TW202007681A - 用於處理有機／無機混合光阻劑的製程液體組成物 - Google Patents

用於處理有機／無機混合光阻劑的製程液體組成物 Download PDF

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Abstract

本發明涉及一種在有機/無機混合光阻劑的薄膜形成製程、顯影製程、剝離製程中用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物及其處理方法，該製程液體組成物由化學式1的化合物以及酮類、酯類、醚類、添加劑或其混合物所構成。該製程液體組成物不僅對有機物的吸附能力優異，對無機物的吸附能力也非常優異，因此能夠使無機物的殘留最小化，從而預防製程缺陷。

Description

用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物
本發明涉及一種製程液體組成物及利用該製程液體組成物處理有機/無機混合光阻劑(Organic/inorganic hybrid photoresist)的方法，其中，在基材上形成有機/無機混合光阻劑的製程中、或者對形成的有機/無機混合光阻劑進行處理時，可以以適當方式使用該製程液體組成物。
長期以來，利用光阻劑的製程被廣泛用於半導體製程中。然而，隨著精細化進程的持續，能實現精細化的光阻劑的曝光光源發生了變化，且因此也導致了光阻劑的材料的變化。為此，從利用I-line光源的光阻劑開始，到適合用於使用氟化氪(KrF)、氟化氬(ArF)、浸入式氟化氬(ArF Immersion)、極紫外光(EUV)光源的製程的多種材料被開發出來。然而，由於使用專用且使用於精細圖案化的材料，會存在這些材料之諸如耐蝕刻性(etching resistance)等物理特性降低的問題，因此，有機/無機複合材料的使用以一種應用方式出現。由於聚矽氧烷、多晶矽等有機/無機複合材料具有多種優異的性質，因此可作為填隙用材料以及抗反射塗層等的材料，在半導體製程中使用，但由於自身沒有感光特性，故不直接作為圖案化材料而使用。
然而，最近也製備出了利用鈷、鉿、錫及銻等製備的有機/無機複合材料，從而開發出能夠進行圖案化的材料，為了將其用於半導體製程，需要能夠對其進行處理的液體組成物。
一般而言，透過旋轉塗佈方式塗佈光阻劑溶液來形成感光性薄膜時，將同時進行邊緣清洗，且與此同時，還進行用於防止晶圓背面的污染的背面清洗。並且，在對塗佈的光阻劑進行曝光之後進行顯影。而且，在形成塗層 薄膜(coating film)之後或者完成製程之後發生問題時，為了去除光阻劑薄膜需要進行剝離、洗滌或者清洗。
雖然，現有的光阻劑是由有機物構成的光阻劑，但為了對近期開發出的有機/無機混合光阻劑進行處理，需要新型材料的組成物。因此，本發明的目的在於，提供一種在形成有機/無機混合光阻劑的塗層薄膜的製程以及對其進行剝離、洗滌及清洗的製程中不會存在問題的製程液體以及使用該製程液體處理有機/無機混合光阻劑的方法。並且，該有機/無機混合光阻劑對其中含有的無機物的溶解度要非常優異，且對無機物的去除性能也要非常優異。並且，本發明目的還在於提供一種對光阻劑的塗層薄膜不會產生影響的製程液體及處理方法。
本發明用於解決如上所述的問題，目的在於，提供一種具有優異性能的製程液體，並提供一種利用該製程液體的處理方法，其中，該製程液體在利用有機/無機混合光阻劑進行圖案化製程時，在對塗層薄膜的形成不會產生影響的情況下，能夠防止由於邊緣清洗或背面清洗導致的晶圓基材的污染，且能夠在曝光製程之後進行顯影，並且在有機/無機混合光阻劑的塗佈出現問題或製程完成後，進行對其進行去除、洗滌及清洗的製程中不會出現顆粒(particle)問題。
本發明提供一種在使用有機/無機混合光阻劑的製程中，尤其是關於與塗佈有機/無機混合光阻劑的製程同時進行的邊緣清洗製程以及背面清洗製程、曝光以後的顯影製程、去除光阻劑的重新加工(Rework)製程中，對有機/無機混合光阻劑進行剝離、洗滌以及清洗等處理的組成物。
有機/無機混合光阻劑組成物是用於基於極紫外光(EUV)、氟化氬(ArF)及氟化氪(KrF)雷射照射而執行的圖案化製程的材料，其無機物為鈷、銻、鉿、鈀、錫或其混合物，並且可以由有機配位基和陽離子無機配位基構成。
用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物包括下述化學式1的化合物：
Figure 108123983-A0202-12-0003-2
其中，所述化學式1中，R1、R2及R3相互獨立地為碳數為1至6的烷基、苄基或烷醇基。
用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物也可由以下成分構成：(i)化學式1的化合物；以及(ii)酮類、酯類、醚類、添加劑或其混合物。
較佳地，對於用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物而言，化學式1的化合物為乙醯丙酮。
酮類包括2-庚酮、環己酮、環戊酮或其混合物。
酯類包括丙二醇單甲醚乙酸酯、甲氧基丙酸甲酯(methoxy methyl propionate)、乙氧基丙酸乙酯(ethcxy ethyl propionate)、γ-丁內酯、乳酸乙酯(ethyl lactate)、羥基異丁酸甲酯(hydroxyisobutyric acid methyl ester)或其混合物。
醚類包括丙二醇單甲醚。
可使用螯合劑或界面活性劑作為添加劑，螯合劑包括離子性液體、二羥基苯甲酸、草酸、檸檬酸、蘋果酸、酒石酸或其混合物，可作為用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物來使用的界面活性劑包括聚丙二醇或聚天冬氨酸。
對於現有的光阻劑而言，開發出對其進行處理的製程液體，且在多種製程中以適當的方式使用。
然而，對於有機/無機混合光阻劑而言，由於其包括無機物，如果不能去除該無機物可能導致：產生顆粒(particle)問題或者在後續乾式蝕刻製程中產生蝕刻不良等製程問題。
因此，需要對有機物和無機物均可以進行去除、洗滌以及清洗的製程液體。
本發明之用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物，不僅對有機物的吸附能力優異，對無機物的吸附能力也非常優異，因此能夠在形成和去除塗層薄膜中使無機物的殘留最小化，從而預防製程缺陷。
除非有其他方式的定義，否則本說明書中使用的所有技術性及科學性術語均具有與本發明所屬技術領域中具有通常知識者所一般理解的含義相同。一般而言，本說明書中所使用的命名法是本發明所屬技術領域中被廣泛知曉且通常使用的命名法。
隨著半導體設備的微型化，已經開發出具有短波長的曝光光源，並且，光阻劑也朝向可在短波長下發生反應的方向進行開發。並且，隨著圖案的精細化，光阻劑的薄膜厚度也逐漸減小。
然而，採用這種減小的薄膜厚度時，會發生乾式蝕刻耐受性(dry etching resistance)不足的情況。為了對此進行彌補，可使用硬質遮罩材料，但將因此導致製程數量的增加等問題。因此需要開發出一種具有優異的乾式蝕刻耐受性的光阻劑。
為此，開發出一種使用有機/無機混合光阻劑提升乾式蝕刻耐受性的方法。有機/無機混合光阻劑是透過將有機物合成到諸如鈷(Co)、銻(Sb)、鉿(Hf)、鈀(Pd)、錫(Sn)等無機物中來進行使用，也可以由陰離子有機配位基和陽離子無機配位基構成。因此，在施加或去除含有無機物的有機/無機混合光阻劑的過程中，如果無法完全去除無機物，則可能發生由顆粒(Particle)問題導致的製程缺陷。
塗佈有機/無機混合光阻劑的製程是塗佈感光性薄膜並形成圖案的步驟，將液相的光阻劑以旋轉塗佈方式進行塗佈，同時對晶圓的邊緣以及晶圓的背面進行清洗，以去除光阻劑的殘留物。
如果邊緣清洗不徹底而殘留有有機顆粒或者無機顆粒時，在後續製程中，殘留物可能轉移至晶圓內部而導致製程缺陷；如果背面清洗不徹底時，微影設備中移動晶圓的吸盤會被污染，可能會導致設備的故障等設備方面的問題。因此，需要一種對殘留物進行去除的製程以及製程液體。
在有機/無機混合光阻劑的曝光製程之後的顯影製程中可使用該製程液體。
在現有的半導體光阻劑中，2.38%的四甲基氫氧化銨(tetramethylammonium hydroxide,TMAH)被最廣泛地使用，然而，隨著圖案的精細化，線邊緣粗糙度(line edge roughness,LER)成為了問題。不良的線邊緣粗糙度會造成微橋，而這將會在之後的乾式蝕刻製程中導致製程缺陷。因此，透過將光阻劑製備成負光阻劑，且使用有機溶劑代替鹼性溶液作為顯影液，可以改善LER。因此，該製程液體也可用作顯影液。
並且，形成光阻劑薄膜之後，基於有問題的薄膜，有必要對光阻劑進行重新加工(Rework)、洗滌或者清洗。在此過程中，也需要能夠以不存在無機顆粒的方式徹底對薄膜進行去除的製程和製程液體。
作為去除有機物的技術手段，主要使用利用溶劑化或滲透性的方法。然而，去除有機/無機混合物質時，還額外需要考慮如何處理無機物。為了去除無機物，最好的方式是進行螯合。
根據本發明一實施例之用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物包括以化學式1表示的化合物，可以用於上述有機/無機混合光阻劑的薄膜形成製程、顯影製程、以及剝離製程。
Figure 108123983-A0202-12-0005-3
上述化學式1中，R1、R2及R3相互獨立地為碳數為1至6的烷基、苄基或烷醇基(alkyl Alcohol)。
化學式1的化合物是用於處理有機/無機光阻劑的製程液體組成物的成分，較佳為乙醯丙酮。
乙醯丙酮是以能夠在兩個互變異構體形態間快速相互變換而著稱的有機化合物。對於成對的兩個互變異構體而言，其相互轉換非常快速，在很多製程中被視為是單一種物質而使用。
由於這種結構特性，其具有含有多個金屬的複雜結構。這種被稱為金屬乙醯丙酮錯合物(complex)的結構非常容易形成，且用於金屬配位基等的合成。
依據報導，鋰(Li)、鈉(Na)、鉀(K)、銅(Cu)、銀(Ag)、鈦(Ti)及絕(Cs)與乙醯丙酮形成1：1的錯合物；鈹(Be)、鈣(Ca)、鋇(Ba)、鋅(Zn)、汞(Hg)、鉻(Cr)、錳(Mn)、鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)、銅(Cu)、鎂(Mg)、鍶(Sr)、鈀(Pd)、鉑(Pt)及鉛(Pb)與乙醯丙酮形成1：2的錯合物；鈧(Sc)、釔(Y)、鈰(Ce)、釩(V)、鉻(Cr)、鉬(Mo)、錳(Mn)、錸(Re)、鐵(Fe)、釕(Ru)、鈷(Co)、銠(Rh)、銥(Ir)、鋁(Al)、鎵(Ga)及銦(In)與乙醯丙酮形成1：3的錯合物；鋯(Zr)、鉿(Hf)、釷(Th)、鈾(U)、鈈(Pu)及鈰(Ce)與乙醯丙酮形成1：4的錯合物。並且，其對有機物的溶解度優異，且具有在製程中能夠作為製程液體使用的優異物理性質。
用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物還可透過對以下成分進行混合而使用：(i)化學式1的化合物；以及(ii)酮類、酯類、醚類、添加劑或其混合物。
針對用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體的製程兼容性，有必要對製程液體的揮發性及黏度進行調節。在這種情況下，可混合酮類、酯類及醚類的有機溶劑來使用，也可以為了額外增加有機物的溶解速率而進行混合使用。
酮類包括2-庚酮、環己酮、環戊酮或其混合物。
酯類包括丙二醇單甲醚乙酸酯、甲氧基丙酸甲酯(methoxy methyl propionate)、乙氧基丙酸乙酯(ethoxy ethyl propionate)、γ-丁內酯、乳酸乙酯、羥基異丁酸甲酯或其混合物。
醚類包括丙二醇單甲醚。
添加劑可使用螯合劑或界面活性劑。
螯合劑可作為彌補對無機物的螯合性能的添加劑，包括離子性液體、二羥基苯甲酸、草酸、檸檬酸、蘋果酸、酒石酸或其混合物；界面活性劑可作為用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物，包括聚丙二醇或聚天冬氨酸。
本發明之用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物及處理方法中的應用製程可透過本技術領域公知的方法來執行。
以下，將利用實施例、比較例及實驗例來對本發明進行更詳細的說明。然而，本發明所屬技術領域中具有通常知識者可顯而易見地知曉的是，下述實施例、比較例以及實驗例僅是用於例示本發明，本發明的範疇不被下述實施例、比較例以及實驗例所限定，而是能夠進行各種修改及變更。
<實施例及比較例>
以表1所記載的組成物比例，將實施例以及比較例的組成物成分添加到設置有磁棒的各個燒杯中，之後密封燒杯的上部，接著在常溫條件下，以400rpm的速度攪拌30分鐘，從而製備製程液體組成物。
Figure 108123983-A0202-12-0008-4
<實驗例>
1.有機/無機混合化合物的製備
將馬來酸二丁基錫(dibutyl tin maleate)、二月桂酸二丁基錫(dibutyl tin dilaurate)、二醋酸二丁基錫(dibutyl tin diacetate)等三種有機/無機混合化合物分別以3重量%混合至丙二醇單甲醚，之後密封燒杯的上部，接著常溫條件下，以300rpm的速度攪拌30分鐘，從而製備出組成物。
2.邊緣球狀物去除(Edge bead removal,EBR)性能評估
為了評估上述實施例以及比較例中製備之用於處理有機/無機混合化合物的製程液體組成物的邊緣切割性能，將透過如上所述的方式製備的DTD(二月桂酸二丁基錫)溶液在8英吋矽晶圓上進行旋轉塗佈，並進行評估。並且，利用光學顯微鏡評估對球狀物(bead)的去除性能，並將其結果示於表2。
[評估標準]
◎：EBR面的真直度均勻且恆定，非常良好的狀態
○：EBR面的真直度為75%以上，良好的狀態
△：EBR面的真直度為50%以上，普通狀態
X：EBR面的真直度小於50%，不良狀態
3.有機/無機混合化合物的去除性能評估
為了評估上述實施例以及比較例中製備之用於處理有機/無機混合化合物的製程液體對有機/無機混合化合物的去除性能，將透過如上所述的方式製備的DTM(馬來酸二丁基錫)、DTD(二月桂酸二丁基錫)及DTA(二醋酸二丁基錫)溶液在8英吋矽晶圓上進行旋轉塗佈而形成薄膜。之後，以每分鐘1升(Liter)的量，在晶圓的中心吐出製程液體來去除有機/無機混合化合物，之後浸漬於100：1的二羥基黃酮(Dihydroxyflavone,DHF)溶液。然後，透過DHF溶液的元素分析來判定殘留的錫含量，並換算為晶圓的單位面積的錫的個數。其結果如表2所示。
Figure 108123983-A0202-12-0010-5
如上所述，本發明的製程液體組成物對於有機/無機混合物的溶解度以及邊緣切割能力優異，並具有適用於半導體製程的物理性質以及穩定性，因此適合作為用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物。
Figure 108123983-A0202-11-0002-1

Claims (13)

  1. 一種用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物，用於有機/無機混合光阻劑的薄膜形成製程、顯影製程及剝離製程，該製程液體組成物包括：下述化學式1的化合物，
    Figure 108123983-A0202-13-0001-7
     其中，所述化學式1中，R 1、R 2及R 3相互獨立地為碳數為1至6的烷基、苄基或烷醇基。
  2. 根據申請專利範圍第1項所述之用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物，其中，該有機/無機混合光阻劑的無機物為由鈷、銻、鉿、鈀、錫及其混合物所組成的群組中選出的任何一種。
  3. 根據申請專利範圍第1項所述之用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物，由(i)前述化學式1的化合物；以及(ii)酮類、酯類、醚類、添加劑或其混合物構成。
  4. 根據申請專利範圍第3項所述之用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物，由(i)70至99重量%的化學式1的化合物；以及(ii)1至30重量%的酮類、酯類、醚類、添加劑或其混合物構成。
  5. 根據申請專利範圍第4項所述之用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物，由(i)70至95重量%的化學式1的化合物；以及(ii)5至30重量%的酮類、酯類、醚類、添加劑或其混合物構成。
  6. 根據申請專利範圍第3項所述之用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物，其中，前述化學式1的化合物為乙醯丙酮。
  7. 根據申請專利範圍第3項所述之用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物，其中，該酮類為2-庚酮、環己酮、環戊酮或其混合物。
  8. 根據申請專利範圍第3項所述之用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物，其中，該酯類為丙二醇單甲醚乙酸酯、甲氧基丙酸甲酯、乙氧基丙酸乙酯、γ-丁內酯、乳酸乙酯、羥基異丁酸甲酯或其混合物。
  9. 根據申請專利範圍第3項所述之用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物，其中，該醚類為丙二醇單甲醚。
  10. 根據申請專利範圍第3項所述之用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物，其中，該添加劑為螯合劑或界面活性劑。
  11. 根據申請專利範圍第10項所述之用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物，其中，該螯合劑為離子性液體、二羥基苯甲酸、草酸、檸檬酸、蘋果酸、酒石酸或其混合物。
  12. 根據申請專利範圍第10項所述之用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物，其中，該界面活性劑為聚丙二醇或聚天冬氨酸。
  13. 根據申請專利範圍第1項至第12項中任一項所述之用於處理有機/無機混合光阻劑的製程液體組成物，用於透過電子束、極紫外光(EUV)、氟化氬(ArF)及氟化氪(KrF)雷射的照射而執行的有機/無機混合光阻劑圖案化製程。
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