CN112400002B - 粘合剂组合物和粘合带 - Google Patents

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Abstract

本发明的目的在于，提供具有高粘合力、而且即使在所使用的粘合带的粘合剂层薄的情况下也显示出高粘合性的粘合剂组合物。一个实施方式的粘合剂组合物是含有重均分子量为70万以上的(甲基)丙烯酸聚合物(A)和合成烃类增粘树脂(B)的粘合剂组合物，(甲基)丙烯酸聚合物(A)是将包含含有(甲基)丙烯酸正丁酯(a1)60质量％以上的(甲基)丙烯酸单体的单体聚合而得到的聚合物，相对于(甲基)丙烯酸聚合物(A)与合成烃类增粘树脂(B)的合计质量，合成烃类增粘树脂(B)的含量为40质量％以上且60质量％以下。

Description

粘合剂组合物和粘合带
技术领域
本发明涉及粘合剂组合物和具备由粘合剂组合物形成的粘合剂层的粘合带。
背景技术
一直以来，为了固定OA设备、电子设备的部件而广泛使用粘合带。近年来，OA设备、电子设备的轻薄短小化在发展，对于用于这些部件固定的粘合带也要求薄型化。
然而，粘合带的粘合力一般随着粘合剂层的厚度的减小而降低。特别是在粘合剂层的厚度为10μm以下的区域，粘合力显著降低。因此，难以在薄膜条件下也体现出足够强的粘合力，而强烈期望开发即使薄也具有高粘合力的粘合带。
专利文献1中，公开了一种相对于粘合剂添加了40质量％～60质量％增粘树脂的薄膜用粘合剂组合物，其形成有2～10μm的粘合剂层。
但是，专利文献1的实施例中使用的增粘树脂为松香类树脂。一般来说松香类树脂为黄～橙色，有时片材的颜色成为问题。另外，对丙烯酸类粘合剂的相容性也差，因此不能大幅提高粘合力，此外有时雾度成为问题。
而且，很多松香类树脂在结构中具有羧基、羟基，还有时阻碍粘合剂彼此的交联。因此，若大量使用松香类树脂，则有保持力、恒负荷剥离性也恶化的情况。
专利文献2中，公开了一种含有来自丙烯酸正丁酯的(甲基)丙烯酸类聚合物、增粘树脂和交联剂的粘合剂组合物，但实施例中使用的聚合物的重均分子量为50万，因此粘合力不高，另外，由于所使用的增粘树脂为松香类，因此推测不是优选的颜色。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2007－169327号公报
专利文献2：日本特开2012－162703号公报。
发明内容
发明要解决的课题
本发明鉴于上述课题，目的在于提供一种具有高粘合力、而且即使在所使用的粘合带的粘合剂层薄的情况下也显示出高粘合性的粘合剂组合物。
解决课题的方法
即，本发明包括以下。
[1]一种粘合剂组合物，其特征在于，
是含有重均分子量为70万以上的(甲基)丙烯酸聚合物(A)和合成烃类增粘树脂(B)的粘合剂组合物，
(甲基)丙烯酸聚合物(A)是将包含(甲基)丙烯酸正丁酯(a1)60质量％以上的单体聚合而得到的聚合物，
相对于(甲基)丙烯酸聚合物(A)与合成烃类增粘树脂(B)的合计质量，合成烃类增粘树脂(B)的含量为40质量％以上且60质量％以下。
[2]根据[1]所述的粘合剂组合物，其中，上述合成烃类增粘树脂(B)为苯乙烯类树脂。
[3]根据[1]或[2]所述的粘合剂组合物，其特征在于，包含交联剂。
[4]根据[1]至[3]中任一项所述的粘合剂组合物，其中，(甲基)丙烯酸聚合物(A)是将包含含有(甲基)丙烯酸正丁酯80质量％以上的(甲基)丙烯酸单体的单体聚合而得到的聚合物。
[5]根据[1]至[4]中任一项所述的粘合剂组合物，其中，相对于上述粘合剂组合物的树脂固体成分100质量份，含有0.01～3.0质量份的硅烷偶联剂。
[6]一种粘合带，其具备由[1]至[5]中任一项所述的粘合剂组合物形成的粘合剂层。
[7]根据[6]所述的粘合带，其中，在基材的两面设有粘合剂层。
[8]根据[6]或[7]所述的粘合带，其特征在于，除了剥离膜以外的总厚为25μm以下。
[9]根据[6]至[8]中任一项所述的粘合带，其中，除了剥离膜以外的总厚之中，粘合剂层占40％以上。
[10]根据[6]至[9]中任一项所述的粘合带，其为电子设备的部件固定用。
发明效果
本发明的粘合剂组合物可以提供粘合性高的粘合带。此外，即使是薄的粘合带也显示出高粘合性，因此可以用于小型的OA设备、电子设备。
具体实施方式
以下，对本发明进行详细说明，但本发明不限于具体实施方式的记载。
[粘合剂组合物]
本发明的粘合剂组合物的特征在于，是含有重均分子量为70万以上的(甲基)丙烯酸聚合物(A)和合成烃类增粘树脂(B)的粘合剂组合物，(甲基)丙烯酸聚合物(A)是将包含(甲基)丙烯酸正丁酯(a1)60质量％以上的单体聚合而得到的聚合物，相对于(甲基)丙烯酸聚合物(A)与合成烃类增粘树脂(B)的合计质量，合成烃类增粘树脂(B)的含量为40质量％以上且60质量％以下。
以下，对构成进行具体说明。
＜(甲基)丙烯酸聚合物(A)＞
本发明的粘合剂组合物含有(甲基)丙烯酸聚合物(A)。(甲基)丙烯酸聚合物(A)是通过将至少(甲基)丙烯酸正丁酯(a1)、根据需要与其具有共聚性的单体聚合而得到的。在此，(甲基)丙烯酸酯单体是指具有(甲基)丙烯酰基的单体。
作为形成(甲基)丙烯酸聚合物(A)的单体成分，除了(甲基)丙烯酸正丁酯(a1)以外，例如，可举出后述的单体(a2)、单体(a3)。
此外，本说明书中，“(甲基)丙烯酸”是指包含“丙烯酸”和“甲基丙烯酸”这两者，“(甲基)丙烯酸酯”是指包含“丙烯酸酯”和“甲基丙烯酸酯”这两者，“(甲基)丙烯酰基”是指包含“丙烯酰基”和“甲基丙烯酰基”这两者。
＜(甲基)丙烯酸正丁酯(a1)＞
从粘合剂组合物的耐热性，粘合性的观点出发，形成(甲基)丙烯酸聚合物(A)的单体成分中，(甲基)丙烯酸正丁酯(a1)为60质量％以上，优选为70质量％以上，更优选为80质量％以上。
＜单体(a2)＞
作为形成(甲基)丙烯酸聚合物(A)的单体，可以进一步包含单体(a2)。
作为单体(a2)，可举出除了(甲基)丙烯酸正丁酯以外的(甲基)丙烯酸烷基酯、含有脂环的(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸芳基酯、(甲基)丙烯酸芳烷基酯、(甲基)丙烯酸烷氧基烷基酯、烷氧基聚亚烷基二醇单(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸芳氧基烷基酯。
作为除了(甲基)丙烯酸正丁酯以外的(甲基)丙烯酸烷基酯，例如，可举出(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸异丙酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸正戊酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸正庚酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸2－乙基己酯、(甲基)丙烯酸正壬酯、(甲基)丙烯酸异壬酯、(甲基)丙烯酸正癸酯、(甲基)丙烯酸异癸酯、(甲基)丙烯酸十一烷基酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸异硬脂酯。
作为含有脂环的(甲基)丙烯酸酯，例如，可举出(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸－4－叔丁基环己酯等(甲基)丙烯酸环烷基酯、(甲基)丙烯酸异冰片酯、(甲基)丙烯酸金刚烷基酯。
作为(甲基)丙烯酸芳基酯，例如，可举出(甲基)丙烯酸苯酯，作为(甲基)丙烯酸芳烷基酯，例如，可举出(甲基)丙烯酸苄酯。
作为(甲基)丙烯酸烷氧基烷基酯，例如，可举出(甲基)丙烯酸甲氧基甲酯、(甲基)丙烯酸－2－甲氧基乙酯、(甲基)丙烯酸－2－乙氧基乙酯、(甲基)丙烯酸－3－甲氧基丙酯、(甲基)丙烯酸－3－乙氧基丙酯、(甲基)丙烯酸－4－甲氧基丁酯、(甲基)丙烯酸－4－乙氧基丁酯。
作为烷氧基聚亚烷基二醇单(甲基)丙烯酸酯，例如，可举出甲氧基二乙二醇单(甲基)丙烯酸酯、甲氧基二丙二醇单(甲基)丙烯酸酯、乙氧基三乙二醇单(甲基)丙烯酸酯、乙氧基二乙二醇单(甲基)丙烯酸酯、甲氧基三乙二醇单(甲基)丙烯酸酯。
作为(甲基)丙烯酸芳氧基烷基酯，例如，可举出(甲基)丙烯酸苯氧基甲酯、(甲基)丙烯酸－2－苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸－2－甲苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸二甲苯氧基甲酯、(甲基)丙烯酸萘氧基甲酯。
单体(a2)可以单独使用1种，也可以使用2种以上。
形成(甲基)丙烯酸聚合物(A)的单体成分中，(甲基)丙烯酸正丁酯(a1)与单体(a2)的合计量优选为70质量％以上，更优选为80质量％以上，进一步优选为85质量％。
＜单体(a3)＞
形成(甲基)丙烯酸聚合物(A)的单体优选含有单体(a3)。单体(a3)为含有交联性基团的单体。作为含有交联性基团的单体，例如，可举出含有羧基的单体、含有羟基的单体。
作为含有羧基的单体，例如，可举出(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸－β－羧基乙酯、(甲基)丙烯酸－5－羧基戊酯、巴豆酸、马来酸、富马酸。
作为含有羟基的单体，例如，可举出(甲基)丙烯酸－2－羟基乙酯、(甲基)丙烯酸－2－羟基丙酯、(甲基)丙烯酸－4－羟基丁酯、(甲基)丙烯酸－3－氯－2－羟基丙酯、(甲基)丙烯酸－2－羟基－3－苯氧基丙酯。
单体(a3)可以单独使用1种，也可以使用2种以上。
为了形成(甲基)丙烯酸聚合物(A)而使用的单体成分中，单体(a3)的使用量优选为0.1～15质量％，更优选为0.5～10质量％，进一步优选为1～8质量％。若为这样的实施方式，则通过(甲基)丙烯酸聚合物(A)与后述的交联剂的反应，能够形成适当的交联结构。
＜其它单体(a4)＞
具有上述共聚性的单体可以进一步包含(a1)～(a3)以外的其它单体(a4)。
作为其它单体(a4)，例如，可举出含有氨基的单体、含有酰胺基的单体、含有缩水甘油基的单体、含有乙烯基的单体、聚合性大分子单体。
作为含有氨基的单体，例如，可举出(甲基)丙烯酸二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸二乙基氨基乙酯；作为含有酰胺基的单体，例如，可举出(甲基)丙烯酰胺、N－甲基(甲基)丙烯酰胺、N－乙基(甲基)丙烯酰胺；作为含有缩水甘油基的单体，例如，可举出(甲基)丙烯酸缩水甘油酯、4－羟基丁基(甲基)丙烯酸酯缩水甘油醚；作为含有乙烯基的单体，例如，可举出乙酸乙烯酯、乙烯、丙烯、异丁烯、氯乙烯、苯乙烯、α－甲基苯乙烯、丁二烯、异戊二烯、氯丁二烯。
作为聚合性大分子单体，例如，可举出主链构成单体为甲基丙烯酸甲酯的大分子单体(产品名称：45％AA－6(AA－6S)、AA－6；东亚合成公司制)，主链构成单体为丙烯酸丁酯的大分子单体(产品名称：AB－6；东亚合成公司制)、主链为苯乙烯/丙烯腈的共聚物的大分子单体(产品名称：AN－6S；东亚合成公司制)。
其它单体(a4)可以单独使用1种，也可以使用2种以上。
为了形成(甲基)丙烯酸聚合物(A)而使用的单体成分100质量％中，其它单体(a4)的使用量优选为20质量％以下，更优选为15质量％以下，进一步优选为10质量％以下。
(甲基)丙烯酸聚合物(A)的通过凝胶渗透色谱(GPC)法测定的重均分子量(Mw)从粘接性的观点出发为70万以上，优选为80万以上，更优选为90万以上。
(甲基)丙烯酸聚合物(A)的分子量分布(Mw/Mn)优选为20以下，更优选为1.5～18，进一步优选为1.8～15。
(甲基)丙烯酸聚合物(A)的玻璃化温度(Tg)优选低于0℃，更优选为-80～-10℃，进一步优选为-70～-20℃。(甲基)丙烯酸聚合物(A)的Tg可以通过Fox的公式求出，由Fox的公式中的各单体形成的均聚物的Tg可以采用聚合物手册第四版(Polymer HandbookFourth Edition(Wiley-Interscience 2003))中记载的值。
＜(甲基)丙烯酸聚合物(A)的制造＞
(甲基)丙烯酸聚合物(A)可以通过将上述单体成分聚合或共聚来制造。共聚物可以是无规共聚物、嵌段共聚物和接枝共聚物中的任一种，但优选无规共聚物。(甲基)丙烯酸聚合物(A)可以通过例如溶液聚合法、本体聚合法、乳液聚合法、悬浮聚合法等以往公知的聚合法来制造，这些之中优选溶液聚合法。
具体来说，在溶液聚合法中，在反应容器内投入单体成分、聚合引发剂和根据需要添加的链转移剂、聚合溶剂等其它成分，将反应开始温度设定为40～100℃，将反应系保持在50～90℃的温度下，使其反应2～20小时。反应在氮气等惰性气体气氛下进行。另外，在聚合反应中，可以补充添加选自单体成分、聚合引发剂、链转移剂和聚合溶剂中的至少1种。
作为聚合引发剂，例如，可举出偶氮类引发剂，过氧化物类聚合引发剂等热聚合引发剂。
作为偶氮类引发剂，例如，可举出2，2’－偶氮双异丁腈、2，2’－偶氮双(4－甲氧基－2，4－二甲基戊腈)、2，2’－偶氮双(2－环丙基丙腈)、2，2’－偶氮双(2，4－二甲基戊腈)、2，2’－偶氮双(2－甲基丁腈)、1，1’－偶氮双(环己烷－1－甲腈)、2－(氨基甲酰基偶氮)异丁腈、2－苯基偶氮－4－甲氧基－2，4－二甲基戊腈、2，2’－偶氮双(2－脒基丙烷)二盐酸盐、2，2’－偶氮双(N，N’－二亚甲基异丁基脒)、2，2’－偶氮双〔2－甲基－N－(2－羟基乙基)－丙酰胺〕、2，2’－偶氮双(异丁基酰胺)二水合物、4，4’－偶氮双(4－氰基戊酸)、2，2’－偶氮双(2－氰基丙醇)、二甲基－2，2’－偶氮双(2－甲基丙酸酯)等偶氮化合物。
作为过氧化物类聚合引发剂，例如，可举出叔丁基过氧化氢、氢氧化异丙苯、过氧化二异丙苯、过氧化苯甲酰、过氧化月桂酰、过氧化己酰、过氧化二碳酸二异丙酯、过氧化二碳酸二－2－乙基己酯、过氧新戊酸叔丁酯、2，2－双(4，4－二叔丁基过氧环己基)丙烷、2，2－双(4，4－二叔戊基过氧环己基)丙烷、2，2－双(4，4－二叔辛基过氧环己基)丙烷、2，2－双(4，4－二－α－枯基过氧环己基)丙烷、2，2－双(4，4－二叔丁基过氧环己基)丁烷、2，2－双(4，4－二叔辛基过氧环己基)丁烷。
聚合引发剂可以单独使用1种，也可以使用2种以上。
在(甲基)丙烯酸聚合物(A)的制造中，聚合引发剂的使用量相对于单体成分的合计100质量份通常为0.001～5质量份，优选为0.005～3质量份。
作为聚合溶剂，例如，可举出苯、甲苯、二甲苯等芳香族烃；正戊烷、正己烷、正庚烷、正辛烷等脂肪族烃；环戊烷、环己烷、环庚烷、环辛烷等脂环式烃；二乙醚、二异丙醚、1，2－二甲氧基乙烷、二丁醚、四氢呋喃、二噁烷、苯甲醚、苯基乙基醚、二苯醚等醚；氯仿、四氯化碳、1，2－二氯乙烷、氯苯等卤化烃；乙酸乙酯、乙酸丙酯、乙酸丁酯、丙酸甲酯等酯；丙酮、甲乙酮、二乙基酮、甲基异丁基酮、环己酮等酮；N，N－二甲基甲酰胺、N，N－二甲基乙酰胺、N－甲基吡咯烷酮等酰胺；乙腈、苯甲腈等腈；二甲基亚砜、环丁砜等亚砜。
聚合溶剂可以单独使用1种，也可以使用2种以上。
＜合成烃类增粘树脂(B)＞
本发明的粘合剂组合物包含合成烃类增粘树脂(B)。合成烃类增粘树脂(B)若为石油类树脂且能够对粘合剂组合物赋予粘合性的材料则没有特别限制。
合成烃类增粘树脂(B)的分子量在耐热性的观点上，优选为800以上，更优选为1000以上，进一步优选为1100以上。此外，在石油类粘合树脂为聚合物的情况下，表示重均分子量(Mw)。
合成烃类增粘树脂(B)的软化点在耐热性的观点上，优选为80℃以上，更优选为85℃以上，进一步优选为90℃以上。
作为合成烃类增粘树脂(B)，例如，可举出石油树脂、苯乙烯类树脂、香豆酮－茚树脂。其中，在与以(甲基)丙烯酸正丁酯为主成分的丙烯酸类聚合物的相容性(外观)的观点上，优选为苯乙烯类树脂。
＜石油树脂＞
石油树脂可举出：脂肪族类(C5类)石油树脂、芳香族类(C9类)石油树脂、脂肪族/芳香族共聚类(C5/C9类)石油树脂、它们的氢化物(例如向芳香族类石油树脂添加氢而得到的脂环族类石油树脂)等。作为石油树脂的具体例，例如，可举出Quintone A、B、R、CX系列(以上为日本Zeon公司制)、Arkon P－90、Arkon P－100、Arkon P－115、Arkon P－125、Arkon P－135、Arkon M－90、Arkon M－100、Arkon M－115(以上为荒川化学工业公司制)、Nisseki Neopolymer L－90、120、130、140、150、170S、S、T－REZ HA085，HA103，HA105，HA125(以上为JXTG能源公司制)。
＜苯乙烯类树脂＞
作为苯乙烯类增粘树脂，可举出例如苯乙烯类聚合物、α－甲基苯乙烯类聚合物、苯乙烯－(α－甲基苯乙烯)类共聚物、苯乙烯－脂肪族烃类共聚物、苯乙烯－(α－甲基苯乙烯)－脂肪族烃类共聚物、苯乙烯－芳香族烃类共聚物等。更具体来说，例如，可举出FMR－0150、FTR－0100、FTR－2120、FTR－2140、FTR－6100、FTR－6110、FTR－6125、FTR－7100、FTR－8100、FTR－8120(以上为三井化学公司制)。另外，还可举出YS Resin SX－100(安原化学公司制)。
＜香豆酮－茚树脂＞
作为香豆酮－茚树脂的具体例，例如，可举出香豆酮G－90、V－120、L－5(以上为日涂化学公司制)等。
合成烃类增粘树脂(B)可以单独使用1种，也可以使用2种以上，优选包含至少1种苯乙烯类树脂。
合成烃类增粘树脂(B)以外的增粘树脂可以在不阻碍特性的范围内使用。作为合成烃类增粘树脂以外的增粘树脂，可举出松香类增粘树脂、萜烯类增粘树脂、萜烯酚类增粘树脂等。
本发明的粘合剂组合物中，合成烃类增粘树脂(B)的含量的下限相对于(甲基)丙烯酸聚合物(A)与合成烃类增粘树脂(B)的合计量为40质量％以上。另外，合成烃类增粘树脂(B)的含量的上限相对于(甲基)丙烯酸聚合物(A)与合成烃类增粘树脂(B)的合计量为60质量％以下，优选为55质量％以下。若为40质量％以上，则能够体现出预期的粘合力的物性，若为60质量％以下，则可以保持粘合剂成分的均匀性。在使用多种合成烃类增粘树脂(B)的情况下，按照增粘树脂的总量落入上述范围内的方式调整粘合剂组合物的组成即可。
＜交联剂＞
粘合剂组合物中包含的交联剂具有(甲基)丙烯酸聚合物(A)所具有的交联性基团和反应性。
作为交联剂，例如，可举出异氰酸酯化合物、环氧化合物、金属螯合剂化合物。
作为异氰酸酯化合物，作为异氰酸酯化合物，通常使用1分子中的异氰酸酯基数为2以上的异氰酸酯化合物，优选为2～8，更优选为3～6。若异氰酸酯基数在上述范围内，则在(甲基)丙烯酸聚合物(A)与异氰酸酯化合物的交联反应效率的方面和保持粘合剂层的柔软性的方面优选。
作为1分子中的异氰酸酯基数为2的二异氰酸酯化合物，例如，可举出脂肪族二异氰酸酯、脂环族二异氰酸酯、芳香族二异氰酸酯。作为脂肪族二异氰酸酯，可举出亚乙基二异氰酸酯、四亚甲基二异氰酸酯、五亚甲基二异氰酸酯、六亚甲基二异氰酸酯、2－甲基－1，5－戊二异氰酸酯、3－甲基－1，5－戊二异氰酸酯、2，2，4－三甲基－1，6－六亚甲基二异氰酸酯等碳数4～30的脂肪族二异氰酸酯。作为脂环族二异氰酸酯，可举出异佛尔酮二异氰酸酯、环戊基二异氰酸酯、环己基二异氰酸酯、氢化亚二甲苯基二异氰酸酯、氢化甲苯二异氰酸酯、氢化二苯基甲烷二异氰酸酯、氢化四甲基二甲苯二异氰酸酯等碳数7～30的脂环族二异氰酸酯。作为芳香族二异氰酸酯，例如，可举出亚苯基二异氰酸酯、甲苯二异氰酸酯、亚二甲苯基二异氰酸酯、亚萘基二异氰酸酯、二苯基醚二异氰酸酯、二苯基甲烷二异氰酸酯、二苯基丙烷二异氰酸酯等碳数8～30的芳香族二异氰酸酯。
作为1分子中的异氰酸酯基数为3以上的异氰酸酯化合物，例如，可举出芳香族聚异氰酸酯、脂肪族聚异氰酸酯、脂环族聚异氰酸酯。具体来说，可举出2，4，6－三异氰酸酯甲苯、1，3，5－三异氰酸酯苯、4，4’，4”－三苯基甲烷三异氰酸酯。
另外，作为异氰酸酯化合物，例如，可举出异氰酸酯基数为2或3以上的上述异氰酸酯化合物的多聚体(例如二聚体或三聚体、缩二脲体、异氰脲酸酯体)、衍生物(例如多元醇与2分子以上的二异氰酸酯化合物的加成反应生成物)、聚合物。作为上述衍生物中的多元醇，作为低分子量多元醇，例如，可举出三羟甲基丙烷、甘油、季戊四醇等三元以上的醇；作为高分子量多元醇，例如，可举出聚醚多元醇、聚酯多元醇、丙烯酸多元醇、聚丁二烯多元醇、聚异戊二烯多元醇。
作为这样的异氰酸酯化合物，例如，可举出二苯基甲烷二异氰酸酯的三聚体、多亚甲基多苯基多异氰酸酯、六亚甲基二异氰酸酯或甲苯二异氰酸酯的缩二脲体或异氰脲酸酯体、三羟甲基丙烷与甲苯二异氰酸酯或亚二甲苯基二异氰酸酯的反应生成物(例如甲苯二异氰酸酯或亚二甲苯基二异氰酸酯的三分子加成物)、三羟甲基丙烷与六亚甲基二异氰酸酯的反应生成物(例如六亚甲基二异氰酸酯的三分子加成物)、聚醚多异氰酸酯、聚酯多异氰酸酯。
异氰酸酯化合物中，在难黄变性的方面，优选亚二甲苯基二异氰酸酯类和六亚甲基二异氰酸酯类的交联剂，从应力松弛性的观点出发优选甲苯二异氰酸酯类的交联剂。作为亚二甲苯基二异氰酸酯类交联剂，例如，可举出亚二甲苯基二异氰酸酯及其多聚体、衍生物、聚合物；作为六亚甲基二异氰酸酯类交联剂，例如，可举出六亚甲基二异氰酸酯及其多聚体、衍生物、聚合物；作为甲苯二异氰酸酯类交联剂，例如，可举出甲苯二异氰酸酯及其多聚体、衍生物、聚合物。
作为环氧化合物，可举出分子中具有2个以上的环氧基的化合物，例如，可举出乙二醇二缩水甘油醚、聚乙二醇二缩水甘油醚、甘油二缩水甘油醚、甘油三缩水甘油醚、1，6－己二醇二缩水甘油醚、三羟甲基丙烷三缩水甘油醚、二缩水甘油基苯胺、二胺缩水甘油基胺、N，N，N'，N'－四缩水甘油基间苯二甲胺、1，3－双(N，N'－二胺缩水甘油基氨基甲基)。
作为金属螯合剂化合物，例如，可举出在铝、铁、铜、锌、锡、钛、镍、锑、镁、钒、铬、锆等多价金属上配位有醇盐、乙酰丙酮、乙酰乙酸乙酯等的化合物。具体来说，可举出异丙酸铝、仲丁酸铝、乙酰乙酸乙基铝二异丙酯、三乙基乙酰乙酸铝、三乙酰丙酮铝。
交联剂可以单独使用1种，也可以使用2种以上。
本发明的粘合剂组合物中，交联剂相对于(甲基)丙烯酸聚合物(A)与合成烃类增粘树脂(B)的合计100质量份优选包含0.01～5质量份，更优选包含0.05～3质量份，进一步优选包含0.1～2.5质量份。若为这样的实施方式，则能够实现优良的粘合特性。
＜添加剂＞
本发明的粘合剂组合物可以包含硅烷偶联剂、有机聚硅氧烷化合物、颜料、阻燃剂、增塑剂、防静电剂、润滑剂、填料等各种添加剂。添加剂的含量没有特别限定，应设为不阻碍本发明的两面粘合片和两面粘合片中使用的粘合剂组合物的特性的范围的含量。
其中，通过在本发明的粘合剂组合物中适当含有硅烷偶联剂，能够赋予向极性被粘物(玻璃、SUS等)的密合性，因此能够提高曲面粘接性等。在添加硅烷偶联剂的情况下，相对于粘合剂组合物整体，可以含有超过0质量％且3质量％以下，优选含有2质量％以下，更优选含有0.01～1质量％以下。另外，可以包含阻燃剂，优选相对于(甲基)丙烯酸聚合物(A)与合成烃类增粘树脂(B)的合计100质量份少于24质量份。
＜有机溶剂＞
本发明的粘合剂组合物为了调整涂敷性可以含有有机溶剂。作为有机溶剂，例如，可举出在(甲基)丙烯酸聚合物(A)的制造条件一栏中说明的聚合溶剂。粘合剂组合物中的有机溶剂的含量通常为30～90质量％，优选为40～90质量％。
[粘合带]
本发明的粘合带由基材、和在基材的两面的至少一面形成的粘合剂层构成。因此，本发明的粘合带具有基材和粘合剂层的至少2层结构，在基材的两面形成粘合剂层的情况下，具有至少3层结构。在粘合剂层的不与基材接触的面上，可以贴附剥离膜。
＜基材＞
本发明的粘合带包含基材。本发明的粘合带中使用的基材的厚度没有特别限定，在使粘合带薄型化的情况下，优选为1～12μm的厚度。若为1μm以上则可以得到适当的片材强度，若为12μm以下则能够抑制粘接过度进展。
另外，在优选粘合带的总厚薄的用途中，优选基材薄。作为此时的基材的厚度，优选10μm以下，特别优选6μm以下。
作为基材和剥离膜，可举出聚碳酸酯(PC)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚对苯二甲酸乙二酯(PET)、聚对苯二甲酸丁二酯(PBT)、聚萘二甲酸乙二酯(PEN)、聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、乙烯－丙烯共聚物、乙烯－乙酸乙烯酯共聚物、丙烯腈－丁二烯－苯乙烯共聚物(ABS)、聚酰胺(尼龙)、聚酰亚胺、聚氯乙烯(PVC)等塑料膜。另外，作为基材，还可举出玻璃、纸、无纺布等。此外，在减薄粘合带的情况下，为了平滑，基材优选为塑料膜，从强度、容易操作的观点出发，基材更优选为PET。
在将本发明的粘合带用作遮光带的情况下，可以使用分散含有黑色颜料等黑色系色料或白色颜料等白色系色料的基材。
＜粘合剂层＞
在基材的至少一面设置的粘合剂层可以由本发明的粘合剂组合物形成。在基材的两面设置粘合剂层的情况下，粘合剂层可以彼此相同，也可以不同。
粘合剂层的厚度没有特别限定，但在使粘合带薄型化的情况下，优选为1～12μm的厚度。若为1μm以上则可以得到适当的粘合力的粘合带，若为12μm以下则能够抑制粘接过度进展。
另外，在需要薄膜的粘合带作为电气部件固定用带的情况下，除了剥离膜以外的粘合带的总厚优选为25μm以下，更优选为15μm以下，进一步优选为10μm以下。
此外，除了剥离膜以外的粘合带的总厚之中，优选粘合剂层占40％以上。通过这样能够确保粘合带的充分的粘合力。
另外，从凝聚力、后述的粘合力、适合重新粘贴的观点出发，粘合剂层的凝胶分率优选为10～98质量％，更优选为20～90质量％，进一步优选为30～85质量％。
[用途]
本发明的粘合带如上所述尽管为薄膜但粘合力强，因此能够用于各种各样的用途。例如，使用本发明的粘合带，能够将散热片、遮光带贴附于对象物品。以下，对散热片、遮光带进行说明。
·散热片
散热片设置于局部的高温部，由此能够将热释放到OA设备、电子设备的整面。散热片中使用的石墨片可举出例如将天然石墨粉末片化而得到的天然石墨片、对高分子膜进行热处理而得到的人工石墨片等。
作为上述高分子膜，例如，可举出包含聚酰亚胺、聚酰胺、聚噁二唑、聚苯并噻唑、聚苯并双噻唑、聚苯并噁唑、聚苯并双噁唑、聚对亚苯基亚乙烯、聚苯并咪唑、聚苯并双咪唑、聚噻唑等的膜。
石墨片的厚度优选为10～100μm，更优选为15～50μm。通过将石墨片的厚度设为上述范围，可以适宜地用于OA设备、电子设备的部件固定。
·遮光带
遮光带通过用于例如液晶显示模块单元等非自发光型显示单元与背光单元的贴合，能够防止因漏光产生的问题。
＜粘合带的制造方法＞
本发明的粘合带可以按照以下方式制造。举在两面设置粘合剂层时为例进行说明。
在剥离膜的单面按照干燥后的厚度成为规定厚度的方式涂敷本发明的粘合剂组合物，通常以60～100℃干燥1～10分钟而除去溶剂。然后，将得到的粘合剂层贴合在基材的单面(作为基材的第一面)。
接着，在另一剥离膜的单面按照干燥后的厚度成为规定厚度的方式涂敷粘合剂组合物。然后，使以60～100℃干燥1～10分钟除去溶剂而得到的粘合剂层贴合在上述基材的没有贴合粘合剂层的一侧(作为基材的第二面)，由此制造两面粘合带。
涂敷方法没有特别限制，可以采用以往公知的方法。作为粘合剂组合物的涂敷方法，例如，可举出使用辊涂机、喷注式刮出涂布机、唇口涂布机、刮刀涂布机、模涂机、凹版涂布机、反向涂布机、唇口涂布机、幕涂机、缝模涂布机等的方法。
此外，在第一面形成的粘合剂层与在第二面形成的粘合剂层可以相同，也可以不同。
实施例
以下，对实施例进行说明，但本发明不限于实施例。
(制造例1：(甲基)丙烯酸聚合物(A－1)的制造)
在具备搅拌机、回流冷却器、温度计和氮气导入管的反应装置中投入丙烯酸正丁酯(n－BA)80质量份、丙烯酸－2－乙基己酯(2EHA)17.9质量份、丙烯酸－2－羟基乙酯(2－HEA)0.1质量份、丙烯酸(AA)2质量份、乙酸乙酯150质量份，一边导入氮气一边升温到70℃。接着，添加2，2’－偶氮双(异丁酸甲酯)0.03质量份，一边反复加热和冷却以使烧瓶内的内容物的温度能够维持在70～71℃一边进行6小时反应。反应结束后，进一步添加乙酸乙酯20质量份，由此得到重均分子量(Mw)100万的(甲基)丙烯酸聚合物(A－1)。
(制造例2：(甲基)丙烯酸聚合物(A－2)的制造)
除了将2，2’－偶氮双(异丁酸甲酯)变为0.06份以外，与制造例1同样地进行，得到重均分子量(Mw)70万的(甲基)丙烯酸聚合物(A－2)。
(制造例3：(甲基)丙烯酸聚合物(A－3)的制造)
除了将n－BA变为70质量份、将2EHA变为27.9质量份以外，与制造例1同样地进行，得到重均分子量(Mw)100万的(甲基)丙烯酸聚合物(A－3)。
(制造例4：(甲基)丙烯酸聚合物(A－4)的制造)
除了将n－BA变为90质量份、将2EHA变为7.9质量份以外，与制造例1同样地进行，得到重均分子量(Mw)100万的(甲基)丙烯酸聚合物(A－4)。
(制造例5：(甲基)丙烯酸聚合物(A－5)的制造)
除了将2，2’－偶氮双(异丁酸甲酯)变为0.08份以外，与制造例1同样地进行，得到重均分子量(Mw)50万的(甲基)丙烯酸聚合物(A－5)。
(制造例6：(甲基)丙烯酸聚合物(A－6)的制造)
除了将n－BA变为50质量份、将2EHA变为47.9质量份以外，与制造例1同样地进行，得到重均分子量(Mw)100万的(甲基)丙烯酸聚合物(A－6)。
(实施例1)
相对于(甲基)丙烯酸聚合物(A－1)的固体成分100质量份，将合成烃类增粘树脂(B)(FTR－6100：三井化学公司制)80质量份((B)相对于(A)与(B)的合计的比率：44质量％)、相对于(甲基)丙烯酸聚合物(A－1)与合成烃类增粘树脂(B)的合计为1.5质量份(固体成分)的异氰酸酯交联剂(L－45：综研化学公司制)混合，得到粘合剂组合物1。
在进行了剥离处理的聚对苯二甲酸乙二酯(PET)剥离膜上，按照干燥后成为2μm的厚度的方式涂敷粘合剂组合物1。使涂敷的片材以80℃干燥3分钟后，转印到2μm厚的PET膜基材两面，在室温23℃、湿度50％的环境下老化7天，从而得到两面胶带。
对所得到的粘合带的诸特性进行测定，示于表1。
(实施例2至4、实施例6至8和比较例1至5)
除了将(甲基)丙烯酸聚合物(A)的种类、合成烃类增粘树脂(B)的种类、使用量变更为表1记载的那样以外，与实施例1同样地进行，得到粘合剂组合物2至4、6至13。
测定所得到的粘合带的诸特性，示于表1。
(实施例5)
除了相对于树脂固体成分100份添加硅烷偶联剂(KBM－403：信越化学工业公司制)0.2质量份以外，与实施例1同样地进行，得到粘合剂组合物5。
测定所得到的粘合带的诸特性，示于表1。
(实施例9)
在进行了剥离处理的PET剥离膜上，按照干燥后成为25μm的厚度的方式涂敷粘合剂组合物1。使涂敷的片材以80℃干燥3分钟后，转印到25μm厚的PET膜基材上，在室温23℃、湿度50％的环境下老化7天而得到单面胶带。
测定所得到的粘合带的诸特性，示于表2。
(比较例6)
除了变为粘合剂组合物13以外，与实施例9同样地进行，得到单面胶带。
测定所得到的粘合带的诸特性，示于表2。
【表1】
Figure BDA0002894476880000181
【表2】
Figure BDA0002894476880000191
＜测定·评价＞
下面叙述测定方法。
(重均分子量(Mw))
对于(甲基)丙烯酸聚合物(A)，通过凝胶渗透色谱(GPC)法，在下述条件下求出基于标准聚苯乙烯换算的重均分子量(Mw)。
·测定装置：HLC－8120GPC(东曹公司制)
·GPC柱构成：以下的五连柱(全部为东曹公司制)
(1)TSK－GELHXL－H(保护柱)
(2)TSK－GELG7000HXL
(3)TSK－GELGMHXL
(4)TSK－GELGMHXL
(5)TSK－GELG2500HXL
·样品浓度：按照成为1.0mg/cm3的方式，用四氢呋喃进行稀释
·移动相溶剂：四氢呋喃
·流量：1.0cm3/min
·柱温度：40℃
(粘合力)
在两面粘合带的情况下，将一侧的PET剥离膜剥离后，在暴露的一侧的粘合剂层面裱上厚度6μm的PET膜，裁剪成25mm×70mm从而作为试验片。在单面胶带的情况下，仅裁剪成25mm×70mm作为试验片。将该试验片在23℃、50％RH条件下剥离残留的PET剥离膜，使用2kg的辊在暴露的粘合剂层面贴合不锈钢(SUS)(贴合面积25mm×70mm)。
贴合后经过20分钟后从SUS板沿180°方向以300mm/min的速度剥离试验片，测定该粘合剂层的粘合力。
(保持力)
在两面粘合带的情况下，将一面的PET剥离膜剥离，在暴露的一侧的粘合剂层面裱上厚度100μm的PET膜，裁剪成20mm宽从而作为试验片。在单面胶带的情况下，仅裁剪成20mm作为试验片。其后，将另一面的PET剥离膜剥离，将暴露的另一粘合剂层面贴附于SUS板，用2kg的辊进行压合。贴附面积设为20mm×20mm。从贴附后经过20分钟后，在80℃且干燥条件下沿着与粘合剂层面平行的方向施加1kg的载荷，测定1小时后距离原始位置的偏移的距离(mm)。表中，“n.c.”表示偏移量为测定下限值以下。
(恒负荷剥离性)
在两面粘合带的情况下，将一侧的PET剥离膜剥离后，在暴露的一侧的粘合剂层面裱上厚度6μm的PET膜，裁剪成20mm×50mm的大小而制作了试验片。在单面胶带的情况下，仅裁剪成20mm×50mm的大小而制作了试验片。将该试验片上残留的PET剥离膜剥离，贴合在对表面进行了研磨并用溶剂清洁了的SUS板上，以温度80℃沿90°的方向施加载荷200g，测定放置60分钟时的剥离距离(mm)或到落下为止的时间。此外，表中的“X’↓”表示60分钟以内落下的情况，表示在“X”分钟时落下。
(外观)
在两面粘合带的情况下，将一侧的PET剥离膜剥离后，在暴露的一侧的粘合剂层面裱上厚度6μm的PET膜，裁剪成20mm×50mm的大小而制作了试验片。在单面胶带的情况下，仅裁剪成20mm×50mm的大小而制作了试验片。将试验片的PET剥离膜剥离，贴合于玻璃而制作了试验片。对试验片进行高压反应釜处理(50℃、5atm、20分钟)后，通过目视评价试验片的外观。无色透明的作为○，略见黄色透明或白浊等的作为Δ，可以明显看到颜色的作为×。
(曲面粘接性)
将两面粘合带中的一侧的PET剥离膜剥离后，在暴露的一侧的粘合剂层面裱上厚度100μm的PET膜，裁剪成20mm×60mm的大小而制作了试验片。将试验片上残留的PET剥离膜剥离，按照试验片的长边成为圆周方向的方式贴附在对表面进行了研磨并用溶剂清洁了的直径24mm圆柱状的SUS棒上，以80℃保持24小时。24小时后，测定从两末端剥离的长度的平均距离。看不到剥离的作为○，剥离为5mm以下的作为Δ，剥离大于5mm的作为×。
比较例1、2使用松香类增粘树脂，与实施例1、6、7、8相比，粘合力、保持力、恒负荷剥离性降低。此外，比较例2是与实施例1、6、7、8同等量的增粘树脂添加量，因此相容性更差，发生片材外观不良，曲面粘接性也降低。
比较例3中，使用与实施例1相同的合成烃类增粘树脂，但合成烃类增粘树脂的含量相对于(甲基)丙烯酸聚合物(A)与合成烃类增粘树脂(B)的合计量小于40质量％，因此，相对于实施例1来说恒负荷剥离性优异，但粘合力和曲面粘接性降低。
比较例4的(甲基)丙烯酸聚合物(A)的分子量小于70万，相对于实施例1、2来说粘合力和恒负荷剥离性降低，曲面粘接性也降低。
比较例5的丙烯酸正丁酯含量小于70质量％，相对于实施例1、3、9来说粘合力、保持力、恒负荷剥离性降低。
实施例9、比较例6是将实施例1和比较例5中使用的粘合剂组合物应用于单面胶带的例子，与实施例1、比较例5同样，比较例6相对于实施例9来说粘合力、保持力、恒负荷剥离性降低。

Claims (17)

1.一种粘合剂组合物，其特征在于，
含有重均分子量为70万以上的(甲基)丙烯酸聚合物(A)和合成烃类增粘树脂(B)，
(甲基)丙烯酸聚合物(A)是将包含(甲基)丙烯酸正丁酯(a1)60质量％以上的单体聚合而得到的聚合物，
相对于(甲基)丙烯酸聚合物(A)与合成烃类增粘树脂(B)的合计质量，合成烃类增粘树脂(B)的含量为40质量％以上且60质量％以下，
所述合成烃类增粘树脂(B)为软化点大于90℃的苯乙烯类树脂。
2.根据权利要求1所述的粘合剂组合物，其特征在于，包含交联剂。
3.根据权利要求1或2所述的粘合剂组合物，其特征在于，(甲基)丙烯酸聚合物(A)是将包含含有(甲基)丙烯酸正丁酯80质量％以上的(甲基)丙烯酸单体的单体聚合而得到的聚合物。
4.根据权利要求1或2所述的粘合剂组合物，其特征在于，相对于所述粘合剂组合物的树脂固体成分100质量份，含有0.01质量份～3.0质量份的硅烷偶联剂。
5.一种粘合带，其特征在于，其具备由权利要求1至4中任一项所述的粘合剂组合物形成的粘合剂层。
6.根据权利要求5所述的粘合带，其特征在于，在基材的两面设有粘合剂层。
7.根据权利要求5所述的粘合带，其特征在于，除了剥离膜以外的总厚为25μm以下。
8.根据权利要求6所述的粘合带，其特征在于，除了剥离膜以外的总厚为25μm以下。
9.根据权利要求5所述的粘合带，其特征在于，除了剥离膜以外的总厚之中，粘合剂层占40％以上。
10.根据权利要求6所述的粘合带，其特征在于，除了剥离膜以外的总厚之中，粘合剂层占40％以上。
11.根据权利要求7所述的粘合带，其特征在于，除了剥离膜以外的总厚之中，粘合剂层占40％以上。
12.根据权利要求8所述的粘合带，其特征在于，除了剥离膜以外的总厚之中，粘合剂层占40％以上。
13.根据权利要求5所述的粘合带，其特征在于，其为电子设备的部件固定用。
14.根据权利要求6所述的粘合带，其特征在于，其为电子设备的部件固定用。
15.根据权利要求7所述的粘合带，其特征在于，其为电子设备的部件固定用。
16.根据权利要求8所述的粘合带，其特征在于，其为电子设备的部件固定用。
17.根据权利要求9所述的粘合带，其特征在于，其为电子设备的部件固定用。
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