TW202007746A - 膠黏劑組成物以及膠黏帶 - Google Patents

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Abstract

本發明的目的在於提供一種膠黏劑組成物，其具有高黏合力且使用其的膠黏帶的膠黏劑層薄時也能夠顯示高膠黏性。一種膠黏劑組成物含有重均分子量為70萬以上的(甲基)丙烯酸類聚合物(A)和合成烴類增黏樹脂(B)，其中，(甲基)丙烯酸類聚合物(A)是將含有包含60質量%以上的正丁基(甲基)丙烯酸酯(a1)的(甲基)丙烯酸單體的單體進行聚合而得的聚合物，相對於(甲基)丙烯酸類聚合物(A)和合成烴類增黏樹脂(B)的合計質量，合成烴類增黏樹脂(B)的含量為40質量%~60質量%。

Description

膠黏劑組成物以及膠黏帶
本發明涉及膠黏劑組成物以及具備由膠黏劑組成物構成的膠黏劑層的膠黏帶。
一直以來，為了固定OA機器和電子設備的部件，廣泛使用膠黏帶。最近，OA機器和電子設備的輕薄、短小化得到了發展，進而對用於它們的部件固定的膠黏帶也要求輕薄化。
然而，膠黏帶的黏合力通常隨著膠黏劑層的厚度的減少而降低。特別是膠黏劑層的厚度為10μm以下的區域中，黏合力會顯著降低。因此，難以在薄膜的條件下顯示充分強的黏合力，所以，強烈需要薄且具有高黏合力的膠黏帶的開發。
專利文獻1中公開了一種薄膜用膠黏劑組成物，其相對於膠黏劑添加有40質量%~60質量%的增黏樹脂，形成有2~10μm的膠黏劑層。
然而，專利文獻1的實施例中所使用的增黏樹脂是松香類樹脂。通常，松香類樹脂為黃~橙色，因此，片材的色調有時成為問題。另外，其對丙烯酸類膠黏劑的相溶性也差，無法大幅提高黏合力，而且，有時霧度也成為問題。
而且，松香類樹脂在結構中大多具有羧基或羥基，這有時會阻礙膠黏劑彼此的交聯。因此，大量使用松香類樹脂則保持力和恆定負載剝離性有時會變差。
專利文獻2中，公開了一種含有來自正丁基丙烯酸酯的(甲基)丙烯酸類聚合物、增黏樹脂以及交聯劑的膠黏劑組成物，並且，實施例中所使用的聚合物的重均分子量為50萬，因此，黏合力不高，並且所使用的增黏樹脂為松香類，因此推測不是優選的色調。
現有技術文獻 專利文獻
專利文獻1：特開2007-169327號公報
專利文獻2：特開2012-162703號公報
本發明鑒於上述課題，目的在於提供一種膠黏劑組成物，其具有高黏合力且使用其的膠黏帶的膠黏劑層即使薄也能夠顯示高膠黏性。
即，本發明包括如下技術方案。
〔1〕一種膠黏劑組成物，其中，含有重均分子量為70萬以上的(甲基)丙烯酸類聚合物(A)和合成烴類增黏樹脂(B)，(甲基)丙烯酸類聚合物(A)是將含有60質量%以上的正丁基(甲基)丙烯酸酯(a1)的單體進行聚合而得的聚合物，相對於(甲基)丙烯酸類聚合物(A)與合成烴類增黏樹脂(B)的合計質量，合成烴類增黏樹脂(B)的含量為40質量%~60質量%。
〔2〕根據〔1〕所述的膠黏劑組成物，其中，上述合成烴類增黏樹脂(B)為苯乙烯類樹脂。
〔3〕根據〔1〕或〔2〕所述的膠黏劑組成物，含有交聯劑。
〔4〕根據〔1〕~〔3〕中任一項所述的膠黏劑組成物，其中，(甲基) 丙烯酸類聚合物(A)是將含有包括80質量%以上的正丁基(甲基)丙烯酸酯的(甲基)丙烯酸單體的單體進行聚合而得的聚合物。
〔5〕根據〔1〕~〔4〕中的任一項所述的膠黏劑組成物，其中，相對於上述膠黏劑組成物的樹脂固體成分100質量份，含有0.01~3.0質量份的矽烷偶聯劑。
〔6〕一種膠黏帶，具備由〔1〕~〔5〕中的任一項所述的膠黏劑組成物構成的膠黏劑層。
〔7〕根據〔6〕所述的膠黏帶，其在基材的雙面設有膠黏劑層。
〔8〕根據〔6〕或〔7〕所述的膠黏帶，其中，除去剝離膜的總厚為25μm以下。
〔9〕根據〔6〕~〔8〕中的任一項所述的膠黏帶，其除去剝離膜的總厚中，膠黏劑層占40%以上。
〔10〕根據〔6〕~〔9〕中的任一項所述的膠黏帶，用於電子設備的部件固定。
本發明的膠黏劑組成物能夠提供膠黏性高的膠黏帶。而且，即使在薄的膠黏帶也呈高膠黏性，因此，能夠用於小型的OA機器和電子設備。
下面對本發明進行詳細說明，但本發明並不限於發明的實施方式的記載。
〔膠黏劑組成物〕
本發明的膠黏劑組成物含有重均分子量(重量平均分子量，Mw)為 70萬以上的(甲基)丙烯酸類聚合物(A)和合成烴類增黏樹脂(B)，其中，(甲基)丙烯酸類聚合物(A)是將含有60質量%以上的正丁基(甲基)丙烯酸酯(a1)的單體進行聚合而得的聚合物，相對於(甲基)丙烯酸類聚合物(A)和合成烴類增黏樹脂(B)的合計質量，合成烴類增黏樹脂(B)的含量為40質量%~60質量%。
以下對構成進行具體說明。
<(甲基)丙烯酸類聚合物(A)>
本發明的膠黏劑組成物含有(甲基)丙烯酸類聚合物(A)。(甲基)丙烯酸類聚合物(A)是至少將正丁基(甲基)丙烯酸酯(a1)以及根據需要的與其具有共聚性的單體進行聚合而得到的。其中，(甲基)丙烯酸酯單體是指具有(甲基)丙烯醯基的單體。
作為形成(甲基)丙烯酸類聚合物(A)的單體成分，除了正丁基(甲基)丙烯酸酯(a1)，例如還可以舉出後述的單體(a2)、單體(a3)。
應於說明的是，本說明書中，“(甲基)丙烯酸基”包括“丙烯酸基”以及“甲基丙烯酸基”兩者，“(甲基)丙烯酸酯”包括“丙烯酸酯”以及“甲基丙烯酸酯”兩者，“(甲基)丙烯醯基”包括“丙烯醯基”以及“甲基丙烯醯基”兩者。
<正丁基(甲基)丙烯酸酯(a1)>
形成(甲基)丙烯酸類聚合物(A)的單體成分中，從膠黏劑組成物的耐熱性、膠黏性的觀點出發，正丁基(甲基)丙烯酸酯(a1)優選為60質量%以上，優選為70質量%以上，更優選為80質量%以上。
<單體(a2)>
作為形成(甲基)丙烯酸類聚合物(A)的單體，還可以含有單體(a2)。
作為單體(a2)可以舉出正丁基(甲基)丙烯酸酯以外的烷基(甲基) 丙烯酸酯、含脂環(甲基)丙烯酸酯、芳基(甲基)丙烯酸酯、芳烷基(甲基)丙烯酸酯、烷氧基烷基(甲基)丙烯酸酯、烷氧基聚亞烷基二醇單(甲基)丙烯酸酯、芳氧基烷基(甲基)丙烯酸酯。
作為正丁基(甲基)丙烯酸酯以外的烷基(甲基)丙烯酸酯，例如可舉出(甲基)丙烯酸甲酯、乙基(甲基)丙烯酸酯、正丙基(甲基)丙烯酸酯、異丙基(甲基)丙烯酸酯、異丁基(甲基)丙烯酸酯、叔丁基(甲基)丙烯酸酯、正戊基(甲基)丙烯酸酯、正己基(甲基)丙烯酸酯、正庚基(甲基)丙烯酸酯、正辛基(甲基)丙烯酸酯、異辛基(甲基)丙烯酸酯、2-乙基己基(甲基)丙烯酸酯、正壬基(甲基)丙烯酸酯、異壬基(甲基)丙烯酸酯、正癸基(甲基)丙烯酸酯、異癸基(甲基)丙烯酸酯、十一烷基(甲基)丙烯酸酯、月桂基(甲基)丙烯酸酯、硬脂基(甲基)丙烯酸酯、異硬脂基(甲基)丙烯酸酯。
含脂環(甲基)丙烯酸酯，例如可舉出環己基(甲基)丙烯酸酯、4-叔丁基環己基(甲基)丙烯酸酯等的環烷基(甲基)丙烯酸酯、異冰片基(甲基)丙烯酸酯、金剛烷基(甲基)丙烯酸酯舉。
作為芳基(甲基)丙烯酸酯，例如可舉出苯基(甲基)丙烯酸酯，作為芳烷基(甲基)丙烯酸酯，例如可舉出苄基(甲基)丙烯酸酯。
作為烷氧基烷基(甲基)丙烯酸酯，例如可舉出甲氧基(甲基)丙烯酸甲酯、2-甲氧基乙基(甲基)丙烯酸酯、2-乙氧基乙基(甲基)丙烯酸酯、3-甲氧基丙基(甲基)丙烯酸酯、3-乙氧基丙基(甲基)丙烯酸酯、4-甲氧基丁基(甲基)丙烯酸酯、4-乙氧基丁基(甲基)丙烯酸酯。
作為烷氧基聚亞烷基二醇單(甲基)丙烯酸酯，例如可舉出甲氧基二乙二醇單(甲基)丙烯酸酯、甲氧基二丙二醇單(甲基)丙烯酸 酯、乙氧基三乙二醇單(甲基)丙烯酸酯、乙氧基二乙二醇單(甲基)丙烯酸酯、甲氧基三乙二醇單(甲基)丙烯酸酯。
作為芳氧基烷基(甲基)丙烯酸酯，例如可舉出苯氧基(甲基)丙烯酸甲酯、2-苯氧基乙基(甲基)丙烯酸酯、2-甲苯氧基乙基(甲基)丙烯酸酯、二甲苯氧基(甲基)丙烯酸甲酯、萘氧基(甲基)丙烯酸甲酯。
單體(a2)可以單獨使用一種，也可以使用2種以上。
形成(甲基)丙烯酸類聚合物(A)的單體成分中，正丁基(甲基)丙烯酸酯(a1)和單體(a2)的合計量優選為70質量%以上，更優選為80質量%以上，更優選為85質量%。
<單體(a3)>
形成(甲基)丙烯酸類聚合物(A)的單體優選含有單體(a3)。單體(a3)為含有交聯性基的單體。作為含交聯性基的單體，例如可舉出含羧基單體、含羥基單體。
作為含羧基單體，例如可舉出(甲基)丙烯酸、β-羧基乙基(甲基)丙烯酸酯、5-羧基戊基(甲基)丙烯酸酯、巴豆酸、馬來酸、富馬酸。
作為含羥基單體，例如可舉出2-羥基乙基(甲基)丙烯酸酯、2-羥基丙基(甲基)丙烯酸酯、4-羥基丁基(甲基)丙烯酸酯、3-氯-2-羥基丙基(甲基)丙烯酸酯、2-羥基-3-苯氧基丙基(甲基)丙烯酸酯。
單體(a3)可以單獨使用一種，也可以使用2種以上。
為了形成(甲基)丙烯酸類聚合物(A)而使用的單體成分中，單體(a3)的使用量優選為0.1~15質量%，更優選為0.5~10質量%、更 優選為1~8質量%。若為這樣的形態，則通過(甲基)丙烯酸類聚合物(A)與後述的交聯劑的反應而能夠形成合適的交聯結構。
<其它單體(a4)>
上述具有共聚性的單體，除了(a1)~(a3)以外，還可以含有其它單體(a4)。
作為其它單體(a4)，例如可舉出含氨基單體、含醯胺基單體、含縮水甘油基單體、含乙烯基單體、聚合性大分子單體。
作為含氨基單體，例如可舉出二甲基氨基乙基(甲基)丙烯酸酯、二乙基氨基乙基(甲基)丙烯酸酯；作為含醯胺基單體，例如可舉出(甲基)丙烯酸醯胺、N-甲基(甲基)丙烯酸醯胺、N-乙基(甲基)丙烯酸醯胺；作為含縮水甘油基單體，例如可舉出縮水甘油基(甲基)丙烯酸酯、4-羥基丁基(甲基)丙烯酸酯縮水甘油醚；作為含乙烯基單體，例如可舉出乙酸乙烯、乙烯、丙烯、異丁烯、氯乙烯、苯乙烯、α-甲基苯乙烯、丁二烯、異戊二烯、氯丁二烯。
作為聚合性大分子單體，例如可舉出主鏈構成單體為甲基丙烯酸甲酯的大分子單體(產品名：45%AA-6(AA-6S)、AA-6；東亞合成株式會社製造)、主鏈構成單體為丁基丙烯酸酯的大分子單體(產品名：AB-6；東亞合成株式會社製造)、主鏈為苯乙烯/丙烯腈的共聚物的大分子單體(產品名：AN-6S；東亞合成株式會社製造)。
其它單體(a4)可以單獨使用一種，也可以使用2種以上。
為了形成(甲基)丙烯酸類聚合物(A)而使用的單體成分100質量%中，其它單體(a4)的使用量優選為20質量%以下，更優選為15質量%以下，更優選為10質量%以下。
從黏合性的觀點出發，(甲基)丙烯酸類聚合物(A)的通過 凝膠滲透色譜法(GPC)法測定的重均分子量(Mw)為70萬以上，優選為80萬以上，更優選為90萬以上。
(甲基)丙烯酸類聚合物(A)的分子量分佈(Mw/Mn)優選為20以下，更優選為1.5~18，更優選為1.8~15。
(甲基)丙烯酸類聚合物(A)的玻璃轉移溫度(Tg)優選為小於0℃，更優選為-80~-10℃，更優選為-70~-20℃。(甲基)丙烯酸類聚合物(A)的Tg可通過Fox的式求得，Fox的式中的由各單體形成的均聚物的Tg可採用Polymer Handbook Fourth Edition(Wiley-Interscience 2003)中所記載得值。
<(甲基)丙烯酸類聚合物(A)的製造>
(甲基)丙烯酸類聚合物(A)可通過將上述單體成分進行聚合或者共聚而製造。共聚物可以為無規共聚物、嵌段共聚物以及接枝共聚物，優選為無規共聚物。(甲基)丙烯酸類聚合物(A)，例如可通過溶液聚合法、本體聚合法、乳液聚合法、懸浮聚合法等的以往公知的聚合法來製造，其中，優選溶液聚合法。
具體而言、溶液聚合法中，向反應容器內配置單體成分、聚合引發劑以及根據需要的鏈轉移劑、聚合溶劑等的其他成分，將反應開始溫度設為40~100℃，在50~90℃的溫度下維持反應系統，反應2~20小時。反應在氮氣等的惰性氣體環境下進行。並且，聚合反應中可以將選自單體成分、聚合引發劑、鏈轉移劑以及聚合溶劑中的至少1種進行追加。
作為聚合引發劑，例如可舉出偶氮類引發劑、過氧化物類聚合引發劑等的熱聚合引發劑。
作為偶氮類引發劑，例如可舉出2，2’-偶氮二異丁腈、2，2’-偶氮雙(4-甲氧基-2，4-二甲基戊腈)、2，2’-偶氮雙(2-環丙基丙腈)、 2，2’-偶氮雙(2，4-二甲基戊腈)、2，2’-偶氮雙(2-甲基丁腈)、1，1’-偶氮雙(環己烷-1-甲腈)、2-(氨基甲醯基偶氮)異丁腈、2-苯基偶氮-4-甲氧基-2，4-二甲基戊腈、2，2’-偶氮雙(2-脒基丙烷)二鹽酸鹽、2，2’-偶氮雙(N，N’-二亞甲基異丁基脒)、2，2’-偶氮雙〔2-甲基-N-(2-羥基乙基)-丙醯胺〕、2，2’-偶氮雙(異丁基醯胺)二水合物、4，4’-偶氮雙(4-氰基戊酸)、2，2’-偶氮雙(2-氰基丙醇)、二甲基-2，2’-偶氮雙(2-甲基丙酸酯)等的偶氮化合物。
作為過氧化物類聚合引發劑，例如可舉出叔丁基過氧化氫、異丙苯過氧化氫、過氧化二異丙苯、過氧化苯甲醯、過氧化雙十二醯、過氧化己醯、二異丙基過氧化二碳酸酯、二-2-乙基己基過氧化二碳酸酯、叔丁基過氧化叔戊酸酯、2，2-雙(4，4-二叔丁基過氧化環己基)丙烷、2，2-雙(4，4-二叔戊基過氧化環己基)丙烷、2，2-雙(4，4-二叔辛基過氧化環己基)丙烷、2，2-雙(4，4-二-α-枯基過氧化環己基)丙烷、2，2-雙(4，4-二叔丁基過氧化環己基)丁烷、2，2-雙(4，4-二叔辛基過氧化環己基)丁烷。
聚合引發劑可以單獨使用一種，也可以使用2種以上。
(甲基)丙烯酸類聚合物(A)的製造中，相對於單體成分的合計100質量份，聚合引發劑的使用量通常為0.001~5質量份，優選為0.005~3質量份。
作為聚合溶劑，例如可舉出苯、甲苯、二甲苯等的芳香族烴；正戊烷、正己烷、正庚烷、正辛烷等的脂肪族烴；環戊烷、環己烷、環庚烷、環辛烷等的脂環式烴；二乙基醚、二異丙基醚、1，2-二甲氧基乙烷、二丁基醚、四氫呋喃、二惡烷、苯甲醚、苯基乙基醚、二苯基醚等的醚；氯仿、四氯化碳、1，2-二氯乙烷、氯苯等的鹵化烴；乙酸乙酯、乙酸丙 酯、乙酸丁酯、丙酸甲酯等的酯；丙酮、甲基乙基酮、二乙基酮、甲基異丁基酮、環己酮等的酮；N，N-二甲基甲醯胺、N，N-二甲基乙醯胺、N-甲基吡咯烷酮等的醯胺；乙腈、苄腈等的腈；二甲基亞碸、環丁碸等的亞碸。
聚合溶劑可以單獨使用一種，也可以使用2種以上。
<合成烴類增黏樹脂(B)>
本發明的膠黏劑組成物含有合成烴類增黏樹脂(B)。合成烴類增黏樹脂(B)只要是石油類樹脂且能夠對膠黏劑組成物賦予膠黏性的材料則沒有特別限定。
從耐熱性的觀點出發，合成烴類增黏樹脂(B)的分子量優選為800以上，更優選為1000以上，更優選為1100以上。應於說明的是石油類膠黏樹脂為聚合物時以重均分子量(Mw)進行表示。
從耐熱性的觀點出發，合成烴類增黏樹脂(B)的軟化點優選為80℃以上，更優選為85℃以上，更優選為90℃以上。
作為合成烴類增黏樹脂(B)，例如可舉出石油樹脂、苯乙烯類樹脂、茚-香豆酮樹脂。其中，從對以正丁基(甲基)丙烯酸酯為主成分的丙烯酸類聚合物的相溶性(外觀)的觀點出發，優選為苯乙烯類樹脂。
<石油樹脂>
作為石油樹脂可舉出脂肪族類(C5類)石油樹脂、芳香族類(C9類)石油樹脂、脂肪族/芳香族共聚類(C5/C9類)石油樹脂、這些的氫化物(例如，將芳香族類石油樹脂氫化而得到的脂環族類石油樹脂)等。作為石油樹脂的具體例，例如可舉出Quintone A、B、R、CX系列(以上為日本Zeon Corporation製造)、ARKON P-90、ARKON P-100、ARKON P-115、ARKON P-125、ARKON P-135、ARKON M-90、ARKON M-100、ARKON M-115(以上、荒川化學工業株式會社製造)、“Nisseki Neopolymer”L- 90、120、130、140、150、170S、S、T-REZ HA085、HA103、HA105、HA125(以上為JX NIPPON OIL & ENERGY CORPORATION製造)舉。
<苯乙烯類樹脂>
作為苯乙烯類增黏樹脂，例如可舉出苯乙烯類聚合物、α-甲基苯乙烯類聚合物、苯乙烯-(α-甲基苯乙烯)類共聚物、苯乙烯-脂肪族烴類共聚物、苯乙烯-(α-甲基苯乙烯)-脂肪族烴類共聚物、苯乙烯-芳香族烴類共聚物等。更具體而言，例如可舉出FMR-0150、FTR-0100、FTR-2120、FTR-2140、FTR-6100、FTR-6110、FTR-6125、FTR-7100、FTR-8100、FTR-8120(以上為三井化學株式會社製造)。另外，還可以舉出YS RESIN SX-100(YASUHARA CHEMICAL CO.,LTD.製造)。
<茚-香豆酮樹脂>
作為茚-香豆酮樹脂的具體例，例如可舉出COUMARONE G-90、V-120、L-5(以上，日塗化學株式會社製造)等。
合成烴類增黏樹脂(B)可以單獨使用一種，也可以使用2種以上，但優選至少含有一種苯乙烯類樹脂。
可以在不阻礙特性的範圍使用合成烴類增黏樹脂(B)以外的增黏樹脂。作為合成烴類增黏樹脂以外的增黏樹脂可舉出松香類增黏樹脂、萜烯類增黏樹脂、萜烯酚類增黏樹脂等。
本發明的膠黏劑組成物中，相對於(甲基)丙烯酸類聚合物(A)與合成烴類增黏樹脂(B)的合計量，合成烴類增黏樹脂(B)的含量的下限為40質量%以上。另外，相對於(甲基)丙烯酸類聚合物(A)與合成烴類增黏樹脂(B)的合計量，合成烴類增黏樹脂(B)的含量的上限為60質量%以下，優選為55質量%以下。40質量%以上時，能夠表達規定的黏合力的物性，60質量%以下時，能夠保持膠黏劑成分的均勻性。 在使用多個合成烴類增黏樹脂(B)時，以使增黏樹脂的合計成為上述範圍內的方式對膠黏劑組成物的組成進行調整即可。
<交聯劑>
膠黏劑組成物所含的交聯劑對(甲基)丙烯酸類聚合物(A)所具有得交聯性基具有反應性。
作為交聯劑，例如可舉出異氰酸酯化合物、環氧化合物、金屬螯合物。
作為異氰酸酯化合物，通常使用1分子中的異氰酸酯基數為2以上的異氰酸酯化合物，優選為2~8，更優選為3~6。異氰酸酯基數為上述範圍時，在(甲基)丙烯酸類聚合物(A)與異氰酸酯化合物的交聯反應效率的方面以及保持膠黏劑層的柔軟性方面優選。
作為1分子中的異氰酸酯基數為2個的二異氰酸酯化合物，例如可舉出脂肪族二異氰酸酯、脂環族二異氰酸酯、芳香族二異氰酸酯。作為脂肪族二異氰酸酯，可舉出乙撐二異氰酸酯、四亞甲基二異氰酸酯、五亞甲基二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯、2-甲基-1，5-戊烷二異氰酸酯、3-甲基-1，5-戊烷二異氰酸酯、2，2，4-三甲基-1，6-六亞甲基二異氰酸酯等的碳數4~30的脂肪族二異氰酸酯。作為脂環族二異氰酸酯，可舉出異佛爾酮二異氰酸酯、環戊基二異氰酸酯、環己基二異氰酸酯、氫化苯二亞甲基異氰酸酯、氫化甲代亞苯基二異氰酸酯、氫化二苯基甲烷二異氰酸酯、氫化四甲基二甲苯二異氰酸酯等的碳數7~30的脂環族二異氰酸酯。作為芳香族二異氰酸酯，例如可舉出亞苯基二異氰酸酯、甲代亞苯基二異氰酸酯、苯二亞甲基二異氰酸酯、亞萘基二異氰酸酯、二苯基醚二異氰酸酯、二苯基甲烷二異氰酸酯、二苯基丙烷二異氰酸酯等的碳數8~30的芳香族二異氰酸酯。
作為1分子中的異氰酸酯基數為3以上的異氰酸酯化合物， 例如可舉出芳香族聚異氰酸酯、脂肪族聚異氰酸酯、脂環族聚異氰酸酯。具體而言，可舉出2，4，6-三甲基苯基異氰酸酯、1，3，5-三苯基異氰酸酯、4，4’，4”-三苯基甲烷三異氰酸酯。
並且，作為異氰酸酯化合物，例如可舉出異氰酸酯基數為2或者3以上的上述異氰酸酯化合物的、多聚體(例如2聚體或者3聚體、縮二脲體、異氰脲酸酯體)、衍生物(例如，多元醇與2分子以上的二異氰酸酯化合物的加成反應生成物)、聚合物。作為上述衍生物中的多元醇，作為低分子量多元醇例如可舉出三羥甲基丙烷、甘油、季戊四醇等的3價以上的醇；作為高分子量多元醇例如可舉出聚醚多元醇、聚酯多元醇、丙烯酸多元醇、聚丁二烯多元醇、聚異戊二烯多元醇。
作為這樣的異氰酸酯化合物，例如可舉出二苯基甲烷二異氰酸酯的3聚體、聚亞甲基聚苯基聚異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯或甲代亞苯基二異氰酸酯的縮二脲體或者異氰脲酸酯體、三羥甲基丙烷與甲代亞苯基二異氰酸酯或者苯二亞甲基二異氰酸酯的反應生成物(例如甲代亞苯基二異氰酸酯或者苯二亞甲基二異氰酸酯的3分子加成物)、三羥甲基丙烷與六亞甲基二異氰酸酯的反應生成物(例如六亞甲基二異氰酸酯的3分子加成物)、聚醚聚異氰酸酯、聚酯聚異氰酸酯。
異氰酸酯化合物中，從抗黃變性的方面，優選苯二亞甲基二異氰酸酯類以及六亞甲基二異氰酸酯類的交聯劑，從應力緩和性的觀點出發，優選甲代亞苯基二異氰酸酯類的交聯劑。作為苯二亞甲基二異氰酸酯類交聯劑，例如可舉出苯二亞甲基二異氰酸酯及其多聚體或衍生物、聚合物；作為六亞甲基二異氰酸酯類交聯劑，例如可舉出六亞甲基二異氰酸酯及其多聚體或衍生物、聚合物；作為甲代亞苯基二異氰酸酯類交聯劑，例如可舉出甲代亞苯基二異氰酸酯及其多聚體或衍生物、聚合物。
作為環氧化合物，可舉出在分子中具有2個以上的環氧基的化合物，例如可舉出乙二醇二縮水甘油醚、聚乙二醇二縮水甘油醚、甘油二縮水甘油醚、甘油三縮水甘油醚、1，6-己二醇二縮水甘油醚、三羥甲基丙烷三縮水甘油醚、二縮水甘油基苯胺、二胺縮水甘油基胺、N，N，N'，N'-四縮水甘油基間苯二甲胺、1，3-雙(N，N'-二胺縮水甘油基氨基甲基)。
作為金屬螯合物，例如可舉出向鋁、鐵、銅、鋅、錫、鈦、鎳、銻、鎂、釩、鉻、鋯等的多價金屬配位元醇鹽、乙醯丙酮、乙醯乙酸乙酯等的化合物。具體而言，可舉出異丙醇鋁、仲丁醇鋁、乙醯乙酸乙基鋁二異丙酯、三(乙基乙醯乙酸基)鋁、三乙醯丙酮鋁。
交聯劑可以單獨使用一種，也可以使用2種以上。
本發明的膠黏劑組成物中，相對於(甲基)丙烯酸類聚合物(A)以及合成烴類增黏樹脂(B)的合計100質量份，優選含有交聯劑0.01~5質量份，更優選為0.05~3質量份，更優選為0.1~2.5質量份。若為這樣的形態，可實現優異的膠黏特性。
<添加劑>
本發明的膠黏劑組成物可含有矽烷偶聯劑、有機矽氧烷聚合物、顏料、阻燃劑、增塑劑、抗靜電劑、潤滑劑、填料等的各種添加劑。添加劑的含量沒有特別限定，但應設為不阻礙本發明的雙面膠黏片材以及雙面膠黏片材所使用得膠黏劑組成物的特性的範圍的含量。
其中，通過使本發明的膠黏劑組成物適當含有矽烷偶聯劑，能夠賦予對極性覆蓋體(玻璃、SUS等)的緊貼性，所以能夠提高曲面黏合性等。添加矽烷偶聯劑時，相對於膠黏劑組成物全體，能以大於0質量%且3質量%以下進行含有，優選含有2質量%以下，更優選含有0.01~1 質量%。另外，優選含有阻燃劑，相對於(甲基)丙烯酸類聚合物(A)以及合成烴類增黏樹脂(B)的合計100質量份，優選為小於24質量份。
<有機溶劑>
為了調整塗布性，本發明的膠黏劑組成物可以含有有機溶劑。作為有機溶劑，例如可舉出在(甲基)丙烯酸類聚合物(A)的製造條件的部分中說明的聚合溶劑。膠黏劑組成物中的有機溶劑的含量通常為30~90質量%，優選為40~90質量%。
〔膠黏帶〕
本發明的膠黏帶由基材以及至少在基材的雙面的一方上形成的膠黏劑層構成。因此、本發明的膠黏帶具有基材和膠黏劑層這樣的至少2層的結構，在基材的雙面形成膠黏劑層時，具有至少3層的結構。可以在膠黏劑層的與基材未接觸的面上貼附剝離膜。
<基材>
本發明的膠黏帶含有基材。本發明的膠黏帶所使用得基材的厚度沒有特別的限定，在使膠黏帶輕薄化的情況下，優選為1~12μm的厚度。1μm以上時能夠得到合適的片材強度，12μm以下時能夠抑制黏合激進。
另外，對於膠黏帶的總厚薄則好的用途中，基材越薄越好。此時的基材的厚度優選為10μm以下，特別優選為6μm以下。
作為基材以及剝離膜，可舉出聚碳酸酯(PC)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚對苯二甲酸乙二酯(PET)、聚對苯二甲酸丁二醇酯(PBT)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、乙烯-丙烯共聚物、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物(ABS)、聚醯胺(尼龍)、聚醯亞胺、聚氯乙烯(PVC)等的塑膠膜。另外，作為基材，還可舉出玻璃、紙、不織布等。其中，在需要使膠黏帶薄化時，因其 平滑，基材優選為塑膠膜，從強度、操作的觀點，更優選基材為PET。
將本發明的膠黏帶用於遮光帶時，可以使用分散含有黑色顏料等的黑色系色料或者白色顏料等的白色系色料的基材。
<膠黏劑層>
設於基材的至少一方的面上的膠黏劑層，可以由本發明的膠黏劑組成物形成。在基材的雙面設置膠黏劑層時，相互可以相同，也可以不同。
膠黏劑層的厚度沒有特別的限定，需要使膠黏帶輕薄化時，優選1~12μm的厚度。1μm以上時能夠得到具有合適的黏合力的膠黏帶，12μm以下時，能夠抑制黏合的激進。
另外，作為用於電部件的固定的膠帶，需要薄膜型的膠黏帶時，優選除去剝離膜的膠黏帶的總厚為25μm以下，更優選為15μm以下，進一步優選為10μm以下。
而且，優選膠黏劑層占除去剝離膜的膠黏帶的總厚中的40%以上。由此，能夠確保膠黏帶的充分的黏合力。
另外，從提高凝聚力、黏接力以及再剝離性的觀點，膠黏劑層的凝膠率優選為10~98質量%，更優選為20~90質量%，更優選為30~85質量%。
〔用途〕
如上所述，本發明的膠黏帶是薄膜且強黏合力，因此可用於各種用途。例如，可使用本發明的膠黏帶，將散熱片材或遮光帶貼合於對象物品。以下，對散熱片材和遮光帶進行說明。
‧散熱片材
將散熱片材局部設置於高溫部而能夠將熱在OA機器或電子設備的全面上進行散熱。作為用於散熱片材的石墨片材，例如可舉出將天然石墨粉 末進行片材化而得的天然石墨片材、將高分子膜進行熱處理而得的人工石墨片材等。
作為上述高分子膜，例如可舉出由聚醯亞胺、聚醯胺、聚惡二唑、聚苯並噻唑、聚苯並二噻唑、聚苯並噁唑、聚苯並雙惡唑、聚對苯撐乙烯、聚苯並咪唑、聚苯並雙咪唑、聚噻唑等構成的膜。
石墨片材的厚度優選為10~100μm，更優選為15~50μm。通過將石墨片材的厚度為上述範圍，從而能夠很好地用於OA機器和電子設備的部件的固定。
‧遮光帶
例如在液晶顯示模組單元等的非自發光型顯示單元與背光燈單元的黏結中使用遮光帶而能夠防止因洩露光而產生的問題。
<膠黏帶的製造方法>
本發明的膠黏帶可如下製造。在此，以雙面上設置膠黏劑層的情況為例進行說明。
在剝離膜的單面上，將本發明的膠黏劑組成物以乾燥後的厚度成為規定的厚度的方式進行塗布，通常，以60~100℃、1~10分鐘進行乾燥而去除。然後，將得到的膠黏劑層貼合於基材的單面(稱為基材的第一面)。
接著，在別的剝離膜的單面上，將膠黏劑組成物以乾燥後的厚度成為規定的厚度的方式進行塗布。進而，將以60~100℃、1~10分鐘進行乾燥而除去溶劑得到的膠黏劑層，貼合於上述基材的未貼合膠黏劑層的一側(稱為基材的第二面)，從而知道雙面膠黏帶。
塗布方法沒有特別限定，可以使用以往公知的方法。作為膠黏劑組成物的塗布方法，例如可舉出使用輥塗機、噴注式刮刀塗布機、狹縫式塗布機、刮刀塗布機、模塗機、槽輥塗布機、逆轉輥塗布機、Lip塗布機、幕簾 式塗布機、縫模塗布機等的方法。
其中，形成於第一面的膠黏劑層和形成於第二面的膠黏劑層可以相同，也可以不同。
實施例
以下，對實施例進行說明，但本發明不受實施例的限定。
(製造例1：(甲基)丙烯酸類聚合物(A-1)的製造)
在具備攪拌機、環流冷卻器、溫度計以及氮氣導入管的反應裝置配置正丁基丙烯酸酯(n-BA)80質量份、2-乙基己基丙烯酸酯(2EHA)17.9質量份、2-羥基乙基丙烯酸酯(2-HEA)0.1質量份、丙烯酸(AA)2質量份、乙酸乙酯150質量份，導入氮氣並升溫至70℃。接著，添加2，2’-偶氮雙(2-甲基丙酸甲酯)0.03質量份，反復加熱和冷卻，以使燒瓶內的內容物的溫度維持在70~71℃，進行了6小時的反應。反應結束後，進一步添加乙酸乙酯20質量份，由此得到了重均分子量(Mw)100萬的(甲基)丙烯酸類聚合物(A-1)。
(製造例2：(甲基)丙烯酸類聚合物(A-2)的製造)
除了將2，2’-偶氮雙(2-甲基丙酸甲酯)變更為0.06份以外，與製造例1相同，由此得到了重均分子量(Mw)70萬的(甲基)丙烯酸類聚合物(A-2)。
(製造例3：(甲基)丙烯酸類聚合物(A-3)的製造)
除了將n-BA變更為70質量份、2EHA變更為27.9質量份以外，與製造例1相同，由此得到了重均分子量(Mw)100萬的(甲基)丙烯酸類聚合物(A-3)。
(製造例4：(甲基)丙烯酸類聚合物(A-4)的製造)
除了將n-BA變更為90質量份、2EHA變更為7.9質量份以外，與製造 例1相同，由此得到了重均分子量(Mw)100萬的(甲基)丙烯酸類聚合物(A-4)。
(製造例5：(甲基)丙烯酸類聚合物(A-5)的製造)
除了將2，2’-偶氮雙(2-甲基丙酸甲酯)變更為0.08份以外，與製造例1相同，由此得到了重均分子量(Mw)50萬的(甲基)丙烯酸類聚合物(A-5)。
(製造例6：(甲基)丙烯酸類聚合物(A-6)的製造)
除了將n-BA變更為50質量份、2EHA變更為47.9質量份以外，與製造例1相同，由此得到了重均分子量(Mw)100萬的(甲基)丙烯酸類聚合物(A-6)。
(實施例1)
相對於(甲基)丙烯酸類聚合物(A-1)的固體成分100質量份，將合成烴類增黏樹脂(B)(FTR-6100：三井化學株式會社製造)80質量份(相對於(A)和(B)的合計的(B)的比率為44質量%)，相對於(甲基)丙烯酸類聚合物(A-1)和合成烴類增黏樹脂(B)的合計，將異氰酸酯交聯劑(L-45：綜研化學株式會社製造)1.5質量份(固體成分)進行混合，得到了膠黏劑組成物1。
將膠黏劑組成物1，在經剝離處理的聚對苯二甲酸乙二酯(PET)剝離膜上，以乾燥後成為2μm的厚度的方式進行了塗布。將經塗布的片材在80℃乾燥3分鐘後，轉印到2μm厚的PET膜基材的雙面，在室溫23℃、濕度50%的環境下，進行7天熟成，從而得到了雙面膠帶。
對得到的膠黏帶的各特性進行測定，示於表1。
(實施例2~4、實施例6~8以及比較例1~5)
將(甲基)丙烯酸類聚合物(A)的種類、合成烴類增黏樹脂(B)的 種類、使用量變更為表1所示，除此以外與實施例1相同，由此得到了膠黏劑組成物2~4、6~13。
對得到的膠黏帶的各特性進行測定，示於表1。
(實施例5)
將矽烷偶聯劑(KBM-403：信越化學工業株式會社製造)相對於樹脂固體成分100份添加0.2質量份，除此以外與實施例1相同，由此得到了膠黏劑組成物5。
對得到的膠黏帶的各特性進行測定，示於表1。
(實施例9)
將膠黏劑組成物1，在經剝離處理的PET剝離膜上以乾燥後成為25μm的厚度的方式進行了塗布。將經塗布的片材在80℃下乾燥3分鐘後，轉印至25μm厚的PET膜基材，在室溫23℃、濕度50%的環境下，進行7天熟成，由此得到了單面膠帶。
對得到的膠黏帶的各特性進行測定，示於表2。
(比較例6)
將變更為膠黏劑組成物13以外，與實施例9相同，由此得到了單面膠帶。
對得到的膠黏帶的各特性進行測定，示於表2。
表1
Figure 108127268-A0202-12-0021-1
Figure 108127268-A0202-12-0022-2
<測定‧評價>
以下記載測定方法。
(重均分子量(Mw))
對(甲基)丙烯酸類聚合物(A)，通過凝膠滲透色譜法(GPC)法，在下述條件下求出了基於標準聚苯乙烯換算的重均分子量(Mw)。
‧測定裝置：HLC-8120GPC(TOSOH CORPORATION製造)
‧GPC柱結構：以下的5聯柱(均為TOSOH CORPORATION製造)
(1)TSK-GELHXL-H(保護柱)
(2)TSK-GELG7000HXL
(3)TSK-GELGMHXL
(4)TSK-GELGMHXL
(5)TSK-GELG2500HXL
‧樣本濃度：用四氫呋喃稀釋成1.0mg/cm3
‧流動相溶劑：四氫呋喃
‧流量：1.0cm3/min
‧柱溫度：40℃
(黏合力)
對於雙面膠黏帶，將一方的PET剝離膜剝離後，在露出的一方的膠黏劑層面將厚度6μm的PET膜做襯裡，裁斷成25mm×70mm，從而作為試件。對於單面膠帶，僅裁斷為25mm×70mm，從而作為試件。將該試件在23℃、50%RH條件下，剝離剩餘的PET剝離膜，對露出的膠黏劑層面將不銹鋼(SUS)用2kg的輥進行了貼合(貼合面積25mm×70mm)。
貼合20分鐘後，將試件從SUS板向180°方向以300mm/min的速度進行剝離，測定其膠黏劑層的黏合力。
(保持力)
對於雙面膠黏帶，剝離一方的面的PET剝離膜，在露出的一方的膠黏劑層面，將厚度100μm的PET膜做襯裡，裁斷成20mm寬度，從而製作了試件。對於單面膠帶，僅裁斷為20mm，從而作為試件。然後，剝離另一面的PET剝離膜，對露出的另一面的膠黏劑層面貼附SUS板，用2kg的輥進行了壓接。貼附面積為20mm×20mm。從貼附20分鐘後，80℃、乾燥條件下，在與膠黏劑層面平行方向施加1kg的負載，測定了1時間後的自原來的位置的偏移的距離(mm)。表中，“n.c.”意味著偏移量為測定下限值以下。
(恆定負載剝離性)
對於雙面膠黏帶，剝離一方的PET剝離膜後，在露出的一方的膠黏劑層面將厚度6μm的PET膜做襯裡，裁斷成20mm×50mm的大小，從而製作了試件。對於單面膠帶，僅裁斷成20mm×50mm的大小，從而製作了試件。剝離該試件上留下的PET剝離膜，將對表面進行研磨並用溶劑進行了清潔的SUS板進行貼合，在溫度80℃下以90°的方向施加負載200g，放置60分 鐘，測定此時的剝離距離(mm)或掉下為止的時間。應於說明的是，表中的“X’↓”表示60分以內掉下的情況，表示在“X”分鐘室掉下了。
(外觀)
對於雙面膠黏帶，剝離一方的PET剝離膜後，在露出的一方的膠黏劑層面將厚度6μm的PET膜做襯裡，裁斷成20mm×50mm的大小，從而製作了試件。對於單面膠帶，僅裁斷為20mm×50mm的大小，從而製作了試件。剝離試件的PET剝離膜，貼合於玻璃而製作了試件。將試件高壓釜處理(50℃、5atm、20分)後，對試件的外觀，通過目視觀察進行了評價。將無色透明評價為○、黃色透明或稍微觀察到白濁等的情況評價為△，將觀察到清楚的色調的情況評價為×。
(曲面黏合性)
剝離雙面膠黏帶的一方的PET剝離膜後，在露出的一方的膠黏劑層面，將厚度100μm的PET膜做襯裡，裁斷成20mm×60mm的大小，製作了試件。剝離試件上留下的PET剝離膜，在對表面進行研磨且用溶劑進行了清潔的直徑24mm圓柱狀的SUS棒，將試件以其長邊成為圓周方向的方式進行貼附，80℃下保持了24小時。24小時後，測定自兩末端的剝離長度的平均距離。將觀察不到剝離的情況評價為○、剝離為5mm以下的情況評價為△、剝離大於5mm的情況評價為×。
比較例1、2中使用了松香類增黏樹脂，其與實施例1、6、7、8相比，黏合力、保持力、恆定負載剝離性下降。而且，比較例2中，是與實施例1、6、7、8同等量的增黏樹脂添加量，因此，相溶性更差，發生了片材外觀不良，曲面黏合性也發生了下降。
比較例3中，雖然使用了與實施例1相同的合成烴類增黏樹脂，但合成烴類增黏樹脂的含量相對於(甲基)丙烯酸類聚合物(A)與合成烴類增 黏樹脂(B)的合計量，為小於40質量%，因此，相對於實施例1，雖然恆定負載剝離性優異，但黏合力和曲面黏合性差。
比較例4中，(甲基)丙烯酸類聚合物(A)的分子量為小於70萬，相對於實施例1、2，黏合力和恆定負載剝離性降低，曲面黏合性也差。
比較例5中，正丁基丙烯酸酯含量為小於70質量%，相對於實施例1、3、9，黏合力、保持力、恆定負載剝離性降低。
實施例9、比較例6是將實施例1和比較例5中使用的膠黏劑組成物應用於單面膠帶的情況，因此，如同實施例1、比較例5，相對於實施例9，比較例6的黏合力、保持力、恆定負載剝離性降低。

Claims (10)

  1. 一種膠黏劑組成物，含有重均分子量為70萬以上的(甲基)丙烯酸類聚合物A和合成烴類增黏樹脂B，其中，(甲基)丙烯酸類聚合物A是將含有60質量%以上的正丁基(甲基)丙烯酸酯a1的單體進行聚合而得的聚合物，並且，相對於(甲基)丙烯酸類聚合物A與合成烴類增黏樹脂B的合計質量，合成烴類增黏樹脂B的含量為40質量%~60質量%。
  2. 根據請求項1所述的膠黏劑組成物，其中，所述合成烴類增黏樹脂B為苯乙烯類樹脂。
  3. 根據請求項1或2所述的膠黏劑組成物，更含有交聯劑。
  4. 根據請求項1~3中任一項所述的膠黏劑組成物，其中，所述(甲基)丙烯酸類聚合物A是將含有(甲基)丙烯酸單體的單體進行聚合而得的聚合物，所述(甲基)丙烯酸單體含有80質量%以上的正丁基(甲基)丙烯酸酯。
  5. 根據請求項1~4中的任一項所述的膠黏劑組成物，其中，相對於所述膠黏劑組成物的樹脂固體成分100質量份，含有0.01~3.0質量份的矽烷偶聯劑。
  6. 一種膠黏帶，具備由請求項1~5中的任一項所述的膠黏劑組成物構成的膠黏劑層。
  7. 根據請求項6所述的膠黏帶，其中，所述膠黏帶在基材的雙面設有膠黏劑層。
  8. 根據請求項6或7所述的膠黏帶，其中，所述膠黏帶除去剝離膜的總厚為25μm以下。
  9. 根據請求項6~8中的任一項所述的膠黏帶，其中，所述膠黏帶除去 剝離膜的總厚中，膠黏劑層占40%以上。
  10. 根據請求項6~9中的任一項所述的膠黏帶，其中，所述膠黏帶用於電子設備的部件固定。
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