積層體10的光學膜13側的面來轉印光學膜13。由此，可獲得如下液晶顯示元件：在液晶單元中的一對基板的外側具有包含光學膜13的轉印膜23。或者，也可將偏光膜設為被黏附體21，並在偏光膜上（優選為在偏光膜的偏光層側的面上）貼合積層體10的光學膜13側的面來轉印光學膜13。在將光學膜13轉印於偏光膜的偏光層側的面上的情況下，偏光膜的被轉印面優選為包含轉印時的收縮小的材質。具體而言，可列舉包含三乙醯纖維素（Triacetyl Cellulose，TAC）的保護層、或在聚乙烯醇上吸附有碘的液晶層等的表面為被轉印面的形態。
在光學膜13為相位差膜的情況下，由此，可獲得具有光學膜13的偏光膜（帶有相位差膜的偏光膜）。所述帶有相位差膜的偏光膜例如可作為圓偏光板來使用。另外，光學膜13通過與直線偏光板組合，而作為具有抗反射功能的光學膜有用。被黏附體21優選為玻璃基材、三乙醯纖維素基材或聚乙烯醇基材，更優選為玻璃基材或三乙醯纖維素基材。
針對被黏附體21，也可使用多個積層體10來進行多次光學膜13的轉印。具體而言，首先，將第一液晶配向膜及第一光學膜依次積層於支撐體上而成的第一積層體貼合於被黏附體21的其中一面上，由此將第一光學膜轉印於被黏附體21上。繼而，將第二液晶配向膜及第二光學膜依次積層於支撐體上而成的第二積層體貼合於被黏附體21中的第一光學膜的形成面上而將第二光學膜轉印於第一光學膜的表面上。由此，可在被黏附體21的其中一面上形成包括第一光學膜及第二光學膜的包含多層結構的光學膜。再者，在包含多層結構的光學膜中，光學膜並不限於兩層，也可設為三層以上。另外，在被黏附體為包括相向配置的一對基板、以及配置於一對基板間的液晶層的液晶單元的情況下，在所述液晶單元的至少一基板的外側貼合所述積層體的光學膜側，剝掉支撐體與液晶配向膜，由此可獲得帶有光學膜的液晶元件。
《第2實施形態》 對本實施形態的圓偏光板及其製造中所使用的液晶配向劑進行說明。本實施形態的圓偏光板是通過依次積層相位差層、樹脂層、液晶配向膜、以及偏光層而形成。以下，以與所述第1實施形態的液晶配向劑的不同點為中心，對本實施形態的圓偏光板、以及用以形成液晶配向膜的液晶配向劑的成分進行說明。
圖2中示出本實施形態的圓偏光板30的一例。圓偏光板30包括基材31、第一配向膜32、相位差層33、樹脂層34、第二配向膜35、以及偏光層36，且將這些各層依此序積層。作為基材31，可使用透明的樹脂膜或玻璃基材。關於樹脂膜的具體例及優選例，可應用所述第1實施形態的支撐體11的說明。
第一配向膜32及第二配向膜35是使用液晶配向劑而形成，所述液晶配向劑含有具有光配向性基的聚合物（以下，也稱為「聚合物[P]」）。關於聚合物[P]所具有的光配向性基的具體例及優選例，可應用所述第1實施形態中的第一聚合物[A]的說明。另外，聚合物[P]的主鏈並無特別限定，就獲得偏光性能優異的圓偏光板的觀點而言，優選為選自由聚醯胺酸、聚醯亞胺及聚醯胺酸酯所組成的群組中的至少一種聚合物且具有光配向性基的聚合物（即，第一聚合物[A]）。
用以形成第一配向膜32及第二配向膜35的液晶配向劑可僅含有第一聚合物[A]作為聚合物成分。或者，所述液晶配向劑可含有第一聚合物[A]與第二聚合物[B]，也可含有第一聚合物[A]與其他聚合物。再者，第一配向膜32與第二配向膜35可使用相同的組成的液晶配向劑來形成，也可使用不同的組成的液晶配向劑來形成。
樹脂層34優選為使用在溶劑中溶解聚合物而成的液狀的聚合物組成物來形成。作為聚合物組成物中所含的聚合物（以下，也稱為「聚合物[Q]」），就充分提高第二配向膜35帶來的液晶配向功能、形成顯示出優異的偏光功能的偏光層36的觀點而言，優選為選自由聚有機矽氧烷、(甲基)丙烯酸系聚合物、以及苯乙烯-順丁烯二醯亞胺系共聚物所組成的群組中的至少一種，特別優選為聚有機矽氧烷。再者，作為樹脂層34的構成成分的聚合物優選為不具有光配向性基。
聚合物[Q]優選為具有交聯性基。若聚合物[Q]具有交聯性基，則可形成偏光功能更優異的圓偏光板30，就此方面而言優選。交聯性基優選為可通過光或熱而在相同或不同的分子間形成共價鍵的基，例如可列舉：將(甲基)丙烯酸或其衍生物作為基本骨架的含(甲基)丙烯酸的基、具有乙烯基的基（烯基、苯乙烯基等）、乙炔基、環氧基（氧雜環丙基、氧雜環丁基）等。這些中，聚合物[Q]所具有的交聯性基特別優選為環氧基。
在樹脂層34的形成中所使用的聚合物組成物含有具有交聯性基的聚合物[Q]的情況下，優選為含有選自由硬化催化劑及硬化促進劑所組成的群組中的至少一種。關於硬化催化劑及硬化促進劑、以及溶劑的具體例等，可應用所述第1實施形態的說明。樹脂層34的膜厚優選為1 nm～1 μm，更優選為5 nm～0.5 μm。
相位差層33及偏光層36分別是通過使液晶化合物硬化而形成。這些中，就對膜賦予充分的偏光功能的觀點而言，優選為偏光層36的形成中所使用的液晶組成物中同時含有液晶化合物以及色素。關於色素的具體例及優選例，可應用所述第1實施形態的說明。
其次，對製造圓偏光板30的步驟進行說明。首先，在基材31上塗布液晶配向劑，優選為對塗布面進行加熱，由此在基材31上形成塗膜。繼而，通過對塗膜照射光，而對塗膜賦予液晶配向能力，從而形成作為光配向膜的第一配向膜32。繼而，在第一配向膜32上塗布液晶組成物，並加以硬化，由此形成相位差層33。其後，在相位差層33上塗布含有聚合物[Q]的聚合物組成物，優選為進行加熱處理或減壓處理等，從而形成樹脂層34。在形成樹脂層34時，關於聚合物組成物的塗布方法等，可應用所述第1實施形態中的步驟1的說明。
其後，進而在樹脂層34上塗布液晶配向劑而形成塗膜，並對塗膜進行光配向處理，形成第二配向膜35。另外，進而在第二配向膜35上塗布液晶組成物（優選為含有色素的液晶組成物），並加以硬化，由此形成偏光層36。如此，獲得圓偏光板30。所述圓偏光板30可為膜狀，也可為片狀。
再者，在所述第2實施形態中，對在基材31上形成第一配向膜32且在第一配向膜32上形成相位差層33的情況進行了說明，但也可使用所述第1實施形態的積層體、即包括支撐體11與液晶配向膜12以及作為光學膜13的相位差膜的積層體，並將所述積層體的相位差膜轉印於基材31上，由此形成相位差層33。在此情況下，可製造不包括第一配向膜32的圓偏光板。
此處，若利用液相製程形成圓偏光板的各層，則認為可實現圓偏光板的薄型化或製造成本的減低等。另一方面，在利用液相製程進行成膜的情況下，由於彼此鄰接的其中一層對另一層造成影響等，而有無法獲得顯示出充分的偏光功能的圓偏光板的擔憂。
針對此種問題，根據本實施形態的塗布型的圓偏光板30，可通過利用液相製程進行的成膜來製造各層，並且可利用比較簡易的製法來製造顯示出優異的偏光功能的圓偏光板。另外，通過在相位差層33與第二配向膜35之間設置樹脂層34，可確保第二配向膜35的液晶配向能力，並且可充分提高偏光層36的功能。 [實施例]
以下，利用實施例進一步進行具體說明，但本發明的內容並不限定於這些實施例。
在以下例子中，利用以下方法來測定聚合物的重量平均分子量Mw、數量平均分子量Mn及環氧當量、以及聚合物溶液的溶液黏度。以下例子中所使用的原料化合物及聚合物的需要量是通過視需要反復進行下述合成例中所示的合成規模下的合成來確保。
[聚合物的重量平均分子量Mw及數量平均分子量Mn] Mw及Mn是利用以下條件下的GPC來測定的聚苯乙烯換算值。 管柱：東曹（Tosoh）（股）製造、TSKgelGRCXLII 溶劑：四氫呋喃或含溴化鋰及磷酸的N,N-二甲基甲醯胺溶液 溫度：40℃ 壓力：68 kgf/cm2 [環氧當量] 環氧單量是利用日本工業標準（Japanese Industrial Standards，JIS）C 2105中記載的鹽酸-甲基乙基酮法而測定。 [聚合物溶液的溶液黏度] 聚合物溶液的溶液黏度（mPa·s）是使用E型旋轉黏度計在25℃下進行測定。再者，以下，有時將式（X）所表示的化合物簡略為「化合物（X）」。「份」及「%」在並無特別說明的情況下為質量基準。
＜具有環氧基的聚有機矽氧烷的合成＞ [合成例1] 在具備攪拌機、溫度計、滴加漏斗及回流冷卻管的反應容器中投入70.5 g的2-(3,4-環氧環己基)乙基三甲氧基矽烷、14.9 g的四乙氧基矽烷、85.4 g的乙醇及8.8 g的三乙胺，並在室溫下混合。繼而，在自滴加漏斗花30分鐘滴加70.5 g的脫離子水後，在回流下進行攪拌且在80℃下反應2小時。對反應溶液進行濃縮，利用乙酸丁酯進行稀釋，並將所述操作反復進行2次，由此蒸餾去除三乙胺及水，從而獲得包含聚有機矽氧烷（SEp-1）的聚合物溶液。進行1 H-核磁共振（Nuclear Magnetic Resonance，NMR）分析，結果，確認到在反應中未引起環氧基的副反應。所述聚有機矽氧烷（SEp-1）的Mw為11,000，環氧當量為182 g/莫耳。
＜肉桂酸衍生物的合成＞ 肉桂酸衍生物的合成反應是在惰性環境中進行。 [合成例2] 在具備冷卻管的500 mL的三口燒瓶中混合19.2 g的1-溴-4-環己基苯、0.18 g的乙酸鈀、0.98 g的三(2-甲苯基)膦、32.4 g的三乙胺、135 mL的二甲基乙醯胺。利用注射器將7 g的丙烯酸添加於所述混合溶液中並加以攪拌。進而，一邊在120℃下對混合溶液進行3小時加熱一邊進行攪拌。利用薄層色譜法（Thin-Layer Chromatography，TLC）確認到反應的結束後，將反應溶液冷卻至室溫。過濾分離沉澱物後，將濾液注入至300 mL的1 N鹽酸水溶液中並回收沉澱物。利用乙酸乙酯與己烷的1：1（質量比）溶液對所回收的沉澱物進行再結晶，由此獲得10.2 g的下述式（M-1）所表示的化合物（肉桂酸衍生物（M-1））。 [化7]
Figure 02_image013
＜光配向性聚有機矽氧烷的合成＞ [合成例3] 在100 mL的三口燒瓶中投入11.3 g的合成例1中所獲得的具有環氧基的聚有機矽氧烷（SEp-1）、13.3 g的乙酸正丁酯、1.7 g的合成例2中所獲得的肉桂酸衍生物（M-1）及0.10 g的四級胺鹽（三亞普羅（SAN APRO）公司，優卡特（UCAT）18X），在80℃下攪拌12小時。在反應結束後，進而追加20 g的乙酸正丁酯，對所述溶液進行三次水洗後，進而追加20 g的乙酸正丁酯，以固體成分濃度成為10質量%的方式蒸餾去除溶媒。由此，獲得含有作為光配向性聚有機矽氧烷的聚合物（S-1）的固體成分濃度為10質量%的乙酸正丁酯溶液。聚合物（S-1）的重量平均分子量Mw為17,000。
＜聚(甲基)丙烯酸酯的合成＞ [合成例4] 依照國際公開第2013/081066號的段落[0068]中的記載，將下述式（10）所表示的單體溶解於四氫呋喃中，並添加作為聚合起始劑的偶氮雙異丁腈（Azobisisobutyronitrile，AIBN）而進行聚合，由此獲得聚合物（PAC-1）。 [化8]
Figure 02_image015
＜聚醯胺酸的合成＞ [合成例5] 將19.61 g（0.1莫耳）的環丁烷四羧酸二酐、以及21.23 g（0.1莫耳）的2,2'-二甲基-4,4'-二氨基聯苯溶解於367.6 g的N-甲基-2-吡咯烷酮中，並在室溫下進行6小時反應。將反應混合物注入至大量過剩的甲醇中，使反應產物沉澱。利用甲醇對所述沉澱物進行清洗，並在減壓下且在40℃下乾燥15小時，由此獲得35 g的聚醯胺酸（PAA-1）。 [合成例6] 將39.89 g（0.094莫耳）的下述式（aa-1）所表示的化合物、以及26.83 g（0.1莫耳）的下述式（da-1）所表示的化合物溶解於378.08 g的N-甲基-2-吡咯烷酮中，並在40℃下進行6小時反應。將反應混合物注入至大量過剩的甲醇中，使反應產物沉澱。利用甲醇對所述沉澱物進行清洗，並在減壓下且在40℃下乾燥15小時，由此獲得50 g的聚醯胺酸（PAA-2）。 [化9]
Figure 02_image017
＜液晶配向膜的製作及評價〔1〕＞ [實施例1] 1. 光學各向異性膜（光學膜）形成用液晶配向劑的製備 將作為聚合物成分的相當於100質量份的量的合成例6中獲得的聚醯胺酸（PAA-2）、相當於5質量份的量的合成例3中獲得的聚合物（S-1）、作為催化劑的相當於10質量份的量的三(乙醯基丙酮酸)鋁、作為硬化促進劑的相當於20質量份的量的三(對甲苯基)矽烷醇混合，向其中添加作為溶媒的N-甲基-2-吡咯烷酮（N-Methyl-2-Pyrrolidone，NMP）、丁基溶纖劑（butyl cellosolve，BC）、以及乙酸正丁酯（n-butyl acetate，BA），以固體成分濃度成為5質量%、各溶媒的質量比成為NMP：BC：BA=40：40：20的方式進行製備。繼而，利用孔徑1 μm的過濾器對所述所獲得的溶液進行過濾，由此製備液晶配向劑（A-1）。
2. 轉印用積層體的製作 使用棒塗布機將所述製備的液晶配向劑（A-1）塗布於作為支撐體的聚醚醚酮膜上，在烘箱內且在120℃下烘烤2分鐘而形成膜厚0.1 μm的塗膜。繼而，使用Hg-Xe燈及格蘭-泰勒棱鏡（Glan-Taylor prism），對所述塗膜表面自膜面的法線方向照射40 mJ/cm2 的包含313 nm的亮線的偏光紫外線，從而製作液晶配向膜。繼而，利用孔徑0.2 μm的過濾器對聚合性液晶組成物（RM-1）進行過濾，並使用棒塗布機塗布於液晶配向膜的表面上。繼而，利用設定為65℃的烘箱進行1分鐘烘烤後，使用Hg-Xe燈對聚合性液晶組成物的層照射1,000 mJ/cm2 的包含365 nm的亮線的非偏光的紫外線並加以硬化，由此形成液晶膜。所獲得的膜的膜厚為1.0 μm。
3. 液晶塗布性的評價 將所述2.中所獲得的轉印用積層體在正交偏光鏡（crossed nicol）下配置成液晶配向方向與偏光板的偏光軸錯開45°，通過目視觀察聚合性液晶的凹陷或針孔的有無。關於評價，將未觀察到針孔或凹陷所致的塗布不均的情況設為液晶塗布性「良好」，將觀察到針孔或凹陷所致的塗布不均的情況設為液晶塗布性「不良」。在本實施例中，未觀察到針孔或凹陷所致的塗布不均，判斷為液晶塗布性「良好」。 4. 積層體（液晶膜表面）的粗糙度評價 利用原子力顯微鏡（Atomic Force Microscope，AFM）對所述2.中所獲得的轉印用積層體進行觀察，從而測定中心平均粗糙度（Ra）。評價是將Ra未滿2.0 nm的情況設為表面粗糙度「良好（A）」、將2.0 nm以上且未滿5.0 nm的情況設為「可（B）」、將5.0 nm以上的情況設為「不良（C）」來進行。本實施例的表面粗糙度為「良好（A）」。
5. 液晶剝離性的評價 使用所述2.中所獲得的轉印用積層體，並通過JIS規格K5600-5-6（國際標准化組織（International Standardization Organization，ISO）2409）中記載的橫切試驗對光學各向異性膜相對於液晶配向膜的剝離性進行評價。關於塗膜的切割，在塗膜上切入直角的格子圖案，且在所述切入到達至支撐體的表面的狀態下進行評價。在最表面的光學各向異性膜充分密接於膠帶而完全剝離且液晶配向膜殘留於支撐體的情況下，可謂光學各向異性膜相對於液晶配向膜的剝離性良好。具體而言，以試驗結果與下述六個分類中的任一個相符來進行評價。此時，在分類0或分類1的情況下，判斷為剝離性「良好」，在分類2或分類3的情況下，判斷為剝離性「可」，在分類4或分類5的情況下，判斷為剝離性「不良」。本實施例為分類0，剝離性為「良好」。 分類0：切割的邊緣完全平滑，且任一格子的網格中均無配向膜的剝落，僅光學各向異性膜被剝離的狀態。 分類1：在切割的交差點處，配向膜與光學各向異性膜一起產生小的剝落。其中，在橫切部分，受到影響的部分明確地未超出5%的狀態。 分類2：配向膜沿切割的邊緣而剝落，或在交差點處與光學各向異性膜一起剝落，或者為這兩者的狀態。其中，在橫切部分，受到影響的部分明確地超過5%但未超出15%的狀態。 分類3：配向膜沿切割的邊緣而局部或整個面地與光學各向異性膜一起產生大的剝落，或網格的許多部分局部或整個面地與光學各向異性膜一起剝落，或者為這兩者的狀態。其中，在橫切部分，受到影響的部分明確地超過15%但未超出35%的狀態。 分類4：配向膜沿切割的邊緣而局部或整個面地與光學各向異性膜一起產生大的剝落，或多處的網格局部或整個面地與光學各向異性膜一起剝落，或者為這兩者的狀態。其中，在橫切部分，受到影響的部分明確地超過35%但未超出65%的狀態。 分類5：產生不被分類為分類4的大的剝落的狀態。
6. 剝離後的液晶膜的表面粗糙度評價 在玻璃基板上塗敷黏合劑，將所述「2. 轉印用積層體的製作」中形成於液晶配向膜上的液晶膜轉印至玻璃基板上。利用原子力顯微鏡（AFM）對所獲得的液晶膜的表面進行觀察，從而測定中心平均粗糙度（Ra）。評價是將Ra未滿2.0 nm的情況設為表面粗糙度「良好（A）」、將2.0 nm以上且未滿5.0 nm的情況設為「可（B）」、將5.0 nm以上的情況設為「不良（C）」來進行。再者，液晶膜的表面粗糙度越小，越可謂轉印後的液晶膜（即轉印膜）為高透過率。本實施例的表面粗糙度為「良好（A）」。
7. 液晶配向性的評價 關於轉印於玻璃基板上的光學各向異性膜，通過正交偏光鏡下的目視及偏光顯微鏡來觀察液晶配向性。將通過目視觀察到液晶配向性良好且通過偏光顯微鏡未觀察到異常域的情況評價為「良好（A）」，將雖於目視下觀察到配向性良好但通過偏光顯微鏡觀察到異常域的情況評價為「可（B）」，將通過目視觀察到液晶配向性的異常的情況評價為「不良（C）」。結果，所述實施例中，液晶配向性為「良好（A）」的評價。
[實施例2～實施例4、比較例1～比較例3] 除如下述表1所記載般變更液晶配向劑的調配組成以外，與實施例1中的製備液晶配向劑（A-1）的方法同樣地製備液晶配向劑（A-2）～液晶配向劑（A-4）以及液晶配向劑（R-1）及液晶配向劑（R-3）。另外，使用如下述表1所示般的液晶配向劑（A-2）～液晶配向劑（A-4）以及液晶配向劑（R-1）～液晶配向劑（R-3）來代替液晶配向劑（A-1），除此方面以外，與實施例1同樣地進行各種評價。
[表1]
液晶 配向劑 第一聚合物 第二聚合物 其他聚合物 催化劑 硬化促進劑 溶劑
種類 調配量 種類 調配量 種類 調配量 種類 調配量 種類 調配量 種類 調配量
A-1 PAA-2 100 S-1 5 - - B-1 10 K-1 20 NMP/BC/BA 40/40/20
A-2 PAA-2 100 S-1 1 - - B-1 5 K-1 10 NMP/BC/BA 40/40/20
A-3 PAA-2 100 S-1 10 - - B-1 1 K-1 30 NMP/BC/BA 40/40/20
A-4 PAA-2 100 S-1 20 - - B-1 20 K-1 40 NMP/BC/BA 40/40/20
R-1 - - - - PAC-1 100 - - - - THF/PGMEA/NMP 80/10/10
R-2 - - S-1 30 PAA-1 70 - - - - NMP/BA/PGME 80/10/10
R-3 - - S-1 100 - - - - - - BA/PGME 50/50
表1中的「調配量」的數值表示各化合物相對於液晶配向劑的製備中所使用的聚合物成分的合計100質量份的調配比例（質量份）。表1中，化合物的簡稱如下所述。 ＜催化劑＞ B-1：三(乙醯基丙酮酸)鋁（鋁螯合物A（W），川研精細化學（Kawaken Fine Chemical）製造） ＜硬化促進劑＞ K-1：三(對甲苯基)矽烷醇 ＜溶劑＞ BA：乙酸正丁酯 PGMEA：丙二醇單甲醚乙酸酯 PGME：丙二醇單甲醚 THF：四氫呋喃 NMP：N-甲基-2-吡咯烷酮 BC：丁基溶纖劑 將實施例1～實施例4及比較例1～比較例3的各種評價結果匯總於下述表2中。
[表2]
  液晶配向劑 聚合性液晶 液晶塗布性 液晶膜的 表面粗糙度 液晶剝離性 剝離後的液晶膜 的表面粗糙度 液晶配向性
實施例1 A-1 RM-1 良好 A 良好 A A
實施例2 A-2 RM-2 良好 A 良好 A A
實施例3 A-3 RM-3 良好 A 良好 A A
實施例4 A-4 RM-4 良好 A 良好 B B
比較例1 R-1 RM-1 不可 B 不可 C B
比較例2 R-2 RM-2 良好 B 良好 C A
比較例3 R-3 RM-3 不可 B 良好 C C
＜聚合性液晶組成物的製備＞ 製備聚合性液晶組成物（RM-1）～聚合性液晶組成物（RM-4）。各聚合性液晶組成物如下所述。 ·RM-1： 將50質量份的下述式（RMM-1）所表示的化合物、50質量份的巴斯夫（BASF）公司製造的LC242、300質量份的環戊酮、5質量份的2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-嗎啉基丙烷-1-酮（艷佳固（IRGACURE）907）、0.1質量份的2,5-二-叔丁基氫喹啉、以及0.1質量份的3M公司製造的FC171混合而成的組成物。 ·RM-2： 將50質量份的下述式（RMM-2）所表示的化合物、50質量份的巴斯夫（BASF）公司製造的LC242、300質量份的環戊酮、5質量份的2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-嗎啉基丙烷-1-酮（艷佳固（IRGACURE）907）、0.1質量份的2,5-二-叔丁基氫喹啉、以及0.1質量份的3M公司製造的FC171混合而成的組成物。 ·RM-3： 將100質量份的下述式（RMM-3）所表示的化合物、33質量份的下述式（RMM-4）所表示的化合物、8質量份的艷佳固（IRGACURE）369、作為流平劑的0.1質量份的聚丙烯酸酯化合物（BYK-361N）、6.7質量份的拉洛莫拉（LALOMERLR）9000、546質量份的環戊酮、364質量份的N-甲基吡咯烷酮混合而成的組成物。 ·RM-4： 將100質量份的巴斯夫（BASF）公司製造的LC242、300質量份的環戊酮、5質量份的2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-嗎啉基丙烷-1-酮（艷佳固（IRGACURE）907）、0.1質量份的2,5-二-叔丁基氫喹啉、以及0.1質量份的3M公司製造的FC171混合而成的組成物。 [化10]
Figure 02_image019
[化11]
Figure 02_image021
[化12]
Figure 02_image023
[化13]
Figure 02_image025
（作為圓偏光板的用途） 與實施例1中的「2. 轉印用積層體的製作」同樣地製造積層體。再者，聚合性液晶層的厚度調整為1/4λ。繼而，在三立子（SANRITZ）（股）製造的偏光板HLC2-2518上塗敷黏合劑，並將所述積層體以積層體的遲相軸方向與偏光板的吸收軸的角度成為45度的方式加以貼合。繼而，剝離支撐體及配向膜，從而製造圓偏光板。 關於所獲得的圓偏光板，在分光光度計V-550（日本分光（股）製造）上裝設適配器（adapter）ARV-474，在380 nm～780 nm的波長區域，自圓偏光板面的法線方向測定入射角（極角）5°下的出射角5°的鏡面反射率，結果，得知為0.2%而具有良好的抗反射功能。
如上所述，明確的是：通過使用含有第一聚合物[A]與第二聚合物[B]的液晶配向劑，可獲得液晶配向膜的表面粗糙度小、與光學各向異性膜的剝離性良好且剝離後的光學各向異性膜的液晶配向性良好的液晶配向膜。因此，對於如下情況而言有用：在使用含有第一聚合物[A]與第二聚合物[B]的液晶配向劑形成的液晶配向膜的表面上形成光學各向異性膜（液晶層），並使所獲得的積層體的光學各向異性膜側密接於被黏附體，然後進行剝離，由此獲得在被黏附體上僅轉印有光學各向異性膜的結構體。
＜液晶配向膜的製作及評價〔2〕＞ [實施例5] 1. 光學各向異性膜（光學膜）形成用液晶配向劑的製備 將作為溶媒的N-甲基-2-吡咯烷酮（NMP）及丁基溶纖劑（BC）添加於作為聚合物成分的合成例6中獲得的聚醯胺酸（PAA-2）中，以固體成分濃度成為4質量%、各溶媒的質量比成為NMP：BC=60：40的方式進行製備。繼而，利用孔徑1 μm的過濾器對所述所獲得的溶液進行過濾，由此製備液晶配向劑（A-5）。
2. 各向異性色素膜形成用組成物的製備 在79.80質量份的氯仿中添加20.00質量份的液晶化合物（I-1）、0.12質量份的式（II-1）的偶氮色素（林原股份有限公司製造）、0.08質量份的式（II-2）的偶氮色素（昭和化工股份有限公司製造），進行攪拌使其相容後，去除溶媒，由此獲得各向異性色素膜形成用組成物（DY-1）。 [化14]
Figure 02_image027
3. 各向異性色素膜的製作 使用旋轉塗布機將所述製備的液晶配向劑（A-5）塗布於玻璃基板上，在烘箱內且在120℃下烘烤2分鐘而形成膜厚0.1 μm的塗膜。繼而，使用Hg-Xe燈及格蘭-泰勒棱鏡，對所述塗膜表面自膜面的法線方向照射40 mJ/cm2 的包含313 nm的亮線的偏光紫外線，從而製作液晶配向膜。繼而，使用狹縫塗布機將所述製備的各向異性色素膜形成用組成物（DY-1）塗布於帶有液晶配向膜的基板上，在烘箱內且在150℃下進行1分鐘烘烤後，以5℃/min冷卻至室溫。繼而，使用Hg-Xe燈，照射500 mJ/cm2 的包含365 nm的亮線的非偏光的紫外線，加以硬化，由此形成膜厚10 μm的各向異性色素膜。
4. 各向異性色素膜對於吸收軸/偏光軸方向的偏光的透過率的測定及二色比 對於所述3.各向異性色素膜的製作中所獲得的各向異性色素膜，測定二色比，其中，將顯示出最大的二色比的波長下的二色比決定為所述各向異性色素膜的二色比。 再者，各向異性色素膜對於吸收軸/偏光軸方向的偏光的透過率是使用包括格蘭湯普森偏光器（Glan Thompson Polarizer）的分光光度計（大塚電子（股）製造，製品名「RETS-100」）來測定。向各向異性色素膜入射直線偏光的測定光，測定各向異性色素膜對於吸收軸方向的偏光的透過率以及各向異性色素膜對於偏光軸方向的偏光的透過率，並通過下式算出二色比（D）。其中，將顯示出最大二色比的溫度及波長下的二色比決定為所述各向異性色素膜的二色比。另外，將各向異性色素膜的二色比為50以上者評價為「良好」，將未滿50者評價為不良。 D=Az/Ay （式中，Ay為-log(Ty)，Az為-log(Tz)，Tz為各向異性色素膜對於吸收軸方向的偏光的透過率，Ty為各向異性色素膜對於偏光軸方向的偏光的透過率） 關於評價的結果，所述各向異性色素膜的二色比在571 nm下為52.3，為「良好」的評價。
[比較例4] 在實施例1中，使用日立化成杜邦微系統（Hitachi Chemical DuPont MicroSystems）公司製造的LX1400代替液晶配向劑（A-1），另外，代替光配向處理而進行摩擦配向處理，除此以外，與實施例1同樣地製作各向異性色素膜，測定二色比。結果，所述各向異性色素膜的二色比為43.1，為「不良」的評價。
＜圓偏光板的製作及評價＞ [實施例6] 1. 樹脂層形成用組成物的製備 將合成例1中獲得的含有聚有機矽氧烷（SEp-1）的乙酸正丁酯溶液以換算為聚有機矽氧烷（SEp-1）而相當於100質量份的量、以及作為硬化促進劑的偏苯三甲酸酐（Trimellitic Anhydride，TA）20質量份混合，在其中添加作為溶媒的乙酸正丁酯（BA）及丙二醇單甲醚乙酸酯（Propylene Glycol Monomethyl Ether Acetate，PGMEA），以固體成分濃度成為3質量%、各溶媒的質量比成為BA：PGMEA=80：20的方式進行製備。繼而，利用孔徑1 μm的過濾器對所述所獲得的溶液進行過濾，由此製備樹脂層形成用組成物（IM-1）。
2. 圓偏光膜（圓偏光板）的製作 （1）相位差層的製作 在玻璃基板上塗敷黏合劑而形成黏合層，在所述黏合層的形成面上轉印所述實施例1中所製作的轉印用積層體的液晶膜，由此在玻璃基板上形成相位差層。 （2）樹脂層的製作 使用棒塗布機將所述1.中所製備的樹脂層形成用組成物（IM-1）塗布於所述（1）中所獲得的玻璃基板/相位差層的積層體的相位差層上。繼而，在烘箱內且在120℃下烘烤2分鐘，從而形成平均厚度0.1 μm的塗膜（樹脂層）。
（3）偏光層的製作 對於所述「（2）樹脂層的製作」中所獲得的帶有相位差層及樹脂層的基板，使用旋轉塗布機塗布所述實施例5中所製備的液晶配向劑（A-5），在烘箱內且在120℃下烘烤2分鐘，從而形成膜厚0.1 μm的塗膜。繼而，將所述基板與所述（1）的偏光軸錯開75°地配置，使用Hg-Xe燈及格蘭-泰勒棱鏡，對塗膜表面自膜面的法線方向照射40 mJ/cm2 的包含313 nm的亮線的偏光紫外線，從而製作液晶配向膜。繼而，使用狹縫塗布機將各向異性色素膜形成用組成物（DY-1）塗布於所述獲得的帶有液晶配向膜的基板上，在設定為150℃的烘箱內進行1分鐘烘烤後，以5℃/min冷卻至室溫。繼而，使用Hg-Xe燈，照射500 mJ/cm2 的包含365 nm的亮線的非偏光的紫外線，加以硬化，從而形成膜厚10 μm的各向異性色素膜，由此製作偏光層，獲得圓偏光膜。所獲得的基板具有相位差層（1/4λ板）與偏光層，且作為圓偏光板發揮功能。
3. 評價 （1）抗反射性（偏光性） 對於所獲得的圓偏光膜，使用大塚電子公司製造的顯微分光膜厚計「OPTM-A1」測定反射率。將反射率未滿3%的情況評價為「良好（A）」，將3%以上且未滿7%的情況評價為「可（B）」，將7%以上的情況評價為「不良（C）」。結果，所述實施例6中，為抗反射性「良好（A）」的評價。 （2）熱穩定性 將所獲得的圓偏光膜在60℃的恒溫槽中保管100小時後，利用所述（1）中所示的方法評價反射率。將反射率的變化（Δ反射率：絕對值）未滿0.1%的情況評價為「良好（A）」，將0.1%以上且未滿0.5%的情況評價為「可（B）」，將0.5%以上的情況評價為「不良（C）」。結果，所述實施例6中，為熱穩定性「良好（A）」。
[實施例7] 1. 圓偏光膜（圓偏光板）的製作 （1）相位差層的製作 使用旋轉塗布機將所述實施例5中所製備的液晶配向劑（A-5）塗布於玻璃基板上，在烘箱內且在120℃下烘烤2分鐘，從而形成膜厚0.1 μm的塗膜。繼而，使用Hg-Xe燈及格蘭-泰勒棱鏡，對所述塗膜表面自膜面的法線方向照射40 mJ/cm2 的包含313 nm的亮線的偏光紫外線，從而製作液晶配向膜。通過進行同樣的作業，準備多片帶有液晶配向膜的玻璃基板。繼而，利用孔徑0.2 μm的過濾器對聚合性液晶組成物（RM-1）進行過濾，並使用棒塗布機塗布於液晶配向膜的表面上。繼而，利用設定為65℃的烘箱進行1分鐘烘烤後，使用Hg-Xe燈，對聚合性液晶照射1,000 mJ/cm2 的包含365 nm的亮線的非偏光的紫外線，加以硬化。所獲得的相位差層的膜厚為3.0 μm。
（2）樹脂層的製作 使用棒塗布機將所述實施例6中所製備的樹脂層形成用組成物（IM-1）塗布於所述（1）中獲得的包含玻璃基板/液晶配向膜/相位差層的積層體的相位差層上。繼而，在烘箱內且在120℃下烘烤2分鐘，從而形成平均厚度0.1 μm的塗膜（樹脂層）。 （3）偏光層的製作 對於所述「（2）樹脂層的製作」中所獲得的帶有相位差層及樹脂層的基板，進行與所述實施例6相同的操作，由此在樹脂層上製作液晶配向膜及膜厚10 μm的各向異性色素膜，從而獲得圓偏光膜。所獲得的基板具有相位差層（1/4λ板）與偏光層，且作為圓偏光板發揮功能。
3. 評價 對於所獲得的圓偏光膜，與所述實施例6同樣地評價抗反射性（偏光性）及熱穩定性。結果，所述實施例7中，為抗反射性「良好（A）」、熱穩定性「良好（A）」的評價。
10:積層體 11:支撐體 12:液晶配向膜 13:光學膜 21:被黏附體 22:黏接層 23:轉印膜 30:圓偏光板 31:基材 32:第一配向膜 33:相位差層 34:樹脂層 35:第二配向膜 36:偏光層
圖1中的（a）至（c）是表示光學膜的形成方法的示意圖。 圖2是圓偏光板的概略構成圖。
10:積層體
11:支撐體
12:液晶配向膜
13:光學膜
21:被黏附體
22:黏接層
23:轉印膜

Claims (10)

  1. 一種積層體，其為具有支撐體、形成於所述支撐體上的液晶配向膜、以及形成於所述液晶配向膜上的光學膜的積層體，並且 所述液晶配向膜是使用液晶配向劑而形成，所述液晶配向劑含有：第一聚合物，為選自由聚醯胺酸、聚醯亞胺及聚醯胺酸酯所組成的群組中的至少一種聚合物且具有光配向性基；以及第二聚合物，為具有與聚醯胺酸、聚醯亞胺及聚醯胺酸酯不同的主鏈的聚合物且具有光配向性基， 所述光學膜是使液晶組成物硬化而獲得。
  2. 如請求項1所述的積層體，其中所述積層體是用以將所述積層體所具有的所述光學膜轉印於被黏附體而在被黏附體上形成光學膜層。
  3. 如請求項1或請求項2所述的積層體，其中所述液晶配向劑含有主鏈中具有光配向性基的聚合物作為所述第一聚合物。
  4. 如請求項1或請求項2所述的積層體，其中所述液晶配向劑含有主鏈中具有肉桂酸結構的聚合物作為所述第一聚合物。
  5. 一種積層體的製造方法，其製造積層體，所述積層體具有支撐體、形成於所述支撐體上的液晶配向膜、以及形成於所述液晶配向膜上的光學膜，所述積層體的製造方法包括： 將液晶配向劑塗布於所述支撐體上來形成塗膜的步驟，所述液晶配向劑含有：第一聚合物，為選自由聚醯胺酸、聚醯亞胺及聚醯胺酸酯所組成的群組中的至少一種聚合物且具有光配向性基；以及第二聚合物，為具有與聚醯胺酸、聚醯亞胺及聚醯胺酸酯不同的主鏈的聚合物且具有光配向性基； 通過對所述塗膜賦予液晶配向能力而在所述支撐體上形成液晶配向膜的步驟；以及 在所述液晶配向膜上形成所述光學膜的步驟。
  6. 一種光學膜的形成方法，其為在被黏附體上形成光學膜的方法，並且包括： 將如請求項1至請求項4中任一項所述的積層體所具有的光學膜轉印於所述被黏附體上的步驟。
  7. 一種帶有相位差膜的偏光膜的製造方法，其為製造帶有相位差膜的偏光膜的方法，並且包括： 將如請求項1至請求項4中任一項所述的積層體所具有的光學膜轉印於偏光膜上的步驟。
  8. 一種帶有相位差膜的偏光膜，其是將如請求項1至請求項4中任一項所述的積層體所具有的光學膜轉印於偏光膜上而成。
  9. 一種圓偏光板，依次積層有相位差層、樹脂層、液晶配向膜、以及偏光層，並且 所述相位差層及所述偏光層分別是使液晶組成物硬化而形成， 所述液晶配向膜是使用液晶配向劑而形成，所述液晶配向劑含有具有光配向性基的聚合物。
  10. 一種液晶顯示元件的製造方法，其為製造液晶顯示元件的方法，並且包括： 構築液晶單元的步驟，所述液晶單元具有相向配置的一對基板與設置於所述一對基板間的液晶層；以及 將如請求項1至請求項4中任一項所述的積層體所具有的光學膜轉印於所述液晶單元的所述一對基板的至少一者的外側的步驟。
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